WO2020196343A1 - ポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物の製造方法、ポリカーボネート共重合体、ポリシロキサン化合物、組成物、及び、成形体 - Google Patents

ポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物の製造方法、ポリカーボネート共重合体、ポリシロキサン化合物、組成物、及び、成形体 Download PDF

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康平 釜谷
恵介 冨田
宣人 秋元
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a polycarbonate copolymer and a polysiloxane compound, particularly a method for producing a polycarbonate copolymer having a siloxane constituent unit, a polycarbonate copolymer and the like.
  • Thermoplastic polycarbonate resin has excellent impact resistance and mechanical properties, and is formed into various molded products by a simple and highly productive processing method such as injection molding. It is used in a wide range of industrial fields such as precision machinery and automobiles.
  • the conventional polycarbonate resin has a drawback of poor fluidity due to its high melt viscosity, and it may be difficult to inject and mold precision parts and thin materials. For this reason, conventionally, it is necessary to raise the temperature in the molding process, and in molding at a high temperature, there is a problem that the molding cycle becomes long and the cost increases, or the polycarbonate resin deteriorates during molding. Therefore, attempts have been made to improve the fluidity of the polycarbonate resin (Patent Documents 1 and 2), but sufficiently high fluidity is not always required without impairing the original characteristics (impact resistance, etc.) of the polycarbonate resin. Not realized.
  • polysiloxane In addition to the polycarbonate resin, a polymer of aromatic polysiloxane, so-called polyarylene siloxane, is known as a material for molded products by a molding method such as injection molding (for example, Patent Document 3).
  • polysiloxane compounds such as polyarylene siloxane
  • polyarylene siloxane can be used, for example, as a release layer in photocopying, a photoresist material, a plasticizer for polycarbonate, a component of a powder surface coating system, and the like. It is used as.
  • Non-Patent Document 1 a method in which hydrochloric acid is generated to react with dimethyldichlorosilane and bisphenol A in a solvent
  • Patent Document 4 a method in which the reaction is carried out in a solvent to which acetic acid is added.
  • polycarbonate resins, polysiloxane compounds, etc. that are particularly suitable for specific applications such as optical applications have not always been realized so far.
  • a polycarbonate copolymer having a siloxane constituent unit a method for efficiently producing a polycarbonate copolymer, etc., which has excellent impact resistance and high fluidity at the time of melting.
  • the present invention provides a safe and efficient production method of a polycarbonate copolymer having a siloxane constituent unit and a polysiloxane compound. For example, it does not involve the formation of corrosive substances such as hydrochloric acid and acetic acid, does not require the use of solvents, and efficiently reduces the environmental load while efficiently polypolycarbonate copolymers and polyarylene siloxanes and the like.
  • a method for producing a siloxane compound is provided.
  • a polycarbonate resin, a polysiloxane compound, etc. that are particularly suitable for a specific application such as an optical application are provided.
  • the present invention provides the following polycarbonate copolymer, a method for producing a polycarbonate copolymer, and the like, which contain a siloxane constituent unit, have excellent impact resistance, and have high fluidity.
  • the present invention can also be carried out without producing a by-product having a high environmental load such as an acid and without a solvent, particularly without a solvent requiring consideration for safety, and a polycarbonate copolymer or a polysiloxane compound can be used.
  • a silane compound selected from a cyclic siloxane compound and a silicon compound containing at least one of a linear siloxane compound, and With carbonate compounds It has a polymerization step of polymerizing with a diol compound containing an aromatic diol compound or an alicyclic diol compound.
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and carbon which may have a substituent.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2). (In the formula (2), R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 may independently have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents, and have 1 to 1 to carbon atoms.
  • Z 3 and Z 4 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • Y is either a single bond or a structural formula represented by the formula (4). (In the formula, R 21 and R 22 have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent, respectively.
  • c and d independently represent 0 or an integer of 1 or more and 5000 or less.
  • Z 1 to Z 4 are alkylene groups having 1 to 3 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 and J 2 each independently represent an integer of 0 or more and 2 or less.
  • K 1 and K 2 independently represent integers of 0 or more and 2 or less.
  • the X is a siloxane structural unit representing a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other, and / or the Y is formed by bonding R 21 and R 22 to each other.
  • a silane compound selected from a cyclic siloxane compound and a silicon compound containing at least one of a linear siloxane compound has a polymerization step of polymerizing a carbonate compound and a diol compound containing an aromatic diol compound or an alicyclic diol compound.
  • R 1 and R 2 each independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an alkenyl having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent.
  • X is one of the structural formulas represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 13 to R 20 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and 2 to 2 carbon atoms which may have a substituent.
  • Y is one of the structural formulas represented by the formula (4).
  • R 21 and R 22 have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent, respectively.
  • c and d independently represent 0 or an integer of 1 or more and 5000 or less.
  • the amount relative to the diol compound of the transesterification catalyst is a 1.0 ⁇ 10 -7 ⁇ 1.0 ⁇ 10 -2 molar ratio, none of the above [1] to [7]
  • the ratio of the total number of moles of the carbonate compound and the diallyloxysilane compound used in the polymerization step to the number of moles of the diol compound is 0.9 or more and 1.2 or less, above [1].
  • the molar ratio of the siloxane structural unit to the polycarbonate structural unit is 0.01: 99.99 to 99.99: 0.01.
  • the method for producing a polycarbonate copolymer according to the above method [16] Any one of the above [1] to [15], wherein the Q value of the polycarbonate copolymer measured under the conditions of 280 ° C. and 160 kgf is 8 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 s -1 ) or more.
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent. J 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less. K 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 may independently have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents, and have 1 to 1 to carbon atoms.
  • Z 3 and Z 4 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • Y is either a single bond or a structural formula represented by the formula (4).
  • R 21 and R 22 have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent, respectively.
  • c and d independently represent 0 or an integer of 1 or more and 5000 or less.
  • Z 1 to Z 4 are alkylene groups having 1 to 3 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 and J 2 each independently represent an integer of 0 or more and 2 or less.
  • K 1 and K 2 independently represent integers of 0 or more and 2 or less.
  • the X is a siloxane structural unit representing a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other, and / or the Y is formed by bonding R 21 and R 22 to each other.
  • the polycarbonate copolymer according to the above [17] or [18] which has a polycarbonate structural unit representing a fluorene ring structure.
  • R 1 and R 2 each independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an alkenyl having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent. Indicates an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a group or a substituent.
  • X is one of the structural formulas represented by the following formula (2). (In the formula (2), R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 13 to R 20 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and 2 to 2 carbon atoms which may have a substituent.
  • Y is one of the structural formulas represented by the formula (4).
  • R 21 and R 22 have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent, respectively.
  • c and d independently represent 0 or an integer of 1 or more and 5000 or less.
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent. J 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less. K 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 may independently have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents, and have 1 to 1 to carbon atoms.
  • Z 3 and Z 4 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 2 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • Y is either a single bond or a structural formula represented by the formula (4).
  • R 21 and R 22 have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent, respectively.
  • c and d independently represent 0 or an integer of 1 or more and 5000 or less.
  • m represents an integer of 2 to 10 and represents In equation (5-2), n represents an integer of 2 to 10.
  • the total value of m is 1 to 10, and the total value of n is 1 to 10.
  • R 1 and R 2 each independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 13 to R 20 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and carbon which may have a substituent.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less.
  • n represents an integer of 2 to 10.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2). (In the formula (2), R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • a diaryloxysilane compound which is one of a dialkyldiaryloxysilane, a diallyldiaryloxysilane, and a monoalkylmonoaryldiaryloxysilane, and a dialkyldialkoxysilane, adiaryldialkoxysilane, and a monoalkylmonoaryldi.
  • the oxysilane compound and the diol compound are polymerized using an ester exchange catalyst while removing the generated aryl alcohol and / or alkyl alcohol under reduced pressure in a molten state, and the diol compound of the ester exchange catalyst is used.
  • the amount based on the above amount is 0.01 ⁇ mol / mol to 16,000 ⁇ mol / mol in terms of molar ratio.
  • a method for producing a polysiloxane compound is produced.
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or an alkyl group having a substituent. Represents an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and carbon which may have a substituent.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • m 1 to m 4 represent the total number of structural units in each equation, and are natural numbers of 10 or more and 1000 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 are independently hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a carbon which may have a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 3 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 independently represents an integer of 0 or more and 2 or less.
  • K 12 independently represents an integer of 0 or more and 2 or less.
  • the X is a siloxane structural unit representing a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other, and / or the Y is formed by bonding R 21 and R 22 to each other.
  • a polymerization step of polymerizing a diaryloxysilane compound containing at least one of a dialkyldiaryloxysilane, adiaryldiaryloxysilane, and a monoalkylmonoaryldiaryloxysilane and an aromatic diol compound is provided.
  • the diaryloxysilane compound and the aromatic diol compound are polymerized using a transesterification catalyst under reduced pressure in a molten state while removing aryl alcohol, and the ester exchange catalyst is used for the aromatic diol compound.
  • the amount is 0.01 ⁇ mol / mol to 16,000 ⁇ mol / mol in terms of molar ratio.
  • a method for producing a polysiloxane compound which comprises producing a polyarylene siloxane compound having a weight average molecular weight of 10,000 to 300,000, which comprises a structural unit represented by the following formula (1).
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an alkenyl having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent.
  • X is one of the structural formulas represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 are independently hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a carbon which may have a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 1 and R 2 are each independently an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and carbon which may have a substituent.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • J 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • K 1 independently represents an integer of 0 or more and 5 or less.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-, respectively.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less.
  • X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 are independently hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a carbon which may have a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • the arrangement of the structural unit represented by the formula (5-4) and the other structural units is arbitrary, and the total value of m is 2 to 10.
  • R 1 and R 2 independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an alkenyl having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent. Indicates an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a group or a substituent.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent. i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less.
  • n represents an integer of 2 to 10 and represents X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 1 and R 2 independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are independently hydrogen, halogen, alkoxy, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and carbon which may have a substituent.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less.
  • n represents an integer from 2 to 10 and represents X is either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 may each independently have a hydrogen, a halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • a composition containing a polycarbonate resin A composition containing a polycarbonate resin.
  • Q 1 which is the Q value of the composition measured under the conditions of 280 ° C. and 160 kgf is 120% or more of Q 2 which is the Q value of only the polycarbonate resin contained in the composition measured under the same conditions.
  • the polysiloxane compound produced by the production method according to any one of [34] to [46] above or the polysiloxane compound according to any one of [48] to [50] above is molded.
  • the molded product obtained by [55] The polysiloxane compound produced by the production method according to any one of [34] to [46] above or the polysiloxane compound according to any one of [48] to [50] above is included. , Optical lens.
  • a polycarbonate copolymer having a siloxane constituent unit, which has high fluidity at the time of melting can be produced. Further, according to the present invention, a polycarbonate copolymer having such excellent characteristics, a composition containing the polycarbonate copolymer, and a molded product obtained by molding the polycarbonate copolymer can also be realized.
  • polyarylene siloxane does not generate by-products having a high environmental load such as acid and does not require a solvent. Etc. can be efficiently produced.
  • the present invention can also realize a polyarylene compound such as a polyarylene siloxane having excellent properties.
  • the method for producing a polycarbonate copolymer in the present invention is at least one or more selected from a predetermined diaryloxysilane compound, a predetermined dialkoxysilane compound, and a predetermined silicon compound (siloxane compound), each of which will be described in detail later. It has a polymerization step of polymerizing a silane compound, a carbonate compound, and an aromatic diol compound in the presence of an ester exchange catalyst.
  • polycarbonate copolymer having, for example, a siloxane structural unit produced by the reaction of the following formula (A) and a polycarbonate structural unit produced by, for example, the reaction of the following formula (B).
  • an alcohol derived from a carbonate compound for example, an aryl alcohol such as phenol (PhOH) is produced when a diallyl carbonate is used as the carbonate compound. Therefore, in the polymerization step, in a state where the mixture of the above-mentioned components is melted, the polymerization reaction is carried out under reduced pressure while removing alcohol as a by-product, for example, allyl alcohol such as phenol.
  • the method for producing the polycarbonate copolymer according to the present invention will be described in detail.
  • the silane compound used in the polymerization step is used to form a siloxane structural unit in the polycarbonate copolymer, for example, as represented by the above formula (A).
  • the type of the silane compound is not particularly limited as long as a siloxane structural unit containing the -OSi (R 1 R 2 ) O- site, which will be described in detail later, can be formed in the main chain of the polycarbonate copolymer, but is not particularly limited. It is selected from an oxysilane compound, a predetermined dialkoxysilane compound, and a predetermined silicon compound (siloxane compound).
  • a silane compound containing at least one of the diaryloxysilane compounds described in detail later, at least one of the dialkoxysilane compounds, and at least one of the silicon compounds is used.
  • the silane compound a plurality of diaryloxysilane compounds may be used in combination, a plurality of dialkoxysilane compounds may be used in combination, a plurality of silicon compounds may be used in combination, or a diaryloxysilane compound and silicon may be used in combination.
  • a mixture of compounds, a mixture of a dialkoxysilane compound and a silicon compound, and a mixture of a diallyloxysilane compound and a dialkoxysilane compound may be used.
  • the diaryloxysilane compound will be described.
  • diaryloxysilane compound examples include dialkyldiaryloxysilane, diaryldiaryloxysilane, and monoalkyl monoaryldiaryloxysilane. That is, in the polymerization step, any one or a plurality of these may be used as the silane compound.
  • Ra and R b are independently selected from an alkyl group and an aryl group, respectively. It is preferable that R a and R b are independently an alkyl group having a total carbon number of 1 to 20 and an aryl group having a total carbon number of 6 to 30 which may have a substituent. More preferably, when Ra and R b are alkyl groups which may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, and the total number of carbon atoms is more preferably 1 to 6. It is preferable that the total number of carbon atoms is 1 or 2. When Ra and R b are aryl groups that may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • Examples of the above-mentioned substituent include a hydroxyl group, a halogen, an amino group, a vinyl group, a carboxyl group, a cyano group, a (meth) acrylicoxy group, a glycidyloxy group, a mercapto group and the like.
  • Preferred specific examples of Ra and R b in the formula (1) include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • the aryloxy group (OAr group) of the silane compound is not introduced into the polymer chain of the polycarbonate copolymer, but is a by-product such as phenol (for example). ArOH) is generated. Therefore, the type of aryloxy group is not particularly limited. However, the aryloxy group preferably has a low polarity and a low molecular weight so that by-products in the polymerization step can be removed from the reaction system as easily as possible, and is, for example, a phenoxy group.
  • dialkyldiaryloxysilane examples include dimethyldiphenoxysilane, methylethyldiphenoxysilane, diethyldiphenoxysilane, and the like
  • diaryldiaryloxysilane examples include diphenyldiphenyloxysilane
  • monoalkyl monoaryldiaryloxysilane examples include methylphenylphenoxysilane.
  • dialkoxysilane compound examples include dialkyldialkoxysilane, diaryldialkoxysilane, and monoalkylmonoaryldialkoxysilane. That is, in the polymerization step, any one or a plurality of these may be used as the silane compound.
  • the dialkoxysilane compound is represented by the general formula Si ( Ra R b ) (OR C ) 2
  • Ra and R b are independently described in the column of (A-1) Diaryloxysilane compound. It is selected from the same alkyl and aryl groups as R a and R b .
  • the alkoxy group (OR C group) of the silane compound is not introduced into the polymer chain of the polycarbonate copolymer, but is a by-product such as methanol (for example). MeOH) is generated. Therefore, the type of alkoxy group is not particularly limited.
  • the alkoxy group (OR C group) is, for example, a methoxy group so that by-products in the polymerization step can be removed from the reaction system as easily as possible.
  • dialkyldialkoxysilane examples include dimethyldimethoxysilane, methylethyldimethoxysilane, diethyldimethoxysilane, and the like, and specific examples of the diaryldialkoxysilane include diphenyldimethoxysilane. Further, specific examples of the monoalkyl monoaryldialkoxysilane include methylphenyldimethoxysilane.
  • Silicon compound (siloxane compound)
  • the silicon compound include a predetermined cyclic siloxane compound and a linear siloxane compound. That is, in the polymerization step, any one of these may be used as the silane compound.
  • (B-1) Cyclic siloxane compound examples include a cyclic siloxane compound represented by the following formula (5).
  • R c and R d each independently represent an alkyl group, an alkenyl group, or an aryl group which may have a substituent. It is preferable that R c and R d in the formula (5) are an alkyl group having a total carbon number of 1 to 20 or an aryl group having a total carbon number of 6 to 30, respectively, which may have a substituent.
  • R c and R d are alkyl groups which may have a substituent
  • the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, more preferably 1 to 6 and the total carbon number is 1 to 6. It is particularly preferred that the number is 1 or 2.
  • R c and R d are aryl groups that may have a substituent
  • the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • R c and R d in the formula (5) include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • the cyclic siloxane compound has a siloxane structure, and examples of the siloxane structure include the above-mentioned R c group and -OSi (R c R d ) O- structure having an R d group.
  • examples of the siloxane structure include the above-mentioned R c group and -OSi (R c R d ) O- structure having an R d group.
  • -OSi cyclic siloxane compound (R c R d) O- site introducing the polycarbonate copolymer will be described in detail later.
  • n represents an integer of 3 or more and 30 or less.
  • the value of n in the formula (5) is preferably 3 or more and 15 or less, more preferably 3 or more and 10 or less, still more preferably 3 or more and 8 or less, and particularly preferably 3 or more and 5 or less. Is.
  • the molecular weight of the cyclic siloxane compound represented by the formula (5) is preferably 2,000 or less, more preferably 1,600 or less, further preferably 1,200 or less, and 1,000. The following is particularly preferable.
  • the molecular weight of the cyclic siloxane compound represented by the formula (5) is, for example, 100 or more, preferably 150 or more, and more preferably 200 or more.
  • (B-2) Linear Siloxane Compounds examples include a linear siloxane compound represented by the following formula (6).
  • Re and R f each independently represent an alkyl group or an aryl group which may have a substituent. It is preferable that Re and R f in the formula (6) are an alkyl group having a total carbon number of 1 to 20 or an aryl group having a total carbon number of 6 to 30, respectively, which may have a substituent.
  • the total carbon number is preferably 1 to 10, more preferably the total carbon number is 1 to 8, and the total carbon number is 1 to 8.
  • the number is 1 or 2.
  • the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • substituents examples include a hydroxyl group, a halogen, an amino group, a vinyl group, a carboxyl group, a cyano group, a (meth) acrylicoxy group, a glycidyloxy group, a mercapto group and the like.
  • Preferred specific examples of Re and R f in the formula (6) include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • Linear siloxane compounds also has a siloxane structure, as a siloxane structure, R e group as described above, and, -OSi having the R f group (R e R f) O- structure.
  • a -OSi (R e R f) O- portion of the straight-chain siloxane compounds, introducing the polycarbonate copolymer will be described in detail later.
  • m represents an integer of 2 or more and 10,000 or less.
  • the value of m in the formula (6) is preferably 10 or more and 7,000 or less, more preferably 100 or more and 2,000 or less, and further preferably 200 or more and 500 or less.
  • X may independently have a hydrogen atom, a hydroxyl group, and a substituent, and may have an alkoxy group and a substituent having a total carbon number of 1 to 10, and may have an oxygen atom or a nitrogen atom.
  • X may independently have a hydrogen atom, a hydroxyl group, and an alkoxy group having a total carbon number of 1 to 10 and a substituent, and may have an oxygen atom or a nitrogen atom.
  • alkyl group having a total carbon number of 1 to 10 which may be present, more preferably an alkyl group having a total carbon number of 1 to 10 which may have a hydroxyl group or a substituent, and further preferably.
  • substituent of X include a hydroxyl group, a halogen, an amino group, a vinyl group, a carboxyl group, a cyano group, a (meth) acrylic oxy group, a glycidyl oxy group, a mercapto group and the like.
  • the molecular weight of the linear siloxane compound represented by the formula (6) is preferably 60,000 or less, more preferably 56,000 or less, further preferably 50,000 or less, 45, It is particularly preferably 000 or less.
  • the molecular weight of the linear siloxane compound represented by the formula (6) is, for example, 1,000 or more, preferably 5,000 or more, and more preferably 10,000 or more.
  • siloxane compound of the above formula (5) and the linear siloxane compound represented by the following formula (6) only a single siloxane compound may be used, and two or more types of siloxane compounds may be used. It may be used as a mixture. Further, the siloxane compound of the formula (5) or the formula (6) may be used in combination with the above-mentioned (A) diaryloxysilane compound.
  • the above-mentioned silane compound can be synthesized by a known method, and a commercially available compound may be used.
  • the carbonate compound is used to introduce a carbonyl group (-CO- group) of a polycarbonate constituent unit into a polycarbonate copolymer, as shown in the above formula (B) relating to the outline of the polymerization reaction. That is, two -OR groups of a carbonate compound represented by the general formula RO-CO-OR (R is independently selected from an aryl group, an alkyl group, and an aralkyl group), for example, a carbonate compound is generally used.
  • the two aryloxy groups (ArO-groups) in the case of the diaryl carbonate represented by the formula ArO-CO-OAr are not introduced into the polymer chain of the polycarbonate copolymer.
  • the types of the aryl group, the alkyl group, and the aralkyl group of the carbonate compound are not particularly limited.
  • the —OR group of the above general formula is an aryloxy group (or the -R group of the above general formula RO-CO-OR is used so that by-products in the polymerization step can be removed from the reaction system as easily as possible.
  • Aryl group is preferable, and the polarity and molecular weight of the carbonate compound are preferably low.
  • the -OR group of the above general formula is, for example, a phenoxy group.
  • the carbonate compound it is preferable that either or both of the above Ar groups are aryl groups having a total carbon number of 10 or less, such as a phenyl group and a benzyl group. That is, although preferable specific examples of the carbonate compound include diaryl carbonates such as diphenyl carbonate, dibenzyl carbonate, ditril carbonate, bis (chlorophenyl) carbonate and m-cresyl carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate and dibutyl carbonate. , Dialkyl carbonate such as dicyclohexyl carbonate, or monoaryl monoalkyl carbonate.
  • the above-mentioned carbonate compound can be synthesized by a known method, and a commercially available compound may be used.
  • Aromatic diol compound The aromatic diol compound used in the polymerization step is used to form the main chain of the polycarbonate copolymer, as represented by the above formulas (A) and (B) relating to the outline of the polymerization reaction.
  • a monomer that can be used as a material for the polycarbonate resin is preferable, and for example, bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 1, 2-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) butane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) octane, Bis (4-hydroxyphenyl) phenylmethane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -1-phenylethane, bis (4-hydroxyphenyl) diphenylmethane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) ) Propane, 1,1-bis (4-hydroxy-3-tert-butylphenyl) propane, 2,2-bis (3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy) -3-Phenylphen
  • 9,9-bis (4- (2-hydroxyethoxy) phenyl) fluorene BPEF
  • 9,9-bis (4- (2-hydroxyethoxy) -3-phenylphenyl) fluorene BPPEF
  • 9,9-bis (4- (2-hydroxyethoxy) -3-methylphenyl) fluorene BPMEF
  • 9,9-bis (4- (2-hydroxyethoxy) phenyl) fluorene BPEF
  • 9,9-Bis (4- (2-hydroxyethoxy) -3-phenylphenyl) fluorene BPPEF
  • alicyclic diol compound examples include the following. That is, isosorbide represented by the following formula (in the above formula (1-3), L 1 , L 2 are 1, A 1 , A 2 are oxygen atoms, and J 1 , K 1 , J 2 and Compounds in which K 2 is 0); Spiroglycol (SPG) represented by the following formula; Decahydro-1, 4: 5, 8-dimethanonaphthalenediol (D-NDM, R is hydrogen in the following formula) represented by the following formula; (R represents a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms.
  • SPG Spiroglycol
  • D-NDM 8-dimethanonaphthalenediol
  • R is hydrogen in the following formula
  • (R represents a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms.
  • R is hydrogen
  • Cyclohexanedimethanol represented by the following formula
  • Pentacyclopentadecane dimethanol represented by the following formula
  • Tricyclodecanedimethanol represented by the following formula
  • Adamantane dimethanol such as 1,3-adamantane dimethanol represented by the following formula: And so on.
  • the main chain of the polycarbonate copolymer preferably contains a structural unit derived from these alicyclic diols.
  • the above-mentioned polycarbonate copolymer has high fluidity and is suitable for forming a molded product, and is also suitably used for molding a thin sheet, film, or the like.
  • a catalyst containing a basic compound is preferable.
  • the basic compound catalyst include those containing alkali metal compounds, alkaline earth metal compounds and the like, and examples of such compounds include alkali metals, organic acid salts such as alkaline earth metal compounds, carbonates and the like. Examples thereof include inorganic salts, oxides, hydroxides, hydrides and alkoxides of the above.
  • quaternary ammonium hydroxide and salts thereof, amines and the like are used as a basic compound catalyst.
  • these compounds can be used alone or in combination of a plurality of types.
  • the transesterification catalyst more preferably contains an alkali metal carbonate or an alkali metal hydroxide among the above-mentioned basic compound catalysts.
  • Specific examples of more preferable transesterification catalysts include those containing cesium carbonate, potassium carbonate, sodium carbonate, sodium hydrogen carbonate, cesium hydroxide, potassium hydroxide, sodium hydroxide and the like.
  • the transesterification catalyst described above can be prepared by a known method, and commercially available ones may be used.
  • the polymerization step it is preferable to proceed the polymerization reaction under a pressure of 400 Pa or less. That is, the pressure in the polymerization reaction is preferably in the range of 400 Pa or less.
  • the pressure in the polymerization reaction is preferably in the range of 400 Pa or less.
  • the reaction is carried out from the initial atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 16,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 400 Pa, 400 Pa or less. It is preferable to gradually reduce the pressure to 400 Pa or less.
  • the decompression step of gradually depressurizing the inside of the reaction system to improve the degree of decompression from the middle is preferable because alcohol as a by-product can be efficiently removed while suppressing distilling of the raw material.
  • the time of the polymerization step is appropriately determined in consideration of the type, pressure, temperature and other conditions of the target polycarbonate copolymer, but for example, the total time required for the polymerization step is within 5 to 10 hours. More specifically, the reaction time in the reaction system before decompression is 0.5 to 3 hours, preferably 1 to 2 hours, and the reaction time after decompression is 1 to 5 hours, preferably 2 to 4 hours. It's time.
  • the temperature in the above-mentioned polymerization reaction is preferably in the range of 150 to 300 ° C. More preferably, the temperature of the polymerization reaction is 180 to 290 ° C, and even more preferably 200 to 280 ° C.
  • the compatibility of each component of the above-mentioned silane compound, diaryl carbonate, and aromatic diol compound with each other is good, and a polycarbonate copolymer can be produced without using a solvent in the polymerization step. Therefore, the polymerization step can be simplified.
  • the ratio of the molar amount of the ester exchange catalyst to the molar amount of the aromatic diol compound is 1.0 ⁇ 10. It is preferably -7 to 1.0 ⁇ 10 -2 (mol / mol: 0.1 to 10000 ⁇ mol / mol, or 1.0 ⁇ 10 -4 to 10 mmol / mol). The molar ratio is more preferably 1.0 ⁇ 10 -7 to 2.0 ⁇ 10 -5 mol / mol (or 0.5 to 20 ⁇ mol / mol).
  • the molar ratio of the aromatic diol compound to the silane compound is, for example, 0.8 to 1.3, and is 0. It is preferably 9.9 or more and 1.25 or less, and more preferably 0.95 or more and 1.2 or less.
  • the molar ratio of the aromatic diol compound to the total number of moles of the diaryl carbonate and the silane compound is preferably 0.9 or more and 1.2 or less, and more preferably 0.95 or more and 1.15 or less.
  • the polycarbonate copolymer produced by the production method of the present invention is a polymer having a siloxane structural unit as described above, and specific examples thereof include the following. That is, the polycarbonate copolymer is a polymer having at least a siloxane structural unit represented by any of the following formulas (1-1) to (1-4) and a polycarbonate structural unit described in detail later.
  • the siloxane structure containing R 1 and R 2 in the formulas (1-1) to (1-4) is introduced from the above-mentioned diaryloxysilane compound, dialkyldialkoxysilane, or silicon compound (siloxane compound).
  • R 1 and R 2 each independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent. It represents an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may be used.
  • R 1 and R 2 are alkyl groups which may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, more preferably 1 to 4 and the total carbon number is 1 to 4. It is particularly preferred that the number is 1 or 2.
  • R 1 and R 2 are aryl groups that may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 may independently have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents, and have 1 to 1 to carbon atoms. It represents an alkyl group of 20, an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are alkyl groups which may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, and the total number of carbon atoms is 1 to 4. Is more preferable, and it is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 1 or 2.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are alkenyl groups which may have a substituent
  • the total carbon number is preferably 2 to 10, and the total carbon number is 2 to 6. Is more preferable, and it is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 2 to 4.
  • R 3 to R 10 and R 30 to R 33 are aryl groups that may have a substituent
  • the total carbon number is preferably 6 to 20, and the total carbon number is 6 to 12. It is more preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • Z 1 and Z 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, and are preferably 1 carbon atoms. It is an alkylene group of ⁇ 3, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • J 1 and K 1 independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, and more preferably 0. It is an integer of 2 or more, for example, 1 or 2.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less, and L 1 and L 2 are preferably 1 or 2.
  • X is independently either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 are independently hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a carbon which may have a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 11 and R 12 are preferably hydrogen, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms which may have a substituent, or 6 to 16 carbon atoms which may have a substituent, respectively. It is an aryl group of.
  • a and b are independently integers of 0 or 1 or more and 5000 or less, and a and b are preferably integers of 1000 or less, more preferably 500 or less. It is an integer, more preferably an integer of 100 or less.
  • X has a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other.
  • siloxane constituent unit preferably contains at least one represented by the following formula (1).
  • the siloxane structure containing R 1 and R 2 in the formula (1) is introduced from the above-mentioned diaryloxysilane compound, dialkoxysilane compound, or silicon compound (siloxane compound).
  • R 1 and R 2 each independently represent an alkyl group, an alkenyl group, or an aryl group which may have a substituent.
  • R 1 and R 2 in the formula (1) are an alkyl group having a total carbon number of 1 to 20 or an aryl group having a total carbon number of 6 to 30, respectively, which may have a substituent.
  • the preferred choice of R 1 and R 2 are the same as R 1 and R 2 in the formula (1-1) to (1-4).
  • R 1 and R 2 examples include hydroxyl groups, halogens, amino groups, vinyl groups, carboxyl groups, cyano groups, (meth) acrylic oxy groups, glycidyl oxy groups and mercapto groups.
  • Preferred specific examples of R 1 and R 2 in the formula (1) include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • R 3 - R 10 for the preferred choice of R 3 - R 10, it is the same as R 3 - R 10 in the formula (1-1) to (1-4).
  • substituents of R 3 to R 10 include hydroxyl groups, halogens, amino groups, vinyl groups, carboxyl groups, cyano groups, (meth) acrylicoxy groups, glycidyloxy groups, and mercapto groups.
  • X is the same as the X in the above formulas (1-1 and (1-2)).
  • the polycarbonate structural unit of the polycarbonate copolymer is represented by any of the following formulas (3-1) to (3-4).
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents having 1 to 20 carbon atoms, respectively.
  • An alkyl group, an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent is shown.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 are alkyl groups which may have a substituent, the total carbon number is preferably 1 to 10, and the total carbon number is 1 to 4. Is more preferable, and it is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 1 or 2.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 are alkenyl groups which may have a substituent
  • the total carbon number is preferably 2 to 10, and the total carbon number is 2 to 6. Is more preferable, and it is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 2 to 4.
  • R 13 to R 20 and R 40 to R 51 are aryl groups that may have a substituent
  • the total carbon number is preferably 6 to 20, and the total carbon number is 6 to 12. It is more preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • Z 3 and Z 4 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, and are preferably 1 carbon atoms. It is an alkylene group of ⁇ 3, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • J 2 and K 2 independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, and more preferably 1.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less, and L 1 and L 2 are preferably 0 or more and 2 or less.
  • Y is either a single bond or a structural formula represented by the formula (4) independently.
  • R 21 and R 22 each independently have hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an alkyl group which may have a substituent.
  • R 21 and R 22 are preferably hydrogen, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms which may have a substituent, or 6 to 16 carbon atoms which may have a substituent, respectively. It is an aryl group of.
  • c and d are independently integers of 0 or 1 or more and 5000 or less, and c and d are preferably integers of 1000 or less, more preferably 500 or less. It is an integer, more preferably an integer of 100 or less.
  • Y has a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other.
  • the polycarbonate structural unit preferably contains at least one represented by the following formula (3).
  • R 13 to R 20 are the same as those of R 3 to R 10 in the above formulas (3-1) to (3-2).
  • substituents of R 13 to R 20 include hydroxyl groups, halogens, amino groups, vinyl groups, carboxyl groups, cyano groups, (meth) acrylic oxy groups, glycidyl oxy groups and mercapto groups.
  • Y is the same as Y in the above formulas (3-1) to (3-2).
  • the weight average molecular weight of the polycarbonate copolymer is preferably 10,000 to 300,000, more preferably 10,000 to 200,000, and even more preferably 10,000 to 100,000. For example, it is more preferably 20,000 to 80,000, further preferably 30,000 to 70,000, and particularly preferably 40,000 to 65,000.
  • the number of moles of the siloxane constituent unit is preferably 1 to 1000. Further, the number of moles of the polycarbonate constituent unit is preferably 1 to 1000. The number of these moles is the number of structural units contained in one molecule of the polycarbonate copolymer, more preferably 10 to 800, and further preferably 100 to 600, respectively.
  • the ratio of the siloxane constituent unit to the total number of moles of the siloxane constituent unit and the polycarbonate constituent unit in the polycarbonate copolymer is preferably 2.0% or more and 90% or less.
  • the proportion of the above-mentioned siloxane constituent unit is more preferably 3.0% or more, for example, higher than 3.1% and 90% or less, further preferably 5% or more and 90% or less, and 8% or more and 90%. It is particularly preferable that it is% or less.
  • the polycarbonate copolymer is not used as it is but is used as a composition mixed with another resin, it may be preferable to significantly increase the ratio of the above-mentioned siloxane constituent units.
  • a polycarbonate copolymer having a ratio of the above-mentioned siloxane constituent unit of 30% or more, 50% or more, or 70% or more and a high Si content may contain Si or a siloxane constituent unit as described in detail later.
  • the upper limit of the ratio of the siloxane constituent unit described above is not limited to 90%, and is, for example, 92%, 95%, 98%, or the like. Is also good.
  • the molar ratio of the siloxane constituent unit to the polycarbonate constituent unit is 0.01: 99.99 to 99. It is preferably 99: 0.01.
  • the above-mentioned molar ratio is more preferably 30:70 to 99.9: 0.01, but other ranges such as 1:99 to 99: 1, 10:90 to 90:10 and the like. Is also good.
  • the Q value (melt flow volume per unit time measured at 280 ° C. and a load of 160 kg, ⁇ 10 -2 cm 3 s -1 ) is 8 ( ⁇ 10 -2 cm 3 s -1 ).
  • the above is preferable.
  • the Q value is more preferably 20 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 s -1 ) or more, further preferably 40 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 s -1 ) or more, and particularly preferably 60 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 s -1 ) or more. ⁇ 10 -2 cm 3 s -1 ) or more.
  • the glass transition temperature (Tg) according to JIS K7121 is, for example, 40 to 200 ° C, preferably 45 to 180 ° C, and more preferably 50 to 160 ° C.
  • the weight average molecular weight of the low molecular weight compound of 1,000 or less is preferably 30% by weight or less, and more preferably 20% by weight or less. It is preferably 10% by weight or less, more preferably 5.0% by weight or less, particularly preferably 1.5% by weight or less, still more preferably less than 1.0% by weight. ..
  • Polycarbonate copolymers containing a large amount of low molecular weight compounds having a weight average molecular weight of 1,000 or less are relatively effective when continuously subjected to injection molding or the like for producing discs or complicated and thinned products. At an early stage, the mold tends to be contaminated with trace amounts of deposits. In this respect, in the polycarbonate copolymer, if the amount of the low molecular weight compound having a weight average molecular weight of 1,000 or less is less than 1.5% by mass, the contamination of the mold is effectively prevented.
  • the lower limit of the content of the low molecular weight compound having a weight average molecular weight of 1,000 or less in the polycarbonate copolymer is not particularly important, but is about 0.7% by weight.
  • the properties of the polycarbonate copolymer particularly when used in optical applications.
  • the effect of improving fluidity was also confirmed. Therefore, even if the lower limit of the content of the low molecular weight compound having a weight average molecular weight of 1,000 or less in the polycarbonate copolymer is 0.001% by weight, 0.01% by weight, or 0.1% by weight. Good.
  • the content of the above-mentioned low molecular weight compounds in the polycarbonate copolymer is determined from the ratio of the peak areas of each component obtained by GPC analysis, as will be described in detail later in Examples, among several types of low molecular weight compounds which are impurities. It is a value calculated by totaling the contents. That is, as will be described in detail later, the proportion of low molecular weight compounds having a molecular weight of 1,000 or less in the polycarbonate copolymer is an area / 0 min with a retention time of 20.5 min to 21.5 min under predetermined GPC analysis conditions. It is a value calculated from the ratio of the area up to 21.5 min.
  • the above-mentioned polycarbonate copolymer that is, the siloxane structural unit represented by any of the formulas (1-1) to (1-4), and any of the formulas (3-1) to (3-4).
  • the total content of the cyclic compounds represented by the following formulas (5-1) to (5-3) is the total content of the polycarbonate copolymer. It is preferably 4.0% by weight or less, more preferably 3.0% by weight or less, still more preferably 2.0% by weight or less, and particularly preferably 1.0% by weight or less based on the weight. is there.
  • m and n indicate the total number of the structural units represented by the formula in the ring, respectively.
  • These also include alternating annular bodies, where again, m and n represent the total number of building blocks of the building blocks represented by the equation, respectively.
  • m represents an integer of 2 to 10, preferably 2 to 5, more preferably 2 or 3, and even more preferably 2.
  • n represents an integer of 2 to 10, preferably 2 to 5, more preferably 2 or 3, and even more preferably 2.
  • the total value of m is 1 to 10, and the total value of n is 1 to 10.
  • m and n are preferably 1 to 5, more preferably 1 or 2, and even more preferably 1.
  • the structural unit containing the (-OSi (R 1 R 2 ) O-) moiety and (-OC ( O)). O-) Arrangement with the structural unit including the site is arbitrary.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, and are preferably 1 carbon atoms. It is an alkylene group of about 3, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, and more preferably 1 or 2.
  • R 1 , R 2 , R 3 to R 10 , R 13 to R 20 and X are in the formulas (1-1) and (1-2). The same applies to R 1 , R 2 , R 3 to R 10 , R 13 to R 20, and X, respectively.
  • each of the compounds of the formulas (5-1) to (5-3) include the cyclic compounds of the following formulas (5-1') to (5-3').
  • the total content of the cyclic compounds represented by the following formulas (6-1) and (6-2) may be included. These cyclics are considered to be cyclic dimers resulting from side reactions of the polymerization reaction for the production of polycarbonate copolymers.
  • the total content of these cyclic dimer in the polycarbonate copolymer is preferably 2.0% by weight or less, more preferably 1.5% by weight or less, based on the total weight of the polycarbonate copolymer. It is more preferably 1.0% by weight or less, and particularly preferably 0.5% by weight or less.
  • R 1 , R 2 , R 3 to R 10 , R 30 to R 33, and X are those in formulas (1-1) and (1-2). The same is true.
  • Each of X 1 and X 2 is an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms, and more preferably 1 carbon atom. Or it is an alkylene group of 2.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, and more preferably 1 or 2.
  • n represents an integer of 2 to 10, preferably an integer of 2 to 5, and more preferably 2 or 3, for example 2.
  • the lower limit of the total content of the cyclic dimer represented by the formulas (6-1) and (6-2) contained in the polycarbonate copolymer is not particularly limited, but is, for example, 0.001% by weight. , 0.01% by weight, or 0.1% by weight.
  • the presence of a small amount of cyclic dimer can contribute to the improvement of fluidity during molding of the polycarbonate copolymer.
  • the 1% mass reduction thermal decomposition temperature is preferably 415 ° C. or lower, more preferably the 1% mass reduction thermal decomposition temperature is 400 ° C. or lower, and further preferably 1% mass.
  • the reduced thermal decomposition temperature is 385 ° C. or lower, and particularly preferably, the 1% mass reduced thermal decomposition temperature is 370 ° C. or lower.
  • the ratio of the total weight of silicon atoms (total Si amount) based on the total weight of the polycarbonate copolymer is preferably 0.1 to 20% by mass, and 1.0 to 15%. It is more preferably mass%, more preferably 2.0 to 12 mass%, and 3.0 to 10 mass% (for example, 3.1 mass% or more, or 3.1 mass% or more, 9. 8% by mass or less) Especially preferable.
  • composition according to the present invention that is, the composition containing the above-mentioned polycarbonate copolymer and the like will be described in detail.
  • composition of the present invention contains the above-mentioned polycarbonate copolymer and a polycarbonate resin which does not correspond to the above-mentioned polycarbonate copolymer.
  • examples of the polycarbonate resin that does not fall under the above-mentioned polycarbonate copolymer include a polycarbonate resin that completely or substantially does not contain a siloxane structure.
  • -[OR-OCO] -units (R is an aliphatic group, an aromatic group, or a fat) containing a carbonate ester bond in the molecular main chain. It is not particularly limited as long as it contains both a group group and an aromatic group, and further has a linear structure or a branched structure).
  • the polycarbonate resin which does not correspond to the above-mentioned polycarbonate copolymer may contain polyester carbonate.
  • the polyester carbonate is not particularly limited as long as it contains a carbonate ester bond in the molecular main chain- [OR-OC] -unit (R is as described above).
  • the weight average molecular weight of the polycarbonate resin is preferably 10,000 to 100,000, more preferably 13,000 to 80,000, and even more preferably 15,000 to 60,000.
  • the composition of the present invention may contain a resin other than the polycarbonate resin, preferably a thermoplastic resin.
  • the type of thermoplastic resin is not particularly limited, but in addition to polycarbonate resin and polyester carbonate resin, acrylic resin such as polymethylmethacrylate (PMMA), polyethylene terephthalate (PET), triacetylcellulose (TAC), polyethylene naphthalate ( Examples thereof include various resins such as PEN), polyimide (PI), cycloolefin copolymer (COC), norbornene-containing resin, polyether sulfone, cellophane, and aromatic polyamide.
  • PMMA polymethylmethacrylate
  • PET polyethylene terephthalate
  • TAC triacetylcellulose
  • PEN polyimide
  • COC cycloolefin copolymer
  • norbornene-containing resin polyether sulfone
  • cellophane and aromatic polyamide.
  • the ratio of the total weight (total Si amount) of the silicon atoms based on the total weight of the composition is preferably 0.1 to 20% by mass, preferably 0.2 to 15% by mass. It is more preferable, and it is particularly preferable that it is 0.3 to 10% by mass.
  • the ratio of the total amount of Si in the composition can be adjusted by the ratio of the siloxane constituent unit to the total constituent units in the above-mentioned polycarbonate resin, or the amount of the resin mixed with the polycarbonate resin and the amount of Si. For example, 280 ° C.
  • Q 1 is Q value measured in the condition of 160kgf
  • Q 2 is Q values measured under the same conditions only polycarbonate resin contained in the composition compared with preferably an at least 120% (more than 20% higher) value, a value for Q 1 of the total composition, more preferably, 130% or more as compared with the value Q 2 'of the polycarbonate only, further It is preferably 140% or more, particularly preferably 150% or more, for example 160% or more.
  • Q 1 which is a Q value measured under the conditions of 280 ° C.
  • the polycarbonate resin contained in the composition was measured only for the polycarbonate resin contained in the composition under the same conditions. It is preferably a value of 140% or more (40% or more higher) than the Q value of Q 2, and the value of Q 1 of the entire composition is more preferably the value of Q 2 of polycarbonate only. Compared with this, it is 150% or more, more preferably 160% or more, and particularly preferably 170% or more, for example 180% or more.
  • a composition having excellent characteristics can be produced by using a polycarbonate copolymer having a high Si content.
  • An excellent composition obtained by mixing, for example, a polycarbonate copolymer having a Si content of 0.1% by mass or more with a resin substantially free of siloxane constituent units, preferably a polycarbonate resin. Both impact resistance and fluidity can be achieved at the same time.
  • the composition containing the polycarbonate copolymer may include a phenol compound that may be produced as a by-product of the polymerization reaction, a silane compound that remains without the reaction, a carbonate compound, and a diol compound.
  • Phenolic compounds and DPCs which are impurities, can cause a decrease in strength and generation of odor when formed into a molded product. Therefore, it is preferable that the content thereof is as small as possible. Therefore, the contents of the phenol-based compound, the silane-based compound, the carbonate compound, and the diol compound may be reduced to the extent that they are not detected, but from the viewpoint of productivity, they are contained in the composition within a range that does not impair the effect. You may be.
  • a predetermined amount of the remaining amount of the monomer for example, 1 to 1000 wt ppm, preferably 10 to 900 ppm, more preferably 20 to 800 ppm of the monomer is contained, so that the monomer at the time of molding is contained.
  • the effect of improving the fluidity can be obtained, and the plasticity can be improved when the resin is melted.
  • the molded product according to the present invention is obtained by molding the above-mentioned polycarbonate copolymer, a composition containing a polycarbonate copolymer, or the like.
  • the molding method of the molded body is not particularly limited, and examples of the molded body include an injection molded product, a press molded product, a blow molded product, an extrusion molded product, a vacuum molded product, and a pressure molded product.
  • the optical lens according to the present invention is obtained by molding the polycarbonate copolymer of the present invention, a composition containing the polycarbonate copolymer, or the like.
  • the polycarbonate copolymer of the present invention is suitable for optical applications, and the optical lens of the present invention has a refractive index, Abbe number, etc. in a range suitable for a lens.
  • the above-mentioned polymerization reaction is roughly shown as follows.
  • a diphenoxysilane compound Si (CH 3 ) 2 (OPh) 2
  • a phenoxy group which is an example of a diaryloxysilane compound
  • bisphenol A which is an example of an aromatic diol compound.
  • the following polyarylene siloxane compound is obtained by reacting. That is, a polyarylene siloxane compound having a siloxane structure produced by the reaction of the following formula (A) is produced.
  • an aryl alcohol such as phenol (PhOH) is produced as a by-product as described below.
  • the polysiloxane compound includes a polyarylene siloxane compound, a polyalkylene siloxane compound, a mixture thereof, a structural unit derived from a diaryloxysilane compound, which will be described in detail later, and a structural unit derived from a dialkoxysilane compound into a polymer chain. Includes forms including both.
  • (A-1) Diaryloxysilane Compound The diaryloxysilane compound used in the polymerization step is used to form a siloxane structural unit in the polyarylene siloxane compound, for example, as represented by the above formula (A).
  • Examples of the diaryloxysilane compound include dialkyldiaryloxysilane, diaryldiaryloxysilane, and monoalkyl monoaryldiaryloxysilane. That is, in the polymerization step, any one or a plurality of these may be used as the silane compound.
  • Ra and R b are independently selected from an alkyl group and an aryl group, respectively. It is preferable that R a and R b are independently any of an alkyl group having a total carbon number of 1 to 20 and an aryl group having a total carbon number of 6 to 30 which may have a substituent. More preferably, when Ra and R b are alkyl groups which may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, and the total number of carbon atoms is more preferably 1 to 6. It is preferable that the total number of carbon atoms is 1 or 2. When Ra and R b are aryl groups that may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • Examples of the above-mentioned substituent include a hydroxyl group, a halogen, an amino group, a vinyl group, a carboxyl group, a cyano group, a (meth) acrylicoxy group, a glycidyloxy group, a mercapto group and the like.
  • Preferred specific examples of Ra and R b in the formula (1) include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • the aryloxy group (OAr group) of the diaryloxysilane compound is not introduced into the polymer chain of the polyarylene siloxane compound, but is by-produced, for example, phenol or the like. Produces an object (ArOH). Therefore, the type of aryloxy group is not particularly limited. However, the aryloxy group preferably has a low polarity and a low molecular weight so that by-products in the polymerization step can be removed from the reaction system as easily as possible, and is, for example, a phenoxy group.
  • dialkyldiaryloxysilane examples include dimethyldiphenoxysilane, methylethyldiphenoxysilane, diethyldiphenoxysilane, and the like
  • specific examples of the diaryldiaryloxysilane include diphenyldiphenyloxysilane.
  • specific examples of the monoalkyl monoaryldiaryloxysilane include methylphenylphenoxysilane.
  • dialkoxysilane compound examples include dialkyldialkoxysilane, diaryldialkoxysilane, and monoalkylmonoaryldialkoxysilane. That is, in the polymerization step, any one or a plurality of these may be used as the silane compound.
  • the dialkoxysilane compound is represented by the general formula Si ( Ra R b ) (OR C ) 2
  • Ra and R b are independently described in the column of (A-1) Diaryloxysilane compound. It is selected from the same alkyl and aryl groups as R a and R b .
  • the alkoxy group (OR C group) of the silane compound is not introduced into the polymer chain of the polycarbonate copolymer, but is a by-product such as methanol (for example). MeOH) is generated. Therefore, the type of alkoxy group is not particularly limited.
  • the alkoxy group (OR C group) is, for example, a methoxy group so that by-products in the polymerization step can be removed from the reaction system as easily as possible.
  • dialkyldialkoxysilane examples include dimethyldimethoxysilane, methylethyldimethoxysilane, diethyldimethoxysilane, and the like, and specific examples of the diaryldialkoxysilane include diphenyldimethoxysilane. Further, specific examples of the monoalkyl monoaryldialkoxysilane include methylphenyldimethoxysilane.
  • diol compound used for producing the polysiloxane compound examples include an aromatic diol compound and an alicyclic diol compound.
  • diol compound a mixture of an aromatic diol compound and an alicyclic diol compound may be used.
  • Aromatic diol compound The aromatic diol compound used in the polymerization step has a main chain of a polysiloxane compound such as a polyarylenesiloxane compound, as shown by the above formula (A) relating to the outline of the polymerization reaction. Used to construct.
  • a monomer that can be used as a material for the polycarbonate resin is preferable, and for example, bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 1, 2-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) butane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) octane, Bis (4-hydroxyphenyl) phenylmethane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -1-phenylethane, bis (4-hydroxyphenyl) diphenylmethane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) ) Propane, 1,1-bis (4-hydroxy-3-tert-butylphenyl) propane, 2,2-bis (3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy) -3-Phenylphen
  • (A-2) Alicyclic Diol Compound The alicyclic diol compound used in the polymerization step is also used to form the main chain of the polysiloxane compound.
  • Specific examples of the alicyclic diol compound include spiroglycol, cyclohexanedimethanol, PCPDM, TCDDM and the like.
  • the alicyclic diol compound described in the above [(III-2) Alicyclic diol compound] column regarding the polycarbonate copolymer can also be used in the polymerization step for producing the polysiloxane compound.
  • a catalyst containing a basic compound is preferable.
  • the basic compound catalyst include those containing alkali metal compounds, alkaline earth metal compounds and the like, and examples of such compounds include alkali metals, organic acid salts such as alkaline earth metal compounds, carbonates and the like. Examples thereof include inorganic salts, oxides, hydroxides, hydrides and alkoxides of the above.
  • quaternary ammonium hydroxide and salts thereof, amines and the like are used as a basic compound catalyst.
  • these compounds can be used alone or in combination of a plurality of types.
  • the transesterification catalyst more preferably contains an alkali metal carbonate or an alkali metal hydroxide among the above-mentioned basic compound catalysts.
  • Specific examples of more preferable transesterification catalysts include those containing cesium carbonate, potassium carbonate, sodium carbonate, sodium hydrogen carbonate, cesium hydroxide, potassium hydroxide, sodium hydroxide and the like.
  • the transesterification catalyst can be prepared by a known method, and a commercially available one may be used.
  • [(IV) Polymerization step] In the polymerization step, at least the dioxysilane compound such as (I) diaryloxysilane compound described above and the diol compound such as (II) aromatic diol compound are polymerized in the presence of (III) transesterification catalyst.
  • the mixture of the above components is melted, and the by-product aryl alcohol and / or alkyl alcohol is removed under reduced pressure in a molten state. By setting the reaction conditions in this way, the polymerization reaction can proceed efficiently.
  • the pressure in the above-mentioned polymerization reaction is preferably in the range of 101,300 Pa or less. More preferably, the pressure of the polymerization reaction is 27,000 Pa or less, and even more preferably 400 Pa or less.
  • the polymerization step it is not always necessary to carry out the polymerization reaction under reduced pressure, and at least the polymerization reaction is allowed to proceed to some extent from the state where the raw material is in a molten state. After that, it is preferable to reduce the pressure in the reaction system. For example, as will be described later, it is preferable to gradually raise the reaction temperature in the polymerization step. Therefore, in the depressurization step, after the temperature of the reaction system is raised to some extent, for example, 150 ° C. or higher, more preferably 180 ° C. It is preferable to start with the temperature raised above.
  • the temperature in the above-mentioned polymerization reaction is preferably in the range of 150 to 300 ° C. More preferably, the temperature of the polymerization reaction is 180 to 290 ° C, and even more preferably 200 to 280 ° C. As described above, in the polymerization step, it is preferable to polymerize the oxysilane compound or the diallyloxysilane compound with the diol compound or the aromatic diol compound at a reaction temperature higher than 200 ° C. Further, it is preferable to carry out the polymerization step under reduced pressure.
  • the temperature rise is preferably carried out at a pace of about 1 to 10 ° C./min, more preferably 2 to 8 ° C./min, and even more preferably 3 to 7 ° C./min.
  • the time of the polymerization step is appropriately determined in consideration of the type, pressure, temperature and other reaction conditions of the target polysiloxane compound, but for example, the total time required for the polymerization step is within 1 to 10 hours. More specifically, the reaction time in the reaction system before the above-mentioned decompression is 0.1 to 3 hours, preferably 0.5 to 2 hours, and the reaction time after decompression is 0.5 to 8 hours. Yes, preferably 1 to 6 hours.
  • the compatibility of each component of the above-mentioned oxysilane compound and diol compound with each other is good, and a polycarbonate copolymer can be produced without using a solvent in the polymerization step.
  • a solvent such as a halogen-based solvent is not required, it is possible to reduce the environmental load due to the polymerization reaction and to simplify the polymerization step.
  • the by-products generated in the polymerization step are the above-mentioned aryl alcohol, alkyl alcohol, etc., which can be easily removed from the reaction system and do not require any special treatment in consideration of safety and the like. .. Therefore, the method for producing a polysiloxane compound according to the present invention can reduce the environmental load as compared with, for example, a conventional production method in which an acid is by-produced or an acid is used.
  • the ratio of the molar amount of the ester exchange catalyst to the molar amount of the aromatic diol compound is 0.01 ⁇ mol / mol. It is ⁇ 16,000 ⁇ mol / mol (1.0 ⁇ 10 -8 to 1.6 ⁇ 10 -2 ).
  • This molar ratio is preferably 0.05 ⁇ 10,000 ⁇ mol / mol (5.0 ⁇ 10 -8 ⁇ 1.0 ⁇ 10 -2), and more preferably, 0.5 ⁇ 5000 ⁇ mol / mol (5 It is .0 ⁇ 10 -7 to 5.0 ⁇ 10 -3 ), more preferably 0.80 to 1000 ⁇ mol / mol (8.0 ⁇ 10 -7 to 1.0 ⁇ 10 -3 ), and particularly. Preferably, it is 1.0 to 100 ⁇ mol / mol (1.0 ⁇ 10 -6 to 1.0 ⁇ 10 -4 ).
  • the molar ratio of the diol compound such as the aromatic diol compound to the oxysilane compound such as the diaryloxysilane compound is, for example, 0.8 to 1. It is 3, preferably 0.9 or more and 1.2 or less, more preferably 0.95 or more and 1.18 or less, and further preferably 1.00 or more and 1.16 or less.
  • the polysiloxane compound produced by the production method of the present invention is a polymer having a siloxane structural unit as described above, and specific examples thereof include the following. That is, the polyarylene siloxane compound is a polymer having at least a siloxane structural unit represented by any of the following formulas (1-1') to (1-4').
  • R 1 and R 2 each independently have an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms or a substituent which may have a substituent. Represents an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may be possessed.
  • R 1 and R 2 are alkyl groups which may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 1 to 10, more preferably 1 to 4 and the total carbon number is 1 to 4. It is particularly preferred that the number is 1 or 2.
  • R 1 and R 2 are aryl groups that may have a substituent, the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • R 3 to R 10 are independently alkyl groups having 1 to 20 carbon atoms which may have hydrogen, halogen, alkoxy, and substituents, respectively. , An alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms which may have a substituent.
  • the total carbon number is preferably 1 to 10, more preferably the total carbon number is 1 to 4, and the total carbon number is 1 to 4. It is particularly preferable that the number is 1 or 2.
  • R 3 to R 10 are alkenyl groups which may have a substituent
  • the total carbon number is preferably 2 to 10, more preferably the total carbon number is 2 to 6, and the total carbon number is 2 to 6.
  • the number is particularly preferably 2-4.
  • R 3 to R 10 are aryl groups that may have a substituent
  • the total number of carbon atoms is preferably 6 to 20, and more preferably 6 to 12 carbon atoms. It is particularly preferable that the total number of carbon atoms is 6 to 8.
  • Z 1 is an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, and is preferably 1 to 5 carbon atoms. It is an alkylene group of 3, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • J 1 and K 1 independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, more preferably. Is an integer from 0 to 2 and is, for example, 1 or 2.
  • a 1 and A 2 independently represent either -O- or -CH-.
  • L 1 and L 2 each independently represent an integer of 0 or more and 3 or less, and L 1 and L 2 are preferably 1 or 2.
  • X is independently either a single bond or a structural formula represented by the following formula (2).
  • R 11 and R 12 are independently hydrogen, halogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a carbon which may have a substituent.
  • a and b independently represent an integer of 0 or 1 or more and 5000 or less.
  • R 11 and R 12 are preferably hydrogen, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms which may have a substituent, or 6 to 16 carbon atoms which may have a substituent, respectively. It is an aryl group of.
  • a and b are independently integers of 0 or 1 or more and 5000 or less, and a and b are preferably integers of 1000 or less, more preferably 500 or less. It is an integer, more preferably an integer of 100 or less.
  • X has a fluorene ring structure formed by bonding R 11 and R 12 to each other.
  • siloxane constituent unit preferably contains at least one represented by the following formula (1').
  • the siloxane structure containing R 1 and R 2 in the formula (1') is introduced from the above-mentioned oxysilane compound.
  • the formula (1-1 Formula (1)' is the same as R 1 and R 2) - (1-4 ').
  • R 1 and R 2 examples include hydroxyl groups, halogens, amino groups, vinyl groups, carboxyl groups, cyano groups, (meth) acrylic oxy groups, glycidyl oxy groups and mercapto groups.
  • Preferred specific examples of R 1 and R 2 in the formula (1') include a methyl group, a phenyl group, a vinyl group, and a propyl group.
  • R 3 to R 10 are the same as those of R 1 and R 2 in the above formulas (1-1') to (1-4').
  • substituents of R 3 to R 10 include hydroxyl groups, halogens, amino groups, vinyl groups, carboxyl groups, cyano groups, (meth) acrylicoxy groups, glycidyloxy groups, and mercapto groups.
  • m represents an integer of 10 or more and 1,000 or less.
  • the value of m in the formula (1') is preferably 20 or more and 800 or less, and more preferably 30 or more and 500 or less.
  • X is the same as R 1 and R 2 in the above formulas (1-1') and (1-2').
  • the weight average molecular weight of the polysiloxane compound such as the polyarylene siloxane compound is preferably 5,000 to 300,000, more preferably 10,000 to 300,000, and 10,000 to 200,000. More preferably, it is particularly preferably 10,000 to 100,000, for example, 20,000 to 90,000, still more preferably 30,000 to 80,000, and particularly preferably. It is 40,000 to 70,000.
  • the glass transition temperature (Tg) according to JIS K7121 is, for example, 40 to 200 ° C, preferably 45 to 160 ° C.
  • the above-mentioned polysiloxane compound that is, a poly having a siloxane structural unit represented by any of the formulas (1-1) to (1-4) and the formulas (1-1') to (1-4').
  • the weight average molecular weight is 5,000 to 300,000
  • the total content of the cyclic bodies represented by the following formula (5-4) is based on the total weight of the polysiloxane compound. It is preferably 4.0% by weight or less, more preferably 3.0% by weight or less, further preferably 2.0% by weight or less, and particularly preferably 1.0% by weight or less.
  • the arrangement of the structural unit represented by the formula (5-4) and the other structural units is arbitrary. That is, although a structural unit other than the structural unit whose configuration is specified as the equation (5-4) may be included, in any case, the total value of m is 2 to 10, preferably 2 to 5. Is more preferably 2 or 3, for example 2.
  • R 1 , R 2 , R 3 to R 10 , and X are the same as those in the formulas (1-1) and (1-2).
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have substituents, and are preferably alkylene groups having 1 to 3 carbon atoms. Yes, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • i and ii each independently represent an integer of 0 or more and 5 or less, preferably an integer of 0 or more and 3 or less, and more preferably an integer of 0 or more and 2 or less. For example, 1 or 2.
  • the lower limit of the low molecular weight cyclic compound in the polysiloxane compound is 0.7 weight, although the lower limit is not particularly important. It is about%.
  • the lower limit of the content of the low molecular weight compound having a weight average molecular weight of 1,000 or less in the polysiloxane compound may be 0.001% by weight, 0.01% by weight, or 0.1% by weight. ..
  • the content of the above-mentioned low molecular weight cyclic compound in the polysiloxane compound is determined by the ratio of the peak areas of each component obtained by GPC analysis, as described in detail later in Examples, to indicate several types of low molecular weight compounds which are impurities. It is a value calculated by totaling the contents of. That is, as will be described in detail later, it can be calculated from a predetermined GPC area ratio in the same manner as the measurement of the proportion of low molecular weight compounds having a molecular weight of 1,000 or less in the polycarbonate copolymer.
  • cyclic compounds represented by the formula (5-4) specific examples include the cyclic dimer of the following formula (5-4'), and the molecular structure of the cyclic dimer of the formula (5-4'). , It was confirmed that such a cyclic dimer can be contained in the polysiloxane compound.
  • the polysiloxane compound may include the total content of the cyclic bodies represented by the following formulas (6-1) and (6-2). These cyclics are considered to be cyclic dimers resulting from the side reaction of the polymerization reaction for the production of the polysiloxane compound.
  • the content of these cyclic dimers in the polysiloxane compound is preferably 2.0% by weight or less, more preferably 1.5% by weight or less, still more preferably, based on the total weight of the polysiloxane compound. Is 1.0% by weight or less, and particularly preferably 0.5% by weight or less.
  • the arrangement of the structural unit represented by these equations and the other structural units is arbitrary.
  • n is 2 to 10 in each case. , Preferably 2-5, more preferably 2 or 3, for example 2.
  • X 1 and X 2 are alkylene groups having 1 to 5 carbon atoms which may independently have a substituent, and are preferably 1 carbon atoms. It is an alkylene group of about 3, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms.
  • i and ii independently represent integers of 0 or more and 5 or less, preferably 0 or more and 3 or less, and more preferably 0 or more and 2 or less. It is the following integer, for example, 1 or 2.
  • R 1 and R 2 , R 3 to R 10 , Z 1 and Z 2 , J 1 , K 1 and X are as described above.
  • the lower limit of the total content of the cyclic dimer represented by the formulas (6-1) and (6-2) contained in the polysiloxane compound is not particularly limited, but is, for example, 0.001% by weight. It may be 0.01% by weight or 0.1% by weight.
  • the presence of a small amount of cyclic dimer can contribute to the improvement of fluidity during molding of the polysiloxane compound.
  • the 1% mass reduction thermal decomposition temperature is preferably 415 ° C. or lower, more preferably the 1% mass reduction thermal decomposition temperature is 400 ° C. or lower, and further preferably 1% mass reduction.
  • the thermal decomposition temperature is 385 ° C. or lower, and particularly preferably, the 1% mass reduction thermal decomposition temperature is 370 ° C. or lower.
  • the ratio of the total weight of silicon atoms (total Si amount) based on the total weight of the polysiloxane compound is preferably 0.1 to 20% by mass, preferably 1.0 to 15% by mass. It is more preferably 2.0 to 12% by mass, and 3.0 to 10% by mass (for example, 3.1% by mass or more, or 9.8% by mass in excess of 3.1% by mass). % Or less) Especially preferable.
  • composition according to the present invention that is, the composition containing the above-mentioned polysiloxane compound and the like will be described in detail.
  • composition of the present invention contains the above-mentioned polysiloxane compound and a polycarbonate resin.
  • the polycarbonate resin include a polycarbonate resin completely or substantially free of a siloxane structure.
  • a carbonate ester bond is contained in the main chain of the molecule- [OR-OCO] -unit (R is an aliphatic group, an aromatic group, or It is not particularly limited as long as it contains both an aliphatic group and an aromatic group, and further has a linear structure or a branched structure).
  • the polycarbonate resin that does not correspond to the above-mentioned polysiloxane compound may contain polyester carbonate.
  • the polyester carbonate is not particularly limited as long as it contains a carbonic acid ester bond in the main chain of the molecule- [OR-OC] -unit (R is as described above).
  • the weight average molecular weight of the polycarbonate resin contained in the composition together with the polysiloxane compound is preferably 10,000 to 100,000, more preferably 13,000 to 80,000, and even more preferably 15,000 to 15,000. It is 60,000.
  • the composition of the present invention may contain a resin other than the polycarbonate resin, preferably a thermoplastic resin.
  • the type of thermoplastic resin is not particularly limited, but in addition to polycarbonate resin and polyester carbonate resin, acrylic resin such as polymethylmethacrylate (PMMA), polyethylene terephthalate (PET), triacetylcellulose (TAC), polyethylene naphthalate ( Examples thereof include various resins such as PEN), polyimide (PI), cycloolefin copolymer (COC), norbornene-containing resin, polyether sulfone, cellophane, and aromatic polyamide.
  • PMMA polymethylmethacrylate
  • PET polyethylene terephthalate
  • TAC triacetylcellulose
  • PEN polyimide
  • COC cycloolefin copolymer
  • norbornene-containing resin polyether sulfone
  • cellophane and aromatic polyamide.
  • the ratio of the total weight (total Si amount) of the silicon atoms based on the total weight of the composition is preferably 0.1 to 20% by mass, preferably 0.2 to 15% by mass. It is more preferable, and it is particularly preferable that it is 0.3 to 10% by mass.
  • the ratio of the total amount of Si in the composition can be adjusted by the ratio of the siloxane constituent unit to the total constituent units in the above-mentioned polycarbonate resin, or the amount of the resin mixed with the polycarbonate resin and the amount of Si.
  • Q 1 which is a Q value measured under the conditions of 280 ° C.
  • a composition containing a polysiloxane compound is compared with Q 2 which is a Q value measured only by the polycarbonate resin contained in the composition under the same conditions.
  • the value is preferably 120% or more (20% or more higher), and the Q 1 value of the entire composition is more preferably 130% or more, more preferably 130% or more, as compared with the Q 2 value of polycarbonate alone.
  • Q 1 which is a Q value measured under the conditions of 280 ° C.
  • Q is Q obtained by measuring only the polycarbonate resin contained in the composition under the same conditions.
  • compared to Q 2 is a value, preferably a is 140% or more (high 40%) value, the value for Q 1 of the total composition, more preferably, as compared to the value Q 2 'of the polycarbonate only It is 150% or more, more preferably 160% or more, and particularly preferably 170% or more, for example 180% or more.
  • a composition having excellent characteristics can be produced by using a polysiloxane compound having a high Si content.
  • the composition containing the polysiloxane compound may include a phenolic compound that may be produced as a by-product of the polymerization reaction, and an oxysilane compound and a diol compound that remain without the reaction.
  • Phenolic compounds and DPCs which are impurities, can cause a decrease in strength and generation of odor when formed into a molded product. Therefore, it is preferable that the content thereof is as small as possible. Therefore, the contents of the phenolic compound, the oxysilane compound and the diol compound may be reduced to the extent that they are not detected, but may be contained in the composition within a range that does not impair the effect from the viewpoint of productivity. ..
  • a predetermined amount of the remaining amount of the monomer for example, 1 to 1000 wt ppm, preferably 10 to 900 ppm, more preferably 20 to 800 ppm of the monomer is contained, so that the monomer at the time of molding is contained.
  • the effect of improving the fluidity can be obtained, and the plasticity can be improved when the resin is melted.
  • the molded product of the present invention is obtained by molding a polysiloxane compound such as the above-mentioned polyarylenesiloxane compound.
  • the molding method of the molded body is not particularly limited, and examples of the molded body include an injection molded product, a press molded product, a blow molded product, an extrusion molded product, a vacuum molded product, and a pressure molded product.
  • the optical lens according to the present invention is obtained by molding the polysiloxane compound of the present invention, a composition containing a polysiloxane compound, or the like.
  • the polysiloxane compound of the present invention is suitable for optical applications, and is preferably used for optical films, optical lenses, and the like.
  • the optical lens of the present invention has a refractive index, an abbe number, etc. in a range suitable for a lens.
  • the catalyst may be removed or deactivated in order to maintain thermal stability and hydrolysis stability after the completion of the polymerization reaction.
  • a method for inactivating the catalyst by adding a known acidic substance can be preferably carried out.
  • the acidic substance include esters such as butyl benzoate and aromatic sulfonic acids such as p-toluenesulfonic acid; aromatic sulfonic acid esters such as butyl p-toluenesulfonate and hexyl p-toluenesulfonate.
  • Phosphonates such as phosphite, phosphonic acid, phosphonic acid; triphenyl phosphite, monophenyl phosphite, diphenyl phosphite, diethyl phosphite, di-propyl phosphate, di-propyl phosphite Phosphonates such as n-butyl, din-hexyl phosphite, dioctyl phosphite, monooctyl phosphate; triphenyl phosphate, diphenyl phosphate, monophenyl phosphate, dibutyl phosphate, phosphate Phosphonates such as dioctyl and monooctyl phosphate; phosphonic acids such as diphenylphosphonic acid, dioctylphosphonic acid and dibutylphosphonic acid; phosphonic acid esters such as diethylphenylphosphonate; triphenylphosphine
  • Alkyl sulfate such as dimethyl sulfate
  • organic halides such as benzyl chloride are preferably used.
  • deactivating agents may be used, for example, in an amount of 0.001 to 50 times mol, preferably 0.01 to 30 times mol, based on the amount of catalyst.
  • Stabilizers may be added to the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present invention.
  • stabilizers include heat stabilizers and antioxidants.
  • the ratio of the stabilizer added is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and further preferably 0.% by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or polysiloxane compound. It is 02 parts by mass or more, preferably 2 parts by mass or less, more preferably 1.4 parts by mass or less, and further preferably 1.0 part by mass or less.
  • the stabilizer may contain only one kind, or may contain two or more kinds. When two or more types are included, the total amount is preferably in the above range.
  • Heat Stabilizer examples include phenol-based, phosphorus-based, and sulfur-based heat stabilizers. Specifically, phosphoric acid, phosphonic acid, phosphite, phosphinic acid, polyphosphoric acid and other phosphorus oxo acids; acidic sodium pyrophosphate, potassium pyrophosphate, acidic calcium pyrophosphate and other acidic pyrophosphate metal salts; phosphoric acid Phosphates of Group 1 or Group 10 metals such as potassium, sodium phosphate, cesium phosphate, zinc phosphate and the like; organic phosphate compounds, organic phosphite compounds, organic phosphonite compounds and the like can be mentioned.
  • a phenol ester compound (a), a phosphoric acid (b) and tetrakis are esterified with phenol and / or a phenol in which at least one ester in the molecule has at least one alkyl group having 1 to 25 carbon atoms.
  • At least one selected from the group (2,4-di-tert-butylphenyl) -4,4'-biphenylene-di-phosphonite (c) can be mentioned.
  • phosphite ester compound (a) examples include trioctylphosphite, trioctadecylphosphite, tridecylphosphite, trilaurylphosphite, tristearylphosphite, triphenylphosphite, and tris (monononylphenyl) phos.
  • organic phosphite compound examples include "ADEKA STAB 1178 (trade name, the same applies hereinafter)", “ADEKA STAB 2112", “ADEKA STAB HP-10", Johoku Chemical Industry Co., Ltd. "JP-351”, “JP-360”. , “JP-3CP”, “Irgafos 168” manufactured by BASF, and the like.
  • the phosphoric acid ester examples include trimethyl phosphate, triethyl phosphate, tributyl phosphate, trioctyl phosphate, triphenyl phosphate, tricresyl phosphate, tris (nonylphenyl) phosphate, 2-ethylphenyldiphenyl phosphate and the like.
  • the addition ratio of the heat stabilizer is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and further preferably 0 with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or polysiloxane compound.
  • the heat stabilizer may contain only one type, or may contain two or more types. When two or more types are included, the total amount is preferably in the above range.
  • antioxidants examples include a phenol-based antioxidant, a hindered phenol-based antioxidant, a bisphenol-based antioxidant, a polyphenol-based antioxidant, and the like. Specifically, 2,6-di-tert-butyl-4-methylphenol, tris (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzyl) isocyanurate, n-octadecyl-3- (3', 5'-di-tert-butyl-4'-hydroxyphenyl) propionate, tetrakis [methylene-3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 4,4'-butylidenebis- (3-Methyl-6-tert-butylphenol), triethylene glycol-bis [3- (3-tert-butyl-4-hydroxy-5-methylphenyl) propionate], 3,9-bis ⁇ 2- [3- [3-] (3-tert-Butane, 2,6-
  • phenolic antioxidant examples include BASF's "Irganox 1010" (registered trademark, the same applies hereinafter), "Irganox 1076", ADEKA's “ADEKA STAB AO-50", “ADEKA STAB AO-60” and the like. be able to.
  • the addition ratio of the antioxidant is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and more preferably 0.01 part by mass or more, based on 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or the polysiloxane compound. It is preferably 1 part by mass or less, more preferably 0.5 part by mass or less. Only one type of antioxidant may be contained, or two or more types may be contained. When two or more types are included, the total amount is preferably in the above range.
  • the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present invention may contain various additives as long as the gist of the present invention is not deviated.
  • the additive include at least one additive selected from a flame retardant, a flame retardant aid, an ultraviolet absorber, a mold release agent and a colorant, and include at least one of the flame retardant and the mold release agent. Is preferable.
  • an antistatic agent, a fluorescent whitening agent, an antifogging agent, a fluidity improving agent, a plasticizer, a dispersant, an antibacterial agent and the like may be added as long as the desired physical properties are not significantly impaired.
  • the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present invention may contain various additives as long as the gist of the present invention is not deviated.
  • As the flame retardant an organometallic salt-based flame retardant, a phosphorus-based flame retardant, a silicone-based flame retardant, or the like may be blended.
  • Examples of the flame retardant that can be used in the present invention include the flame retardant (flame retardant composition) described in paragraphs 805 to 093 of JP2016-183422A, and the contents thereof are incorporated in the present specification.
  • UV absorbers in addition to inorganic UV absorbers such as cerium oxide and zinc oxide, benzotriazole compounds, benzophenone compounds, salicylate compounds, cyanoacrylate compounds, triazine compounds, ogizanilide compounds, malonic acid ester compounds, hindered amine compounds, and phenyl salicylate compounds.
  • organic ultraviolet absorbers such as compounds.
  • benzotriazole-based and benzophenone-based organic ultraviolet absorbers are preferable.
  • specific examples of the benzotriazole compound include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole and 2- [2'-hydroxy-3', 5'-bis ( ⁇ , ⁇ -dimethylbenzyl).
  • 2- (2'-hydroxy-5'-tert-octylphenyl) benzotriazole 2,2'-methylene-bis [4- (1,1,3,3-tetramethylbutyl) ) -6- (2N-benzotriazole 2-yl) phenol].
  • benzophenone-based ultraviolet absorbers include 2,4-dihydroxy-benzophenone, 2-hydroxy-4-methoxy-benzophenone, 2-hydroxy-4-n-octoxy-benzophenone, and 2-hydroxy-4-dodecyloxy-.
  • Benzophenone 2-hydroxy-4-octadesiloxy-benzophenone, 2,2'-dihydroxy-4-methoxy-benzophenone, 2,2'-dihydroxy-4,4'-dimethoxy-benzophenone, 2,2', 4, Examples thereof include 4'-tetrahydroxy-benzophenone.
  • specific examples of the phenyl salicylate ultraviolet absorber include phenyl salicylate, 4-tert-butyl-phenyl salicylate and the like.
  • triazine-based ultraviolet absorbers 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl) oxy] -phenol, 2- [4 , 6-Bis (2,4-dimethylphenyl) -1,3,5-triazine-2-yl] -5- (octyloxy) phenol and the like.
  • specific examples of the hindered amine-based ultraviolet absorber include bis (2,2,6,6-tetramethylpiperidine-4-yl) sebacate and the like.
  • the addition ratio of the ultraviolet absorber is preferably 0.01 part by mass or more, more preferably 0.1 part by mass or more, and more preferably 0.1 part by mass or more, based on 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or polysiloxane compound. It is preferably 3 parts by mass or less, and more preferably 1 part by mass or less. Only one kind of ultraviolet absorber may be used, or two or more kinds may be used. When two or more types are used, the total amount is preferably in the above range.
  • the release agent examples include a release agent such as a carboxylic acid ester, a polysiloxane compound, and a paraffin wax (polyolefin type). Specific examples thereof include at least one compound selected from the group of aliphatic carboxylic acids, esters of aliphatic carboxylic acids and alcohols, aliphatic hydrocarbon compounds having a number average molecular weight of 200 to 15,000, and polysiloxane-based silicone oils. be able to.
  • the aliphatic carboxylic acid include saturated or unsaturated aliphatic monovalent, divalent or trivalent carboxylic acids.
  • the aliphatic carboxylic acid also includes an alicyclic carboxylic acid.
  • the preferred aliphatic carboxylic acid is a monovalent or divalent carboxylic acid having 6 to 36 carbon atoms, and an aliphatic saturated monovalent carboxylic acid having 6 to 36 carbon atoms is more preferable.
  • Specific examples of aliphatic carboxylic acids include palmitic acid, stearic acid, valeric acid, caproic acid, capric acid, lauric acid, araquinic acid, bechenic acid, lignoseric acid, cerotic acid, melissic acid, tetrariacontanic acid, and montanic acid. Glutaric acid, adipic acid, azelaic acid and the like can be mentioned.
  • the same one as the above-mentioned aliphatic carboxylic acid can be used.
  • the alcohol include saturated or unsaturated monohydric or polyhydric alcohols. These alcohols may have a substituent such as a fluorine atom or an aryl group. Among these, monohydric or multivalent saturated alcohols having 30 or less carbon atoms are preferable, and aliphatic saturated monohydric alcohols or polyhydric alcohols having 30 or less carbon atoms are more preferable.
  • the aliphatic compound also includes an alicyclic compound.
  • the alcohol examples include octanol, decanol, dodecanol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, ethylene glycol, diethylene glycol, glycerin, pentaerythritol, 2,2-dihydroxyperfluoropropanol, neopentylene glycol, ditrimethylolpropane, dipentaerythritol and the like. be able to.
  • the above ester compound may contain an aliphatic carboxylic acid and / or an alcohol as an impurity, or may be a mixture of a plurality of compounds.
  • esters of aliphatic carboxylic acid and alcohol include beeswax (mixture containing myricyl palmitate as the main component), stearyl stearate, behenyl behenate, stearyl behenate, glycerin monopalmitate, and glycerin monostearate.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon having a number average molecular weight of 200 to 15,000 include liquid paraffin, paraffin wax, microwax, polyethylene wax, Fischer-Tropsch wax, and ⁇ -olefin oligomer having 3 to 12 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon also includes an alicyclic hydrocarbon.
  • these hydrocarbon compounds may be partially oxidized.
  • paraffin wax, polyethylene wax or a partial oxide of polyethylene wax is preferable, and paraffin wax and polyethylene wax are more preferable.
  • the number average molecular weight is preferably 200 to 5000.
  • these aliphatic hydrocarbons may be a single substance or a mixture of various constituents and molecular weights, and the main component may be within the above range.
  • the polysiloxane-based silicone oil include dimethyl silicone oil, phenyl methyl silicone oil, diphenyl silicone oil, and fluorinated alkyl silicone. Two or more of these may be used in combination.
  • the addition ratio of the release agent is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and more preferably 0.01 part by mass or more, based on 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or the polysiloxane compound. It is preferably 2 parts by mass or less, more preferably 1 part by mass or less. Only one type of release agent may be used, or two or more types may be used. When two or more types are used, the total amount is preferably in the above range.
  • the colorant may be either a dye or a pigment, and examples thereof include an inorganic pigment, an organic pigment, and an organic dye.
  • inorganic pigments for example, sulfide pigments such as carbon black, cadmium red, and cadmium yellow; silicate pigments such as ultramarine; titanium oxide, zinc flower, petals, chromium oxide, iron black, titanium yellow, zinc-iron.
  • Oxide pigments such as brown, titanium cobalt green, cobalt green, cobalt blue, copper-chromium black, copper-iron black; chrome acid pigments such as chrome yellow and molybdate orange; ferrocyans such as navy blue Examples include system pigments.
  • organic pigments and organic dyes as colorants, for example, phthalocyanine dyes such as copper phthalocyanine blue and copper phthalocyanine green (dye or pigment is referred to as a dye pigment, the same applies hereinafter); azo type such as nickel azo yellow.
  • Dye pigments thioindigo-based, perinone-based, perylene-based, quinacridone-based, dioxazine-based, isoindolinone-based, quinophthalone-based condensed polycyclic dyes; quinoline-based, anthraquinone-based, heterocyclic, methyl-based dyes, etc. Can be mentioned.
  • the colorant may be master-batched with polystyrene-based resin, polycarbonate-based resin, or acrylic-based resin for the purpose of improving handleability at the time of extrusion and improving dispersibility in the resin composition.
  • the colorant addition ratio is preferably 5 parts by mass or less, more preferably 3 parts by mass or less, and further preferably 2 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate copolymer or polysiloxane compound. Also, it is 0.1 parts by mass or more. Only one type of colorant may be used, or two or more types may be used. When two or more types are used, the total amount is preferably in the above range.
  • Molded product other than lens The shape, pattern, color, size, etc. of the molded product obtained by using the polycarbonate copolymer or polysiloxane compound are not limited, and may be arbitrarily set according to the intended use. Specifically, as a molded body, parts such as electrical and electronic equipment, OA (Office Automation) equipment, information terminal equipment, mechanical parts, home appliances, vehicle parts, architectural parts, various containers, leisure goods / miscellaneous goods, lighting equipment, etc. , Parts of various household electric appliances, housings of electric appliances, containers, covers, storage parts, cases, covers and cases of lighting fixtures, and the like.
  • OA Office Automation
  • Electrical and electronic devices include, for example, personal computers, game machines, television receivers, display devices such as liquid crystal display devices and plasma display devices, printers, copiers, scanners, fax machines, electronic notebooks and personal digital assistants (PDAs), and electronic devices.
  • Desktop printers electronic dictionaries, cameras, video cameras, mobile phones, battery packs, recording medium drives and readers, mice, ten keys, CD (Compact Disc) players, MD (MiniDisc) players, portable radio / audio players, etc. Can be mentioned.
  • examples of the molded product include an illuminated signboard, a liquid crystal backlight, a lighting display, a traffic sign, a sign board, a screen, an automobile part (vehicle-mounted part) such as a reflector and a meter part, a toy, a decorative item, and the like. .. Since the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present application have excellent impact resistance, high fluidity at the time of melting, and can be a molded product having a fine structure, they are electrically and electronic parts, mechanical parts, and vehicle parts for automobiles. Can be suitably used as. Examples of such parts include automobile interior panels, automobile lamp lenses, automobile inner lenses, automobile lens protective covers, automobile light guides, and the like.
  • the manufacturing method of the molded product of the present invention is not particularly limited, and a molding method generally used for resins such as polycarbonate resin can be arbitrarily adopted.
  • a molding method generally used for resins such as polycarbonate resin
  • an injection molding method, an ultra-high speed injection molding method, an injection compression molding method, a two-color molding method, a hollow molding method such as gas assist, a molding method using a heat insulating mold, and a rapid heating mold were used.
  • Molding method, foam molding (including supercritical fluid), insert molding, IMC (in-mold coating molding) molding method, extrusion molding method, sheet molding method, thermal molding method, rotary molding method, laminated molding method, press molding method, etc. can be mentioned.
  • a molding method using a hot runner method can also be used.
  • the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present invention may contain a resin other than the polycarbonate copolymer of the present invention and a resin other than the polysiloxane compound, if necessary, as long as the desired physical properties are not significantly impaired. It may be included.
  • examples of such other resins include polycarbonate resins other than the polycarbonate copolymer and polysiloxane compound of the present invention, polyethylene terephthalate resin (PET resin), polytrimethylene terephthalate resin (PTT resin), and polybutylene terephthalate resin (polybutylene terephthalate resin).
  • Thermoplastic polyester resin such as PBT resin
  • styrene such as polystyrene resin (PS resin), high impact polystyrene resin (HIPS), acrylonitrile-styrene copolymer (AS resin), methyl methacrylate-styrene copolymer (MS resin) Based resin
  • core / shell type elastomer such as methyl methacrylate-acrylic rubber-styrene copolymer (MAS), elastomer such as polyester elastomer
  • Polyolefin resin such as resin; Polyamide resin (PA resin); Polygon resin (PI resin); Polyetherimide resin (PEI resin); Polyurethane resin (PU resin); Polyphenylene ether resin (PPE resin); Polyphenylene sulfide resin (PPS resin) ); Polysulfone resin (PSU resin
  • Mw ⁇ (W i x M i ) / ⁇ (W i ) (In the above formula, i is the i-th dividing point of time obtained by dividing the molecular weight M, W i is the i-th weight, M i represents the i-th molecular weight.
  • the molecular weight M is the elution of the calibration curve Represents the molecular weight in terms of polystyrene in time.
  • Measurement condition ⁇ Equipment: Labsolutions manufactured by Shimadzu Corporation -Column: Guard column (Shodex GPC K-G 4A) x 1, Analytical column (Shodex GPC K-805L) x 2-Solvent: Chloroform (HPLC grade) ⁇ Injection volume: 10 ⁇ L -Sample concentration: 2000ppm ⁇ Solvent flow rate: 1 mL / min ⁇ Measurement temperature: 40 ° C ⁇ Detector: RI
  • the ratio of low molecular weight compounds having an Mw of 1,000 or less in the polycarbonate resin is based on the data obtained by GPC analysis under the above conditions, and the retention time is an area of 20.5 min to 21.5 min / 0 min to 21.5 min. It was calculated from the ratio of the area up to (GPC area ratio). That is, GPC analysis was performed under the conditions described in the column of ⁇ Measurement of polystyrene-equivalent weight average molecular weight (Mw)>, and the retention time (retention time) considered to correspond to all the amounts of compounds contained in the polycarbonate resin sample was obtained.
  • a peak GPC area (A) of 21.5 minutes or less and a retention time considered to correspond to the amount of low molecular weight compound having a weight average molecular weight of 1,000 or less were confirmed between 20.5 minutes and 21.5 minutes.
  • the content ratio (B / A ⁇ 100 (%)) of the low molecular weight compound was measured based on the ratio of the peak to the GPC area (B).
  • Tg glass transition temperature
  • a 5 to 12 mg test piece is weighed in a sample container for AI auto sampler (RDC aluminum pan, cylindrical container with a diameter of 6.8 mm and a height of 2.5 mm), and the upper part of the sample container is placed on the AI auto sampler. Prepared by sealing with a cover. The measurement was carried out using a differential scanning calorimeter (DSC) in a nitrogen atmosphere (nitrogen flow rate: 50 ml / min), and 10.0 mg of sapphire was used as a standard substance in the reference cell. Then, the measurement sample adjusted to 30 ° C. was heated to 280 ° C.
  • DSC differential scanning calorimeter
  • DSC Differential scanning calorimetry
  • the obtained oligomer components a and b were dissolved in dichloromethane and analyzed and quantified by GC / FID as a solution of 1000 ⁇ g / mL.
  • the quantitative value is a 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane-converted value obtained from a calibration curve of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane prepared in advance.
  • cyclic dimer The content of the above-mentioned cyclic dimer contained in the polycarbonate copolymer was measured as follows. A 20 g sample of the polycarbonate copolymer was dissolved in 120 g of dichloromethane to prepare a resin solution, and 200 g of ethanol was added dropwise to the stirring resin solution over 30 minutes. The precipitate was filtered off with NoA5 filter paper, and the filtrate was concentrated with an evaporator to obtain oligomer component A and precipitate A. Subsequently, the obtained precipitate A was dissolved in 120 g of dichloromethane to prepare a resin solution, and 200 g of ethanol was added dropwise to the resin solution being stirred over 30 minutes.
  • the precipitate was filtered off with NoA5 filter paper, and the filtrate was concentrated with an evaporator to obtain oligomer component B and precipitate B.
  • the obtained precipitate B was dissolved in 120 g of dichloromethane to prepare a resin solution, and 200 g of ethanol was added dropwise to the resin solution being stirred over 30 minutes.
  • the precipitate was filtered off with NoA5 filter paper, and the filtrate was concentrated with an evaporator to obtain an oligomer component C and a precipitate C.
  • the obtained oligomer components A, B and C were dissolved in dichloromethane to prepare a 1000 ⁇ g / mL solution, and the cyclic dimer was analyzed by GC-Q-MS / FID.
  • the quantitative value is a 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane-converted value obtained from a calibration curve of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane prepared in advance.
  • ⁇ Measurement method of refractive index (nd)> Refractive index (nd): A right-angled piece having a thickness of 3 mm made of the polycarbonate copolymer produced in the example was measured by the method of JIS-K-7142 using an Abbe refractometer. ⁇ Measurement method of Abbe number ( ⁇ d)> For a right-angled piece made of the polycarbonate resin produced in the examples and having a thickness of 3 mm, the refractive index at wavelengths of 486 nm, 589 nm and 656 nm was measured at 23 ° C. using an Abbe refractometer, and the Abbe number was further calculated using the following formula. Calculated. ⁇ d (nd-1) / (nF-nC) nd: Refractive index at wavelength 589 nm nC: Refractive index at wavelength 656 nm nF: Refractive index at wavelength 486 nm
  • dichloromethane was distilled off with an evaporator to obtain an oily component.
  • the molar yield was 66%.
  • Example A-1 104.97 g (0.46 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 4.58 g (0.02 mol) of dimethyldiphenoxysilane, 101.46 g (0.47 mol) of diphenyl carbonate, and carbonate as a catalyst.
  • 2.0 ⁇ mol / mol of cesium (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 300 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced with. The raw material was heated and melted at 190 ° C. and stirred for 20 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less, and further 1 hour and 30 minutes.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa and 200 Pa or less.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 44,373. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 136 ° C. As a result of measuring the weight loss of the above copolymer using TG-DTA, the 1% weight loss was 411 ° C.
  • Example A-2 72.85 g (0.32 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 7.9 g (0.032 mol) of dimethyldiphenoxysilane, 65.86 g (0.31 mol) of diphenyl carbonate, and as a catalyst.
  • Cesium carbonate 0.6 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 300 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced with. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 4 hPa or less for another 1.5 hours.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure gradually changes from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 16,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 400 Pa, 400 Pa or less. Adjusted as follows.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 48,035. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 129 ° C. As a result of measuring the Q value of the above copolymer, it was 75 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 / sec).
  • Example A-3 21.69 g (0.10 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 9.52 g (0.39 mol) of dimethyldiphenoxysilane, 13.5 g (0.63 mol) of diphenyl carbonate, and as a catalyst.
  • Cesium carbonate 7.0 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced with. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube over 1 hour, the temperature in the system was set to 260 ° C., the degree of decompression was set to 4 hPa or less, and the mixture was held for another 2 hours. , A polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure gradually changes from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 16,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 400 Pa, 400 Pa or less. Adjusted to.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 54,007. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 101 ° C. As a result of measuring the Q value of the above copolymer, it was 114 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 / sec).
  • Example A-4 30.69 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 25.46 g (0.10 mol) of dimethyldiphenoxysilane, 9.96 g (0.046 mol) of diphenyl carbonate, and as a catalyst.
  • Cesium carbonate 7.0 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced with. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube over 1 hour, the temperature in the system was set to 260 ° C., the degree of decompression was set to 4 hPa or less, and the mixture was held for another 2 hours.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure gradually changes from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 16,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 400 Pa, 400 Pa or less. Adjusted as follows.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 63,068. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 75 ° C.
  • Example A-5 30,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane 30.63 g (0.13 mol), dimethyldiphenoxysilane 31.05 g (0.13 mol), diphenyl carbonate 5.04 g (0.024 mol), and as a catalyst.
  • Cesium carbonate 7.0 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced with. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube over 1 hour, the temperature in the system was set to 260 ° C., the degree of decompression was set to 4 hPa or less, and the mixture was held for another 2 hours.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure gradually changes from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 16,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 400 Pa, 400 Pa or less. Adjusted as follows.
  • Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer using GPC it was 49,161.
  • the Tg of the above copolymer using DSC it was 62 ° C.
  • Examples A-6 to A-14 The raw material compound was changed as shown in Table 1 below, and a copolymer was produced in the same manner as in Example A-1. The properties of the obtained copolymer are shown in Table 1.
  • Example A-15 2310 g (10.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 1849.26 g (7.58 mol) of dimethyldiphenoxysilane, 753.04 g (3.52 mol) of diphenyl carbonate, and cesium carbonate 14 as a catalyst.
  • 0.0 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane) was placed in a 10 L reactor equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. .. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 40 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure gradually increases from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 17,000 Pa, 14,000 Pa, 12,000 Pa, 8,000 Pa, 4,000 Pa, 100 Pa or less. Adjusted to change.
  • Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer using GPC it was 208,939.
  • Tg of the above copolymer using DSC it was 74.2 ° C.
  • the weight loss of the above copolymer using TG-DTA the 1% weight loss was 337.1 ° C.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilling from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure is gradually increased from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 17,000 Pa, 14,000 Pa, 10,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 100 Pa or less. Adjusted to change.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 81,885.
  • the Q value of the siloxane-containing polycarbonate copolymer obtained in Example A-16 was 117 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 / sec), and the Q value of the siloxane-containing polycarbonate copolymer reprecipitated product obtained in Reference Example. was 74 ( x10-2 cm 3 / sec). It can be seen that the Q value is high and the fluidity is high by including the cyclic dimer.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing phenol and methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure is changed from atmospheric pressure to 60,000 Pa, 40,000 Pa, 20,000 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 1,000 Pa, 200 Pa or less.
  • the pressure was adjusted so as to change.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 115,683.
  • Tg of the above copolymer using DSC it was 110.9 ° C.
  • the weight loss of the above copolymer using TG-DTA the 1% weight loss was 351.4 ° C.
  • Example A-18 24.71 g (0.071 mol) of 9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene, 18.00 g (0.074 mol) of diphenyldimethoxysilane, 0.831 g (0.004 mol) of diphenylcarbonate, and carbonate as a catalyst.
  • Cesium 15.0 ⁇ mol / mol (catalyst amount is the number of moles relative to 9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was placed in a nitrogen atmosphere. Replaced. The raw material was heated and melted at 190 ° C. and stirred for 15 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing phenol and methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less for another 1 hour.
  • a polycarbonate copolymer having a yellowed transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure is changed from atmospheric pressure to 80,000 Pa, 60,000 Pa, 40,000 Pa, 20,000 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 200 Pa or less. The pressure was adjusted so as to change.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 12,992. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 165.5 ° C. As a result of measuring the weight loss of the above copolymer using TG-DTA, the 1% weight loss was 361.1 ° C.
  • the inside was replaced under a nitrogen atmosphere.
  • the raw material was heated and melted at 200 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing phenol and methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less for another 1 hour.
  • a polycarbonate copolymer having a browned transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing phenol and methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less for another 1 hour.
  • a polycarbonate copolymer having a yellowed transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure is changed from atmospheric pressure to 80,000 Pa, 60,000 Pa, 40,000 Pa, 20,000 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 2,000 Pa, 200 Pa or less. The pressure was adjusted so as to change.
  • Example A-21 A stirrer is equipped with 10.22 g (0.07 mol) of isosorbide, 17.60 g (0.07 mol) of diphenyldimethoxysilane, and 15.0 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (the amount of catalyst is the number of moles relative to isosorbide).
  • the mixture was placed in a 100 ml 4-neck flask, and the inside of the system was replaced with a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 100 ° C. and stirred for 10 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while aggregating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 200 ° C. By holding, a yellowed transparent arylene siloxane was obtained.
  • the pressure is changed from atmospheric pressure to 90,000 Pa, 80,000 Pa, 70,000 Pa, 60,000 Pa, 50,000 Pa, 30,000 Pa, 10,000 Pa, 6,000 Pa, 2,000 Pa, 200 Pa or less. The pressure was adjusted so as to change. As a result of measuring Mw of allylene siloxane using GPC, it was 9,125.
  • the transesterification reaction was carried out while coagulating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less, and further 1 hour and 30 minutes.
  • a transparent allylene siloxane that turned red was obtained.
  • the pressure was adjusted to change gradually as follows. As a result of measuring Mw of allylene siloxane using GPC, it was 12,806.
  • Example A-23 9,9-Bis [4- (2-hydroxyethoxy) phenyl] fluorene 31.00 g (0.07 mol), diphenyldimethoxysilane 18.98 g (0.08 mol), and cesium carbonate 15.0 ⁇ mol / mol as a catalyst ( The amount of catalyst was 9,9-bis [4- (2-hydroxyethoxy) phenyl] relative to molar number of moles) and placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. .. The raw material was heated and melted at 190 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. By holding, a colorless and transparent arylene siloxane was obtained.
  • the pressure was adjusted to change gradually as follows. As a result of measuring Mw of allylene siloxane using GPC, it was 46,225.
  • the Tg of the arylene siloxane was measured using DSC and found to be 97.4 ° C.
  • the 1% weight loss was 350.6 ° C.
  • Example A-24 24.71 g (0.07 mol) of 9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene, 18.95 g (0.08 mol) of diphenyldimethoxysilane, and 15.0 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 9, The number of moles of 9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene relative to that of fluorene) was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 190 ° C. and stirred for 15 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while coagulating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C. By holding, a yellowed transparent arylene siloxane was obtained.
  • the pressure was adjusted to change gradually as follows. As a result of measuring Mw of arylenesiloxane using GPC, it was 27,028.
  • the Tg of the arylene siloxane was measured using DSC and found to be 169.7 ° C.
  • the 1% weight loss was 364.8 ° C.
  • the transesterification reaction was carried out while coagulating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less, and further 1 hour and 20 minutes. By holding, a colorless and transparent arylene siloxane was obtained.
  • depressurization from atmospheric pressure, 90,000 Pa, 80,000 Pa, 70,000 Pa, 60,000 Pa, 50,000 Pa, 40,000 Pa, 20,000 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4 The pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa, 2,000 Pa, and 200 Pa or less.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 280 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less, and further 1 hour and 50 minutes.
  • a yellowed transparent arylene siloxane was obtained.
  • the pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa, 4,000 Pa, 2,000, 1,000, and 200 Pa or less.
  • Example A-27 4,4'-Dihydroxy-biphenyl 61.04 g (0.33 mol), dimethyldiphenoxysilane 89.64 g (0.37 mol), and cesium carbonate 3.0 ⁇ mol / mol as a catalyst (catalyst amount is 4,4' -The number of moles relative to dihydroxy-biphenyl) was placed in a 200 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 220 ° C. and stirred for 60 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out over 1 hour while agglomerating and removing the phenol distilling from the reaction system with a cooling tube, the temperature in the system was set to 260 ° C., the degree of decompression was set to 1 hPa or less, and the mixture was held for another 2 hours. , A colorless and transparent arylene siloxane was obtained.
  • the pressure is gradually increased from atmospheric pressure to 27,000 Pa, 24,000 Pa, 20,000 Pa, 17,000 Pa, 14,000 Pa, 10,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 100 Pa or less. Adjusted to change.
  • the result of measuring Mw of arylene siloxane using GPC was 46,000.
  • Example A-28 4,4'-Dihydroxy-biphenyl 79.71 g (0.43 mol), diphenyldimethoxysilane 107.42 g (0.44 mol), and cesium carbonate 3.0 ⁇ mol / mol as a catalyst (catalyst amount is 4,4'- The number of moles relative to dihydroxy-biphenyl) was placed in a 200 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 220 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while aggregating and removing the methanol distilled from the reaction system in a cooling tube over 2 hours, the temperature in the system was set to 260 ° C., the degree of decompression was set to 1 hPa or less, and the mixture was held for another 2 hours. , A colorless and transparent arylene siloxane was obtained.
  • depressurization from atmospheric pressure, 90,000 Pa, 80,000 Pa, 70,000 Pa, 60,000 Pa, 50,000 Pa, 40,000 Pa, 20,000 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4 The pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa, 2,000 Pa, and 200 Pa or less.
  • the result of measuring Mw of allylene siloxane using GPC was 17,000. As a result of measuring the Tg of the arylene siloxane using DSC, it was 110 ° C. As a result of measuring the weight loss of the arylene siloxane using TG-DTA, the 1% weight loss was 345 ° C.
  • the transesterification reaction was carried out while aggregating and removing the methanol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure was adjusted to change gradually as follows.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 11,845.
  • Tg of the above copolymer using DSC it was 120 ° C.
  • the weight loss of the above copolymer using TG-DTA the 1% weight loss was 363 ° C.
  • Example A-31 26.18 g (0.07 mol) of 2,2'-bishydroxyethoxy-1,1'-binaphthyl, 19.82 g (0.08 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 30 ⁇ mol / mol of sodium hydrogen carbonate as a catalyst (catalyst amount).
  • 2'-Bishydroxyethoxy-1,1'-relative to binaphthyl was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 210 ° C. and stirred for 35 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 1 hPa or less, and further 1 hour and 20 minutes.
  • a polycarbonate copolymer having a colorless and transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa, 2,000 Pa, 1,000 Pa, and 100 Pa or less.
  • the Mw of the siloxane-containing polycarbonate copolymer was measured using GPC and found to be 32,178. As a result of measuring the Tg of the above copolymer using DSC, it was 74 ° C. As a result of measuring the weight loss of the above copolymer using TG-DTA, the 1% weight loss was 317 ° C.
  • Example A-33 10.22 g (0.07 mol) of isosorbide, 5.20 g (0.02 mol) of diphenyl carbonate, 12.86 g (0.05 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 15.0 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is The number of moles relative to isosorbide) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 200 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was set to 2 hPa or less, and further 1 hour and 30 minutes.
  • a polycarbonate copolymer having a yellowed transparent arylene siloxane structure was obtained.
  • the pressure was adjusted to change gradually as follows.
  • Example A-34 3,9-bis (1,1-dimethyl-2-hydroxyethyl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane 21.28 g (0.07 mol), dimethyldiphenoxysilane 19. 82 g (0.08 mol) and sodium hydrogen carbonate 30.0 ⁇ mol / mol as a catalyst (catalyst amount is 3,9-bis (1,1-dimethyl-2-hydroxyethyl) -2,4,8,10-tetra Oxaspiro [5.5] relative to undecane) was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer and the system was replaced under a nitrogen atmosphere.
  • the raw material was heated and melted at 210 ° C. and stirred for 30 minutes. Then, over 1 hour and 50 minutes, the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C. As a result, a colorless and transparent arylene siloxane was obtained.
  • 30,000 Pa, 25,000 Pa, 20,000 Pa, 17,500 Pa, 15,000 Pa, 12,500 Pa, 10,000 Pa, 8,000 Pa, 6,000 Pa, 4,000 Pa, 2 The pressure was adjusted to change stepwise to 000 Pa, 1,000 Pa, and 200 Pa or less.
  • Example A-35 3,9-bis (1,1-dimethyl-2-hydroxyethyl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane 21.28 g (0.07 mol), diphenyl carbonate 5.20 g (0.02 mol), 12.86 g (0.05 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 30.0 ⁇ mol / mol of sodium hydrogen carbonate as a catalyst (catalyst amount is 3,9-bis (1,1-dimethyl-2-hydroxy).
  • Ethyl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] relative to the number of moles of undecane) was placed in a 100 ml 4-neck flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. ..
  • the raw material was heated and melted at 210 ° C. and stirred for 30 minutes. Then, over 1 hour and 30 minutes, the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C. and the degree of decompression was 2 hPa or less, and the mixture was maintained for another 1 hour.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube over 1 hour, and the temperature inside the system was set to 260 ° C. , A colorless and transparent polyarylene siloxane was obtained.
  • Mw of polyarylene siloxane using GPC it was 63,257.
  • Tg of the above copolymer using DSC it was 54 ° C.
  • Comparative Example A-3 A polycarbonate resin using Iupizeta EP6000 manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc., that is, a polycarbonate resin using BPEF: 9,9-bis [4- (2-hydroxyethoxy) phenyl] fluorene) as a diol compound was designated as Comparative Example A-3.
  • the polycarbonate resin of Comparative Example A-3 had a Mw of 30,000, a Q value of 97 ⁇ 10-2 cm3 / sec, a Tg of 142 ° C., a refractive index (nd) of 1.638, and an Abbe number (vd) of 23.5. It was.
  • Examples A-17, 19 and 23 using the same diol compound were able to improve the fluidity without significantly changing the optical physical properties (the Q value can be increased). It was confirmed that it was possible).
  • Example A-36 10 g of the polycarbonate copolymer obtained in Example A-3 and 190 g of polycarbonate (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Upiron S-3000) were 280 g using a kneading extruder (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho, Laboplast Mill 4C150). Kneaded and extruded at ° C. The Q value of the obtained composition was 11.9 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 / sec). Further, after the composition is dried at 110 ° C. for 12 hours in a dryer, a Charpy impact test test is performed at a resin temperature of 300 ° C. and a mold temperature of 90 ° C.
  • Example A-37 10 g of the polycarbonate copolymer obtained in Example A-4 and 190 g of polycarbonate (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Iupilon S-3000) were 280 g using a kneading extruder (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho, Labplast Mill 4C150). Kneaded and extruded at ° C. The Q value of the obtained composition was 14.1 ( ⁇ 10 ⁇ 2 cm 3 / sec). Further, after the composition is dried at 110 ° C. for 12 hours in a dryer, a Charpy impact test test is performed at a resin temperature of 300 ° C. and a mold temperature of 90 ° C.
  • Example A-38 150 g of the polycarbonate copolymer obtained in Example A-16 and 1850 g of polycarbonate (manufactured by Mitsubishi Gas Chemicals, Upiron E-2000) were mixed at a resin temperature using a kneading extrusion injection molding machine (high-speed injection molding machine Sodic TR100EH). After kneading at 280 ° C., injection molding was performed under the conditions of a mold temperature of 80 ° C. and a holding pressure of 90 MPa to form a test piece for a Charpy impact test. As a result of carrying out a notched Charpy impact test in accordance with JIS-K7111, it was 70.1 kJ / m 2 .
  • Example A-39 A resin temperature of 300 g of the polycarbonate copolymer obtained in Example A-16 and 1700 g of polycarbonate (manufactured by Mitsubishi Gas Chemicals, Upiron E-2000) using a kneading extrusion injection molding machine (high-speed injection molding machine Sodic TR100EH). After kneading at 280 ° C., injection molding was performed under the conditions of a mold temperature of 80 ° C. and a holding pressure of 90 MPa to form a test piece for a Charpy impact test.
  • Example A-40 600 g of the polycarbonate copolymer obtained in Example A-16 and 1400 g of polycarbonate (manufactured by Mitsubishi Gas Chemicals, Iupiron E-2000) are mixed at a resin temperature using a kneading extrusion injection molding machine (high-speed injection molding machine Sodic TR100EH). After kneading at 280 ° C., injection molding was performed under the conditions of a mold temperature of 80 ° C.
  • the obtained oily component was analyzed by 1 H-NMR and confirmed to be dimethyldiphenoxysilane.
  • (1 H-NMR (CDCl 3 , 500MHz, ⁇ ; ppm) 0.378 (s; 6H), 6.942,6.944 (d; 4H), 6.959,6.961,6.995 ( The molar yield of t; 2H), 7.230, 7.245, 7.257 (t; 4H)) was 96.0%.
  • Example B-1 320.03 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 33.50 g (0.14 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-2 320.03 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 34.40 g (0.14 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-3 30.05 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 34.69 g (0.14 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-4 320.03 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 35.10 g (0.14 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-5 320.08 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 36.00 g (0.15 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-6 320.03 g (0.13 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 37.38 g (0.15 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 11 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • Example B-7 17.51 g (0.077 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 20.93 g (0.086 mol) of dimethyldiphenoxysilane, and 7 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out over 1 hour while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C.
  • a colorless and transparent polyarylene siloxane was obtained.
  • Mw of polyarylene siloxane using GPC it was 63,257.
  • Tg of polyarylene siloxane using DSC it was 54 ° C.
  • Example B-8 11.75 g (0.052 mol) of 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, 20.25 g (0.055 mol) of diphenyldiphenoxysilane, and 20 ⁇ mol / mol of cesium carbonate as a catalyst (catalyst amount is 2).
  • 2-Mole number relative to 2-bis (4-hydroxyphenyl) propane was placed in a 100 ml four-necked flask equipped with a stirrer, and the inside of the system was replaced under a nitrogen atmosphere. The raw material was heated and melted at 180 ° C. and stirred for 30 minutes.
  • the transesterification reaction was carried out over 1 hour while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 260 ° C.
  • a colorless and transparent polyarylene siloxane was obtained.
  • Mw of polyarylene siloxane using GPC it was 24,482.
  • Tg of polyarylene siloxane using DSC it was 89 ° C.
  • the transesterification reaction was carried out while agglomerating and removing the phenol distilled from the reaction system with a cooling tube, and the temperature in the system was set to 240 ° C. and the degree of decompression was 4 hPa or less, and the mixture was maintained for another 1.5 hours.
  • a colorless and transparent polyarylene siloxane was obtained.
  • the Mw of the colorless and transparent polyarylene siloxane was measured using GPC and found to be 886.

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Abstract

耐衝撃性に優れていて溶融時の流動性が高い、シロキサン構成単位を有するポリカーボネート共重合体を効率的に製造する方法等を提供する。　また、酸などの環境負荷の高い副生成物を生じさせず、溶媒なしに、特に、安全面の配慮を要する溶媒なしに実施可能であって、ポリカーボネート共重合体やポリシロキサン化合物を効率的に製造する方法、及び、ポリシロキサン化合物等を提供する。　エステル交換触媒の存在下、所定のジアリールオキシシラン化合物と所定のジアルコキシシラン化合物と所定のケイ素化合物から選択されるシラン系化合物と、カーボネート化合物と、芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、重合工程において、溶融状態で減圧下、前記カーボネート化合物由来のアルコールを除去しながら、式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、所定のポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造する方法により、上述の課題は解決された。（式中、Ｒ１～Ｒ１０、Ｒ３０～Ｒ３３、Ｚ１、Ｚ２、Ｊ１、Ｋ１、Ａ１、Ａ２、Ｌ１、Ｌ２、及び、Ｘは、本願明細書に記載する通りである。）

Description

ポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物の製造方法、ポリカーボネート共重合体、ポリシロキサン化合物、組成物、及び、成形体
　本発明は、ポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物の製造方法、特に、シロキサン構成単位を有するポリカーボネート共重合体の製造方法、ポリカーボネート共重合体等に関する。
　熱可塑性ポリカーボネート樹脂は優れた耐衝撃性及び機械的物性を有しており、射出成形等の簡便で生産性に優れた加工法により種々の成形品に形成され、電気電子、ＯＡ機器、重電機、精密機械、自動車分野等の幅広い産業分野で利用されている。
　従来のポリカーボネート樹脂は、溶融粘度が高いため、流動性が悪いという欠点を有するものであり、精密部品や薄物の射出成形が困難となることがあった。このため従来、成形加工における温度を上げる必要があり、高温下での成形においては、成形サイクルが長くなりコストが高くなる、或いは成形中にポリカーボネート樹脂の劣化が起こるという問題があった。そこで、ポリカーボネート樹脂の流動性を改良する試みも行われているが（特許文献１、特許文献２）、ポリカーボネート樹脂本来の特性（耐衝撃性等）を損なうことなく、十分に高い流動性は必ずしも実現されていない。
　ポリカーボネート樹脂の他にも、例えば射出成形等の成形方法による成形品の材料として、いわゆるポリアリーレンシロキサンともいわれる、芳香族ポリシロキサンのポリマーが知られている（例えば、特許文献３）。近年、ポリアリーレンシロキサン等のポリシロキサン化合物の重要性は増大しており、ポリアリーレンシロキサンは、例えば、写真複写における剥離層、フォトレジスト材料、ポリカーボネート用の可塑剤、また粉末表面コーティング系の成分等として用いられている。
　ポリアリーレンシロキサン類等のポリシロキサン化合物の製造方法としては、溶媒中、ジメチルジクロロシランとビスフェノールＡと反応させるため塩酸が生じる方法（非特許文献１）、酢酸を添加した溶媒中で反応を行う方法（特許文献４）などが知られている。
　また、光学用途などの特定の用途に特に適したポリカーボネート樹脂、ポリシロキサン化合物等は、これまでに必ずしも実現されていない。
特開２０１６－１４８０４７号公報 特開昭６２－２９７３１９号公報 特表平０８－５０２５３７号公報 特表２０１５－５１２９９９号公報
Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ， Ｖｏｌ．１８， ３１１９－３１２７（１９８０)
　耐衝撃性に優れていて溶融時の流動性が高い、シロキサン構成単位を有するポリカーボネート共重合体、ポリカーボネート共重合体を効率的に製造する方法等を提供する。
　また、シロキサン構成単位を有するポリカーボネート共重合体、及び、ポリシロキサン化合物の安全で効率的な製造方法等を提供する。例えば、塩酸や酢酸などの腐食性物質の生成を伴わず、また、溶媒の使用を必要とせず、環境負荷の低減を可能にしつつ効率的にポリカーボネート共重合体、及び、ポリアリーレンシロキサン等のポリシロキサン化合物を製造する方法を提供する。
　さらに、光学用途などの特定の用途に特に適したポリカーボネート樹脂、ポリシロキサン化合物等を提供する。
　本発明は、シロキサン構成単位を含み、耐衝撃性に優れていて高い流動性を有する、以下に記載のポリカーボネート共重合体、ポリカーボネート共重合体の製造方法等を提供する。
　本発明はまた、酸などの環境負荷の高い副生成物を生じさせず、溶媒なしに、特に、安全面の配慮を要する溶媒なしに実施可能であって、ポリカーボネート共重合体やポリシロキサン化合物を効率的に製造する方法、及び、ポリシロキサン化合物等を提供する。
［１］エステル交換触媒の存在下、
　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、
　ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの少なくともいずれかを含むジアルコキシシラン化合物と、
　環状シロキサン化合物、及び、直鎖状シロキサン化合物の少なくとも一つを含むケイ素化合物と
から選択されるシラン系化合物と、
　カーボネート化合物と、
　芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
　重合工程において、溶融状態で減圧下、前記カーボネート化合物由来のアルコールを除去しながら、式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000035
 （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000036
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000037
 （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000038
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［２］Ｚ１～Ｚ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
　Ｊ１及びＪ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
　Ｋ１及びＫ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
上記［１］に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［３］前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、上記［１］又は［２］に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［４］エステル交換触媒の存在下、
　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、
　ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの少なくともいずれかを含むジアルコキシシラン化合物と、
　環状シロキサン化合物、及び、直鎖状シロキサン化合物の少なくとも一つを含むケイ素化合物と
から選択されるシラン系化合物と、
　カーボネート化合物と、芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
　重合工程において、溶融状態で減圧下、前記カーボネート化合物由来のアルコールを除去しながら、式（１）で表されるシロキサン構成単位、及び、式（３）で表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000039
 （式（１）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000040
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000041
 （式中、Ｒ１３～Ｒ２０は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有して
もよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル
基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
　Ｙは、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000042
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［５］前記エステル交換触媒が、アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属を含む、上記［１］～［４］のいずれかに記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［６］前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩を含む、上記［５］に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［７］前記ポリカーボネート共重合体の重量平均分子量が、１０，０００～３００，０００である、上記［１］～［６］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［８］前記重合工程において、エステル交換触媒の前記ジオール化合物に対する量が、モル比で１.０×１０－７～１.０×１０－２である、上記［１］～［７］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［９］前記重合工程における反応温度が、１５０℃以上３００℃以下の範囲である、上記［１］～［８］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１０］前記重合工程において、反応圧力を４００Ｐａ以下まで次第に低下させる減圧工程をさらに有する、上記［１］～［９］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１１］前記重合工程において、４００Ｐａ以下の圧力下で前記カーボネート化合物と前記ジオール化合物とを重合させる、上記［１］～［１０］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１２］前記重合工程において溶媒を使用しない、上記［１］～［１１］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１３］前記重合工程において用いられる、前記カーボネート化合物及び前記ジアリールオキシシラン化合物の合計モル数と、前記ジオール化合物のモル数との比が０．９以上１．２以下である、上［１］～［１２］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１４］前記ポリカーボネート共重合体における、前記シロキサン構成単位のモル数が１～１０００であり、前記ポリカーボート構成単位のモル数が１～１０００である、上記［１］～［１３］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１５］前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、０．０１：９９．９９～９９．９９：０．０１である、上記［１］～［１４］いずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１６］前記ポリカーボネート共重合体の２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値が、８（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上である、上記［１］～［１５］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
［１７］式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有し、重量平均分子量１，０００以下の低分子量化合物が３０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000043
 （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000044
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000045
 （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000046
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［１８］Ｚ１～Ｚ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
　Ｊ１及びＪ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
　Ｋ１及びＫ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
上記［１７］に記載のポリカーボネート共重合体。
［１９］前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、上記［１７］又は［１８］に記載のポリカーボネート共重合体。
［２０］式（１）で表されるシロキサン構成単位、及び、式（３）で表されるポリカーボート構成単位を有し、重量平均分子量１，０００以下の低分子量化合物のＧＰＣ面積比から算出された割合が３０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000047
 （式（１）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000048
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000049
 （式中、Ｒ１３～Ｒ２０は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
　Ｙは、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000050
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［２１］前記ポリカーボネート共重合体における、前記シロキサン構成単位のモル数が１～１０００であり、前記ポリカーボート構成単位のモル数が１～１０００である、上記［１７］～［２０］のいずれかに記載のポリカーボネート共重合体。
［２２］前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、０．０１：９９．９～９９．９：０．０１である、上記［１７］～［２１］のいずれかのいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
［２３］前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、３０．００：７０．００～９９．９：０．０１である、上記［２２］に記載のポリカーボネート共重合体。
［２４］２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値が、８（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上である、上記［１７］～［２３］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
［２５］式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有し、式（５－１）～式（５－３）で表される環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000051
 （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000052
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000053
 （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000054
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000055
 （式（５－１）～（５－３）中、ｍ及びｎは、各環状体における（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数と、（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数とをそれぞれ表わし、
（式（５－１）中、ｍは２～１０の整数を表わし、
　式（５－２）中、ｎは２～１０の整数を表わし、
　式（５－３）中、ｍの値の合計は１～１０、かつｎの値の合計は１～１０であり、式（５－３）において、（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位と（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位との配置は任意であり、
　式（５－１）～（５－３）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ１３～Ｒ２０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000056
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
［２６］式（６－１）～（６－２）の環状体の合計含有量が２．０重量％以下である、上記［１７］～［２５］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000057
 （式（６－１）及び（６－２）中、
　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　ｎは、２～１０の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000058
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［２７］１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下である、上記［１７］～［２６］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
［２８］上記［１７］～［２７］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体、及び、ポリカーボネート樹脂を含有する、組成物。
［２９］前記組成物における、総Ｓｉ量が、０．１～２０質量％である、上記［２８］に記載の組成物。
［３０］前記組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１が、前記組成物に含まれる前記ポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２の１２０％以上である、上記［２８］及び［２９］のいずれか一項に記載の組成物。
［３１］上記［１７］～［２７］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体を成形して得られる成形体。
［３２］上記［１７］～［２７］のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体を含む、光学レンズ。
［３３］
　上記［２８］～［３０］のいずれか一項に記載の組成物を成形して得られる、光学レンズ。
［３４］ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランのいずれかであるジアリールオキシシラン化合物と、ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランのいずれかであるジアルコキシシラン化合物との少なくともいずれかを含むオキシシラン化合物と、
　芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
　前記重合工程において、前記オキシシラン化合物と前記ジオール化合物とを、溶融状態で減圧下、生じるアリールアルコール及び／又はアルキルアルコールを除去しながらエステル交換触媒を用いて重合させ、前記エステル交換触媒の前記ジオール化合物に対する量が、モル比で０．０１μｍｏｌ／ｍｏｌ～１６，０００μｍｏｌ／ｍｏｌであり、
　下記式（１－１’）～（１－４’）のいずれかで表される構成単位を含む、重量平均分子量１０，０００～３００，０００のポリ（アリーレン／アルキレン）シロキサン化合物を製造する、ポリシロキサン化合物の製造方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000059
 （式（１－１’）～（１－４’）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　ｍ１～ｍ４は、各式における構成単位の合計数をそれぞれ表し、１０以上１０００以下の自然数であり、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000060
 （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［３５］Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
　Ｋ１２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
上記［３４］に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［３６］前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、上記［３４］又は［３５］に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［３７］ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、芳香族ジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
　前記重合工程において、前記ジアリールオキシシラン化合物と芳香族ジオール化合物とを、溶融状態で減圧下、アリールアルコールを除去しながらエステル交換触媒を用いて重合させ、前記エステル交換触媒の前記芳香族ジオール化合物に対する量が、モル比で０．０１μｍｏｌ／ｍｏｌ～１６，０００μｍｏｌ／ｍｏｌであり、
　下記式（１）で表される構成単位を含む、重量平均分子量１０，０００～３００，０００のポリアリーレンシロキサン化合物を製造する、ポリシロキサン化合物の製造方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000061
 （式中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　ｍは、１０以上１０００以下の自然数を表わし、
　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000062
 （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［３８］前記重合工程における反応温度が、１５０℃以上３００℃以下の範囲である、上記［３４］～［３７］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［３９］前記重合工程において、反応圧力が１０１,３００Ｐａ以下である、上記［３４］～［３８］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４０］前記重合工程において、反応圧力を４００Ｐａ以下まで次第に低下させる減圧工程をさらに有する、上記［３４］～［３９］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４１］前記重合工程において、前記エステル交換触媒の前記芳香族ジオール化合物に対する量が、モル比で０．１～１００μｍｏｌ／ｍｏｌである、上記［３４］～［４０］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４２］前記エステル交換触媒が、アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物を含む、上記［３４］～［４１］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４３］前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩、水酸化物、酸化物、アルコキシ化合物のいずれか１種以上を含む、上記［４１］に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４４］前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩である、上記［４２］に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４５］前記重合工程において溶媒を使用しない、上記［３４］～［４４］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４６］前記重合工程において用いられる、前記ジアリールオキシシラン化合物と前記芳香族ジオール化合物とのモル比が０．９以上１．２以下である、上記［３４］～［４５］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４７］前記重合工程において、２００℃よりも高い反応温度、及び／又は、減圧下で、前記オキシシラン化合物又は前記ジアリールオキシシラン化合物と、前記ジオール化合物又は前記芳香族ジオール化合物とを重合させる、上記［３４］～［４６］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
［４８］式（１－１）～（１－４）のいずれかで表される構成単位を含み、重量平均分子量５，０００～３００，０００であるとともに、式（５－４）で表される環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、ポリシロキサン化合物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000063
 （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000064
 （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000065
 　（式（５－４）中、式（５－４）で表される構成単位と他の構成単位との配置は任意であり、ｍの値の合計は２～１０であり、
　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　ｍは、２～１０の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000066
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
［４９］式（６－１）～（６－２）の環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、上記［４８］に記載のポリシロキサン化合物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000067
 （式（６－１）及び（６－２）中、
　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
　ｎは２～１０の整数を表わし、
　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000068
 （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
［５０］１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下である、上記［４８］又は［４９］に記載のポリシロキサン化合物。
［５１］上記［３４］～［４６］のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は上記［４８］～［５０］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物、及び、ポリカーボネート樹脂を含有する、組成物。
［５２］前記組成物における、総Ｓｉ量が、０．１～２０質量％である、上記［５１］に記載の組成物。
［５３］前記組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１が、前記組成物に含まれる前記ポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２の１２０％以上である、上記［５１］及び［５２］のいずれか一項に記載の組成物。
［５４］上記［３４］～［４６］のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は上記［４８］～［５０］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物を成形して得られる成形体。
［５５］上記［３４］～［４６］のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は上記［４８］～［５０］のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物を含む、光学レンズ。
　本発明のポリカーボネート共重合体の製造方法によれば、溶融時の流動性が高い、シロキサン構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造できる。さらに、本発明によれば、このように優れた特徴を有するポリカーボネート共重合体、ポリカーボネート共重合体を含有する組成物、及び、ポリカーボネート共重合体を成形して得られる成形体も実現できる。
　また、本発明のポリカーボネート共重合体の製造方法、及び、ポリアリーレン化合物の製造方法によれば、酸などの環境負荷の高い副生成物を生じさせず、また溶媒を必要とせずにポリアリーレンシロキサン等の目的化合物を効率的に製造できる。本発明は、また、優れた性状のポリアリーレンシロキサン等のポリアリーレン化合物を実現できる。
［Ｉ．ポリカーボネート共重合体］
　本発明におけるポリカーボネート共重合体の製造方法は、いずれも詳細を後述する、所定のジアリールオキシシラン化合物と所定のジアルコキシシラン化合物と所定のケイ素化合物（シロキサン化合物）から選択される少なくとも一つ以上のシラン系化合物と、カーボネート化合物と、芳香族ジオール化合物とを、エステル交換触媒の存在下、重合させる重合工程を有する。
　上述の重合反応を概略的に示すと、以下の通りである。例えば、シラン系化合物の一例である２つのメチル基とフェノキシ基とを有するジアリールオキシシラン化合物（Ｓｉ（ＣＨ３）２（ＯＰｈ）２）と、カーボネート化合物の一例であるジフェニルカーボネート（ＰｈＯ‐ＣＯ‐ＯＰｈ）と、芳香族ジオール化合物の一例であるビスフェノールＡとを反応させると、以下のポリカーボネート共重合体が得られる。
　すなわち、例えば下記式（Ａ）の反応により生成されるシロキサン構成単位と、例えば下記式（Ｂ）の反応により生成されるポリカーボート構成単位とを有する、ポリカーボネート共重合体である。
　この重合反応においては、下記の通り、副生成物として、カーボネート化合物由来のアルコール、例えば、カーボネート化合物としてジアリールカーボネートを用いた場合にはフェノール（ＰｈＯＨ）等のアリールアルコールが生じる。そこで、重合工程においては、上述の各成分の混合物を溶融させた状態で、減圧下、副生成物であるアルコール、例えば、フェノール等のアリールアルコールを除去しながら重合反応を進行させる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000069
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000070
 　以下、本発明に係るポリカーボネート共重合体の製造方法について、詳細に説明する。
＜１．ポリカーボネート共重合体の製造方法＞
［（Ｉ）シラン系化合物］
　重合工程において用いられるシラン系化合物は、例えば上記式（Ａ）に示されるように、ポリカーボネート共重合体におけるシロキサン構成単位を形成するために用いられる。シラン系化合物の種類について、詳細を後述する、－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－部位を含むシロキサン構成単位をポリカーボネート共重合体の主鎖に形成可能であれば特に限定されないが、所定のジアリールオキシシラン化合物と、所定のジアルコキシシラン化合物と、所定のケイ素化合物（シロキサン化合物）とから選択される。
　すなわち、重合工程においては、詳細を後述するジアリールオキシシラン化合物の少なくともいずれか一つと、ジアルコキシシラン化合物の少なくともいずれか一つと、ケイ素化合物の少なくとも一つのいずれかを含むシラン系化合物が用いられる。シラン系化合物として、複数のジアリールオキシシラン化合物を併用しても良く、複数のジアルコキシシラン化合物を併用しても良く、複数のケイ素化合物を併用しても良く、また、ジアリールオキシシラン化合物とケイ素化合物の混合物、ジアルコキシシラン化合物とケイ素化合物との混合物、ジアリールオキシシラン化合物とジアルコキシシラン化合物との混合物、を用いても良い。以下、ジアリールオキシシラン化合物について説明する。
（Ａ－１）ジアリールオキシシラン化合物
　ジアリールオキシシラン化合物として、ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランが挙げられる。すなわち、重合工程においては、これらのいずれか一つ、あるいは複数をシラン系化合物として用いても良い。
　ジアリールオキシシラン化合物を一般式Ｓｉ（ＲａＲｂ）（ＯＡｒ）２で表したとき、ＲａとＲｂは、それぞれ独立して、アルキル基とアリール基から選択される。ＲａとＲｂは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい合計炭素数１～２０のアルキル基、及び、合計炭素数６～３０のアリール基であることが好ましい。より好ましくは、Ｒａ及びＲｂが、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～６であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒａ及びＲｂが、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　上述の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１）におけるＲａ及びＲｂの好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　なお、上記式（Ａ）からも明らかであるように、シラン化合物のアリールオキシ基（ＯＡｒ基）は、ポリカーボネート共重合体のポリマー鎖に導入されるものではなく、例えばフェノール等の副生成物（ＡｒＯＨ）を生じさせる。このため、アリールオキシ基の種類については、特に限定されない。ただし、重合工程における副生物をなるべく容易に反応系から取り除けるように、アリールオキシ基は、極性と分子量の低いことが好ましく、例えば、フェノキシ基である。
　ジアルキルジアリールオキシシランの具体例としては、ジメチルジフェノキシシラン、メチルエチルジフェノキシシラン、ジエチルジフェノキシシラン等が挙げられ、ジアリールジアリールオキシシランの具体例としては、ジフェニルジフェノキシシラン等が挙げられる。また、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの具体例としては、メチルフェニルフェノキシシラン等が挙げられる。
（Ａ－２）ジアルコキシシラン化合物
　ジアルコキシシラン化合物として、ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランが挙げられる。すなわち、重合工程においては、これらのいずれか一つ、あるいは複数をシラン系化合物として用いても良い。
　ジアルコキシシラン化合物を一般式Ｓｉ（ＲａＲｂ）（ＯＲＣ）２で表したとき、ＲａとＲｂは、それぞれ独立して、（Ａ－１）ジアリールオキシシラン化合物の欄に記載のＲａとＲｂと同じ、アルキル基とアリール基から選択される。
　なお、上記式（Ａ）からも明らかであるように、シラン化合物のアルコキシ基（ＯＲＣ基）は、ポリカーボネート共重合体のポリマー鎖に導入されるものではなく、例えばメタノール等の副生成物（ＭｅＯＨ）を生じさせる。このため、アルコキシ基の種類については、特に限定されない。ただし、重合工程における副生物をなるべく容易に反応系から取り除けるように、アルコキシ基（ＯＲＣ基）は、例えば、メトキシ基である。
　ジアルキルジアルコキシシランの具体例としては、ジメチルジメトキシシラン、メチルエチルジメトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン等が挙げられ、ジアリールジアルコキシシランの具体例としては、ジフェニルジメトキシシラン等が挙げられる。また、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの具体例としては、メチルフェニルジメトキシシラン等が挙げられる。
（Ｂ）ケイ素化合物（シロキサン化合物）
　以下、ケイ素化合物について説明する。ケイ素化合物としては、所定の環状シロキサン化合物と直鎖状シロキサン化合物とが挙げられる。すなわち、重合工程においては、これらのいずれかをシラン系化合物として用いても良い。
（Ｂ－１）環状シロキサン化合物
　重合工程において用いられるシロキサン化合物として、下記式（５）で表される環状シロキサン化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000071
 　式（５）において、Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、置換基を有してもよいアルキル基、アルケニル基、又は、アリール基を表わす。式（５）におけるＲｃ及びＲｄは、それぞれ、置換基を有してもよい合計炭素数１～２０のアルキル基、又は、合計炭素数６～３０のアリール基であることが好ましい。
　Ｒｃ及びＲｄが、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～６であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒｃ及びＲｄが、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　上述の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（５）におけるＲｃ及びＲｄの好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　環状シロキサン化合物はシロキサン構造を有しており、シロキサン構造として、上述のＲｃ基、及び、Ｒｄ基を有する－ＯＳｉ（ＲｃＲｄ）Ｏ－構造が挙げられる。重合工程において、このような環状シロキサン化合物の－ＯＳｉ（ＲｃＲｄ）Ｏ－部位を、詳細を後述するポリカーボネート共重合体に対して導入する。
　式（５）において、ｎは、３以上３０以下の整数を表わす。式（５）におけるｎの値は、好ましくは、３以上１５以下であり、より好ましくは、３以上１０以下であり、さらに好ましくは、３以上８以下であり、特に好ましくは、３以上５以下である。
　式（５）で表される環状シロキサン化合物の分子量は、２，０００以下であることが好ましく、１，６００以下であることがより好ましく、１，２００以下であることがさらに好ましく、１，０００以下であることが特に好ましい。また、式（５）で表される環状シロキサン化合物の分子量は、例えば、１００以上であり、好ましくは１５０以上であり、より好ましくは２００以上である。
（Ｂ－２）直鎖状シロキサン化合物
　重合工程において用いられるシロキサン化合物として、下記式（６）で表される直鎖状シロキサン化合物も挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000072
 　式（６）において、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立に、置換基を有してもよいアルキル基、又はアリール基を表わす。式（６）におけるＲｅ及びＲｆは、それぞれ、置換基を有してもよい合計炭素数１～２０のアルキル基、又は、合計炭素数６～３０のアリール基であることが好ましい。
　Ｒｅ及びＲｆが、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～８であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒｅ及びＲｆが、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　上述の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（６）におけるＲｅ及びＲｆの好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　直鎖状シロキサン化合物もまた、シロキサン構造を有しており、シロキサン構造として、上述のＲｅ基、及び、Ｒｆ基を有する－ＯＳｉ（ＲｅＲｆ）Ｏ－構造が挙げられる。重合工程において、直鎖状シロキサン化合物の－ＯＳｉ（ＲｅＲｆ）Ｏ－部位を、詳細を後述するポリカーボネート共重合体に対して導入する。
　式（６）において、ｍは、２以上１０，０００以下の整数を表わす。式（６）におけるｍの値は、好ましくは、１０以上７，０００以下であり、より好ましくは、１００以上２，０００以下であり、さらに好ましくは、２００以上５００以下である。
　式（６）において、Ｘは、それぞれ独立に、水素原子、水酸基、置換基を有してもよい合計炭素数１～１０のアルコキシ基、置換基を有してもよく、酸素原子又は窒素原子を有していてもよい合計炭素数１～１０の炭化水素基、又は、置換基を有してもよいアミノ基を表わす。好ましくは、Ｘは、それぞれ独立に、水素原子、水酸基、置換基を有してもよい合計炭素数１～１０のアルコキシ基、置換基を有してもよく、酸素原子又は窒素原子を有していてもよい合計炭素数１～１０のアルキル基のいずれかであり、より好ましくは、水酸基、又は、置換基を有してもよい合計炭素数１～１０のアルキル基であり、さらに好ましくは、水酸基、又は、合計炭素数１～５のアルキル基である。
　上述のＸの置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（６）で表される直鎖状シロキサン化合物の分子量が６０，０００以下であることが好ましく、５６，０００以下であることがより好ましく、５０，０００以下であることがさらに好ましく、４５，０００以下であることが特に好ましい。また、式（６）で表される直鎖状シロキサン化合物の分子量は、例えば、１，０００以上であり、好ましくは５，０００以上であり、より好ましくは１０，０００以上である。
　上述の式（５）の環状シロキサン化合物、及び、下記式（６）で表される直鎖状シロキサン化合物のうち、単一のシロキサン化合物のみが用いられてもよく、２種類以上のシロキサン化合物が混合物として用いられても良い。また、式（５）又は式（６）のシロキサン化合物を、上述の（Ａ）ジアリールオキシシラン化合物と併用しても良い。
　なお、上述のシラン系化合物は、公知の手法により合成可能であり、また、市販されているものを用いても良い。
［（ＩＩ）カーボネート化合物］
　カーボネート化合物は、重合反応の概略に関する上記式（Ｂ）に示されるように、ポリカーボネート共重合体に、ポリカーボート構成単位のカルボニル基（-ＣＯ-基）を導入するために用いられる。すなわち、一般式ＲＯ-ＣＯ-ＯＲで表されるカーボネート化合物（Ｒはそれぞれ独立に、アリール基、アルキル基、及び、アラルキル基から選択される）の２つの-ＯＲ基、例えば、カーボネート化合物が一般式ＡｒＯ-ＣＯ-ＯＡｒで表されるジアリールカーボネートである場合の２つのアリールオキシ基（ＡｒＯ-基）は、ポリカーボネート共重合体のポリマー鎖に導入されるものではない。これらの-ＯＲ基は、副生成物として、カーボネート化合物由来のアルコールを生じさせるものであり、例えば、アリールオキシ基（ＡｒＯ-基）を有するカーボネート化合物（モノアリールカーボネート、あるいは、ジアリールカーボネート）は、フェノール等の副生成物であるアリールアルコール（ＡｒＯＨ）を生じさせる。
このため、カーボネート化合物のアリール基、アルキル基、及び、アラルキル基の種類については、特に限定されない。ただし、重合工程における副生物をなるべく容易に反応系から取り除けるように、カーボネート化合物においては、上記一般式の-ＯＲ基がアリールオキシ基（あるいは、上記一般式ＲＯ-ＣＯ-ＯＲの-Ｒ基がアリール基）であることが好ましく、さらに、カーボネート化合物の極性と分子量の低いことが好ましく、上記一般式の-ＯＲ基は、例えば、フェノキシ基である。
　以上より、カーボネート化合物においては、上述のＡｒ基のいずれか、あるいは両方が、合計炭素数１０以下のアリール基、例えば、フェニル基、ベンジル基等であることが好ましい。すなわち、カーボネート化合物の好ましい具体例としては、ジフェニルカーボネート、ジベンジルカーボネート、ジトリールカーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ｍ-クレジルカーボネート等のジアリールカーボネートが挙げられるものの、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジシクロヘキシルカーボネート等のジアルキルカーボネート、あるいは、モノアリールモノアルキルカーボネートであっても良い。
　なお、上述のカーボネート化合物は、公知の手法により合成可能であり、また、市販されているものを用いても良い。
［（ＩＩＩ－１）芳香族ジオール化合物］
　重合工程において用いられる芳香族ジオール化合物は、重合反応の概略に関する上記式（Ａ）と（Ｂ）にて示されるように、ポリカーボネート共重合体の主鎖を構成するために用いられる。
　従って、重合工程で用いられる芳香族ジオール化合物としては、ポリカーボネート樹脂の材料となり得るモノマーが好ましく、例えば、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、１，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－フェニルフェニル）プロパン、２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－ブロモフェニル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジブロモ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メトキシフェニル）プロパン、４，４’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシフェニルスルフィド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド、４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン、２，２－ビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ブロモ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、４，４’－スルホニルジフェノール、２，２’－ジフェニル－４，４’－スルホニルジフェノール、２，２’－ジメチル－４，４’－スルホニルジフェノール、１，３－ビス｛２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４－ビス｛２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，３－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，８－ビス（４－ヒドロキシフェニル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、４，４’－（１，３－アダマンタンジイル）ジフェノール、１，３－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－５，７－ジメチルアダマンタン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン（ＢＰＥＦ）、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－イソプロピルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－シクロヘキシルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキ－３－フェニルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－イソプロピルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－シクロヘキシルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－１，１’－ビナフタレン（ＢＮＥ）、９，９－ビス（６－（２－ヒドロキシエトキシ）ナフタレン－２－イル）フルオレン（ＢＮＥＦ）、２，２´－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－６，６´－ジフェニル－１，１´－ビナフタレン、２，２´－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－６，６´－ジ（フェナントレン－９－イル）－１，１´－ビナフタレン等が挙げられる。
　これらの中でも、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン（ＢＰＥＦ）、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン（ＢＰＰＥＦ）、および９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－メチルフェニル）フルオレン（ＢＰＭＥＦ）が好ましく、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン（ＢＰＥＦ）、および９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン（ＢＰＰＥＦ）がより好ましい。
［（ＩＩＩ－２）脂環式ジオール化合物］
　重合工程で用いられる脂環式ジオール化合物としては以下のものが挙げられる。
　すなわち、下記式で表されるイソソルビド（上記式（１－３）にて、Ｌ１，Ｌ２が１であり、Ａ１，Ａ２が酸素原子であり、Ｊ１，Ｋ１、Ｊ２及びＫ２が０である化合物）；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000073
 　下記式で表されるスピログリコール（ＳＰＧ）；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000074
 　下記式で表されるデカヒドロ－１、４：５、８－ジメタノナフタレンジオール（Ｄ－ＮＤＭ、下記式でＲが水素のもの）等；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000075
 （Ｒは水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基を表す。好ましいものはＲが水素）
　下記式で表されるシクロヘキサンジメタノール；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000076
 　下記式で表されるペンタシクロペンタデカンジメタノール（ＰＣＰＭＤ）；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000077
 　下記式で表されるトリシクロデカンジメタノール（ＴＣＤＤＭ）；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000078
 　下記式で表される１，３－アダマンタンジメタノール等のアダマンタンジメタノール：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000079
 等である。
　ポリカーボネート共重合体の主鎖においては、これらの脂環式ジオールから誘導される構成単位が含まれることが好ましい。
　上述のポリカーボネート共重合体は、流動性が高く、成形体の形成に適していて、例えば、薄物のシート、フィルム等の成形においても好適に用いられる。
［（ＩＶ）エステル交換触媒］
　重合工程において用いられるエステル交換触媒としては、塩基性化合物を含む触媒が好ましい。塩基性化合物触媒としては、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物等を含むものがあげられ、このような化合物としては、アルカリ金属、及び、アルカリ土類金属化合物等の有機酸塩、炭酸塩等の無機塩、酸化物、水酸化物、水素化物あるいはアルコキシド等が挙げられる。または、塩基性化合物触媒として、４級アンモニウムヒドロキシド及びそれらの塩、アミン類等が用いられる。また、これらの化合物は、単独で、もしくは複数の種類を組み合わせて用いることができる。
　エステル交換触媒は、上述の塩基性化合物触媒のうち、アルカリ金属炭酸塩、又は、アルカリ金属水酸化物を含むことがより好ましい。より好ましいエステル交換触媒の具体例として、炭酸セシウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化セシウム、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム等を含むものが挙げられる。
　なお、上述のエステル交換触媒は、公知の手法により調製可能であり、また、市販されているものを用いても良い。
［（Ｖ）重合工程］
　重合工程においては、少なくとも、上述の（Ｉ）シラン系化合物、（ＩＩ）カーボネート化合物、及び、（ＩＩＩ）芳香族ジオール化合物を、（ＩＶ）エステル交換触媒の存在下で重合させる。この重合反応においては、上記各成分の混合物を溶融させ、溶融状態として減圧下、副生成物であるカーボネート化合物由来のアルコール、例えば、アリールアルコールを除去する。このように反応条件を設定することにより、重合反応を効率的に進行させることができる。
　重合工程においては、４００Ｐａ以下の圧力下で重合反応を進行させることが好ましい。すなわち、重合反応における圧力は、４００Ｐａ以下の範囲内であることが好ましい。
　重合工程においては、ある程度の時間、減圧させず常圧の状態、あるいは、さほど減圧させていない状態を維持した後、系内を減圧させてさらに重合反応を進めることが好ましい。例えば、重合工程においては、当初の大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ，２０，０００Ｐａ、１６，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、４００Ｐａ，４００Ｐａ以下といったように、反応圧力を４００Ｐａ以下まで次第に低下させることが好ましい。このように、反応系内を段階的に減圧して減圧度を途中から向上させる減圧工程により、原料の留出を抑えつつ、副生成物であるアルコールを効率よく除去できるため好ましい。
　重合工程の時間は、目的とするポリカーボネート共重合体の種類、圧力、温度などの条件も考慮の上で適宜、定められるが、例えば、重合工程にかける合計時間は５～１０時間以内である。より詳しくは、反応系内の減圧前の反応時間が０．５～３時間であり、好ましくは１～２時間であり、減圧後の反応時間が１～５時間であり、好ましくは２～４時間である。
　重合工程において、上述の重合反応における温度は、１５０～３００℃の範囲内であることが好ましい。より好ましくは、重合反応の温度は１８０～２９０℃であり、さらに好ましくは、２００～２８０℃である。
　また、上述のシラン系化合物、ジアリールカーボネート、及び、芳香族ジオール化合物の各成分の互いの相溶性は良好であり、重合工程においては、溶媒を使用せずにポリカーボネート共重合体を製造できる。このため、重合工程を簡素化することができる。
　重合工程において、エステル交換触媒のモル量の芳香族ジオール化合物のモル量に対する比（モル比：すなわち、エステル交換触媒のモル量／芳香族ジオール化合物のモル量の値）は、１．０×１０－７～１．０×１０－２（ｍｏｌ／ｍｏｌ：０．１～１００００μｍｏｌ／ｍｏｌ、又は、１．０×１０－４～１０ｍｍｏｌ／ｍｏｌ）であることが好ましい。上記モル比は、より好ましくは、１．０×１０－７～２．０×１０－５ｍｏｌ／ｍｏｌ（又は、０．５～２０μｍｏｌ／ｍｏｌ）である。
　重合工程において、シラン系化合物に対する芳香族ジオール化合物のモル比（すなわち、シラン系化合物のモル数／芳香族ジオール化合物のモル数の値）は、例えば、０．８～１．３であり、０．９以上１．２５以下であることが好ましく、より好ましくは、０．９５以上、１．２以下である。
　また、重合工程において、ジアリールカーボネートとシラン系化合物の合計モル数に対する芳香族ジオール化合物のモル比（すなわち、（ジアリールカーボネートとシラン系化合物の合計モル数）／芳香族ジオール化合物のモル数の値）は、０．９以上１．２以下であることが好ましく、より好ましくは、０．９５以上、１．１５以下である。
　次に、本発明に係るポリカーボネート共重合体について、詳細に説明する。
＜２．ポリカーボネート共重合体＞
［（Ｉ）構成単位］
　本発明の製法により製造されるポリカーボネート共重合体は、上述のようにシロキサン構成単位を有するポリマーであり、具体的には以下のものが挙げられる。
　すなわちポリカーボネート共重合体は、少なくとも、下記式（１－１）～（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位と、詳細を後述するポリカーボネート構成単位とを有するポリマーである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000080
 　式（１－１）～（１－４）におけるＲ１及びＲ２を含むシロキサン構造は、上述のジアリールオキシシラン化合物、ジアルキルジアルコキシシラン、又は、ケイ素化合物（シロキサン化合物）から導入される。
　式（１－１）～（１－４）において、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わす。
　Ｒ１及びＲ２が、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～４であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒ１及びＲ２が、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　式（１－１）及び（１－２）において、Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示す。
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３が、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～４であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３が、置換基を有してもよいアルケニル基である場合、合計炭素数が２～１０であることが好ましく、合計炭素数が２～６であることがより好ましく、合計炭素数が２～４であることが特に好ましい。
　また、Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３が、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　式（１－１）～（１－３）において、Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　式（１－１）～（１－３）において、Ｊ１及びＫ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、例えば１又は２である。
　式（１－３）において、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、Ｌ１及びＬ２は、好ましくは、１又は２である。
　式（１－１）及び（１－２）において、Ｘは、それぞれ独立して、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000081
 　式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。
　Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、好ましくは、各々独立に、水素、置換基を有してもよい炭素数１～１０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～１６のアリール基である。
　式（２）において、ａ、及び、ｂは、各々独立に、０又は１以上５０００以下の整数であり、ａ、及び、ｂは、好ましくは１０００以下の整数であり、より好ましくは５００以下の整数であり、さらに好ましくは１００以下の整数である。
　また、シロキサン構成単位においては、Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造であることが好ましい。
　また、シロキサン構成単位は、少なくとも下記式（１）で表されるものを含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000082
　式（１）におけるＲ１及びＲ２を含むシロキサン構造は、上述のジアリールオキシシラン化合物、ジアルコキシシラン化合物、又は、ケイ素化合物（シロキサン化合物）から導入される。
　式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、置換基を有してもよいアルキル基、アルケニル基、又は、アリール基を表わす。式（１）におけるＲ１及びＲ２は、それぞれ、置換基を有してもよい合計炭素数１～２０のアルキル基、又は、合計炭素数６～３０のアリール基である。
　Ｒ１及びＲ２の好ましい選択肢については、上記式（１－１）～（１－４）のＲ１及びＲ２と同様である。
　上述のＲ１及びＲ２の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１）におけるＲ１及びＲ２の好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　式（１）において、Ｒ３～Ｒ１０の好ましい選択肢については、上記式（１－１）～（１－４）のＲ３～Ｒ１０と同様である。
　上述のＲ３～Ｒ１０の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１）において、Ｘは、上記式（１－１及び（１－２）のＸと同様である。
　ポリカーボネート共重合体のポリカーボネート構成単位は、以下の式（３－１）～（３－４）のいずれかで表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000083
　（３－１）～（３－２）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示す。
　Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１が、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～４であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１が、置換基を有してもよいアルケニル基である場合、合計炭素数が２～１０であることが好ましく、合計炭素数が２～６であることがより好ましく、合計炭素数が２～４であることが特に好ましい。
　また、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１が、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　式（３－１）～（３－３）において、Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　式（３－１）～（３－３）において、Ｊ２及びＫ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは１又は２である。
　式（３－３）において、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、Ｌ１及びＬ２は、好ましくは、０以上２以下である。
　式（３－１）～（３－２）において、Ｙは、それぞれ独立して、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000084
 （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。
　Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、好ましくは、各々独立に、水素、置換基を有してもよい炭素数１～１０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～１６のアリール基である。
　式（４）において、ｃ、及び、ｄは、各々独立に、０又は１以上５０００以下の整数であり、ｃ、及び、ｄは、好ましくは１０００以下の整数であり、より好ましくは５００以下の整数であり、さらに好ましくは１００以下の整数である。
　また、ポリカーボート構成単位においては、Ｙが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造であることが好ましい。
　ポリカーボネート構成単位は、少なくとも下記式（３）で表されるものを含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000085
　式（３）において、Ｒ１３～Ｒ２０の好ましい選択肢については、上記式（３－１）～（３－２）のＲ３～Ｒ１０と同様である。
　上述のＲ１３～Ｒ２０の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（３）において、Ｙは、上記式（３－１）～（３－２）のＹと同様である。
［（ＩＩ）ポリカーボネート共重合体の性状］
　ポリカーボネート共重合体の重量平均分子量は、１０，０００～３００，０００であることが好ましく、１０，０００～２００，０００であることがより好ましく、１０，０００～１００，０００であることがさらに好ましく、例えば、２０，０００～８０，０００であることがより好ましく、さらに好ましくは３０，０００～７０，０００であり、特に好ましくは４０，０００～６５，０００である。
　ポリカーボネート共重合体においては、シロキサン構成単位のモル数が１～１０００であることが好ましい。また、ポリカーボネート構成単位のモル数が１～１０００であることが好ましい。なおこれらのモル数は、いずれも、ポリカーボネート共重合体の一分子中に含まれる構成単位の数であり、より好ましくはそれぞれ１０～８００であり、さらに好ましくはそれぞれ１００～６００である。
　ポリカーボネート共重合体における、シロキサン構成単位とポリカーボート構成単位との合計モル数に占めるシロキサン構成単位の割合は、２．０％以上９０％以下であることが好ましい。上述のシロキサン構成単位の割合は、３．０％以上、例えば、３．１％より高く９０％以下であることがより好ましく、５％以上９０％以下であることがさらに好ましく、８％以上９０％以下であることが特に好ましい。
　また、ポリカーボネート共重合体をそのまま単独で使用せず、他の樹脂と混合させた組成物として、用いる場合等において、上述のシロキサン構成単位の割合を大幅に高くすると良い場合がある。例えば、上述のシロキサン構成単位の割合が、３０％以上、５０％以上、あるいは７０％以上であり、Ｓｉ含有量の高いポリカーボネート共重合体は、詳細を後述するように、Ｓｉやシロキサン構成単位を含まないポリマーと混合させることより、優れた性能、例えば、高い耐衝撃性と流動性を有する樹脂を実現できる。また、このように、シロキサン構成単位の割合を高める用途が好ましい場合、上述のシロキサン構成単位の割合の上限値は９０％に限定されず、例えば、９２％、９５％、９８％等であっても良い。
　ポリカーボネート共重合体においては、シロキサン構成単位と、ポリカーボネート構成単位とのモル比（すなわち、シロキサン構成単位のモル数：ポリカーボネート構成単位のモル数の比）が、０．０１：９９．９９～９９．９９：０．０１であることが好ましい。上述のモル比は、より好ましくは、３０：７０～９９．９：０．０１であるが、他の範囲、例えば、１：９９～９９：１、１０：９０～９０：１０等であっても良い。
　ポリカーボネート共重合体においては、Ｑ値（２８０℃、荷重１６０ｋｇで測定した単位時間当たりの溶融流動体積、×１０－２ｃｍ３ｓ－１）が、８（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上であることが好ましい。Ｑ値は、より好ましくは、２０（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上であり、さらに好ましくは、４０（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上であり、特に好ましくは、６０（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上である。
　ポリカーボネート共重合体においては、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠したガラス転移温度（Ｔｇ）が、例えば４０～２００℃であり、４５～１８０℃であることが好ましく、５０～１６０℃であることがより好ましい。
　上述のポリカーボネート共重合体、すなわち、式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体においては、重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物が３０重量％以下であることが好ましく、２０重量％以下であることがより好ましく、１０重量％以下であることがより好ましく、より好ましくは５．０重量％以下であり、１．５重量％以下であることが特に好ましく、さらに好ましくは、１．０重量％未満である。重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物が多く含まれるポリカーボネート共重合体は、ディスクや複雑化及び薄肉化した製品を製造するための射出成形等を連続的に行った際に、比較的早い段階で、金型（モールド）を微量の付着物（モールドデポジット）によって汚染する傾向がある。この点、ポリカーボネート共重合体において、重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物の量が１．５質量％未満であれば、金型の汚染は効果的に防止される。
　また、ポリカーボネート共重合体における重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物の含有率の下限値は、特に重要でないものの、０．７重量％程度である。ただし、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％程度の以上の上記低分子量化合物が含まれていても、ポリカーボネート共重合体の性状、特に光学用途で用いられる場合において問題ない一方、流動性が向上する効果も確認された。このためポリカーボネート共重合体における重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物の含有率の下限値は、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％であってもよい。
　ポリカーボネート共重合体における上述の低分子量化合物の含有率は、詳細を実施例にて後述するように、ＧＰＣ分析により得られた各成分のピーク面積の比から、不純物である数種類の低分子量化合物の含有量を合計して算出された値である。すなわち、詳細を後述するように、ポリカーボネート共重合体における分子量が１，０００以下の低分子量化合物の割合は、所定のＧＰＣ分析の条件下におけるリテンションタイム２０．５ｍｉｎ～２１．５ｍｉｎまでの面積／０ｍｉｎ～２１．５ｍｉｎまでの面積の比より算出される値である。
　上述のポリカーボネート共重合体、すなわち、式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体においては、以下の式（５－１）～（５－３）で表される環状体の合計含有量が、ポリカーボネート共重合体の全重量を基準として４．０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは３．０重量％以下であり、さらに好ましくは２．０重量％以下であり、特に好ましくは１．０重量％以下である。
　これらの環状二量体の含有量が上述の範囲内であれば、ポリカーボネート共重合体の性状、特に光学用途で用いられる場合において問題ないといえる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000086
 　式（５－１）～（５－３）においては、ｍ及びｎは、各環状体における（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数と、（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数とを表わす。すなわち、式（５－１）の環状体において、（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位以外の構成単位が含まれる場合、また、式（５－２）の環状体において（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位以外の含まれる場合においては、ｍ及びｎは、それぞれ、式に示された構成単位の環状体における合計数を示す。特に、式（５－３）は、（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位と（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位とが混在し、例えば、これらが交互に配置された環状体も包含するものであるが、この場合も、ｍ及びｎは、それぞれ、式に示された構成単位の環状体における合計数を示す。
　式（５－１）中、ｍは２～１０の整数を表わし、好ましくは２～５であり、より好ましくは２又は３であり、さらに好ましくは２である。
　式（５－２）中、ｎは２～１０の整数を表わし、好ましくは２～５であり、より好ましくは２又は３であり、さらに好ましくは２である。
　式（５－３）中、ｍの値の合計は１～１０、かつｎの値の合計は１～１０である。そして、ｍ及びｎはそれぞれ、好ましくは１～５であり、より好ましくは１又は２であり、さらに好ましくは１である。
　式（５－３）において、なお上述のように、式（５－３）の環状体において、（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位と（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位との配置は任意である。
　式（５－１）～（５－３）において、Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは１又は２である。
　また、式（５－１）～（５－３）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３～Ｒ１０、Ｒ１３～Ｒ２０及びＸは、式（１－１）及び（１－２）におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３～Ｒ１０、Ｒ１３～Ｒ２０及びＸとそれぞれ同様である。
　また、式（５－１）～（５－３）の化合物のそれぞれの具体例として、下記の式（５－１’）～（５－３’）の環状体が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000087
 　式（５－１’）においては、ｍ＝２又は３であり、好ましくはｍ＝２であり、式（５－２’）においては、ｎ＝２又は３であり、好ましくはｎ＝２であり、式（５－３’）においては、ｍ＝１～３のいずれか、ｎ＝１～３のいずれか、好ましくはいずれも１又は２、より好ましくはいずれも１である。
　また、ポリカーボネート共重合体においては、以下の式（６－１）及び（６－２）で表される環状体の合計含有量が、含まれ得る。これらの環状体は、ポリカーボネート共重合体の製造のための重合反応の副反応の結果、生じる環状二量体と考えられる。これらの環状二量体のポリカーボネート共重合体における合計含有量は、ポリカーボネート共重合体の全重量を基準として２．０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは１．５重量％以下であり、さらに好ましくは１．０重量％以下であり、特に好ましくは０．５重量％以下である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000088
 　式（６－１）及び（６－２）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３～Ｒ１０、Ｒ３０～Ｒ３３及びＸは、式（１－１）及び（１－２）におけるものと同様である。
　式（６－１）及び（６－２）において、
　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは１又は２である。
　ｎは、２～１０の整数を表わし、好ましくは２～５の整数であり、より好ましくは２又は３、例えば２である。
　また、ポリカーボネート共重合体に含まれる式（６－１）及び（６－２）で表される環状二量体の合計含有量の下限値は、特に限定されないが、例えば、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％であってもよい。若干量の環状二量体の存在は、ポリカーボネート共重合体の成形時における流動性の向上に貢献し得る。
　また、式（６－１）及び（６－２）の化合物のそれぞれの具体例として、下記の式（６－１’）及び（６－２’）の環状体が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000089
 　なお、式（６－１’）及び（６－２’）における、
　Ｒ１及びＲ２、Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３、Ｚ１及びＺ２、Ｊ１、Ｋ１及びＸは、上述の通りである。
　ポリカーボネート共重合体においては、１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下であることが好ましく、より好ましくは、１％質量減少熱分解温度が４００℃以下であり、さらに好ましくは、１％質量減少熱分解温度が３８５℃以下であり、特に好ましくは、１％質量減少熱分解温度が３７０℃以下である。
　ポリカーボネート共重合体においては、ポリカーボネート共重合体の全重量を基準としたケイ素原子の合計重量（総Ｓｉ量）の割合が、０．１～２０質量％であることが好ましく、１．０～１５質量％であることがより好ましく、２．０～１２質量％であることがさらに好ましく、３．０～１０質量％（例えば、３．１質量％以上、あるいは３．１質量％超で９．８質量％以下）特に好ましい。
　次に、本発明に係る組成物、すなわち、上述のポリカーボネート共重合体等を含む組成物について、詳細に説明する。
＜３．組成物＞
　本発明の組成物は、上述のポリカーボネート共重合体と、上述のポリカーボネート共重合体には該当しないポリカーボネート樹脂を含む。上述のポリカーボネート共重合体には該当しないポリカーボネート樹脂として、例えば、シロキサン構造を完全に、あるいは実質的に含まないポリカーボネート樹脂が挙げられる。
　上述のポリカーボネート共重合体には該当しないポリカーボネート樹脂の種類については、分子主鎖中に炭酸エステル結合を含む－［Ｏ－Ｒ－ＯＣＯ］－単位（Ｒが脂肪族基、芳香族基、又は脂肪族基と芳香族基の双方を含むもの、さらに直鎖構造あるいは分岐構造を持つもの）を含むものであれば、特に限定されない。また、上述のポリカーボネート共重合体には該当しないポリカーボネート樹脂は、ポリエステルカーボネートを含んでいても良い。そしてポリエステルカーボネートについても同様に、分子主鎖中に炭酸エステル結合を含む－［Ｏ－Ｒ－ＯＣ］－単位（Ｒは上述の通り）ものであれば、特に限定されない。
　ポリカーボネート樹脂の重量平均分子量は、１０，０００～１００，０００であることが好ましく、より好ましくは１３，０００～８０，０００であり、さらに好ましくは１５，０００～６０，０００である。
　本発明の組成物は、ポリカーボネート樹脂以外の樹脂、好ましくは熱可塑性樹脂を含んでいても良い。熱可塑性樹脂の種類については特に限定されないが、ポリカーボネート樹脂とポリエステルカーボネート樹脂の他に、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、含ノルボルネン樹脂、ポリエーテルスルホン、セロファン、芳香族ポリアミド等の各種樹脂が挙げられる。
　組成物においては、組成物の全重量を基準としたケイ素原子の合計重量（総Ｓｉ量）の割合が、０．１～２０質量％であることが好ましく、０．２～１５質量％であることがより好ましく、０．３～１０質量％であることが特に好ましい。組成物における総Ｓｉ量の割合は、上述のポリカーボネート樹脂においてシロキサン構成単位が全構成単位に占める割合や、あるいは、ポリカーボネート樹脂と混合される樹脂の量やＳｉ量によって調整され得る。
　例えば、ポリカーボネート共重合体を含む組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１は、その組成物に含まれるポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２に比べて、１２０％以上である（２０％以上高い）値であることが好ましく、組成物全体のＱ１の値は、より好ましくは、ポリカーボネートのみのＱ２の値に比べて１３０％以上、さらに好ましくは１４０％以上であり、特に好ましくは１５０％以上、例えば１６０％以上である。
　また、例えば、ポリカーボネート共重合体を５質量％含む組成物の場合、２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１は、その組成物に含まれるポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２に比べて、１４０％以上である（４０％以上高い）値であることが好ましく、組成物全体のＱ１の値は、より好ましくは、ポリカーボネートのみのＱ２の値に比べて１５０％以上、さらに好ましくは１６０％以上であり、特に好ましくは１７０％以上、例えば１８０％以上である。
　Ｓｉ含有量の高いポリカーボネート共重合体を用いて、優れた特徴の組成物を製造できる。Ｓｉ含有量が、例えば０.１質量％以上であるポリカーボネート共重合体等を、実質的にシロキサン構成単位を含まない樹脂、好ましくは、ポリカーボネート樹脂と混合させることより、得られる組成物の優れた耐衝撃性と流動性とを両立させることができる。
　なお、ポリカーボネート共重合体を含む組成物においては、重合反応の副生成物として生じ得るフェノール系化合物や、反応せずに残存したシラン系化合物、カーボネート化合物及びジオール化合物が含められ得る。不純物であるフェノール系化合物やDPCは、成形体としたときの強度低下や、臭気発生の原因ともなり得るため、これらの含有量は極力少ない程好ましい。このため、フェノール系化合物、シラン系化合物、カーボネート化合物及びジオール化合物の含有量は、検出されないほど低減してもよいが、生産性の観点から、効果を損なわない範囲で、組成物中に含有されていてもよい。また、組成物の全重量を基準として、所定量のモノマー残量、例えば、１～１０００重量ｐｐｍ、好ましくは１０～９００ｐｐｍ、より好ましくは２０～８００ｐｐｍのモノマーが含有されることにより、成型時の流動性の向上の効果が得られ、樹脂溶融時に可塑性を良好とし得る。
　次に、ポリカーボネート共重合体を含む本発明に係る成形体について説明する。
＜４．成形体＞
　本発明に係る成形体は、上述のポリカーボネート共重合体、あるいは、ポリカーボネート共重合体を含む組成物等を成形して得られるものである。成形体の成形方法については、特に限定されず、成形体として、射出成形品、プレス成形品、ブロー成形品、押出成形品、真空成形品、圧空成形品などが挙げられる。
　また、本発明に係る光学レンズは、成形体は、本発明のポリカーボネート共重合体、あるいは、ポリカーボネート共重合体を含む組成物等を成形して得られるものである。本発明のポリカーボネート共重合体は、光学用途に適したものであり、本発明の光学レンズは、レンズとして適した範囲の屈折率、アッベ数等を有する。
［ＩＩ．ポリシロキサン化合物］
　本発明における、ポリアリーレンシロキサン等のポリシロキサン化合物の製造方法は、いずれも詳細を後述する、所定のジアリールオキシシラン化合物等であるオキシシラン化合物と、芳香族ジオール化合物等のジオール化合物とを、エステル交換触媒の存在下、重合させる重合工程を有する。以下、ポリシロキサン化合物の製造方法について説明する。
　なお、ポリシロキサン化合物の製造方法においては、上述のポリカーボネート共重合体について記載された原料、反応条件等も採用され得るのであり、上述のポリカーボネート共重合体の製造方法においても、以下のポリシロキサン化合物の製造方法について記載の原料、反応条件等が採用され得る。
　上述の重合反応を概略的に示すと、以下の通りである。例えば、ジアリールオキシシラン化合物の一例である、２つのメチル基とフェノキシ基とを有するジフェノキシシラン化合物（Ｓｉ（ＣＨ３）２（ＯＰｈ）２）と、芳香族ジオール化合物の一例であるビスフェノールＡとを反応させると、以下のポリアリーレンシロキサン化合物が得られる。
　すなわち、下記式（Ａ）の反応により生成されるシロキサン構造を有するポリアリーレンシロキサン化合物が製造される。
　この重合反応においては、下記の通り、副生成物として、フェノール（ＰｈＯＨ）等のアリールアルコールが生じる。そこで、重合工程においては、上述の各成分の混合物を溶融させた状態で、減圧下、フェノール等の副生成物であるアリールアルコールを除去しながら重合反応を進行させる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000090
 　以下、本発明に係るポリシロキサン化合物の製造方法について、詳細に説明する。なお、ポリシロキサン化合物は、ポリアリーレンシロキサン化合物、ポリアルキレンシロキサン化合物、それらの混合物の他、詳細を後述するジアリールオキシシラン化合物由来の構成単位と、ジアルコキシシラン化合物由来の構成単位とをポリマー鎖にいずれも含む形態を包含する。
＜１．ポリシロキサン化合物の製造方法＞［（Ｉ）オキシシラン化合物］
　ポリシロキサン化合物の製造に用いられるオキシシラン化合物として、ジアリールオキシシラン化合物、及び、ジアルコキシシラン化合物が挙げられる。
（Ａ－１）ジアリールオキシシラン化合物
　重合工程において用いられるジアリールオキシシラン化合物は、例えば上記式（Ａ）に示されるように、ポリアリーレンシロキサン化合物におけるシロキサン構成単位を形成するために用いられる。
　ジアリールオキシシラン化合物として、ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランが挙げられる。すなわち、重合工程においては、これらのいずれか一つ、あるいは複数をシラン系化合物として用いても良い。
　ジアリールオキシシラン化合物を一般式Ｓｉ（ＲａＲｂ）（ＯＡｒ）２で表したとき、ＲａとＲｂは、それぞれ独立して、アルキル基とアリール基から選択される。ＲａとＲｂは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい合計炭素数１～２０のアルキル基、及び、合計炭素数６～３０のアリール基のいずれかであることが好ましい。より好ましくは、Ｒａ及びＲｂが、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～６であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒａ及びＲｂが、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　上述の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１）におけるＲａ及びＲｂの好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　なお、上記式（Ａ）からも明らかであるように、ジアリールオキシシラン化合物のアリールオキシ基（ＯＡｒ基）は、ポリアリーレンシロキサン化合物のポリマー鎖に導入されるものではなく、例えばフェノール等の副生成物（ＡｒＯＨ）を生じさせる。このため、アリールオキシ基の種類については、特に限定されない。ただし、重合工程における副生物をなるべく容易に反応系から取り除けるように、アリールオキシ基は、極性と分子量の低いことが好ましく、例えば、フェノキシ基である。
　ジアルキルジアリールオキシシランの具体例としては、ジメチルジフェノキシシラン、メチルエチルジフェノキシシラン、ジエチルジフェノキシシラン等が挙げられ、ジアリールジアリールオキシシランの具体例としては、ジフェニルジフェノキシシラン等が挙げられる。また、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの具体例としては、メチルフェニルフェノキシシラン等が挙げられる。
　なお、これらのジアリールオキシシラン化合物は、公知の手法により合成可能であり、また、市販されているものを用いても良い。
（Ａ－２）ジアルコキシシラン化合物
　ジアルコキシシラン化合物として、ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランが挙げられる。すなわち、重合工程においては、これらのいずれか一つ、あるいは複数をシラン系化合物として用いても良い。
　ジアルコキシシラン化合物を一般式Ｓｉ（ＲａＲｂ）（ＯＲＣ）２で表したとき、ＲａとＲｂは、それぞれ独立して、（Ａ－１）ジアリールオキシシラン化合物の欄に記載のＲａとＲｂと同じ、アルキル基とアリール基から選択される。
　なお、上記式（Ａ）からも明らかであるように、シラン化合物のアルコキシ基（ＯＲＣ基）は、ポリカーボネート共重合体のポリマー鎖に導入されるものではなく、例えばメタノール等の副生成物（ＭｅＯＨ）を生じさせる。このため、アルコキシ基の種類については、特に限定されない。ただし、重合工程における副生物をなるべく容易に反応系から取り除けるように、アルコキシ基（ＯＲＣ基）は、例えば、メトキシ基である。
　ジアルキルジアルコキシシランの具体例としては、ジメチルジメトキシシラン、メチルエチルジメトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン等が挙げられ、ジアリールジアルコキシシランの具体例としては、ジフェニルジメトキシシラン等が挙げられる。また、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの具体例としては、メチルフェニルジメトキシシラン等が挙げられる。
［（ＩＩ）ジオール化合物］
　ポリシロキサン化合物の製造に用いられるジオール化合物として、芳香族ジオール化合物、及び、脂環式ジオール化合物が挙げられる。ジオール化合物として、芳香族ジオール化合物と脂環式ジオール化合物の混合物を用いてもよい。
（Ａ－１）芳香族ジオール化合物
　重合工程において用いられる芳香族ジオール化合物は、重合反応の概略に関する上記式（Ａ）にて示されるように、ポリアリーレンシロキサン化合物等のポリシロキサン化合物の主鎖を構成するために用いられる。
　従って、重合工程で用いられる芳香族ジオール化合物としては、ポリカーボネート樹脂の材料となり得るモノマーが好ましく、例えば、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、１，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－フェニルフェニル）プロパン、２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－ブロモフェニル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジブロモ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メトキシフェニル）プロパン、４，４’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシフェニルスルフィド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド、４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン、２，２－ビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ブロモ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、４，４’－スルホニルジフェノール、２，２’－ジフェニル－４，４’－スルホニルジフェノール、２，２’－ジメチル－４，４’－スルホニルジフェノール、１，３－ビス｛２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４－ビス｛２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，３－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，８－ビス（４－ヒドロキシフェニル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、４，４’－（１，３－アダマンタンジイル）ジフェノール、および１，３－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－５，７－ジメチルアダマンタン等が挙げられる。
　その他、ポリカーボネート共重合体に関する上記［（ＩＩＩ－１）芳香族ジオール化合物］の欄に記載の芳香族ジオール化合物も、ポリシロキサン化合物の製造のための重合工程において使用できる。
（Ａ－２）脂環式ジオール化合物
　重合工程において用いられる脂環式ジオール化合物もまた、ポリシロキサン化合物の主鎖を構成するために用いられる。
　脂環式ジオール化合物の具体例として、スピログリコール、シクロヘキサンジメタノール、ＰＣＰＤＭ、ＴＣＤＤＭ等が挙げられる。
　その他、ポリカーボネート共重合体に関する上記［（ＩＩＩ－２）脂環式ジオール化合物］の欄に記載の脂環式ジオール化合物も、ポリシロキサン化合物の製造のための重合工程において使用できる。
［（ＩＩＩ）エステル交換触媒］
　重合工程において用いられるエステル交換触媒としては、塩基性化合物を含む触媒が好ましい。塩基性化合物触媒としては、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物等を含むものがあげられ、このような化合物としては、アルカリ金属、及び、アルカリ土類金属化合物等の有機酸塩、炭酸塩等の無機塩、酸化物、水酸化物、水素化物あるいはアルコキシド等が挙げられる。または、塩基性化合物触媒として、４級アンモニウムヒドロキシド及びそれらの塩、アミン類等が用いられる。また、これらの化合物は単独で、もしくは複数の種類を組み合わせて用いることができる。
　エステル交換触媒は、上述の塩基性化合物触媒のうち、アルカリ金属炭酸塩、又は、アルカリ金属水酸化物を含むことがより好ましい。より好ましいエステル交換触媒の具体例として、炭酸セシウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化セシウム、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム等を含むものが挙げられる。
　なお、エステル交換触媒は、公知の手法により調製可能であり、また、市販されているものを用いても良い。
［（ＩＶ）重合工程］
　重合工程においては、少なくとも、上述の（Ｉ）ジアリールオキシシラン化合物等のジオキシシラン化合物、及び、（ＩＩ）芳香族ジオール化合物等のジオール化合物を、（ＩＩＩ）エステル交換触媒の存在下で重合させる。この重合反応においては、上記各成分の混合物を溶融させ、溶融状態として減圧下、副生成物であるアリールアルコール及び又はアルキルアルコールを除去する。このように反応条件を設定することにより、重合反応を効率的に進行させることができる。
　重合工程において、上述の重合反応における圧力は、１０１,３００Ｐａ以下の範囲内であることが好ましい。より好ましくは、重合反応の圧力は２７,０００Ｐａ以下であり、さらに好ましくは、４００Ｐａ以下である。
　重合工程においては、ある程度の時間、減圧させず常圧の状態、あるいは、さほど減圧させていない状態を維持した後、系内を次第に減圧させて、さらに重合反応を進めることが好ましい。このように、反応系内の減圧度を途中から徐々に向上させることにより、反応開始時に必要な作業を常圧下で開始できるとともに、副生成物のアリールアルコール又はアルキルアルコールを反応系外に容易に除去させることが可能となる。具体的には、１００～１０,０００Ｐａ／分程度のペースで減圧工程を進行させることが好ましく、より好ましくは５００～７,０００Ｐａ／分、さらに好ましくは１，０００～４,０００Ｐａ／分で減圧させる。
　以上の記載からも明らかであるように、重合工程においては、常に減圧下で重合反応を行うことが必要ではなく、少なくとも原料が溶融状態になった状態から、好ましくはある程度、重合反応を進行させてから、反応系内を減圧させることが好ましい。例えば、後述するように、重合工程においては次第に反応温度を上げていくことが好ましいため、減圧工程は、ある程度、反応系の温度が昇温されてから、例えば１５０℃以上、より好ましくは１８０℃以上に昇温された状態で、開始することが好ましい。
　重合工程において、上述の重合反応における温度は、１５０～３００℃の範囲内であることが好ましい。より好ましくは、重合反応の温度は１８０～２９０℃、さらに好ましくは、２００～２８０℃である。
　このように、重合工程においては、２００℃よりも高い反応温度で、オキシシラン化合物又はジアリールオキシシラン化合物と、ジオール化合物又は芳香族ジオール化合物とを重合させることが好ましい。また、減圧下で、重合工程を行うことが好ましい。
　また、副生成物のアリールアルコール又はアルキルアルコールを徐々に生じさせ、除去するために、例えば上述の範囲内で設定された反応温度まで、室温から徐々に昇温させることが好ましい。昇温は１～１０℃／分程度のペースで進行させることが好ましく、より好ましくは２～８℃／分、さらに好ましくは３～７℃／分で昇温させる。
　重合工程の時間は、目的とするポリシロキサン化合物の種類、圧力、温度などの反応条件も考慮の上で適宜、定められるが、例えば、重合工程にかける合計時間は１～１０時間以内である。より詳しくは、反応系内の上述の減圧の前の反応時間が０．１～３時間であり、好ましくは０．５～２時間であり、減圧後の反応時間が０．５～８時間であり、好ましくは１～６時間である。
　また、上述のオキシシラン化合物、及び、ジオール化合物の各成分の互いの相溶性は良好であり、重合工程においては、溶媒を使用せずにポリカーボネート共重合体を製造できる。このように、例えばハロゲン系溶媒等の溶媒が不要であるため、重合反応による環境負荷の低減を可能にするとともに、重合工程を簡素化することができる。
　さらに、重合工程において生じる副生成物は、上述のアリールアルコール、アルキルアルコール等であり、反応系からの除去が容易であるとともに、安全等に配慮して特別な処理を講じる必要のないものである。このため、本発明に係るポリシロキサン化合物の製造方法は、例えば、酸が副生したり、あるいは酸を使用する従来の製法に比べて、環境負荷を低減させることができる。
　重合工程において、エステル交換触媒のモル量の芳香族ジオール化合物のモル量に対する比（モル比：すなわち、エステル交換触媒のモル量／芳香族ジオール化合物のモル量の値）は、０．０１μｍｏｌ／ｍｏｌ～１６，０００μｍｏｌ／ｍｏｌ（１.０×１０－８～１.６×１０－２）である。本モル比は、０．０５～１０，０００μｍｏｌ／ｍｏｌ（５.０×１０－８～１.０×１０－２）であることが好ましく、より好ましくは、０．５～５０００μｍｏｌ／ｍｏｌ（５.０×１０－７～５.０×１０－３）であり、さらに好ましくは、０．８０～１０００μｍｏｌ／ｍｏｌ（８.０×１０－７～１.０×１０－３）であり、特に好ましくは、１．０～１００μｍｏｌ／ｍｏｌ（１.０×１０－６～１.０×１０－４）である。
　重合工程において、ジアリールオキシシラン化合物等のオキシシラン化合物に対する芳香族ジオール化合物等のジオール化合物のモル比（すなわち、オキシシラン化合物のモル数／ジオール化合物のモル数の値）は、例えば０．８～１．３であり、０．９以上１．２以下であることが好ましく、より好ましくは、０．９５以上１．１８以下であり、さらに好ましくは、１．００以上１．１６以下である。
　次に、本発明に係るポリシロキサン化合物について、詳細に説明する。
［（Ｖ）ポリシロキサン化合物］
　本発明の製法により製造されるポリシロキサン化合物は、上述のようにシロキサン構成単位を有するポリマーであり、具体的には以下のものが挙げられる。
　すなわちポリアリーレンシロキサン化合物は、少なくとも、下記式（１－１’）～（１－４’）のいずれかで表されるシロキサン構成単位を有するポリマーである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000091
　式（１－１’）～（１－４’）において、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わす。
　Ｒ１及びＲ２が、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～４であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　また、Ｒ１及びＲ２が、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　式（１－１’）及び（１－２’）において、Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示す。
　Ｒ３～Ｒ１０が、置換基を有してもよいアルキル基である場合、合計炭素数が１～１０であることが好ましく、合計炭素数が１～４であることがより好ましく、合計炭素数が１又は２であることが特に好ましい。
　Ｒ３～Ｒ１０が、置換基を有してもよいアルケニル基である場合、合計炭素数が２～１０であることが好ましく、合計炭素数が２～６であることがより好ましく、合計炭素数が２～４であることが特に好ましい。
　また、Ｒ３～Ｒ１０が、置換基を有してもよいアリール基である場合、合計炭素数が６～２０であることが好ましく、合計炭素数が６～１２であることがより好ましく、合計炭素数が６～８であることが特に好ましい。
　式（１－１’）～（１－３’）において、Ｚ１は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　式（１－１’）～（１－３’）において、Ｊ１及びＫ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、例えば１又は２である。
　式（１－３’）において、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、Ｌ１及びＬ２は、好ましくは、１又は２である。
　式（１－１’）及び（１－２’）において、Ｘは、それぞれ独立して、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000092
 　式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。
　Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、好ましくは、各々独立に、水素、置換基を有してもよい炭素数１～１０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～１６のアリール基である。
　式（２）において、ａ、及び、ｂは、各々独立に、０又は１以上５０００以下の整数であり、ａ、及び、ｂは、好ましくは１０００以下の整数であり、より好ましくは５００以下の整数であり、さらに好ましくは１００以下の整数である。
　また、シロキサン構成単位においては、Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造であることが好ましい。
　また、シロキサン構成単位は、少なくとも下記式（１’）で表されるものを含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000093
　式（１’）におけるＲ１及びＲ２を含むシロキサン構造は、上述のオキシシラン化合物から導入される。
　式（１’）において、Ｒ１及びＲ２の好ましい選択肢については、上記式（１－１’）～（１－４’）のＲ１及びＲ２と同様である。
　上述のＲ１及びＲ２の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１’）におけるＲ１及びＲ２の好ましい具体例としては、メチル基、フェニル基、ビニル基、及び、プロピル基が挙げられる。
　式（１’）において、Ｒ３～Ｒ１０の好ましい選択肢については、上記式（１－１’）～（１－４’）のＲ１及びＲ２と同様である。
　上述のＲ３～Ｒ１０の置換基としては、水酸基、ハロゲン、アミノ基、ビニル基、カルボキシル基、シアノ基、（メタ）アクリルオキシ基、グリシジルオキシ基、メルカプト基等が挙げられる。
　式（１’）において、ｍは、１０以上１，０００以下の整数を表わす。式（１’）におけるｍの値は、好ましくは、２０以上８００以下であり、より好ましくは３０以上５００以下である。
　式（１）において、Ｘは、上記式（１－１’）及び（１－２’）のＲ１及びＲ２と同様である。
　ポリアリーレンシロキサン化合物等のポリシロキサン化合物の重量平均分子量は、５，０００～３００，０００であることが好ましく、１０，０００～３００，０００であることがより好ましく、１０，０００～２００，０００であることがさらに好ましく、１０，０００～１００，０００であることが特に好ましく、例えば、２０，０００～９０，０００であり、さらに好ましくは、３０，０００～８０，０００であり、特に好ましくは、４０，０００～７０，０００である。
　ポリアリーレンシロキサン化合物等のポリシロキサン化合物においては、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠したガラス転移温度（Ｔｇ）が、例えば４０～２００℃であり、４５～１６０℃であることが好ましい。
　上述のポリシロキサン化合物、すなわち、式（１－１）～式（１－４）及び式（１－１’）～式（１－４’）のいずれかで表されるシロキサン構成単位を有するポリシロキサン化合物においては、重量平均分子量は、５，０００～３００，０００であるとともに、以下の式（５－４）で表される環状体の合計含有量が、ポリシロキサン化合物の全重量を基準として４．０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは３．０重量％以下であり、さらに好ましくは２．０重量％以下であり、特に好ましくは１．０重量％以下である。
　これらの分子量の小さい環状体、例えば環状二量体の合計含有量が上述の範囲内であれば、ポリシロキサン化合物の性状、特に光学用途で用いられる場合において良好であるといえる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000094
 　式（５－４）においては、式（５－４）で表される構成単位と他の構成単位との配置は任意である。すなわち、式（５－４）として構成が明示されている構成単位以外の構成単位が含まれ得るものの、いずれの場合にも、ｍの値の合計は２～１０であり、好ましくは２～５であり、より好ましくは２又は３であり、例えば２である。
　Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３～Ｒ１０、及び、Ｘは、式（１－１）及び式（１－２）のものと同様である。
　式（５－４）において、Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　式（５－４）において、ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、例えば１又は２である。
　ポリシロキサン化合物における分子量の小さい環状体も、ポリカーボネート共重合体における上述の重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物の含有率と同様に、下限値は、特に重要でないものの、０．７重量％程度である。ただし、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％程度の以上の上記低分子量化合物が含まれていても、ポリシロキサン化合物の性状、特に光学用途で用いられる場合において問題ない一方、流動性が向上し得る。このためポリシロキサン化合物における重量平均分子量が１，０００以下の低分子量化合物の含有率の下限値は、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％であってもよい。
　ポリシロキサン化合物における上述の低分子量の環状体の含有率は、詳細を実施例にて後述するように、ＧＰＣ分析により得られた各成分のピーク面積の比から、不純物である数種類の低分子量化合物の含有量を合計して算出された値である。すなわち、詳細を後述するように、ポリカーボネート共重合体における分子量が１，０００以下の低分子量化合物の割合の測定と同様に、所定のＧＰＣ面積比より算出され得る。
　なお、式（５－４）の示す環状体のうち、具体例として下記式（５－４’）の環状二量体が挙げられ式（５－４’）の環状二量体の分子構造と、このような環状二量体がポリシロキサン化合物において含まれ得ることが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000095
　また、ポリシロキサン化合物においては、以下の式（６－１）及び（６－２）で表される環状体の合計含有量が、含まれ得る。これらの環状体は、ポリシロキサン化合物の製造のための重合反応の副反応の結果、生じる環状二量体と考えられる。これらの環状二量体のポリシロキサン化合物における含有量は、ポリシロキサン化合物の全重量を基準として２．０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは１．５重量％以下であり、さらに好ましくは１．０重量％以下であり、特に好ましくは０．５重量％以下である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000096
 　式（６－１）及び（６－２）においては、これらの式で表される構成単位と他の構成単位との配置は任意である。すなわち、式（６－１）及び（６－２）として構成が明示されている構成単位以外の構成単位が含まれ得るものの、いずれの場合にも、ｎの値の合計は２～１０であり、好ましくは２～５であり、より好ましくは２又は３であり、例えば２である。
　式（６－１）及び（６－２）において、Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、好ましくは炭素数１～３のアルキレン基であり、より好ましくは炭素数１又は２のアルキレン基である。
　式（６－１）及び（６－２）において、ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、好ましくは０以上３以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、例えば１又は２である。
　なお、式（６－１）及び（６－２）における、
　Ｒ１及びＲ２、Ｒ３～Ｒ１０、Ｚ１及びＺ２、Ｊ１、Ｋ１及びＸは、上述の通りである。
　また、ポリシロキサン化合物に含まれる式（６－１）及び（６－２）で表される環状二量体の合計含有量の下限値は、特に限定されないが、例えば、０．００１重量％，０．０１重量％，あるいは、０．１重量％であってもよい。若干量の環状二量体の存在は、ポリシロキサン化合物の成形時における流動性の向上に貢献し得る。
　また、式（６－１）及び（６－２）の化合物のそれぞれの具体例として、下記の式（６－１’）及び（６－２’）の環状体が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000097
 　なお、式（６－１’）及び（６－２’）における、
　Ｒ１及びＲ２、Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３、Ｚ１及びＺ２、Ｊ１、Ｋ１及びＸは、上述の通りである。
　ポリシロキサン化合物においては、１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下であることが好ましく、より好ましくは、１％質量減少熱分解温度が４００℃以下であり、さらに好ましくは、１％質量減少熱分解温度が３８５℃以下であり、特に好ましくは、１％質量減少熱分解温度が３７０℃以下である。
　ポリシロキサン化合物においては、ポリシロキサン化合物の全重量を基準としたケイ素原子の合計重量（総Ｓｉ量）の割合が、０．１～２０質量％であることが好ましく、１．０～１５質量％であることがより好ましく、２．０～１２質量％であることがさらに好ましく、３．０～１０質量％（例えば、３．１質量％以上、あるいは３．１質量％超で９．８質量％以下）特に好ましい。
　次に、本発明に係る組成物、すなわち、上述のポリシロキサン化合物等を含む組成物について、詳細に説明する。
＜３．組成物＞
　本発明の組成物は、上述のポリシロキサン化合物と、ポリカーボネート樹脂を含む。ポリカーボネート樹脂として、例えば、シロキサン構造を完全に、あるいは実質的に含まないポリカーボネート樹脂が挙げられる。
　上述のポリシロキサン化合物とともに組成物に含まれるポリカーボネート樹脂の種類については、分子主鎖中に炭酸エステル結合を含む－［Ｏ－Ｒ－ＯＣＯ］－単位（Ｒが脂肪族基、芳香族基、又は脂肪族基と芳香族基の双方を含むもの、さらに直鎖構造あるいは分岐構造を持つもの）を含むものであれば、特に限定されない。また、上述のポリシロキサン化合物には該当しないポリカーボネート樹脂は、ポリエステルカーボネートを含んでいても良い。そしてポリエステルカーボネートについても同様に、分子主鎖中に炭酸エステル結合を含む－［Ｏ－Ｒ－ＯＣ］－単位（Ｒは上述の通り）ものであれば、特に限定されない。
　ポリシロキサン化合物とともに組成物に含まれるポリカーボネート樹脂の重量平均分子量は、１０，０００～１００，０００であることが好ましく、より好ましくは１３，０００～８０，０００であり、さらに好ましくは１５，０００～６０，０００である。
　本発明の組成物は、ポリカーボネート樹脂以外の樹脂、好ましくは熱可塑性樹脂を含んでいても良い。熱可塑性樹脂の種類については特に限定されないが、ポリカーボネート樹脂とポリエステルカーボネート樹脂の他に、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、含ノルボルネン樹脂、ポリエーテルスルホン、セロファン、芳香族ポリアミド等の各種樹脂が挙げられる。
　組成物においては、組成物の全重量を基準としたケイ素原子の合計重量（総Ｓｉ量）の割合が、０．１～２０質量％であることが好ましく、０．２～１５質量％であることがより好ましく、０．３～１０質量％であることが特に好ましい。組成物における総Ｓｉ量の割合は、上述のポリカーボネート樹脂においてシロキサン構成単位が全構成単位に占める割合や、あるいは、ポリカーボネート樹脂と混合される樹脂の量やＳｉ量によって調整され得る。
　例えば、ポリシロキサン化合物を含む組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１は、その組成物に含まれるポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２に比べて、１２０％以上である（２０％以上高い）値であることが好ましく、組成物全体のＱ１の値は、より好ましくは、ポリカーボネートのみのＱ２の値に比べて１３０％以上、さらに好ましくは１４０％以上であり、特に好ましくは１５０％以上、例えば１６０％以上である。
　また、例えば、ポリシロキサン化合物を５質量％含む組成物の場合、２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１は、その組成物に含まれるポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２に比べて、１４０％以上である（４０％以上高い）値であることが好ましく、組成物全体のＱ１の値は、より好ましくは、ポリカーボネートのみのＱ２の値に比べて１５０％以上、さらに好ましくは１６０％以上であり、特に好ましくは１７０％以上、例えば１８０％以上である。
　Ｓｉ含有量の高いポリシロキサン化合物を用いて、優れた特徴の組成物を製造できる。Ｓｉ含有量が、例えば０.１質量％以上であるポリシロキサン化合物等を、実質的にシロキサン構成単位を含まない樹脂、好ましくは、ポリカーボネート樹脂と混合させることより、得られる組成物の優れた耐衝撃性と流動性とを両立させることができる。
　なお、ポリシロキサン化合物を含む組成物においては、重合反応の副生成物として生じ得るフェノール系化合物や、反応せずに残存したオキシシラン化合物とジオール化合物が含められ得る。不純物であるフェノール系化合物やDPCは、成形体としたときの強度低下や、臭気発生の原因ともなり得るため、これらの含有量は極力少ない程好ましい。このため、フェノール系化合物、オキシシラン化合物及びジオール化合物の含有量は、検出されないほど低減してもよいが、生産性の観点から、効果を損なわない範囲で、組成物中に含有されていてもよい。また、組成物の全重量を基準として、所定量のモノマー残量、例えば、１～１０００重量ｐｐｍ、好ましくは１０～９００ｐｐｍ、より好ましくは２０～８００ｐｐｍのモノマーが含有されることにより、成型時の流動性の向上の効果が得られ、樹脂溶融時に可塑性を良好とし得る。
＜４．成形体＞
　次に、上述のポリアリーレンシロキサン化合物等のポリシロキサン化合物を含む成形体について説明する。
　本発明の成形体は、上述のポリアリーレンシロキサン化合物等のポリシロキサン化合物を成形して得られるものである。成形体の成形方法については、特に限定されず、成形体として、射出成形品、プレス成形品、ブロー成形品、押出成形品、真空成形品、圧空成形品などが挙げられる。
　また、本発明に係る光学レンズは、本発明のポリシロキサン化合物、あるいは、ポリシロキサン化合物を含む組成物等を成形して得られるものである。本発明のポリシロキサン化合物は、光学用途に適したものであり、光学フィルム、光学レンズ等に好適に用いられる。また、本発明の光学レンズは、レンズとして適した範囲の屈折率、アッベ数等を有する。
（二次的な成分について）
失活剤
　本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物には、重合反応終了後、熱安定性及び加水分解安定性を保持するために、触媒を除去もしくは失活させてもよい。公知の酸性物質の添加による触媒の失活を行う方法を好適に実施できる。酸性物質としては、具体的には、安息香酸ブチル等のエステル類、ｐ－トルエンスルホン酸等の芳香族スルホン酸類；ｐ－トルエンスルホン酸ブチル、ｐ－トルエンスルホン酸ヘキシル等の芳香族スルホン酸エステル類；亜リン酸、リン酸、ホスホン酸等のリン酸類；亜リン酸トリフェニル、亜リン酸モノフェニル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジｎ－プロピル、亜リン酸ジｎ－ブチル、亜リン酸ジｎ－ヘキシル、亜リン酸ジオクチル、亜リン酸モノオクチル等の亜リン酸エステル類；リン酸トリフェニル、リン酸ジフェニル、リン酸モノフェニル、リン酸ジブチル、リン酸ジオクチル、リン酸モノオクチル等のリン酸エステル類；ジフェニルホスホン酸、ジオクチルホスホン酸、ジブチルホスホン酸等のホスホン酸類；フェニルホスホン酸ジエチル等のホスホン酸エステル類；トリフェニルホスフィン、ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン等のホスフィン類；ホウ酸、フェニルホウ酸等のホウ酸類；ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩等の芳香族スルホン酸塩類；ステアリン酸クロライド、塩化ベンゾイル、ｐ－トルエンスルホン酸クロライド等の有機ハロゲン化物；ジメチル硫酸等のアルキル硫酸；塩化ベンジル等の有機ハロゲン化物等が好適に用いられる。これらの失活剤は、例えば触媒量に対して０．００１～５０倍モル、好ましくは０．０１～３０倍モル使用してもよい。
添加剤
＜安定剤＞
　本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物には、安定剤を添加してもよい。安定剤としては、熱安定剤および酸化防止剤が例示される。安定剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上、さらに好ましくは０．０２質量部以上であり、また、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１．４質量部以下、さらに好ましくは１．０質量部以下である。安定剤は、１種のみ含んでいてもよいし、２種以上含んでいてもよい。２種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
＜＜熱安定剤＞＞
　熱安定剤として、フェノール系やリン系、硫黄系の熱安定剤を挙げることができる。具体的には、リン酸、ホスホン酸、亜リン酸、ホスフィン酸、ポリリン酸等のリンのオキソ酸；酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウム等の酸性ピロリン酸金属塩；リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛等、第１族または第１０族金属のリン酸塩；有機ホスフェート化合物、有機ホスファイト化合物、有機ホスホナイト化合物等を挙げることができる。また、分子中の少なくとも１つのエステルがフェノールおよび／または炭素数１～２５のアルキル基を少なくとも１つ有するフェノールでエステル化された亜リン酸エステル化合物（ａ）、亜リン酸（ｂ）およびテトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレン－ジ－ホスホナイト（ｃ）の群から選ばれた少なくとも１種を挙げることができる。亜リン酸エステル化合物（ａ）の具体例として、トリオクチルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリステアリルホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（モノノニル／ジノニル・フェニル）ホスファイト、トリスノニルフェニルホスファイト、トリス（オクチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、トリノニルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、ジイソプロピルモノフェニルホスファイト、モノブチルジフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリシクロヘキシルホスファイト、ジフェニルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－エチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等を挙げることができる。これらは、単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
　有機ホスファイト化合物として、例えば、アデカ社製「アデカスタブ１１７８（商品名、以下同じ）」、「アデカスタブ２１１２」、「アデカスタブＨＰ－１０」、城北化学工業社製「ＪＰ－３５１」、「ＪＰ－３６０」、「ＪＰ－３ＣＰ」、ＢＡＳＦ社製「イルガフォス１６８」等を挙げることができる。
　また、リン酸エステルとして、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリス（ノニルフェニル）ホスフェート、２－エチルフェニルジフェニルホスフェート等を挙げることができる。
　熱安定剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上、さらに好ましくは０．０３質量部以上であり、また、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．７質量部以下、さらに好ましくは０．５質量部以下である。
　熱安定剤は、１種のみ含んでいてもよいし、２種以上含んでいてもよい。２種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
＜＜酸化防止剤＞＞
　酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ビスフェノール系酸化防止剤、および、ポリフェノール系酸化防止剤等を挙げることができる。具体的には、２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノール、トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、ｎ－オクタデシル－３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、４，４’－ブチリデンビス－（３－メチル－６－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール）、トリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオネート］、３，９－ビス｛２－［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオニルオキシ］－１，１－ジメチルエチル｝－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ'－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニルプロピオナミド）］、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３”，５，５’，５”－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ”－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール等を挙げることができる。
　フェノール系酸化防止剤として、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」（登録商標、以下同じ）、「イルガノックス１０７６」、アデカ社製「アデカスタブＡＯ－５０」、「アデカスタブＡＯ－６０」等を挙げることができる。
　酸化防止剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、また、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下である。
　酸化防止剤は、１種のみ含んでいてもよいし、２種以上含んでいてもよい。２種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
　本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物には、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で各種添加剤が配合されていてもよい。添加剤としては、難燃剤、難燃助剤、紫外線吸収剤、離型剤および着色剤から選ばれた少なくとも１種の添加剤が例示され、難燃剤および離型剤の少なくとも１種を含むことが好ましい。
　また、所望の諸物性を著しく損なわない限り、帯電防止剤、蛍光増白剤、防曇剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤等を添加してもよい。
＜難燃剤＞
　本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物には、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で各種添加剤が配合されていてもよい。難燃剤として、有機金属塩系難燃剤、リン系難燃剤、シリコーン系難燃剤等が配合されていてもよい。本発明で用いることができる難燃剤としては、特開２０１６－１８３４２２号公報の段落００８５～００９３に記載の難燃剤（難燃剤組成物）が例示され、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
＜紫外線吸収剤＞
　紫外線吸収剤として、酸化セリウム、酸化亜鉛等の無機紫外線吸収剤の他、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギザニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物、サリチル酸フェニル系化合物等の有機紫外線吸収剤を挙げることができる。これらの中では、ベンゾトリアゾール系やベンゾフェノン系の有機紫外線吸収剤が好ましい。特に、ベンゾトリアゾール化合物の具体例として、２－（２'－ヒドロキシ－５'－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－［２'－ヒドロキシ－３'，５'－ビス（α，α－ジメチルベンジル）フェニル］－ベンゾトリアゾール、２－（２'－ヒドロキシ－３'，５'－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）－ベンゾトリアゾール、２－（２'－ヒドロキシ－３'－ｔｅｒｔ－ブチル－５'－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２'－ヒドロキシ－３'，５'－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２'－ヒドロキシ－３'，５'－ジ－ｔｅｒｔ－アミル）－ベンゾトリアゾール、２－（２'－ヒドロキシ－５'－ｔｅｒｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２'－メチレンビス［４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｎ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール］、２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール、２－［４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン－２－イル］－５－（オクチロキシ）フェノール、２，２’－（１，４－フェニレン）ビス［４Ｈ－３，１－ベンゾキサジン－４－オン］、［（４－メトキシフェニル）－メチレン］－プロパンジオイックアシッド－ジメチルエステル、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－ｐ－クレゾール、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４，６－ビス（１－メチル－１－フェニルメチル）フェノール、２－［５－クロロ（２Ｈ）－ベンゾトリアゾール－２－イル］－４－メチル－６－（ｔｅｒｔ－ブチル）フェノール、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－６－（５－クロロベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３－テトラブチル）フェノール、２，２′－メチレンビス［６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３－テトラブチル）フェノール］、［メチル－３－［３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－ヒドロキシフェニル］プロピオネート－ポリエチレングリコール］縮合物等を挙げることができる。上記の中では、好ましくは、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔｅｒｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’－メチレン－ビス［４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｎ－ベンゾトリアゾール２－イル）フェノール］である。また、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤の具体例として、２，４－ジヒドロキシ－ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシ－ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシ－ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ドデシロキシ－ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－オクタデシロキシ－ベンゾフェノン、２，２′－ジヒドロキシ－４－メトキシ－ベンゾフェノン、２，２′－ジヒドロキシ－４，４′－ジメトキシ－ベンゾフェノン、２，２′，４，４′－テトラヒドロキシ－ベンゾフェノン等を挙げることができる。また、サリチル酸フェニル系紫外線吸収剤の具体例として、フェニルサリシレート、４－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニルサリシレート等を挙げることができる。さらには、トリアジン系紫外線吸収剤の具体例として、２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール、２－［４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン－２－イル］－５－（オクチロキシ）フェノール等を挙げることができる。また、ヒンダードアミン系紫外線吸収剤の具体例として、ビス（２，２，６，６－テトラメチルピペリジン－４－イル）セバケート等を挙げることができる。
　紫外線吸収剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上であり、また、好ましくは３質量部以下、より好ましくは１質量部以下である。
　紫外線吸収剤は、１種のみ用いてもよいし、２種以上用いてもよい。２種以上用いる場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
＜離型剤＞
　離型剤として、カルボン酸エステル、ポリシロキサン化合物、パラフィンワックス（ポリオレフィン系）等の離型剤を挙げることができる。具体的には、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルの群から選ばれる少なくとも１種の化合物を挙げることができる。脂肪族カルボン酸として、飽和または不飽和の脂肪族１価、２価または３価カルボン酸を挙げることができる。ここで、脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中でも、好ましい脂肪族カルボン酸は、炭素数６～３６の１価または２価カルボン酸であり、炭素数６～３６の脂肪族飽和１価カルボン酸がさらに好ましい。脂肪族カルボン酸の具体例として、パルミチン酸、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸等を挙げることができる。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸として、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとして、飽和または不飽和の１価または多価アルコールを挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基等の置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の１価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族飽和１価アルコールまたは多価アルコールがさらに好ましい。ここで、脂肪族には脂環式化合物も包含される。アルコールの具体例として、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２－ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等を挙げることができる。尚、上記のエステル化合物は、不純物として脂肪族カルボン酸および／またはアルコールを含有していてもよく、複数の化合物の混合物であってもよい。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例として、蜜ロウ（ミリシルパルミテートを主成分とする混合物）、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等を挙げることができる。数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素として、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャートロプシュワックス、炭素数３～１２のα－オレフィンオリゴマー等を挙げることができる。ここで、脂肪族炭化水素には脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素化合物は部分酸化されていてもよい。これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましい。数平均分子量は、好ましくは２００～５０００である。これらの脂肪族炭化水素は単一物質であっても、構成成分や分子量が様々なものの混合物であってもよく、主成分が上記の範囲内であればよい。ポリシロキサン系シリコーンオイルとして、例えば、ジメチルシリコーンオイル、フェニルメチルシリコーンオイル、ジフェニルシリコーンオイル、フッ素化アルキルシリコーン等を挙げることができる。これらの２種以上を併用してもよい。
　離型剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、また、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１質量部以下である。
　離型剤は、１種のみ用いてもよいし、２種以上用いてもよい。２種以上用いる場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
＜着色剤＞
　着色剤は、染料および顔料のいずれであってもよく、例えば、無機顔料、有機顔料、有機染料等を挙げることができる。無機顔料として、例えば、カーボンブラック、カドミウムレッド、カドミウムイエロー等の硫化物系顔料；群青等の珪酸塩系顔料；酸化チタン、亜鉛華、弁柄、酸化クロム、鉄黒、チタンイエロー、亜鉛－鉄系ブラウン、チタンコバルト系グリーン、コバルトグリーン、コバルトブルー、銅－クロム系ブラック、銅－鉄系ブラック等の酸化物系顔料；黄鉛、モリブデートオレンジ等のクロム酸系顔料；紺青等のフェロシアン系顔料等を挙げることができる。また、着色剤としての有機顔料および有機染料として、例えば、銅フタロシアニンブルー、銅フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系染顔料（染料または顔料のことを染顔料という、以下同じ）；ニッケルアゾイエロー等のアゾ系染顔料；チオインジゴ系、ペリノン系、ペリレン系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、キノフタロン系等の縮合多環染顔料；キノリン系、アンスラキノン系、複素環系、メチル系の染顔料等を挙げることができる。そして、これらの中では、熱安定性の点から、酸化チタン、カーボンブラック、シアニン系、キノリン系、アンスラキノン系、フタロシアニン系染顔料等が好ましい。
　また、着色剤は、押出時のハンドリング性改良、樹脂組成物中への分散性改良の目的のために、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂とマスターバッチ化されたものも用いてもよい。
　着色剤の添加割合は、配合する場合、ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物１００質量部に対して、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下、さらに好ましくは２質量部以下であり、また、０．１質量部以上である。着色剤は、１種のみ用いてもよいし、２種以上用いてもよい。２種以上用いる場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
レンズ以外の成形体
　ポリカーボネート共重合体又はポリシロキサン化合物を用いて得られる成形体の形状、模様、色彩、寸法等に制限はなく、その用途に応じて任意に設定すればよい。成形体として、具体的には、電気電子機器、ＯＡ（Office Automation）機器、情報端末機器、機械部品、家電製品、車輌部品、建築部材、各種容器、レジャー用品・雑貨類、照明機器等の部品、各種家庭用電気製品等の部品、電気器具のハウジング、容器、カバー、収納部、ケース、照明器具のカバーやケース等を挙げることができる。電気電子機器として、例えば、パーソナルコンピュータ、ゲーム機、テレビジョン受像機、液晶表示装置やプラズマ表示装置等のディスプレイ装置、プリンター、コピー機、スキャナー、ファックス、電子手帳や携帯情報末端（ＰＤＡ）、電子式卓上計算機、電子辞書、カメラ、ビデオカメラ、携帯電話、電池パック、記録媒体のドライブや読み取り装置、マウス、テンキー、ＣＤ（Compact Disc）プレーヤー、ＭＤ（MiniDisc）プレーヤー、携帯ラジオ・オーディオプレーヤー等を挙げることができる。また、成形品として、電飾看板、液晶バックライト、照明ディスプレイ、交通標識、サインボード、スクリーン、反射板やメーター部品等の自動車部品（車載用部品）、玩具、装飾品等も挙げることができる。
　本願のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物は、耐衝撃性に優れていて溶融時の流動性が高く、微細構造を有する成形体となり得ることから、車載用の電気電子部品、機械部品、車輌部品として好適に使用でき得る。このような部品の例としては、例えば、自動車内装パネル、自動車ランプレンズ、自動車インナーレンズ、自動車レンズ保護カバー、自動車ライトガイド等が挙げられる。
成形体の成形方法
　本発明の成形体の製造方法は、特に限定されず、ポリカーボネート樹脂等の樹脂について一般に採用されている成形法を任意に採用することができる。その例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形（超臨界流体も含む）、インサート成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法等を挙げることができる。また、ホットランナー方式を使用した成形法を用いることもできる。
その他の樹脂
　本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物には、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、本発明のポリカーボネート共重合体以外の樹脂、ポリシロキサン化合物以外の樹脂が含まれていてもよい。このような他の樹脂としては、例えば、本発明のポリカーボネート共重合体及びポリシロキサン化合物以外のポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂（ＰＴＴ樹脂）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等の熱可塑性ポリエステル樹脂；ポリスチレン樹脂（ＰＳ樹脂）、高衝撃ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ）、アクリロニトリル－スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、メチルメタクリレート－スチレン共重合体（ＭＳ樹脂）等のスチレン系樹脂；メチルメタクリレート－アクリルゴム－スチレン共重合体（ＭＡＳ）等のコア／シェル型のエラストマー、ポリエステル系エラストマー等のエラストマー；環状シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ樹脂）、環状シクロオレフィン（ＣＯＰ）共重合体樹脂等のポリオレフィン樹脂；ポリアミド樹脂（ＰＡ樹脂）；ポリイミド樹脂（ＰＩ樹脂）；ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ樹脂）；ポリウレタン樹脂（ＰＵ樹脂）；ポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ樹脂）；ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）；ポリスルホン樹脂（ＰＳＵ樹脂）；ポリメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ樹脂）；ポリカプロラクトン等を挙げることができる。
［ポリカーボネート樹脂の実施例］
＜ポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）の測定＞
　ＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフィー）を用い、クロロホルムを展開溶媒として、既知の分子量（分子量分布＝１）の標準ポリスチレン（Ｓｈｏｄｅｘ　ＳＴＡＮＤＡＲＤ、ＳＭ－１０５）を用いて検量線を作成した。測定した標準ポリスチレンから各ピークの溶出時間と分子量値をプロットし、３次式による近似を行い、較正曲線とした。
　そして、得られた較正曲線を基に、下記式から、重量平均分子量（Ｍｗ）をポリスチレン換算値として求めた。
［計算式］
　Ｍｗ＝Σ（Ｗｉ×Ｍｉ）／Σ（Ｗｉ）
（上記式中、ｉは、分子量Ｍを分割した際のｉ番目の分割点、Ｗｉはｉ番目の重量、Ｍｉはｉ番目の分子量を表す。また、分子量Ｍは、較正曲線の同溶出時間でのポリスチレン換算での分子量を表す。）
［測定条件］
・装置：株式会社島津製作所社製Ｌａｂｓｏｌｕｔｉｏｎｓ
・カラム：ガードカラム（Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　Ｋ－Ｇ　４Ａ）×１本、分析カラム（Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　Ｋ－８０５Ｌ）×２本
・溶媒：クロロホルム（ＨＰＬＣグレード）
・注入量：１０μＬ
・試料濃度：２０００ｐｐｍ
・溶媒流速：１ｍＬ／ｍｉｎ
・測定温度：４０℃
・検出器：ＲＩ　
＜重量平均分子量（Ｍｗ）１,０００以下の低分子量化合物の含有割合の測定＞
　ポリカーボネート樹脂中のＭｗが１，０００以下の低分子量化合物の割合は、上述の条件下のＧＰＣ分析により得られるデータに基づき、リテンションタイム２０．５ｍｉｎ～２１．５ｍｉｎまでの面積／０ｍｉｎ～２１．５ｍｉｎまでの面積の比（ＧＰＣ面積比）より算出した。
　すなわち、＜ポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）の測定＞の欄に記載の条件下でＧＰＣ分析を行い、ポリカーボネート樹脂のサンプルに含まれる全ての化合物量に相当すると考えられるリテンションタイム（保持時間）が２１．５分以下のピークのＧＰＣ面積（Ａ）と、重量平均分子量が１,０００以下の低分子量化合物の量に相当すると考えられるリテンションタイムが２０．５分～２１．５分の間に確認されたピークのＧＰＣ面積（Ｂ）との比に基づいて、低分子量化合物の含有割合（Ｂ／Ａ×１００（％））を測定した。
＜ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定＞
　測定サンプルとして、５～１２ｍｇの試験片を、ＡＩオートサンプラ用試料容器（ＲＤＣアルミパン、直径６．８ｍｍ、高さ２．５ｍｍの円柱容器）に製秤し、試料容器の上部をＡＩオートサンプラ用カバーによってシールして調製した。
　測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、窒素雰囲気下（窒素流量：５０ｍｌ／ｍｉｎ）で行い、参照セルには標準物質としてサファイア１０．０ｍｇを用いた。そして、３０℃に調整した測定サンプルを、２０℃／ｍｉｎで２８０℃まで昇温した後、２０℃／ｍｉｎで冷却して３０℃まで降温した。その後、１０℃／ｍｉｎで２８０℃まで昇温して測定した。
　測定装置：示差走査熱量計（ＤＳＣ）（製品名「ＤＳＣ－７０２０」、株式会社日立ハイテクサイエンス製）
＜低分子量化合物（フェノール（ＰｈＯＨ）、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）、ジメチルジフェノキシシラン（ＤＭＤＰＳ）、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）の測定＞
　サンプル１０ｇをジクロロメタン６０ｇに溶解し樹脂溶液とし、攪拌中の樹脂溶液中に１５０ｇのエタノールを３０分かけて滴下した。沈殿物をＮｏＡ５ろ紙で濾別し、ろ液をエバポレーターで濃縮し、オリゴマー成分ａを取得した。
　得られた沈殿物をジクロロメタン６０ｇに溶解し樹脂溶液とし、１５０ｇのエタノールを滴下、沈殿物とオリゴマー成分ｂを取得した。
　得られたオリゴマー成分ａ及びｂをジクロロメタンに溶解し、１０００μｇ／ｍＬの溶液として、ＧＣ／ＦＩＤにより分析、定量した。
　定量値は、予め作成した２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパンの検量線から求めた２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン換算値である。
[ＧＣ／ＦＩＤの測定条件]
・装置：島津製作所株式会社製　ＧＣ２０２５
・カラム：キャピラリーカラムＤＢ－３５、３０ｍｍ×０．２５ｍｍ×０．２５μｍ
・昇温条件：４０℃―３００℃（５ｍｉｎ　ｈｏｌｄ）、１０℃／ｍｉｎ
・注入口温度：３００℃、打ち込み量：１．０μＬ（スプリット比１：２０）
・キャリアガス：Ｈｅ
・Ａｉｒ流量：４００ｍＬ／ｍｉｎ
・Ｈ２流量：４０ｍＬ／ｍｉｎ
・メイクアップガス：３０ｍＬ／ｍｉｎ
・標準物質：２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン
＜環状二量体の測定＞
　ポリカーボネート共重合体に含まれる上述の環状二量体の含有量は、以下のように測定した。
　ポリカーボネート共重合体のサンプル２０ｇをジクロロメタン１２０ｇに溶解し樹脂溶液とし、攪拌中の樹脂溶液中に２００ｇのエタノールを３０分かけて滴下した。沈殿物をＮｏＡ５ろ紙で濾別し、ろ液をエバポレーターで濃縮し、オリゴマー成分Ａと沈殿物Ａを取得した。
　引き続き、得られた沈殿物Ａをジクロロメタン１２０ｇに溶解し樹脂溶液とし、攪拌中の樹脂溶液中に２００ｇのエタノールを３０分かけて滴下した。沈殿物をＮｏＡ５ろ紙で濾別し、ろ液をエバポレーターで濃縮し、オリゴマー成分Ｂと沈殿物Ｂを取得した。
　引き続き、得られた沈殿物Ｂをジクロロメタン１２０ｇに溶解し樹脂溶液とし、攪拌中の樹脂溶液中に２００ｇのエタノールを３０分かけて滴下した。沈殿物をＮｏＡ５ろ紙で濾別し、ろ液をエバポレーターで濃縮し、オリゴマー成分Ｃと沈殿物Ｃを取得した。
　得られたオリゴマー成分Ａ、Ｂ及びＣをジクロロメタンに溶解させて１０００μｇ／ｍＬの液として、ＧＣ－Ｑ－ＭＳ／ＦＩＤにより環状二量体を分析した。定量値は、予め作成した２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパンの検量線から求めた２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン換算値である。
[ＧＣ－Ｑ－ＭＳ／ＦＩＤの測定条件]
・装置：アジレント・テクノロジー株式会社製　Ａｇｉｌｅｎｔ－７８９０Ｂ／Ａｇｉｌｅｎｔ－５９７５Ｃ　ＭＳＤ　Ｉｎｅｒｔ　ＸＬ　ＭＳＤ　ｗｉｔｈ　ＴＡＤ
・カラム：ＤＢ－５ＭＳ、１５ｍｍ×０．２５ｍｍ×０．１μｍ
・Ｒｅｓｔｒｉｃｔｏｒ（ＭＳ）：０．１８ｍｍ×１．４４ｍｍ
・Ｒｅｓｔｒｉｃｔｏｒ（ＦＩＤ）：０．１８ｍｍ×０．５３ｍｍ
・昇温条件：５０℃（２ｍｉｎ　ｈｏｌｄ）―３２０℃（１５ｍｉｎ　ｈｏｌｄ）、２０℃／ｍｉｎ
・注入口温度：３００℃
・打ち込み量：１．０μＬ（スプリット比１：１０）
・キャリアガス：Ｈｅ
・ＦＩＤ／ＭＳ　ｒａｔｉｏ：１／１
・Ａｕｘ温度：３００℃
・Ｓｃａｎ　Ｒａｎｇｅ：ｍ／ｚ　３３～７００
・Ｓｃａｎ　ｒａｔｅ：２．２２ｓｃａｎ／ｓ
・ＦＩＤ温度：３００℃
・Ｈ２流量：　３０ｍＬ／ｍｉｎ
・Ａｉｒ流量：４００ｍＬ／ｍｉｎ
・メイクアップガス：２５ｍＬ／ｍｉｎ
・標準物質：２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン
・環状二量体の定量：１６．６ｍｉｎのピーク強度から定量
＜流動性（Ｑ値）＞
　２８０℃、荷重１６０ｋｇで測定した単位時間当たりの溶融流動体積（ｃｍ－３/sec）（株式会社島津製作所製：ＣＦＴ-５００Ｄ型（ノズル径１ｍｍ×ノズル長１０ｍｍ）を用いて溶融流動体積を測定し、ストローク＝７．０～１０．０ｍｍより単位時間当たりの値を算出）を表す。
＜シャルピー衝撃試験＞
　ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠して、成形した試験片のシャルピー衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）を測定した。
＜屈折率（ｎｄ）の測定方法＞
屈折率（ｎｄ）：実施例で製造したポリカーボネート共重合体からなる厚さ3ｍｍの直角片について、アッベ屈折計を用い、ＪＩＳ－Ｋ－７１４２の方法で測定した。
＜アッベ数（νｄ）の測定方法＞
実施例で製造したポリカーボネート樹脂からなる厚さ3ｍｍの直角片について、アッベ屈折計を用い、２３℃下での波長４８６ｎｍ、５８９ｎｍ及び６５６ｎｍの屈折率を測定し、さらに下記式を用いてアッベ数を算出した。
　　　　　νｄ＝（ｎｄ－１）／（ｎＦ－ｎＣ）
　　　　　ｎｄ：波長５８９ｎｍでの屈折率
　　　　　ｎＣ：波長６５６ｎｍでの屈折率
　　　　　ｎＦ：波長４８６ｎｍでの屈折率
（合成例１）　ジメチルジフェノキシシランの合成
　ジメチルジフェノキシシランはＵＳ２０１２／１８４７０２に記載の手法を参考に合成した。
　フェノール１７６．３４ｇ（１．８７ｍｏｌ）を５０℃、Ｎ２雰囲気下で攪拌し、ジメチルジクロロシラン１１３．２４ｇ（０．８８ｍｏｌ）を３０ｍｉｎかけて滴下させた。滴下終了から1時間後、１７０℃、２００ｈＰａの減圧下にて副生物を留去した。反応液を室温まで冷却し、生成物をジクロロメタン３００ｍＬに溶解させた。ジクロロメタンに溶解させた生成物を１０％ＮａＯＨ溶液３００ｍＬで２回洗浄し、有機層を抽出した。有機層を水３００ｍＬで２回洗浄し、洗浄した後の有機層を抽出した。無水硫酸マグネシウムで残留水を除去したのち、エバポレーターにてジクロロメタンを留去することで、油状成分を得た。 
　得られた油状成分を１Ｈ－ＮＭＲで分析し、ジメチルジフェノキシシランであることを確認した（１Ｈ－ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３，５００ＭＨｚ，δ；ｐｐｍ）＝０．３７８（ｓ；６Ｈ）、６．９４２、６．９４４（ｄ；４Ｈ）、６．９５９、６．９６１、６．９９５（ｔ；２Ｈ）、７．２３０、７．２４５、７．２５７（ｔ；４Ｈ）） 。モル収率は６６％であった。
（実施例Ａ－１）
　２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン１０４．９７ｇ（０．４６ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン４．５８ｇ（０．０２ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート１０１．４６ｇ（０．４７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム２．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた３００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、２０分間攪拌した。
　その後、１時間２０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，０００Ｐａ、１４，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、４４，３７３であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１３６℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が４１１℃であった。
（実施例Ａ－２）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン７２．８５ｇ（０．３２ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン７．９ｇ（０．０３２ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート６５．８６ｇ（０．３１ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム０．６μｍｏｌ/ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた３００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ，２０，０００Ｐａ、１６，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、４００Ｐａ，４００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、４８，０３５であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１２９℃であった。
　上記共重合体のＱ値を測定した結果、７５（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
（実施例Ａ－３）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン２１．６９ｇ（０．１０ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン９．５２ｇ（０．３９ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート１３．５ｇ（０．６３ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム７．０μｍｏｌ/ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。また、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ，２０，０００Ｐａ、１６，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、４００Ｐａ，４００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、５４，００７であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１０１℃であった。
　上記共重合体のＱ値を測定した結果、１１４（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
（実施例Ａ－４）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．６９ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン２５．４６ｇ（０．１０ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート９．９６ｇ（０．０４６ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム７．０μｍｏｌ/ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ，２０，０００Ｐａ、１６，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、４００Ｐａ，４００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、６３，０６８であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７５℃であった。
（実施例Ａ－５）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．６３ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３１．０５ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート５．０４ｇ（０．０２４ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム７．０μｍｏｌ/ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ，２０，０００Ｐａ、１６，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、４００Ｐａ，４００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、４９，１６１あった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、６２℃であった。
（実施例Ａ－６～Ａ－１４）
　原料の化合物を下記表１のように変更した他、実施例Ａ－１と同様に共重合体を製造した。得られた共重合体の性状を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000098
（実施例Ａ－１５）
　２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン２３１０ｇ（１０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１８４９．２６ｇ（７．５８ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート７５３．０４ｇ（３．５２ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１４．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１０Ｌの反応器に入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、４０分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１時間１５分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，０００Ｐａ、１４，０００Ｐａ、１２，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、２０８，９３９であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７４．２℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３３７．１℃であった。
（実施例Ａ－１６）
　２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン２４９７ｇ（１０．９５ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１９９７．２０ｇ（８．１９ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート８１３．００ｇ（３．８０ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム３．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１０Ｌの反応器に入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、４５分間攪拌した。
　その後、２時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，０００Ｐａ、１４，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、８１，８８５であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７５．１℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３８０．６℃であった。
　ＧＣを用いて上記共重合体に含まれる低分子量化合物量を定量した結果、ＰｈＯＨ　４１５ｐｐｍ、ＢＰＡ　４７５ｐｐｍ、ＤＭＤＰＳ　１２２ｐｐｍ、ＤＰＣ　４４ｐｐｍが含有していた。
（参考例）
　前述の環状二量体の測定方法に従い、実施例Ａ－１６にて得られた共重合体１９．９９ｇをジクロロメタン１２１．２２ｇに溶解し、攪拌中の樹脂溶液中に１９６ｇのエタノールを３０分かけて滴下した。沈殿物をＮｏＡ５ろ紙で濾別し、ろ液をエバポレーターで濃縮し、オリゴマー成分Ａを０．６５２ｇ取得した。再度、沈殿物はジクロロメタンに溶解させ、エタノールを滴下、沈殿物とオリゴマー成分を分別する操作を２回繰り返した（取得オリゴマー成分Ｂとして０．２６８ｇ、取得オリゴマー成分Ｃとして０．１７７ｇ、共重合体再沈殿物、即ち沈殿物として１８．９９ｇを得た）。得られたオリゴマー成分Ａ、Ｂ及びＣをジクロロメタンに溶解させて１０００μｇ／ｍＬの液として、ＧＣ－Ｑ－ＭＳ／ＦＩＤにより分析した結果、再沈殿品の共重合体中の環状二量体量は０．７１ｗｔ％であった。
　また、実施例Ａ－１６で取得したシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＱ値は、１１７（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）、参考例で取得したシロキサン含有ポリカーボネート共重合体再沈殿品のＱ値は７４（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。環状二量体を含むことによりＱ値が高くなり、流動性が高いことがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000099
（実施例Ａ－１７）
　９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン３０．９９ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１３．０１ｇ（０．０５ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート５．２８ｇ（０．０２ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間１０分かけて、反応系より留出するフェノールとメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１５分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、１１５，６８３であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１１０．９℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３５１．４℃であった。
（実施例Ａ－１８）
　９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン２４．７１ｇ（０．０７１ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１８．００ｇ（０．０７４ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート０．８３１ｇ（０．００４ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、１５分間攪拌した。
　その後、１時間２０分かけて、反応系より留出するフェノールとメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、８０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、１２，９９２であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１６５．５℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３６１．１℃であった。
（実施例Ａ－１９）
　９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン１７．０７ｇ（０．０４ｍｏｌ）、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン１２．０６ｇ（０．０３ｍｏｌ）ジフェニルジメトキシシラン１２．９９ｇ（０．０５ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート５．２６ｇ（０．０２ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレンのモル数の和に対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２００℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間２０分かけて、反応系より留出するフェノールとメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間２０分保持することで、褐変した透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、８０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、２３，２７２であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１４０．４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３４９．４℃であった。
（実施例Ａ－２０）
　９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン２４．７１ｇ（０．０７１ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１．８０ｇ（０．００７ｍｏｌ）ジフェニルジメトキシシラン１６．２１ｇ（０．０６６ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート０．８３ｇ（０．００４ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２１０℃にて原料を加熱溶融し、２５分間攪拌した。
　その後、１時間２５分かけて、反応系より留出するフェノールとメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、８０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、２８，０５０であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１７１．４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３３９．１℃であった。
（実施例Ａ－２１）
　イソソルビド１０．２２ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１７．６０ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量はイソソルビドに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１００℃にて原料を加熱溶融し、１０分間攪拌した。
　その後、１時間５５分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２００℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、９０，０００Ｐａ、８０，０００Ｐａ、７０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、５０，０００Ｐａ、３０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、９，１２５であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７１．１℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が２５６．２℃であった。
（実施例Ａ－２２）
　ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホン１７．５０ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１７．４２ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム３０．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量はビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、２５分間攪拌した。
　その後、１時間１５分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、薄く赤変した透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、８０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、１２，８０６であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、１２３．６℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３８４．７℃であった。
（実施例Ａ－２３）
　９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン３１．００ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１８．９８ｇ（０．０８ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間１０分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、３，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、４６，２２５であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、９７．４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３５０．６℃であった。
（実施例Ａ－２４）
　９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン２４．７１ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１８．９５ｇ（０．０８ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、１５分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、８０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、３，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、２７，０２８であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、１６９．７℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３６４．８℃であった。
（実施例Ａ－２５）
　ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルフィド１５．２６ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１７．４２ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム３０．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量はビス（４－ヒドロキシフェニル）スルフィドに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１９０℃にて原料を加熱溶融し、１５分間攪拌した。
　その後、２時間１５分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間２０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、９０，０００Ｐａ、８０，０００Ｐａ、７０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、５０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、５６，７９７であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、７３．２℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３９１．６℃であった。
　上述の実施例Ａ－１５～２５及び参考例の結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000100
（実施例Ａ－２６）
　９，９－ビス［６－（２－ヒドロキシエトキシ）ナフタレン－２－イル］フルオレン３７．７３ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１９．４７ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸水素ナトリウム３０．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は９，９－ビス（６－ヒドロキシナフチル）フルオレンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２１０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２８０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間５０分保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２７，５００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２２，５００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，５００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１２，５００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００、１，０００、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３９，３５３であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、１３８℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３６９．３℃であった。
（実施例Ａ－２７）
　４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニル　６１．０４ｇ（０．３３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン８９．６４ｇ（０．３７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム３．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた２００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、６０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつ
エステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，０００Ｐａ、２４，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，０００Ｐａ、１４，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果４６，０００であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、７０．４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３７８℃であった。
（実施例Ａ－２８）
　４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニル　７９．７１ｇ（０．４３ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン１０７．４２ｇ（０．４４ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム３．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた２００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、２時間かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、９０，０００Ｐａ、８０，０００Ｐａ、７０，０００Ｐａ、６０，０００Ｐａ、５０，０００Ｐａ、４０，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果１７，０００であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、１１０℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が３４５℃であった。
（実施例Ａ－２９）
　４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニル　３９．０６ｇ（０．２１ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３８．５８ｇ（０．１６ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート１５．６０ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた３００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、２０分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果３３，７１０であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７８．８℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３５７℃であった。
（実施例Ａ－３０）
　４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニル　３９．０６ｇ（０．２１ｍｏｌ）、ジフェニルジメトキシシラン３５．００ｇ（０．１４ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート１５．６０ｇ（０．０７ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、４，４’－ジヒドロキシ－ビフェニルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた３００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、２０分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するメタノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果１１，８４５であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、１２０℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３６３℃であった。
（実施例Ａ－３１）
　２，２’－ビスヒドロキシエトキシ－１，１’－ビナフチル　２６．１８ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１９．８２ｇ（０．０８ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸水素ナトリウム３０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２’－ビスヒドロキシエトキシ－１，１’－ビナフチルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２１０℃にて原料を加熱溶融し、３５分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，５００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２２，５００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，５００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１２，５００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果１９，９７５であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、５４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が２９６℃であった。
（実施例Ａ－３２）
　２，２’－ビスヒドロキシエトキシ－１，１’－ビナフチル　２６．１８ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート５．４０ｇ（０．０３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１２．６５ｇ（０．０５ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸水素ナトリウム３０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２’－ビスヒドロキシエトキシ－１，１’－ビナフチルに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２２０℃にて原料を加熱溶融し、１時間攪拌した。
　その後、１時間１０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を１ｈＰａ以下とし、さらに１時間２０分保持することで、無色透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、２７，５００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２２，５００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，５００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１２，５００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、１００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果３２，１７８であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、７４℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が３１７℃であった。
（実施例Ａ－３３）
　イソソルビド１０．２２ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート５．２０ｇ（０．０２ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１２．８６ｇ（０．０５ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸セシウム１５．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量はイソソルビドに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２００℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間２０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間３０分保持することで、黄変した透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、３９，３７８であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、５５℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が２４２℃であった。
（実施例Ａ－３４）
　３，９－ビス（１，１－ジメチル－２－ヒドロキシエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン２１．２８ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１９．８２ｇ（０．０８ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸水素ナトリウム３０．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は３，９－ビス（１，１－ジメチル－２－ヒドロキシエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２１０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間５０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間保持することで、無色透明のアリーレンシロキサンを得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，５００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１２，５００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、１５，７０８であった。
　ＤＳＣを用いて上記アリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、５１℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記アリーレンシロキサンの重量減少を測定した結果、１％重量減少が２３６℃であった。
（実施例Ａ－３５）
　３，９－ビス（１，１－ジメチル－２－ヒドロキシエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン２１．２８ｇ（０．０７ｍｏｌ）、ジフェニルカルボネート５．２０ｇ（０．０２ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン１２．８６ｇ（０．０５ｍｏｌ）、及び、触媒として炭酸水素ナトリウム３０．０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は３，９－ビス（１，１－ジメチル－２－ヒドロキシエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ　４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。２１０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間３０分かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を２ｈＰａ以下とし、さらに１時間保持することで、透明のアリーレンシロキサン構造を有するポリカーボネート共重合体を得た。なお、減圧時には、大気圧から、３０，０００Ｐａ、２５，０００Ｐａ、２０，０００Ｐａ、１７，５００Ｐａ、１５，０００Ｐａ、１２，５００Ｐａ、１０，０００Ｐａ、８，０００Ｐａ、６，０００Ｐａ、４，０００Ｐａ、２，０００Ｐａ、１，０００Ｐａ、２００Ｐａ以下へと段階的に圧力が変化するように調整した。
　ＧＰＣを用いてシロキサン含有ポリカーボネート共重合体のＭｗを測定した結果、６８，６９３であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、６３℃であった。ＴＧ－ＤＴＡを用いて上記共重合体の重量減少を測定した結果、１％重量減少が２５２℃であった。
（比較例Ａ－１）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン１７．５１ｇ（０．０８ｍｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン２０．９３ｇ（０．０９ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム７μｍｏｌ/ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに２時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、６３，２５７であった。
　ＤＳＣを用いて上記共重合体のＴｇを測定した結果、５４℃であった。
（比較例Ａ－２）　
　ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＳ―３０００）を、ＧＰＣを用いてＭｗを測定した結果、５１，２５２であった。
　ＤＳＣを用いて上記ポリカーボネートのＴｇを測定した結果、１４９℃であった。
（比較例Ａ－３）
　三菱ガス化学株式会社製のユピゼータ ＥＰ６０００、即ちジオール化合物として、ＢＰＥＦ：９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン）を用いたポリカーボネート樹脂を比較例Ａ－３とした。比較例Ａ－３のポリカーボネート樹脂のＭｗは３００００、Ｑ値は９７×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ、Ｔｇは１４２℃、屈折率（ｎｄ）は１．６３８、アッベ数（ｖｄ）は２３．５であった。
　比較例Ａ－３と比較して、同様のジオール化合物を用いた実施例Ａ－１７、１９、２３は、光学物性を大きく変えることなく、流動性が改善できた（Ｑ値を大きくすることができた）ことが確認された。
　上述の実施例Ａ－２６～Ａ－３５及び比較例Ａ－１と２の結果を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000101
（実施例Ａ－３６）
　実施例Ａ－３で得られたポリカーボネート共重合体１０ｇと、ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＳ―３０００）１９０ｇとを、混練押出機（東洋精機製作所製、ラボプラストミル４Ｃ１５０）を用いて２８０℃で混練押出した。得られた組成物のＱ値は１１．９（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。また、組成物を１１０℃で１２時間、乾燥機により乾燥した後、射出成形機（新興セルビック社製「Ｃ-Ｍｏｂｉｌｅ」）により、樹脂温度３００℃、金型温度９０℃でシャルピー衝撃試験用試験片を成形し、ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、６０．９ｋＪ／ｍ２であった。
（実施例Ａ－３７）
　実施例Ａ－４で得られたポリカーボネート共重合体１０ｇと、ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＳ―３０００）１９０ｇとを、混練押出機（東洋精機製作所製、ラボプラストミル４Ｃ１５０）を用いて２８０℃で混練押出した。得られた組成物のＱ値は１４．１（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。また、組成物を１１０℃で１２時間、乾燥機により乾燥した後、射出成形機（新興セルビック社製「Ｃ-Ｍｏｂｉｌｅ」）により、樹脂温度３００℃、金型温度９０℃でシャルピー衝撃試験用試験片を成形し、ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、６５．８ｋＪ／ｍ２であった。
（実施例Ａ－３８）
　実施例Ａ－１６で得られたポリカーボネート共重合体１５０ｇと、ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＥ―２０００）１８５０ｇとを、混練押出射出成型機（高速射出成型機　ソディック　ＴＲ１００ＥＨ）を用いて樹脂温度２８０℃で混練し、次いで金型温度８０℃、保圧９０ＭＰａの条件で射出成型をしてシャルピー衝撃試験用試験片を成形した。ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、７０．１ｋＪ／ｍ２であった。また、得られた組成物のＱ値は５．５（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
（実施例Ａ－３９）
　実施例Ａ－１６で得られたポリカーボネート共重合体３００ｇと、ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＥ―２０００）１７００ｇとを、混練押出射出成型機（高速射出成型機　ソディック　ＴＲ１００ＥＨ）を用いて樹脂温度２８０℃で混練し、次いで金型温度８０℃、保圧９０ＭＰａの条件で射出成型をしてシャルピー衝撃試験用試験片を成形した。ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、７６．７ｋＪ／ｍ２であった。また、得られた組成物のＱ値は８．１（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
（実施例Ａ－４０）
　実施例Ａ－１６で得られたポリカーボネート共重合体６００ｇと、ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＥ―２０００）１４００ｇとを、混練押出射出成型機（高速射出成型機　ソディック　ＴＲ１００ＥＨ）を用いて樹脂温度２８０℃で混練し、次いで金型温度８０℃、保圧９０ＭＰａの条件で射出成型をしてシャルピー衝撃試験用試験片を成形した。ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、６．９ｋＪ／ｍ２であった。また、得られた組成物のＱ値は１７．２（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
（比較例Ａ－４）
　ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＳ―３０００）のＱ値は８．０（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。また、ポリカーボネートを１１０℃で１２時間、乾燥機により乾燥した後、射出成形機（新興セルビック社製「Ｃ-Ｍｏｂｉｌｅ」）により、樹脂温度３００℃、金型温度９０℃でシャルピー衝撃試験用試験片を成形し、ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、６２．９ｋＪ／ｍ２であった。
（比較例Ａ－５）
　ポリカーボネート（三菱ガス化学製、ユーピロンＥ―２０００）２０００ｇを、混練押出射出成型機（高速射出成型機　ソディック　ＴＲ１００ＥＨ）を用いて樹脂温度３００℃で混練し、次いで金型温度８０℃、保圧９０ＭＰａの条件で射出成型をしてシャルピー衝撃試験用試験片を成形した。ＪＩＳ－Ｋ７１１１に準拠してノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した結果、７２．７ｋＪ／ｍ２であった。また、得られた組成物のＱ値は２．８（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）であった。
　実施例Ａ－３６～４０及び、比較例Ａ－４、５の結果を以下の表５に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000102
［ポリシロキサン化合物の実施例］
　以下、ポリシロキサン化合物に関する実施例について説明する。
＜ポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）＞
　ＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフィー）を用い、クロロホルムを展開溶媒として、既知の分子量（分子量分布＝１）の標準ポリスチレンを用いて検量線を作成した。この検量線に基づいて、ＧＰＣのリテンションタイムから算出した。
＜ガラス転移温度（Ｔｇ）＞
　示差熱走査熱量分析計（ＤＳＣ）により測定した。得られたＤＳＣ曲線において、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と，ガラス転移の階段状変化部分の曲線のこう配が最大になるような点で引いた接線との交点より求めた。
（合成例２）　ジメチルジフェノキシシランの合成
　デカメチルシクロペンタシロキサン７．５ｇ（２０．２ｍｍｏｌ、Ｓｉモル量：１０１．０ｍｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート２１．６ｇ（１０１．０ｍｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム３３ｍｇ（０．１ｍｍｏｌ）を、窒素雰囲気下に置換して２００℃で６０分間攪拌した。
　続いて、反応混合物を４０℃まで冷却した後、減圧度４ｈＰａ、１５０℃で減圧蒸留することにより、無色の油状成分２３．７ｇを得た。
　得られた油状成分を１Ｈ－ＮＭＲで分析し、ジメチルジフェノキシシランであることを確認した。（１Ｈ－ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３，５００ＭＨｚ，δ；ｐｐｍ）＝０．３７８（ｓ；６Ｈ）、６．９４２、６．９４４（ｄ；４Ｈ）、６．９５９、６．９６１、６．９９５（ｔ；２Ｈ）、７．２３０、７．２４５、７．２５７（ｔ；４Ｈ））モル収率は９６．０％であった。 
（実施例Ｂ－１）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０３ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３３．５０ｇ（０．１４ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、２６，６９９であった。
（実施例Ｂ－２）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０３ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３４．４０ｇ（０．１４ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３３，５２１であった。
（実施例Ｂ－３）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０５ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３４．６９ｇ（０．１４ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３０，６０３であった。
（実施例Ｂ－４）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０３ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３５．１０ｇ（０．１４ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３６，９４０であった。
（実施例Ｂ－５）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０８ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３６．００ｇ（０．１５ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３９，９９４であった。
　ＤＳＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、４９℃であった。
（実施例Ｂ－６）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．０３ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３７．３８ｇ（０．１５ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１．５時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、３４，１９６であった。
（実施例Ｂ－７）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン１７．５１ｇ（０．０７７ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン２０．９３ｇ（０．０８６ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム７μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、６３，２５７であった。
　ＤＳＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、５４℃であった。
（合成例３）
　下記式（３）で表されるオクタフェニルシクロテトラシロキサン１４．９ｇ（０．１９ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート１６．１ｇ（０．０８ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム３３ｍｇ（０．１ｍｍｏｌ）を、窒素雰囲気下に置換して２００℃で１０分間攪拌した。室温冷却後に固化した反応混合物に２０ｇのヘプタンを加え、９０℃とした後熱時濾過を行った。得られた濾液を室温で３日間放置することで白色結晶を析出させた。さらに５℃に冷却したヘプタン１０ｇを加えた混合物の濾過により得られた濾紙上の結晶を取り出し、４０℃、減圧度１ｈＰａで４５時間乾燥させたところ、２４．１ｇの白色粉末が得られた。得られた粉末を１Ｈ－ＮＭＲで分析した結果、ジフェニルジフェノキシシランであることを確認した。ジフェニルジフェノキシシラン（１Ｈ－ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３，５００ＭＨｚ，δ；ｐｐｍ）＝６．９１５、６．９２７、６．９３９、６．９５２、６．９６５（ｐ；６Ｈ）、７．１４２、７．１５５、７．１６９（ｔ；４Ｈ）、７．３５４、７．３６６、７．３７９（ｔ；４Ｈ）、７．４２５、７．４３７、７．４４９（ｔ；２Ｈ））、７．７５０、７．７６２（ｄ；４Ｈ） 。モル収率は８１．１％であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000103
（実施例Ｂ－８）
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン１１．７５ｇ（０．０５２ｍｏｌ）、ジフェニルジフェノキシシラン２０．２５ｇ（０．０５５ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム２０μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２６０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、２４,４８２であった。
　ＤＳＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＴｇを測定した結果、８９℃であった。
（比較例Ｂ－１）　
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン２０．００ｇ（０．０８８ｍｏｌ）、及び、ジメチルジフェノキシシラン２３．６２ｇ（０．０９７ｍｏｌ）を攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、系内を２４０℃、及び、減圧度４ｈＰａ（４００Ｐａ）以下として、エステル交換反応を試みたが、原料は留去してしまい、反応は進行しなかった。
（比較例Ｂ－２）　
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン２１．２８ｇ（０．０９３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン２５．１２ｇ（０．１０ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウムを１１μｍｏｌ／ｍｏｌ（触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、常圧下で１．５時間かけて、系内を２４０℃まで昇温し、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いてポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、１，５４７であった。
（比較例Ｂ－３）　
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン２９．９６ｇ（０．１３ｍｏｌ）、ジメチルジフェノキシシラン３６．１０ｇ（０．１５ｍｏｌ）、及び、触媒としての炭酸セシウム１６６００μｍｏｌ／ｍｏｌ（又は、１６．６ｍｍｏｌ／ｍｏｌ：触媒量は、２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパンに対する相対的なモル数）とを攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れ、系内を窒素雰囲気下に置換した。１８０℃にて原料を加熱溶融し、３０分間攪拌した。
　その後、１時間かけて、反応系より留出するフェノールを冷却管にて凝集、除去しつつエステル交換反応を行ない、系内を２４０℃、減圧度を４ｈＰａ以下とし、さらに１．５時間保持することで、無色透明のポリアリーレンシロキサンを得た。
　ＧＰＣを用いて無色透明のポリアリーレンシロキサンのＭｗを測定した結果、８８６であった。
（比較例Ｂ－４）　
　２，２-ビス（４-ヒドロキシフェニル）プロパン３０．７５ｇ（０．１４ｍｏｌ）、及び、ジメチルジフェノキシシラン３６．９０ｇ（０．１５ｍｏｌ）を攪拌機の備え付けた１００ｍｌ４つ口フラスコに入れた。
　その後、直ちに系内を２４０℃、及び、減圧度４ｈＰａ（４００Ｐａ）以下として、エステル交換反応を試みたが、原料は留去してしまい、反応は進行しなかった。
　各実施例、及び、比較例の結果を以下の表６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000104

Claims (55)

  1. 　エステル交換触媒の存在下、
    　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、
    　ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの少なくともいずれかを含むジアルコキシシラン化合物と、
    　環状シロキサン化合物、及び、直鎖状シロキサン化合物の少なくとも一つを含むケイ素化合物と
    から選択されるシラン系化合物と、
    　カーボネート化合物と、
    　芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
    　重合工程において、溶融状態で減圧下、前記カーボネート化合物由来のアルコールを除去しながら、式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
    　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  2. 　Ｚ１～Ｚ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
    　Ｊ１及びＪ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
    　Ｋ１及びＫ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
    請求項１に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  3. 　前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、請求項１又は２に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  4. 　エステル交換触媒の存在下、
    　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、
    　ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランの少なくともいずれかを含むジアルコキシシラン化合物と、
    　環状シロキサン化合物、及び、直鎖状シロキサン化合物の少なくとも一つを含むケイ素化合物と
    から選択されるシラン系化合物と、
    　カーボネート化合物と、芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
    　重合工程において、溶融状態で減圧下、前記カーボネート化合物由来のアルコールを除去しながら、式（１）で表されるシロキサン構成単位、及び、式（３）で表されるポリカーボート構成単位を有するポリカーボネート共重合体を製造する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
     （式（１）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
     （式中、Ｒ１３～Ｒ２０は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有して
    もよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル
    基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
    　Ｙは、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
     （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  5. 　前記エステル交換触媒が、アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属を含む、請求項１～４のいずれかに記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  6. 　前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩を含む、請求項５に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  7. 　前記ポリカーボネート共重合体の重量平均分子量が、１０，０００～３００，０００である、請求項１～６のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  8. 　前記重合工程において、エステル交換触媒の前記ジオール化合物に対する量が、モル比で１.０×１０－７～１.０×１０－２である、請求項１～７のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  9. 　前記重合工程における反応温度が、１５０℃以上３００℃以下の範囲である、請求項１～８のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  10. 　前記重合工程において、反応圧力を４００Ｐａ以下まで次第に低下させる減圧工程をさらに有する、請求項１～９のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  11. 　前記重合工程において、４００Ｐａ以下の圧力下で前記カーボネート化合物と前記ジオール化合物とを重合させる、請求項１～１０のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  12. 　前記重合工程において溶媒を使用しない、請求項１～１１のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  13. 　前記重合工程において用いられる、前記カーボネート化合物及び前記ジアリールオキシシラン化合物の合計モル数と、前記ジオール化合物のモル数との比が０．９以上１．２以下である、請求項１～１２のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  14. 　前記ポリカーボネート共重合体における、前記シロキサン構成単位のモル数が１～１０００であり、前記ポリカーボート構成単位のモル数が１～１０００である、請求項１～１３のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  15. 　前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、０．０１：９９．９９～９９．９９：０．０１である、請求項１～１４のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  16. 　前記ポリカーボネート共重合体の２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値が、８（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上である、請求項１～１５のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体の製造方法。
  17. 　式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有し、重量平均分子量１，０００以下の低分子量化合物が３０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
     （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
     （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
    　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
     （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  18. 　Ｚ１～Ｚ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
    　Ｊ１及びＪ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
    　Ｋ１及びＫ２は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
    請求項１７に記載のポリカーボネート共重合体。
  19. 　前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、請求項１７又は１８に記載のポリカーボネート共重合体。
  20. 　式（１）で表されるシロキサン構成単位、及び、式（３）で表されるポリカーボート構成単位を有し、重量平均分子量１，０００以下の低分子量化合物のＧＰＣ面積比から算出された割合が３０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
     （式（１）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
     （式中、Ｒ１３～Ｒ２０は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
    　Ｙは、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
     （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  21. 　前記ポリカーボネート共重合体における、前記シロキサン構成単位のモル数が１～１０００であり、前記ポリカーボート構成単位のモル数が１～１０００である、請求項１７～２０のいずれかに記載のポリカーボネート共重合体。
  22. 　前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、０．０１：９９．９～９９．９：０．０１である、請求項１７～２１のいずれかのいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
  23. 　前記シロキサン構成単位と、前記ポリカーボネート構成単位とのモル比が、３０．００：７０．００～９９．９：０．０１である、請求項２２に記載のポリカーボネート共重合体。
  24. 　２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値が、８（×１０－２ｃｍ３ｓ－１）以上である、請求項１７～２３のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
  25. 　式（１－１）～式（１－４）のいずれかで表されるシロキサン構成単位、及び、式（３－１）～式（３－４）のいずれかで表されるポリカーボート構成単位を有し、式（５－１）～式（５－３）で表される環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、ポリカーボネート共重合体。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000017
     （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000018
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000019
     （式（３－１）～（３－４）中、Ｒ１３～Ｒ２０及びＲ４０～Ｒ５１は、各々独立に、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表し、
    　Ｚ３及びＺ４は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ２は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｙは、単結合、又は、式（４）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
     （式中、Ｒ２１、及び、Ｒ２２は、各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ｃ、及び、ｄは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000021
     （式（５－１）～（５－３）中、ｍ及びｎは、各環状体における（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数と、（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位の合計数とをそれぞれ表わし、
    （式（５－１）中、ｍは２～１０の整数を表わし、
    　式（５－２）中、ｎは２～１０の整数を表わし、
    　式（５－３）中、ｍの値の合計は１～１０、かつｎの値の合計は１～１０であり、式（５－３）において、（－ＯＳｉ（Ｒ１Ｒ２）Ｏ－）部位を含む構成単位と（－ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ－）部位を含む構成単位との配置は任意であり、
    　式（５－１）～（５－３）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ１３～Ｒ２０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
  26. 　式（６－１）～（６－２）の環状体の合計含有量が２．０重量％以下である、請求項１７～２５のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000023
     （式（６－１）及び（６－２）中、
    　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　ｎは、２～１０の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000024
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  27. 　１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下である、請求項１７～２６のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体。
  28. 　請求項１７～２７のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体、及び、ポリカーボネート樹脂を含有する、組成物。
  29. 　前記組成物における、総Ｓｉ量が、０．１～２０質量％である、請求項２８に記載の組成物。
  30. 　前記組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１が、前記組成物に含まれる前記ポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２の１２０％以上である、請求項２８及び２９のいずれか一項に記載の組成物。
  31. 　請求項１７～２７のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体を成形して得られる成形体。
  32. 　請求項１７～２７のいずれか一項に記載のポリカーボネート共重合体を含む、光学レンズ。
  33. 　請求項２８～３０のいずれか一項に記載の組成物を成形して得られる、光学レンズ。
  34. 　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランのいずれかであるジアリールオキシシラン化合物と、ジアルキルジアルコキシシラン、ジアリールジアルコキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアルコキシシランのいずれかであるジアルコキシシラン化合物との少なくともいずれかを含むオキシシラン化合物と、
    　芳香族ジオール化合物又は脂環式ジオール化合物を含むジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
    　前記重合工程において、前記オキシシラン化合物と前記ジオール化合物とを、溶融状態で減圧下、生じるアリールアルコール及び／又はアルキルアルコールを除去しながらエステル交換触媒を用いて重合させ、前記エステル交換触媒の前記ジオール化合物に対する量が、モル比で０．０１μｍｏｌ／ｍｏｌ～１６，０００μｍｏｌ／ｍｏｌであり、
    　下記式（１－１’）～（１－４’）のいずれかで表される構成単位を含む、重量平均分子量１０，０００～３００，０００のポリ（アリーレン／アルキレン）シロキサン化合物を製造する、ポリシロキサン化合物の製造方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000025
     （式（１－１’）～（１－４’）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　ｍ１～ｍ４は、各式における構成単位の合計数をそれぞれ表し、１０以上１０００以下の自然数であり、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000026
     （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
  35. 　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上２以下の整数を表わす、
    請求項３４に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  36. 　前記Ｘが、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すシロキサン構成単位、及び／又は、前記Ｙが、Ｒ２１及びＲ２２が互いに結合して形成されたフルオレン環構造を表すポリカーボート構成単位を有する、請求項３４又は３５に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  37. 　ジアルキルジアリールオキシシラン、ジアリールジアリールオキシシラン、及び、モノアルキルモノアリールジアリールオキシシランの少なくともいずれかを含むジアリールオキシシラン化合物と、芳香族ジオール化合物とを重合させる重合工程を有し、
    　前記重合工程において、前記ジアリールオキシシラン化合物と芳香族ジオール化合物とを、溶融状態で減圧下、アリールアルコールを除去しながらエステル交換触媒を用いて重合させ、前記エステル交換触媒の前記芳香族ジオール化合物に対する量が、モル比で０．０１μｍｏｌ／ｍｏｌ～１６，０００μｍｏｌ／ｍｏｌであり、
    　下記式（１）で表される構成単位を含む、重量平均分子量１０，０００～３００，０００のポリアリーレンシロキサン化合物を製造する、ポリシロキサン化合物の製造方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000027
     （式中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　ｍは、１０以上１０００以下の自然数を表わし、
    　Ｘは、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000028
     （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  38. 　前記重合工程における反応温度が、１５０℃以上３００℃以下の範囲である、請求項３４～３７のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  39. 　前記重合工程において、反応圧力が１０１,３００Ｐａ以下である、請求項３４～３８のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  40. 　前記重合工程において、反応圧力を４００Ｐａ以下まで次第に低下させる減圧工程をさらに有する、請求項３４～３９のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  41. 　前記重合工程において、前記エステル交換触媒の前記芳香族ジオール化合物に対する量が、モル比で０．１～１００μｍｏｌ／ｍｏｌである、請求項３４～４０のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  42. 　前記エステル交換触媒が、アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物を含む、請求項３４～４１のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  43. 　前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩、水酸化物、酸化物、アルコキシ化合物のいずれか１種以上を含む、請求項４１に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  44. 　前記アルカリ金属化合物及び／またはアルカリ土類金属化合物が、炭酸塩である、請求項４２に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  45. 　前記重合工程において溶媒を使用しない、請求項３４～４４のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  46. 　前記重合工程において用いられる、前記ジアリールオキシシラン化合物と前記芳香族ジオール化合物とのモル比が０．９以上１．２以下である、請求項３４～４５のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  47. 　前記重合工程において、２００℃よりも高い反応温度、及び／又は、減圧下で、前記オキシシラン化合物又は前記ジアリールオキシシラン化合物と、前記ジオール化合物又は前記芳香族ジオール化合物とを重合させる、請求項３４～４６のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物の製造方法。
  48. 　式（１－１）～（１－４）のいずれかで表される構成単位を含み、重量平均分子量５，０００～３００，０００であるとともに、式（５－４）で表される環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、ポリシロキサン化合物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000029
     （式（１－１）～（１－４）中、Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｚ１及びＺ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　Ｊ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ｋ１は、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立して、-Ｏ-，-ＣＨ-のいずれかを表し、
    　Ｌ１及びＬ２は、それぞれ独立して、０以上３以下の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000030
     （式中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000031
     　（式（５－４）中、式（５－４）で表される構成単位と他の構成単位との配置は任意であり、ｍの値の合計は２～１０であり、
    　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　ｍは、２～１０の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000032
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。））
  49. 　式（６－１）～（６－２）の環状体の合計含有量が４．０重量％以下である、請求項４８に記載のポリシロキサン化合物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000033
     （式（６－１）及び（６－２）中、
    　Ｒ１、及び、Ｒ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わし、
    　Ｒ３～Ｒ１０及びＲ３０～Ｒ３３は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、アルコキシ、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数２～２０のアルケニル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を示し、
    　Ｘ１及びＸ２は、それぞれ独立して、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基であり、
    　ｉ及びｉｉは、それぞれ独立して、０以上５以下の整数を表わし、
    　ｎは、２～１０の整数を表わし、
    　Ｘは、単結合、又は、下記式（２）で表される構造式のうちいずれかであり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000034
     （式（２）中、Ｒ１１、及び、Ｒ１２は各々独立に、水素、ハロゲン、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、又は、置換基を有してもよい炭素数６～３０のアリール基を表わすか、Ｒ１１及びＲ１２が互いに結合して形成する、置換基を有してもよい炭素数１～２０の炭素環または複素環を表わし、
    　ａ、及び、ｂは、それぞれ独立して、０又は１以上５０００以下の整数を表わす。）
  50. 　１％質量減少熱分解温度が、４１５℃以下である、請求項４８又は４９に記載のポリシロキサン化合物。
  51. 　請求項３４～４６のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は請求項４８～５０のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物、及び、ポリカーボネート樹脂を含有する、組成物。
  52. 　前記組成物における、総Ｓｉ量が、０．１～２０質量％である、請求項５１に記載の組成物。
  53. 　前記組成物における２８０℃、１６０ｋｇｆの条件で測定したＱ値であるＱ１が、前記組成物に含まれる前記ポリカーボネート樹脂のみを同一条件で測定したＱ値であるＱ２の１２０％以上である、請求項５１及び５２のいずれか一項に記載の組成物。
  54. 　請求項３４～４６のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は請求項４８～５０のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物を成形して得られる成形体。
  55. 　請求項３４～４６のいずれか一項に記載の製造方法により製造されたポリシロキサン化合物又は請求項４８～５０のいずれか一項に記載のポリシロキサン化合物を含む、光学レンズ。
     
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