WO2021006567A1 - 투명 전극 구조체 및 이를 포함하는 전기 소자 - Google Patents

투명 전극 구조체 및 이를 포함하는 전기 소자 Download PDF

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WO2021006567A1
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transparent
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금동기
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Definitions

  • the present invention relates to a transparent electrode structure and an electric device including the same. More specifically, the present invention relates to a transparent electrode structure including an insulating layer and an electrode layer, and an electric device including the same.
  • Electrode structures are introduced in various electric/electronic devices such as battery devices, lighting devices, and display devices.
  • an electrode structure having improved transparency is employed for optical properties and image quality.
  • an electrode structure having improved transparency is employed to improve light efficiency.
  • the electrode structure or a functional layer such as, for example, an organic light emitting layer or a photoactive layer, may be oxidized when exposed to moisture penetrating from the outside of the battery element, and operation in the functional layer may also be deteriorated.
  • Korean Laid-Open Patent Publication No. 2018-0014073 discloses a metal electrode for OLED lighting, but the above-described improvement of characteristics is not recognized.
  • An object of the present invention is to provide a transparent electrode structure having improved optical, chemical, and mechanical properties.
  • An object of the present invention is to provide an electric device such as a lighting device and a solar cell including the transparent electrode stack.
  • Transparent substrate A transparent electrode layer disposed on the transparent substrate and including a multilayer structure of a transparent oxide electrode layer and a metal layer; And a barrier material disposed between the transparent substrate and the transparent electrode layer and including at least one of an aluminum oxide-zinc oxide composite (AlZO) material, silazane, siloxane, or silicon-containing inorganic material. Containing, a transparent electrode structure.
  • AlZO aluminum oxide-zinc oxide composite
  • Optical ratio extinction coefficient of the metal layer/(
  • the optical ratio between the metal layer and the first transparent oxide electrode layer is 5 or less, and the optical ratio between the metal layer and the second transparent oxide electrode layer is 5 or less, the transparent electrode structure.
  • each of the first transparent oxide electrode layer and the second transparent oxide electrode layer is 200 to 800 ⁇
  • the thickness of the metal layer is 50 to 500 ⁇
  • the transparent electrode structure is 200 to 800 ⁇
  • the barrier structure further includes a barrier layer including the barrier material and an organic layer stacked on the barrier layer.
  • the barrier structure includes the barrier layers and the organic layers alternately stacked in a plurality.
  • the barrier structure has a multilayer structure including a first barrier layer and a second barrier layer, respectively, including the barrier material.
  • the surface roughness (roughness) of the barrier structure is 0.2 to 3nm, the transparent electrode structure.
  • the transparent electrode structure according to 1 above further comprising a lower insulating layer disposed between the transparent substrate and the barrier structure.
  • the transparent electrode structure of claim 1 An organic light emitting layer disposed on the transparent electrode structure; And an upper electrode disposed on the organic emission layer.
  • the transparent electrode structure of claim 1 A photoactive layer disposed on the transparent electrode structure; And an upper electrode disposed on the photoactive layer.
  • the transparent electrode structure according to the embodiments of the present invention may include a transparent electrode layer including a transparent oxide electrode layer and a metal layer. Accordingly, low resistance and high transmittance can be implemented together.
  • the transparent electrode layer includes a three-layer structure including a first transparent oxide electrode layer, a metal layer, and a second transparent oxide electrode layer, and the transmittance and corrosion resistance of the transparent electrode layer may be further improved.
  • oxidation of the transparent electrode layer may be prevented and chemical stability may be further improved.
  • a lighting device and a battery device having improved optical, chemical, and mechanical stability may be manufactured using the transparent electrode structure.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view illustrating a transparent electrode structure according to example embodiments.
  • 2 to 7 are schematic cross-sectional views illustrating a barrier structure according to some exemplary embodiments.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view illustrating an electric device to which a transparent electrode structure is applied according to example embodiments.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view illustrating an electric device to which a transparent electrode structure is applied according to example embodiments.
  • Embodiments of the present invention provide a transparent electrode structure including a multilayer structure of a transparent oxide electrode layer and a metal layer, including a barrier layer, and having improved optical properties and stability. In addition, it provides an electric device such as a lighting device, a battery device, etc. to which the transparent electrode structure is applied.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view illustrating a transparent electrode structure according to example embodiments.
  • the transparent electrode structure 100 may include a barrier structure 140 and a transparent electrode layer 150 stacked on a transparent substrate 110.
  • a lower insulating layer 120 may be further included between the barrier structure 140 and the transparent substrate 110.
  • the transparent substrate 110 may include glass or a transparent resin material having high light transmittance.
  • the transparent resin material include cyclic olefin polymer (COP), polyethylene terephthalate (PET), polyacrylate (PAR), polyetherimide (PEI), polyethylene naphthalate (PEN), polyphenylene sulfide (PPS), Polyallylate, polyimide (PI), cellulose acetate propionate (CAP), polyethersulfone (PES), cellulose triacetate (TAC), polycarbonate (PC), cyclic olefin copolymer (COC), And polymethyl methacrylate (PMMA).
  • COP cyclic olefin polymer
  • PET polyethylene terephthalate
  • PAR polyacrylate
  • PEI polyetherimide
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PPS polyphenylene sulfide
  • Polyallylate polyimide
  • CAP cellulose acetate propionate
  • PES polyethersulfone
  • the lower insulating layer 120 may be disposed on the transparent substrate 110.
  • the lower insulating layer 120 may be provided as an intermediary layer for transferring the transparent electrode layer 150 to the transparent substrate 110 while protecting the transparent electrode layer 150.
  • the lower insulating layer 120 may include an intermediate layer 122 and a protective layer 125 sequentially stacked on the upper surface of the transparent substrate 110.
  • the intermediate layer 122 may include an organic polymer film, and as non-limiting examples, a polyimide polymer, a poly vinyl alcohol polymer, a polyamic acid polymer, a polyamide ( polyamide) polymer, polyethylene polymer, polystylene polymer, polynorbornene polymer, phenylmaleimide copolymer polymer, polyazobenzene polymer, polyphenyl Polyphenylenephthalamide polymer, polyester polymer, polymethyl methacrylate polymer, polyarylate polymer, cinnamate polymer, coumarin It may include polymers, phthalimidine polymers, chalcone polymers, aromatic acetylene polymers, and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the protective layer 125 may be formed on the intermediate layer 122.
  • the protective layer 125 may include, for example, an organic material such as an acrylic polymer. In one embodiment, the protective layer 125 may be omitted.
  • the carrier substrate may be separated from the lower insulating layer 120 . Thereafter, the transparent substrate 110 may be bonded to the peeling surface of the intermediate layer 120 through an adhesive layer.
  • the transparent electrode structure 100 may be obtained through a transfer process that is coupled to the transparent substrate 110. Therefore, it is possible to prevent the transparent substrate 110 from being damaged by a high temperature deposition process such as a sputtering process performed when the barrier structure 140 or the transparent electrode layer 150 is formed, and the use of the thinner transparent substrate 110 is Because it is possible, the thin transparent electrode structure 100 and the electric device can be easily implemented.
  • the barrier structure 140 may be disposed on the lower insulating layer 120.
  • the barrier structure 140 may include a barrier material having improved moisture shielding ability.
  • the barrier material is an aluminum oxide (eg, Al 2 O 3 )-zinc oxide (eg, ZnO) composite (AlZO) material, silazne, siloxane And/or a silicon-containing inorganic material.
  • sizane is used as a term encompassing a compound or polymer including a "-Si-N-Si-” structure.
  • Siloxane is used as a term encompassing a compound or polymer comprising a "-Si-O-Si-” structure.
  • silicon-containing inorganic material examples include silicon oxide, silicon nitride and/or silicon oxynitride. These may be used alone or in combination of two or more. Preferably, at least two or more of silicon oxide, silicon nitride, or silicon oxynitride are used together, and more preferably, silicon oxide, silicon nitride, and silicon oxynitride may be used together.
  • the barrier structure 140 may have a single layer or a multilayer structure including the above-described barrier material. Examples of the barrier structure 140 having a multilayer structure will be described later with reference to FIGS. 2 to 7.
  • a transparent electrode layer 150 may be disposed on the barrier structure 140.
  • the transparent electrode layer 150 may include a multilayer structure including a transparent oxide electrode layer and a metal layer.
  • the transparent electrode layer 150 includes a first transparent oxide electrode layer 152, a metal layer 154, and a second transparent oxide electrode layer 156 sequentially stacked from the top surface of the barrier structure 140 It can contain structures.
  • the first transparent oxide electrode layer 152 and the second transparent oxide electrode layer 156 are indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), zinc oxide (ZnO), indium zinc tin oxide (IZTO), and aluminum-doped zinc oxide.
  • Transparent conductive oxides such as (AlZO), gallium-doped zinc oxide (GZO), zinc tin oxide (ZTO), indium gallium oxide (IGO), and tin oxide (SnO 2 ) may be included.
  • the first transparent oxide electrode layer 152 and the second transparent oxide electrode layer 156 may include ITO or IZO.
  • the metal layer 154 is silver (Ag), gold (Au), copper (Cu), aluminum (Al), platinum (Pt), palladium (Pd), chromium (Cr), titanium (Ti), tungsten (W), Niobium (Nb), tantalum (Ta), vanadium (V), iron (Fe), manganese (Mn), cobalt (Co), nickel (Ni), zinc (Zn), molybdenum (Mo), calcium (Ca) or Alloys thereof (eg, silver-palladium-copper (APC)) may be included. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the metal layer 154 includes a material that satisfies the optical ratio range described below, and preferably includes a silver alloy such as APC.
  • the metal layer 154 is included in the transparent electrode layer 150 to reduce resistance, so that, for example, the activation speed or reaction speed of the lighting device and the battery device may be improved.
  • the overall flexibility of the transparent electrode layer 150 is secured through the metal layer 154, so that damage to the electrode can be prevented even when repeatedly folding or folding is applied.
  • the transparent oxide electrode layers 152 and 156 By disposing the transparent oxide electrode layers 152 and 156 having relatively improved chemical resistance on the upper and lower surfaces of the metal layer 154, oxidation and corrosion due to penetration of external moisture and air of the metal layer 154 may be prevented. . In addition, the transmittance of the transparent electrode layer 150 is improved by the transparent oxide electrode layers 152 and 156, so that the optical efficiency of the electric device may be improved.
  • the refractive index of the transparent oxide electrode layers 152 and 156 may be adjusted in a range of about 1.7 to 2.2 to reduce reflection through refractive index matching with the metal layer 154.
  • the refractive index may be adjusted through a sputtering process using a target in which a weight ratio of indium oxide (In 2 O 3 ) and tin oxide (SnO 2 ) is adjusted.
  • a ratio of the extinction coefficient of the metal layer to the difference in refractive index between the metal layer and the transparent oxide electrode layer (hereinafter referred to as an optical ratio) may be 5 or less (expressed by Equation 1 below).
  • the optical ratio may range from about 1 to 5.
  • Optical ratio extinction coefficient of metal layer/(
  • the transmittance may be remarkably increased while the reflectance of the transparent electrode layer 150 is decreased.
  • the optical ratio may be about 3 or less (eg, 1 to 3).
  • the extinction coefficient is an index representing the intensity of light per unit path in the metal layer 154 and can be obtained by equations represented by Equations 1 and 2 below.
  • Equation 1 ⁇ is the absorption coefficient, T is the thickness, I 0 is the intensity of light before transmission, and I is the intensity of light after transmission.
  • Equation 2 ⁇ is an absorption coefficient, k is an extinction coefficient, and ⁇ 0 is a wavelength of light.
  • the optical ratio between the metal layer 154 and the first transparent oxide electrode layer 152 is 5 or less, and the optical ratio between the metal layer 154 and the second transparent oxide electrode layer 156 is 5 or less. I can.
  • the metal layer 154 may be formed to have a thickness smaller than that of each of the first and second transparent oxide electrode layers 152 and 156 to improve transmittance.
  • each of the first and second transparent oxide electrode layers 152 and 156 may have a thickness of about 200 to 800 ⁇ , preferably about 300 to 500 ⁇ . In some embodiments, the thickness of the metal layer 154 may be about 50 to 500 ⁇ , preferably about 70 to 200 ⁇ .
  • Equation 1 By combining with the value of Equation 1 described above within the thickness range, the effect of suppressing reflectance and improving transmittance may be more effectively implemented.
  • a protective film such as an encapsulation film or a release film may be formed on the transparent electrode layer 150.
  • the transparent electrode layer 150 by including the transparent oxide electrode layers 152 and 156 together with the metal layer 154, it is possible to prevent damage due to moisture and air while utilizing the low resistance characteristics of the metal layer 154. I can.
  • the barrier structure 140 on the transparent electrode layer 150, it is possible to more effectively improve the mechanical and chemical stability of the transparent electrode layer 150 by shielding external moisture and external air penetrating the transparent electrode layer 150. .
  • the moisture permeability of the barrier structure 140 may be in the range of 10 -6 to 10 -1 g/m 2 24 hr at 40 o C and 90% relative humidity.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be about 5 nm or less.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be about 4 nm or less, more preferably about 3 nm or less.
  • the surface of the barrier structure 140 is formed densely, so that the moisture permeability of the barrier structure 140 may be reduced. Accordingly, it is possible to more effectively improve the mechanical and chemical stability of the transparent electrode layer 150 by shielding external moisture and external air penetrating the transparent electrode layer 150.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be, for example, 0.2 nm or more, more preferably 0.3 nm or more. When the above range is satisfied, the adhesive force between the barrier structure 140 and the transparent electrode layer 150 is increased, so that mechanical properties of the transparent electrode structure 100 may be improved.
  • the barrier structure 140 may further include a barrier layer including an AlZO material, siloxane, silazane, or a silicon-containing inorganic material, and an organic layer stacked on the barrier layer. More preferably, the barrier layer may include an AlZO material, a siloxane or a silicon-containing inorganic material.
  • the barrier layer includes an AlZO material, a siloxane, or a silicon-containing inorganic material
  • the moisture resistance of the transparent electrode structure may be further improved.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be about 0.1 to 1.5 nm.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be about 0.2 to 4.0 nm.
  • the surface roughness of the barrier structure 140 may be about 0.2 to 5.5 nm.
  • 2 to 7 are schematic cross-sectional views illustrating a barrier structure according to some exemplary embodiments.
  • the barrier structure 140 illustrated in FIG. 1 may include a barrier structure of a multilayer structure including the above-described barrier material.
  • the barrier structure may include a barrier layer 80 including the above-described barrier material and an organic layer 90 stacked on the barrier layer 80.
  • the organic layer 90 may include, for example, an acrylic resin or a siloxane resin. As the organic layer 90 is formed on the barrier layer 80, process damage such as etching damage and thermal damage of the barrier material may be prevented or reduced.
  • the barrier layer 80 may include an AlZO material, a siloxane, or a silicon-containing inorganic material.
  • the barrier layer 80 includes an AlZO material
  • parasitic currents that may be generated in the barrier layer 80 may be blocked by the organic layer 90.
  • the organic layer 90 may be disposed between the transparent electrode layer 150 and the barrier layer 80.
  • the barrier structure may include a multilayered barrier layer stack.
  • the organic layer 90 may be formed on the barrier layer stack including the lower barrier layer 80a and the upper barrier layer 80b.
  • the lower barrier layer 80a and the upper barrier layer 80b may each independently include AlZO material or silazane.
  • the barrier layer 80 and the organic layer 90 may be alternately and repeatedly stacked. In this case, as the barrier layers 80 are separated from each other and included in a plurality, moisture shielding characteristics may be further improved.
  • each of the barrier layers 80 may include AlZO material, siloxane, silicon-containing inorganic material, or silazane.
  • the barrier structure may have a multilayer structure (eg, a two-layer structure) including a first barrier layer 82 and a second barrier layer 84.
  • the first barrier layer 82 and the second barrier layer 84 may include the silicon-containing inorganic material.
  • the first barrier layer 82 may include the silicon-containing inorganic material
  • the second barrier layer 84 may include silazane
  • the second barrier layer 84 may be sandwiched between the first barrier layers 82.
  • the first barrier layers 82 may be formed on the top and bottom surfaces of the second barrier layer 84, respectively.
  • the first barrier layers 82 including the silicon-containing inorganic material cover the upper and lower surfaces of the silazane-containing second barrier layer 84 to diffuse moisture into the transparent electrode layer 150 Can be blocked more effectively.
  • the first barrier layer 82 and the second barrier layer 84 may be alternately and repeatedly stacked to form a structure of four or more layers.
  • first barrier layers 82 including the silicon-containing inorganic material and second barrier layers 84 containing silazane are alternately stacked to have a four-layer structure.
  • the laminate can be used as a barrier structure.
  • Each of the barrier layers illustrated in FIGS. 2 to 7 may have a thickness appropriately adjusted according to the included material.
  • the thickness of the barrier layer may be about 10 nm to about 1 ⁇ m.
  • the thickness of the barrier layer may be about 100 nm to 2 ⁇ m.
  • the thickness of the barrier layer may be about 10 nm to about 1 ⁇ m.
  • the moisture permeability of the barrier structure described above may be in the range of 10 -6 to 10 -1 g/m 2 24 hr under 40 o C and 90% relative humidity conditions.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view illustrating an electric device to which a transparent electrode structure is applied according to example embodiments.
  • FIG. 8 illustrates a lighting device including a transparent electrode structure according to the above-described exemplary embodiments.
  • the lighting device 200 may include a light emitting layer 160 and an upper electrode 170 sequentially stacked on the above-described transparent electrode structure 100.
  • the light emitting layer 160 may include, for example, an organic light emitting material known in the art.
  • the lighting device 200 may be provided as an OLED lighting device.
  • a hole transport layer may be further included between the transparent electrode layer 150 and the light emitting layer 160.
  • an electron transport layer may be further included between the light emitting layer 160 and the upper electrode 170.
  • the transparent electrode layer 150 may be provided as an anode of the lighting device 200, and the lighting device 200 may be a bottom-emission type that emits light through the transparent substrate 110.
  • the upper electrode 170 may be provided as a cathode and a reflective electrode of the lighting element 200.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view illustrating an electric device to which a transparent electrode structure is applied according to example embodiments.
  • FIG. 9 shows a battery device such as a solar cell including a transparent electrode structure according to the above-described exemplary embodiments.
  • the battery device 300 may include a photo-active layer 180 and an upper electrode 190 sequentially stacked on the above-described transparent electrode structure 100.
  • the photoactive layer 180 may include, for example, a light absorbing layer including an organic polymer known in the art included in a solar cell.
  • a hole transport layer may be further included between the transparent electrode layer 150 and the photoactive layer 180.
  • the transparent electrode layer 150 may be provided as an anode of the battery element 300, and the upper electrode 190 may be provided as a cathode of the battery element 300.
  • a lower insulating layer containing a polyimide polymer, a barrier structure containing an AlZO material, and a three-layer electrode layer (ITO layer, Cu layer, and ITO layer) were sequentially laminated.
  • the thickness of the barrier structure was 2 ⁇ m
  • the thickness of the electrode layer was 84 nm.
  • the barrier structure was formed by depositing a barrier layer on the lower insulating layer using an AlZO target in a sputtering process chamber. Thereafter, an organic layer was formed on the barrier structure.
  • AFM PSIA XE-100
  • the surface roughness of the barrier structure was 0.5 nm measured under conditions of a scan size of 1.5 ⁇ m square and a scan rate of 1.0 Hz.
  • PET polyethylene terephthalate
  • a transparent electrode structure was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the type of the barrier material included in the barrier structure and the amount and power of oxygen in the sputtering process were adjusted to change the surface roughness as described in Table 1 below.
  • a transparent electrode structure was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the type of the barrier material included in the barrier structure was changed to an inorganic material containing silicon, and the barrier structure was formed through the CVD method.
  • a transparent electrode structure was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the type of the barrier material included in the barrier structure was changed to silazane, and the barrier structure was formed through a spin coating method.
  • a transparent electrode structure was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the formation of the barrier structure on the carrier substrate was omitted.
  • Example 1 AlZO material 0.5
  • Example 2 AlZO/siloxane complex 0.7
  • Example 3 AlZO material 0.4
  • Example 4 AlZO material 0.3
  • Example 5 AlZO material 0.2
  • Example 6 AlZO material 0.19
  • Example 7 Inorganic substances containing silicon 3
  • Example 8 Inorganic substances containing silicon 3.1
  • Example 9 Inorganic substances containing silicon 4
  • Example 10 Inorganic substances containing silicon 5
  • Example 11 Inorganic substances containing silicon 5.1
  • Example 12 Inorganic substances containing silicon 0.2
  • Example 13 Silazane 3.5 Comparative example - -
  • An OLED lighting device including the transparent electrode structures according to the prepared Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 was manufactured.
  • Light was generated by applying voltage to the manufactured OLED lighting device. It was observed from the upper side of the OLED lighting device, and it was observed with the naked eye whether or not dark spots exist in the lighting generated over time under the conditions of a temperature of 60°C and a humidity of 90%.
  • a case in which no initial dark spot was formed is indicated as ⁇
  • a case in which one initial dark point was formed is indicated as ⁇
  • a case where two initial dark points are formed is indicated as ⁇
  • a case where three or more initial dark points are formed is indicated as X.
  • Table 2 shows the measurement results.
  • Example 1 ⁇ 0.00005
  • Example 2 ⁇ 0.0007
  • Example 3 ⁇ 0.00007
  • Example 4 ⁇ 0.00007
  • Example 5 ⁇ 0.00005
  • Example 6 ⁇ 0.00005
  • Example 7 ⁇ 0.003
  • Example 8 ⁇ 0.0041
  • Example 9 ⁇ 0.0054
  • Example 10 ⁇ 0.0057
  • Example 11 ⁇ 0.0062
  • Example 12 ⁇ 0.00005 or less
  • Example 13 ⁇ 0.75 Comparative example X 18
  • the transparent electrode structure according to the comparative example not including the barrier structure has a high water vapor transmittance, and dark spots exist on the surface of the transparent electrode structure.
  • the optical properties of the transparent electrode structure gradually decreased due to the dark spot.
  • Example 6 having a surface roughness of less than 0.2 nm, the degree of occurrence of initial dark spots was small and the moisture permeability was low, but the adhesion of the barrier structure and the transparent substrate was somewhat reduced.

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Abstract

본 발명의 실시예들에 따른 투명 전극 구조체는 투명 기판, 투명 기판 상에 배치되며 투명 산화물 전극층 및 금속층의 복층 구조를 포함하는 투명 전극층, 및 투명 기판 및 투명 전극층 사이에 배치되며, 알루미늄 산화물-아연 산화물 복합(AlZO) 물질, 실라잔(silazane), 실록산(siloxane) 또는 규소 함유 무기 물질 중 적어도 하나의 배리어 물질을 포함하는 배리어 구조를 포함한다. 투명 전극층 및 배리어 구조의 조합을 통해 전기적, 광학적, 화학적 안정성이 향상될 수 있다.

Description

투명 전극 구조체 및 이를 포함하는 전기 소자
본 발명은 투명 전극 구조체 및 이를 포함하는 전기 소자에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 본 발명은 절연층 및 전극층을 포함하는 투명 전극 구조체 및 이를 포함하는 전기 소자에 관한 것이다.
전지 소자, 조명 장치, 디스플레이 장치 등과 같은 각종 전기/전자 소자에 있어 전극 구조가 도입된다. 상기 조명 장치, 디스플레이 장치의 경우 광학적 특성, 이미지 품질 등을 위해 투명성이 향상된 전극 구조가 채용된다. 또한, 태양 전지와 같은 전지 소자의 경우 광 효율 향상을 위해 역시 투명성이 향상된 전극 구조가 채용된다.
상기 전극 구조 또는 예를 들면, 유기 발광층, 광 활성층과 같은 기능층은 상기 전지 소자의 외부로부터 침투하는 수분에 노출되는 경우 산화될 수 있으며, 상기 기능층에서의 동작도 열화될 수 있다.
최근 박형화되는 전지 소자의 경우, 수분 침투에 의한 산화, 손상에 보다 쉽게 노출될 수 있다.
따라서, 전극의 투명성을 향상시키면서 소자의 화학적 안정성을 향상시키기 위한 전극 구조의 연구가 필요하다. 예를 들면, 한국 공개특허공보 제2018-0014073호는 OLED 조명용 금속 전극을 개시하고 있으나, 상술한 특성향상에 대해서는 인식하지 못하고 있다.
본 발명의 일 과제는 향상된 광학적, 화학적, 기계적 특성을 갖는 투명 전극 구조체를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 과제는 상기 투명 전극 적층체를 포함하는 조명 소자, 태양 전지와 같은 전기 소자를 제공하는 것이다.
1. 투명 기판; 상기 투명 기판 상에 배치되며 투명 산화물 전극층 및 금속층의 복층 구조를 포함하는 투명 전극층; 및 상기 투명 기판 및 상기 투명 전극층 사이에 배치되며, 알루미늄 산화물-아연 산화물 복합(AlZO) 물질, 실라잔(silazane), 실록산(siloxane) 또는 규소 함유 무기 물질 중 적어도 하나의 배리어 물질을 포함하는 배리어 구조를 포함하는, 투명 전극 구조체.
2. 위 1에 있어서, 상기 투명 전극층은 하기 식 1로 정의된 광학 비율이 5 이하인, 투명 전극 구조체:
[식 1]
광학 비율 = 금속층의 소멸 계수/(|투명 산화물 전극층 굴절률-금속층 굴절률|).
3. 위 1에 있어서, 상기 투명 산화물 전극층은 제1 투명 산화물 전극층 및 제2 투명 산화물 전극층을 포함하며, 상기 금속층은 상기 제1 투명 산화물 전극층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층 사이에 배치된, 투명 전극 구조체.
4. 위 3에 있어서, 상기 금속층 및 상기 제1 투명 산화물 전극층 사이의 광학 비율은 5 이하이며, 상기 금속층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층 사이의 광학 비율은 5 이하인, 투명 전극 구조체.
5. 위 3에 있어서, 상기 제1 투명 산화물 전극층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층의 두께는 각각 200 내지 800Å이며, 상기 금속층의 두께는 50 내지 500Å인, 투명 전극 구조체.
6. 위 1에 있어서, 상기 투명 산화물 전극층의 굴절률은 1.7 내지 2.2이며, 상기 금속층은 은(Ag) 합금을 포함하는, 투명 전극 구조체.
7. 위 1에 있어서, 상기 배리어 구조는 상기 배리어 물질을 포함하는 배리어 층 및 상기 배리어 층 상에 적층된 유기층을 더 포함하는, 투명 전극 구조체.
8. 위 7에 있어서, 상기 배리어 층은 상기 AlZO 물질 또는 실라잔을 포함하는, 투명 전극 구조체.
9. 위 7에 있어서, 상기 배리어 구조는 교대로 복수로 적층된 상기 배리어 층들 및 상기 유기층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
10. 위 1에 있어서, 상기 배리어 구조는 각각 상기 배리어 물질을 포함하는 제1 배리어 층 및 제2 배리어 층을 포함하는 복층 구조를 갖는, 투명 전극 구조체.
11. 위 10에 있어서, 상기 제1 배리어 층은 상기 규소 함유 무기 물질을 포함하며, 상기 제2 배리어 층은 실라잔을 포함하는, 투명 전극 구조체.
12. 위 11에 있어서, 상기 배리어 구조는 상기 제2 배리어 층을 사이에 두고 마주보는 한 쌍의 상기 제1 배리어 층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
13. 위 11에 있어서, 상기 배리어 구조는 교대로 복수로 적층된 상기 제1 배리어 층들 및 상기 제2 배리어 층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
14. 위 1에 있어서, 상기 배리어 구조의 표면 조도(roughness)는 5nm 이하인, 투명 전극 구조체.
15. 위 14에 있어서, 상기 배리어 구조의 표면 조도(roughness)는 0.2 내지 3nm인, 투명 전극 구조체.
16. 위 1에 있어서, 상기 투명 기판 및 상기 배리어 구조 사이에 배치된 하부 절연층을 더 포함하는, 투명 전극 구조체.
17. 위 16에 있어서, 상기 하부 절연층은 유기 고분자 물질을 포함하는 전사 중개층을 포함하는, 투명 전극 구조체.
18. 청구항 1의 투명 전극 구조체; 상기 투명 전극 구조체 상에 배치된 유기 발광층; 및 상기 유기 발광층 상에 배치된 상부 전극을 포함하는, 조명 소자.
19. 청구항 1의 투명 전극 구조체; 상기 투명 전극 구조체 상에 배치된 광 활성층; 및 상기 광 활성층 상에 배치된 상부 전극을 포함하는, 태양 전지.
본 발명의 실시예들에 따른 투명 전극 구조체는 투명 산화물 전극층 및 금속층을 포함하는 투명 전극층을 포함할 수 있다. 이에 따라, 낮은 저항 및 높은 투과도를 함께 구현할 수 있다.
또한, 상기 금속층 및 상기 투명 산화물 전극층 사이의 소멸계수 및 굴절률을 조절하여 상기 금속층으로부터 발생되는 광반사를 감소시키며, 투과율을 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 투명 전극층은 제1 투명 산화물 전극층-금속층-제2 투명 산화물 전극층을 포함하는 3층 구조를 포함하며, 투명 전극층의 투과도 및 내부식성을 더욱 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 투명 전극층 및 기판 사이에 배리어 구조를 삽입하여 투명 전극층의 산화를 방지하고 화학적 안정성을 더욱 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 배리어 구조의 표면 조도(roughness)를 5nm 이하로 조절하여, 투명 전극 구조체의 기계적 안정성을 더욱 향상시킬 수 있다.
상기 투명 전극 구조체를 활용하여 광학적, 화학적, 기계적 안정성이 향상된 조명 소자, 전지 소자를 제조할 수 있다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체를 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 2 내지 도 7은 일부 예시적인 실시예들에 따른 배리어 구조를 나타내는 개략적인 단면도들이다.
도 8은 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체가 적용된 전기 소자를 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 9는 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체가 적용된 전기 소자를 나타내는 개략적인 단면도이다.
본 발명의 실시예들은 투명 산화물 전극층 및 금속층의 복층 구조를 포함하고, 배리어 층을 포함하며 향상된 광학 특성 및 안정성을 갖는 투명 전극 구조체를 제공한다. 또한, 상기 투명 전극 구조체가 적용된 조명 소자, 전지 소자 등과 같은 전기 소자를 제공한다.
이하 도면을 참고하여, 본 발명의 실시예들을 보다 구체적으로 설명하도록 한다. 다만, 본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체를 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 1을 참조하면, 투명 전극 구조체(100)는 투명 기판(110) 상에 적층된 배리어 구조(140) 및 투명 전극층(150)을 포함할 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 배리어 구조(140) 및 투명 기판(110) 사이에는 하부 절연층(120)이 더 포함될 수 있다.
투명 기판(110)은 높은 광투과율을 갖는 유리, 투명 수지 물질 등을 포함할 수 있다. 상기 투명 수지 물질의 예로서 환형올레핀중합체(COP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리아크릴레이트(PAR), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 폴리알릴레이트(polyallylate), 폴리이미드(PI), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(CAP), 폴리에테르술폰(PES), 셀룰로오스 트리아세테이트(TAC), 폴리카보네이트(PC), 환형올레핀공중합체(COC), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 등을 들 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 투명 기판(110) 상에는 하부 절연층(120)이 배치될 수 있다. 하부 절연층(120)은 투명 전극층(150)을 보호하면서, 투명 전극층(150)을 투명 기판(110)으로 전사하기 위한 중개층으로 제공될 수도 있다.
예를 들면, 하부 절연층(120)은 투명 기판(110)의 상면 상에 순차적으로 적층된 중개층(122) 및 보호층(125)을 포함할 수 있다.
중개층(122)은 유기 고분자막을 포함할 수 있으며, 비제한적인 예로서 폴리이미드(polyimide)계 고분자, 폴리비닐알코올(poly vinyl alcohol)계 고분자, 폴리아믹산(polyamic acid)계 고분자, 폴리아미드(polyamide)계 고분자, 폴리에틸렌(polyethylene)계 고분자, 폴리스티렌(polystylene)계 고분자, 폴리노보넨(polynorbornene)계 고분자, 페닐말레이미드 공중합체(phenylmaleimide copolymer)계 고분자, 폴리아조벤젠(polyazobenzene)계 고분자, 폴리페닐렌프탈아미드(polyphenylenephthalamide)계 고분자, 폴리에스테르(polyester)계 고분자, 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate)계 고분자, 폴리아릴레이트(polyarylate)계 고분자, 신나메이트(cinnamate)계 고분자, 쿠마린(coumarin)계 고분자, 프탈리미딘(phthalimidine)계 고분자, 칼콘(chalcone)계 고분자, 방향족 아세틸렌계 고분자 등을 포함할 수 있다. 이들은 단독으로 또는 2종 이상 조합되어 사용할 수 있다.
보호층(125)은 중개층(122) 상에 형성될 수 있다. 보호층(125)은 예를 들면, 아크릴계 고분자 등과 같은 유기 물질을 포함할 수 있다. 일 실시예에 있어서, 보호층(125)은 생략될 수도 있다.
예를 들면, 캐리어 기판(미도시) 상에 하부 절연층(120), 배리어 구조(140) 및 투명 전극층(150)을 형성한 후, 상기 캐리어 기판을 하부 절연층(120)으로부터 박리시킬 수 있다. 이후, 중개층(120)의 박리면에 점접착층을 통해 투명 기판(110)을 접합시킬 수 있다.
상술한 바와 같이, 투명 전극층(150) 형성 이후, 투명 기판(110)과 결합하는 전사 공정을 통해 투명 전극 구조체(100)를 수득할 수 있다. 따라서, 배리어 구조(140) 또는 투명 전극층(150) 형성 시 수행되는 스퍼터링 공정과 같은 고온 증착 공정에 의해 투명 기판(110)이 손상되는 것을 방지할 수 있으며, 보다 얇은 투명 기판(110)의 활용이 가능하므로 박형의 투명 전극 구조체(100) 및 전기 소자가 용이하게 구현될 수 있다.
배리어 구조(140)는 하부 절연층(120) 상에 배치될 수 있다. 배리어 구조(140)는 수분 차폐능이 향상된 배리어 물질을 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 배리어 물질은 알루미늄 산화물(예를 들면, Al 2O 3)-아연 산화물(예를 들면, ZnO) 복합(AlZO) 물질, 실라잔(silazne), 실록산(siloxane) 및/또는 규소 함유 무기 물질을 포함할 수 있다.
본 출원에 있어서 "실라잔"은 "-Si-N-Si-" 구조를 포함하는 화합물 또는 폴리머를 포괄하는 용어로 사용된다. "실록산"은 "-Si-O-Si-" 구조를 포함하는 화합물 또는 폴리머를 포괄하는 용어로 사용된다.
상기 규소 함유 무기 물질의 예로서, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물 및/또는 실리콘 산질화물을 들 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2 이상이 조합되어 사용될 수 있다. 바람직하게는, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물 또는 실리콘 산질화물 중 적어도 2 이상이 함께 사용되며, 보다 바람직하게는, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물 및 실리콘 산질화물이 함께 사용될 수 있다.
배리어 구조(140)는 상술한 배리어 물질을 포함하는 단층 또는 복층 구조를 가질 수 있다. 복층 구조를 갖는 배리어 구조(140)의 예시들은 도 2 내지 도 7을 참조로 후술한다.
배리어 구조(140) 상에는 투명 전극층(150)이 배치될 수 있다. 투명 전극층(150)은 투명 산화물 전극층 및 금속층을 포함하는 복층 구조를 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 투명 전극층(150)은 배리어 구조(140)의 상면으로부터 순차적으로 적층된 제1 투명 산화물 전극층(152), 금속층(154) 및 제2 투명 산화물 전극층(156)의 적층 구조를 포함할 수 있다.
제1 투명 산화물 전극층(152) 및 제2 투명 산화물 전극층(156)은 인듐 주석 산화물(ITO), 인듐 아연 산화물(IZO), 아연 산화물(ZnO), 인듐 아연 주석 산화물(IZTO), 알루미늄 도핑 아연 산화물(AlZO), 갈륨 도핑 아연 산화물(GZO), 아연 주석 산화물(ZTO), 인듐 갈륨 산화물(IGO), 주석 산화물(SnO 2) 등과 같은 투명 도전성 산화물을 포함할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 제1 투명 산화물 전극층(152) 및 제2 투명 산화물 전극층(156)은 ITO 또는 IZO를 포함할 수 있다.
금속층(154)은 은(Ag), 금(Au), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 크롬(Cr), 티타늄(Ti), 텅스텐(W), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 바나듐(V), 철(Fe), 망간(Mn), 코발트(Co), 니켈(Ni), 아연(Zn), 몰리브덴(Mo), 칼슘(Ca) 또는 이들의 합금(예를 들면, 은-팔라듐-구리(APC))을 포함할 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2 이상이 조합되어 사용될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 금속층(154)은 후술하는 광학 비율 범위를 만족하는 재질을 포함하며, 바람직하게는 APC와 같은 은 합금을 포함할 수 있다.
상술한 바와 같이, 금속층(154)이 투명 전극층(150)에 포함되어 저항을 감소시켜 예를 들면, 조명 소자 및 전지 소자의 활성화 속도 또는 반응 속도를 향상킬 수 있다. 또한, 금속층(154)을 통해 투명 전극 층(150)의 전체적인 유연성이 확보되어 반복 접힘, 폴딩이 인가되는 경우에도 전극 손상이 방지될 수 있다.
금속층(154)의 상면 및 하면 상에 상대적으로 내화학성이 향상된 투명 산화물 전극층들(152, 156)을 배치시켜, 금속층(154)의 외부 수분, 공기 침투에 의한 산화, 부식 등을 방지할 수 있다. 또한, 투명 산화물 전극층들(152, 156)에 의해 투명 전극층(150)의 투과율이 향상되어 전기 소자의 광학적 효율을 향상시킬 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 투명 산화물 전극층(152, 156)의 굴절률은 금속층(154)과의 굴절률 매칭을 통한 반사 감소를 위해 약 1.7 내지 2.2 범위로 조절될 수 있다. 예를 들면, ITO의 경우 산화 인듐(In 2O 3) 및 산화 주석(SnO 2)의 중량비가 조절된 타겟을 사용한 스퍼터링 공정을 통해 굴절률이 조절될 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 금속층 및 투명 산화물 전극층의 굴절률 차이 대비 금속층의 소멸계수의 비율(이하 광학 비율로 지칭한다)은 5 이하일 수 있다(하기 식 1로 표시). 예를 들면, 상기 광학 비율은 약 1 내지 5 범위일 수 있다.
[식 1]
광학 비율 = 금속층의 소멸 계수/(|투명 산화물 전극층의 굴절률- 금속층의 굴절률|)
식 1을 만족하는 경우, 투명 전극층(150)에서의 반사율이 감소되면서, 투과율을 현저히 상승시킬 수 있다. 바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 광학 비율은 약 3이하(예를 들면, 1 내지 3)일 수 있다.
상기 소멸 계수는 금속층(154)에서의 단위 경로당 빛의 강도를 나타내는 지표로서 하기 수학식 1 및 2로 표시되는 식에 의해 구할 수 있다.
[수학식 1]
I = I 0e (-αT)
수학식 1 중 α는 흡수 계수, T는 두께, I 0 는 투과 전 광의 세기, I 는 투과 후 광의 세기를 나타낸다.
[수학식 2]
α = 4πk/λ 0
수학식 2 중, α는 흡수 계수, k는 소멸 계수, λ 0는 광의 파장을 나타낸다.
상기 식 1의 광학 비율 범위를 만족함에 따라, 투명 전극층(150)에서의 투과광의 지나친 소멸을 방지하면서 광반사에 따른 발광 효율, 집광 효율 저하를 효과적으로 억제할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 금속층(154) 및 제1 투명 산화물 전극층(152) 사이의 광학 비율이 5 이하이며, 금속층(154) 및 제2 투명 산화물 전극층(156) 사이의 광학 비율이 5 이하일 수 있다.
금속층(154)은 투과율 향상을 위해 제1 및 제2 투명 산화물 전극층(152, 156) 각각의 두께보다 작은 두께로 형성될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 제1 및 제2 투명 산화물 전극층(152, 156) 각각의 두께는 약 200 내지 800Å, 바람직하게는 약 300 내지 500Å일 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 금속층(154)의 두께는 약 50 내지 500Å, 바람직하게는 약 70 내지 200Å일 수 있다.
상기 두께 범위 내에서 상술한 식 1의 값과 조합되어 반사율 억제 및 투과율 향상 효과가 보다 효과적으로 구현될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 투명 전극층(150) 상에는 인캡슐레이션 필름 또는 이형 필름과 같은 보호 필름이 형성될 수도 있다.
상술한 바와 같이, 투명 전극층(150)에 있어서, 금속층(154)과 함께 투명 산화물 전극층(152, 156)을 포함시킴으로써 금속층(154)의 저저항 특성을 활용하면서 수분, 공기에 의한 손상을 방지할 수 있다.
또한, 투명 전극층(150)에 배리어 구조(140)를 배치하여, 투명 전극층(150)에 침투하는 외부 수분, 외부 공기를 차폐하여 보다 효과적으로 투명 전극층(150)의 기계적, 화학적 안정성을 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 배리어 구조(140)의 투습도는 40 oC, 90% 상대습도 조건에서 10 -6 내지 10 -1 g/m 224hr 범위일 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 배리어 구조(140)의 표면 조도(roughness)는 약 5nm 이하일 수 있다. 바람직하게는 배리어 구조(140)의 표면 조도는 약 4nm 이하일 수 있으며, 보다 바람직하게는 약 3nm 이하일 수 있다.
상기 표면 조도 범위를 만족하는 경우, 투명 전극 구조체(100)의 표면이 거칠어짐에 따른 전극 저항 차이를 효과적으로 방지할 수 있다. 이에 따라, 투명 전극 구조체(100) 내 전극 저항 차이로 인해 형성되는 얼룩 또는 암점(dark spot)을 효과적으로 방지할 수 있다.
예를 들면, 배리어 구조(140)의 표면 조도가 감소될수록 배리어 구조(140)의 표면이 조밀하게 형성되므로, 배리어 구조(140)의 투습도가 감소될 수 있다. 이에 따라, 투명 전극층(150)에 침투하는 외부 수분, 외부 공기를 차폐하여 보다 효과적으로 투명 전극층(150)의 기계적, 화학적 안정성을 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 배리어 구조(140)의 표면 조도는 예를 들면 0.2nm 이상, 보다 바람직하게는 0.3nm 이상일 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우 배리어 구조(140)와 투명 전극층(150) 사이의 접착력이 증가되어 투명 전극 구조체(100)의 기계적 특성이 향상될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 배리어 구조(140)는 AlZO 물질, 실록산, 실라잔 또는 규소 함유 무기 물질을 포함하는 배리어 층 및 상기 배리어 층 상에 적층된 유기층을 더 포함할 수 있다. 보다 바람직하게는 상기 배리어 층이 AlZO 물질, 실록산 또는 규소 함유 무기 물질을 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 배리어 층이 AlZO 물질, 실록산 또는 규소 함유 무기 물질을 포함하는 경우 투명 전극 구조체의 내습성이 보다 향상될 수 있다.
예를 들면, 상기 배리어 층이 AIZO 물질을 포함하는 경우 배리어 구조(140)의 표면 조도는 약 0.1 내지 1.5 nm일 수 있다. 상기 배리어 층이 실록산을 포함하는 경우 배리어 구조(140)의 표면 조도는 약 0.2 내지 4.0 nm일 수 있다. 상기 배리어 층이 규소 함유 무기물질을 포함하는 경우 배리어 구조(140)의 표면 조도는 약 0.2 내지 5.5 nm일 수 있다.
도 2 내지 도 7은 일부 예시적인 실시예들에 따른 배리어 구조를 나타내는 개략적인 단면도들이다.
상술한 바와 같이, 도 1에 도시된 배리어 구조(140)는 상술한 배리어 물질을 포함하는 복층 구조의 배리어 구조를 포함할 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 배리어 구조는 상술한 배리어 물질을 포함하는 배리어 층(80) 및 배리어 층(80) 상에 적층된 유기층(90)을 포함할 수 있다.
유기층(90)은 예를 들면, 아크릴계 수지 또는 실록산계 수지를 포함할 수 있다. 유기층(90)이 배리어 층(80) 상에 형성됨에 따라, 상기 배리어 물질의 에칭 손상, 열 손상과 같은 공정 손상을 방지 또는 감소시킬 수 있다. 이 경우, 배리어 층(80)은 AlZO 물질, 실록산 또는 규소 함유 무기 물질을 포함할 수 있다.
또한, 배리어 층(80)이 AlZO 물질을 포함하는 경우, 배리어 층(80)에서 생성될 수 있는 기생 전류를 유기층(90)에 의해 차단할 수도 있다. 유기층(90)은 투명 전극층(150) 및 배리어 층(80) 사이에 배치될 수 있다.
도 3을 참조하면, 상기 배리어 구조는 복층 구조의 배리어 층 적층체를 포함할 수 있다. 예를 들면, 하부 배리어층(80a) 및 상부 배리어층(80b)을 포함하는 배리어 층 적층체 상에 유기막(90)이 형성될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 하부 배리어층(80a) 및 상부 배리어층(80b)은 각각 독립적으로 AlZO 물질 또는 실라잔을 포함할 수 있다.
도 4를 참조하면, 배리어 층(80) 및 유기막(90)이 교대로, 반복적으로 적층될 수도 있다. 이 경우, 배리어 층들(80)이 서로 이격되어 복수로 포함됨에 따라 수분 차폐 특성이 보다 향상될 수 있다. 상술한 바와 같이, 배리어 층들(80)은 각각 AlZO 물질, 실록산, 규소 함유 무기 물질 또는 실라잔을 포함할 수 있다.
도 5를 참조하면, 상기 배리어 구조는 제1 배리어층(82) 및 제2 배리어층(84)을 포함하는 복층 구조(예를 들면, 2층 구조)를 가질 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제1 배리어층(82) 및 제2 배리어층(84)은 상기 규소 함유 무기 물질을 포함할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제1 배리어층(82)은 상기 규소 함유 무기 물질을 포함하며, 제2 배리어층(84)은 실라잔을 포함할 수 있다.
도 6을 참조하면, 제2 배리어층(84)은 제1 배리어층들(82) 사이에 샌드위치될 수 있다. 예를 들면, 제1 배리어층들(82)이 각각 제2 배리어층(84)의 상면 및 저면 상에 형성될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 상기 규소 함유 무기 물질을 포함하는 제1 배리어층들(82)이 실라잔 함유 제2 배리어층(84)의 상면 및 하면을 커버함으로써, 투명 전극층(150)으로의 수분 확산을 보다 효과적으로 차단할 수 있다.
도 7을 참조하면, 제1 배리어층(82) 및 제2 배리어층(84)은 교대로, 반복적으로 적층되어 4층 이상의 구조체로 형성될 수도 있다.
일 실시예에 있어서, 도 7에 도시된 바와 같이 상기 규소 함유 무기 물질을 포함하는 제1 배리어층들(82) 및 실라잔 함유 제2 배리어층들(84)이 교대로 적층되어 4층 구조의 적층체가 배리어 구조로 활용될 수 있다.
도 2 내지 도 7에 도시된 배리어 층 각각은 포함되는 물질에 따라 적절히 두께가 조절될 수 있다. 예를 들면, 상기 배리어 층이 AlZO물질을 포함하는 경우 상기 배리어 층의 두께는 약 10 nm 내지 약 1㎛일 수 있다. 상기 배리어 층이 실라잔을 포함하는 경우 상기 배리어 층의 두께는 약 100nm 내지 2㎛일 수 있다. 상기 배리어 층이 규소 함유 무기 물질을 포함하는 경우, 상기 배리어 층의 두께는 약 10nm 내지 약 1㎛일 수 있다.
상술한 배리어 구조의 투습도는 40 oC, 90% 상대습도 조건에서 10 -6 내지 10 -1 g/m 224hr 범위일 수 있다.
도 8은 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체가 적용된 전기 소자를 나타내는 개략적인 단면도이다. 예를 들면, 도 8은 상술한 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체를 포함한 조명 소자를 도시하고 있다.
도 8을 참조하면, 조명 소자(200)는 상술한 투명 전극 구조체(100) 상에 순차적으로 적층된 발광층(160) 및 상부 전극(170)을 포함할 수 있다.
발광층(160) 예를 들면, 당해 기술 분야에 공지된 유기 발광 물질을 포함할 수 있다. 이 경우, 조명 소자(200)는 OLED 조명 소자로 제공될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 투명 전극층(150) 및 발광층(160) 사이에 정공 수송층(Hole Transport Layer: HTL)이 더 포함될 수도 있다. 일 실시예에 있어서, 발광층(160) 및 상부 전극(170) 사이에 전자 수송층(Electron Transport Layer: ETL)이 더 포함될 수도 있다.
예를 들면, 투명 전극층(150)은 조명 소자(200)의 애노드로 제공될 수 있으며, 조명 소자(200)는 투명 기판(110)을 통해 발광되는 저면 발광 방식(bottom-emission type)일 수 있다. 이 경우, 상부 전극(170)은 조명 소자(200)의 캐소드 및 반사 전극으로 제공될 수 있다.
도 9는 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체가 적용된 전기 소자를 나타내는 개략적인 단면도이다. 예를 들면, 도 9는 상술한 예시적인 실시예들에 따른 투명 전극 구조체를 포함한 태양 전지(solar cell)와 같은 전지 소자를 도시하고 있다.
도 9를 참조하면, 전지 소자(300)는 상술한 투명 전극 구조체(100) 상에 순차적으로 적층된 광 활성층(photo-active layer)(180) 및 상부 전극(190)을 포함할 수 있다. 광 활성층(180)은 예를 들면, 태양 전지(solar cell)에 포함되는 당해 기술분야에서 공지된 유기 고분자를 포함하는 광 흡수층을 포함할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 투명 전극층(150) 및 광 활성층(180) 사이에는 정공 수송층이 더 포함될 수도 있다.
일 실시예에 있어서, 투명 전극층(150)은 전지 소자(300)의 애노드로 제공되며, 상부 전극(190)은 전지 소자(300)의 캐소드로 제공될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예 1
투명 유리(캐리어 기판) 상에 폴리이미드계 고분자를 포함하는 하부 절연층, AlZO 물질을 포함하는 배리어 구조, 3층 구조의 전극층(ITO층, Cu층 및 ITO층)을 순차적으로 적층하였다.
구체적으로, 상기 배리어 구조의 두께는 2㎛이었고, 상기 전극층의 두께는 84nm이었다.
상기 배리어 구조는 스퍼터링 공정 챔버에서 AlZO 타겟을 이용하여 상기 하부 절연층 상에 배리어 층을 증착하여 형성되었다. 이 후, 상기 배리어 구조 상에 유기층을 형성하였다.
AFM(PSIA XE-100)을 사용하였으며, 스캔 사이즈 1.5㎛ 사방, 스캔 rate 1.0Hz 조건으로 측정한 상기 배리어 구조의 표면 조도는 0.5nm 였다.
상기 하부 절연층, 상기 배리어 구조 및 상기 투명 전극층의 적층체로부터 유리 기판을 박리한 후 하부 절연층의 하부에 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 부착하였다.
실시예 2 내지 6
배리어 구조에 포함된 배리어 물질의 종류 및 상기 스퍼터링 공정의 산소량 및 power를 조절하여 표면 조도를 하기 표 1에 기재된 바와 같이 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 투명 전극 구조체를 제조 하였다.
실시예 7 내지 11
배리어 구조에 포함된 배리어 물질의 종류를 규소 함유 무기 물질로 변경하고, 이를 CVD 방법을 통해 배리어 구조를 형성한 제조한 점을 제외하고 실시예 1과 동일하게 투명 전극 구조체를 제조하였다.
실시예 12
배리어 구조에 포함된 배리어 물질의 종류를 실라잔으로 변경하고, 이를 스핀 코팅 방법을 통해 배리어 구조를 형성한 제조한 점을 제외하고 실시예 1과 동일하게 투명 전극 구조체를 제조하였다.
비교예
캐리어 기판 상에 배리어 구조 형성을 생략한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 투명 전극 구조체를 제조하였다.
구분 배리어 물질 표면 조도(nm)
실시예 1 AlZO 물질 0.5
실시예 2 AlZO/실록산(siloxane)복합체 0.7
실시예 3 AlZO 물질 0.4
실시예 4 AlZO 물질 0.3
실시예 5 AlZO 물질 0.2
실시예 6 AlZO 물질 0.19
실시예 7 규소 함유 무기 물질 3
실시예 8 규소 함유 무기 물질 3.1
실시예 9 규소 함유 무기 물질 4
실시예 10 규소 함유 무기 물질 5
실시예 11 규소 함유 무기 물질 5.1
실시예 12 규소 함유 무기 물질 0.2
실시예 13 실라잔(silazane) 3.5
비교예 - -
실험예
<초기 암점 발생 여부>
제조된 실시예 1 내지 4 및 비교예 1에 따른 투명 전극 구조체를 포함하는 OLED 조명 소자를 제조하였다.
제조된 OLED 조명 소자에 전압을 가해 빛을 발생시켰다. 상기 OLED 조명 소자의 상측에서 관찰하며, 온도 60℃, 습도90% 의 조건에서 시간에 따라 발생되는 조명 내에 암점이 존재하는지 여부를 육안으로 관찰하였다.
초기 암점이 형성되지 않은 경우를 ◎, 초기 암점이 1개 형성된 경우를 ○, 초기 암점이 2개 형성된 경우를 △, 초기 암점이 3개 이상 형성된 경우를 X로 표시하였다. 측정 결과를 표 2에 나타내었다.
<투습도의 측정>
MOCON Aquatran 2을 이용하여 JIS-K7129(온도 40℃, 습도 90%RH) 표준에 따라 실시예 1 내지 4 및 비교예에 따른 투명 전극 구조체의 수증기 투과율을 측정하였다.
측정 결과를 표 2에 나타내었다.
구분 초기 암점 발생 여부 투습도(g/m 2/day)
실시예 1 ◎ 0.00005
실시예 2 ◎ 0.0007
실시예 3 ◎ 0.00007
실시예 4 ◎ 0.00007
실시예 5 ◎ 0.00005
실시예 6 ◎ 0.00005
실시예 7 ◎ 0.003
실시예 8 ○ 0.0041
실시예 9 ○ 0.0054
실시예 10 ○ 0.0057
실시예 11 △ 0.0062
실시예 12 ○ 0.00005 이하
실시예 13 ○ 0.75
비교예 X 18
상기 표 2를 참고하면, 배리어 구조를 포함하지 않은 비교예에 따른 투명 전극 구조체는 높은 수증기 투과율을 가지며, 투명 전극 구조체 표면에 암점이 존재하였다. 그 결과 비교예에 따른 투명 전극 구조체에 전류를 흘려줄 경우 상기 암점에 의해 상기 투명 전극 구조체의 광학 특성이 점차 저하되었다.또한, 배리어 구조의 표면 조도가 5nm 이하인 실시예 1 내지 10 및 실시예 12 내지 13은 실시예 11과 달리 한 초기 암점의 발생 정도가 적었으며, 보다 우수한 투습도를 나타내었다.
또한, 표면 조도가 0.2nm 미만인 실시예 6의 경우 초기 암점의 발생 정도가 적고, 낮은 투습도를 나타내었으나, 배리어 구조 및 투명 기판의 접착력이 다소 감소되었다.

Claims (19)

  1. 투명 기판;
    상기 투명 기판 상에 배치되며 투명 산화물 전극층 및 금속층의 복층 구조를 포함하는 투명 전극층; 및
    상기 투명 기판 및 상기 투명 전극층 사이에 배치되며, 알루미늄 산화물-아연 산화물 복합(AlZO) 물질, 실라잔(silazane), 실록산(siloxane) 또는 규소 함유 무기 물질 중 적어도 하나의 배리어 물질을 포함하는 배리어 구조를 포함하는, 투명 전극 구조체.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 투명 전극층은 하기 식 1로 정의된 광학 비율이 5 이하인, 투명 전극 구조체:
    [식 1]
    광학 비율 = 금속층의 소멸 계수/(|투명 산화물 전극층 굴절률-금속층 굴절률|)
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 투명 산화물 전극층은 제1 투명 산화물 전극층 및 제2 투명 산화물 전극층을 포함하며,
    상기 금속층은 상기 제1 투명 산화물 전극층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층 사이에 배치된, 투명 전극 구조체.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 금속층 및 상기 제1 투명 산화물 전극층 사이의 광학 비율은 5 이하이며, 상기 금속층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층 사이의 광학 비율은 5 이하인, 투명 전극 구조체.
  5. 청구항 3에 있어서, 상기 제1 투명 산화물 전극층 및 상기 제2 투명 산화물 전극층의 두께는 각각 200 내지 800Å이며, 상기 금속층의 두께는 50 내지 500Å인, 투명 전극 구조체.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 투명 산화물 전극층의 굴절률은 1.7 내지 2.2이며, 상기 금속층은 은(Ag) 합금을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 배리어 구조는 상기 배리어 물질을 포함하는 배리어 층 및 상기 배리어 층 상에 적층된 유기층을 더 포함하는, 투명 전극 구조체.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 배리어 층은 상기 AlZO 물질 또는 실라잔을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  9. 청구항 7에 있어서, 상기 배리어 구조는 교대로 복수로 적층된 상기 배리어 층들 및 상기 유기층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  10. 청구항 1에 있어서, 상기 배리어 구조는 각각 상기 배리어 물질을 포함하는 제1 배리어 층 및 제2 배리어 층을 포함하는 복층 구조를 갖는, 투명 전극 구조체.
  11. 청구항 10에 있어서, 상기 제1 배리어 층은 상기 규소 함유 무기 물질을 포함하며, 상기 제2 배리어 층은 실라잔을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  12. 청구항 11에 있어서, 상기 배리어 구조는 상기 제2 배리어 층을 사이에 두고 마주보는 한 쌍의 상기 제1 배리어 층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  13. 청구항 11에 있어서, 상기 배리어 구조는 교대로 복수로 적층된 상기 제1 배리어 층들 및 상기 제2 배리어 층들을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  14. 청구항 1에 있어서, 상기 배리어 구조의 표면 조도(roughness)는 5nm 이하인, 투명 전극 구조체.
  15. 청구항 14에 있어서, 상기 배리어 구조의 표면 조도(roughness)는 0.2 내지 3nm인, 투명 전극 구조체.
  16. 청구항 1에 있어서, 상기 투명 기판 및 상기 배리어 구조 사이에 배치된 하부 절연층을 더 포함하는, 투명 전극 구조체.
  17. 청구항 16에 있어서, 상기 하부 절연층은 유기 고분자 물질을 포함하는 전사 중개층을 포함하는, 투명 전극 구조체.
  18. 청구항 1의 투명 전극 구조체;
    상기 투명 전극 구조체 상에 배치된 유기 발광층; 및
    상기 유기 발광층 상에 배치된 상부 전극을 포함하는, 조명 소자.
  19. 청구항 1의 투명 전극 구조체;
    상기 투명 전극 구조체 상에 배치된 광 활성층; 및
    상기 광 활성층 상에 배치된 상부 전극을 포함하는, 태양 전지.
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