WO2018181633A1 - 円偏光板および有機ｅｌ画像表示装置、ならびに円偏光板の製造方法 - Google Patents

円偏光板および有機ｅｌ画像表示装置、ならびに円偏光板の製造方法 Download PDF

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WO2018181633A1
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polarization separation
polarizing plate
circularly polarizing
region
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PCT/JP2018/013069
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一茂 中川
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富士フイルム株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
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    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/02—Details

Definitions

  • the present invention relates to a circularly polarizing plate and an organic EL image display device.
  • the present invention also relates to a method for producing a circularly polarizing plate.
  • organic electroluminescent image display device In an organic EL image display device that forms an image based on light emission from an organic electroluminescent layer (“organic electroluminescent image display device”, hereinafter, sometimes simply referred to as “image display device”), external light is reflected.
  • organic electroluminescent image display device hereinafter, sometimes simply referred to as “image display device”
  • image display device external light is reflected.
  • a circularly polarizing plate including a retardation layer and a polarizing layer is disposed for reduction and improvement of contrast.
  • more than half of the light emitted from the organic electroluminescent layer is absorbed by the circularly polarizing plate.
  • Patent Documents 1 and 2 propose providing a reflective polarizer between a polarizing layer and a retardation layer of a circularly polarizing plate.
  • a reflective polarizer that transmits light that passes through the polarizing layer, reflects polarized light that is absorbed by the polarizing layer, and is specularly reflected by the reflective layer in the light-emitting element substrate. improves.
  • the present invention has been made to solve the above-described problem, and has an organic EL image display device having high luminance and low screen reflectance when turned off, and a circularly polarizing plate that enables the organic EL image display device and It is an object to provide a manufacturing method thereof.
  • the inventors have found that the above problem is caused by external light in a reflective polarizer provided substantially continuously over the entire surface in any of the organic EL image display devices described in Patent Document 1 and Patent Document 2.
  • the present invention has been completed by paying attention to the fact that the screen reflectance at the time of extinction can be reduced by a configuration capable of reducing the area of the reflective polarizer with respect to the image display surface.
  • a circularly polarizing plate including a polarizing layer and a retardation layer, Further comprising a polarization separation layer between the polarizing layer and the retardation layer,
  • the polarization separation layer includes a polarization separation region that reflects linearly polarized light in one polarization direction and transmits linearly polarized light in a polarization direction orthogonal to the polarization direction in at least part of the visible light wavelength range,
  • the polarization separation layer includes a region other than the polarization separation region,
  • a circularly polarizing plate in which a region other than the polarization separation region is a non-reflective region.
  • An organic EL image display device comprising the circularly polarizing plate according to any one of [1] to [7] and a light emitting element substrate,
  • the light emitting element substrate includes a reflective layer and an organic electroluminescent layer group on the reflective layer,
  • the reflective layer, the organic electroluminescent layer group, the retardation layer, and the polarizing layer are arranged in this order,
  • the organic electroluminescent layer group comprises organic electroluminescent layers arranged in a matrix
  • the polarization separation region comprises polarization separation portions arranged in a matrix so as to correspond to the organic electroluminescent layer,
  • An organic EL image display device that reflects linearly polarized light in one polarization direction out of light emitted from a corresponding organic electroluminescent layer and transmits linearly polarized light in a polarization direction orthogonal to the polarization direction.
  • an organic EL image display device that has high luminance and low screen reflectance when turned off, a circularly polarizing plate that enables the organic EL image display device, and a method for manufacturing the same.
  • the visible light transmittance may be measured according to JIS A 5759: 2008.
  • the visible light transmittance can be measured using, for example, an ultraviolet-visible near-infrared spectrometer (manufactured by JASCO Corporation, using V-670, integrating sphere unit ISN-723).
  • the visible light reflectance is obtained with a spectroradiometer SR-3 (manufactured by Topcon Co., Ltd.).
  • slow axis means the direction in which the refractive index is maximum in the plane
  • transmission axis means the direction in which the light transmittance is maximum
  • the circularly polarizing plate is an optical member that can be provided and used on the image display side of the organic electroluminescent layer in order to reduce reflection of external light and improve contrast in the organic EL image display device.
  • the circularly polarizing plate of the present invention includes a polarizing layer, a polarizing separation layer, and a retardation layer in this order.
  • the circularly polarizing plate may have other layers such as an adhesive layer and a surface protective layer.
  • FIG. 1 schematically shows an example of the layer structure of the circularly polarizing plate of the present invention.
  • FIG. 1A is a schematic diagram of a circularly polarizing plate 1 including a retardation layer 5, a polarization separation layer 11, and a polarization layer 6 in this order.
  • the polarization separation layer 11 includes a polarization separation portion 12 that is a wire grid polarizer and a non-reflective region 14.
  • the non-reflective region 14 may be a region where no conductor wire is formed when the wire grid polarizer is formed (see, for example, FIG. 2A).
  • an adhesive layer may be included between the polarization separation layer 11 and the polarization layer 6.
  • FIG. 1B is a schematic diagram of the circularly polarizing plate 1 including the retardation layer 5, the adhesive layer 10, the polarization separation layer 11, the support 7 and the polarization layer 6 in this order.
  • the polarization separation layer 11 includes a polarization separation portion 13 that is a polarizer in which thin films having different birefringence are stacked and a non-reflective region that is an adhesive layer 10.
  • Such a structure can be formed by, for example, etching a polarizer bonded to the surface of the support 7 (see FIG. 2B).
  • an adhesive layer may be included between the polarizing layer 6 and the support 7.
  • the polarization separation layer includes a polarization separation region.
  • the polarization separation layer includes a region other than the polarization separation region.
  • the region other than the polarization separation region may be a non-reflective region.
  • polarization separation refers to reflecting light in one polarization state and transmitting light in the other polarization state.
  • the polarization separation region refers to a region that reflects linearly polarized light in one polarization direction and transmits linearly polarized light in a polarization direction orthogonal to the polarization direction in at least a part of the visible light wavelength range.
  • the polarization separation region is preferably composed of polarization separation sites arranged in a matrix.
  • the polarized light separation sites are preferably provided so as to correspond to a plurality of organic electroluminescent layers of the organic electroluminescent layer group of the light emitting element substrate used in combination when the image display device is manufactured.
  • “corresponding” means that when the image display device is viewed from the image display side, the organic electroluminescent layer and the polarized light separating portion are in the same position or at least partially overlap each other. To do.
  • the light emitted from the organic electroluminescent layer (preferably 50% or more, more preferably 60% or more, more preferably 70% or more) is polarized light separating part. It may be in a state of being reflected or transmitted by.
  • Polarization separation region or polarization separation region is a region where polarization separation can be selectively performed in a wavelength region corresponding to the wavelength region of light emission of the organic electroluminescent layer group of the light emitting element substrate used in combination when the image display device is manufactured. Alternatively, it may be a region, or may be a region or a region where polarization separation can be performed in a wavelength region other than the above wavelength region. “Selective polarization separation” refers to polarization separation only in the wavelength region corresponding to the emission wavelength region of the organic electroluminescent layer group of the light emitting element substrate used in combination in the production of the image display device in the visible light wavelength region. Say.
  • the polarized light separation region or the polarized light separation region may be a material that performs polarization separation only in a wavelength region corresponding to the emission wavelength region of the organic electroluminescent layer corresponding to the polarized light separation region in the visible light region. Further, it may be one that performs polarization separation in the entire wavelength region of visible light, or one that performs polarization separation in a plurality of wavelength regions such as a red wavelength region, a green wavelength region, and a blue wavelength region. In the circularly polarizing plate of the present invention, it is preferable that the polarized light separating portion and the polarized light separating region are portions capable of performing polarized light separation on light in all visible wavelengths.
  • both are arranged so that the transmission axis of the polarizing plate and the transmission axis of the polarized light separating portion coincide. Further, it is preferable that the transmission axis and the slow axis of the retardation layer form an angle of 45 °.
  • the polarization separation layer of the circularly polarizing plate of the present invention includes a polarization separation region composed of polarization separation sites and a non-reflective region.
  • the polarization separation layer is preferably divided by a non-reflective region to form a polarization separation site.
  • the non-reflective region may be a visible light transmissive region that does not reflect either polarized light or natural light (non-polarized light).
  • the non-reflective region may have a visible light transmittance of 80% to 100%, preferably 90% to 100%.
  • the non-reflective region preferably has a low visible light reflectance at least on the surface on the organic electroluminescent layer side.
  • the visible light reflectance is preferably low in each emission wavelength region of the organic electroluminescent layer group. It is also preferable that the visible light reflectance is low over the entire visible light wavelength region.
  • the visible light reflectance on the surface of the non-reflective region on the organic electroluminescent layer side is preferably 0% to 5%, and more preferably 0% to 2%.
  • the non-reflective region may be, for example, an optically isotropic region or a region having a central wavelength of selective reflection other than the visible light wavelength region.
  • the non-reflective region is a portion after the coating film or cured film formed at the time of producing the polarized light separating portion is removed by etching, and is a portion serving as an adhesive for bonding to the light emitting element substrate. There may be.
  • the polarized light separating portion reflects the linearly polarized light in one polarization direction out of the light emitted from the organic electroluminescent layer and transmits the linearly polarized light in the polarization direction orthogonal to the polarization direction
  • the polarized light separating portion achieves the above property.
  • examples include a polarizer in which thin films having different birefringence are stacked, a wire grid polarizer, and the like.
  • a polarizer in which thin films having different birefringence values are alternately laminated, for example, those described in JP-T-9-506837, JP-A-2011-053705, and the like can be used.
  • a polarizer when processed under conditions selected to obtain a desired refractive index relationship, a polarizer can be formed using a wide variety of materials.
  • one of the first materials needs to have a different refractive index than the second material in the chosen direction. This difference in refractive index can be achieved in a variety of ways, including stretching, extrusion, or coating during or after film formation.
  • DBEF registered trademark
  • APF Advanced Polarizing Film
  • a polarizer in which thin films having different birefringence values are alternately stacked is formed into a pattern using, for example, etching, and can be a polarization separation layer having a polarization separation region and a non-reflective region.
  • etching method a hard mask layer and a photoresist layer are provided in advance on a polarizer formed on a support, pattern exposure is performed, and then an unexposed portion of the photoresist layer and the hard mask layer are removed. And a method of pattern etching.
  • As the support a glass plate generally used for a liquid crystal display device or an organic EL image display device can be used.
  • a polarizer obtained by laminating thin films having different birefringence adhered to a support with an adhesive layer may be used for etching.
  • etching As for a specific etching method, the description in JP-A-2015-154054 can be referred to.
  • the wire grid polarizer is a polarizer that transmits one of polarized light and reflects the other by birefringence of a conductor wire.
  • the wire grid polarizer is an array of conductor wires periodically used mainly as a polarizer in the terahertz wave band. In order for the wire grid to function as a polarizer, the wire interval needs to be sufficiently smaller than the wavelength of the incident electromagnetic wave.
  • the conductor lines are arranged at equal intervals.
  • the polarization component in the polarization direction parallel to the longitudinal direction of the conductor line is reflected by the wire grid polarizer, and the polarization component in the perpendicular polarization direction is transmitted through the wire grid polarizer.
  • the conductor wire is preferably made of aluminum, for example.
  • the wire grid polarizer can be produced, for example, by the method described in WO2013 / 054900 or the method described in paragraphs 0053 to 0058 of JP2012-523582A.
  • the wire grid polarizer may be formed on the surface of a support such as a glass plate and provided between the polarizing layer and the retardation layer together with the support, and is formed directly on the surface of the retardation layer. Also good. By the procedure shown in the examples, a wire grid polarizer can be formed directly on the surface of the retardation layer, and the circularly polarizing plate can be made thinner.
  • a wire grid polarizer is a polarized light having a polarization separation region and a non-reflective region, for example, by forming a conductor line on a pattern by performing deposition of a conductor in forming a conductor line through a mask. It can be a separation layer.
  • a concavo-convex structure is formed by forming periodic protrusions protruding from the support or retardation layer side on the surface of the support or retardation layer as shown in FIG.
  • Deposition is performed under conditions in accordance with the method described in WO2013 / 054900, in which a mask that shields light other than the polarized light separating portion formed on the formed concavo-convex structure is disposed, and a conductor (such as aluminum) is deposited thereon.
  • the conditions may be optimized through the mask. For example, by making the deposition rate slower than 40 nm / s, it is possible to prevent the leakage of the conductor from the mask portion and to clarify the boundary between the polarization separation region and the non-reflective region.
  • the pitch P1 of the concavo-convex structure and the pitch P2 of the conductor are arranged at substantially the same interval.
  • Conductors arranged with a fine pitch P2 on the order of nanometers exhibit better polarization characteristics in a wider wavelength region as the pitch P2 becomes smaller, and the pitch P2 is reduced to 1/4 to 1/1 of the wavelength of incident light (visible light). By setting it to 3, it becomes possible to show practically sufficient polarization characteristics.
  • the pitch P1 is preferably set to 120 nm or less.
  • the convex part height of the said uneven structure shall be 0.8 to 1.3 times the pitch P1.
  • the uneven structure can be manufactured using a resin.
  • the resin is preferably visible light transmissive and low birefringent. Specific examples include (meth) acrylate resins.
  • a polarizing layer As a polarizing layer, a well-known polarizing plate can be used as a linearly-polarizing plate in the circularly-polarizing plate used in an organic EL image display apparatus.
  • the polarizing layer is preferably an absorptive polarizer that transmits specific linearly polarized light out of light passing through it and absorbs linearly polarized light orthogonal thereto.
  • a film obtained by absorbing polyvinyl alcohol by stretching iodine and applying a polarizing function to both surfaces is provided with a protective layer of triacetyl cellulose, or a metal nanorod such as Ag is added to polyvinyl alcohol. A stretched product or the like can be used.
  • the retardation layer in the circularly polarizing plate used in the organic EL image display device may be a retardation layer that functions as a quarter wavelength plate in the visible light region.
  • the quarter wavelength plate may be referred to as a ⁇ / 4 plate.
  • the quarter-wave plate include a single-layer quarter-wave plate, a broadband quarter-wave plate in which a quarter-wave plate and a half-wave retardation plate are stacked, and the like.
  • the front phase difference of the former 1 ⁇ 4 wavelength plate may be a length that is 1 ⁇ 4 of the emission wavelength of the image display device. Therefore, for example, when the emission wavelength of the image display device is 450 nm, 530 nm, and 640 nm, the wavelength of 450 nm is 112.5 nm ⁇ 10 nm, preferably 112.5 nm ⁇ 5 nm, more preferably 112.5 nm, and 530 nm.
  • nm ⁇ 10 nm preferably 132.5 nm ⁇ 5 nm, more preferably 132.5 nm
  • reverse dispersion such that the phase difference is 160 nm ⁇ 10 nm, preferably 160 nm ⁇ 5 nm, more preferably 160 nm at a wavelength of 640 nm.
  • the retardation layer is most preferable as the quarter wavelength plate, a retardation plate having a small retardation wavelength dispersion or a forward dispersion retardation plate can also be used.
  • the reverse dispersion means a property that the absolute value of the phase difference becomes larger as the wavelength becomes longer
  • the forward dispersion means a property that the absolute value of the phase difference becomes larger as the wavelength becomes shorter.
  • the laminated quarter-wave plate is formed by laminating a quarter-wave plate and a half-wave retardation plate at an angle of 60 ° with the slow axis, and the side of the half-wave retardation plate is linearly polarized. It is arranged on the incident side, and the slow axis of the half-wave retardation plate is used so as to cross 15 ° or 75 ° with respect to the polarization plane of the incident linearly polarized light. Since it is favorable, it can be suitably used.
  • the phase difference means frontal retardation.
  • the phase difference can be measured using a polarization phase difference analyzer AxoScan manufactured by AXOMETRICS.
  • quartz plate stretched polycarbonate film, stretched norbornene polymer film, transparent film containing inorganic particles exhibiting birefringence such as strontium carbonate, and oblique deposition of inorganic dielectric on support Thin films and the like.
  • the quarter-wave plate examples include (1) a birefringent film having a large retardation and a birefringence having a small retardation described in JP-A-5-27118 and JP-A-5-27119.
  • a commercial item can also be used as a quarter wavelength plate, As a commercial item, brand name: Pure Ace (trademark) WR (Teijin Ltd. make, polycarbonate film) etc. are mentioned, for example.
  • a quarter-wave plate is obtained by applying a liquid crystal composition to a (temporary) support or an alignment film, and forming a polymerizable liquid crystal compound in the liquid crystal composition in a nematic alignment in a liquid crystal state, followed by photocrosslinking or heat It can be formed by immobilization by crosslinking.
  • the quarter-wave plate fixes the alignment by cooling the composition containing the polymer liquid crystal compound after applying the liquid crystal composition to the temporary support or the alignment film surface to form a nematic alignment in the liquid crystal state. It may be a layer obtained in this way.
  • the circularly polarizing plate can be produced by laminating each layer obtained as described above. The lamination is performed so that the retardation layer, the polarization separation layer, and the polarization layer are in this order. Further, as shown in FIG. 3, if the retardation axis of the retardation layer, the transmission axis of the polarization separation layer, and the transmission axis of the polarization layer are 45 °, 0 °, and 0 °, respectively, Good. In FIG. 3, the arrow indicates the direction of the slow axis or the transmission axis. When laminating, an adhesive layer described later may be used.
  • the organic EL image display device is a self-luminous display device, and has higher display performance than a CRT (Cathode Ray Tube) display device or a liquid crystal display device, and has display performance such as no viewing angle dependency. There are also advantages in that it can be reduced in weight and thickness.
  • the organic EL image display device displays an image using a light emitting element substrate provided with an organic electroluminescent layer group.
  • the reflective layer, the organic electroluminescent layer group, the retardation layer, the polarization separation layer, and the polarizing layer are arranged in this order.
  • the plurality of organic electroluminescent layers may be included in a matrix on the reflective layer.
  • all the organic electroluminescent layers included in the organic electroluminescent layer group may emit light having the same wavelength.
  • the organic electroluminescent layer group preferably includes organic electroluminescent layers that emit light having different wavelengths, and includes two or more organic electroluminescent layers, particularly three or more organic electroluminescent layers. It is more preferable.
  • the organic electroluminescent layer group preferably includes a red light emitting organic electroluminescent layer, a green light emitting organic electroluminescent layer, and a blue light emitting organic electroluminescent layer.
  • the polarized light separation sites in the circularly polarizing plate are provided so as to correspond to the plurality of organic electroluminescent layers in the organic electroluminescent layer group.
  • the corresponding organic electroluminescent layer and the polarized light separating portion may have the same size, the organic electroluminescent layer may have a large area, or the polarized light separating portion. The area may be large. Of these, it is preferable that the area of the polarized light separation site is large.
  • the image display device is preferably sized so that the organic electroluminescent layer is covered with the corresponding polarized light separating portion when viewed from the image display side.
  • the organic electroluminescent layer has at least a light emitting layer, and as a functional layer other than the light emitting layer, a hole transport layer, an electron transport layer, a hole block layer, an electron block layer, a hole injection layer, an electron injection layer, etc.
  • the layer which may contain each layer is meant.
  • an organic electroluminescent layer having a microcavity structure described in JP-A No. 2016-139372 may be used in order to reduce reflection of external light derived from the polarized light separation site.
  • the light emitting element substrate includes at least a reflective layer and an organic electroluminescent layer.
  • the light emitting element substrate may be any substrate including a reflective layer and an organic electroluminescent layer on a TFT substrate having a pixel structure formed on a surface of glass or the like by a thin film transistor (TFT) or the like.
  • the organic electroluminescent layer is usually preferably included as a group of organic electroluminescent layers arranged in a matrix on the TFT substrate.
  • the image display device can display an image by extracting light by a top emission method.
  • the image display device when the TFT substrate, the organic electroluminescent layer, and the reflective layer are arranged in this order, the image display device can display an image by taking out light by a bottom emission method.
  • the image display apparatus of the present invention may be a top emission system or a bottom emission system, but is preferably a top emission system.
  • the reflective layer may be a reflective electrode, for example.
  • an aluminum electrode generally used in an organic electroluminescent device can be used.
  • the light emitting element substrate further includes a transparent electrode such as an ITO (Indium Tin Oxide) electrode.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • Examples of the layer structure in the light emitting element substrate include the following. TFT substrate / reflective electrode / organic electroluminescent layer / transparent electrode TFT substrate / transparent electrode / organic electroluminescent layer / reflective electrode
  • the light emitting element substrate may further include a barrier layer for sealing the organic electroluminescent layer, a light extraction layer, and the like.
  • the circularly polarizing plate and the image display device of the present invention may include an adhesive layer for bonding each layer.
  • Adhesives used to form the adhesive layer include hot melt types, thermosetting types, photocuring types, reaction curing types, and pressure-sensitive adhesive types that do not require curing from the viewpoint of curing methods. , Urethane acrylate, epoxy, epoxy acrylate, polyolefin, modified olefin, polypropylene, ethylene vinyl alcohol, vinyl chloride, chloroprene rubber, cyanoacrylate, polyamide, polyimide, polystyrene, polyvinyl butyral Compounds such as systems can be used.
  • the photo-curing type particularly the ultraviolet curing type
  • the material is acrylate, urethane acrylate, epoxy acrylate, etc. It is preferable to do.
  • the adhesive layer may be a highly transparent adhesive transfer tape (OCA tape).
  • OCA tape a highly transparent adhesive transfer tape
  • a commercially available product for an image display device particularly a commercially available product for the image display unit surface of the image display device may be used.
  • Examples of commercially available products include PANAC Corporation pressure-sensitive adhesive sheets (PD-S1 and the like), MHI Series MHM series pressure-sensitive adhesive sheets, and the like.
  • the thickness of the adhesive layer is preferably 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, and more preferably 0.5 ⁇ m to 5.0 ⁇ m.
  • the circularly polarizing plate of the present invention can be used as a constituent member of an organic EL image display device.
  • the organic EL image display device can be produced by bonding a circularly polarizing plate and a light emitting element substrate.
  • a retardation layer, a polarization separation layer, and a polarization layer that are separately prepared may be laminated on the surface of the light emitting element substrate by sequentially bonding or the like.
  • a separately prepared retardation layer and polarization separation may be formed on the surface of the light emitting element substrate.
  • the polarizing layer may be adhered to the laminate.
  • the reflective layer, the organic electroluminescent layer, the retardation layer, the polarization separation layer, and the polarizing layer are laminated in this order.
  • a polarization separation site is arranged corresponding to the organic electroluminescent layer, and A circularly polarizing plate including a polarization separation layer forming a separation region may be used.
  • the organic electroluminescent layer group and the polarization separation region may be laminated, adhered, or the like by performing alignment so that each organic electroluminescence layer and the polarization separation region correspond to each other.
  • the organic electroluminescent layer group includes organic electroluminescent layers that emit light having different wavelengths
  • the organic electroluminescent layers in which the polarization separation sites corresponding to the respective organic electroluminescent layers are arranged at the corresponding positions emit light.
  • a polarization separation layer having a polarization separation portion disposed thereon may be prepared and bonded so as to reflect light in one polarization state in a wavelength range to be reflected.
  • each layer in the organic electroluminescent layer, the preparation material and configuration of the transparent electrode and the reflective electrode, and the configuration of the light emitting element substrate the description in paragraphs 0081 to 0122 of JP2012-155177A, Patent No. 4011292 No. JP-A-2016-139372 can be referred to.
  • the present invention will be described more specifically with reference to the following examples.
  • the materials, reagents, amounts and ratios of substances, operations, and the like shown in the following examples can be appropriately changed without departing from the gist of the present invention. Therefore, the scope of the present invention is not limited to the following examples.
  • the organic EL image display device SC-04E manufactured by Samsung Electronics Co., Ltd.
  • the surface of the barrier layer protecting the organic electroluminescent layer is exposed. Prepared and used.
  • SK-2057 manufactured by Soken Chemical Co., Ltd. was used as the adhesive.
  • Example 1 Production of laminate of wire grid pattern layer and ⁇ / 4 plate ⁇ Production of mold>
  • An acrylic UV curable resin (refractive index 1.52) is applied to a PET film (A-4300, manufactured by Toyobo Co., Ltd.) with a thickness of about 3 ⁇ m so that the concavo-convex structure surface of each silicon substrate is in contact with the UV curable resin. , Each superimposed.
  • UV irradiation of 1000 mJ / cm 2 was performed from the PET film side, and the uneven structure of the silicon-based substrate was transferred onto the PET film.
  • the concavo-convex structure surface of the PET film was coated with platinum palladium by sputtering and then electroplated with nickel to produce a mold having the concavo-convex structure on the surface.
  • a mask capable of aluminum vapor deposition was prepared in advance in accordance with the position of the organic electroluminescent layer of the light emitting element substrate. This mask was placed on the surface of the substrate having the concavo-convex structure of the concavo-convex structure-containing film, and aluminum was patterned into a film by vacuum deposition.
  • the deposition conditions for aluminum were room temperature, vacuum degree 2.0 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa, deposition rate 25 nm / s, deposition angle 18 ° with respect to the vertical direction of the base material, and Al average thickness 110 nm.
  • a polyvinyl alcohol (PVA) film having a thickness of 80 ⁇ m was immersed in an aqueous iodine solution having an iodine concentration of 0.05 mass% at 30 ° C. for 60 seconds to stain the film.
  • the dyed film was immersed in a boric acid aqueous solution having a boric acid concentration of 4% by mass for 60 seconds, and while being immersed, the film was longitudinally stretched to 5 times the original length, and then at 50 ° C. It was dried for a minute to obtain a polarizer having a thickness of 20 ⁇ m.
  • a commercially available cellulose acylate film “TD80UL” (manufactured by FUJIFILM Corporation) was prepared, immersed in an aqueous sodium hydroxide solution at 55 ° C. at 1.5 mol / liter, and then thoroughly washed with water. . Thereafter, the obtained film was immersed in a dilute sulfuric acid aqueous solution at 0.005 mol / liter for 1 minute at 35 ° C., and then immersed in water to sufficiently wash away the dilute sulfuric acid aqueous solution. Finally, the film was sufficiently dried at 120 ° C. to prepare a polarizer protective film.
  • a polarizing plate comprising a polarizer and a polarizer protective film disposed on both sides of the polarizer, wherein the polarizer protective film prepared above is bonded to both sides of the polarizer prepared above with a polyvinyl alcohol-based adhesive.
  • the wire grid polarizer is placed at a position corresponding to the organic electroluminescent layer of the light emitting element substrate with the laminate of the wire grid pattern layer and the ⁇ / 4 plate obtained in (1) above.
  • the surface where the wire grid pattern layer was not formed was bonded to the barrier layer surface of the light-emitting element substrate with an adhesive so that the portion where the film was formed was disposed.
  • the polarizing plate prepared above on the wire grid pattern layer forming surface is bonded with an adhesive so that the transmission axis direction of the wire grid pattern and the transmission axis direction of the polarizing plate are parallel, and the brightness at the time of lighting, An image display device for reflection evaluation when the light was turned off was produced.
  • Example 2 (1) Preparation of DBEF pattern layer forming glass
  • DBEF about 400 ⁇ m, 3M company
  • B A hard mask layer (silicon oxide film) and a photoresist (TMMR P-W1000PM, manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.) were formed on the DBEF surface in this order.
  • the hard mask layer thickness was 0.5 ⁇ m
  • the photoresist thickness was 4 ⁇ m.
  • a mask capable of pattern exposure was prepared in advance according to the position of the organic electroluminescent layer of the light emitting element substrate. This mask was placed on the photoresist surface and exposed to form an etching pattern.
  • D A dry etching process using CF 4 gas was performed to dry etch the hard mask layer, and then the photoresist was peeled off.
  • a partial etching process was performed.
  • the atmospheric pressure in the chamber was 0.266 Pa, and the temperature of the object to be processed was 25 ° C.
  • the chamber was evacuated, and a raw material gas for the protective film was introduced.
  • O 2 gas was introduced into the chamber at 1.38 ⁇ 10 ⁇ 2 m 3 / s, and then TMS (tetramethylsilane) was introduced at 3.40 ⁇ 10 ⁇ 3 m 3 / s.
  • the protective film formation process was performed.
  • the pressure in the chamber was 0.266 Pa, and the temperature of the object to be processed was 25 ° C. And 10 micrometers of protective films were formed.
  • the polarizing plate produced in the same manner as in Example 1 (2) is bonded to the upper layer with an adhesive so that the transmission axis of the DBEF pattern and the transmission axis of the polarizing plate are parallel to each other.
  • An image display device for reflection evaluation when the light was turned off was produced.
  • Comparative Example 1 Pure Ace WR ( ⁇ / 4 plate, manufactured by Teijin Ltd.) was bonded to the barrier layer surface of the light emitting element substrate with an adhesive. A polarizing plate produced in the same manner as in Example 1 (2) is attached to the surface of this ⁇ / 4 plate with an adhesive so that the slow axis direction of the ⁇ / 4 plate and the transmission axis direction of the polarizing plate are parallel. In addition, an image display device for evaluation of luminance when turned on and reflection evaluation when turned off was manufactured.
  • Example 2 a wire grid polarizer-forming ⁇ / 4 plate ( ⁇ ) was formed in the same procedure as Example 1 except that aluminum was deposited without using a mask when forming a conductor using the oblique deposition method. / 4 laminate) in which wire grid polarizers are continuously provided on the entire surface of the plate.
  • the obtained wire grid polarizer entire surface formation ⁇ / 4 plate was bonded to the barrier layer surface of the light emitting element substrate with an adhesive on the surface where the wire grid layer was not formed. Thereafter, the polarizing plate produced in the same manner as in Example 1 (2) was bonded to the wire grid layer forming surface with an adhesive so that the transmission axis direction of the wire grid and the transmission axis direction of the polarizing plate were parallel, An image display device for evaluating the brightness when turned on and the reflection when turned off was produced.
  • Luminance, reflectance when extinguished After the evaluation image display device obtained in each example was turned on, it was installed on a base and a spectroradiometer SR-3 (manufactured by Topcon Co., Ltd.) was placed 2 meters away. The brightness was evaluated. It was evaluated how much the luminance was improved with respect to the luminance when the linearly polarized light reflecting layer of each example was not provided on the light emitting element substrate. In addition, after the image display device for evaluation obtained in each example was turned off, it was installed on a gantry and a spectroradiometer SR-3 (manufactured by Topcon Co., Ltd.) was placed 2 m ahead to perform reflectance evaluation. . The emission luminance was evaluated in the normal direction (directly in the front direction) with respect to the evaluation image display device, and the off-time reflectance was evaluated in the polar angle 45 ° direction with respect to the evaluation image display device. The results are shown in Table 1.

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Abstract

本発明は、位相差層、偏光分離層、および偏光層をこの順に含み、上記偏光分離層は、可視光波長域において１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ上記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する偏光分離領域および非反射性領域を含む円偏光板、上記円偏光板および有機電界発光層群を有する発光素子基板を含む有機ＥＬ画像表示装置、ならびに遮光するマスクを介した導電体蒸着によりワイヤグリッド偏光子からなる上記偏光分離領域を形成することを含む上記円偏光板の製造方法を提供する。本発明の有機ＥＬ画像表示装置は輝度が高いとともに消灯時の画面反射率が低い。

Description

円偏光板および有機ＥＬ画像表示装置、ならびに円偏光板の製造方法
　本発明は、円偏光板および有機ＥＬ画像表示装置に関する。本発明はまた、円偏光板の製造方法に関する。
　有機電界発光層の発光に基づき画像を形成する有機ＥＬ画像表示装置（「有機電界発光画像表示装置」、以下、単に「画像表示装置」ということがある。）においては、外光の映り込みの低減およびコントラスト向上のために位相差層と偏光層とを含む円偏光板を配置することが一般的である。しかし、この構成では、有機電界発光層で発光した光の半分以上が円偏光板で吸収されてしまう。
　上記問題に鑑み、特許文献１および２では、円偏光板の偏光層と位相差層との間に、反射性偏光子を設けることが提案されている。反射性偏光子で、偏光層を透過する光は透過させ、偏光層で吸収される偏光は反射して発光素子基板中の反射層で鏡面反射させることに基づき、光利用効率が高められ輝度が向上する。
特開２００１－６７０２２号公報 特表２０１６－５００１６１号公報
　特許文献１および特許文献２に記載の有機ＥＬ画像表示装置のいずれにおいても上述のように輝度は向上するものの、反射性偏光子がないものに比べて消灯時の画面反射率が上昇するという問題があった。
　本発明は、上記問題の解決のためになされたものであって、輝度が高いとともに消灯時の画面反射率が低い有機ＥＬ画像表示装置ならびに上記有機ＥＬ画像表示装置を可能にする円偏光板およびその製造方法を提供することを課題とする。
　本発明者らは、上記問題が、特許文献１および特許文献２いずれに記載の有機ＥＬ画像表示装置のいずれにおいても、実質的に全面に連続的に設けられている反射性偏光子において外光が反射することに由来すると考え、上記課題の解決のために鋭意検討した。そして、画像表示面に対する反射性偏光子の面積を減少できる構成により消灯時の画面反射率を低下させうることに着目し、さらに検討を重ねて、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は以下の［１］～［１０］を提供するものである。
［１］偏光層および位相差層を含む円偏光板であって、
上記偏光層と上記位相差層との間にさらに偏光分離層を含み、
上記偏光分離層は、可視光波長域の少なくとも一部において１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ上記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する偏光分離領域を含み、
上記偏光分離層が上記偏光分離領域以外の領域を含み、
上記偏光分離領域以外の領域が非反射性領域である円偏光板。
［２］上記偏光分離領域がマトリクス状に配置された偏光分離部位からなる［１］に記載の円偏光板。
［３］上記偏光分離領域がワイヤグリッド偏光子を含む［１］または［２］に記載の円偏光板。
［４］上記偏光分離領域および上記非反射性領域がいずれも上記位相差層側から突出する周期的な凸部を含む凹凸構造を有する［３］に記載の円偏光板。
［５］上記凸部が上記位相差層に直接接している［３］または［４］に記載の円偏光板。
［６］上記偏光分離領域が複屈折の値の異なる樹脂を交互に積層した偏光子の層である［１］または［２］に記載の円偏光板。
［７］さらに支持体を含み上記偏光分離領域が上記支持体に直接接している［６］に記載の円偏光板。
［８］［１］～［７］のいずれかに記載の円偏光板および発光素子基板を含む有機ＥＬ画像表示装置であって、
上記発光素子基板は反射層および上記反射層上に有機電界発光層群を含み、
上記反射層、上記有機電界発光層群、上記位相差層、および上記偏光層はこの順で配置されており、
上記有機電界発光層群はマトリクス状に配置された有機電界発光層からなり、
上記偏光分離領域が上記有機電界発光層に対応するようにマトリクス状に配置された偏光分離部位からなり、
上記偏光分離部位は対応する有機電界発光層が発光した光のうち１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ上記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する有機ＥＬ画像表示装置。
［９］［３］に記載の円偏光板の製造方法であって、上記偏光分離領域以外を遮光するマスクを介した導電体蒸着により導電体線を形成して上記偏光分離層を作製することを含む製造方法。
［１０］上記位相差層表面から突出する周期的な凸部を含む凹凸構造に上記導電体蒸着が行なわれる［９］に記載の製造方法。
　本発明により、輝度が高いとともに消灯時の画面反射率が低い有機ＥＬ画像表示装置、ならびに上記有機ＥＬ画像表示装置を可能にする円偏光板およびその製造方法を提供することができる。
本発明の円偏光板の層構成の例を模式的に示す図である。 偏光分離層中の偏光分離部位の例を模式的に示す図である。 本発明の円偏光板の位相差層の遅相軸、偏光分離層の透過軸、および偏光層の透過軸の関係を示す図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本明細書において「～」とはその前後に記載される数値を下限値および上限値として含む意味で使用される。
　本明細書において、数値、数値範囲、及び定性的な表現（例えば、「同一」、「同じ」等の表現）については、画像表示装置やそれに用いられる部材について一般的に許容される誤差を含む数値、数値範囲及び性質を示していると解釈されるものとする。
　本明細書において、例えば、「４５°」、「平行」、「垂直」あるいは「直交」等の角度は、特に記載がなければ、厳密な角度との差異が５°未満の範囲内であることを意味する。厳密な角度との差異は、４°未満であることが好ましく、３°未満であることがより好ましい。
　可視光線は電磁波のうち、ヒトの目で見える波長の光であり、３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域の光を示す。
　本明細書において、可視光透過率はＪＩＳ　Ａ　５７５９：２００８に準拠して測定したものであればよい。可視光透過率の測定は、例えば、紫外可視近赤外分光機（日本分光（株）製、Ｖ－６７０、積分球ユニットＩＳＮ－７２３使用）を用いて行うことができる。
　本明細書において、可視光反射率は、分光放射計ＳＲ－３（（株）トプコン製）で求めたものとする。
　本明細書において「遅相軸」とは、面内において屈折率が最大となる方向を意味し、「透過軸」は光透過率が最大となる方向を意味する。
＜円偏光板＞
　円偏光板は、有機ＥＬ画像表示装置における、外光の映り込みの低減およびコントラスト向上のために有機電界発光層の画像表示側に設けて使用することができる光学部材である。
　本発明の円偏光板は、偏光層、偏光分離層、および位相差層をこの順で含む。円偏光板は、接着層、表面保護層などの他の層を有していてもよい。
　図１に本発明の円偏光板の層構成の例を模式的に示す。
　図１（ａ）は、位相差層５、偏光分離層１１、および偏光層６をこの順に含む円偏光板１の模式図である。偏光分離層１１はワイヤグリッド偏光子である偏光分離部位１２および非反射性領域１４を含む。非反射性領域１４はワイヤグリッド偏光子形成の際に導電体線を形成しなかった領域であればよい（例えば、図２（ａ）参照）。
　図１（ａ）には示さないが、偏光分離層１１と偏光層６との間に接着層を含んでいてもよい。
　図１（ｂ）は、位相差層５、接着層１０、偏光分離層１１、支持体７および偏光層６をこの順に含む円偏光板１の模式図である。偏光分離層１１は複屈折の異なる薄膜を積層した偏光子である偏光分離部位１３および接着層１０である非反射性領域を含む。このような構造は例えば支持体７表面に接着された偏光子をエッチングして形成することができる（図２（ｂ）参照）。
　図１（ｂ）には示さないが、偏光層６と支持体７との間に接着層を含んでいてもよい。
［偏光分離層、偏光分離部位、偏光分離領域］
　偏光分離層は偏光分離領域を含む。偏光分離層は偏光分離領域以外の領域も含む。偏光分離領域以外の領域は非反射性領域であればよい。
　本明細書において、偏光分離とは、１つの偏光状態の光を反射し、かつ他方の偏光状態の光を透過することをいう。本明細書において、偏光分離領域は、可視光波長域の少なくとも一部において１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ上記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する領域をいう。
　偏光分離領域はマトリクス状に配置された偏光分離部位からなることが好ましい。偏光分離部位は、画像表示装置作製の際に組み合わせて用いられる発光素子基板の有機電界発光層群の複数の有機電界発光層に対応するように設けられていることが好ましい。本明細書において、対応するとは、画像表示側から画像表示装置を見たときに、有機電界発光層と偏光分離部位とが同じ位置または少なくとも互いに一部が重なる位置にある状態であることを意味する。対応している有機電界発光層と偏光分離部位とにおいては、有機電界発光層からの発光（好ましくは５０％以上、より好ましくは６０％以上、さらに好ましくは７０％以上の発光）が偏光分離部位で反射または透過されている状態であればよい。
　偏光分離領域または偏光分離部位は画像表示装置作製の際に組み合わせて用いられる発光素子基板の有機電界発光層群の発光の波長域に対応する波長域において選択的に偏光分離を行なうことができる領域または部位であってもよく、上記波長域以外の波長域でも偏光分離を行なうことができる領域または部位であってもよい。「選択的な偏光分離」とは、可視光波長域のうち画像表示装置作製の際に組み合わせて用いられる発光素子基板の有機電界発光層群の発光の波長域に対応する波長域のみにおける偏光分離をいう。したがって、偏光分離領域または偏光分離部位は、可視光領域のうち偏光分離部位が対応する有機電界発光層の発光の波長域に対応する波長域のみにおいて偏光分離するものであってもよく、実質的に可視光の全波長域において偏光分離するものであってもよく、または、赤色波長域、緑色波長域、および青色波長域などの複数の波長域で偏光分離するものであってもよい。
　本発明の円偏光板において、偏光分離部位および偏光分離領域は、可視光の全波長域の光において偏光分離を行うことができる部位であることが好ましい。
　本発明の円偏光板においては、偏光板の透過軸と、偏光分離部位の透過軸とが一致するように両者が配置される。また、これらの透過軸と位相差層の遅相軸とは４５°の角度をなすことが好ましい。
　本発明の円偏光板の偏光分離層は、偏光分離部位からなる偏光分離領域と非反射性領域を含む。偏光分離層は非反射性領域により区分され、偏光分離部位を形成していることが好ましい。
　非反射性領域は偏光、自然光（非偏光）のいずれも反射しない可視光透過性の領域であればよい。非反射性領域は可視光透過率が８０％～１００％であればよく、９０％～１００％であることが好ましい。非反射性領域は少なくとも有機電界発光層側の面において可視光反射率が低いことが好ましい。特に、有機電界発光層群の各発光波長域において可視光反射率が低いことが好ましい。可視光波長域全体で可視光反射率が低いことも好ましい。具体的には、非反射性領域の有機電界発光層側の面における可視光反射率は０％～５％であることが好ましく、０％～２％であることがより好ましい。
　非反射性領域は、例えば、光学的に等方性の領域、可視光波長域以外に選択反射の中心波長を有する領域などであればよい。非反射性領域は上記偏光分離部位作製の際に形成された塗布膜や硬化膜などをエッチングにより除去した後の部位であって発光素子基板との接着のための接着剤となっている部位であってもよい。
　偏光分離部位は、有機電界発光層が発光した光のうち、１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ上記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する上記性質を達成している限り特に限定されないが、例としては、複屈折の異なる薄膜を積層した偏光子、または、ワイヤグリッド偏光子などが挙げられる。
（複屈折の値の異なる薄膜を交互に積層した偏光子）
　複屈折の値の異なる薄膜を交互に積層した偏光子としては、例えば特表平９－５０６８３７号公報、特開２０１１－０５３７０５号公報などに記載されたものを用いることができる。具体的には、所望の屈折率関係を得るために選ばれた条件下で加工すると、広く様々な材料を用いて、偏光子を形成できる。一般に、第一の材料の一つが、選ばれた方向において、第二の材料とは異なる屈折率を有することが必要である。この屈折率の違いは、フィルムの形成中、またはフィルムの形成後の延伸、押出成形、或いはコーティングを含む様々な方法で達成できる。更に、２つの材料が同時押出することができるように、類似のレオロジー特性（例えば、溶融粘度）を有することが好ましい。
　複屈折の異なる薄膜を積層した偏光子としては、市販品を用いることができ、市販品としては、例えば、ＤＢＥＦ（登録商標）（３Ｍ社製）、ＡＰＦ（高度偏光フィルム（Advanced Polarizing Film（３Ｍ社製））などが挙げられる。
　複屈折の値の異なる薄膜を交互に積層した偏光子は、例えば、エッチングを用いてパターン状に形成され、偏光分離領域および非反射性領域を有する偏光分離層とすることができる。
　エッチング方法としては、支持体上に形成した偏光子の上に予めハードマスク層とフォトレジスト層を設けてパターン露光を行った後、未露光部のフォトレジスト層とハードマスク層を除去することで、パターンエッチングする方法などが挙げられる。支持体としては液晶表示装置や有機ＥＬ画像表示装置に一般的に用いられるガラス板を用いることができる。支持体に接着層で接着した複屈折の異なる薄膜を積層した偏光子をエッチングに供することもできる。具体的なエッチング方法については、特開２０１５－１５４０５４号公報の記載を参照することができる。
（ワイヤグリッド偏光子）
　ワイヤグリッド偏光子は、導電体線の複屈折によって、偏光の一方を透過し、他方を反射させる偏光子である。ワイヤグリッド偏光子は、導電体線を周期的に配列したもので、主にテラヘルツ波帯域で偏光子として用いられる。ワイヤグリッドが偏光子として機能するためには，ワイヤー間隔が入射電磁波の波長よりも十分小さいことが必要となる。
　ワイヤグリッド偏光子では、導電体線が等間隔に配列されている。導電体線の長手方向と平行な偏光方向の偏光成分はワイヤグリッド偏光子において反射され、垂直な偏光方向の偏光成分はワイヤグリッド偏光子を透過する。導電体線は例えば、アルミニウムからなることが好ましい。
　ワイヤグリッド偏光子は、例えば、ＷＯ２０１３／０５４９００に記載の方法または特表２０１２－５２３５８２号公報の段落００５３～００５８に記載の方法で作製することができる。ワイヤグリッド偏光子は、ガラス板などの支持体の表面に作製し支持体とともに偏光層および位相差層の間に設けられていてもよく、位相差層の表面に直接形成されたものであってもよい。実施例に示す手順により、位相差層の表面に直接ワイヤグリッド偏光子を形成し、円偏光板をより薄くすることができる。
　ワイヤグリッド偏光子は、例えば、導電体線形成の際の導電体の蒸着をマスクを介して行うことにより、導電体線をパターン上に形成して、偏光分離領域および非反射性領域を有する偏光分離層とすることができる。
　具体的には、まず、支持体または位相差層表面に図２（ａ）に示すように支持体または位相差層側から突出する周期的な凸部を形成して凹凸構造を形成する。形成した凹凸構造の上に形成する偏光分離部位以外を遮光するマスクを配置し、その上から導電体（アルミニウムなど）の蒸着を行なうＷＯ２０１３／０５４９００に記載の方法に準じた条件で蒸着を行なうことができ、マスクを介して条件を最適化すればよい。例えば、蒸着速度は、４０ｎｍ／ｓより遅くすることにより、マスク部分からの導電体の漏れを防止して、偏光分離領域と非反射性領域との境界を明確にすることができる。
　ワイヤグリッド偏光子においては、上記凹凸構造のピッチＰ１と導電体のピッチＰ２とは概略同一の間隔で配列されることとなる。ナノメートルオーダーの微小なピッチＰ２をもって配列する導電体は、ピッチＰ２が小さくなるほど、幅広い波長領域で良好な偏光特性を示し、ピッチＰ２を入射光（可視光）の波長の１／４～１／３とすることで、実用的に十分な偏光特性を示すことが可能となる。但し、光学対称性を考慮すると、ピッチＰ１を１２０ｎｍ以下とすることが好ましい。また、上記凹凸構造の凸部高さをピッチＰ１の０．８倍から１．３倍とすることが好ましい。導電体が垂直方向（凸部方向）に伸び、かつ、十分に高い消光比を与える高さを備えた導電体を有するワイヤグリッド偏光子の作製を容易なものとすることができるためである。凹凸構造は樹脂を用いて作製することができる。樹脂は可視光透過性で低複屈折性のものが好ましい。具体的には、（メタ）アクリレート樹脂等を挙げることができる。
［偏光層］
　偏光層としては有機ＥＬ画像表示装置において用いられる円偏光板中の直線偏光板として公知の偏光板を用いることができる。
　偏光層は、これを通過する光のうち特定の直線偏光は透過し、これと直交する直線偏光は吸収する、吸収偏光子が好ましい。偏光層としては、例えばポリビニルアルコールにヨウ素を吸収させて延伸させ、偏光機能を付与した膜の両面にトリアセチルセルロースの保護層を施したもの、あるいは、ポリビニルアルコールにＡｇ等の金属ナノロッドを添加し、延伸させたものなどを用いることができる。
［位相差層］
　有機ＥＬ画像表示装置において用いられる円偏光板中の位相差層は、可視光領域において１／４波長板として機能する位相差層であればよい。本明細書において、１／４波長板をλ／４板ということもある。
　１／４波長板の例としては、一層型の１／４波長板、１／４波長板と１／２波長位相差板とを積層した広帯域１／４波長板などが挙げられる。
　前者の１／４波長板の正面位相差は画像表示装置の発光波長の１／４の長さであればよい。それゆえに、例えば画像表示装置の発光波長が４５０ｎｍ、５３０ｎｍ、６４０ｎｍの場合は、４５０ｎｍの波長で１１２．５ｎｍ±１０ｎｍ、好ましくは１１２．５ｎｍ±５ｎｍ、より好ましくは１１２．５ｎｍ、５３０ｎｍの波長で１３２．５ｎｍ±１０ｎｍ、好ましくは１３２．５ｎｍ±５ｎｍ、より好ましくは１３２．５ｎｍ、６４０ｎｍの波長で１６０ｎｍ±１０ｎｍ、好ましくは１６０ｎｍ±５ｎｍ、より好ましくは１６０ｎｍの位相差であるような逆分散性の位相差層が１／４波長板として最も好ましいが、位相差の波長分散性の小さい位相差板や順分散性の位相差板も用いることができる。なお、逆分散性とは長波長になるほど位相差の絶対値が大きくなる性質を意味し、順分散性とは短波長になるほど位相差の絶対値が大きくなる性質を意味する。
　積層型の１／４波長板は、１／４波長板と１／２波長位相差板とをその遅相軸を６０°の角度で貼り合わせ、１／２波長位相差板側を直線偏光の入射側に配置して、かつ１／２波長位相差板の遅相軸を入射直線偏光の偏光面に対して１５°または７５°に交差して使用するもので、位相差の逆分散性が良好なため好適に用いることができる。
　本明細書において、位相差は正面レターデーションを意味する。位相差はＡＸＯＭＥＴＲＩＣＳ社製の偏光位相差解析装置ＡｘｏＳｃａｎを用いて測定することができる。
　１／４波長板としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、石英板、延伸されたポリカーボネートフィルム、延伸されたノルボルネン系ポリマーフィルム、炭酸ストロンチウムのような複屈折を示す無機粒子を含有して配向させた透明フィルム、支持体上に無機誘電体を斜め蒸着した薄膜などが挙げられる。
　１／４波長板としては、例えば、（１）特開平５－２７１１８号公報、および特開平５－２７１１９号公報に記載された、レターデーションが大きい複屈折性フィルムと、レターデーションが小さい複屈折性フィルムとを、それらの光軸が直交するように積層させた位相差板、（２）特開平１０－６８８１６号公報に記載された、特定波長においてλ／４波長となっているポリマーフィルムと、それと同一材料からなり同じ波長においてλ／２波長となっているポリマーフィルムとを積層させて、広い波長域でλ／４波長が得られる位相差板、（３）特開平１０－９０５２１号公報に記載された、二枚のポリマーフィルムを積層することにより広い波長域でλ／４波長を達成できる位相差板、（４）国際公開第００／２６７０５号パンフレットに記載された変性ポリカーボネートフィルムを用いた広い波長域でλ／４波長を達成できる位相差板、（５）国際公開第００／６５３８４号パンフレットに記載されたセルロースアセテートフィルムを用いた広い波長域でλ／４波長を達成できる位相差板などが挙げられる。
　１／４波長板としては、市販品を用いることもでき、市販品としては、例えば商品名：ピュアエース（登録商標）ＷＲ（帝人株式会社製、ポリカーボネートフィルム）などが挙げられる。
　１／４波長板としては、重合性液晶化合物、高分子液晶化合物を配列させて固定して形成したものも好ましい。例えば、１／４波長板は、（仮）支持体、または配向膜に液晶組成物を塗布し、そこで液晶組成物中の重合性液晶化合物を液晶状態においてネマチック配向に形成後、光架橋や熱架橋によって固定化して、形成することができる。１／４波長板は、高分子液晶化合物を含む組成物を、仮支持体、または配向膜表面に液晶組成物を塗布して液晶状態においてネマチック配向に形成後、冷却することによって配向を固定化して得られる層であってもよい。
＜円偏光板の作製方法＞
　円偏光板は、上記のように得られた各層を積層することにより作製することができる。積層は、位相差層、偏光分離層、および偏光層がこの順になるように行なわれる。また、図３に示すように、位相差層の遅相軸、偏光分離層の透過軸、および偏光層の透過軸がそれぞれ４５°、０°、および０°の関係になるように行なわれればよい。図３において矢印が遅相軸または透過軸の方向である。
　積層の際は、後述の接着層を用いてもよい。
＜有機ＥＬ画像表示装置＞
　有機ＥＬ画像表示装置は、自発光型の表示装置であり、ＣＲＴ（Cathode Ray Tube）型の表示装置や液晶表示装置と比較して視認性が高い、視野角依存性がないなどの表示性能の利点を有し、また、軽量化、薄型化できるといった利点もある。有機ＥＬ画像表示装置は、有機電界発光層群が設けられた発光素子基板により画像表示を行う。
　本発明の円偏光板を備えた有機ＥＬ画像表示装置においては、反射層、有機電界発光層群、位相差層、偏光分離層、および偏光層がこの順に配置される。
　有機電界発光層群において、複数の有機電界発光層は反射層上にマトリクス状に含まれていればよい。
　単色発光の画像表示装置においては、有機電界発光層群に含まれる有機電界発光層はいずれも同じ波長の光を発光していればよい。一方、通常は、有機電界発光層群は、互いに異なる波長の光を発光する有機電界発光層を含むことが好ましく、２種以上の有機電界発光層、特に３種以上の有機電界発光層を含むことがより好ましい。有機電界発光層群は、赤色発光の有機電界発光層、緑色発光の有機電界発光層、および青色発光の有機電界発光層を含むことが好ましい。
　上述のように、円偏光板における偏光分離部位は、有機電界発光層群の複数の有機電界発光層に対応するように設けられていることが好ましい。
　画像表示側から画像表示装置を見たときの対応している有機電界発光層と偏光分離部位とはサイズが同じであってもよく、有機電界発光層の面積が大きくてもよく、偏光分離部位の面積が大きくてもよい。そのうち、偏光分離部位の面積が大きいことが好ましい。画像表示装置は画像表示側から見たときに有機電界発光層が対応する偏光分離部位に覆われるようなサイズであることが好ましい。
［有機電界発光層］
　有機電界発光層は、少なくとも発光層を有し、さらに発光層以外の機能層として、正孔輸送層、電子輸送層、正孔ブロック層、電子ブロック層、正孔注入層、電子注入層等の各層を含んでいてもよい層を意味する。
　有機電界発光層は偏光分離部位に由来する外光の映り込みを低減するために特開２０１６－１３９３７２号公報に記載のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を用いてもよい。
［発光素子基板］
　発光素子基板は少なくとも、反射層および有機電界発光層を含む。通常、発光素子基板は、ガラスなどの表面に薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）などにより形成された画素構造を有するＴＦＴ基板上に反射層および有機電界発光層を含むものであればよい。有機電界発光層は通常ＴＦＴ基板上にマトリクス状に配置された有機電界発光層群として含まれることが好ましい。
　発光素子基板において、ＴＦＴ基板、反射層および有機電界発光層がこの順に配置されているとき、画像表示装置はトップエミッション方式で光を取り出して画像表示できる。発光素子基板において、ＴＦＴ基板、有機電界発光層および反射層がこの順に配置されているとき、画像表示装置はボトムエミッション方式で光を取り出して画像表示できる。本発明の画像表示装置はトップエミッション方式でもボトムエミッション方式でもよいがトップエミッション方式であることが好ましい。
　反射層は例えば反射電極であればよい。反射電極としては、有機電界発光装置に一般的に用いられているアルミニウム電極を用いることができる。発光素子基板はさらにＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）電極などの透明電極を含む。発光素子基板における層構成の例としては、以下が挙げられる。
ＴＦＴ基板／反射電極／有機電界発光層／透明電極
ＴＦＴ基板／透明電極／有機電界発光層／反射電極
　発光素子基板はさらに有機電界発光層の封止のためのバリア層、光取り出し層などを含んでいてもよい。
［接着層］
　本発明の円偏光板および画像表示装置は、各層の接着のための接着層を含んでいてもよい。接着層形成に用いられる接着剤としては硬化方式の観点からホットメルトタイプ、熱硬化タイプ、光硬化タイプ、反応硬化タイプ、硬化の不要な感圧接着タイプがあり、それぞれ素材としてアクリレート系、ウレタン系、ウレタンアクリレート系、エポキシ系、エポキシアクリレート系、ポリオレフィン系、変性オレフィン系、ポリプロピレン系、エチレンビニルアルコール系、塩化ビニル系、クロロプレンゴム系、シアノアクリレート系、ポリアミド系、ポリイミド系、ポリスチレン系、ポリビニルブチラール系などの化合物を使用することができる。作業性、生産性の観点から、硬化方式として光硬化タイプ、特に紫外線硬化タイプが好ましく、光学的な透明性、耐熱性の観点から、素材はアクリレート系、ウレタンアクリレート系、エポキシアクリレート系などを使用することが好ましい。
　接着層は、高透明性接着剤転写テープ（ＯＣＡテープ）であってもよい。高透明性接着剤転写テープとしては、画像表示装置用の市販品、特に画像表示装置の画像表示部表面用の市販品を用いればよい。市販品の例としては、パナック株式会社製の粘着シート（ＰＤ－Ｓ１など）、日栄化工株式会社のＭＨＭシリーズの粘着シートなどが挙げられる。
　接着層の厚みは、０．１μｍ～１０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～５．０μｍであることがより好ましい。
＜有機ＥＬ画像表示装置の作製方法＞
　本発明の円偏光板は有機ＥＬ画像表示装置の構成部材として用いることができる。
　有機ＥＬ画像表示装置は、円偏光板および発光素子基板を接着することにより、作製することができる。または、発光素子基板表面に、別途用意した位相差層、偏光分離層、および偏光層を順次接着等により積層してもよく、もしくは、発光素子基板表面に、別途作製した位相差層および偏光分離層の積層体を接着したのち、この積層体に偏光層を接着してもよい。このとき、反射層、有機電界発光層、位相差層、偏光分離層、および偏光層がこの順となるように積層される。
　発光素子基板として反射層上に有機電界発光層がマトリクス状に配置された有機電界発光層群を含むものを用いるとき、偏光分離部位が有機電界発光層に対応して配置され、マトリクス状の偏光分離領域を形成している偏光分離層を含む円偏光板を用いればよい。有機電界発光層群および偏光分離領域は、各有機電界発光層および偏光分離部位が対応するように位置合わせを行なって、積層、接着等されていればよい。
　有機電界発光層群が互いに異なる波長の光を発光する有機電界発光層を含むとき、各有機電界発光層に対応する偏光分離部位が、それぞれ対応する位置に配置されている有機電界発光層が発光する波長域で１つの偏光状態の光を反射するように、偏光分離部位を配置した偏光分離層を用意して接着すればよい。
　有機電界発光層、有機電界発光層中の各層、透明電極と反射電極の作製材料や構成、発光素子基板の構成については、特開２０１２－１５５１７７号公報の段落００８１～０１２２の記載、特許第４０１１２９２号公報、特開２０１６－１３９３７２号公報を参照することができる。 
　以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、試薬、物質量とその割合、操作等は本発明の趣旨から逸脱しない限り適宜変更することができる。従って、本発明の範囲は以下の実施例に限定されるものではない。
　以下、実施例において、発光素子基板としては、有機ＥＬ画像表示装置ＳＣ－０４Ｅ (サムソン電子社製)より、偏光板および光学フィルムを剥離し、有機電界発光層を保護するバリア層の表面を露出させたものを用意して、使用した。
　また、実施例において、粘着剤としては、ＳＫ－２０５７（綜研化学株式会社製）を用いた。
実施例１
（１）ワイヤグリッドパターン層とλ／４板との積層体の作製
＜金型の作製＞
　凹凸構造が一方向に延在し、断面視における凹凸構造のピッチＰ１が１００ｎｍであるシリコン系基板を、フォトリソグラフィ技術により作製した。
　ＰＥＴフィルム（Ａ－４３００、東洋紡社製）上にアクリル系ＵＶ硬化型樹脂（屈折率１．５２）を約３μｍ塗布し、各シリコン系基板の凹凸構造面がＵＶ硬化型樹脂と接するようにして、それぞれを重畳した。中心波長が３６５ｎｍであるＵＶランプを用いて、ＰＥＴフィルム側から１０００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行い、シリコン系基板の凹凸構造をＰＥＴフィルム上に転写した。ＰＥＴフィルムの凹凸構造面に、導電化処理として、スパッタリングにより白金パラジウムで凹凸構造を被覆した後、それぞれにニッケルを電気メッキし、凹凸構造を表面に有する金型を作製した。
＜凹凸構造含有フィルムの作製＞
　ピュアエースＷＲ（λ／４板、帝人社製）にアクリル系ＵＶ硬化型樹脂を約３μｍ塗布し、凹凸構造面がＵＶ硬化型樹脂に接するように上記金型を重畳した。このとき、上記で作製した金型の凹凸構造の長軸方向とピュアエースＷＲの遅相軸方向が４５°となるようにした。その後、ピュアエースＷＲ側から１０００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行い、金型の凹凸構造をＵＶ硬化型樹脂上に転写した。ピッチ（Ｐ１）１００ｎｍ、凸部高さ１０８ｎｍ、凸部半値幅２５ｎｍの凹凸構造含有フィルムを得た。
＜斜め蒸着法を用いた導電体の形成＞
　予め、発光素子基板の有機電界発光層位置に合わせてアルミニウム蒸着可能なマスクを作製した。このマスクを上記凹凸構造含有フィルムの凹凸構造を有する基材表面に乗せ、真空蒸着によりアルミニウムをパターン製膜した。アルミニウムの蒸着条件は、常温下、真空度２．０×１０－３Ｐａ、蒸着速度２５ｎｍ／ｓ、基材の垂直方向に対する蒸着角１８°、Ａｌ平均厚み１１０ｎｍとした。
＜不要Ａｌの除去＞
　アルミニウムを蒸着した転写フィルムを０．１質量％水酸化ナトリウム水溶液に室温下で浸漬し、その後すぐに水洗いしてフィルムを乾燥させてワイヤグリッドパターン層を得た。
（２）偏光板（偏光層）の作製
　厚さ８０μｍのポリビニルアルコール（ＰＶＡ）フィルムを、ヨウ素濃度０．０５質量％のヨウ素水溶液中に３０℃で６０秒浸漬して、フィルムを染色した。次いで、染色したフィルムをホウ酸濃度４質量％濃度のホウ酸水溶液中に６０秒浸漬して、浸漬している間にフィルムを元の長さの５倍に縦延伸した後、５０℃で４分間乾燥させて、厚さ２０μｍの偏光子を得た。
　市販のセルロースアシレート系フィルム「ＴＤ８０ＵＬ」（富士フイルム社製）を準備し、１．５モル／リットルで５５℃の水酸化ナトリウム水溶液中に浸漬した後、水で十分に水酸化ナトリウムを洗い流した。その後、得られたフィルムを、０．００５モル／リットルで３５℃の希硫酸水溶液に１分間浸漬した後、水に浸漬し希硫酸水溶液を十分に洗い流した。最後にフィルムを１２０℃で十分に乾燥させ、偏光子保護フィルムを作製した。
　上記で作製した偏光子の両面に、上記で作製した偏光子保護フィルムをポリビニルアルコール系接着剤で貼り合わせて、偏光子と、偏光子の両面に配置された偏光子保護フィルムとを含む偏光板を作製した。
（３）評価用画像表示装置の作製
　上記（１）で得られたワイヤグリッドパターン層とλ／４板との積層体を、発光素子基板の有機電界発光層に対応する位置にワイヤグリッド偏光子を形成した部位が配置されるように、ワイヤグリッドパターン層が形成されていない面で、発光素子基板のバリア層面と粘着剤にて貼り合わせた。その後、ワイヤグリッドパターン層形成面に上記で作製した偏光板を、ワイヤグリッドパターンの透過軸方向と偏光板の透過軸方向が平行になるように粘着剤にて貼り合わせ、点灯時の輝度と、消灯時の反射評価用の画像表示装置を作製した。
実施例２
（１）ＤＢＥＦパターン層形成ガラスの作製
（ａ）ＤＢＥＦ（約４００μｍ、３Ｍ社）をガラスに粘着剤で貼合した。
（ｂ）ＤＢＥＦ表面にハードマスク層（シリコン酸化膜）とフォトレジスト（ＴＭＭＲ Ｐ－Ｗ１０００ＰＭ、東京応化社製）をこの順に塗布により形成した。ハードマスク層の膜厚を０．５μｍ、フォトレジストの膜厚を４μｍにした。
（ｃ）予め、発光素子基板の有機電界発光層位置に合わせてパターン露光可能なマスクを作製した。このマスクをフォトレジスト表面に乗せ露光し、エッチングパターンを形成した。
（ｄ）ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング工程を行って、ハードマスク層をドライエッチングした後、フォトレジストを剥離した。
（ｅ）次に、部分エッチング工程と保護膜形成工程とを交互に行うことにより、ＤＢＥＦおよび粘着剤層でハードマスク層が形成されてない箇所をエッチングする工程を行った。エッチング装置には、Ｏｘｆｏｒｄ社製Ｐｌａｓｍａｌａｂ Ｓｙｓｔｅｍ１００を用いた。エッチング工程では、まず、チャンバー内にＯ２ガスとＡｒガスを導入し、基板温度を安定させるため、５分間待機した。その後、チャンバーを真空引きし、エッチング用のガスを導入した。このステップでは、チャンバーにＯ２ガスを３．４０×１０－２ｍ３／ｓで導入した後、Ａｒガスを３．４０×１０－２ｍ３／ｓで導入した。そして、これらＯ２ガスとＡｒガスを、チャンバー内において混合した。次いで、部分エッチング工程を行った。部分エッチング工程では、チャンバー内の気圧を０．２６６Ｐａにし、被処理体の温度を２５℃にした。部分エッチング工程の後、チャンバーを真空引きし、保護膜の原料ガスを導入した。この工程では、チャンバー内にＯ２ガスを１．３８×１０－２ｍ３／ｓで導入し、その後、ＴＭＳ（テトラメチルシラン）を３．４０×１０－３ｍ３／ｓで導入した。次いで、保護膜形成工程を行った。この工程では、チャンバー内の圧力を０．２６６Ｐａにし、被処理体の温度を２５℃にした。そして、保護膜を１０μｍ形成した。
　上記部分エッチング工程と保護膜形成工程とを交互に複数回繰り返すことで、ハードマスク層が形成されてない箇所のＤＢＥＦおよび粘着剤層を全て除去した。
（ｆ）ウェットエッチング処理でハードマスク層を除去した。
（２）評価用画像表示装置の作製
　先に用いたものと同じ発光素子基板のバリア層面にピュアエースＷＲ（λ／４板、帝人社製）を粘着剤にて貼り合わせた。このλ／４板の面に、上記（１）で得られたＤＢＥＦパターン層形成ガラスを、発光素子基板の有機電界発光層上にＤＢＥＦ部位が配置され、ＤＢＥＦパターンの透過軸方向とλ／４板の遅相軸方向が４５°となるように、ＤＢＥＦ層形成面で、粘着剤にて貼り合わせた。さらに上層に、実施例１（２）と同様に作製した偏光板を、ＤＢＥＦパターンの透過軸と偏光板の透過軸が平行方向になるように粘着剤にて貼り合わせ、点灯時の輝度と、消灯時の反射評価用の画像表示装置を作製した。
比較例１
　発光素子基板のバリア層面にピュアエースＷＲ（λ／４板、帝人社製）を粘着剤にて貼り合わせた。このλ／４板の面に、実施例１（２）と同様に作製した偏光板をλ／４板の遅相軸方向と偏光板の透過軸方向が平行になるように粘着剤にて貼り合わせ、点灯時の輝度と、消灯時の反射評価用の画像表示装置を作製した。
比較例２
　実施例１において、斜め蒸着法を用いた導電体の形成のときにマスクを乗せずにアルミニウムを蒸着させた以外は、実施例１と同じ手順で、ワイヤグリッド偏光子形成λ／４板（λ／４板の全面にワイヤグリッド偏光子が連続的に設けられている積層体）を作製した。
　得られたワイヤグリッド偏光子全面形成λ／４板を、発光素子基板のバリア層面に、ワイヤグリッド層が形成されていない面で、粘着剤にて貼り合わせた。その後、ワイヤグリッド層形成面に、実施例１（２）と同様に作製した偏光板を、ワイヤグリッドの透過軸方向と偏光板の透過軸方向が平行になるように粘着剤にて貼り合わせ、点灯時の輝度と、消灯時の反射評価用の画像表示装置を作製した。
評価：発光輝度、消灯時反射率
　各実施例で得られた評価用画像表示装置を点灯した後、架台に設置し、２ｍ先に分光放射計ＳＲ－３（（株）トプコン製）を配置して輝度評価を行った。発光素子基板に各実施例の直線偏光反射層がない時の輝度に対して、何パーセント向上しているかを評価した。また、各実施例で得られた評価用画像表示装置を消灯した後、架台に設置し、２ｍ先に分光放射計ＳＲ－３（（株）トプコン製）を配置して反射率評価を行った。発光輝度は、評価用画像表示装置に対して法線方向（真正面方向）で、消灯時反射率は、評価用画像表示装置に対して極角４５°方向で評価を実施した。
　結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　１　円偏光板
　５　位相差層
　６　偏光層
　７　支持体
１０　接着層
１１　偏光分離層
１２　ワイヤグリッド偏光子（偏光分離部位）
１３　複屈折の異なる薄膜を積層した偏光子（偏光分離部位）
１４　導電体線が形成されなかった領域（非反射性領域）
１０１　アルミニウム
１０２　アクリル樹脂
 

Claims (10)

  1. 偏光層および位相差層を含む円偏光板であって、
    前記偏光層と前記位相差層との間にさらに偏光分離層を含み、
    前記偏光分離層は、可視光波長域の少なくとも一部において１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ前記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する偏光分離領域を含み、
    前記偏光分離層が前記偏光分離領域以外の領域を含み、
    前記偏光分離領域以外の領域が非反射性領域である円偏光板。
  2. 前記偏光分離領域がマトリクス状に配置された偏光分離部位からなる請求項１に記載の円偏光板。
  3. 前記偏光分離領域がワイヤグリッド偏光子を含む請求項１または２に記載の円偏光板。
  4. 前記偏光分離領域および前記非反射性領域がいずれも前記位相差層側から突出する周期的な凸部を含む凹凸構造を有する請求項３に記載の円偏光板。
  5. 前記凸部が前記位相差層に直接接している請求項３または４に記載の円偏光板。
  6. 前記偏光分離領域が複屈折の値の異なる樹脂を交互に積層した偏光子の層である請求項１または２に記載の円偏光板。
  7. さらに支持体を含み前記偏光分離領域が前記支持体に直接接している請求項６に記載の円偏光板。
  8. 請求項１～７のいずれか一項に記載の円偏光板および発光素子基板を含む有機ＥＬ画像表示装置であって、
    前記発光素子基板は反射層および前記反射層上に有機電界発光層群を含み、
    前記反射層、前記有機電界発光層群、前記位相差層、および前記偏光層はこの順で配置されており、
    前記有機電界発光層群はマトリクス状に配置された有機電界発光層からなり、
    前記偏光分離領域が前記有機電界発光層に対応するようにマトリクス状に配置された偏光分離部位からなり、
    前記偏光分離部位は対応する有機電界発光層が発光した光のうち１つの偏光方向の直線偏光を反射し、かつ前記偏光方向に直交する偏光方向の直線偏光を透過する有機ＥＬ画像表示装置。
  9. 請求項３に記載の円偏光板の製造方法であって、前記偏光分離領域以外を遮光するマスクを介した導電体蒸着により導電体線を形成して前記偏光分離層を作製することを含む製造方法。
  10. 前記位相差層表面から突出する周期的な凸部を含む凹凸構造に前記導電体蒸着が行なわれる請求項９に記載の製造方法。
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