WO2018070147A1 - ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤ - Google Patents

ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤ Download PDF

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    • C08K2201/006—Additives being defined by their surface area

Definitions

  • the present invention relates to a base tread rubber member and a pneumatic tire using the same.
  • carbon black As a filler for a rubber composition for tires, carbon black is widely used in terms of good reinforcement and wear resistance. In order to improve the low heat build-up by blending carbon black, a method of using carbon black having a large particle diameter or a method of reducing the amount of carbon black can be considered.
  • an object of the present invention is to provide a base tread rubber member and a pneumatic tire using the same, which can improve low heat buildup while maintaining tear resistance.
  • R 1 and R 2 represent a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, an alkenyl group having 1 to 20 carbon atoms, or an alkynyl group having 1 to 20 carbon atoms, and R 1 and R 2 May be the same or different.
  • M + represents sodium ion, potassium ion or lithium ion.
  • the pneumatic tire according to the present invention is manufactured using the base tread rubber member.
  • low heat build-up can be improved while maintaining or improving tear resistance.
  • the base tread rubber member 10 to 70 parts by mass of carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 20 to 80 m 2 / g and 100 to 200 parts by mass of diene rubber, and a nitrogen adsorption specific surface area of 80 to 200 m.
  • the rubber composition contains 1 to 10 parts by mass of 2 / g silica and 0.1 to 10 parts by mass of the compound represented by the general formula (I).
  • diene rubber used as a rubber component in the rubber composition according to the present embodiment examples include natural rubber (NR), isoprene rubber (IR), butadiene rubber (BR), styrene butadiene rubber (SBR), and styrene- Examples include isoprene copolymer rubber, butadiene-isoprene copolymer rubber, and styrene-isoprene-butadiene copolymer rubber. These diene rubbers can be used alone or in a blend of two or more.
  • the rubber component is preferably natural rubber, butadiene rubber, styrene butadiene rubber, or a blend of two or more thereof.
  • the diene rubber it is preferable to use a blend rubber of natural rubber and another diene rubber, and it is particularly preferable to use a blend rubber of natural rubber (NR) and butadiene rubber (BR).
  • NR natural rubber
  • BR butadiene rubber
  • the content ratio of the natural rubber in the diene rubber is not particularly limited, but is preferably 30 to 100% by mass, and more preferably 50 to 90% by mass.
  • the diene rubber is a blend rubber of natural rubber (NR) and butadiene rubber (BR), the ratio of both is not particularly limited, but the ratio of NR / BR is 30/70 to 100/0 by mass ratio. It is preferable that the ratio is 50/50 to 90/10.
  • the butadiene rubber (that is, polybutadiene rubber) is not particularly limited, and examples thereof include (A1) high cis butadiene rubber, (A2) syndiotactic crystal-containing butadiene rubber, and (A3) modified butadiene rubber. Any of these may be used alone or in combination of two or more.
  • Examples of the high cis BR of (A1) include butadiene rubber having a cis content (that is, a cis-1,4 bond content) of 90% by mass or more (preferably 95% by mass or more).
  • a cobalt-based catalyst is used.
  • Examples thereof include cobalt-based butadiene rubber polymerized by polymerization, nickel-based butadiene rubber polymerized using a nickel-based catalyst, and rare earth-based butadiene rubber polymerized using a rare-earth element-based catalyst.
  • the rare earth butadiene rubber neodymium butadiene rubber polymerized using a neodymium catalyst is preferable, the cis content is 96% by mass or more, and the vinyl content (that is, the 1,2-vinyl bond content). Those less than 1.0% by mass (preferably 0.8% by mass or less) are preferably used.
  • the use of rare earth butadiene rubber is advantageous for improving the low heat generation.
  • the cis content and the vinyl content are values calculated by the integration ratio of 1 H-NMR spectrum.
  • Specific examples of the cobalt-based BR include “UBEPOL BR” manufactured by Ube Industries, Ltd.
  • Specific examples of neodymium BR include “Buna CA22” and “Buna CA25” manufactured by LANXESS.
  • the syndiotactic crystal-containing butadiene rubber (SPB-containing BR) of (A2) is a rubber resin composite in which syndiotactic-1,2-polybutadiene crystals (SPB) are dispersed in a high-cis butadiene rubber as a matrix. Some butadiene rubber is used.
  • SPB-containing BR is advantageous for improving the hardness.
  • the SPB content in the SPB-containing BR is not particularly limited, and may be, for example, 2.5 to 30% by mass or 10 to 20% by mass.
  • the SPB content in the SPB-containing BR is determined by measuring the boiling n-hexane insoluble matter.
  • a specific example of the SPB-containing BR is “UBEPOL VCR” manufactured by Ube Industries, Ltd.
  • Examples of the modified BR of (A3) include amine-modified BR and tin-modified BR. Use of the modified BR is advantageous for improving low heat build-up.
  • the modified BR may be a terminal-modified BR in which a functional group is introduced into at least one end of the molecular chain of BR, or a main-chain modified BR in which a functional group is introduced into the main chain. May be a main chain terminal-modified BR in which is introduced.
  • Specific examples of the modified BR include “BR1250H” (amine terminal-modified BR) manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.
  • the high-cis BR of (A1) and the SPB-containing BR of (A2) are used in combination, 100 parts by mass of the diene rubber is 40 to 70 parts by mass of NR and / or IR, and 20 to 40 parts by mass. High cis BR and 10 to 30 parts by mass of SPB-containing BR may be included. Further, when the high cis BR of (A1) and the modified BR of (A3) are used in combination, 100 parts by mass of the diene rubber is 40 to 70 parts by mass of NR and / or IR, and 20 to 40 parts by mass of the high cis BR. It may contain 10 to 30 parts by mass of modified BR.
  • cobalt-based BR and neodymium-based BR are used in combination as the high cis BR of (A1)
  • 100 parts by mass of the diene rubber is 40 to 70 parts by mass of NR and / or IR, and 20 to 40 parts by mass of cobalt-based rubber. It may contain BR and 10 to 30 parts by mass of neodymium BR.
  • carbon black and silica are used as a reinforcing filler.
  • the carbon black is not particularly limited as long as the nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) measured according to JIS K6217-2 is 20 to 80 m 2 / g, and preferably the nitrogen adsorption specific surface area is 25 to 70 m 2 / g, more preferably 25 to 60 m 2 / g, and particularly preferably 35 to 50 m 2 / g.
  • N 2 SA nitrogen adsorption specific surface area measured according to JIS K6217-2
  • the nitrogen adsorption specific surface area is 25 to 70 m 2 / g, more preferably 25 to 60 m 2 / g, and particularly preferably 35 to 50 m 2 / g.
  • GPF grade and FEF grade carbon black are exemplified.
  • the nitrogen adsorption specific surface area is 20 m 2 / g or more, the reinforcing property is excellent.
  • a nitrogen adsorption specific surface area larger than 80 m 2 / g is used, no significant deterioration in
  • the carbon black content is 10 to 70 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the diene rubber, and preferably 10 to 50 parts by weight, more preferably from the viewpoint of achieving both low heat buildup and tear resistance. Is 20 to 50 parts by mass.
  • the carbon black content is 10 parts by mass or more, the reinforcing property is excellent, and when it is 70 parts by mass or less, the low heat build-up property is excellent.
  • the silica is not particularly limited as long as the nitrogen adsorption specific surface area (BET) measured according to the BET method described in JIS K6430 is 80 to 200 m 2 / g, and preferably the nitrogen adsorption specific surface area is 100 to 200 m. 2 / g, more preferably 110 to 190 m 2 / g, and particularly preferably 130 to 190 m 2 / g. Further, wet silica such as wet precipitation silica or wet gel silica is preferably used. When the nitrogen adsorption specific surface area is 200 m 2 / g or less, the effect of improving the tear resistance when used in combination with the compound represented by formula (I) is excellent.
  • BET nitrogen adsorption specific surface area
  • the content of silica is 1 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber, and is preferably 3 to 10 parts by mass from the viewpoint of achieving both low heat generation properties and tear resistance.
  • the content of the reinforcing filler is not particularly limited, and is preferably 10 to 80 parts by weight, more preferably 20 to 50 parts by weight based on 100 parts by weight of the diene rubber. Parts by mass, more preferably 30 to 50 parts by mass.
  • silica When silica is contained, it may further contain a silane coupling agent such as sulfide silane or mercaptosilane, but it is preferable not to contain a silane coupling agent.
  • silane coupling agent When the silane coupling agent is contained, the content is preferably 2 to 20% by mass with respect to the silica content.
  • R 1 and R 2 represent a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, an alkenyl group having 1 to 20 carbon atoms, or an alkynyl group having 1 to 20 carbon atoms, and R 1 and R 2 May be the same or different.
  • Examples of the alkyl group for R 1 and R 2 include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, a sec-butyl group, and a tert-butyl group.
  • Examples of the alkenyl group for R 1 and R 2 include a vinyl group, an allyl group, a 1-propenyl group, and a 1-methylethenyl group.
  • Examples of the alkynyl group for R 1 and R 2 include an ethynyl group and a propargyl group.
  • alkyl groups, alkenyl groups and alkynyl groups preferably have 1 to 10 carbon atoms, more preferably 1 to 5 carbon atoms.
  • R 1 and R 2 are preferably a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, more preferably a hydrogen atom or a methyl group, and still more preferably a hydrogen atom.
  • —NR 1 R 2 in formula (I) is preferably —NH 2 , —NHCH 3 , or —N (CH 3 ) 2 , more preferably —NH 2 .
  • M + in the formula (I) represents sodium ion, potassium ion or lithium ion, preferably sodium ion.
  • the content of the compound represented by the above formula (I) is 0.1 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber, and preferably 0.5 to 8 parts by mass from the viewpoint of low heat generation. Part, more preferably 1 to 5 parts by weight. By being 0.1 mass part or more, it is excellent in the effect of improving low heat build-up, and by being 10 mass parts or less, deterioration of tear resistance can be suppressed.
  • the terminal amine of the compound of formula (I) reacts with the functional group on the surface of carbon black, and the carbon-carbon double bond moiety located between the amide group of the compound of formula (I) and the carboxylate It is presumed that by binding to the polymer, the dispersibility of the carbon black can be improved and contributed to the low heat generation.
  • process oil in addition to the above-described components, process oil, zinc white, stearic acid, softener, plasticizer, wax, anti-aging agent, vulcanization used in ordinary rubber industry Compounding chemicals such as an agent and a vulcanization accelerator can be appropriately blended within a normal range.
  • the vulcanizing agent examples include sulfur components such as powdered sulfur, precipitated sulfur, colloidal sulfur, insoluble sulfur, and highly dispersible sulfur.
  • the content thereof is 100 parts by mass of diene rubber.
  • the amount is preferably 0.1 to 10 parts by mass, more preferably 0.5 to 5 parts by mass.
  • the content of the vulcanization accelerator is preferably 0.1 to 7 parts by mass, more preferably 0.5 to 5 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber.
  • the rubber composition according to the present embodiment can be prepared by kneading according to a conventional method using a commonly used Banbury mixer, kneader, roll, or other mixer. That is, in the first mixing stage, the rubber component is mixed with the reinforcing filler and the compound of formula (I) with other additives except the vulcanizing agent and the vulcanization accelerator, and then obtained.
  • a rubber composition can be prepared by adding and mixing a vulcanizing agent and a vulcanization accelerator in the final mixing stage.
  • the rubber composition thus obtained can be used as a rubber member used for a tread rubber constituting a ground contact surface of a tire, and in particular, a tread rubber base tread having a two-layer structure of a cap rubber and a base tread rubber.
  • a rubber member used for a tread rubber constituting a ground contact surface of a tire, and in particular, a tread rubber base tread having a two-layer structure of a cap rubber and a base tread rubber.
  • the rubber composition is extruded into a predetermined cross-sectional shape corresponding to the base tread portion, or a ribbon-shaped rubber strip made of the rubber composition is spirally wound on a drum to form a base tread portion.
  • an unvulcanized base tread rubber member can be obtained.
  • Such a base tread rubber member is assembled into a tire shape according to a conventional method together with other tire members constituting the tire such as an inner liner, a carcass, a belt, a bead core, a bead filler, and a sidewall, and then a green tire (unvulcanized tire). ) Is obtained. Then, the obtained green tire is vulcanized and molded at 140 to 180 ° C., for example, according to a conventional method, whereby a pneumatic tire having a base tread portion made of the base tread rubber member is obtained.
  • the type of pneumatic tire according to the present embodiment is not particularly limited, and examples thereof include various tires such as tires for passenger cars and heavy-duty tires used for trucks and buses.
  • Zinc flower “No. 1 Zinc flower” manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd. ⁇ Wax: Nippon Seiwa Co., Ltd. “OZOACE0355” ⁇ Stearic acid: “Industrial stearic acid” manufactured by Kao Corporation ⁇ Sulfur: “5% oil-treated powder sulfur” manufactured by Tsurumi Chemical Co., Ltd. ⁇ Vulcanization accelerator: “Noxeller NS-P” manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd.
  • the obtained rubber compositions were evaluated for tear resistance and low heat build-up.
  • the evaluation method is as follows.
  • -Tear resistance Measured according to JIS K6252. That is, using a sample punched out with a specified crescent shape and having a notch of 0.50 ⁇ 0.08 mm in the center of the indentation, a test was performed at a tensile speed of 500 mm / min with a tensile tester manufactured by Shimadzu Corporation.
  • Comparative Example 1 The maximum value of the tearing force until the test piece is cut is read, the result of Comparative Example 1 is set to 100, and the results of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 2 to 5 are displayed as indices, Comparative Example 1-2
  • the result of Example 1-2 is displayed as an index
  • the result of Comparative Example 1-3 is displayed as 100
  • the result of Example 1-3 is displayed as an index
  • the result of Reference Example 1 is set as 100.
  • the result of Reference Example 2 was expressed as an index.
  • a value of 90 or more indicates excellent tear resistance.
  • Comparative Example 1 is set to 100
  • the results of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 2 to 5 are displayed as indices
  • the result of Comparative Example 1-2 is set to 100
  • the result of Example 1-2 The result of Comparative Example 1-3 was displayed as 100
  • the result of Example 1-3 was displayed as an index
  • the result of Reference Example 1 was set as 100
  • the result of Reference Example 2 was displayed as an index. If the index is 98 or less, tan ⁇ is small, indicating that it has excellent low heat buildup.
  • Example 1 The results are as shown in Table 1. In each of Examples 1 to 4, Example 1-2, and Example 1-3, the low heat build-up was improved while maintaining or improving the tear resistance. It was recognized that
  • Example 2 in which a predetermined silica was further added improved the tear resistance from 77 to 102.
  • this improvement effect was a remarkable effect as compared with the improvement in tear resistance observed when a predetermined silica was added to the rubber composition. .
  • Comparative Example 4 in which the content of the predetermined silica was more than 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber, the deterioration of low heat generation was recognized.
  • the base tread rubber member of the present invention can be used for various tires such as passenger cars, light trucks and buses.

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Abstract

耐引き裂き性を維持しつつ、低発熱性を向上させることができる、ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤを提供する。　ジエン系ゴム１００質量部に対して、窒素吸着比表面積が２０～８０ｍ２／ｇのカーボンブラックを１０～７０質量部、窒素吸着比表面積が８０～２００ｍ２／ｇのシリカを１～１０質量部、下記の一般式（Ｉ）で表される化合物（式中、Ｒ１，Ｒ２は、水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、Ｍ＋はＮａ＋，Ｋ＋，又はＬｉ＋）を０．１～１０質量部含有するゴム組成物からなる、ベーストレッドゴム部材とする。

Description

ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤ
　本発明は、ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤに関するものである。
技術背景
　近年、自動車に対する低発熱性の要請が高まり、低発熱性に優れたゴム部材を提供することが望まれている。
　タイヤ用ゴム組成物の充填剤としては、補強性と耐摩耗性が良好であるという点でカーボンブラックが汎用されている。カーボンブラック配合で低発熱性を改善する場合、粒子径の大きいカーボンブラックを使用する方法や、カーボンブラック量を少なくするといった方法が考えられる。
　また、ゴム組成物の低燃費性を改善するために、アミン化合物である（２Ｚ）－４－［（４－アミノフェニル）アミノ］－４－オキソ－２－ブテン酸塩を配合することが知られている（特許文献１～３参照）。
特開２０１４－９５０１３号公報 特開２０１４－９５０１５号公報 特開２０１４－９５０１８号公報
　しかしながら、粒子径の大きいカーボンブラックと上記アミン化合物を併用した場合、耐引き裂き性が悪化するという問題があった。
　本発明は、以上の点に鑑み、耐引き裂き性を維持しつつ、低発熱性を向上させることができる、ベーストレッドゴム部材、及びそれを用いた空気入りタイヤを提供することを目的とする。
　本発明に係るベーストレッドゴム部材は、ジエン系ゴム１００質量部に対して、窒素吸着比表面積が２０～８０ｍ２／ｇのカーボンブラックを１０～７０質量部、窒素吸着比表面積が８０～２００ｍ２／ｇのシリカを１～１０質量部、下記の一般式（Ｉ）で表される化合物を０．１～１０質量部含有するゴム組成物からなるものとする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　式（Ｉ）中、Ｒ１及びＲ２は、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数１～２０のアルケニル基又は炭素数１～２０のアルキニル基を示し、Ｒ１及びＲ２は同一であっても異なっていてもよい。Ｍ＋はナトリウムイオン、カリウムイオン又はリチウムイオンを示す。
　また、本発明に係る空気入りタイヤは、上記ベーストレッドゴム部材を用いて作製されたものとする。
　本発明によれば、耐引き裂き性を維持乃至向上させつつ、低発熱性を向上させることができる。
　以下、本発明の実施に関連する事項について詳細に説明する。
　本実施形態に係るベーストレッドゴム部材は、ジエン系ゴム１００質量部に対して、窒素吸着比表面積が２０～８０ｍ２／ｇのカーボンブラックを１０～７０質量部、窒素吸着比表面積が８０～２００ｍ２／ｇのシリカを１～１０質量部、一般式（Ｉ）で表される化合物を０．１～１０質量部含有するゴム組成物からなるものとする。
　本実施形態に係るゴム組成物において、ゴム成分として用いられるジエン系ゴムとしては、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、スチレン－イソプレン共重合体ゴム、ブタジエン－イソプレン共重合体ゴム、スチレン－イソプレン－ブタジエン共重合体ゴムなどが挙げられる。これらジエン系ゴムは、いずれか１種単独で、又は２種以上ブレンドして用いることができる。上記ゴム成分は、好ましくは、天然ゴム、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、又はこれらの２種以上のブレンドである。
　ジエン系ゴムとして、天然ゴムと他のジエン系ゴムとのブレンドゴムを用いることが好ましく、特に好ましくは、天然ゴム（ＮＲ）とブタジエンゴム（ＢＲ）とのブレンドゴムを用いることである。
　ジエン系ゴム中の天然ゴムの含有割合は、特に限定されないが、３０～１００質量％であることが好ましく、５０～９０質量％であることがより好ましい。
　ジエン系ゴムが天然ゴム（ＮＲ）とブタジエンゴム（ＢＲ）とのブレンドゴムの場合、両者の比率は、特に限定しないが、ＮＲ／ＢＲの比率が、質量比で３０／７０～１００／０であることが好ましく、５０／５０～９０／１０であることがより好ましい。
　ブタジエンゴム（即ち、ポリブタジエンゴム）としては、特に限定されず、例えば、（Ａ１）ハイシスブタジエンゴム、（Ａ２）シンジオタクチック結晶含有ブタジエンゴム、及び、（Ａ３）変性ブタジエンゴムなどが挙げられる。これらはいずれか１種又は２種以上組み合わせて用いることができる。
　（Ａ１）のハイシスＢＲとしては、シス含量（即ち、シス－１，４結合含有量）が９０質量％以上（好ましくは９５質量％以上）のブタジエンゴムが挙げられ、例えば、コバルト系触媒を用いて重合されたコバルト系ブタジエンゴム、ニッケル系触媒を用いて重合されたニッケル系ブタジエンゴム、希土類元素系触媒を用いて重合された希土類系ブタジエンゴムが挙げられる。希土類系ブタジエンゴムとしては、ネオジウム系触媒を用いて重合されたネオジウム系ブタジエンゴムが好ましく、シス含量が９６質量％以上であり、かつ、ビニル含量（即ち、１，２－ビニル結合含有量）が１．０質量％未満（好ましくは０．８質量％以下）のものが好ましく用いられる。希土類系ブタジエンゴムの使用は、低発熱性の向上に有利である。なお、シス含量及びビニル含量は、１Ｈ－ＮＭＲスペクトルの積分比により算出される値である。コバルト系ＢＲの具体例としては、宇部興産（株）製の「ＵＢＥＰＯＬ　ＢＲ」等が挙げられる。ネオジウム系ＢＲの具体例としては、ランクセス社製の「ブナＣＡ２２」、「ブナＣＡ２５」等が挙げられる。
　（Ａ２）のシンジオタクチック結晶含有ブタジエンゴム（ＳＰＢ含有ＢＲ）としては、シンジオタクチック－１，２－ポリブタジエン結晶（ＳＰＢ）が、マトリックスとしてのハイシスブタジエンゴム中に分散したゴム樹脂複合体であるブタジエンゴムが用いられる。ＳＰＢ含有ＢＲの使用は、硬度の向上に有利である。ＳＰＢ含有ＢＲ中におけるＳＰＢの含有率は特に限定されず、例えば、２．５～３０質量％でもよく、１０～２０質量％でもよい。なお、ＳＰＢ含有ＢＲ中におけるＳＰＢの含有率は、沸騰ｎ－ヘキサン不溶解分を測定することで求められる。ＳＰＢ含有ＢＲの具体例としては、宇部興産（株）製の「ＵＢＥＰＯＬ　ＶＣＲ」が挙げられる。
　（Ａ３）の変性ＢＲとしては、例えば、アミン変性ＢＲ、スズ変性ＢＲなどが挙げられる。変性ＢＲの使用は、低発熱性の向上に有利である。変性ＢＲは、ＢＲの分子鎖の少なくとも一方の末端に官能基が導入された末端変性ＢＲでもよく、主鎖中に官能基が導入された主鎖変性ＢＲでもよく、主鎖及び末端に官能基が導入された主鎖末端変性ＢＲでもよい。変性ＢＲの具体例としては、日本ゼオン（株）製の「ＢＲ１２５０Ｈ」（アミン末端変性ＢＲ）が挙げられる。
　一実施形態において、（Ａ１）のハイシスＢＲと（Ａ２）のＳＰＢ含有ＢＲを併用する場合、ジエン系ゴム１００質量部は、４０～７０質量部のＮＲ及び／又はＩＲと、２０～４０質量部のハイシスＢＲと、１０～３０質量部のＳＰＢ含有ＢＲとを含むものでもよい。また、（Ａ１）のハイシスＢＲと（Ａ３）の変性ＢＲを併用する場合、ジエン系ゴム１００質量部は、４０～７０質量部のＮＲ及び／又はＩＲと、２０～４０質量部のハイシスＢＲと、１０～３０質量部の変性ＢＲとを含むものでもよい。また、（Ａ１）のハイシスＢＲとしてコバルト系ＢＲとネオジウム系ＢＲを併用する場合、ジエン系ゴム１００質量部は、４０～７０質量部のＮＲ及び／又はＩＲと、２０～４０質量部のコバルト系ＢＲと、１０～３０質量部のネオジウム系ＢＲとを含むものでもよい。
　本実施形態に係るゴム組成物には、補強性充填剤として、カーボンブラック及びシリカを用いる。
　上記カーボンブラックとしては、ＪＩＳ　Ｋ６２１７－２に準じて測定した窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）が２０～８０ｍ２／ｇのものであれば特に限定されず、好ましくは窒素吸着比表面積が２５～７０ｍ２／ｇのものであり、より好ましくは２５～６０ｍ２／ｇのものであり、特に好ましくは３５～５０ｍ２／ｇのものである。具体的にはＧＰＦ級、ＦＥＦ級のカーボンブラックが例示される。窒素吸着比表面積が２０ｍ２／ｇ以上であることにより、補強性に優れる。なお、窒素吸着比表面積が８０ｍ２／ｇより大きいものを用いた場合には、式（Ｉ）で表される化合物との併用による耐引き裂き性の大きな悪化は認められない。
　カーボンブラックの含有量としては、ジエン系ゴム１００質量部に対して１０～７０質量部であり、低発熱性と耐引き裂き性の両立の観点から、好ましくは１０～５０質量部であり、より好ましくは２０～５０質量部である。カーボンブラックの含有量が、１０質量部以上であることにより補強性に優れ、７０質量部以下であることにより、低発熱性に優れる。
　シリカとしては、ＪＩＳ　Ｋ６４３０に記載のＢＥＴ法に準じて測定した窒素吸着比表面積（ＢＥＴ）が８０～２００ｍ２／ｇのものであれば特に限定されず、好ましくは窒素吸着比表面積が１００～２００ｍ２／ｇのものであり、より好ましくは１１０～１９０ｍ２／ｇのものであり、特に好ましくは１３０～１９０ｍ２／ｇのものである。また、湿式沈降法シリカや湿式ゲル法シリカなどの湿式シリカが好ましく用いられる。窒素吸着比表面積が２００ｍ２／ｇ以下であることにより、式（Ｉ）で表される化合物と併用した場合の耐引き裂き性の向上効果に優れる。
　シリカの含有量としては、ジエン系ゴム１００質量部に対して１～１０質量部であり、低発熱性と耐引き裂き性の両立の観点から、３～１０質量部であることが好ましい。
　補強性充填剤の含有量（カーボンブラックとシリカとの合計量）は、特に限定されず、ジエン系ゴム１００質量部に対して１０～８０質量部であることが好ましく、より好ましくは２０～５０質量部であり、さらに好ましくは３０～５０質量部である。
　シリカを含有する場合、スルフィドシラン、メルカプトシランなどのシランカップリング剤をさらに含有してもよいが、シランカップリング剤を含有しないほうが好ましい。シランカップリング剤を含有する場合、その含有量はシリカ含有量に対して２～２０質量％であることが好ましい。
　本実施形態に係るゴム組成物には、下記一般式（Ｉ）で表される化合物を用いる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　式（Ｉ）中、Ｒ１及びＲ２は、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数１～２０のアルケニル基又は炭素数１～２０のアルキニル基を示し、Ｒ１及びＲ２は同一であっても異なっていてもよい。
　Ｒ１及びＲ２のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基などを挙げることができる。Ｒ１及びＲ２のアルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、１－プロペニル基、１－メチルエテニル基などを挙げることができる。Ｒ１及びＲ２のアルキニル基としては、例えば、エチニル基、プロパルギル基などを挙げることができる。これらのアルキル基、アルケニル基及びアルキニル基の炭素数としては、１～１０であることが好ましく、より好ましくは１～５である。Ｒ１及びＲ２としては、好ましくは、水素原子、又は、炭素数１～５のアルキル基であり、より好ましくは、水素原子、又は、メチル基であり、更に好ましくは、水素原子である。一実施形態において、式（Ｉ）中の－ＮＲ１Ｒ２は、－ＮＨ２、－ＮＨＣＨ３、又は、－Ｎ（ＣＨ３）２であることが好ましく、より好ましくは－ＮＨ２である。
　式（Ｉ）中のＭ＋は、ナトリウムイオン、カリウムイオン又はリチウムイオンを示し、好ましくはナトリウムイオンである。
　上記式（Ｉ）で表される化合物の含有量は、ジエン系ゴム１００質量部に対して、０．１～１０質量部であり、低発熱性の観点から、好ましくは０．５～８質量部であり、より好ましくは１～５質量部である。０．１質量部以上であることにより、低発熱性の向上効果に優れ、１０質量部以下であることにより、耐引き裂き性の悪化を抑えることができる。
　上記式（Ｉ）で表される化合物を含有することにより、低発熱性の向上効果が認められる。そのメカニズムは定かではないが、次のように考えられる。
　すなわち、式（Ｉ）の化合物の末端のアミンとカーボンブラック表面の官能基が反応し、また式（Ｉ）の化合物のアミド基とカルボン酸塩との間に位置する炭素－炭素二重結合部分がポリマーと結合することにより、カーボンブラックの分散性を向上させることができ、低発熱性に寄与したものと推測する。
　一方、大粒径のカーボンブラックと式（Ｉ）の化合物を併用した場合、式（Ｉ）の化合物と一部のカーボンブラックとの反応が促進され、耐引き裂き性が悪化する場合があった。これに対し、窒素吸着比表面積が所定の範囲内であるシリカをさらに含有することにより、耐引き裂き性を維持しつつ低発熱性を向上させることができた。そのメカニズムも定かではないが、シリカが式（Ｉ）の化合物を吸着することで、カーボンブラックと式（Ｉ）の化合物との反応が適度に緩和され、シリカ自体も耐引き裂き性の向上に寄与するため、結果として耐引き裂き性を維持しつつ低発熱性を向上させることができたものと推測する。
　本実施形態に係るゴム組成物には、上記した各成分に加え、通常のゴム工業で使用されているプロセスオイル、亜鉛華、ステアリン酸、軟化剤、可塑剤、ワックス、老化防止剤、加硫剤、加硫促進剤などの配合薬品類を通常の範囲内で適宜配合することができる。
　上記加硫剤としては、粉末硫黄、沈降硫黄、コロイド硫黄、不溶性硫黄、高分散性硫黄などの硫黄成分が挙げられ、特に限定するものではないが、その含有量はジエン系ゴム１００質量部に対して０．１～１０質量部であることが好ましく、より好ましくは０．５～５質量部である。また、加硫促進剤の含有量としては、ジエン系ゴム１００質量部に対して０．１～７質量部であることが好ましく、より好ましくは０．５～５質量部である。
　本実施形態に係るゴム組成物は、通常用いられるバンバリーミキサーやニーダー、ロール等の混合機を用いて、常法に従い混練し作製することができる。すなわち、第一混合段階で、ゴム成分に対し、補強性充填剤、及び式（Ｉ）の化合物とともに、加硫剤及び加硫促進剤を除く他の添加剤を添加混合し、次いで、得られた混合物に、最終混合段階で加硫剤及び加硫促進剤を添加混合してゴム組成物を調製することができる。
　このようにして得られるゴム組成物は、タイヤの接地面を構成するトレッドゴムに用いられるゴム部材とすることができ、特にキャップゴムとベーストレッドゴムとの２層構造からなるトレッドゴムのベーストレッドゴム部材として用いられる。例えば、上記ゴム組成物をベーストレッド部に対応した所定の断面形状に押出成形したり、あるいはまた、上記ゴム組成物からなるリボン状のゴムストリップをドラム上で螺旋状に巻回してベーストレッド部に対応した断面形状に形成したりすることで、未加硫のベーストレッドゴム部材が得られる。かかるベーストレッドゴム部材は、インナーライナー、カーカス、ベルト、ビードコア、ビードフィラー及びサイドウォールなどのタイヤを構成する他のタイヤ部材とともに、常法に従って、タイヤ形状に組み立てられてグリーンタイヤ（未加硫タイヤ）が得られる。そして、得られたグリーンタイヤを、常法に従い、例えば１４０～１８０℃で加硫成型することにより、上記ベーストレッドゴム部材からなるベーストレッド部を備えた空気入りタイヤが得られる。
　本実施形態に係る空気入りタイヤの種類としては、特に限定されず、乗用車用タイヤ、トラックやバスなどに用いられる重荷重用タイヤなどの各種のタイヤが挙げられる。
　以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　バンバリーミキサーを使用し、下記表１に示す配合（質量部）に従い、まず、第一混合段階（ノンプロ練り工程）で、加硫促進剤、及び硫黄を除く成分を添加混合し（排出温度＝１６０℃）、次いで、得られた混合物に、最終混合段階（プロ練り工程）で、加硫促進剤及び硫黄を添加混合して（排出温度＝９０℃）、ベーストレッドゴム部材として用いられるゴム組成物を調製した。
　表１中の各成分の詳細は以下の通りである。
・ＮＲ：ＲＳＳ＃３
・ＢＲ：宇部興産（株）製「ＢＲ１５０」
・カーボンブラック１：ＦＥＦ級、東海カーボン（株）製「シーストＳＯ」（Ｎ２ＳＡ＝４２ｍ２／ｇ）
・カーボンブラック２：ＧＰＦ級、東海カーボン（株）製「シーストＶ」（Ｎ２ＳＡ＝２７ｍ２／ｇ）
・カーボンブラック３：ＨＡＦ級、東海カーボン（株）製「シーストＫＨ」（Ｎ２ＳＡ＝９０ｍ２／ｇ）
・シリカ１：エボニック社製「９１００ＧＲ」（ＢＥＴ＝２３５ｍ２／ｇ）
・シリカ２：エボニック社製「ＶＮ３」（ＢＥＴ＝１８０ｍ２／ｇ）
・シリカ３：Ｒｈｏｄｉａ社製「１１１５ＭＰ」（ＢＥＴ＝１１５ｍ２／ｇ）
・化合物（Ｉ）：住友化学（株）製の（２Ｚ）－４－［（４－アミノフェニル）アミノ］－４－オキソ－２－ブテン酸ナトリウム（下記式（Ｉ’）で表される化合物）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
・亜鉛華：三井金属鉱業（株）製「１号亜鉛華」
・ワックス：日本精蝋（株）製「ＯＺＯＡＣＥ０３５５」
・ステアリン酸：花王（株）製「工業用ステアリン酸」
・硫黄：鶴見化学工業（株）製「５％油処理粉末硫黄」
・加硫促進剤：大内新興化学工業（株）製「ノクセラーＮＳ－Ｐ」
　得られた各ゴム組成物について、耐引き裂き性、及び低発熱性を評価した。評価方法は次の通りである。
・耐引き裂き性：ＪＩＳ　Ｋ６２５２に準拠して測定した。すなわち、規定のクレセント形で打ち抜き、くぼみ中央に０．５０±０．０８ｍｍの切れ込みを入れたサンプルを用い、（株）島津製作所製の引張試験機によって５００ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度で試験を行い、試験片が切断に至るまでの引き裂く力の最大値を読み取り、比較例１の結果を１００として、実施例１～４、及び比較例２～５の結果を指数で表示し、比較例１－２の結果を１００として、実施例１－２の結果を指数で表示し、比較例１－３の結果を１００として、実施例１－３の結果を指数で表示し、参考例１の結果を１００として、参考例２の結果を指数で表示した。値が９０以上であれば、耐引き裂き性が優れることを示す。
・低発熱性：ＪＩＳ　Ｋ６３９４に準拠して測定した。すなわち、１５０℃で３０分間加硫した試験片について、東洋精機(株)製の粘弾性試験機によって、温度６０℃、静歪み１０％、動歪み１％、周波数１０Ｈｚの条件で損失係数ｔａｎδを測定し、比較例１の結果を１００として、実施例１～４、及び比較例２～５の結果を指数で表示し、比較例１－２の結果を１００として、実施例１－２の結果を指数で表示し、比較例１－３の結果を１００として、実施例１－３の結果を指数で表示し、参考例１の結果を１００として、参考例２の結果を指数で表示した。指数が９８以下であればｔａｎδが小さく、低発熱性に優れることを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　結果は、表１に示す通りであり、実施例１～４、実施例１－２、実施例１－３は、いずれにおいても、耐引き裂き性を維持乃至向上させつつ、低発熱性が向上したことが認められた。
　また、比較例１と比較例２との対比から、化合物（Ｉ）の添加により、低発熱性の向上効果が認められるものの、耐引き裂き性が１００から７７に悪化することが認められた。
　比較例２に対して、さらに所定のシリカを添加した実施例２は、耐引き裂き性が７７から１０２に向上することが認められた。この向上効果は、比較例１と比較例３との対比より、ゴム組成物に対して、所定のシリカを添加した場合に認められる耐引き裂き性の向上効果と比較して顕著な効果であった。
　また、所定のシリカの含有量が、ジエン系ゴム１００質量部に対して１０質量部より多い比較例４は、低発熱性の悪化が認められた。
　また、窒素吸着比表面積が８０～２００ｍ２／ｇではないシリカを添加した比較例５では、化合物（Ｉ）の添加による耐引き裂き性の悪化を補うことができなかった。
　なお、参考例１と参考例２との対比より、ゴム組成物に対して、窒素吸着比表面積が９０ｍ２／ｇのカーボンブラックと化合物（Ｉ）を添加した場合、耐引き裂き性の大きな悪化は認められなかった。
　本発明のベーストレッドゴム部材は、乗用車、ライトトラック・バス等の各種タイヤに用いることができる。

Claims (2)

  1. 　ジエン系ゴム１００質量部に対して、
    　窒素吸着比表面積が２０～８０ｍ２／ｇのカーボンブラックを１０～７０質量部、
    　窒素吸着比表面積が８０～２００ｍ２／ｇのシリカを１～１０質量部、
    　下記の一般式（Ｉ）で表される化合物を０．１～１０質量部含有するゴム組成物からなる、ベーストレッドゴム部材。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　式（Ｉ）中、Ｒ１及びＲ２は、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数１～２０のアルケニル基又は炭素数１～２０のアルキニル基を示し、Ｒ１及びＲ２は同一であっても異なっていてもよい。Ｍ＋はナトリウムイオン、カリウムイオン又はリチウムイオンを示す。
  2. 　請求項１に記載のベーストレッドゴム部材を用いて作製された、空気入りタイヤ。

     
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