WO2019194113A1

WO2019194113A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

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Publication number: WO2019194113A1
Application number: PCT/JP2019/014425
Authority: WO
Inventors: 悠坂本
Original assignee: 積水化学工業株式会社
Priority date: 2018-04-04
Filing date: 2019-04-01
Publication date: 2019-10-10
Also published as: CN111918849A; EP3778519A4; US20210070020A1; KR20200140249A; EP3778519A1; TW201946779A; JPWO2019194113A1; MX2020010195A

Abstract

合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、熱可塑性樹脂と、ヒュームドシリカ粒子とを含む第１の層を備え、前記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含み、前記第１の層中で前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、４重量部以上６０重量部以下である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

　合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

　上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

　また、合わせガラスの剛性を高めるために、上記中間膜にシリカ粒子を配合させることがある。

　下記の特許文献１には、熱可塑性ポリマー及びヒュームドシリカを含み、前記ヒュームドシリカがアルキル化されている中間膜が開示されている。この中間膜は、多層グレージングにおいて使用するために用いられる。特許文献１の実施例では、上記ヒュームドシリカが２．０重量％以下（熱可塑性ポリマー１００重量部に対するヒュームドシリカの含有量は３．５重量部以下）の比較的少ない含有量で用いられている。

　下記の特許文献２には、熱可塑性樹脂を含む第１の層と、熱可塑性樹脂を含む第２の層とを備え、前記第２の層が、前記第１の層の第１の表面側に配置されている合わせガラス用中間膜が開示されている。この合わせガラス用中間膜では、上記第１の層がシリカ粒子を含み、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度よりも低く、上記第１の層の２００℃におけるｔａｎδが０．８以上である。特許文献２には、シリカ粒子として疎水性ヒュームドシリカ粒子を選択して用いることについては何ら記載されていない。特許文献２の実施例では、親水性ヒュームドシリカ等が単に用いられている。

ＷＯ２００７／１４３７４６Ａ１ＷＯ２０１６／０３９４７３Ａ１

　特許文献１に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、剛性をある程度高めることができるものの十分ではなく、剛性の更なる向上が求められている。

　特許文献２に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、剛性をある程度高めることができる。しかしながら、特許文献２に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、高温環境下におけるヘイズ値が高くなることがある。

　シリカ粒子が配合された従来の中間膜では、室温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができたとしても、高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることは困難である。

　シリカ粒子が配合された従来の中間膜では、合わせガラスの剛性を高め、かつ高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることは困難である。

　本発明の目的は、合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

　本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、熱可塑性樹脂と、ヒュームドシリカ粒子とを含む第１の層を備え、前記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、４重量部以上６０重量部以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記疎水性ヒュームドシリカ粒子が、シランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記シランカップリング剤が、３個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記シランカップリング剤が、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層の２００℃でのｔａｎδが、０．８以上である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層の８０℃でのヘイズ値が、３％以下である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第２の層を備え、前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、可塑剤を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、可塑剤を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、１０重量部以上６０重量部以下である。

　本発明の広い局面では、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記中間膜は、熱可塑性樹脂と、ヒュームドシリカ粒子とを含む第１の層を備え、上記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含み、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記第１の層中の上記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、４重量部以上６０重量部以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。図５（ａ）及び（ｂ）は、フローマークを評価した撮影画像の例である。図６は、フローマークを評価した撮影画像の例である。図７（ａ）及び（ｂ）は、フローマークを評価した撮影画像の例である。

　以下、本発明を詳細に説明する。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、熱可塑性樹脂と、ヒュームドシリカ粒子とを含む第１の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含む。本発明に係る中間膜では、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記第１の層中の上記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、４重量部以上６０重量部以下である。上記第１の層が、疎水性ヒュームドシリカ粒子以外のヒュームドシリカ粒子を含む場合に、上記第１の層中の上記ヒュームドシリカ粒子の含有量には、疎水性ヒュームドシリカ粒子以外のヒュームドシリカ粒子の含有量が含まれる。

　本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができる。

　シリカ粒子が配合された従来の中間膜では、高温環境下（例えば６０℃以上）におけるヘイズ値が高くなることがある。シリカ粒子が配合された従来の中間膜では、室温環境下（例えば１０℃～３０℃）におけるヘイズ値を低く抑えることができたとしても、高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることは困難である。また、高温環境下おいて、シリカ粒子の含有量が比較的多い場合や、平均粒径が大きい場合には、樹脂部分とシリカ粒子部分との屈折率差が生じやすいため、ヘイズ値を低く抑えることは困難である。

　本発明に係る中間膜では、シリカ粒子として特定のヒュームドシリカ粒子が用いられているので、室温環境下及び高温環境下の双方におけるヘイズ値を低く抑えることができる。したがって、本発明に係る中間膜及び本発明に係る合わせガラスでは、比較的広い温度領域において、中間膜及び合わせガラスの透明性を高くすることができる。

　本発明に係る中間膜では、中間膜及び合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を高めることができる。

　また、本発明に係る中間膜では、合わせガラスの遮音性を高めることができる。

　本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。

　上記中間膜は、第１の層のみを備えていてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。

　上記中間膜は、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。

　上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層に積層されるガラス板の厚みは３ｍｍ以下であることが好ましい。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第１の層に積層されるガラス板の厚みは３ｍｍ以下であることが好ましい。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第３の層に積層されるガラス板の厚みは３ｍｍ以下であることが好ましい。

　上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることで、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下である第１のガラス板と厚みが３ｍｍ以下である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されることで、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。上記第１のガラス板の厚みは２ｍｍ以下であってもよい。上記第２のガラス板の厚みは２ｍｍ以下であってもよい。上記中間膜は、厚みが２ｍｍ以下である第１のガラス板と厚みが２ｍｍ以下である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されることで、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

　図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

　なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

　第１の層１は、熱可塑性樹脂とヒュームドシリカ粒子とを含む。上記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含む。したがって、第１の層１は、熱可塑性樹脂と疎水性ヒュームドシリカ粒子とを含む。第１の層１は、疎水性ヒュームドシリカ粒子以外のシリカ粒子を含んでいてもよい。第２の層２は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。第３の層３は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。

　図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１Ａ（第１の層）は、熱可塑性樹脂とヒュームドシリカ粒子とを含む。上記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含む。したがって、中間膜１１Ａ（第１の層）は、熱可塑性樹脂と疎水性ヒュームドシリカ粒子とを含む。中間膜１１Ａ（第１の層）は、疎水性ヒュームドシリカ粒子以外のシリカ粒子を含んでいてもよい。

　中間膜は、中間膜における中間層又は中間膜における表面層ではない層として、第１の層を備えていてもよい。中間膜は、中間膜における表面層として、第２の層を備えることが好ましい。中間膜は、中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。

　以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

　（熱可塑性樹脂）

　上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂（１）は、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）と異なることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。

　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。

　アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドであることが好ましい。上記アルデヒドは、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドであることがより好ましい。上記アルデヒドは、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記第１の層中の可塑剤の含有量を少なくしても合わせガラスの遮音性を高めることができ、上記ヒュームドシリカ粒子の添加効果がより一層発揮され、合わせガラスの剛性をより一層高めることができ、かつ高温環境下におけるヘイズ値をより一層低く抑えることができる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２８モル％以下である中間膜を用いた合わせガラスは等価剛性及び曲げ剛性等の剛性が低くなる傾向にあるが、上記第１の層が特定のヒュームドシリカ粒子を含むことにより、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を顕著に改善できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上及び上限以下であると、上記第２の層及び上記第３の層中の可塑剤の含有量を少なくすることができるので、中間膜の機械強度がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　遮音性及び剛性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性及び剛性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性及び剛性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性及び剛性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、及び上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。このような水酸基の含有率の関係を満足することで、遮音性を高め、かつ剛性を高めることができる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

　合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）以外のポリビニルアセタール樹脂であってもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は、８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは２モル％以上、特に好ましくは５モル％以上、最も好ましくは５．５モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上８モル％未満であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６６モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは７５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は、好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は、好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

　（可塑剤）

　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

　上記可塑剤は、ジ－（２－ブトキシエチル）－アジペート（ＤＢＥＡ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことがより好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことが更に好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、本発明の効果が効果的に発揮される。

　上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層高くなる。

　上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（３）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層高くなる。

　合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。特に、上記含有量（１）が５５重量部以上である中間膜を用いた合わせガラスは等価剛性及び曲げ剛性等の剛性が低くなる傾向にあるが、上記第１の層が特定のヒュームドシリカ粒子を含むことにより、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を顕著に改善できる。

　合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

　（ヒュームドシリカ粒子）

　上記第１の層はヒュームドシリカ粒子を含む。上記ヒュームドシリカ粒子は、親水性ヒュームドシリカ粒子と疎水性ヒュームドシリカ粒子とに分類される。本発明では、上記第１の層に含まれるヒュームドシリカ粒子が、疎水性ヒュームドシリカ粒子を少なくとも含む。したがって、上記第１の層は疎水性ヒュームドシリカ粒子を少なくとも含む。なお、上記第１の層は、親水性ヒュームドシリカ粒子を含んでいてもよい。疎水性ヒュームドシリカ粒子を用いることにより、高温環境下におけるヘイズ値を低く抑えることができる。また、疎水性ヒュームドシリカ粒子を用いることにより、室温環境下及び高温環境下の双方におけるヘイズ値を低く抑えることができ、比較的広い温度領域において、中間膜及び合わせガラスの透明性を高くすることができる。また、疎水性ヒュームドシリカ粒子を用いることにより、遮音性を低下させず、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層高くなり、更に各層間接着力も高くなる。上記ヒュームドシリカ粒子及び疎水性ヒュームドシリカ粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ヒュームドシリカ粒子は、例えば、テトラクロロシラン（四塩化ケイ素）を酸水素炎中で高温加水分解させることにより得ることができる。このようにして得られたヒュームドシリカ粒子は、一般に、親水性ヒュームドシリカ粒子である。上記ヒュームドシリカ粒子（親水性ヒュームドシリカ粒子）を、シランカップリング剤等の表面処理剤により表面処理することにより、疎水性ヒュームドシリカ粒子を得ることができる。

　高温環境下におけるヘイズ値をより一層低く抑える観点から、上記疎水性ヒュームドシリカ粒子は、シランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子であることが好ましい。また、シランカップリング剤により表面処理することにより、ヒュームドシリカ粒子の疎水性能を高めることができる。

　上記シランカップリング剤としては、１個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤、２個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤、及び３個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤等が挙げられる。また、上記シランカップリング剤としては、１個の芳香族環が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤、２個の芳香族環が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤、及び３個の芳香族環が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤等が挙げられる。

　上記１個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤としては、オクチルシリル基を有するシランカップリング剤等が挙げられる。

　上記２個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤としては、ジメチルシリル基を有するシランカップリング剤等が挙げられる。

　上記３個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤としては、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤等が挙げられる。

　第１の層の２００℃でのｔａｎδを高くし、フローマークの発生を抑える観点から、上記シランカップリング剤は、２個以上のアルキル基又は２個以上の芳香族環が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤であることが好ましい。第１の層の２００℃でのｔａｎδを高くし、フローマークの発生を抑える観点から、上記シランカップリング剤は、３個のアルキル基又は３個の芳香族環が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤であることがより好ましい。

　高温環境下におけるヘイズ値を更により一層低く抑える観点から、上記シランカップリング剤は、ジメチルシリル基又はトリメチルシリル基を有するシランカップリング剤であることが好ましく、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤であることがより好ましい。

　上記ヒュームドシリカ粒子及び上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは３０ｎｍ以上、更に好ましくは５０ｎｍ以上、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以下、更に好ましくは０．３μｍ以下である。上記ヒュームドシリカ粒子の平均粒径が上記下限以上及び上記上限以下であると、ヒュームドシリカ粒子の凝集を効果的に抑えることができ、ヒュームドシリカ粒子の分散性を高めることができる。その結果、室温環境下及び高温環境下におけるヘイズ値を低くすることができ、比較的広い温度領域において、中間膜及び合わせガラスの透明性を高くすることができる。

　上記ヒュームドシリカ粒子及び上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の平均粒径として、５０％となるメディアン径（ｄ５０）の値が採用される。上記平均粒径は、レーザー回折散乱方式の粒度分布測定装置を用いて測定可能である。

　上記ヒュームドシリカ粒子及び上記疎水性ヒュームドシリカ粒子のＢＥＴ法による比表面積は、好ましくは１００ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは１５０ｍ^２／ｇ以上、更に好ましくは２００ｍ^２／ｇ以上、特に好ましくは２５０ｍ^２／ｇ以上、最も好ましくは３００ｍ^２／ｇ以上、好ましくは５００ｍ^２／ｇ以下である。上記比表面積は、比表面積／細孔分布測定装置を用いてガス吸着法により測定できる。上記測定装置としては、例えば島津製作所社製「アサップ２４２０」等が挙げられる。

　上記ヒュームドシリカ粒子及び上記疎水性ヒュームドシリカ粒子はそれぞれ、１つのシリカ粒子あたり１つの中空部を有するシリカ粒子とは異なるシリカ粒子であることが好ましい。

　高温環境下におけるヘイズ値を更により一層低く抑える観点から、上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の炭素含有率は、好ましくは１．０重量％以上、より好ましくは２．０重量％以上、更に好ましくは３．０重量％以上、好ましくは６．０重量％以下、より好ましくは５．０重量％以下、更に好ましくは４．０重量％以下である。

　上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の炭素含有率は、疎水性ヒュームドシリカ粒子１００重量％中の炭素原子の含有率である。

　上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対して、上記ヒュームドシリカ粒子の含有量は、４重量部以上６０重量部以下である。上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対して、上記ヒュームドシリカ粒子の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１１重量部以上、更に好ましくは１６重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。上記ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、高温環境下におけるヘイズ値を更に一層低く抑えることができる。また、上記ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記下限以上であると、各層間の接着力がより一層高くなり、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層高くなる。上記ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記上限以下であると、遮音性がより一層高くなる。

　上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対して、上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の含有量は、好ましくは４重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１１重量部以上、特に好ましくは１６重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３０重量部以下である。上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、高温環境下におけるヘイズ値を更に一層低く抑えることができる。また、上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記下限以上であると、各層間の接着力がより一層高くなり、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層高くなる。上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の含有量が上記上限以下であると、遮音性がより一層高くなる。

　高温環境下におけるヘイズ値を更に一層低く抑える観点からは、上記ヒュームドシリカ粒子１００重量％中、上記疎水性ヒュームドシリカ粒子の含有量は、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、更に好ましくは９５重量％以上、最も好ましくは１００重量％（全量）である。したがって、上記ヒュームドシリカ粒子が、疎水性ヒュームドシリカ粒子であることが最も好ましい。

　（遮熱性物質）

　上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　成分Ｘ：

　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

　上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

　遮熱粒子：

　上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

　上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

　（金属塩）

　上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

　上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

　（紫外線遮蔽剤）

　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。

　上記金属原子を含む紫外線吸収剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤である。

　上記金属酸化物を含む紫外線吸収剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線吸収剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線吸収剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤であることがより好ましい。

　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

　上記トリアジン構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

　上記ベンゾエート構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

　上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

　（酸化防止剤）

　上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

　（他の成分）

　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）

　合わせガラスの剛性を高める観点から、中間膜の２５℃での等価剛性は、好ましくは３．０ＭＰａ以上、より好ましくは３．５ＭＰａ以上、更に好ましくは４．０ＭＰａ以上、特に好ましくは４．５ＭＰａ以上である。中間膜の２５℃での等価剛性の上限は特に限定されない。中間膜の２５℃での等価剛性は、１５ＭＰａ以下であってもよく、１０ＭＰａ以下であってもよい。

　なお、等価剛性を高めるために、第１の層中の熱可塑性樹脂の架橋度を適度に高めてもよい。さらに、等価剛性を高めるために、各層の厚みを適宜選択することが好ましい。

　合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層のガラス転移温度は、好ましくは１５℃以下、より好ましくは１０℃以下、更に好ましくは５℃以下、特に好ましくは０℃以下である。第１の層のガラス転移温度は好ましくは－２０℃以上である。

　合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性をより一層高める観点からは、第１の層のガラス転移温度は、第２の層及び第３の層のガラス転移温度よりも低いことが好ましい。第２の層及び第３の層よりもガラス転移温度が低い第１の層が特定のヒュームドシリカ粒子を含み、かつ第１の層よりもガラス転移温度が高い第２の層及び第３の層を備えることにより、合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性が顕著に改善される。合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を更に一層高める観点からは、第１の層のガラス転移温度と、第２の層及び第３の層のガラス転移温度との差の絶対値は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上、更に好ましくは３０℃以上、特に好ましくは３５℃以上である。第１の層のガラス転移温度と、第２の層及び第３の層のガラス転移温度との差の絶対値は、好ましくは７０℃以下である。

　上記ガラス転移温度を測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を縦幅８ｍｍ、横幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで５℃／分の昇温速度で－３０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０８％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。

　合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を高める観点からは、第１の層の２５℃でのヤング率が、第２の層の２５℃でのヤング率よりも小さいことが好ましく、第３の層の２５℃でのヤング率よりも小さいことが好ましい。合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を更に一層高める観点からは、第１の層の２５℃でのヤング率が、第２の層及び第３の層の２５℃でのヤング率よりも小さいことが好ましい。

　合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を高める観点からは、第１の層の２５℃でのヤング率は、好ましくは、０．４ＭＰａ以上、より好ましくは０．４５ＭＰａ以上、更に好ましくは０．５ＭＰａ以上である。第１の層の２５℃でのヤング率の上限は特に限定されない。第１の層の２５℃でのヤング率は、５ＭＰａ以下であってもよく、４ＭＰａ以下であってもよく、３ＭＰａ以下であってもよく、２ＭＰａ以下であってもよい。

　合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を高める観点からは、第２の層及び第３の層の２５℃でのヤング率は、好ましくは１０ＭＰａ以上、より好ましくは１５ＭＰａ以上、更に好ましくは２０ＭＰａ以上、特に好ましくは２５ＭＰａ以上である。第２の層及び第３の層の２５℃でのヤング率の上限は特に限定されない。第２の層及び第３の層の２５℃でのヤング率は、３００ＭＰａ以下であってもよく、２５０ＭＰａ以下であってもよく、２００ＭＰａ以下であってもよい。

　なお、ヤング率を適度な範囲に調整するために、第１の層中の熱可塑性樹脂の架橋度を適度に高めてもよい。

　フローマークの発生を抑える観点から、第１の層の２００℃でのｔａｎδは、好ましくは０．８以上である。

　第１の層の２００℃でのｔａｎδを測定する方法として、第１の層を形成するための組成物の２００℃でのｔａｎδを測定する方法（１）や、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離して得られる第１の層の２００℃でのｔａｎδを測定する方法（２）が挙げられる。

　上記方法（１）としては、以下の方法が好ましい。第１の層を形成するための組成物の混練物をプレス成型機でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜Ａを作製する。次いで、樹脂膜Ａを５０℃で２時間以上真空乾燥させ、ＴＡインスツルメント社製「レオメーターＡＲＥＳ－Ｇ２」により、粘弾性を測定することにより、第１の層の２００℃でのｔａｎδを測定する。

　上記方法（２）としては、以下の方法が好ましい。２３℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型機（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）でプレス成型して樹脂膜Ａを作製する。次いで、樹脂膜Ａを５０℃で２時間以上真空乾燥させ、ＴＡインスツルメント社製「レオメーターＡＲＥＳ－Ｇ２」により、粘弾性を測定することにより、第１の層の２００℃でのｔａｎδを測定する。

　なお、上記方法（１）及び方法（２）では、測定用治具のジオメトリーは直径８ｍｍのパラレルプレートであり、測定条件は温度：２００℃、歪み：８％、周波数範囲：１００ｒａｄ／ｓ～０．１ｒａｄ／ｓであり、１００ｒａｄ／ｓから掃引し、周波数０．１ｒａｄ／ｓでのｔａｎδ値を「２００℃でのｔａｎδ」とする。

　中間膜及び合わせガラスの透明性を高める観点から、第１の層の２０℃でのヘイズ値は、好ましくは１．０％以下、より好ましくは０．８％以下、更に好ましくは０．６％以下である。

　中間膜及び合わせガラスの高温環境下における透明性を高める観点から、第１の層の８０℃でのヘイズ値は、好ましくは３％以下、より好ましくは２％以下、更に好ましくは１％以下である。

　中間膜及び合わせガラスの室温環境下及び高温環境下における透明性を高める観点から、第１の層の８０℃でのヘイズ値の、第１の層の２０℃でのヘイズ値に対する比（第１の層の８０℃でのヘイズ値／第１の層の２０℃でのヘイズ値）は、好ましくは１０以下、より好ましくは６．０以下、更に好ましくは２．０以下、特に好ましくは０．５以下である。

　中間膜及び合わせガラスの透明性を高める観点から、中間膜の２０℃でのヘイズ値は、好ましくは０．８％以下、より好ましくは０．６％以下、更に好ましくは０．５％以下である。

　中間膜及び合わせガラスの高温環境下における透明性を高める観点から、中間膜の８０℃でのヘイズ値は、好ましくは１．２％以下、より好ましくは１．０％以下、更に好ましくは０．７％以下である。

　中間膜及び合わせガラスの室温環境下及び高温環境下における透明性を高める観点から、中間膜の８０℃でのヘイズ値の、中間膜の２０℃でのヘイズ値に対する比（中間膜の８０℃でのヘイズ値／中間膜の２０℃でのヘイズ値）は、好ましくは１２以下、より好ましくは１０以下、更に好ましくは７以下、特に好ましくは２以下である。

　上記第１の層及び上記中間膜のヘイズ値は、２０℃又は８０℃の条件下でＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して測定できる。上記第１の層及び上記中間膜のヘイズ値は、２枚のクリアガラスの間に第１の層又は中間膜を配置して測定されてもよい。上記クリアガラスの厚みは、２．０ｍｍであることが好ましい。

　上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

　上記中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。

　上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。

　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性、並びに等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性、並びに等価剛性及び曲げ剛性等の剛性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

　中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、更に好ましくは０．１２５Ｔ以上、特に好ましくは０．１２８Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、更に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、等価剛性及び曲げ剛性等の剛性がより一層良好になる。

　上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

　上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

　本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

　上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率に優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。これらの好ましい場合には、中間膜の製造効率を高めることができる。

　上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

　（合わせガラス）

　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

　本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの等価剛性及び曲げ剛性等の剛性を高く維持することができる。上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下、更に一層好ましくは０．８ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。上記ガラス板の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。

　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバックに入れて減圧吸引したりすることにより、第１の合わせガラス部材と中間膜及び第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０℃～１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０℃～１５０℃及び１ＭＰａ～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

　透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３２１１：１９９８に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラス（熱線吸収板ガラス）の間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は７０％以上であることが好ましい。可視光線透過率は、より好ましくは７５％以上である。

　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

　以下の材料を用意した。

　（ポリビニルアセタール樹脂）

　下記の表１，２に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。

　ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

　（可塑剤）

　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

　（ヒュームドシリカ粒子）

　疎水性ヒュームドシリカ粒子（ａ）（日本アエロジル社製「ＡＥＲＯＳＩＬ　ＲＸ３００」、ＢＥＴ法による比表面積２００±２０ｍ^２／ｇ、平均粒径０．１μｍ、炭素含有率３．０％～５．０％、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子）

　疎水性ヒュームドシリカ粒子（ｂ）（日本アエロジル社製「ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ８１２」、ＢＥＴ法による比表面積２６０±３０ｍ^２／ｇ、平均粒径０．１μｍ、炭素含有率２．０％～３．０％、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子）

　疎水性ヒュームドシリカ粒子（ｃ）（日本アエロジル社製「ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ９７６」、ＢＥＴ法による比表面積２５０±２５ｍ^２／ｇ、平均粒径０．１μｍ、炭素含有率：約１．６％、ジメチルシリル基を有するシランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子）

　親水性ヒュームドシリカ粒子（ｄ）（日本アエロジル社製「ＡＥＲＯＳＩＬ　３８０」、ＢＥＴ法による比表面積３８０±３０ｍ^２／ｇ、平均粒径０．１μｍ）

　（ヒュームドシリカ粒子以外のシリカ粒子）

　親水性シリカ粒子（Ａ）（富士シリシア化学社製「サイリシア　３１０Ｐ」、ＢＥＴ法による比表面積３００±５０ｍ^２／ｇ、平均粒径２．５μｍ）

　（紫外線遮蔽剤）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

　（酸化防止剤）

　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

　（実施例１）

　第１の層を形成するための組成物の作製：

　下記の配合成分を混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。

　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部

　可塑剤（３ＧＯ）７５重量部

　疎水性ヒュームドシリカ粒子（ａ）２０重量部

　得られる第１の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）

　得られる第１の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

　第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：

　下記の配合成分を混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部

　可塑剤（３ＧＯ）３０．８重量部

　得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）

　得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

　中間膜の作製：

　第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３６０μｍ）／第１の層（厚み８０μｍ）／第３の層（厚み３６０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

　（実施例２～６及び比較例１～５）

　第１の層を形成するための組成物と第２の層及び第３の層を形成するための組成物とに用いるポリビニルアセタール樹脂、シリカ粒子の種類と配合量とを下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２～６及び比較例１～５では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（得られる第１の層中で０．２重量％となる量、得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量、即ち得られる中間膜中で０．２重量％となる量）で配合した。

　（評価）

　（１）第１の層のヘイズ値（透明性）

　第１の層を形成するための組成物を混合して１５０℃でプレス成型して、厚み８００μｍの成形体（第１の層）を得た。得られた成形体（第１の層）について、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ－ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して、２０℃及び８０℃でのヘイズ値を測定した。また、得られた２０℃及び８０℃でのヘイズ値から、第１の層の８０℃でのヘイズ値の、第１の層の２０℃でのヘイズ値に対する比（第１の層の８０℃でのヘイズ値／第１の層の２０℃でのヘイズ値）を求めた。

　（２）第１の層のヤング率

　第１の層を形成するための組成物を混合して１５０℃でプレス成型して、厚み８００μｍの成形体（第１の層）を得た。得られた成形体をダンベル社製のスーパーダンベルカッター：ＳＤＫ－６００で打ち抜いて、試験片を得た。得られた試験片を２３℃及び湿度３０％ＲＨで１２時間保管した。その後、２５℃の恒温室でエー・アンド・デイ社製のテンシロンを用い、２００ｍｍ／ｍｉｎで、試験片の引張試験を行った。得られた応力－歪み曲線の微小歪み領域における傾きを算出し、ヤング率とした。なお、２３℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を、厚みが８００μｍとなるように１５０℃でプレス成型した後、ダンベル社製のスーパーダンベルカッター：ＳＤＫ－６００で打ち抜いて、試験片を得てもよい。上記プレス成型の条件は、加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間の条件であることが好ましい。

　具体的には、第１の層を形成するための組成物を混合して１５０℃でプレス成型して、厚み８００μｍの成形体（第１の層）を得た。得られた成形体をダンベル社製のスーパーダンベルカッター：ＳＤＫ－６００で打ち抜いて、全長が１２０ｍｍの試験片を得た。得られた試験片を２３℃及び湿度３０％ＲＨで１２時間保管した。試験片の両端から４０ｍｍの位置にそれぞれ標線（標線間距離４０ｍｍ）をつけ、標線間の試験片の厚みを測定した。それぞれの標線部分における試験片の厚みと、２本の標線間の中間部分における試験片の厚みを測定し、それぞれの厚みの平均値を、標線間の厚みとした。厚みは、ミツトヨ社製「デジマチックインジケータ」（ＩＤ－Ｃ１１２Ｃ）で測定した。その後、２５℃の恒温室でエー・アンド・デイ社製のテンシロン「ＲＴＥ－１２１０」を用い、２００ｍｍ／ｍｉｎ、掴み具間距離７ｃｍで、試験片の引張試験を行った。以下の式により応力と歪みを計算した。

　応力＝荷重／標線間の初期断面積

　歪み＝（掴み具間距離の増加量／初期の標線間距離）×１００

　得られた応力－歪み曲線の歪みが０～１０％での傾きをヤング率とした。

　（３）等価剛性

　第１の層、第２の層及び第３の層を形成するための組成物をそれぞれ混合し、１５０℃でプレス成型して、厚み８００μｍの成形体をそれぞれ得た。得られた成形体をダンベル社製のスーパーダンベルカッター：ＳＤＫ－６００で打ち抜いて、試験片を得た。得られた試験片を２３℃及び湿度３０％ＲＨで１２時間保管した。その後、２５℃の恒温室でエー・アンド・デイ社製のテンシロンを用い、２００ｍｍ／ｍｉｎで、試験片の引張試験を行った。得られた応力－歪み曲線の微小歪み領域における傾きを算出し、ヤング率とした。具体的には、歪みが０～３％での傾きをヤング率とした以外は、第１の層のヤング率の測定と同様に測定した。

　なお、２３℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層、第２の層及び第３の層を、厚みが８００μｍとなるように１５０℃でプレス成型した後、ダンベル社製のスーパーダンベルカッター：ＳＤＫ－６００で打ち抜いて、試験片を得てもよい。上記プレス成型の条件は、例えば、加圧しない状態で１５０℃１０分間、次に加圧した状態で１５０℃１０分間の条件である。

　第１の層、第２の層及び第３の層のそれぞれのヤング率と厚みとから、中間膜の等価剛性Ｅ＊を式（Ｘ）により算出した。第１の層、第２の層及び第３の層の厚みは、光学顕微鏡により、第１の層、第２の層及び第３の層の断面を観察することで測定した。

　式（Ｘ）：Ｅ＊＝（Σｉａｉ）／（Σｉａｉ／Ｅｉ）

　式（Ｘ）中のＥｉはｉ層目の膜のヤング率を示し、ａｉはｉ層目の膜の厚みを示す。Σｉはｉ層の数値の和を計算することを意味する。

　［等価剛性の判定基準］

　○：等価剛性が３．５ＭＰａ以上

　×：等価剛性が３．５ＭＰａ未満

　（４）第１の層の２００℃でのｔａｎδ

　第１の層を形成するための組成物の混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを５０℃で２時間以上真空乾燥させた。ＴＡインスツルメント社製「レオメーターＡＲＥＳ－Ｇ２」により、粘弾性測定を行った。測定用治具のジオメトリーは直径８ｍｍのパラレルプレートであり、測定条件は温度：２００℃、歪み：８％、周波数範囲：１００ｒａｄ／ｓ～０．１ｒａｄ／ｓであり、１００ｒａｄ／ｓから掃引した。周波数０．１ｒａｄ／ｓでのｔａｎδ値を「２００℃でのｔａｎδ」とした。なお、２３℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃及び１０分間、加圧した状態で１５０℃及び１０分間）して樹脂膜Ａを作製してもよい。

　（５）シリカ粒子の分散性

　得られた中間膜を、縦１５ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、クリアフロートガラス（縦１５ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）を用意した。この２枚のクリアフロートガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラス板からはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

　光源とスクリーンとの間の距離が２００ｃｍ、光源と中間膜との間の距離が１８０ｃｍとなるように、光源とスクリーンとの間に合わせガラスを配置した。光源として日本技術センター社製のＳ－Ｌｉｇｈｔを用いた。合わせガラスの面に光が垂直に照射されるようにした。スクリーンに投影された像を目視で観察した。シリカ粒子の分散性を下記の基準で判定した。

　［シリカ粒子の分散性の判定基準］

　○：粒状の影がはっきりと観察されない

　×：粒状の影が観察される

　（６）遮音性

　得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠したグリーンガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２ｍｍ）２枚の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

　得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー　ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。

　このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。遮音性を下記の基準で判定した。

　［遮音性の判定基準］

　○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上

　×：ＴＬ値が３５ｄＢ未満

　（７）フローマーク

　得られた中間膜を、縦１５ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、クリアフロートガラス（縦１５ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）を用意した。この２枚のクリアフロートガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラス板からはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

　光源とスクリーンとの間の距離が２００ｃｍ、光源と中間膜との間の距離が１８０ｃｍとなるように、光源とスクリーンとの間に合わせガラスを配置した。光源として日本技術センター社製のＳ－Ｌｉｇｈｔを用いた。合わせガラスの面に光が垂直に照射されるようにした。スクリーンに投影された像をカメラで撮影した。フローマークを下記の基準で判定した。

　［フローマークの判定基準］

　○：すじ状のむら（フローマーク）がはっきりと観察されない

　△：すじ状のむら（フローマーク）がわずかに観察される

　×：すじ状のむら（フローマーク）が観察される

　なお、○と判定される撮影画像の例を図５（ａ）及び（ｂ）に示し、△と判定される撮影画像の例を図６に示し、×と判定される撮影画像の例を図７（ａ）及び（ｂ）に示した。

　詳細及び結果を下記の表１，２に示す。なお、下記の表１，２では、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及びシリカ粒子以外の配合成分の記載は省略した。

　１…第１の層

　１ａ…第１の表面

　１ｂ…第２の表面

　２…第２の層

　２ａ…外側の表面

　３…第３の層

　３ａ…外側の表面

　１１…中間膜

　１１Ａ…中間膜（第１の層）

　１１ａ…第１の表面

　１１ｂ…第２の表面

　２１…第１の合わせガラス部材

　２２…第２の合わせガラス部材

　３１…合わせガラス

　３１Ａ…合わせガラス

Claims

　１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、

　前記中間膜は、熱可塑性樹脂と、ヒュームドシリカ粒子とを含む第１の層を備え、

　前記ヒュームドシリカ粒子は、疎水性ヒュームドシリカ粒子を含み、

　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、４重量部以上６０重量部以下である、合わせガラス用中間膜。
　前記疎水性ヒュームドシリカ粒子が、シランカップリング剤により表面処理された疎水性ヒュームドシリカ粒子である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記シランカップリング剤が、３個のアルキル基が１個のケイ素原子に結合した構造を有するシランカップリング剤である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記シランカップリング剤が、トリメチルシリル基を有するシランカップリング剤である、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第１の層が可塑剤を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第１の層の２００℃でのｔａｎδが、０．８以上である、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第１の層の８０℃でのヘイズ値が、３％以下である、請求項１～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記中間膜は、第２の層を備え、

　前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項８に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第２の層が、可塑剤を含む、請求項８又は９に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記中間膜は、第３の層を備え、

　前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている、請求項８～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１１に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第３の層が、可塑剤を含む、請求項１１又は１２に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記ヒュームドシリカ粒子の含有量が、１０重量部以上６０重量部以下である、請求項１～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　第１の合わせガラス部材と、

　第２の合わせガラス部材と、

　請求項１～１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、

　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。