WO2022070313A1 - スラリ及び研磨方法 - Google Patents

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WO2022070313A1
WO2022070313A1 PCT/JP2020/037171 JP2020037171W WO2022070313A1 WO 2022070313 A1 WO2022070313 A1 WO 2022070313A1 JP 2020037171 W JP2020037171 W JP 2020037171W WO 2022070313 A1 WO2022070313 A1 WO 2022070313A1
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slurry
abrasive grains
compound
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茂樹 久保田
友洋 岩野
暁之 古川
幸一 影澤
敦子 植田
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昭和電工マテリアルズ株式会社
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    • H01L21/784—Manufacture or treatment of devices consisting of a plurality of solid state components or integrated circuits formed in, or on, a common substrate with subsequent division of the substrate into plural individual devices to produce devices, each consisting of a single circuit element the substrate being a semiconductor body

Definitions

  • This disclosure relates to slurry, polishing methods, etc.
  • CMP Chemical Mechanical Polishing
  • STI shallow trench isolation
  • premetal insulating materials or layers in the manufacturing process of semiconductor devices. It is an indispensable technology for flattening insulating materials and forming plugs or embedded metal wiring.
  • the CMP polishing liquid a CMP polishing liquid containing abrasive grains containing cerium oxide is known (see, for example, Patent Documents 1 and 2 below).
  • a CMP polishing solution containing abrasive grains containing cerium oxide
  • One aspect of the present disclosure contains abrasive grains, compound X, and water, the abrasive grains contain cerium oxide, and the hydrogen bond term dH of the Hansen solubility parameter of the compound X is 15.0 MPa 1 /. Provide a slurry that is 2 or more.
  • Another aspect of the present disclosure provides a polishing method for polishing the surface to be polished using the above-mentioned slurry.
  • the polishing speed of silicon oxide can be improved.
  • a slurry capable of improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the numerical range indicated by using “-” indicates a range including the numerical values before and after “-" as the minimum value and the maximum value, respectively.
  • “A or more” in the numerical range means A and a range exceeding A.
  • “A or less” in the numerical range means A and a range less than A.
  • the upper or lower limit of the numerical range at one stage may be optionally combined with the upper or lower limit of the numerical range at another stage.
  • the upper limit value or the lower limit value of the numerical range may be replaced with the value shown in the examples.
  • “A or B” may include either A or B, and may include both.
  • each component in the composition means the total amount of the plurality of substances present in the composition when a plurality of substances corresponding to each component are present in the composition, unless otherwise specified.
  • the hydroxy group does not include the OH group contained in the carboxy group.
  • the hydrogen bond term dH, the dispersion term dD, and the polarization term dP of the Hansen solubility parameter, which will be described later, have the unit MPa 1/2 , and the display of the unit MPa 1/2 is appropriately omitted below.
  • the slurry according to the present embodiment contains abrasive grains, compound X, and water, the abrasive grains contain cerium oxide, and the hydrogen bond term dH of the Hansen solubility parameter of compound X is 15.0 MPa 1/2 . That is all.
  • the slurry according to the present embodiment can be used as a polishing slurry (for example, a CMP polishing liquid).
  • the polishing rate of silicon oxide it is possible to improve the polishing rate of silicon oxide, and it is possible to obtain a polishing rate of silicon oxide of 4600 ⁇ / min or more. Further, according to the slurry according to the present embodiment, it is possible to improve the polishing rate of silicon oxide derived from TEOS (tetraethoxysilane) (silicon oxide obtained by using TEOS, for example, silicon oxide of a TEOS film).
  • TEOS tetraethoxysilane
  • the compound X can be transferred to the abrasive grains containing the cerium oxide and the silicon oxide (for example, silicon oxide derived from TEOS) via the hydrogen bond. Easy to work. Therefore, the dehydration-condensation reaction between the abrasive grains and silicon oxide is likely to proceed, so that the polishing speed of silicon oxide is improved.
  • the factors are not limited to the content. According to the present embodiment, it is possible to provide a method for adjusting the polishing rate, which adjusts the polishing rate of silicon oxide based on the hydrogen bond term dH of the Hansen solubility parameter.
  • the slurry according to this embodiment contains abrasive grains containing cerium oxide.
  • abrasive particles means a collection of a plurality of particles, but for convenience, one particle constituting the abrasive grains may be referred to as an abrasive grain.
  • the abrasive grains may contain one or more kinds of particles.
  • the constituent materials of the abrasive grains other than cerium oxide include inorganic substances such as silica, alumina, zirconia, titania, germania and silicon carbide; and organic substances such as polystyrene, polyacrylic acid and polyvinyl chloride.
  • the content of cerium oxide in the abrasive grains is based on the entire abrasive grains (the entire abrasive grains contained in the slurry or the entire one particle constituting the abrasive grains) from the viewpoint of easily improving the polishing speed of silicon oxide. It may be more than 95% by mass, 98% by mass or more, 99% by mass or more, 99.5% by mass or more, or 99.9% by mass or more.
  • the abrasive grains may be of an embodiment substantially composed of cerium oxide (a mode in which 100% by mass of the abrasive grains are substantially cerium oxide).
  • the abrasive grains may be colloidal and may contain, for example, colloidal ceria.
  • the slurry containing colloidal abrasive grains is a suspension of abrasive grains, and has a state in which the cerium oxide forming the abrasive grains is dispersed in water.
  • the colloidal abrasive grains can be obtained by, for example, the liquid phase method, and are the abrasive grains derived from the liquid phase method.
  • liquid phase method examples include a colloid method, a hydrothermal synthesis method, a sol-gel method, a neutralization decomposition method, a hydrolysis method, a chemical precipitation method, a coprecipitation method, an atomizing method, a reverse micelle method, and an emulsion method. ..
  • the abrasive grains may have grain boundaries and may not have grain boundaries.
  • abrasive grains having a positron lifetime of ⁇ 1 to ⁇ 4 and ⁇ 2 of 0.3650 ns or less can be used.
  • the "positron lifetime” is the time required for the positron emitted from 22 Na to annihilate with the electron, and is used as a probe for ultrafine voids such as lattice defects and free volumes on the order of sub-nanometer to nanometer. can. That is, the shorter the positron lifetime, the higher the density of the particles.
  • PAS Type L-II manufactured by Toyo Seiko Co., Ltd. can be used for measuring the positron lifetime.
  • the powder obtained by vacuum-drying the abrasive grains at room temperature (25 ° C.) for 24 hours is placed in a powder measurement box, set in a positron beam source, and measured until the number of integrations reaches 1 million counts.
  • IPALM which is software attached to the device, the lifetime histogram is separated into two components and analyzed. 22 Of the positrons emitted from Na, some of them disappear by the positron source itself such as Kapton and adhesive, and the components are mixed in the measurement results. Therefore, the analysis is performed assuming that the proportion of Kapton is 30%.
  • positron lifetimes ⁇ 1 to ⁇ 4 correspond to the positron lifetimes derived from the sample
  • ⁇ 3 corresponds to the positron lifetimes derived from Kapton
  • ⁇ 4 corresponds to the positron lifetimes derived from the adhesive.
  • ⁇ 1 corresponds to a small void such as a single pore
  • ⁇ 2 corresponds to a void in which a plurality of voids are clustered.
  • colloidal abrasive grains abrasive grains in which regular diffraction spots are observed in electron diffraction of a transmission electron microscope (TEM) can be used.
  • TEM transmission electron microscope
  • two adjacent diffraction spots A1 and A2 and the diffraction spots are found in the diffraction spots obtained when the electron beam is applied perpendicularly to the ceria (111) plane.
  • the distance R between the diffraction spots is 1.
  • Abrasive grains having a diffraction spot B having a minimum value of the angle ⁇ formed by the diffraction spots A1 and A2 around the diffraction spot B, which is 6 to 2.2 ⁇ , may occupy 50% or more. ..
  • JEM-2100F manufactured by JEOL Ltd. can be used for observing the abrasive grains and measuring the distance R and the angle ⁇ between the diffraction spots.
  • the TEM grit to which the abrasive grains are attached is subjected to electron diffraction on each abrasive grain under the conditions of an acceleration voltage of 200 kV, an electron beam wavelength of 2.508 pm, and a camera length of 30 cm, and the distance R and the angle ⁇ are measured. Can be done.
  • the distance R and the angle ⁇ can be measured at least three points or more with respect to one abrasive grain, and the average value thereof can be adopted.
  • the measurement can be performed on all the abrasive grains confirmed in one field of view of 100 or more under an arbitrary magnification by TEM observation, and the ratio of the abrasive grains satisfying the above conditions can be calculated.
  • the average particle size of the abrasive grains may be in the following range.
  • the average particle size of the abrasive grains is 1 nm or more, 3 nm or more, 5 nm or more, 10 nm or more, 30 nm or more, 50 nm or more, 80 nm or more, 100 nm or more, 100 nm or more, 120 nm or more, from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. It may be 130 nm or more, or 140 nm or more.
  • the average particle size of the abrasive grains may be 500 nm or less, 300 nm or less, 200 nm or less, 180 nm or less, 160 nm or less, or 155 nm or less from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. From these viewpoints, the average particle size of the abrasive grains may be 1 to 500 nm.
  • the average particle size of the abrasive grains may be 142 nm or more, 144 nm or more, 145 nm or more, or 150 nm or more.
  • the average particle size of the abrasive grains may be 150 nm or less, 145 nm or less, 144 nm or less, or 142 nm or less.
  • the average particle size of the abrasive grains can be measured by, for example, a laser diffraction type particle size distribution meter.
  • the average particle size of the abrasive grains can be adjusted by natural sedimentation, pulverization treatment, dispersion, filtration, etc. For example, the particle size may be adjusted after mixing the constituent components of the slurry.
  • the content of the abrasive grains may be in the following range based on the total mass of the slurry from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the content of the abrasive grains is 0.01% by mass or more, 0.03% by mass or more, 0.05% by mass or more, 0.08% by mass or more, 0.10% by mass or more, 0.20% by mass or more, or , 0.25% by mass or more.
  • the content of abrasive grains is 10% by mass or less, 5.0% by mass or less, 3.0% by mass or less, 1.0% by mass or less, less than 1.0% by mass, 0.80% by mass or less, 0.50. It may be mass% or less, less than 0.50 mass%, 0.40 mass% or less, 0.30 mass% or less, or 0.25 mass% or less. From these viewpoints, the content of the abrasive grains may be 0.01 to 10% by mass.
  • the slurry according to the present embodiment contains compound X having a hydrogen bond term dH (unit: MPa 1/2 ) of the Hansen solubility parameter of 15.0 or more from the viewpoint of improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the number of carbon atoms of compound X may be 3 or more, or 4 or more, from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the carbon number of compound X is 100 or less, 80 or less, 60 or less, 50 or less, 45 or less, 40 or less, 35 or less, 30 or less, 25 or less, 20 or less, 10 from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. Below, it may be 8 or less, 7 or less, 6 or less, 5 or less, or 4 or less. From these viewpoints, the number of carbon atoms of the compound X may be 3 to 100.
  • the number of carbon atoms of compound X may be 5 or more, or 6 or more.
  • the number of carbon atoms of compound X may be 3 or less.
  • the Hansen solubility parameter is a hydrogen bond term dH ( ⁇ H), a dispersion term dD ( ⁇ D), and a polarization term dP (dipole), which are three energy terms (unit: MPa 1/2 ) that constitute the dispersed state of a substance. It is a value expressed as a coordinate of a three-dimensional space composed of a child term ( ⁇ P).
  • the Hansen solubility parameter of a compound can be calculated based on the structure of the compound by using, for example, the Hansen Solubility Parameter (HSPiP) program (ver. 5.3.02).
  • the hydrogen bond term dH may be in the following range from the viewpoint of adjusting the polishing rate of silicon oxide.
  • the hydrogen bond term dH is 15.5 or more, 16.0 or more, 16.5 or more, 17.0 or more, 17.5 or more, 18.0 or more, 18.5 or more, 19.0 or more, 19.1 or more. , 19.3 or higher, or 19.4 or higher.
  • the hydrogen bond term dH is 50.0 or less, 40.0 or less, 30.0 or less, 25.0 or less, 24.0 or less, 23.8 or less, 23.7 or less, 23.5 or less, 23.0 or less. , 22.5 or less, 22.0 or less, 21.5 or less, 21.0 or less, 20.5 or less, 20.0 or less, or 19.5 or less.
  • the hydrogen bond term dH may be 15.0 to 50.0.
  • the hydrogen bond term dH is 19.5 or more, 20.0 or more, 20.5 or more, 21.0 or more, 21.5 or more, 22.0 or more, 22.5 or more, 23.0 or more, 23.5 or more. , 23.7 or higher, 23.8 or higher, or 24.0 or higher.
  • the hydrogen bond term dH may be 19.4 or less, 19.3 or less, 19.1 or less, 19.0 or less, or 18.5 or less.
  • the hydrogen bond term dH tends to increase as the number of functional groups (hydroxy group, carboxy group, etc.) forming a hydrogen bond in compound X increases.
  • the dispersion term dD of compound X is 22.0 or less, 21.5 or less, 21.0 or less, 20.5 or less, 20.0 or less, 19.5 or less, from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. 19.0 or less, 18.5 or less, 18.0 or less, less than 18.0, 17.9 or less, 17.8 or less, 17.7 or less, 17.6 or less, 17.5 or less, 17.3 or less, It may be 17.2 or less, 17.0 or less, less than 17.0, or 16.9 or less.
  • the dispersion term dD of compound X is 10.0 or more, 10.0 or more, 12.0 or more, 12.0 or more, 14.0 or more, 14.0 or more, from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the dispersion term dD of compound X may be 10.0 to 22.0.
  • the dispersion term dD of compound X is 16.9 or more, 17.0 or more, 17.0 or more, 17.2 or more, 17.3 or more, 17.5 or more, 17.6 or more, 17.7 or more, 17. It may be 8 or more, 17.9 or more, 18.0 or more, 18.0 or more, 18.5 or more, 19.0 or more, 19.5 or more, 20.0 or more, or 20.5 or more.
  • the dispersion term dD tends to decrease as the number of polar groups (hydroxy group, carboxy group, etc.) in compound X increases.
  • the polarization term dP may be in the following range from the viewpoint of adjusting the polishing rate of silicon oxide.
  • the polarization term dP is 0.1 or more, 0.5 or more, 1.0 or more, 3.0 or more, 5.0 or more, 7.0 or more, 9.0 or more, 9.2 or more, 9.4 or more, 9.5 or more, 9.7 or more, 10.0 or more, 10.1 or more, 10.2 or more, 10.3 or more, 10.5 or more, 11.0 or more, 12.0 or more, 15.0 or more, Alternatively, it may be 20.0 or more.
  • the polarization term dP is 30.0 or less, 20.0 or less, 15.0 or less, 12.0 or less, 11.0 or less, 10.5 or less, 10.3 or less, 10.2 or less, 10.1 or less, It may be 10.0 or less, 9.7 or less, 9.5 or less, or 9.4 or less. From these viewpoints, the polarization term dP may be 0.1 to 30.0.
  • the molecular weight of compound X may be in the following range from the viewpoint of adjusting the polishing rate of silicon oxide.
  • the molecular weight of compound X is 50 or more, 80 or more, 100 or more, 105 or more, 110 or more, 120 or more, 121 or more, 125 or more, 130 or more, 140 or more, 150 or more, 200 or more, 300 or more, 500 or more, 700 or more. , 800 or more, 1000 or more, or 1100 or more.
  • the molecular weight of compound X is 3000 or less, 2000 or less, 1500 or less, 1200 or less, 1100 or less, 1000 or less, 800 or less, 700 or less, 500 or less, 300 or less, 200 or less, 150 or less, 140 or less, 130 or less, 125 or less. , 121 or less, 120 or less, 110 or less, or 105 or less. From these viewpoints, the molecular weight of compound X may be 50 to 3000.
  • Compound X may have at least one selected from the group consisting of a hydroxy group, a carboxy group, a carboxylic acid base, an amino group, a thiol group and a ureido group from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • Compound X does not have to have at least one selected from the group consisting of a hydroxy group, a carboxy group, a carboxylic acid base, an amino group, a thiol group and a ureido group.
  • the number of hydroxy groups in the compound X is 1 or more, and from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide, 30 or less, 25 or less, 20 or less, 15 or less, 12 or less, It may be 10 or less, 8 or less, 5 or less, 3 or less, or 2 or less. From these viewpoints, the number of hydroxy groups may be 1 to 30. The number of hydroxy groups may be 2 or more, or 3 or more.
  • Compound X may have a hydroxyalkyl group or a hydroxymethyl group from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the number of hydroxyalkyl groups in compound X may be 1, 2 or 3 from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the compound X may have a branched carbon chain and may have a quaternary carbon atom from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • Compound X includes saturated carboxylic acid, ureido compound (compound having ureido group; excluding compound corresponding to saturated carboxylic acid), thiol compound (compound having thiol group; excluding compound corresponding to saturated carboxylic acid or ureido compound). ), polyols (excluding compounds corresponding to saturated carboxylic acids, ureido compounds or thiol compounds) and the like.
  • saturated carboxylic acid include hydroxyisobutyric acid (2-hydroxyisobutyric acid and the like), 2,2-bis (hydroxymethyl) butyric acid, 2,2-bis (hydroxymethyl) propionic acid and the like.
  • the ureido compound include allantoin and the like.
  • the thiol compound include cysteine (for example, L-cysteine) and thioglycerol (for example, ⁇ -thioglycerol).
  • polyol include trimethylolethane and the like.
  • Compound X contains hydroxyisobutyric acid, 2,2-bis (hydroxymethyl) propionic acid, 2,2-bis (hydroxymethyl) butyric acid, allantin, cysteine, and thioglycerol, from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. And at least one selected from the group consisting of trimethylolethane.
  • Compound X contains hydroxyisobutyric acid, 2,2-bis (hydroxymethyl) butyric acid, or 2,2-bis (hydroxymethyl) propionic acid from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. It may be an embodiment including.
  • the content of compound X may be in the following range based on the total mass of the slurry.
  • the content of compound X is 0.0010% by mass or more, 0.0030% by mass or more, 0.0050% by mass or more, 0.0070% by mass or more, 0.010 from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. It may be mass% or more, 0.015 mass% or more, 0.020 mass% or more, or 0.025 mass% or more.
  • the content of compound X is 10% by mass or less, 5.0% by mass or less, 1.0% by mass or less, less than 1.0% by mass, 0.70% by mass from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide.
  • the content of compound X may be 0.0010 to 10% by mass.
  • the content of compound X may be 0.030% by mass or more, 0.050% by mass or more, more than 0.050% by mass, 0.070% by mass or more, or 0.10% by mass or more.
  • the content of compound X is less than 0.10% by mass, 0.070% by mass or less, 0.050% by mass or less, less than 0.050% by mass, 0.030% by mass or less, or 0.025% by mass or less. May be.
  • the content of compound X may be in the following range with respect to 100 parts by mass of abrasive grains.
  • the content of compound X is 0.1 parts by mass or more, 0.5 parts by mass or more, 1 part by mass or more, more than 1 part by mass, 3 parts by mass or more, and 5 parts by mass from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. It may be 10 parts or more, 7 parts by mass or more, or 10 parts by mass or more.
  • the content of compound X is 200 parts by mass or less, 150 parts by mass or less, 100 parts by mass or less, 70 parts by mass or less, 50 parts by mass or less, or 40 parts by mass or less from the viewpoint of easily improving the polishing rate of silicon oxide. May be.
  • the content of compound X may be 0.1 to 200 parts by mass.
  • the content of compound X may be more than 10 parts by mass, 20 parts by mass or more, 30 parts by mass or more, or 40 parts by mass or more.
  • the content of compound X may be less than 40 parts by mass, 30 parts by mass or less, 20 parts by mass or less, or 10 parts by mass or less.
  • the slurry according to this embodiment contains water.
  • Water may be contained as a residue obtained by removing other constituents from the slurry.
  • the water content may be in the following range with respect to the total mass of the slurry.
  • the content of water is 90.000% by mass or more, 93.000% by mass or more, 95.000% by mass or more, 97.000% by mass or more, 99.000% by mass or more, 99.200% by mass or more, 99. It may be 400% by mass or more, 99.500% by mass or more, 99.600% by mass or more, or 99.700% by mass or more.
  • the water content may be less than 100% by mass, 99.900% by mass or less, 99.800% by mass or less, or 99.700% by mass or less. From these viewpoints, the water content may be 90.000% by mass or more and less than 100% by mass.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a compound having an amide structure and a carboxyl group, and may not contain a compound having an amide structure and a carboxyl group (the content of the compound having an amide structure and a carboxyl group is It may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • Compounds having an amide structure and a carboxyl group include carbamate acid, oxamid acid, malonamide acid, succinamide acid, glutarate acid, adipuamide acid, maleamide acid, fumaramide acid, phthalamide acid, isophthalamide acid, terephthalamide acid, asparagine and glutamine. And so on.
  • the content of the compound having an amide structure and a carboxyl group may be less than 0.01% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a chelating agent and may not contain a chelating agent (the content of the chelating agent may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the chelating agent include ethylenediaminetetraacetic acid, ethylenediaminetetra (methylenephosphonic acid), N- (2-hydroxyethyl) ethylenediaminetriacetic acid, 1,3-propanediaminetetraacetic acid, diethylenetriaminepentacetic acid, triethylenetetraminehexacetic acid, and 2-.
  • the content of the chelating agent may be less than 0.02% by mass or less than 0.01% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain an alkylamine and may not contain an alkylamine (the content of the alkylamine may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry). ..
  • the content of alkylamine may be less than 0.001% by weight based on the total weight of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a monocarboxylic acid and may not contain a monocarboxylic acid (the content of the monocarboxylic acid is substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry. You can).
  • the content of the monocarboxylic acid may be less than 0.003% by mass or less than 0.001% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a nonionic polymer and may not contain a nonionic polymer (the content of the nonionic polymer is substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry. You can).
  • the nonionic polymer include polyglycerin and the like.
  • the content of the nonionic polymer may be less than 0.0002% by mass or less than 0.0001% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain iodine and may not contain iodine (the iodine content may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the iodine content may be less than 0.1% by weight based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a protein and may not contain a protein (the protein content may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the protein content may be less than 0.0001% by weight based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain polyamide and may not contain polyamide (the content of polyamide may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the content of the polyamide may be less than 0.0001% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain oligosaccharides and may not contain oligosaccharides (the content of oligosaccharides may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry). ..
  • the oligosaccharide content may be less than 0.1% by weight based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain starch and may not contain starch (the content of starch may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the starch content may be less than 0.01% by weight or less than 0.001% by weight based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment does not have to contain cyclodextrin (the content of cyclodextrin may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the content of cyclodextrin may be less than 0.01% by mass or less than 0.001% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment does not have to contain hydroxy acids (the content of hydroxy acids may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the content of hydroxy acids may be less than 0.01% by weight based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment does not have to contain a polyol (the content of the polyol may be substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry).
  • the content of the polyol may be less than 0.05% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to the present embodiment may contain a cationic compound and may not contain a cationic compound (the content of the cationic compound is substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry. You can).
  • the cationic compound is a compound having a cationic group in the molecule.
  • the cation group includes an amino group (a functional group obtained by removing a hydrogen atom from an ammonia, a primary amine or a secondary amine) and an ammonium group (a primary, secondary, tertiary or quaternary ammonium group). ), Imino group, cyano group and the like.
  • the cationic compound examples include lauryltrimethylammonium chloride, trimethyl-2-methacryloyloxyethylammonium chloride, 3- (methacryloylamino) propyltrimethylammonium chloride and the like.
  • the cationic compound may be a cationic compound having a weight average molecular weight of less than 1000, and the slurry according to the present embodiment does not have to contain a cationic compound having a weight average molecular weight of less than 1000.
  • the content of the cationic compound may be less than 0.0001% by mass based on the total mass of the slurry.
  • the slurry according to this embodiment is composed of a group consisting of hydroxy acids, polyols (excluding compounds corresponding to hydroxy acids), and cationic compounds having a weight average molecular weight of less than 1000 (excluding compounds corresponding to hydroxy acids or polyols).
  • the content of at least one selected from the group consisting of hydroxy acids, polyols, and cationic compounds having a weight average molecular weight of less than 1000 does not have to contain at least one selected, substantially based on the total mass of the slurry. It may be 0% by mass).
  • the slurry according to the present embodiment does not have to contain a compound having a weight average molecular weight of 1000 or more (the content of the compound having a weight average molecular weight of 1000 or more is substantially 0% by mass based on the total mass of the slurry. good).
  • the content of the compound having a weight average molecular weight of 1000 or more may be 0.1% by mass or less based on the total mass of the slurry.
  • the pH of the slurry according to this embodiment may be in the following range from the viewpoint of adjusting the polishing rate of silicon oxide.
  • the pH of the slurry is 1.0 or higher, 2.0 or higher, 2.0 or higher, 3.0 or higher, 3.0 or higher, 3.3 or higher, 3.4 or higher, 3.5 or higher, 3.7 or higher, It may be 4.0 or more, 4.0 or more, 4.5 or more, 4.6 or more, 4.8 or more, 5.0 or more, 5.0 or more, 5.5 or more, or 5.6 or more. ..
  • the pH of the slurry is 12 or less, 10 or less, 8.0 or less, 7.0 or less, less than 7.0, 6.5 or less, 6.0 or less, less than 6.0, 5.6 or less, 5.5 or less.
  • the pH of the slurry may be 1.0 to 12, 2.0 to 7.0, or 3.0 to 6.0.
  • the pH of the slurry according to this embodiment can be measured with a pH meter (for example, model number: PHL-40 manufactured by DKK-TOA CORPORATION).
  • a pH meter for example, model number: PHL-40 manufactured by DKK-TOA CORPORATION.
  • the pH meter Place the electrode in the slurry and measure the value after it stabilizes after 2 minutes or more.
  • the liquid temperatures of the standard buffer solution and the slurry are both set to 25 ° C.
  • the parameter Y (Rsp /) calculated by the following formula is used. Based on S. Unit: g / m 2 ), the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride (polishing rate of silicon oxide / polishing rate of silicon nitride) can be adjusted. When the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride is improved, it is suitable for applications in which silicon oxide is selectively polished (removed) with respect to silicon nitride.
  • the parameter Y is a value at 25 ° C.
  • the content of abrasive grains in the slurry according to the present embodiment can be adjusted by diluting or concentrating the slurry.
  • the ratio of the content of other additives (components other than the abrasive grains and water, for example, compound X) to the content of the abrasive grains in the dispersion is the same as that of the slurry.
  • the content of abrasive grains in the slurry according to the present embodiment is 5.0% by mass, the slurry can be used as a dispersion liquid.
  • Y Rsp / total surface area of abrasive grains
  • S ⁇ (reciprocal of NMR relaxation time of dispersion) / (reciprocal of NMR relaxation time of dispersion with abrasive grains removed) -1 ⁇ / total surface area of abrasive grains
  • Rsp is an index of the affinity (hydrophilicity) of the surface of the abrasive grains with respect to the solvent (water molecule).
  • the influence caused by the total surface area of the abrasive grains can be eliminated and the hydrophilicity of the surface of the abrasive grains can be evaluated.
  • Rsp tends to increase as the ratio of the content of the additive (components other than the abrasive grains and water, for example, compound X) to the content of the abrasive grains increases. From the viewpoint of ensuring sufficient measurement accuracy, Rsp is recommended to be measured in a state where the particle content is sufficient (for example, 1.2% by mass or more).
  • the NMR relaxation time can be obtained by pulsed NMR measurement and has a unit ms.
  • Pulse NMR measurement is a method for measuring the lateral relaxation time of hydrogen nuclei ( 1 H nuclei), and can be performed using a pulse NMR particle interface characteristic evaluation device (trade name: Acron Area) manufactured by Nihon Rufuto Co., Ltd. ..
  • the relaxation time can be obtained by the Carr Purcell Meiboom Gill method (CPMG method).
  • the measurement temperature is 25 ° C.
  • the "NMR relaxation time in a state where the abrasive grains are removed from the dispersion liquid” can be measured by preparing a liquid having a composition excluding the abrasive grains in the dispersion liquid. Further, it is possible to remove the abrasive grains by centrifuging the dispersion liquid at a centrifugal acceleration of 4700 G for 30 minutes, and the supernatant liquid obtained by the centrifugation is "NMR relaxation time in a state where the abrasive grains are removed from the dispersion liquid". It can also be used for the measurement of.
  • the unit of the total surface area S of the abrasive grains is m 2 / g, and the BET surface area can be used as the total surface area S of the abrasive grains.
  • the parameter Y calculated by the above formula improves the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride. From the viewpoint of 0.120 g / m 2 or more, 0.125 g / m 2 or more, 0.130 g / m 2 or more, 0.135 g / m 2 or more, 0.140 g / m 2 or more, or 0.145 g / It may be m 2 or more.
  • the factor that improves the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride is not always clear, but the present inventor speculates that it is as follows.
  • silicon nitride has hydrophobicity as compared with silicon oxide (for example, silicon oxide derived from TEOS).
  • silicon oxide for example, silicon oxide derived from TEOS.
  • the abrasive grains are less likely to act on silicon nitride as compared with silicon oxide, and the abrasive grains act on silicon nitride as compared with silicon nitride. Since it is easy, the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride is improved.
  • the factors are not limited to the content.
  • Parameter Y is 0.200 g / m 2 or less, 0.190 g / m 2 or less, 0.180 g / m 2 or less, 0.170 g / m 2 or less from the viewpoint of improving the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride. , 0.160 g / m 2 or less, 0.155 g / m 2 or less, or 0.150 g / m 2 or less. From these viewpoints, the parameter Y may be 0.120 to 0.200 g / m 2 .
  • the parameter Y may be 0.150 g / m 2 or more, 0.155 g / m 2 or more, 0.160 g / m 2 or more, 0.170 g / m 2 or more, or 0.180 g / m 2 or more.
  • the surface to be polished is polished using the slurry according to the present embodiment.
  • the polishing rate of silicon oxide can be improved.
  • the surface to be polished may contain silicon oxide and may contain silicon oxide derived from TEOS.
  • the material to be polished having a surface to be polished may be a single material or may be a plurality of materials.
  • the material to be polished may be in the form of a film (film to be polished), may be a silicon oxide film, or may be a TEOS film.
  • Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 8 The additives shown in Table 1 were added to a liquid containing colloidal ceria particles (manufactured by Solvay, trade name: Zenus (registered trademark) HC60, particle content: 30% by mass). Then, by adding water and then adjusting the particle size, 5.0% by mass of colloidal ceria particles (abrasive particles) and slurry A containing an additive were obtained.
  • the content of the additive in Slurry A was 2.0% by mass in Example 1 and 0.50% by mass in Examples 2 to 7 and Comparative Examples 1 to 8.
  • a slurry B (polishing liquid) containing 0.25% by mass of colloidal ceria particles (abrasive grains) was prepared.
  • Slurry B of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 8 further contains the additives shown in Table 1, and the content of the additives is 0. It was 10% by mass, and 0.025% by mass in Examples 2 to 7 and Comparative Examples 1 to 8.
  • the pH of slurry B was measured using a pH meter (model number: PHL-40 manufactured by DKK-TOA CORPORATION). After calibrating the pH meter at two points using a phthalate pH buffer (pH: 4.01) and a neutral phosphate pH buffer (pH: 6.86) as standard buffers, the electrodes of the pH meter were used. The value was measured after being placed in slurry B and stabilized after 2 minutes or more. The measurement results are shown in Table 1.
  • slurry A (abrasive grain content: 5.0% by mass) was prepared as the measurement sample A.
  • the measurement sample B was prepared by adding water to the additives in Table 1.
  • the content of the additive in the measurement sample B was 2.0% by mass in Example 1 and 0.50% by mass in Examples 2 to 7 and Comparative Examples 1 to 8.
  • the measurement sample B had a composition in which the abrasive grains were removed from the measurement sample A.
  • the NMR relaxation time (25 ° C.) of these measurement samples A and B was measured using a pulse NMR type particle interface characteristic evaluation device (manufactured by Nihon Rufuto Co., Ltd., trade name: Acron Area).
  • a film to be polished (silicon oxide film (TEOS film) or silicon nitride) formed on a ⁇ 200 mm silicon wafer is attached to a holder for mounting a substrate to which a suction pad is attached.
  • a substrate having a film (SiN film)) was set.
  • a holder was placed on a surface plate to which a porous urethane resin pad was attached so that the film to be polished faces the pad.
  • the substrate was pressed against the pad with a polishing load of 20 kPa.
  • the polishing rate (TEOS RR and SiN RR. Unit: ⁇ / min) was determined by measuring the change in the film thickness of the film to be polished before and after polishing using an optical interferometry film thickness measuring device. In addition, the polishing rate ratio of silicon oxide to silicon nitride (TEOS RR / SiN RR) was calculated. The results are shown in Table 1.

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Abstract

砥粒と、化合物Ｘと、水と、を含有し、前記砥粒がセリウム酸化物を含み、前記化合物Ｘのハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨが１５．０ＭＰａ１／２以上である、スラリ。当該スラリを用いて被研磨面を研磨する、研磨方法。

Description

スラリ及び研磨方法
　本開示は、スラリ、研磨方法等に関する。
　近年の半導体素子の製造工程では、高密度化・微細化のための加工技術の重要性がますます高まっている。加工技術の一つであるＣＭＰ（ケミカル・メカニカル・ポリッシング：化学機械研磨）技術は、半導体素子の製造工程において、シャロートレンチ分離（シャロー・トレンチ・アイソレーション：ＳＴＩ）の形成、プリメタル絶縁材料又は層間絶縁材料の平坦化、プラグ又は埋め込み金属配線の形成等に必須の技術となっている。ＣＭＰ研磨液としては、セリウム酸化物を含む砥粒を含有するＣＭＰ研磨液が知られている（例えば、下記特許文献１及び２参照）。
特開平１０－１０６９９４号公報 特開平０８－０２２９７０号公報
　セリウム酸化物を含む砥粒を含有するＣＭＰ研磨液を用いて、酸化ケイ素を含む部材を研磨して早期に除去することが求められる場合がある。このようなＣＭＰ研磨液として用いられるスラリに対しては、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることが求められる。
　本開示の一側面は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることが可能なスラリを提供することを目的とする。本開示の他の一側面は、当該スラリを用いた研磨方法を提供することを目的とする。
　本開示の一側面は、砥粒と、化合物Ｘと、水と、を含有し、前記砥粒がセリウム酸化物を含み、前記化合物Ｘのハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨが１５．０ＭＰａ１／２以上である、スラリを提供する。
　本開示の他の一側面は、上述のスラリを用いて被研磨面を研磨する、研磨方法を提供する。
　このようなスラリ及び研磨方法によれば、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることができる。
　本開示の一側面によれば、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることが可能なスラリを提供することができる。本開示の他の一側面によれば、当該スラリを用いた研磨方法を提供することができる。本開示の他の一側面によれば、酸化ケイ素の研磨へのスラリの応用を提供することができる。
　以下、本開示の実施形態について説明する。但し、本開示は下記実施形態に限定されるものではない。
　本明細書において、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。数値範囲の「Ａ以上」とは、Ａ、及び、Ａを超える範囲を意味する。数値範囲の「Ａ以下」とは、Ａ、及び、Ａ未満の範囲を意味する。本明細書に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値と任意に組み合わせることができる。本明細書に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。「Ａ又はＢ」とは、Ａ及びＢのどちらか一方を含んでいればよく、両方とも含んでいてもよい。本明細書に例示する材料は、特に断らない限り、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。ヒドロキシ基（水酸基）は、カルボキシ基に含まれるＯＨ基を包含しない。後述するハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨ、分散項ｄＤ及び分極項ｄＰは、単位ＭＰａ１／２を有し、以下において単位ＭＰａ１／２の表示を適宜省略する。
　本実施形態に係るスラリは、砥粒と、化合物Ｘと、水と、を含有し、砥粒がセリウム酸化物を含み、化合物Ｘのハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨが１５．０ＭＰａ１／２以上である。本実施形態に係るスラリは、研磨用スラリ（例えばＣＭＰ研磨液）として用いることができる。
　本実施形態に係るスラリによれば、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることが可能であり、４６００Å／ｍｉｎ以上の酸化ケイ素の研磨速度を得ることができる。また、本実施形態に係るスラリによれば、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）由来の酸化ケイ素（ＴＥＯＳを用いて得られる酸化ケイ素。例えばＴＥＯＳ膜の酸化ケイ素）の研磨速度を向上させることができる。酸化ケイ素の研磨速度が向上する要因は必ずしも明らかではないが、本発明者は、下記のとおりであると推測している。すなわち、化合物Ｘのハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨが大きいことにより、水素結合を介して化合物Ｘが、セリウム酸化物を含む砥粒、及び、酸化ケイ素（例えばＴＥＯＳ由来の酸化ケイ素）のそれぞれに作用しやすい。そのため、砥粒と酸化ケイ素との脱水縮合反応が進みやすいことから、酸化ケイ素の研磨速度が向上する。但し、要因は当該内容に限定されない。本実施形態によれば、ハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨに基づき酸化ケイ素の研磨速度を調整する、研磨速度の調整方法を提供することができる。
　本実施形態に係るスラリは、セリウム酸化物を含む砥粒を含有する。本明細書において「砥粒」とは、複数の粒子の集合を意味するが、便宜的に、砥粒を構成する一の粒子を砥粒と呼ぶことがある。砥粒は、一種又は複数種の粒子を含んでよい。セリウム酸化物以外の砥粒の構成材料としては、シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニア、ゲルマニア、炭化ケイ素等の無機物；ポリスチレン、ポリアクリル酸、ポリ塩化ビニル等の有機物などが挙げられる。
　砥粒におけるセリウム酸化物の含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、砥粒全体（スラリに含まれる砥粒全体、又は、砥粒を構成する一の粒子の全体）を基準として、９５質量％超、９８質量％以上、９９質量％以上、９９．５質量％以上、又は、９９．９質量％以上であってよい。砥粒は、実質的にセリウム酸化物からなる態様（実質的に砥粒の１００質量％がセリウム酸化物である態様）であってもよい。
　砥粒は、コロイド状であってよく、例えば、コロイダルセリアを含んでよい。コロイド状の砥粒を含有するスラリは、砥粒の懸濁液であり、砥粒を形成するセリウム酸化物が水中に分散した状態を有する。コロイド状の砥粒は、例えば、液相法で得ることが可能であり、液相法由来の砥粒である。液相法としては、コロイド法、水熱合成法、ゾル－ゲル法、中和分解法、加水分解法、化学沈殿法、共沈法、アトマイジング法、逆ミセル法、エマルジョン法等が挙げられる。砥粒は、結晶粒界を有してよく、結晶粒界を有さなくてもよい。
　コロイド状の砥粒としては、陽電子寿命τ１～τ４のうち、τ２が０．３６５０ｎｓ以下である砥粒を用いることができる。ここで、「陽電子寿命」とは、２２Ｎａから放出される陽電子が電子と対消滅するまでの時間であり、サブナノメートル～ナノメートルオーダーの格子欠陥、自由体積等、超微細空隙のプローブとして利用できる。つまり、陽電子寿命が短いほど、粒子の緻密性が高いことを示す。
　陽電子寿命の測定には、東洋精鋼株式会社製のＰＡＳ　Ｔｙｐｅ　Ｌ－ＩＩを用いることができる。砥粒を室温（２５℃）で２４時間真空乾燥させて得られた粉体を粉体測定用ボックスに入れた後、陽電子線源部にセットし、積算回数１００万カウントになるまで測定する。装置付属ソフトであるＩＰＡＬＭを用いて、寿命ヒストグラムを２成分に分離して解析する。２２Ｎａから放出された陽電子のうち、一部はカプトン、接着剤等の陽電子線源自身で消滅し、その成分が測定結果に混じるため、カプトンの割合を３０％と仮定して解析する。得られた陽電子寿命τ１～τ４のうち、τ１及びτ２はサンプル由来の陽電子寿命に相当し、τ３はカプトン由来の陽電子寿命に相当し、τ４は接着剤由来の陽電子寿命に相当する。また、τ１は、単空孔のような小さい空隙に対応し、τ２は、複数の空隙がクラスタリングしているような空隙に対応する。
　コロイド状の砥粒としては、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の電子線回折において規則的な回折スポットが観察される砥粒を用いることができる。例えば、砥粒としてコロイダルセリアを用いる際には、セリア（１１１）面に対して垂直に電子線を当てたときに得られる回折スポットにおいて、隣接する２つの回折スポットＡ１及びＡ２と、当該回折スポットＡ１及びＡ２に隣接する回折スポットＢとが観察される場合、回折スポット間の距離Ｒ（回折スポットＡ１と回折スポットＢとの距離、及び、回折スポットＡ２と回折スポットＢとの距離）が１．６～２．２Åであると共に、回折スポットＢを中心として回折スポットＡ１及びＡ２が形成する角度αの最小値が５８～６２°である回折スポットＢを有する砥粒が５０％以上を占めてよい。
　砥粒の観察、並びに、回折スポット間の距離Ｒ及び角度αの測定には、日本電子株式会社製のＪＥＭ－２１００Ｆを用いることができる。砥粒を付着させたＴＥＭグリットを加速電圧２００ｋＶ、電子線波長２．５０８ｐｍ、カメラ長３０ｃｍの条件で、砥粒一粒に対して電子線回折を行い、距離Ｒ及び角度αの測定を行うことができる。距離Ｒ及び角度αは、砥粒一粒に対して少なくとも３点以上測定し、その平均値を採用することができる。測定は、ＴＥＭ観察にて任意の倍率の下、１視野内１００個以上確認された砥粒すべてに対して行い、上述の条件を満たす砥粒の割合を算出することができる。
　砥粒の平均粒径（例えばＤ５０）は、下記の範囲であってよい。砥粒の平均粒径は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、１ｎｍ以上、３ｎｍ以上、５ｎｍ以上、１０ｎｍ以上、３０ｎｍ以上、５０ｎｍ以上、８０ｎｍ以上、１００ｎｍ以上、１００ｎｍ超、１２０ｎｍ以上、１３０ｎｍ以上、又は、１４０ｎｍ以上であってよい。砥粒の平均粒径は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、５００ｎｍ以下、３００ｎｍ以下、２００ｎｍ以下、１８０ｎｍ以下、１６０ｎｍ以下、又は、１５５ｎｍ以下であってよい。これらの観点から、砥粒の平均粒径は、１～５００ｎｍであってよい。砥粒の平均粒径は、１４２ｎｍ以上、１４４ｎｍ以上、１４５ｎｍ以上、又は、１５０ｎｍ以上であってよい。砥粒の平均粒径は、１５０ｎｍ以下、１４５ｎｍ以下、１４４ｎｍ以下、又は、１４２ｎｍ以下であってよい。砥粒の平均粒径は、例えばレーザー回折式粒度分布計により測定できる。砥粒の平均粒径は、自然沈降、粉砕処理、分散、ろ過等により調整可能であり、例えば、スラリの構成成分を混合した後に粒径調整を施してよい。
　砥粒の含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、スラリの全質量を基準として下記の範囲であってよい。砥粒の含有量は、０．０１質量％以上、０．０３質量％以上、０．０５質量％以上、０．０８質量％以上、０．１０質量％以上、０．２０質量％以上、又は、０．２５質量％以上であってよい。砥粒の含有量は、１０質量％以下、５．０質量％以下、３．０質量％以下、１．０質量％以下、１．０質量％未満、０．８０質量％以下、０．５０質量％以下、０．５０質量％未満、０．４０質量％以下、０．３０質量％以下、又は、０．２５質量％以下であってよい。これらの観点から、砥粒の含有量は、０．０１～１０質量％であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させる観点から、ハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨ（単位：ＭＰａ１／２）が１５．０以上である化合物Ｘを含有する。
　化合物Ｘの炭素数は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、３以上、又は、４以上であってよい。化合物Ｘの炭素数は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、１００以下、８０以下、６０以下、５０以下、４５以下、４０以下、３５以下、３０以下、２５以下、２０以下、１０以下、８以下、７以下、６以下、５以下、又は、４以下であってよい。これらの観点から、化合物Ｘの炭素数は、３～１００であってよい。化合物Ｘの炭素数は、５以上、又は、６以上であってよい。化合物Ｘの炭素数は、３以下であってよい。
　ハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）は、物質の分散状態を構成する３種のエネルギー項（単位：ＭＰａ１／２）である水素結合項ｄＨ（δＨ）、分散項ｄＤ（δＤ）及び分極項ｄＰ（双極子項、δＰ）により構成される３次元空間の座標として表現される値である。化合物のハンセン溶解度パラメータは、例えば、実用ハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰｉＰ：Ｈａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ）プログラム（ｖｅｒ.　５．３．０２）を用いて、化合物の構造に基づき算出できる。
　水素結合項ｄＨは、酸化ケイ素の研磨速度を調整する観点から、下記の範囲であってよい。水素結合項ｄＨは、１５．５以上、１６．０以上、１６．５以上、１７．０以上、１７．５以上、１８．０以上、１８．５以上、１９．０以上、１９．１以上、１９．３以上、又は、１９．４以上であってよい。水素結合項ｄＨは、５０．０以下、４０．０以下、３０．０以下、２５．０以下、２４．０以下、２３．８以下、２３．７以下、２３．５以下、２３．０以下、２２．５以下、２２．０以下、２１．５以下、２１．０以下、２０．５以下、２０．０以下、又は、１９．５以下であってよい。これらの観点から、水素結合項ｄＨは、１５．０～５０．０であってよい。水素結合項ｄＨは、１９．５以上、２０．０以上、２０．５以上、２１．０以上、２１．５以上、２２．０以上、２２．５以上、２３．０以上、２３．５以上、２３．７以上、２３．８以上、又は、２４．０以上であってよい。水素結合項ｄＨは、１９．４以下、１９．３以下、１９．１以下、１９．０以下、又は、１８．５以下であってよい。水素結合項ｄＨは、例えば、化合物Ｘにおける水素結合を形成する官能基（ヒドロキシ基、カルボキシ基等）が多いほど増加する傾向がある。
　化合物Ｘの分散項ｄＤは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、２２．０以下、２１．５以下、２１．０以下、２０．５以下、２０．０以下、１９．５以下、１９．０以下、１８．５以下、１８．０以下、１８．０未満、１７．９以下、１７．８以下、１７．７以下、１７．６以下、１７．５以下、１７．３以下、１７．２以下、１７．０以下、１７．０未満、又は、１６．９以下であってよい。化合物Ｘの分散項ｄＤは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、１０．０以上、１０．０超、１２．０以上、１２．０超、１４．０以上、１４．０超、１５．０以上、１５．０超、１５．５以上、１６．０以上、１６．０超、１６．１以上、１６．３以上、１６．５以上、又は、１６．８以上であってよい。これらの観点から、化合物Ｘの分散項ｄＤは、１０．０～２２．０であってよい。化合物Ｘの分散項ｄＤは、１６．９以上、１７．０以上、１７．０超、１７．２以上、１７．３以上、１７．５以上、１７．６以上、１７．７以上、１７．８以上、１７．９以上、１８．０以上、１８．０超、１８．５以上、１９．０以上、１９．５以上、２０．０以上、又は、２０．５以上であってよい。分散項ｄＤは、例えば、化合物Ｘにおける極性基（ヒドロキシ基、カルボキシ基等）が多いほど減少する傾向がある。
　分極項ｄＰは、酸化ケイ素の研磨速度を調整する観点から、下記の範囲であってよい。分極項ｄＰは、０．１以上、０．５以上、１．０以上、３．０以上、５．０以上、７．０以上、９．０以上、９．２以上、９．４以上、９．５以上、９．７以上、１０．０以上、１０．１以上、１０．２以上、１０．３以上、１０．５以上、１１．０以上、１２．０以上、１５．０以上、又は、２０．０以上であってよい。分極項ｄＰは、３０．０以下、２０．０以下、１５．０以下、１２．０以下、１１．０以下、１０．５以下、１０．３以下、１０．２以下、１０．１以下、１０．０以下、９．７以下、９．５以下、又は、９．４以下であってよい。これらの観点から、分極項ｄＰは、０．１～３０．０であってよい。
　化合物Ｘの分子量は、酸化ケイ素の研磨速度を調整する観点から、下記の範囲であってよい。化合物Ｘの分子量は、５０以上、８０以上、１００以上、１０５以上、１１０以上、１２０以上、１２１以上、１２５以上、１３０以上、１４０以上、１５０以上、２００以上、３００以上、５００以上、７００以上、８００以上、１０００以上、又は、１１００以上であってよい。化合物Ｘの分子量は、３０００以下、２０００以下、１５００以下、１２００以下、１１００以下、１０００以下、８００以下、７００以下、５００以下、３００以下、２００以下、１５０以下、１４０以下、１３０以下、１２５以下、１２１以下、１２０以下、１１０以下、又は、１０５以下であってよい。これらの観点から、化合物Ｘの分子量は、５０～３０００であってよい。
　化合物Ｘは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、ヒドロキシ基、カルボキシ基、カルボン酸塩基、アミノ基、チオール基及びウレイド基からなる群より選ばれる少なくとも一種を有してよい。化合物Ｘは、ヒドロキシ基、カルボキシ基、カルボン酸塩基、アミノ基、チオール基及びウレイド基からなる群より選ばれる少なくとも一種を有していなくてよい。
　化合物Ｘがヒドロキシ基を有する場合、化合物Ｘにおけるヒドロキシ基の数は、１以上であり、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、３０以下、２５以下、２０以下、１５以下、１２以下、１０以下、８以下、５以下、３以下、又は、２以下であってよい。これらの観点から、ヒドロキシ基の数は、１～３０であってよい。ヒドロキシ基の数は、２以上、又は、３以上であってよい。
　化合物Ｘは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、ヒドロキシアルキル基を有してよく、ヒドロキシメチル基を有してよい。化合物Ｘにおけるヒドロキシアルキル基の数は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、１、２又は３であってよい。化合物Ｘは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、分岐状の炭素鎖を有してよく、第４級炭素原子を有してよい。
　化合物Ｘとしては、飽和カルボン酸、ウレイド化合物（ウレイド基を有する化合物。飽和カルボン酸に該当する化合物を除く）、チオール化合物（チオール基を有する化合物。飽和カルボン酸又はウレイド化合物に該当する化合物を除く）、ポリオール（飽和カルボン酸、ウレイド化合物又はチオール化合物に該当する化合物を除く）等が挙げられる。飽和カルボン酸としては、ヒドロキシイソ酪酸（２－ヒドロキシイソ酪酸等）、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）酪酸、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸等が挙げられる。ウレイド化合物としては、アラントイン等が挙げられる。チオール化合物としては、システイン（例えばＬ－システイン）、チオグリセロール（例えばα－チオグリセロール）等が挙げられる。ポリオールとしては、トリメチロールエタン等が挙げられる。
　化合物Ｘは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、ヒドロキシイソ酪酸、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）酪酸、アラントイン、システイン、チオグリセロール、及び、トリメチロールエタンからなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよい。化合物Ｘは、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、ヒドロキシイソ酪酸を含む態様、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）酪酸を含む態様、又は、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸を含む態様であってよい。
　化合物Ｘの含有量は、スラリの全質量を基準として下記の範囲であってよい。化合物Ｘの含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、０．００１０質量％以上、０．００３０質量％以上、０．００５０質量％以上、０．００７０質量％以上、０．０１０質量％以上、０．０１５質量％以上、０．０２０質量％以上、又は、０．０２５質量％以上であってよい。化合物Ｘの含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、１０質量％以下、５．０質量％以下、１．０質量％以下、１．０質量％未満、０．７０質量％以下、０．５０質量％以下、０．５０質量％未満、０．３質量％以下、又は、０．１０質量％以下であってよい。これらの観点から、化合物Ｘの含有量は、０．００１０～１０質量％であってよい。化合物Ｘの含有量は、０．０３０質量％以上、０．０５０質量％以上、０．０５０質量％超、０．０７０質量％以上、又は、０．１０質量％以上であってよい。化合物Ｘの含有量は、０．１０質量％未満、０．０７０質量％以下、０．０５０質量％以下、０．０５０質量％未満、０．０３０質量％以下、又は、０．０２５質量％以下であってよい。
　化合物Ｘの含有量は、砥粒１００質量部に対して下記の範囲であってよい。化合物Ｘの含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、０．１質量部以上、０．５質量部以上、１質量部以上、１質量部超、３質量部以上、５質量部以上、７質量部以上、又は、１０質量部以上であってよい。化合物Ｘの含有量は、酸化ケイ素の研磨速度を向上させやすい観点から、２００質量部以下、１５０質量部以下、１００質量部以下、７０質量部以下、５０質量部以下、又は、４０質量部以下であってよい。これらの観点から、化合物Ｘの含有量は、０．１～２００質量部であってよい。化合物Ｘの含有量は、１０質量部超、２０質量部以上、３０質量部以上、又は、４０質量部以上であってよい。化合物Ｘの含有量は、４０質量部未満、３０質量部以下、２０質量部以下、又は、１０質量部以下であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、水を含有する。水は、スラリから他の構成成分を除いた残部として含有されていればよい。水の含有量は、スラリの全質量を基準として下記の範囲であってよい。水の含有量は、９０．０００質量％以上、９３．０００質量％以上、９５．０００質量％以上、９７．０００質量％以上、９９．０００質量％以上、９９．２００質量％以上、９９．４００質量％以上、９９．５００質量％以上、９９．６００質量％以上、又は、９９．７００質量％以上であってよい。水の含有量は、１００質量％未満、９９．９００質量％以下、９９．８００質量％以下、又は、９９．７００質量％以下であってよい。これらの観点から、水の含有量は、９０．０００質量％以上１００質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、アミド構造及びカルボキシル基を有する化合物を含有してよく、アミド構造及びカルボキシル基を有する化合物を含有しなくてよい（アミド構造及びカルボキシル基を有する化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。アミド構造及びカルボキシル基を有する化合物としては、カルバミン酸、オキサミド酸、マロンアミド酸、スクシンアミド酸、グルタルアミド酸、アジプアミド酸、マレアミド酸、フマルアミド酸、フタルアミド酸、イソフタルアミド酸、テレフタルアミド酸、アスパラギン、グルタミン等が挙げられる。アミド構造及びカルボキシル基を有する化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として０．０１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、キレート剤を含有してよく、キレート剤を含有しなくてよい（キレート剤の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。キレート剤としては、エチレンジアミン四酢酸、エチレンジアミンテトラ（メチレンホスホン酸）、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）エチレンジアミン三酢酸、１，３－プロパンジアミン四酢酸、ジエチレントリアミン五酢酸、トリエチレンテトラミン六酢酸、２－ヒドロキシプロパン－１，３－ジアミン四酢酸、グリコールエーテルジアミン－Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－四酢酸、（Ｓ，Ｓ）－エチレンジアミン二琥珀酸、Ｌ－アスパラギン酸－Ｎ，Ｎ－二酢酸、ジカルボキシメチルグルタミン酸等が挙げられる。キレート剤の含有量は、スラリの全質量を基準として０．０２質量％未満又は０．０１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、アルキルアミンを含有してよく、アルキルアミンを含有しなくてよい（アルキルアミンの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。アルキルアミンの含有量は、スラリの全質量を基準として０．００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、モノカルボン酸を含有してよく、モノカルボン酸を含有しなくてよい（モノカルボン酸の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。モノカルボン酸の含有量は、スラリの全質量を基準として０．００３質量％未満又は０．００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ノニオン性ポリマを含有してよく、ノニオン性ポリマを含有しなくてよい（ノニオン性ポリマの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。ノニオン性ポリマとしてはポリグリセリン等が挙げられる。ノニオン性ポリマの含有量は、スラリの全質量を基準として０．０００２質量％未満又は０．０００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ヨウ素を含有してよく、ヨウ素を含有しなくてよい（ヨウ素の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。ヨウ素の含有量は、スラリの全質量を基準として０．１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、タンパク質を含有してよく、タンパク質を含有しなくてよい（タンパク質の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。タンパク質の含有量は、スラリの全質量を基準として０．０００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ポリアミドを含有してよく、ポリアミドを含有しなくてよい（ポリアミドの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。ポリアミドの含有量は、スラリの全質量を基準として０．０００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、オリゴ糖を含有してよく、オリゴ糖を含有しなくてよい（オリゴ糖の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。オリゴ糖の含有量は、スラリの全質量を基準として０．１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、デンプンを含有してよく、デンプンを含有しなくてよい（デンプンの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。デンプンの含有量は、スラリの全質量を基準として０．０１質量％未満又は０．００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、シクロデキストリンを含有しなくてよい（シクロデキストリンの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。シクロデキストリンの含有量は、スラリの全質量を基準として０．０１質量％未満又は０．００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ヒドロキシ酸を含有しなくてよい（ヒドロキシ酸の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。ヒドロキシ酸の含有量は、スラリの全質量を基準として０．０１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ポリオールを含有しなくてよい（ポリオールの含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。ポリオールの含有量は、スラリの全質量を基準として０．０５質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、カチオン性化合物を含有してよく、カチオン性化合物を含有しなくてよい（カチオン性化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。カチオン性化合物とは、分子内に陽イオン基を有する化合物である。陽イオン基としては、アミノ基（アンモニア、第一級アミン又は第二級アミンから水素原子を除去した官能基）、アンモニウム基（第一級、第二級、第三級又は第四級アンモニウム基）、イミノ基、シアノ基等が挙げられる。カチオン性化合物としては、ラウリルトリメチルアンモニウムクロリド、トリメチル－２－メタクリロイルオキシエチルアンモニウムクロリド、３－（メタクリロイルアミノ）プロピルトリメチルアンモニウムクロリド等が挙げられる。カチオン性化合物は、重量平均分子量１０００未満のカチオン性化合物であってよく、本実施形態に係るスラリは、重量平均分子量１０００未満のカチオン性化合物を含有しなくてよい。カチオン性化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として０．０００１質量％未満であってよい。
　本実施形態に係るスラリは、ヒドロキシ酸、ポリオール（ヒドロキシ酸に該当する化合物を除く）、及び、重量平均分子量１０００未満のカチオン性化合物（ヒドロキシ酸又はポリオールに該当する化合物を除く）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有しなくてよい（ヒドロキシ酸、ポリオール、及び、重量平均分子量１０００未満のカチオン性化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。
　本実施形態に係るスラリは、重量平均分子量１０００以上の化合物を含有しなくてよい（重量平均分子量１０００以上の化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として実質的に０質量％であってよい）。重量平均分子量１０００以上の化合物の含有量は、スラリの全質量を基準として０．１質量％以下であってよい。
　本実施形態に係るスラリのｐＨは、酸化ケイ素の研磨速度を調整する観点から、下記の範囲であってよい。スラリのｐＨは、１．０以上、２．０以上、２．０超、３．０以上、３．０超、３．３以上、３．４以上、３．５以上、３．７以上、４．０以上、４．０超、４．５以上、４．６以上、４．８以上、５．０以上、５．０超、５．５以上、又は、５．６以上であってよい。スラリのｐＨは、１２以下、１０以下、８．０以下、７．０以下、７．０未満、６．５以下、６．０以下、６．０未満、５．６以下、５．５以下、５．０以下、５．０未満、４．８以下、４．６以下、４．５以下、４．０以下、４．０未満、３．７以下、３．５以下、又は、３．４以下であってよい。これらの観点から、スラリのｐＨは、１．０～１２、２．０～７．０、又は、３．０～６．０であってよい。
　本実施形態に係るスラリのｐＨは、ｐＨメータ（例えば、東亜ディーケーケー株式会社製の型番：ＰＨＬ－４０）で測定できる。例えば、フタル酸塩ｐＨ緩衝液（ｐＨ：４．０１）及び中性リン酸塩ｐＨ緩衝液（ｐＨ：６．８６）を標準緩衝液として用いてｐＨメータを２点校正した後、ｐＨメータの電極をスラリに入れ、２分以上経過して安定した後の値を測定する。このとき、標準緩衝液及びスラリの液温は共に２５℃とする。
　本実施形態に係るスラリにおける砥粒の含有量を５．０質量％に調整して得られる分散液（砥粒の分散液）において与えられるパラメータとして、下記式により算出されるパラメータＹ（Ｒｓｐ／Ｓ。単位：ｇ／ｍ２）に基づき、窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比（酸化ケイ素の研磨速度／窒化ケイ素の研磨速度）を調整することができる。窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比が向上すると、窒化ケイ素に対して酸化ケイ素を選択的に研磨（除去）する用途において好適である。パラメータＹは、２５℃における値である。本実施形態に係るスラリにおける砥粒の含有量は、スラリを希釈又は濃縮することにより調整できる。分散液における砥粒の含有量に対する他の添加剤（砥粒及び水以外の成分。例えば化合物Ｘ）の含有量の比率はスラリと同様である。本実施形態に係るスラリにおける砥粒の含有量が５．０質量％である場合、当該スラリを分散液として用いることができる。
　Ｙ　＝　Ｒｓｐ／砥粒の総表面積Ｓ　＝　{（分散液のＮＭＲ緩和時間の逆数）／（分散液から砥粒を除いた状態のＮＭＲ緩和時間の逆数）－１}／砥粒の総表面積Ｓ
　Ｒｓｐは、溶媒（水分子）に対する砥粒の表面の親和性（親水性）の指標である。Ｒｓｐを砥粒の総表面積Ｓで除することにより、砥粒の総表面積に起因する影響を排除して砥粒の表面の親水性を評価できる。Ｒｓｐは、例えば、砥粒の含有量に対する添加剤（砥粒及び水以外の成分。例えば化合物Ｘ）の含有量の比率が増加するほど増加する傾向がある。Ｒｓｐは、充分な測定精度を確保する観点から、粒子の含有量が充分量（例えば１．２質量％以上）である状態で測定することが推奨されている。
　ＮＭＲ緩和時間は、パルスＮＭＲ測定により得ることが可能であり、単位ｍｓを有する。パルスＮＭＲ測定は、水素原子核（１Ｈ核）の横緩和時間を測定する手法であり、日本ルフト株式会社製のパルスＮＭＲ粒子界面特性評価装置（商品名：Ａｃｒｏｎ　Ａｒｅａ）を用いて行うことができる。緩和時間は、Ｃａｒｒ　Ｐｕｒｃｅｌｌ　Ｍｅｉｂｏｏｍ　Ｇｉｌｌ法（ＣＰＭＧ法）により得ることができる。測定温度は２５℃である。
　「分散液から砥粒を除いた状態のＮＭＲ緩和時間」は、分散液において砥粒を除いた組成を有する液を調製して測定できる。また、分散液を遠心加速度４７００Ｇで３０分間遠心分離することにより砥粒を除くことが可能であり、当該遠心分離により得られる上澄み液を「分散液から砥粒を除いた状態のＮＭＲ緩和時間」の測定に用いることもできる。砥粒の総表面積Ｓの単位はｍ２／ｇであり、砥粒の総表面積ＳとしてはＢＥＴ表面積を用いることができる。
　本実施形態に係るスラリにおける砥粒の含有量を５．０質量％に調整して得られる分散液において、上述の式により算出されるパラメータＹは、窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比が向上する観点から、０．１２０ｇ／ｍ２以上、０．１２５ｇ／ｍ２以上、０．１３０ｇ／ｍ２以上、０．１３５ｇ／ｍ２以上、０．１４０ｇ／ｍ２以上、又は、０．１４５ｇ／ｍ２以上であってよい。窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比が向上する要因は必ずしも明らかではないが、本発明者は、下記のとおりであると推測している。すなわち、窒化ケイ素は酸化ケイ素（例えばＴＥＯＳ由来の酸化ケイ素）と比較して疎水性を有する。この場合、パラメータＹが大きく親水性の高い分散液を与えるスラリにおいては、砥粒が酸化ケイ素と比較して窒化ケイ素に作用しにくいと共に、砥粒が窒化ケイ素と比較して酸化ケイ素に作用しやすいことから、窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比が向上する。但し、要因は当該内容に限定されない。
　パラメータＹは、窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比が向上する観点から、０．２００ｇ／ｍ２以下、０．１９０ｇ／ｍ２以下、０．１８０ｇ／ｍ２以下、０．１７０ｇ／ｍ２以下、０．１６０ｇ／ｍ２以下、０．１５５ｇ／ｍ２以下、又は、０．１５０ｇ／ｍ２以下であってよい。これらの観点から、パラメータＹは、０．１２０～０．２００ｇ／ｍ２であってよい。パラメータＹは、０．１５０ｇ／ｍ２以上、０．１５５ｇ／ｍ２以上、０．１６０ｇ／ｍ２以上、０．１７０ｇ／ｍ２以上、又は、０．１８０ｇ／ｍ２以上であってよい。
　本実施形態に係る研磨方法は、本実施形態に係るスラリを用いて被研磨面を研磨する。本実施形態に係る研磨方法によれば、酸化ケイ素の研磨速度を向上させることができる。被研磨面は、酸化ケイ素を含んでよく、ＴＥＯＳ由来の酸化ケイ素を含んでよい。被研磨面を有する被研磨材料は、単一の材料であってよく、複数の材料であってよい。被研磨材料は、膜状（被研磨膜）であってよく、酸化ケイ素膜であってよく、ＴＥＯＳ膜であってよい。
　以下、本開示を実施例に基づいて具体的に説明するが、本開示はこれに限定されるものではない。
＜スラリの調製＞
（実施例１～７及び比較例１～８）
　コロイダルセリア粒子を含有する液（Ｓｏｌｖａｙ社製、商品名：Ｚｅｎｕｓ（登録商標）　ＨＣ６０、粒子の含有量：３０質量％）に表１の添加剤を加えた。その後、水を加えた後に粒径調整を施すことにより、コロイダルセリア粒子（砥粒）５．０質量％、及び、添加剤を含有するスラリＡを得た。スラリＡにおける添加剤の含有量は、実施例１において２．０質量％であり、実施例２～７及び比較例１～８において０．５０質量％であった。
　添加剤としては下記の化合物を用いた。
　実施例１：トリメチロールエタン（ｄＨ＝２４．０、ｄＤ＝１７．９、ｄＰ＝１０．１）
　実施例２：２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸（ｄＨ＝２３．６、ｄＤ＝１７．７、ｄＰ＝１０．２）
　実施例３：α－チオグリセロール（ｄＨ＝２２．０、ｄＤ＝１８．６、ｄＰ＝１１．１）
　実施例４：２，２－ビス（ヒドロキシメチル）酪酸（ｄＨ＝２１．４、ｄＤ＝１７．３、ｄＰ＝９．４）
　実施例５：２－ヒドロキシイソ酪酸（ｄＨ＝１９．４、ｄＤ＝１６．９、ｄＰ＝９．２）
　実施例６：アラントイン（ｄＨ＝１９．１、ｄＤ＝２０．８、ｄＰ＝２４．４）
　実施例７：Ｌ－システイン（ｄＨ＝１８．２、ｄＤ＝１７．８、ｄＰ＝９．５）
　比較例１：４－アミノ安息香酸（ｄＨ＝１４．６）
　比較例２：３－ヒドロキシピリジン（ｄＨ＝１３．７）
　比較例３：４－ヒドロキシピリジン（ｄＨ＝１３．７）
　比較例４：酢酸（ｄＨ＝１３．６）
　比較例５：ニコチンアミド（ｄＨ＝１２．８）
　比較例６：２－ピリジンエタノール（ｄＨ＝１２．７）
　比較例７：アセトアニリド（ｄＨ＝８．５）
　比較例８：２－アセチルピリジン（ｄＨ＝６．３）
　各添加剤におけるハンセン溶解度パラメータの上述の水素結合項ｄＨ、分散項ｄＤ及び分極項ｄＰは、実用ハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰｉＰ：Ｈａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ）プログラム（ｖｅｒ.　５．３．０２）によって算出した。
（比較例９）
　コロイダルセリア粒子を含有する液（Ｓｏｌｖａｙ社製、商品名：Ｚｅｎｕｓ（登録商標）　ＨＣ６０、粒子の含有量：３０質量％）に水を加えた後に粒径調整を施すことにより、コロイダルセリア粒子（砥粒）５．０質量％を含有するスラリＡを得た。
＜研磨液の調製＞
　上述のスラリＡに水を加えることにより、コロイダルセリア粒子（砥粒）０．２５質量％を含有するスラリＢ（研磨液）を調製した。実施例１～７及び比較例１～８のスラリＢは、表１の添加剤を更に含有しており、添加剤の含有量は、スラリＢの全質量を基準として、実施例１において０．１０質量％であり、実施例２～７及び比較例１～８において０．０２５質量％であった。
＜ｐＨの測定＞
　ｐＨメータ（東亜ディーケーケー株式会社製の型番：ＰＨＬ－４０）を用いてスラリＢのｐＨを測定した。フタル酸塩ｐＨ緩衝液（ｐＨ：４．０１）及び中性リン酸塩ｐＨ緩衝液（ｐＨ：６．８６）を標準緩衝液として用いてｐＨメータを２点校正した後、ｐＨメータの電極をスラリＢに入れ、２分以上経過して安定した後の値を測定した。測定結果を表１に示す。
＜平均粒径の測定＞
　マイクロトラック・ベル株式会社製の「Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ　ＭＴ３３００ＥＸＩＩ」を用いて、スラリＢにおけるコロイダルセリア粒子の平均粒径（Ｄ５０）を求めた。測定結果を表１に示す。
＜パラメータＹの測定＞
　スラリＡ（砥粒の含有量：５．０質量％）を遠心加速度４７００Ｇで３０分間遠心分離して砥粒を沈降させた後、上澄みを除去した。続いて、室温（２５℃）で２４時間真空乾燥を行うことにより砥粒粉を得た後、砥粒粉に対して１００℃で１時間真空乾燥を行った。その後、ＢＥＴ比表面積測定装置（株式会社アントンパール製、商品名：ａｕｔｏｓｏｒｂ　ｉＱ）を用いて、窒素ガスを吸着媒体として使用したガス吸着法にて測定を行った。多点ＢＥＴ法にて解析を行うことにより砥粒の総表面積Ｓを得た。
　次に、スラリＡ（砥粒の含有量：５．０質量％）を測定サンプルＡとして準備した。また、表１の添加剤に水を加えることにより測定サンプルＢを準備した。測定サンプルＢにおける添加剤の含有量は、実施例１において２．０質量％であり、実施例２～７及び比較例１～８において０．５０質量％であった。測定サンプルＢは、測定サンプルＡから砥粒を除いた状態の組成を有していた。次に、これらの測定サンプルＡ及びＢについて、パルスＮＭＲ方式粒子界面特性評価装置（日本ルフト株式会社製、商品名：Ａｃｒｏｎ　Ａｒｅａ）を用いてＮＭＲ緩和時間（２５℃）を測定した。そして、下記式に基づきＲｓｐを算出した後、砥粒の総表面積ＳでＲｓｐを除することによりパラメータＹ（Ｒｓｐ／Ｓ）を得た。結果を表１に示す。
　Ｙ　＝　Ｒｓｐ／砥粒の総表面積Ｓ　＝　{（測定サンプルＡのＮＭＲ緩和時間の逆数）／（測定サンプルＢのＮＭＲ緩和時間の逆数）－１}／砥粒の総表面積Ｓ
＜研磨評価＞
　研磨装置（ＡＰＰＬＩＥＤ　ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ社製、商品名：Ｍｉｒｒａ３４００）において、吸着パッドを貼り付けた基体取り付け用のホルダーに、φ２００ｍｍシリコンウエハ上に形成された被研磨膜（酸化ケイ素膜（ＴＥＯＳ膜）又は窒化ケイ素膜（ＳｉＮ膜））を有する基体をセットした。多孔質ウレタン樹脂製パッドを貼り付けた定盤上に、被研磨膜がパッドに対向するようにホルダーを載せた。上述の各スラリＢを供給量２００ｍＬ／ｍｉｎでパッド上に供給しながら、研磨荷重２０ｋＰａで基体をパッドに押し当てた。このとき、定盤を７８ｍｉｎ－１、ホルダーを９８ｍｉｎ－１で１分間回転させて研磨を行った。研磨後の基体を純水でよく洗浄した後に乾燥させた。光干渉式膜厚測定装置を用いて被研磨膜の研磨前後の膜厚変化を測定して研磨速度（ＴＥＯＳ　ＲＲ及びＳｉＮ　ＲＲ。単位：Å／ｍｉｎ）を求めた。また、窒化ケイ素に対する酸化ケイ素の研磨速度比（ＴＥＯＳ　ＲＲ／ＳｉＮ　ＲＲ）を算出した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001

Claims (11)

  1. 　砥粒と、化合物Ｘと、水と、を含有し、
    　前記砥粒がセリウム酸化物を含み、
    　前記化合物Ｘのハンセン溶解度パラメータの水素結合項ｄＨが１５．０ＭＰａ１／２以上である、スラリ。
  2. 　前記砥粒がコロイド状である、請求項１に記載のスラリ。
  3. 　前記セリウム酸化物の含有量が、スラリに含まれる砥粒全体を基準として９９質量％以上である、請求項１又は２に記載のスラリ。
  4. 　前記化合物Ｘがヒドロキシイソ酪酸を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載のスラリ。
  5. 　前記化合物Ｘが２，２－ビス（ヒドロキシメチル）酪酸を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のスラリ。
  6. 　前記化合物Ｘが２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸を含む、請求項１～５のいずれか一項に記載のスラリ。
  7. 　前記化合物Ｘの含有量が、スラリの全質量を基準として０．５０質量％以下である、請求項１～６のいずれか一項に記載のスラリ。
  8. 　ｐＨが３．０～６．０である、請求項１～７のいずれか一項に記載のスラリ。
  9. 　当該スラリにおける前記砥粒の含有量を５．０質量％に調整して得られる分散液において、下記式により算出されるパラメータＹが０．１２０ｇ／ｍ２以上である、請求項１～８のいずれか一項に記載のスラリ。
    　Ｙ　＝　{（前記分散液のＮＭＲ緩和時間の逆数）／（前記分散液から前記砥粒を除いた状態のＮＭＲ緩和時間の逆数）－１}／前記砥粒の総表面積Ｓ
  10. 　請求項１～９のいずれか一項に記載のスラリを用いて被研磨面を研磨する、研磨方法。
  11. 　前記被研磨面が酸化ケイ素を含む、請求項１０に記載の研磨方法。
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