WO2016056539A1 - 再結合装置 - Google Patents

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oxygen
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智聡 毛利
平田　慎吾
五十嵐　実
佐藤　学
竜太郎 日野
優 上地
敦彦 寺田
保雄 西畑
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川崎重工業株式会社
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    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the present invention relates to a recombination apparatus for combining hydrogen and oxygen using a catalyst.
  • hydrogen may be generated in the radioactive waste storage tank due to radioactive decomposition of water. If the internal hydrogen concentration increases with time and reaches the explosion limit, hydrogen explosion may occur in the storage tank. When a hydrogen explosion occurs in a radioactive waste storage tank, the confinement function of the radioactive material is lost, and the radioactive material may be released to the outside.
  • the existing recombination equipment developed as a countermeasure against severe accidents is installed inside the reactor containment vessel or reactor building, and is not compatible with installation in radioactive waste storage tanks.
  • the existing recombination apparatus cannot be installed in facilities such as radioactive waste storage tanks that have a narrow internal space area and require airtightness.
  • the present invention has been made in view of the above-mentioned problems of the prior art, and is a catalyst suitable for installation in facilities where the internal space area is narrow and airtightness is required such as a radioactive waste storage tank.
  • An object is to provide a recombination device of the formula.
  • the present invention is a recombination apparatus for attaching hydrogen generated inside a container to oxygen using a catalyst, and flowing from the container
  • the hydrogen and the oxygen-containing gas are connected to a first cylindrical body through which the gas flows and the outlet of the first cylindrical body, and the gas flowing from the first cylindrical body is And a return part that returns to the container, wherein the first cylindrical body has a catalyst part that combines the hydrogen and the oxygen on the inlet side.
  • the present invention according to a second aspect is the present invention according to the first aspect, wherein the return portion is formed so as to surround an outer surface of the first cylindrical body, and A direction changing part connected to one cylindrical body and changing the direction of the gas flowing in from the first cylindrical body and flowing out to the second cylindrical body is provided.
  • the first cylindrical body and the return portion are configured so as to be detachable as a unit from the container. It is characterized by.
  • the present invention according to a fourth aspect is characterized in that the first cylindrical body and / or the return portion includes an opening sealing member that hermetically seals the opening formed in the container.
  • the present invention according to a fifth aspect is the present invention according to any one of the first to fourth aspects, wherein the catalyst portion has a large number of through-holes carrying the catalyst on the surface, and includes the hydrogen and the oxygen. It has a substantially plate-like or cylindrical member that introduces the gas to be treated and recombines the hydrogen and the oxygen.
  • the present invention according to a sixth aspect is characterized in that, in the present invention according to any one of the first to fifth aspects, the catalyst portion is formed by partitioning through-holes adjacent to each other with a thin wall.
  • the present invention according to a seventh aspect is characterized in that, in the present invention according to the sixth aspect, the catalyst section has a polygonal cross section.
  • the present invention according to an eighth aspect is the present invention according to the sixth or seventh aspect, wherein the plurality of penetrations are caused by gas buoyancy caused by heat generated by the recombination reaction of the hydrogen and oxygen in the catalyst section.
  • the effective length of the first cylindrical body and the thickness of the catalyst part are set so that natural convection occurs in the first cylindrical body against the flow resistance in the holes.
  • the present invention according to the ninth aspect is characterized in that, in the present invention according to the eighth aspect, the thickness of the catalyst portion is about 5 mm.
  • a catalytic recombination apparatus that is suitable for installation in facilities where a space area such as a radioactive waste storage tank is narrow and airtightness is required.
  • FIG. 4 The longitudinal cross-sectional view of the recombination apparatus shown in FIG. 4 is an arrow view along line IV-IV in FIG. 1.
  • FIG. 6 is an arrow view along the line V-V in FIG. 5.
  • the bottom view of the catalyst holder shown in FIG. 2A and 2B are diagrams for explaining the structure of a catalyst part of the recombination apparatus shown in FIG. 1, wherein FIG.
  • FIG. 9A is an enlarged plan view of the Xa portion of FIG. 9A
  • FIG. 9B is an enlarged longitudinal sectional view of the Xb portion of FIG. 9B.
  • the longitudinal cross-sectional view which expanded and showed the XI part of FIG. The graph which showed the relationship between the thickness of a catalyst part, and the amount of hydrogen treatment.
  • the schematic diagram which showed the flow-path structural model of the recombination apparatus shown in FIG. The graph which showed the optimal range of the recombination apparatus shown in FIG.
  • the recombination apparatus is an apparatus for combining hydrogen and oxygen using a catalyst, and is particularly suitable for installation in a radioactive waste storage tank. In particular, it is suitable for mounting on the nozzle portion provided in the radioactive waste storage tank.
  • the recombination apparatus according to the present invention can be installed not only in the radioactive waste storage tank but also in a container or tank in which hydrogen is generated inside and the hydrogen concentration may increase with time.
  • a cylindrical nozzle 51 is provided on the upper part of the radioactive waste storage tank 50, and the recombination device 1 according to the present embodiment is detachably attached to the nozzle 51. It is installed.
  • the recombination apparatus 1 has a first cylindrical body 2 through which a gas to be treated containing hydrogen and oxygen flows.
  • the 1st cylindrical body 2 is comprised with the cylindrical member.
  • the member which comprises the 1st cylindrical body 2 is not restricted to a cylindrical member,
  • the cylindrical member of a square cross section can also be used.
  • the flow direction of the gas flowing out from the first tubular body 2 is changed at the outlet of the first tubular body 2 and returned to the radioactive waste storage tank again.
  • a return portion is provided.
  • the return portion includes a second cylindrical body 4 formed so as to surround the outer surface of the first cylindrical body 2, and an end plate (return plate) connected to the upper portion of the second cylindrical body.
  • Part) 3 (shaped with the bowl turned down), and the gas flowing out from the upper part of the first cylindrical body spreads in the radial direction in the direction changing part of the end plate part, while vertically extending from vertically upward to vertically downward
  • the flow direction is changed to flow downward in the flow path between the first cylindrical body and the second cylindrical body, and returned again to the radioactive waste storage tank.
  • the 2nd cylindrical body 4 has the flange part 5 formed in the lower end.
  • the flange portion 5 of the second cylindrical body 4 is fixed to the flange portion 52 formed at the upper end of the nozzle 51 of the radioactive waste storage tank 50 with bolts 6.
  • An airtight seal is formed between the flange portions 5 and 52, thereby ensuring airtightness inside the radioactive waste storage tank 50.
  • an elongated plate-like shape in which the inner peripheral surface of the second cylindrical body 4 and the outer peripheral surface of the first cylindrical body 2 are arranged at intervals of 90 degrees in the circumferential direction. They are connected by an internal connecting member 7.
  • the upper half of the first cylindrical body 2 is disposed inside the nozzle 51 of the radioactive waste storage tank 50, and the inner peripheral surfaces of the nozzle 51 and the second cylindrical body 4. And an annular flow path 8 of gas is formed between the outer peripheral surface of the first cylindrical body 2.
  • the gas that has flowed upward from the upper end opening of the first cylindrical body 2 changes its flow downward in the flow direction changing section (return section) 3 and returns to the radioactive waste storage tank 50 through the annular flow path 8.
  • a dome in which the end plate portion 4 ⁇ / b> A of the second cylindrical body 4, that is, the portion facing the outlet of the first cylindrical body 2 is inclined downward from the center toward the outside. It is formed in a shape.
  • a catalyst structure 9 is provided on the inlet side (lower end side) of the first cylindrical body 2.
  • the catalyst structure 9 includes the catalyst holder 10 shown in FIGS. 6 to 8 and the substantially disk-like or substantially cylindrical catalyst portion 11 shown in FIG.
  • the catalyst unit 11 is filled with a small diameter pebble carrying a catalyst on its surface in a flow path through which a gas passes, or a plurality of honeycombs carrying a catalyst on the surface are arranged on the surface.
  • the wall surfaces are arranged.
  • the catalyst holder 10 is composed of a substantially annular frame-shaped holding member that holds the peripheral edge of the catalyst part 11, and the substantially disk-like or substantially cylindrical catalyst part 11 is fitted into the recess of the catalyst holder 10.
  • the catalyst holder can be formed of, for example, a stainless material.
  • a large number of through holes (flow channels) provided in the catalyst unit 11 have a polygonal cross section such as a triangle, a quadrangle, a pentagon, or a hexagon, and the channels adjacent to each other are partitioned by thin walls. (Honeycomb structure).
  • the catalyst portion uses porous ceramics or stainless steel as a support. That is, the catalyst part 11 has a large number of through holes 12 as shown in FIG.
  • the through-hole 12 extends along the direction in which the gas to be processed is introduced into the first cylindrical body 2 (in this example, the axial direction of the first cylindrical body 2), and the inside thereof is processed.
  • Target gas including hydrogen and oxygen
  • the catalyst is provided with at least the catalyst on the inner peripheral surface of each through-hole 12.
  • the specific surface area (surface area per unit volume) of the catalyst part 11 can be increased, so that the contact efficiency between the gas to be treated and the catalyst can be greatly increased.
  • FIG. 11 shows a structure for attaching the catalyst structure 9 to the first cylindrical body 2.
  • An annular projection 13 is formed on the inner peripheral surface of the first cylindrical body 2.
  • a short cylindrical support member 15 having an annular support portion 14 formed at the upper end is disposed.
  • the peripheral edge of the catalyst structure 9 is disposed between the annular protrusion 13 and the annular support 14.
  • a short cylindrical support member 15 is fixed to the first cylindrical body 2 with a bolt 16, and the catalyst structure 9 is fixed to the cylindrical portion 2.
  • the recombination device 1 does not require a power source when used, and uses natural convection in the first cylindrical body 2 as a driving force. That is, in the first cylindrical body 2 against the flow resistance in the plurality of through holes 12 of the catalyst portion 11 due to the buoyancy of the gas due to the heat generated by the recombination reaction of hydrogen and oxygen in the catalyst structure 9
  • the effective length of the first cylindrical body 2 (the length of the portion that contributes to the occurrence of natural convection) and the thickness of the catalyst portion 11 are set so that natural convection occurs.
  • the treated gas containing water vapor generated by the recombination reaction is released upward from the upper end opening of the first cylindrical body 2.
  • the released gas changes its flow downward and returns to the radioactive waste storage tank 50 through the annular flow path 8.
  • FIG. 12 shows the relationship between the catalyst height (the height of the catalyst unit 11) and the hydrogen treatment amount in the case of a hydrogen concentration of 4 vol%, a reaction rate of 100%, and natural convection.
  • the hydrogen processing amount indicates the processing amount (kg / h) per unit inflow area of the gas to be processed into the recombination apparatus 1.
  • the hydrogen treatment amount decreases. Since the reaction between hydrogen and oxygen is very fast, the reaction is substantially completed immediately after the gas to be treated is introduced into the catalyst unit 11. For this reason, even if the catalyst height is increased, there is almost no contribution to reaction promotion. Rather, since the flow resistance in the catalyst unit 11 increases, the flow rate of the gas to be processed decreases, and as a result, the hydrogen processing amount decreases.
  • FIG. 13 shows a flow path configuration model of the recombination device 1 according to the present embodiment.
  • buoyancy associated with heat generated by the catalytic reaction between hydrogen and oxygen is expressed by the following formula (1) when the flow is in a laminar flow region.
  • P A ⁇ ⁇ g ⁇ h 2 (1) here, P A : Buoyancy due to heat generation by catalytic reaction [N / m 2 ] ⁇ : density difference ⁇ IN ⁇ OUT [kg / m 3 ] ⁇ IN : Inlet side gas density [kg / m 3 ] ⁇ OUT : outlet side gas density [kg / m 3 ] g: Gravity acceleration [m / s 2 ] h 2 : Chimney height [m]
  • the chimney height is an effective height corresponding to a portion where the chimney effect occurs in the cylindrical portion 2.
  • the flow resistance in the catalyst part 11 is represented by the following formula (2).
  • FIG. 14 shows a desirable range (blacked portion in the graph) as the recombination device 1 according to the present embodiment based on the formula (4).
  • the lower limit of VIN is set to 0.3 m / s in consideration of the hydrogen treatment amount of the existing recombination apparatus.
  • the upper limit of d 1 is 1.79 mm based on the catalyst part that can be manufactured.
  • the return portion 3 is provided at the outlet portion of the first cylindrical body 2 provided with the catalyst structure 9, and the return portion 3 is radioactive. Since the opening of the nozzle 51 of the waste storage tank 50 is hermetically sealed, the recombination apparatus 1 can be mounted without any trouble even in the radioactive waste storage tank 50 in which the internal space region is narrow and airtightness is required. .
  • the concentration of hydrogen generated inside the radioactive waste storage tank 50 is controlled to prevent reaching the explosion limit, and the occurrence of a hydrogen explosion.
  • the possibility can be excluded.
  • the gas temperature between the first cylindrical body 2 and the second cylindrical body 4 is maintained at a low temperature in order to ensure a reliable natural circulation force. Since it is necessary, the second cylindrical body 4 is forcibly cooled as necessary by providing a cooling fan (not shown in the figure, which is independent of the recombination device) around it.
  • the radioactive waste storage tank including the recombination device can have an airtight structure, and since the cooling mechanism is simple, it is much simpler than the conventional one. Hydrogen explosion can be prevented by a simple recombination device.
  • the recombination device 1 according to the present embodiment can be attached to the existing nozzle 51 provided on the upper part of the radioactive waste storage tank 50, a special structure for installing the recombination device 1 is required. Therefore, the labor and cost of installation work can be reduced.
  • the recombination device 1 uses, as the catalyst unit 11, a catalyst unit in which a large number of through holes 12 are formed along the introduction direction of the gas to be processed into the first cylindrical body 2. Therefore, the amount of hydrogen treated per unit volume of the catalyst can be greatly increased as compared with the conventional recombination apparatus while ensuring natural convection due to the chimney effect.
  • the size of the catalyst structure 9 including the catalyst portion 11 can be significantly reduced as compared with the case of the conventional catalytic recombination apparatus. Thereby, size reduction and weight reduction of the whole apparatus can be achieved. Even if a cooling fan is required due to the size and weight of the recombination device 1, it is easy to install and remove the device independently, and the amount of worker exposure due to shortening of the work time Can also be reduced.
  • the catalyst structure 9 is detachably attached to the inside of the first cylindrical body 2, the catalyst structure 9 is removed from the first cylindrical body 2. By removing the, the catalyst can be easily replaced.
  • the end plate portion 4A of the second cylindrical body 4 that is, the portion facing the outlet of the first cylindrical body 2 is downward from the center toward the outside. Since it is formed in an inclined dome shape, when water vapor is cooled by the end plate portion 4A of the second cylindrical body 4 and condensed water adheres to the surface thereof, the condensed water is radially directed on the surface of the end plate portion 4A. Flows outward. Therefore, it is possible to prevent the condensed water from dripping into the upper end opening of the first cylindrical body 2, and it is possible to prevent water from adhering to the catalyst and inhibiting the basic reaction.

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Abstract

　この再結合装置(1)は、容器(50)に取り付けて容器内部で発生した水素を触媒を用いて酸素と結合するための再結合装置であって、容器(50)から流入した水素および酸素を含むガスがその内部を流通する第一の筒状体(2)と、第一の筒状体(2)の出口に連結され、第一の筒状体(2)から流入したガスを容器(50)に戻す戻し部(3)と、を備える。第一の筒状体(2)が、入口側に水素と酸素とを結合する触媒部(9)を有している。放射性廃棄物貯槽等のようにその内部空間領域が狭く且つ気密性が求められる設備への設置に適した触媒式の再結合装置を提供できる。

Description

再結合装置
　本発明は、触媒を用いて水素と酸素を結合させるための再結合装置に関する。
　高レベルの放射性廃棄物が貯蔵される放射性廃棄物貯槽においては、水の放射性分解によって放射性廃棄物貯槽内に水素が発生することが考えられる。時間の経過とともに内部水素濃度が上昇し、爆発限界に到達した場合には、貯槽内で水素爆発が生じる可能性がある。放射性廃棄物貯槽内で水素爆発が生じると、放射性物質の閉じ込め機能が失われ、放射性物質が外部に放出される可能性がある。
　このような水素爆発を未然に防止するために、放射性廃棄物貯槽内の水素濃度が爆発限界に到達しないよう、水素濃度を低下させるための手段が求められている。
　従来、原子力発電所における過酷事故（シビアアクシデント）対策として、ジルコニウム－水反応によって発生した大量の水素を、触媒を用いて酸素と再結合させて水素濃度を低下させる装置が知られている（特許文献１）。
特開２０１１－１７４７７３号公報
　しかしながら、過酷事故対策として開発された既往の再結合装置は、原子炉格納容器や原子炉建屋の内部に設置するものであり、放射性廃棄物貯槽への設置には対応していない。すなわち、放射性廃棄物貯槽のように内部空間領域が狭く、且つ気密性が求められる設備には、既往の再結合装置を設置することができない。
　また、放射性廃棄物貯槽以外にも、内部で水素が発生して時間の経過と共に水素濃度が上昇する可能性がある容器やタンクにおいては、水素濃度が爆発限界に到達する前に水素濃度を低下させるための手段が必要である。
　しかしながら、そのような容器やタンクは、通常、原子炉格納容器のような大きな内部空間を備えておらず、しかも気密性が求められる。このため、過酷事故対策として開発された既往の大型の再結合装置を設置することは困難若しくは不可能である。
　本発明は、上述した従来技術の問題点に鑑みてなされたものであって、放射性廃棄物貯槽等のようにその内部空間領域が狭く、且つ気密性が求められる設備への設置に適した触媒式の再結合装置を提供することを目的とする。
　上記課題を解決するために、第１の態様による本発明は、容器に取り付けて当該容器内部で発生した水素を触媒を用いて酸素と結合するための再結合装置であって、前記容器から流入した前記水素および前記酸素を含むガスがその内部を流通する第一の筒状体と、前記第一の筒状体の出口に連結され、前記第一の筒状体から流入した前記ガスを前記容器に戻す戻し部と、を備え、前記第一の筒状体が、入口側に前記水素と前記酸素とを結合する触媒部を有している、ことを特徴とする。
　第２の態様による本発明は、第１の態様による本発明において、前記戻し部が、前記第一の筒状体の外面を取り囲むように形成されている第二の筒状体と、前記第一の筒状体に連結され前記第一の筒状体から流入した前記ガスを方向変換して前記第二の筒状体に流出させる方向変換部を備えている、ことを特徴とする。
　第３の態様による本発明は、第１または第２の態様による本発明において、前記第一の筒状体および前記戻し部が、一体として前記容器に着脱可能なように構成されている、ことを特徴とする。
　第４の態様による本発明は、前記第一の筒状体および／又は前記戻し部が、前記容器に形成された開口部を気密に封止する開口封止部材、を備えた、ことを特徴とする。
　第５の態様による本発明は、第１乃至第４のいずれかの態様による本発明において、前記触媒部は、表面に前記触媒を担持した貫通孔を多数有し、前記水素と前記酸素を含む前記処理対象ガスを導入して前記水素と前記酸素を再結合する略板状又は筒状部材を有する、ことを特徴とする。
　第６の態様による本発明は、第１乃至第５のいずれかの態様による本発明において、前記触媒部が、お互いの隣り合う貫通孔が薄壁で仕切られて形成されている、ことを特徴とする。
　第７の態様による本発明は、第６の態様による本発明において、前記触媒部の断面が、多角形である、ことを特徴とする。
　第８の態様による本発明は、第６または第７の態様による本発明において、前記触媒部における前記水素と前記酸素の再結合反応により発生した熱に起因するガスの浮力によって、前記複数の貫通孔における流動抵抗に抗して前記第一の筒状体内で自然対流が発生するように、前記第一の筒状体の有効長さおよび前記触媒部の厚さが設定されている、ことを特徴とする。
　第９の態様による本発明は、第８の態様による本発明において、前記触媒部の厚みは約５ｍｍである、ことを特徴とする。
　本発明によれば、放射性廃棄物貯槽等のような空間領域が狭く、且つ気密性が求められる設備への設置に適した触媒式の再結合装置を提供することができる。
本発明の第一の実施形態による触媒式の再結合装置を放射性廃棄物貯槽に装着状態で示した正面図。 図１に示した再結合装置の上面図。 図１に示した再結合装置の縦断面図。 図１のIV-IV線に沿った矢視図。 図５のV-V線に沿った矢視図。 図１に示した再結合装置の触媒ホルダーを示した上面図。 図６に示した触媒ホルダーの縦断面図。 図６に示した触媒ホルダーの底面図。 図１に示した再結合装置の触媒部の構造を説明するための図であり、（ａ）は触媒部を模式的に示した平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ－Ａ断面図。 （ａ）は図９（ａ）のXa部を拡大して示した平面図、（ｂ）は図９（ｂ）のXb部を拡大して示した縦断面図。 図３のXI部を拡大して示した縦断面図。 触媒部の厚さと水素処理量との関係を示したグラフ。 図１に示した再結合装置の流路構成モデルを示した模式図。 図１に示した再結合装置の最適範囲を示したグラフ。
　以下、本発明の一実施形態による触媒式の再結合装置について、図面を参照して説明する。
　本実施形態による再結合装置は、触媒を用いて水素と酸素を結合するための装置であり、特に放射性廃棄物貯槽への設置に適したものである。とりわけ、放射性廃棄物貯槽に設けられたノズルの部分への装着に適している。
　但し、本発明による再結合装置は、放射性廃棄物貯槽以外にも、内部で水素が発生して時間の経過と共に水素濃度が上昇する可能性がある容器やタンクに設置することができる。
　図１および図３に示したように、放射性廃棄物貯槽５０の上部には円筒状のノズル５１が設けられており、本実施形態による再結合装置１は、このノズル５１の部分に着脱自在に装着されている。
　図１および図３に示したように、本実施形態による再結合装置１は、水素および酸素を含む処理対象ガスがその内部を流通する第一の筒状体２を有する。第一の筒状体２は、円筒状の部材で構成されている。但し、第一の筒状体２を構成する部材は円筒状部材に限られず、例えば方形断面の筒状部材を用いることもできる。
　図１乃至図４に示したように、第一の筒状体２の出口部には、第一の筒状体２から流出したガスの流れ方向を変換して再度、放射性廃棄物貯槽に戻す戻し部が設けられている。具体的には、戻し部は、第一の筒状体２の外面を取り囲むように形成されている第二の筒状体４と、その第二の筒状体の上部に連結した鏡板（戻し部）３（お椀を伏せた形状）から構成されており、第一の筒状体上部から流出したガスは、鏡板部分の方向変換部において、半径方向に広がりつつ、鉛直上方向から鉛直下方向へ流れ方向を変換して、第一の筒状体と第二の筒状体の間の流路を下方に流れ、再度、放射性廃棄物貯槽に戻される。第二の筒状体４は、下端に形成されたフランジ部５を有する。
　第二の筒状体４のフランジ部５は、放射性廃棄物貯槽５０のノズル５１の上端に形成されたフランジ部５２に対してボルト６で固定されている。フランジ部５、５２同士の間に気密シールが形成され、これにより、放射性廃棄物貯槽５０内部の気密性が確保される。
　図３および図４に示したように、第二の筒状体４の内周面と第一の筒状体２の外周面とが、周方向に９０度間隔で配置された細長板状の内部連結部材７によって連結されている。
　図１に示したように、第一の筒状体２の上半部は放射性廃棄物貯槽５０のノズル５１の内部に配置されており、ノズル５１および第二の筒状体４の内周面と、第一の筒状体２の外周面との間にガスの環状流路８が形成されている。第一の筒状体２の上端開口から上方に流出したガスは、流れ方向変換部（戻し部）３で下向きに流れを変えて、環状流路８を通って放射性廃棄物貯槽５０内に還流する。
　図１および図３に示したように、第二の筒状体４の鏡板部４Ａ、すなわち第一の筒状体２の出口に対向する部分が、中心から外側に向けて下方に傾斜するドーム状に形成されている。
　図１および図３に示したように、第一の筒状体２の入口側（下端側）には、触媒構造体９が設けられている。触媒構造体９は、図６乃至図８に示した触媒ホルダー１０と、図９に示した略円板状又は略円筒状の触媒部１１とを有する。
　触媒部１１は、ガスの通過する流路に、表面に触媒を担持した細径のぺブルを充填し、若しくは表面に触媒を担持したプレートを配列し、又は表面に触媒を担持した多数のハニカム状の壁面を配列している。
触媒ホルダー１０は、触媒部１１の周縁部を保持する略円環状の枠状保持部材から成り、略円板状又は略円筒状の触媒部１１は、触媒ホルダー１０の凹部に嵌合される。触媒ホルダーは、例えばステンレス材料で形成することができる。
　以下では、小型でかつ高性能が実現できる可能性が高いハニカム構造を有する触媒部およびそれに関連する構造に関して説明する。
　触媒部１１に設けられた多数の貫通孔（流路）は、その断面が三角形、四角形、五角形又は六角形などの多角形であって、お互いに隣接する流路が薄壁で仕切られている（ハニカム構造）。触媒部は、多孔質なセラミックスやステンレス鋼などを支持体としている。すなわち、触媒部１１には、図１０に示したように多数の貫通孔１２が形成されている。貫通孔１２は、第一の筒状体２への処理対象ガスの導入方向（本例においては、第一の筒状体２の軸線方向）に沿って延在しており、その内部を処理対象ガス（水素と酸素を含む）が流通する。
　触媒部には、少なくとも各貫通孔１２の内周面に触媒が付与されている。ハニカム構造を採用することによって、触媒部１１の比表面積（単位体積当たりの表面積）を増大させることができるので、処理対象ガスと触媒との接触効率を大幅に高めることができる。
　図１１は、第一の筒状体２に対する触媒構造体９の取付け構造を示している。第一の筒状体２の内周面には、環状の突起部１３が形成されている。環状の突起部１３に下方には、環状の支持部１４が上端に形成された短筒状の支持部材１５が配置されている。環状の突起部１３と環状の支持部１４との間に触媒構造体９の周縁部が配置されている。短筒状の支持部材１５が第一の筒状体２に対してボルト１６で固定されており、触媒構造体９が筒状部２に固定されている。
　次に、本実施形態による再結合装置１における水素と酸素の再結合作用について説明する。
　本実施形態による再結合装置１は、その使用に際して電源を必要とせず、第一の筒状体２内での自然対流を駆動力として利用するものである。すなわち、触媒構造体９における水素と酸素の再結合反応により発生した熱に起因するガスの浮力によって、触媒部１１の複数の貫通孔１２における流動抵抗に抗して第一の筒状体２内で自然対流が発生するように、第一の筒状体２の有効長さ（自然対流の発生に寄与する部分の長さ）および触媒部１１の厚さが設定されている。
　すなわち、放射性廃棄物貯槽５０内で発生して貯槽上部に蓄積した高濃度の水素を含む処理対象ガスは、第一の筒状体２の下端入口から流入し、触媒構造体９を通過する際に、水素と酸素の再結合反応によって水蒸気が生じる。なお、触媒の存在下においては、再結合反応は常温でも生じる。再結合反応により発生した熱によりガスが加熱されて密度差による浮力が生じ、これを駆動力として自然対流が生じる（チムニー効果）。
　再結合反応により生成された水蒸気を含む処理後のガスは、第一の筒状体２の上端開口から上方に放出される。放出されたガスは、その流れを下方に変えて、環状流路８を通って放射性廃棄物貯槽５０内に還流する。
　図１２は、触媒高さ（触媒部１１の高さ）と水素処理量との関係を、水素濃度4vol%、反応率100%、自然対流の場合について示している。水素処理量は、再結合装置１への処理対象ガスの単位流入面積当たりの処理量（kg/h）を示している。
　図１２から分かるように、触媒高さ（触媒部１１の高さ）が大きくなるにつれて、水素処理量は小さくなっている。水素と酸素との反応は非常に早いので、処理対象ガスが触媒部１１に導入された直後に反応が実質的に完了する。このため、触媒高さを大きくしても、反応促進への寄与はほとんど無い。むしろ、触媒部１１における流動抵抗が大きくなるので、処理対象ガスの流量が低下し、その結果、水素処理量が低下してしまう。
　したがって、触媒部の高さを５ｍｍより大きくしても、水素処理能力は低下する一方、再結合装置が大型化するのに対して、触媒部の高さを５ｍｍより小さくすると、水素処理能力が向上し、かつ再結合装置が小型化することがわかる。
　次に、本実施形態における再結合装置として望ましい範囲（主要部寸法）について検討する。
　図１３は、本実施形態による再結合装置１の流路構成モデルを示している。
　水素と酸素の触媒反応による発熱に伴う浮力は、流れが層流域にある場合は以下の式（１）で表される。
　　ＰＡ＝Δρ×ｇ×ｈ２　　　　　・・・・（１）
　ここで、
　　ＰＡ：触媒反応による発熱に伴う浮力［Ｎ／ｍ２］
　　Δρ：密度差ρＩＮ－ρＯＵＴ［ｋｇ／ｍ３］
　　ρＩＮ：入口側気体密度［ｋｇ／ｍ３］
　　ρＯＵＴ：出口側気体密度［ｋｇ／ｍ３］
　　ｇ：重力加速度［ｍ／ｓ２］
　　ｈ２：チムニー高さ［ｍ］
　なお、チムニー高さとは、筒状部２の内部でチムニー効果が生じる部分に対応する有効高さである。
　触媒部１１における流動抵抗は、以下の式（２）で表される。
　　ＰＢ＝３２×μ×ｈ１×ＶＩＮ／ｄ１ ２　　　　　・・・・（２）
　ここで、
　　ＰＢ：流動抵抗［Ｎ／ｍ２］
　　μ：粘性係数［Ｐａ・ｓ］
　　ｈ１：触媒高さ［ｍ］
　　ＶＩＮ：入口流速［ｍ／ｓ］
　　ｄ１：触媒流路相当直径［ｍ］
　触媒による発熱に伴う浮力ＰＡと触媒部１１における流動抵抗ＰＢとが釣り合う（ＰＡ＝ＰＢ）と仮定すると、式（１）と式（２）より、以下となる。
　　ｈ２／ｈ１＝３２×μ×ＶＩＮ／ｄ１ ２／（Δρ×ｇ）　・・・・（３）
　また、Ｈ＝ｈ１＋ｈ２とすると、以下となる。
　　Ｈ／ｈ１＝３２×μ×ＶＩＮ／ｄ１ ２／（Δρ×ｇ）＋１・・・（４）
　図１４は、式（４）を基にした本実施形態による再結合装置１として望ましい範囲（グラフ中の黒塗部分）を示している。
　図１４において、Ｈの上限を再結合装置の小型化のため３００ｍｍ、ｈ１の下限を製作上の制限から３ｍｍとしたため、図１４において、Ｈ／ｈ１は、上限については１００、下限については、Ｈ＝ｈ１（ｈ２＝０ｍｍ）の場合であることから１としている。また、ＶＩＮの下限は、既往の再結合装置の水素処理量を考慮して０．３ｍ／ｓとしている。ｄ１の上限は、製作可能な触媒部を基に１．７９ｍｍとしている。
　以上述べたように、本実施形態による触媒式の再結合装置１によれば、触媒構造体９を備えた第一の筒状体２の出口部に戻し部３を設け、戻し部３によって放射性廃棄物貯槽５０のノズル５１の開口を気密に封止するようにしたので、内部空間領域が狭く且つ気密性が求められる放射性廃棄物貯槽５０においても、再結合装置１を支障なく取り付けることができる。
　このように放射性廃棄物貯槽５０に再結合装置１を装着することにより、放射性廃棄物貯槽５０の内部で発生した水素の濃度を制御して爆発限界に到達することを防止し、水素爆発の発生可能性を排除することができる。なお、本実施形態による再結合装置１において、確実な自然循環力を確保するためには、第一の筒状体２と第二の筒状体４の間の気体の温度を低温に維持する必要があるため、必要に応じて、第二の筒状体４を、その周囲に冷却ファン（再結合装置と独立したものであり、図示は省略）を設けて強制冷却する。ただし、このような冷却機構を設けても、再結合装置を含む放射性廃棄物貯槽は気密構造とすることができ、また、冷却機構も簡易なものであるため、従来のものに比べ非常に簡易な再結合装置により水素爆発を防止することができる。
　また、本実施形態による再結合装置１は、放射性廃棄物貯槽５０の上部に設けられた既設のノズル５１に装着することができるので、再結合装置１を設置するための特別な構造を必要とせず、設置作業の手間とコストを削減することができる。
　また、本実施形態による再結合装置１は、触媒部１１として、第一の筒状体２への処理対象ガスの導入方向に沿って多数の貫通孔１２が形成された触媒部を使用しているので、チムニー効果による自然対流を確保しつつ、従来の再結合装置に比べて、触媒の単位体積当たりの水素処理量を大幅に増大させることができる。
　その結果、触媒部１１を含む触媒構造体９の寸法を、従来の触媒式再結合装置の場合に比して大幅に小さくすることができる。これにより、装置全体の小型化および軽量化を図ることができる。再結合装置１の小型・軽量化により、冷却ファンが必要な場合であっても、それとは独立して、装置の据付け・取外し作業が容易となり、また、作業時間の短縮による作業員の被ばく量の低減も可能となる。
　また、本実施形態による再結合装置１によれば、触媒構造体９が第一の筒状体２の内部に着脱自在に装着されているので、第一の筒状体２から触媒構造体９を取り外すことにより、触媒の交換を容易に行なうことができる。
　また、本実施形態による再結合装置１によれば、第二の筒状体４の鏡板部４Ａ、すなわち第一の筒状体２の出口に対向する部分が、中心から外側に向けて下方に傾斜するドーム状に形成されているので、第二の筒状体４の鏡板部４Ａで水蒸気が冷却されてその表面に凝縮水が付着した場合、凝縮水は鏡板部４Ａの表面上を半径方向外側に向かって流れる。従って、凝縮水が第一の筒状体２の上端開口内に滴下することを防止でき、触媒に水が付着して基礎反応を阻害することを防止できる。
　１　触媒式の再結合装置
　２　筒状部
　３　戻し部（開口封止部材、鏡板、流れ方向変換部）
　４　第二の筒状体
　４Ａ　第二の筒状体の鏡板部
　５　フランジ部
　６　ボルト
　７　内部連結部材
　８　環状流路
　９　触媒構造体
　１０　触媒ホルダー
　１１　触媒部
　１２　触媒部の貫通孔
　１３　環状の突起部
　１４　環状の支持部
　１５　短筒状の支持部材
　１６　ボルト
　５０　放射性廃棄物貯槽
　５１　ノズル
　５２　フランジ部
 

Claims (9)

  1. 　容器に取り付けて当該容器内部で発生した水素を触媒を用いて酸素と結合するための再結合装置であって、
    　前記容器から流入した前記水素および前記酸素を含むガスがその内部を流通する第一の筒状体と、
    　前記第一の筒状体の出口に連結され、前記第一の筒状体から流入した前記ガスを前記容器に戻す戻し部と、を備え、
    　前記第一の筒状体が、入口側に前記水素と前記酸素とを結合する触媒部を有している、再結合装置。
  2. 　前記戻し部が、前記第一の筒状体の外面を取り囲むように形成されている第二の筒状体と、前記第一の筒状体に連結され前記第一の筒状体から流入した前記ガスを方向変換して前記第二の筒状体に流出させる方向変換部を備えている、請求項１記載の再結合装置。
  3. 　前記第一の筒状体および前記戻し部が、一体として前記容器に着脱可能なように構成されている、前記請求項１又は２記載の再結合装置。
  4. 　前記第一の筒状体および／又は前記戻し部が、前記容器に形成された開口部を気密に封止する開口封止部材、を備えた請求項１乃至３いずれか一項に記載の再結合装置。
  5. 　前記触媒部は、表面に前記触媒を担持した貫通孔を多数有し、前記水素と前記酸素を含む前記ガスを導入して前記水素と前記酸素を再結合する略板状又は筒状部材を有する、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の再結合装置。
  6. 　前記触媒部が、お互いの隣り合う貫通孔が薄壁で仕切られて形成されている、請求項１乃至５のいずれか一項に記載の再結合装置。
  7. 　前記触媒部の断面が、多角形である、請求項６記載の再結合装置。
  8. 　前記触媒部における前記水素と前記酸素の再結合反応により発生した熱に起因するガスの浮力によって、前記複数の貫通孔における流動抵抗に抗して前記第一の筒状体内で自然対流が発生するように、前記第一の筒状体の有効長さおよび前記触媒部の厚さが設定されている、請求項６または７に記載の再結合装置。
  9. 　前記触媒部の厚みは約５ｍｍ以下である、請求項８記載の再結合装置。
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