WO2017212984A1 - ラミネート材 - Google Patents

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metal foil
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健祐 永田
勉 雁瀬
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昭和電工パッケージング株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings; Jackets or wrappings
    • H01M50/102—Primary casings; Jackets or wrappings characterised by their shape or physical structure
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    • H—ELECTRICITY
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    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings; Jackets or wrappings
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a laminate material used for an exterior body of a power storage device, a packaging material for foods and pharmaceuticals.
  • Batteries such as storage batteries for mobile communication terminals, in-vehicle storage batteries, regenerative energy recovery storage batteries, capacitors, and all-solid-state batteries have been replaced with metal foil instead of metal exterior bodies that have been used conventionally.
  • an exterior body made of a laminate material in which resin films are bonded to each other with an adhesive is used (see Patent Document 1).
  • the applicant forms a portion where the adhesive is not applied to the exposed portion in the bonding process of the metal foil and the resin film, and after bonding, the resin on the adhesive-uncoated portion
  • a method for cutting the film was proposed (see Patent Document 2). According to this method, since the metal foil and the resin film are not bonded to each other in the exposed portion, the resin film can be easily removed, and the surface of the metal foil is not contaminated with the adhesive.
  • the resin film is bonded to the exposed portion of the metal foil, and then the resin film is bonded to the resin film.
  • JP 2013-161694 A Japanese Patent Laying-Open No. 2015-205504
  • Patent Document 2 The method described in Patent Document 2 must determine the dimension and formation position of the exposed metal part at the stage of bonding the metal foil and the resin film, and cannot be changed after bonding. Therefore, if the shape or position of the exposed metal portion is different, a dedicated laminate material must be prepared for each. In addition, a dedicated adhesive application roll is required depending on the shape, number and position of the exposed metal portion, which increases the production cost.
  • the dimension and position of the exposed metal portion must be determined at the stage of bonding the metal foil and the resin film.
  • an object of the present invention is to provide a laminate material that can easily form a metal exposed portion.
  • the present invention has the configurations described in [1] to [7] below.
  • a laminate material in which a resin layer is laminated and laminated on at least one surface of a metal foil A laminate material, wherein a recess having a reduced thickness of a metal foil is formed on a part of a bonding surface, and a release portion is formed by peeling a resin layer on the recess from the metal foil.
  • a double-sided laminate in which a heat-resistant resin layer is laminated on one surface of the metal foil and a heat-fusible resin layer is laminated on the other surface, and a first peeling portion is the heat-fusible material.
  • the laminate material according to item 1 or 2 wherein the laminate material is formed on a surface on the resin layer side, and a second peeling portion is formed on the surface on the heat-fusible resin layer side or the surface on the heat-resistant resin layer side.
  • the two laminate materials described in the preceding item 4 are joined together with the heat-fusible resin layers facing each other, and the battery element chamber for storing the battery elements is formed by heat-sealing the edges. It is an exterior body for an electricity storage device, The exposed metal portion from which the resin layer of the first peeling portion is removed faces the battery element chamber, and the exposed metal portion from which the second peeling resin layer is removed is disposed on the outer surface of the exterior body. An exterior body for an electricity storage device.
  • the metal exposed portion can be easily removed by removing the resin layer on the peeling portion. Can be formed. Moreover, since the metal foil of a peeling part is covered with the resin layer, damage and contamination are prevented.
  • the peeled portion and the non-peeled portion can be discriminated with the naked eye according to the difference in color, it is easy to determine the cutting position of the resin film for providing the metal exposed portion.
  • the laminate material described in [4] above is used as an exterior body material for an electricity storage device, and the above-described effects can be obtained for the first peeling portion and the second peeling portion.
  • the laminate material described in [5] can be used as an exterior body material for an electricity storage device, and the first peeling portion can be used as an inner conduction portion of the outer packaging body and the second peeling portion can be used as an outer conduction portion.
  • the exterior body for an electricity storage device forms a battery element chamber with two laminate materials, an inner conductive portion facing the first peeling portion of each laminate material into the battery element chamber, and a second peeling.
  • the portion can be used as an outer conductive portion on the outer surface of the exterior body.
  • the two metal foils of the laminate material constituting the exterior body are electrically connected to the positive electrode and the negative electrode of the battery element, respectively, and the first peeling portion of one laminate material is connected to the battery element chamber.
  • the inner conductive part for the positive electrode facing the battery, the second peeling part as the outer conductive part for the positive electrode on the outer surface of the exterior body, and the second inner peeling part for the negative electrode facing the battery element chamber with the first peeling part of the other laminate material, Can be used as the negative electrode outer conductive portion on the outer surface of the outer package.
  • the electricity storage device is a device that can transfer electricity between the battery element and the outside through a metal foil of a laminate material and does not use a tab lead.
  • a laminating material 1 shown in FIG. 1 is used as a material for an exterior body of an electricity storage device, and is a double-sided laminating material in which resin layers 17 and 18 are laminated on both sides of a metal foil 11.
  • the laminate material 1 is produced from the laminate material 10 by a method described later.
  • the laminate material 1 is laminated with a heat-resistant resin layer 13 bonded to one surface of a metal foil 11 with an adhesive layer 12 and a heat-fusible resin layer 15 bonded to the other surface with an adhesive layer 14.
  • a heat-resistant resin layer 13 bonded to one surface of a metal foil 11 with an adhesive layer 12 and a heat-fusible resin layer 15 bonded to the other surface with an adhesive layer 14.
  • the resin layer 17 on one side is two layers of the adhesive layer 12 and the heat-resistant resin layer 13
  • the resin layer 18 on the other side is two layers of the adhesive layer 14 and the heat-fusible resin layer 15.
  • a peeling portion 21 where the metal foil 11 and the resin layer 17 are peeled off is formed on a part of the bonding surface of the metal foil 11 and the one resin layer 17, and the lamination with the other resin layer 18 is performed.
  • a peeling portion 22 where the metal foil 11 and the resin layer 18 are peeled is formed on a part of the mating surface.
  • recesses 27 and 28 having a reduced foil thickness are formed on the surface of the metal foil 11, and the resin layers 17 and 18 on the recesses 27 and 28 are peeled from the metal foil 11.
  • the laminate material 2 shown in FIG. 2 is a laminate material having metal exposed portions 23 and 24 obtained by cutting away the resin layers 17a and 18a on the peeling portions 21 and 22 of the laminate material 1.
  • the laminate material of the present invention is used as a material for various containers such as an exterior body of an electricity storage device, and in a final product, it is used in a state where a metal layer is formed by cutting a resin layer.
  • the laminate material 1 with a resin layer before the resin layer is cut may be processed, the laminate material of the present invention is obtained by removing the laminate material 1 with the resin layers 17a and 18a and the resin layers 17a and 18a. Both of the laminate material 2 on which the metal exposed portions 23 and 24 are formed are included.
  • the laminate material of the present invention includes a peeling step of forming a peeled portion by irradiating the laminate material with laser light to peel off the irradiated metal foil and the resin layer, and cutting the resin layer on the peeled portion to remove the metal foil. It is produced by performing two steps of a cutting process that exposes and forms a metal exposed portion.
  • the laminate material 1 of FIG. 1 is produced by subjecting the laminate material to a peeling process
  • the laminate material of FIG. 2 is produced by subjecting the laminate material 1 to a cutting process.
  • laminate material The laminate material is laminated with a resin layer bonded to at least one surface of a metal foil.
  • a laminate material 10 shown in FIG. 1 is a double-sided laminate material in which resin layers 17 and 18 are laminated on both sides of a metal foil 11.
  • the laminate material 10 is laminated with a heat-resistant resin layer 13 bonded to one surface of a metal foil 11 with an adhesive layer 12 and a heat-sealable resin layer 15 bonded to the other surface with an adhesive layer 14.
  • a heat-resistant resin layer 13 bonded to one surface of a metal foil 11 with an adhesive layer 12 and a heat-sealable resin layer 15 bonded to the other surface with an adhesive layer 14.
  • the resin layer 17 on one side is two layers of the adhesive layer 12 and the heat-resistant resin layer 13
  • the resin layer 18 on the other side is two layers of the adhesive layer 14 and the heat-fusible resin layer 15.
  • the manufacturing method of the laminate material 10 is not limited. The following is an example of a process for producing a laminate material.
  • the adhesive layer 12 is formed by applying an adhesive to the entire area of at least one of the joining surfaces of the metal foil 11 and the heat resistant resin layer 13, and the metal foil 11 and the heat resistant resin layer 13 are bonded together. Similarly, the metal foil 11 and the heat-fusible resin layer 15 are bonded together by the adhesive layer 14.
  • a bonding method is not limited, and a known method such as a dry laminating method is appropriately used. Moreover, the bonding order of the heat-resistant resin layer 13 and the heat-fusible resin layer 15 is arbitrary.
  • the heat-resistant resin layer 13 itself has adhesiveness and a predetermined adhesive force is obtained, the heat-resistant resin layer 13 and the metal foil 11 can be directly bonded without using the adhesive layer 12. .
  • the heat-fusible resin layer 15 and the metal foil 11 can be directly bonded together.
  • the heat resistant resin layer 13 and the heat-fusible resin layer 15 are not limited to having a single layer, and a laminate material in which two or more layers are laminated can also be used. (Peeling process) As shown in FIG. 1, in the peeling process, the resin material 17, 18 and the metal foil 11 are peeled off without irradiating the laminate material 10 with the laser beam L to cauterize the resin layers 17, 18. Form.
  • a laser having a wavelength with little absorption into the resin layers 17 and 18 is used with an output that affects the surface layer of the metal foil 11.
  • the laminate material 10 is irradiated with laser light under such conditions, it passes through the resin layers 17 and 18 without interfering with the resin layers 17 and 18 and reaches the surface of the metal foil 11.
  • Metal atoms constituting the metal foil 11 are metal-bonded to adjacent metal atoms.
  • energy is absorbed by the metal atoms on the surface of the metal foil 11, and the energy absorbed by the metal atoms removes the metal bond with the adjacent metal atom.
  • the metal atoms with the bonds removed are trapped in the resin layers 17 and 18.
  • the bonds of the metal atoms existing on the surface of the metal foil 11 at the irradiated position are released one after another and trapped in the resin layers 17 and 18, which is different from the metal foil 11.
  • the peeling portions 21 and 22 are formed on the metal foil 11. In the peeling portions 21 and 22, the metal foil 11 loses metal atoms on the surface to form slight depressions 27 and 28 on the surface, and the resin layers 17 and 18 have metal atoms added thereto.
  • the above-described action of the laser light irradiation is local, and heat generated at the time of detachment of the metal atoms is quickly dissipated to the metal foil 11, so that the resin layers 17 and 18 are not cauterized and the peeling portion 21, 22 is formed.
  • the recesses 27 and 28 are formed by repeating desorption of metal atoms and heat dissipation in a short time as the laser beam L moves. Fine irregularities are formed on the bottoms of the recesses 27 and 28 formed by the formation of the peeling portions 21 and 22, that is, on the surface of the newly formed metal foil 11. As a mechanism of desorption of metal atoms, sublimation of metal atoms or separation by local melting of the metal foil surface can be considered.
  • a preferable depth of the recesses 27 and 28 is 0.05 ⁇ m to 5 ⁇ m at the deepest portion, and a range of 0.1 ⁇ m to 3 ⁇ m is particularly preferable.
  • the metallic luster of the metal foil 11 is reduced.
  • the color difference between the peeling portions 21 and 22 and the non-peeling portion, that is, the laser irradiation portion and the non-irradiation portion can be discriminated with the naked eye even when viewed through the resin layers 17 and 18.
  • an excimer laser, YAG laser, or YVO 4 laser having a wavelength of 150 nm to 550 nm and an output of 3 W or more can be recommended.
  • the excimer laser include a 157 nm F 2 laser, a 193 nm ArF laser, a 222 nm XeCl laser, and a 248 nm XeF laser.
  • the YAG laser include a fourth harmonic near 260 nm, a third harmonic near 350 nm, and a second harmonic near 530 nm.
  • the YVO 4 laser include a fourth harmonic near 260 nm, a third harmonic near 350 nm, and a second harmonic near 530 nm.
  • a laser in the vicinity of 530 nm, which is a green wavelength region is called a green laser.
  • the wavelength having a high absorptance differs depending on the metal constituting the metal foil 11, and it is preferable to use a laser having a wavelength with a high absorptance in this step. Further, since the laser light acts on the surface of the metal foil 11, a laser having a wavelength suitable for the plating metal is selected for the plating foil. However, since the wavelength which interferes with the resin layers 17 and 18 is not preferable, the wavelength which shows the maximum absorptance in the metal is not necessarily the best wavelength. Aluminum exhibits a high absorptance at around 900 nm, but light in the near infrared region is subject to interference by the resin layers 17 and 18, so a laser in the green region of 500 to 550 nm is suitable.
  • a laser having a green region of 500 to 550 nm is suitable.
  • Fe exhibits a high absorptance in the vicinity of 1000 nm, but light in the near-infrared region is subject to interference by the resin layers 17 and 18, so a laser in the green region of 500 to 550 nm is suitable.
  • silver shows a high absorption rate near 300 nm, a laser in the ultraviolet region is suitable.
  • a laser in the 500 to 550 nm green region is suitable for many metals and can be recommended because of its good workability for metals.
  • the output of the laser is appropriately set according to the type and thickness of the resin of the resin layers 17 and 18, but an output of 3 W or more is preferable for desorbing metal atoms. If it is less than 3 W, the peeling ability may be insufficient. A particularly preferable laser output is 3 W to 100 W. (Resection process) As shown in FIG. 2, the resin layers 17 and 18 are cut along the contours of the peeling portions 21 and 22 of the laminate material 1 with a resin layer, and the resin layers 17 a and 18 a on the peeling portions 21 and 22 are cut off.
  • the peeling portions 21 and 22 and the non-peeling portion can be discriminated by the naked eye based on the difference in color between the laser irradiation portion and the non-irradiation portion, so that the cutting position can be easily determined.
  • the metal foil 11 is exposed, and metal exposed portions 23 and 24 are formed, whereby the laminate material 2 with a metal exposed portion is manufactured.
  • the resin layers 17a and 18a are cut by using a physical sword such as a Thomson sword or a rotary die, or a laser sword using a laser having a high absorption rate for a resin such as a CO 2 laser.
  • a physical sword such as a Thomson sword or a rotary die
  • a laser sword using a laser having a high absorption rate for a resin such as a CO 2 laser.
  • the laminate material 10 used in the above method is a material obtained by laminating the resin layers 17 and 18 on the entire surface of the metal foil 11. Since the shape and size of the peeling portions 21 and 22, that is, the metal exposed portions 23 and 24, and the formation position can be arbitrarily set when performing the peeling step, the shape of the peeling portions 21 and 22 (metal exposed portions 23 and 24), A plurality of types of laminate materials 1 and 2 having different dimensions, numbers, and formation positions can be produced from one type of laminate material 10. Then, by using the laminate material 10 as a starting material in common, it is possible to eliminate material waste and improve manufacturing efficiency.
  • the laminate material has a condition that a resin layer is laminated on at least one surface of a metal foil, and the laminate material of the present invention has a peeled portion or a metal exposed portion formed on the surface on the resin layer side.
  • the aspect of the other surface of the metal foil is any one of (1) to (3), and in any case, the method of the present invention can be applied. (1) A resin layer is laminated (2) A layer other than the resin layer is formed (3) Little is laminated.
  • the laminate material 10 in the illustrated example corresponds to (1). However, with respect to the laminate material 10 in which the resin layers 17 and 18 are laminated on both surfaces of the metal foil 11, a peeling process and a cutting process are performed only on one surface. In some cases, a peeling portion or a metal exposed portion is formed.
  • the lamination mode of these laminate materials and the surface to be processed vary depending on the use of the laminate materials 1 and 2.
  • the excision process is not limited to being performed following the peeling process, and another process can be inserted between the two processes.
  • the laminate material of (1) is used as a packaging material
  • the flat sheet is processed into a case that can be loaded with a package, and after the package is loaded into the case, the heat-sealing resin at the opening Heat seal the layer and enclose the package.
  • Processing into a case in a form that can be loaded with packages is processing for plastic deformation of a flat sheet into a three-dimensional shape by press processing such as overhanging or drawing, or bag making processing for processing a flat sheet into a bag shape. .
  • the peeling step and the cutting step can be performed at any time between the flat sheet and after heat sealing as long as it can be processed. Therefore, the laminate materials 1 and 2 of the present invention are not limited to flat sheets, and may be processed into a three-dimensional shape.
  • the formation of the plurality of peeling portions 21 and 22 increases the working efficiency by performing a peeling process on the laminate material 10 of the flat sheet, and the metal of the peeling portions 21 and 22 by pressing the laminate material 1 with the resin layer. It is also possible to select the order in which the foil 11 is protected by the resin layers 17 and 18 and the cutting step is performed after molding.
  • the metal exposed portion 24 facing the battery element chamber 60 must be excised before heat sealing, but the metal exposed portion 23 on the outer surface of the outer package 30 can be excised even after heat sealing. it can.
  • the power storage devices 100 and 101 are tabless devices that transmit and receive electricity through a metal foil 11 made of a laminate material.
  • FIG. 4 shows an exterior body 30 for an electrical storage device made of a laminate material 2 (see FIG. 2) having metal exposed portions 23 and 24 on both sides
  • FIG. 5 shows an electrical storage device 100 using the exterior body 30.
  • FIG. 5 omits illustration of the adhesive layers 12 and 14 of the laminate material 2 and illustrates only the metal foil 11, the heat-resistant resin layer 13, and the heat-fusible resin layer 15.
  • the main body 30 includes a main body 40 having a concave portion 41 having a rectangular shape in plan view, and a flat sheet lid body 50.
  • the metal exposed portion 23 is subjected to a peeling step and a cutting step at a required portion of the laminate material 10 of FIG. 24 is formed of a laminate material 2 in which 24 is formed.
  • a space that is closed by covering the concave portion 41 of the main body 40 with the lid body 50 is a battery element chamber 60.
  • the main body 40 forms a concave portion 41 having a concave surface on the side of the heat-fusible resin layer 15 by subjecting a flat sheet laminate material to a process such as an overhang molding or a drawing molding.
  • a metal exposed portion 24 formed on the inner side of the bottom wall of the recess 41 and on the surface on the heat-fusible resin layer 15 side serves as a first inner conductive portion 48.
  • the exposed metal portion 23 formed on the surface of the one heat-resistant resin layer 13 side of the one flange 42 on one short side is a first outer conductive portion 47.
  • the lid 50 has the same size as the planar dimension of the main body 40 and is formed at a position facing the first inner conducting portion 48 of the main body 40 on the surface of the heat-fusible resin layer 15 facing the main body 40.
  • the exposed metal portion 24 is a second inner conductive portion 53.
  • the metal exposed portion 23 formed on the surface of the end portion 51 on one short side of the lid 50 on the heat resistant resin layer 13 side serves as a second outer conductive portion 52.
  • the first inner conducting portion 48 and the second inner conducting portion 53 face the battery element chamber 60, and the first outer conducting portion 47 and the second outer conducting portion are formed on the outer surface of the exterior body 30.
  • the part 52 is exposed.
  • the battery element 70 is a laminate in which a separator 73 is disposed between a positive electrode 71 in which a positive electrode active material is applied to a metal foil and a negative electrode 72 in which a negative electrode active material is applied to a metal foil, and is wound and stacked.
  • the positive electrode 71 is a positive electrode element in the present invention, and similarly, the negative electrode 72 is a negative electrode element.
  • the power storage device 100 connects the end portion of the positive electrode 71 of the battery element 70 to the first inner conductive portion 48 of the main body 40 via the conductive binder 74 and is electrically conductive to the second inner conductive portion 53 of the lid 50. It is manufactured by connecting the end of the negative electrode 72 through the binder 74, injecting an electrolyte, and heat-sealing the periphery of the battery element chamber 60 to form the heat-sealed portion 61.
  • the positive electrode foil 71 is electrically connected to the metal foil 11 of the main body 40 by the first inner conductive portion 48 in the battery element chamber 60, and the first outer conductive portion 47 is externally connected to the outside of the exterior body 30. Get continuity.
  • the negative electrode foil 72 is electrically connected to the metal foil 11 of the lid 50 by the second inner conductive portion 53, and is electrically connected to the outside by the second outer conductive portion 52 on the outer surface of the exterior body 30. Get.
  • the electricity storage device 100 transmits and receives electricity through the first outer conductive portion 47 and the second outer conductive portion 52 provided on the outer surface of the exterior body 30.
  • the outer conductive portion that exchanges electricity with the outside is not limited to being provided on the surface of the laminate material on the heat-resistant resin layer 13 side, and is provided on the surface on the heat-fusible resin layer 15 side. You can also. Moreover, it is not limited to a battery element being a laminated body of the metal foil for positive electrodes, and the metal foil for negative electrodes.
  • the outer package 35 is constituted by two flat laminate materials and the metal foil of the laminate material is used as a positive electrode or a negative electrode.
  • first laminate 110 using the metal foil 11 as the positive electrode two metal exposed portions 24 are formed on the surface on the heat-fusible resin layer 15 side, and these are the first inner conductive portion 111 and the first outer conductive portion 112. It has been.
  • second laminate material 120 using the metal foil 11 as the negative electrode two metal exposed portions 24 are formed on the surface on the heat-fusible resin layer 15 side, and these are the second inner conductive portion 121 and the second outer conductive portion 122. Has been made.
  • the positive electrode active material layer 76 is applied to the first inner conductive portion 111 of the first laminate material 110, and the negative electrode active material layer 77 is applied to the second inner conductive portion 121 of the second laminate material 120.
  • the separator 73 is sandwiched between the two laminates 110 and 120, the end portions are shifted and overlapped so that the first outer conductive portion 112 and the second outer conductive portion 122 are exposed, and the first inner conductive portion together with the electrolytic solution. 111 and the second inner conductive portion 121 are heat sealed.
  • the positive electrode active material layer 76 and the negative electrode active material layer 77 correspond to the positive electrode element and the negative electrode element in the present invention, and the positive electrode active material layer 76, the negative electrode active material layer 77, the separator 73, and the electrolytic solution are battery elements 75, A space in which the battery element 75 exists is a battery element chamber (no symbol).
  • the use of the laminate material of the present invention is not limited to the exterior body of the electricity storage device, and the exterior body is not limited to the form shown in FIGS. The surface, position, and number on which the peeling portion is provided vary depending on the use of the laminate material.
  • the two exterior bodies 30 and 35 are not limited to the outer conductive portion (metal exposed portion) of the exterior body of the electricity storage device provided on the surface on the heat resistant resin layer 13 side.
  • the heat-fusible resin layer 15 is exposed on the outer surface of the outer package 35.
  • the outer conductive portion can be provided on the outer surface.
  • one laminate material uses the exposed metal portion formed on the surface of the heat-fusible resin layer 15 side as an outer conductive portion, and the other laminate material is heat resistant.
  • the exposed metal portion formed on the surface on the resin layer 13 side can also be used as the outer conductive portion.
  • the inner conductive portion facing the battery element chamber must be provided on the surface on the heat-fusible resin layer 15 side. Therefore, is the laminate material used for the exterior body of the electricity storage device without tab leads provided with the metal exposed portions 23 and 24 on both the surface on the heat resistant resin layer 13 side and the surface on the heat fusible resin layer 15 side?
  • the condition is that a plurality of exposed metal portions 24 are provided on the surface of the heat-fusible resin 15. That is, in the laminate material with the resin layer, the first peeling portion that becomes the inner conductive portion of the exterior body is formed on the surface of the heat-fusible resin layer, and the second peeling portion that becomes the outer conductive portion is the heat conductive portion.
  • the exposed metal part is not provided on the heat-fusible resin layer side, but this exposed metal part is used for leakage check by providing the exposed metal part on the heat-resistant resin layer side. I can do it.
  • the laminate material of the present invention can be used as a packaging material for foods and liquids in addition to the exterior body of the livestock device.
  • the surface on which the metal exposed part (peeling part) is formed and the number and dimensions of the metal exposed part (peeling part) are not limited and can be arbitrarily set according to the use of the laminate material.
  • a food container can be mentioned as an example of the use of the laminate material of a foodstuff or a liquid packaging material.
  • a metal exposed portion is formed on both the heat-resistant resin layer side surface, which is the outer surface of the container, and the heat-adhesive resin layer side surface, which is the inner surface, and a heating element is formed on the metal exposed portion.
  • a food container capable of making contact and heating with Joule heat through the contents can be produced.
  • Constuent material of laminate material Although this invention does not limit the material of each layer which comprises the laminates 1 and 2, the following materials can be illustrated as a preferable material.
  • the metal foil 11 examples include an aluminum foil, a stainless steel foil, a nickel foil, a copper foil, a titanium foil, and a clad foil made of these metals, and a plating foil obtained by plating these metal foils. It is also preferable to form a chemical conversion film on these metal foils.
  • the thickness of the metal foil 11 is preferably 15 ⁇ m to 150 ⁇ m, and more preferably 20 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • thermoplastic resin having a melting point higher by 10 ° C. or higher than the melting point of the thermoplastic resin constituting the heat-fusible resin layer 15, and a melting point higher by 20 ° C. or higher than the melting point of the thermoplastic resin. It is particularly preferable to use a thermoplastic resin having For example, a polyamide film, a polyester film, etc. are mentioned, These stretched films are used preferably.
  • a biaxially stretched polyamide film or a biaxially stretched polyester film, or a multilayer film containing these is particularly preferable, and the biaxially stretched polyamide film and the biaxially stretched polyester film are bonded together. It is preferable to use a multilayer film.
  • the polyamide film is not particularly limited, and examples thereof include 6-polyamide film, 6,6-polyamide film, MXD polyamide film and the like.
  • Examples of the biaxially stretched polyester film include a biaxially stretched polybutylene terephthalate (PBT) film and a biaxially stretched polyethylene terephthalate (PET) film.
  • the heat resistant resin layer 13 may be formed as a single layer or may be formed as a multilayer composed of, for example, a PET film / polyamide film. The thickness is preferably in the range of 9 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the thermoplastic resin constituting the heat-fusible resin layer 15 is composed of polyethylene, polypropylene, an olefin copolymer, an acid-modified product thereof, and an ionomer in terms of chemical resistance and heat sealing properties. Is preferred.
  • the olefin copolymer include EVA (ethylene / vinyl acetate copolymer), EAA (ethylene / acrylic acid copolymer), and EMAA (ethylene / methacrylic acid copolymer).
  • a polyamide film for example, 12 nylon
  • a polyimide film can also be used. The thickness is preferably in the range of 20 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • the adhesive 12 on the heat resistant resin layer 13 side includes, for example, a two-component curable polyester-urethane resin or a polyether-urethane resin using a polyester resin as a main agent and a polyfunctional isocyanate compound as a curing agent. It is preferable to use an adhesive.
  • an adhesive for example, polyurethane adhesives, acrylic adhesives, epoxy adhesives, polyolefin adhesives, elastomer adhesives, fluorine adhesives, etc.
  • An adhesive formed by an adhesive or the like can be used.
  • the metal exposed portions 23 and 24 were formed by performing a peeling process and a cutting process on both surfaces of the laminate material 10 having a laminated structure shown in FIG.
  • Each layer of the laminate material 10 used is as follows.
  • the laminate material 10 was obtained by bonding resin films on both surfaces of the metal foil 11 by a dry lamination method.
  • Metal foil 11 40 ⁇ m thick aluminum foil (JIS H4160, A8079H)
  • Heat-resistant resin layer 13 25 ⁇ m thick biaxially stretched polyamide film
  • Adhesive layer 12 Two-component curable polyester-urethane adhesive, coating amount 4 g / m 3
  • Heat-sealable resin layer 15 unstretched polypropylene film having a thickness of 40 ⁇ m
  • Adhesive layer 14 two-component curable acid-modified polypropylene adhesive, coating amount 3 g / m 3 [1]
  • Example 1 Surface on the side of the heat-fusible resin layer 15 (peeling step) Using a YVO 4 laser having a wavelength of 523 nm, an output of 15 W, and a spot diameter of 2.2 mm, a laser beam was scanned at a scanning speed of 400 m / s in a 30 mm ⁇ 40 mm region on the surface of the laminate material 10 on the heat-fusible resin layer 15 side. And
  • Fig. 7 shows a photograph of the appearance of the laminated material 1 after irradiation.
  • the dark rectangle in the upper left of this photograph is the irradiated part, and the irradiated part can be identified with the naked eye.
  • FIG. 8 shows an SEM image of the cross section after irradiation.
  • the central white portion is the metal foil 11
  • the gray layer on the metal foil 11 is the heat-fusible resin layer 15 and the resin layer layer 18 of the adhesive layer 14.
  • These gray layers are the heat-resistant resin layer 13 and the resin layer 17 of the adhesive layer 12.
  • Example 2 Surface of heat-resistant resin layer side 13 A 1 mm ⁇ 30 mm region of the surface of laminate material 10 on the side of heat-resistant resin layer 13 using a YAG laser having a wavelength of 355 nm, an output of 5 W, and a spot diameter of 2.2 mm. Were irradiated with a laser beam at a scanning speed of 300 m / s.
  • Fig. 9 shows an appearance photograph of the laminated material 1 after irradiation.
  • the line-shaped part at the upper center of this photograph is the irradiated part, and the irradiated part can be identified with the naked eye.
  • FIG. 10 shows an SEM image of the cross section after irradiation
  • FIG. 11 shows a partially enlarged image of FIG. 10 and 11
  • the central white portion is the metal foil 11
  • the gray layer on the metal foil 11 is the heat-resistant resin layer 13 and the resin layer 17 of the adhesive layer 12.
  • the lower gray layer is the heat-fusible resin layer 15 and the resin layer 18 of the adhesive layer 14.
  • the laminate material of the present invention can be suitably used as an exterior body material in which a part of the resin layer is removed and the metal foil is exposed.

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Abstract

容易に金属露出部を形成できるラミネート材を提供する。　ラミネート材１は、金属箔１１の少なくとも一方の面に樹脂層１７、１８が貼り合わされて積層されたラミネート材であり、貼り合わせ面の一部に金属箔１１の箔厚が減じられた凹み２７、２８が形成され、前記凹み２７、２８上の樹脂層１７、１８が金属箔１１から剥離した剥離部２１、２２が形成されている。

Description

ラミネート材
　本発明は、蓄電デバイスの外装体、食品や医薬品の包装材に用いられるラミネート材に関する。
　携帯通信端末機器用蓄電池、車載用蓄電池、回生エネルギー回収用蓄電池、キャパシタ、全固体電池等の電池は小型化、軽量化に伴い、従来使用されていた金属製の外装体に代えて、金属箔の両面に樹脂フィルムを接着剤で貼り合わせたラミネート材製の外装体が用いられることが多くなっている（特許文献１参照）。
　特許文献１に記載されたキャパシタ用ラミネートケースは、ケース内側の樹脂フィルム層を切り欠いて金属箔を露出させて電極接続部を形成し、ケース外側の樹脂フィルム層を切り欠いて金属箔を露出させて電極端子を形成したものである。このタイプのラミネートケースはタブリードを必要としないので、キャパシタの小型軽量化を図ることができる。
　また、ラミネート材における金属箔の露出方法として、出願人は金属箔と樹脂フィルムの貼り合わせ工程において露出予定部に接着剤を塗布しない部分を形成し、貼り合わせ後に接着剤未塗布部上の樹脂フィルムを切除する方法を提案した（特許文献２参照）。この方法によれば、露出予定部は金属箔と樹脂フィルムとが接着されていないので容易に樹脂フィルムを切除でき、かつ金属箔表面が接着剤で汚損することもない。
　また、金属箔と樹脂フィルムの貼り合わせ工程において、金属箔の露出予定部に易剥離シートを貼り付けた上で樹脂フィルムを貼り合わせ、その後樹脂フィルムを切除する際に易剥離シートを樹脂フィルムに接着させて除去する方法もある。
特開２０１３－１６１６７４号公報 特開２０１５－２０５５０４号公報
　特許文献２に記載された方法は金属箔と樹脂フィルムの貼り合わせの段階で金属露出部の寸法と形成位置を決定しなければならず、貼り合わせ後に変更することができない。従って、金属露出部の形状または位置が異なれば、それぞれに専用のラミネート材を準備しなければならない。また、金属露出部の形状、数および位置に応じて専用の接着剤塗布用ロールが必要になるので、作製コストを押し上げることになる。
　また、易剥離シートを貼り付けて樹脂フィルムと易剥離シートを切除する方法も、金属箔と樹脂フィルムの貼り合わせの段階で金属露出部の寸法と形成位置を決定しなければならない。
　本発明は、上述した技術背景に鑑み、容易に金属露出部を形成できるラミネート材の提供を目的とする。
　即ち、本発明は下記［１］～［７］に記載の構成を有する。
　［１］金属箔の少なくとも一方の面に樹脂層が貼り合わされて積層されたラミネート材であり、
　貼り合わせ面の一部に金属箔の箔厚が減じられた凹みが形成され、前記凹み上の樹脂層が金属箔から剥離した剥離部が形成されていることを特徴とするラミネート材。
　［２］前記凹みの底に微細な凹凸が形成され、凹み以外の部分とは色が異なる前項１に記載のラミネート材。
　［３］前記剥離部上の樹脂層が除去されて金属箔が露出している前項１または２に記載のラミネート材。
　［４］前記金属箔の一方の面に耐熱性樹脂層が積層され、他方の面に熱融着性樹脂層が積層された両面ラミネート材であり、第一の剥離部が前記熱融着性樹脂層側の面に形成され、第二の剥離部が前記熱融着性樹脂層側の面または耐熱性樹脂層側の面に形成されている前項１または２に記載のラミネート材。
　［５］前記第一の剥離部上の熱融着性樹脂層、および第二の剥離部上の熱融着性樹脂層または耐熱性樹脂層が除去されて金属箔が露出している前項４に記載のラミネート材。
　［６］前項４に記載された２枚のラミネート材が熱融着性樹脂層同士を内側に向けて合わされ、縁部を熱封止することにより電池要素を収納する電池要素室が形成された蓄電デバイス用外装体であり、
　前記電池要素室内に第一の剥離部の樹脂層が除去された金属露出部が臨み、外装体外面に第二の剥離の樹脂層が除去された金属露出部が配置されていることを特徴とする蓄電デバイス用外装体。
　［７］前項５に記載の蓄電デバイス用外装体の電池要素室に、正極要素、負極要素、セパレーターおよび電解液からなる電池要素が封入されていることを特徴とする蓄電デバイス。
　上記［１］に記載のラミネート材によれば、剥離部における樹脂層と金属箔は金属箔表面の凹みによって剥離しているので、剥離部上の樹脂層を除去することによって容易に金属露出部を形成することができる。また、剥離部の金属箔は樹脂層に覆われているので損傷や汚損が防がれる。
　上記［２］に記載のラミネート材によれば、色の違いによって剥離部と非剥離部を肉眼で判別できるので、金属露出部を設けるための樹脂フィルムの切断位置の決定が容易である。
　上記［３］に記載のラミネート材は、剥離部の位置に金属露出部が形成されている。
　上記［４］に記載のラミネート材は蓄電デバイスの外装体材料として利用して、第一の剥離部および第二の剥離部について上記の効果が得られる。
　上記［５］に記載のラミネート材は、蓄電デバイスの外装体材料として利用して、第一の剥離部を外装体の内側導通部、第二の剥離部を外側導通部として利用できる。
　上記［６］に記載の蓄電デバイス用外装体は、２枚のラミネート材によって電池要素室を形成し、各ラミネート材の第一の剥離部を電池要素室内に臨む内側導通部、第二の剥離部を外装体の外面の外側導通部として使用できる。
　上記［７］に記載の蓄電デバイスは、外装体を構成する２枚のラミネート材の金属箔をそれぞれ電池要素の正極および負極に導通させ、一方のラミネート材の第一の剥離部を電池要素室内に臨む正極用内側導通部、第二の剥離部を外装体の外面の正極用外側導通部とし、他方のラミネート材の第一の剥離部を電池要素室内に臨む負極用内側導通部、第二の剥離部を外装体の外面の負極用外側導通部として使用できる。蓄電デバイスは電池要素と外部との電気の授受をラミネート材の金属箔を通じて行え、タブリードを用いないデバイスである。
剥離工程、および剥離工程によって作製された本発明のラミネート材の断面図である。 切除工程、および切除工程によって作製された本発明のラミネート材の断面図である。 剥離部の拡大図である。 蓄電デバイスの外装体の斜視図である。 図４の外装体を用いた蓄電デバイスの断面図である。 薄型蓄電デバイスの断面図である。 実施例１の剥離工程実施後のラミネート材の外観写真である。 図７のラミネート材の断面のＳＥＭ画像である。 実施例２の剥離工程実施後のラミネート材の外観写真である。 図９のラミネート材の断面のＳＥＭ画像である。 図１０の一部拡大図である。
［ラミネート材］
　図１に示すラミネート材１は蓄電デバイスの外装体の材料として使用されるものであり、金属箔１１の両面に樹脂層１７、１８が積層された両面ラミネート材である。前記ラミネート材１は後述する方法によりラミネート素材１０から作製される。
　前記ラミネート材１は、金属箔１１の一方の面に接着剤層１２により耐熱性樹脂層１３が貼り合わされて積層され、他方の面に接着剤層１４により熱融着性樹脂層１５が貼り合わされて積層されている。一方の面における樹脂層１７は接着剤層１２および耐熱性樹脂層１３の２層であり、他方の面における樹脂層１８は接着剤層１４および熱融着性樹脂層１５の２層である。
　前記ラミネート材１は、金属箔１１と一方の樹脂層１７との貼り合わせ面の一部に金属箔１１と樹脂層１７とが剥離した剥離部２１が形成され、他方の樹脂層１８との貼り合わせ面の一部に金属箔１１と樹脂層１８とが剥離した剥離部２２が形成されている。前記剥離部２１、２２において、金属箔１１の表面に箔厚が減じられた凹み２７、２８が形成され、凹み２７、２８上の樹脂層１７、１８が金属箔１１から剥離している。
　図２に示すラミネート材２は、前記ラミネート材１の剥離部２１、２２上の樹脂層１７ａ、１８ａを切除した、金属露出部２３、２４を有するラミネート材である。
　本発明のラミネート材は蓄電デバイスの外装体等の各種容器の材料として使用され、最終製品においては樹脂層を切除して金属露出部を形成した状態で使用される。しかし、樹脂層切除前の樹脂層付ラミネート材１に加工を施すことがあるため、本発明のラミネート材は、樹脂層１７ａ、１８ａ付のラミネート材１、および樹脂層１７ａ、１８ａが除去されて金属露出部２３、２４が形成されたラミネート材２の両方を含んでいる。
［ラミネート材の製造方法］
　本発明のラミネート材は、ラミネート素材にレーザー光を照射して照射部分の金属箔と樹脂層を剥離させて剥離部を形成する剥離工程と、剥離部上の樹脂層を切除して金属箔を露出させて金属露出部を形成する切除工程の２つの工程を行うことによって作製される。ラミネート素材に剥離工程を施すことによって図１のラミネート材１を作製し、前記ラミネート材１に切除工程を施すことによって図２のラミネート材を作製する。
　以下に、図１、２のラミネート材１、２を例に挙げて、ラミネート素材、剥離工程および切除工程について詳述する。
（ラミネート素材）
　ラミネート素材は金属箔の少なくとも一方の面に樹脂層が貼り合わされて積層されている。図１に示すラミネート素材１０は、金属箔１１の両面に樹脂層１７、１８が積層された両面ラミネート材である。
　前記ラミネート素材１０は、金属箔１１の一方の面に接着剤層１２により耐熱性樹脂層１３が貼り合わされて積層され、他方の面に接着剤層１４により熱融着性樹脂層１５が貼り合わされて積層されている。一方の面における樹脂層１７は接着剤層１２および耐熱性樹脂層１３の２層であり、他方の面における樹脂層１８は接着剤層１４および熱融着性樹脂層１５の２層である。
　前記ラミネート素材１０の製造方法は限定されない。以下はラミネート素材の作製工程の一例である。
　金属箔１１と耐熱性樹脂層１３の合わせ面の少なくとも一方の全領域に接着剤を塗布して接着剤層１２を形成し、金属箔１１と耐熱性樹脂層１３を貼り合わせる。同様に、金属箔１１と熱融着性樹脂層１５とを接着剤層１４によって貼り合わせる。貼り合わせ方法は限定されずドライラミネート法等の周知の手法を適宜用いる。また、耐熱性樹脂層１３と熱融着性樹脂層１５の貼り合わせ順序は任意である。
　また、耐熱性樹脂層１３自身が粘着性を有しており、所定の接着力が得られる場合は接着剤層１２を介さずに耐熱性樹脂層１３と金属箔１１を直接貼り合わせることができる。同様に、熱融着性樹脂層１５と金属箔１１とを直接貼り合わせることもできる。また、耐熱性樹脂層１３および熱融着性樹脂層１５が単層があることにも限定されず、２層以上の複層が積層されたラミネート素材も使用できる。
（剥離工程）
　図１に示すように、剥離工程において、ラミネート素材１０にレーザー光Ｌを照射して樹脂層１７、１８を焼灼することなく樹脂層１７、１８と金属箔１１を剥離させて剥離部２１、２２を形成する。
　本工程においては、樹脂層１７、１８への吸収が少ない波長のレーザーを、金属箔１１の表層に影響する程度の出力で使用する。このような条件のレーザー光をラミネート素材１０に照射すると、樹脂層１７、１８に干渉することなく通り抜けて金属箔１１表面に到達する。金属箔１１を構成する金属原子は隣接する金属原子と金属結合している。レーザー光Ｌが照射されることで金属箔１１の表面の金属原子にエネルギーが吸収され、金属原子に吸収されたエネルギーが隣りの金属原子との金属結合を外す。結合が外れた金属原子は樹脂層１７，１８にトラップされる。レーザー光Ｌの照射部を動かすことで、照射された位置の金属箔１１表面に存在する金属原子の結合が次々と外れ、樹脂層１７，１８にトラップされていき、金属箔１１とは別の金属層を樹脂層１７、１８に接して形成することで金属箔１１に剥離部２１、２２が形成される。前記剥離部２１、２２において、金属箔１１は表面の金属原子を失って表面に僅かな凹み２７、２８が形成され、樹脂層１７、１８は金属原子が付加されている。上述したレーザー光の照射による作用は局部的であり、金属原子の脱離時に発生した熱は速やかに金属箔１１に放散されるので、樹脂層１７、１８が焼灼されることなく剥離部２１、２２が形成される。また、図３に示すように、前記凹み２７、２８はレーザー光Ｌの移動に伴って金属原子の脱離と熱の放散を短時間で繰り返すことによって形成されたものである。剥離部２１、２２の形成によって形成された凹み２７、２８の底、即ち新たに形成された金属箔１１の表面には微細な凹凸が形成されている。なお、金属原子の脱離のメカニズムとして金属原子の昇華あるいは金属箔表面の局所的な溶融による分離などが考えられる。
　前記剥離部２１、２２の形成によって金属箔１１表面に凹み２７、２８を生じるが、表面の金属原子が失われるに過ぎず、金属箔１１のバリア性が損なわれることはない。前記凹み２７、２８の好ましい深さは、最も深い部分において０．０５μｍ～５μｍであり、特に０．１μｍ～３μｍの範囲が好ましい。
　また、微細な凹凸による凹み２７、２８が形成されると金属箔１１の金属光沢が減じられる。剥離部２１、２２と非剥離部、即ちレーザー照射部と非照射部の色の相違は樹脂層１７、１８越しに見ても肉眼で判別可能である。
　上述した作用を有するレーザーは、エキシマレーザー、ＹＡＧレーザー、ＹＶＯ４レーザーのいずれかで、かつ波長が１５０ｎｍ～５５０ｎｍで、出力が３Ｗ以上のレーザーを推奨できる。
　１５０～５５０ｎｍのレーザー光は樹脂層１７、１８への干渉が少ないために、樹脂層１７、１８に影響を与えることなく剥離部２１、２２を形成する本工程に適している。エキシマレーザーとしては、１５７ｎｍのＦ２レーザー、１９３ｎｍのＡｒＦレーザー、２２２ｎｍのＸｅＣｌレーザー、２４８ｎｍのＸｅＦレーザーを例示できる。ＹＡＧレーザーとしては、２６０ｎｍ付近の第４高調波、３５０ｎｍ付近の第３高調波、５３０ｎｍ付近の第２高調波を例示できる。また、ＹＶＯ４レーザーとしては、２６０ｎｍ付近の第４高調波、３５０ｎｍ付近の第３高調波、５３０ｎｍ付近の第２高調波を例示できる。上記レーザーのうち、特に緑色の波長域である５３０ｎｍ付近のレーザーはグリーンレーザーと称されている。
　また、金属箔１１を構成する金属によって吸収率の高い波長が異なり、本工程では吸収率の高い波長のレーザーを用いることが好ましい。また、レーザー光は金属箔１１の表面に作用させるので、めっき箔に対してはめっき金属に適した波長のレーザーを選定する。ただし、樹脂層１７、１８に干渉される波長は好ましくないので、その金属における最大吸収率を示す波長が最良の波長であるとは限らない。アルミニウムは９００ｎｍ付近で高い吸収率を示すが、近赤外領域の光は樹脂層１７、１８の干渉を受けるので５００～５５０ｎｍのグリーン領域のレーザーが適している。銅、ニッケル、金は５００ｎｍ付近で高い吸収率を示すので５００～５５０ｎｍのグリーン領域のレーザーが適している。Ｆｅは１０００ｎｍ付近で高い吸収率を示すが、近赤外領域の光は樹脂層１７、１８の干渉を受けるので５００～５５０ｎｍのグリーン領域のレーザーが適している。また、銀は３００ｎｍ付近で高い吸収率を示すので紫外領域のレーザーが適している。上述したように、５００～５５０ｎｍのグリーン領域のレーザーは多くの金属に適しており、しかも金属に対する加工性が良好である点で推奨できる。
　レーザーの出力は樹脂層１７、１８の樹脂の種類や厚さに応じて適宜設定するが、金属原子を脱離させるには３Ｗ以上の出力が好ましい。３Ｗ未満では剥離能力が不足するおそれがある。特に好ましいレーザーの出力は３Ｗ～１００Ｗである。
（切除工程）
　図２に示すように、前記樹脂層付ラミネート材１の剥離部２１、２２の輪郭に沿って樹脂層１７、１８を切断し、剥離部２１、２２上の樹脂層１７ａ、１８ａを切除する。上述したように、レーザー照射部と非照射部の色の相違により、剥離部２１、２２と非剥離部を肉眼で判別できるので、切断位置を容易に決めることができる。樹脂層１７ａ、１８ａの切除によって金属箔１１が露出し、金属露出部２３、２４が形成されて、金属露出部付ラミネート材２が作製される。
　樹脂層１７ａ、１８ａの切断は、トムソン刀やロータリーダイ等の物理刀や、ＣＯ２レーザー等の樹脂に対する吸収率の高いレーザーによるレーザー刀を用いて行う。
　上記の方法に使用するラミネート素材１０は金属箔１１の全面に樹脂層１７、１８を貼り合わせて積層した素材である。剥離部２１，２２、即ち金属露出部２３、２４の形状および寸法、および形成位置は剥離工程を行う際に任意に設定できるので、剥離部２１、２２（金属露出部２３、２４）の形状、寸法、数、形成位置が異なる複数種のラミネート材１、２を１種類のラミネート素材１０から作製することができる。そして、出発材料であるラミネート素材１０の共通化によって材料の無駄を省きかつ製造効率を向上させることができる。
　前記ラミネート素材は金属箔の少なくとも一方の面に樹脂層が積層され、本発明のラミネート材はその樹脂層側の面に剥離部または金属露出部が形成されていることが条件である。金属箔の他方の面の態様は（１）～（３）のいずれかであり、いずれの場合も本発明の方法を適用できる。
（１）樹脂層が積層されている
（２）樹脂層以外の層が形成されている
（３）何も積層されていない。
　図示例のラミネート素材１０は（１）に該当するが、金属箔１１の両面に樹脂層１７、１８が積層されているラミネート素材１０に対して、一方の面のみに剥離工程および切除工程が施されて剥離部または金属露出部が形成されている場合もある。これらのラミネート素材の積層態様および加工を施す面はラミネート材１、２の用途によって異なる。
　また、切除工程は剥離工程に続いて行うことにも限定されず、２つの工程の間に他の工程を挿入することができる。（１）のラミネート材を包装材料として使用する場合は、フラットシートを被包装物を装填可能な形態のケースに加工し、ケース内に被包装物を装填した後に開口部の熱融着性樹脂層をヒートシールして被包装物を封入する。被包装物を装填可能な形態のケースへの加工とは、張り出し加工または絞り加工等によるプレス加工によりフラットシートを立体形状に塑性変形させる加工やフラットシートを袋状に加工する製袋加工である。前記剥離工程および切除工程は、加工可能である限りフラットシートからヒートシール後までの間の任意の時期に行うことができる。従って、本発明のラミネート材１、２はフラットシートに限定されず、立体形状に加工されていることもある。
　後述する蓄電デバイス１００の外装体３０の本体４０はフラットシートをプレス加工して凹部４１を形成するが、プレス加工は、剥離工程前、剥離工程と切除工程の間、切除工程後のいずれの時期でも行うこともできる。例えば、複数の剥離部２１、２２の形成はフラットシートのラミネート素材１０に剥離工程を行うことで作業効率を高め、樹脂層付きラミネート材１にプレス加工を行うことで剥離部２１、２２の金属箔１１を樹脂層１７、１８で保護し、成形後に切除工程を行う、という順序を選択することもできる。また、電池要素室６０内に臨む金属露出部２４はヒートシール前に切除工程を行わなければならないが、外装体３０外面の金属露出部２３はヒートシール後であっても切除工程を行うことができる。
　上記の方法で剥離部２１、２２を形成しラミネート１を作製すると、最終製品であるラミネート材２の金属露出部２３、２４の形状および寸法、金属露出部２３、２４の位置も決定されるが、剥離部２１、２２の金属箔１１は樹脂層１７、１８に覆われて保護されている。金属露出部２３、２４が必要になるまで樹脂層１７、１８を残しておくことにより、ラミネート材１同士の接触、薬品の付着、上記のプレス加工時の工具の接触等による損傷や汚損を防ぐことができる。
［蓄電デバイスとその外装体］
　図４～６に、上記の方法で作製したラミネート材で作製した蓄電デバイス用外装体３０、３５、およびこれらの外装体３０、３５を用いた蓄電デバイス１００、１０１を示す。前記蓄電デバイス１００、１０１は、ラミネート材の金属箔１１通じて電気の授受を行うタブレスのデバイスである。
（第一の外装体と蓄電デバイス）
　図４は、両面に金属露出部２３、２４を有するラミネート材２（図２参照）で作製した蓄電デバイス用の外装体３０であり、図５は前記外装体３０を用いた蓄電デバイス１００である。なお、図５はラミネート材２の接着剤層１２、１４の図示を省略し、金属箔１１、耐熱性樹脂層１３、熱融着性樹脂層１５のみを図示している。
　前記本体３０は、平面視長方形の凹部４１を有する本体４０と、フラットシートの蓋体５０とからなり、図１のラミネート素材１０の所要箇所に剥離工程および切除工程を施して金属露出部２３、２４を形成したラミネート素材２で構成されている。前記外装体３０は、本体４０の凹部４１に蓋体５０を被せることにより閉鎖される空間が電池要素室６０となる。
　前記本体４０は、フラットシートのラミネート材に張り出し成形や絞り成形等の加工を施すことにより、熱融着性樹脂層１５側の面が凹む凹部４１を成形し、凹部４１の開口縁から外方にほぼ水平に延びるフランジ４２、４３、４４、４５を有している。前記凹部４１の底壁の内側、熱融着性樹脂層１５側の面に形成された金属露出部２４が第一内側導通部４８となされている。また、一方の短辺側の一方のフランジ４２の耐熱性樹脂層１３側の面に形成された金属露出部２３が第一外側導通部４７となされている。
　前記蓋体５０は本体４０の平面寸法と同寸であり、本体４０に向けられた熱融着性樹脂層１５側の面において、本体４０の第一内側導通部４８に対向する位置に形成された金属露出部２４が第二内側導通部５３となされている。また、前記蓋体５０の一方の短辺側の端部５１の耐熱性樹脂層１３側の面に形成された金属露出部２３が第二外側導通部５２となされている。
　前本体４０と蓋体５０を組み立てると、第一内側導通部４８および第二内側導通部５３が電池要素室６０内に臨み、外装体３０の外面に第一外側導通部４７および第二外側導通部５２が露出する。
　前記電池要素７０は、金属箔に正極活物質を塗工した正極７１と金属箔に負極活物質を塗工した負極７２との間にセパレーター７３を配置して捲回して積層した積層体である。前記正極７１は本発明における正極要素であり、同様に負極７２は負極要素である。
　蓄電デバイス１００は、前記本体４０の第一内側導通部４８に導電性バインダー７４を介して電池要素７０の正極７１の端部を接続するとともに、蓋体５０の第二内側導通部５３に導電性バインダー７４を介して負極７２の端部を接続し、電解質を注入して電池要素室６０の周囲を熱封止して熱封止部６１を形成することにより作製される。
　前記蓄電デバイス１００は、電池要素室６０内においては正極箔７１が第一内側導通部４８で本体４０の金属箔１１に導通し、外装体３０の外面においては第一外側導通部４７で外部との導通を得る。同様に、電池要素室６０内においては負極箔７２が第二内側導通部５３で蓋体５０の金属箔１１に導通し、外装体３０の外面においては第二外側導通部５２で外部との導通を得る。そして、前記蓄電デバイス１００は外装体３０の外面に設けられた第一外側導通部４７および第二外側導通部５２を通じて電気の授受を行う。
（第二の外装体と蓄電デバイス）
　蓄電デバイスの外装体において、外部と電気の授受を行う外側導通部はラミネート材の耐熱性樹脂層１３側の面に設けることに限定されず、熱融着性樹脂層１５側の面に設けることもできる。また、電池要素が正極用金属箔と負極用金属箔の積層体であることにも限定されない。
　図６の蓄電デバイス１０１は、外装体３５をフラットな２枚のラミネート材で構成するとともに、ラミネート材の金属箔を正極または負極として利用する薄型デバイスである。
　金属箔１１を正極として用いる第一ラミネート材１１０は、熱融着性樹脂層１５側の面に２つの金属露出部２４が形成され、これらが第一内側導通部１１１および第一外側導通部１１２となされている。金属箔１１を負極として用いる第二ラミネート材１２０は熱融着性樹脂層１５側の面に２つの金属露出部２４が形成され、これらが第二内側導通部１２１および第二外側導通部１２２となされている。
　前記蓄電デバイス１０１は、第一ラミネート材１１０の第一内側導通部１１１に正極活物質層７６を塗工し、第二ラミネート材１２０の第二内側導通部１２１に負極活物質層７７を塗工し、２つのラミネート材１１０、１２０の間にセパレーター７３を挟み、第一外側導通部１１２および第二外側導通部１２２が露出するように端部をずらして重ね、電解液とともに第一内側導通部１１１および第二内側導通部１２１周囲を熱封止することにより作製されている。前記正極活物質層７６および負極活物質層７７が本発明における正極要素および負極要素に対応し、正極活物質層７６、負極活物質層７７、セパレーター７３および電解液が電池要素７５であり、前記電池要素７５が存在する空間が電池要素室（符号なし）である。
［ラミネート材の他の用途］
　本発明のラミネート材の用途は蓄電デバイスの外装体に限定されず、また外装体は図５および図６に示した形態にも限定されない。剥離部を設ける面、位置や数はラミネート材の用途によって異なる。また、２つの外装体３０、３５については、蓄電デバイスの外装体の外側導通部（金属露出部）が耐熱性樹脂層１３側の面に設けられていることにも限定されない。図６の外装体３５のように２枚のラミネート材の端部をずらして重ねると熱融着性樹脂層１５が外装体３５の外面に露出するので、熱融着性樹脂層１５側の面に外側導通部を設けることができる。また、外装体を構成する２枚のラミネート材において、一方のラミネート材は熱融着性樹脂層１５側の面に形成した金属露出部を外側導通部として利用し、他方のラミネート材は耐熱性樹脂層１３側の面に形成した金属露出部を外側導通部として利用することもできる。一方、電池要素室内に臨む内側導通部は熱融着性樹脂層１５側の面に設けなければならない。従って、タブリードなしの蓄電デバイスの外装体に使用するラミネート材は、耐熱性樹脂層１３側の面および熱融着性樹脂層１５側の面の両方に金属露出部２３、２４が設けられているか、熱融着性樹脂１５側の面に複数の金属露出部２４が設けられていることが条件になる。即ち、樹脂層付のラミネート材においては、外装体の内側導通部となる第一の剥離部が熱融着性樹脂層側の面に形成され、外側導通部となる第二の剥離部は熱融着性樹脂層側の面または熱融着性樹脂層側の面に形成されている。また、タブリード付の蓄電デバイスの外装体では熱融着性樹脂層側に金属露出部を設けないが、耐熱性樹脂層側に金属露出部を設けることにより、この金属露出部を漏電チェックに利用するができる。
　本発明のラミネート材は、畜電デバイスの外装体以外に食品や液体の包装材料としても用いることができる。金属露出部（剥離部）を形成する面、金属露出部（剥離部）の数および寸法は限定されず、ラミネート材の用途に応じて任意に設定することができる。食品や液体の包装材料のラミネート材の用途の一例として食品容器を挙げることができる。食品容器用ラミネート材では、容器の外面である耐熱性樹脂層側の面および内面である熱融着性樹脂層側の面の両方に金属露出部を形成し、この金属露出部に発熱体を接触させたり、内容物を介してジュール熱による加熱が行え、これらが可能な食品容器を作製できる。
［ラミネート材の構成材料］
　本発明はラミネート１、２を構成する各層の材料を限定するものではないが、好ましい材料として以下の材料を例示することができる。
　金属箔１１として、アルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケル箔、銅箔、チタン箔、これらの金属のクラッド箔を例示でき、さらにはこれらの金属箔にめっきを施しためっき箔を例示できる。また、これらの金属箔に化成皮膜を形成することも好ましい。金属箔１１の厚さは１５μｍ～１５０μｍが好ましく、さらに２０μｍ～８０μｍがより好ましい。
　耐熱性樹脂層１３を構成する耐熱性樹脂としては、ラミネート材をヒートシールする際のヒートシール温度で溶融しない耐熱性樹脂を用いる。前記耐熱性樹脂としては、熱融着性樹脂層１５を構成する熱可塑性樹脂の融点より１０℃以上高い融点を有する熱可塑性樹脂を用いるのが好ましく、熱可塑性樹脂の融点より２０℃以上高い融点を有する熱可塑性樹脂を用いるのが特に好ましい。例えば、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム等が挙げられ、これらの延伸フィルムが好ましく用いられる。中でも、成形性および強度の点で、二軸延伸ポリアミドフィルムまたは二軸延伸ポリエステルフィルム、あるいはこれらを含む複層フィルムが特に好ましく、さらに二軸延伸ポリアミドフィルムと二軸延伸ポリエステルフィルムとが貼り合わされた複層フィルムを用いることが好ましい。前記ポリアミドフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、６－ポリアミドフィルム、６，６－ポリアミドフィルム、ＭＸＤポリアミドフィルム等が挙げられる。また、二軸延伸ポリエステルフィルムとしては、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等が挙げられる。また、耐熱性樹脂層１３は、単層で形成されていても良いし、あるいは、例えばＰＥＴフィルム／ポリアミドフィルムからなる複層で形成されていても良い。また、厚さは９μｍ～５０μｍの範囲が好ましい。
　熱融着性樹脂層１５を構成する熱可塑性樹脂としては、耐薬品性および熱封止性の点で、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマーで構成されるのが好ましい。また、オレフィン系共重合体として、ＥＶＡ（エチレン・酢酸ビニル共重合体）、ＥＡＡ（エチレン・アクリル酸共重合体）、ＥＭＡＡ（エチレン・メタアクリル酸共重合体）を例示できる。また、ポリアミドフィルム（例えば１２ナイロン）やポリイミドフィルムも使用できる。また、厚さは２０μｍ～８０μｍの範囲が好ましい。
　耐熱性樹脂層１３側の接着剤１２としては、例えば、主剤としてのポリエステル樹脂と硬化剤としての多官能イソシアネート化合物とによる二液硬化型ポリエステル－ウレタン系樹脂、あるいはポリエーテル－ウレタン系樹脂を含む接着剤を用いることが好ましい。一方、第一熱融着性樹脂層１５側の接着剤１４、２４としては、例えば、ポリウレタン系接着剤、アクリル系接着剤、エポキシ系接着剤、ポリオレフィン系接着剤、エラストマー系接着剤、フッ素系接着剤等により形成された接着剤が挙げられる。
　図１に示す積層構造のラミネート素材１０の両面に剥離工程および切除工程を施して金属露出部２３、２４を形成した。
　使用したラミネート素材１０の各層は以下のとおりである。前記ラミネート素材１０は、ドライラミネート法により金属箔１１の両面に樹脂フィルムを貼り合わせた。
　金属箔１１：厚さ４０μｍのアルミニウム箔（ＪＩＳ　Ｈ４１６０、Ａ８０７９Ｈ）
　耐熱性樹脂層１３：厚さ２５μｍの二軸延伸ポリアミドフィルム
　接着剤層１２：二液硬化型ポリエステル－ウレタン系接着剤、塗布量４ｇ／ｍ３
　熱融着性樹脂層１５：厚さ４０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルム
　接着剤層１４：二液硬化型酸変性ポリプロピレン系接着剤、塗布量３ｇ／ｍ３
［１］実施例１：熱融着性樹脂層１５側の面
（剥離工程）
　波長５２３ｎｍ、出力１５Ｗ、スポット径２．２ｍｍのＹＶＯ４レーザーを用い、ラミネート素材１０の熱融着性樹脂層１５側の面の３０ｍｍ×４０ｍｍの領域にレーザー光を走査速度４００ｍ／ｓで走査して照射した。
　図７に照射後のラミネート材１の外観写真を示す。この写真の左上の濃色の長方形が照射部分であり、照射部分を肉眼で識別することができる。
　また、図８に照射後の断面のＳＥＭ画像を示す。前記ＳＥＭ画像において、中央の白い部分が金属箔１１であり、金属箔１１の上のグレーの層が熱融着性樹脂層１５と接着剤層１４の樹脂層層１８であり、金属箔層１１のグレーの層が耐熱性樹脂層１３と接着剤層１２の樹脂層１７である。図８に示すように、レーザー照射部は金属箔１１と樹脂層１８とが剥離しており、剥離部２２が形成されていることを確認した。
　また、前記剥離部２２における金属箔１１の凹み２８の最も深い部分の深さを断面のＳＥＭの画像から解析したところ２μｍであった。
（切除工程）
　剥離工程で形成した剥離部２２の周縁をレーザー刀で切断し、剥離部２１上の樹脂層１８ａを切除した。レーザー刀は、出力１５Ｗ、スポット径２．２ｍｍのＣＯ２レーザーであり、走査速度１０００ｍｍ／で走査した。前記樹脂層１８ａの切除によって金属箔１１が露出し、金属露出部２４が形成されていることを確認した。
［２］実施例２：耐熱性樹脂層側１３の面
　波長３５５ｎｍ、出力５Ｗ、スポット径２．２ｍｍのＹＡＧレーザーを用い、ラミネート素材１０の耐熱性樹脂層１３側の面の１ｍｍ×３０ｍｍの領域にレーザー光を走査速度３００ｍ／ｓで走査して照射した。
　図９に照射後のラミネート材１の外観写真を示す。この写真の中央上部のライン状の部分が照射部分であり、照射部分を肉眼で識別することができる。
　また、図１０に照射後の断面のＳＥＭ画像、図１１に図１０の一部拡大画像を示す。図１０、１１において、中央の白い部分が金属箔１１であり、金属箔１１の上のグレーの層が耐熱性樹脂層１３と接着剤層１２の樹脂層層１７であり、金属箔層１１の下のグレーの層が熱融着性樹脂層1５と接着剤層１４の樹脂層１８である。図１１、１２に示すように、レーザー照射部は金属箔１１と樹脂層１７とが剥離しており、剥離部２１が形成されていることを確認した。
　また、前記剥離部２１における金属箔１１の凹み２７の最も深い部分の深さを断面のＳＥＭの画像から解析したところ、２μｍであった。
（切除工程）
　剥離工程で形成した剥離部２１の周縁を実施例１と同じ方法で剥離部２１上の樹脂層１７ａ切除した。樹脂層１７の切除によって金属箔１１が露出し、金属露出部２３が形成されていることを確認した。
　本願は、２０１６年６月６日に出願された日本国特許出願の特願２０１６－１１２４２０の優先権主張を伴うものであり、その開示内容はそのまま本願の一部を構成するものである。
　ここに用いられた用語および表現は、説明のために用いられたものであって限定的に解釈するために用いられたものではなく、ここに示されかつ述べられた特徴事項の如何なる均等物をも排除するものではなく、この発明のクレームされた範囲内における各種変形をも許容するものであると認識されなければならない。
　本発明のラミネート材は樹脂層の一部を除去して金属箔を露出させた外装体材料として好適に使用できる。
１、２…ラミネート材
１０…ラミネート素材
１１…金属箔
１２、１４…接着剤層
１３…耐熱性樹脂層
１５…熱融着性樹脂層
１７、１８…樹脂層
２１、２２…剥離部
２３、２４…金属露出部
２７、２８…凹み
３０、３５…外装体
４０…本体（ラミネート材）
４７…第一外側導通部（金属露出部）
４８…第一内側導通部（金属露出部）
５０…蓋体（ラミネート材）
５２…第二外側導通部（金属露出部）
５３…第二内側導通部（金属露出部）
６０…電池要素室
７０、７５…電池要素
１００、１０１…蓄電デバイス
１１０…第一ラミネート材（ラミネート材）
１１１…第一内側導通部（金属露出部）
１１２…第一外側導通部（金属露出部）
１２０…第二ラミネート材（ラミネート材）
１２１…第二内側導通部（金属露出部）
１２２…第二外側導通部（金属露出部）

Claims (7)

  1. 　金属箔の少なくとも一方の面に樹脂層が貼り合わされて積層されたラミネート材であり、
    　貼り合わせ面の一部に金属箔の箔厚が減じられた凹みが形成され、前記凹み上の樹脂層が金属箔から剥離した剥離部が形成されていることを特徴とするラミネート材。
  2. 　前記凹みの底に微細な凹凸が形成され、凹み以外の部分とは色が異なる請求項１に記載のラミネート材。
  3. 　前記剥離部上の樹脂層が除去されて金属箔が露出している請求項１または２に記載のラミネート材。
  4. 　前記金属箔の一方の面に耐熱性樹脂層が積層され、他方の面に熱融着性樹脂層が積層された両面ラミネート材であり、第一の剥離部が前記熱融着性樹脂層側の面に形成され、第二の剥離部が前記熱融着性樹脂層側の面または耐熱性樹脂層側の面に形成されている請求項１または２に記載のラミネート材。
  5. 　前記第一の剥離部上の熱融着性樹脂層、および第二の剥離部上の熱融着性樹脂層または耐熱性樹脂層が除去されて金属箔が露出している請求項４に記載のラミネート材。
  6. 　請求項５に記載された２枚のラミネート材が熱融着性樹脂層同士を内側に向けて合わされ、縁部を熱封止することにより電池要素を収納する電池要素室が形成された蓄電デバイス用外装体であり、
    　前記電池要素室内に第一の剥離部の樹脂層が除去された金属露出部が臨み、外装体外面に第二の剥離の樹脂層が除去された金属露出部が配置されていることを特徴とする蓄電デバイス用外装体。
  7. 　請求項６に記載の蓄電デバイス用外装体の電池要素室に、正極要素、負極要素、セパレーターおよび電解液からなる電池要素が封入されていることを特徴とする蓄電デバイス。
     
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