WO2019189666A1 - ２つの被着体を接合する方法、及び、接合構造体の製造方法 - Google Patents

２つの被着体を接合する方法、及び、接合構造体の製造方法 Download PDF

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WO2019189666A1
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thermoplastic resin
adherend
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molecular adhesive
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和恵 上村
宮田　壮
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リンテック株式会社
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    • C09J201/02—Adhesives based on unspecified macromolecular compounds characterised by the presence of specified groups, e.g. terminal or pendant functional groups

Definitions

  • the present invention relates to a method for bonding two adherends using a bonding laminate having a molecular adhesive layer (a layer formed using a molecular adhesive; hereinafter the same), and a bonded structure. It relates to a manufacturing method.
  • Patent Document 1 discloses a method of bonding a base A and a base B, a step of forming a molecular adhesive layer on the surface of the base A using a specific molecular adhesive, and the surface of the base A
  • a bonding method is described which includes a step of disposing the base B so as to face the molecular adhesive, and a step of bonding the base A and the base B by applying a force to the base A and the base B.
  • Patent Document 1 as a method for forming a molecular adhesive layer on the surface of a substrate, a molecular adhesive solution in which a molecular adhesive is dissolved or dispersed is prepared, and after the substrate is immersed in the molecular adhesive solution, A method is described in which a chemical bond is formed between a molecular adhesive and the surface of a substrate by irradiating the object with ultraviolet rays, thereby forming a molecular adhesive layer.
  • a double-sided adhesive sheet having molecular adhesive layers on both sides of a substrate can be efficiently obtained by immersing the substrate in a molecular adhesive solution.
  • Such a double-sided adhesive sheet is useful as a bonding material when two adherends are easily and firmly fixed.
  • a roll-to-roll method is employed to mass-produce such a double-sided adhesive sheet, it has been difficult to stably form molecular adhesive layers on both sides of the substrate by an immersion method. Therefore, there has been a demand for a method capable of firmly joining two adherends using an adhesive sheet having a molecular adhesive layer obtained by employing a roll-to-roll method.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and a method of strongly bonding two adherends using a bonding laminate having a molecular adhesive layer only on one surface, and a bonded structure It aims at providing the manufacturing method of.
  • the present inventors diligently studied a method for joining two adherends using a joining laminate having a molecular adhesive layer only on one surface. As a result, two laminates for bonding having a molecular adhesive layer on the thermoplastic resin layer were prepared, each molecular adhesive layer was bonded to each adherend, and two thermoplastic resin layers were further bonded. It has been found that two adherends can be firmly bonded by heat welding, and the present invention has been completed.
  • thermoplastic resin layer having a single layer structure or a multilayer structure have molecular adhesive layer comprising molecules adhesive (M A) to (A-M), the thermoplastic resin layer (AW) and a molecular adhesive layer (AM) are respectively bonded laminates (A) constituting the outermost layer in use, and a thermoplastic resin layer (B- W) having a molecular adhesive layer (BM) containing a molecular adhesive (M B ), and the thermoplastic resin layer (BW) and the molecular adhesive layer (BM) are respectively A method of joining the adherend (I) and the adherend (II) using the joining laminate (B) constituting the outermost layer at the time of use, wherein the molecular adhesive (M a) the molecular adhesive (M B) are each independently an amino group, an azido group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group, and et At least one reactive group (Z ⁇ ) selected from the group consisting of at
  • the thermoplastic resin layer (AW) has at least a reactive group (M A ) of the molecular adhesive (M A ) on the surface in contact with the molecular adhesive layer (AM).
  • Z ⁇ ) includes a thermoplastic resin (P A1 ) having a reactive partial structure (Z ⁇ ) capable of forming a chemical bond
  • the thermoplastic resin layer (BW) includes at least a molecular adhesive layer ( A thermoplastic resin (P B1 ) having a reactive partial structure (Z ⁇ ) capable of forming a chemical bond with the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M B ) on the surface in contact with BM)
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) is at least one selected from the group consisting of an amino group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group, and an epoxy group
  • the thermoplastic resin (P The reactive partial structure (Z ⁇ ) of A1 ) is at least one selected from the group consisting of a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, and an amino group, or the reaction that the molecular adhesive (M A ) has.
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) is a carbon-carbon single bond, a carbon-carbon double bond, and a carbon-hydrogen single bond.
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M B ) is at least one selected from the group consisting of an amino group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group, and an epoxy group, and the thermoplastic resin (P B1 ) has at least one reactive partial structure (Z ⁇ ) selected from the group consisting of a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, and an amino group, or a reaction that the molecular adhesive (M B ) has.
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P B1 ) is a carbon-carbon single bond, a carbon-carbon double bond, and a carbon-hydrogen single bond. Is at least one selected from the group consisting of (3)
  • the molecular adhesive (M A ) and the molecular adhesive (M B ) are each independently a compound represented by the following formula (1), (1) or (2) A method of joining the adherend (I) and the adherend (II).
  • R 1 is a reactive group (Z ⁇ ) selected from the group consisting of an amino group, an azide group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group and an epoxy group, or a monovalent group having one or more of these reactive groups.
  • Z ⁇ a reactive group selected from the group consisting of an amino group, an azide group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group and an epoxy group, or a monovalent group having one or more of these reactive groups.
  • G represents a divalent organic group
  • X represents a hydroxy group, an alkoxy having 1 to 10 carbon atoms.
  • Y represents a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, and a represents an integer of 1 to 3.
  • (4) The reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) form a chemical bond, and the molecular adhesive (M B ) The adherend according to any one of (1) to (3), wherein the reactive group (Z ⁇ ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P B1 ) form a chemical bond.
  • thermoplastic resin layer (AW) is a layer having a single layer structure
  • thermoplastic resin layer (BW) is a layer having a single layer structure.
  • the thermoplastic resin layer (AW) has an olefin resin, cycloolefin resin, acrylic resin, olefin-vinyl acetate on at least the surface opposite to the molecular adhesive layer (AM). And at least one selected from the group consisting of olefinic resin, olefinic ionomer resin, and polyester resin.
  • the thermoplastic resin layer (BW) is at least a molecular adhesive layer (BM).
  • the opposite surface contains at least one selected from the group consisting of olefin resins, cycloolefin resins, acrylic resins, olefin-vinyl acetate resins, olefin ionomer resins, and polyester resins.
  • (1) A method for bonding the adherend (I) and the adherend (II) according to any one of (5) to (5).
  • (7) A method of bonding the adherend (I) and the adherend (II), wherein the step group including the steps (L1) to (L3) is performed, wherein the bonding laminate is formed in the step (L1).
  • the temperature at which the molecular adhesive layer (AM) of the body (A) and the adherend (I) are bonded is T L1 , and in the step (L2), the molecular adhesive layer of the laminate for bonding (B)
  • the temperature at which (BM) and the adherend (II) are bonded is T L2 , and in the step (L3), the thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are The adherend according to any one of (1) to (6), wherein when the temperature at the time of heat welding is TL3 , both of the following formulas (E-1) and (E-2) are satisfied: A method of joining (I) and adherend (II).
  • a method of joining the adherend (I) and the adherend (II), comprising the steps including the steps (L1) to (L3), wherein the thermoplastic resin layer (AW)
  • the heat sealable temperature of T hA is the heat sealable temperature of the thermoplastic resin layer ( BW ) is T hB
  • the thermoplastic resin layer ( AW ) and the thermoplastic resin layer (B— (W) when the temperature at the time of heat welding is TL3 , at least one of the following formulas (E-3) and (E-4) is satisfied:
  • a method of joining the adherend (I) and the adherend (II), comprising the steps including the steps (N1) and (N2), wherein the thermoplastic resin layer (AW)
  • the heat sealable temperature is T hA
  • the heat sealable temperature of the thermoplastic resin layer ( BW ) is T hB
  • the temperature at the time of heat welding in step (N2) is T N2
  • the following formula The method for joining the adherend (I) and the adherend (II) according to any one of (1) to (6), which satisfies at least one of E-5) and formula (E-6).
  • a method for producing a bonded structure comprising bonding the adherend (I) and the adherend (II) using the method according to any one of (1) to (9).
  • the adherend (I) and the adherend (II) each independently include at least one selected from the group consisting of metals, inorganic substances, and thermosetting resins on the adherend surface.
  • the molecular adhesive refers to a compound having two or more reactive groups.
  • “Molecular adhesive containing” in the “molecular adhesive layer containing molecular adhesive” means “molecular adhesive and / or a compound derived from a molecular adhesive (for example, the structure of a reactive group has changed through a reaction).
  • Compound) ”.
  • “The thermoplastic resin layer contains a thermoplastic resin having a reactive partial structure (Z ⁇ )” means “a thermoplastic resin having a reactive partial structure (Z ⁇ ) and / or a resin derived from this thermoplastic resin (for example, , And a reactive partial structure (a structure in which the structure of Z ⁇ ) is changed after reaction).
  • thermoplastic resin layer (AW) and molecular adhesive layer (AM) constitute the outermost layers when in use” means that the thermoplastic resin layers are thermally welded together, or the molecular adhesive layer When adhering to the adherend, each layer is the outermost layer. Therefore, the laminate for bonding may have a protective sheet or the like as the outermost layer after the laminate for manufacturing is used until it is used.
  • the “heat sealable temperature” of the thermoplastic resin layer is a temperature necessary for heat welding in order to achieve a sufficient heat seal strength. Specifically, according to the method described in the examples, heat seal Possible temperature can be determined.
  • thermoplastic resin layer and adherend are used when a heating press or the like is used.
  • a method of strongly bonding two adherends using a bonding laminate having a molecular adhesive layer only on one surface and a method of manufacturing a bonded structure.
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing a process group including processes (L1) to (L3).
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing a process group including processes (M1) to (M3).
  • the method of joining two adherends according to the present invention comprises a molecular adhesive (M) on a thermoplastic resin layer (AW) having a single layer structure or a multilayer structure.
  • A having a molecular adhesive layer (AM) containing A ), wherein the thermoplastic resin layer (AW) and the molecular adhesive layer (AM) constitute the outermost layer in use.
  • thermoplastic resin layer (AW) a thermoplastic resin layer having a single layer structure or a multilayer structure (B-W) on the molecular adhesive layer comprising molecules adhesive (M B) and (B-M), wherein Using the laminate (B) for bonding, in which the thermoplastic resin layer (BW) and the molecular adhesive layer (BM) each constitute the outermost layer in use, the adherend (I) and a method of bonding a adherend (II), the molecular adhesive (M a) and molecular adhesive (M B) are each independently amino , Azido group, mercapto group, isocyanate group, ureido group, and at least one reactive group (Z ⁇ ) selected from the group consisting of an epoxy group, a silanol group, and a group that forms a silanol group by a hydrolysis reaction
  • M A molecular adhesive
  • AW thermoplastic resin layer
  • A molecular adhesive layer
  • the molecular adhesive layer (AM) is a layer directly adjacent to the thermoplastic resin layer (AW).
  • the molecular adhesive layer (AM) is a layer constituting one of the outermost layers when the laminate for bonding (A) is used. In the bonding method of the present invention, the molecular adhesive layer (AM) is used for adhesion to the adherend (I).
  • Molecular adhesive layer (A-M) is a layer formed using a molecular adhesive (M A), is intended to include molecules adhesive (M A). That is, the molecular adhesive layer (AM) in the bonding laminate (A) is a reaction between the molecular adhesive (M A ) (reactive group remaining) and the molecular adhesive (M A ). It contains at least one of the products (reactive group structures changed).
  • the molecular adhesive (M A ) includes at least one reactive group (Z ⁇ ) selected from the group consisting of an amino group, an azide group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group, and an epoxy group, a silanol group, and a hydrolysis. It is a compound having at least one reactive group (Z ⁇ ) selected from the group consisting of groups that generate silanol groups by reaction.
  • the “amino group” of the reactive group (Z ⁇ ) includes an unsubstituted amino group, a mono-substituted amino group, a di-substituted amino group, a primary ammonium group, a secondary ammonium group, a tertiary ammonium group, and a quaternary ammonium group. Is included.
  • the reactive group (Z ⁇ ) in the molecular adhesive (M A ) can form a chemical bond with the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) in the thermoplastic resin layer (AW). Is. In the bonding laminate (A), it is considered that the molecular adhesive (M A ) is chemically fixed to the surface of the thermoplastic resin layer (AW) by this chemical bond. Examples of the chemical bond at this time include a covalent bond, a hydrogen bond, an ionic bond, and an intermolecular force, and a covalent bond is preferable.
  • the reactive group (Z ⁇ ) in the molecular adhesive (M A ) is mainly bonded to the adherend (I) when the bonding laminate (A) is bonded to the adherend (I). Used when forming chemical bonds. Therefore, the laminate for bonding (A) is preferably used for the adherend (I) having a group having high reactivity with these groups on the surface.
  • Examples of the group that generates a silanol group by a hydrolysis reaction include a group having a partial structure represented by Si—X 1 .
  • X 1 is a hydrolyzable group such as an alkoxy group having 1 to 10 carbon atoms such as a methoxy group, an ethoxy group, an n-propoxy group or an isopropoxy group; a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom or a bromine atom; Can be mentioned.
  • Examples of the molecular adhesive (M A ) include compounds represented by the following formula (1).
  • R 1 represents a reactive group (Z ⁇ ) or a monovalent group having one or more reactive groups (Z ⁇ ) (excluding the reactive group (Z ⁇ ) itself), and G is a divalent group.
  • X represents a hydroxy group, an alkoxy group having 1 to 10 carbon atoms or a halogen atom
  • Y represents a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms
  • a represents an integer of 1 to 3 .
  • Examples of the monovalent group having one or more reactive groups (Z ⁇ ) for R 1 include groups represented by the following formulas (2) to (4).
  • R 2 represents a divalent hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms, preferably a divalent hydrocarbon group having 2 to 6 carbon atoms.
  • Examples of the divalent hydrocarbon group for R 2 include alkylene groups such as ethylene group, trimethylene group and propylene group; and arylene groups such as o-phenylene group, m-phenylene group and p-phenylene group.
  • R 3 and R 4 each independently represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, preferably a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms.
  • the hydrocarbon group for R 3 and R 4 include methyl group, ethyl group, n-propyl group, isopropyl group, n-butyl group, sec-butyl group, isobutyl group, t-butyl group, n-pentyl group, n Alkyl groups such as -hexyl group, n-heptyl group, n-octyl group, n-nonyl group, n-decyl group; vinyl group, 1-propenyl group, 2-propenyl group, isopropenyl group, 3-butenyl group, Alkenyl groups such as 4-pentenyl group and 5-hexenyl group; alkynyl groups such as ethynyl group, proparg
  • Z represents a single bond or a divalent group represented by —N (R 7 ) —.
  • R 7 represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms. Examples of the hydrocarbon group for R 7 include the same as those shown as the hydrocarbon groups for R 3 and R 4 .
  • R 5 and R 6 are each independently a reactive group (Z ⁇ ) or a group represented by the above formula (2) (in this case, in formula (2), * is a bond with a carbon atom constituting an aromatic ring. Represents a hand.)
  • the divalent organic group for G has a substituent or an unsubstituted alkylene group having 1 to 20 carbon atoms, a substituent, or an unsubstituted alkenylene group having 2 to 20 carbon atoms, or a substituent. Or an unsubstituted alkynylene group having 2 to 20 carbon atoms, a substituted or unsubstituted arylene group having 6 to 20 carbon atoms, and the like.
  • Examples of the alkylene group having 1 to 20 carbon atoms of G include a methylene group, an ethylene group, a propylene group, a trimethylene group, a tetramethylene group, a pentamethylene group, and a hexamethylene group.
  • Examples of the alkenylene group having 2 to 20 carbon atoms of G include vinylene group, propenylene group, butenylene group, pentenylene group and the like.
  • Examples of the alkynylene group having 2 to 20 carbon atoms of G include an ethynylene group and a propynylene group.
  • Examples of the arylene group having 6 to 20 carbon atoms of G include o-phenylene group, m-phenylene group, p-phenylene group, 2,6-naphthylene group, 1,5-naphthylene group and the like.
  • Examples of the substituent for the alkylene group, alkenylene group, and alkynylene group include a halogen atom such as a fluorine atom and a chlorine atom; an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group; an alkylthio group such as a methylthio group and an ethylthio group; a methoxycarbonyl group; An alkoxycarbonyl group such as an ethoxycarbonyl group; and the like.
  • substituents for the arylene group include: a cyano group; a nitro group; a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom and a bromine atom; an alkyl group such as a methyl group and an ethyl group; an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group; And alkylthio groups such as ethylthio group; and the like.
  • substituents may be bonded to any position in a group such as an alkylene group, an alkenylene group, an alkynylene group and an arylene group.
  • a plurality of substituents may be bonded to a group such as an alkylene group, which are the same or different.
  • Examples of the alkoxy group having 1 to 10 carbon atoms of X include a methoxy group, an ethoxy group, an n-propoxy group, and an isopropoxy group.
  • Examples of the halogen atom for X include a fluorine atom, a chlorine atom, and a bromine atom.
  • Examples of the hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms for Y include the same as those shown as the hydrocarbon groups for R 3 and R 4 .
  • molecular adhesive examples include the following, but are not limited thereto.
  • R 1 is an azide group, such as (11-azidoundecyl) trimethoxysilane, (11-azidoundecyl) triethoxysilane;
  • R 1 is a mercapto group, such as 3-mercaptopropyltrimethoxysilane, 3-mercaptopropyltriethoxysilane, 3-mercaptopropyldimethoxymethylsilane;
  • R 1 is a ureido group, such as 3-ureidopropyltrimethoxysilane and 3-ureidopropyltriethoxysilane;
  • R 1 is a monovalent group having one or more reactive groups (Z ⁇ ) such as (cyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, compounds represented by the following formulas (5) to (13)
  • the molecular adhesive layer (AM) may contain components other than the molecular adhesive (M A ).
  • components other than the molecular adhesive (M A ) include a catalyst.
  • the catalyst can be appropriately selected and used depending on the type of the reactive group (Z ⁇ ).
  • the content of the molecular adhesive (M A ) in the molecular adhesive layer (AM) is because the adhesive force of the molecular adhesive layer (AM) decreases when a component that does not participate in adhesion is included. Further, it is preferably 50% by mass or more, more preferably 70% by mass or more and 100% by mass or less, and more preferably 90% by mass or more and 100% by mass or less, based on the whole molecular adhesive layer (AM). Is more preferable, and 100 mass% is particularly preferable.
  • the thickness of the molecular adhesive layer (AM) is preferably 200 nm or less, more preferably 150 nm or less, still more preferably 100 nm or less, and particularly preferably 50 nm or less. Further, the thickness of the molecular adhesive layer (AM) is preferably 0.5 nm or more, and more preferably 1 nm or more.
  • thermoplastic resin layer (AW) is a layer adjacent to the molecular adhesive layer (AM), and plays a role of fixing the molecular adhesive (M A ). Further, the thermoplastic resin layer (AW) is a layer constituting one of the outermost layers when the laminated body for bonding (A) is used. In the bonding method of the present invention, the thermoplastic resin layer (AW) is used for thermal welding of the bonding laminate (B) with the thermoplastic resin layer (BW).
  • the thermoplastic resin layer (AW) may have a single layer structure or a multilayer structure.
  • the thermoplastic resin layer (AW) in the case where the thermoplastic resin layer (AW) has a single layer structure, and the respective layers in the case where the thermoplastic resin layer (AW) has a multilayer structure, May be uniform or the composition may not be uniform.
  • these layers may contain many specific components near the surface of the layer, and the composition near the surface of the layer may be different from the composition at the center of the layer.
  • thermoplastic resin (P A1 ) examples include olefin resins, cycloolefin resins, acrylic resins, olefin-vinyl acetate resins, olefin ionomer resins, and polyester resins.
  • acrylic resins homopolymers of (meth) acrylic monomers, copolymers of (meth) acrylic monomers, (meth) acrylic monomers, and single quantities copolymerizable therewith And a copolymer with the body.
  • (Meth) acrylic monomers include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, n-propyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2- (Meth) acrylic acid ester such as ethylhexyl (meth) acrylate; (meth) acrylic acid.
  • Monomers copolymerizable with (meth) acrylic monomers include ethylene; aromatic vinyl monomers such as styrene, ⁇ -methylstyrene and chlorostyrene; cyano group-containing ethylene such as acrylonitrile and methacrylonitrile. Unsaturated monomers; (meth) acrylamide monomers such as (meth) acrylamide, N-methylol (meth) acrylamide, and N-butoxymethyl (meth) acrylamide;
  • (meth) acrylic acid means “acrylic acid or methacrylic acid”. The same applies to the same description of “(meth) acrylic acid ester”, “(meth) acrylic”, “(meth) acrylate”, and the like.
  • olefin-vinyl acetate resin examples include ethylene-vinyl acetate copolymers.
  • Examples of the olefinic ionomer resin include a copolymer having a repeating unit derived from an olefinic monomer and a repeating unit derived from a carboxy group-containing monomer, and a resin having an ionic cross-linking that links the copolymer chains. It is done.
  • Examples of the olefin monomer include ethylene and propylene.
  • Examples of the carboxy group-containing monomer include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, maleic anhydride, maleic acid monomethyl ester, and maleic acid monoethyl ester.
  • the ionic crosslinking of the olefin ionomer resin is composed of a carboxylate ion generated by deprotonation of the carboxy group of the carboxy group-containing monomer and a metal ion.
  • Metal ions include sodium (I) ion, potassium (I) ion, lithium (I) ion, calcium (II) ion, magnesium (II) ion, zinc (II) ion, copper (I) ion, copper (II) ) Ion, cobalt (II) ion, cobalt (III) ion, nickel (II) ion, manganese (II) ion, aluminum (III) ion and the like.
  • polyester resin examples include those obtained by a polycondensation reaction of a polyvalent carboxylic acid and a polyhydric alcohol.
  • polyvalent carboxylic acid examples include terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, succinic acid, adipic acid, suberic acid, azelaic acid, sebacic acid, decanoic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, Examples include 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, 1,8-naphthalenedicarboxylic acid, trimellitic acid, and the like.
  • polyhydric alcohols examples include ethylene glycol, propylene glycol, 1,4-butanediol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,5-pentanediol, neopentyl glycol, 3-methyl-1,5-pentane.
  • an amorphous polyester resin refers to a polyester resin that does not show a clear crystallization or crystal melting peak by DSC (differential scanning calorimetry).
  • Amorphous polyester resins include glycol-modified polyethylene terephthalate (PETG), glycol-modified poly (1,4-cyclohexanedimethylene terephthalate) (PCTG), acid-modified poly (1,4-cyclohexanedimethylene terephthalate) (PCTA), etc. Is mentioned.
  • thermoplastic resin (P A1 ) can be used alone or in combination of two or more.
  • thermoplastic resin (P A1 ) has a reactive partial structure (Z ⁇ ) capable of forming a chemical bond with the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ). Since the thermoplastic resin (P A1 ) has the reactive partial structure (Z ⁇ ), the molecular adhesive (M A ) can be efficiently fixed.
  • Examples of the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) include a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, an amino group, a carbon-carbon single bond, a carbon-carbon double bond, and a carbon-hydrogen single bond. Is mentioned. As described below, these can be appropriately selected depending on the molecular adhesive (M A) reactive groups in (Z ⁇ ).
  • thermoplastic resin (P A1 ) is a thermoplastic resin (P A1 ′) having a functional group such as a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, and an amino group as a reactive partial structure (Z ⁇ ),
  • a functional group such as a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, and an amino group as a reactive partial structure (Z ⁇ )
  • Z ⁇ ′ reactive partial structure
  • thermoplastic resin having reactive moiety to (Z ⁇ ') (P A1 ')
  • the polymer obtained by carrying out the polymerization reaction without using these monomers may be subjected to a modification treatment such as maleic anhydride modification to cause heat having a reactive partial structure (Z ⁇ ′).
  • a plastic resin (P A1 ′) can be produced.
  • the thermoplastic resin (P A1 ′) obtained by these methods as a molding material, the thermoplastic resin layer (AW) can be efficiently formed.
  • thermoplastic resin layer that does not contain the thermoplastic resin (P A1 ′)
  • surface treatment is performed on the thermoplastic resin layer, thereby generating hydroxy groups or carboxy groups on the surface of the layer. May be. That is, by performing this surface treatment, the thermoplastic resin layer satisfies the requirements necessary for the thermoplastic resin layer (AW).
  • the surface treatment is not particularly limited as long as it generates a hydroxy group or a carboxy group. Examples of the surface treatment include corona treatment, plasma treatment, ultraviolet irradiation treatment, electron beam irradiation treatment, ozone treatment, excimer ultraviolet treatment, acid treatment, and base treatment. These surface treatments can be performed according to known methods.
  • the thermoplastic resin layer (AW) is a thermoplastic resin that can be melted at a relatively low temperature on the surface opposite to the molecular adhesive layer (AM) and can be solidified in a short time (hereinafter referred to as “the thermoplastic resin layer (AM)”). It is preferable that it may be referred to as “thermoplastic resin (P A2 )”.
  • thermoplastic resin (P A2 ) By including the thermoplastic resin (P A2 ) on the surface opposite to the molecular adhesive layer (AM), thermal bonding with the thermoplastic resin layer (BW) of the laminate for bonding (B) is achieved. It can be done efficiently.
  • the thermoplastic resin (P A2 ) is included on the surface opposite to the molecular adhesive layer ( AM )” means that the thermoplastic resin (P A2 ) on the surface opposite to the molecular adhesive layer (AM). P A2 ) is exposed.
  • thermoplastic resin (P A2 ) examples include olefin resins, cycloolefin resins, acrylic resins, olefin-vinyl acetate resins, olefin ionomer resins, and polyester resins. Specific examples of these thermoplastic resins include the same as those shown as the thermoplastic resin (P A1 ).
  • the thermoplastic resin (P A2 ) can be used alone or in combination of two or more.
  • the softening point of the thermoplastic resin layer (AW) is preferably 50 to 200 ° C., more preferably 60 to 170 ° C. When the softening point of the thermoplastic resin layer (AW) is within the above range, the thermoplastic resin layer (AW) having a target heat sealable temperature can be efficiently formed.
  • the softening point refers to the temperature at which an endothermic peak appears when measured using differential scanning calorimetry (DSC) in accordance with JIS K7121-1987.
  • thermoplastic resin layer (AW) has a single layer structure
  • the characteristics of the thermoplastic resin (P A1 ) and the characteristics of the thermoplastic resin (P A2 ) A thermoplastic resin (P A1 ) on the surface in contact with the uniform layer containing the thermoplastic resin (P A1-A2 ) or the molecular adhesive layer ( AM ), and the molecular adhesive layer (A -M) includes a non-uniform layer containing a thermoplastic resin (P A2 ) on the opposite surface.
  • thermoplastic resin layer (AW) has a multilayer structure
  • the outermost layer on the side in contact with the molecular adhesive layer (AM) is a molecular adhesive layer
  • the surface on the side in contact with AM contains a thermoplastic resin (P A1 ), and the outermost layer opposite to the molecular adhesive layer (AM) is composed of a molecular adhesive layer (AM).
  • P A1 thermoplastic resin
  • PA2 molecular adhesive layer
  • the thermoplastic resin layer (AW) is not a thermoplastic resin (P A1 ) or a thermoplastic resin (P A2 ) as long as it does not hinder the adhesion with the molecular adhesive layer (AM) or the thermal weldability.
  • the component may be contained.
  • examples of components other than the thermoplastic resin (P A1 ) and the thermoplastic resin (P A2 ) include ultraviolet absorbers, light stabilizers, antioxidants, antistatic agents, slip agents, antiblocking agents, and colorants. . These contents can be appropriately determined according to the purpose.
  • thermoplastic resin layer (AW) has a single layer structure, and the thermoplastic resin layer ( AW ) has the characteristics of the thermoplastic resin (P A1 ) and the thermoplastic resin (P A2 ).
  • the content of the thermoplastic resin layer (a-W) a thermoplastic resin in (P A1-A2) is usually 50 to 100 wt%, Preferably, it is 80 to 100% by mass.
  • thermoplastic resin layer (AW) has a single-layer structure, and the thermoplastic resin (P A1 ) and the thermoplastic resin (P A2 ) are different from each other, the thermoplastic resin layer (A-
  • the content of the thermoplastic resin (P A1 ) in W) is usually 1 to 99% by mass, preferably 10 to 90% by mass, and the thermoplastic resin (P A2 ) in the thermoplastic resin layer (AW). ) Is usually 1 to 99% by mass, preferably 10 to 90% by mass.
  • the content of the thermoplastic resin (P A1 ) contained in the outermost layer on one side is usually 50 based on the entire outermost layer.
  • the content of the thermoplastic resin (P A2 ) contained in the other outermost layer is usually 50 to 100% by weight, based on the whole outermost layer, preferably from 100 to 100% by weight, preferably from 80 to 100% by weight. Preferably, it is 80 to 100% by mass.
  • the thickness of the thermoplastic resin layer (AW) is usually 5 to 300 ⁇ m, preferably 15 to 200 ⁇ m, more preferably 25 to 150 ⁇ m. When the thickness of the thermoplastic resin layer (AW) is 5 ⁇ m or more, the adherend (I) and the adherend (II) can be firmly bonded. Further, when the thickness of the thermoplastic resin layer (AW) is 300 ⁇ m or less, the joint portion (between the adherend (I) and the adherend (II)) can be thinned.
  • the number of layers is not particularly limited.
  • the number of thermoplastic resin layers (AW) having a multilayer structure is usually 2 to 10, and preferably 2 to 5.
  • a thermoplastic resin layer ( AW ) containing a thermoplastic resin (P A1 ) on one surface and a thermoplastic resin (P A2 ) on the other surface. ) Can be obtained efficiently.
  • it is economically advantageous because the number of layers is 10 or less.
  • the heat-sealable temperature of the thermoplastic resin layer (AW) is usually 50 to 200 ° C., preferably 70 to 170 ° C.
  • the heat-sealable temperature of the thermoplastic resin layer (AW) is 50 ° C. or higher, the handleability at room temperature is improved.
  • the heat sealable temperature of the thermoplastic resin layer (AW) is 200 ° C. or less, the interlayer between the thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) is firmly bonded. It is possible to bond the two adherends more firmly.
  • the heat-sealable temperature of the thermoplastic resin layer (AW) is the type of thermoplastic resin, the molecular weight of the thermoplastic resin, the content of the thermoplastic resin, the type of additive, the content of the additive, the thermoplastic resin layer This is a characteristic affected by the crystallinity of (AW), the density of the thermoplastic resin layer (AW), and the like. Therefore, for example, after determining the thermoplastic resin to be used, the thermoplastic resin layer (AW) having the target heat-sealable temperature can be formed by adjusting the kind and amount of the additive.
  • the joining laminate (A) can be produced by directly forming the molecular adhesive layer (AM) on the thermoplastic resin layer (AW).
  • thermoplastic resin layer (AW) (1) having a single layer structure is a thermoplastic resin having both the properties of the thermoplastic resin (P A1 ) and the properties of the thermoplastic resin (P A2 ).
  • a uniform layer containing (P A1-A2 ) or a thermoplastic resin (P A1 ) on the surface (4) on the side in contact with the molecular adhesive layer (AM) (2) It is preferably a non-uniform layer containing a thermoplastic resin (P A2 ) on the surface (5) opposite to the adhesive layer (AM) (2).
  • the bonding laminate (A) (11) is obtained.
  • the layer (iii) (the outermost layer on the side in contact with the molecular adhesive layer (AM) (10) ( 8) includes a thermoplastic resin (P A1 ) on the surface (12) in contact with the molecular adhesive layer (AM) (10).
  • the outermost layer (i) (6) opposite to the molecular adhesive layer (AM) (10) has a surface opposite to the molecular adhesive layer (AM) (10).
  • (13) contains a thermoplastic resin (P A2 ).
  • thermoplastic resin layer (AW) The method for forming the thermoplastic resin layer (AW) is not particularly limited.
  • the thermoplastic resin layer (AW) can be formed by molding into a sheet by a known method using a molding material containing a thermoplastic resin (P A1 ) or the like. Further, as long as it contains a predetermined component such as a thermoplastic resin (P A1 ), a commercially available resin sheet for heat sealing or a commercially available hot melt adhesive sheet may be used as the thermoplastic resin layer (AW). it can.
  • a resin sheet or the like in which the molecular adhesive layer (AM) is not yet formed may be expressed as “thermoplastic resin layer (AW)”.
  • the molecular adhesive (M A ) used for forming the molecular adhesive layer (AM) includes the reactive group (Z ⁇ ) and the thermoplastic resin (P A1 ) in the thermoplastic resin layer (AW). ) Can be selected as appropriate in consideration of the combination with the reactive partial structure (Z ⁇ ). Of these, the reactive group (Z ⁇ ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) preferably satisfy the following requirement (Q1).
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) is at least one selected from the group consisting of an amino group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group, and an epoxy group
  • the thermoplastic resin (P A1 ) Has a reactive partial structure (Z ⁇ ) that is at least one selected from the group consisting of a hydroxy group, a carboxy group, an aldehyde group, and an amino group, or
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) is an azide group
  • the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) is a carbon-carbon single bond, carbon-carbon At least one selected from the group consisting of a double bond and a carbon-hydrogen single bond.
  • the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) form a chemical bond. It is considered that the molecular adhesive (M A ) is fixed to the thermoplastic resin layer (AW). It is considered that this chemical bond can be efficiently formed by satisfying the above requirement (Q1).
  • the reactive group (Z ⁇ ) is at least one selected from the group consisting of an amino group, a mercapto group, an isocyanate group, a ureido group and an epoxy group
  • the reactive group (Z ⁇ ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) Preferred combinations [reactive group (Z ⁇ ) / reactive partial structure (Z ⁇ )] include (amino group / hydroxy group), (amino group / carboxy group), (isocyanate group / hydroxy group), and (isocyanate group / carboxy group). Group), (hydroxy group / carboxy group) and the like.
  • the reactive group (Z ⁇ ) is an azide group
  • the azide group is activated by irradiation with light as described later.
  • the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) is preferably at least one selected from the group consisting of a carbon-carbon single bond, a carbon-carbon double bond, and a carbon-hydrogen single bond.
  • a thermoplastic resin usually contains at least one of a carbon-carbon single bond, a carbon-carbon double bond, and a carbon-hydrogen single bond. Therefore, when using the molecular adhesive (M A ) having an azide group, the type of the thermoplastic resin (P A1 ) is not particularly limited.
  • the method for forming the molecular adhesive layer (AM) is not particularly limited.
  • a molecular adhesive solution containing a molecular adhesive (M A ) is prepared, and this solution is applied onto a thermoplastic resin layer (AW).
  • the molecular adhesive layer (AM) can be formed by performing a process of fixing the adhesive (M A ) to the thermoplastic resin layer (AW).
  • the solvent used when preparing the molecular adhesive solution is not particularly limited.
  • the solvent include alcohol solvents such as methanol, ethanol, isopropanol, ethylene glycol, and diethylene glycol; ketone solvents such as acetone and methyl ethyl ketone; ester solvents such as ethyl acetate and butyl acetate; halogen-containing compound solvents such as methylene chloride; Aliphatic hydrocarbon solvents such as butane and hexane; Ether solvents such as tetrahydrofuran and butyl ether; Aromatic solvents such as benzene and toluene; Amides solvents such as N, N-dimethylformamide and N-methylpyrrolidone; Water And the like. These can be used alone or in combination of two or more.
  • the concentration of the molecular adhesive (M A ) in the molecular adhesive solution is not particularly limited.
  • the concentration is preferably 0.005 to 1.000 mol / L, more preferably 0.050 to 0.500 mol / L.
  • the concentration of the molecular adhesive (M A ) is preferably 0.005 to 1.000 mol / L or more, the molecular adhesive layer (AM) can be efficiently formed on the thermoplastic resin layer (AW).
  • the reaction which the molecular adhesive solution does not intend can be suppressed by setting it as 1.000 mol / L or less, and it is excellent in stability of a solution.
  • the application method of the molecular adhesive solution is not particularly limited, and a known application method can be used.
  • the coating method include spin coating, spray coating, bar coating, knife coating, roll knife coating, roll coating, blade coating, dip coating, curtain coating, die coating, and gravure coating.
  • the bar coating method and the gravure coating method are preferable.
  • drying mechanism for example, a batch-type drying mechanism such as an air oven, a heat roll, a hot air through mechanism (a drying target moves and passes through an open drying furnace, and is heated and dried while receiving air. A continuous drying mechanism, etc.).
  • the drying temperature adjusted by the drying mechanism is usually 20 to 250 ° C., preferably 25 to 200 ° C., more preferably 30 to 150 ° C., and particularly preferably 35 to 120 ° C.
  • the drying time is usually 1 second to 120 minutes, preferably 10 seconds to 10 minutes, more preferably 20 seconds to 5 minutes, and particularly preferably 30 seconds to 3 minutes.
  • the molecular adhesive layer usually, a process of fixing the molecular adhesive (M A ) to the thermoplastic resin layer (AW) (hereinafter sometimes referred to as a fixing process). Done.
  • the fixing treatment can be appropriately selected according to the characteristics of the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ).
  • a chemical bond is generated by applying a molecular adhesive (M A ) on the thermoplastic resin layer (AW), and the formation of the chemical bond is promoted by heating. Is preferable from the viewpoint of improving productivity.
  • the heating temperature is usually 40 to 250 ° C, preferably 60 to 200 ° C, more preferably 80 to 120 ° C.
  • the heating time is usually 1 second to 120 minutes, preferably 1 to 60 minutes, more preferably 1 to 30 minutes. It does not specifically limit as a heating method, The mechanism and apparatus similar to the above-mentioned drying mechanism can be used.
  • the reactive group (Z ⁇ ) has photoreactivity, such as an azide group
  • a light irradiation process is performed as the fixing process.
  • the irradiation light ultraviolet rays are usually used.
  • Ultraviolet irradiation can be performed using an ultraviolet irradiation device using a light source such as a mercury lamp, a metal halide lamp, an ultraviolet LED, or an electrodeless lamp.
  • the treatment conditions for the light irradiation treatment are not particularly limited as long as the target photoreaction can be performed.
  • the application of the molecular adhesive solution, the drying process, and the fixing process may be repeated a plurality of times.
  • a molecular adhesive layer containing a molecular adhesive (M B ) on a thermoplastic resin layer (BW) having a single layer structure or a multilayer structure as a bonding laminate (B). (BM) is used, and the thermoplastic resin layer (BW) and the molecular adhesive layer (BM) each use a bonding laminate that constitutes the outermost layer in use.
  • the bonding laminate used for bonding to the adherend (I) is referred to as a bonding laminate (A), and the bonding laminate used for bonding to the adherend (II) It is represented as a laminate for bonding (B). Therefore, as the laminate for bonding (B), the same one as described for the laminate for bonding (A) can be used.
  • the joining method of the present invention comprises a step group including the steps (L1) to (L3) and the steps (M1) to (M3) using the joining laminate (A) and the joining laminate (B).
  • One of the process groups selected from the process group including the process group including the process group including the process group including the process (N1) and (N2) is performed.
  • the bonding laminate (A) and the bonding laminate (B) may be the same or different. Therefore, the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M A ) and the reactive group (Z ⁇ ) of the molecular adhesive (M B ) may be the same or different. Further, the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P A1 ) and the reactive partial structure (Z ⁇ ) of the thermoplastic resin (P B1 ) may be the same or different.
  • thermoplastic resin layer (AW) of the laminate for bonding (A) contains a thermoplastic resin (P A2 ) on the surface opposite to the molecular adhesive layer ( AM ).
  • the thermoplastic resin layer (BW) of the laminate (B) has the same characteristics as the thermoplastic resin (P A2 ) on the surface opposite to the molecular adhesive layer ( BM ) ( In the following, when it contains “thermoplastic resin (P B2 )”), the thermoplastic resin (P A2 ) (the thermoplastic resin layer (AW) has two or more types of thermoplastic resins (P A2 )).
  • thermoplastic resin (P B2 ) (when the thermoplastic resin layer ( BW ) contains two or more thermoplastic resins (P B2 )) The most common) is preferably the same. Since the thermoplastic resin (P A2 ) and the thermoplastic resin (P B2 ) are the same, the two adherends can be bonded more firmly.
  • Thermoplastic resin (P A2 ) (the one having the highest content when the thermoplastic resin layer ( AW ) contains two or more thermoplastic resins (P A2 )) and the thermoplastic resin (P B2 ) ( When the thermoplastic resin layer ( BW ) contains two or more kinds of thermoplastic resins (P B2 ), the content is the highest), and when these thermoplastic resins are crystalline resins, It is preferable that the difference between these melting points is small. By using a combination of a thermoplastic resin (P A2 ) and a thermoplastic resin (P B2 ) having close melting points, the two adherends can be bonded more firmly.
  • the difference between the melting point of the thermoplastic resin (P A2 ) and the melting point of the thermoplastic resin (P B2 ) is preferably 40 ° C. or less, more preferably 20 ° C. or less, and particularly preferably 0 ° C.
  • Thermoplastic resin (P A2 ) (the one having the highest content when the thermoplastic resin layer ( AW ) contains two or more thermoplastic resins (P A2 )) and the thermoplastic resin (P B2 ) (
  • the interaction distance Ra of these Hansen solubility parameters must be small Is preferred.
  • the interaction distance Ra between the Hansen parameters of the thermoplastic resin (P A2 ) and the thermoplastic resin (P B2 ) is preferably 10 or less, more preferably 4.5 or less.
  • the interaction distance Ra of the Hansen solubility parameter is derived from the following equation.
  • ⁇ D A is a dispersive component of the Hansen solubility parameter of the thermoplastic resin (P A2 )
  • ⁇ D B is a dispersive component of the Hansen solubility parameter of the thermoplastic resin (P B2 )
  • ⁇ P A is a thermoplastic resin
  • ⁇ P B is the polar component of the Hansen solubility parameter of the thermoplastic resin (P B2 )
  • ⁇ H A is the hydrogen bonding component of the Hansen solubility parameter of the thermoplastic resin (P A2 )
  • ⁇ H B represents a hydrogen bonding component of the Hansen solubility parameter of the thermoplastic resin (P B2 ).
  • the molecular adhesive layer (AM) of the bonding laminate (A) is used for bonding to the adherend (I), and the molecular bonding of the bonding laminate (B).
  • the agent layer (BM) is used for adhesion to the adherend (II).
  • the adhesion between the molecular adhesive layer (AM) and the adherend (I) and the adhesion between the molecular adhesive layer (BM) and the adherend (II) are usually molecular adhesion.
  • the reactive group (Z ⁇ ) in the agent (M A ) or (M B ) reacts with the functional group in the compound constituting the adherend (I) or the adherend (II) to form a chemical bond. Is done. Therefore, usually, as the adherend (I) or the adherend (II), one having a group having reactivity with the reactive group (Z ⁇ ) on its surface is used.
  • Examples of such an adherend include a member containing a metal on the surface, a member containing an inorganic substance on the surface, and a member containing a silicone resin on the surface.
  • Examples of the metal include aluminum, chromium, manganese, iron, cobalt, nickel, copper, zinc, silver, and gold.
  • Examples of inorganic substances include glass and inorganic oxides (excluding glass). These members may be subjected to surface treatment. A member in which a hydroxy group, a carboxy group or the like is generated by the surface treatment is more preferably used as an adherend.
  • the member which contains a thermoplastic resin and a thermosetting resin on the surface can also be utilized as a to-be-adhered body by utilizing a surface treatment technique.
  • Examples of the surface treatment include corona treatment, plasma treatment, ultraviolet irradiation treatment, electron beam irradiation treatment, ozone treatment, excimer ultraviolet treatment, acid treatment, and base treatment. These surface treatments can be performed according to known methods.
  • a primer layer may be provided on the surface of the adherend as necessary.
  • Process (L1) can be performed using, for example, a heating press machine, an autoclave apparatus, a vacuum bonding machine, a three-dimensional vacuum heating molding machine (TOM molding machine), a heating laminating apparatus, or the like.
  • a heating press machine for example, a heating press machine, an autoclave apparatus, a vacuum bonding machine, a three-dimensional vacuum heating molding machine (TOM molding machine), a heating laminating apparatus, or the like.
  • the pressure is usually 0.1 to 5 N / mm, preferably 0.2 to 3 N / mm, more preferably 0.3 to 1 N / mm.
  • the pressure is usually 0.1 to 10 MPa, preferably 0.2 to 5 MPa, more preferably 0.3 to 3 MPa, and further preferably 0.4 to 1 MPa.
  • the adhesion temperature in the step (L1) is usually 40 to 200 ° C., preferably 50 to 170 ° C., more preferably 60 to 140 ° C.
  • the treatment time in the step (L1) is usually 1 second to 1 hour, preferably 5 seconds to 30 minutes, more preferably 10 seconds to 10 minutes.
  • Step (L2) the molecular adhesive layer (B) (21) of the laminate for bonding (B) (21) having the thermoplastic resin layer (BW) (19) and the molecular adhesive layer (BM) (20) ( (BM) (20) and adherend (II) (22) are bonded to obtain a laminate (23) [FIG. 3 (b)].
  • Step (L2) can be performed according to a method and conditions similar to those of step (L1).
  • the plastic resin layer (BW) (19) is thermally welded to obtain a joined structure (24) [FIG. 3 (c)].
  • the step (L3) can be performed using, for example, a heating press machine, an autoclave apparatus, a vacuum bonding machine, a three-dimensional vacuum heating molding machine (TOM molding machine), a heating laminating apparatus, or the like.
  • a linear pressure is applied in the step (L3), the pressure is usually 0.1 to 5 N / mm, preferably 0.2 to 3 N / mm, more preferably 0.3 to 1 N / mm.
  • the surface pressure is applied in the step (L3), the pressure is usually 0.05 to 10 MPa, preferably 0.1 to 5 MPa, more preferably 0.2 to 3 MPa.
  • the heat welding temperature in the step (L3) is usually 50 to 230 ° C., preferably 60 to 200 ° C., more preferably 80 to 170 ° C.
  • the treatment time in the step (L3) is usually 1 second to 1 minute, preferably 3 to 30 seconds.
  • the molecular adhesive layer (AM) of the bonding laminate (A) and the adherend (I) are bonded in the process (L1).
  • temperature T L1 of time, in step (L2), the temperature T L2 when the molecular adhesive layer (B-M) for adhering the adherend (II) of the bonded laminate for (B), step ( L3), when the temperature at which the thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are thermally welded is T L3 , the following formulas (E-1) and (E -2) is preferably satisfied.
  • thermoplastic resin layer (A-W) of heat-sealable temperature T hA when the heat-sealable temperature of the thermoplastic resin layer (B-W) is a T hB, the following equation (E-3) wherein It is preferable to satisfy at least one of (E-4).
  • T L3 represents the same meaning as described above.
  • thermal welding temperature in the step (L3) is heat-sealable temperature of the heat-sealable temperature (T hA) and the thermoplastic resin layer of the thermoplastic resin layer (A-W) (B- W) ( Among T hB ), it is preferably higher than at least one.
  • thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are more sufficiently thermally welded.
  • the adherend (I) and the adherend (II) can be bonded more firmly. Since the adherend (I) and the adherend (II) can be bonded more firmly, it is more preferable that both the formula (E-3) and the formula (E-4) are satisfied.
  • the step (L3) preferably satisfies both the following formula (E-3 ′) and formula (E-4 ′).
  • T hA , T hB and T L3 each have the same meaning as described above.
  • d 1 is usually 30, preferably 20, and more preferably 10.
  • thermal welding temperature in the step (L3) is heat-sealable temperature of [thermoplastic resin layer heat-sealable temperature (T hA) and thermoplastic resin layer (A-W) (B- W)
  • T hA thermoplastic resin layer heat-sealable temperature
  • A-W thermoplastic resin layer
  • B- W thermoplastic resin layer
  • thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are greatly deformed at the time of heat welding. Can be avoided.
  • Step (M1) the thermoplastic resin layer (A) (27) of the laminate for bonding (A) (27) having the thermoplastic resin layer (AW) (25) and the molecular adhesive layer (AM) (26) ( AW) (25), thermoplastic resin of laminate (B) (30) for bonding having thermoplastic resin layer (BW) (28) and molecular adhesive layer (BM) (29)
  • the layer (BW) (28) is thermally welded to obtain a laminate (31) [FIG. 4 (a)].
  • Step (M1) can be performed according to a method and conditions similar to those of step (L3).
  • step (M2) the molecular adhesive layer (AM) (26) and the adherend (I) (32) of the laminate (31) obtained in the step (M1) are adhered, and the laminate (33) is obtained [FIG. 4 (b)].
  • step (M3) the molecular adhesive layer (BM) (29) and the adherend (II) (34) of the laminate (33) obtained in the step (M2) are bonded to each other to form a bonded structure.
  • a body (35) is obtained [FIG. 4 (c)].
  • Step (M2) and step (M3) can be performed in the same manner and under the same conditions as in step (L1), respectively.
  • the step (M2) and The step (M3) can be performed simultaneously.
  • the adherend (I) (42), the laminate for joining (A) (38), the laminate for joining (B) (41), the adherend (II) and (43) are overlapped in this order [FIG. 5 (a)].
  • step (N2) the product (44) obtained in the step (N1) is heated to bond the molecular adhesive layer (AM) and the adherend (I), and the molecular adhesive layer ( BM) and the adherend (II) are bonded together, and the thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are simultaneously welded to form a bonded structure (45). Obtained (FIG. 5B).
  • Step (N2) can be performed using, for example, a heating press machine, an autoclave apparatus, a vacuum bonding machine, a three-dimensional vacuum heating molding machine (TOM molding machine), a heating laminating apparatus, or the like.
  • a heating press machine for example, a heating press machine, an autoclave apparatus, a vacuum bonding machine, a three-dimensional vacuum heating molding machine (TOM molding machine), a heating laminating apparatus, or the like.
  • the pressure is usually 0.1 to 5 N / mm, preferably 0.2 to 3 N / mm, more preferably 0.3 to 1 N / mm.
  • the pressure is usually 0.1 to 10 MPa, preferably 0.2 to 5 MPa, more preferably 0.3 to 3 MPa, and further preferably 0.4 to 1 MPa.
  • the heat welding temperature in the step (N2) is usually 50 to 230 ° C., preferably 60 to 200 ° C., more preferably 80 to 170 ° C.
  • the treatment time in the step (N2) is usually 1 second to 1 hour, preferably 5 seconds to 30 minutes, more preferably 10 seconds to 10 minutes.
  • the heat sealable temperature of the thermoplastic resin layer ( AW ) is T hA
  • the heat sealable temperature of the thermoplastic resin layer ( BW ) is T hB
  • thermal welding temperature in the step (N2) are heat-sealable temperature of the heat-sealable temperature (T hA) and the thermoplastic resin layer of the thermoplastic resin layer (A-W) (B- W) ( Among T hB ), it is preferably higher than at least one.
  • thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are more sufficiently thermally welded.
  • the adherend (I) and the adherend (II) can be bonded more firmly. Since the adherend (I) and the adherend (II) can be bonded more firmly, it is more preferable that both the formula (E-5) and the formula (E-6) are satisfied.
  • the step (N2) preferably satisfies both the following formula (E-5 ′) and formula (E-6 ′).
  • T hA , T hB and T N2 each represent the same meaning as described above.
  • d 2 is usually 30, preferably 20, and more preferably 10.
  • thermal welding temperature in the step (N2) are heat-sealable temperature of [thermoplastic resin layer heat-sealable temperature (T hA) and thermoplastic resin layer (A-W) (B- W)
  • T hA thermoplastic resin layer heat-sealable temperature
  • A-W thermoplastic resin layer
  • B- W thermoplastic resin layer
  • thermoplastic resin layer (AW) and the thermoplastic resin layer (BW) are greatly deformed at the time of heat welding. Can be avoided.
  • a process group including the steps (L1) to (L3) or a process group including the steps (N1) and (N2) is included. Preferably it is done.
  • the adhesion process between the molecular adhesive layer and the adherend is performed before the heat welding process. Therefore, since the adhesion treatment between the molecular adhesive layer and the adherend can be performed in a state where the thermoplastic resin layer is not thermally deformed due to the thermal welding treatment, the molecular adhesive layer and the adherend are It is possible to bond more firmly.
  • the adhesion process between the molecular adhesive layer and the adherend and the thermal welding process between the thermoplastic resin layers are performed simultaneously. Therefore, two adherends can be joined more efficiently.
  • the method for producing a bonded structure according to the present invention comprises an adherend (I) / laminate for joining (A) and a layer / adherent (II) derived from the laminate for joining (B). ), A bonded structure having a layer structure, wherein the adherend (I) and the adherend (II) are bonded using the bonding method of the present invention.
  • adherend (I) and the adherend (II) those shown in the invention of the method for joining two adherends can be used.
  • the adherend (I) and the adherend (II) are each independently at least one selected from the group consisting of metals, inorganic substances, and thermosetting resins on at least the adherend surface. The inclusion is preferred.
  • the adherends When the adherends have an adherend surface formed of a thermoplastic resin, the adherends can be directly welded to each other without using the above-mentioned laminate for joining. is there. On the other hand, when a metal, an inorganic substance, or a thermosetting resin exists on the adherend surface of the adherend, it is difficult to firmly bond the adherends by this method.
  • the method for manufacturing a bonded structure of the present invention uses the method of the present invention (method of bonding two adherends). Therefore, according to the method for manufacturing a bonded structure of the present invention, even when a metal, an inorganic substance, or a thermosetting resin is present on the adherend surface of the adherend, these adherends are firmly formed. A bonded structure obtained by bonding can be obtained.
  • Thermoplastic resin film shown below was used.
  • Thermoplastic resin film (1) Unstretched polypropylene (CPP) film, manufactured by Toyobo Co., Ltd., product name “Pyrene Film CT-P1011”, thickness 50 ⁇ m, heat sealable temperature 145 ° C.
  • CPP Unstretched polypropylene
  • Thermoplastic resin film (3) linear low density polyethylene (L-LDPE) film, manufactured by Tamapoly Co., Ltd., product name “UH-1”, thickness 100 ⁇ m, heat sealable temperature 140 ° C.
  • Thermoplastic resin film (4) Unstretched polypropylene (CPP) film, manufactured by Sun Tox Co., Ltd., product name “K”, thickness 50 ⁇ m, heat sealable temperature 155 ° C.
  • Thermoplastic resin film (6) multilayer film (polypropylene (PP) / nylon (Ny) / polypropylene (PP)), manufactured by Tamapoly Co., Ltd., product name “Multitron ZPX211”, thickness 80 ⁇ m, heat sealable temperature 150 ° C.
  • Thermoplastic resin film (7) multilayer film (polyethylene (PE) / nylon (Ny) / polyethylene (PE)), manufactured by Tamapoly Co., Ltd., product name “Multitron ZPX101”, thickness 80 ⁇ m, heat sealable temperature 100 ° C.
  • Thermoplastic resin film (8) Amorphous polyethylene terephthalate (PETG) film, manufactured by Tamapoly Co., Ltd., product name “Hitron PG”, thickness 30 ⁇ m, heat sealable temperature 80 ° C.
  • Thermoplastic resin film (9) ethylene-vinyl acetate copolymer resin film (EVA), manufactured by Tamapoly Co., Ltd., product name “SB-5”, thickness 50 ⁇ m, heat sealable temperature 110 ° C.
  • thermoplastic resin films (1) to (9) The heat sealable temperature of the thermoplastic resin films (1) to (9) was determined by the following method. Two thermoplastic resin films (25 mm ⁇ 150 mm) of the same material were prepared, and these were thermally welded at 0.2 MPa for 1 second to obtain test pieces. At this time, the heat welding temperature was changed at intervals of 5 ° C. (for example, 140 ° C., 145 ° C., 150 ° C.) to obtain a plurality of test pieces. About each of the obtained test pieces, using an tensile tester (manufactured by A & D Co., Ltd., product name “Tensilon Universal Material Tester”) in an environment of 23 ° C.
  • tensile tester manufactured by A & D Co., Ltd., product name “Tensilon Universal Material Tester”
  • thermo sealable temperature 50% humidity (relative humidity).
  • the obtained molecular adhesive solution was applied to the surface subjected to corona irradiation with a Mayer bar (No. 12), and the obtained coating film was dried at 80 ° C. for 60 seconds.
  • a UV irradiation device product name “LIGHT HAMMER 10 MARK II” manufactured by Heraeus Co., Ltd., light source: mercury lamp
  • this coating film is irradiated with UV light to perform fixing treatment, and the molecular adhesive layer and A laminate for bonding (1) comprising a thermoplastic resin layer (thermoplastic resin film (1)) was obtained.
  • the ultraviolet irradiation conditions are an illuminance of 84 mW / cm 2 and an amount of light of 29 mJ / cm 2 , and the illuminance and the amount of light are measured in the UVC region using an illuminance / light meter (product name “UV Power Pack II” manufactured by EIT). Illuminance and light intensity were measured.
  • Table 1 shows details of the laminates (2) to (9) for bonding obtained in Production Examples 2 to 9.
  • Example 1 Two laminates for bonding (1) (10 mm ⁇ 10 mm) obtained in Production Example 1 and two adherends [plasma-treated glass plate (30 mm ⁇ 70 mm ⁇ 2 mm)] were prepared.
  • the bonding laminate (1) and the adherend (glass plate) are stacked so that the molecular adhesive layer of the bonding laminate (1) faces the plasma-treated surface of the glass plate.
  • Thermocompression bonding was performed for 5 minutes under the condition of 5 MPa (surface pressure) to obtain a laminate comprising an adherend / molecular adhesive layer / thermoplastic resin layer. Separately from this operation, the same operation was performed using the remaining bonded laminate (1) and the adherend to obtain another laminate.
  • the thermoplastic resin layers of the two obtained laminates were subjected to thermocompression bonding under the conditions of 145 ° C. and 0.5 MPa (surface pressure) for 10 seconds to obtain a bonded structure.
  • Example 2 and 3 A bonded structure was obtained in the same manner as in Example 1 except that the bonding laminate described in Table 2 and the manufacturing conditions were used.
  • Example 4 Two laminates for bonding (1) (10 mm ⁇ 10 mm) obtained in Production Example 1 and two adherends [plasma-treated glass plate (30 mm ⁇ 70 mm ⁇ 2 mm)] were prepared.
  • the molecular adhesive layers of the two bonding laminates (1) are opposed to the plasma-treated surface of the glass plate, and the thermoplastic resin layers of the two bonding laminates (1) are opposed to each other.
  • the adherend, the laminate for bonding (1), the laminate for bonding (1), and the adherend are stacked in this order, and this is thermocompression bonded for 5 minutes under the conditions of 145 ° C. and 0.5 MPa (surface pressure). Thus, a bonded structure was obtained.
  • Comparative Example 1 A bonded structure was obtained in the same manner as in Example 4 except that the bonding laminate described in Table 2 and the manufacturing conditions were used. In Comparative Example 1, a polypropylene film (the above thermoplastic resin film (1)) was used instead of the bonding laminate.
  • Table 2 shows the following.
  • the test pieces after the measurement of the adhesive strength were broken in the layer derived from the bonding laminate, or broken at the interface between the layer derived from the bonding laminate and the adherend. It has not occurred. Therefore, it can be seen that in Examples 1 to 13, the two adherends are firmly joined.
  • Comparative Example 1 the adherend and the polypropylene film are not sufficiently bonded. Therefore, it is difficult to join the glass plates by this method.

Abstract

本発明は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ａ）と、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）上に分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ｂ）と、を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法と、この方法を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）を接合することを特徴とする、接合構造体の製造方法である。

Description

２つの被着体を接合する方法、及び、接合構造体の製造方法
　本発明は、分子接着剤層（分子接着剤を用いて形成された層をいう。以下同じ）を有する接合用積層体を用いて２つの被着体を接合する方法、及び、接合構造体の製造方法に関する。
　２種以上の反応性基を有する化合物は、それぞれの反応性基の特性を利用して化学結合を形成し得ることから、分子接着剤として有用である。
　例えば、特許文献１には、基体Ａと基体Ｂとを接合する方法であって、基体Ａの表面に、特定の分子接着剤を用いて分子接着剤層を形成する工程と、この基体Ａ表面の分子接着剤に対向して基体Ｂを配置する工程と、基体Ａ及び基体Ｂに力を加えて、基体Ａと基体Ｂとを接合する工程と、を有する接合方法が記載されている。
　特許文献１には、基体の表面に分子接着剤層を形成する方法として、分子接着剤が溶解又は分散した分子接着剤液を調製し、基体をこの分子接着剤液に浸漬させた後、このものに紫外線を照射することにより、分子接着剤と基体の表面との間で化学結合を形成させ、分子接着剤層を形成する方法が記載されている。
ＷＯ２０１２／０４３６３１号（ＵＳ２０１３／１７７７７０　Ａ１）
　特許文献１に記載されるように、基体を分子接着剤液に浸漬させることにより、基体の両面に分子接着剤層を有する両面接着シートを効率よく得ることができる。このような両面接着シートは、２つの被着体を、容易に、かつ、強固に固定する際の接合材として有用である。
　しかしながら、そのような両面接着シートを量産するためにロールｔｏロール方式を採用する場合、浸漬法により、基体の両面に分子接着剤層を安定的に形成することは困難であった。
　したがって、ロールｔｏロール方式を採用して得られた、分子接着剤層を有する接着シートを用いて、２つの被着体を強固に接合し得る方法が要望されていた。
　本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、一方の表面のみに分子接着剤層を有する接合用積層体を使用して２つの被着体を強固に接合する方法と、接合構造体の製造方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは上記課題を解決すべく、一方の表面のみに分子接着剤層を有する接合用積層体を使用して２つの被着体を接合する方法について鋭意検討した。その結果、熱可塑性樹脂層上に分子接着剤層を有する接合用積層体を２つ用意し、それぞれの分子接着剤層をそれぞれの被着体と接着し、さらに、２つの熱可塑性樹脂層を熱溶着することにより、２つの被着体を強固に接合し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
　かくして本発明によれば、下記（１）～（９）の２つの被着体を接合する方法、及び（１０）～（１１）の接合構造体の製造方法が提供される。
（１）単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＡ）を含む分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ａ）と、単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＢ）を含む分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ｂ）と、を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、前記分子接着剤（ＭＡ）と分子接着剤（ＭＢ）は、それぞれ独立して、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚα）と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚβ）とを有する化合物であり、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含むものであり、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＢ１）を含むものであり、以下の工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群と、工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群と、工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
工程（Ｌ１）：接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
工程（Ｌ２）：接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
工程（Ｌ３）：工程（Ｌ１）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、工程（Ｌ２）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
工程（Ｍ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
工程（Ｍ２）：工程（Ｍ１）で得られた積層体の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
工程（Ｍ３）：工程（Ｍ２）で得られた積層体の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
工程（Ｎ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が対向する配置で、被着体（Ｉ）、接合用積層体（Ａ）、接合用積層体（Ｂ）、被着体（ＩＩ）を、この順に重ねる工程
工程（Ｎ２）：工程（Ｎ１）で得られたものを加熱して、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との接着と、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との接着と、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着を同時に行う工程
（２）下記要件（Ｑ１）と下記要件（Ｑ２）のいずれも満たす、（１）に記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
要件（Ｑ１）：
　前記分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、又は、前記分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
要件（Ｑ２）：
　前記分子接着剤（ＭＢ）が有する反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＢ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、又は、前記分子接着剤（ＭＢ）が有する反応性基（Ｚα）が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＢ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
（３）前記分子接着剤（ＭＡ）と分子接着剤（ＭＢ）が、それぞれ独立して、下記式（１）で示される化合物である、（１）又は（２）に記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
（Ｒ１は、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる反応性基（Ｚα）、又は、これらの反応性基を１以上有する１価の基（ただし、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基を除く。）を表し、Ｇは２価の有機基を表し、Ｘは、ヒドロキシ基、炭素数１～１０のアルコキシ基又はハロゲン原子を表し、Ｙは、炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ａは、１～３の整数を表す。）
（４）分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）が化学結合を形成しており、分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂（ＰＢ１）の反応性部分構造（Ｚγ）が化学結合を形成している、（１）～（３）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
（５）前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造の層であり、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が単層構造の層である、（１）～（４）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
（６）前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むものであり、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）は、少なくとも分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むものである、（１）～（５）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
（７）前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、工程（Ｌ１）において、接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する際の温度がＴＬ１、工程（Ｌ２）において、接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する際の温度がＴＬ２、工程（Ｌ３）において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する際の温度がＴＬ３であるときに、下記式（Ｅ－１）と式（Ｅ－２）のいずれも満たす、（１）～（６）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
（８）前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢ、工程（Ｌ３）において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する際の温度がＴＬ３であるときに、下記式（Ｅ－３）と式（Ｅ－４）の少なくとも一方を満たす、（１）～（７）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
（９）前記工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢ、工程（Ｎ２）において、熱溶着する際の温度がＴＮ２であるときに、下記式（Ｅ－５）と式（Ｅ－６）の少なくとも一方を満たす、（１）～（６）のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
（１０）被着体（Ｉ）／接合用積層体（Ａ）と接合用積層体（Ｂ）由来の層／被着体（ＩＩ）、の層構造を有する接合構造体の製造方法であって、（１）～（９）のいずれかに記載の方法を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）を接合することを特徴とする、接合構造体の製造方法。
（１１）被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）が、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を、少なくとも被接着面に含むものである、（１０）に記載の接合構造体の製造方法。
　本発明の接合方法において、分子接着剤とは、２種以上の反応性基を有する化合物をいう。
　「分子接着剤を含む分子接着剤層」の「分子接着剤を含む」とは、「分子接着剤及び／又は分子接着剤由来の化合物（例えば、反応を経て、反応性基の構造が変化した化合物）を含む」を意味するものである。
　「熱可塑性樹脂層が、反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂を含む」とは、「反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂及び／又はこの熱可塑性樹脂由来の樹脂（例えば、反応を経て、反応性部分構造（Ｚγ）の構造が変化したもの）を含む」を意味するものである。
　「熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する」とは、熱可塑性樹脂層同士を熱溶着したり、分子接着剤層を被着体と接着したりする際に、それぞれの層が最外層であることをいう。したがって、接合用積層体の製造後から使用するまでの間には、接合用積層体は保護シート等を最外層として有していてもよい。
　熱可塑性樹脂層の「ヒートシール可能温度」とは、十分なヒートシール強度を達成するために、熱溶着時に必要な温度であり、具体的には、実施例に記載の方法にしたがって、ヒートシール可能温度を求めることができる。
　「分子接着剤層と被着体とを接着する際の温度」や、「熱可塑性樹脂層と熱可塑性樹脂層とを熱溶着する際の温度」とは、加熱プレス機等を用いる場合は、その装置の圧着部材の表面温度のことをいう。
　なお、本明細書において温度の単位は「℃」である。
　本発明によれば、一方の表面のみに分子接着剤層を有する接合用積層体を用いて２つの被着体を強固に接合する方法と、接合構造体の製造方法が提供される。
単層構造を有する熱可塑性樹脂層を含む接合用積層体の製造工程の一例を表す模式図である。 多層構造を有する熱可塑性樹脂層を含む接合用積層体の製造工程の一例を表す模式図である。 工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を表す模式図である。 工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群を表す模式図である。 工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群を表す模式図である。
　以下、本発明を、１）２つの被着体を接合する方法、及び、２）接合構造体の製造方法、に項分けして詳細に説明する。
１）２つの被着体を接合する方法
　本発明の２つの被着体を接合する方法は、単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＡ）を含む分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ａ）と、単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＢ）を含む分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ｂ）と、を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、前記分子接着剤（ＭＡ）と分子接着剤（ＭＢ）は、それぞれ独立して、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚα）と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚβ）とを有する化合物であり、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含むものであり、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＢ１）を含むものであり、
　以下の工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群と、工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群と、工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法である。
工程（Ｌ１）：接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
工程（Ｌ２）：接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
工程（Ｌ３）：工程（Ｌ１）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、工程（Ｌ２）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
工程（Ｍ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
工程（Ｍ２）：工程（Ｍ１）で得られた積層体の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
工程（Ｍ３）：工程（Ｍ２）で得られた積層体の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
工程（Ｎ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が対向する配置で、被着体（Ｉ）、接合用積層体（Ａ）、接合用積層体（Ｂ）、被着体（ＩＩ）を、この順に重ねる工程
工程（Ｎ２）：工程（Ｎ１）で得られたものを加熱して、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との接着と、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との接着と、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着を同時に行う工程
〔接合用積層体（Ａ）〕
　本発明の接合方法においては、接合用積層体（Ａ）として、単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＡ）を含む分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体を使用する。
＜分子接着剤層（Ａ－Ｍ）＞
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に直接隣接する層である。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、接合用積層体（Ａ）の使用時において、最外層の一方を構成する層である。
　本発明の接合方法において、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、被着体（Ｉ）との接着に用いられる。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、分子接着剤（ＭＡ）を用いて形成された層であって、分子接着剤（ＭＡ）を含むものである。すなわち、接合用積層体（Ａ）中の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、分子接着剤（ＭＡ）（反応性基が残存しているもの）と分子接着剤（ＭＡ）の反応生成物（反応性基の構造が変化したもの）の少なくとも一方を含むものである。
　分子接着剤（ＭＡ）は、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚα）と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚβ）とを有する化合物である。なお、反応性基（Ｚα）の「アミノ基」には、無置換アミノ基、モノ置換アミノ基、ジ置換アミノ基、１級アンモニウム基、２級アンモニウム基、３級アンモニウム基、４級アンモニウム基が含まれるものとする。
　分子接着剤（ＭＡ）中の反応性基（Ｚα）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）中の熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）と化学結合を形成し得るものである。
　接合用積層体（Ａ）においては、この化学結合により、分子接着剤（ＭＡ）は熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の表面に化学的に固定されると考えられる。このときの化学結合としては、共有結合、水素結合、イオン結合、分子間力等が挙げられるが、共有結合が好ましい。
　分子接着剤（ＭＡ）中の反応性基（Ｚβ）は、接合用積層体（Ａ）を被着体（Ｉ）と接着する際に、主に、被着体（Ｉ）との間で化学結合を形成する際に利用される。したがって、接合用積層体（Ａ）は、これらの基との反応性が高い基を表面に有する被着体（Ｉ）に対して好ましく用いられる。
　加水分解反応によりシラノール基を生成させる基としては、Ｓｉ－Ｘ１で表される部分構造を有する基が挙げられる。Ｘ１としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基等の炭素数１～１０のアルコキシ基；フッ素原子、塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子；等の加水分解性基が挙げられる。
　分子接着剤（ＭＡ）としては、下記式（１）で示される化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（Ｒ１は、反応性基（Ｚα）、又は、反応性基（Ｚα）を１以上有する１価の基（ただし、反応性基（Ｚα）そのものを除く。）を表し、Ｇは２価の有機基を表し、Ｘは、ヒドロキシ基、炭素数１～１０のアルコキシ基又はハロゲン原子を表し、Ｙは、炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ａは、１～３の整数を表す。）
　Ｒ１の反応性基（Ｚα）を１以上有する１価の基としては、例えば、下記式（２）～（４）で表される基が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　式（２）～（４）中、＊は、Ｇとの結合手を表す。
　Ｒ２は、炭素数１～１０の２価の炭化水素基、好ましくは炭素数２～６の２価の炭化水素基を表す。Ｒ２の２価の炭化水素基としては、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等のアルキレン基；ｏ－フェニレン基、ｍ－フェニレン基、ｐ－フェニレン基等のアリーレン基；が挙げられる。
　Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立に、水素原子、又は炭素数１～２０の炭化水素基を表し、水素原子、又は炭素数１～１０の炭化水素基が好ましい。
　Ｒ３、Ｒ４の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、ｎ－ノニル基、ｎ－デシル基等のアルキル基；ビニル基、１－プロペニル基、２－プロペニル基、イソプロペニル基、３－ブテニル基、４－ペンテニル基、５－ヘキセニル基等のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基、ブチニル基等のアルキニル基；フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基等のアリール基；等が挙げられる。
　Ｚは、単結合、又は、－Ｎ（Ｒ７）－、で表される２価の基を表す。Ｒ７は、水素原子、又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。Ｒ７の炭化水素基としては、Ｒ３、Ｒ４の炭化水素基として示したものと同様のものが挙げられる。
　Ｒ５、Ｒ６は、それぞれ独立に、反応性基（Ｚα）又は前記式（２）で示される基（この場合、式（２）中、＊は、芳香環を構成する炭素原子との結合手を表す。）を表す。
　Ｇの２価の有機基としては、置換基を有する、又は無置換の炭素数１～２０のアルキレン基、置換基を有する、又は無置換の炭素数２～２０のアルケニレン基、置換基を有する、又は無置換の炭素数２～２０のアルキニレン基、置換基を有する、又は無置換の炭素数６～２０のアリーレン基；等が挙げられる。
　Ｇの炭素数１～２０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基等が挙げられる。
　Ｇの炭素数２～２０のアルケニレン基としては、ビニレン基、プロペニレン基、ブテニレン基、ペンテニレン基等が挙げられる。
　Ｇの炭素数２～２０のアルキニレン基としては、エチニレン基、プロピニレン基等が挙げられる。
　Ｇの炭素数６～２０のアリーレン基としては、ｏ－フェニレン基、ｍ－フェニレン基、ｐ－フェニレン基、２，６－ナフチレン基、１，５－ナフチレン基等が挙げられる。
　前記アルキレン基、アルケニレン基、及びアルキニレン基の置換基としては、フッ素原子、塩素原子等のハロゲン原子；メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基；メチルチオ基、エチルチオ基等のアルキルチオ基；メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基等のアルコキシカルボニル基；等が挙げられる。
　前記アリーレン基の置換基としては、シアノ基；ニトロ基；フッ素原子、塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子；メチル基、エチル基等のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基；メチルチオ基、エチルチオ基等のアルキルチオ基；等が挙げられる。
　これらの置換基は、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基及びアリーレン基等の基において任意の位置に結合していてよい。また、同一若しくは相異なって複数個の置換基がアルキレン基等の基に結合していてもよい。
　Ｘの炭素数１～１０のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基等が挙げられる。
　Ｘのハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等が挙げられる。
　Ｙの炭素数１～２０の炭化水素基としては、Ｒ３、Ｒ４の炭化水素基として示したものと同様のものが挙げられる。
　分子接着剤（ＭＡ）の具体例としては、次のものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
　３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルジメトキシメチルシラン、３－アミノプロピルジエトキシメチルシラン、［３－（Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ）プロピル］トリメトキシシラン、［３－（フェニルアミノ）プロピル］トリメトキシシラン、トリメチル［３－（トリエトキシシリル）プロピル］アンモニウムクロリド、トリメチル［３－（トリメトキシシリル）プロピル］アンモニウムクロリド等のＲ１がアミノ基である分子接着剤；
　（１１－アジドウンデシル）トリメトキシシラン、（１１－アジドウンデシル）トリエトキシシラン等のＲ１がアジド基である分子接着剤；
　３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン等のＲ１がメルカプト基である分子接着剤；
　３－（トリメトキシシリル）プロピルイソシアネート、３－（トリエトキシシリル）プロピルイソシアネート等のＲ１がイソシアネート基である分子接着剤；
　３－ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン等のＲ１がウレイド基である分子接着剤；
　３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等のＲ１がエポキシ基である分子接着剤；
　３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリエトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルジメトキシメチルシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、下記式（５）～（１３）で示される化合物等のＲ１が反応性基（Ｚα）を１以上有する１価の基である分子接着剤
　分子接着剤（ＭＡ）は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
　これらの化合物の中で、式（１）で示される化合物としては、Ｒ１が式（４）で示される基である化合物が好ましく、式（５）～（１３）で示される化合物がより好ましく、式（５）～（１０）で示される化合物がさらに好ましい。
　これらの化合物は、Ｒ１にトリアジン環を有する。トリアジン環を有する分子接着剤（ＭＡ）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上により効率よく固定される傾向がある。
　分子接着剤（ＭＡ）としては、シランカップリング剤として公知の化合物を用いることができる。また、Ｒ１が式（４）で示される基である化合物は、ＷＯ２０１２／０４６６５１号、ＷＯ２０１２／０４３６３１号、ＷＯ２０１３／１８６９４１号等に記載の方法に従って合成することができる。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、分子接着剤（ＭＡ）以外の成分を含有するものであってもよい。分子接着剤（ＭＡ）以外の成分としては、触媒等が挙げられる。
　触媒は、反応性基（Ｚα）の種類に応じて適宜選択して用いることができる。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）中の分子接着剤（ＭＡ）の含有量は、接着に関与しない成分が含まれると、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）の接着力が低下することから、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）全体を基準として、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましく、９０質量％以上１００質量％以下であることがさらに好ましく、１００質量％が特に好ましい。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）の厚さは、２００ｎｍ以下が好ましく、１５０ｎｍ以下がより好ましく、１００ｎｍ以下がさらに好ましく、５０ｎｍ以下が特に好ましい。また分子接着剤層（Ａ－Ｍ）の厚さは、０．５ｎｍ以上が好ましく、１ｎｍ以上がより好ましい。
＜熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）＞
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）に隣接する層であって、分子接着剤（ＭＡ）を固定する役割を担う層である。
　また、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、接合用積層体（Ａ）の使用時において、最外層の一方を構成する層である。
　本発明の接合方法において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着に用いられる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、単層構造を有していてもよいし、多層構造を有していてもよい。熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造を有する場合の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）や、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が多層構造を有する場合のそれぞれの層は、組成が均一であってもよいし、組成が均一でなくてもよい。例えば、これらの層は、層の表面付近に特定の成分を多く含有し、層の表面付近の組成と層の中心部の組成が異なっていてもよい。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含むものである。すなわち、接合用積層体（Ａ）中の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）（反応性部分構造（Ｚγ）が残存しているもの）と熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応生成物（反応性部分構造（Ｚγ）が変化したもの）の少なくとも一方を含むものである。
　なお、「分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含む」とは、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成する前の段階において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が露出している状態を表すものである。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成する前の段階において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が露出していることにより、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）は、分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と効率よく反応することができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）としては、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。
　オレフィン系樹脂としては、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン－プロピレン共重合体、ポリプロピレン、プロピレン－α－オレフィン共重合体、ポリ（４－メチル－１－ペンテン）等が挙げられる。
　シクロオレフィン系樹脂としては、シクロオレフィンの付加重合体、シクロオレフィンとα－オレフィンとの共重合体、ノルボルネン系単量体の開環重合体等が挙げられる。
　シクロオレフィンとしては、シクロペンテン、シクロオクテン、ノルボルネン系単量体等が挙げられる。
　α－オレフィンとしては、エチレン、プロピレン等が挙げられる。
　アクリル系樹脂としては、（メタ）アクリル系単量体の単独重合体、（メタ）アクリル系単量体の共重合体、（メタ）アクリル系単量体と、これと共重合可能な単量体との共重合体が挙げられる。
　（メタ）アクリル系単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸；が挙げられる。
　（メタ）アクリル系単量体と共重合可能な単量体としては、エチレン；スチレン、α－メチルスチレン、クロロスチレン等の芳香族ビニル単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアノ基含有エチレン性不飽和単量体；（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系単量体；等が挙げられる。
　本明細書において、「（メタ）アクリル酸」は、「アクリル酸又はメタクリル酸」を意味する。また「（メタ）アクリル酸エステル」、「（メタ）アクリル」、「（メタ）アクリレート」等の同様の記載についても同じである。
　オレフィン－酢酸ビニル系樹脂としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。
　オレフィン系アイオノマー樹脂としては、オレフィン系単量体由来の繰り返し単位とカルボキシ基含有単量体由来の繰り返し単位とを有する共重合体と、この共重合体鎖間を結びつけるイオン架橋を有する樹脂が挙げられる。
　オレフィン系単量体としては、エチレン、プロピレン等が挙げられる。
　カルボキシ基含有単量体としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、マレイン酸モノメチルエステル、マレイン酸モノエチルエステル等が挙げられる。
　オレフィン系アイオノマー樹脂のイオン架橋は、カルボキシ基含有単量体のカルボキシ基が脱プロトン化して生成したカルボキシレートイオンと、金属イオンで構成される。
　金属イオンとしては、ナトリウム（Ｉ）イオン、カリウム（Ｉ）イオン、リチウム（Ｉ）イオン、カルシウム（ＩＩ）イオン、マグネシウム（ＩＩ）イオン、亜鉛（ＩＩ）イオン、銅（Ｉ）イオン、銅（ＩＩ）イオン、コバルト（ＩＩ）イオン、コバルト（ＩＩＩ）イオン、ニッケル（ＩＩ）イオン、マンガン（ＩＩ）イオン、アルミニウム（ＩＩＩ）イオン等が挙げられる。
　ポリエステル樹脂としては、多価カルボン酸と多価アルコールの重縮合反応により得られるものが挙げられる。
　多価カルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカン酸、１、４－シクロヘキサンジカルボン酸、１、４－ナフタレンジカルボン酸、２、６－ナフタレンジカルボン酸、１、８－ナフタレンジカルボン酸、トリメリット酸等が挙げられる。
　多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４－ブタンジオール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、１，５－ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、１、２－ヘキサンジオール、１、６－ヘキサンジオール、１、９－ノナンジオール、１、４－シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、トリメチロールプロパン、グリセリン等が挙げられる。
　ポリエステル樹脂の中では、非晶性ポリエステル樹脂がより好ましい。非晶性ポリエステル樹脂とは、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）により、明確な、結晶化又は結晶融解ピークを示さないポリエステル樹脂をいう。
　非晶性ポリエステル樹脂としては、グリコール変性ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴＧ）、グリコール変性ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）（ＰＣＴＧ）、酸変性ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）（ＰＣＴＡ）等が挙げられる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）は、分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有するものである。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が反応性部分構造（Ｚγ）を有することで、分子接着剤（ＭＡ）を効率よく固定することができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）としては、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、アミノ基、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、炭素－水素単結合等が挙げられる。後述するように、これらは、分子接着剤（ＭＡ）中の反応性基（Ｚα）に合わせて適宜選択することができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、アミノ基等の官能基を反応性部分構造（Ｚγ）として有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）である場合、熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）中のこれらの反応性部分構造（Ｚγ’）は、公知の方法により形成することができる。
　例えば、重合反応を行う際に、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、アミノ基等の官能基を有する単量体を用いることにより、反応性部分構造（Ｚγ’）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）を製造することができる。また、これらの単量体を使用せずに重合反応を行って得られた重合体に、無水マレイン酸変性等の変性処理を施したりすることにより、反応性部分構造（Ｚγ’）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）を製造することができる。
　これらの方法により得られた熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）を成形材料として用いることで、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）を効率よく形成することができる。
　また、熱可塑性樹脂（ＰＡ１’）を含まない熱可塑性樹脂層を形成した後、その熱可塑性樹脂層に対して表面処理を施すことにより、その層の表面にヒドロキシ基やカルボキシ基を生じさせてもよい。すなわち、この表面処理を施すことにより、この熱可塑性樹脂層は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）に必要な要件を充足することになる。
　表面処理としては、ヒドロキシ基やカルボキシ基を生じさせるものであれば特に限定されない。表面処理としては、コロナ処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理、エキシマ紫外線処理、酸処理、及び塩基処理等が挙げられる。
　これらの表面処理は、公知の方法に従って行うことができる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に、比較的低温で溶融し、かつ、短時間で固化し得る熱可塑性樹脂（以下、「熱可塑性樹脂（ＰＡ２）」ということがある。）を含むことが好ましい。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むことで、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着を効率よく行うことができる。
　「分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含む」とは、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）が露出していることをいう。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）としては、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。
　これらの熱可塑性樹脂の具体例としては、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）として示したものと同様のものが挙げられる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の軟化点は、好ましくは５０～２００℃、より好ましくは６０～１７０℃である。熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の軟化点が上記範囲内であることで、目的のヒートシール可能温度を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）を効率よく形成することができる。
　軟化点とは、ＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に準拠して、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）を用いて測定した場合に、吸熱ピークが現れる温度をいう。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造を有するとき、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）としては、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の特性と熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の特性をいずれも備える熱可塑性樹脂（ＰＡ１－Ａ２）を含有する均一な層や、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含み、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含む不均一な層が挙げられる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が多層構造を有するとき、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）としては、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の最外層が、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含み、さらに、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の最外層が、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含む、多層構造の層が挙げられる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）との密着性や、熱溶着性を阻害しない限り、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）や熱可塑性樹脂（ＰＡ２）以外の成分を含有していてもよい。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ１）や熱可塑性樹脂（ＰＡ２）以外の成分としては、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、着色剤等が挙げられる。
　これらの含有量は目的に合わせて適宜決定することができる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造を有するものであって、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の特性と熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の特性をいずれも備える熱可塑性樹脂（ＰＡ１－Ａ２）を含有するとき、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）中の熱可塑性樹脂（ＰＡ１－Ａ２）の含有量は、通常５０～１００質量％、好ましくは８０～１００質量％である。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造を有するものであって、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）と熱可塑性樹脂（ＰＡ２）がそれぞれ異なるものであるとき、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）中の熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の含有量は、通常１～９９質量％、好ましくは１０～９０質量％であり、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）中の熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の含有量は、通常１～９９質量％、好ましくは１０～９０質量％である。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が多層構造を有するものであるとき、一方の側の最外層に含まれる熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の含有量は、その最外層全体を基準として、通常５０～１００質量％、好ましくは８０～１００質量％であり、もう一方の最外層に含まれる熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の含有量は、その最外層全体を基準として、通常５０～１００質量％、好ましくは８０～１００質量％である。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の厚さは、通常５～３００μｍであり、１５～２００μｍが好ましく、２５～１５０μｍがより好ましい。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の厚さが５μｍ以上であることで、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを強固に接合することができる。また、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の厚さが３００μｍ以下であることで、接合部（被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）の間）を薄くすることができる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が多層構造を有するとき、その層数は特に限定されない。多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の層数は、通常２～１０であり、２～５が好ましい。
　層数が２以上であることで、一方の側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含み、もう一方の側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含む熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）を効率よく得ることができる。また、層数が１０以下であることで、経済的に有利である。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度は、通常５０～２００℃、好ましくは７０～１７０℃である。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度が５０℃以上であることで、常温での取り扱い性が良好となる。また、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度が２００℃以下であることで、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）の層間を強固に接着することができ、２つの被着体をより強固に接合することができる。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度は、熱可塑性樹脂の種類、熱可塑性樹脂の分子量、熱可塑性樹脂の含有量、添加剤の種類、添加剤の含有量、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の結晶化度、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の密度等の影響を受ける特性である。
　したがって、例えば、用いる熱可塑性樹脂を決定した後、添加剤の種類や量を調整することにより、目的のヒートシール可能温度を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）を形成することができる。
＜接合用積層体（Ａ）の製造方法＞
　接合用積層体（Ａ）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に、直接、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成することにより製造することができる。
　例えば、図１に示すように、単層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（１）上に、直接、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（２）を形成したときは、接合用積層体（Ａ）（３）が得られる。
　上記のように、単層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（１）は、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の特性と熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の特性をいずれも備える熱可塑性樹脂（ＰＡ１－Ａ２）を含有する均一な層であるか、又は、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（２）と接する側の表面（４）に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含み、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（２）とは逆側の表面（５）に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含む、不均一な層であることが好ましい。
　また、図２に示すように、層（ｉ）（６）、層（ｉｉ）（７）、及び層（ｉｉｉ）（８）の３層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（９）上に、直接、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１０）を形成したときは、接合用積層体（Ａ）（１１）が得られる。
　上記のように、３層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（９）においては、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１０）と接する側の最外層である層（ｉｉｉ）（８）は、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１０）と接する側の表面（１２）に熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含む。さらに、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１０）とは逆側の最外層である層（ｉ）（６）は、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１０）とは逆側の表面（１３）に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むことが好ましい。
　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）の形成方法は特に限定されない。例えば、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）等を含む成形材料を用いて公知の方法によりシート状に成形することで、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）を形成することができる。
　また、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）等の所定の成分を含有するものであれば、市販のヒートシール用樹脂シートや市販のホットメルト接着シートを熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）として用いることができる。
　なお、本明細書においては、まだ分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が形成されていない状態の樹脂シート等についても、「熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）」と表現することがある。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成する際に用いる分子接着剤（ＭＡ）は、その反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）中の熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）との組み合わせを考慮して、適宜選択することができる。
　なかでも、反応性基（Ｚα）と反応性部分構造（Ｚγ）は、下記の要件（Ｑ１）を満たすことが好ましい。
要件（Ｑ１）：
　分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、又は、
　分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　接合用積層体（Ａ）においては、分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）が化学結合を形成することにより、分子接着剤（ＭＡ）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）に固定されていると考えられる。
　上記の要件（Ｑ１）を満たすことで、この化学結合を効率よく形成できると考えられる。
　反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である場合、反応性基（Ｚα）と反応性部分構造（Ｚγ）の好ましい組み合わせ〔反応性基（Ｚα）／反応性部分構造（Ｚγ）〕としては、（アミノ基／ヒドロキシ基）、（アミノ基／カルボキシ基）、（イソシアネート基／ヒドロキシ基）、（イソシアネート基／カルボキシ基）、（ヒドロキシ基／カルボキシ基）等が挙げられる。
　なお、反応性基（Ｚα）が、アジド基である場合、後述するように光が照射されることによりアジド基が活性化される。この場合、反応中間体であるナイトレンは、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、炭素－水素単結合と反応し得るため、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）としては、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種が好ましく用いられる。
　熱可塑性樹脂であれば、通常、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、炭素－水素単結合の少なくともいずれかを含有する。したがって、アジド基を有する分子接着剤（ＭＡ）を用いる場合、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の種類は特に限定されない。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）の形成方法は特に限定されない。例えば、分子接着剤（ＭＡ）を含有する分子接着剤溶液を調製し、この溶液を熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に塗布し、次いで、得られた塗膜の乾燥処理や、分子接着剤（ＭＡ）を熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）に固定する処理を行うことにより、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成することができる。
　分子接着剤溶液を調製する際に用いる溶媒は特に限定されない。溶媒としては、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール等のアルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル系溶媒；塩化メチレン等の含ハロゲン化合物系溶媒；ブタン、ヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；テトラヒドロフラン、ブチルエーテル等のエーテル系溶媒；ベンゼン、トルエン等の芳香族化合物系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のアミド系溶媒；水；等が挙げられる。
　これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
　分子接着剤溶液中の分子接着剤（ＭＡ）の濃度は特に限定されない。その濃度は、好ましくは０．００５～１．０００ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．０５０～０．５００ｍｏｌ／Ｌである。分子接着剤（ＭＡ）の濃度を０．００５ｍｏｌ／Ｌ以上とすることで、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に効率よく形成することができる。また１．０００ｍｏｌ／Ｌ以下とすることで分子接着剤溶液の意図しない反応を抑制することができ、溶液の安定性に優れる。
　分子接着剤溶液の塗布方法としては特に限定されず、公知の塗布方法を使用することができる。塗布方法としては、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、バーコート法、ナイフコート法、ロールナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、ディップコート法、カーテンコート法、ダイコート法、グラビアコート法等が挙げられるが、バーコート法、グラビアコート法が好ましい。
　分子接着剤溶液を塗布した後は、通常、得られた塗膜を乾燥するために、自然乾燥や乾燥機構への投入による乾燥処理が必要となる。これらの中でも、乾燥機構への投入による乾燥処理を行うことが生産性の向上の観点から好ましい。当該乾燥機構としては、例えば、エアーオーブンといったバッチ式の乾燥機構、並びにヒートロール、ホットエアースルー機構（開放式の乾燥炉内を被乾燥体が移動、通過しながら、送風を受けつつ加熱・乾燥される設備等）といった連続式の乾燥機構等が挙げられる。なお、これら乾燥機構の一部としても用いることができる装置、例えば、高周波加熱、オイルヒーター等の熱媒循環式ヒーター、及び遠赤外線式ヒーター等のヒーター自体も乾燥機構として用いることができる。これらの中でも生産性の向上の観点からホットエアースルー機構が好ましい。
　当該乾燥機構で調整される乾燥温度は、通常２０～２５０℃、好ましくは２５～２００℃、より好ましくは３０～１５０℃、特に好ましくは３５～１２０℃である。乾燥時間は、通常１秒から１２０分、好ましくは１０秒から１０分、より好ましくは２０秒から５分、特に好ましくは３０秒から３分である。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成する際は、通常、分子接着剤（ＭＡ）を熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）に固定する処理（以下、固定処理ということがある。）が行われる。固定処理は、分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）の特性に応じて適宜選択することができる。通常は、分子接着剤（ＭＡ）を熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に塗布することにより化学結合が生成し、加熱することにより化学結合の生成が促進するため、加熱処理を行うことが生産性の向上の観点から好ましい。加熱温度は、通常４０～２５０℃、好ましくは６０～２００℃、より好ましくは８０～１２０℃である。加熱時間は、通常１秒から１２０分、好ましくは１～６０分、より好ましくは１～３０分である。
　加熱方法としては特に限定されず、上述の乾燥機構と同様の機構及び装置を用いることができる。
　アジド基のように、反応性基（Ｚα）が光反応性を有する場合、固定処理としては光照射処理が行われる。照射する光としては、通常、紫外線が用いられる。この場合は、乾燥処理の後に固定処理を行うことが、反応性基（Ｚα）と反応性基（Ｚγ）との反応性を向上させる観点から好ましい。
　紫外線の照射は、水銀ランプ、メタルハライドランプ、紫外線ＬＥＤ、無電極ランプ等の光源を使用した紫外線照射装置を用いて行うことができる。
　光照射処理の処理条件は、目的の光反応を行うことができる限り、特に限定されない。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を形成する際は、分子接着剤溶液の塗布と乾燥処理と固定処理とを複数回繰り返し行ってもよい。
〔接合用積層体（Ｂ）〕
　本発明の接合方法においては、接合用積層体（Ｂ）として、単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＢ）を含む分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体を使用する。
　本発明の接合方法においては、被着体（Ｉ）との接着に用いる接合用積層体を接合用積層体（Ａ）と表し、被着体（ＩＩ）との接着に用いる接合用積層体を接合用積層体（Ｂ）と表す。
　したがって、接合用積層体（Ｂ）としては、接合用積層体（Ａ）として説明したものと同様のものを用いることができる。
〔被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）との接合方法〕
　本発明の接合方法は、接合用積層体（Ａ）と接合用積層体（Ｂ）を用いて、前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群、前記工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群、及び前記工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群からなる群から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする。
　接合用積層体（Ａ）と接合用積層体（Ｂ）は同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。
　したがって、分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と、分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）は同一であってもいし、異なっていてもよい。また、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）と、熱可塑性樹脂（ＰＢ１）の反応性部分構造（Ｚγ）は同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むものであり、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）とは逆側の表面に熱可塑性樹脂（ＰＡ２）と同様の特性を有する熱可塑性樹脂（以下、「熱可塑性樹脂（ＰＢ２）」ということがある。）を含むものである場合、熱可塑性樹脂（ＰＡ２）（熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むときは含有量が一番多いもの）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）（熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＢ２）を含むときは含有量が一番多いもの）は同じものであることが好ましい。熱可塑性樹脂（ＰＡ２）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）が同じものであることで、２つの被着体をより強固に接合することができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）（熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むときは含有量が一番多いもの）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）（熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＢ２）を含むときは含有量が一番多いもの）が異なる場合、これらの熱可塑性樹脂が結晶性樹脂のときは、これらの融点の差が小さいことが好ましい。融点が近い熱可塑性樹脂（ＰＡ２）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）を組み合わせて用いることで、２つの被着体をより強固に接合することができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）の融点と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）の融点の差は、好ましくは４０℃以下、より好ましくは２０℃以下であり、特に好ましくは０℃である。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）（熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＡ２）を含むときは含有量が一番多いもの）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）（熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が２種以上の熱可塑性樹脂（ＰＢ２）を含むときは含有量が一番多いもの）が異なる場合、これらのハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Ｒａが小さいことが好ましい。ハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Ｒａが近い熱可塑性樹脂（ＰＡ２）と熱可塑性樹脂（ＰＢ２）を組み合わせて用いることで、熱溶着をより効率よく行うことができる。
　熱可塑性樹脂（ＰＡ２）のと熱可塑性樹脂（ＰＢ２）のハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Ｒａは、好ましくは１０以下、より好ましくは４．５以下である。
　本発明においてハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Ｒａは以下の式より導き出されるものである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
　前記式中、δＤＡは、熱可塑性樹脂（ＰＡ２）のハンセン溶解度パラメータの分散成分、δＤＢは、熱可塑性樹脂（ＰＢ２）のハンセン溶解度パラメータの分散成分、δＰＡは、熱可塑性樹脂（ＰＡ２）のハンセン溶解度パラメータの極性成分、δＰＢは、熱可塑性樹脂（ＰＢ２）のハンセン溶解度パラメータの極性成分、δＨＡは、熱可塑性樹脂（ＰＡ２）のハンセン溶解度パラメータの水素結合成分、δＨＢは、熱可塑性樹脂（ＰＢ２）のハンセン溶解度パラメータの水素結合成分を表す。
　本発明の接合方法においては、接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）は、被着体（Ｉ）との接着に利用され、接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）は、被着体（ＩＩ）との接着に利用される。
　分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との間の接着や、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との間の接着は、通常、分子接着剤（ＭＡ）又は（ＭＢ）中の反応性基（Ｚβ）が、被着体（Ｉ）又は被着体（ＩＩ）を構成する化合物中の官能基と反応し、化学結合が形成することにより行われる。
　したがって、通常、被着体（Ｉ）又は被着体（ＩＩ）としては、反応性基（Ｚβ）との反応性を有する基をその表面に有するものが用いられる。
　そのような被着体としては、表面に金属を含む部材、表面に無機物を含む部材、表面にシリコーン樹脂を含む部材等が挙げられる。
　金属としては、アルミニウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、銀、金等が挙げられる。
　無機物としては、ガラス、無機酸化物（ガラスを除く）等が挙げられる。
　これらの部材に対しては表面処理を施してもよい。表面処理により、ヒドロキシ基やカルボキシ基等が生じた部材は、被着体としてより好適に用いられる。
　また、表面処理技術を利用することで、表面に熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を含む部材も被着体として利用することができる。
　表面処理としては、コロナ処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理、エキシマ紫外線処理、酸処理、及び塩基処理等が挙げられる。これらの表面処理は、公知の方法に従って行うことができる。
　また被着体の表面に、必要に応じてプライマー層を設けてもよい。
＜工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群＞
　工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群の各工程を図３に示す。
　工程（Ｌ１）においては、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（１４）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１５）を有する接合用積層体（Ａ）（１６）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（１５）と、被着体（Ｉ）（１７）とを接着し、積層体（１８）を得る〔図３（ａ）〕。
　工程（Ｌ１）は、例えば、加熱プレス機、オートクレーブ装置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機（ＴＯＭ成形機）、加熱ラミネート装置等を用いて行うことができる。
　工程（Ｌ１）において線圧をかける場合、その圧力は、通常０．１～５Ｎ／ｍｍ、好ましくは０．２～３Ｎ／ｍｍ、より好ましくは０．３～１Ｎ／ｍｍである。
　工程（Ｌ１）において面圧をかける場合、その圧力は、通常０．１～１０ＭＰａ、好ましくは０．２～５ＭＰａ、より好ましくは０．３～３ＭＰａ、さらに好ましくは０．４～１ＭＰａである。
　工程（Ｌ１）における接着温度は、通常４０～２００℃、好ましくは５０～１７０℃、より好ましくは６０～１４０℃である。
　工程（Ｌ１）の処理時間は、通常１秒から１時間、好ましくは５秒から３０分、より好ましくは１０秒から１０分である。
　工程（Ｌ２）においては、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（１９）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）（２０）を有する接合用積層体（Ｂ）（２１）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）（２０）と、被着体（ＩＩ）（２２）とを接着し、積層体（２３）を得る〔図３（ｂ）〕。
　工程（Ｌ２）は、工程（Ｌ１）と同様の方法、同様の条件により行うことができる。
　工程（Ｌ３）においては、工程（Ｌ１）で得られた積層体（１８）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（１４）と、工程（Ｌ２）で得られた積層体（２３）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（１９）とを熱溶着し、接合構造体（２４）を得る〔図３（ｃ）〕。
　工程（Ｌ３）は、例えば、加熱プレス機、オートクレーブ装置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機（ＴＯＭ成形機）、加熱ラミネート装置等を用いて行うことができる。
　工程（Ｌ３）において線圧をかける場合、その圧力は、通常０．１～５Ｎ／ｍｍ、好ましくは０．２～３Ｎ／ｍｍ、より好ましくは０．３～１Ｎ／ｍｍである。
　工程（Ｌ３）において面圧をかける場合、その圧力は、通常０．０５～１０ＭＰａ、好ましくは０．１～５ＭＰａ、より好ましくは０．２～３ＭＰａである。
　工程（Ｌ３）における熱溶着温度は、通常５０～２３０℃、好ましくは６０～２００℃、より好ましくは８０～１７０℃である。
　工程（Ｌ３）の処理時間は、通常１秒から１分、好ましくは３～３０秒である。
　工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を行う場合、工程（Ｌ１）において、接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する際の温度がＴＬ１、工程（Ｌ２）において、接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する際の温度がＴＬ２、工程（Ｌ３）において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する際の温度がＴＬ３であるときに、下記式（Ｅ－１）と式（Ｅ－２）のいずれも満たすことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000013
　式（Ｅ－１）と式（Ｅ－２）を満たすことで、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との接着処理、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との接着処理、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着処理のいずれも効率よく行うことができる。
　また、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢであるとき、下記式（Ｅ－３）と式（Ｅ－４）の少なくとも一方を満たすことが好ましい。式（Ｅ－３）、式（Ｅ－４）中、ＴＬ３は、前記と同じ意味を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000014
　すなわち、工程（Ｌ３）における熱溶着温度（ＴＬ３）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＡ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＢ）のうち、少なくとも一方より高いことが好ましい。
　式（Ｅ－３）と式（Ｅ－４）の少なくとも一方を満たすことで、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着をより十分に行うことができ、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）をより強固に接合することができる。
　被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）をさらに強固に接合することができることから、式（Ｅ－３）と式（Ｅ－４）のいずれも満たすことがより好ましい。
　工程（Ｌ３）は、下記式（Ｅ－３’）と式（Ｅ－４’）のいずれも満たすことが好ましい。式（Ｅ－３’）、式（Ｅ－４’）中、ＴｈＡ、ＴｈＢ、ＴＬ３は、それぞれ、前記と同じ意味を表す。ｄ１は、通常３０、好ましくは２０、より好ましくは１０である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000015
　すなわち、工程（Ｌ３）における熱溶着温度（ＴＬ３）は、〔熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＡ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＢ）のうちの低い方の温度＋３０〕℃以下であることが好ましい。
　式（Ｅ－３’）と式（Ｅ－４’）のいずれも満たすことで、熱溶着時に、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）や熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が大きく変形するのを避けることができる。
＜工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群＞
　工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群の各工程を図４に示す。
　工程（Ｍ１）においては、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（２５）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（２６）を有する接合用積層体（Ａ）（２７）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（２５）と、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（２８）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）（２９）を有する接合用積層体（Ｂ）（３０）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（２８）とを熱溶着し、積層体（３１）を得る〔図４（ａ）〕。
　工程（Ｍ１）は、工程（Ｌ３）と同様の方法、同様の条件により行うことができる。
　工程（Ｍ２）においては、工程（Ｍ１）で得られた積層体（３１）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（２６）と被着体（Ｉ）（３２）とを接着し、積層体（３３）を得る〔図４（ｂ）〕。
　工程（Ｍ３）においては、工程（Ｍ２）で得られた積層体（３３）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）（２９）と被着体（ＩＩ）（３４）とを接着し、接合構造体（３５）を得る〔図４（ｃ）〕。
　工程（Ｍ２）、工程（Ｍ３）は、それぞれ、工程（Ｌ１）と同様の方法、同様の条件により行うことができる。
　なお、工程（Ｍ２）と工程（Ｍ３）は同時に行ってもよい。例えば、被着体（Ｉ）と工程（Ｍ１）で得られた積層体と被着体（ＩＩ）とをこの順で重ね、このものに対して圧着処理を行うことにより、工程（Ｍ２）と工程（Ｍ３）を同時に行うことができる。
＜工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群＞
　工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群の各工程を図５に示す。
　工程（Ｎ１）においては、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（３６）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）（３７）を有する接合用積層体（Ａ）（３８）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）（３６）と、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（３９）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）（４０）を有する接合用積層体（Ｂ）（４１）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）（３９）が対向する配置で、被着体（Ｉ）（４２）、接合用積層体（Ａ）（３８）、接合用積層体（Ｂ）（４１）、被着体（ＩＩ）（４３）を、この順に重ねる〔図５（ａ）〕。
　工程（Ｎ２）においては、工程（Ｎ１）で得られたもの（４４）を加熱して、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との接着と、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との接着と、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着を同時に行い、接合構造体（４５）を得る〔図５（ｂ）〕。
　工程（Ｎ２）は、例えば、加熱プレス機、オートクレーブ装置、真空貼合機、三次元真空加熱成形機（ＴＯＭ成形機）、加熱ラミネート装置等を用いて行うことができる。
　工程（Ｎ２）において線圧をかける場合、その圧力は、通常０．１～５Ｎ／ｍｍ、好ましくは０．２～３Ｎ／ｍｍ、より好ましくは０．３～１Ｎ／ｍｍである。
　工程（Ｎ２）において面圧をかける場合、その圧力は、通常０．１～１０ＭＰａ、好ましくは０．２～５ＭＰａ、より好ましくは０．３～３ＭＰａ、さらに好ましくは０．４～１ＭＰａである。
　工程（Ｎ２）における熱溶着温度は、通常５０～２３０℃、好ましくは６０～２００℃、より好ましくは８０～１７０℃である。
　工程（Ｎ２）の処理時間は、通常１秒から１時間、好ましくは５秒から３０分、より好ましくは１０秒から１０分である。
　工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群を行う場合、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢ、工程（Ｎ２）において、熱溶着する際の温度がＴＮ２であるときに、下記式（Ｅ－５）と式（Ｅ－６）の少なくとも一方を満たすことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000016
　すなわち、工程（Ｎ２）における熱溶着温度（ＴＮ２）は、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＡ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＢ）のうち、少なくとも一方より高いことが好ましい。
　式（Ｅ－５）と式（Ｅ－６）の少なくとも一方を満たすことで、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着をより十分に行うことができ、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）をより強固に接合することができる。
　被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）をさらに強固に接合することができることから、式（Ｅ－５）と式（Ｅ－６）のいずれも満たすことがより好ましい。
　工程（Ｎ２）は、下記式（Ｅ－５’）と式（Ｅ－６’）のいずれも満たすことが好ましい。式（Ｅ－５’）、式（Ｅ－６’）中、ＴｈＡ、ＴｈＢ、ＴＮ２は、それぞれ、前記と同じ意味を表す。ｄ２は、通常３０、好ましくは２０、より好ましくは１０である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000017
　すなわち、工程（Ｎ２）における熱溶着温度（ＴＮ２）は、〔熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＡ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度（ＴｈＢ）のうちの低い方の温度＋３０〕℃以下であることが好ましい。
　式（Ｅ－５’）と式（Ｅ－６’）のいずれも満たすことで、熱溶着時に、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）や熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が大きく変形するのを避けることができる。
　被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する際は、前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群、又は、前記工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群を行うことが好ましい。
　前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群においては、熱溶着処理を行う前に、分子接着剤層と被着体との接着処理が行われる。したがって、分子接着剤層と被着体との接着処理を、熱溶着処理に伴う熱可塑性樹脂層の熱変形が生じていない状態で行うことができるため、分子接着剤層と被着体とをより強固に接着することができる。
　前記工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群においては、分子接着剤層と被着体との接着処理と熱可塑性樹脂層同士の熱溶着処理が同時に行われる。したがって、２つの被着体をより効率よく接合することができる。
２）接合構造体の製造方法
　本発明の接合構造体の製造方法は、被着体（Ｉ）／接合用積層体（Ａ）と接合用積層体（Ｂ）由来の層／被着体（ＩＩ）、の層構造を有する接合構造体の製造方法であって、本発明の接合方法を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）を接合することを特徴とする。
　本発明の製造方法によれば、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）が、接合用積層体を介して強固に接合されてなる接合構造体が得られる。
　被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）としては、２つの被着体を接合する方法の発明の中で示したものを用いることができる。
　これらの中でも、被着体（Ｉ）及び被着体（ＩＩ）としては、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を、少なくとも被接着面に含むものが好ましい。
　被着体が熱可塑性樹脂で形成された被接着面を有するものである場合、上記の接合用積層体を使用しなくても、被着体同士を直接熱溶着して接合することができることがある。
　一方、被着体の被接着面に、金属、無機物、又は熱硬化性樹脂が存在する場合、この方法によりこれらの被着体を強固に接合することは困難である。
　本発明の接合構造体の製造方法は、本発明の方法（２つの被着体を接合する方法）を使用するものである。したがって、本発明の接合構造体の製造方法によれば、被着体の被接着面に、金属、無機物、又は熱硬化性樹脂が存在する場合であっても、これらの被着体が強固に接合されてなる接合構造体を得ることができる。
　以下、実施例を挙げて本発明を更に詳細に説明する。但し、本発明は、以下の実施例になんら限定されるものではない。
　各例中の部及び％は、特に断りのない限り、質量基準である。
　接合用積層体を製造する際に、以下に示す熱可塑性樹脂フィルムを使用した。
熱可塑性樹脂フィルム（１）：無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム、東洋紡株式会社製、製品名「パイレンフィルムＣＴ－Ｐ１０１１」、厚さ５０μｍ、ヒートシール可能温度１４５℃
熱可塑性樹脂フィルム（２）：無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム、三井化学東セロ株式会社製、製品名「ＲＸＣ－２２」、厚さ７０μｍ、ヒートシール可能温度１５５℃
熱可塑性樹脂フィルム（３）：直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ－ＬＤＰＥ）フィルム、タマポリ株式会社製、製品名「ＵＨ－１」、厚さ１００μｍ、ヒートシール可能温度１４０℃
熱可塑性樹脂フィルム（４）：無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム、サン・トックス株式会社製、製品名「Ｋ」、厚さ５０μｍ、ヒートシール可能温度１５５℃
熱可塑性樹脂フィルム（５）：低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）フィルム、タマポリ株式会社製、製品名「Ｖ－１」、厚さ５０μｍ、ヒートシール可能温度１１０℃
熱可塑性樹脂フィルム（６）：多層フィルム（ポリプロピレン（ＰＰ）／ナイロン（Ｎｙ）／ポリプロピレン（ＰＰ））、タマポリ株式会社製、製品名「マルチトロンＺＰＸ２１１」、厚さ８０μｍ、ヒートシール可能温度１５０℃
熱可塑性樹脂フィルム（７）：多層フィルム（ポリエチレン（ＰＥ）／ナイロン（Ｎｙ）／ポリエチレン（ＰＥ））、タマポリ株式会社製、製品名「マルチトロンＺＰＸ１０１」、厚さ８０μｍ、ヒートシール可能温度１００℃
熱可塑性樹脂フィルム（８）：非晶性ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴＧ）フィルム、タマポリ株式会社製、製品名「ハイトロンＰＧ」、厚さ３０μｍ、ヒートシール可能温度８０℃
熱可塑性樹脂フィルム（９）：エチレン－酢酸ビニル共重合樹脂フィルム（ＥＶＡ）、タマポリ株式会社製、製品名「ＳＢ－５」、厚さ５０μｍ、ヒートシール可能温度１１０℃
〔熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール可能温度の測定〕
　熱可塑性樹脂フィルム（１）～（９）のヒートシール可能温度は、以下の方法により求めた。
　同じ材質の熱可塑性樹脂フィルム（２５ｍｍ×１５０ｍｍ）を２枚用意し、０．２ＭＰａで１秒の条件でこれらを熱溶着して試験片を得た。このとき、熱溶着温度を５℃間隔（例えば、１４０℃、１４５℃、１５０℃）で変え、複数の試験片を得た。
　得られた試験片のそれぞれについて、２３℃、湿度５０％（相対湿度）の環境下で、引張試験機（株式会社エー・アンド・デイ製、製品名「テンシロン万能材料試験機」）を用いて３００ｍｍ／分の条件でＴ型剥離試験を行い、それぞれの接着強度を測定した。
　接着強度が５Ｎ／２５ｍｍ以上の試験片の中で、熱溶着温度が一番低い試験片の熱溶着温度を「ヒートシール可能温度」とした。
〔製造例１〕
　ＷＯ２０１２／０４６６５１号に記載の方法に従って、６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド（前記式（１０）で示される化合物、第１表中、「ＰＴＥＳ」と記載する。）を含有する分子接着剤溶液（溶媒：エタノール、濃度０．１ｇ／Ｌ）を得た。
　熱可塑性樹脂フィルム（１）に対して、コロナ処理機（信光電気計測株式会社製、製品名「コロナ・スキャナー　ＡＳＡ－４」、出力電圧；９ｋＶ（表面電圧）、発振周波数：２０ｋＨｚ）にてコロナ照射を行った。次いで、コロナ照射を行った面に、得られた分子接着剤溶液をマイヤーバー（１２番）で塗布し、得られた塗膜を８０℃で６０秒乾燥させた。
　次いで、紫外線照射装置（ヘレウス株式会社製、製品名「ライトハンマー　１０　ＭＡＲＫ　ＩＩ」、光源：水銀ランプ）を用いて、この塗膜に紫外線を照射することにより固定処理を行い、分子接着剤層と熱可塑性樹脂層（熱可塑性樹脂フィルム（１））からなる接合用積層体（１）を得た。
　なお、紫外線照射条件は、照度８４ｍＷ／ｃｍ２、光量２９ｍＪ／ｃｍ２とし、当該照度及び光量は照度・光量計（ＥＩＴ社製、製品名「ＵＶ　Ｐｏｗｅｒ　Ｐｕｃｋ　ＩＩ」）を用いてＵＶＣの領域の照度および光量を測定した。
〔製造例２～９〕
　製造例１において、熱可塑性樹脂フィルム（１）に代えて、それぞれ、熱可塑性樹脂フィルム（２）～（９）を使用したこと以外は、製造例１と同様にして、接合用積層体（２）～（９）を得た。
　製造例２～９で得た接合用積層体（２）～（９）の詳細を第１表に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
〔実施例１〕
　製造例１で得た接合用積層体（１）（１０ｍｍ×１０ｍｍ）２枚と、被着体〔プラズマ処理したガラス板（３０ｍｍ×７０ｍｍ×２ｍｍ）〕２枚を用意した。
　接合用積層体（１）の分子接着剤層がガラス板のプラズマ処理面に対向するように、接合用積層体（１）と被着体（ガラス板）を重ね、これを１００℃、０．５ＭＰａ（面圧）の条件で５分間熱圧着して、被着体／分子接着剤層／熱可塑性樹脂層からなる積層体を得た。
　この操作とは別に、残りの接合用積層体（１）と被着体を用いて同様の操作を行い、もう１つの積層体を得た。
　次いで、得られた２つの積層体の熱可塑性樹脂層同士を、１４５℃、０．５ＭＰａ（面圧）の条件で１０秒間熱圧着して、接合構造体を得た。
〔実施例２、３〕
　第２表に記載の接合用積層体、及び製造条件を用いたことを除き、実施例１と同様にして接合構造体を得た。
〔実施例４〕
　製造例１で得た接合用積層体（１）（１０ｍｍ×１０ｍｍ）２枚と、被着体〔プラズマ処理したガラス板（３０ｍｍ×７０ｍｍ×２ｍｍ）〕２枚を用意した。
　２つの接合用積層体（１）の各分子接着剤層がガラス板のプラズマ処理面に対向するように、かつ、２つの接合用積層体（１）の熱可塑性樹脂層が互いに対向するように、被着体、接合用積層体（１）、接合用積層体（１）、被着体をこの順に重ね、このものを１４５℃、０．５ＭＰａ（面圧）の条件で５分間熱圧着して、接合構造体を得た。
〔実施例５～１３、比較例１〕
　第２表に記載の接合用積層体、及び製造条件を用いたことを除き、実施例４と同様にして接合構造体を得た。
　なお、比較例１においては、接合用積層体に代えて、ポリプロピレンフィルム（上記の熱可塑性樹脂フィルム（１））を使用した。
〔接着強度の測定〕
　実施例１～１３、比較例１で得た接合構造体を試験片として用いて、引張試験機（インストロン社製、製品名「インストロン材料試験機５５８１」）にて、引張速度５０ｍｍ／分の条件で接着強度を測定した。さらに、試験終了後に試験片の状態を観察した。結果を第２表に示す。
　なお、比較例１においては、被着体とポリプロピレンフィルムが十分に接着しておらず、接着強度を測定することができなかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
　第２表から、以下のことが分かる。
　実施例１～１３においては、接着強度の測定後の試験片には、接合用積層体由来の層内での破壊や、接合用積層体由来の層と被着体との界面での破壊は生じていない。したがって、実施例１～１３においては、２つの被着体が強固に接合されていることが分かる。
　一方、比較例１においては、被着体とポリプロピレンフィルムが十分に接着していない。したがって、この方法ではガラス板を接合することは困難である。
１：単層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）
２．１０：分子接着剤層（Ａ－Ｍ）
３：接合用積層体（Ａ）
４．１２：分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面
５．１３：分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面
６：層（ｉ）
７：層（ｉｉ）
８：層（ｉｉｉ）
９：３層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）
１１：接合用積層体（Ａ）
１４．２５．３６：熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）
１５．２６．３７：分子接着剤層（Ａ－Ｍ）
１６．２７．３８：接合用積層体（Ａ）
１７．３２．４２：被着体（Ｉ）
１８：工程（Ｌ１）の結果物である積層体
１９．２８．３９：熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）
２０．２９．４０：分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）
２１．３０．４１：接合用積層体（Ｂ）
２２．３４．４３：被着体（ＩＩ）
２３：工程（Ｌ２）の結果物である積層体
２４．３５．４５：接合構造体
３１：工程（Ｍ１）の結果物である積層体
３３：工程（Ｍ２）の結果物である積層体
４４：工程（Ｎ１）で得られたもの

Claims (11)

  1. 　単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＡ）を含む分子接着剤層（Ａ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と分子接着剤層（Ａ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ａ）と、
    　単層構造又は多層構造を有する熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）上に、分子接着剤（ＭＢ）を含む分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）を有し、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）と分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体（Ｂ）と、を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、
    　前記分子接着剤（ＭＡ）と分子接着剤（ＭＢ）は、それぞれ独立して、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚα）と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性基（Ｚβ）とを有する化合物であり、
    　前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＡ１）を含むものであり、
    　前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）は、少なくとも、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と接する側の表面に、前記分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）と化学結合を形成し得る反応性部分構造（Ｚγ）を有する熱可塑性樹脂（ＰＢ１）を含むものであり、
    　以下の工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群と、工程（Ｍ１）～（Ｍ３）を含む工程群と、工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    工程（Ｌ１）：接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
    工程（Ｌ２）：接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
    工程（Ｌ３）：工程（Ｌ１）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、工程（Ｌ２）で得られた積層体の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
    工程（Ｍ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する工程
    工程（Ｍ２）：工程（Ｍ１）で得られた積層体の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する工程
    工程（Ｍ３）：工程（Ｍ２）で得られた積層体の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する工程
    工程（Ｎ１）：接合用積層体（Ａ）の熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と、接合用積層体（Ｂ）の熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が対向する配置で、被着体（Ｉ）、接合用積層体（Ａ）、接合用積層体（Ｂ）、被着体（ＩＩ）を、この順に重ねる工程
    工程（Ｎ２）：工程（Ｎ１）で得られたものを加熱して、分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）との接着と、分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）との接着と、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）との熱溶着を同時に行う工程
  2. 　下記要件（Ｑ１）と下記要件（Ｑ２）のいずれも満たす、請求項１に記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    要件（Ｑ１）：
    　前記分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、又は、
    　前記分子接着剤（ＭＡ）が有する反応性基（Ｚα）が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＡ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
    要件（Ｑ２）：
    　前記分子接着剤（ＭＢ）が有する反応性基（Ｚα）が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＢ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、又は、
    　前記分子接着剤（ＭＢ）が有する反応性基（Ｚα）が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂（ＰＢ１）が有する反応性部分構造（Ｚγ）が、炭素－炭素単結合、炭素－炭素二重結合、及び炭素－水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
  3. 　前記分子接着剤（ＭＡ）と分子接着剤（ＭＢ）が、それぞれ独立して、下記式（１）で示される化合物である、請求項１又は２に記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （Ｒ１は、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる反応性基（Ｚα）、又は、これらの反応性基を１以上有する１価の基（ただし、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基を除く。）を表し、Ｇは２価の有機基を表し、Ｘは、ヒドロキシ基、炭素数１～１０のアルコキシ基又はハロゲン原子を表し、Ｙは、炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ａは、１～３の整数を表す。）
  4. 　分子接着剤（ＭＡ）の反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂（ＰＡ１）の反応性部分構造（Ｚγ）が化学結合を形成しており、
    　分子接着剤（ＭＢ）の反応性基（Ｚα）と、熱可塑性樹脂（ＰＢ１）の反応性部分構造（Ｚγ）が化学結合を形成している、請求項１～３のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
  5. 　前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）が単層構造の層であり、前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）が単層構造の層である、請求項１～４のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
  6. 　前記熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）は、少なくとも分子接着剤層（Ａ－Ｍ）とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むものであり、
    　前記熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）は、少なくとも分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン－酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むものである、請求項１～５のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
  7. 　前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、
    　工程（Ｌ１）において、接合用積層体（Ａ）の分子接着剤層（Ａ－Ｍ）と被着体（Ｉ）とを接着する際の温度がＴＬ１、工程（Ｌ２）において、接合用積層体（Ｂ）の分子接着剤層（Ｂ－Ｍ）と被着体（ＩＩ）とを接着する際の温度がＴＬ２、工程（Ｌ３）において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する際の温度がＴＬ３であるときに、
    　下記式（Ｅ－１）と式（Ｅ－２）のいずれも満たす、請求項１～６のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
  8. 　前記工程（Ｌ１）～（Ｌ３）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、
    　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢ、工程（Ｌ３）において、熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）とを熱溶着する際の温度がＴＬ３であるときに、
    　下記式（Ｅ－３）と式（Ｅ－４）の少なくとも一方を満たす、請求項１～７のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
  9. 　前記工程（Ｎ１）、（Ｎ２）を含む工程群を行う、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法であって、
    　熱可塑性樹脂層（Ａ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＡ、熱可塑性樹脂層（Ｂ－Ｗ）のヒートシール可能温度がＴｈＢ、工程（Ｎ２）において、熱溶着する際の温度がＴＮ２であるときに、
    　下記式（Ｅ－５）と式（Ｅ－６）の少なくとも一方を満たす、請求項１～６のいずれかに記載の、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）とを接合する方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
  10. 　被着体（Ｉ）／接合用積層体（Ａ）と接合用積層体（Ｂ）由来の層／被着体（ＩＩ）、の層構造を有する接合構造体の製造方法であって、請求項１～９のいずれかに記載の方法を使用して、被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）を接合することを特徴とする、接合構造体の製造方法。
  11. 　被着体（Ｉ）と被着体（ＩＩ）が、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を、少なくとも被接着面に含むものである、請求項１０に記載の接合構造体の製造方法。
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