WO2016038793A1 - アルカリ乾電池 - Google Patents
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Definitions
- the first polyamide resin and the second polyamide resin are easily compatible with each other as compared with the case where they are mixed with resins of different components. Therefore, the interface which is easily embrittled with respect to the alkaline electrolyte is reduced. As a result, the gasket 5 can maintain sealing performance for a long time.
- each alkaline dry battery is cut in the radial direction of the battery so as to be approximately divided into two, and the negative electrode and the positive electrode are removed from the case sealed with the gasket and washed.
- an epoxy resin-based adhesive is poured, and after being cured for 24 hours, it is cut in the axial direction of the battery so as to be roughly divided into two and the cut surface is polished.
- the batteries of sample C1 and sample C2 have no rupture, and the elongation of the gasket is smaller than that of the other samples.
- the gaskets of the sample C1 and the sample C2 are respectively composed of resins of different components, and it is considered that there are many parts which are incompatible and phase-separated. Since the mechanical strength is weak at the interface between different resins, it is presumed that the thin-walled part functioning as an explosion-proof valve was likely to break before the gasket softened and extended at high temperature.
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Abstract
アルカリ乾電池は、開口部を有するケースと、アルカリ電解液とともにケース内に収納された発電要素と、ポリアミド樹脂を主成分とするガスケットを有し、ケースの開口部を封止した封口ユニットとを有する。ガスケットは防爆弁として機能する薄肉部を含む。ポリアミド樹脂は、第1のポリアミド樹脂と、この第1のポリアミド樹脂と同じモノマー単位の化学構造を有し、第1のポリアミド樹脂よりも小さい数平均分子量を有する第2のポリアミド樹脂とを含む。
Description
本発明は、アルカリ乾電池に関し、さらに詳しくは、アルカリ乾電池を密封するガスケットに関する。
アルカリ乾電池は、ケースと、アルカリ電解液と、発電要素と、封口ユニットとを有する。発電要素はアルカリ電解液とともにケース内に収納されている。ガスケットを有する封口ユニットは、ケースの開口部に配置され、ケースの開口部を封口ユニットに対してかしめることにより、アルカリ乾電池は密封されている。
ガスケットは、一般的に、高温で溶融した樹脂を、高圧で金型に流し込む射出成形法により製造される。ガスケットに用いられる樹脂としては、かつては、耐薬品性に優れたポリエチレン樹脂が用いられていたが、現在では、耐熱性に優れたポリアミド樹脂が主に用いられている。
アルカリ乾電池は、さまざまな機器の電源として幅広く用いられている。昨今、台風や地震などの自然災害時における非常用電源として使用され、アルカリ乾電池の購入後、長期間保存される場合もある。このためアルカリ乾電池には、例えば常温で10年を超える耐漏液性が求められている。
そこで、ガスケットには、密封性を長期に渡って維持できるよう、アルカリ電解液に対して脆化しにくいこと、クラックを起こさないことが求められている。
また、ガスケットには、防爆弁として機能する薄肉部が形成されている。電池の誤使用や機器側での異常によって電池がショートしたり、充電されたりする場合が起こりうる。この際、薄肉部が内部の圧力の著しい上昇によって破断(防爆弁が作動)し、電池が破裂してしまうことを回避している。
しかしながら、多数個の電池を直列接続する場合、著しい発熱が生じることがある。また、使用環境が高温である場合もある。このような状況でアルカリ乾電池の温度が上がると、ガスケットが軟化して伸びきってしまい、防爆弁が作動せず、アルカリ乾電池が破裂する虞がある。このため、ガスケットには、高温時でも防爆弁が安定的に作動する特性が求められている。
特許文献1には、耐漏液性を向上させるために、6,6ポリアミド樹脂と6,10ポリアミド樹脂との混合物で構成されるガスケットが記載されている。
特許文献2には、耐漏液性を向上させるために6,6ポリアミド樹脂とポリフェニルエーテルとエラストマーとからなるポリマーアロイで構成されるガスケットが記載されている。
本発明は、長期に渡って密封性を維持し、高温時でも安定的に作動する防爆弁を含むガスケットを有するアルカリ乾電池を提供する。
本発明のアルカリ乾電池は、開口部を有するケースと、アルカリ電解液とともにケース内に収納された発電要素と、ポリアミド樹脂を主成分とするガスケットを有し、ケースの開口部を封止した封口ユニットとを有する。ガスケットは防爆弁として機能する薄肉部を含む。ポリアミド樹脂は、第1のポリアミド樹脂と、この第1のポリアミド樹脂と同じモノマー単位の化学構造を有し、第1のポリアミド樹脂よりも小さい数平均分子量を有する第2のポリアミド樹脂とを含む。
この構成のアルカリ乾電池において、ガスケットは、長期に渡って密封性を維持し、高温時でも防爆弁が安定的に作動する。
本発明の実施の形態の説明に先立ち、従来のアルカリ乾電池における問題点を簡単に説明する。特許文献1および特許文献2では異なる成分の樹脂からガスケットが構成されている。このようなガスケットでは、異なった成分の樹脂が相溶せずに相分離してしまう部分が存在したり、同じ成分の樹脂が凝集する部分が存在したりする。こうした局所的に特異な部分と周囲との界面部分は、アルカリ電解液に対して脆化しやすく、ガスケットにクラックが発生する虞がある。このクラックは漏液の原因になる。また、特許文献1および特許文献2は、高温時のガスケットの防爆弁の作動に関して考慮していない。
以下に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。図1は、本発明の実施の形態によるアルカリ乾電池の一部切欠きの断面図である。
このアルカリ乾電池は、有底円筒状のケース1と、正極2と、負極3と、セパレータ4と、封口ユニット9とを有する。正極2は二酸化マンガンと黒鉛とを含む。負極3は亜鉛を含む。セパレータ4は正極2と負極3との間に介在している。正極2と、負極3と、セパレータ4とは発電要素を構成している。
ケース1は開口部を有し、アルカリ電解液とともに発電要素を収納している。封口ユニット9は、負極集電体6と、負極集電体6に電気的に接続された負極端子板7と、ガスケット5とを有し、ケース1の開口部を封止している。ガスケット5は、内部の異常な圧力の上昇時に防爆弁として機能する薄肉部5aを含む。ケース1の外側面は外装ラベル8で被覆されている。
ガスケット5は、ポリアミド樹脂を主成分とする樹脂で形成されている。このポリアミド樹脂は、第1のポリアミド樹脂と、第2のポリアミド樹脂とを含んでいる。第2のポリアミド樹脂は、第1のポリアミド樹脂と同じモノマー単位の化学構造を有し、第1のポリアミド樹脂よりも小さい数平均分子量を有する。
このように構成されたガスケット5には、分子量が局所的に異なる領域が存在する。この領域では分子鎖の絡み合いが僅かに弱まり、機械的強度が僅かに弱くなる。このため高温時にガスケット5が軟化して伸びきる前に、防爆弁として機能する薄肉部5aが破断する。そのため、防爆弁が安定的に作動する。
また、モノマー単位の化学構造が同じであるため、第1のポリアミド樹脂と第2のポリアミド樹脂とは、異なる成分の樹脂と混合する場合に比べて相溶しやすい。そのため、アルカリ電解液に対して脆化しやすい界面が少なくなる。その結果、ガスケット5は密封性を長期に渡って維持できる。
具体的には、第1のポリアミド樹脂の数平均分子量と、第2のポリアミド樹脂の数平均分子量との差は、300以上、4000以下であることが好ましい。
この数平均分子量の差が300以上であると、実質的な効果が得られる。ガスケット5に射出成型する前の、ポリアミド樹脂の混錬時間を考慮すると、この数平均分子量の差を、4000以下とすればよい。このようにすると、単一成分のポリアミド樹脂で形成されたガスケットを作製する場合の混錬時間と同程度の時間で混練すればよくなり、生産性に影響しない。
なお、ポリアミド樹脂の数平均分子量は、例えば、東ソー株式会社製HLC-8220GPCを用いて、ゲル浸透クロマトグラフィーによって求めることができる。
例えば、5000~50000の数平均分子量を有するポリアミド樹脂を用いるとよい。
例えば、ポリアミド樹脂として、6,6ポリアミドまたは6,10ポリアミド樹脂を用いるとよい。
またガスケット5は必要に応じて、本発明の目的を阻害しない範囲で、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、潤滑材、充填剤、着色剤、燃焼防止剤等を含むことができる。
以下、具体的な例を用いて本実施の形態による効果を詳細に説明する。
アルカリ乾電池のサンプルの作製にあたり、種々の樹脂を用いてガスケットを射出成形により作製している。その際の、ガスケットの組成を(表1)、(表2)に示す。
(表1)に示すサンプルC1、C2のガスケットは、前述した特許文献1および2に記載された、異なる成分の樹脂で構成されている。サンプルC1のガスケットは、6,6ポリアミド樹脂と6,10ポリアミド樹脂との混合物から構成されている。サンプルC2のガスケットは、6,6ポリアミド樹脂とポリフェニルエーテルとエラストマーとからなるポリマーアロイで構成されている。
(表2)に示すサンプルC3およびサンプルC4のガスケットは、それぞれ単独の6,10ポリアミド樹脂および6,6ポリアミド樹脂で構成される一般的なガスケットである。
一方、サンプルE1~E5のガスケットは、第1のポリアミド樹脂と第2のポリアミド樹脂とから構成されている。例えば、サンプルE1では、第1のポリアミド樹脂、第2のポリアミド樹脂は6,10ポリアミド樹脂である。第1のポリアミド樹脂、第2のポリアミド樹脂の数平均分子量はそれぞれ、14000と13700である。
なお、6,10ポリアミド樹脂として旭化成製CM2001を用いている。6,6ポリアミド樹脂としては旭化成製1300sを用いている。ガスケットを作製するにあたり、前述した樹脂を複数ロット入手し、その中から、ゲル浸透クロマトグラフィーを行うことで、(表1)、(表2)に示す数平均分子量を有する6,10ポリアミド樹脂、6,6ポリアミド樹脂を準備している。
そして、(表1)、(表2)に示す材料を組成比でそれぞれ、溶融、混練し、射出成型して、図1に示す形状のガスケットを作製している。具体的には、材料の溶融温度は約280℃である。混練品を射出成型機に投入して、約80℃に保持した成型金型内へ、100MPaの圧力をかけて2秒で注入して2秒間保圧し、さらに金型内で5秒間冷却している。このようにして、ガスケットを作製している。
これらのガスケットを用いて、図1に示す構造と同様のLR6(AA)サイズのアルカリ乾電池のサンプルを作製し、以下のように評価している。
<長期保存特性の評価試験>
ガスケットの長期に渡る密封性を調べるため、各アルカリ乾電池のサンプル50個ずつを、80℃の環境、および60℃で相対湿度90%(90%RH)の環境の恒温槽内に保存している。そして、1.5ヶ月と3ヶ月の時点で、目視にて漏液している電池の個数を確認している。
ガスケットの長期に渡る密封性を調べるため、各アルカリ乾電池のサンプル50個ずつを、80℃の環境、および60℃で相対湿度90%(90%RH)の環境の恒温槽内に保存している。そして、1.5ヶ月と3ヶ月の時点で、目視にて漏液している電池の個数を確認している。
上述の評価で80℃の環境下、および60℃で相対湿度90%の環境下で、ともに3ヶ月間漏液しない場合について長期保存に優れていると判断している。この評価試験の結果を(表3)に示す。
(表3)より、80℃の環境下および60℃で相対湿度90%の環境下の1.5ヶ月の保存期間では、いずれのサンプルでも漏液は起こっていない。
3ヶ月の保存期間では、サンプルC3、C4、およびサンプルE1~E5のサンプルでは、80℃の環境下、および60℃で相対湿度90%の環境下で、ともに漏液に至らず、良好な長期保存特性を示している。
しかしながら、80℃の環境下、および60℃で相対湿度90%の環境下で3ヶ月の保存期間において、異なる成分の樹脂で構成されるサンプルC1とサンプルC2のガスケットで構成されたサンプルでは漏液している。
サンプルC1およびサンプルC2のガスケットで構成されたアルカリ乾電池のうち、漏液に至ったサンプルを分解したところ、すべてガスケットのクラックにより漏液していることがわかる。サンプルC1およびサンプルC2のガスケットは異なる成分の樹脂で構成されている。そのため、樹脂成分が相溶せずに相分離している部分が多く存在すると考えられる。異なる樹脂同士の界面は、アルカリ電解液に対して脆化しやすく、長期保存中にガスケットにクラックが生じて漏液に至ったものと推察される。
<短絡試験>
高温環境での防爆弁の作動性を調べるために、各アルカリ乾電池のサンプル4個を直列に接続した組電池を各30組準備する。これらを60℃の恒温槽で8時間保管した後、各組を短絡させ、そのまま、24時間放置している。その後に、破裂に至った電池の個数を確認している。
高温環境での防爆弁の作動性を調べるために、各アルカリ乾電池のサンプル4個を直列に接続した組電池を各30組準備する。これらを60℃の恒温槽で8時間保管した後、各組を短絡させ、そのまま、24時間放置している。その後に、破裂に至った電池の個数を確認している。
また、以下の方法により、上記試験時のガスケットの伸び具合を調べている。各アルカリ乾電池の胴体部を、ほぼ2分割となるように、電池の径方向に切断して、ガスケットで密封されている方のケースから負極と正極を取り除き洗浄する。この中に、ガスケットを固定させるために、エポキシ樹脂系接着材を流し込み24時間硬化後、ほぼ2分割となるように、電池の軸方向に切断して、切断面を研磨する。
このようにして、各々10個ずつの切断面を準備し、図2Bに示す曲線X’Y’の長さを、デジタルマイクロスコープで計測する。図2Aおよび図2Bは、アルカリ乾電池のガスケットを含む断面の説明図である。図2Aは上記短絡試験前の状態を示し、線分XYの長さは2.2mmである。図2Bは上記短絡試験後の状態を示し、試験前の線分XYが熱によって伸びて、曲線X’Y’に変形していることを示している。
ガスケットの伸び具合の評価指標として、線分XY(2.2mm)と曲線X’Y’との長さの差を求め、各々10個の平均値を算出している。短絡試験結果と、ガスケットの伸び具合を評価した結果とを(表4)に示す。
(表4)より、サンプルC1およびサンプルC2の電池では破裂はなく、ガスケットの伸びは他のサンプルに対して小さい。サンプルC1およびサンプルC2のガスケットは、それぞれ異なる成分の樹脂で構成され、相溶せずに相分離している部分が多く存在すると考えられる。異なる樹脂同士の界面は機械的強度が弱いため、高温時にガスケットが軟化して伸びきる前に、防爆弁として機能する薄肉部が破断しやすかったものと推察される。
単一成分で形成された一般的なガスケットのサンプルC3およびサンプルC4では、ガスケットの伸びは大きく、破裂が発生している。
上述の結果に対して、サンプルE1~E5では、破裂は発生せず、サンプルC3およびサンプルC4よりも、ガスケットの伸びは大幅に小さくなっている。
前述のようにサンプルE1~E5では、同じモノマー単位の化学構造を有し数平均分子量が異なるポリアミド樹脂を用いている。そのため、ガスケット5には分子量が異なる領域が存在する。この領域では分子鎖の絡み合いが僅かに弱まり、機械的強度が僅かに弱くなると考えられる。そのため、単一成分の従来のガスケットを用いたサンプルC3、C4より、防爆弁が良好に働くと考えられる。
また、サンプルE2のガスケットに比べて、サンプルE4のガスケットの方が伸びは小さくなっている。したがって、数平均分子量が小さいポリアミド樹脂を少量混合するほうが高温時の防爆弁の安定的な作動に効果的であると考えられる。このようにポリアミド樹脂は、第2のポリアミド樹脂よりも第1のポリアミド樹脂を多く含むことが好ましい。
本発明のアルカリ乾電池は、優れた耐漏液性と安全性を兼ね備えており、乾電池を電源とするあらゆる機器に好適に用いられる。
1 ケース
2 正極
3 負極
4 セパレータ
5 ガスケット
5a 薄肉部(防爆弁)
6 負極集電体
7 負極端子板
8 外装ラベル
9 封口ユニット
2 正極
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5a 薄肉部(防爆弁)
6 負極集電体
7 負極端子板
8 外装ラベル
9 封口ユニット
Claims (5)
- 開口部を有するケースと、
アルカリ電解液とともにケース内に収納された発電要素と、
ポリアミド樹脂を主成分とするガスケットを有し、前記開口部を封止した封口ユニットと、を備え、
前記ガスケットは防爆弁として機能する薄肉部を含み、
前記ポリアミド樹脂は、第1のポリアミド樹脂と、前記第1のポリアミド樹脂と同じモノマー単位の化学構造を有し、前記第1のポリアミド樹脂よりも小さい数平均分子量を有する第2のポリアミド樹脂と、を含む、
アルカリ乾電池。 - 前記第1のポリアミド樹脂の数平均分子量と、前記第2のポリアミド樹脂の数平均分子量との差は、300以上、4000以下である、
請求項1に記載のアルカリ乾電池。 - 前記ポリアミド樹脂は、6,6ポリアミド樹脂である、
請求項1に記載のアルカリ乾電池。 - 前記ポリアミド樹脂は、6,10ポリアミド樹脂である、
請求項1に記載のアルカリ乾電池。 - 前記ポリアミド樹脂は、前記第2のポリアミド樹脂よりも前記第1のポリアミド樹脂を多く含む、
請求項1に記載のアルカリ乾電池。
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- 2015-08-17 WO PCT/JP2015/004069 patent/WO2016038793A1/ja active Application Filing
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