WO2022075221A1

WO2022075221A1 - 樹脂組成物、樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージ

Info

Publication number: WO2022075221A1
Application number: PCT/JP2021/036452
Authority: WO
Inventors: 栞田端; 淳生染川; 圭芸日▲高▼; 俊希藤井; 貴大瀧; 友和嶌田; 幸雄中村
Original assignee: 昭和電工マテリアルズ株式会社
Priority date: 2020-10-07
Filing date: 2021-10-01
Publication date: 2022-04-14
Also published as: CN116323195A; KR20230084492A; JPWO2022075221A1; TW202227554A

Abstract

ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）と、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）と、を含有する樹脂組成物を提供する。さらに、当該樹脂組成物を用いた、樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージを提供する。

Description

樹脂組成物、樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージ

　本開示は、樹脂組成物、樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージに関する。

　携帯電話に代表される移動体通信機器、その基地局装置、サーバー、ルーター等のネットワークインフラ機器、大型コンピュータなどでは、使用する信号の高速化及び大容量化が年々進んでいる。これに伴い、これらの電子機器に搭載されるプリント配線板には高周波化対応が必要となり、伝送損失の低減を可能とする高周波数帯における誘電特性に優れる基板材料が求められている。近年、このような高周波信号を扱うアプリケーションとして、上述した電子機器のほかに、ＩＴＳ分野（自動車、交通システム関連）及び室内の近距離通信分野でも高周波無線信号を扱う新規システムの実施計画及び実用化が進んでいる。したがって、今後、これらの機器に搭載するプリント配線板に対しても、低伝送損失基板材料が要求されると予想される。

　従来、高周波特性に優れる熱可塑性ポリマーとしては、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）系樹脂が使用されてきた。例えば、ポリフェニレンエーテルとエポキシ樹脂を含有する樹脂組成物（例えば、特許文献１参照）、ポリフェニレンエーテルとシアネート樹脂とを含有する樹脂組成物（例えば、特許文献２参照）等が知られている。

特開昭５８－０６９０４６号公報特公昭６１－０１８９３７号公報

　近年は、６ＧＨｚを超える周波数帯の電波が使用される第五世代移動通信システム（５Ｇ）アンテナ及び３０～３００ＧＨｚの周波数帯の電波が使用されるミリ波レーダーにも利用可能な１０ＧＨｚ帯以上における誘電特性（低誘電率及び低誘電正接；以下、高周波特性と称することがある）がさらに改善された樹脂組成物の開発が切望されている。すなわち、樹脂組成物には、従来よりも一層優れた高周波特性を有することが望まれている。
　さらに、樹脂組成物の層を金属箔上に有する樹脂付き金属箔を金属張積層板の製造に用いることがあるが、この樹脂付き金属箔は、通常、サイズを調整するために切断機で切断して使用する。このとき、樹脂付き金属箔の端部の粉落ちが原因で切断機の刃（以下、スリット刃とも称する。）に樹脂粉が付着することがある。このようにスリット刃が汚染されることで、切断面における波うち及び樹脂割れが発生したり、スリット刃に付着した樹脂が樹脂付き金属箔へ落下することで製品が汚染されたりするという問題がある。

　本開示は、このような現状に鑑み、１０ＧＨｚ帯以上の高周波数帯において優れた誘電特性を発現し、且つ、樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちが抑制される樹脂組成物、該樹脂組成物を用いた樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージを提供することを目的とする。

　本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、本開示によって前記目的を達成し得ることを見出した。

　本開示は、下記［１］～［１８］を含む。
［１］ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）と、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）と、を含有する樹脂組成物。
［２］前記（Ａ）成分が、分子末端にエチレン性不飽和結合含有基を有する、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］前記（Ａ）成分が有する前記エチレン性不飽和結合含有基が、（メタ）アクリル基である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］前記（Ａ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５００～７，０００である、上記［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［５］前記（Ｂ）成分が、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィラー、テトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）フィラー、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）フィラー、テトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）フィラー及びポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）フィラーからなる群から選択される少なくとも１種である、上記［１］～［４］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［６］前記（Ｂ）成分の平均粒子径が０．１～１０μｍである、上記［１］～［５］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［７］前記（Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物の固形分に対して１質量％以上５０質量％未満である、上記［１］～［６］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［８］前記（Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物の固形分に対して１～４０質量％である、上記［１］～［７］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［９］さらに、エポキシ樹脂、シアネート樹脂及びマレイミド化合物からなる群から選択される１種以上の熱硬化性樹脂（Ｃ）を含有する、上記［１］～［８］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［１０］前記（Ｃ）成分として前記マレイミド化合物を含有し、且つ、該マレイミド化合物が、Ｎ－置換マレイミド基を少なくとも２個以上有するマレイミド化合物（ｃ１）由来の構造単位と第１級アミノ基を有するアミン化合物（ｃ２）由来の構造単位と、を有する変性マレイミド化合物である、上記［９］に記載の樹脂組成物。
［１１］前記変性マレイミド化合物が、下記一般式（Ｃ－１）で表される化合物である、上記［１０］に記載の樹脂組成物。

（式中、Ｘ^ｃ１及びＸ^ｃ２は、各々独立に、２価の有機基である。）
［１２］前記（Ａ）成分と前記（Ｃ）成分との含有割合［（Ａ）／（Ｃ）］が、質量比で、５／９５～８０／２０である、上記［９］～［１１］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［１３］さらに、熱可塑性エラストマー（Ｄ）、硬化促進剤（Ｅ）及び無機充填材（Ｆ）からなる群から選択される１種以上を含有する、上記［１］～［１２］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［１４］上記［１］～［１３］のいずれかに記載の樹脂組成物の層を金属箔上に有する、樹脂付き金属箔。
［１５］上記［１］～［１３］のいずれかに記載の樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを含有してなるプリプレグ。
［１６］（ｉ）上記［１４］に記載の樹脂付き金属箔又は（ii）上記［１５］に記載のプリプレグ及び金属箔、を含有してなる積層板。
［１７］（ｉ）上記［１４］に記載の樹脂付き金属箔、（ii）上記［１５］に記載のプリプレグ又は（iii）上記［１６］に記載の積層板、を含有してなる多層プリント配線板。
［１８］上記［１７］に記載の多層プリント配線板と、半導体素子と、を含む半導体パッケージ。

　本開示により、１０ＧＨｚ帯以上の高周波数帯において優れた誘電特性を発現し、且つ、樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちが抑制される樹脂組成物、該樹脂組成物を用いた樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板及び半導体パッケージを提供することができる。

実施例及び比較例における樹脂付き銅箔切断時の端部粉落ちの評価時に使用した切断機が有するスリット刃の写真である。実施例及び比較例において、樹脂付き銅箔切断時の端部粉落ちの評価が「Ａ」の場合のスリット刃の様子を示す模式図である。実施例及び比較例において、樹脂付き銅箔切断時の端部粉落ちの評価が「Ｃ」の場合のスリット刃の様子を示す模式図である。

　本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。また、数値範囲の下限値及び上限値は、それぞれ他の数値範囲の下限値又は上限値と任意に組み合わせられる。数値範囲「ＡＡ～ＢＢ」という表記においては、両端の数値ＡＡ及びＢＢがそれぞれ下限値及び上限値として数値範囲に含まれる。
　また、本明細書に例示する各成分及び材料は、特に断らない限り、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。本明細書において、組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
　本明細書における記載事項を任意に組み合わせた態様も本開示及び本実施形態に含まれる。
　なお、本実施形態において、「樹脂成分」とは、樹脂組成物を構成する固形分のうち、後述する無機充填材等の無機化合物並びに難燃剤及び難燃助剤を除く、すべての成分と定義する。
　また、本実施形態における固形分とは、水分、後述する溶媒等の揮発する物質以外の樹脂組成物中の成分のことをいう。すなわち、固形分は、２５℃付近の室温で液状、水飴状又はワックス状のものも含み、必ずしも固体であることを意味するものではない。

［樹脂組成物］
　本実施形態の樹脂組成物は、ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）［以下、「（Ａ）成分」と略称することがある］と、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）［以下、「（Ｂ）成分」と略称することがある］と、を含有する樹脂組成物である。本実施形態の樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物であることが好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物において、前記（Ａ）成分及び前記（Ｂ）成分の合計含有量は、樹脂組成物の固形分に対して、好ましくは１５質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、さらに好ましくは３０質量％である。前記（Ａ）成分及び前記（Ｂ）成分の合計含有量の上限に特に制限はなく、樹脂組成物の固形分に対して、１００質量％であってもよいし、９０質量％以下であってもよく、８０質量％以下であってもよく、６５質量％以下であってもよい。
　以下、本実施形態の樹脂組成物に含有される各成分について説明する。

＜ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）＞
　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）としては、特に制限されず、公知のポリフェニレンエーテル誘導体、例えば後述する一般式（Ａ－２）で表される構造単位を有するものを用いることができる。特に、高周波特性の観点並びに必要に応じて使用する熱硬化性樹脂（Ｃ）及び熱可塑性エラストマー（Ｄ）との相容性の観点から、ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、分子末端にエチレン性不飽和結合含有基を有するポリフェニレンエーテル誘導体であることが好ましく、分子の両末端にエチレン性不飽和結合含有基を有するポリフェニレンエーテル誘導体であることがより好ましい。
　なお、本明細書において、「エチレン性不飽和結合含有基」とは、付加反応が可能な炭素－炭素二重結合を含有する置換基を意味し、芳香環の二重結合は含まないものとする。
　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　前記エチレン性不飽和結合含有基としては、例えば、ビニル基、アリル基、１－メチルアリル基、イソプロペニル基、２－ブテニル基、３－ブテニル基、スチリル基等の不飽和脂肪族炭化水素基；マレイミド基、下記一般式（Ａ－１）で表される基等のヘテロ原子とエチレン性不飽和結合とを含む基などが挙げられる。これらの中でも、高周波特性及び導体との接着性の観点から、下記一般式（Ａ－１）で表される基が好ましい。

（式中、Ｒ^ａ１は、水素原子又は炭素数１～２０のアルキル基を示す。＊は結合位置を示す。）

　Ｒ^ａ１が示す炭素数１～２０のアルキル基は、直鎖状アルキル基、分岐鎖状アルキル基又は環状アルキル基のいずれであってもよく、直鎖状アルキル基であることが好ましい。
　上記アルキル基の炭素数は、１～１０が好ましく、１～５がより好ましく、１～３がさらに好ましく、１が特に好ましい。
　アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基等が挙げられ、これらの中でも、メチル基が好ましい。
　上記一般式（Ａ－１）で表される基は、高周波特性及び導体との接着性の観点から、（メタ）アクリル基［すなわち、上記一般式（Ａ－１）におけるＲ^ａ１が、水素原子又はメチル基である基］であることが好ましく、メタクリル基であることがより好ましい。なお、本実施形態において、「（メタ）アクリル基」とは、アクリル基又はメタクリル基を意味する。

　なお、本明細書において、マレイミド基、上記一般式（Ａ－１）で表される基等のように、一部に不飽和脂肪族炭化水素基を有しているが、その基全体として見たときに不飽和脂肪族炭化水素基とは言えない基は、上記「不飽和脂肪族炭化水素基」に含まれないものとする。

　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）が１分子中に有するエチレン性不飽和結合含有基の数は、特に限定されないが、２～５個が好ましく、２～３個がより好ましく、２個がさらに好ましい。エチレン性不飽和結合含有基の数が上記下限値以上であると、優れた高周波特性並びに後述する熱硬化性樹脂（Ｃ）及び熱可塑性エラストマー（Ｄ）との良好な相容性が得られる傾向にある。一方、エチレン性不飽和結合含有基の数が上記上限値以下であると、優れた流動性及び成形性が得られる傾向にある。
　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、前述の通り、エチレン性不飽和結合含有基を分子末端に有していることが好ましく、さらに、分子末端以外にもエチレン性不飽和結合含有基を有していてもよいが、分子末端のみにエチレン性不飽和結合含有基を有することがより好ましい。ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、分子末端にメタクリル基を有するポリフェニレンエーテルであることが好ましく、分子の両末端にメタクリル基を有するポリフェニレンエーテルであることがより好ましい。前記メタクリル基は、酸素原子と結合していてもよく、つまり、メタクリロイルオキシ基であってもよい。

　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、フェニレンエーテル結合を有するものであり、下記一般式（Ａ－２）で表される構造単位を有することが好ましい。

（式中、Ｒ^ａ２は、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。ｎ^ａ１は、０～４の整数を示す。）

　上記一般式（Ａ－２）中のＲ^ａ２が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。該脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～３の脂肪族炭化水素基が好ましく、炭素数１～３のアルキル基がより好ましく、メチル基がさらに好ましい。
　ｎ^ａ１は０～４の整数を示し、１又は２が好ましく、２であることがより好ましい。なお、ｎ^ａ１が１又は２である場合、Ｒ^ａ２はベンゼン環上のオルト位（但し、酸素原子の置換位置を基準とする。）に置換していることが好ましい。また、ｎ^ａ１が２以上の整数である場合、複数のＲ^ａ２同士は同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ａ－２）で表される構造単位は、下記一般式（Ａ－２’）で表される構造単位であることが好ましい。

　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）は、高周波特性及び導体との接着性の観点から、下記一般式（Ａ－３）で表される化合物であることが好ましい。

（式中、Ｒ^ａ２及びｎ^ａ１は、上記一般式（Ａ－２）における説明の通りである。Ｒ^ａ３及びＲ^ａ４は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。ｎ^ａ２及びｎ^ａ３は、各々独立に、０～４の整数を示す。ｎ^ａ４及びｎ^ａ５は、各々独立に、０～２０の整数を示し、ｎ^ａ４及びｎ^ａ５の合計は、１～３０の整数である。Ｘ^ａ１は、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合を示す。Ｙ^ａ１及びＹ^ａ２は、各々独立に、上記エチレン性不飽和結合含有基を示す。）

　上記一般式（Ａ－３）中のＲ^ａ３及びＲ^ａ４が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ａ－２）中のＲ^ａ２が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　ｎ^ａ２及びｎ^ａ３は、０～４の整数を示し、０～３の整数が好ましく、２又は３が好ましい。ｎ^ａ２が２以上の整数である場合、複数のＲ^ａ３同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。ｎ^ａ３が２以上の整数である場合、複数のＲ^ａ４同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　ｎ^ａ４及びｎ^ａ５は、０～２０の整数を示し、１～２０の整数が好ましく、２～１５の整数がより好ましく、３～１０の整数がさらに好ましい。ｎ^ａ４又はｎ^ａ５が２以上の整数である場合、複数のｎ^ａ１同士は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　ｎ^ａ４及びｎ^ａ５の合計は、１～３０の整数であり、２～２５の整数が好ましく、５～２０の整数がより好ましく、７～１５の整数がさらに好ましい。

　上記一般式（Ａ－３）中のＸ^ａ１が示す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。
　Ｘ^ａ１が示す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。
　Ｘ^ａ１が示す基の中でも、高周波特性及び導体との接着性の観点から、イソプロピリデン基が好ましい。
　Ｙ^ａ１及びＹ^ａ２が示すエチレン性不飽和結合含有基の好ましい態様については上記した通りである。
　上記一般式（Ａ－３）で表される化合物は、高周波特性及び導体との接着性の観点から、下記一般式（Ａ－４）で表される化合物であることが好ましい。

（式中、ｎ^ａ４及びｎ^ａ５は、上記一般式（Ａ－３）における説明の通りである。Ｒ^ａ５及びＲ^ａ６は、各々独立に、水素原子又はメチル基を示す。Ｘ^ａ２は、メチレン基又はイソプロピリデン基を示す。）

〔ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）〕
　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、５００～７，０００が好ましく、８００～５，０００がより好ましく、１，０００～３，０００がさらに好ましく、１，２００～２，５００が特に好ましい。（Ａ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が上記下限値以上であると、ポリフェニレンエーテルの優れた誘電特性を有し、且つ耐熱性に優れる硬化物が得られる傾向にある。（Ａ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が上記上限値以下であると、優れた成形性が得られる傾向にある。
　なお、本明細書において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンを用いた検量線から換算した値であり、より詳細には実施例に記載の測定方法により求めた値である。

　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）の合成方法は、公知のポリフェニレンエーテルの合成方法及び変性方法を適用することができ、特に限定されるものではない。

（（Ａ）成分の含有量）
　本実施形態の樹脂組成物中におけるポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）の含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、１～８０質量部が好ましく、１～４５質量部がより好ましく、１～２０質量部がさらに好ましく、２～１０質量部が特に好ましい。（Ａ）成分の含有量が上記下限値以上であると、より優れた高周波特性及び低吸湿性が得られる傾向にある。（Ａ）成分の含有量が上記上限値以下であると、より優れた耐熱性、成形性及び加工性が得られる傾向にある。

＜フッ素樹脂フィラー（Ｂ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）を含有することにより、優れた高周波特性が得られると共に、樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちが効果的に抑制される。当該効果は、前記（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを組み合わせることで顕著に発現する。樹脂組成物へフッ素樹脂そのものを含有させる場合よりも、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）を含有させることで高周波特性の改善効果及び樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ち抑制効果が大きくなる。
　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の形状としては、例えば、粒子状、粉末状、針状、柱状、板状、燐片状等が挙げられる。これらの中でも、粒子状が好ましい。
　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）は、有機溶剤と混合されたスラリーを用いてもよい。前記有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、シクロヘキサノン等のケトン化合物などが挙げられる。
　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィラー、テトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）フィラー、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）フィラー、テトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）フィラー、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）フィラー等が挙げられる。これらの中でも、高周波特性及び樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ち抑制の観点から、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）としては、ＰＴＦＥフィラーが好ましい。また、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の表面は、無機充填剤で被覆されていてもよい。
　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の平均粒子径は、好ましくは０．１～１０μｍ、より好ましくは０．２～５μｍ、さらに好ましくは０．５～４．０μｍ、特に好ましくは１．５～４．０μｍである。ここで、平均粒子径は、例えば、レーザー回折粒度分布測定より算出することができ、以下同様である。

（（Ｂ）成分の含有量）
　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物の固形分に対して、好ましくは１質量％以上５０質量％未満、より好ましくは１～４５質量％、さらに好ましくは１～４０質量％、特に好ましくは５～４０質量％であり、１５～４０質量％であってもよいし、２５～４０質量％であってもよい。フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の含有量が樹脂組成物の固形分に対して１質量％以上であれば、充分な高周波特性が得られる傾向にある。一方、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の含有量が樹脂組成物の固形分に対して５０質量％未満であれば、金属箔及び樹脂組成物中の有機成分との密着性の低下を抑制でき、耐熱性及び銅箔引きはがし強さが低下するのを避けられる傾向にある。

　フッ素樹脂フィラー（Ｂ）を用いる場合、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の分散性及びフッ素樹脂フィラー（Ｂ）と樹脂組成物中の有機成分との密着性を向上させる観点から、必要に応じて、カップリング剤を併用してもよい。カップリング剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤等が挙げられる。カップリング剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
　カップリング剤を用いる場合、その処理方式は、樹脂組成物中にフッ素樹脂フィラー（Ｂ）を配合した後、カップリング剤を添加する、いわゆるインテグラルブレンド処理方式であってもよいが、予め乾式又は湿式でカップリング剤によって表面処理した無機充填材を使用する方式が好ましい。後者の方式を採用することで、より効果的にフッ素樹脂フィラー（Ｂ）の特長を発現させることができる。
　また、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）は、必要に応じて、予め有機溶媒中に分散させたスラリーとして用いてもよい。

＜熱硬化性樹脂（Ｃ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、さらに、エポキシ樹脂、シアネート樹脂及びマレイミド化合物からなる群から選択される１種以上の熱硬化性樹脂（Ｃ）を含有することが好ましい。これらの中でも、高周波特性、絶縁信頼性、導体との接着性及び難燃性の観点から、熱硬化性樹脂（Ｃ）は、マレイミド化合物を含有することが好ましい。
　熱硬化性樹脂（Ｃ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

（エポキシ樹脂）
　エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であることが好ましい。ここで、エポキシ樹脂は、グリシジルエーテルタイプのエポキシ樹脂、グリシジルアミンタイプのエポキシ樹脂、グリシジルエステルタイプのエポキシ樹脂等に分類される。これらの中でも、グリシジルエーテルタイプのエポキシ樹脂が好ましい。
　エポキシ樹脂は、主骨格の違いによっても種々のエポキシ樹脂に分類され、上記それぞれのタイプのエポキシ樹脂において、さらに、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等の脂環式エポキシ樹脂；脂肪族鎖状エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキルノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のナフタレン骨格含有型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；キシリレン型エポキシ樹脂；ジヒドロアントラセン型エポキシ樹脂などに分類される。
　エポキシ樹脂を用いる場合、必要に応じて、エポキシ樹脂の硬化剤、硬化助剤等を併用してもよい。

（シアネート樹脂）
　シアネート樹脂としては、例えば、２，２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン、ビス（４－シアナトフェニル）エタン、ビス（３，５－ジメチル－４－シアナトフェニル）メタン、２，２－ビス（４－シアナトフェニル）－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、α，α’－ビス（４－シアナトフェニル）－ｍ－ジイソプロピルベンゼン、フェノール付加ジシクロペンタジエン重合体のシアネートエステル化合物、フェノールノボラック型シアネートエステル化合物、クレゾールノボラック型シアネートエステル化合物等が挙げられる。
　シアネート樹脂を用いる場合、必要に応じて、シアネート樹脂の硬化剤、硬化助剤等を併用してもよい。

（マレイミド化合物）
　マレイミド化合物としては、Ｎ－置換マレイミド基を２個以上有するマレイミド化合物（ｃ１）［以下、単に「マレイミド化合物（ｃ１）」又は「（ｃ１）成分」と略称することがある。］及びその誘導体からなる群から選択される１種以上であることが好ましい。
　なお、上記「その誘導体」としては、Ｎ－置換マレイミド基を２個以上有するマレイミド化合物と、後述するジアミン化合物等のアミン化合物との付加反応物などが挙げられる。

　マレイミド化合物（ｃ１）としては、Ｎ－置換マレイミド基を２個以上有するマレイミド化合物であれば特に限定されない。マレイミド化合物（ｃ１）の具体例としては、例えば、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、ポリフェニルメタンマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）エーテル、ビス（４－マレイミドフェニル）スルホン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、４－メチル－１，３－フェニレンビスマレイミド、ｍ－フェニレンビスマレイミド、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン等の芳香族マレイミド化合物；１，６－ビスマレイミド－（２，２，４－トリメチル）ヘキサン、ピロリロン酸バインダ型長鎖アルキルビスマレイミド等の脂肪族マレイミド化合物などが挙げられる。これらの中でも、導体との接着性及び機械特性の観点から、マレイミド化合物（ｃ１）としては、芳香族マレイミド化合物が好ましく、芳香族ビスマレイミド化合物がより好ましく、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミドがさらに好ましい。

　マレイミド化合物（ｃ１）としては、下記一般式（Ｃ１－１）で表される化合物が好ましい。

（式中、Ｘ^ｃ１は２価の有機基を示す。）

　上記一般式（Ｃ１－１）中のＸ^ｃ１が示す２価の有機基としては、下記一般式（Ｃ１－２）、（Ｃ１－３）、（Ｃ１－４）又は（Ｃ１－５）で表される基が挙げられる。

（式中、Ｒ^ｃ１は、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。ｎ^ｃ１は、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　Ｒ^ｃ１が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。該脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～３の脂肪族炭化水素基が好ましく、メチル基がより好ましい。
　ｎ^ｃ１は０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０～２の整数が好ましく、０であることがより好ましい。ｎ^ｃ１が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１同士は同一であってもよいし、異なっていてもよい。

（式中、Ｒ^ｃ２及びＲ^ｃ３は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。Ｘ^ｃ２は炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基、単結合、又は下記一般式（Ｃ１－３－１）で表される２価の基を示す。ｎ^ｃ２及びｎ^ｃ３は、各々独立に、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　Ｒ^ｃ２及びＲ^ｃ３が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ｃ１－２）中のＲ^ｃ１が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　Ｘ^ｃ２が示す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。該アルキレン基としては、炭素数１～３のアルキレン基が好ましく、メチレン基がより好ましい。
　Ｘ^ｃ２が示す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。該アルキリデン基としては、イソプロピリデン基が好ましい。
　ｎ^ｃ２及びｎ^ｃ３は、０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０～２の整数が好ましく、０又は２がより好ましい。ｎ^ｃ２が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ２同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。ｎ^ｃ３が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ３同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　Ｘ^ｃ２が示す一般式（Ｃ１－３－１）で表される２価の基は以下の通りである。

（式中、Ｒ^ｃ４及びＲ^ｃ５は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。Ｘ^ｃ３は、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合を示す。ｎ^ｃ４及びｎ^ｃ５は、各々独立に、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　Ｒ^ｃ４及びＲ^ｃ５が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ｃ１－２）中のＲ^ｃ１が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　Ｘ^ｃ３が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基としては、上記一般式（Ｃ１－３）中のＸ^ｃ２が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基と同じものが挙げられる。これらの中でも、高周波特性、導体との接着性、耐熱性、ガラス転移温度及び熱膨張係数の観点から、イソプロピリデン基が好ましい。
　Ｘ^ｃ３が示す基の中でも、炭素数２～５のアルキリデン基が好ましく、イソプロピリデン基がより好ましい。
　ｎ^ｃ４及びｎ^ｃ５は０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０～２の整数が好ましく、０であることがより好ましい。ｎ^ｃ４が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ４同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。ｎ^ｃ５が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ５同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。

（式中、ｎ^ｃ６は、１～１０の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　ｎ^ｃ６は、入手容易性の観点から、１～５の整数が好ましく、１～３の整数がより好ましい。

（式中、Ｒ^ｃ６及びＲ^ｃ７は、各々独立に、水素原子又は炭素数１～５の脂肪族炭化水素基を示す。ｎ^ｃ７は、１～８の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　Ｒ^ｃ６及びＲ^ｃ７が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ｃ１－２）中のＲ^ｃ１が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　ｎ^ｃ７は１～８の整数を示し、１～３の整数が好ましく、１であることがより好ましい。
　ｎ^ｃ７が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ６同士、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよく、複数のＲ^ｃ７同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。

　上記一般式（Ｃ１－１）中のＸ^ｃ１としては、高周波特性の観点から、下記式（Ｘ^ｃ１－１）～（Ｘ^ｃ１－３）のいずれかで表される２価の基であることが好ましく、下記式（Ｘ^ｃ１－３）で表される２価の基であることがより好ましい。

（式中、＊は、マレイミド基中の窒素原子との結合位置を示す。）

　マレイミド化合物としては、有機溶媒への溶解性、相容性、導体との接着性及び高周波特性の観点から、マレイミド化合物（ｃ１）の誘導体が好ましい。
　マレイミド化合物（ｃ１）の誘導体としては、マレイミド化合物（ｃ１）由来の構造単位と、第１級アミノ基を有するアミン化合物（ｃ２）［以下、「アミン化合物（ｃ２）」又は「（ｃ２）成分」と略称することがある。］由来の構造単位と、を有する変性マレイミド化合物（Ｘ）［以下、「変性マレイミド化合物（Ｘ）」又は「（Ｘ）成分」と略称することがある。］であることが好ましい。
　つまり、本実施形態の樹脂組成物は、（Ｃ）成分として前記マレイミド化合物を含有し、且つ、該マレイミド化合物が、Ｎ－置換マレイミド基を少なくとも２個以上有するマレイミド化合物（ｃ１）由来の構造単位と第１級アミノ基を有するアミン化合物（ｃ２）由来の構造単位と、を有する変性マレイミド化合物である態様が好ましい。
　なお、変性マレイミド化合物（Ｘ）に含まれる（ｃ１）成分由来の構造単位及び（ｃ２）成分由来の構造単位は、各々について、１種類であってもよく、２種類以上の組み合わせであってもよい。

　変性マレイミド化合物（Ｘ）は、（ｃ１）成分が有するマレイミド基と（ｃ２）成分が有する第１級アミノ基とが付加反応してなる、下記式（Ｃ－１）で表される構造を含む化合物であることが好ましい。

（＊は他の構造への結合位置を示す。）

　（ｃ１）成分由来の構造単位としては、例えば、下記一般式（Ｃ１－６）で表される基及び下記一般式（Ｃ１－７）で表される基からなる群から選択される１種以上が挙げられる。

（式中、Ｘ^ｃ１は上記一般式（Ｃ１－１）中のＸ^ｃ１と同じであり、＊は他の構造への結合位置を示す。）

　変性マレイミド化合物（Ｘ）中における（ｃ１）成分由来の構造単位の含有量は、特に限定されないが、５０～９５質量％が好ましく、７０～９２質量％がより好ましく、８５～９０質量％がさらに好ましい。（ｃ１）成分由来の構造単位の含有量が上記範囲内であると、高周波特性がより良好となり、且つ、良好なフィルムハンドリング性が得られる傾向にある。

　アミン化合物（ｃ２）は、アミノ基を２個以上有する化合物が好ましく、アミノ基を２個有するジアミン化合物がより好ましい。
　アミン化合物（ｃ２）としては、例えば、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノ－３，３’－ジメチルジフェニルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルケトン、４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、１，３－ビス〔１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル〕ベンゼン、１，４－ビス〔１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル〕ベンゼン、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、３，３’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン等の芳香族ジアミン化合物；第１級アミノ基を有するアミン変性シロキサン化合物などが挙げられる。

　これらの中でも、（ｃ２）成分としては、有機溶媒への溶解性、（ｃ１）成分との反応性、及び耐熱性に優れるという観点から、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノ－３，３’－ジメチルジフェニルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、及び４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリンが好ましい。また、高周波特性及び低吸水性に優れるという観点からは、（ｃ２）成分としては、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタンが好ましい。また、導体との接着性、伸び、破断強度等の機械特性に優れるという観点からは、（ｃ２）成分としては、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパンが好ましい。さらに、有機溶媒への溶解性、合成時の反応性、耐熱性、導体との接着性に優れることに加えて、高周波特性及び低吸湿性に優れるという観点からは、（ｃ２）成分としては、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリンが好ましい。

　アミン化合物（ｃ２）としては、下記一般式（Ｃ２－１）で表される化合物が好ましい。

（式中、Ｘ^ｃ４は２価の有機基を示す。）

　（ｃ２）成分は、上記一般式（Ｃ２－１）中のＸ^ｃ４が、下記一般式（Ｃ２－２）で表される２価の基である芳香族ジアミン化合物［以下、「芳香族ジアミン化合物（Ｃ２－２）」と略称することがある。］を含有することが好ましい。

（式中、Ｒ^ｃ１１及びＲ^ｃ１２は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基、炭素数１～５のアルコキシ基、水酸基又はハロゲン原子を示す。Ｘ^ｃ５は、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基、フルオレニレン基、単結合、又は下記一般式（Ｃ２－２－１）若しくは（Ｃ２－２－２）で表される２価の基を示す。ｎ^ｃ８及びｎ^ｃ９は、各々独立に、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　上記一般式（Ｃ２－２）中のＲ^ｃ１１及びＲ^ｃ１２が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。
　Ｘ^ｃ５が示す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。
　Ｘ^ｃ５が示す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。
　ｎ^ｃ８及びｎ^ｃ９は、０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０又は１が好ましい。ｎ^ｃ８又はｎ^ｃ９が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１１同士又は複数のＲ^ｃ１２同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ｃ２－２）中のＸ^ｃ５が示す一般式（Ｃ２－２－１）で表される２価の基は以下の通りである。

（式中、Ｒ^ｃ１３及びＲ^ｃ１４は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。Ｘ^ｃ６は炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、ｍ－フェニレンジイソプロピリデン基、ｐ－フェニレンジイソプロピリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合を示す。ｎ^ｃ１０及びｎ^ｃ１１は、各々独立に、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　上記一般式（Ｃ２－２－１）中のＲ^ｃ１３及びＲ^ｃ１４が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ｃ２－２）中のＲ^ｃ１１及びＲ^ｃ１２が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　Ｘ^ｃ６が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基についての説明は、上記一般式（Ｃ２－２）中のＸ^ｃ５が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基についての説明と同じである。
　ｎ^ｃ１０及びｎ^ｃ１１は０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０～２の整数が好ましく、０であることがより好ましい。ｎ^ｃ１０が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１３同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。ｎ^ｃ１１が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１４同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ｃ２－２）中のＸ^ｃ５が示す一般式（Ｃ２－２－２）で表される２価の基は以下の通りである。

（式中、Ｒ^ｃ１５は、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。Ｘ^ｃ７及びＸ^ｃ８は、各々独立に、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合を示す。ｎ^ｃ１２は、０～４の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　上記一般式（Ｃ２－２－２）中のＲ^ｃ１５が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明は、上記一般式（Ｃ２－２）中のＲ^ｃ１１及びＲ^ｃ１２が示す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基についての説明と同じである。
　Ｘ^ｃ７及びＸ^ｃ８が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基としては、上記一般式（Ｃ２－２）中のＸ^ｃ５が示す炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基と同じものが例示される。これらの中でも、Ｘ^ｃ７及びＸ^ｃ８としては、炭素数２～５のアルキリデン基であることが好ましく、イロプロピリデン基であることがより好ましい。
　ｎ^ｃ１２は０～４の整数を示し、入手容易性の観点から、０～２の整数が好ましく、０であることがより好ましい。ｎ^ｃ１２が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１５同士は同一であってもよいし、異なっていてもよい。

　また、（ｃ２）成分は、上記一般式（Ｃ２－１）中のＸ^ｃ４が、下記一般式（Ｃ２－３）で表される構造単位を含有する２価の基であるアミン変性シロキサン化合物を含有してもよく、上記一般式（Ｃ２－１）中のＸ^ｃ４が、下記一般式（Ｃ２－４）で表される２価の基である末端アミン変性シロキサン化合物［以下、「末端アミン変性シロキサン化合物（Ｃ２－４）」と略称することがある。］を含有してもよい。

（式中、Ｒ^ｃ１６及びＲ^ｃ１７は、各々独立に、炭素数１～５のアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を表す。＊は結合位置を示す。）

（式中、Ｒ^ｃ１６及びＲ^ｃ１７は、上記一般式（Ｃ２－３）中のものと同じであり、Ｒ^ｃ１８及びＲ^ｃ１９は、各々独立に、炭素数１～５のアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示す。Ｘ^ｃ９及びＸ^ｃ１０は、各々独立に、２価の有機基を示し、ｎ^ｃ１３は、２～１００の整数を示す。＊は結合位置を示す。）

　上記一般式（Ｃ２－３）及び（Ｃ２－４）中のＲ^ｃ１６～Ｒ^ｃ１９が示す炭素数１～５のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。該アルキル基としては、炭素数１～３のアルキル基が好ましく、メチル基がより好ましい。
　Ｒ^ｃ１６～Ｒ^ｃ１９が示す置換フェニル基におけるフェニル基が有する置換基としては、例えば、炭素数１～５のアルキル基、炭素数２～５のアルケニル基、炭素数２～５のアルキニル基等が挙げられる。該炭素数１～５のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。該炭素数２～５のアルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基等が挙げられる。該炭素数２～５のアルキニル基としては、例えば、エチニル基、プロパルギル基等が挙げられる。
　Ｘ^ｃ９及びＸ^ｃ１０が示す２価の有機基としては、例えば、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、アリーレン基、－Ｏ－又はこれらが組み合わされた２価の連結基等が挙げられる。該アルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基等の炭素数１～１０のアルキレン基が挙げられる。該アルケニレン基としては、炭素数２～１０のアルケニレン基が挙げられる。該アルキニレン基としては、炭素数２～１０のアルキニレン基が挙げられる。該アリーレン基としては、例えば、フェニレン基、ナフチレン基等の炭素数６～２０のアリーレン基が挙げられる。
　これらの中でも、Ｘ^ｃ９及びＸ^ｃ１０としては、アルキレン基、アリーレン基が好ましく、アルキレン基がより好ましい。
　ｎ^ｃ１３は、２～１００の整数を示し、２～５０の整数が好ましく、３～４０の整数がより好ましく、５～３０の整数がさらに好ましい。ｎ^ｃ１３が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｃ１６同士又は複数のＲ^ｃ１７同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。

　（ｃ２）成分由来の構造単位としては、例えば、下記一般式（Ｃ２－５）で表される基及び下記一般式（Ｃ２－６）で表される基からなる群から選択される１種以上が挙げられる。

（式中、Ｘ^ｃ４は上記一般式（Ｃ２－１）中のＸ^ｃ４と同じであり、＊は他の構造への結合位置を示す。）

　変性マレイミド化合物（Ｘ）中における（ｃ２）成分由来の構造単位の含有量は、特に限定されないが、５～５０質量％が好ましく、８～３０質量％がより好ましく、１０～１５質量％がさらに好ましい。（ｃ２）成分由来の構造単位の含有量が上記範囲内であると、高周波特性に優れ、且つより良好な耐熱性、難燃性及びガラス転移温度が得られる傾向にある。

　変性マレイミド化合物（Ｘ）中における（ｃ１）成分由来の構造単位と、（ｃ２）成分由来の構造単位の合計含有量は、特に限定されないが、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上がさらに好ましく、１００質量％（すなわち、（ｃ１）成分由来の構造単位及び（ｃ２）成分由来の構造単位のみからなるもの）であることが特に好ましい。

　変性マレイミド化合物（Ｘ）中における（ｃ１）成分由来の構造単位と、（ｃ２）成分由来の構造単位との含有比率は、特に限定されないが、（ｃ２）成分の－ＮＨ_２基由来の基（－ＮＨ_２も含む）の合計当量（Ｔａ２）に対する、（ｃ１）成分に由来するマレイミド基由来の基（マレイミド基も含む）の合計当量（Ｔａ１）の当量比（Ｔａ１／Ｔａ２）が、好ましくは０．０５～１０、より好ましくは１～５となる含有比率である。当量比（Ｔａ１／Ｔａ２）が上記範囲内であると、高周波特性に優れ、且つより良好な耐熱性、難燃性及びガラス転移温度が得られる傾向にある。

　マレイミド化合物は、高周波特性、絶縁信頼性、有機溶媒への溶解性、導体との接着性、成形性等の観点から、下記一般式（Ｃ－２）で表される化合物を含有することが好ましい。

（式中、Ｘ^ｃ１及びＸ^ｃ４は、上記一般式（ｃ１－１）及び（ｃ２－１）における説明の通りである。）

（変性マレイミド化合物（Ｘ）の製造方法）
　（Ｘ）成分は、例えば、（ｃ１）成分と（ｃ２）成分とを有機溶媒中で反応させることで製造することができる。
　具体的には、（ｃ１）成分、（ｃ２）成分、必要によりその他の成分を反応器に所定量仕込み、（ｃ１）成分と（ｃ２）成分とをマイケル付加反応［以下、「プレ反応」と称することがある。］を行うことにより、変性マレイミド化合物（Ｘ）が得られる。
　反応条件は特に限定されないが、ゲル化を抑制しつつ、良好な反応性及び作業性が得られるという観点からは、反応温度は５０～１６０℃、反応時間は１～１０時間が好ましい。

　プレ反応では、必要に応じて反応触媒を使用してもよい。反応触媒としては、例えば、ｐ－トルエンスルホン酸等の酸性触媒；トリエチルアミン、ピリジン、トリブチルアミン等のアミン類；メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール等のイミダゾール類；トリフェニルホスフィン等のリン系触媒などが挙げられる。これらは１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。また、反応触媒の配合量に特に制限はないが、（ｃ１）成分及び（ｃ２）成分の合計量１００質量部に対して、例えば、０．０１～５質量部である。

　また、プレ反応では、必要に応じて有機溶媒を追加又は濃縮して反応原料の固形分濃度及び反応液粘度を調整してもよい。反応原料の固形分濃度は、特に限定されないが、１０～９０質量％が好ましく、２０～８０質量％がより好ましい。反応原料の固形分濃度が上記下限値以上であると、十分な反応速度が得られ、製造コストの面で有利となる傾向にあり、上記上限値以下であると、より良好な溶解性が得られ、撹拌効率が良くなり、ゲル化し難くなる傾向にある。

　変性マレイミド化合物（Ｘ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、４００～１０，０００が好ましく、１，０００～５，０００がより好ましく、１，５００～４，０００がさらに好ましく、２，０００～３，０００が特に好ましい。

（（Ｃ）成分の含有量）
　本実施形態の樹脂組成物が熱硬化性樹脂（Ｃ）を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、高周波特性、耐熱性及び成形性の観点から、樹脂成分の総和１００質量部に対して、５～８０質量部が好ましく、５～６０質量部がより好ましく、１０～５０質量部がさらに好ましく、１５～４０質量部が特に好ましい。

　本実施形態の樹脂組成物が熱硬化性樹脂（Ｃ）を含有する場合、ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）と熱硬化性樹脂（Ｃ）との含有割合［（Ａ）／（Ｃ）］は、特に限定されないが、質量比で、５／９５～８０／２０が好ましく、６／９４～６０／４０がより好ましく、８／９２～４０／６０がさらに好ましく、１０／９０～２０／８０が特に好ましい。上記含有割合［（Ａ）／（Ｃ）］が５／９５以上であると、より優れた高周波特性及び低吸湿性が得られる傾向にある。上記含有割合［（Ａ）／（Ｃ）］が８０／２０以下であると、より優れた耐熱性、成形性及び加工性が得られる傾向にある。

　本実施形態の樹脂組成物は、さらに、熱可塑性エラストマー（Ｄ）、硬化促進剤（Ｅ）及び無機充填材（Ｆ）からなる群から選択される１種以上を含有することが好ましい。次にこれらの各成分について説明する。

＜熱可塑性エラストマー（Ｄ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、熱可塑性エラストマー（Ｄ）を含有することにより、高周波特性、成形性、導体との接着性、はんだ耐熱性、ガラス転移温度及び熱膨張係数のバランスが良くなる傾向にある。
　熱可塑性エラストマー（Ｄ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　熱可塑性エラストマー（Ｄ）としては、下記一般式（Ｄ－１）で表される構造単位を有する熱可塑性エラストマーが挙げられ、スチレン由来の構造単位（すなわち、下記一般式（Ｄ－１）においてＲ^ｄ１が水素原子であり、ｎ^ｄ１が０である構造単位）を有する熱可塑性エラストマー（以下、スチレン系熱可塑性エラストマーと称することがある）であることが好ましい。

（式中、Ｒ^ｄ１は、水素原子又は炭素数１～５のアルキル基を示し、Ｒ^ｄ２は、炭素数１～５のアルキル基を示す。ｎ^ｄ１は、０～５の整数を示す。）

　Ｒ^ｄ１が示す炭素数１～５のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。
　Ｒ^ｄ１が示す基の中でも、水素原子が好ましい。
　Ｒ^ｄ２が示す炭素数１～５のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等が挙げられる。該アルキル基は、炭素数１～３のアルキル基が好ましく、メチル基がより好ましい。
　ｎ^ｄ１は、０～５の整数を示し、０～２の整数が好ましく、０であることがより好ましい。
　ｎ^ｄ１が２以上の整数である場合、複数のＲ^ｄ１同士は同一であってもよいし、異なっていてもよい。

　熱可塑性エラストマー（Ｄ）が有する化合物由来の構造単位以外の構造単位としては、ブタジエン由来の構造単位、イソプレン由来の構造単位、マレイン酸由来の構造単位、無水マレイン酸由来の構造単位等が挙げられる。
　上記ブタジエン由来の構造単位及び上記イソプレン由来の構造単位は、水素添加されていることが好ましい。水素添加されている場合、ブタジエン由来の構造単位はエチレン単位とブチレン単位とが混合した構造単位となり、イソプレン由来の構造単位はエチレン単位とプロピレン単位とが混合した構造単位となる。

　熱可塑性エラストマー（Ｄ）としては、例えば、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）の水素添加物、スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）の水素添加物等の水添スチレン系熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらの中でも、高周波特性、導体との接着性、耐熱性、ガラス転移温度及び熱膨張係数の観点から、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）の水素添加物が好ましい。

　スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）の水素添加物としては、例えば、ブタジエンブロック中の炭素－炭素二重結合を完全水添してなるスチレン－エチレン－ブチレン－スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）と、ブタジエンブロック中の１，２－結合部位の炭素－炭素二重結合を部分水添してなるスチレン－ブタジエン－ブチレン－スチレン（ＳＢＢＳ）が挙げられる。なお、ＳＥＢＳにおける完全水添とは、通常、全体の炭素－炭素二重結合に対して９０％以上であり、９５％以上であってもよく、９９％以上であってもよく、実質的に１００％であってもよい。また、ＳＢＢＳにおける部分水添率は、例えば、全体の炭素－炭素二重結合に対して６０～８５％である。

　ＳＥＢＳにおいて、スチレン由来の構造単位の含有率［以下、「スチレン含有率」と略称することがある。］は、特に限定されないが、高周波特性、導体との接着性、耐熱性、ガラス転移温度及び熱膨張係数の観点から、５～８０質量％が好ましく、１０～７０質量％がより好ましく、１５～６０質量％がさらに好ましく、２０～５０質量％が特に好ましい。
　ＳＥＢＳのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、特に限定されないが、２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ（２１．２Ｎ）の測定条件において、０．１～２０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、１～１５ｇ／１０ｍｉｎがより好ましく、２～１０ｇ／１０ｍｉｎがさらに好ましく、３～７ｇ／１０ｍｉｎが特に好ましい。

　ＳＢＢＳにおいて、スチレン含有率は、特に限定されないが、高周波特性、導体との接着性、耐熱性、ガラス転移温度及び熱膨張係数の観点から、４０～８０質量％が好ましく、５０～７５質量％がより好ましく、５５～７５質量％がさらに好ましい。
　ＳＢＢＳのＭＦＲは、特に限定されないが、１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ（２１．２Ｎ）の測定条件において、０．１～１０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、０．５～８ｇ／１０ｍｉｎがより好ましく、１～６ｇ／１０ｍｉｎがさらに好ましい。

　熱可塑性エラストマー（Ｄ）は、無水マレイン酸等によって酸変性されたものであってもよい。酸変性された熱可塑性エラストマー（Ｄ）の酸価は、特に限定されないが、２～２０ｍｇＣＨ_３ＯＮａ／ｇが好ましく、５～１５ｍｇＣＨ_３ＯＮａ／ｇがより好ましく、７～１３ｍｇＣＨ_３ＯＮａ／ｇがさらに好ましい。

（（Ｄ）成分の含有量）
　本実施形態の樹脂組成物が熱可塑性エラストマー（Ｄ）を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、２～４０質量部が好ましく、５～３０質量部がより好ましく、８～２５質量部がさらに好ましく、１０～２０質量部が特に好ましい。熱可塑性エラストマー（Ｄ）の含有量が上記下限値以上であると、より優れた高周波特性及び耐吸湿性が得られる傾向にある。熱可塑性エラストマー（Ｄ）の含有量が上記上限値以下であると、良好な耐熱性、成形性及び加工性が得られる傾向にある。

＜硬化促進剤（Ｅ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、硬化促進剤（Ｅ）を含有することにより、硬化性が向上し、より優れた高周波特性、耐熱性、導体との接着性、弾性率及びガラス転移温度が得られる傾向にある。
　本実施形態の樹脂組成物が硬化促進剤（Ｅ）を含有する場合、使用する熱硬化性樹脂（Ｃ）成分の種類に合わせて好適な硬化促進剤（Ｅ）を適宜選択すればよい。
　硬化促進剤（Ｅ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　（Ｅ）成分としては、例えば、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、リン系硬化促進剤、有機金属塩、酸性触媒、有機過酸化物等が挙げられる。なお、本実施形態において、イミダゾール系硬化促進剤は、アミン系硬化促進剤に分類しないものとする。
　アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、ピリジン、トリブチルアミン、ジシアンジアミド等の第１級～第３級アミンを有するアミン化合物；第４級アンモニウム化合物などが挙げられる。
　イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、イソシアネートマスクイミダゾール（例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート樹脂と２－エチル－４－メチルイミダゾールの付加反応物等）等のイミダゾール化合物が挙げられる。
　リン系硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン等の第３級ホスフィン；ｐ－ベンゾキノンのトリ－ｎ－ブチルホスフィン付加反応物等の第４級ホスホニウム化合物などが挙げられる。
　有機金属塩としては、例えば、マンガン、コバルト、亜鉛等のカルボン酸塩などが挙げられる。
　酸性触媒としては、例えば、ｐ－トルエンスルホン酸等が挙げられる。
　有機過酸化物としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３，２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、α，α’－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン等が挙げられる。
　これらの中でも、より優れた高周波特性、耐熱性、導体との接着性、弾性率及びガラス転移温度が得られるという観点から、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、リン系硬化促進剤が好ましく、ジシアンジアミド、イミダゾール系硬化促進剤、第４級ホスホニウム化合物がより好ましく、これらを併用することがさらに好ましい。このとき、有機過酸化物も併用してもよいが、硬化物の物性の観点から、有機過酸化物を含有しないことが好ましい。

（（Ｅ）成分の含有量）
　本実施形態の樹脂組成物が硬化促進剤（Ｅ）を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、熱硬化性樹脂（Ｃ）１００質量部に対して、０．０１～１０質量部が好ましく、０．０５～５質量部がより好ましく、０．１～５質量部がさらに好ましく、０．５～４質量部が特に好ましい。硬化促進剤（Ｅ）の含有量が上記範囲内であると、より良好な高周波特性、耐熱性、保存安定性及び成形性が得られる傾向にある。

＜無機充填材（Ｆ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、無機充填材（Ｆ）を含有することにより、より優れた低熱膨張性、高弾性率性、耐熱性及び難燃性が得られる傾向にある。
　無機充填材（Ｆ）は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　無機充填材（Ｆ）としては、例えば、シリカ、アルミナ、酸化チタン、マイカ、ベリリア、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、炭酸アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、クレー（焼成クレー等）、タルク、ホウ酸アルミニウム、炭化ケイ素等が挙げられる。これらの中でも、熱膨張係数、弾性率、耐熱性及び難燃性の観点から、無機充填材（Ｆ）としては、シリカ、アルミナ、マイカ、タルクが好ましく、シリカ、アルミナがより好ましく、シリカがさらに好ましい。シリカとしては、例えば、湿式法で製造され含水率の高い沈降シリカと、乾式法で製造され結合水等をほとんど含まない乾式法シリカが挙げられる。乾式法シリカとしては、製造法の違いにより、破砕シリカ、フュームドシリカ、溶融シリカ（溶融球状シリカ）等が挙げられる。これらの中でも、無機充填材（Ｆ）としては、溶融球状シリカが好ましい。

　無機充填材（Ｆ）の平均粒子径は、特に限定されないが、０．０１～２０μｍが好ましく、０．１～１０μｍがより好ましく、０．２～１μｍがさらに好ましく、０．３～０．８μｍが特に好ましい。

　本実施形態の樹脂組成物が無機充填材（Ｆ）を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、熱膨張係数、弾性率、耐熱性及び難燃性の観点から、固形分に対して、１～３０質量％が好ましく、１～２５質量％がより好ましく、１～２０質量％がさらに好ましく、２～１５質量％がよりさらに好ましく、２～８質量％が特に好ましい。

　無機充填材（Ｆ）を用いる場合、無機充填材（Ｆ）の分散性及び無機充填材（Ｆ）と樹脂組成物中の有機成分との密着性を向上させる目的で、必要に応じて、カップリング剤を併用してもよい。カップリング剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤等が挙げられる。カップリング剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
　カップリング剤を用いる場合、その処理方式は、樹脂組成物中に無機充填材（Ｆ）を配合した後、カップリング剤を添加する、いわゆるインテグラルブレンド処理方式であってもよいが、予め乾式又は湿式でカップリング剤によって表面処理した無機充填材を使用する方式が好ましい。この方式を採用することで、より効果的に無機充填材（Ｆ）の特長を発現させることができる。
　また、無機充填材（Ｆ）は、必要に応じて、予め有機溶媒中に分散させたスラリーとして用いてもよい。

＜難燃剤、難燃助剤、密着性向上剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、本実施形態の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、難燃剤、難燃助剤及び密着性向上剤からなる群から選択される１種以上を含有していてもよい。これらの成分は、各々について、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。また、本実施形態の樹脂組成物は、これらの成分を含有しないものであってもよい。

（難燃剤）
　難燃剤としては、例えば、無機系のリン系難燃剤；有機系のリン系難燃剤；水酸化アルミニウムの水和物、水酸化マグネシウムの水和物等の金属水和物などが挙げられる。なお、金属水酸化物は無機充填材にも該当し得るが、難燃性を付与し得る材料の場合には難燃剤に分類する。
　無機系のリン系難燃剤としては、例えば、赤リン；リン酸一アンモニウム、リン酸二アンモニウム、リン酸三アンモニウム、ポリリン酸アンモニウム等のリン酸アンモニウム；リン酸アミド等の無機系含窒素リン化合物；リン酸；ホスフィンオキシドなどが挙げられる。
　有機系のリン系難燃剤としては、例えば、芳香族リン酸エステル、ホスホン酸ジエステル及びホスフィン酸エステル；ホスフィン酸の金属塩、有機系含窒素リン化合物、環状有機リン化合物等が挙げられる。ここで、「金属塩」としては、例えば、リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩、マグネシウム塩、アルミニウム塩、チタン塩、亜鉛塩等が挙げられる。

（難燃剤の含有量）
　本実施形態の樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上であり、１質量部以上であってもよく、５質量部以上であってもよく、１０質量部以上であってもよく、また、４０質量部以下であってもよく、３０質量部以下であってもよく、２５質量部以下であってもよく、２０質量部以下であってもよい。また、本実施形態の樹脂組成物は難燃剤を含有していなくてもよい。

（難燃助剤）
　難燃助剤としては、例えば、三酸化アンチモン、モリブデン酸亜鉛等の無機系難燃助剤などが挙げられる。
　本実施形態の樹脂組成物が難燃助剤を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、０．１～２０質量部が好ましく、０．１～１０質量部がより好ましい。難燃助剤の含有量が上記範囲内であると、より良好な耐薬品性が得られる傾向にある。また、本実施形態の樹脂組成物は難燃助剤を含有していなくてもよい。

（密着性向上剤）
　密着性向上剤としては、例えば、トリアジン誘導体、カルボジイミド等の含窒素化合物などが挙げられる。
　本実施形態の樹脂組成物が密着性向上剤を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、０．１～２０質量部が好ましく、０．１～１０質量部がより好ましい。密着性向上剤の含有量が上記範囲内であると、より良好な銅箔引きはがし強度が得られる傾向にある。また、本実施形態の樹脂組成物は密着性向上剤を含有していなくてもよい。

＜有機溶媒＞
　本実施形態の樹脂組成物は、取り扱いを容易にするという観点及び後述するプリプレグを製造し易くする観点から、有機溶媒を含有するワニス状の樹脂組成物であってもよい。
　有機溶媒としては、例えば、エタノール、プロパノール、ブタノール、メチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒；トルエン、キシレン、メシチレン等の芳香族系溶媒；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等の窒素原子含有溶媒；ジメチルスルホキシド等の硫黄原子含有溶媒；γ－ブチロラクトン等のエステル系溶媒などが挙げられる。これらの有機溶媒は、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　本実施形態の樹脂組成物が有機溶媒を含有する場合、その含有量は、特に限定されないが、本実施形態の樹脂組成物の固形分濃度が、３０～９０質量％となる量が好ましく、４０～８０質量％となる量がより好ましく、４０～６０質量％となる量がさらに好ましい。有機溶媒の含有量が上記範囲内であると、樹脂組成物の取り扱い性が容易となり、基材への含浸性及び製造されるプリプレグの外観が良好となる。さらに、後述するプリプレグ中の樹脂の固形分濃度の調整が容易となり、所望の厚みを有するプリプレグの製造がより容易となる傾向にある。

＜その他の成分＞
　さらに、本実施形態の樹脂組成物は、本実施形態の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、上記各成分以外の樹脂材料、カップリング剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、顔料、着色剤及び滑剤からなる群から選択される１種以上［以下、「その他の成分」と略称することがある。］を含有していてもよい。これらの成分は、各々について、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。また、本実施形態の樹脂組成物は、これらの成分を含有しないものであってもよい。
　本実施形態の樹脂組成物が上記その他の成分を含有する場合、その各々の含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、例えば、０．０１質量部以上であり、また、１０質量部以下であってもよく、５質量部以下であってもよく、１質量部以下であってもよい。
　また、本実施形態の樹脂組成物が含有する樹脂成分中における（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分の合計含有量は、特に限定されないが、樹脂成分の総和１００質量部に対して、８０質量部以上が好ましく、９０質量部以上がより好ましく、９５質量部以上がさらに好ましい（但し、いずれも１００質量部を含む。）。

＜誘電特性（高周波特性）＞
　本実施形態の樹脂組成物を、後述する実施例に記載の方法によって試験片とした際の１０ＧＨｚにおける誘電率（Ｄｋ）は、特に限定されないが、３．０以下が好ましく、２．７以下がより好ましく、２．５以下がさらに好ましい。上記誘電率（Ｄｋ）は小さい程好ましく、その下限値に特に制限はないが、他の物性とのバランスを考慮して、例えば、２．０以上であってもよく、２．３以上であってもよい。
　本実施形態の樹脂組成物を、後述する実施例に記載の方法によって試験片とした際の１０ＧＨｚにおける誘電正接（Ｄｆ）は、特に限定されないが、０．００４５以下が好ましく、０．００４０以下がより好ましく、０．００３５以下がさらに好ましい。上記誘電正接（Ｄｆ）は小さい程好ましく、その下限値に特に制限はないが、他の物性とのバランスを考慮して、例えば、０．００２０以上であってもよく、０．００２５以上であってもよい。
　なお、誘電率（Ｄｋ）及び誘電正接（Ｄｆ）は、空洞共振器摂動法に準拠した値であり、より詳細には、実施例に記載の方法によって測定された値である。また、本明細書において、単に誘電率というとき、比誘電率を意味する。

　本実施形態の樹脂組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び必要に応じて併用される任意成分を公知の方法で混合することで製造することができる。この際、各成分は、上記有機溶媒中で撹拌しながら溶解又は分散させてもよい。混合順序、温度、時間等の条件は、特に限定されず任意に設定することができる。

［樹脂付き金属箔］
　本実施形態の樹脂付き金属箔は、本実施形態の樹脂組成物の層を金属箔上に有するものである。
　該樹脂付き金属箔は、具体的には、本実施形態の樹脂組成物を金属箔上に塗布し、乾燥炉中で樹脂組成物を半硬化（Ｂステージ化）させることにより製造することができる。乾燥条件は、特に限定されないが、乾燥温度は、好ましくは８０～１８０℃、より好ましくは１１０～１６０℃である。塗工する方法に特に制限はなく、例えば、ダイコーター、コンマコーター、バーコーター、キスコーター、ロールコーター等の公知の塗工機を用いることができる。
　樹脂付き金属箔の金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられるが、その他の金属箔を使用することもできる。これらの中でも、銅箔が好ましい。

［プリプレグ］
　本実施形態のプリプレグは、本実施形態の樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを含有してなるプリプレグである。ここで、「樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを含有してなる」という表現には、樹脂組成物とシート状繊維補強基材をそのまま含有する場合と、樹脂組成物中の成分の少なくとも一部が反応した樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを含有する場合も含まれる。
　該プリプレグは、本実施形態の樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを用いて形成することができ、例えば、本実施形態の樹脂組成物を、シート状繊維補強基材に含浸又は塗工し、乾燥炉中で、８０～２００℃の温度で１～３０分間加熱乾燥し、樹脂組成物を半硬化（Ｂ－ステージ化）させることにより製造することができる。ここで、本明細書においてＢ－ステージ化とは、ＪＩＳ　Ｋ６９００（１９９４年）にて定義されるＢ－ステージの状態にすることである。
　本実施形態のプリプレグ中における樹脂組成物由来の固形分含有量は、特に限定されないが、３０～９０質量％が好ましく、３５～８０質量％がより好ましく、４０～７０質量％がさらに好ましく、４５～６０質量％が特に好ましい。プリプレグ中における樹脂組成物由来の固形分含有量が上記範囲内であると、積層板とした際により良好な成形性が得られる傾向にある。

　プリプレグのシート状繊維補強基材としては、各種の電気絶縁材料用積層板に用いられている公知のものが用いられる。シート状繊維補強基材の材質としては、例えば、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｓガラス、Ｑガラス等の無機物繊維；ポリイミド、ポリエステル、テトラフルオロエチレン等の有機繊維；これらの混合物などが挙げられる。これらのシート状繊維補強基材は、例えば、織布、不織布、ロービンク、チョップドストランドマット、サーフェシングマット等の形状を有する。また、シート状繊維補強基材の厚みは特に制限されず、例えば、０．０２～０．５ｍｍのものを用いることができる。また、樹脂組成物の含浸性、積層板とした際の耐熱性、耐吸湿性及び加工性の観点から、カップリング剤等で表面処理したもの、機械的に開繊処理を施したもの等を使用できる。

　樹脂組成物をシート状繊維補強基材に含浸又は塗工させる方法としては、次のホットメルト法又はソルベント法を採用できる。
　ホットメルト法は、樹脂組成物に有機溶媒を含有させず、（１）該樹脂組成物との剥離性の良い塗工紙に一旦塗工し、それをシート状繊維補強基材にラミネートする方法、又は（２）ダイコーターによりシート状繊維補強基材に直接塗工する方法である。
　一方、ソルベント法は、樹脂組成物に有機溶媒を含有させ、得られた樹脂組成物にシート状繊維補強基材を浸漬して、樹脂組成物をシート状繊維補強基材に含浸させ、その後、乾燥させる方法である。

［積層板］
　本実施形態の積層板は、（ｉ）本実施形態の樹脂付き金属箔又は（ii）本実施形態のプリプレグ及び金属箔、を含有してなる積層板である。
　本実施形態の積層板は、本実施形態の樹脂付き金属箔１枚を加熱加圧成形するか、又は樹脂付き金属箔２枚を金属箔が外層となるように配置してから加熱加圧成形することによって積層板を得ることができる。また、本実施形態のプリプレグ１枚の片面若しくは両面に金属箔を配置するか、又は本実施形態のプリプレグを２枚以上重ねたものの片面若しくは両面に金属箔を配置し、次いで加熱加圧成形することによって積層板を得ることもできる。金属箔を有する積層板は、金属張積層板と称されることもある。
　金属箔の金属としては、電気絶縁材料用途で用いられるものであれば特に制限されないが、導電性の観点から、銅、金、銀、ニッケル、白金、モリブデン、ルテニウム、アルミニウム、タングステン、鉄、チタン、クロム、又はこれらの金属元素を１種以上含有する合金であってもよく、銅、アルミニウムが好ましく、銅がより好ましい。
　なお、本実施形態の積層板、金属張り積層板において、前記樹脂シートはＣ－ステージ化されている。換言すると、本実施形態の積層板は、Ｃ－ステージ化されたプリプレグを有しており、本実施形態の金属張り積層板は、Ｃ－ステージ化された樹脂付き金属箔、又はＣ－ステージ化されたプリプレグと金属箔とを有するものである。ここで、本明細書においてＣ－ステージ化とは、ＪＩＳ　Ｋ６９００（１９９４年）にて定義されるＣ－ステージの状態にすることである。

［多層プリント配線板］
　本実施形態の多層プリント配線板は、（ｉ）本実施形態の樹脂付き金属箔、（ii）本実施形態のプリプレグ又は（iii）本実施形態の積層板、を含有してなるものである。本実施形態の多層プリント配線板は、前記（ｉ）～（iii）を必ずしもそのまま含有する必要はなく、例えば、（iii）に、穴開け加工、金属めっき加工、金属箔のエッチング等による回路形成加工などが施された状態で含有する場合も含まれる。
　本実施形態の多層プリント配線板は、本実施形態の樹脂付き金属箔、プリプレグ又は積層板を用いて、公知の方法によって、穴開け加工、金属めっき加工、金属箔のエッチング等による回路形成加工及び多層化加工を行うことによって製造することができる。

［半導体パッケージ］
　本実施形態の半導体パッケージは、本実施形態の多層プリント配線板と、半導体素子と、を含むものである。換言すると、本実施形態の半導体パッケージは、本実施形態の多層プリント配線板に半導体素子を搭載してなるものである。
　本実施形態の半導体パッケージは、例えば、本実施形態の多層プリント配線板の所定の位置に半導体チップ、メモリ等の半導体素子を公知の方法によって搭載し、封止樹脂等によって半導体素子を封止することによって製造できる。

　以上、本開示の好適な実施形態を説明したが、これらは本開示の説明のための一例であり、本開示の範囲をこれらの実施形態にのみ限定する趣旨ではない。本開示は、その要旨を逸脱しない範囲で、上記実施形態とは異なる種々の態様で実施することも含む。

　以下、実施例を挙げて本実施形態を具体的に説明する。ただし、本実施形態は以下の実施例に限定されるものではない。

　なお、各例において、重量平均分子量（Ｍｗ）は以下の方法によって測定した。
　ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンを用いた検量線から換算した。検量線は、標準ポリスチレン：ＴＳＫｓｔａｎｄａｒｄ　ＰＯＬＹＳＴＹＲＥＮＥ（Ｔｙｐｅ；Ａ－２５００、Ａ－５０００、Ｆ－１、Ｆ－２、Ｆ－４、Ｆ－１０、Ｆ－２０、Ｆ－４０）［東ソー株式会社製、商品名］を用いて３次式で近似した。ＧＰＣの測定条件を、以下に示す。
装置：
　ポンプ：Ｌ－６２００型［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　検出器：Ｌ－３３００型ＲＩ［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　カラムオーブン：Ｌ－６５５Ａ－５２［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　カラム：ガードカラム；「ＴＳＫ　Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ　ＨＨＲ－Ｌ」＋カラム；「ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ４０００ＨＨＲ」＋「ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ２０００ＨＨＲ」（すべて東ソー株式会社製、商品名）
　カラムサイズ：６．０×４０ｍｍ（ガードカラム）、７．８×３００ｍｍ（カラム）
溶離液：テトラヒドロフラン
試料濃度：３０ｍｇ／５ｍＬ
注入量：２０μＬ
流量：１．００ｍＬ／分
測定温度：４０℃

［製造例１：変性マレイミド化合物（Ｘ１）の製造］
　温度計、撹拌装置、還流冷却管付き水分定量器の付いた加熱及び冷却可能な容積５リットルの反応容器に、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン１００質量部と、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン１３．５質量部と、プロピレングリコールモノメチルエーテル１７１質量部と、を投入し、還流させながら２時間反応させた。これを還流温度にて３時間かけて濃縮し、固形分濃度が６５質量％の変性マレイミド化合物（Ｘ１）含有液を製造した。得られた変性マレイミド樹脂（Ｘ１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、約２，７００であった。

［実施例１～５、比較例１～２］
（樹脂組成物の調製）
　表１に記載の各成分を表１に記載の配合組成に従って、トルエン５８質量部及びメチルイソブチルケトン１０質量部と共に、室温で撹拌及び混合して、固形分濃度４５～５５質量％の樹脂組成物を調製した。なお、各実施例及び比較例においてフィラー含有量を統一するために、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）の含有量と無機充填材（Ｆ）の含有量の合計が等しくなるように調整されている。
（樹脂付き銅箔の作製）
　各例で得た樹脂組成物を、厚さ０．０１９５ｍｍの銅箔（ＭＴ１８ＦＬ１．５、三井金属鉱業株式会社製）に塗工機によって塗工した後、１２０℃で３分間加熱乾燥することで、塗布厚さ２５μｍの樹脂付き銅箔を作製した。
（積層板の作製及び樹脂版の作製）
　また、該樹脂組成物を、厚さ０．０５０ｍｍのＰＥＴフィルムに塗工機により塗工した後、１２０℃で３分間加熱乾燥することで、塗布厚さ２５μｍの樹脂付きＰＥＴフィルムを作製した。この樹脂付きＰＥＴフィルムの樹脂面同士を、真空加圧ラミネート（温度１１０℃、圧力０．５ＭＰａ）で張り合わせた。さらに、片面のＰＥＴフィルムを剥離して、剥離面同士を張り合わせ、樹脂厚さが３２５μｍとなるまで積層した。この樹脂厚さ３２５μｍの樹脂付きＰＥＴフィルムの両面ＰＥＴを剥離し、樹脂の上下に、厚さ１８μｍのロープロファイル銅箔（ＢＦ－ＡＮＰ１８、Ｍ面のＲｚ：１．５μｍ、ＣＩＲＣＵＩＴ　ＦＯＩＬ社製）を、Ｍ面が樹脂に接するように積層し、この積層体を厚さ３００μｍの型枠に配置した。次いで、温度２３０℃、圧力３．０ＭＰａ、時間９０分間の条件で加熱加圧成形して、両面銅張積層板を作製した。この両面銅張積層板の外層銅箔を、銅エッチング液（過硫酸アンモニウムの１０質量％溶液、三菱ガス化学株式会社製）に浸漬することにより除去し、厚さ３００μｍの樹脂板を作製した。

［評価方法］
　下記方法に従って各測定及び評価を行った。結果を表１に示す。

（１．誘電特性（高周波特性）の測定）
　各例で作製した樹脂板を、長さ６０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出したものを試験片として、空洞共振器摂動法により誘電率及び誘電正接を測定した。測定器にはアジレントテクノロジー社製のベクトル型ネットワークアナライザ「Ｎ５２２７Ａ」、空洞共振器には株式会社関東電子応用開発製の「ＣＰ１２９」（１０ＧＨｚ帯共振器）、測定プログラムには「ＣＰＭＡ－Ｖ２」をそれぞれ使用した。測定は、周波数１０ＧＨｚ、測定温度２５℃の条件下で行った。

（２．樹脂付き銅箔切断時の端部粉落ちの評価）
　各例で作製した樹脂付き銅箔を切断機「リファインドスリッターW-650」（スリット刃のサイズ；９８ｍｍ×６６ｍｍ、厚み；２ｍｍ、図１参照、ソルテック工業株式会社製）で切断した際に、スリット刃に付着した樹脂粉量を目視で観察した。スリット刃への樹脂粉付着量がほとんどない場合（図２参照）を「Ａ」、スリット刃への樹脂粉付着量が多い場合（図３参照）を「Ｃ」と判断した。

　表１における各材料の略号等は、以下の通りである。
［（Ａ）成分：ポリフェニレンエーテル誘導体］
・Ａ－１：分子末端（両末端）にメタクリル基を有するポリフェニレンエーテル（重量平均分子量（Ｍｗ）；１，７００）。前記一般式（Ａ－４）で表される化合物に相当する。
［（Ｂ）成分：フッ素樹脂フィラー］
・Ｂ－１：ＰＴＦＥフィラー；粒子状、平均粒子径：３μｍ
［（Ｃ）成分：熱硬化性樹脂］
・Ｃ－１：製造例１で調製した変性マレイミド化合物（Ｘ１）
［（Ｄ）成分：熱可塑性エラストマー］
・Ｄ－１：、無水マレイン酸変性水添スチレン系熱可塑性エラストマー（無水マレイン酸変性ＳＥＢＳ）、酸価１０ｍｇＣＨ_３ＯＮａ／ｇ、スチレン含有率３０％、ＭＦＲ５．０ｇ／１０ｍｉｎ（ＭＦＲの測定条件：ＩＳＯ１１３３に準拠して、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにて測定した。）
［（Ｅ）成分：硬化促進剤］
・Ｅ－１：ｐ－ベンゾキノンのトリ－ｎ－ブチルホスフィン付加反応物
・Ｅ－２：２－ウンデシルイミダゾール
・Ｅ－３：ジシアンジアミド
［（Ｆ）成分：無機充填材］
・Ｆ－１：球状溶融シリカ：平均粒子径０．５μｍ、メチルイソブチルケトン７０質量％スラリー
［難燃剤］
・４，４’－ビフェノール－ビス（ジ－２，６－キシレニルホスフェート）、融点：１８４℃、平均粒子径１．５μｍ、下記構造式参照

　表１に示した結果から明らかなように、本実施形態の樹脂組成物を用いて作製した実施例１～５の樹脂付き銅箔及び積層板は、比較例１～２の樹脂付き銅箔及び積層板よりも、高周波特性に優れており、且つ、樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちが抑制されたことが分かる。特に、実施例５と比較例１との対比から、（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを併用することによって、誘電率（Ｄｋ）の向上効果と樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちの抑制効果が顕著になることが分かる。

　本実施形態の樹脂組成物は、１０ＧＨｚ帯以上の高周波数帯において優れた誘電特性を発現するものであり、且つ、樹脂付き金属箔の切断時に端部の粉落ちが抑制されるものであるため、該樹脂組成物を用いて得られる樹脂付き金属箔、プリプレグ、積層板、多層プリント配線板、半導体パッケージ等は、高周波信号を扱う電子部品用途に好適である。

Claims

　ポリフェニレンエーテル誘導体（Ａ）と、フッ素樹脂フィラー（Ｂ）と、を含有する樹脂組成物。
　前記（Ａ）成分が、分子末端にエチレン性不飽和結合含有基を有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記（Ａ）成分が有する前記エチレン性不飽和結合含有基が、（メタ）アクリル基である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
　前記（Ａ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５００～７，０００である、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　前記（Ｂ）成分が、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィラー、テトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）フィラー、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）フィラー、テトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）フィラー及びポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）フィラーからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　前記（Ｂ）成分の平均粒子径が０．１～１０μｍである、請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　前記（Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物の固形分に対して１質量％以上５０質量％未満である、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　前記（Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物の固形分に対して１～４０質量％である、請求項１～７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　さらに、エポキシ樹脂、シアネート樹脂及びマレイミド化合物からなる群から選択される１種以上の熱硬化性樹脂（Ｃ）を含有する、請求項１～８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　前記（Ｃ）成分として前記マレイミド化合物を含有し、且つ、該マレイミド化合物が、Ｎ－置換マレイミド基を少なくとも２個以上有するマレイミド化合物（ｃ１）由来の構造単位と第１級アミノ基を有するアミン化合物（ｃ２）由来の構造単位と、を有する変性マレイミド化合物である、請求項９に記載の樹脂組成物。
　前記変性マレイミド化合物が、下記一般式（Ｃ－１）で表される化合物である、請求項１０に記載の樹脂組成物。

（式中、Ｘ^ｃ１及びＸ^ｃ２は、各々独立に、２価の有機基である。）
　前記（Ａ）成分と前記（Ｃ）成分との含有割合［（Ａ）／（Ｃ）］が、質量比で、５／９５～８０／２０である、請求項９～１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　さらに、熱可塑性エラストマー（Ｄ）、硬化促進剤（Ｅ）及び無機充填材（Ｆ）からなる群から選択される１種以上を含有する、請求項１～１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
　請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物の層を金属箔上に有する、樹脂付き金属箔。
　請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物とシート状繊維補強基材とを含有してなるプリプレグ。
　（ｉ）請求項１４に記載の樹脂付き金属箔又は（ii）請求項１５に記載のプリプレグ及び金属箔、を含有してなる積層板。
　（ｉ）請求項１４に記載の樹脂付き金属箔、（ii）請求項１５に記載のプリプレグ又は（iii）請求項１６に記載の積層板、を含有してなる多層プリント配線板。
　請求項１７に記載の多層プリント配線板と、半導体素子と、を含む半導体パッケージ。