WO2023053896A1 - 量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法 - Google Patents

量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法 Download PDF

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WO2023053896A1
WO2023053896A1 PCT/JP2022/033725 JP2022033725W WO2023053896A1 WO 2023053896 A1 WO2023053896 A1 WO 2023053896A1 JP 2022033725 W JP2022033725 W JP 2022033725W WO 2023053896 A1 WO2023053896 A1 WO 2023053896A1
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signal
quantum
photons
wavelength
absorption spectroscopy
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PCT/JP2022/033725
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繁樹 竹内
佑 向井
亮 岡本
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国立大学法人京都大学
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01J—MEASUREMENT OF INTENSITY, VELOCITY, SPECTRAL CONTENT, POLARISATION, PHASE OR PULSE CHARACTERISTICS OF INFRARED, VISIBLE OR ULTRAVIOLET LIGHT; COLORIMETRY; RADIATION PYROMETRY
    • G01J3/00—Spectrometry; Spectrophotometry; Monochromators; Measuring colours
    • G01J3/28—Investigating the spectrum
    • G01J3/42—Absorption spectrometry; Double beam spectrometry; Flicker spectrometry; Reflection spectrometry
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/25—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
    • G01N21/31—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry
    • G01N21/35—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light
    • G01N21/359—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light using near infrared light
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    • G01—MEASURING; TESTING
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    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/41—Refractivity; Phase-affecting properties, e.g. optical path length
    • G01N21/45—Refractivity; Phase-affecting properties, e.g. optical path length using interferometric methods; using Schlieren methods

Definitions

  • the present disclosure relates to a quantum absorption spectroscopy system and a quantum absorption spectroscopy method.
  • Quantum absorption spectroscopy A method of obtaining spectral characteristics of a sample using quantum entangled photon pairs is called “quantum absorption spectroscopy” (QAS).
  • QAS quantum absorption spectroscopy
  • Various techniques related to quantum absorption spectroscopy have been proposed in International Publication No. 2021/117632 (Patent Document 1) and the like.
  • the quantum absorption spectroscopy system cited in the prior art employs the following method to obtain a spectrum in a desired wavelength range.
  • wavelength selection of measurement light is performed using a dispersive spectrometer (spectroscope).
  • spectroscope dispersive spectrometer
  • Non-Patent Document 2 Fourier transform type spectroscopy using a delay stage is performed.
  • Quantum absorption spectroscopy with high wavelength resolution by this technique requires the introduction of a delay stage that can be swept over a long distance with high precision, which can lead to similar problems.
  • both approaches use precisely controllable mechanical moving devices, making it difficult to guarantee reliability and robustness over the long term.
  • the present disclosure has been made to solve the above problems, and the purpose of the present disclosure is to improve the implementation of the quantum absorption spectroscopy system and the quantum absorption spectroscopy method.
  • a quantum absorption spectroscopy system includes an optical system, a photodetector, a memory, and a processor.
  • the optical system is configured to cause quantum interference between a plurality of physical processes in which quantum entangled photon pairs of signal photons and idler photons are generated by irradiation with pump light.
  • the photodetector includes a light receiving surface on which a plurality of pixels are arranged to detect signal photons.
  • a memory stores a correspondence between a parameter indicating the position of a pixel on the light receiving surface and the wavelength of the signal photon detected by that pixel.
  • the processor performs arithmetic processing for calculating the spectral properties of the sample placed in the optical path of the idler photons.
  • the optical system includes a modulator configured to modulate the phase of the quantum interference.
  • the processor obtains, from a predetermined number of pixels arranged on the light-receiving surface, fluctuations in detected intensity of signal photons caused by modulation by the modulating section.
  • the processor calculates the spectral characteristics based on the clarity of quantum interference obtained from the variation and the corresponding relationship.
  • the processor generates a transmittance spectrum of the sample by calculating the transmittance of the sample based on the clarity for each wavelength of signal photons corresponding to a predetermined number of pixels.
  • the modulator includes at least one phase shifter arranged in the optical path of at least one of signal photons, idler photons and pump light.
  • the at least one phase shifter is configured to modulate the phase of the quantum interference according to the position of the pixel on the light receiving surface.
  • a processor obtains the variation from a predetermined number of pixels for which the wavelength of the signal photons detected is the same.
  • the modulation unit includes a moving mirror arranged in the optical path of one of the signal photons and the idler photons.
  • the moving mirror is configured to modulate the quantum interference phase according to the amount of displacement of the moving mirror.
  • the displacement amount of the moving mirror is shorter than sub-millimeter order.
  • the optical system includes a plurality of nonlinear optical elements with mutually different phase matching conditions.
  • the quantum absorption spectroscopy system further comprises a plurality of filter elements provided on the photodetector and corresponding to the plurality of nonlinear optical elements. Each of the plurality of filter elements selectively transmits signal photons generated by a corresponding nonlinear optical element among the plurality of nonlinear optical elements.
  • the quantum absorption spectroscopy method includes first to third steps.
  • the first step is to generate quantum entangled photon pairs of signal photons and idler photons by irradiating an optical system configured to cause quantum interference with pump light.
  • the second step is detecting the signal photons with a photodetector that includes a light receiving surface on which a plurality of pixels are arranged.
  • the third step is to calculate the spectral characteristics of the sample placed in the optical path of the idler photons by computer.
  • the calculating step includes fourth and fifth steps.
  • the fourth step is to obtain, from a predetermined number of pixels arranged on the light-receiving surface, variations in detected intensity of signal photons caused by the modulation applied to the phase of quantum interference.
  • the fifth step is a step of calculating spectral characteristics based on the degree of clarity of quantum interference obtained from the fluctuation and a predetermined correspondence relationship. Correspondence is the relationship between a parameter indicating the position of a pixel on the light-receiving surface and the wavelength of the signal photon detected by that pixel.
  • implementation improvements can be made to quantum absorption spectroscopy systems and methods.
  • FIG. 1 is a block diagram showing the overall configuration of a quantum absorption spectroscopy system according to Embodiment 1; FIG. It is a figure for demonstrating the quantum interference in an optical system.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining the angular dependence of the wavelength of signal photons;
  • FIG. 4 is a diagram for explaining in detail the content of arithmetic processing by a controller according to Embodiment 1;
  • FIG. 2 is a conceptual diagram showing an example of a map according to Embodiment 1;
  • FIG. FIG. 10 is a diagram for explaining another method of calculating the clarity of quantum interference;
  • FIG. 10 is a diagram for explaining still another method of calculating the clarity of quantum interference; 4 is a flow chart showing a processing procedure of quantum absorption spectroscopy in Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a block diagram showing the overall configuration of a quantum absorption spectroscopy system according to Embodiment 2;
  • FIG. 10 is a diagram for explaining the content of arithmetic processing by a controller in Embodiment 2;
  • FIG. FIG. 10 is a conceptual diagram showing an example of a map according to Embodiment 2;
  • FIG. 10 is a flow chart showing a processing procedure of quantum absorption spectroscopy in Embodiment 2.
  • FIG. It is a block diagram which shows the whole structure of the quantum absorption spectroscopy system based on a 1st modification.
  • FIG. 12 is a diagram for explaining the content of arithmetic processing by the controller in the second modified example; It is a block diagram which shows the whole structure of the quantum absorption spectroscopy system based on a 2nd modification.
  • FIG. 11 is a conceptual diagram showing a map in a second modified example;
  • the ultraviolet range means a wavelength range of 10 nm to 360 nm.
  • the visible range means the wavelength range from 360 nm to 1050 nm.
  • the near-infrared region means a wavelength region from 1050 nm to 2 ⁇ m.
  • the mid-infrared region means a wavelength region of 2 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • Far-infrared region means a wavelength region of 5 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the infrared range can include all near-infrared, mid-infrared, and far-infrared ranges.
  • FIG. 1 is a block diagram showing the overall configuration of a quantum absorption spectroscopy system according to Embodiment 1.
  • FIG. Quantum absorption spectroscopy system 100 uses quantum interference to measure the absorption spectroscopy properties of a sample in the near-infrared region.
  • the wavelength range that can be measured using the "quantum absorption spectroscopy system” according to the present disclosure is not limited to the near-infrared range.
  • a “quantum absorption spectroscopy system” can also measure absorption spectral properties of a sample in the ultraviolet, visible, mid-infrared, and/or far-infrared regions.
  • a quantum absorption spectroscopy system 100 includes a light source 1 , an optical system 21 , an image sensor 3 and a controller 4 .
  • a light source 1 emits pump light for exciting a nonlinear optical crystal 204 (described later).
  • the optical path of the pump light is denoted by a dashed line with reference symbol Lp.
  • the light source 1 emits continuous wave (CW) laser light in the visible range.
  • CW continuous wave
  • a semiconductor laser that emits green laser light with a wavelength of 532 nm can be used as the light source 1 .
  • the light source 1 may be a light source device externally attached to the quantum absorption spectroscopy system 100 .
  • the optical system 21 is configured to cause quantum interference between multiple physical processes in which quantum entangled photon pairs (signal photons and idler photons) are generated.
  • the optical path of the signal light (signal optical path) is denoted by a solid line with reference symbol Ls.
  • the optical path of the idler light (idler optical path) is indicated by a dashed line with reference symbol Li.
  • the optical system 21 is, in this example, an optical system that applies a configuration similar to a Michelson interferometer.
  • the optical system 21 includes a mirror 201, a lens 202, a dichroic mirror 203, a nonlinear optical crystal 204, a lens 205, a dichroic mirror 206, a fixed mirror 207, a sample holder 208, a movable mirror 209, and a delay stage. 210.
  • a mirror 201 is arranged between the light source 1 and the lens 202 .
  • Mirror 201 is adjusted so that pump light from light source 1 passes through lens 202 .
  • a lens 202 is arranged between the mirror 201 and the dichroic mirror 203 .
  • Lens 202 is adjusted to collect the pump light and focus the collected pump light on nonlinear optical crystal 204 .
  • the dichroic mirror 203 is arranged between the lens 202 and the nonlinear optical crystal 204 and between the nonlinear optical crystal 204 and the image sensor 3 .
  • the dichroic mirror 203 transmits light in the wavelength range of the signal light, while reflecting light outside the wavelength range (pump light and idler light). The pump light is reflected by the dichroic mirror 203 and applied to the nonlinear optical crystal 204 .
  • the nonlinear optical crystal 204 generates signal photons and idler photons by spontaneous parametric down-conversion (SPDC) of the pump light.
  • SPDC spontaneous parametric down-conversion
  • the signal photon is a visible photon included in the wavelength range of 603 nm or more and 725 nm or less.
  • idler photons are infrared photons contained in the wavelength range of 2 ⁇ m or more and 4.5 ⁇ m or less.
  • the type of nonlinear optical crystal 204 is not particularly limited.
  • nonlinear optical crystals such as silver gallium sulfide (AgGaS 2 ) crystals may also be used.
  • the nonlinear optical crystal 204 is an example of the "nonlinear optical element" according to the present disclosure.
  • a “nonlinear optical element” is not limited to a nonlinear optical crystal, and may be, for example, a quasi-phase matching element. Instead of SPDC, a four-wave mixing process may be used to generate entangled photon pairs.
  • a lens 205 is arranged between the nonlinear optical crystal 204 and the dichroic mirror 206 .
  • a lens 205 collimates the signal light and idler light from the nonlinear optical crystal 204 .
  • the dichroic mirror 206 is arranged between the lens 205 and the fixed mirror 207 and between the lens 205 and the sample holder 208 .
  • Dichroic mirror 206 reflects visible light and transmits infrared light in this example.
  • the signal light in the visible range is reflected by the dichroic mirror 206 together with the pump light in the visible range toward the fixed mirror 207 .
  • idler light in the infrared region is transmitted through the dichroic mirror 206 toward the sample holder 208 .
  • the fixed mirror 207 is, for example, a plane mirror and reflects the pump light and signal light from the dichroic mirror 206.
  • the reflected pump light and signal light are reflected again by the dichroic mirror 206 and return to the nonlinear optical crystal 204 .
  • the pump light passes through nonlinear optical crystal 204 but is reflected by dichroic mirror 203 .
  • the signal light passes through the nonlinear optical crystal 204 and further through the dichroic mirror 203 to reach the image sensor 3 .
  • a sample holder 208 is arranged between the dichroic mirror 206 and the moving mirror 209 .
  • a sample holder 208 holds a sample (denoted SP).
  • a material transparent to idler light (infrared light in this example) is used as the material of the sample holder 208 . The idler light irradiates the sample and the transmitted light is directed to the moving mirror 209 .
  • the moving mirror 209 is, for example, a plane mirror and reflects the idler light that has passed through the sample.
  • the reflected idler light passes through dichroic mirror 206 and returns to nonlinear optical crystal 204 .
  • the idler light passes through the nonlinear optical crystal 204 , but is reflected by the dichroic mirror 203 and does not reach the image sensor 3 .
  • a moving mirror 209 is installed on a delay stage 210 and configured to be displaced along the idler optical path.
  • the delay stage 210 is a piezo element (piezoelectric element) that is displaced according to the voltage applied from the controller 4 .
  • the idler optical path length can be swept by periodically changing the position of the moving mirror 209 (reciprocating) using the delay stage 210 .
  • a displacement amount of the moving mirror 209 by the delay stage 210 is described as ⁇ L.
  • Moving mirror 209 and the delay stage 210 may be arranged in the signal optical path instead of the fixed mirror 207.
  • Moving mirror 209 and delay stage 210 are examples of a “modulator” according to the present disclosure.
  • the “modulator” may include a phase modulator (not shown) such as an electro-optic modulator (EOM) instead of or in addition to moving mirror 209 and delay stage 210 .
  • EOM electro-optic modulator
  • the image sensor 3 is a multi-pixel photodetector including a light receiving surface in which a plurality of pixels are arranged in an array.
  • the image sensor 3 detects signal light in response to a control command from the controller 4 and outputs the detection signal to the controller 4 .
  • a plurality of pixels are arranged in a two-dimensional array in this example.
  • the image sensor 3 is an imaging device such as a CCD (Charged-Coupled Device) image sensor, a CMOS (Complementary Metal-Oxide-Semiconductor) image sensor, or the like.
  • CCD Charge-Coupled Device
  • CMOS Complementary Metal-Oxide-Semiconductor
  • the controller 4 is, for example, a microcomputer.
  • the controller 4 includes a processor 41 such as a CPU (Central Processing Unit) or MPU (Micro Processing Unit), a memory 42 such as ROM (Read Only Memory) and RAM (Random Access Memory), and an interface 43 with the outside. .
  • the controller 4 is connected to input devices (keyboard, mouse, etc.) and output devices (monitor, printer, etc.) via an interface 43 .
  • the controller 4 controls the components of the quantum absorption spectroscopy system 100 (light source 1, delay stage 210, image sensor 3). In addition, the controller 4 executes various arithmetic processing for realizing quantum absorption spectroscopy. More specifically, the controller 4 executes arithmetic processing for calculating the infrared absorption spectral characteristics of the sample based on the detection signal (quantum interference waveform) from the image sensor 3 . This arithmetic processing will be described later in detail.
  • optical system 21 for example, between the nonlinear optical crystal 204 and the fixed mirror 207 and/or between the nonlinear optical crystal 204 and the sample holder 208, are optically connected by optical fibers. may be connected.
  • An "optical system” according to the present disclosure may be an optical system that applies a configuration similar to a Mach-Zehnder interferometer.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining quantum interference in the optical system 21.
  • FIG. 2 for ease of understanding, a configuration in which two nonlinear optical crystals are arranged in the optical path of pump light will be described as an example. The two nonlinear optical crystals are described as first crystal 204A and second crystal 204B.
  • the configuration of the optical system 21 shown in FIG. 1 is a configuration in which the nonlinear optical crystal 204 serves as both the first crystal 204A and the second crystal 204B.
  • one photon with relatively high energy is split into two photons with lower energy by SPDC in the first crystal 204A while satisfying the law of conservation of energy.
  • one visible photon (pump photon) generates an entangled photon pair of one visible photon (signal photon) and one infrared photon (idler photon).
  • Irradiation of the second crystal 204B with the pump light also generates a quantum entangled photon pair of one visible photon and one infrared photon.
  • the image sensor 3 is arranged in the traveling direction of the visible photons of the entangled photon pairs.
  • Quantum interference occurs between an event (first physical process) in which entangled photon pairs are generated by the first crystal 204A and an event (second physical process) in which entangled photon pairs are generated by the second crystal 204B.
  • first physical process in which entangled photon pairs are generated by the first crystal 204A
  • second physical process in which entangled photon pairs are generated by the second crystal 204B.
  • the optical system 21 may be configured to cause constructive interference (constructive interference) between the first physical process and the second physical process.
  • the sample which is an infrared absorber
  • the first physical process cannot be distinguished from the second physical process, and quantum interference occurs between the first physical process and the second physical process. (in this example they cancel each other out).
  • quantum interference occurs between the first physical process and the second physical process. (in this example they cancel each other out).
  • entangled photon pairs are not generated after the second crystal 204B. In other words, no signal light (visible photons) is detected by the image sensor 3 .
  • the idler light is absorbed by the sample. Then, the first physical process and the second physical process can be distinguished, and the quantum interference between the first physical process and the second physical process becomes imperfect. As a result, signal light is detected by the image sensor 3 .
  • one visible photon (signal photon) of the quantum entangled photon pair is detected by the image sensor 3, and the other infrared photon (idler photon) is absorbed by the sample.
  • the optical system 21 is configured so as to cause quantum interference between two physical processes.
  • the "optical system” according to the present disclosure may cause quantum interference between three or more physical processes.
  • the angular dependence of the wavelength of the signal photon is actively used in the arithmetic processing for calculating the infrared absorption spectroscopic characteristics of the sample.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining the angular dependence of the wavelength of signal photons.
  • the angle between the wave vector kp of the pump light and the wave vector k s of the signal photon is referred to as “radiation angle ⁇ s ".
  • the angle between the wave vector k p of the pump light and the wave vector k i of the idler photon is referred to as the “radiation angle ⁇ i ”.
  • signal and idler photons in the same direction as the pump light ( ⁇ s ⁇ 0 and ⁇ i ⁇ 0) is called coaxial generation.
  • signal and idler photons can also be generated non-coaxially. That is, the radiation angle ⁇ s of the signal photon and the radiation angle ⁇ i of the idler photon can take values significantly greater than zero. In FIG. 3, the radiation angles ⁇ s and ⁇ i are shown larger than they actually are for easy understanding.
  • ⁇ p is the angular frequency of the pump light
  • ⁇ s is the angular frequency of the signal photons
  • ⁇ i is the angular frequency of the idler photons.
  • Equation (1) can be rewritten as Equation (2) below using wavelengths.
  • ⁇ p is the wavelength of the pump light
  • ⁇ s is the wavelength of the signal photon
  • ⁇ i is the wavelength of the idler photon.
  • Entangled photon pairs can occur at various wavelength combinations ( ⁇ s , ⁇ i ) that satisfy equation (2). However, in order to generate entangled photon pairs with high efficiency, it is further required that the following relational expression (3) holds between the wave vectors of the pump light, signal photons and idler photons.
  • Equation (3) The relationship represented by Equation (3) is also called a phase matching condition, and corresponds to the law of conservation of momentum of photons.
  • the absolute value of the wave vector is expressed by the following formula (4) using the photon wavelength ⁇ and the refractive index n of the nonlinear optical crystal 204 .
  • the refractive index n depends on the wavelength ⁇ . If the photon wavelength ⁇ is different, the refractive index n is different and the phase matching condition to be satisfied is different. As a result, determining the wavelength combination ( ⁇ s , ⁇ i ) between the signal and idler photons determines the principal radiation angles ⁇ s , ⁇ i accordingly. Thus, the wavelength ⁇ s of signal photons generated by SPDC depends on the radiation angle ⁇ s . Therefore, the wavelength ⁇ s can be specified from the radiation angle ⁇ s by obtaining in advance the correspondence between the wavelength ⁇ s and the radiation angle ⁇ s of the signal photons of the quantum absorption spectroscopy system 100 .
  • Non-Patent Document 3 presents an example of simulation results showing the angular dependence of the wavelength ⁇ s of the signal photon (specifically, the angular frequency ⁇ s (corresponding to the wavelength ⁇ s ) and the transverse wavenumber components q s, x (corresponding to radiation angle ⁇ s )).
  • FIG. 4 is a diagram for explaining in detail the content of arithmetic processing by the controller 4 according to the first embodiment.
  • the number of idler photons decreases depending on the transmittance of the sample. How much the number of idler photons decreased can be quantitatively evaluated from the number of signal photons, as explained in FIG.
  • the light intensity profile of signal photons is measured using the image sensor 3 .
  • a light intensity profile is a distribution of the number of signal photons detected (signal light intensity) by a plurality of pixels arranged in a two-dimensional array.
  • FIG. 4 shows an example in which the shape of the light intensity profile on the light receiving surface is circular.
  • the central figure shows three pixels P1-P3 located on the same diameter.
  • the shape of the light intensity profile is not limited to an isotropic circular shape as shown in FIG.
  • a slab waveguide device is used to generate quantum entangled photon pairs
  • a linearly extending intensity distribution is obtained as a light intensity profile.
  • SPDC under the Type-II phase matching condition of a bulk nonlinear optical crystal is used to generate quantum entangled photon pairs
  • a plurality of annular intensity distributions are obtained as light intensity profiles.
  • the controller 4 displaces the moving mirror 209 along the idler optical path by controlling the delay stage 210 when measuring the signal light intensity for each pixel. Then, the phase of the quantum interference is temporally modulated according to the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 . As a result, as shown in the right figure, for each pixel, the fluctuation of the signal light intensity from the pixel is obtained as a quantum interference waveform corresponding to the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 (for details, see the formula of Patent Document 1 (1) to formula (9)).
  • the horizontal axis of the quantum interference waveform in Embodiment 1 is the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 .
  • the vertical axis is signal light intensity.
  • the vertical axis may be the signal photon count rate (the number of signal photons detected per unit time).
  • the quantum interference waveform shown in FIG. 4 and FIG. 10 described later is the result of a simulation in which quantum entangled photon pairs were generated by irradiating a quasi-phase matching element with pump light having a wavelength of 532 nm.
  • the polarization inversion period of the quasi-phase matching element was 9.02 ⁇ m, and the material of the quasi-phase matching element was calcium phosphate titanate.
  • the signal photons are spatially separated exactly according to the wavelength ⁇ s . Therefore, if it is known in which pixel the signal photon was detected, the wavelength ⁇ s of the detected signal photon can be specified. Therefore, in the present embodiment, the correspondence between the coordinates of the pixel and the wavelength ⁇ s of the signal photon is obtained in advance for each pixel and stored in the memory 42 of the controller 4 in the form of a map (data table), for example. It is The correspondence relationship may be stored in the memory 42 as a function (relational expression). The wavelength ⁇ s of the signal photon detected at each pixel can be calculated based on equations (2)-(4).
  • FIG. 5 is a conceptual diagram showing an example of a map according to Embodiment 1.
  • FIG. 5 for each pixel, the wavelength ⁇ s of the signal photons detected by that pixel is defined.
  • the map MP1 it is possible to associate, for each pixel, the signal light intensity at that pixel with the wavelength ⁇ s .
  • pixel coordinates are an example of "parameters" according to the present disclosure.
  • the degree of coherence in a quantum interferometer is evaluated by clarity, which indicates the degree of increase or decrease in signal light intensity.
  • clarity indicates the degree of increase or decrease in signal light intensity.
  • the clarity of quantum interference V( ⁇ s ) at the wavelength ⁇ s of the signal photon is the maximum signal light intensity I s max and the minimum It is given by the following formula (5) using Is min .
  • the maximum value I s max and the minimum value I s min of the signal light intensity can be obtained from Equation (5), it is not necessary to continuously measure the signal light intensity to obtain a smooth quantum interference waveform. is understood. For example, it is sufficient to measure the signal light intensity with a roughness of about 8 points per wavelength. Note that the quantum interference waveform corresponds to "fluctuations in detected intensity of signal photons caused by modulation by the modulating unit (moving mirror 209 in this example)".
  • the transmittance T( ⁇ i ) of the sample at the idler photon wavelength ⁇ i is calculated by the clarity ratio under the two conditions, as shown in Equation (6) below.
  • V 0 ( ⁇ s ) is the clarity under conditions where no sample is placed in sample holder 208 .
  • V( ⁇ s ) is the clarity under the condition that the sample is placed in the sample holder 208; Note that the wavelength ⁇ i of the idler photon on the left side is uniquely determined from the wavelength ⁇ s of the signal photon (see Equation (2)).
  • Quantum interference waveforms with different phases and periods are similarly obtained for other pixels (eg, pixels P1 and P2). Then, the clarity V is calculated from the quantum interference waveform, and the transmittance T is calculated from the clarity V. FIG. By calculating the transmittance T for a given number of pixels, a transmittance spectrum of the sample can be generated.
  • Non-Patent Document 1 In the system disclosed in Non-Patent Document 1, in order to measure the signal light intensity for each wavelength of the signal photons, it is essential to disperse the signal photons using a spectroscope (see FIG. 2 of Non-Patent Document 1). ). However, the spectrometer can increase the size of the system and increase the material costs of the system components.
  • Non-Patent Document 2 does not perform spectroscopy by a spectroscope.
  • This system converts the signal light intensity on the spatial axis (displacement axis) into the signal light intensity on the wavelength axis by a mathematical operation called Fourier transform of the signal light intensity for each pixel (see Non-Patent Document 2). See Figure 2).
  • the wavelength resolution of a system in which Fourier transform is performed depends on the sweep width of the idler optical path length (the amount of displacement of the moving mirror).
  • sweep widths of the idler optical path length may be required to be on the order of sub-millitor or more (typically on the order of 1 mm).
  • a mechanical stage capable of precisely controlling such a large sweep width is very expensive.
  • moving parts that operate mechanically tend to be more prone to abnormalities such as failures and malfunctions than parts that operate electrically or optically. Therefore, adoption of a mechanical stage can be a factor in reducing the reliability and robustness of the quantum absorption spectroscopy system.
  • arithmetic processing based on the clarity of quantum interference is executed instead of the Fourier transform.
  • the clarity of quantum interference it is sufficient to displace the moving mirror 209 by the same extent as the wavelength of the idler light (maximum wavelength to be measured). More specifically, since the clarity V of the quantum interference is given by the maximum value I s max and the minimum value I s min of the signal light intensity (see equation (5)), the signal at the positions of the peaks and valleys of the quantum interference waveform All that is necessary is to obtain the light intensity. Therefore, in the shortest case, it suffices to displace the moving mirror 209 by one wavelength of the idler light.
  • the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 can be set shorter than the sub-millimeter order.
  • a piezo element can be employed as the delay stage 210 because the displacement ⁇ L of the moving mirror 209 may be shorter than the sub-millimeter order. Piezo elements are not suitable for millimeter-order sweeps. On the other hand, the piezoelectric element does not contain any mechanical moving parts, so it is less likely to malfunction, and is smaller and less expensive than precision mechanical stages. Therefore, according to this embodiment, the reliability and robustness of the quantum absorption spectroscopy system 100 can be improved. Also, the cost of members can be reduced while downsizing the quantum absorption spectroscopy system 100 . Furthermore, the measurement time can be shortened by shortening the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 .
  • the method of calculating the clarity V of quantum interference is not limited to the definition formula shown in the above formula (5). For example, the following two methods can be used.
  • FIG. 6 is a diagram for explaining another method of calculating the clarity V of quantum interference.
  • the quantum interference waveform By displacing the moving mirror 209 by several wavelengths of the idler light, the quantum interference waveform for several cycles is measured. As will be described later, the quantum interference waveform can also be measured by adjusting the amount of phase shift by phase shifter 214 (see FIG. 9).
  • a Fourier transform of the quantum interference waveform yields a signal of a specific frequency. There is a correspondence between the height of this signal and the clarity V of the quantum interference. When the clarity V is large, the signal height after Fourier transform is high. On the other hand, when the clarity V is small, the signal height after Fourier transform is low.
  • the clarity V of quantum interference can be calculated from the signal height after the Fourier transform. According to this method, the clarity V of quantum interference can be accurately calculated even with rough measurement with a small number of measurement points of the quantum interference waveform.
  • FIG. 7 is a diagram for explaining still another method of calculating the clarity V of quantum interference.
  • the quantum interference waveform is measured by the displacement of the moving mirror 209 or the phase shift by the phase shifter 214 .
  • the differential coefficient (the slope of the tangent line indicated by the dashed-dotted line) of the quantum interference waveform near the background level (signal light intensity when quantum interference does not occur) is calculated.
  • the slope of the tangent line is large.
  • the clarity V is small
  • the slope of the tangent line is small.
  • the clarity V of quantum interference can be calculated from the slope of the tangent line.
  • the quantum interference waveform should be more than half a period. That is, compared to the method using Equation (5) and the method of FIG. 6, the period of the quantum interference waveform may be shorter. Therefore, the amount of displacement of the moving mirror 209 or the amount of phase shift by the phase shifter 214 can be reduced.
  • ⁇ Processing flow> 8 is a flow chart showing a processing procedure of quantum absorption spectroscopy according to Embodiment 1.
  • FIG. This flowchart is called from the main routine and executed when the input device receives a predetermined operation (for example, pressing the start switch) by the measurer.
  • Each step is basically implemented by software processing by the controller 4 (processor 41 ), but may be implemented by hardware processing by an electronic circuit arranged within the controller 4 .
  • the step is abbreviated as "S”.
  • S the step is assumed that no specimen is placed in the specimen holder 208 at the beginning of execution of the flow chart.
  • the controller 4 controls the light source 1 to start outputting pump light.
  • the controller 4 controls the delay stage 210 provided on the moving mirror 209 so as to start or continue sweeping the idler optical path length.
  • the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 may be shorter than the sub-millimeter order (that is, 100 ⁇ m or less).
  • the controller 4 measures signal light intensity in each of the plurality of pixels provided on the light receiving surface of the image sensor 3 based on the detection signal from the image sensor 3 .
  • the controller 4 determines whether or not the conditions for ending the sweep of the idler optical path length have been met.
  • the controller 4 can determine that the termination condition is satisfied, for example, when the idler optical path length is swept a specified number of times or for a specified period of time. If the termination condition is not met (NO in S104), the controller 4 returns the process to S102. As a result, the processes of S102 and S103 are repeated until the termination condition is satisfied.
  • controller 4 advances the process to S105 and controls the light source 1 to stop outputting the pump light. Controller 4 also controls delay stage 210 to stop sweeping the idler optical path length.
  • the controller 4 acquires a quantum interference waveform (see the right diagram of FIG. 4) for each target pixel. More specifically, the controller 4 plots the signal light intensity against the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 . This obtains a temporally modulated quantum interference waveform.
  • the controller 4 calculates the clarity V0 of the quantum interference under the condition that the sample is not arranged for each pixel according to the above equation (5), the maximum value I s max and the minimum value I s of the signal light intensity. Calculated from min .
  • the controller 4 may calculate the clarity V 0 of quantum interference according to the method described in FIG. 6 or 7 .
  • the controller 4 uses the map MP1 (see FIG. 5) prepared in advance and stored in the memory 42 to determine, for each pixel, the clarity of quantum interference V 0 and the wavelength ⁇ s of the signal photon at that pixel. Associate with. It is also possible that the map MP1 is stored in an external server (not shown). In that case, the controller 4 can associate the articulation V 0 with the wavelength ⁇ s of the signal photon by communication with an external server.
  • the controller 4 controls both the quantum interference clarity V( ⁇ s ) under the condition that the sample is placed and the quantum interference clarity V 0 ( ⁇ s ) under the condition that the sample is not placed. Determines whether the calculation of is complete. In this example, at this stage, the clarity V( ⁇ s ) of quantum interference under the condition where the sample is arranged is not calculated. Therefore, the sample is placed on the sample holder 208 (not shown) and the process returns to S101 (NO in S109). After that, the controller 4 executes the processes of S101 to S108 under the condition that the sample is placed. Thereby, the clarity V( ⁇ s ) of quantum interference associated with the wavelength ⁇ s of the signal photon is calculated (YES in S109), and the process proceeds to S110.
  • the controller 4 takes the ratio of the articulation V and the articulation V0 of the quantum interference for each wavelength ⁇ s of the signal photon according to the above equation (6), so that the transmittance for each wavelength ⁇ i of the idler photon Calculate T( ⁇ i ). This produces a transmittance spectrum in the infrared region of the sample. After that, the controller 4 outputs the transmittance spectrum of the sample to an output device such as a monitor, or transmits it to an external server via the interface 43 (S111). With this, a series of processing ends.
  • the map MP1 can be updated as appropriate when the quantum absorption spectroscopy system 100 is calibrated. More specifically, a material (standard sample) whose transmittance spectrum in the infrared region has been examined in detail is placed on the sample holder 208 . The controller 4 generates a transmittance spectrum from the measurement results of the material and compares the generated transmittance spectrum with a known transmittance spectrum (calibration spectrum). By calibrating the map MP1 so as to reduce the error between the two spectra, the latest state of the quantum absorption spectroscopy system 100 (characteristics of the nonlinear optical crystal 204, optical path deviation in the optical system 21, etc.) can be reflected in the map MP1. .
  • the angular dependence of the wavelength ⁇ s of the signal photons is used to associate the light intensity profile on the light receiving surface of the image sensor 3 with the wavelength ⁇ s of the signal photons.
  • the correspondence relationship between the pixel coordinates on the light receiving surface of the image sensor 3 and the wavelength ⁇ s of the signal photon is stored in advance in the memory 42 of the controller 4 in the form of a map.
  • the clarity of quantum interference is calculated from the quantum interference waveform.
  • the displacement amount ⁇ L of the moving mirror 209 caused by the delay stage 210 can be shortened, so that the piezoelectric element can be employed as the delay stage 210 instead of the mechanical stage. Therefore, according to Embodiment 1, the reliability and robustness of the quantum absorption spectroscopy system 100 can be improved. In addition, it is possible to reduce the size of the quantum absorption spectroscopy system 100 and reduce the cost of components.
  • FIG. 9 is a block diagram showing the overall configuration of a quantum absorption spectroscopy system according to Embodiment 2.
  • the quantum absorption spectroscopy system 200 includes an optical system 22 instead of the optical system 21 (see FIG. 1).
  • Optical system 22 differs from optical system 21 in that it includes fixed mirror 211 , dichroic mirror 212 , fixed mirror 213 and phase shifter 214 instead of moving mirror 209 and delay stage 210 .
  • the fixed mirror 211 is, for example, a plane mirror and reflects the idler light that has passed through the sample.
  • the fixed mirror 211 is not provided with a delay stage. In other words, the idler optical path length is not swept in the second embodiment.
  • the dichroic mirror 212 is arranged between the dichroic mirror 206 and the fixed mirror 207 and between the dichroic mirror 206 and the fixed mirror 213 .
  • the dichroic mirror 212 transmits light in the wavelength range of the pump light while reflecting light outside the wavelength range.
  • the pump light is transmitted through dichroic mirror 212 toward fixed mirror 207 .
  • the signal light is reflected by the dichroic mirror 212 and directed toward the fixed mirror 213 .
  • the fixed mirror 213 is, for example, a plane mirror and reflects the signal light from the dichroic mirror 212.
  • the reflected signal light is reflected again by the dichroic mirror 212 and returned to the nonlinear optical crystal 204 .
  • Phase shifter 214 is arranged between dichroic mirror 212 and fixed mirror 213 .
  • the phase shifter 214 is made of a material that is transparent to the signal photons and has a significantly higher refractive index than the medium (usually air) in the wavelength range of the signal photons. Such materials include glass, quartz, and the like.
  • the phase shifter 214 is configured such that the signal optical path length in the phase shifter 214 differs according to the propagation path of the signal photon spreading at the radiation angle ⁇ s .
  • the phase shifter 214 may have a triangular prism shape with a wedge-shaped cross section in the direction parallel to the signal optical path.
  • the shape of the phase shifter 214 may be a quadrangular prism with a trapezoidal cross section in the direction parallel to the signal optical path.
  • the phase shifter 214 may have a shape (cylindrical shape, etc.) in which the signal optical path length changes along the circumferential direction of the cross section.
  • phase shifter 214 may be arranged in the idler optical path (for example, between the dichroic mirror 206 and the fixed mirror 211) instead of the signal optical path.
  • Phase shifter 214 may be placed in the optical path of the pump light (eg, between dichroic mirror 212 and fixed mirror 207).
  • multiple phase shifters 214 may be arranged.
  • two or more phase shifters 214 may be arranged in the signal optical path.
  • One or more phase shifters 214 may be placed in each of the signal and idler paths.
  • phase shifters 214 may be placed in each of the signal, idler, and pump light paths.
  • FIG. 10 is a diagram for explaining the details of arithmetic processing by the controller 4 according to the second embodiment.
  • the correspondence relationship between the pixel position and the wavelength ⁇ s of the signal photon is obtained in advance.
  • the method of acquiring the quantum interference waveform is different from that in the first embodiment.
  • FIG. 10 shows three circles C1 to C3 with different radial distances.
  • C1 will be described as an example.
  • pixels arranged in the circumferential direction have the same radial distance (radius). This means that the radiation angles ⁇ s are equal.
  • the deflection angles ⁇ are different between the pixels on C1.
  • phase shifter 214 When the phase shifter 214 is not placed in the signal optical path, the phase wavefront of the signal photons detected by the pixels on C1 (the phase of the signal photons at each point in space) is uniform. Therefore, the signal light intensities of the pixels on C1 are equal to each other.
  • the phase shifter 214 when the phase shifter 214 is arranged in the signal optical path, the distance (signal optical path length) that the detected signal photon propagates through the phase shifter 214 differs for each pixel on C1. As a result, the phase of each signal photon is given a shift amount corresponding to the signal optical path length. As a result, the phase wavefront of the signal photon becomes nonuniform, and spatial modulation according to the shape of the phase shifter 214 is added to the quantum interference phase.
  • the wavelengths ⁇ s of the signal photons detected at the pixels on C1 are equal, and the signal light intensity measured at the pixels on C1 contains a modulated component depending on the deflection angle ⁇ . Therefore, as shown in the right figure, by plotting the signal light intensity against the argument ⁇ , it is possible to obtain a quantum interference waveform in which the signal light intensity of a specific wavelength component increases or decreases.
  • the correspondence between the parameters for distinguishing quantum interference waveforms (parameters for specifying circles such as C1 to C3) and the wavelength ⁇ s of the signal photon is obtained in advance. It is stored in the memory 42 of the controller 4 in the form of a map.
  • FIG. 11 is a conceptual diagram showing an example of a map according to Embodiment 2.
  • the wavelength ⁇ s of the signal photon corresponding to each radial distance for designating circles such as C1 to C3 is defined.
  • a radial distance is another example of a "parameter" according to the present disclosure.
  • FIG. 12 is a flow chart showing a processing procedure of quantum absorption spectroscopy according to the second embodiment. This description also assumes that the sample is not placed on the sample holder 208 at the start of execution of the flow chart.
  • the controller 4 controls the light source 1 to start outputting pump light (S201). Then, the controller 4 measures the signal light intensity in each pixel provided on the light receiving surface of the image sensor 3 based on the detection signal from the image sensor 3 (S202). After that, the controller 4 controls the light source 1 to stop outputting the pump light (S203).
  • the controller 4 acquires a quantum interference waveform (see the right diagram of FIG. 10) for each target radial distance. More specifically, the controller 4 identifies the center O of the signal light intensity profile. The controller 4 calculates the deflection angle ⁇ of each pixel arranged on a circle separated from the center O by a radial distance, and measures the signal light intensity at the pixel. The controller 4 then plots the signal light intensity against the deflection angle ⁇ . This obtains a spatially modulated quantum interference waveform.
  • the controller 4 calculates the clarity V0 of the quantum interference under the condition that no sample is placed for each radial distance, according to the above equation (5), the maximum value I s max and the minimum value of the signal light intensity. Calculated from Is min .
  • the controller 4 uses the map MP2 prepared in advance and stored in the memory 42 to calculate the clarity V of quantum interference and the wavelength ⁇ s of the signal photon for each radial distance. Associate.
  • the angular dependence of the wavelength ⁇ s of the signal photon is utilized.
  • the correspondence relationship between the radial distance of the light intensity profile on the light receiving surface of the image sensor 3 and the wavelength ⁇ s of the signal photon is stored in advance in the memory 42 of the controller 4 in the form of a map.
  • Embodiment 1 by sweeping the idler optical path length, a quantum interference waveform is obtained in which the signal light intensity of the same pixel (P1 to P3, etc.) increases and decreases with time.
  • the phase wavefront of the signal photon is made non-uniform using a phase shifter, and the signal light intensity is plotted against the argument ⁇ , so that the path with the same radial distance
  • a quantum interference waveform is obtained in which the signal light intensity spatially increases and decreases on (C1 to C3, etc.). Since this eliminates the need for sweeping the idler optical path length, it is possible to construct a quantum absorption spectroscopy system 200 that does not even include a piezo element. Therefore, according to the second embodiment, the quantum absorption spectroscopy system 200 can be further miniaturized, improved in reliability and robustness, and reduced in cost of members.
  • FIG. 13 is a block diagram showing the overall configuration of the quantum absorption spectroscopy system according to the first modified example.
  • the quantum absorption spectroscopy system 301 includes an optical system 23 instead of the optical system 21 (see FIG. 1), and further includes a color filter 5 .
  • the optical system 23 differs from the optical system 21 in that it includes a nonlinear optical unit 215 instead of the nonlinear optical crystal 204 .
  • Nonlinear optical unit 215 includes a plurality of nonlinear optical crystals with different phase matching conditions. Between nonlinear optical crystals, the central wavelength ⁇ s of signal photons (visible photons) differs from each other, and the central wavelength ⁇ i of idler photons (infrared photons) differs from each other.
  • the number of nonlinear optical crystals may be any value of two or more.
  • the color filter 5 includes a color resist 6 that enables color-specific detection of multiple signal photons emitted from multiple nonlinear optical crystals.
  • the nonlinear optical unit 215 may include a plurality of quasi-phase matching elements with different poling periods.
  • nonlinear optical unit 2115 By using the nonlinear optical unit 215, it is possible to generate signal photons over a wide band. In addition, by combining multiple nonlinear optical crystals so that signal photons in multiple wavelength ranges are generated, each corresponding to a specific energy transition (molecular absorption, etc.), high-precision material identification and/or structural analysis are possible. A quantum absorption spectroscopy system can be realized.
  • Nonlinear optical crystals 215R, 215G, and 215B generate red, green, and blue signal photons, respectively.
  • the wavelength range of blue signal photons is 450 nm to 500 nm
  • the wavelength range of green signal photons is 500 nm to 600 nm
  • the wavelength range of red signal photons is 600 nm to 700 nm.
  • wavelength ranges are merely examples, and any combination of wavelength ranges can be adopted.
  • a combination of a wavelength range of 500 nm to 650 nm, a wavelength range of 650 nm to 800 nm, and a wavelength range of 800 nm to 850 nm can be employed. From the viewpoint of data continuity, these wavelength ranges may partially overlap each other.
  • a combination of discontinuous wavelength ranges (for example, a combination of a wavelength range of 500 nm to 550 nm, a wavelength range of 650 nm to 700 nm, and a wavelength range of 750 nm to 800 nm) may be employed.
  • a color filter that selectively transmits photons in a specific wavelength range can be easily produced using general-purpose technology.
  • color resist 6 of color filter 5 includes three types of color resists 61-63.
  • Each of the color resists 61-63 selectively transmits signal photons generated by the corresponding nonlinear optical crystals among the nonlinear optical crystals 215R, 215G, and 215B. That is, the color resist 61 transmits red signal photons generated by the nonlinear optical crystal 215R.
  • Color resist 62 transmits green signal photons generated by nonlinear optical crystal 215G.
  • the color resist 63 transmits blue signal photons generated by the nonlinear optical crystal 215B.
  • Color resists 61-63 are examples of "plurality of filter elements" according to the present disclosure.
  • each of the plurality of pixels arranged on the light receiving surface of the image sensor 3 receives three types of signal photons with different wavelengths (in this example, red photons, green photons, and blue photons). photons) can reach That is, there is no one-to-one correspondence between the position of the pixel and the wavelength ⁇ s of the signal photon.
  • the color filter 5 only one type of signal photon that can pass through the color resist provided for each pixel reaches the pixel. This provides a one-to-one correspondence between the pixel position and the wavelength ⁇ s of the signal photon.
  • the color filter 5 may transmit photons in a specific wavelength range but not transmit photons in other wavelength ranges. Therefore, the color filter 5 is not limited to one using a color resist, and may be formed of, for example, a dielectric multilayer film. Furthermore, by combining an element that rotates polarized light depending on the wavelength and a polarizing filter that transmits only specific polarized light, a function similar to that of a color filter can be realized. Such a combination may also correspond to a "filter element" according to the present disclosure.
  • FIG. 14 is a conceptual diagram showing a map in the first modified example.
  • the color of the color resist corresponding to each pixel is represented by the type of hatching.
  • color resists 61 to 63 are arranged in a stripe arrangement in which color resists of the same color are arranged in the vertical direction.
  • map MP3 also defines the correspondence between pixel coordinates and wavelengths ⁇ s of signal photons.
  • different columns have significantly different wavelengths ⁇ s of the signal photons.
  • the method of arranging the color resists is not particularly limited, and other arrangements such as a mosaic arrangement may be used.
  • FIG. 15 is a diagram for explaining the content of arithmetic processing by the controller 4 in the first modified example.
  • a predetermined number of pixels with different radiation angles ⁇ s are selected in advance from a plurality of pixels corresponding to the color resist 61 so as to cover a wide radiation angle ⁇ s .
  • the controller 4 acquires a quantum interference waveform from the signal light intensity detected by the selected pixels for each of the three types of color resists 61-63 in the same manner as in the first embodiment.
  • the subsequent processing of sequentially calculating the clarity V and the transmittance T of quantum interference from the quantum interference waveform is the same as the processing in the first embodiment.
  • the processing procedure of quantum absorption spectroscopy in the modified example is basically the same as the processing procedure (see FIG. 8) in the first embodiment, so detailed description using flowcharts will not be repeated.
  • the nonlinear optical unit 215 including a plurality of nonlinear optical crystals with mutually different phase matching conditions, it is possible to generate signal photons over a wide band. Furthermore, by providing the color filter 5 in the image sensor 3, signal photons over a wide band (in the above example, signal photons of three colors) can be detected simultaneously in separate pixels. Therefore, the light intensity profile of signal photons over a wide band can be measured by one detection operation of the image sensor 3 .
  • FIG. 16 is a block diagram showing the overall configuration of the quantum absorption spectroscopy system according to the second modification.
  • Quantum absorption spectroscopy system 302 includes optical system 23 and color filter unit 7 instead of color filter 5 .
  • the color filter unit 7 includes, for example, three types of color filters 7R, 7G, and 7B. While the color filter 5 includes three types of color resists 61 to 63 in one color filter, the color filter unit 7 includes three color filters 7R, 7G, and 7B each including one type of color resist. .
  • the color filters 7R, 7G, and 7B transmit red, green, and blue signal photons, respectively.
  • the color filters 7R, 7G, 7B are another example of "plurality of filter elements" according to the present disclosure.
  • FIG. 17 is a conceptual diagram showing a map in the second modified example.
  • the map MP4 may define the corresponding relationship between the pixel coordinates and the wavelength ⁇ s of the signal photon separately for each of the color filters 7R, 7G, and 7B.
  • the color filters 7R, 7G, and 7B are switched in order. For example, first, the light intensity profile of red signal photons is measured using the color filter 7R. Next, the light intensity profile of the green signal photon is measured using the color filter 7G. Finally, the light intensity profile of the blue signal photons is measured using the color filter 7B.
  • the processing of sequentially calculating the quantum interference waveform, the degree of clarity V of quantum interference, and the transmittance T based on the signal light intensity profile is the same as the processing in the first embodiment, and thus description thereof will not be repeated.
  • the nonlinear optical unit 215 in the second modified example as well as in the first modified example, it is possible to generate signal photons over a wide band. Also, by providing the color filter unit 7 in the image sensor 3, it is possible to realize a one-to-one correspondence between the position of the pixel and the wavelength ⁇ s of the signal photon.
  • the second modification has a higher density of pixels capable of detecting signal photons of the same color than the first modification (3 pixels in the above example). The wavelength resolution can be improved because they are arranged at double the density.
  • the angular dependence of the wavelength ⁇ s of the signal photon is used in the first and second modifications as in the first embodiment. This makes it possible to obtain the measurement result of the signal light intensity corresponding to the wavelength decomposition of the signal photon without using a spectrometer. Also, since the clarity of quantum interference is calculated from the quantum interference waveform, a piezo element can be employed as the delay stage 210 instead of the mechanical stage. Therefore, according to the modified example, it is possible to improve the reliability and robustness of the quantum absorption spectroscopy system 301, and to reduce the size of the quantum absorption spectroscopy system 301 and the cost of members.
  • the quantum absorption spectroscopy systems 301 and 302 include a nonlinear optical unit 215 including a plurality of nonlinear optical crystals or quasi-phase matching elements with mutually different phase matching conditions.
  • a nonlinear optical unit 215 including a plurality of nonlinear optical crystals or quasi-phase matching elements with mutually different phase matching conditions.

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Abstract

イメージセンサ（３）は、複数のピクセルが配置された受光面を含み、シグナル光子を検出する。メモリ（４２）には、受光面におけるピクセルの位置を示すパラメータと、当該ピクセルにより検出される前記シグナル光子の波長との間の対応関係がマップとして格納されている。プロセッサ（４１）は、アイドラー光子の光路に配置された試料の分光特性を算出するための演算処理を実行する。光学系（２１）は、量子干渉の位相に変調を加えるように構成された移動ミラー（２０９）を含む。プロセッサ（４１）は、受光面に配置された所定数のピクセルから、移動ミラー（２０９）による変調に伴って生じるシグナル光子の検出強度の変動を取得し、変動から求められる量子干渉の明瞭度と、マップとに基づいて、分光特性を算出する。

Description

量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法
　本開示は、量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法に関する。
　近年、量子計測、量子通信、量子計算などの量子技術分野において、量子もつれが生じた光子対を利用して新規機能を実現する試みがなされている。以下、量子力学的な相関を持つ光子対を「量子もつれ光子対」と称する。量子もつれ光子対を用いて試料の分光特性を求める手法は「量子吸収分光」（ＱＡＳ：Quantum　Absorption　Spectroscopy）と呼ばれる。量子吸収分光に関する各種技術が国際公開第２０２１／１１７６３２号（特許文献１）等に提案されている。
国際公開第２０２１／１１７６３２号
Anna　Paterova,　Hongzhi　Yang,　Chengwu　An,　Dmitry　Kalashnikov　and　Leonid　Krivitsky,　"Measurement　of　infrared　optical　constants　with　visible　photons",　New　Journal　of　Physics　20(2018)043015 Chiara　Lindner,　Sebastian　Wolf,　Jens　Kiessling　and　Frank　Kuhnemann,　"Fourier　transform　infrared　spectroscopy　with　visible　light",　Optics　Express　Vol.　28,　Issue　4,　pp.　4426-4432　(2020) Stefan　Lerch,　Banz　Bessire,　Christof　Bernhard,　Thomas　Feurer,　and　Andre　Stefanov,　"Tuning　curve　of　type-0　spontaneous　parametric　down-conversion",　Journal　of　the　Optical　Society　of　America　B,　Vol.　30,　Issue　4,　pp.　953-958　(2013)
　従来の吸収分光（特に赤外吸収分光）は分子識別などの分野で広く用いられている。一方、量子吸収分光は、２０１６年に実験的な報告がなされた新しい技術である。今後、量子吸収分光システムの事業化さらには普及（社会実装）を図るためには、システムの小型化、信頼性および堅牢性の向上、部材コストの削減など、様々な実装上の改善を施すことが望ましい。
　より具体的に説明すると、先行技術に挙げた量子吸収分光システムでは、所望の波長域でのスペクトルを取得するために以下のような手法が採用されている。非特許文献１では、分散型分光装置（分光器）を用いて測定光（シグナル光）の波長選択が行われている。この手法によって高い波長分解能で量子吸収分光を行うには、高分解の分光装置の導入を要する。そうすると、システムサイズの大型化、部材コストの上昇などが課題となり得る。一方、非特許文献２では、遅延ステージを用いたフーリエ変換型の分光が行われている。この手法によって高い波長分解能で量子吸収分光を行うには、高精度かつ長距離の掃引が可能な遅延ステージの導入を要するため、同様の課題が生じ得る。加えて、いずれの手法においても精密に制御可能な機械式可動装置が用いられるので、長期間にわたって信頼性および堅牢性を保証することは難しい。
　本開示は上記課題を解決するためになされたものであり、本開示の目的は、量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法に実装上の改善を施すことである。
　（１）本開示の第１の局面に係る量子吸収分光システムは、光学系と、光検出器と、メモリと、プロセッサとを備える。光学系は、ポンプ光の照射によりシグナル光子とアイドラー光子との量子もつれ光子対が発生する複数の物理過程の間で量子干渉を起こすように構成されている。光検出器は、複数のピクセルが配置された受光面を含み、シグナル光子を検出する。メモリには、受光面におけるピクセルの位置を示すパラメータと、当該ピクセルにより検出されるシグナル光子の波長との間の対応関係が格納されている。プロセッサは、アイドラー光子の光路に配置された試料の分光特性を算出するための演算処理を実行する。光学系は、量子干渉の位相に変調を加えるように構成された変調部を含む。プロセッサは、受光面に配置された所定数のピクセルから、変調部による変調に伴って生じるシグナル光子の検出強度の変動を取得する。プロセッサは、変動から求められる量子干渉の明瞭度と、対応関係とに基づいて、分光特性を算出する。
　（２）プロセッサは、所定数のピクセルに対応するシグナル光子の波長毎に、明瞭度に基づいて試料の透過率を算出することによって、試料の透過率スペクトルを生成する。
　（３）変調部は、シグナル光子、アイドラー光子およびポンプ光のうちの少なくとも１つの光路に配置された少なくとも１つの位相シフタを含む。当該少なくとも１つの位相シフタは、受光面におけるピクセルの位置に応じた変調を量子干渉の位相に加えるように構成されている。プロセッサは、検出されるシグナル光子の波長が等しい所定数のピクセルから上記変動を取得する。
　（４）変調部は、シグナル光子およびアイドラー光子のうちの一方の光路に配置された移動ミラーを含む。移動ミラーは、移動ミラーの変位量に応じた変調を量子干渉の位相に加えるように構成されている。移動ミラーの変位量は、サブミリメートルオーダーよりも短い。
　（５）光学系は、位相整合条件が互いに異なる複数の非線形光学素子を含む。量子吸収分光システムは、光検出器に設けられ、複数の非線形光学素子に対応する複数のフィルタ要素をさらに備える。複数のフィルタ要素の各々は、複数の非線形光学素子のうちの対応する非線形光学素子により発生するシグナル光子を選択的に透過させる。
　（６）本開示の第２の局面に係る量子吸収分光方法は第１～第３のステップを含む。第１のステップは、量子干渉を起こすように構成された光学系へのポンプ光の照射によりシグナル光子とアイドラー光子との量子もつれ光子対を発生させるステップである。第２のステップは、複数のピクセルが配置された受光面を含む光検出器によりシグナル光子を検出するステップである。第３のステップは、アイドラー光子の光路に配置された試料の分光特性をコンピュータにより算出するステップである。算出するステップは、第４および第５のステップを含む。第４のステップは、受光面に配置された所定数のピクセルから、量子干渉の位相に加えられた変調に伴って生じるシグナル光子の検出強度の変動を取得するステップである。第５のステップは、上記変動から求められる量子干渉の明瞭度と、所定の対応関係とに基づいて、分光特性を算出するステップである。対応関係は、受光面におけるピクセルの位置を示すパラメータと、当該ピクセルにより検出されるシグナル光子の波長との間の関係である。
　本開示によれば、量子吸収分光システムおよび量子吸収分光方法に実装上の改善を施すことができる。
実施の形態１に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。 光学系における量子干渉を説明するための図である。 シグナル光子の波長の角度依存性を説明するための図である。 実施の形態１におけるコントローラによる演算処理の内容を詳細に説明するための図である。 実施の形態１におけるマップの一例を示す概念図である。 量子干渉の明瞭度の他の算出手法を説明するための図である。 量子干渉の明瞭度のさらに他の算出手法を説明するための図である。 実施の形態１における量子吸収分光法の処理手順を示すフローチャートである。 実施の形態２に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。 実施の形態２におけるコントローラによる演算処理の内容を説明するための図である。 実施の形態２におけるマップの一例を示す概念図である。 実施の形態２における量子吸収分光法の処理手順を示すフローチャートである。 第１変形例に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。 第１変形例におけるマップを示す概念図である。 第２変形例におけるコントローラによる演算処理の内容を説明するための図である。 第２変形例に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。 第２変形例におけるマップを示す概念図である。
　本開示およびその実施の形態において、紫外域とは、１０ｎｍ～３６０ｎｍの波長域を意味する。可視域とは、３６０ｎｍ～１０５０ｎｍの波長域を意味する。近赤外域とは、１０５０ｎｍ～２μｍの波長域を意味する。中赤外域とは、２μｍ～５μｍの波長域を意味する。遠赤外域とは、５μｍ～５０μｍの波長域を意味する。赤外域とは、近赤外域、中赤外域および遠赤外域をすべて含み得る。
　本開示およびその実施の形態において、マイクロメートルオーダーには、１μｍから１０００μｍ（＝１ｍｍ）までの範囲が含まれる。サブミリメートルオーダーには、１００μｍから１０００μｍ（＝１ｍｍ）までの範囲が含まれる。ミリメートルオーダーには、１ｍｍから１０ｍｍ（＝１ｃｍ）までの範囲が含まれる。
　以下、本開示の実施の形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。図中同一または相当部分には同一符号を付して、その説明は繰り返さない。
　［実施の形態１］
　＜システム構成＞
　図１は、実施の形態１に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。量子吸収分光システム１００は、量子干渉を利用して近赤外域における試料の吸収分光特性を測定する。ただし、本開示に係る「量子吸収分光システム」を用いて測定可能な波長域は近赤外域に限定されない。「量子吸収分光システム」は、紫外域、可視域、中赤外域および／または遠赤外域における試料の吸収分光特性も測定可能である。量子吸収分光システム１００は、光源１と、光学系２１と、イメージセンサ３と、コントローラ４とを備える。
　光源１は、非線形光学結晶２０４（後述）を励起するためのポンプ光を発する。図中、ポンプ光の光路を参照符号Ｌｐを付して一点鎖線で表す。本実施の形態において、光源１は、可視域に含まれる連続波（ＣＷ：Continuous　wave）のレーザ光を発する。たとえば波長５３２ｎｍの緑色のレーザ光を発する半導体レーザを光源１として採用できる。なお、光源１は、量子吸収分光システム１００に外付けの光源装置であってもよい。
　光学系２１は、量子もつれ光子対（シグナル光子およびアイドラー光子）が発生する複数の物理過程の間で量子干渉を起こすように構成されている。図中、シグナル光の光路（シグナル光路）を参照符号Ｌｓを付して実線で表す。アイドラー光の光路（アイドラー光路）を参照符号Ｌｉを付して破線で表す。
　光学系２１は、この例では、マイケルソン（Michelson）干渉計に類似の構成を応用した光学系である。光学系２１は、ミラー２０１と、レンズ２０２と、ダイクロイックミラー２０３と、非線形光学結晶２０４と、レンズ２０５と、ダイクロイックミラー２０６と、固定ミラー２０７と、試料ホルダ２０８と、移動ミラー２０９と、遅延ステージ２１０とを含む。
　ミラー２０１は、光源１とレンズ２０２との間に配置されている。ミラー２０１は、光源１からのポンプ光がレンズ２０２を通過するように調整されている。
　レンズ２０２は、ミラー２０１とダイクロイックミラー２０３との間に配置されている。レンズ２０２は、ポンプ光を集光し、集光されたポンプ光が非線形光学結晶２０４で焦点を結ぶように調整されている。
　ダイクロイックミラー２０３は、レンズ２０２と非線形光学結晶２０４との間、かつ、非線形光学結晶２０４とイメージセンサ３との間に配置されている。ダイクロイックミラー２０３は、シグナル光の波長域の光を透過する一方で、当該波長域外の光（ポンプ光およびアイドラー光）を反射する。ポンプ光は、ダイクロイックミラー２０３で反射して非線形光学結晶２０４に照射される。
　非線形光学結晶２０４は、ポンプ光の自発的パラメトリック下方変換（ＳＰＤＣ：Spontaneous　Parametric　Down-Conversion）によりシグナル光子とアイドラー光子とを発生させる。一例として、非線形光学結晶２０４がニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）結晶であり、かつ、ポンプ光の波長が５３２ｎｍである場合、シグナル光子は、６０３ｎｍ以上かつ７２５ｎｍ以下の波長域に含まれる可視光子であり、アイドラー光子は、２μｍ以上かつ４．５μｍ以下の波長域に含まれる赤外光子である。非線形光学結晶２０４の種類は特に限定されるものではない。硫化ガリウム銀（ＡｇＧａＳ２）結晶などの他の種類の非線形光学結晶を用いてもよい。なお、非線形光学結晶２０４は、本開示に係る「非線形光学素子」の一例である。「非線形光学素子」は、非線形光学結晶に限定されず、たとえば擬似位相整合素子であってもよい。量子もつれ光子対の発生にＳＰＤＣに代えて四光波混合過程を用いてもよい。
　レンズ２０５は、非線形光学結晶２０４とダイクロイックミラー２０６との間に配置されている。レンズ２０５は、非線形光学結晶２０４からのシグナル光およびアイドラー光を平行光にする。
　ダイクロイックミラー２０６は、レンズ２０５と固定ミラー２０７との間、かつ、レンズ２０５と試料ホルダ２０８との間に配置されている。ダイクロイックミラー２０６は、この例では可視光を反射し、赤外光を透過する。可視域のシグナル光は、可視域のポンプ光とともにダイクロイックミラー２０６で反射して固定ミラー２０７に向かう。一方、赤外域のアイドラー光は、ダイクロイックミラー２０６を透過して試料ホルダ２０８に向かう。
　固定ミラー２０７は、たとえば平面ミラーであって、ダイクロイックミラー２０６からのポンプ光およびシグナル光を反射する。反射したポンプ光およびシグナル光は、ダイクロイックミラー２０６で再び反射して非線形光学結晶２０４に戻る。ポンプ光は、非線形光学結晶２０４を通過するが、ダイクロイックミラー２０３で反射する。一方、シグナル光は、非線形光学結晶２０４を通過し、さらにダイクロイックミラー２０３も透過してイメージセンサ３に到達する。
　試料ホルダ２０８は、ダイクロイックミラー２０６と移動ミラー２０９との間に配置されている。試料ホルダ２０８は、試料（ＳＰで示す）を保持する。試料ホルダ２０８の材料には、アイドラー光（この例では赤外光）に対して透明な材料が用いられている。アイドラー光は、試料に照射され、その透過光が移動ミラー２０９に向かう。
　移動ミラー２０９は、たとえば平面ミラーであって、試料を透過したアイドラー光を反射する。反射したアイドラー光は、ダイクロイックミラー２０６を透過して非線形光学結晶２０４に戻る。アイドラー光は、非線形光学結晶２０４を通過するが、ダイクロイックミラー２０３で反射するので、イメージセンサ３には到達しない。
　移動ミラー２０９は、遅延ステージ２１０上に設置され、アイドラー光路に沿って変位するように構成されている。実施の形態１において、遅延ステージ２１０は、コントローラ４からの印加電圧に応じて変位するピエゾ素子（圧電素子）である。図中、矢印で示すように、遅延ステージ２１０を用いて移動ミラー２０９の位置を周期的に変化させる（往復運動させる）ことによって、アイドラー光路長を掃引できる。遅延ステージ２１０による移動ミラー２０９の変位量をΔＬと記載する。
　なお、移動ミラー２０９および遅延ステージ２１０が固定ミラー２０７に代えてシグナル光路に配置されていてもよい。移動ミラー２０９および遅延ステージ２１０は、本開示に係る「変調部」の一例である。「変調部」は、移動ミラー２０９および遅延ステージ２１０に代えてまたは加えて、電気光学変調器（ＥＯＭ：Electro-Optic　Modulator）などの位相変調器（図示せず）を含んでもよい。
　イメージセンサ３は、複数のピクセルがアレイ状に配列された受光面を含むマルチピクセル型の光検出器である。イメージセンサ３は、コントローラ４からの制御指令に応答してシグナル光を検出し、その検出信号をコントローラ４に出力する。複数のピクセルは、この例では２次元アレイ状に配列されている。より具体的には、イメージセンサ３は、ＣＣＤ(Charged-Coupled　Device）イメージセンサ、ＣＭＯＳ（Complementary　Metal-Oxide-Semiconductor）イメージセンサなどの撮像素子である。ただし、実施の形態１では複数のピクセルが２次元アレイ状に配列されていることは必須ではなく、複数のピクセルが１次元アレイ状に配列されていてもよい。
　コントローラ４は、たとえばマイクロコンピュータである。コントローラ４は、ＣＰＵ（Central　Processing　Unit）またはＭＰＵ（Micro　Processing　Unit）などのプロセッサ４１と、ＲＯＭ（Read　Only　Memory）およびＲＡＭ（Random　Access　Memory）などのメモリ４２と、外部とのインターフェース４３とを含む。図示しないが、コントローラ４は、インターフェース４３を介して、入力機器（キーボード、マウスなど）および出力機器（モニタ、プリンタなど）に接続されている。
　コントローラ４は、量子吸収分光システム１００の構成機器（光源１、遅延ステージ２１０、イメージセンサ３）を制御する。また、コントローラ４は、量子吸収分光を実現するための各種演算処理を実行する。より具体的には、コントローラ４は、イメージセンサ３からの検出信号（量子干渉波形）に基づいて試料の赤外吸収分光特性を算出するための演算処理を実行する。この演算処理については後に詳細に説明する。
　なお、図示しないが、光学系２１の構成部品間（たとえば非線形光学結晶２０４と固定ミラー２０７との間、および／または、非線形光学結晶２０４と試料ホルダ２０８との間）が光ファイバにより光学的に接続されていてもよい。本開示に係る「光学系」は、マッハツェンダ（Mach-Zehnder）干渉計に類似の構成を応用した光学系であってもよい。
　＜測定原理＞
　図２は、光学系２１における量子干渉を説明するための図である。図２では理解を容易にするため、２つの非線形光学結晶がポンプ光の光路中に配置された構成を例に説明する。２つの非線形光学結晶を第１結晶２０４Ａおよび第２結晶２０４Ｂと記載する。図１に示した光学系２１の構成は、非線形光学結晶２０４が第１結晶２０４Ａおよび第２結晶２０４Ｂの両方を兼ねた構成である。
　光源１からのポンプ光を第１結晶２０４Ａに照射すると、第１結晶２０４ＡにおけるＳＰＤＣにより、エネルギーが相対的に大きい１つの光子が、エネルギー保存則を満たしつつ、エネルギーがより小さい２つの光子に分かれる。図２に示す例では、１つの可視光子（ポンプ光子）から、１つの可視光子（シグナル光子）と１つ赤外光子（アイドラー光子）との量子もつれ光子対が発生する。第２結晶２０４Ｂへのポンプ光の照射によっても同様に、１つの可視光子と１つ赤外光子との量子もつれ光子対が発生する。この例では、量子もつれ光子対のうちの可視光子の進行方向にイメージセンサ３が配置されている。
　第１結晶２０４Ａにより量子もつれ光子対が発生する事象（第１の物理過程）と、第２結晶２０４Ｂにより量子もつれ光子対が発生する事象（第２の物理過程）との間で量子干渉が起こる。より詳細には、第１の物理過程を表す確率振幅と第２の物理過程を表す確率振幅とを足し合わせた場合に、上記２つの確率振幅が同位相であれば第１の物理過程と第２の物理過程とが強め合う一方で、上記２つの確率振幅が逆位相であれば第１の物理過程と第２の物理過程とが打ち消し合う（量子干渉効果）。以下では、第１の物理過程と第２の物理過程とが打ち消し合う干渉（破壊的干渉）を例に説明する。ただし、光学系２１は、第１の物理過程と第２の物理過程とが強め合う干渉（建設的干渉）を起こすように構成されていてもよい。
　赤外吸収体である試料がアイドラー光路に配置されていない場合、第１の物理過程と第２の物理過程との見分けが付かず、第１の物理過程と第２の物理過程とが量子干渉を起こす（この例では打ち消し合う）。この場合、第２結晶２０４Ｂよりも後段では、量子もつれ光子対が発生していないように観測される。つまり、シグナル光（可視光子）がイメージセンサ３により検出されることはない。
　これに対し、試料がアイドラー光路に配置されている場合には、アイドラー光が試料に吸収される。そうすると、第１の物理過程と第２の物理過程との見分けが付くことになり、第１の物理過程と第２の物理過程との間の量子干渉が不完全になる。その結果、シグナル光がイメージセンサ３により検出される。
　このように、量子吸収分光においては、量子もつれ光子対のうちの一方の可視光子（シグナル光子）をイメージセンサ３により検出することで、もう一方の赤外光子（アイドラー光子）が試料に吸収されたと判定可能である。なお、ここでは２回の物理過程の間で量子干渉を起こすように光学系２１が構成された例について説明した。しかし、本開示に係る「光学系」は、３回以上の物理過程の間で量子干渉を起こしてもよい。
　＜演算処理＞
　本実施の形態に係る量子吸収分光システム１００では、試料の赤外吸収分光特性を算出するための演算処理において、シグナル光子の波長の角度依存性が積極的に利用される。
　図３は、シグナル光子の波長の角度依存性を説明するための図である。以下、ポンプ光の波数ベクトルｋｐとシグナル光子の波数ベクトルｋｓとがなす角度を「放射角θｓ」と記載する。ポンプ光の波数ベクトルｋｐとアイドラー光子の波数ベクトルｋｉとがなす角度を「放射角θｉ」と記載する。
　シグナル光子およびアイドラー光子がポンプ光と同じ方向に発生すること（θｓ≒０かつθｉ≒０であること）を同軸発生と呼ぶ。ＳＰＤＣでは、シグナル光子およびアイドラー光子が非同軸にも発生し得る。すなわち、シグナル光子の放射角θｓおよびアイドラー光子の放射角θｉが０よりも有意に大きな値をとり得る。図３では理解を容易にするため、放射角θｓ，θｉを実際よりも大きく図示している。
　前述のように、ＳＰＤＣにおいてはエネルギー保存則が満たされ、下記の関係式（１）が成り立つ。ωｐはポンプ光の角周波数であり、ωｓはシグナル光子の角周波数であり、ωｉはアイドラー光子の角周波数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　式（１）は、波長を用いると下記式（２）のように書き換えられる。λｐはポンプ光の波長であり、λｓはシグナル光子の波長であり、λｉはアイドラー光子の波長である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　量子もつれ光子対は、式（２）を満たす様々な波長の組み合わせ（λｓ，λｉ）で発生し得る。ただし、量子もつれ光子対が高効率に発生するためには、ポンプ光、シグナル光子およびアイドラー光子の波数ベクトルの間に下記の関係式（３）が成り立つことがさらに要請される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　式（３）に表される関係は位相整合条件とも呼ばれ、光子の運動量保存則に相当する。波数ベクトルの絶対値は、光子の波長λと、非線形光学結晶２０４の屈折率ｎとを用いて下記式（４）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　屈折率ｎは波長λに依存する。光子の波長λが異なると、屈折率ｎが異なり、満たすべき位相整合条件が異なる。その結果、シグナル光子とアイドラー光子との間で波長の組み合わせ（λｓ，λｉ）を決めると、それに応じて主要な放射角θｓ，θｉが決まる。このように、ＳＰＤＣにより発生するシグナル光子の波長λｓは放射角θｓに依存する。したがって、量子吸収分光システム１００が有するシグナル光子の波長λｓと放射角θｓとの間の対応関係を予め求めておくことによって、放射角θｓから波長λｓを特定できる。
　なお、非特許文献３は、シグナル光子の波長λｓの角度依存性を示すシミュレーション結果の一例（具体的には、角周波数ωｓ（波長λｓに対応）および横方向波数成分ｑｓ，ｘ（放射角θｓに対応）に応じたシグナル光強度Ｓのシミュレーション結果）を開示する。
　図４は、実施の形態１におけるコントローラ４による演算処理の内容を詳細に説明するための図である。アイドラー光が試料を通過する際、試料の透過率に応じてアイドラー光子数が減少する。アイドラー光子数がどの程度減少したかは、図２にて説明したように、シグナル光子数から定量的に評価できる。本実施の形態では、シグナル光子の光強度プロファイルがイメージセンサ３を用いて測定される。光強度プロファイルとは、２次元アレイ状に配列された複数のピクセルによるシグナル光子の検出数（シグナル光強度）の分布である。図４には、光強度プロファイルの受光面における形状が円形である例が示されている。中央の図には、同一直径上に位置する３つのピクセルＰ１～Ｐ３が図示されている。
　なお、一般に、シグナル光子の光強度プロファイルおよび波長の放射角依存性は、非線形光学素子（この例では非線形光学結晶２０４）の形状および位相整合条件に応じて異なる。したがって、光強度プロファイルの形状は、図４に示すような等方的な円形に限定されない。たとえば、量子もつれ光子対の発生にスラブ型導波路デバイスが用いられる場合には、直線状に延在する強度分布が光強度プロファイルとして得られる。量子もつれ光子対の発生にバルク型非線形光学結晶のＴｙｐｅ－ＩＩ位相整合条件によるＳＰＤＣが用いられる場合には、複数の円環状の強度分布が光強度プロファイルとして得られる。
　コントローラ４は、ピクセル毎にシグナル光強度を測定する際に、遅延ステージ２１０を制御することでアイドラー光路に沿って移動ミラー２０９を変位させる。そうすると、量子干渉の位相が移動ミラー２０９の変位量ΔＬに応じて時間的に変調される。その結果、右図に示すように、ピクセル毎に、当該ピクセルからのシグナル光強度の変動が移動ミラー２０９の変位量ΔＬに応じた量子干渉波形として取得される（詳細については特許文献１の式（１）～式（９）参照）。実施の形態１における量子干渉波形の横軸は、移動ミラー２０９の変位量ΔＬである。縦軸はシグナル光強度である。縦軸はシグナル光子カウントレート（単位時間当たりのシグナル光子の検出数）であってもよい。
　図４および後述する図１０に示した量子干渉波形は、波長５３２ｎｍのポンプ光を擬似位相整合素子に照射することで量子もつれ光子対を発生させたシミュレーションの結果である。擬似位相整合素子の分極反転周期は９．０２μｍであり、擬似位相整合素子の材料はチタン酸リン酸カルシウムであった。ピクセルＰ１，Ｐ２，Ｐ３は、放射角θｓ＝０°，２５°，３５°のシグナル光子をそれぞれ検出する。放射角θｓ＝０°，２５°，３５°のシグナル光子に対応するアイドラー光子の波長は、それぞれ、１．０６４μｍ，１．３μｍ、１．８μｍである。
　図３にて説明したように、シグナル光子は、厳密には波長λｓに応じて空間的に分離されている。そのため、どのピクセルでシグナル光子が検出されたのかが分かれば、検出されたシグナル光子の波長λｓを特定できる。そこで、本実施の形態においては、ピクセル毎に、ピクセルの座標とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係が予め求められ、たとえばマップ（データテーブル）の形式でコントローラ４のメモリ４２に格納されている。上記対応関係は関数（関係式）としてメモリ４２に格納されていてもよい。各ピクセルで検出されるシグナル光子の波長λｓを式（２）～式（４）に基づいて算出できる。
　図５は、実施の形態１におけるマップの一例を示す概念図である。マップＭＰ１では、複数のピクセルの各々について、当該ピクセルにより検出されるシグナル光子の波長λｓが規定されている。マップＭＰ１を参照することで、ピクセル毎に、当該ピクセルにおけるシグナル光検度と波長λｓとを関連付けることが可能になる。なお、ピクセル座標は本開示に係る「パラメータ」の一例である。
　一般に、量子干渉計における干渉性の高さは、シグナル光強度の増減の程度を表す明瞭度によって評価される。具体的には、図４に戻り、あるピクセル（たとえばピクセルＰ３）に関し、シグナル光子の波長λｓにおける量子干渉の明瞭度Ｖ（λｓ）は、シグナル光強度の最大値Ｉｓ ｍａｘおよび最小値Ｉｓ ｍｉｎを用いて下記式（５）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　式（５）より、シグナル光強度の最大値Ｉｓ ｍａｘおよび最小値Ｉｓ ｍｉｎを求めればよいので、必ずしもシグナル光強度を連続的に測定して滑らかな量子干渉波形を取得しなくてよいことが理解される。たとえば１波長に８点程度の粗さでシグナル光強度を測定すれば十分である。なお、量子干渉波形は、「変調部（この例では移動ミラー２０９）による変調に伴って生じるシグナル光子の検出強度の変動」に相当する。
　アイドラー光子の波長λｉにおける試料の透過率Ｔ（λｉ）は、下記式（６）に示すように、２つの条件下での明瞭度の比によって算出される。Ｖ０（λｓ）は、試料が試料ホルダ２０８に配置されていない条件下での明瞭度である。Ｖ（λｓ）は、試料が試料ホルダ２０８に配置されている条件下での明瞭度である。なお、左辺のアイドラー光子の波長λｉは、シグナル光子の波長λｓから一意に定まる（式（２）参照）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
　他のピクセル（たとえばピクセルＰ１，Ｐ２）についても同様に、位相および周期が互いに異なる量子干渉波形が取得される。そして、量子干渉波形から明瞭度Ｖが算出され、明瞭度Ｖから透過率Ｔが算出される。所定数のピクセルについて透過率Ｔを算出することによって、試料の透過率スペクトルを生成できる。
　＜先行技術との対比＞
　非特許文献１に開示されたシステムにおいて、シグナル光子の波長毎にシグナル光強度を測定するには、分光器を用いてシグナル光子を分光することが必須である（非特許文献１の図２参照）。しかし、分光器は、システムの大型化を招いたり、システムの構成機器にかかる部材コストを増大させたりし得る。
　非特許文献２に開示されたシステムでは分光器による分光は行われない。このシステムは、ピクセル毎に、シグナル光強度にフーリエ変換という数学的操作によって空間軸（変位軸）上のシグナル光強度を波長軸上のシグナル光強度に変換するものである（非特許文献２の図２参照）。フーリエ変換が行われるシステムの波長分解能は原理的にアイドラー光路長の掃引幅（移動ミラーの変位量）に依存する。高い分解能（たとえば１ｃｍ－１の波数分解能）を実現するには、アイドラー光路長の掃引幅をサブミリートルオーダー以上（典型的には１ｍｍ程度）にすることが要求され得る。非特許文献２では、アイドラー光路長の掃引幅が８００μｍ×２＝１．６ｍｍに設定されている。しかしながら、そのような大きな掃引幅を精密に制御可能な機械式ステージ（モータ駆動装置）は非常に高価である。また、機械的に動作する可動部分では、電気的または光学的に動作する部分と比べて、故障、動作不良などの異常が生じやすい傾向がある。よって、機械式ステージの採用は量子吸収分光システムの信頼性および堅牢性の低下の要因になり得る。
　これに対し、本実施の形態においては、シグナル光子が波長λｓに応じて空間的に分離されていることに着目し、複数のピクセルの各々におけるピクセル座標とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係（図５参照）が用いられる。この対応関係を用いることで、分光器を用いてシグナル光子を波長分解しなくても、シグナル光強度と波長λｓとを関連付けることができる。
　さらに、本実施の形態においては、フーリエ変換に代えて量子干渉の明瞭度に基づく演算処理が実行される。量子干渉の明瞭度を算出するのであれば、アイドラー光の波長（測定しようとする最大波長）と同程度だけ移動ミラー２０９を変位させるだけでよい。より詳細には、量子干渉の明瞭度Ｖはシグナル光強度の最大値Ｉｓ ｍａｘおよび最小値Ｉｓ ｍｉｎによって与えられるので（式（５）参照）、量子干渉波形の山および谷の位置におけるシグナル光強度が求まればよい。このため、最も短い場合、アイドラー光の１波長分だけ移動ミラー２０９を変位させるだけで済む。測定精度を考慮しても、移動ミラー２０９の変位量ΔＬをアイドラー光の波長の２倍程度に設定すれば足りる。この例のようにアイドラー光の波長が２μｍ～４．５μｍの波長域に含まれる場合、変位量ΔＬは９μｍ以下でよい。アイドラー光が遠赤外域（５μｍ～５０μｍ）の場合であっても、変位量ΔＬは１００μｍ以下でよい。つまり、移動ミラー２０９の変位量ΔＬをサブミリメートルオーダーよりも短く設定できる。
　移動ミラー２０９の変位量ΔＬがサブミリメートルオーダーよりも短くてよいことから、ピエゾ素子を遅延ステージ２１０として採用可能である。ピエゾ素子は、ミリメートルオーダーの掃引には適さない。その一方で、ピエゾ素子は、機械的な可動部分を含まないため異常が生じにくく、かつ、精密な機械式ステージと比べて小型かつ安価である。したがって、本実施の形態によれば、量子吸収分光システム１００の信頼性および堅牢性を向上させることができる。また、量子吸収分光システム１００を小型化しつつ部材コストを削減できる。さらに、移動ミラー２０９の変位量ΔＬが短くなることで、測定時間を短縮できる。
　＜量子干渉の明瞭度の算出＞
　量子干渉の明瞭度Ｖの算出手法は、上記式（５）に示した定義式によるものに限定されない。たとえば以下の２通りの手法を用いることができる。
　図６は、量子干渉の明瞭度Ｖの他の算出手法を説明するための図である。アイドラー光の数波長分だけ移動ミラー２０９を変位させることにより、数周期分の量子干渉波形が測定される。後述するように、量子干渉波形は、位相シフタ２１４（図９参照）による位相シフト量を調整することによっても測定できる。量子干渉波形をフーリエ変換すると、特定の周波数の信号が得られる。この信号の高さと量子干渉の明瞭度Ｖとの間には対応関係が存在する。明瞭度Ｖが大きい場合、フーリエ変換後の信号高さが高い。一方、明瞭度Ｖが小さい場合、フーリエ変換後の信号高さが低い。したがって、上記の対応関係を事前に求めておくことで、フーリエ変換後の信号高さから量子干渉の明瞭度Ｖを算出できる。この手法によれば、量子干渉波形の測定点数が少ない荒い測定であっても、量子干渉の明瞭度Ｖを正確に算出できる。
　図７は、量子干渉の明瞭度Ｖのさらに他の算出手法を説明するための図である。まず、図６と同様に、移動ミラー２０９の変位または位相シフタ２１４による位相シフトにより量子干渉波形が測定される。この手法では、バックグラウンドレベル（量子干渉が生じていない場合のシグナル光強度）付近における量子干渉波形の微分係数（１点鎖線で示す接線の傾き）が算出される。接線の傾きと量子干渉の明瞭度Ｖとの間には対応関係が存在する。明瞭度Ｖが大きい場合、接線の傾きが大きい。一方、明瞭度Ｖが小さい場合、接線の傾きが小さい。したがって、上記の対応関係を事前に求めておくことで、接線の傾きから量子干渉の明瞭度Ｖを算出できる。この手法によれば、量子干渉波形の微分係数さえ算出すればよいので、量子干渉波形が半周期強あればよい。つまり、式（５）を用いる手法および図６の手法と比べて、量子干渉波形の周期が少なくてよい。したがって、移動ミラー２０９の変位量または位相シフタ２１４による位相シフト量を低減できる。
　＜処理フロー＞
　図８は、実施の形態１における量子吸収分光法の処理手順を示すフローチャートである。このフローチャートは、入力機器が測定者による所定の操作（たとえば開始スイッチの押下）を受け付けた場合にメインルーチンから呼び出されて実行される。各ステップは、基本的にはコントローラ４（プロセッサ４１）によるソフトウェア処理によって実現されるが、コントローラ４内に配置された電子回路によるハードウェア処理によって実現されてもよい。後述する図１２のフローチャートに関しても同様である。以下、ステップを「Ｓ」と略す。この説明では、フローチャートの実行開始時には試料が試料ホルダ２０８に配置されていないとする。
　Ｓ１０１において、コントローラ４は、ポンプ光の出力を開始するように光源１を制御する。
　Ｓ１０２において、コントローラ４は、アイドラー光路長の掃引を開始または継続するように、移動ミラー２０９に設けられた遅延ステージ２１０を制御する。前述のように、本実施の形態では、移動ミラー２０９の変位量ΔＬはサブミリメートルオーダーよりも短くてよい（つまり、１００μｍ以下でよい）。
　Ｓ１０３において、コントローラ４は、イメージセンサ３からの検出信号に基づいて、イメージセンサ３の受光面に設けられた複数のピクセルの各々におけるシグナル光強度を測定する。
　Ｓ１０４において、コントローラ４は、アイドラー光路長の掃引を終了する条件が成立したかどうかを判定する。コントローラ４は、たとえば、規定回数または規定時間、アイドラー光路長を掃引した場合に終了条件が成立したと判定できる。終了条件が成立していない場合（Ｓ１０４においてＮＯ）、コントローラ４は処理をＳ１０２に戻す。これにより、終了条件が成立するまでＳ１０２，Ｓ１０３の処理が繰り返される。
　終了条件が成立すると（Ｓ１０４においてＹＥＳ）、コントローラ４は、処理をＳ１０５に進め、ポンプ光の出力を停止するように光源１を制御する。また、コントローラ４は、アイドラー光路長の掃引を停止するように遅延ステージ２１０を制御する。
　Ｓ１０６において、コントローラ４は、対象とするピクセル毎に量子干渉波形（図４の右図参照）を取得する。より詳細には、コントローラ４は、移動ミラー２０９の変位量ΔＬに対してシグナル光強度をプロットする。これにより、時間的に変調された量子干渉波形が取得される。
　Ｓ１０７において、コントローラ４は、ピクセル毎に、試料が配置されていない条件下での量子干渉の明瞭度Ｖ０を、上記式（５）に従ってシグナル光強度の最大値Ｉｓ ｍａｘおよび最小値Ｉｓ ｍｉｎから算出する。コントローラ４は、図６または図７にて説明した手法に従って量子干渉の明瞭度Ｖ０を算出してもよい。
　Ｓ１０８において、コントローラ４は、事前に準備されてメモリ４２に格納されたマップＭＰ１（図５参照）を用いて、ピクセル毎に、そのピクセルにおける量子干渉の明瞭度Ｖ０とシグナル光子の波長λｓとを関連付ける。なお、マップＭＰ１が外部サーバ（図示せず）に保管されていることも考えられる。その場合、コントローラ４は、外部サーバとの通信により明瞭度Ｖ０とシグナル光子の波長λｓとを関連付けることができる。
　Ｓ１０９において、コントローラ４は、試料が配置された条件での量子干渉の明瞭度Ｖ（λｓ）と、試料が配置されていない条件での量子干渉の明瞭度Ｖ０（λｓ）との両方の算出が完了したかどうかを判定する。この例では、この段階では試料が配置された条件での量子干渉の明瞭度Ｖ（λｓ）が算出されていない。そのため、試料が試料ホルダ２０８に配置されるとともに（図示せず）、処理がＳ１０１に戻される（Ｓ１０９においてＮＯ）。その後、コントローラ４は、今度は試料が配置された条件でＳ１０１～Ｓ１０８の処理を実行する。これにより、シグナル光子の波長λｓと関連付けられた量子干渉の明瞭度Ｖ（λｓ）が算出され（Ｓ１０９においてＹＥＳ）、処理がＳ１１０に進められる。
　Ｓ１１０において、コントローラ４は、上記式（６）に従ってシグナル光子の波長λｓ毎に量子干渉の明瞭度Ｖと明瞭度Ｖ０との比をとることによって、アイドラー光子の波長λｉ毎の透過率Ｔ（λｉ）を算出する。これにより、試料の赤外域における透過率スペクトルが生成される。その後、コントローラ４は、試料の透過率スペクトルをモニタなどの出力機器に出力したり、インターフェース４３を介して外部サーバに送信したりする（Ｓ１１１）。これをもって一連の処理が終了する。
　マップＭＰ１は、量子吸収分光システム１００の校正時などに適宜更新され得る。より具体的には、赤外域における透過率スペクトルが詳細に調べられている材料（標準試料）が試料ホルダ２０８に配置される。コントローラ４は、当該材料の測定結果から透過率スペクトルを生成し、生成された透過率スペクトルを既知の透過率スペクトル（校正用スペクトル）と比較する。２つのスペクトル間の誤差が小さくなるようにマップＭＰ１を校正することにより、量子吸収分光システム１００の最新の状態（非線形光学結晶２０４の特性、光学系２１における光路ずれなど）をマップＭＰ１に反映できる。
　以上のように、実施の形態１においては、イメージセンサ３の受光面における光強度プロファイルをシグナル光子の波長λｓに紐付けるべく、シグナル光子の波長λｓの角度依存性が利用される。たとえば図５にて説明したように、イメージセンサ３の受光面におけるピクセル座標とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係がマップ形式でコントローラ４のメモリ４２に予め格納されている。この対応関係を用いることで、分光器を用いることなく、シグナル光子を波長分解したのに相当するシグナル光強度の測定結果を得ることが可能になる。よって、実施の形態１によれば、量子吸収分光システム１００を小型化しつつ、部材コストを削減できる。
　また、実施の形態１においては、量子干渉波形から量子干渉の明瞭度が算出される。これにより、遅延ステージ２１０による移動ミラー２０９の変位量ΔＬを短くできるため、機械式ステージに代えてピエゾ素子を遅延ステージ２１０として採用できる。よって、実施の形態１によれば、量子吸収分光システム１００の信頼性および堅牢性を向上させることができる。加えて、量子吸収分光システム１００の小型化および部材コスト削減も可能である。
　なお、本実施の形態では試料の透過率スペクトルを測定する例について説明したが、試料の他の分光特性（反射率スペクトル、複素透過率スペクトルなど）を量子吸収分光システム１００を用いて測定してもよい。
　［実施の形態２］
　＜システム構成＞
　図９は、実施の形態２に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。量子吸収分光システム２００は、光学系２１（図１参照）に代えて光学系２２を備える。光学系２２は、移動ミラー２０９および遅延ステージ２１０に代えて、固定ミラー２１１、ダイクロイックミラー２１２、固定ミラー２１３および位相シフタ２１４を含む点において、光学系２１と異なる。
　固定ミラー２１１は、たとえば平面ミラーであって、試料を透過したアイドラー光を反射する。固定ミラー２１１には遅延ステージは設けられていない。すなわち、実施の形態２ではアイドラー光路長の掃引は行われない。
　ダイクロイックミラー２１２は、ダイクロイックミラー２０６と固定ミラー２０７との間、かつ、ダイクロイックミラー２０６と固定ミラー２１３との間に配置されている。ダイクロイックミラー２１２は、ポンプ光の波長域の光を透過する一方で、当該波長域外の光を反射する。ポンプ光は、ダイクロイックミラー２１２を透過して固定ミラー２０７に向かう。一方、シグナル光は、ダイクロイックミラー２１２で反射して固定ミラー２１３に向かう。
　固定ミラー２１３は、たとえば平面ミラーであって、ダイクロイックミラー２１２からのシグナル光を反射する。反射したシグナル光は、ダイクロイックミラー２１２で再び反射して非線形光学結晶２０４へと戻される。
　位相シフタ２１４は、ダイクロイックミラー２１２と固定ミラー２１３との間に配置されている。位相シフタ２１４は、シグナル光子に対して透明であり、かつ、シグナル光子の波長域における屈折率が媒質（通常は空気）の屈折率よりも有意に大きな材料により形成されている。そのような材料としては、ガラス、石英などが挙げられる。位相シフタ２１４は、放射角θｓで広がるシグナル光子の伝搬経路に応じて、位相シフタ２１４中でのシグナル光路長が異なるように構成されている。たとえば図９に示すように、位相シフタ２１４は、シグナル光路に平行な方向の断面が楔形の三角柱形状を有し得る。位相シフタ２１４の形状は、シグナル光路に平行な方向の断面が台形の四角柱形状であってもよい。この他に、位相シフタ２１４は、断面の円周方向に沿ってシグナル光路長が変化する形状（円柱形状など）を有してもよい。
　図示しないが、光学系２２では、シグナル光路、アイドラー光路およびポンプ光の光路のうちの少なくとも１つに、少なくとも１つの位相シフタが配置されていればよい。つまり、位相シフタ２１４は、シグナル光路に代えてアイドラー光路（たとえばダイクロイックミラー２０６と固定ミラー２１１との間）に配置されてもよい。位相シフタ２１４は、ポンプ光の光路（たとえばダイクロイックミラー２１２と固定ミラー２０７との間）に配置されてもよい。加えて、複数の位相シフタ２１４が配置されていてもよい。たとえばシグナル光路に２以上の位相シフタ２１４が配置されてもよい。シグナル光路およびアイドラー光路の各々に１以上の位相シフタ２１４が配置されてもよい。シグナル光路、アイドラー光路、および、ポンプ光の各光路に１以上の位相シフタ２１４が配置されてもよい。
　＜演算処理＞
　図１０は、実施の形態２におけるコントローラ４による演算処理の内容を説明するための図である。実施の形態２においても実施の形態１と同様に、ピクセル位置とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係が事前に求められている。ただし、実施の形態２では量子干渉波形の取得の仕方が実施の形態１と異なる。
　ピクセルの位置を極座標表示し、光強度プロファイルの中心Ｏからの距離を「動径距離」と記載する。光強度プロファイルの中心Ｏを通る軸からの反時計回りの角度（円周方向の角度）を「偏角φ」で表す。図１０には、動径距離が互いに異なる３つの円Ｃ１～Ｃ３が示されている。ここではＣ１を例に説明する。Ｃ１上、円周方向に配列されたピクセル間では動径距離（半径）が等しい。これは放射角θｓが等しいことを意味する。一方で、Ｃ１上のピクセル間では偏角φが互いに異なる。
　位相シフタ２１４がシグナル光路に配置されていない場合、Ｃ１上のピクセルにより検出されるシグナル光子の位相波面（空間中の各点におけるシグナル光子の位相）は一様である。よって、Ｃ１上のピクセルではシグナル光強度が互いに等しい。
　一方、位相シフタ２１４がシグナル光路に配置されている場合、Ｃ１上のピクセル毎に、検出されるシグナル光子が位相シフタ２１４中を伝搬する距離（シグナル光路長）が異なる。これにより、各シグナル光子の位相には、シグナル光路長に応じたシフト量が与えられる。その結果、シグナル光子の位相波面が非一様になり、位相シフタ２１４の形状に応じた空間的な変調が量子干渉の位相に加わる。この例では、Ｃ１上のピクセルで検出されるシグナル光子の波長λｓは等しく、かつ、Ｃ１上のピクセルで測定されるシグナル光強度は偏角φに応じた変調成分を含む。よって、右図に示すように、シグナル光強度を偏角φに対してプロットすることで、特定波長成分のシグナル光強度が増減する量子干渉波形を取得できる。
　実施の形態２においては、量子干渉波形を区別するためのパラメータ（Ｃ１～Ｃ３等の円を指定するためのパラメータ）と、シグナル光子の波長λｓとの間の対応関係が予め求められ、たとえばマップの形式でコントローラ４のメモリ４２に格納されている。
　図１１は、実施の形態２におけるマップの一例を示す概念図である。マップＭＰ２においては、Ｃ１～Ｃ３等の円を指定するための動径距離毎に、その動径距離に対応するシグナル光子の波長λｓが規定されている。動径距離は本開示に係る「パラメータ」の他の一例である。マップＭＰ２を参照することによって、量子干渉波形とシグナル光子の波長λｓとを関連付けることができる。以降の量子干渉波形から量子干渉の明瞭度Ｖを算出する処理（式（５）参照）、および、明瞭度Ｖから透過率Ｔを算出する処理（式（６）参照）は実施の形態１における処理と同様である。
　＜処理フロー＞
　図１２は、実施の形態２における量子吸収分光法の処理手順を示すフローチャートである。この説明でも、フローチャートの実行開始時には試料が試料ホルダ２０８に配置されていないとする。
　まず、コントローラ４は、ポンプ光の出力を開始するように光源１を制御する（Ｓ２０１）。そして、コントローラ４は、イメージセンサ３からの検出信号に基づいて、イメージセンサ３の受光面に設けられた各ピクセルにおけるシグナル光強度を測定する（Ｓ２０２）。その後、コントローラ４は、ポンプ光の出力を停止するように光源１を制御する（Ｓ２０３）。
　Ｓ２０４において、コントローラ４は、対象とする動径距離毎に量子干渉波形（図１０の右図参照）を取得する。より詳細には、コントローラ４は、シグナル光強度プロファイルの中心Ｏを特定する。コントローラ４は、中心Ｏから動径距離だけ離れた円上に並ぶ各ピクセルについて、当該ピクセルの偏角φを算出するとともに、当該ピクセルにおけるシグナル光強度を測定する。そして、コントローラ４は、偏角φに対してシグナル光強度をプロットする。これにより、空間的に変調された量子干渉波形が取得される。
　Ｓ２０５において、コントローラ４は、動径距離毎に、試料が配置されていない条件下での量子干渉の明瞭度Ｖ０を、上記式（５）に従ってシグナル光強度の最大値Ｉｓ ｍａｘおよび最小値Ｉｓ ｍｉｎから算出する。
　Ｓ２０６において、コントローラ４は、事前に準備されてメモリ４２に格納されたマップＭＰ２を用いて、動径距離毎に、その動径距離における量子干渉の明瞭度Ｖとシグナル光子の波長λｓとを関連付ける。
　その後、Ｓ２０７においてＮＯ判定され、試料が配置された条件でＳ２０１～Ｓ２０６の処理が再度実行される。これにより、シグナル光子の波長λｓと関連付けられた量子干渉の明瞭度Ｖ（λｓ）が算出される。そうすると、処理がＳ２０８に進められる（Ｓ２０７においてＹＥＳ）。コントローラ４は、上記式（６）に従ってシグナル光子の波長λｓ毎に量子干渉の明瞭度Ｖと明瞭度Ｖ０との比をとることによって、アイドラー光子の波長毎の透過率Ｔ（λｉ）を算出する。これにより、試料の赤外域における透過率スペクトルが生成される。
　以上のように、実施の形態２においても実施の形態１と同様に、シグナル光子の波長λｓの角度依存性が利用される。実施の形態２では、イメージセンサ３の受光面における光強度プロファイルの動径距離とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係がマップ形式でコントローラ４のメモリ４２に予め格納されている。この対応関係を用いることで、分光器を用いることなく、シグナル光子を波長分解したのに相当するシグナル光強度の測定結果を得ることが可能になる。これにより、量子吸収分光システム２００を小型化しつつ、量子吸収分光システム２００の信頼性および堅牢性を向上するとともに部材コストを削減できる。
　実施の形態１では、アイドラー光路長を掃引することによって、同じピクセル（Ｐ１～Ｐ３など）のシグナル光強度が時間的に増減する量子干渉波形が取得される。これに対し、実施の形態２においては、位相シフタを用いてシグナル光子の位相波面を非一様にした上で偏角φに対してシグナル光強度をプロットすることによって、動径距離が等しい経路（Ｃ１～Ｃ３など）上でシグナル光強度が空間的に増減する量子干渉波形が取得される。これにより、アイドラー光路長の掃引が不要になるため、ピエゾ素子さえ含まない量子吸収分光システム２００を構築できる。よって、実施の形態２によれば、量子吸収分光システム２００のさらなる小型化、信頼性および堅牢性の向上ならびに部材コスト削減が可能である。
　［変形例］
　＜第１変形例＞
　図１３は、第１変形例に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。量子吸収分光システム３０１は、光学系２１（図１参照）に代えて光学系２３を備え、かつ、カラーフィルタ５をさらに備える。光学系２３は、非線形光学結晶２０４に代えて非線形光学ユニット２１５を含む点において、光学系２１と異なる。
　非線形光学ユニット２１５は、位相整合条件が互いに異なる複数の非線形光学結晶を含む。非線形光学結晶間では、シグナル光子（可視光子）の中心波長λｓが互いに異なるとともに、アイドラー光子（赤外光子）の中心波長λｉが互いに異なる。非線形光学結晶の個数は２以上の任意の値であり得る。後述するように、カラーフィルタ５は、複数の非線形光学結晶から放射された複数のシグナル光子の色識別検出を可能にするカラーレジスト６を含む。なお、非線形光学ユニット２１５は、分極反転周期が互いに異なる複数の擬似位相整合素子を含んでもよい。
　非線形光学ユニット２１５を用いることで、広帯域にわたるシグナル光子を発生させることができる。また、各々が特定のエネルギー遷移（分子吸収など）に対応する複数の波長域のシグナル光子が発生するように複数の非線形光学結晶を組み合わせることで、高精度の物質同定および／または構造解析が可能な量子吸収分光システムを実現できる。
　以下では理解を容易にするため、非線形光学ユニット２１５が３つの非線形光学結晶２１５Ｒ，２１５Ｇ，２１５Ｂを含む例について説明する。非線形光学結晶２１５Ｒ，２１５Ｇ，２１５Ｂは、赤色、緑色、青色のシグナル光子をそれぞれ発生させる。たとえば、青色のシグナル光子の波長域は４５０ｎｍ～５００ｎｍであり、緑色のシグナル光子の波長域は５００ｎｍ～６００ｎｍであり、赤色のシグナル光子の波長域は６００ｎｍ～７００ｎｍである。
　上記の波長域の組合せは例示に過ぎず、任意の波長域の組合せを採用可能である。たとえば、波長域５００ｎｍ～６５０ｎｍと、波長域６５０ｎｍ～８００ｎｍと、波長域８００ｎｍ～８５０ｎｍとの組合せを採用できる。データの連続性の観点から、これらの波長域の一部が互いに重なり合っていてもよい。一方、不連続の波長域の組合せ（たとえば、波長域５００ｎｍ～５５０ｎｍと、波長域６５０ｎｍ～７００ｎｍと、波長域７５０ｎｍ～８００ｎｍとの組合せ）を採用してもよい。特定の波長域の光子を選択的に透過させるカラーフィルタは汎用技術で容易に作成可能である。
　カラーフィルタ５は、イメージセンサ３の前段に配置されている。非線形光学ユニット２１５が３つの非線形光学結晶２１５Ｒ，２１５Ｇ，２１５Ｂを含む場合、カラーフィルタ５のカラーレジスト６は、３種類のカラーレジスト６１～６３を含む。カラーレジスト６１～６３の各々は、非線形光学結晶２１５Ｒ，２１５Ｇ，２１５Ｂのうちの対応する非線形光学結晶により発生するシグナル光子を選択的に透過させる。すなわち、カラーレジスト６１は、非線形光学結晶２１５Ｒにより発生する赤色のシグナル光子を透過させる。カラーレジスト６２は、非線形光学結晶２１５Ｇにより発生する緑色のシグナル光子を透過させる。カラーレジスト６３は、非線形光学結晶２１５Ｂにより発生する青色のシグナル光子を透過させる。カラーレジスト６１～６３は、本開示に係る「複数のフィルタ要素」の一例である。
　カラーフィルタ５が配置されていない場合、イメージセンサ３の受光面に配列された複数のピクセルの各々には、波長が異なる３種類のシグナル光子（この例では赤色の光子、緑色の光子、青色の光子）が到達し得る。すなわち、ピクセルの位置とシグナル光子の波長λｓとが１対１対応しない。カラーフィルタ５を配置することで、ピクセル毎に、そのピクセルに設けられたカラーレジストを透過可能な１種類のシグナル光子しか当該ピクセルに到達しなくなる。これにより、ピクセルの位置とシグナル光子の波長λｓとの１対１対応が実現される。
　カラーフィルタ５は、特定の波長域の光子を透過する一方で、それ以外の波長域の光子を透過させないものであればよい。そのため、カラーフィルタ５は、カラーレジストを用いたものに限定されず、たとえば誘電体多層膜によって形成されたものであってもよい。さらに、波長に依存して偏光を回転させる素子と、特定の偏光のみを透過する偏光フィルタとを組み合わせることでカラーフィルタと同様の機能を実現できる。当該組合せも本開示に係る「フィルタ要素」に相当し得る。
　図１４は、第１変形例におけるマップを示す概念図である。図１４では、各ピクセルに対応するカラーレジストの色がハッチングの種類によって表現されている。この例では、同色のカラーレジストが縦方向に並ぶストライプ配列でカラーレジスト６１～６３が配置されている。マップＭＰ３においてもマップＭＰ１（図５参照）と同様に、ピクセル座標とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係が規定されている。ただし、マップＭＰ３では、列が異なると、シグナル光子の波長λｓが大きく異なる。マップＭＰ３を参照することによって、ピクセル毎に、当該ピクセルにより検出されたシグナル光子の波長λｓを特定できる。なお、カラーレジストの配列の仕方は特に限定されず、モザイク配列などの他の配列であってもよい。
　図１５は、第１変形例におけるコントローラ４による演算処理の内容を説明するための図である。カラーレジスト６１に対応する複数のピクセルの中から、広い放射角θｓを網羅するように、放射角θｓが互いに異なる所定数のピクセルが事前に選択されている。他の２種類のカラーレジスト６２，６３に関しても同様である。コントローラ４は、３種類のカラーレジスト６１～６３の各々について、実施の形態１と同様にして、選択されたピクセルにより検出されたシグナル光強度から量子干渉波形を取得する。以降の量子干渉波形から量子干渉の明瞭度Ｖおよび透過率Ｔを順に算出する処理は実施の形態１における処理と同様である。また、変形例における量子吸収分光法の処理手順も実施の形態１における処理手順（図８参照）と基本的には同様であるため、フローチャートを用いた詳細な説明は繰り返さない。
　このように、第１変形例によれば、位相整合条件が互いに異なる複数の非線形光学結晶を含む非線形光学ユニット２１５を採用することで、広帯域にわたるシグナル光子を発生させることができる。さらに、カラーフィルタ５をイメージセンサ３に設けることで、広帯域にわたるシグナル光子（上記の例では３色のシグナル光子）を別々のピクセルで同時に検出できる。したがって、イメージセンサ３の一度の検出動作で広帯域にわたるシグナル光子の光強度プロファイルを測定できる。
　＜第２変形例＞
　図１６は、第２変形例に係る量子吸収分光システムの全体構成を示すブロック図である。量子吸収分光システム３０２は、光学系２３を備え、かつ、カラーフィルタ５に代えてカラーフィルタユニット７を備える。
　カラーフィルタユニット７は、たとえば３種類のカラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂを含む。カラーフィルタ５が１枚のカラーフィルタに３種類のカラーレジスト６１～６３を含むのに対し、カラーフィルタユニット７は、３枚のカラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂの各々が１種類ずつカラーレジストを含む。カラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂは、赤色、緑色、青色のシグナル光子をそれぞれ透過させる。カラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂは、本開示に係る「複数のフィルタ要素」の他の一例である。
　図１７は、第２変形例におけるマップを示す概念図である。図１７に示すように、マップＭＰ４は、ピクセル座標とシグナル光子の波長λｓとの間の対応関係がカラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂ毎に別々に規定されたものであってもよい。
　カラーフィルタ７Ｒ，７Ｇ，７Ｂは順に切り替えられる。たとえば、まず、カラーフィルタ７Ｒを用いて赤色のシグナル光子の光強度プロファイルが測定される。次に、カラーフィルタ７Ｇを用いて緑色のシグナル光子の光強度プロファイルが測定される。最後に、カラーフィルタ７Ｂを用いて青色のシグナル光子の光強度プロファイルが測定される。シグナル光強度プロファイルに基づいて、量子干渉波形、量子干渉の明瞭度Ｖ、透過率Ｔを順に算出する処理は実施の形態１における処理と同様であるため、説明は繰り返さない。
　このように、第２変形例によっても第１変形例と同様に、非線形光学ユニット２１５を採用することで、広帯域にわたるシグナル光子を発生させることができる。また、カラーフィルタユニット７をイメージセンサ３に設けることで、ピクセルの位置とシグナル光子の波長λｓとの１対１対応を実現できる。イメージセンサ３のピクセル数およびピクセルサイズが共通である条件で比較すると、第２変形例では第１変形例と比べて、同じ色のシグナル光子を検出可能なピクセルが高密度（上記の例では３倍の密度）で配置されているため、波長分解能を向上できる。
　以上のように、第１変形例および第２変形例においても実施の形態１と同様に、シグナル光子の波長λｓの角度依存性が利用される。これにより、分光器を用いることなく、シグナル光子を波長分解したのに相当するシグナル光強度の測定結果を得ることが可能になる。また、量子干渉波形から量子干渉の明瞭度が算出されるので、機械式ステージに代えてピエゾ素子を遅延ステージ２１０として採用できる。よって、変形例によれば、量子吸収分光システム３０１の信頼性および堅牢性を向上させつつ、量子吸収分光システム３０１の小型化および部材コスト削減も可能である。
　さらに、量子吸収分光システム３０１，３０２は、位相整合条件が互いに異なる複数の非線形光学結晶または擬似位相整合素子を含む非線形光学ユニット２１５を備える。これにより、多波長のシグナル光子を発生させることができるので、実施の形態１に係る量子吸収分光システム１００と比べて、より広帯域にわたって試料の透過率スペクトルを測定することが可能になる。
　なお、図１３～図１７では、非線形光学ユニット２１５およびカラーフィルタ５を実施の形態１に係る量子吸収分光システム１００（図１参照）に適用する構成を例に説明した。しかし、非線形光学ユニット２１５およびカラーフィルタ５を実施の形態２に係る量子吸収分光システム２００（図９参照）に適用することも可能である。
　今回開示された実施の形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本開示の範囲は、上記した実施の形態の説明ではなくて請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
　１　光源、２１，２２，２３　光学系、３　イメージセンサ、４　コントローラ、４１　プロセッサ、４２　メモリ、４３　インターフェース、５　カラーフィルタ、６，６１，６２，６３　カラーレジスト、７　カラーフィルタユニット、７Ｒ，７Ｇ，７Ｂ　カラーフィルタ、２０１　ミラー、２０２　レンズ、２０３　ダイクロイックミラー、２０４　非線形光学結晶、２０４Ａ　第１結晶、２０４Ｂ　第２結晶、２０５　レンズ、２０６　ダイクロイックミラー、２０７　固定ミラー、２０８　試料ホルダ、２０９　移動ミラー、２１０　遅延ステージ、２１１　固定ミラー、２１２　ダイクロイックミラー、２１３　固定ミラー、２１４　位相シフタ、２１５　非線形光学ユニット、２１５Ｂ，２１５Ｇ，２１５Ｒ　非線形光学結晶、１００，２００，３０１，３０２　量子吸収分光システム。

Claims (6)

  1. 　ポンプ光の照射によりシグナル光子とアイドラー光子との量子もつれ光子対が発生する複数の物理過程の間で量子干渉を起こすように構成された光学系と、
    　複数のピクセルが配置された受光面を含み、前記シグナル光子を検出する光検出器と、
    　前記受光面におけるピクセルの位置を示すパラメータと、当該ピクセルにより検出される前記シグナル光子の波長との間の対応関係が格納されたメモリと、
    　前記アイドラー光子の光路に配置された試料の分光特性を算出するための演算処理を実行するプロセッサとを備え、
    　前記光学系は、前記量子干渉の位相に変調を加えるように構成された変調部を含み、
    　前記プロセッサは、
    　　前記受光面に配置された所定数のピクセルから、前記変調部による変調に伴って生じる前記シグナル光子の検出強度の変動を取得し、
    　　前記変動から求められる前記量子干渉の明瞭度と、前記対応関係とに基づいて、前記分光特性を算出する、量子吸収分光システム。
  2. 　前記プロセッサは、前記所定数のピクセルに対応する前記シグナル光子の波長毎に、前記明瞭度に基づいて前記試料の透過率を算出することによって、前記試料の透過率スペクトルを生成する、請求項１に記載の量子吸収分光システム。
  3. 　前記変調部は、前記シグナル光子、前記アイドラー光子および前記ポンプ光のうちの少なくとも１つの光路に配置された少なくとも１つの位相シフタを含み、
    　前記少なくとも１つの位相シフタは、前記受光面におけるピクセルの位置に応じた変調を前記量子干渉の位相に加えるように構成され、
    　前記プロセッサは、検出される前記シグナル光子の波長が等しい前記所定数のピクセルから前記変動を取得する、請求項１または２に記載の量子吸収分光システム。
  4. 　前記変調部は、前記シグナル光子および前記アイドラー光子のうちの一方の光路に配置された移動ミラーを含み、
    　前記移動ミラーは、前記移動ミラーの変位量に応じた変調を前記量子干渉の位相に加えるように構成され、
    　前記移動ミラーの変位量は、サブミリメートルオーダーよりも短い、請求項１または２に記載の量子吸収分光システム。
  5. 　前記光学系は、位相整合条件が互いに異なる複数の非線形光学素子を含み、
    　前記量子吸収分光システムは、前記光検出器に設けられ、前記複数の非線形光学素子に対応する複数のフィルタ要素をさらに備え、
    　前記複数のフィルタ要素の各々は、前記複数の非線形光学素子のうちの対応する非線形光学素子により発生するシグナル光子を選択的に透過させる、請求項１～４のいずれか１項に記載の量子吸収分光システム。
  6. 　量子干渉を起こすように構成された光学系へのポンプ光の照射によりシグナル光子とアイドラー光子との量子もつれ光子対を発生させるステップと、
    　複数のピクセルが配置された受光面を含む光検出器により前記シグナル光子を検出するステップと、
    　前記アイドラー光子の光路に配置された試料の分光特性をコンピュータにより算出するステップとを含み、
    　前記算出するステップは、
    　　前記受光面に配置された所定数のピクセルから、量子干渉の位相に加えられた変調に伴って生じる前記シグナル光子の検出強度の変動を取得するステップと、
    　　前記変動から求められる前記量子干渉の明瞭度と、所定の対応関係とに基づいて、前記分光特性を算出するステップとを含み、
    　前記対応関係は、前記受光面におけるピクセルの位置を示すパラメータと、当該ピクセルにより検出される前記シグナル光子の波長との間の関係である、量子吸収分光方法。
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