KR20200140249A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents

Abstract

접합 유리의 강성을 높일 수 있고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며, 상기 중간막은 열가소성 수지와 퓸드 실리카 입자를 포함하는 제1 층을 구비하고, 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함하고, 상기 제1 층 중에서 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 4중량부 이상 60중량부 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리

본 발명은, 접합 유리를 얻기 위해서 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.

접합 유리는 일반적으로 외부 충격을 받아서 파손되어도 유리 파편의 비산량이 적어 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는 한 쌍의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.

상기 접합 유리용 중간막으로서는 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막과, 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이 있다.

또한, 접합 유리의 강성을 높이기 위해서, 상기 중간막에 실리카 입자를 배합시키는 경우가 있다.

하기의 특허문헌 1에는, 열가소성 중합체 및 퓸드 실리카를 포함하고, 상기 퓸드 실리카가 알킬화되어 있는 중간막이 개시되어 있다. 이 중간막은 다층 글레이징에 있어서 사용하기 위해서 사용된다. 특허문헌 1의 실시예에서는, 상기 퓸드 실리카가 2.0중량% 이하(열가소성 중합체 100중량부에 대한 퓸드 실리카의 함유량은 3.5중량부 이하)의 비교적 적은 함유량으로 사용되고 있다.

하기의 특허문헌 2에는 열가소성 수지를 포함하는 제1 층과, 열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 제2 층이 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있는 접합 유리용 중간막이 개시되어 있다. 이 접합 유리용 중간막에서는 상기 제1 층이 실리카 입자를 포함하고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 상기 제1 층의 200℃에 있어서의 tanδ가 0.8 이상이다. 특허문헌 2에는, 실리카 입자로서 소수성 퓸드 실리카 입자를 선택해서 사용하는 것에 대해서는 전혀 기재되어 있지 않다. 특허문헌 2의 실시예에서는, 친수성 퓸드 실리카 등이 단순히 사용되고 있다.

WO2007/143746A1 WO2016/039473A1

특허문헌 1에 기재된 중간막을 사용한 접합 유리에서는, 강성을 어느 정도 높일 수 있지만 충분하지 않고, 강성의 한층 더한 향상이 요구되고 있다.

특허문헌 2에 기재된 중간막을 사용한 접합 유리에서는 강성을 어느 정도 높일 수 있다. 그러나, 특허문헌 2에 기재된 중간막을 사용한 접합 유리에서는, 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값이 높아지는 경우가 있다.

실리카 입자가 배합된 종래의 중간막에서는, 실온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있었다 하더라도 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제하는 것은 곤란하다.

실리카 입자가 배합된 종래의 중간막에서는, 접합 유리의 강성을 높이고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제하는 것은 곤란하다.

본 발명의 목적은 접합 유리의 강성을 높일 수 있고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.

본 발명의 넓은 국면에 따르면, 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며, 상기 중간막은 열가소성 수지와, 퓸드 실리카 입자를 포함하는 제1 층을 구비하고, 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함하고, 상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 4중량부 이상 60중량부 이하인 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라고 기재하는 경우가 있다)이 제공된다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자가 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자이다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 실란 커플링제가 3개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제이다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 실란 커플링제가 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제이다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 층이 가소제를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 층의 200℃에서의 tanδ가 0.8 이상이다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 층의 80℃에서의 헤이즈값이 3% 이하이다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 제2 층을 구비하고, 상기 제1 층의 제1 표면에 상기 제2 층이 적층되어 있다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 층이 열가소성 수지를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 층이 가소제를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 제3 층을 구비하고, 상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 상기 제3 층이 적층되어 있다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제3 층이 열가소성 수지를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제3 층이 가소제를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 10중량부 이상 60중량부 이하이다.

본 발명의 넓은 국면에서는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와의 사이에 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는 접합 유리가 제공된다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막에서, 상기 중간막은 열가소성 수지와, 퓸드 실리카 입자를 포함하는 제1 층을 구비하고, 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함하고, 상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 4중량부 이상 60중량부 이하이다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막에서는 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 접합 유리의 강성을 높일 수 있고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있다.

도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 4는 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 5의 (a) 및 (b)는 플로우 마크를 평가한 촬영 화상의 예이다.
도 6은 플로우 마크를 평가한 촬영 화상의 예이다.
도 7의 (a) 및 (b)는 플로우 마크를 평가한 촬영 화상의 예이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있다)은 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 관한 중간막은 열가소성 수지와, 퓸드 실리카 입자를 포함하는 제1 층을 구비한다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 4중량부 이상 60중량부 이하이다. 상기 제1 층이 소수성 퓸드 실리카 입자 이외의 퓸드 실리카 입자를 포함하는 경우에, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량에는, 소수성 퓸드 실리카 입자 이외의 퓸드 실리카 입자의 함유량이 포함된다.

본 발명에 관한 중간막에서는 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 접합 유리의 강성을 높일 수 있고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있다.

실리카 입자가 배합된 종래의 중간막에서는, 고온 환경 하(예를 들어 60℃ 이상)에 있어서의 헤이즈값이 높아지는 경우가 있다. 실리카 입자가 배합된 종래의 중간막에서는, 실온 환경 하(예를 들어 10℃ 내지 30℃)에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있었다 하더라도, 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제하는 것은 곤란하다. 또한, 고온 환경 하에 있어서 실리카 입자의 함유량이 비교적 많은 경우나 평균 입경이 큰 경우에는, 수지 부분과 실리카 입자 부분의 굴절률 차가 발생하기 쉽기 때문에 헤이즈값을 낮게 억제하는 것은 곤란하다.

본 발명에 관한 중간막에서는 실리카 입자로서 특정한 퓸드 실리카 입자가 사용되고 있으므로, 실온 환경 하 및 고온 환경 하의 양쪽에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있다. 따라서, 본 발명에 관한 중간막 및 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 비교적 넓은 온도 영역에 있어서 중간막 및 접합 유리의 투명성을 높게 할 수 있다.

본 발명에 관한 중간막에서는, 중간막 및 접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 높일 수 있다.

또한, 본 발명에 관한 중간막에서는, 접합 유리의 차음성을 높일 수 있다.

본 발명에 관한 중간막은 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 관한 중간막은 1층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관한 중간막은 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관한 중간막은 단층의 중간막이어도 되고, 다층의 중간막이어도 된다.

상기 중간막은 제1 층만을 구비하고 있어도 되고, 제1 층에 더하여 제2 층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은 제2 층을 더 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제2 층을 구비하는 경우에, 상기 제1 층의 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치된다.

상기 중간막은 제1 층 및 제2 층에 더하여 제3 층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은 제3 층을 더 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제2 층 및 상기 제3 층을 구비하는 경우에, 상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치된다.

상기 제2 층의 상기 제1 층측과는 반대인 표면은 접합 유리 부재 또는 유리판이 적층되는 표면인 것이 바람직하다. 상기 제2 층에 적층되는 유리판의 두께는 3㎜ 이하인 것이 바람직하다. 상기 제1 층의 제1 표면(상기 제2 층측의 표면)과는 반대인 제2 표면은 접합 유리 부재 또는 유리판이 적층되는 표면이어도 된다. 상기 제1 층에 적층되는 유리판의 두께는 3㎜ 이하인 것이 바람직하다. 상기 제3 층의 상기 제1 층측과는 반대인 표면은 접합 유리 부재 또는 유리판이 적층되는 표면인 것이 바람직하다. 상기 제3 층에 적층되는 유리판의 두께는 3㎜ 이하인 것이 바람직하다.

상기 중간막은 제1 유리판과 제2 유리판 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위해서 적합하게 사용된다. 중간막에서 기인해서 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 충분히 높게 할 수 있으므로, 상기 중간막은 두께가 3㎜ 이하인 제1 유리판을 사용하여 해당 제1 유리판과 제2 유리판 사이에 배치됨으로써 접합 유리를 얻기 위해서 적합하게 사용된다. 중간막에서 기인해서 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 충분히 높게 할 수 있으므로, 상기 중간막은 두께가 3㎜ 이하인 제1 유리판과 두께가 3㎜ 이하인 제2 유리판을 사용하여 상기 제1 유리판과 상기 제2 유리판 사이에 배치됨으로써 접합 유리를 얻기 위해서 보다 적합하게 사용된다. 상기 제1 유리판의 두께는 2㎜ 이하여도 된다. 상기 제2 유리판의 두께는 2㎜ 이하여도 된다. 상기 중간막은 두께가 2㎜ 이하인 제1 유리판과 두께가 2㎜ 이하인 제2 유리판을 사용하여 상기 제1 유리판과 상기 제2 유리판 사이에 배치됨으로써 접합 유리를 얻기 위해서 보다 적합하게 사용된다.

이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.

도 1에, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 단면도로 나타낸다.

도 1에 도시하는 중간막(11)은 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 중간막(11)은 접합 유리를 얻기 위해서 사용된다. 중간막(11)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11)은 제1 층(1)과, 제2 층(2)와, 제3 층(3)을 구비한다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)에 제2 층(2)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에 제3 층(3)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)은 중간층이다. 제2 층(2) 및 제3 층(3)은 각각 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1 층(1)은 제2 층(2)와 제3 층(3) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(11)은 제2 층(2)와 제1 층(1)과 제3 층(3)이 이 순으로 적층된 다층 구조(제2 층(2)/제1 층(1)/제3 층(3))을 갖는다.

또한, 제2 층(2)와 제1 층(1) 사이, 및 제1 층(1)과 제3 층(3) 사이에는 각각 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 제2 층(2)와 제1 층(1) 및 제1 층(1)과 제3 층(3)은 각각 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다. 다른 층으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 포함하는 층을 들 수 있다.

제1 층(1)은 열가소성 수지와 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 따라서, 제1 층(1)은 열가소성 수지와 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 제1 층(1)은 소수성 퓸드 실리카 입자 이외의 실리카 입자를 포함하고 있어도 된다. 제2 층(2)은 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 제3 층(3)은 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하다.

도 2에, 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 단면도로 나타낸다.

도 2에 도시하는 중간막(11A)은 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이다. 중간막(11A)은 제1 층이다. 중간막(11A)은 접합 유리를 얻기 위해서 사용된다. 중간막(11A)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11A)(제1 층)은 열가소성 수지와 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 따라서, 중간막(11A)(제1 층)은 열가소성 수지와 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 중간막(11A)(제1 층)은 소수성 퓸드 실리카 입자 이외의 실리카 입자를 포함하고 있어도 된다.

중간막은, 중간막에 있어서의 중간층 또는 중간막에 있어서의 표면층이 아닌 층으로서 제1 층을 구비하고 있어도 된다. 중간막은, 중간막에 있어서의 표면층으로서 제2 층을 구비하는 것이 바람직하다. 중간막은, 중간막에 있어서의 표면층으로서 제3 층을 구비하는 것이 바람직하다.

이하, 본 발명에 관한 중간막을 구성하는 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 상세, 그리고 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층에 포함되는 각 성분의 상세를 설명한다.

(열가소성 수지)

상기 제1 층은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함한다. 상기 제1 층은 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 열가소성 수지 (3)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1)과 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 열가소성 수지 (1)은 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)과 상이한 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)과 상이한 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지 및 폴리비닐알코올 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올을 알데히드에 의해 아세탈화하는 것에 의해 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화하는 것에 의해 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는 일반적으로 70 내지 99.9몰%이다.

상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 보다 한층 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.

상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는 JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 4 또는 5인 것이 바람직하다.

알데히드로서, 일반적으로는 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 상기 알데히드는 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드인 것이 바람직하다. 상기 알데히드는 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드인 것이 보다 바람직하다. 상기 알데히드는 n-부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드인 것이 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 17몰% 이상, 보다 바람직하게는 20몰% 이상, 더욱 바람직하게는 22몰% 이상, 바람직하게는 28몰% 이하, 보다 바람직하게는 27몰% 이하, 더욱 바람직하게는 25몰% 이하, 특히 바람직하게는 24몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 제1 층 중 가소제의 함유량을 적게 해도 접합 유리의 차음성을 높일 수 있고, 상기 퓸드 실리카 입자의 첨가 효과가 보다 한층 발휘되어 접합 유리의 강성을 보다 한층 높일 수 있고, 또한 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 보다 한층 낮게 억제할 수 있다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고 중간막의 취급이 용이해진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰% 이상이면 반응 효율이 높고 생산성이 우수하고, 또한 28몰% 이하이면 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 28몰% 이하인 중간막을 사용한 접합 유리는 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 낮아지는 경향이 있지만, 상기 제1 층이 특정한 퓸드 실리카 입자를 포함함으로써, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 현저하게 개선할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은 바람직하게는 25몰% 이상, 보다 바람직하게는 28몰% 이상, 보다 바람직하게는 30몰% 이상, 보다 한층 바람직하게는 31.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 32몰% 이상, 특히 바람직하게는 33몰% 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은 바람직하게는 38몰% 이하, 보다 바람직하게는 37몰% 이하, 더욱 바람직하게는 36.5몰% 이하, 특히 바람직하게는 36몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상 및 상한 이하이면, 상기 제2 층 및 상기 제3 층 중 가소제의 함유량을 적게 할 수 있으므로, 중간막의 기계 강도가 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고 중간막의 취급이 용이해진다.

차음성 및 강성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성 및 강성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성 및 강성을 더욱 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 바람직하게는 1몰% 이상, 보다 바람직하게는 5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 9몰% 이상, 특히 바람직하게는 10몰% 이상, 가장 바람직하게는 12몰% 이상이다. 차음성 및 강성을 더욱 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 바람직하게는 1몰% 이상, 보다 바람직하게는 5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 9몰% 이상, 특히 바람직하게는 10몰% 이상, 가장 바람직하게는 12몰% 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 바람직하게는 20몰% 이하이다. 이러한 수산기의 함유율의 관계를 충족함으로써, 차음성을 높이고 또한 강성을 높일 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기 함유율은, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거해서 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.01몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 한층 바람직하게는 7몰% 이상, 더욱 바람직하게는 9몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 25몰% 이하, 더욱 바람직하게는 24몰% 이하, 특히 바람직하게는 20몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰% 이상 25몰% 이하이면, 내관통성이 우수하다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는 바람직하게는 0.01몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 바람직하게는 10몰% 이하, 보다 바람직하게는 2몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.

상기 아세틸화도는 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거해서 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 47몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 80몰% 이하, 더욱 바람직하게는 75몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해서 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 75몰% 이하, 보다 바람직하게는 71몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해서 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 아세탈화도는 이하와 같이 해서 구한다. 우선, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량과 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 차감한 값을 구한다. 얻어진 값을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 몰 분율을 구한다. 이 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이 아세탈화도이다.

또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.

접합 유리의 내관통성을 보다 한층 양호하게 한다는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 아세틸화도 (a)가 8몰% 미만이고, 또한 아세탈화도 (a)가 65몰% 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)이거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰% 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)여도 되고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)여도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B) 이외의 폴리비닐아세탈 수지여도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰% 미만, 바람직하게는 7.9몰% 이하, 보다 바람직하게는 7.8몰% 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰% 이하, 특히 바람직하게는 6몰% 이하이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 2몰% 이상, 특히 바람직하게는 5몰% 이상, 가장 바람직하게는 5.5몰% 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 0.1몰% 이상 8몰% 미만이면, 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있고, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 65몰% 이상, 바람직하게는 66몰% 이상, 보다 바람직하게는 67몰% 이상, 더욱 바람직하게는 67.5몰% 이상, 특히 바람직하게는 75몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 84몰% 이하, 더욱 바람직하게는 83몰% 이하, 특히 바람직하게는 82몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위해서 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 가장 바람직하게는 23몰% 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면, 상기 제1 층의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는 8몰% 이상, 바람직하게는 9몰% 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 10몰% 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 28몰% 이하, 더욱 바람직하게는 26몰% 이하, 특히 바람직하게는 24몰% 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위해서 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰% 이상, 보다 바람직하게는 53몰% 이상, 더욱 바람직하게는 55몰% 이상, 특히 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 78몰% 이하, 보다 바람직하게는 75몰% 이하, 더욱 바람직하게는 72몰% 이하, 특히 바람직하게는 70몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위해서 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 가장 바람직하게는 23몰% 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면, 상기 제2 층의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)은 각각 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.

(가소제)

상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 가소제의 사용에 의해, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제 (1), 상기 가소제 (2) 및 상기 가소제 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 가소제로서는, 일염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 상기 가소제는 유기 에스테르 가소제인 것이 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.

상기 일염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 일염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 일염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸 산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.

상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올과의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.

상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산 노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산 알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.

상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.

상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.

상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중 R1 및 R2는 각각 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.

상기 가소제는 디-(2-부톡시에틸)-아디페이트(DBEA), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 가소제는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 가소제는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 가소제는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 이들 바람직한 가소제의 사용에 의해, 본 발명의 효과가 효과적으로 발휘된다.

상기 제1 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부(상기 열가소성 수지 (1)이 폴리비닐아세탈 수지 (1)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을 함유량 (1)이라 한다. 상기 함유량 (1)은 바람직하게는 50중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 더욱 바람직하게는 60중량부 이상, 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 90중량부 이하, 더욱 바람직하게는 85중량부 이하, 특히 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.

상기 제2 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(상기 열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지 (2)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량을 함유량 (2)라 한다. 상기 함유량 (2)는 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상, 특히 바람직하게는 24중량부 이상, 바람직하게는 40중량부 이하, 보다 바람직하게는 35중량부 이하, 더욱 바람직하게는 32중량부 이하, 특히 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 함유량 (2)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2)가 상기 상한 이하이면, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 높아진다.

상기 제3 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(상기 열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지 (3)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량을 함유량 (3)이라 한다. 상기 함유량 (3)은 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상, 특히 바람직하게는 24중량부 이상, 바람직하게는 40중량부 이하, 보다 바람직하게는 35중량부 이하, 더욱 바람직하게는 32중량부 이하, 특히 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 높아진다.

접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다 많은 것이 바람직하다. 특히, 상기 함유량 (1)이 55중량부 이상인 중간막을 사용한 접합 유리는 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 낮아지는 경향이 있지만, 상기 제1 층이 특정한 퓸드 실리카 입자를 포함함으로써, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 현저하게 개선할 수 있다.

접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.

(퓸드 실리카 입자)

상기 제1 층은 퓸드 실리카 입자를 포함한다. 상기 퓸드 실리카 입자는 친수성 퓸드 실리카 입자와 소수성 퓸드 실리카 입자로 분류된다. 본 발명에서는, 상기 제1 층에 포함되는 퓸드 실리카 입자가 소수성 퓸드 실리카 입자를 적어도 포함한다. 따라서, 상기 제1 층은 소수성 퓸드 실리카 입자를 적어도 포함한다. 또한, 상기 제1 층은 친수성 퓸드 실리카 입자를 포함하고 있어도 된다. 소수성 퓸드 실리카 입자를 사용함으로써, 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있다. 또한, 소수성 퓸드 실리카 입자를 사용함으로써, 실온 환경 하 및 고온 환경 하의 양쪽에 있어서의 헤이즈값을 낮게 억제할 수 있고, 비교적 넓은 온도 영역에 있어서 중간막 및 접합 유리의 투명성을 높게 할 수 있다. 또한, 소수성 퓸드 실리카 입자를 사용함으로써, 차음성을 저하시키지 않고 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 높아지고, 더욱 각 층간 접착력도 높아진다. 상기 퓸드 실리카 입자 및 소수성 퓸드 실리카 입자는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 퓸드 실리카 입자는, 예를 들어 테트라클로로실란(사염화규소)을 산수소 불꽃 중에서 고온 가수분해시킴으로써 얻을 수 있다. 이와 같이 하여 얻어진 퓸드 실리카 입자는 일반적으로 친수성 퓸드 실리카 입자이다. 상기 퓸드 실리카 입자(친수성 퓸드 실리카 입자)를 실란 커플링제 등의 표면 처리제에 의해 표면 처리함으로써, 소수성 퓸드 실리카 입자를 얻을 수 있다.

고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 보다 한층 낮게 억제한다는 관점에서, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자는 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자인 것이 바람직하다. 또한, 실란 커플링제에 의해 표면 처리함으로써, 퓸드 실리카 입자의 소수 성능을 높일 수 있다.

상기 실란 커플링제로서는, 1개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제, 2개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제 및 3개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제 등을 들 수 있다. 또한, 상기 실란 커플링제로서는, 1개의 방향족환이 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제, 2개의 방향족환이 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제 및 3개의 방향족환이 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제 등을 들 수 있다.

상기 1개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제로서는, 옥틸실릴기를 갖는 실란 커플링제 등을 들 수 있다.

상기 2개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제로서는, 디메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제 등을 들 수 있다.

상기 3개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제로서는, 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제 등을 들 수 있다.

제1 층의 200℃에서의 tanδ를 높게 하고, 플로우 마크의 발생을 억제한다는 관점에서, 상기 실란 커플링제는 2개 이상의 알킬기 또는 2개 이상의 방향족환이 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제인 것이 바람직하다. 제1 층의 200℃에서의 tanδ를 높게 하고, 플로우 마크의 발생을 억제한다는 관점에서, 상기 실란 커플링제는 3개의 알킬기 또는 3개의 방향족환이 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제인 것이 보다 바람직하다.

고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 더욱 보다 1층 낮게 억제한다는 관점에서, 상기 실란 커플링제는 디메틸실릴기 또는 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제인 것이 바람직하고, 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제인 것이 보다 바람직하다.

상기 퓸드 실리카 입자 및 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 평균 입경은 바람직하게는 10㎚ 이상, 보다 바람직하게는 30㎚ 이상, 더욱 바람직하게는 50㎚ 이상, 바람직하게는 1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 0.3㎛ 이하이다. 상기 퓸드 실리카 입자의 평균 입경이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 퓸드 실리카 입자의 응집을 효과적으로 억제할 수 있고, 퓸드 실리카 입자의 분산성을 높일 수 있다. 그 결과, 실온 환경 하 및 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 낮게 할 수 있고, 비교적 넓은 온도 영역에 있어서 중간막 및 접합 유리의 투명성을 높게 할 수 있다.

상기 퓸드 실리카 입자 및 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 평균 입경으로서, 50%가 되는 메디안 직경(d50)의 값이 채용된다. 상기 평균 입경은 레이저 회절 산란 방식의 입도 분포 측정 장치를 사용하여 측정 가능하다.

상기 퓸드 실리카 입자 및 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 BET법에 의한 비표면적은 바람직하게는 100㎡/g 이상, 보다 바람직하게는 150㎡/g 이상, 더욱 바람직하게는 200㎡/g 이상, 특히 바람직하게는 250㎡/g 이상, 가장 바람직하게는 300㎡/g 이상, 바람직하게는 500㎡/g 이하이다. 상기 비표면적은 비표면적/세공 분포 측정 장치를 사용해서 가스 흡착법에 의해 측정할 수 있다. 상기 측정 장치로서는, 예를 들어 시마즈 세이사쿠쇼사제 「아사프 2420」 등을 들 수 있다.

상기 퓸드 실리카 입자 및 상기 소수성 퓸드 실리카 입자는 각각 1개의 실리카 입자당 1개의 중공부를 갖는 실리카 입자와는 상이한 실리카 입자인 것이 바람직하다.

고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 더욱 보다 한층 낮게 억제한다는 관점에서, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 탄소 함유율은 바람직하게는 1.0중량% 이상, 보다 바람직하게는 2.0중량% 이상, 더욱 바람직하게는 3.0중량% 이상, 바람직하게는 6.0중량% 이하, 보다 바람직하게는 5.0중량% 이하, 더욱 바람직하게는 4.0중량% 이하이다.

상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 탄소 함유율은 소수성 퓸드 실리카 입자 100중량% 중의 탄소 원자의 함유율이다.

상기 제1 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부에 대하여 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량은 4중량부 이상 60중량부 이하이다. 상기 제1 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부에 대하여 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량은 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 11중량부 이상, 더욱 바람직하게는 16중량부 이상, 바람직하게는 40중량부 이하, 보다 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 더욱 한층 낮게 억제할 수 있다. 또한, 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 하한 이상이면, 각 층간의 접착력이 보다 한층 높아지고, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 높아진다. 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 상한 이하이면, 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 제1 층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부에 대하여, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 함유량은 바람직하게는 4중량부 이상, 보다 바람직하게는 10중량부 이상, 더욱 바람직하게는 11중량부 이상, 특히 바람직하게는 16중량부 이상, 바람직하게는 60중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하, 더욱 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 더욱 한층 낮게 억제할 수 있다. 또한, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 하한 이상이면, 각 층간의 접착력이 보다 한층 높아지고, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 높아진다. 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 함유량이 상기 상한 이하이면, 차음성이 보다 한층 높아진다.

고온 환경 하에 있어서의 헤이즈값을 더욱 한층 낮게 억제한다는 관점에서는, 상기 퓸드 실리카 입자 100중량% 중, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자의 함유량은 바람직하게는 80중량% 이상, 보다 바람직하게는 90중량% 이상, 더욱 바람직하게는 95중량% 이상, 가장 바람직하게는 100중량%(전량)이다. 따라서, 상기 퓸드 실리카 입자가 소수성 퓸드 실리카 입자인 것이 가장 바람직하다.

(차열성 물질)

상기 중간막은 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 물질은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

성분 X:

상기 중간막은 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 차열성 물질이다. 상기 성분 X는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지의 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 한다는 관점에서는, 상기 성분 X는 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌 및 나프탈로시아닌의 유도체로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.

차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 보다 한층 높은 레벨로 유지한다는 관점에서는, 상기 성분 X는 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더욱 한층 높게 한다는 관점에서는, 상기 성분 X는 바나듐 원자에 산소 원자가 결합한 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.

상기 성분 X를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 성분 X의 함유량은 바람직하게는 0.001중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량% 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량% 이상이다. 상기 성분 X를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 성분 X의 함유량은 바람직하게는 0.2중량% 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량% 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량% 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량% 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70% 이상으로 하는 것이 가능하다.

차열 입자:

상기 중간막은 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열 입자는 차열성 물질이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열 입자는 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.

가시광보다 긴 파장 780㎚ 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 크고, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라고 부르고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.

상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도핑 산화주석 입자, 인듐 도핑 산화주석 입자, 안티몬 도핑 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도핑 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도핑 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도핑 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도핑 산화티타늄 입자, 나트륨 도핑 산화텅스텐 입자, 세슘 도핑 산화텅스텐 입자, 탈륨 도핑 산화텅스텐 입자, 루비듐 도핑 산화텅스텐 입자, 주석 도핑 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도핑 산화아연 입자, 규소 도핑 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 6붕화란탄(LaB₆) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 열선의 차폐 기능이 높기 때문에 금속 산화물 입자가 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 보다 바람직하고, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높고, 또한 입수가 용이하므로 주석 도핑 산화인듐 입자(ITO 입자)가 바람직하고, 산화텅스텐 입자도 바람직하다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 한다는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는 금속 도핑 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는 금속 도핑 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도핑 산화텅스텐 입자로서는, 구체적으로는 나트륨 도핑 산화텅스텐 입자, 세슘 도핑 산화텅스텐 입자, 탈륨 도핑 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도핑 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 한다는 관점에서는, 세슘 도핑 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더욱 한층 높게 한다는 관점에서는, 해당 세슘 도핑 산화텅스텐 입자는 식:Cs_0.33WO₃으로 표현되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.

상기 차열 입자의 평균 입경은 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입경이 상기 하한 이상이면, 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.

상기 「평균 입경」은 체적 평균 입경을 나타낸다. 평균 입경은 입도 분포 측정 장치(닛키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.

상기 차열 입자를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 차열 입자의 함유량은 바람직하게는 0.01중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량% 이상, 더욱 바람직하게는 1중량% 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량% 이상이다. 상기 차열 입자를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 차열 입자의 함유량은 바람직하게는 6중량% 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량% 이하, 더욱 바람직하게는 4중량% 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량% 이하, 가장 바람직하게는 3중량% 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.

(금속염)

상기 중간막은 알칼리 금속염, 알칼리 토류 금속염 및 마그네슘염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라 기재하는 경우가 있다)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 금속염 M은 Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은 K 및 Mg 중 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 금속염 M은 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토류 금속염인 것이 보다 바람직하고, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염인 것이 더욱 바람직하다.

상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는, 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.

상기 금속염 M을 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 보다 한층 양호하게 제어할 수 있다.

(자외선 차폐제)

상기 중간막은 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 자외선 차폐제에는 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.

상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제, 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제, 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제 등을 들 수 있다.

상기 금속 원자를 포함하는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.

상기 자외선 차폐제는 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이다. 상기 자외선 차폐제는, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이며, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 흡수제이다.

상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 흡수제에 관해서, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 흡수제의 표면 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.

상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin P」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 328」) 등의 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 흡수제를 들 수 있다. 자외선을 흡수하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 자외선 차폐제는 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 흡수제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 흡수제인 것이 보다 바람직하다.

상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb 81」) 등을 들 수 있다.

상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin 1577FF」) 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리언트사제)을 들 수 있다.

상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥살아닐리드(클라리언트사제 「Sanduvor VSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.

상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin 120」) 등을 들 수 있다.

상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은 바람직하게는 0.1중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량% 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량% 이상이다. 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은 바람직하게는 2.5중량% 이하, 보다 바람직하게는 2중량% 이하, 더욱 바람직하게는 1중량% 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량% 이하이다. 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 보다 한층 억제할 수 있다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량% 이상인 것에 의해, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 현저하게 억제할 수 있다.

(산화 방지제)

상기 중간막은 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.

상기 산화 방지제는 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.

상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸화 히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티릭애시드글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠 프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 상기 중간막 100중량% 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량% 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화되므로, 상기 중간막 100중량% 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량% 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량% 이하인 것이 바람직하다.

(기타 성분)

상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층은 각각 필요에 따라, 규소, 알루미늄 또는 티타늄을 포함하는 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

(접합 유리용 중간막의 다른 상세)

접합 유리의 강성을 높이는 관점에서, 중간막의 25℃에서 등가 강성은 바람직하게는 3.0㎫ 이상, 보다 바람직하게는 3.5㎫ 이상, 더욱 바람직하게는 4.0㎫ 이상, 특히 바람직하게는 4.5㎫이상이다. 중간막의 25℃에서 등가 강성의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 중간막의 25℃에서 등가 강성은 15㎫ 이하여도 되고, 10㎫ 이하여도 된다.

또한, 등가 강성을 높이기 위해서, 제1 층 중 열가소성 수지의 가교도를 적절하게 높여도 된다. 또한, 등가 강성을 높이기 위해서, 각 층의 두께를 적절히 선택하는 것이 바람직하다.

접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 제1 층의 유리 전이 온도는 바람직하게는 15℃ 이하, 보다 바람직하게는 10℃ 이하, 더욱 바람직하게는 5℃ 이하, 특히 바람직하게는 0℃ 이하이다. 제1 층의 유리 전이 온도는 바람직하게는 -20℃ 이상이다.

접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 제1 층의 유리 전이 온도는 제2 층 및 제3 층의 유리 전이 온도보다 낮은 것이 바람직하다. 제2 층 및 제3 층보다 유리 전이 온도가 낮은 제1 층이 특정한 퓸드 실리카 입자를 포함하고, 또한 제1 층보다 유리 전이 온도가 높은 제2 층 및 제3 층을 구비함으로써, 접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 현저하게 개선된다. 접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 더욱 한층 높이는 관점에서는, 제1 층의 유리 전이 온도와, 제2 층 및 제3 층의 유리 전이 온도의 차의 절댓값은 바람직하게는 10℃ 이상, 보다 바람직하게는 20℃ 이상, 더욱 바람직하게는 30℃ 이상, 특히 바람직하게는 35℃ 이상이다. 제1 층의 유리 전이 온도와, 제2 층 및 제3 층의 유리 전이 온도의 차의 절댓값은 바람직하게는 70℃ 이하이다.

상기 유리 전이 온도를 측정하는 방법으로서, 얻어진 중간막을 실온 23±2℃, 습도 25±5%의 환경 하에 12시간 보관한 직후에, 아이티 케이소꾸 세이교사제의 점탄성 측정 장치 「DVA-200」을 사용하여 점탄성을 측정하는 방법을 들 수 있다. 중간막을 세로폭 8㎜, 가로폭 5㎜로 잘라내고, 전단 모드로 5℃/분의 승온 속도로 -30℃부터 100℃까지 온도를 상승시키는 조건, 및 주파수 1㎐ 및 변형 0.08%의 조건에서 유리 전이 온도를 측정하는 것이 바람직하다.

접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 높이는 관점에서는, 제1 층의 25℃에서의 영률이 제2 층의 25℃에서의 영률보다 작은 것이 바람직하고, 제3 층의 25℃에서의 영률보다 작은 것이 바람직하다. 접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 더욱 한층 높이는 관점에서는, 제1 층의 25℃에서의 영률이, 제2 층 및 제3 층의 25℃에서의 영률보다 작은 것이 바람직하다.

접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 높이는 관점에서는, 제1 층의 25℃에서의 영률은 바람직하게는 0.4㎫ 이상, 보다 바람직하게는 0.45㎫ 이상, 더욱 바람직하게는 0.5㎫ 이상이다. 제1 층의 25℃에서의 영률의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 제1 층의 25℃에서의 영률은 5㎫ 이하여도 되고, 4㎫ 이하여도 되고, 3㎫ 이하여도 되고, 2㎫ 이하여도 된다.

접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 높이는 관점에서는, 제2 층 및 제3 층의 25℃에서의 영률은 바람직하게는 10㎫ 이상, 보다 바람직하게는 15㎫ 이상, 더욱 바람직하게는 20㎫ 이상, 특히 바람직하게는 25㎫이상이다. 제2 층 및 제3 층의 25℃에서의 영률의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 제2 층 및 제3 층의 25℃에서의 영률은 300㎫ 이하여도 되고, 250㎫ 이하여도 되고, 200㎫ 이하여도 된다.

또한, 영률을 적당한 범위로 조정하기 위해서, 제1 층 중 열가소성 수지의 가교도를 적절하게 높여도 된다.

플로우 마크의 발생을 억제한다는 관점에서, 제1 층의 200℃에서의 tanδ는 바람직하게는 0.8 이상이다.

제1 층의 200℃에서의 tanδ를 측정하는 방법으로서, 제1 층을 형성하기 위한 조성물의 200℃에서의 tanδ를 측정하는 방법 (1)이나, 중간막으로부터 제2 층 및 제3 층을 박리해서 얻어지는 제1 층의 200℃에서의 tanδ를 측정하는 방법 (2)를 들 수 있다.

상기 방법 (1)로서는, 이하의 방법이 바람직하다. 제1 층을 형성하기 위한 조성물의 혼련물을 프레스 성형기로 프레스 성형하여, 두께가 0.35㎜인 수지막 A를 제작한다. 이어서, 수지막 A를 50℃에서 2시간 이상 진공 건조시키고, TA 인스트루먼트사제 「레오미터 ARES-G2」에 의해 점탄성을 측정함으로써, 제1 층의 200℃에서의 tanδ를 측정한다.

상기 방법 (2)로서는 이하의 방법이 바람직하다. 23℃의 환경 하에서, 중간막으로부터 제2 층 및 제3 층을 박리함으로써 얻어진 제1 층을, 두께가 0.35㎜가 되도록 150℃에서 프레스 성형기(가압하지 않은 상태에서 150℃ 10분간, 가압한 상태에서 150℃ 10분간)로 프레스 성형해서 수지막 A를 제작한다. 이어서, 수지막 A를 50℃에서 2시간 이상 진공 건조시키고, TA 인스트루먼트사제 「레오미터 ARES-G2」에 의해 점탄성을 측정함으로써, 제1 층의 200℃에서의 tanδ를 측정한다.

또한, 상기 방법 (1) 및 방법 (2)에서는 측정용 지그의 지오메트리는 직경 8㎜의 패럴렐 플레이트이며, 측정 조건은 온도: 200℃, 변형: 8%, 주파수 범위: 100rad/s 내지 0.1rad/s이며, 100rad/s로부터 소인하고, 주파수 0.1rad/s에서의 tanδ값을 「200℃에서의 tanδ」로 한다.

중간막 및 접합 유리의 투명성을 높이는 관점에서, 제1 층의 20℃에서의 헤이즈값은 바람직하게는 1.0% 이하, 보다 바람직하게는 0.8% 이하, 더욱 바람직하게는 0.6% 이하이다.

중간막 및 접합 유리의 고온 환경 하에 있어서의 투명성을 높이는 관점에서, 제1 층의 80℃에서의 헤이즈값은 바람직하게는 3% 이하, 보다 바람직하게는 2% 이하, 더욱 바람직하게는 1% 이하이다.

중간막 및 접합 유리의 실온 환경 하 및 고온 환경 하에 있어서의 투명성을 높이는 관점에서, 제1 층의 80℃에서의 헤이즈값의 제1 층의 20℃에서의 헤이즈값에 대한 비(제1 층의 80℃에서의 헤이즈값/제1 층의 20℃에서의 헤이즈값)는 바람직하게는 10 이하, 보다 바람직하게는 6.0 이하, 더욱 바람직하게는 2.0 이하, 특히 바람직하게는 0.5 이하이다.

중간막 및 접합 유리의 투명성을 높이는 관점에서, 중간막에 20℃에서의 헤이즈값은 바람직하게는 0.8% 이하, 보다 바람직하게는 0.6% 이하, 더욱 바람직하게는 0.5% 이하이다.

중간막 및 접합 유리의 고온 환경 하에 있어서의 투명성을 높이는 관점에서, 중간막의 80℃에서의 헤이즈값은 바람직하게는 1.2% 이하, 보다 바람직하게는 1.0% 이하, 더욱 바람직하게는 0.7% 이하이다.

중간막 및 접합 유리의 실온 환경 하 및 고온 환경 하에 있어서의 투명성을 높이는 관점에서, 중간막에 80℃에서의 헤이즈값의 중간막에 20℃에서의 헤이즈값에 대한 비(중간막에 80℃에서의 헤이즈값/중간막에 20℃에서의 헤이즈값)는 바람직하게는 12 이하, 보다 바람직하게는 10 이하, 더욱 바람직하게는 7 이하, 특히 바람직하게는 2 이하이다.

상기 제1 층 및 상기 중간막의 헤이즈값은 20℃ 또는 80℃의 조건 하에서JIS K6714에 준거해서 측정할 수 있다. 상기 제1 층 및 상기 중간막의 헤이즈값은 2매의 클리어 유리 사이에 제1 층 또는 중간막을 배치해서 측정되어도 된다. 상기 클리어 유리의 두께는 2.0㎜인 것이 바람직하다.

상기 중간막은 두께가 균일한 중간막이어도 되고, 두께가 변화하고 있는 중간막이어도 된다. 상기 중간막의 단면 형상은 직사각형이어도 되고, 쐐기형이어도 된다.

상기 중간막은 감겨서, 중간막의 롤체로 되어도 된다. 롤체는 권취 코어와 해당 권취 코어의 외주에 감긴 중간막을 구비하고 있어도 된다.

상기 중간막의 일단부와 타단부의 거리는 바람직하게는 3m 이하, 보다 바람직하게는 2m 이하, 특히 바람직하게는 1.5m 이하이고, 바람직하게는 0.5m 이상, 보다 바람직하게는 0.8m 이상, 특히 바람직하게는 1m 이상이다.

상기 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점, 그리고 접합 유리의 내관통성, 그리고 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 두께는 바람직하게는 0.1㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.25㎜ 이상, 바람직하게는 3㎜ 이하, 보다 바람직하게는 2㎜ 이하, 더욱 바람직하게는 1.5㎜ 이하이다. 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성, 그리고 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 보다 한층 양호해진다.

중간막의 두께를 T라 한다. 상기 제1 층의 두께는 바람직하게는 0.0625T 이상, 보다 바람직하게는 0.1T 이상, 더욱 바람직하게는 0.125T 이상, 특히 바람직하게는 0.128T 이상, 바람직하게는 0.4T 이하, 보다 바람직하게는 0.375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.25T 이하, 더욱 바람직하게는 0.15T 이하이다. 상기 제1 층의 두께가 0.4T 이하이면, 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 양호해진다.

상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께는 바람직하게는 0.3T 이상, 보다 바람직하게는 0.3125T 이상, 더욱 바람직하게는 0.375T 이상, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께는 0.46875T 이하여도 되고, 0.45T 이하여도 된다. 또한, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 제2 층 및 상기 제3 층의 합계의 두께는 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 더욱 바람직하게는 0.85T 이상, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 합계의 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.

본 발명에 관한 중간막의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 관한 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막의 경우에 수지 조성물을 압출기를 사용해서 압출하는 방법을 들 수 있다. 본 발명에 관한 중간막의 제조 방법으로서는, 다층의 중간막의 경우에 예를 들어 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용해서 각 층을 각각 형성한 후에, 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 그리고 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용해서 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.

상기 제2 층과 상기 제3 층에 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층에 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하다. 상기 제2 층과 상기 제3 층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다. 이들 바람직한 경우에는 중간막의 제조 효율을 높일 수 있다.

상기 중간막은 양측의 표면 중 적어도 한쪽의 표면에 요철 형상을 갖는 것이 바람직하다. 상기 중간막은 양측의 표면에 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기의 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 립 엠보스법, 엠보스 롤법, 캘린더 롤법 및 이형 압출법 등을 들 수 있다. 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보스를 형성할 수 있는 점에서, 엠보스 롤법이 바람직하다.

(접합 유리)

도 3은 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.

도 3에 도시하는 접합 유리(31)는 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)와의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.

중간막(11)의 제1 표면(11a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 제2 층(2)의 외측 표면(2a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 제3 층(3)의 외측 표면(3a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

도 4는 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.

도 4에 도시하는 접합 유리(31A)는 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11A)을 구비한다. 중간막(11A)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)와의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.

중간막(11A)의 제1 표면(11a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11A)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

이와 같이, 본 발명에 관한 접합 유리는 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막이다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와의 사이에 상기 중간막이 배치되어 있다.

상기 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등과의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다.

상기 유리판으로서는 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형판 유리 및 선입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는 무기 유리를 대신하는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.

상기 접합 유리 부재의 두께는 바람직하게는 1㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는 바람직하게는 0.5㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.7㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는 바람직하게는 0.03㎜ 이상, 바람직하게는 0.5㎜ 이하이다.

본 발명에 관한 중간막의 사용에 의해, 접합 유리의 두께가 얇아도 접합 유리의 등가 강성 및 굴곡 강성 등의 강성을 높게 유지할 수 있다. 상기 유리판의 두께는 바람직하게는 2㎜ 이하, 보다 바람직하게는 1.8㎜ 이하, 보다 한층 바람직하게는 1.5㎜ 이하, 더욱 바람직하게는 1㎜ 이하, 더욱 한층 바람직하게는 0.8㎜ 이하, 특히 바람직하게는 0.7㎜ 이하이다. 상기 유리판의 두께가 상기 상한 이하이면, 접합 유리를 경량화하거나 접합 유리의 재료를 적게 해서 환경 부하를 저감시키거나, 접합 유리의 경량화에 의해 자동차의 연비를 향상시켜서 환경 부하를 저감시키거나 할 수 있다.

상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 우선, 상기 제1, 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 중간막을 끼우고, 적층체를 얻는다. 이어서, 예를 들어 얻어진 적층체를 압박 롤에 통과시키거나 또는 고무 백에 넣어서 감압 흡인하거나 하는 것에 의해, 제1 접합 유리 부재와 중간막 및 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70℃ 내지 110℃에서 예비 접착해서 예비 압착된 적층체를 얻는다. 이어서, 예비 압착된 적층체를 오토클레이브에 넣거나, 또는 프레스하거나 해서, 약 120℃ 내지 150℃ 및 1㎫ 내지 1.5㎫의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여 접합 유리를 얻을 수 있다. 상기 접합 유리의 제조 시에, 제1 층과 제2 층과 제3 층을 적층해도 된다.

상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차의 전면 유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은 자동차의 접합 유리를 얻기 위해서 사용된다.

투명성이 보다 한층 우수한 접합 유리를 얻는 관점에서는, 접합 유리의 상기 가시광선 투과율은 바람직하게는 65% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상이다. 접합 유리의 가시광선 투과율은 JIS R3211:1998에 준거해서 측정할 수 있다. 본 발명의 접합 유리용 중간막을 JIS R3208에 준거한, 두께 2㎜의 2매의 그린 유리(열선 흡수 판유리) 사이에 끼워 넣음으로써 얻어진 접합 유리의 가시광선 투과율은 70% 이상인 것이 바람직하다. 가시광선 투과율은 보다 바람직하게는 75% 이상이다.

이하에 실시예를 내세워서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예로만 한정되지 않는다.

이하의 재료를 준비했다.

(폴리비닐아세탈 수지)

하기의 표 1, 2에 나타내는 폴리비닐아세탈 수지를 적절히 사용했다. 사용한 폴리비닐아세탈 수지에서는 모두, 아세탈화에 탄소수 4의 n-부틸알데히드가 사용되고 있다.

폴리비닐아세탈 수지에 관해서는, 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정했다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우에도 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타냈다.

(가소제)

트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO)

(퓸드 실리카 입자)

소수성 퓸드 실리카 입자 (a)(닛본 에어로실사제 「AEROSIL RX300」, BET법에 의한 비표면적 200±20㎡/g, 평균 입경 0.1㎛, 탄소 함유율 3.0% 내지 5.0%, 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자)

소수성 퓸드 실리카 입자 (b)(닛본 에어로실사제 「AEROSIL R812」, BET법에 의한 비표면적 260±30㎡/g, 평균 입경 0.1㎛, 탄소 함유율 2.0% 내지 3.0%, 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자)

소수성 퓸드 실리카 입자 (c)(닛본 에어로실사제 「AEROSIL R976」, BET법에 의한 비표면적 250±25㎡/g, 평균 입경 0.1㎛, 탄소 함유율: 약 1.6%, 디메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자)

친수성 퓸드 실리카 입자 (d)(닛본 에어로실사제 「AEROSIL 380」, BET법에 의한 비표면적 380±30㎡/g, 평균 입경 0.1㎛)

(퓸드 실리카 입자 이외의 실리카 입자)

친수성 실리카 입자 (A)(후지 시리시아 가가꾸사제 「사이리시아 310P」, BET법에 의한 비표면적 300±50㎡/g, 평균 입경 2.5㎛)

(자외선 차폐제)

Tinuvin 326(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin 326」)

(산화 방지제)

BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)

(실시예 1)

제1 층을 형성하기 위한 조성물 제작:

하기의 배합 성분을 혼합하여, 제1 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.

하기의 표 1에 나타내는 종류의 폴리비닐아세탈 수지 100중량부

가소제(3GO) 75중량부

소수성 퓸드 실리카 입자(a) 20중량부

얻어지는 제1 층 중에서 0.2중량%가 되는 양의 자외선 차폐제(Tinuvin 326)

얻어지는 제1 층 중에서 0.2중량%가 되는 양의 산화 방지제(BHT)

제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물 제작:

하기의 배합 성분을 혼합하여, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.

하기의 표 1에 나타내는 종류의 폴리비닐아세탈 수지 100중량부

가소제(3GO) 30.8중량부

얻어지는 제2 층 및 제3 층 중에서 0.2중량%가 되는 양의 자외선 차폐제 (Tinuvin 326)

얻어지는 제2 층 및 제3 층 중에서 0.2중량%가 되는 양의 산화 방지제(BHT)

중간막의 제작:

제1 층을 형성하기 위한 조성물과, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을 공압출기를 사용해서 공압출함으로써, 제2 층(두께 360㎛)/제1 층(두께 80㎛)/제3 층(두께 360㎛)의 적층 구조를 갖는 중간막(두께 800㎛)을 제작했다.

(실시예 2 내지 6 및 비교예 1 내지 5)

제1 층을 형성하기 위한 조성물과 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물에 사용하는 폴리비닐아세탈 수지, 실리카 입자의 종류와 배합량을 하기의 표 1, 2에 도시하는 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 중간막 및 접합 유리를 얻었다. 또한, 실시예 2 내지 6 및 비교예 1 내지 5에서는, 실시예 1과 동일한 종류의 자외선 차폐제 및 산화 방지제를, 실시예 1과 마찬가지의 배합량(얻어지는 제1 층 중에서 0.2중량%가 되는 양, 얻어지는 제2 층 및 제3 층 중에서 0.2중량%가 되는 양, 즉 얻어지는 중간막 중에서 0.2중량%가 되는 양)으로 배합했다.

(평가)

(1) 제1 층의 헤이즈값(투명성)

제1 층을 형성하기 위한 조성물을 혼합해서 150℃에서 프레스 성형하여, 두께 800㎛의 성형체(제1 층)를 얻었다. 얻어진 성형체(제1 층)에 대해서, 헤이즈 미터(도꾜 덴쇼꾸사제 「TC-HIIIDPK」)를 사용하여, JIS K6714에 준거하여 20℃ 및 80℃에서의 헤이즈값을 측정했다. 또한, 얻어진 20℃ 및 80℃에서의 헤이즈값으로부터, 제1 층의 80℃에서의 헤이즈값의 제1 층의 20℃에서의 헤이즈값에 대한 비(제1 층의 80℃에서의 헤이즈값/제1 층의 20℃에서의 헤이즈값)를 구했다.

(2) 제1 층의 영률

제1 층을 형성하기 위한 조성물을 혼합해서 150℃에서 프레스 성형하여, 두께 800㎛의 성형체(제1 층)를 얻었다. 얻어진 성형체를 덤벨사제의 수퍼 덤벨 커터: SDK-600으로 펀칭하여 시험편을 얻었다. 얻어진 시험편을 23℃ 및 습도 30%RH로 12시간 보관했다. 그 후, 25℃의 항온실에서 에이·앤드·디사제의 텐실론을 사용하여, 200㎜/min으로 시험편의 인장 시험을 행했다. 얻어진 응력-변형 곡선의 미소 변형 영역에 있어서의 기울기를 산출하고, 영률로 했다. 또한, 23℃의 환경 하에서, 중간막으로부터 제2 층 및 제3 층을 박리함으로써 얻어진 제1 층을 두께가 800㎛가 되도록 150℃에서 프레스 성형한 후, 덤벨사제의 수퍼 덤벨 커터: SDK-600으로 펀칭하여 시험편을 얻어도 된다. 상기 프레스 성형의 조건은 가압하지 않은 상태에서 150℃ 10분간, 가압한 상태에서 150℃ 10분간의 조건인 것이 바람직하다.

구체적으로는, 제1 층을 형성하기 위한 조성물을 혼합해서 150℃에서 프레스 성형하여, 두께 800㎛의 성형체(제1 층)를 얻었다. 얻어진 성형체를 덤벨사제의 수퍼 덤벨 커터: SDK-600으로 펀칭하고, 전체 길이가 120㎜인 시험편을 얻었다. 얻어진 시험편을 23℃ 및 습도 30%RH로 12시간 보관했다. 시험편의 양단부로부터 40㎜의 위치에 각각 표선(표선간 거리 40㎜)을 긋고, 표선간의 시험편의 두께를 측정했다. 각각의 표선 부분에 있어서의 시험편의 두께와, 2개의 표선간의 중간 부분에 있어서의 시험편의 두께를 측정하고, 각각의 두께의 평균값을 표선간의 두께로 했다. 두께는 미츠토요사제 「데지마틱 인디케이터」(ID-C112C)로 측정했다. 그 후, 25℃의 항온실에서 에이·앤드·디사제의 텐실론 「RTE-1210」을 사용하여, 200㎜/min, 파지간 거리 7㎝로 시험편의 인장 시험을 행했다. 이하의 식에 의해 응력과 변형을 계산했다.

응력=하중/표선간의 초기 단면적

변형=(파지간 거리의 증가량/초기의 표선간 거리)×100

얻어진 응력-변형 곡선의 변형이 0 내지 10%에서인 기울기를 영률로 했다.

(3) 등가 강성

제1 층, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을 각각 혼합하고, 150℃에서 프레스 성형하여 두께 800㎛의 성형체를 각각 얻었다. 얻어진 성형체를 덤벨사제의 수퍼 덤벨 커터: SDK-600으로 펀칭하여 시험편을 얻었다. 얻어진 시험편을 23℃ 및 습도 30%RH로 12시간 보관했다. 그 후, 25℃의 항온실에서 에이·앤드·디사제의 텐실론을 사용하여, 200㎜/min으로 시험편의 인장 시험을 행했다. 얻어진 응력-변형 곡선의 미소 변형 영역에 있어서의 기울기를 산출하고, 영률로 했다. 구체적으로는, 변형이 0 내지 3%에서인 기울기를 영률로 한 것 이외에는, 제1 층의 영률의 측정과 마찬가지로 측정했다.

또한, 23℃의 환경 하에서, 중간막으로부터 제2 층 및 제3 층을 박리함으로써 얻어진 제1 층, 제2 층 및 제3 층을 두께가 800㎛가 되도록 150℃에서 프레스 성형한 후, 덤벨사제의 수퍼 덤벨 커터: SDK-600으로 펀칭하여 시험편을 얻어도 된다. 상기 프레스 성형의 조건은, 예를 들어 가압하지 않은 상태에서 150℃ 10분간, 이어서 가압한 상태에서 150℃ 10분간의 조건이다.

제1 층, 제2 층 및 제3 층의 각각의 영률과 두께로부터, 중간막의 등가 강성E*을 식 (X)에 의해 산출했다. 제1 층, 제2 층 및 제3 층의 두께는 광학 현미경에 의해 제1 층, 제2 층 및 제3 층의 단면을 관찰함으로써 측정했다.

식 (X): E*=(Σiai)/(Σiai/Ei)

식 (X) 중 Ei는 i층째의 막의 영률을 나타내고, ai는 i층째의 막의 두께를 나타낸다. Σi는 i층의 수치의 합을 계산하는 것을 의미한다.

[등가 강성의 판정 기준]

○: 등가 강성이 3.5㎫ 이상

×: 등가 강성이 3.5㎫ 미만

(4) 제1 층의 200℃에서의 tanδ

제1 층을 형성하기 위한 조성물의 혼련물을 준비했다. 얻어진 혼련물을 프레스 성형기로 프레스 성형하여, 두께가 0.35㎜인 수지막 A를 얻었다. 얻어진 수지막 A를 50℃에서 2시간 이상 진공 건조시켰다. TA 인스트루먼트사제 「레오미터 ARES-G2」에 의해 점탄성 측정을 행했다. 측정용 지그의 지오메트리는 직경 8㎜의 패럴렐 플레이트이며, 측정 조건은 온도: 200℃, 변형 :8%, 주파수 범위: 100rad/s 내지 0.1rad/s이며, 100rad/s로부터 소인했다. 주파수 0.1rad/s에서의 tanδ값을 「200℃에서의 tanδ」로 했다. 또한, 23℃의 환경 하에서, 중간막으로부터 제2 층 및 제3 층을 박리함으로써 얻어진 제1 층을 두께가 0.35㎜가 되도록 150℃에서 프레스 성형(가압하지 않은 상태에서 150℃ 및 10분간, 가압한 상태에서 150℃ 및 10분간)해서 수지막 A를 제작해도 된다.

(5) 실리카 입자의 분산성

얻어진 중간막을 세로 15㎝×가로 30㎝의 크기로 절단했다. 이어서, 클리어 플로트 유리(세로 15㎝×가로 30㎝×두께 2.5㎜)를 준비했다. 이 2매의 클리어 플로트 유리 사이에 얻어진 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터로 90℃에서 30분간 유지하고, 진공 프레스하여 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리판으로부터 밀려 나온 중간막 부분을 잘라 내어 접합 유리를 얻었다.

광원과 스크린 사이의 거리가 200㎝, 광원과 중간막 사이의 거리가 180㎝가 되도록, 광원과 스크린 사이에 접합 유리를 배치했다. 광원으로서 니폰 기쥬츠 센터사제의 S-Light를 사용했다. 접합 유리의 면에 광이 수직으로 조사되도록 했다. 스크린에 투영된 상을 눈으로 보아 관찰했다. 실리카 입자의 분산성을 하기의 기준으로 판정했다.

[실리카 입자의 분산성의 판정 기준]

○: 입상의 그림자가 분명하게 관찰되지 않는다

×: 입상의 그림자가 관찰된다

(6) 차음성

얻어진 중간막을 세로 30㎝×가로 2.5㎝의 크기로 절단했다. 이어서, JIS R3208에 준거한 그린 유리(세로 30㎝×가로 2.5㎝×두께 2㎜) 2매 사이에 중간막을 끼워 넣고, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 고무 백 안에 넣고, 2.6㎪의 진공도로 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 안으로 옮기고, 90℃에서 30분간 더 유지해서 진공 프레스하여 적층체를 예비 압착했다. 오토클레이브 안에서 135℃ 및 압력 1.2㎫의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여 접합 유리를 얻었다.

얻어진 접합 유리를 댐핑 시험용 진동 발생기(신켄사제 「가진기 G21-005D」)에 의해 가진했다. 거기에서 얻어진 진동 특성을 기계 임피던스 측정 장치(리온사제 「XG-81」)로 증폭하여, 진동 스펙트럼을 FFT 스펙트럼 애널라이저(요코가와 휴렛 팩커드사제 「FFT 애널라이저 HP3582A」)에 의해 해석했다.

이와 같이 하여 얻어진 손실 계수와 접합 유리의 공진 주파수와의 비로부터, 20℃에 있어서의 소리 주파수(㎐)과 음향 투과 손실(dB)의 관계를 나타내는 그래프를 작성하여, 소리 주파수 2,000㎐ 부근에 있어서의 극소의 음향 투과 손실(TL값)을 구했다. 이 TL값이 높을수록 차음성이 높아진다. 차음성을 하기의 기준으로 판정했다.

[차음성의 판정 기준]

○: TL값이 35dB 이상

×: TL값이 35dB 미만

(7) 플로우 마크

얻어진 중간막을 세로 15㎝×가로 30㎝의 크기로 절단했다. 이어서, 클리어 플로트 유리(세로 15㎝×가로 30㎝×두께 2.5㎜)를 준비했다. 이 2매의 클리어 플로트 유리 사이에 얻어진 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터로 90℃에서 30분간 유지하고, 진공 프레스하여 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리판으로부터 밀려 나온 중간막 부분을 잘라 내어 접합 유리를 얻었다.

광원과 스크린 사이의 거리가 200㎝, 광원과 중간막 사이의 거리가 180㎝가 되도록, 광원과 스크린 사이에 접합 유리를 배치했다. 광원으로서 니폰 기쥬츠 센터사제의 S-Light를 사용했다. 접합 유리의 면에 광이 수직으로 조사되도록 했다. 스크린에 투영된 상을 카메라로 촬영했다. 플로우 마크를 하기의 기준으로 판정했다.

[플로우 마크의 판정 기준]

○: 줄무늬상의 불균일(플로우 마크)이 확실하게 관찰되지 않는다

△: 줄무늬상의 불균일(플로우 마크)이 조금 관찰된다

×: 줄무늬상의 불균일(플로우 마크)이 관찰된다

또한, ○라 판정되는 촬영 화상의 예를 도 5의 (a) 및 (b)에 나타내고, △라 판정되는 촬영 화상의 예를 도 6에 나타내고, ×라 판정되는 촬영 화상의 예를 도 7의 (a) 및 (b)에 나타냈다.

상세 및 결과를 하기의 표 1, 2에 나타낸다. 또한, 하기의 표 1, 2에서는, 폴리비닐아세탈 수지, 가소제 및 실리카 입자 이외의 배합 성분의 기재는 생략했다.

1 : 제1 층
1a : 제1 표면
1b : 제2 표면
2 : 제2 층
2a : 외측 표면
3 : 제3 층
3a : 외측 표면
11 : 중간막
11A : 중간막(제1 층)
11a : 제1 표면
11b : 제2 표면
21 : 제1 접합 유리 부재
22 : 제2 접합 유리 부재
31 : 접합 유리
31A : 접합 유리

Claims (15)

1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며,
상기 중간막은, 열가소성 수지와, 퓸드 실리카 입자를 포함하는 제1 층을 구비하고,
상기 퓸드 실리카 입자는 소수성 퓸드 실리카 입자를 포함하고,
상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 4중량부 이상 60중량부 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1항에 있어서, 상기 소수성 퓸드 실리카 입자가, 실란 커플링제에 의해 표면 처리된 소수성 퓸드 실리카 입자인, 접합 유리용 중간막.

제2항에 있어서, 상기 실란 커플링제가, 3개의 알킬기가 1개의 규소 원자에 결합한 구조를 갖는 실란 커플링제인, 접합 유리용 중간막.

제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 실란 커플링제가, 트리메틸실릴기를 갖는 실란 커플링제인, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층의 200℃에서의 tanδ가 0.8 이상인, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층의 80℃에서의 헤이즈값이 3% 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중간막은 제2 층을 구비하고,
상기 제1 층의 제1 표면에 상기 제2 층이 적층되어 있는, 접합 유리용 중간막.

제8항에 있어서, 상기 제2 층이 열가소성 수지를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 제2 층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중간막은 제3 층을 구비하고,
상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 상기 제3 층이 적층되어 있는, 접합 유리용 중간막.

제11항에 있어서, 상기 제3 층이 열가소성 수지를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 제3 층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층 중 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 제1 층 중 상기 퓸드 실리카 입자의 함유량이 10중량부 이상 60중량부 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와의 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.

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