WO2020097654A1 - Ermittlung des massenstromes eines abgasbestandteils einer brennstoffzelle - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a method for measuring the mass flow to at least one exhaust gas component in the exhaust gas of a fuel cell.
  • the mass flow of the operating media on the anode side and cathode side (usually fuel and oxygen) is an important parameter for the operation of a fuel cell.
  • Common fuel cells use hydrogen H 2 on the anode side and oxygen O 2 (usually in the form of air) as the operating media for the electrochemical reaction on the cathode side.
  • the hydrogen can be supplied in various ways, either as pure hydrogen, such as in a proton exchange membrane fuel cell (PEMFC), or in a chemical compound, such as in a phosphoric acid fuel cell (PAFC) or direct methanol fuel cell (DMFC) ).
  • the mass of an exhaust gas stream from the fuel cell for example for a mass balance of the fuel cell between the supplied and the discharged mass.
  • the sum of the supplied oxygen O 2 , or air, and fuel, for example hydrogen H 2 should correspond to the mass flow of the exhaust gas.
  • the mass balance is therefore also an important indicator for the operation of a fuel cell. For example, leaks in the fuel cell (more supplied mass than discharged mass) can be detected.
  • a variation in the addition of hydrogen H 2 on the input side during operation of the fuel cell causes changes in the water content in the exhaust gas. Due to the changing water content in the exhaust gas, however, a constant molar mass of the exhaust gas cannot be assumed, which makes it difficult to determine the mass of the exhaust gas flow, because the water content in the exhaust gas is of course not known. This means that an exhaust gas mass flow cannot simply be derived from the volume flow of the exhaust gas. However, one could measure the humidity of the exhaust gas by means of moisture sensors and thus deduce the water content in the exhaust gas, which would make it possible to determine the exhaust gas mass flow. However, humidity sensors are rather inaccurate and also unable to follow rapid changes in the water content, such as can occur in the operation of a fuel cell.
  • the analysis of the exhaust gas flow of a fuel cell can also be used to infer undesirable chemical reactions in the fuel cell.
  • An example of this is the so-called carbon corrosion of a PEMFC.
  • the carbon on the electrode on the cathode side reacts with water or oxygen O2 to form carbon dioxide CO2 and / or carbon monoxide CO.
  • the concentrations of carbon dioxide CO2 and / or carbon monoxide CO in the exhaust gas are so low that the masses of these substances can hardly be measured.
  • the resulting CO2 and / or CO is removed with the exhaust gas.
  • Carbon corrosion causes damage to the fuel cell over its operating life, which reduces the efficiency and can also lead to failure of the fuel cell if damage continues.
  • the composition of the exhaust gas stream of a fuel cell is therefore an interesting variable for the operation of a fuel cell, both for a fuel cell on a test bench for development or further development, and in the use of the fuel cell itself, for example in a vehicle. Detecting carbon corrosion is particularly important for development on the test bench, in order to determine the permissible operating parameters or to check and further develop the structure of the fuel cell or operating strategies itself.
  • the concentration of carbon dioxide and / or carbon monoxide in the exhaust gas as a measure of the damage to the fuel cell, is an interesting parameter for the operation of the fuel cell.
  • measuring the composition of the exhaust gas flow from a fuel cell is quite difficult. Firstly, because they are contained in the exhaust gas only in very small quantities. On the other hand, because certain exhaust gas components are not or only insufficiently accessible for direct measurement.
  • DE 100 48 183 B4 discloses a device for monitoring a hydrogen-containing gas stream.
  • a small current is derived from a laminar flow line to a container and is returned from the container to the laminar flow line.
  • a special sensor for measuring the hydrogen mass flow is arranged in the container.
  • the sensor has a membrane arrangement which, depending on the reaction of hydrogen with an oxidizing agent, generates an electrical current which is proportional to the hydrogen mass flow in the discharged current.
  • the flow in the laminar flow line is determined with a flow sensor arranged on the laminar flow line. Due to the laminar flow, the measured flow rate and the proportional between the flows of the hydrogen mass flow in the laminar flow line can be calculated.
  • This object is achieved in that the volume flow of the exhaust gas is measured and the concentration of the at least one exhaust gas constituent is determined with a gas sensor and is converted with the volume flow of the exhaust gas and the determined concentration to the mass flow of the exhaust gas component. In this way, a very precise determination of the mass flow can be carried out because the determination of the volume flow can be carried out unaffected by exhaust gas components in the exhaust gas.
  • a non-dispersive infrared sensor is preferably used as the gas sensor.
  • the speed of the exhaust gas is preferably recorded in an exhaust gas line and the volume flow is determined therefrom with the known cross-sectional area of the exhaust line, because the speed can easily be detected by components unaffected by exhaust gas.
  • the gas sensor preferably determines the concentration of water in the exhaust gas and the mass flow of water as an exhaust gas component is determined because water is an important exhaust gas component and an important indicator for the operation of the fuel cell.
  • an exhaust gas mass flow of the exhaust gas is determined with a known mass flow of a main component (either the cathode gas or the anode gas) of the exhaust gas and the mass flow of the water.
  • a main component either the cathode gas or the anode gas
  • the mass flow of the main component of the exhaust gas can simply be determined with the known density of the main component of the exhaust gas and the volume flow.
  • the concentration of carbon dioxide and / or carbon monoxide in the exhaust gas can be determined with the gas sensor, which are also important indicators for the operation of the fuel cell, in particular as an indication of harmful carbon corrosion in the fuel cell.
  • FIGS. 1 and 2 show exemplary, schematic and non-limiting advantageous embodiments of the invention. It shows 1 shows a fuel cell with determination of the exhaust gas mass flow of an exhaust gas component and the concentration of an exhaust gas component and
  • FIG. 2 shows a test bench for a fuel cell for the development of the fuel cell.
  • FIG. 1 shows a typical arrangement of a fuel cell 1 with a fuel cell stack 2 with a number of cells, in which the electrochemical reaction takes place in a known manner.
  • the invention is described using the example of a PEMFC as fuel cell 1, where other fuel cell types are of course also conceivable.
  • hydrogen is supplied as fuel H2, for example from a hydrogen tank 3, via a suitable feed line 4.
  • the excess hydrogen H2 can be removed or the feed can be returned via a return line 11.
  • Oxygen O2 also as air, is supplied on the cathode side via a suitable feed line 6.
  • a blower 5 for conveying the oxygen O2 can also be provided in the supply line 6 for the oxygen O2.
  • the main component in the exhaust gas is the respective operating medium of the fuel cell 1, here for example the cathode gas (air, oxygen), but also contains water H2O as a further essential exhaust gas component, and possibly further gaseous exhaust gas components which result from the operation of the fuel cell 1, for example CO or CO2 in the event of carbon corrosion.
  • water content as an exhaust gas component changes dynamically during operation, although very rapid changes are also possible.
  • the water content in the exhaust gas, and thus its specific weight is not constant.
  • a flow rate sensor 8 is arranged, with which the volume flow Q of the ex gas is determined.
  • a gas sensor 9 is also arranged in the exhaust gas line 7, with which the concentration K (for example in ppm (parts per million)) of at least one exhaust gas component of the exhaust gas, for example water H2O and / or CO2 and / or CO, is determined. It does not matter in which order the volume flow sensor 8 and the gas sensor 9 are arranged in the exhaust pipe 7.
  • the exhaust gas is examined on the cathode side.
  • there may be other types of fuel cells where the exhaust gas on the anode side is examined.
  • a well-known Pitot flow sensor is used as the volume flow sensor 8, for example, which determines the velocity of the exhaust gas (for example in m / s) in the gas line 7.
  • a Pitot flow sensor is insensitive to water in the exhaust gas, which is why such a sensor is particularly advantageous in this application.
  • With the known cross-sectional area (for example in m 2 ) of the exhaust gas line 7 it is then easy to convert to the volume flow Q (for example in m 3 / s). This can take place in the volumetric flow sensor 8, or only in the evaluation unit 10, in the latter case the flow velocity of the exhaust gas from the volumetric flow sensor 8 to the evaluation unit 10, in which the cross-sectional area is known, is transferred.
  • other suitable volume flow sensors 8 are also possible, with which the volume flow Q can be determined unaffected by exhaust gas components, in particular water.
  • an optical sensor is used as the gas sensor 9, such as a sensor that works on the principle of spectroscopy, such as a non-dispersive infrared sensor (NDIR).
  • NDIR non-dispersive infrared sensor
  • the gas sensor 9 measures the concentration K ppmx of the exhaust gas component x, for example in ppm, based on the volume.
  • the mass flow m x (eg in g / s) of the exhaust gas component x can then be determined in the evaluation unit 10 from the concentration K ppmx (in ppm) and the volume flow Q (for example in m 3 / s).
  • the concentration K x in g / m 3 of the exhaust gas component x can be calculated according to the context K x , with the molar mass m m0ix of the exhaust gas
  • the molar volume under normal conditions (273, 15 ° K, 101325 Pa) is 22.414 liters, i.e. 22.414-10 3 m 3 .
  • the molar mass of carbon dioxide CO2 is 44.01 g / mol, of carbon monoxide CO 28.01 g / mol and of water 18.01528 g / mol. If this is multiplied by the volume flow Q, the mass flow m x (for example in g / s) of the respective exhaust gas component x results, in particular for water H2O, carbon dioxide CO2 and / or carbon monoxide CO.
  • the mass flow m x determined in this way can then be used, for example, for a mass balance.
  • the quantity (eg in g / s) of the substances supplied must correspond to the quantity (eg in g / s) of the substances removed in normal operation.
  • the amount of the operating media supplied to the fuel cell 1, for example hydrogen H2 and oxygen O2 (air), can be assumed to be known because these are typically controlled by a regulator of the fuel cell 1 can be set and made available by it. If necessary, these quantities can also be measured before they enter the fuel cell 1.
  • the basic composition of the exhaust gas of the fuel cell 1 is of course also known and consists of a main component and at least one exhaust gas component.
  • the exhaust gas on the cathode side essentially consists of oxygen O2 (air) and water H2O as the main exhaust gas component.
  • the mass flow of the main component of the exhaust gas can be concluded, for example, via the known density of the main component (oxygen O2 (air)).
  • the determined mass flow m x of the at least one exhaust gas component x is added and the total exhaust gas mass flow m A of the exhaust gas is obtained. This enables the material balance to be checked continuously.
  • the material balance can then be used, for example, to detect a leak in the fuel cell 1. For this purpose, at least the concentration K ppm H2o of water H2O as the exhaust gas component x will be determined. If the exhaust gas mass flow m A thus determined is less than the sum of the fuel and oxygen supplied per unit of time
  • a leak can be concluded.
  • This can be used both on a test bench 20 for the fuel cell 1 or in normal use of the fuel cell 1, for example in a vehicle, in order to detect any fault conditions.
  • the evaluation unit 10 can also be integrated in a control unit of the fuel cell 1.
  • the concentration K ppm co2 (in ppm) or Kco2 (in g / m 3 ) of carbon dioxide CO2 and / or the concentration K ppm co (in ppm) or Kco (in g / m 3 ) of coal mo n oxide CO determined then this concentration can also be used independently of the determination of the exhaust gas mass flow m A or a mass flow m x of an exhaust gas component x ver.
  • the presence of carbon dioxide CO2 and / or carbon monoxide in the exhaust gas indicates harmful carbon corrosion.
  • concentration K ppm co2 of carbon dioxide CO2 and / or the concentration K ppm co of carbon monoxide CO in the exhaust gas is recorded over time, a progressive damage to the fuel cell stack 2 can be concluded.
  • This can also be used both on a test bench for fuel cell 1 or in use, for example in a vehicle.
  • the concentration Kp Pm co2 of carbon dioxide CO2 and / or the concentration K ppm co of carbon monoxide CO in the exhaust gas, or the sum over time, can also be output as a value, for example as a measure of the damage.
  • the fuel cell 1 shows a test bench 20 for a fuel cell 1.
  • the fuel cell 1 is constructed on the test bench 20 and is operated on the test bench 20.
  • the fuel cell 1 is controlled by a fuel cell control unit 12, for example by regulating the cathode gas KG and anode gas AG, for example the mass flow, the temperature, the pressure, the relative humidity, etc.
  • the fuel cell control unit 12 also has an output variable from it Process fuel cell 1, for example an electrical voltage or an electrical current, as indicated in FIG.
  • the fuel cell control unit 12 can also receive control commands from the outside for controlling the fuel cell 1, for example from a test bench control unit 21.
  • the test bench control unit 21 can have a determined exhaust gas mass flow m A and / or a mass flow m x of an exhaust gas component x and / or a concentration K Process or evaluate x , K ppmx of an exhaust gas component x, in particular for developing the fuel cell 1, which can also include the development of operating strategies , for example how the operating media are controlled.
  • the evaluation unit 10 can also be integrated in the test bench control unit 21.
  • the concentration Kco2, K ppm co2 of carbon dioxide and / or carbon monoxide Kco, K ppm co is determined on the test bench 20 as a measure of the damage to the fuel cell under certain operating conditions of the fuel cell 1 and used for the development of the fuel cell 1.
  • the on and off procedures of the fuel cell 1 can be particularly advantageously optimized as a special operating strategy because carbon corrosion is known to occur in particular during start / stop processes. This can be done on test bench 20 under reproducible conditions.
  • the determined concentration Kx, Kppmx of an exhaust gas component x and / or a material balance and / or certain mass flows can also be used on the test bench 20 to control the test bench 20, in this sense also to control the execution of a test run.
  • An emergency shutdown of the test bench 20 can thus be implemented, for example, in order to prevent permanent damage or even destruction of the fuel cell 1.
  • it can happen that the fuel cell 1 is operated in an impermissible operating range due to the test run, which can be intercepted.
  • limit values for certain concentrations K x , K ppmx and / or mass flows m x of an exhaust gas component x and / or a material balance could be monitored, for example.

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Abstract

Um den Massenstrom eines Abgasbestandteiles des Abgases einer Brennstoffzelle einfach und zuverlässig messen zu können ist vorgesehen, dass der Volumenstrom (Q̇) des Abgases gemessen wird und mit einem Gassensor (9) die Konzentration (Kx, Kppmx) des zumindest einen Abgasbestandsteils x ermittelt wird und mit dem Volumenstrom (Q̇) des Abgases und der ermittelten Konzentration (Kx, Kppmx) auf den Massenstrom (ṁx ) des Abgasbestandteils x umgerechnet wird.

Description

Ermittlung des Massenstromes eines Abgasbestandteils einer Brennstoffzelle
Die gegenständliche Erfindung betrifft ein Verfahren zum Messen des Massenstromes zu mindest eines Abgasbestandteils im Abgas einer Brennstoffzelle.
Für den Betrieb einer Brennstoffzelle ist der Massenfluss der Betriebsmedien auf der Ano denseite und Kathodenseite (in der Regel Kraftstoff und Sauerstoff) eine wichtige Größe. Übliche Brennstoffzellen verwenden für die elektrochemische Reaktion als Betriebsmedien Wasserstoff H2 auf der Anodenseite und Sauerstoff O2 (in der Regel in der Form von Luft) auf der Kathodenseite. Der Wasserstoff kann dabei auf verschiedene Weise zugeführt wer den, entweder als reiner Wasserstoff, wie beispielsweise bei einer Protonenaustauschmemb ran-Brennstoffzelle (PEMFC), oder in einer chemischen Verbindung, wie beispielsweise bei einer Phosphorsäure-Brennstoffzelle (PAFC) oder Direktmethanol-Brennstoffzelle (DMFC). Für den Betrieb der Brennstoffzelle ist es wichtig, die zugeführten Gasströme exakt zu re geln, da falsche Gasmengen oder falsch konditionierte (insbesondere Druck, Temperatur, Feuchte) Gase, insbesondere auf der Kathodenseite, zur Beschädigung oder gar Zerstörung der Brennstoffzelle, führen können. Das gilt im Wesentlichen für jeden Typ einer Brennstoff zelle.
Oftmals ist es auch erwünscht, die Masse eines Abgasstromes der Brennstoffzelle zu ermit teln, beispielsweise für eine Stoffbilanz der Brennstoffzelle zwischen zugeführter und abge führter Masse. Die Summe aus zugeführtem Sauerstoff O2, bzw. Luft, und Kraftstoff, z.B. Wasserstoff H2, sollte dem Massenstrom des Abgases entsprechen. Die Stoffbilanz ist damit ebenfalls ein wichtiger Indikator für den Betrieb einer Brennstoffzelle. Beispielsweise können damit Leckagen in der Brennstoffzelle (mehr zugeführte Masse als abgeführte Masse) ent deckt werden.
Eine Variation der eingangsseitigen Zugabe von Wasserstoff H2 im Betrieb der Brennstoffzel le bewirkt Änderungen des Wassergehalts im Abgas. Aufgrund des sich ändernden Wasser gehalts im Abgas kann jedoch nicht von einer konstanten molaren Masse des Abgases aus gegangen werden, was die Ermittlung der Masse des Abgasstromes schwierig macht, weil der Wassergehalt im Abgas natürlich nicht bekannt ist. Damit kann ein Abgasmassenstrom auch nicht einfach aus dem Volumenstrom des Abgases abgeleitet werden kann. Man könn te aber mittels Feuchtesensoren die Feuchtigkeit des Abgases messen und damit auf den Wassergehalt im Abgas schließen, was die Ermittlung des Abgasmassenstromes ermögli chen würde. Allerdings sind Feuchtesensoren eher ungenau und auch nicht in der Lage ra schen Änderungen des Wassergehalts, wie sie im Betrieb einer Brennstoffzelle auftreten können, zu folgen.
Ebenso kann anhand der Analyse des Abgasstromes einer Brennstoffzelle auf unerwünschte chemische Reaktionen in der Brennstoffzelle geschlossen werden. Ein Beispiel hierfür ist die sogenannte Kohlenstoff-Korrosion einer PEMFC. Dabei reagiert in gewissen Betriebszustän den, insbesondere beim Ein- und Ausschalten der Brennstoffzelle, der Kohlenstoff der Elekt rode der Kathodenseite mit Wasser oder dem Sauerstoff O2 zu Kohledioxid CO2 und/oder Kohlenmonoxid CO. Die Konzentrationen von Kohledioxid CO2 und/oder Kohlenmonoxid CO im Abgas sind dabei allerdings so gering, dass die Massen dieser Stoffe kaum messbar sind. Das dabei entstehende CO2 und/oder CO wird mit dem Abgas abgeführt. Durch die Kohlen stoff-Korrosion wird die Brennstoffzelle über die Betriebsdauer geschädigt, was den Wir kungsgrad reduziert und bei andauernder Schädigung auch zum Ausfall der Brennstoffzelle führen kann. Kohlenstoff-Korrosion tritt bekanntermaßen insbesondere bei Start/Stop- Vorgängen auf wie Untersuchungen gezeigt haben, beispielsweise in A.B. Ofstad, et al., „Carbon Corrosion of PEMFC Düring Shut-down/Start-up when using an Air Purge Proce- dure“, ECS Transactions, 16 (2) 1301-1311 (2008). Um die Kohlenstoff-Korrosion zu erfas sen wird die Konzentration von CO und CO2 im Abgas mittels eines nichtdispersiven Infrarot Sensors (NDIR) gemessen.
Die Zusammensetzung des Abgasstromes einer Brennstoffzelle ist daher für den Betrieb einer Brennstoffzelle eine interessante Größe, sowohl für eine Brennstoffzelle auf einem Prüfstand zur Entwicklung oder Weiterentwicklung, als auch in der Anwendung der Brenn stoffzelle selbst, beispielsweise in einem Fahrzeug. Insbesondere für die Entwicklung auf dem Prüfstand ist das Erkennen der Kohlenstoff-Korrosion wichtig, um die zulässigen Be triebsparameter zu bestimmen oder um den Aufbau der Brennstoffzelle oder Betriebsstrate gien selbst zu überprüfen und weiterzuentwickeln. Hierfür ist insbesondere die Konzentration von Kohlendioxid und/oder Kohlenmonoxid im Abgas, als Maß der Schädigung der Brenn stoffzelle, eine interessante Kenngröße für den Betrieb der Brennstoffzelle auf dem Prüf stand. Die Messung der Zusammensetzung des Abgasstromes einer Brennstoffzelle ist je doch durchaus schwierig. Zum einen weil diese nur in sehr geringen Mengen im Abgas ent halten sind. Zum anderen weil bestimmte Abgasbestandteile einer direkten Messung nicht oder nur unzureichend zugänglich sind.
Die DE 100 48 183 B4 offenbart eine Vorrichtung zur Überwachung eines wasserstoffhalti gen Gasstroms. Dabei wird aus einer Laminarflussleitung ein kleiner Strom zu einem Behäl ter abgeleitet und von dem Behälter wieder der Laminarflussleitung rückgeführt. In dem Be hälter ist ein spezieller Sensor zur Messung des Wasserstoff-Massenstroms angeordnet. Der Sensor weist eine Membrananordnung auf, die in Abhängigkeit der Reaktion von Wasser stoff mit einem Oxidationsmittel einen elektrischen Strom erzeugt, der proportional dem Wasserstoff-Massenstrom im abgeführten Strom ist. Mit einem an der Laminarflussleitung angeordneten Durchflusssensor wird der Durchfluss in der Laminarflussleitung ermittelt. Auf grund der laminaren Strömung kann über den gemessenen Durchfluss und die Proportionali- tät zwischen den Strömen der Wasserstoff-Massenstrom in der Laminarflussleitung berech net werden.
Es ist daher eine Aufgabe der gegenständlichen Erfindung ein Verfahren und eine Anord nung anzugeben, um den Massenstrom eines Abgasbestandteiles des Abgases einer Brennstoffzelle einfach und zuverlässig messen zu können.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass der Volumenstrom des Abgases gemessen wird und mit einem Gassensor die Konzentration des zumindest einen Abgasbe standsteils ermittelt wird und mit dem Volumenstrom des Abgases und der ermittelten Kon zentration auf den Massenstrom des Abgasbestandteils umgerechnet wird. Auf diese Weise kann eine sehr genaue Ermittlung des Massenstromes durchgeführt werden, weil die Ermitt lung des Volumenstromes unbeeinflusst von Abgasbestandteilen im Abgas durchgeführt werden kann.
Dazu wird als Gassensor vorzugsweise ein nichtdispersiver Infrarotsensor verwendet. Zur Ermittlung des Volumenstromes wird vorzugsweise die Geschwindigkeit des Abgases in ei ner Abgasleitung erfasst und daraus mit der bekannten Querschnittsfläche der Abgasleitung der Volumenstrom ermittelt, weil die Geschwindigkeit einfach unbeeinflusst von Abgasbe standteilen erfasst werden kann.
Vorzugsweise wird mit dem Gassensor die Konzentration von Wasser im Abgas ermittelt und der Massenstrom des Wassers als Abgasbestandteil ermittelt wird, weil Wasser ein wichtiger Abgasbestandteil und ein wichtiger Indikator für den Betrieb der Brennstoffzelle ist.
Um den gesamten Abgasmassenstrom zu ermitteln, beispielsweise für eine Stoffbilanz, wird mit einem bekannten Massenstrom eines Hauptbestandteils (entweder das Kathodengas oder das Anodengas) des Abgases und dem Massenstrom des Wassers ein Abgasmassen strom des Abgases ermittelt. Dazu kann der Massenstrom des Hauptbestandteils des Abga ses einfach mit der bekannten Dichte des Hauptbestandteils des Abgases und dem Volu menstrom ermittelt werden.
Zusätzlich kann mit dem Gassensor die Konzentration von Kohlendioxid und/oder Kohlen monoxid im Abgas ermittelt werden, was ebenfalls wichtige Indikatoren für den Betrieb der Brennstoffzelle sind, insbesondere als Hinweis für eine schädigende Kohlenstoff-Korrosion in der Brennstoffzelle.
Die gegenständliche Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die Figuren 1 und 2 näher erläutert, die beispielhaft, schematisch und nicht einschränkend vorteilhafte Ausgestal tungen der Erfindung zeigen. Dabei zeigt Fig.1 eine Brennstoffzelle mit Ermittlung des Abgasmassenstromes eines Abgasbe standteils und der Konzentration eines Abgasbestandteils und
Fig.2 einen Prüfstand für eine Brennstoffzelle zur Entwicklung der Brennstoffzelle.
Fig.1 zeigt eine typische Anordnung einer Brennstoffzelle 1 mit einem Brennstoffzellen-Stack 2 mit einer Anzahl von Zellen, in dem in bekannter Weise die elektrochemische Reaktion erfolgt. Die Erfindung wird am Beispiel einer PEMFC als Brennstoffzelle 1 beschrieben, wo bei natürlich auch anderen Brennstoffzellentypen denkbar sind. Anodenseitig wird Wasser stoff H2, beispielsweise aus einem Wasserstofftank 3, über eine geeignete Zuführleitung 4 als Kraftstoff zugeführt. Der überschüssige Wasserstoff H2 kann abgeführt oder der Zufüh rung über eine Rückführleitung 1 1 rückgeführt werden. Kathodenseitig wird Sauerstoff O2, auch als Luft, über eine geeignete Zuführleitung 6 zugeführt. Dazu kann in der Zuführleitung 6 für den Sauerstoff O2 auch ein Gebläse 5 zum Fördern des Sauerstoffes O2 vorgesehen sein. Das Abgas der Brennstoffzelle 1 , hier an der Kathodenseite, wird über eine Abgaslei tung 7 abgeführt. Im Abgas ist als Hauptbestandteil das jeweilige Betriebsmedium der Brennstoffzelle 1 , hier beispielsweise das Kathodengas (Luft, Sauerstoff), enthalten, enthält aber auch als weiteren wesentlichen Abgasbestandteil Wasser H2O, und eventuell weitere gasförmige Abgasbestandteile, die sich aus dem Betrieb der Brennstoffzelle 1 ergeben, bei spielsweise CO oder CO2 im Falle einer Kohlenstoff-Korrosion. Hierbei ist es ein Problem, dass weder der Wassergehalt, noch die Menge von gasförmigen Abgasbestandteilen be kannt ist. Der Wassergehalt als Abgasbestandteil ändert sich dynamisch im laufenden Be trieb, wobei durchaus auch sehr rasche Änderungen möglich sind. Damit ist der Wassergeh alt im Abgas, und damit auch dessen spezifisches Gewicht, nicht konstant. Das gleiche gilt im Wesentlichen auch für die Menge von gasförmigen Abgasbestandteilen. Folglich ist die Konzentration solcher Abgasbestandteile, und damit die sich ergebende Masse bzw. der Abgasmassenstrom mA des Abgases, nicht bekannt.
Um den Abgasmassenstrom mA des Abgases trotzdem ermitteln zu können, ist in der Ab gasleitung 7 ein Volumenstromsensor 8 angeordnet, mit dem der Volumenstrom Q des Ab gases ermittelt wird. In der Abgasleitung 7 ist auch ein Gassensor 9 angeordnet, mit dem die Konzentration K (beispielsweise in ppm (parts per million)) zumindest eines Abgasbestand teils des Abgases, beispielsweise Wasser H2O und/oder CO2 und/oder CO, ermittelt wird. Hierbei ist es an sich egal in welcher Reihenfolge der Volumenstromsensor 8 und der Gas sensor 9 in der Abgasleitung 7 angeordnet sind. Im beschriebenen Ausführungsbeispiel mit einer PEMFC als Brennstoffzelle 1 wird das Abgas auf der Kathodenseite untersucht. Es kann aber andere Brennstoffzellentypen geben, wo das Abgas der Anodenseite untersucht wird. Als Volumenstromsensor 8 wird beispielsweise ein hinlänglich bekannter Pitot-Durchfluss- sensor verwendet, der die Geschwindigkeit des Abgases (beispielsweise in m/s) in der Ab gasleitung 7 bestimmt. Ein Pitot-Durchflusssensor ist unempfindlich gegenüber Wasser im Abgas, weshalb ein solcher Sensor in dieser Anwendung besonders vorteilhaft ist. Mit der bekannten Querschnittsfläche (beispielsweise in m2) der Abgasleitung 7 kann dann einfach auf den Volumenstrom Q (beispielsweise in m3/s) umgerechnet werden. Das kann im Volu menstromsensor 8 erfolgen, oder auch erst in der Auswerteeinheit 10, wobei im letzteren Fall die Strömungsgeschwindigkeit des Abgases vom Volumenstromsensor 8 an die Auswer teeinheit 10, in der die Querschnittsfläche bekannt ist, übergeben wird. Selbstverständlich kommen auch andere geeignete Volumenstromsensoren 8 in Frage, mit denen der Volu menstrom Q unbeeinflusst von Abgasbestandteilen, insbesondere Wasser, ermittelt werden kann.
Als Gassensor 9 wird beispielsweise ein optischer Sensor verwendet, wie z.B. ein Sensor der nach dem Prinzip der Spektroskopie arbeitet, wie beispielsweise ein nichtdispersiver Infrarotsensor (NDIR). Selbstverständlich kommen auch andere geeignete Gassensoren 9 in Frage. Der Gassensor 9 misst die Konzentration Kppmx des Abgasbestandteils x beispielswei se in ppm, bezogen auf das Volumen.
Aus der Konzentration Kppmx (in ppm) und dem Volumenstrom Q (z.B. in m3/s) kann dann in der Auswerteeinheit 10 der Massenstrom mx (z.B. in g/s) des Abgasbestandteils x ermittelt werden.
Die Konzentration Kx in g/m3 des Abgasbestandteils x kann bekanntermaßen nach dem Zu- sammenhang Kx berechnet werden, mit der Molmasse mm0ix des Abgasbe-
Figure imgf000007_0001
Standteils x und dem Molvolumen Vmoi. Das Molvolumen ist bei Normalbedingungen (273, 15 °K, 101325 Pa) 22,414 Liter, also 22,414- 103 m3. Beispielsweise ist die Molmasse von Koh lendioxid CO2 44,01 g/mol, von Kohlenmonoxid CO 28,01 g/mol und von Wasser 18,01528 g/mol. Multipliziert man das mit dem Volumenstrom Q ergibt sich der Massenstrom mx (z.B. in g/s) des jeweiligen Abgasbestandteils x, insbesondere für Wasser H2O, Kohlendioxid CO2 und/oder Kohlenmonoxid CO.
Der derart ermittelte Massenstrom mx kann dann beispielsweise für eine Stoffbilanz genutzt werden. Die Menge (z.B. in g/s) der zugeführten Stoffe muss im Normalbetrieb der Menge (z.B. in g/s) der abgeführten Stoffe entsprechen. Die Menge der der Brennstoffzelle 1 zuge führten Betriebsmedien, beispielsweise Wasserstoff H2 und Sauerstoff O2 (Luft), kann als bekannt vorausgesetzt werden, weil diese typischerweise durch einen Regler der Brennstoff- zelle 1 eingestellt werden und von diesem zur Verfügung gestellt werden können. Gegebe nenfalls können diese Mengen vor dem Eingang in die Brennstoffzelle 1 auch gemessen werden. Die prinzipielle Zusammensetzung des Abgases der Brennstoffzelle 1 ist natürlich ebenfalls bekannt und besteht aus einem Hauptbestandteil und zumindest einem Abgasbe standteil. Für eine PEMFC besteht das Abgas auf der Kathodenseite im Wesentlichen als Hauptbestandteil aus Sauerstoff O2 (Luft) und Wasser H2O als wesentlichen Abgasbestand teil. Nachdem der Volumenstrom Q durch die Messung mit dem Volumenstromsensor 8 bekannt ist, kann beispielsweise über die bekannte Dichte des Hauptbestandteiles (Sauer stoff O2 (Luft)) auf den Massenstrom des Hauptbestandteiles des Abgases geschlossen wer den. Dazu wird der ermittelte Massenstrom mx des zumindest einen Abgasbestandteiles x addiert und man erhält den gesamten Abgasmassenstrom mA des Abgases. Damit kann die Stoffbilanz laufend überprüft werden.
Natürlich können für eine Stoffbilanz auch noch weitere Abgasbestanteile berücksichtigt werden. Nachdem aber beispielsweise die Konzentration von CO und CO2 in einer PEMFC üblicherweise sehr gering ist, können diese für eine hinreichend genaue Stoffbilanz einer PEMFC Brennstoffzelle 1 auch unberücksichtigt bleiben.
Die Stoffbilanz kann dann beispielsweise verwendet werden, um eine Leckage in der Brenn stoffzelle 1 zu detektieren. Zu diesem Zweck wird man zumindest die Konzentration KppmH2o von Wasser H2O als Abgasbestandteil x ermitteln. Ist der damit ermittelte Abgasmassen strom mA geringer, als die Summe aus zugeführtem Kraftstoff und Sauerstoff pro Zeiteinheit
(wobei auch ein gewisses Toleranzband definiert sein kann), kann auf eine Leckage ge schlossen werden. Das kann sowohl auf einem Prüfstand 20 für die Brennstoffzelle 1 oder auch im normalen Einsatz der Brennstoffzelle 1 , beispielsweise in einem Fahrzeug, verwen det werden, um allfällige Fehlerzustände zu erkennen. Die Auswerteeinheit 10 kann hierzu auch in einer Steuereinheit der Brennstoffzelle 1 integriert sein.
Wird mit dem Gassensor 9 die Konzentration Kppmco2 (in ppm) oder Kco2 (in g/m3) von Koh lendioxid CO2 und/oder die Konzentration Kppmco (in ppm) oder Kco (in g/m3) von Kohlenmo noxid CO bestimmt, dann kann diese Konzentration auch unabhängig von der Ermittlung des Abgasmassenstromes mA oder eines Massenstromes mx eines Abgasbestandteiles x ver wendet werden. Das Vorhandensein von Kohlendioxid CO2 und/oder Kohlenmonoxid im Ab gas deutet auf schädliche Kohlenstoff-Korrosion hin. Wird die Konzentration Kppmco2 von Kohlendioxid CO2 und/oder die Konzentration Kppmco von Kohlenmonoxid CO im Abgas über die Zeit erfasst, kann auf eine fortschreitende Schädigung des Brennstoffzellenstacks 2 ge schlossen werden. Auch das kann sowohl auf einem Prüfstand für die Brennstoffzelle 1 oder auch im Einsatz, beispielsweise in einem Fahrzeug, verwendet werden. Die Konzentration KpPmco2 von Kohlendioxid CO2 und/oder die Konzentration Kppmco von Kohlenmonoxid CO im Abgas, oder auch die Summe über die Zeit, kann dabei auch als Wert, beispielsweise als Maß der Schädigung, ausgegeben werden.
In Fig.2 ist ein Prüfstand 20 für eine Brennstoffzelle 1 dargestellt. Am Prüfstand 20 ist die Brennstoffzelle 1 aufgebaut und wird am Prüfstand 20 betrieben. Die Brennstoffzelle 1 wird mit einer Brennstoffzellen-Steuereinheit 12 gesteuert, beispielsweise durch Regeln des Ka thodengases KG und Anodengases AG, z.B. der Massenstrom, die Temperatur, der Druck, die relative Feuchtigkeit, usw. Die Brennstoffzellen-Steuereinheit 12 dazu auch eine Aus gangsgröße der Brennstoffzelle 1 , beispielsweise eine elektrische Spannung oder einen elektrischen Strom, verarbeiten, wie in Fig.2 angedeutet. Die Brennstoffzellen-Steuereinheit 12 kann zum Steuern der Brennstoffzelle 1 auch Steuerbefehle von extern erhalten, bei spielsweise von einer Prüfstandsteuereinheit 21. Die Prüfstandsteuereinheit 21 kann einen ermittelten Abgasmassenstrom mA und/oder einen Massenstrom mx eines Abgasbestand teiles x und/oder eine Konzentration Kx, Kppmx eines Abgasbestandteiles x verarbeiten oder auswerten, insbesondere zur Entwicklung der Brennstoffzelle 1 , was auch die Entwicklung von Betriebsstrategien, z.B. wie die Betriebsmedien gesteuert werden, umfassen kann. Dazu kann die Auswerteeinheit 10 auch in der Prüfstandsteuereinheit 21 integriert sein.
Bevorzugt wird am Prüfstand 20 die Konzentration Kco2, Kppmco2 von Kohlendioxid und/oder Kohlenmonoxid Kco, Kppmco, als Maß für die Schädigung der Brennstoffzelle, unter bestimm ten Betriebszuständen der Brennstoffzelle 1 ermittelt und für die Entwicklung der Brennstoff zelle 1 verwendet. Besonders vorteilhaft können damit Ein- und Ausschaltprozeduren der Brennstoffzelle 1 als besondere Betriebsstrategie optimiert werden, weil Kohlenstoff- Korrosion bekanntermaßen insbesondere bei Start/Stop-Vorgängen auftritt. Auf Prüfstand 20 kann das unter reproduzierbaren Bedingungen durchgeführt werden. Die ermittelte Konzent ration Kx, Kppmx eines Abgasbestandteiles x und/oder eine Stoffbilanz und/oder bestimme Massenströme können am Prüfstand 20 auch zur Steuerung des Prüfstandes 20, in diesem Sinne auch zur Steuerung der Durchführung eines Prüflaufs, verwendet werden. Damit kann beispielsweise eine Notabschaltung des Prüfstandes 20 implementiert werden, um eine dau erhafte Schädigung oder gar eine Zerstörung der Brennstoffzelle 1 zu verhindern. Am Prüf stand 20 kann es durchaus Vorkommen, dass durch den durchgeführten Prüflauf die Brenn stoffzelle 1 in einem unzulässigen Betriebsbereich betrieben wird, was dadurch abgefangen werden kann. Dazu könnten beispielsweise Grenzwerte für bestimmte Konzentrationen Kx, Kppmx und/oder Massenströme mx eines Abgasbestandteiles x und/oder eine Stoffbilanz überwacht werden.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zum Messen des Massenstromes ( mx ) zumindest eines Abgasbestandteils x im Abgas einer Brennstoffzelle (1), dadurch gekennzeichnet, dass der Volumenstrom ( Q ) des Abgases gemessen wird und mit einem Gassensor (9) die Konzentration (Kx, Kppmx) des zumindest einen Abgasbestandsteils x ermittelt wird und mit dem Volumenstrom ( Q ) des Abgases und der ermittelten Konzentration (Kx, Kppmx) auf den Massenstrom ( mx ) des Abgasbestandteils x umgerechnet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass als Gassensor (9) ein nichtdispersiver Infrarotsensor verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Geschwindigkeit des Abgases in einer Abgasleitung (7) erfasst wird und daraus mit einer bekannten Querschnitts fläche der Abgasleitung (7) der Volumenstrom (Q ) ermittelt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass mit dem Gassensor (9) die Konzentration von Wasser im Abgas ermittelt wird und der Massen strom ( mH20 ) des Wassers als Abgasbestandteil x ermittelt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass mit einem bekannten Massenstrom eines Hauptbestandteils des Abgases und dem Massenstrom (mH20 ) des
Wassers ein Abgasmassenstrom (mA ) des Abgases ermittelt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass mit der bekannten Dich te des Hauptbestandteils des Abgases und dem Volumenstrom (Q ) der Massenstrom des Hauptbestandteils des Abgases ermittelt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Abgasmas senstrom (mA ) für eine Stoffbilanz zwischen der Menge der der Brennstoffzelle (1) zugeführ ten Stoffe und der mit dem Abgas abgeführten Stoffe verwendet wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass mit dem Gassensor (9) die Konzentration (Kco2, Kppmco2) von Kohlendioxid und/oder die Kon zentration (Kco, Kppmco) von Kohlenmonoxid im Abgas ermittelt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Konzentration (Kco2, KPPmco2) von Kohlendioxid und/oder die Konzentration (Kco, Kppmco) von Kohlenmonoxid im Abgas als Hinweis für eine Kohlenstoff-Korrosion in der Brennstoffzelle (1) verwendet wird.
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