WO2023063266A1 - 樹脂組成物 - Google Patents

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WO2023063266A1
WO2023063266A1 PCT/JP2022/037690 JP2022037690W WO2023063266A1 WO 2023063266 A1 WO2023063266 A1 WO 2023063266A1 JP 2022037690 W JP2022037690 W JP 2022037690W WO 2023063266 A1 WO2023063266 A1 WO 2023063266A1
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WO
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resin composition
resin
mass
manufactured
group
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PCT/JP2022/037690
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Inventor
嘉生 西村
二朗 長岡
Original Assignee
味の素株式会社
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Publication date
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B15/00—Layered products comprising a layer of metal
    • B32B15/04—Layered products comprising a layer of metal comprising metal as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B15/08—Layered products comprising a layer of metal comprising metal as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/42—Polycarboxylic acids; Anhydrides, halides or low molecular weight esters thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/62—Alcohols or phenols
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
    • C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/02—Details
    • H05K1/03—Use of materials for the substrate

Definitions

  • the present invention relates to resin compositions.
  • the insulating layer is generally formed from a cured product obtained by curing a resin composition (Patent Document 1).
  • the cured product contained in the insulating layer is required to have a low dielectric loss tangent.
  • One of the methods for obtaining a cured product with a low dielectric loss tangent is to mix an active ester compound and an inorganic filler at a high concentration in a resin composition.
  • a resin composition containing a high concentration of an active ester compound and an inorganic filler is used, cracks tend to occur in the cured product, and the elongation at break of the cured product tends to decrease. there were.
  • the present invention has been invented in view of the above problems, a resin composition that has a low dielectric loss tangent, can suppress cracking, and can obtain a cured product with a large elongation at break; A cured product; a sheet-like laminate material containing the resin composition; a resin sheet having a resin composition layer formed from the resin composition; a printed wiring board provided with an insulating layer containing a cured product of the resin composition; , a semiconductor device comprising the printed wiring board;
  • the present inventors have made extensive studies to solve the above problems. As a result, the present inventors have found a resin containing (A) a biphenylaralkyl-type phenolic resin, (B) an epoxy resin, a specific range of amount of (C) an active ester compound, and a specific range of amount of (D) an inorganic filler.
  • the inventors have found that the composition can solve the above-mentioned problems, and completed the present invention. That is, the present invention includes the following.
  • a resin composition containing (A) a biphenyl aralkyl-type phenol resin, (B) an epoxy resin, (C) an active ester compound, and (D) an inorganic filler, (C) the amount of the active ester compound is 10% by mass or more with respect to 100% by mass of the non-volatile components of the resin composition; (D) The amount of the inorganic filler is 60% by mass or more with respect to 100% by mass of the nonvolatile components of the resin composition, or 45% by volume or more with respect to 100% by volume of the nonvolatile components of the resin composition. , resin composition.
  • each R h1 independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent
  • each R h2 independently represents an oxygen atom
  • R h3 each independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent
  • R h4 each independently has a substituent.
  • each Rh5 independently represents an alkyl group having 5 or more carbon atoms.
  • n h2 represents an integer of 0 to 10
  • m h each independently represents an integer of 0 to 4.
  • a resin sheet comprising a support and a resin composition layer formed on the support from the resin composition according to any one of [1] to [11].
  • a printed wiring board comprising an insulating layer containing a cured product of the resin composition according to any one of [1] to [11].
  • a semiconductor device comprising the printed wiring board according to [15].
  • a resin composition having a low dielectric loss tangent, capable of suppressing cracking, and capable of obtaining a cured product having a large elongation at break; a cured product of the resin composition; A sheet-like laminate material; a resin sheet having a resin composition layer formed from the resin composition; a printed wiring board having an insulating layer containing a cured product of the resin composition; and a semiconductor device having the printed wiring board; can provide
  • the resin composition according to one embodiment of the present invention includes (A) a biphenyl aralkyl-type phenol resin, (B) an epoxy resin, a specific range of amount of (C) an active ester compound, and a specific range of amount of (D) Inorganic fillers are included in combination.
  • this resin composition it is possible to obtain a cured product that has a low dielectric loss tangent, can suppress cracking, and has a high elongation at break.
  • This cured product is suitable, for example, as a material for insulating layers of printed wiring boards.
  • the resin composition according to the present embodiment contains (A) a biphenylaralkyl-type phenol resin as component (A).
  • the biphenylaralkyl-type phenolic resin contains a combination of a biphenylaralkyl structure and a phenolic structure in the molecule, and usually exhibits the function of curing the resin composition by reacting with the (B) epoxy resin.
  • this (A) biphenyl aralkyl-type phenolic resin is used in combination with components (B) to (D) as described above, a cured product having a low dielectric loss tangent, capable of suppressing cracking, and having a high elongation at break can be obtained. be able to.
  • a biphenyl aralkyl structure represents a structure in which a portion of the carbon chain, excluding both ends of an alkylene chain, is substituted with a biphenyl skeleton.
  • One or more substituents may be bonded to the biphenyl skeleton as long as the effects of the present invention are not significantly impaired. Examples of substituents include hydrocarbon groups such as alkyl groups and aryl groups.
  • a phenol structure represents a structure in which a hydroxyl group is bonded to a benzene ring.
  • One or more substituents may be bonded to the benzene ring of the phenol structure as long as the effects of the present invention are not significantly impaired.
  • substituents include hydrocarbon groups such as alkyl groups and aryl groups.
  • Preferred (A) biphenyl aralkyl-type phenolic resins include, for example, compounds represented by the following formula (A-1).
  • each R 1 independently represents an alkylene group
  • each R 2 independently represents a monovalent hydrocarbon group
  • each R 3 independently represents a monovalent represents a hydrocarbon group
  • n represents an integer of 1 to 20
  • s independently represents an integer of 0 to 4
  • t independently represents an integer of 0 to 3.
  • each R 1 independently represents an alkylene group.
  • the alkylene group may be linear or branched.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group is preferably 1-10, more preferably 1-8, particularly preferably 1-5.
  • Examples of the alkylene group include methylene group, ethylene group, propylene group and the like.
  • each R 2 independently represents a monovalent hydrocarbon group.
  • the monovalent hydrocarbon group may be either an aliphatic hydrocarbon group or an aromatic hydrocarbon group.
  • the monovalent hydrocarbon group may be a linear or branched hydrocarbon group, or may be a hydrocarbon group containing a ring.
  • the monovalent hydrocarbon group preferably has 1 to 20 carbon atoms, more preferably 1 to 10 carbon atoms, and particularly preferably 1 to 6 carbon atoms.
  • Examples of monovalent hydrocarbon groups include alkyl groups such as methyl group, ethyl group, propyl group and butyl group; aryl groups such as phenyl group and naphthyl group;
  • each R 3 independently represents a monovalent hydrocarbon group.
  • the range of R 3 may be the same as R 2 above.
  • n represents an integer of 1-20. n is preferably 1-10, more preferably 1-6.
  • each s independently represents an integer of 0 to 4. s is preferably 0 or 1, particularly preferably 0.
  • each t independently represents an integer of 0 to 3.
  • t is preferably 0 or 1, particularly preferably 0.
  • the biphenylaralkyl-type phenolic resin is preferably a compound represented by the following formula (A-2).
  • R 4 each independently represents an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms or a phenyl group, m each independently represents an integer of 1 to 5, n1 represents an integer of 1 to 20, and each t1 independently represents 0 or 1.
  • each R 4 independently represents an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms or a phenyl group.
  • alkyl groups include a methyl group and an ethyl group.
  • each m independently represents an integer of 1 to 5.
  • m is preferably 1 to 4, more preferably 1 to 3, particularly preferably 1.
  • each n1 independently represents an integer of 1-20. n1 can be the same as n in formula (A-1).
  • each t1 independently represents 0 or 1. t1 is preferably zero.
  • Examples of particularly preferred (A) biphenylaralkyl-type phenolic resins include compounds represented by the following formula (A-3).
  • n2 usually represents an integer of 1-20, preferably 1-6.
  • a commercially available product may be used as the biphenyl aralkyl-type phenol resin.
  • Commercially available (A) biphenylaralkyl-type phenol resins include, for example, Nippon Kayaku's "KAYAHARD GPH-65”, “KAYAHARD GPH-78", and "KAYAHARD GPH-103" (all of which have the above formula (A-3 ) and compounds represented by ).
  • the biphenyl aralkyl-type phenol resin may be used singly or in combination of two or more.
  • the hydroxyl equivalent of the biphenylaralkyl-type phenol resin is preferably 50 g/eq. ⁇ 500 g/eq. , more preferably 50 g/eq. ⁇ 400 g/eq. , more preferably 100 g/eq. ⁇ 300 g/eq. is.
  • the hydroxyl equivalent represents the mass of resin per equivalent of hydroxyl.
  • the number of hydroxyl groups in the biphenylaralkyl-type phenol resin (A) is preferably 0.01 or more, more preferably 0.02 or more, and still more preferably 0.05 or more. preferably 1.5 or less, more preferably 1.0 or less, more preferably 0.9 or less, and particularly preferably 0.8 or less.
  • “(A) the number of hydroxyl groups of the biphenylaralkyl-type phenolic resin” means the sum of all the values obtained by dividing the mass of the non-volatile component of the (A) biphenylaralkyl-type phenolic resin present in the resin composition by the hydroxyl equivalent.
  • “(B) the number of epoxy groups of the epoxy resin” represents the sum of all the values obtained by dividing the mass of the non-volatile component of the (B) epoxy resin present in the resin composition by the epoxy equivalent.
  • the weight ratio W A /W B of the weight W A of (A) the biphenylaralkyl-type phenol resin and the weight W B of the (B) epoxy resin in the resin composition is preferably within a specific range.
  • the mass ratio W A /W B is preferably 0.01 or more, more preferably 0.03 or more, particularly preferably 0.05 or more, preferably 1.0 or less, more preferably 0. 0.7 or less, particularly preferably 0.6 or less.
  • the mass ratio W A /W C of the mass W A of (A) the biphenylaralkyl-type phenol resin and the mass W C of the (C) active ester compound in the resin composition is preferably within a specific range.
  • the mass ratio W A /W C is preferably 0.01 or more, more preferably 0.02 or more, particularly preferably 0.03 or more, preferably 0.80 or less, more preferably 0. 0.50 or less, particularly preferably 0.40 or less.
  • the amount of (A) the biphenylaralkyl-type phenolic resin in the resin composition is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, and particularly It is preferably 0.5% by mass or more, preferably 10% by mass or less, more preferably 6% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or less.
  • the amount of (A) the biphenylaralkyl-type phenolic resin in the resin composition is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, and particularly preferably 100% by mass of the resin component of the resin composition. It is 2% by mass or more, preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less.
  • the resin component of the resin composition represents the non-volatile components of the resin composition excluding (D) the inorganic filler.
  • the resin composition according to the present embodiment contains (B) an epoxy resin as the (B) component.
  • the epoxy resin may be a curable resin having an epoxy group. Epoxy resin (B) does not include those corresponding to component (A) described above.
  • Epoxy resins include, for example, bixylenol type epoxy resins, bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins, bisphenol S type epoxy resins, bisphenol AF type epoxy resins, dicyclopentadiene type epoxy resins, and trisphenol type epoxy resins.
  • the epoxy resin preferably contains an epoxy resin containing an aromatic structure from the viewpoint of obtaining a cured product with excellent heat resistance.
  • Aromatic structures are chemical structures generally defined as aromatic and also include polycyclic aromatic and heteroaromatic rings.
  • Examples of epoxy resins containing an aromatic structure include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, trisphenol type epoxy resin, Naphthol novolak type epoxy resin, phenol novolak type epoxy resin, tert-butyl-catechol type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, naphthol type epoxy resin, anthracene type epoxy resin, bixylenol type epoxy resin, glycidylamine type epoxy having an aromatic structure Resin, glycidyl ester type epoxy resin having aromatic structure, cresol novolak type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, linear aliphatic epoxy resin having aromatic structure, epoxy resin having butad
  • the resin composition preferably contains an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule as (B) the epoxy resin.
  • the ratio of the epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule to 100% by mass of the non-volatile components of the epoxy resin is preferably 50% by mass or more, more preferably 60% by mass or more, and particularly preferably is 70% by mass or more.
  • Epoxy resins include liquid epoxy resins at a temperature of 20° C. (hereinafter sometimes referred to as “liquid epoxy resins”) and solid epoxy resins at a temperature of 20° C. (hereinafter sometimes referred to as “solid epoxy resins”). ).
  • the resin composition may contain only a liquid epoxy resin, may contain only a solid epoxy resin, or may contain a combination of a liquid epoxy resin and a solid epoxy resin. good.
  • a liquid epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule is preferable as the liquid epoxy resin.
  • liquid epoxy resins examples include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, glycidyl ester type epoxy resin, glycidyl amine type epoxy resin, phenol novolak type epoxy resin, ester skeleton.
  • An alicyclic epoxy resin, a cyclohexane type epoxy resin, a cyclohexanedimethanol type epoxy resin, and an epoxy resin having a butadiene structure are preferred.
  • liquid epoxy resins include “HP4032”, “HP4032D”, and “HP4032SS” (naphthalene type epoxy resins) manufactured by DIC; “828US”, “828EL”, “jER828EL”, and “825" manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation; “, “Epikote 828EL” (bisphenol A type epoxy resin); “jER807” and “1750” (bisphenol F type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation; “jER152” (phenol novolac type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation; “630", “630LSD”, “604" (glycidylamine type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation; “ED-523T” (glycirrol type epoxy resin) manufactured by ADEKA; “EP-3950L” manufactured by ADEKA; “EP-3980S” (glycidylamine type epoxy resin); “EP-4088S” (dicyclopentadiene type epoxy resin) manufactured by ADEKA; Bisphenol F type epoxy resin mixture); “EX-721” (glycerol
  • the solid epoxy resin is preferably a solid epoxy resin having 3 or more epoxy groups per molecule, more preferably an aromatic solid epoxy resin having 3 or more epoxy groups per molecule.
  • Solid epoxy resins include bixylenol type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, naphthalene type tetrafunctional epoxy resin, naphthol novolak type epoxy resin, cresol novolak type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, trisphenol type epoxy resin, Naphthol type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, naphthylene ether type epoxy resin, anthracene type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin, phenol aralkyl type epoxy resin, tetraphenylethane type epoxy resin, phenol phthalate A mijin-type epoxy resin is preferred.
  • solid epoxy resins include “HP4032H” (naphthalene-type epoxy resin) manufactured by DIC; “HP-4700” and “HP-4710” (naphthalene-type tetrafunctional epoxy resin) manufactured by DIC; “N-690” (cresol novolac type epoxy resin) manufactured by DIC Corporation; “N-695" (cresol novolak type epoxy resin) manufactured by DIC Corporation; "HP-7200”, “HP-7200HH”, “HP -7200H”, “HP-7200L” (dicyclopentadiene type epoxy resin); DIC's "EXA-7311", “EXA-7311-G3", “EXA-7311-G4", “EXA-7311-G4S” ", "HP6000” (naphthylene ether type epoxy resin); Nippon Kayaku "EPPN-502H” (trisphenol type epoxy resin); Nippon Kayaku “NC7000L” (naphthol novolac type epoxy resin); "NC3
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is preferably 50 g/eq. ⁇ 5,000 g/eq. , more preferably 60 g/eq. ⁇ 3,000 g/eq. , more preferably 80 g/eq. ⁇ 2,000 g/eq. , particularly preferably 110 g/eq. ⁇ 1,000g/eq. is.
  • Epoxy equivalent weight represents the mass of resin per equivalent of epoxy groups. This epoxy equivalent can be measured according to JIS K7236.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the epoxy resin is preferably 100 to 5,000, more preferably 250 to 3,000, still more preferably 400 to 1,500.
  • the weight average molecular weight of the resin can be measured as a polystyrene-equivalent value by a gel permeation chromatography (GPC) method.
  • the amount of (B) the epoxy resin in the resin composition is preferably 1% by mass or more, more preferably 2% by mass or more, and particularly preferably 4% by mass or more, relative to 100% by mass of the non-volatile components in the resin composition. , preferably 25% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 10% by mass or less.
  • the amount of (B) epoxy resin is within the above range, effects such as reduction in dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition, suppression of cracking, and increase in elongation at break can be obtained remarkably.
  • the amount of (B) epoxy resin in the resin composition is preferably 5% by mass or more, more preferably 10% by mass or more, and particularly preferably 20% by mass or more, relative to 100% by mass of the resin component in the resin composition. , preferably 60% by mass or less, more preferably 50% by mass or less, and particularly preferably 40% by mass or less.
  • amounts of (B) epoxy resin is within the above range, effects such as reduction in dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition, suppression of cracking, and increase in elongation at break can be obtained remarkably.
  • the resin composition according to the present embodiment contains the (C) active ester compound as the (C) component in a content within a specific range.
  • (C) Active ester compounds do not include those corresponding to the above components (A) and (B).
  • the active ester compound can function as an epoxy resin curing agent that reacts with the (B) epoxy resin to cure the resin composition.
  • (C) Active ester compounds may be used singly or in combination of two or more.
  • the active ester compound generally contains two or more highly reactive ester groups per molecule, such as phenol esters, thiophenol esters, N-hydroxyamine esters, and esters of heterocyclic hydroxy compounds. is preferably used.
  • the active ester compound is preferably obtained by a condensation reaction between a carboxylic acid compound and/or a thiocarboxylic acid compound and a hydroxy compound and/or a thiol compound.
  • an active ester compound obtained from a carboxylic acid compound and a hydroxy compound is preferred, and an active ester compound obtained from a carboxylic acid compound and a phenol compound and/or a naphthol compound is more preferred.
  • carboxylic acid compounds include benzoic acid, acetic acid, succinic acid, maleic acid, itaconic acid, phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid, and pyromellitic acid.
  • phenol compounds or naphthol compounds include hydroquinone, resorcinol, bisphenol A, bisphenol F, bisphenol S, phenolphthalin, methylated bisphenol A, methylated bisphenol F, methylated bisphenol S, phenol, o-cresol, m- cresol, p-cresol, catechol, ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol, 1,5-dihydroxynaphthalene, 1,6-dihydroxynaphthalene, 2,6-dihydroxynaphthalene, dihydroxybenzophenone, trihydroxybenzophenone, tetrahydroxybenzophenone, phloroglucine, Benzenetriol, dicyclopentadiene-type diphenol compound, phenol no
  • the (C) active ester compound includes a dicyclopentadiene-type active ester compound, a naphthalene-type active ester compound containing a naphthalene structure, an active ester compound containing an acetylated product of phenol novolac, and a benzoylated product of phenol novolak.
  • Active ester compounds are preferred, among which at least one selected from dicyclopentadiene-type active ester compounds and naphthalene-type active ester compounds is more preferred, and naphthalene-type active ester compounds are particularly preferred.
  • an active ester compound containing a dicyclopentadiene-type diphenol structure is preferable. Further, as one aspect of the present invention, it preferably contains a dicyclopentadiene-type active ester compound and a naphthalene-type active ester compound.
  • active ester compounds include, for example, "EXB9451”, “EXB9460”, “EXB9460S”, “EXB-8000L” and “EXB-8000L” as active ester compounds containing a dicyclopentadiene type diphenol structure.
  • the active ester group equivalent of the active ester compound is preferably 50 g/eq. ⁇ 500 g/eq. , more preferably 50 g/eq. ⁇ 400 g/eq. , more preferably 100 g/eq. ⁇ 300 g/eq. is.
  • the active ester group equivalent represents the mass of the active ester compound per equivalent of active ester group.
  • the number of active ester groups in the active ester compound (C) is preferably 0.1 or more, more preferably 0.5 or more, and still more preferably 0.8 or more. , preferably 6.0 or less, more preferably 5.0 or less, and particularly preferably 4.0 or less.
  • (C) active ester group number of the active ester compound refers to the sum of all the values obtained by dividing the mass of the non-volatile components of the active ester compound (C) present in the resin composition by the active ester group equivalent.
  • the number of active ester groups in (C) the active ester compound is preferably 1.0 or more, more preferably 1.5 or more, and particularly preferably 2.0. or more, preferably 50 or less, more preferably 40 or less, and particularly preferably 30 or less.
  • the amount of (C) the active ester compound in the resin composition is usually 10% by mass or more, preferably 11% by mass or more, and particularly preferably 12% by mass or more, relative to 100% by mass of the non-volatile components of the resin composition. , preferably 30% by mass or less, more preferably 25% by mass or less, and particularly preferably 20% by mass or less.
  • the amount of the active ester compound is within the above range, the dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition can be reduced, cracking can be suppressed, and the elongation at break can be increased.
  • the amount of (C) the active ester compound in the resin composition is preferably 20% by mass or more, more preferably 30% by mass or more, and particularly preferably 40% by mass or more, relative to 100% by mass of the resin component of the resin composition. , preferably 80% by mass or less, more preferably 70% by mass or less, and particularly preferably 60% by mass or less.
  • the amount of (C) the active ester compound is within the above range, the effects of reducing the dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition, suppressing cracking, and increasing the elongation at break can be remarkably obtained.
  • the resin composition according to the present embodiment contains the inorganic filler (D) as the component (D) in a content within a specific range.
  • the inorganic filler is usually contained in the resin composition in the form of particles.
  • An inorganic compound is used as the material for the inorganic filler.
  • inorganic filler materials include silica, alumina, glass, cordierite, silicon oxide, barium sulfate, barium carbonate, talc, clay, mica powder, zinc oxide, hydrotalcite, boehmite, and water.
  • an inorganic composite oxide may be used as the material for (D) the inorganic filler.
  • An inorganic complex oxide represents an oxide containing two or more kinds of atoms selected from the group consisting of metal atoms and metalloid atoms.
  • Such an inorganic composite oxide is preferably an oxide containing a combination of silicon and one or more atoms selected from the group consisting of metal atoms other than silicon and metalloid atoms.
  • Metal atoms to be combined with silicon include aluminum, lead, nickel, cobalt, copper, zinc, zirconium, iron, lithium, magnesium, barium, potassium, calcium, titanium, boron, sodium, etc. Among them, aluminum is particularly preferred. . Therefore, as the inorganic composite oxide, an oxide containing silicon and aluminum is preferable, and an aluminosilicate is particularly preferable.
  • silica silica, alumina and aluminosilicate are preferred, and silica is particularly preferred.
  • examples of silica include amorphous silica, fused silica, crystalline silica, synthetic silica, and hollow silica.
  • silica spherical silica is preferable.
  • the inorganic filler may be used singly or in combination of two or more.
  • Inorganic fillers can be classified into hollow inorganic fillers having internal voids and solid inorganic fillers having no internal voids.
  • As the inorganic filler only a hollow inorganic filler may be used, only a solid inorganic filler may be used, or a combination of a hollow inorganic filler and a solid inorganic filler may be used. . When hollow inorganic fillers are used, the dielectric constant of the cured resin composition can usually be lowered.
  • the hollow inorganic filler Since the hollow inorganic filler has pores, it usually has a porosity greater than 0% by volume. From the viewpoint of lowering the dielectric constant of the insulating layer containing the cured product of the resin composition, the porosity of the hollow inorganic filler is preferably 10% by volume or more, more preferably 15% by volume or more, and particularly preferably 20% by volume. % or more. Further, from the viewpoint of the mechanical strength of the cured product of the resin composition, the porosity of the hollow inorganic filler is preferably 95% by volume or less, more preferably 90% by volume or less, and particularly preferably 85% by volume or less. .
  • the porosity P (% by volume) of a particle is the volume-based ratio of the total volume of one or more pores present inside the particle to the volume of the entire particle based on the outer surface of the particle (total volume of pores /particle volume).
  • the porosity P is obtained by using the measured value D M (g/cm 3 ) of the actual density of the particles and the theoretical value D T (g/cm 3 ) of the substance density of the material forming the particles. It can be calculated by the formula (X1).
  • the manufacturing method of the hollow inorganic filler is not particularly limited, and it can be manufactured by a conventional method.
  • inorganic fillers include, for example, "SP60-05” and “SP507-05” manufactured by Nippon Steel & Sumikin Materials; “YC100C”, “YA050C” and “YA050C-MJE” manufactured by Admatechs.
  • the average particle diameter of the inorganic filler is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.05 ⁇ m or more, still more preferably 0.1 ⁇ m or more, and particularly preferably from the viewpoint of significantly obtaining the desired effects of the present invention. is 0.2 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less, still more preferably 3 ⁇ m or less.
  • the average particle size of the inorganic filler can be measured by a laser diffraction/scattering method based on Mie scattering theory. Specifically, the particle size distribution of the inorganic filler is prepared on a volume basis using a laser diffraction/scattering type particle size distribution measuring device, and the median diameter can be used as the average particle size for measurement.
  • a measurement sample can be obtained by weighing 100 mg of an inorganic filler and 10 g of methyl ethyl ketone in a vial and dispersing them with ultrasonic waves for 10 minutes.
  • a measurement sample is measured using a laser diffraction particle size distribution measuring device, the wavelengths of the light source used are blue and red, the volume-based particle size distribution of the inorganic filler is measured by the flow cell method, and from the obtained particle size distribution
  • the average particle size can be calculated as the median size.
  • the laser diffraction particle size distribution analyzer include "LA-960" manufactured by Horiba, Ltd., and the like.
  • the specific surface area of the inorganic filler is preferably 0.1 m 2 /g or more, more preferably 0.5 m 2 /g or more, and still more preferably 1 m 2 from the viewpoint of significantly obtaining the desired effects of the present invention. /g or more, particularly preferably 3 m 2 /g or more, preferably 100 m 2 /g or less, more preferably 70 m 2 /g or less, even more preferably 50 m 2 /g or less, particularly preferably 40 m 2 /g or less. be.
  • the specific surface area of the inorganic filler is determined by adsorbing nitrogen gas on the sample surface using a specific surface area measuring device (Macsorb HM-1210 manufactured by Mountech) according to the BET method, and calculating the specific surface area using the BET multipoint method. can be measured by
  • the inorganic filler is preferably treated with a surface treatment agent from the viewpoint of enhancing moisture resistance and dispersibility.
  • surface treatment agents include fluorine-containing silane coupling agents, aminosilane coupling agents, epoxysilane coupling agents, mercaptosilane coupling agents, silane coupling agents, alkoxysilanes, organosilazane compounds, and titanate compounds.
  • a coupling agent etc. are mentioned.
  • One type of surface treatment agent may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • Examples of commercially available surface treatment agents include “KBM403” (3-glycidoxypropyltrimethoxysilane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., “KBM803” (3-mercaptopropyltrimethoxysilane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., Shin-Etsu Chemical Industry Co., Ltd. "KBE903” (3-aminopropyltriethoxysilane), Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. "KBM573” (N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane), Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • the degree of surface treatment with a surface treatment agent is preferably within a specific range. Specifically, 100% by mass of the inorganic filler is preferably surface-treated with a surface treatment agent of 0.2% to 5% by mass, and a surface treatment agent of 0.2% to 3% by mass. It is more preferably surface-treated, and more preferably surface-treated with 0.3% by mass to 2% by mass of a surface treating agent.
  • the degree of surface treatment by the surface treatment agent can be evaluated by the amount of carbon per unit surface area of the inorganic filler.
  • the amount of carbon per unit surface area of the inorganic filler is preferably 0.02 mg/m 2 or more, more preferably 0.1 mg/m 2 or more, and more preferably 0.2 mg/m 2 from the viewpoint of improving the dispersibility of the inorganic filler. The above is more preferable.
  • it is preferably 1.0 mg/m 2 or less, more preferably 0.8 mg/m 2 or less, and even more preferably 0.5 mg/m 2 or less.
  • the amount of carbon per unit surface area of the inorganic filler can be measured after the surface-treated inorganic filler is washed with a solvent (eg, methyl ethyl ketone (MEK)). Specifically, a sufficient amount of MEK as a solvent is added to the inorganic filler surface-treated with the surface treatment agent, and ultrasonic cleaning is performed at 25° C. for 5 minutes. After removing the supernatant liquid and drying the solid content, a carbon analyzer can be used to measure the amount of carbon per unit surface area of the inorganic filler. As a carbon analyzer, "EMIA-320V" manufactured by Horiba Ltd. can be used.
  • EMIA-320V manufactured by Horiba Ltd.
  • the amount of (D) the inorganic filler in the resin composition satisfies at least one of the following conditions (i) and (ii).
  • the amount (% by mass) of the inorganic filler is usually 60% by mass or more, preferably 63% by mass or more, more preferably 65% by mass or more, and particularly preferably 100% by mass of the non-volatile components of the resin composition. is 67% by mass or more, preferably 85% by mass or less, more preferably 80% by mass or less, and particularly preferably 75% by mass or less.
  • the amount (% by volume) of the inorganic filler is usually 45% by volume or more, preferably 50% by volume or more, more preferably 55% by volume or more with respect to 100% by volume of the non-volatile components of the resin composition,
  • the content is preferably 80% by volume or less, more preferably 70% by volume or less, and particularly preferably 65% by volume or less.
  • the resin composition according to the present embodiment may further contain (E) an optional curing agent as an optional component in combination with the above-described components (A) to (D).
  • the (E) optional curing agent as the (E) component does not include those corresponding to the above-described components (A) to (D).
  • the optional curing agent is the same as (A) the biphenyl aralkyl-type phenol resin and (C) the active ester compound described above, and (B) an epoxy resin curing agent that reacts with the epoxy resin to cure the resin composition. can have a function.
  • Any curing agent may be used singly or in combination of two or more.
  • optional curing agents examples include phenol-based curing agents, carbodiimide-based curing agents, acid anhydride-based curing agents, amine-based curing agents, benzoxazine-based curing agents, cyanate ester-based curing agents, and thiol-based curing agents. agents.
  • phenol-based curing agents classified as optional curing agents do not include those corresponding to (A) biphenylaralkyl-type phenolic resins.
  • carbodiimide-based curing agent a curing agent having one or more, preferably two or more carbodiimide structures in one molecule can be used.
  • carbodiimide-based curing agents include aliphatic biscarbodiimides such as tetramethylene-bis(t-butylcarbodiimide) and cyclohexanebis(methylene-t-butylcarbodiimide); biscarbodiimides such as biscarbodiimide; aliphatic polycarbodiimides such as polyhexamethylenecarbodiimide, polytrimethylhexamethylenecarbodiimide, polycyclohexylenecarbodiimide, poly(methylenebiscyclohexylenecarbodiimide), and poly(isophoronecarbodiimide); poly(phenylenecarbodiimide), Poly(naphthylenecarbodiimide), Poly(tolylenecarbodiimide), Poly(methyldiisopropylpheny
  • carbodiimide curing agents examples include “Carbodilite V-02B”, “Carbodilite V-03”, “Carbodilite V-04K”, “Carbodilite V-07” and “Carbodilite V-09” manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd. "Stabaxol P”, “Stabaxol P400”, and “Hykasil 510” manufactured by Rhein Chemie.
  • a curing agent having one or more, preferably two or more hydroxyl groups bonded to an aromatic ring such as a benzene ring or a naphthalene ring per molecule can be used.
  • a phenol-based curing agent having a novolac structure is preferred.
  • a nitrogen-containing phenolic curing agent is preferable, and a triazine skeleton-containing phenolic curing agent is more preferable.
  • a triazine skeleton-containing phenol novolak resin is preferable from the viewpoint of highly satisfying heat resistance, water resistance, and adhesion.
  • phenol-based curing agent examples include, for example, "MEH-7700”, “MEH-7810", and “MEH-7851” manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd., “NHN” and “CBN” manufactured by Nippon Kayaku, Japan “SN-170”, “SN-180”, “SN-190”, “SN-475”, “SN-485”, “SN-495”, “SN-375”, “ SN-395”, DIC's "LA-7052", “LA-7054”, “LA-3018”, “LA-3018-50P", “LA-1356”, “TD2090”, “TD-2090- 60M” and the like.
  • acid anhydride-based curing agent a curing agent having one or more acid anhydride groups in one molecule can be used, and a curing agent having two or more acid anhydride groups in one molecule is used.
  • acid anhydride curing agents include phthalic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, methyltetrahydrophthalic anhydride, methylhexahydrophthalic anhydride, methylnadic anhydride, and hydrogenated methylnadic acid.
  • Examples of commercially available acid anhydride curing agents include “HNA-100”, “MH-700”, “MTA-15”, “DDSA” and “OSA” manufactured by Shin Nippon Rika; “YH-306”, “YH-307” of Hitachi Chemical Co., Ltd. "HN-2200”, “HN-5500”; Clay Valley Co., Ltd. "EF-30”, “EF-40” “EF-60”, “EF-80” and the like.
  • amine-based curing agent a curing agent having one or more, preferably two or more amino groups in one molecule can be used.
  • amine-based curing agents include aliphatic amines, polyetheramines, alicyclic amines, aromatic amines, etc. Among them, aromatic amines are preferred.
  • Amine-based curing agents are preferably primary amines or secondary amines, more preferably primary amines.
  • Specific examples of amine curing agents include 4,4'-methylenebis(2,6-dimethylaniline), 4,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4'-diaminodiphenylsulfone, and 3,3'-diaminodiphenylsulfone.
  • amine-based curing agents examples include “SEIKACURE-S” manufactured by Seika; AB", “Kayahard AS”; “Epicure W” manufactured by Mitsubishi Chemical; “DTDA” manufactured by Sumitomo Seika.
  • benzoxazine-based curing agents include “JBZ-OP100D” and “ODA-BOZ” manufactured by JFE Chemical Co., Ltd.; “HFB2006M” manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.; Examples include “Fa”.
  • cyanate ester curing agents include bisphenol A dicyanate, polyphenolcyanate (oligo(3-methylene-1,5-phenylenecyanate)), 4,4'-methylenebis(2,6-dimethylphenylcyanate), 4, 4′-ethylidene diphenyl dicyanate, hexafluorobisphenol A dicyanate, 2,2-bis(4-cyanate)phenylpropane, 1,1-bis(4-cyanatophenylmethane), bis(4-cyanate-3,5- Difunctional cyanate resins such as dimethylphenyl)methane, 1,3-bis(4-cyanatophenyl-1-(methylethylidene))benzene, bis(4-cyanatophenyl)thioether, and bis(4-cyanatophenyl)ether, Polyfunctional cyanate resins derived from phenol novolak, cresol novolak, etc., and prepolymers obtained by partially triazine-forming these cyan
  • cyanate ester curing agents include “PT30” and “PT60” (both phenol novolac type polyfunctional cyanate ester resins), “BA230” and “BA230S75” (part of bisphenol A dicyanate) manufactured by Lonza Japan Co., Ltd. or a prepolymer that is entirely triazined to form a trimer), and the like.
  • thiol-based curing agents examples include trimethylolpropane tris (3-mercaptopropionate), pentaerythritol tetrakis (3-mercaptobutyrate), tris (3-mercaptopropyl) isocyanurate, and the like.
  • the active group equivalent of any curing agent is preferably 50 g/eq. ⁇ 3000g/eq. , more preferably 100 g/eq. ⁇ 1000 g/eq. , more preferably 100 g/eq. ⁇ 500 g/eq. , particularly preferably 100 g/eq. ⁇ 300 g/eq. is.
  • Active group equivalents represent the mass of curing agent per equivalent of active groups.
  • the amount of the optional curing agent (E) in the resin composition may be 0% by mass, may be greater than 0% by mass, and preferably 0% by mass with respect to 100% by mass of the non-volatile components of the resin composition. 0.01% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, particularly preferably 1.0% by mass or more, preferably 20% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or less is.
  • the amount of (E) the optional curing agent in the resin composition may be 0% by mass, may be greater than 0% by mass, and preferably 0% by mass with respect to 100% by mass of the resin component of the resin composition. .1% by mass or more, more preferably 1.0% by mass or more, particularly preferably 5.0% by mass or more, preferably 50% by mass or less, more preferably 40% by mass or less, and particularly preferably 30% by mass or less is.
  • the resin composition according to the present embodiment may further contain (F) a curing accelerator as an optional component in combination with the components (A) to (E) described above.
  • the (F) curing accelerator as the (F) component does not include those corresponding to the above-described components (A) to (E).
  • the (F) curing accelerator functions as a curing catalyst that accelerates the curing of the (B) epoxy resin.
  • curing accelerators examples include phosphorus curing accelerators, urea curing accelerators, guanidine curing accelerators, imidazole curing accelerators, metal curing accelerators, and amine curing accelerators. . Among them, imidazole-based curing accelerators are preferred.
  • the curing accelerator may be used alone or in combination of two or more.
  • Phosphorus curing accelerators include, for example, tetrabutylphosphonium bromide, tetrabutylphosphonium chloride, tetrabutylphosphonium acetate, tetrabutylphosphonium decanoate, tetrabutylphosphonium laurate, bis(tetrabutylphosphonium) pyromellitate, tetrabutylphosphonium hydro Aliphatic phosphonium salts such as genhexahydrophthalate, tetrabutylphosphonium 2,6-bis[(2-hydroxy-5-methylphenyl)methyl]-4-methylphenolate, di-tert-butyldimethylphosphonium tetraphenylborate; methyltriphenylphosphonium bromide, ethyltriphenylphosphonium bromide, propyltriphenylphosphonium bromide, butyltriphenylphosphonium bromide, benzyltripheny
  • Urea-based curing accelerators include, for example, 1,1-dimethylurea; 1,1,3-trimethylurea, 3-ethyl-1,1-dimethylurea, 3-cyclohexyl-1,1-dimethylurea, 3- Aliphatic dimethylurea such as cyclooctyl-1,1-dimethylurea; 3-phenyl-1,1-dimethylurea, 3-(4-chlorophenyl)-1,1-dimethylurea, 3-(3,4-dichlorophenyl )-1,1-dimethylurea, 3-(3-chloro-4-methylphenyl)-1,1-dimethylurea, 3-(2-methylphenyl)-1,1-dimethylurea, 3-(4- methylphenyl)-1,1-dimethylurea, 3-(3,4-dimethylphenyl)-1,1-dimethylurea, 3-(4-isopropylphenyl)-1,1-dimethyl
  • Guanidine curing accelerators include, for example, dicyandiamide, 1-methylguanidine, 1-ethylguanidine, 1-cyclohexylguanidine, 1-phenylguanidine, 1-(o-tolyl)guanidine, dimethylguanidine, diphenylguanidine, trimethylguanidine, Tetramethylguanidine, Pentamethylguanidine, 1,5,7-triazabicyclo[4.4.0]dec-5-ene, 7-methyl-1,5,7-triazabicyclo[4.4.0] Dec-5-ene, 1-methylbiguanide, 1-ethylbiguanide, 1-n-butylbiguanide, 1-n-octadecylbiguanide, 1,1-dimethylbiguanide, 1,1-diethylbiguanide, 1-cyclohexylbiguanide, 1 -allylbiguanide, 1-phenylbiguanide, 1-(o-tolyl)biguanide and
  • imidazole curing accelerators examples include 2-methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole, 1-cyanoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazolium trimellitate, 1-cyanoethyl- 2-phenylimidazolium trimellitate, 2,4-d
  • imidazole curing accelerators include, for example, Shikoku Kasei Co., Ltd. "1B2PZ”, “2E4MZ”, “2MZA-PW”, “2MZ-OK”, “2MA-OK”, “2MA-OK- PW”, “2PHZ”, “2PHZ-PW”, "Cl1Z”, “Cl1Z-CN”, “Cl1Z-CNS”, “C11Z-A”; and "P200-H50” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation.
  • metal-based curing accelerators include organometallic complexes or organometallic salts of metals such as cobalt, copper, zinc, iron, nickel, manganese, and tin.
  • organometallic complexes include organocobalt complexes such as cobalt (II) acetylacetonate and cobalt (III) acetylacetonate, organocopper complexes such as copper (II) acetylacetonate, and zinc (II) acetylacetonate.
  • organic zinc complexes such as iron (III) acetylacetonate; organic nickel complexes such as nickel (II) acetylacetonate; organic manganese complexes such as manganese (II) acetylacetonate;
  • organic metal salts include zinc octoate, tin octoate, zinc naphthenate, cobalt naphthenate, tin stearate, and zinc stearate.
  • amine curing accelerators examples include trialkylamines such as triethylamine and tributylamine, 4-dimethylaminopyridine, benzyldimethylamine, 2,4,6-tris(dimethylaminomethyl)phenol, 1,8-diazabicyclo (5,4,0)-undecene and the like.
  • amine-based curing accelerator a commercially available product may be used, such as "MY-25" manufactured by Ajinomoto Fine-Techno Co., Ltd., and the like.
  • the amount of the (F) curing accelerator in the resin composition may be 0% by mass, or may be greater than 0% by mass, preferably 0.0% by mass, relative to 100% by mass of non-volatile components in the resin composition. 01% by mass or more, more preferably 0.02% by mass or more, particularly preferably 0.03% by mass or more, preferably 1.0% by mass or less, more preferably 0.5% by mass or less, particularly preferably 0 .1% by mass or less.
  • the amount of the (F) curing accelerator in the resin composition may be 0% by mass or greater than 0% by mass, preferably 0.0% by mass, relative to 100% by mass of the resin component of the resin composition. 01% by mass or more, more preferably 0.05% by mass or more, particularly preferably 0.1% by mass or more, preferably 2.0% by mass or less, more preferably 1.5% by mass or less, particularly preferably 1 0% by mass or less.
  • the resin composition according to the present embodiment may further contain (G) a thermoplastic resin as an optional component in combination with the components (A) to (F) described above.
  • the (G) thermoplastic resin as the (G) component does not include those corresponding to the above-described components (A) to (F).
  • Thermoplastic resins include, for example, phenoxy resins, polyimide resins, polyvinyl acetal resins, polyolefin resins, polybutadiene resins, polyamideimide resins, polyetherimide resins, polysulfone resins, polyethersulfone resins, polyphenylene ether resins, and polycarbonate resins. , polyether ether ketone resin, polyester resin, and the like.
  • the thermoplastic resin may be used alone or in combination of two or more.
  • phenoxy resins include bisphenol A skeleton, bisphenol F skeleton, bisphenol S skeleton, bisphenolacetophenone skeleton, novolac skeleton, biphenyl skeleton, fluorene skeleton, dicyclopentadiene skeleton, norbornene skeleton, naphthalene skeleton, anthracene skeleton, adamantane skeleton, and terpene.
  • Examples include phenoxy resins having one or more skeletons selected from the group consisting of skeletons and trimethylcyclohexane skeletons.
  • the terminal of the phenoxy resin may be any functional group such as a phenolic hydroxyl group or an epoxy group.
  • phenoxy resin examples include Mitsubishi Chemical's "1256” and “4250” (both bisphenol A skeleton-containing phenoxy resins); Mitsubishi Chemical's “YX8100” (bisphenol S skeleton-containing phenoxy resin); Mitsubishi Chemical "YX6954” (bisphenolacetophenone skeleton-containing phenoxy resin) manufactured by Nippon Steel & Sumikin Chemical Co., Ltd.; "FX280” and “FX293” manufactured by Nippon Steel & Sumikin Chemical Co., Ltd.; "YL7769BH30", “YL6794", "YL7213", “YL7290”, “YL7482” and “YL7891BH30”;
  • polyimide resins include “SLK-6100” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., and “Likacoat SN20” and “Ricacoat PN20” manufactured by Shin Nippon Rika.
  • polyvinyl acetal resins examples include polyvinyl formal resins and polyvinyl butyral resins, with polyvinyl butyral resins being preferred.
  • Specific examples of polyvinyl acetal resins include Denka Butyral 4000-2, Denka Butyral 5000-A, Denka Butyral 6000-C, and Denka Butyral 6000-EP manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd. S-LEC BH series, BX series (eg BX-5Z), KS series (eg KS-1), BL series, BM series;
  • polyolefin resins include ethylene-based copolymers such as low-density polyethylene, ultra-low-density polyethylene, high-density polyethylene, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-ethyl acrylate copolymer, and ethylene-methyl acrylate copolymer.
  • Resin polyolefin polymers such as polypropylene and ethylene-propylene block copolymers.
  • polybutadiene resins include hydrogenated polybutadiene skeleton-containing resins, hydroxyl group-containing polybutadiene resins, phenolic hydroxyl group-containing polybutadiene resins, carboxy group-containing polybutadiene resins, acid anhydride group-containing polybutadiene resins, epoxy group-containing polybutadiene resins, and isocyanate group-containing resins.
  • examples include polybutadiene resin, urethane group-containing polybutadiene resin, polyphenylene ether-polybutadiene resin, and the like.
  • polyamide-imide resins include “Vylomax HR11NN” and “Vylomax HR16NN” manufactured by Toyobo.
  • polyamideimide resins include modified polyamideimides such as “KS9100” and “KS9300” (polysiloxane skeleton-containing polyamideimides) manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd.
  • polyethersulfone resin examples include “PES5003P” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
  • polysulfone resins include polysulfone "P1700” and “P3500” manufactured by Solvay Advanced Polymers.
  • polyphenylene ether resin examples include "NORYL SA90” manufactured by SABIC.
  • polyetherimide resin examples include "Ultem” manufactured by GE.
  • polycarbonate resins examples include hydroxyl group-containing carbonate resins, phenolic hydroxyl group-containing carbonate resins, carboxy group-containing carbonate resins, acid anhydride group-containing carbonate resins, isocyanate group-containing carbonate resins, and urethane group-containing carbonate resins.
  • Specific examples of polycarbonate resins include "FPC0220” manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Co., Ltd., "T6002" and “T6001” (polycarbonate diol) manufactured by Asahi Kasei Chemicals, “C-1090” and “C-2090” manufactured by Kuraray Co., Ltd. , “C-3090” (polycarbonate diol) and the like.
  • Specific examples of the polyetheretherketone resin include "Sumiproy K” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and the like.
  • polyester resins include polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate resin, polybutylene terephthalate resin, polybutylene naphthalate resin, polytrimethylene terephthalate resin, polytrimethylene naphthalate resin, polycyclohexanedimethyl terephthalate resin, and the like.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the thermoplastic resin is preferably greater than 5,000, more preferably 8,000 or more, still more preferably 10,000 or more, particularly preferably 20,000 or more, and preferably is 100,000 or less, more preferably 70,000 or less, still more preferably 60,000 or less, and particularly preferably 50,000 or less.
  • the amount of the (G) thermoplastic resin in the resin composition may be 0% by mass, or may be greater than 0% by mass, preferably 0.0% by mass, relative to 100% by mass of non-volatile components in the resin composition. 01% by mass or more, more preferably 0.02% by mass or more, particularly preferably 0.03% by mass or more, preferably 1.0% by mass or less, more preferably 0.5% by mass or less, particularly preferably 0 .1% by mass or less.
  • the amount of the (G) thermoplastic resin in the resin composition may be 0% by mass or greater than 0% by mass, preferably 0.0% by mass, relative to 100% by mass of the resin component of the resin composition. 01% by mass or more, more preferably 0.05% by mass or more, particularly preferably 0.1% by mass or more, preferably 2.0% by mass or less, more preferably 1.5% by mass or less, particularly preferably 1 0% by mass or less.
  • the resin composition according to the present embodiment may further contain (H) a maleimide resin as an optional component in combination with the components (A) to (G) described above.
  • the (H) maleimide resin as the (H) component does not include those corresponding to the above-described components (A) to (G).
  • As the maleimide resin compounds containing at least one, preferably two or more maleimide groups (2,5-dihydro-2,5-dioxo-1H-pyrrol-1-yl groups) in one molecule can be used. .
  • Maleimide resins can be reacted with (B) epoxy resins in the presence of a suitable catalyst such as an imidazole compound.
  • (H) maleimide resin the ethylenic double bond contained in the maleimide group can cause radical polymerization. Therefore, the (H) maleimide resin can thermoset the resin composition by these reactions.
  • the maleimide resin When the maleimide resin is used, the dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition can be particularly effectively reduced.
  • maleimide resin an aliphatic maleimide resin containing an aliphatic amine skeleton may be used, an aromatic maleimide resin containing an aromatic amine skeleton may be used, or a combination thereof may be used. Moreover, (H) maleimide resin may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more types.
  • the maleimide resin is preferably one or more selected from the group consisting of a maleimide resin represented by the following formula (H-1) and a maleimide resin represented by the following formula (H-2).
  • each R h1 independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent
  • each R h2 independently represents an oxygen atom, represents an arylene group, an alkylene group, or a divalent group consisting of a combination of two or more of these groups, where n h1 represents an integer of 1-15
  • R h3 each independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent
  • R h4 each independently has a substituent.
  • each Rh5 independently represents an alkyl group having 5 or more carbon atoms.
  • n h2 represents an integer of 0 to 10
  • m h each independently represents an integer of 0 to 4.
  • Each R h1 independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent.
  • the number of carbon atoms in the divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms is preferably 6 or more, more preferably 8 or more, preferably 50 or less, more preferably 45 or less, still more preferably 40 or less.
  • This divalent aliphatic group may be linear, branched or cyclic, with linear being preferred.
  • the cyclic aliphatic group is a concept that includes both a cyclic aliphatic group and a linear aliphatic group and a cyclic aliphatic group. Examples of divalent aliphatic groups include alkylene groups and alkenylene groups.
  • alkylene groups examples include pentylene, hexylene, heptylene, octylene, nonylene, decylene, undecylene, dodecylene, tridecylene, heptadecylene, hexatriacontylene, and octylene-cyclohexylene.
  • a group having a structure a group having an octylene-cyclohexylene-octylene structure, a group having a propylene-cyclohexylene-octylene structure, and the like, and a hexatriacontylene group is preferred.
  • alkenylene groups include pentynylene, hexynylene, heptylene, octinylene, nonynylene, decinylene, undecynylene, dodecynylene, tridecynylene, heptadecinylene, hexatriacontinylene, and octinylene-cyclohexynylene structures.
  • a group having an octinylene-cyclohexynylene-octinylene structure, a group having a propynylene-cyclohexynylene-octinylene structure, etc., and a hexatriacontinylene group is preferred.
  • Substituents for the divalent aliphatic group include, for example, a halogen atom, —OH, —O—C 1-10 alkyl group, —N(C 1-10 alkyl group) 2 , C 1-10 alkyl group, C 2-30 alkenyl group, C 2-30 alkynyl group, C 6-10 aryl group, —NH 2 , —CN, —C(O)O—C 1-10 alkyl group, —COOH, —C(O)H , -NO 2 and the like.
  • C xy (where x and y are positive integers and satisfies x ⁇ y) means that the organic group described immediately after this term has x to y carbon atoms. represents something.
  • C 1-10 alkyl group indicates an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms.
  • substituents may combine with each other to form a ring, and the ring structure includes spiro rings and condensed rings.
  • the substituents are preferably alkyl groups having 5 or more carbon atoms.
  • Each R h2 independently represents an oxygen atom, an arylene group, an alkylene group, or a divalent group consisting of a combination of two or more of these groups.
  • R h2 is preferably a divalent group consisting of a combination of two or more of these groups or an oxygen atom.
  • a combination of an oxygen atom, an arylene group, and an alkylene group can be mentioned as a divalent group consisting of a combination of two or more of these groups.
  • Specific examples of the divalent group consisting of a combination of two or more of these groups include the following groups. In the formula, "*" represents a bond.
  • n h1 represents an integer of 1-15, preferably an integer of 1-10.
  • Each R h3 independently represents a divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent.
  • R h3 is the same divalent aliphatic group having 5 or more carbon atoms which may have a substituent represented by R h1 , and a hexylene group, a heptylene group, an octylene group, a nonylene group and a decylene group are An octylene group is preferred, and an octylene group is more preferred.
  • R h4 independently represents a divalent group having an optionally substituted aromatic ring.
  • R h4 is a group consisting of a combination of an alkylene group and a divalent group derived from pyromellitic diimide; a group consisting of a combination of a divalent group derived from phthalimide and an alkylene group is preferable; A group consisting of a combination of divalent groups is more preferred.
  • R h4 Specific examples of the group represented by R h4 include the following groups.
  • "*" represents a bond.
  • Each R h5 independently represents an alkyl group having 5 or more carbon atoms.
  • the number of carbon atoms in the alkyl group having 5 or more carbon atoms is preferably 6 or more, more preferably 8 or more, preferably 50 or less, more preferably 45 or less, still more preferably 40 or less.
  • This alkyl group may be linear, branched, or cyclic, with linear being preferred. Examples of such alkyl groups include pentyl, hexyl, heptyl, octyl, nonyl, and decyl groups.
  • An alkyl group having 5 or more carbon atoms may be substituted for an alkylene group having 5 or more carbon atoms.
  • a hexyl group, a heptyl group, an octyl group, a nonyl group and a decyl group are preferred, and a hexyl group and an octyl group are more preferred.
  • mh represents an integer of 0 to 4, preferably an integer of 1 to 3, more preferably 2.
  • maleimide resin examples include the following compounds (h-1) to (h-4). However, (H) the maleimide resin is not limited to these specific examples. In the formula, nh represents an integer of 1-10.
  • maleimide resin examples include "BMI1500” manufactured by Designer Molecules, “SLK-1500-T80” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. (compound of formula (h-1)); (h-2) compound); “BMI3000J” (compound of formula (h-3)); “BMI689” manufactured by Designer Molecules and “SLK-6895-T90” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • (H) maleimide resins also include maleimide resins (maleimide resins containing an indane ring skeleton) disclosed in Technical Bulletin No. 2020-500211 of Japan Institute of Invention and Innovation.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the maleimide resin is preferably 150-5000, more preferably 300-2500.
  • the maleimide group equivalent of the maleimide resin is preferably 50 g/eq. ⁇ 2000 g/eq. , more preferably 100 g/eq. ⁇ 1000g/eq. , more preferably 150 g/eq. ⁇ 500 g/eq. is.
  • the maleimide group equivalent weight represents the weight of the (H) maleimide resin containing one equivalent maleimide group.
  • the amount of the (H) maleimide resin in the resin composition may be 0% by mass or greater than 0% by mass, preferably 0.0% by mass, relative to 100% by mass of non-volatile components in the resin composition. 01% by mass or more, more preferably 0.02% by mass or more, particularly preferably 0.03% by mass or more, preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and particularly preferably 1% by mass or less. be.
  • the amount of the maleimide resin is within the above range, the dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition can be particularly effectively reduced.
  • the amount of the (H) maleimide resin in the resin composition may be 0% by mass, may be greater than 0% by mass, and is preferably 0.01 with respect to 100% by mass of the resin component of the resin composition. % by mass or more, more preferably 0.05% by mass or more, particularly preferably 0.1% by mass or more, preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and particularly preferably 1% by mass or less .
  • the amount of the maleimide resin is within the above range, the dielectric loss tangent of the cured product of the resin composition can be particularly effectively reduced.
  • the resin composition according to the present embodiment may further contain (I) an optional additive as an optional non-volatile component in combination with the components (A) to (H) described above.
  • Optional additives include, for example, thermosetting resins other than epoxy resins; organic fillers such as rubber particles; organometallic compounds such as organocopper compounds, organozinc compounds, and organocobalt compounds; phthalocyanine blue, phthalocyanine Colorants such as green, iodine green, diazo yellow, crystal violet, titanium oxide, and carbon black; polymerization inhibitors such as hydroquinone, catechol, pyrogallol, and phenothiazine; leveling agents such as silicone-based leveling agents and acrylic polymer-based leveling agents; Thickeners such as bentone and montmorillonite; Antifoaming agents such as silicone antifoaming agents, acrylic antifoaming agents, fluorine antifoaming agents, and vinyl resin antifoaming agents;
  • melamine sulfate melamine sulfate
  • halogen flame retardants e.g. antimony trioxide
  • phosphate ester dispersants polyoxyalkylene dispersants, acetylene dispersants, silicone dispersants Dispersants such as agents, anionic dispersants, cationic dispersants; borate stabilizers, titanate stabilizers, aluminate stabilizers, zirconate stabilizers, isocyanate stabilizers, carboxylic acid stabilizers, carboxylic acid stabilizers stabilizers such as anhydride-based stabilizers.
  • Optional additives may be used singly or in combination of two or more.
  • the resin composition according to the present embodiment may contain (J) a solvent as an optional volatile component in combination with the non-volatile components such as components (A) to (I) described above.
  • a solvent an organic solvent is usually used.
  • organic solvents examples include ketone solvents such as acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone and cyclohexanone; ester solvents; ether solvents such as tetrahydropyran, tetrahydrofuran, 1,4-dioxane, diethyl ether, diisopropyl ether, dibutyl ether, diphenyl ether, anisole; alcohol solvents such as methanol, ethanol, propanol, butanol, ethylene glycol; acetic acid Ether ester solvents such as 2-ethoxyethyl, propylene glycol monomethyl ether acetate, diethylene glycol monoethyl ether acetate, ethyl diglycol acetate, ⁇ -butyrolactone, methyl methoxypropionate; methyl lactate, ethyl lactate, methyl 2-hydroxyisobutyrate, etc.
  • ester alcohol solvents 2-methoxypropanol, 2-methoxyethanol, 2-ethoxyethanol, propylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monobutyl ether (butyl carbitol) and other ether alcohol solvents; N,N-dimethylformamide, N, Amide solvents such as N-dimethylacetamide and N-methyl-2-pyrrolidone; sulfoxide solvents such as dimethylsulfoxide; nitrile solvents such as acetonitrile and propionitrile; aliphatics such as hexane, cyclopentane, cyclohexane, and methylcyclohexane Hydrocarbon-based solvents: aromatic hydrocarbon-based solvents such as benzene, toluene, xylene, ethylbenzene, trimethylbenzene, and the like can be mentioned. (J) The solvent may be used alone or in combination of two or more.
  • the amount of the solvent is not particularly limited, but is, for example, 60% by mass or less, 40% by mass or less, 30% by mass or less, or 20% by mass with respect to 100% by mass of all components of the resin composition. Thereafter, it may be 15% by mass or less, 10% by mass or less, or the like, and may be 0% by mass.
  • the resin composition according to this embodiment can be produced, for example, by mixing the components described above. Some or all of the components described above may be mixed at the same time, or may be mixed in order. During the course of mixing each component, the temperature may be set accordingly, and thus may be temporarily or permanently heated and/or cooled. Moreover, you may perform stirring or shaking in the process of mixing each component.
  • a cured product having a low dielectric loss tangent can be obtained from the resin composition according to the present embodiment.
  • a low dielectric loss tangent can be obtained when the dielectric loss tangent of a cured product of the resin composition is measured under the conditions described in [Test Example 1: Measurement of dielectric loss tangent] in Examples described later.
  • the dielectric loss tangent of the cured product is preferably 0.0040 or less, more preferably 0.0035 or less, still more preferably 0.0033 or less, and particularly preferably 0.0030 or less.
  • the lower limit is not particularly limited, and can be, for example, 0.0010 or more.
  • the resin composition according to this embodiment it is possible to obtain a cured product capable of suppressing the occurrence of cracks.
  • the yield is measured as an index of the frequency of occurrence of cracks in the cured product of the resin composition under the conditions described in [Test Example 2: Crack Evaluation Test] in Examples described later, the yield is preferably 40% or more, More preferably 60% or more, particularly preferably 80% or more.
  • a cured product having a high elongation at break can be obtained from the resin composition according to the present embodiment.
  • the elongation at break of the cured product is preferably 1.2% or more, more preferably 1.4% or more, and particularly preferably 1.6% or more.
  • the upper limit is not particularly limited, and may be, for example, 10% or less.
  • the resin composition according to the present embodiment can be used as a resin composition for insulation, and in particular can be suitably used as a resin composition for forming an insulation layer (resin composition for forming an insulation layer).
  • the resin composition according to the present embodiment can be used as a resin composition for forming an insulating layer of a printed wiring board, and a resin composition for forming an interlayer insulating layer (resin composition for interlayer insulation). can be suitably used as
  • the resin composition according to the present embodiment may be used as a resin composition for forming a rewiring layer (resin composition for forming a rewiring layer).
  • a rewiring formation layer represents an insulating layer for forming a rewiring layer.
  • the rewiring layer represents a conductor layer formed on a rewiring forming layer as an insulating layer.
  • the resin composition according to the present embodiment may be used as a resin composition for forming a rewiring layer.
  • a rewiring layer may be further formed on the sealing layer.
  • the resin composition according to the present embodiment includes, for example, a resin sheet, a sheet-like laminated material such as prepreg, a solder resist, an underfill material, a die bonding material, a semiconductor sealing material, a hole-filling resin, a part-embedding resin, etc. It can be used in a wide range of applications in which the composition is used.
  • the resin composition according to the present embodiment may be applied in the form of a varnish, it is industrially preferable to use it in the form of a sheet-like laminated material containing the resin composition.
  • the resin sheets and prepregs shown below are preferable.
  • the resin sheet includes a support and a resin composition layer provided on the support.
  • the resin composition layer is formed of the resin composition according to this embodiment. Therefore, the resin composition layer usually contains the resin composition, and preferably contains only the resin composition.
  • the thickness of the resin composition layer is preferably 50 ⁇ m or less, more It is preferably 40 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the thickness of the resin composition layer is not particularly limited, but may be 5 ⁇ m or more, 10 ⁇ m or more, or the like.
  • the support examples include a film made of a plastic material, a metal foil, and a release paper, and a film made of a plastic material and a metal foil are preferable.
  • plastic material examples include polyethylene terephthalate (hereinafter sometimes abbreviated as "PET”) and polyethylene naphthalate (hereinafter sometimes abbreviated as “PEN”).
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PC polycarbonate
  • acrylic such as polymethyl methacrylate (PMMA)
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • TAC triacetyl cellulose
  • PES polyether sulfide
  • polyether ketones polyimides, and the like.
  • polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate are preferable, and inexpensive polyethylene terephthalate is particularly preferable.
  • examples of the metal foil include copper foil and aluminum foil, with copper foil being preferred.
  • a foil made of a single metal of copper may be used, and a foil made of an alloy of copper and other metals (for example, tin, chromium, silver, magnesium, nickel, zirconium, silicon, titanium, etc.) may be used. may be used.
  • the support may be subjected to matte treatment, corona treatment, or antistatic treatment on the surface to be bonded to the resin composition layer.
  • a support with a release layer having a release layer on the surface to be bonded to the resin composition layer may be used.
  • the release agent used in the release layer of the release layer-attached support includes, for example, one or more release agents selected from the group consisting of alkyd resins, polyolefin resins, urethane resins, and silicone resins. .
  • a commercially available product may be used, for example, "SK-1” manufactured by Lintec Co., Ltd., “SK-1", “ AL-5”, “AL-7”, Toray's "Lumirror T60", Teijin's "Purex”, and Unitika's "Unipeel”.
  • the thickness of the support is not particularly limited, it is preferably in the range of 5 ⁇ m to 75 ⁇ m, more preferably in the range of 10 ⁇ m to 60 ⁇ m.
  • the thickness of the release layer-attached support as a whole is preferably within the above range.
  • the resin sheet may further contain any layer as necessary.
  • an optional layer include a protective film conforming to the support provided on the surface of the resin composition layer not bonded to the support (that is, the surface opposite to the support). be done.
  • the thickness of the protective film is not particularly limited, it is, for example, 1 ⁇ m to 40 ⁇ m. By laminating the protective film, it is possible to suppress adhesion of dust and scratches on the surface of the resin composition layer.
  • a liquid (varnish) resin composition is used as it is, or a liquid (varnish) resin composition is prepared by dissolving the resin composition in a solvent, and this is coated using a die coater or the like. It can be produced by coating on a support and further drying to form a resin composition layer.
  • Examples of the solvent include the same solvents as those described as components of the resin composition.
  • a solvent may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more types.
  • Drying may be carried out by methods such as heating and blowing hot air.
  • drying conditions are not particularly limited, drying is performed so that the solvent content in the resin composition layer is usually 10% by mass or less, preferably 5% by mass or less.
  • the solvent content in the resin composition layer is usually 10% by mass or less, preferably 5% by mass or less.
  • the resin composition is dried at 50 ° C. to 150 ° C. for 3 minutes to 10 minutes. layer can be formed.
  • the resin sheet can be rolled up and stored.
  • the resin sheet has a protective film, it can be used by peeling off the protective film.
  • the prepreg is formed by impregnating a sheet-like fiber base material with the resin composition according to the present embodiment.
  • the thickness of the sheet-like fiber base material is preferably 50 ⁇ m or less, more preferably 40 ⁇ m or less, still more preferably 30 ⁇ m or less, and particularly preferably 20 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the thickness of the sheet-like fiber base material is not particularly limited, and is usually 10 ⁇ m or more.
  • the prepreg can be manufactured by methods such as the hot melt method and the solvent method.
  • the thickness of the prepreg can be in the same range as the resin composition layer in the resin sheet described above.
  • the sheet-like laminated material can be suitably used for forming the insulating layer of the printed wiring board (for the insulating layer of the printed wiring board), and for forming the interlayer insulating layer of the printed wiring board (for the printed wiring board). for interlayer insulating layers).
  • a printed wiring board according to one embodiment of the present invention includes an insulating layer containing a cured product of the resin composition according to the present embodiment.
  • This printed wiring board can be manufactured, for example, using the resin sheet described above by a method including the following steps (I) and (II).
  • (II) A step of curing the resin composition layer to form an insulating layer.
  • the “inner layer substrate” used in step (I) is a member that serves as a printed wiring board substrate, and includes, for example, a glass epoxy substrate, a metal substrate, a polyester substrate, a polyimide substrate, a BT resin substrate, and a thermosetting polyphenylene ether substrate. etc.
  • the substrate may also have a conductor layer on one or both sides thereof, and the conductor layer may be patterned.
  • An inner layer substrate having conductor layers (circuits) formed on one side or both sides of the substrate is sometimes referred to as an "inner layer circuit board.”
  • an intermediate product on which an insulating layer and/or a conductor layer are further formed when manufacturing a printed wiring board is also included in the above-mentioned "inner layer board".
  • an inner layer board with built-in components may be used.
  • Lamination of the inner layer substrate and the resin sheet can be performed, for example, by heat-pressing the resin sheet to the inner layer substrate from the support side.
  • the member for thermocompression bonding the resin sheet to the inner layer substrate include heated metal plates (such as SUS end plates) and metal rolls (such as SUS rolls).
  • thermocompression member instead of pressing the thermocompression member directly onto the resin sheet, it is preferable to press through an elastic material such as heat-resistant rubber so that the resin sheet can sufficiently follow the uneven surface of the inner layer substrate.
  • Lamination of the inner layer substrate and the resin sheet may be performed by a vacuum lamination method.
  • the thermocompression temperature is preferably in the range of 60° C. to 160° C., more preferably 80° C. to 140° C.
  • the thermocompression pressure is preferably 0.098 MPa to 1.77 MPa, more preferably 0. .29 MPa to 1.47 MPa
  • the heat pressing time is preferably 20 seconds to 400 seconds, more preferably 30 seconds to 300 seconds.
  • Lamination is preferably carried out under reduced pressure conditions with a pressure of 26.7 hPa or less.
  • Lamination can be done with a commercially available vacuum laminator.
  • Commercially available vacuum laminators include, for example, a vacuum pressurized laminator manufactured by Meiki Seisakusho, a vacuum applicator manufactured by Nikko Materials, a batch vacuum pressurized laminator, and the like.
  • the laminated resin sheets may be smoothed under normal pressure (atmospheric pressure), for example, by pressing a thermocompression member from the support side.
  • the pressing conditions for the smoothing treatment may be the same as the thermocompression bonding conditions for the lamination described above.
  • Smoothing treatment can be performed with a commercially available laminator. Lamination and smoothing may be performed continuously using the above-mentioned commercially available vacuum laminator.
  • the support may be removed between step (I) and step (II), or may be removed after step (II).
  • step (II) the resin composition layer is cured to form an insulating layer made of the cured resin composition.
  • Curing of the resin composition layer is usually performed by heat curing.
  • the specific curing conditions for the resin composition layer the conditions that are usually employed when forming the insulating layer of a printed wiring board may be used.
  • thermosetting conditions for the resin composition layer vary depending on the type of resin composition and the like. It is preferably 170°C to 210°C. Curing time may preferably be from 5 minutes to 120 minutes, more preferably from 10 minutes to 100 minutes, even more preferably from 15 minutes to 100 minutes.
  • the resin composition layer may be preheated at a temperature lower than the curing temperature before thermally curing the resin composition layer.
  • the resin composition layer is cured at a temperature of 50° C. to 150° C., preferably 60° C. to 140° C., more preferably 70° C. to 130° C. for 5 minutes or more, It may be preheated for preferably 5 minutes to 150 minutes, more preferably 15 minutes to 120 minutes, even more preferably 15 minutes to 100 minutes.
  • steps (III) to (V) may be carried out according to various methods known to those skilled in the art that are used in the manufacture of printed wiring boards.
  • the support is removed after step (II), the support may be removed between step (II) and step (III), between step (III) and step (IV), or step ( It may be carried out between IV) and step (V). If necessary, the steps (I) to (V) of forming the insulating layer and the conductor layer may be repeated to form a multilayer wiring board.
  • a printed wiring board can be manufactured using the prepreg described above.
  • the manufacturing method can be basically the same as in the case of using a resin sheet.
  • the step (III) is a step of drilling holes in the insulating layer, whereby holes such as via holes and through holes can be formed in the insulating layer.
  • Step (III) may be performed using, for example, a drill, laser, plasma, or the like, depending on the composition of the resin composition used to form the insulating layer. The dimensions and shape of the holes may be appropriately determined according to the design of the printed wiring board.
  • Step (IV) is a step of roughening the insulating layer. Smear is usually also removed in this step (IV).
  • the procedure and conditions of the roughening treatment are not particularly limited, and known procedures and conditions that are commonly used in forming insulating layers of printed wiring boards can be employed.
  • the insulating layer can be roughened by performing a swelling treatment with a swelling liquid, a roughening treatment with an oxidizing agent, and a neutralizing treatment with a neutralizing liquid in this order.
  • Examples of the swelling liquid used for the roughening treatment include alkaline solutions and surfactant solutions, preferably alkaline solutions.
  • As the alkaline solution a sodium hydroxide solution and a potassium hydroxide solution are more preferred.
  • Examples of commercially available swelling liquids include "Swelling Dip Securigans P" and "Swelling Dip Securigans SBU” manufactured by Atotech Japan.
  • the swelling treatment with a swelling liquid can be performed, for example, by immersing the insulating layer in a swelling liquid at 30° C. to 90° C. for 1 minute to 20 minutes. From the viewpoint of suppressing the swelling of the resin of the insulating layer to an appropriate level, it is preferable to immerse the insulating layer in a swelling liquid at 40° C. to 80° C. for 5 minutes to 15 minutes.
  • Examples of the oxidizing agent used for the roughening treatment include an alkaline permanganate solution in which potassium permanganate or sodium permanganate is dissolved in an aqueous solution of sodium hydroxide.
  • the roughening treatment with an oxidizing agent such as an alkaline permanganate solution is preferably carried out by immersing the insulating layer in an oxidizing agent solution heated to 60° C. to 100° C. for 10 to 30 minutes.
  • the permanganate concentration in the alkaline permanganate solution is preferably 5% by mass to 10% by mass.
  • Examples of commercially available oxidizing agents include alkaline permanganate solutions such as "Concentrate Compact CP" and "Dosing Solution Security P" manufactured by Atotech Japan.
  • the neutralizing solution used for roughening treatment is preferably an acidic aqueous solution, and commercially available products include, for example, "Reduction Solution Securigant P" manufactured by Atotech Japan.
  • the treatment with the neutralizing solution can be carried out by immersing the treated surface roughened with the oxidizing agent in the neutralizing solution at 30° C. to 80° C. for 5 to 30 minutes. From the viewpoint of workability, etc., a method of immersing an object roughened with an oxidizing agent in a neutralizing solution at 40° C. to 70° C. for 5 to 20 minutes is preferable.
  • the arithmetic mean roughness (Ra) of the insulating layer surface after roughening treatment is preferably 500 nm or less, more preferably 400 nm or less, and even more preferably 300 nm or less.
  • the lower limit is not particularly limited, and can be, for example, 1 nm or more, 2 nm or more.
  • the root mean square roughness (Rq) of the surface of the insulating layer after roughening treatment is preferably 500 nm or less, more preferably 400 nm or less, and even more preferably 300 nm or less.
  • the lower limit is not particularly limited, and can be, for example, 1 nm or more, 2 nm or more.
  • the arithmetic mean roughness (Ra) and root mean square roughness (Rq) of the insulating layer surface can be measured using a non-contact surface roughness meter.
  • the step (V) is a step of forming a conductor layer, and forms the conductor layer on the insulating layer.
  • the conductor material used for the conductor layer is not particularly limited.
  • the conductor layer contains one or more selected from the group consisting of gold, platinum, palladium, silver, copper, aluminum, cobalt, chromium, zinc, nickel, titanium, tungsten, iron, tin and indium. Contains metal.
  • the conductor layer may be a single metal layer or an alloy layer, and the alloy layer may be, for example, an alloy of two or more metals selected from the above group (for example, a nickel-chromium alloy, a copper- nickel alloys and copper-titanium alloys).
  • single metal layers of chromium, nickel, titanium, aluminum, zinc, gold, palladium, silver or copper, nickel-chromium alloys, copper- Nickel alloys and copper/titanium alloy alloy layers are preferred, and single metal layers of chromium, nickel, titanium, aluminum, zinc, gold, palladium, silver or copper, or nickel/chromium alloy alloy layers are more preferred, and copper single metal layers are preferred.
  • a metal layer is more preferred.
  • the conductor layer may have a single layer structure, or may have a multi-layer structure in which two or more single metal layers or alloy layers made of different kinds of metals or alloys are laminated.
  • the layer in contact with the insulating layer is preferably a single metal layer of chromium, zinc or titanium, or an alloy layer of nickel-chromium alloy.
  • the thickness of the conductor layer is generally 3 ⁇ m to 35 ⁇ m, preferably 5 ⁇ m to 30 ⁇ m, depending on the desired printed wiring board design.
  • the conductor layer may be formed by plating.
  • a conductive layer having a desired wiring pattern can be formed by plating the surface of the insulating layer by a conventionally known technique such as a semi-additive method or a full-additive method.
  • a semi-additive method is preferable from the viewpoint of manufacturing simplicity.
  • An example of forming a conductor layer by a semi-additive method is shown below.
  • a plating seed layer is formed on the surface of the insulating layer by electroless plating.
  • a mask pattern is formed on the formed plating seed layer to expose a portion of the plating seed layer corresponding to a desired wiring pattern.
  • the mask pattern is removed. After that, the unnecessary plating seed layer is removed by etching or the like, and a conductor layer having a desired wiring pattern can be formed.
  • the conductor layer may be formed using metal foil.
  • step (V) is preferably performed between step (I) and step (II).
  • step (I) the support is removed and a metal foil is laminated on the exposed surface of the resin composition layer.
  • Lamination of the resin composition layer and the metal foil may be carried out by a vacuum lamination method. The lamination conditions may be the same as those described for step (I).
  • step (II) is performed to form an insulating layer.
  • a conductor layer having a desired wiring pattern can be formed by conventional known techniques such as the subtractive method and the modified semi-additive method.
  • a metal foil can be manufactured by a known method such as an electrolysis method or a rolling method.
  • Commercially available metal foils include, for example, HLP foil and JXUT-III foil manufactured by JX Nippon Mining & Metals Co., Ltd., 3EC-III foil and TP-III foil manufactured by Mitsui Kinzoku Mining Co., Ltd., and the like.
  • a semiconductor device includes the printed wiring board described above.
  • a semiconductor device can be manufactured using a printed wiring board.
  • semiconductor devices examples include various semiconductor devices used in electrical products (such as computers, mobile phones, digital cameras, televisions, etc.) and vehicles (such as motorcycles, automobiles, trains, ships, aircraft, etc.).
  • Example 1 10 parts of a phenol-based curing agent having a biphenyl aralkyl structure (“GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g / eq.), and a biphenyl type epoxy resin (“NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) , an epoxy equivalent of about 275 g/eq.) was dissolved in 40 parts of MEK by heating with stirring to obtain a dissolved composition. This was cooled to room temperature, and 73 parts of an active ester compound ("HPC-8000-65T" manufactured by DIC, a toluene solution having an active ester group equivalent of about 223 g/eq.
  • GPH-65 phenol-65
  • NC-3000 manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.
  • Example 2 The amount of spherical silica ("SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 200 parts by mass. Further, 49 parts by mass of hollow aluminosilicate particles ("MGH-005" manufactured by Taiheiyo Cement Co., Ltd., average particle diameter 1.6 ⁇ m, porosity 80% by volume) were added to the resin composition. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • SO-C2 spherical silica
  • MGH-005" manufactured by Taiheiyo Cement Co., Ltd., average particle diameter 1.6 ⁇ m, porosity 80% by volume
  • Example 3 The amount of spherical silica ("SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 200 parts by mass. Further, 11.2 parts by mass of hollow silica particles (average particle size: 2.6 ⁇ m, porosity: 25% by volume) were added to the resin composition. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 4 instead of 10 parts of a phenol compound having a biphenyl aralkyl structure ("GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g / eq.), a phenol compound having a biphenyl aralkyl structure ("GPH” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1, except for using 10 parts of "A-103" with a phenol equivalent of about 231 g/eq.
  • Example 5 The amount of a phenol compound having a biphenylaralkyl structure ("GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g/eq.) was reduced to 2 parts by mass. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 240 parts by mass. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Resin A composition (resin varnish) was prepared.
  • Example 7 Instead of 30 parts of biphenyl type epoxy resin ("NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent of about 275 g / eq.) naphthalene type epoxy resin ("HP-4032-SS” manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent of about 145 g / eq.) was used to prepare a resin composition (resin varnish) in the same manner as in Example 1.
  • Example 8 Instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. toluene solution) was used. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 9 10 parts of a naphthalene-type phenol curing agent ("SN-485" phenol loading equivalent of about 215 g/eq. manufactured by Nippon Steel Chemical & Material) was added to the resin composition. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 288 parts. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • SN-485" phenol loading equivalent of about 215 g/eq. manufactured by Nippon Steel Chemical & Material was added to the resin composition. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 288 parts.
  • a resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 10 20 parts of a triazine skeleton-containing phenolic curing agent (“LA-3018-50P” manufactured by DIC, active group equivalent of about 151 g/eq., 2-methoxypropanol solution with a non-volatile content of 50%) was added to the resin composition. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 288 parts. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • LA-3018-50P manufactured by DIC, active group equivalent of about 151 g/eq., 2-methoxypropanol solution with a non-volatile content of 50%
  • Example 11 The amount of a phenolic compound having a biphenylaralkyl structure (“GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g/eq.) was increased to 25 parts. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 290 parts. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 12 Phenoxy resin ("YX7553BH30” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, 1:1 solution of MEK and cyclohexanone with a nonvolatile content of 30% by mass) instead of 0.2 parts, cyclohexane ring-containing maleimide resin (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. "SLK-6895- A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1, except that 0.2 part of T90", a toluene solution with a non-volatile content of 90% by mass) was used.
  • Example 13 Instead of 10 parts of a phenol compound having a biphenyl aralkyl structure ("GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g / eq.), a phenol compound having a biphenyl aralkyl structure ("GPH” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) -103", phenol equivalent of about 231 g/eq.) was used. In addition, instead of 73 parts of the active ester compound (“HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq.
  • HPC-8000-65T manufactured by DIC
  • HPC-8150-62T manufactured by DIC
  • Example 14 The amount of a phenolic compound having a biphenylaralkyl structure (“GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g/eq.) was increased to 25 parts. In addition, instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. 73 parts of a 62% toluene solution) were used. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 285 parts by mass. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 15 Instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. toluene solution) was used. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 282 parts by mass. Furthermore, 20 parts of a triazine skeleton-containing phenolic curing agent (“LA-3018-50P” manufactured by DIC, active group equivalent of about 151 g/eq., 2-methoxypropanol solution with a nonvolatile content of 50%) is added to the resin composition. bottom. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 16 Instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. toluene solution) was used. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass.
  • a cyclohexane ring-containing maleimide resin manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. "SLK- 6895-T90", a toluene solution with a nonvolatile content of 90% by mass
  • a resin composition was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 17 The amount of a phenolic compound having a biphenylaralkyl structure (“GPH-65” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g/eq.) was increased to 25 parts. In addition, instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. 73 parts of a 62% toluene solution) were used. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 285 parts by mass.
  • GPH-65 phenolic compound having a biphenylaralkyl structure manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., phenol equivalent of about 198 g/eq.
  • cyclohexane ring-containing maleimide resin manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. "SLK- 6895-T90", a toluene solution with a nonvolatile content of 90% by mass
  • a resin composition was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 18 Instead of 30 parts of biphenyl type epoxy resin ("NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent of about 275 g / eq.) naphthalene type epoxy resin ("HP-4032-SS” manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent of about 145 g / eq.) 30 parts were used. In addition, instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. 73 parts of a 62% toluene solution) were used. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 20 Instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. toluene solution) was used. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass.
  • Example 21 Instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. toluene solution) was used. Also, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 285 parts by mass. Furthermore, 20 parts of a triazine skeleton-containing phenolic curing agent (“LA-3018-50P” manufactured by DIC, active group equivalent of about 151 g/eq., 2-methoxypropanol solution with a nonvolatile content of 50%) is added to the resin composition. bottom.
  • HPC-8150-62T manufactured by DIC
  • SO-C2 spherical silica
  • LA-3018-50P manufactured by DIC, active group equivalent of about 151 g/eq., 2-methoxypropanol solution with a nonvol
  • Example 22 Instead of 30 parts of biphenyl type epoxy resin ("NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent of about 275 g / eq.) naphthalene type epoxy resin ("HP-4032-SS” manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent of about 145 g / eq.) 30 parts were used. In addition, instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), a different active ester compound (“HPC-8150-62T” manufactured by DIC) with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. 73 parts of a 62% toluene solution) were used.
  • the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 258 parts by mass.
  • the amount of phenoxy resin (“YX7553BH30” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, a 1:1 solution of MEK and cyclohexanone having a nonvolatile content of 30% by mass) was increased to 1 part by mass.
  • 1 part of a maleimide resin (“SLK-1500-T80” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., a toluene solution containing 80% by mass of non-volatile components) was added to the resin composition.
  • a resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 23 Instead of 30 parts of biphenyl type epoxy resin ("NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent of about 275 g / eq.) naphthalene type epoxy resin ("HP-4032-SS” manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent of about 145 g / eq.) 30 parts were used. Further, instead of 73 parts of the active ester compound ("HPC-8000-65T” manufactured by DIC), 52 parts of the active ester compound (“HPC-8000-65T” manufactured by DIC) and an active ester compound (“HPC manufactured by DIC”) -8150-62T" with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass. A resin composition (resin varnish) was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • Example 24 Instead of 73 parts of the active ester compound (manufactured by DIC “HPC-8000-65T”), 35 parts of the active ester compound (manufactured by DIC “HPC-8000-65T”) and the active ester compound (manufactured by DIC "HPC-8150 -62T” with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was increased to 285 parts by mass.
  • SO-C2 spherical silica
  • Example 25 Instead of 73 parts of the active ester compound (manufactured by DIC “HPC-8000-65T”), 18 parts of the active ester compound (manufactured by DIC “HPC-8000-65T”) and the active ester compound (manufactured by DIC "HPC-8150 -62T” with an active ester group equivalent of about 229 g/eq. Furthermore, the amount of spherical silica (“SO-C2" manufactured by Admatechs) was reduced to 255 parts by mass.
  • SO-C2 spherical silica
  • cyclohexane ring-containing maleimide resin manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. "SLK- 6895-T90", a toluene solution with a nonvolatile content of 90% by mass
  • a resin composition was prepared in the same manner as in Example 1 except for the above matters.
  • a polyethylene terephthalate film (“Lumirror R80” manufactured by Toray Industries, Inc.; thickness 38 ⁇ m, softening point 130° C.) whose surface was subjected to release treatment with an alkyd resin release agent (“AL-5” manufactured by Lintec).
  • the resin composition was uniformly coated on the support so that the thickness of the resin composition layer after drying was 40 ⁇ m, and dried at 90° C. for 3 minutes.
  • a polyethylene terephthalate film similar to the support is attached as a protective film to the exposed surface of the resin composition layer (the surface not bonded to the support) to obtain a layer structure of support/resin composition layer/protective film.
  • the value of dielectric loss tangent was measured by the cavity resonance perturbation method at a measurement frequency of 5.8 GHz and a measurement temperature of 23°C using "HP8362B" manufactured by Agilent Technologies. Three test pieces were measured, and the average value was calculated.
  • Such lamination is carried out using a vacuum pressure laminator (“MVLP-500” manufactured by Meiki Seisakusho Co., Ltd.), vacuuming at a temperature of 120° C. for 30 seconds, and then supporting under conditions of a temperature of 120° C. and a pressure of 7.0 kg/cm 2 . It was carried out by pressing for 30 seconds from the body via a heat-resistant rubber. Next, under atmospheric pressure, pressing was performed for 60 seconds under the conditions of a temperature of 120° C. and a pressure of 5.5 kg/cm 2 using SUS end plates.
  • MVLP-500 manufactured by Meiki Seisakusho Co., Ltd.
  • the support was peeled off from the laminated resin sheet. Using a hot air circulating furnace, the resin composition layer was thermally cured under thermal curing conditions of 170° C. for 30 minutes to form an insulating layer. Thus, a sample substrate having a layer structure of inner layer substrate/insulating layer was obtained. Next, the sample substrate was left to cool to room temperature (25° C.).
  • the sample substrate was immersed in an oxidizing agent ("Concentrate Compact CP” manufactured by Atotech Japan) at 80°C for 20 minutes. Further, the sample substrate was immersed in a neutralizing solution (“Reduction Solution Securigant P” manufactured by Atotech Japan) at 40° C. for 5 minutes. After that, the sample substrate was dried at 80° C. for 30 minutes.
  • an oxidizing agent (“Concentrate Compact CP” manufactured by Atotech Japan) at 80°C for 20 minutes.
  • a neutralizing solution (“Reduction Solution Securigant P” manufactured by Atotech Japan) at 40° C. for 5 minutes. After that, the sample substrate was dried at 80° C. for 30 minutes.
  • ⁇ Crack evaluation method> Of the insulating layer surface of the sample substrate after desmearing, the L/S pattern of the inner layer substrate was observed. In 100 portions on the pattern of the inner layer substrate, it was confirmed whether cracks occurred on the surface along the pattern shape, and the number of portions on the pattern where no cracks occurred was counted. The percentage of crack-free parts out of 100 parts was calculated as the "yield". A higher yield is more preferable. Therefore, the calculated yield was scored according to the following criteria. 1 point: 0% or more and less than 20%. 2 points: 20% or more and less than 40%. 3 points: 40% or more and less than 60%. 4 points: 60% or more and less than 80%. 5 points: 80% or more. Three points or more were determined as crack evaluation " ⁇ ". In addition, 2 points or less was determined to be crack evaluation "x".
  • Test Example 3 Measurement of elongation at break
  • the cured product A for evaluation obtained in Test Example 1 was subjected to a tensile test using a Tensilon universal testing machine (“RTC-1250A” manufactured by Orientec Co., Ltd.) in accordance with Japanese Industrial Standards JIS K7127, and the elongation at break ( %) was measured.
  • RTC-1250A Tensilon universal testing machine
  • Active ester group/epoxy group Number of active ester groups of (C) active ester compound when the number of epoxy groups of (B) epoxy resin is 1.
  • Example 1 to 25 in which the components (A) to (D) were combined, all showed good results in dielectric loss tangent, cracking test and elongation at break. Considering that the dielectric loss tangent can be lowered in Example 1 compared to Example 11, which has a large amount of (A) biphenylaralkyl-type phenolic resin, the amount of (A) biphenylaralkyl-type phenolic resin reduces the dielectric loss tangent It can be seen that there are preferred ranges above.

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Abstract

（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、（Ｃ）活性エステル化合物の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して１０質量％以上であり、（Ｄ）無機充填材の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して６０質量％以上であるか、又は、樹脂組成物の不揮発成分１００体積％に対して４５体積％以上である、樹脂組成物。

Description

樹脂組成物
　本発明は、樹脂組成物に関する。
　プリント配線板の製造技術として、絶縁層と導体層とを交互に積み重ねるビルドアップ方式による製造方法が知られている。ビルドアップ方式による製造方法において、一般に、絶縁層は樹脂組成物を硬化させた硬化物によって形成される（特許文献１）。
特開２０２０－２３７１４号公報
　絶縁層に含まれる硬化物は、その誘電正接を低くすることが求められる。誘電正接が低い硬化物を得る方法の一つとして、樹脂組成物に活性エステル化合物及び無機充填材を高濃度で配合することが挙げられる。しかし、活性エステル化合物及び無機充填材を高濃度で配合した樹脂組成物を用いた場合、硬化物に割れ（クラック）が生じ易くなったり、硬化物の破断点伸度が小さくなったりする傾向があった。
　本発明は、前記の課題に鑑みて創案されたもので、誘電正接が低く、割れを抑制でき、且つ、破断点伸度が大きい硬化物を得ることができる樹脂組成物；その樹脂組成物の硬化物；その樹脂組成物を含有するシート状積層材料；その樹脂組成物で形成される樹脂組成物層を有する樹脂シート；その樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備えるプリント配線板；並びに、そのプリント配線板を備える半導体装置；を提供することを目的とする。
　本発明者は、前記の課題を解決するべく鋭意検討した。その結果、本発明者は、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、特定範囲の量の（Ｃ）活性エステル化合物、及び特定範囲の量の（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物が前記の課題を解決できることを見い出し、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、下記のものを含む。
　〔１〕　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
　（Ｃ）活性エステル化合物の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して１０質量％以上であり、
　（Ｄ）無機充填材の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して６０質量％以上であるか、又は、樹脂組成物の不揮発成分１００体積％に対して４５体積％以上である、樹脂組成物。
　〔２〕　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、０．０１質量％以上５質量％以下である、〔１〕に記載の樹脂組成物。
　〔３〕　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂が、下記式（Ａ－１）で表される、〔１〕又は〔２〕に記載の樹脂組成物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 （式（Ａ－１）において、
　Ｒ１は、それぞれ独立に、アルキレン基を表し、
　Ｒ２は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、
　Ｒ３は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、
　ｎは、１～２０の整数を表し、
　ｓは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、
　ｔは、それぞれ独立に、０～３の整数を表す。）
　〔４〕　カルボジイミド系硬化剤を含む（Ｅ）硬化剤を更に含む、〔１〕～〔３〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔５〕　（Ｆ）硬化促進剤を含む、〔１〕～〔４〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔６〕　（Ｇ）熱可塑性樹脂を含む、〔１〕～〔５〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔７〕　（Ｃ）活性エステル化合物が、ナフタレン型活性エステル化合物を含む、〔１〕～〔６〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔８〕　（Ｃ）活性エステル化合物が、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物およびナフタレン型活性エステル化合物を含む、〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔９〕　（Ｈ）マレイミド樹脂を含む、〔１〕～〔８〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔１０〕　（Ｈ）マレイミド樹脂が、式（Ｈ－１）で表されるマレイミド樹脂、及び、式（Ｈ－２）で表されるマレイミド樹脂からなる群より選ばれる１種類以上を含む、〔９〕に記載の樹脂組成物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
 （式（Ｈ－１）中、Ｒｈ１はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ２はそれぞれ独立に、酸素原子、アリーレン基、アルキレン基、又はこれらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基を表す。ｎｈ１は１～１５の整数を表す。
　式（Ｈ－２）中、Ｒｈ３はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ４はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい芳香環を有する２価の基を表し、Ｒｈ５はそれぞれ独立に炭素原子数が５以上のアルキル基を表す。ｎｈ２は０～１０の整数を表し、ｍｈはそれぞれ独立に０～４の整数を表す。
　〔１１〕　絶縁層形成用である、〔１〕～〔１０〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
　〔１２〕　〔１〕～〔１１〕の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
　〔１３〕　〔１〕～〔１１〕の何れか１項に記載の樹脂組成物を含有する、シート状積層材料。
　〔１４〕　支持体と、当該支持体上に〔１〕～〔１１〕の何れか１項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を有する樹脂シート。
　〔１５〕　〔１〕～〔１１〕の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備える、プリント配線板。
　〔１６〕　〔１５〕に記載のプリント配線板を備える、半導体装置。
　本発明によれば、誘電正接が低く、割れを抑制でき、且つ、破断点伸度が大きい硬化物を得ることができる樹脂組成物；その樹脂組成物の硬化物；その樹脂組成物を含有するシート状積層材料；その樹脂組成物で形成される樹脂組成物層を有する樹脂シート；その樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備えるプリント配線板；並びに、そのプリント配線板を備える半導体装置；を提供できる。
　以下、本発明について実施形態及び例示物を示して説明する。ただし、本発明は、下記に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施されうる。
［１．樹脂組成物の概要］
　本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、特定範囲の量の（Ｃ）活性エステル化合物、及び、特定範囲の量の（Ｄ）無機充填材を、組み合わせて含む。この樹脂組成物によれば、誘電正接が低く、割れを抑制でき、且つ、破断点伸度が大きい硬化物を得ることができる。この硬化物は、例えば、プリント配線板の絶縁層の材料として好適である。
［２．（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）成分としての（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を含む。（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂は、分子中にビフェニルアラルキル構造とフェノール構造とを組み合わせて含み、通常は、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させる機能を発揮できる。この（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を前記の通り（Ｂ）～（Ｄ）成分と組み合わせて用いる場合に、誘電正接が低く、割れを抑制でき、且つ、破断点伸度が大きい硬化物を得ることができる。
　ビフェニルアラルキル構造とは、アルキレン鎖の両末端を除く一部の炭素鎖がビフェニル骨格に置換された構造を表す。ビフェニル骨格には、本発明の効果を著しく損なわない限り、１又は２以上の置換基が結合していてもよい。置換基としては、アルキル基、アリール基等の炭化水素基が挙げられる。
　フェノール構造とは、ベンゼン環に水酸基が結合した構造を表す。フェノール構造のベンゼン環には、本発明の効果を著しく損なわない限り、１又は２以上の置換基が結合していてもよい。置換基としては、アルキル基、アリール基等の炭化水素基が挙げられる。
　好ましい（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂としては、例えば、下記式（Ａ－１）で表される化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
（式（Ａ－１）において、Ｒ１は、それぞれ独立に、アルキレン基を表し、Ｒ２は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、Ｒ３は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、ｎは、１～２０の整数を表し、ｓは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、ｔは、それぞれ独立に、０～３の整数を表す。）
　式（Ａ－１）において、Ｒ１は、それぞれ独立に、アルキレン基を表す。アルキレン基は、直鎖状でもよく、分岐鎖状でもよい。アルキレン基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～８、特に好ましくは１～５である。アルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基等が挙げられる。
　式（Ａ－１）において、Ｒ２は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表す。１価の炭化水素基は、脂肪族炭化水素基でもよく、芳香族炭化水素基でもよい。また、１価の炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状の炭化水素基であってもよく、環を含む炭化水素基であってもよい。１価の炭化水素基の炭素原子数は、好ましくは１～２０、より好ましくは１～１０、特に好ましくは１～６である。１価の炭化水素基としては例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基；フェニル基、ナフチル基等のアリール基；が挙げられる。
　式（Ａ－１）において、Ｒ３は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表す。Ｒ３の範囲は、前記のＲ２と同じでありうる。
　式（Ａ－１）において、ｎは、１～２０の整数を表す。ｎは、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６である。
　式（Ａ－１）において、ｓは、それぞれ独立に、０～４の整数を表す。ｓは、好ましくは０又は１であり、特に好ましくは０である。
　式（Ａ－１）において、ｔは、それぞれ独立に、０～３の整数を表す。ｔは、好ましくは０又は１であり、特に好ましくは０である。
　特に、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂としては、下記式（Ａ－２）で表される化合物が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
（式（Ａ－２）において、Ｒ４は、それぞれ独立に、炭素原子数１～５のアルキル基、又は、フェニル基を表し、ｍは、それぞれ独立に、１～５の整数を表し、ｎ１は、１～２０の整数を表し、ｔ１は、それぞれ独立に、０又は１を表す。）
　式（Ａ－２）において、Ｒ４は、それぞれ独立に、炭素原子数１～５のアルキル基、又は、フェニル基を表す。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基等が挙げられる。
　式（Ａ－２）において、ｍは、それぞれ独立に、１～５の整数を表す。ｍは、好ましくは１～４、より好ましくは１～３、特に好ましくは１である。
　式（Ａ－２）において、ｎ１は、それぞれ独立に、１～２０の整数を表す。ｎ１は、式（Ａ－１）におけるｎと同じでありうる。
　式（Ａ－２）において、ｔ１は、それぞれ独立に、０又は１を表す。ｔ１は、好ましくは０である。
　特に好ましい（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の例としては、下記式（Ａ－３）で表される化合物が挙げられる。式（Ａ－３）において、ｎ２は、通常１～２０、好ましくは１～６の整数を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂としては、市販品を用いてもよい。市販の（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂としては、例えば、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＨＡＲＤ　ＧＰＨ－６５」、「ＫＡＹＡＨＡＲＤ　ＧＰＨ－７８」、「ＫＡＹＡＨＡＲＤ　ＧＰＨ－１０３」（いずれも前記式（Ａ－３）で表される化合物）が挙げられる。
　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の水酸基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～４００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。水酸基当量は、水酸基１当量あたりの樹脂の質量を表す。
　（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の水酸基数は、好ましくは０．０１以上、より好ましくは０．０２以上、更に好ましくは０．０５以上であり、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．０以下、より好ましくは０．９以下、特に好ましくは０．８以下である。「（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の水酸基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の不揮発成分の質量を水酸基当量で割り算した値を全て合計した値を表す。また、「（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ｂ）エポキシ樹脂の不揮発成分の質量をエポキシ当量で割り算した値を全て合計した値を表す。
　樹脂組成物中の（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の質量ＷＡと（Ｂ）エポキシ樹脂の質量ＷＢとの質量比ＷＡ／ＷＢは、特定の範囲にあることが好ましい。具体的には、質量比ＷＡ／ＷＢは、好ましくは０．０１以上、より好ましくは０．０３以上、特に好ましくは０．０５以上であり、好ましくは１．０以下、より好ましくは０．７以下、特に好ましくは０．６以下である。質量比ＷＡ／ＷＢが前記の範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
　樹脂組成物中の（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の質量ＷＡと（Ｃ）活性エステル化合物の質量ＷＣとの質量比ＷＡ／ＷＣは、特定の範囲にあることが好ましい。具体的には、質量比ＷＡ／ＷＣは、好ましくは０．０１以上、より好ましくは０．０２以上、特に好ましくは０．０３以上であり、好ましくは０．８０以下、より好ましくは０．５０以下、特に好ましくは０．４０以下である。質量比ＷＡ／ＷＣが前記の範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
　樹脂組成物中の（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは６質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
　樹脂組成物中の（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１質量％以上、特に好ましくは２質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下である。樹脂組成物の樹脂成分とは、樹脂組成物の不揮発成分のうち、（Ｄ）無機充填材を除いた成分を表す。（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
［３．（Ｂ）エポキシ樹脂］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｂ）成分としての（Ｂ）エポキシ樹脂を含む。（Ｂ）エポキシ樹脂は、エポキシ基を有する硬化性樹脂でありうる。（Ｂ）エポキシ樹脂には、上述した（Ａ）成分に該当するものは含めない。
　（Ｂ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、イソシアヌラート型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂等が挙げられる。（Ｂ）エポキシ樹脂は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｂ）エポキシ樹脂は、耐熱性に優れる硬化物を得る観点から、芳香族構造を含有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。芳香族構造とは、一般に芳香族と定義される化学構造であり、多環芳香族及び芳香族複素環をも含む。芳香族構造を含有するエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビシキレノール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルアミン型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有する線状脂肪族エポキシ樹脂、芳香族構造を有するブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、芳香族構造を有する脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、芳香族構造を有するスピロ環含有エポキシ樹脂、芳香族構造を有するシクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するトリメチロール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するテトラフェニルエタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
　樹脂組成物は、（Ｂ）エポキシ樹脂として、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。（Ｂ）エポキシ樹脂の不揮発成分１００質量％に対して、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。
　エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」ということがある。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」ということがある。）とがある。樹脂組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、或いは固体状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、或いは液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでいてもよい。
　液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。
　液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。
　液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「８２８ＥＬ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル化学社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」、日本曹達社製の「ＪＰ－１００」、「ＪＰ－２００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。
　固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂が好ましい。
　固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００Ｌ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３０００ＦＨ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」、「ＥＳＮ４１００Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４８５」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ３７５」（ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＸ４０００ＨＫ」、「ＹＬ７８９０」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７００」（フェノールアラルキル型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＷＨＲ９９１Ｓ」（フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは６０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．である。エポキシ当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量を表す。このエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３６に従って測定することができる。
　（Ｂ）エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１００～５，０００、より好ましくは２５０～３，０００、さらに好ましくは４００～１，５００である。樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
　樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、特に好ましくは４質量％以上であり、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。（Ｂ）エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
　樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、特に好ましくは２０質量％以上であり、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、特に好ましくは４０質量％以下である。（Ｂ）エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
［４．（Ｃ）活性エステル化合物］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｃ）成分としての（Ｃ）活性エステル化合物を、特定の範囲の含有量で含む。（Ｃ）活性エステル化合物には、上述した（Ａ）～（Ｂ）成分に該当するものは含めない。（Ｃ）活性エステル化合物は、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有しうる。（Ｃ）活性エステル化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｃ）活性エステル化合物としては、一般にフェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましく用いられる。当該活性エステル化合物は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル化合物が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル化合物がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。
　具体的には、（Ｃ）活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、ナフタレン構造を含むナフタレン型活性エステル化合物、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物が好ましく、中でもジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、及びナフタレン型活性エステル化合物から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましく、ナフタレン型活性エステル化合物を含むことが特に好ましい。ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物が好ましい。また、本発明の一態様として、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物およびナフタレン型活性エステル化合物を含むことが好ましい。
　（Ｃ）活性エステル化合物の市販品としては、例えば、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５Ｍ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。
　（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～４００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。活性エステル基当量は、活性エステル基１当量あたりの活性エステル化合物の質量を表す。
　（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基数は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．８以上であり、好ましくは６．０以下、より好ましくは５．０以下、特に好ましくは４．０以下である。「（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ｃ）活性エステル化合物の不揮発成分の質量を活性エステル基当量で割り算した値を全て合計した値を表す。
　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の水酸基数を１とした場合、（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基数は、好ましくは１．０以上、より好ましくは１．５以上、特に好ましくは２．０以上であり、好ましくは５０以下、より好ましくは４０以下、特に好ましくは３０以下である。
　樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物の量は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、通常１０質量％以上、好ましくは１１質量％以上、特に好ましくは１２質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。（Ｃ）活性エステル化合物の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大ができる。
　樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上であり、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下、特に好ましくは６０質量％以下である。（Ｃ）活性エステル化合物の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大といった効果を顕著に得ることができる。
［５．（Ｄ）無機充填材］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｄ）成分としての（Ｄ）無機充填材を、特定の範囲の含有量で含む。（Ｄ）無機充填材は、通常、粒子の状態で樹脂組成物に含まれる。
　（Ｄ）無機充填材の材料としては、無機化合物を用いる。（Ｄ）無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。
　また、（Ｄ）無機充填材の材料としては、無機複合酸化物を用いてもよい。無機複合酸化物とは、金属原子及び半金属原子からなる群より選ばれる２種類以上の原子を含む酸化物を表す。このような無機複合酸化物としては、ケイ素と、ケイ素以外の金属原子及び半金属原子からなる群より選ばれる１種類以上の原子との組み合わせを含む酸化物が好ましい。ケイ素と組み合わせる金属原子としては、アルミニウム、鉛、ニッケル、コバルト、銅、亜鉛、ジルコニウム、鉄、リチウム、マグネシウム、バリウム、カリウム、カルシウム、チタン、ホウ素、ナトリウム等が挙げられ、中でも、アルミニウムが特に好ましい。よって、無機複合酸化物としては、ケイ素及びアルミニウムを含む酸化物が好ましく、アルミノシリケートが特に好ましい。
　これらの（Ｄ）無機充填材の材料の中でも、シリカ、アルミナ及びアルミノシリケートが好適であり、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｄ）無機充填材は、１種類単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｄ）無機充填材は、内部に空孔を有する中空無機充填材と、内部に空孔を有さない中実無機充填材とに分類できる。（Ｄ）無機充填材としては、中空無機充填材のみを用いてもよく、中実無機充填材のみを用いてもよく、中空無機充填材と中実無機充填材とを組み合わせて用いてもよい。中空無機充填材を用いる場合、通常は、樹脂組成物の硬化物の比誘電率を低くできる。
　中空無機充填材は、空孔を有するので、通常、０体積％より大きい空孔率を有する。樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層の比誘電率を低くする観点から、中空無機充填材の空孔率は、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは１５体積％以上、特に好ましくは２０体積％以上である。また、樹脂組成物の硬化物の機械的強度の観点から、中空無機充填材の空孔率は、好ましくは９５体積％以下、より好ましくは９０体積％以下、特に好ましくは８５体積％以下である。
　粒子の空孔率Ｐ（体積％）は、粒子の外面を基準とした粒子全体の体積に対する粒子内部に１個又は２個以上存在する空孔の合計体積の体積基準割合（空孔の合計体積／粒子の体積）として定義される。この空孔率Ｐは、粒子の実際の密度の測定値ＤＭ（ｇ／ｃｍ３）、及び、粒子を形成する材料の物質密度の理論値ＤＴ（ｇ／ｃｍ３）を用いて、下記式（Ｘ１）により算出できる。
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　中空無機充填材の製造方法は、特に限定は無く、常法により製造しうる。
　（Ｄ）無機充填材の市販品としては、例えば、新日鉄住金マテリアルズ社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」、「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」、「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；日揮触媒化成社製「エスフェリーク」、「ＢＡ－１」；太平洋セメント社製「ＭＧ－００５」、「ＭＧＨ－００５」などが挙げられる。
　（Ｄ）無機充填材の平均粒径は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上、特に好ましくは０．２μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下である。
　（Ｄ）無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出しうる。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
　（Ｄ）無機充填材の比表面積は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ２／ｇ以上であり、好ましくは１００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは７０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは４０ｍ２／ｇ以下である。無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ　ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで測定できる。
　（Ｄ）無機充填材は、耐湿性及び分散性を高める観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤としては、例えば、フッ素含有シランカップリング剤、アミノシラン系カップリング剤、エポキシシラン系カップリング剤、メルカプトシラン系カップリング剤、シラン系カップリング剤、アルコキシシラン、オルガノシラザン化合物、チタネート系カップリング剤等が挙げられる。表面処理剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
　表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－７１０３」（３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン）等が挙げられる。
　表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、特定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、０．２質量％～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましく、０．２質量％～３質量％の表面処理剤で表面処理されていることがより好ましく、０．３質量％～２質量％の表面処理剤で表面処理されていることがさらに好ましい。
　表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
　（Ｄ）無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
　樹脂組成物中の（Ｄ）無機充填材の量は、下記の条件（ｉ）及び条件（ｉｉ）の少なくとも一方を満たす。
　条件（ｉ）：（Ｄ）無機充填材の量（質量％）が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、６０質量％以上である。
　条件（ｉｉ）：（Ｄ）無機充填材の量（体積％）が、樹脂組成物の不揮発成分１００体積％に対して、４５体積％以上である。
　条件（ｉ）について詳細に説明する。（Ｄ）無機充填材の量（質量％）は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、通常６０質量％以上、好ましくは６３質量％以上、更に好ましくは６５質量％以上、特に好ましくは６７質量％以上であり、好ましくは８５質量％以下、より好ましくは８０質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下である。
　条件（ｉｉ）について詳細に説明する。（Ｄ）無機充填材の量（体積％）は、樹脂組成物の不揮発成分１００体積％に対して、通常４５体積％以上、好ましくは５０体積％以上、より好ましくは５５体積％以上であり、好ましくは８０体積％以下、より好ましくは７０体積％以下、特に好ましくは６５体積％以下である。
　（Ｄ）無機充填材の量が条件（ｉ）及び条件（ｉｉ）の少なくとも一方を満たす場合に、樹脂組成物の硬化物の誘電正接の低減、割れの抑制、及び、破断点伸度の増大ができる。
［６．（Ｅ）任意の硬化剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｄ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｅ）任意の硬化剤を含んでいてもよい。この（Ｅ）成分としての（Ｅ）任意の硬化剤には、上述した（Ａ）～（Ｄ）成分に該当するものは含めない。（Ｅ）任意の硬化剤は、上述した（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂及び（Ｃ）活性エステル化合物と同じく、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有しうる。（Ｅ）任意の硬化剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｅ）任意の硬化剤としては、例えば、フェノール系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びチオール系硬化剤が挙げられる。ただし、（Ｅ）任意の硬化剤に分類されるフェノール系硬化剤には、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂に該当するものは含めない。中でも、フェノール系硬化剤及びカルボジイミド系硬化剤からなる群より選ばれる１種類以上の硬化剤を用いることが好ましく、カルボジイミド系硬化剤が特に好ましい。よって、（Ｅ）任意の硬化剤は、カルボジイミド系硬化剤を含むことが特に好ましい。
　カルボジイミド系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のカルボジイミド構造を有する硬化剤を用いうる。カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、テトラメチレン－ビス（ｔ－ブチルカルボジイミド）、シクロヘキサンビス（メチレン－ｔ－ブチルカルボジイミド）等の脂肪族ビスカルボジイミド；フェニレン－ビス（キシリルカルボジイミド）等の芳香族ビスカルボジイミド等のビスカルボジイミド；ポリヘキサメチレンカルボジイミド、ポリトリメチルヘキサメチレンカルボジイミド、ポリシクロヘキシレンカルボジイミド、ポリ（メチレンビスシクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（イソホロンカルボジイミド）等の脂肪族ポリカルボジイミド；ポリ（フェニレンカルボジイミド）、ポリ（ナフチレンカルボジイミド）、ポリ（トリレンカルボジイミド）、ポリ（メチルジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（キシリレンカルボジイミド）、ポリ（テトラメチルキシリレンカルボジイミド）、ポリ（メチレンジフェニレンカルボジイミド）、ポリ［メチレンビス（メチルフェニレン）カルボジイミド］等の芳香族ポリカルボジイミド等のポリカルボジイミドが挙げられる。カルボジイミド系硬化剤の市販品としては、例えば、日清紡ケミカル社製の「カルボジライトＶ－０２Ｂ」、「カルボジライトＶ－０３」、「カルボジライトＶ－０４Ｋ」、「カルボジライトＶ－０７」及び「カルボジライトＶ－０９」；ラインケミー社製の「スタバクゾールＰ」、「スタバクゾールＰ４００」、「ハイカジル５１０」等が挙げられる。
　フェノール系硬化剤としては、ベンゼン環、ナフタレン環等の芳香環に結合した水酸基を１分子中に１個以上、好ましくは２個以上有する硬化剤を用いうる。耐熱性及び耐水性の観点からは、ノボラック構造を有するフェノール系硬化剤が好ましい。また、密着性の観点からは、含窒素フェノール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤がより好ましい。中でも、耐熱性、耐水性、及び密着性を高度に満足させる観点から、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂が好ましい。フェノール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」、ＤＩＣ社製の「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＬＡ－１３５６」、「ＴＤ２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」等が挙げられる。
　酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤を用いることができ、１分子内中に２個以上の酸無水物基を有する硬化剤が好ましい。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。酸無水物系硬化剤の市販品としては、例えば、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」、「ＭＴＡ－１５」、「ＤＤＳＡ」、「ＯＳＡ」；三菱ケミカル社製の「ＹＨ－３０６」、「ＹＨ－３０７」；日立化成社製の「ＨＮ－２２００」、「ＨＮ－５５００」；クレイバレイ社製「ＥＦ－３０」、「ＥＦ－４０」「ＥＦ－６０」、「ＥＦ－８０」等が挙げられる。
　アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のアミノ基を有する硬化剤を用いうる。アミン系硬化剤としては、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられ、中でも、芳香族アミン類が好ましい。アミン系硬化剤は、第１級アミン又は第２級アミンが好ましく、第１級アミンがより好ましい。アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤の市販品としては、例えば、セイカ社製「ＳＥＩＫＡＣＵＲＥ－Ｓ」；日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ　Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ　Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」；三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」；住友精化社製「ＤＴＤＡ」等が挙げられる。
　ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」、「ＯＤＡ－ＢＯＺ」；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」、「Ｆ－ａ」などが挙げられる。
　シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート（オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート））、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネート樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂、これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（いずれもフェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
　チオール系硬化剤としては、例えば、トリメチロールプロパントリス（３－メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３－メルカプトブチレート）、トリス（３－メルカプトプロピル）イソシアヌレート等が挙げられる。
　（Ｅ）任意の硬化剤の活性基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。活性基当量は、活性基１当量あたりの硬化剤の質量を表す。
　樹脂組成物中の（Ｅ）任意の硬化剤の量は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは１．０質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。
　樹脂組成物中の（Ｅ）任意の硬化剤の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１．０質量％以上、特に好ましくは５．０質量％以上であり、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、特に好ましくは３０質量％以下である。
［７．（Ｆ）硬化促進剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。この（Ｆ）成分としての（Ｆ）硬化促進剤には、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分に該当するものは含めない。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ｂ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。
　（Ｆ）硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。中でも、イミダゾール系硬化促進剤が好ましい。（Ｆ）硬化促進剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　リン系硬化促進剤としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルジメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物；トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン等が挙げられる。
　ウレア系硬化促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。
　グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。
　イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。イミダゾール系硬化促進剤の市販品としては、例えば、四国化成工業社製の「１Ｂ２ＰＺ」、「２Ｅ４ＭＺ」、「２ＭＺＡ－ＰＷ」、「２ＭＺ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」、「２ＰＨＺ」、「２ＰＨＺ－ＰＷ」、「Ｃｌ１Ｚ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮＳ」、「Ｃ１１Ｚ－Ａ」；三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」等が挙げられる。
　金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
　アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。アミン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、味の素ファインテクノ社製の「ＭＹ－２５」等が挙げられる。
　樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の量は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上、特に好ましくは０．０３質量％以上であり、好ましくは１．０質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下、特に好ましくは０．１質量％以下である。
　樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上であり、好ましくは２．０質量％以下、より好ましくは１．５質量％以下、特に好ましくは１．０質量％以下である。
［８．（Ｇ）熱可塑性樹脂］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｆ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｇ）熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。この（Ｇ）成分としての（Ｇ）熱可塑性樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｆ）成分に該当するものは含めない。
　（Ｇ）熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。（Ｇ）熱可塑性樹脂は、１種類単独で用いてもよく、又は２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　フェノキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ骨格、ビスフェノールＦ骨格、ビスフェノールＳ骨格、ビスフェノールアセトフェノン骨格、ノボラック骨格、ビフェニル骨格、フルオレン骨格、ジシクロペンタジエン骨格、ノルボルネン骨格、ナフタレン骨格、アントラセン骨格、アダマンタン骨格、テルペン骨格、及びトリメチルシクロヘキサン骨格からなる群から選択される１種類以上の骨格を有するフェノキシ樹脂が挙げられる。フェノキシ樹脂の末端は、フェノール性水酸基、エポキシ基等のいずれの官能基でもよい。フェノキシ樹脂の具体例としては、三菱ケミカル社製の「１２５６」及び「４２５０」（いずれもビスフェノールＡ骨格含有フェノキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８１００」（ビスフェノールＳ骨格含有フェノキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ６９５４」（ビスフェノールアセトフェノン骨格含有フェノキシ樹脂）；新日鉄住金化学社製の「ＦＸ２８０」及び「ＦＸ２９３」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７５００ＢＨ３０」、「ＹＸ６９５４ＢＨ３０」、「ＹＸ７５５３」、「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、「ＹＬ７７６９ＢＨ３０」、「ＹＬ６７９４」、「ＹＬ７２１３」、「ＹＬ７２９０」、「ＹＬ７４８２」及び「ＹＬ７８９１ＢＨ３０」；等が挙げられる。
　ポリイミド樹脂の具体例としては、信越化学工業社製「ＳＬＫ－６１００」、新日本理化社製の「リカコートＳＮ２０」及び「リカコートＰＮ２０」等が挙げられる。
　ポリビニルアセタール樹脂としては、例えば、ポリビニルホルマール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂が挙げられ、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の具体例としては、電気化学工業社製の「電化ブチラール４０００－２」、「電化ブチラール５０００－Ａ」、「電化ブチラール６０００－Ｃ」、「電化ブチラール６０００－ＥＰ」；積水化学工業社製のエスレックＢＨシリーズ、ＢＸシリーズ（例えばＢＸ－５Ｚ）、ＫＳシリーズ（例えばＫＳ－１）、ＢＬシリーズ、ＢＭシリーズ；等が挙げられる。
　ポリオレフィン樹脂としては、例えば低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸エチル共重合体、エチレン－アクリル酸メチル共重合体等のエチレン系共重合樹脂；ポリプロピレン、エチレン－プロピレンブロック共重合体等のポリオレフィン系重合体等が挙げられる。
　ポリブタジエン樹脂としては、例えば、水素化ポリブタジエン骨格含有樹脂、ヒドロキシ基含有ポリブタジエン樹脂、フェノール性水酸基含有ポリブタジエン樹脂、カルボキシ基含有ポリブタジエン樹脂、酸無水物基含有ポリブタジエン樹脂、エポキシ基含有ポリブタジエン樹脂、イソシアネート基含有ポリブタジエン樹脂、ウレタン基含有ポリブタジエン樹脂、ポリフェニレンエーテル－ポリブタジエン樹脂等が挙げられる。
　ポリアミドイミド樹脂の具体例としては、東洋紡社製の「バイロマックスＨＲ１１ＮＮ」及び「バイロマックスＨＲ１６ＮＮ」が挙げられる。ポリアミドイミド樹脂の具体例としてはまた、日立化成社製の「ＫＳ９１００」、「ＫＳ９３００」（ポリシロキサン骨格含有ポリアミドイミド）等の変性ポリアミドイミドが挙げられる。
　ポリエーテルスルホン樹脂の具体例としては、住友化学社製の「ＰＥＳ５００３Ｐ」等が挙げられる。
　ポリスルホン樹脂の具体例としては、ソルベイアドバンストポリマーズ社製のポリスルホン「Ｐ１７００」、「Ｐ３５００」等が挙げられる。
　ポリフェニレンエーテル樹脂の具体例としては、ＳＡＢＩＣ製「ＮＯＲＹＬ　ＳＡ９０」等が挙げられる。ポリエーテルイミド樹脂の具体例としては、ＧＥ社製の「ウルテム」等が挙げられる。
　ポリカーボネート樹脂としては、例えば、ヒドロキシ基含有カーボネート樹脂、フェノール性水酸基含有カーボネート樹脂、カルボキシ基含有カーボネート樹脂、酸無水物基含有カーボネート樹脂、イソシアネート基含有カーボネート樹脂、ウレタン基含有カーボネート樹脂等が挙げられる。ポリカーボネート樹脂の具体例としては、三菱瓦斯化学社製の「ＦＰＣ０２２０」、旭化成ケミカルズ社製の「Ｔ６００２」、「Ｔ６００１」（ポリカーボネートジオール）、クラレ社製の「Ｃ－１０９０」、「Ｃ－２０９０」、「Ｃ－３０９０」（ポリカーボネートジオール）等が挙げられる。ポリエーテルエーテルケトン樹脂の具体例としては、住友化学社製の「スミプロイＫ」等が挙げられる。
　ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンナフタレート樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂、ポリトリメチレンナフタレート樹脂、ポリシクロヘキサンジメチルテレフタレート樹脂等が挙げられる。
　（Ｇ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは５，０００より大きく、より好ましくは８，０００以上、さらに好ましくは１０，０００以上、特に好ましくは２０，０００以上であり、好ましくは１００，０００以下、より好ましくは７０，０００以下、さらに好ましくは６０，０００以下、特に好ましくは５０，０００以下である。
　樹脂組成物中の（Ｇ）熱可塑性樹脂の量は、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上、特に好ましくは０．０３質量％以上であり、好ましくは１．０質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下、特に好ましくは０．１質量％以下である。
　樹脂組成物中の（Ｇ）熱可塑性樹脂の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上であり、好ましくは２．０質量％以下、より好ましくは１．５質量％以下、特に好ましくは１．０質量％以下である。
［９．（Ｈ）マレイミド樹脂］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｇ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｈ）マレイミド樹脂を含んでいてもよい。この（Ｈ）成分としての（Ｈ）マレイミド樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｇ）成分に該当するものは含めない。マレイミド樹脂としては、１分子中に少なくとも１個、好ましくは２個以上のマレイミド基（２，５－ジヒドロ－２，５－ジオキソ－１Ｈ－ピロール－１－イル基）を含有する化合物を用いうる。（Ｈ）マレイミド樹脂は、イミダゾール化合物等の適切な触媒の存在下において（Ｂ）エポキシ樹脂と反応しうる。また、（Ｈ）マレイミド樹脂は、マレイミド基が含有するエチレン性二重結合がラジカル重合を生じうる。よって、（Ｈ）マレイミド樹脂は、これらの反応によって樹脂組成物を熱硬化させることができる。（Ｈ）マレイミド樹脂を用いた場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接を特に効果的に低減できる。
　（Ｈ）マレイミド樹脂としては、脂肪族アミン骨格を含む脂肪族マレイミド樹脂を用いてもよく、芳香族アミン骨格を含む芳香族マレイミド樹脂を用いてもよく、これらの組み合わせを用いてもよい。また、（Ｈ）マレイミド樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｈ）マレイミド樹脂は、下記式（Ｈ－１）で表されるマレイミド樹脂、及び、下記式（Ｈ－２）で表されるマレイミド樹脂からなる群より選ばれる１種類以上が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（式（Ｈ－１）中、Ｒｈ１はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ２はそれぞれ独立に、酸素原子、アリーレン基、アルキレン基、又はこれらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基を表す。ｎｈ１は１～１５の整数を表す。
　式（Ｈ－２）中、Ｒｈ３はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ４はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい芳香環を有する２価の基を表し、Ｒｈ５はそれぞれ独立に炭素原子数が５以上のアルキル基を表す。ｎｈ２は０～１０の整数を表し、ｍｈはそれぞれ独立に０～４の整数を表す。）
　Ｒｈ１はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表す。炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基の炭素原子数は、好ましくは６以上、より好ましくは８以上、好ましくは５０以下、より好ましくは４５以下、さらに好ましくは４０以下である。この２価の脂肪族基は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよく、中でも直鎖状が好ましい。ここで、環状の脂肪族基とは、環状の脂肪族基のみからなる場合と、直鎖状の脂肪族基と環状の脂肪族基との両方を含む場合も含める概念である。２価の脂肪族基としては、アルキレン基、アルケニレン基等が挙げられる。
　このようなアルキレン基としては、例えば、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ウンデシレン基、ドデシレン基、トリデシレン基、ヘプタデシレン基、ヘキサトリアコンチレン基、オクチレン－シクロヘキシレン構造を有する基、オクチレン－シクロヘキシレン－オクチレン構造を有する基、プロピレン－シクロヘキシレン－オクチレン構造を有する基等が挙げられ、ヘキサトリアコンチレン基が好ましい。
　アルケニレン基としては、例えば、ペンチニレン基、ヘキシニレン基、ヘプチレニレン基、オクチニレン基、ノニニレン基、デシニレン基、ウンデシニレン基、ドデシニレン基、トリデシニレン基、ヘプタデシニレン基、ヘキサトリアコンチニレン基、オクチニレン－シクロヘキシニレン構造を有する基、オクチニレン－シクロヘキシニレン－オクチニレン構造を有する基、プロピニレン－シクロヘキシニレン－オクチニレン構造を有する基等が挙げられ、ヘキサトリアコンチニレン基が好ましい。
　２価の脂肪族基の置換基としては、例えば、ハロゲン原子、－ＯＨ、－Ｏ－Ｃ１－１０アルキル基、－Ｎ（Ｃ１－１０アルキル基）２、Ｃ１－１０アルキル基、Ｃ２－３０アルケニル基、Ｃ２－３０アルキニル基、Ｃ６－１０アリール基、－ＮＨ２、－ＣＮ、－Ｃ（Ｏ）Ｏ－Ｃ１－１０アルキル基、－ＣＯＯＨ、－Ｃ（Ｏ）Ｈ、－ＮＯ２等が挙げられる。ここで、「Ｃｘ－ｙ」（ｘ及びｙは正の整数であり、ｘ＜ｙを満たす。）という用語は、この用語の直後に記載された有機基の炭素原子数がｘ～ｙであることを表す。例えば、「Ｃ１－１０アルキル基」という表現は、炭素原子数１～１０のアルキル基を示す。これら置換基は、互いに結合して環を形成していてもよく、環構造は、スピロ環や縮合環も含む。置換基は、好ましくは炭素原子数が５以上のアルキル基である。
　Ｒｈ２はそれぞれ独立に、酸素原子、アリーレン基、アルキレン基、又はこれらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基を表す。Ｒｈ２としては、これらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基又は酸素原子であることが好ましい。
　これらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基としては、酸素原子、アリーレン基、及びアルキレン基の組み合わせが挙げられる。これらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基の具体例としては、以下の基を挙げることができる。式中、「＊」は結合手を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　ｎｈ１は１～１５の整数を表し、１～１０の整数を表すことが好ましい。
　Ｒｈ３はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表す。Ｒｈ３は、Ｒｈ１が表す置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基と同一であり、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基が好ましく、オクチレン基がより好ましい。
　Ｒｈ４はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい芳香環を有する２価の基を表す。Ｒｈ４は、アルキレン基及びピロメリット酸ジイミド由来の２価の基の組み合わせからなる基；フタルイミド由来の２価の基及びアルキレン基の組み合わせからなる基が好ましく、アルキレン基及びピロメリット酸ジイミド由来の２価の基の組み合わせからなる基がより好ましい。
　Ｒｈ４が表す基の具体例としては、例えば以下の基を挙げることができる。式中、「＊」は結合手を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　Ｒｈ５はそれぞれ独立に炭素原子数が５以上のアルキル基を表す。炭素原子数が５以上のアルキル基の炭素原子数は、好ましくは６以上、より好ましくは８以上、好ましくは５０以下、より好ましくは４５以下、さらに好ましくは４０以下である。このアルキル基は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよく、中でも直鎖状が好ましい。このようなアルキル基としては、例えば、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基等が挙げられる。炭素原子数が５以上のアルキル基は、炭素原子数が５以上のアルキレン基の置換基として有していてもよい。中でも、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基が好ましく、ヘキシル基、オクチル基がより好ましい。
　ｍｈは０～４の整数を表し、１～３の整数が好ましく、２がより好ましい。
　（Ｈ）マレイミド樹脂の具体例としては、以下の（ｈ－１）～（ｈ－４）の化合物を挙げることができる。但し、（Ｈ）マレイミド樹脂はこれら具体例に限定されるものではない。式中、ｎｈは１～１０の整数を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
　（Ｈ）マレイミド樹脂の具体例としては、デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ１５００」、信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」（式（ｈ－１）の化合物）；「ＢＭＩ１７００」（式（ｈ－２）の化合物）；「ＢＭＩ３０００Ｊ」（式（ｈ－３）の化合物）；デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ６８９」および信越化学工業社製「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」（式（ｈ－４）の化合物）；信越化学工業社製の「ＳＬＫ－２６００」、デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ－２５００」（ダイマージアミン構造含有マレイミド樹脂）；デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ－６１００」（芳香族マレイミド樹脂）；日本化薬社製の「ＭＩＲ－５０００－６０Ｔ」、「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」（ビフェニルアラルキル型マレイミド樹脂）；ケイ・アイ化成社製の「ＢＭＩ－７０」、「ＢＭＩ－８０」、大和化成工業社製「ＢＭＩ－２３００」、「ＢＭＩ－ＴＭＨ」等が挙げられる。また、（Ｈ）マレイミド樹脂としては、例えば、発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号に開示されているマレイミド樹脂（インダン環骨格含有マレイミド樹脂）も挙げられる。
　（Ｈ）マレイミド樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１５０～５０００、より好ましくは３００～２５００である。
　（Ｈ）マレイミド樹脂のマレイミド基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～２０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１５０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．である。マレイミド基当量は、１当量のマレイミド基を含む（Ｈ）マレイミド樹脂の質量を表す。
　樹脂組成物中の（Ｈ）マレイミド樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上、特に好ましくは０．０３質量％以上であり、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。（Ｈ）マレイミド樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接を特に効果的に低減できる。
　樹脂組成物中の（Ｈ）マレイミド樹脂の量は、樹脂組成物の樹脂成分１００質量％に対して、０質量％であってもよく、０質量％より大きくてもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上であり、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。（Ｈ）マレイミド樹脂の量が前記範囲にある場合、樹脂組成物の硬化物の誘電正接を特に効果的に低減できる。
［１０．（Ｉ）任意の添加剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｈ）成分に組み合わせて、更に任意の不揮発成分として、（Ｉ）任意の添加剤を含んでいてもよい。（Ｉ）任意の添加剤としては、例えば、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂；ゴム粒子等の有機充填材；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤、が挙げられる。（Ｉ）任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
［１１．（Ｊ）溶剤］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｉ）成分といった不揮発成分に組み合わせて、更に任意の揮発性成分として、（Ｊ）溶剤を含んでいてもよい。（Ｊ）溶剤としては、通常、有機溶剤を用いる。有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶剤；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶剤；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができる。（Ｊ）溶剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｊ）溶剤の量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の全成分１００質量％に対して、例えば、６０質量％以下、４０質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１５質量％以下、１０質量％以下等でありえ、０質量％であってもよい。
［１２．樹脂組成物の製造方法］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、例えば、上述した成分を混合することによって、製造することができる。上述した成分は、一部又は全部を同時に混合してもよく、順に混合してもよい。各成分を混合する過程で、温度を適宜設定してもよく、よって、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、各成分を混合する過程において、撹拌又は振盪を行ってもよい。
［１３．樹脂組成物の物性］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、誘電正接の低い硬化物を得ることができる。例えば、後述する実施例の［試験例１：誘電正接の測定］で説明する条件で樹脂組成物の硬化物の誘電正接の測定を行った場合に、低い誘電正接を得ることができる。硬化物の誘電正接は、好ましくは０．００４０以下、より好ましくは０．００３５以下、更に好ましくは０．００３３以下、特に好ましくは０．００３０以下である。下限は、特に制限は無く、例えば、０．００１０以上でありうる。
　本実施形態に係る樹脂組成物は、割れの発生を抑制可能な硬化物を得ることができる。例えば、後述する実施例の［試験例２：割れ評価試験］で説明する条件で樹脂組成物の硬化物における割れの発生頻度の指標として歩留まりを測定した場合、その歩留まりを好ましくは４０％以上、より好ましくは６０％以上、特に好ましくは８０％以上にできる。
　本実施形態に係る樹脂組成物は、破断点伸度が大きい硬化物を得ることができる。例えば、後述する実施例の［試験例３：破断点伸度の測定］で説明する条件で樹脂組成物の硬化物の破断点伸度を測定した場合に、大きい破断点伸度を得ることができる。硬化物の破断点伸度は、好ましくは１．２％以上、より好ましくは１．４％以上、特に好ましくは１．６％以上である。上限は、特に制限は無く、例えば１０％以下でありうる。
［１４．樹脂組成物の用途］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物として使用でき、特に、絶縁層を形成するための樹脂組成物（絶縁層形成用の樹脂組成物）として好適に使用することができる。例えば、本実施形態に係る樹脂組成物は、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物として使用でき、層間絶縁層を形成するための樹脂組成物（層間絶縁用途の樹脂組成物）として好適に使用できる。
　また、本実施形態に係る樹脂組成物は、再配線形成層を形成するための樹脂組成物（再配線形成層形成用の樹脂組成物）として用いてもよい。再配線形成層とは、再配線層を形成するための絶縁層を表す。また、再配線層とは、絶縁層としての再配線形成層上に形成される導体層を表す。例えば、以下の（１）～（６）工程を経て半導体チップパッケージが製造される場合、本実施形態に係る樹脂組成物は、再配線形成層を形成するための樹脂組成物として用いてもよい。また、下記の（１）～（６）工程により半導体チップパッケージが製造される際、封止層上に更に再配線層を形成してもよい。
　（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
　（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
　（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
　（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
　（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
　（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
　さらに、本実施形態に係る樹脂組成物は、例えば、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が用いられる用途で広範囲に使用できる。
［１５．シート状積層材料］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用してもよいが、工業的には、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
　シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
　一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物層と、を含む。樹脂組成物層は、本実施形態に係る樹脂組成物で形成されている。よって、樹脂組成物層は、通常は樹脂組成物を含み、好ましくは樹脂組成物のみを含む。
　樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板の薄型化、及び当該樹脂組成物の硬化物が薄膜であっても絶縁性に優れた硬化物を提供できるという観点から、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、５μｍ以上、１０μｍ以上等でありうる。
　支持体としては、例えば、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔が好ましい。
　支持体としてプラスチック材料からなるフィルムを使用する場合、プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート（以下「ＰＥＮ」と略称することがある。）等のポリエステル、ポリカーボネート（以下「ＰＣ」と略称することがある。）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
　支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
　支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。
　支持体として、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
　支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
　一実施形態において、樹脂シートは、さらに必要に応じて、任意の層を含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、支持体に準じた保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミの付着やキズを抑制することができる。
　樹脂シートは、例えば、液状（ワニス状）の樹脂組成物をそのまま、或いは溶剤に樹脂組成物を溶解して液状（ワニス状）の樹脂組成物を調製し、これを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
　溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した溶剤と同様のものが挙げられる。溶剤は１種類を単独で使用してもよく、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
　乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の方法により実施してよい。乾燥条件は、特に限定されないが、樹脂組成物層中の溶剤の含有量が通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物中の溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の溶剤を含む樹脂組成物を用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
　樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、通常は、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。
　一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本実施形態に係る樹脂組成物を含浸させて形成される。
　プリプレグに用いるシート状繊維基材は、例えば、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板の薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されなず、通常１０μｍ以上である。
　プリプレグは、ホットメルト法、ソルベント法等の方法により製造することができる。
　プリプレグの厚さは、上述した樹脂シートにおける樹脂組成物層と同様の範囲でありうる。
　シート状積層材料は、プリント配線板の絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶縁層用）に好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するため（プリント配線板の層間絶縁層用）により好適に使用することができる。
［１６．プリント配線板］
　本発明の一実施形態に係るプリント配線板は、本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備える。このプリント配線板は、例えば、上述の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
　（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように、積層する工程。
　（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化して、絶縁層を形成する工程。
　工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も、前記の「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
　内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール等）が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。
　内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施される。
　積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
　積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
　支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。
　工程（ＩＩ）において、樹脂組成物層を硬化して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物層の硬化は、通常、熱硬化によって行う。樹脂組成物層の具体的な硬化条件は、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。
　例えば、樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は、好ましくは１２０℃～２４０℃、より好ましくは１５０℃～２２０℃、さらに好ましくは１７０℃～２１０℃である。硬化時間は、好ましくは５分間～１２０分間、より好ましくは１０分間～１００分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間でありうる。
　樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１５０℃、好ましくは６０℃～１４０℃、より好ましくは７０℃～１３０℃の温度にて、樹脂組成物層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。
　プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（Ｉ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。
　他の実施形態において、プリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様でありうる。
　工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法及び形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。
　工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。
　粗化処理に用いる膨潤液としては、例えば、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液である。該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
　粗化処理に用いる酸化剤としては、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は、５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
　粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
　一実施形態において、粗化処理後の絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等としうる。また、粗化処理後の絶縁層表面の二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等としうる。絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）及び二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、非接触型表面粗さ計を用いて測定することができる。
　工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
　導体層は、単層構造であってもよく、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
　導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。
　一実施形態において、導体層は、メッキにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により絶縁層の表面にメッキして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法が好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
　まず、絶縁層の表面に、無電解メッキによりメッキシード層を形成する。次いで、形成されたメッキシード層上に、所望の配線パターンに対応してメッキシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出したメッキシード層上に、電解メッキにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なメッキシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
　他の実施形態において、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
　金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱山社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
［１７．半導体装置］
　本発明の一実施形態に係る半導体装置は、前記のプリント配線板を含む。半導体装置は、プリント配線板を用いて製造することができる。
　半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
　以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。以下の説明において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。また、特に温度の指定が無い場合の温度条件及び圧力条件は、室温（２５℃）及び大気圧（１ａｔｍ）であった。さらに、以下の実施例では、質量を比重で割り算して各成分の体積を求め、そうして求めた各成分の体積から計算により（Ｄ）無機充填材の体積基準の量（体積％）を求めた。
［実施例１］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール系硬化剤（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）１０部、及び、ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量約２７５ｇ／ｅｑ．）３０部をＭＥＫ４０部に撹拌しながら加熱溶解させて、溶解組成物を得た。これを室温にまで冷却し、この溶解組成物に、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）７３部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ）２６０部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）１５部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．２部、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２］
　球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２００質量部に減らした。また、中空アルミノシリケート粒子（太平洋セメント社製「ＭＧＨ－００５」、平均粒径１．６μｍ、空孔率８０体積％）４９質量部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例３］
　球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２００質量部に減らした。また、中空シリカ粒子（平均粒径２．６μｍ、空孔率２５体積％）１１．２質量部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例４］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）１０部の代わりに、ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－１０３」、フェノール当量約２３１ｇ／ｅｑ．）１０部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例５］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）の量を２質量部に減らした。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２４０質量部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例６］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）の量を１５質量部に増やしたこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例７］
　ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量約２７５ｇ／ｅｑ．）３０部の代わりにナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４５ｇ／ｅｑ．）３０部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例８］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例９］
　ナフタレン型フェノール硬化剤（日鉄ケミカル＆マテリアル製「ＳＮ－４８５」フェノール着当量約２１５ｇ／ｅｑ．）１０部を樹脂組成物に添加した。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８８部に増やした。以上の事項以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１０］
　トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２０部を樹脂組成物に添加した。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８８部に増やした。以上の事項以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１１］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）の量を２５部に増やした。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２９０部に増やした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１２］
　フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、シクロヘキサン環含有マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」、不揮発分９０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１３］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）１０部の代わりに、ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－１０３」、フェノール当量約２３１ｇ／ｅｑ．）１０部を用いた。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１４］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）の量を２５部に増やした。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８５質量部に増やした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１５］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８２質量部に増やした。さらに、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２０部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１６］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。さらに、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、シクロヘキサン環含有マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」、不揮発分９０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１７］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール化合物（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）の量を２５部に増やした。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８５質量部に増やした。また、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、シクロヘキサン環含有マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」、不揮発分９０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１８］
　ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量約２７５ｇ／ｅｑ．）３０部の代わりにナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４５ｇ／ｅｑ．）３０部を用いた。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例１９］
　フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」、不揮発成分８０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２０］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。さらに、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」、不揮発成分８０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２１］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８５質量部に増やした。さらに、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２０部を樹脂組成物に添加した。また、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」、不揮発成分８０質量％のトルエン溶液）を１部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２２］
　ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量約２７５ｇ／ｅｑ．）３０部の代わりにナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４５ｇ／ｅｑ．）３０部を用いた。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、異なる活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）７３部を用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５８質量部に減らした。また、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）の量を１質量部に増やした。さらに、マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」、不揮発成分８０質量％のトルエン溶液）１部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２３］
　ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量約２７５ｇ／ｅｑ．）３０部の代わりにナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４５ｇ／ｅｑ．）３０部を用いた。また、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）５２部と活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）１８部とを組み合わせて用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２４］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）３５部と活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）３６部とを組み合わせて用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２８５質量部に増やした。また、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２０部を樹脂組成物に添加した。さらに、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」、不揮発成分８０質量％のトルエン溶液）を１部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［実施例２５］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）７３部の代わりに、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）１８部と活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」活性エステル基当量約２２９ｇ／ｅｑ．不揮発成分率６２％のトルエン溶液）５４部とを組み合わせて用いた。さらに、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を２５５質量部に減らした。また、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）０．２部の代わりに、シクロヘキサン環含有マレイミド樹脂（信越化学工業社製「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」、不揮発分９０質量％のトルエン溶液）を０．２部用いた。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［比較例１］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール系硬化剤（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）１０部を用いなかった。また、ナフタレン型フェノール硬化剤（日鉄ケミカル＆マテリアル製「ＳＮ－４８５」フェノール性水酸基当量約２１５ｇ／ｅｑ．）１０部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［比較例２］
　ビフェニルアラルキル構造を有するフェノール系硬化剤（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ－６５」、フェノール当量約１９８ｇ／ｅｑ．）１０部を用いなかった。また、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２０部を樹脂組成物に添加した。以上の事項以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［比較例３］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）の量を３０質量部に減らした。また、樹脂組成物中の無機充填材の割合を実施例と略同じにするために、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を１８２部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［比較例４］
　活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」）の量を３０質量部に減らした。また、球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」）の量を９８部に減らした。以上の事項以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物（樹脂ワニス）を調製した。
［樹脂シートの製造］
　支持体として、表面にアルキド樹脂系離型剤（リンテック社製「ＡＬ－５」）による離型処理が施されたポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「ルミラーＲ８０」；厚み３８μｍ、軟化点１３０℃）を用意した。この支持体上に、樹脂組成物を、乾燥後の樹脂組成物層の厚みが４０μｍとなるように均一に塗布し、９０℃で３分間乾燥した。次いで、樹脂組成物層の露出面（支持体と接合していない面）に、保護フィルムとして支持体と同様のポリエチレンテレフタレートフィルムを貼り合わせて、支持体／樹脂組成物層／保護フィルムの層構成を有する樹脂シートを得た。こうして得た樹脂シートを用いて、下記の方法により評価を行った。
［試験例１：誘電正接の測定］
　実施例及び比較例で作製した樹脂シートから保護フィルムを剥がして、２００℃にて９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させた後、支持体を剥離することで、樹脂組成物の硬化物で形成された硬化物フィルムを得た。硬化物フィルムを、幅２ｍｍ、長さ８０ｍｍに切り出し、評価用硬化物Ａを得た。
　得られた評価用硬化物Ａについて、アジレントテクノロジーズ社製「ＨＰ８３６２Ｂ」を用いて、空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて誘電正接の値（Ｄｆ値）を測定した。３本の試験片について測定を行い、平均値を算出した。
［試験例２：割れ評価試験］
　＜樹脂シートのラミネート＞
　ライン／スペース比（Ｌ／Ｓ）＝８μｍ／８μｍの配線パターンにて形成された回路導体（銅）を両面に有する内層基板（日立化成社製「ＭＣＬ－Ｅ７００Ｇ」、導体層の厚さ３５μｍ、計０．４ｍｍ厚、残銅率４０％）を用意した。樹脂シートから保護フィルムを剥離し、樹脂組成物層が内層基板と接するように、前記の内層基板の両面に、樹脂シートをラミネートした。かかるラミネートは、真空加圧式ラミネーター（名機製作所社製「ＭＶＬＰ－５００」）を用い、温度１２０℃にて３０秒間真空吸引後、温度１２０℃、圧力７．０ｋｇ／ｃｍ２の条件で、支持体上から、耐熱ゴムを介して３０秒間プレスすることにより行った。次に、大気圧下で、ＳＵＳ鏡板を用いて、温度１２０℃、圧力５．５ｋｇ／ｃｍ２の条件で６０秒間プレスを行った。
　＜樹脂組成物層の熱硬化＞
　ラミネートされた樹脂シートから支持体を剥離した。熱風循環炉を用いて、１７０℃、３０分の熱硬化条件で樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。よって、内層基板／絶縁層の層構成を有する試料基板を得た。次に、試料基板を放置し、室温（２５℃）まで冷却させた。
　＜デスミア処理＞
　試料基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ（Ｓｗｅｌｌｉｎｇ　Ｄｉｐ　Ｓｅｃｕｒｉｇａｎｔｈ　Ｐ）」、ｐＨは１１）に６０℃で１０分間浸漬した。
　試料基板を、酸化剤（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクト　ＣＰ」）に、８０℃で２０分間浸漬した。さらに、試料基板を、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューシン・セキュリガントＰ」）に、４０℃で５分間浸漬した。その後、試料基板を、８０℃で３０分間乾燥した。
　＜割れの評価方法＞
　デスミア処理後の試料基板の絶縁層表面のうち、内層基板のＬ／Ｓパターン上を観察した。内層基板のパターン上の１００個の部分において、パターン形状に沿って表面に割れが発生しているか確認し、割れの発生していないパターン上の部分の数をカウントした。１００個の部分のうち、割れの発生していない部分の割合を「歩留まり」として算出した。歩留まりは、高いほど好ましい。そこで、算出した歩留まりを、以下の基準で点数をつけた。
　　１点：０％以上２０％未満。
　　２点：２０％以上４０％未満。
　　３点：４０％以上６０％未満。
　　４点：６０％以上８０％未満。
　　５点：８０％以上。
　３点以上を、割れ評価「○」と判定した。また、２点以下を、割れ評価「×」と判定した。
［試験例３：破断点伸度の測定］
　試験例１で得られた評価用硬化物Ａについて、日本工業規格ＪＩＳ　Ｋ７１２７に準拠して、テンシロン万能試験機（オリエンテック社製「ＲＴＣ－１２５０Ａ」）により引っ張り試験を行い、破断点伸度（％）を測定した。
［結果］
　上述した実施例及び比較例の組成及び結果を、下記の表に示す。下記の表において、略称の意味は、以下の通りである。
　活性エステル基／エポキシ基：（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合の（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基数。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
［検討］
　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を用いなかった比較例１及び２では、破断点強度または割れ試験に不良が見られた。また、（Ｃ）活性エステル化合物が少量の比較例３では、割れ試験及び破断点伸度は良好であったが、誘電正接を低くできなかった。さらに、（Ｄ）無機充填材が少量の比較例４では、破断点伸度は高い値を示すものの、割れ試験は不良であり、また、誘電正接を低くできなかった。
　これに対し、（Ａ）～（Ｄ）成分を組み合わせた実施例１～２５では、いずれも、誘電正接、割れ試験及び破断点伸度が良好な結果を示した。（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂が多い実施例１１に比べ、実施例１において誘電正接を低くできていることから考えると、（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量には、誘電正接を低くする上で好適な範囲があることが理解できる。

Claims (16)

  1. 　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
    　（Ｃ）活性エステル化合物の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して１０質量％以上であり、
    　（Ｄ）無機充填材の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して６０質量％以上であるか、又は、樹脂組成物の不揮発成分１００体積％に対して４５体積％以上である、樹脂組成物。
  2. 　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の量が、樹脂組成物の不揮発成分１００質量％に対して、０．０１質量％以上５質量％以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
  3. 　（Ａ）ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂が、下記式（Ａ－１）で表される、請求項１に記載の樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （式（Ａ－１）において、
    　Ｒ１は、それぞれ独立に、アルキレン基を表し、
    　Ｒ２は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、
    　Ｒ３は、それぞれ独立に、１価の炭化水素基を表し、
    　ｎは、１～２０の整数を表し、
    　ｓは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、
    　ｔは、それぞれ独立に、０～３の整数を表す。）
  4. 　カルボジイミド系硬化剤を含む（Ｅ）硬化剤を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  5. 　（Ｆ）硬化促進剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  6. 　（Ｇ）熱可塑性樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  7. 　（Ｃ）活性エステル化合物が、ナフタレン型活性エステル化合物を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  8. 　（Ｃ）活性エステル化合物が、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物およびナフタレン型活性エステル化合物を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  9. 　（Ｈ）マレイミド樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  10. 　（Ｈ）マレイミド樹脂が、式（Ｈ－１）で表されるマレイミド樹脂、及び、式（Ｈ－２）で表されるマレイミド樹脂からなる群より選ばれる１種類以上を含む、請求項９に記載の樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     （式（Ｈ－１）中、Ｒｈ１はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ２はそれぞれ独立に、酸素原子、アリーレン基、アルキレン基、又はこれらの基の２以上の組み合わせからなる２価の基を表す。ｎｈ１は１～１５の整数を表す。
    　式（Ｈ－２）中、Ｒｈ３はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素原子数が５以上の２価の脂肪族基を表し、Ｒｈ４はそれぞれ独立に置換基を有していてもよい芳香環を有する２価の基を表し、Ｒｈ５はそれぞれ独立に炭素原子数が５以上のアルキル基を表す。ｎｈ２は０～１０の整数を表し、ｍｈはそれぞれ独立に０～４の整数を表す。）
  11. 　絶縁層形成用である、請求項１に記載の樹脂組成物。
  12. 　請求項１～１１の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
  13. 　請求項１～１１の何れか１項に記載の樹脂組成物を含有する、シート状積層材料。
  14. 　支持体と、当該支持体上に請求項１～１１の何れか１項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を有する樹脂シート。
  15. 　請求項１～１１の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備える、プリント配線板。
  16. 　請求項１５に記載のプリント配線板を備える、半導体装置。
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