WO2014203826A1 - Nmrシステム - Google Patents

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WO2014203826A1
WO2014203826A1 PCT/JP2014/065762 JP2014065762W WO2014203826A1 WO 2014203826 A1 WO2014203826 A1 WO 2014203826A1 JP 2014065762 W JP2014065762 W JP 2014065762W WO 2014203826 A1 WO2014203826 A1 WO 2014203826A1
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WO
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helium gas
stage
refrigerator
heat shield
helium
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PCT/JP2014/065762
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常広 武田
Original Assignee
株式会社新領域技術研究所
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    • G01R33/20Arrangements or instruments for measuring magnetic variables involving magnetic resonance
    • G01R33/28Details of apparatus provided for in groups G01R33/44 - G01R33/64
    • G01R33/38Systems for generation, homogenisation or stabilisation of the main or gradient magnetic field
    • G01R33/3804Additional hardware for cooling or heating of the magnet assembly, for housing a cooled or heated part of the magnet assembly or for temperature control of the magnet assembly
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F6/00Superconducting magnets; Superconducting coils
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    • GPHYSICS
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    • G01R33/38Systems for generation, homogenisation or stabilisation of the main or gradient magnetic field
    • G01R33/381Systems for generation, homogenisation or stabilisation of the main or gradient magnetic field using electromagnets
    • G01R33/3815Systems for generation, homogenisation or stabilisation of the main or gradient magnetic field using electromagnets with superconducting coils, e.g. power supply therefor

Definitions

  • the present invention relates to an NMR system including an NMR apparatus and a refrigerator.
  • NMR devices using nuclear magnetic resonance have been widely used with a sample in a solution state as a measurement object, and the measurement object has spread to a solid.
  • This NMR apparatus uses a superconducting magnet, and liquid helium is used for this purpose. It is important to make this liquid helium available for circulation.
  • all currently used NMR devices are heat shielded with liquid nitrogen, and it is necessary to replenish liquid nitrogen once a week. However, there is a demand to eliminate the need for this replenishment. .
  • the present inventor has proposed a system that enables circulating use of helium gas as disclosed in the following patent document, and has put it into practical use by attaching it to a magnetoencephalograph (MEG) or a superconducting physical property test apparatus.
  • MEG magnetoencephalograph
  • a liquid helium container (Dewar) and a refrigerator are placed separately, and liquid helium and helium gas are transported by an appropriate transfer tube, so that helium is circulated and utilized, thereby providing efficient helium.
  • a cooling system is applied to the NMR apparatus, there is a demand for a system suitable for the NMR system.
  • the present invention includes a dewar that contains liquid helium, a superconducting magnet installed in the dewar, and a heat shield tank disposed so as to surround the dewar, and uses a magnetic field generated by the superconducting magnet to A cold chamber including an NMR apparatus for performing magnetic resonance analysis, a first stage of a refrigerator that generates low-temperature helium gas from high-temperature helium gas, and a second stage of refrigerator that generates liquid helium from cryogenic helium gas;
  • An NMR system comprising an NMR apparatus and a transfer tube for transporting liquid helium and helium gas between the cold chambers, the cryosystem being inserted into the dewar and immediately after evaporation of the liquid helium in the dewar
  • the helium gas is collected and passed through the transfer tube (TT), and the refrigerator
  • a cryogenic helium gas transport pipe that returns to two stages, a liquid helium transport pipe that transports the liquid helium obtained in the second stage of the refrigerator to the dewar,
  • the heated helium gas transport pipe is transported using a transport pipe disposed in the transfer tube, and the heated helium gas from the heat shield tank is transferred to the first refrigerator. Cooling by a stage, the obtained low-temperature helium gas is supplied to a heat shield tank, and cooling is performed by a heat pipe by convection of helium gas.
  • neon is used instead of helium as the refrigerant circulating in the heat shield tank
  • the liquid neon obtained in the first stage of the refrigerator is used as the heat instead of the low-temperature helium transport pipe.
  • a liquid neon transport pipe for transporting to a shield tank is used, and instead of the temperature rising helium gas transport pipe, a neon gas transport pipe for transporting neon gas evaporated in the heat shield tank to the first stage of the refrigerator is used.
  • Liquid neon obtained by liquefying neon gas in one stage is supplied to the heat shield tank, the liquid neon is evaporated in the heat shield tank, the heat shield tank is cooled by the heat of evaporation, and the evaporated neon gas is supplied to the refrigerator. Transport to one stage.
  • the low-temperature helium gas is introduced into the measurement probe of the NMR apparatus, and the measurement probe is cooled.
  • FIG. 1 It is a figure which shows the schematic structural example of a NMR system. It is a figure which shows the other schematic structural example of a NMR system. It is a figure which shows the structural example of a detection probe. It is a system block diagram which shows the structure of a cold chamber. It is a figure which shows the structural example of a high vacuum TT vibration attenuator. It is a figure which shows the other structural example of the high vacuum TT vibration attenuator. It is a figure which shows the structural example of a magnetic fluid shield. It is a figure which shows the structure of a system. It is a figure which shows the structure of helium supply. It is a figure which shows the structural example using neon gas.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a schematic configuration of an NMR system according to an embodiment.
  • a detection probe and a sample to be analyzed are arranged in the inner space 14 of the dewar 12 where the magnetic field generated by the superconducting magnet is formed.
  • a heat shield tank 16 is disposed outside the dewar 12 so as to surround the dewar 12, and between the dewar 12 and the inner space 14, between the heat shield tank 16 and the dewar 12, and the casing of the NMR apparatus.
  • a vacuum chamber 18 is formed between them to heat shield the dewar 12.
  • a cold chamber 40 is provided as a separate body from the NMR apparatus.
  • the cold chamber 40 includes a refrigerator first stage 42, a refrigerator second stage 44, and a condenser 46. Further, a gas control unit 50 is provided, and two circulation pumps 52 and 54 are disposed here.
  • a thin tube for collecting a low temperature helium gas of about 4K immediately after evaporation is arranged, and the low temperature helium gas obtained here is supplied to the condenser 46. Is done. Then, about 4K liquid helium obtained in the condenser 46 is returned to the dewar 12. Thereby, the liquid helium in the dewar 12 is maintained.
  • a cooling helium gas (40 KG) of about 40 K obtained in the refrigerator first stage 42 is supplied to the heat shield tank 16 disposed around the dewar 12. Accordingly, the periphery of the dewar 12 is vacuum insulated by the vacuum chamber 18 and faces the heat shield tank 16 of about 40 KG, and heat absorption due to convection and radiation of the dewar 12 is suppressed.
  • the heated helium gas discharged from the heat shield tank 16 is sent to the first stage 42 of the refrigerator as a helium gas of about 300 K through the circulation pump 52 of the gas control unit 50. And in the refrigerator 1st stage 42, it cools to about 40K and returns to the heat shield tank 16 as cooling helium gas.
  • the heat shield tank 16 is supplied with a cooling helium gas of about 40K, and the cooled helium gas whose temperature has risen is discharged from the upper part of the heat shield tank 16.
  • the inside of the heat shield tank 16 may be partitioned into a plurality of chambers to restrict the flow of the cooling helium gas from below to above or from inside to outside.
  • a detection probe 20 is disposed in the inner space 14 of the NMR apparatus 10, and a cooling helium gas of about 40K is also supplied to the detection probe 20.
  • the helium gas whose temperature has been increased is supplied to the refrigerator first stage 42 by the circulation pump 54 of the gas control unit 50, where it is cooled to a cooling helium gas of about 40K and circulated to the detection probe.
  • the inner space 14 in which the detection probe is arranged is cooled by the cooling helium gas, and noise can be reduced in the detection probe to enable more accurate detection.
  • the helium gas from the circulation pump 54 may be about 40K in the refrigerator first stage 42 and then converted to about 4K helium gas in the refrigerator second stage 44 and supplied to the detection probe 20. .
  • a helium gas cylinder 56 is provided, and helium gas from here can be supplied to the refrigerator first stage 42 and the condenser 46 through a valve. Therefore, when helium in the system decreases, helium can be replenished by supplying helium gas from the helium gas cylinder 56.
  • the condenser 46 since the internal pressure decreases during the liquefaction process, it is preferable to appropriately maintain the pressure with a heater or the like.
  • buffer tanks 58 and 59 are provided in the helium gas suction path of the circulation pump 52 and the circulation pump 54 so that the flow rate can be adjusted.
  • cooling helium gas of about 40K is supplied to the heat shield tank 16, so that transfer work such as replenishment of liquid nitrogen is not required, the use of NMR is facilitated, labor costs are reduced, and NMR is reduced.
  • the usable time can be increased.
  • the radiation heat to the NMR apparatus can be reduced and effective cooling can be performed.
  • the radiant heat is proportional to the fourth power of the temperature difference, the effect of reducing the temperature of the heat shield tank from 77K to 40K is very large.
  • the helium gas heated to about 50K by the heat shield tank 16 is collected by the vacuum heat insulation double pipe and led to the joint portion 38. It is led to the cold chamber 40 through the transfer tube 90, supplied to the refrigerator first stage 42 without being raised in temperature, cooled and supplied to the heat shield tank 16 as 40K gas. In this way, the heat shield tank 16 can be cooled more effectively.
  • the first stage 42 of the refrigerator in the cold chamber 40 is provided with a heat exchanger for cooling the 40K gas.
  • the heat exchanger of the refrigerator first stage 42 is supplied with helium of about 50K from the heat shield tank 16 from above, cooled by heat exchange, becomes heavy in specific gravity, flows to the bottom, and helium gas of about 40K.
  • the refrigerator first stage 42 constitutes a heat pipe that effectively performs convection of helium gas by cooling the helium gas of about 50K from the heat shield tank 16 and supplying it to the heat shield tank 16. By means of this, an effective heat exchange is achieved.
  • helium gas has a relatively large heat capacity substantially equal to that of nitrogen gas, neon gas, etc., but the heat of evaporation is extremely small compared to nitrogen gas, neon gas, etc.
  • heat exchange between low-temperature gas and metal is less efficient than conduction heat transfer between metals. Therefore, a large amount of helium gas must be circulated in order to heat shield NMR with the heat shield tank 16 in the NMR apparatus using helium gas.
  • the heat shield tank 16 it is preferable to cool the heat shield tank 16 with neon (Ne) gas without using helium gas. Since neon gas has a liquefaction temperature lower than that of nitrogen gas, the heat shield tank 16 can be made to be low in temperature. Therefore, cooling of the heat shield tank 16 is effective. In addition, since the liquefaction temperature is higher than that of helium, it is not necessary to cool as much as helium in order to obtain a liquid. In particular, the heat of evaporation about 20 times that of helium can be used for effective cooling.
  • neon gas liquefies at about 27 K at atmospheric pressure, but the liquefaction temperature rises when the vapor pressure rises, and the liquefaction capability of the current GM refrigerator increases as the liquefaction temperature rises. Therefore, neon is liquefied at about 34K with a vapor pressure of about 6 atmospheres, stored in the heat shield tank 16 in the NMR apparatus 10, and evaporated in the heat shield tank 16, thereby forming an open loop heat pipe. Thus, the heat shield tank 16 can be efficiently cooled.
  • FIG. 10 schematically shows a circulation system of liquid helium and liquid neon.
  • a circulation system of liquid helium and liquid neon is supplied to the dewar 12 from the condenser 46 cooled by the refrigerator second stage 44, and about 4K helium gas obtained in the dewar 12 is circulated to the condenser. Is as described above.
  • liquid neon cooled to about 34K is supplied to the heat shield tank 16 disposed so as to surround the dewar 12 via the vacuum chamber 18 in the first stage 42 of the refrigerator.
  • neon gas of about 34K evaporated in the heat shield tank 16 is circulated to the refrigerator first stage 42.
  • the high pressure neon gas from the neon cylinder 92 can be supplied to this circulation system, and thereby the pressure of the neon gas including the inside of the heat shield tank 16 is maintained at about 6 atmospheres.
  • an open-loop heat pipe is shown as an embodiment, but a normal heat pipe in which the cooling unit of the refrigerator first stage 42 and the heat shield tank 16 are combined with a thick pipe can also be implemented.
  • the liquefaction pressure and temperature can be changed as necessary according to the situation.
  • one GM refrigerator is used, but two or more refrigerators may be used when the heat shield load of the NMR apparatus 10 is large. In that case, it is also preferable to use the added first stage of the refrigerator in order to liquefy neon having a large evaporation heat.
  • the transport pipe from the liquid neon refrigerator first stage 42 to the heat shield tank 16 and the transport pipe from the heat shield tank 16 to the refrigerator first stage 42 are the same as the helium gas transport pipe. 90.
  • FIG. 8 is a schematic external view of the system. As described above, the transfer tube 90 having both ends connected to the NMR apparatus 10 and the cold chamber 40 is provided, and the high vacuum TT vibration attenuator 60 is disposed in the middle thereof.
  • FIG. 9 shows the supply of helium in the heat pipe system into the NMR apparatus 10.
  • the transfer tube 90 accommodates a cooling helium gas of about 40K and a low temperature helium gas of about 4K, and a liquid helium of about 4K between the cold chamber 40 and the NMR apparatus 10.
  • the inside of the transfer tube 90 is kept in a vacuum, but the liquid helium transport pipe is arranged on the innermost side, and the helium gas transport pipe having a higher temperature is arranged on the outer side in the transfer tube 90. Is preferred.
  • the one end side of the transfer tube 90 is separated into each transport pipe and then connected to the first refrigerator stage 42 and the condenser 46 in the cold chamber 40.
  • the heat shield in the vacuum chamber in the transfer tube 90 is connected to the transport pipe from the refrigerator first stage 42.
  • a high vacuum TT vibration attenuator 60 is disposed in the middle of the transfer tube 90, and the other end of the transfer tube 90 is connected to a joint 38 disposed at the top of the NMR apparatus 10, where each transport tube Are separated.
  • the helium gas of about 50K discharged from the heat shield tank 16 is guided to the joint portion 38 by a heat insulating double pipe and transported by the transport pipe in the transfer tube 90.
  • a pipe for supplying about 40K helium gas to the heat shield tank 16 opens at the bottom of the heat shield tank 16, and a pipe for discharging about 50K helium gas from the heat shield tank 16 opens at the top of the heat shield tank 16. is doing.
  • These two pipes are composed of a heat-insulating double-pipe flexible pipe with a vacuum chamber disposed outside. Further, the supply pipe of about 4K liquid helium to the dewar 12 and the discharge pipe of about 4K helium gas from the dewar 12 are vacuum insulated by a heat insulation double pipe and connected to the dewar 12.
  • the detection probe 20 is disposed in the inner space 14.
  • the inner space 14 is an elongated space in the vertical direction in FIGS. 1 and 2, and the detection probe 20 is also disposed in the inner space 14.
  • the detection probe 20 applies a high-frequency magnetic field to the sample in the sample tube 30 and detects an NMR signal from the sample as a high-frequency magnetic field.
  • the detection probe 20 has a cylindrical shape as a whole, and has a sample space 22 at the center, and a sample tube 30 is inserted into the sample space 22 from above.
  • a coil 24 is wound around the sample space 22. The coil 24 applies a high frequency magnetic field and detects an NMR signal.
  • a frame for fixing the coil 24 inside the detection probe 20 is a heat exchanger 26, and for example, 40K low-temperature helium gas (40KG) is supplied to cool the coil 24. .
  • the inside of the detection probe 20 is a vacuum chamber 28, and the coil 24 and the like are insulated from the vacuum.
  • a self-shielding magnetic field gradient coil 32 is disposed outside the coil 24 in the vacuum chamber 28.
  • the detection probe 20 is cooled by the low-temperature helium gas introduced into the heat exchanger 26, so that the thermal noise is reduced and the sample detection accuracy is increased.
  • cooling helium gas of about 40K is supplied to the detection probe 20 to cool it, but as shown by the broken line in FIG. 4, about 4K obtained in the refrigerator second stage 44 of the cold chamber 40.
  • the low-temperature helium gas may be supplied to the detection probe 20.
  • a low-temperature gas of about 4K from the refrigerator second stage 44 may be supplied to the detection probe 20. In this way, by supplying the low-temperature helium gas, the temperature of the detection probe 20 can be lowered, and measurement noise can be further reduced.
  • the cold chamber 40 will be described with reference to FIG.
  • the cold chamber 40 is a vacuum container and includes a GM refrigerator freezer first stage 42, a refrigerator second stage 44, and a condenser 46.
  • the refrigerator first stage 42 cools about 300K helium gas to about 40K helium gas
  • the refrigerator second stage 44 cools about 40K helium gas to about 4K.
  • 4K helium gas is liquefied into 4K liquid helium (4KL).
  • the low temperature helium gas of about 4K in the vicinity of the liquid helium level in the dewar 12 is directly sucked into the condenser 46 and liquefied there.
  • the helium gas from the circulation pump 52 and the helium gas from the circulation pump 54 are cooled to about 40K by the refrigerator first stage 42.
  • the helium gas from the circulation pump 54 may be cooled to about 4K by the refrigerator second stage 44 after being cooled by the refrigerator first stage 42.
  • FIG. 5 shows the configuration of a high vacuum TT vibration attenuator 60 for suppressing vibration transmission. Since the refrigerator in the cold chamber 40 performs operations such as adiabatic expansion by using a pump, it is inevitable that vibrations are generated here. In the present embodiment, the cold chamber 40 is separated from the NMR apparatus 10, and the vibration of the refrigerator is hardly transmitted to the NMR apparatus 10. However, the NMR apparatus 10 and the cold chamber 40 are connected by a transfer tube, and the vibration of the refrigerator is transmitted to the NMR apparatus through the transfer tube. This vibration adversely affects analysis and detection in the NMR apparatus.
  • the transmission of vibration is suppressed by disposing the high vacuum TT vibration attenuator 60 in the middle of the transfer tube.
  • both ends of the outer tube of the transfer tube are fixed in close contact with the cold chamber 40 and the NMR apparatus 10, and it is important to prevent vibrations transmitted therethrough.
  • a plurality of helium transport pipes are arranged in the heat shield pipe 62.
  • An outer pipe 64 is disposed so as to surround the heat shield pipe 62, and the inside of the outer pipe 64 is maintained in a vacuum.
  • the right outer pipe 64a and the left outer pipe 64b in the figure are each connected to the high vacuum TT vibration attenuator 60 and terminate.
  • the high vacuum TT vibration attenuator 60 has a structure in which an inner tube 66 and an outer tube 68 are connected in a nested structure. That is, the end of the outer pipe 64 a is fixed to the inner tube 66 by, for example, welding, the end of the outer pipe 64 b is fixed to the outer tube 68 by, for example, welding, and the inner tube 66 is fixed to the outer tube 68. Arranged concentrically on the inside.
  • annular recesses 70 are provided at two locations of the inner tube 66, and O-rings 72 are inserted therein. Accordingly, the gap between the outer peripheral surface of the inner tube 66 and the inner peripheral surface of the outer tube 68 is sealed in two stages by the O-ring, and thereby the vacuum state in the outer pipe 64 is maintained.
  • flanges 74, 76 extending outward are formed at the right end of the inner tube 66 and the right end of the outer tube 68, and the left side surface of the flange 74 and the right side surface of the flange 76 are disposed to face each other.
  • an impact absorbing material 78 is disposed between the flanges 74 and 76.
  • the shock absorbing material 78 absorbs vibration and is preferably configured to include, for example, a soft gel-like material mainly made of silicone, ⁇ GEL (trade name), and the like. By disposing the shock absorber 78, vibration transmission is suppressed and airtightness is also increased.
  • the impact absorbing material 78 is preferably provided in a ring shape, but a plurality of ring-shaped impact absorbing materials 78 may be provided concentrically in order to improve airtightness.
  • the inner tube 66 and the outer tube 68 are nested, and the outer peripheral surface of the inner tube 66 and the inner peripheral surface of the outer tube 68 are connected by the O-ring 72.
  • 68 is supported.
  • an impact absorbing material 78 is also disposed at the connecting portion of the flanges 74 and 76.
  • the outer pipes 64a and 64b (the inner pipe 66 and the outer pipe 68) are connected via the O-ring 72 and the shock absorber 78, and the vibration of the refrigerator connected to one is connected to the other. Transmission to the NMR apparatus 10 can be effectively prevented.
  • FIG. 6 shows an example in which a magnetic fluid seal 80 is used instead of the O-ring 72.
  • the gap is sealed between the outer peripheral surface of the inner tube 66 and the inner peripheral surface of the outer tube 68 by arranging the magnetic fluid in an annular shape.
  • the magnetic fluid seal 80 has an appropriate number of axially arranged magnets 82 and annular magnetic pieces 84a and 84b connected to both sides thereof, and the tips of the magnetic pieces 84a and 84b. It holds the magnetic fluid 86.
  • Such a magnetic fluid seal 80 can also seal between the inner tube 66 and the outer tube 68.
  • An annular magnet may be used.

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Abstract

 NMR装置10は、液体ヘリウムを収容するデュワ12と、デュワ12内に設置した超電導マグネットと、デュワ12を取り囲むように配置された熱シールドタンク16とを有する。コールドチャンバ40は、高温のヘリウムガスから低温ヘリウムガスを生成する冷凍機第1ステージ42と、極低温のヘリウムガスから液体ヘリウムを生成する冷凍機第2ステージ44を含む。トランスファーチューブが液体ヘリウムおよびヘリウムガスの輸送を行う。冷凍機第1ステージ42で得られた低温ヘリウムガスを前記熱シールドタンク16に輸送する低温ヘリウムガス輸送管と、前記熱シールドタンクにおいて得られる高温ヘリウムガスを冷凍機第1ステージ42に輸送する高温ヘリウムガス輸送管と、を有する。

Description

NMRシステム
 本発明は、NMR装置と、冷凍機を含む、NMRシステムに関する。
 従来、溶液状態の試料を測定対象として、核磁気共鳴を利用したNMR装置が広く利用されており、測定対象は固体にも広がっている。
 このNMR装置には超電導マグネットが利用され、そのために液体ヘリウムが用いられる。この液体ヘリウムを循環利用可能とすることが重要である。また、現在使用されているNMR装置は全て液体窒素で熱シールドされており、標準的には週に1回液体窒素を補充する必要があるが、この補充の必要性をなくしたいという要求がある。
 本発明者は、下記特許文献に開示されるような、ヘリウムガスの循環使用を可能にするシステムを提案し、脳磁計(MEG)や超電導物性試験装置につけて実用化している。
米国特許第6488753号公報 特開2000-104900号公報 特開2000-193364号公報 特開2007-321875号公報
 上記特許文献に示されるように、液体ヘリウム容器(デュワ)と冷凍機を別置きにし、液体ヘリウム、ヘリウムガスを適切なトランスファーチューブにより輸送することで、ヘリウムを循環利用して、効率的なヘリウムの利用が可能になる。しかし、このような冷却システムをNMR装置に適用した場合、NMRシステムにおいて好適なシステムとしたいという要求がある。同時に、液体窒素の補充の必要性をなくしたいという要求がある。
 本発明は、液体ヘリウムを収容するデュワと、デュワ内に設置した超電導マグネットと、デュワを取り囲むように配置された熱シールドタンクとを有し、前記超電導マグネットにより生成される磁界を利用して核磁気共鳴分析を行うNMR装置と、高温のヘリウムガスから低温ヘリウムガスを生成する冷凍機第1ステージと、極低温のヘリウムガスから液体ヘリウムを生成する冷凍機第2ステージを含むコールドチャンバと、前記NMR装置と、前記コールドチャンバの間の液体ヘリウムおよびヘリウムガスの輸送を行うトランスファーチューブと、を含むNMRシステムであって、前記デュワ内に挿入され、前記デュワ内の液体ヘリウムの蒸発直後の極低温ヘリウムガスを回収し、トランスファーチューブ(TT)を通過して、前記冷凍機第2ステージに戻す極低温ヘリウムガス輸送管と、前記冷凍機第2ステージで得られた前記液体ヘリウムを前記デュワに輸送する液体ヘリウム輸送管と、前記冷凍機第1ステージで得られた低温ヘリウムガスを前記熱シールドタンクに輸送する低温ヘリウムガス輸送管と、前記熱シールドタンクにおいて得られる昇温したヘリウムガスを冷凍機第1ステージに輸送する昇温ヘリウムガス輸送管と、を有する。
 また、1つの実施形態では、前記昇温ヘリウムガス輸送管を、前記トランスファーチューブ内に配置した輸送管を利用して輸送し、前記熱シールドタンクからの昇温したヘリウムガスを前記冷凍機第1ステージにより冷却し、得られた低温ヘリウムガスを熱シールドタンクに供給し、ヘリウムガスの対流によるヒートパイプで冷却を行う。
 また、他の実施形態では、前記熱シールドタンクに循環する冷媒として、ヘリウムに代えてネオンを用い、前記低温ヘリウム輸送管に代えて、前記冷凍機第1ステージで得られた液体ネオンを前記熱シールドタンクに輸送する液体ネオン輸送管を用い、前記昇温ヘリウムガス輸送管に代えて、前記熱シールドタンクにおいて蒸発したネオンガスを冷凍機第1ステージに輸送するネオンガス輸送管を用い、前記冷凍機第1ステージでネオンガスを液化して得られた液体ネオンを前記熱シールドタンクに供給し、前記熱シールドタンクにおいて液体ネオンを蒸発しその蒸発熱で熱シールドタンクを冷却し、蒸発したネオンガスを冷凍機第1ステージに輸送する。
 また、さらに他の実施形態では、前記低温ヘリウムガスを前記NMR装置の計測プローブに導入し、計測プローブを冷却する。
 また、さらに他の実施形態では、前記低温ヘリウムガスを前記冷凍機第2ステージにより冷却し、得られた極低温ヘリウムガスを計測プローブに導入し、計測プローブを冷却する。
 本発明によれば、NMRシステムにおいて、効果的な冷却が行える。
NMRシステムの概略構成例を示す図である。 NMRシステムの他の概略構成例を示す図である。 検出プローブの構成例を示す図である。 コールドチャンバの構成を示すシステム構成図である。 高真空TT振動減衰器の構成例を示す図である。 高真空TT振動減衰器の他の構成例を示す図である。 磁気流体シールドの構成例を示す図である。 システムの構成を示す図である。 ヘリウム供給の構成を示す図である。 ネオンガスを利用する構成例を示す図である。
 以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。
「システム構成」
 図1は、実施形態に係るNMRシステムの概略構成を示す図である。
 NMR装置10は、ドーナツ状であってその内部に液体ヘリウムを貯留するデュワ12を有する。このデュワ12内には、図示を省略した超電導マグネットが配置される。この例において、超電導マグネットは、円筒形の超電導コイルからなり、ドーナツ状のデュワ12の内側空間14に所定の磁場を生起する。
 超電導マグネットによって生起される磁場が形成されるデュワ12の内側空間14には、検出プローブおよび分析対象となる試料が配置される。また、デュワ12の外部には、デュワ12を取り囲むようにして熱シールドタンク16が配置され、デュワ12と内側空間14との間、熱シールドタンク16とデュワ12の間、およびNMR装置のケーシングとの間には真空チャンバ18が形成されており、デュワ12を熱シールドしている。
 このNMR装置とは別体として、コールドチャンバ40が設けられており、このコールドチャンバ40は、冷凍機第1ステージ42、冷凍機第2ステージ44、凝縮器46を有する。さらに、ガスコントロール部50が設けられ、ここに2つの循環ポンプ52,54が配置されている。
 まず、NMR装置10のデュワ12内の液体ヘリウムの液面近くには、蒸発直後の4K程度の低温ヘリウムガスを採取する細管が配置され、ここで得られた低温ヘリウムガスが凝縮器46に供給される。そして、凝縮器46において得られた4K程度の液体ヘリウムがデュワ12に返送される。これによって、デュワ12内の液体ヘリウムが維持される。
 デュワ12の周囲に配置される熱シールドタンク16には、冷凍機第1ステージ42において得られる40K程度の冷却ヘリウムガス(40KG)が供給される。従って、デュワ12の周囲は真空チャンバ18により真空断熱されると共に、40KG程度の熱シールドタンク16に対向することになり、デュワ12の対流および輻射による吸熱が抑制されている。この熱シールドタンク16から排出される温度上昇したヘリウムガスは、ガスコントロール部50の循環ポンプ52を介し、300K程度のヘリウムガスとして冷凍機第1ステージ42に送られる。そして、冷凍機第1ステージ42において、40K程度に冷却され、冷却ヘリウムガスとして、熱シールドタンク16に返送される。
 この例において、熱シールドタンク16は、40K程度の冷却ヘリウムガスが供給され、温度上昇した冷却ヘリウムガスが熱シールドタンク16の上部から排出される。なお、熱シールドタンク16内を複数の室に仕切って冷却ヘリウムガスの流れを下側から上側や、内側から外側に流れるように規制してもよい。
 また、NMR装置10の内側空間14には、検出プローブ20が配置され、この検出プローブ20にも、40K程度の冷却ヘリウムガスが供給される。ここで、温度上昇したヘリウムガスはガスコントロール部50の循環ポンプ54によって、冷凍機第1ステージ42に供給され、ここで40K程度の冷却ヘリウムガスに冷却されて、検出プローブに循環される。
 このようにして、検出プローブが配置される内側空間14が冷却ヘリウムガスによって冷却されており、検出プローブにおいてノイズを減少してより正確な検出が可能となる。
 なお、循環ポンプ54からのヘリウムガスを、冷凍機第1ステージ42にて40K程度とした後、冷凍機第2ステージ44により4K程度のヘリウムガスとし、これを検出プローブ20に供給してもよい。
 また、ヘリウムガスボンベ56が設けられ、ここからのヘリウムガスがバルブを介し冷凍機第1ステージ42および凝縮器46に供給可能となっている。従って、系内のヘリウムが減少したときには、ヘリウムガスボンベ56からヘリウムガスを供給することでヘリウムの補充ができる。なお、凝縮器46では、液化する過程で内部の圧力が低下するため、ヒータ等により圧力を適切に維持することが好適である。
 さらに、循環ポンプ52および循環ポンプ54のヘリウムガス吸引経路にはバッファタンク58および59が設けられ、流量調整ができるようになっている。
 従来のNMR装置では、デュワ12の熱シールドを行うために、液体窒素を用いる場合が多かった。本実施形態のシステムでは、熱シールドタンク16に40K程度の冷却ヘリウムガスを供給するため、液体窒素の補充などの移送作業を必要とせず、NMRの使用が容易となり、人件費が低下し、NMRの使用可能時間を増加することができる。また、冷却ヘリウムガスを用いることによりNMR装置への輻射熱を小さくして、効果的な冷却が行える。特に、輻射熱は、温度差の4乗に比例するため、熱シールドタンクの温度を77Kから40Kに低下することの効果は非常に大きい。
 また、本システムでは、ヘリウムを循環利用するため、液体ヘリウムの補充を不要とすることができる。すなわち、冷凍機の定期保守の際に損失するヘリウムの補充だけで、十分であり、液体ヘリウムの補充は、ヘリウムガスボンベ56から供給されるヘリウムガスの液化によって行うことができる。
 本実施形態において、熱シールドタンク16へ供給する40K程度のヘリウムガス(40KG)の循環のため、循環ポンプ52を用いた。低温で動作する循環ポンプを入手することは困難なため、熱シールドタンク16で暖められて50K程度になったヘリウムガスを一度室温の300Kガスにしてからポンプ循環している。このため、コールドチャンバ40内の冷凍機第1ステージは300Kガスを40Kガスにするために多くの冷却能力を消費する。
 そこで、図2に示す本実施形態では、図9に示すように、熱シールドタンク16で温められて50K程度になったヘリウムガスを真空断熱2重管で回収して接合部38に導き、さらにトランスファーチューブ90の中を通してコールドチャンバ40まで導いて、温度を上げることなく冷凍機第1ステージ42に供給して冷却し、40Kのガスにして、熱シールドタンク16に供給する。このようにして、より効果的に熱シールドタンク16を冷却可能となる。この場合、コールドチャンバ40内の冷凍機第1ステージ42には、40Kガスを冷却するための熱交換器が設けられる。そして、冷凍機第1ステージ42の熱交換器は、熱シールドタンク16からの50K程度のヘリウムが上部から供給され、熱交換により冷却されて比重が重くなり下部に流れて、40K程度のヘリウムガスとして熱交換器の底から排出する。これによって、冷凍機第1ステージ42は、熱シールドタンク16からの50K程度のヘリウムガスを冷却して熱シールドタンク16に供給するというヘリウムガスの対流を効果的に行うヒートパイプを構成し、これによって効果的な熱交換が達成される。
 ここで、ヘリウムガスは、窒素ガス、ネオンガス等とほぼ同等の比較的大きな熱容量を持っているが、蒸発熱は窒素ガス、ネオンガス等と比べて極めて小さい。また、低温ガスと金属等の熱交換は金属同士の伝導伝熱と比べて、効率が悪い。従って、ヘリウムガスを用いてNMR装置内の熱シールドタンク16でNMRを熱シールドするためには大量のヘリウムガスを循環させなければならない。
 図2に示す、ヘリウムガスの冷却による比重の増加、熱シールドタンク16内における加熱による比重の減少による自然対流による冷却では、流量がそれほど大きくならない。このため、NMR装置10における熱シールドタンク16を十分に冷却することは比較的難しい。特に、必要とされる大量のヘリウムガスを低温で循環させるためには、低温で動作し新たな熱を発生しない循環ポンプが必要になるが、現在の技術では困難である。他方、必要なガスを循環するために、図1のようなシステムを組むと、1度室温に昇温してから、再度必要な温度まで冷却するために、大きな冷凍能力が必要となる。
 そこで、熱シールドタンク16の冷却をヘリウムガスで行わず、ネオン(Ne)ガスで行うことが好適になる。ネオンガスは窒素ガスに比べて液化温度が低いため、熱シールドタンク16を低温にできるため、熱シールドタンク16の冷却により効果的である。また、液化温度がヘリウムに比べ高いため、液体にするためにヘリウム程冷却する必要はない。とりわけ、ヘリウムに比べて約20倍の蒸発熱を効果的な冷却に利用可能である。
 ここで、ネオンガスは大気圧において約27Kで液化するが、蒸気圧が上昇すると液化温度が上昇し、液化温度が上昇すると、現在のGM冷凍機では液化能力が増大するという特性がある。そこで、ネオンを6気圧程度の蒸気圧で、約34K程度で液化してNMR装置10内の熱シールドタンク16に貯留し、熱シールドタンク16内で蒸発させることで、オープンループ型ヒートパイプを構成して、効率的に熱シールドタンク16を冷却することができる。
 図10に、液体ヘリウム、液体ネオンの循環系について、模式的に示してある。このように、冷凍機第2ステージ44により冷却される凝縮器46からデュワ12へ4K程度の液体ヘリウムを供給し、デュワ12内で得られた4K程度のヘリウムガスを凝縮器に循環することについては、上述した通りである。一方、デュワ12を、真空チャンバ18を介し取り囲むように配置されている熱シールドタンク16には、冷凍機第1ステージ42において、34K程度に冷却液化された液体ネオンが供給される。また、熱シールドタンク16内で蒸発した34K程度のネオンガスが冷凍機第1ステージ42に循環される。なお、この循環系には、ネオンボンベ92からの高圧のネオンガスを供給できるようになっており、これによって熱シールドタンク16内を含めたネオンガスの圧力を6気圧程度に維持している。
 ここで、一実施形態としてはオープンループ型ヒートパイプを示したが、太い管で冷凍機第1ステージ42の冷却部と熱シールドタンク16を結合した通常のヒートパイプでも実施可能である。また、液化圧および温度も状況に応じて必要な変更を加えることも可能である。
 本実施形態では、1台のGM冷凍機を使用したが、NMR装置10の熱シールドの負荷が大きいときには2台以上の冷凍機を用いてもかまわない。その場合、蒸発熱の大きなネオンを液化するために、追加した冷凍機第1ステージを使うことも好適である。
 また、液体ネオンの冷凍機第1ステージ42から熱シールドタンク16への輸送管、熱シールドタンク16から冷凍機第1ステージ42への輸送管は、ヘリウムガスの輸送管と同様にして、トランスファーチューブ90内に収容される。
「システム構成例」
 図8は、システムの外観模式図である。このように、NMR装置10とコールドチャンバ40に両端が接続されるトランスファーチューブ90が設けられ、この途中に高真空TT振動減衰器60が配置される。
 図9には、NMR装置10内へのヒートパイプ方式におけるヘリウムの供給について示す。コールドチャンバ40とNMR装置10との40K程度の冷却ヘリウムガス、4K程度の低温ヘリウムガス、および4K程度の液体ヘリウムの輸送管はトランスファーチューブ90内に収容されている。トランスファーチューブ90は内部が真空に保たれているが、液体ヘリウムの輸送管を最も内側に配置し、温度の高いヘリウムガスの輸送管ほど外側に配置した多重管をトランスファーチューブ90内に配置したものが好適である。
 トランスファーチューブ90の一端側は、各輸送管に分離された後、コールドチャンバ40内の冷凍機第1ステージ42、凝縮器46に接続される。なお、トランスファーチューブ90内の真空チャンバ内の熱シールドは、冷凍機第1ステージ42からの輸送管に接続される。トランスファーチューブ90の中間部には、高真空TT振動減衰器60が配置され、トランスファーチューブ90の他端は、NMR装置10の上部に配置された接合部38に接続され、ここにおいて、各輸送管が分離される。
 さらに熱シールドタンク16から排出される50K程度のヘリウムガスは断熱2重管で接合部38に導かれて、トランスファーチューブ90内の輸送管で輸送される。
 熱シールドタンク16に40K程度のヘリウムガスを供給する配管は、熱シールドタンク16の底部で開口し、熱シールドタンク16から50K程度のヘリウムガスを排出する配管は、熱シールドタンク16の上部で開口している。これら2つの配管は、真空チャンバを外側に配置した断熱2重管のフレキシブル管から構成されている。また、デュワ12への4K程度の液体ヘリウムの供給管と、デュワ12からの4K程度のヘリウムガスの排出管は、断熱2重管によって真空断熱されてデュワ12に接続される。
「検出プローブ」
 次に、検出プローブ20について、図3に基づいて説明する。検出プローブ20は、内側空間14内に配置される。内側空間14が図1,2における縦方向の細長空間であり、検出プローブ20も内側空間14に、配置される。検出プローブ20は、試料管30中の試料に対し、高周波磁場を印加して、試料からのNMR信号を高周波磁界として検出する。
 検出プローブ20は全体として円筒型で、中央部分に試料用空間22を有しており、この試料用空間22に上部から試料管30が挿入される。試料用空間22の周囲には、コイル24が巻かれており、このコイル24により、高周波磁場の印加と、NMR信号の検出を行う。
 また、この例では、検出プローブ20の内部にコイル24を固定するフレームが熱交換器26となっており、ここに例えば40Kの低温ヘリウムガス(40KG)が供給され、コイル24が冷却されている。
 さらに、検出プローブ20の内部が真空チャンバ28となっており、コイル24などが真空断熱されている。なお、この例では、真空チャンバ28内のコイル24の外側に、自己遮蔽型の磁場勾配コイル32が配置されている。
 このように、本実施形態の検出プローブ20では、検出プローブ20が熱交換器26に導入される低温ヘリウムガスによって冷却されることで熱雑音が減少し試料の検出精度が上昇する。
 なお、この例では、検出プローブ20に40K程度の冷却ヘリウムガスを供給して冷却したが、図4において破線で示したように、コールドチャンバ40の冷凍機第2ステージ44において、得られる4K程度の低温ヘリウムガスを検出プローブ20に供給してもよい。この場合、図1において破線で示したように、冷凍機第2ステージ44からの4K程度の低温ガスを検出プローブ20に供給すればよい。このように、低温ヘリウムガスを供給することで、検出プローブ20の温度をより低くすることができ、計測ノイズをより低減できる。
「コールドチャンバ」
 コールドチャンバ40について、図4に基づいて説明する。コールドチャンバ40は、真空容器となっており、GM冷凍機の冷凍機第1ステージ42と、冷凍機第2ステージ44と、凝縮器46を含む。冷凍機第1ステージ42は、300K程度のヘリウムガスを40K程度のヘリウムガスに冷却し、冷凍機第2ステージ44は、40K程度のヘリウムガスを4K程度まで冷却する。そして、冷凍機第2ステージ44により冷却される凝縮器46において、4Kのヘリウムガスが4Kの液体ヘリウム(4KL)に液化される。
 上述したように、デュワ12内の液体ヘリウム液面近傍の4K程度の低温ヘリウムガスは直接凝縮器46に吸引され、ここで液化される。
 循環ポンプ52からのヘリウムガスと循環ポンプ54からのヘリウムガスは冷凍機第1ステージ42で40K程度に冷却される。循環ポンプ54からのヘリウムガスは、冷凍機第1ステージ42で冷却された後、冷凍機第2ステージ44で4K程度まで冷却されてもよい。
「トランスファーチューブ」
 上述のように、本実施形態では、NMR装置10とコールドチャンバ40、ガスコントロール部50を別体として設置する。
 トランスファーチューブは、一番内側に液体ヘリウムの輸送管、次に4K程度の低温ヘリウムガスの輸送管、その次に40K程度の冷却ガスの輸送管を配置する多重管構造とすることが好ましいが、必ずしもこれに限定されない。最外管の内側は真空として、熱シールド管を配置し、その内側に各種輸送管を配置することが好ましい。
 そして、図5には、振動伝達抑止用の高真空TT振動減衰器60の構成を示してある。コールドチャンバ40内の冷凍機は、ポンプを利用して断熱膨張を繰り返すなどの動作を行うため、ここに振動が発生することが避けられない。本実施形態では、コールドチャンバ40をNMR装置10とは、別置きとしており、冷凍機の振動がNMR装置10に伝わりにくくしている。しかしながら、NMR装置10と、コールドチャンバ40は、トランスファーチューブで接続されており、このトランスファーチューブを介し、冷凍機の振動がNMR装置に伝わる。この振動は、NMR装置における分析、検出に悪影響を及ぼす。
 そこで、本実施形態では、トランスファーチューブの途中に高真空TT振動減衰器60を配置することで振動の伝達を抑止する。特に、トランスファーチューブの外側管は両端がコールドチャンバ40およびNMR装置10に密着して固定されており、ここを伝わる振動を防止することが重要である。
 熱シールド管62内には、複数のヘリウム輸送管が配置される。そして、熱シールド管62を取り囲んで、外側パイプ64を配置し、この外側パイプ64の内部は真空に維持される。ここで、図における右側の外側パイプ64a、左側の外側パイプ64bは、それぞれ高真空TT振動減衰器60に接続されて終端している。
 高真空TT振動減衰器60は、内管66と外管68が入れ子構造で接続される構造を有している。すなわち、外側パイプ64aの端部は、内管66に例えば溶接で固定されており、外側パイプ64bの端部は、外管68に例えば溶接で固定されており、内管66が外管68の内側に同心状に配置されている。
 また、この例では、内管66の2箇所には、円環状の凹み70が設けられ、ここにOリング72が挿入されている。従って、内管66の外周面と、外管68の内周面の隙間はOリングで2段階でシールされており、これによって外側パイプ64内の真空状態が維持される。
 また、内管66の右側端と、外管68の右側端には、外側に伸びるフランジ74,76が形成されており、フランジ74の左側面と、フランジ76の右側面が対向配置されている。そして、この例では、両フランジ74,76の間には、衝撃吸収材78が配置されている。衝撃吸収材78は、振動を吸収するものであり、例えばシリコーンを主原料とした柔らかなゲル状の素材、αGEL(商品名)などを含んで構成されることが好適である。この衝撃吸収材78を配置することで、振動の伝達を抑制するとともに、気密性も上昇する。
 なお、両フランジ74,76をそれぞれ別々にフレームなどに固定してもよい。このような構成によって衝撃吸収材78を除けば、接触が減少するため、振動伝達性はさらに低くなる。
 衝撃吸収材78は、リング状に設けることが好適であるが、気密性を向上させるためには、リング状の衝撃吸収材78を同心円状に複数個設けるとよい。
 このように、本実施形態では、内管66と、外管68を入れ子構造とし内管66の外周面と外管68の内周面をOリング72で接続する構造とした。なお、内管66の外周面と外管68の内周面の間には間隙があり、Oリング72の外周面が外管68の内周面に接触することで、内管66が外管68を支持している。また、フランジ74,76の接続部にも衝撃吸収材78を配置している。従って、外側パイプ64a,64b(内管66、外管68)は、Oリング72、衝撃吸収材78を介し接続されることになり、一方に接続される冷凍機の振動が、他方に接続されるNMR装置10に伝達されるのを効果的に防止することができる。
 図6には、Oリング72に代えて、磁性流体シール80を用いた例を示してある。この例では、円環状に磁性流体を配置することで、内管66の外周面と外管68の内周面の間には間隙をシールしている。磁性流体シール80は、図7に示すように、適当数の軸方向に配置した磁石82とその両側に接続される円環状の磁性体片84a,84b有し、磁性体片84a,84bの先端に磁性流体86を保持するものである。このような磁性流体シール80によっても内管66と外管68の間をシールすることができる。なお、円環状の磁石を用いてもよい。
 10 NMR装置、12 デュワ、14 内側空間、16 熱シールドタンク、20 検出プローブ、24 コイル、26 熱交換器、30 試料管、40 コールドチャンバ、42 冷凍機第1ステージ、44 冷凍機第2ステージ、46 凝縮器、50 ガスコントロール部、52,54 循環ポンプ、60 高真空TT振動減衰器、62 熱シールド管、64a,64b(64) 外側パイプ、66 内管、68 外管、72 Oリング、74,76 フランジ、78 衝撃吸収材、80 磁性流体シール、82 磁石、84a,84b 磁性体片、86 磁性流体、90 トランスファーチューブ。

Claims (5)

  1.  液体ヘリウムを収容するデュワと、デュワ内に設置した超電導マグネットと、デュワを取り囲むように配置された熱シールドタンクとを有し、前記超電導マグネットにより生成される磁界を利用して核磁気共鳴分析を行うNMR装置と、
     高温のヘリウムガスから低温ヘリウムガスを生成する冷凍機第1ステージと、極低温のヘリウムガスから液体ヘリウムを生成する冷凍機第2ステージを含むコールドチャンバと、
     前記NMR装置と、前記コールドチャンバの間の液体ヘリウムおよびヘリウムガスの輸送を行うトランスファーチューブと、
     を含むNMRシステムであって、
     前記デュワ内に挿入され、前記デュワ内の液体ヘリウムの蒸発直後の極低温ヘリウムガスを回収し、トランスファーチューブ(TT)を通過して、前記冷凍機第2ステージに戻す極低温ヘリウムガス輸送管と、
     前記冷凍機第2ステージで得られた前記液体ヘリウムを前記デュワに輸送する液体ヘリウム輸送管と、
     前記冷凍機第1ステージで得られた低温ヘリウムガスを前記熱シールドタンクに輸送する低温ヘリウムガス輸送管と、
     前記熱シールドタンクにおいて得られる昇温したヘリウムガスを冷凍機第1ステージに輸送する昇温ヘリウムガス輸送管と、
     を有することを特徴とした、NMRシステム。
  2.  請求項1に記載のNMRシステムにおいて、
     前記昇温ヘリウムガス輸送管を、前記トランスファーチューブ内に配置した輸送管を利用して輸送し、前記熱シールドタンクからの昇温したヘリウムガスを前記冷凍機第1ステージにより冷却し、得られた低温ヘリウムガスを熱シールドタンクに供給し、ヘリウムガスの対流によるヒートパイプで冷却を行う、NMRシステム。
  3.  請求項2に記載のNMRシステムにおいて、
     前記熱シールドタンクに循環する冷媒として、ヘリウムに代えてネオンを用い、
     前記低温ヘリウム輸送管に代えて、前記冷凍機第1ステージで得られた液体ネオンを前記熱シールドタンクに輸送する液体ネオン輸送管を用い、
     前記昇温ヘリウムガス輸送管に代えて、前記熱シールドタンクにおいて蒸発したネオンガスを冷凍機第1ステージに輸送するネオンガス輸送管を用い、
     前記冷凍機第1ステージでネオンガスを液化して得られた液体ネオンを前記熱シールドタンクに供給し、前記熱シールドタンクにおいて液体ネオンを蒸発しその蒸発熱で熱シールドタンクを冷却し、蒸発したネオンガスを冷凍機第1ステージに輸送する、NMRシステム。
  4.  請求項1~3のいずれか1つに記載のNMRシステムにおいて、
     前記低温ヘリウムガスを前記NMR装置の計測プローブに導入し、計測プローブを冷却するNMRシステム。
  5.  請求項1~3のいずれか1つに記載のNMRシステムにおいて、
     前記低温ヘリウムガスを前記冷凍機第2ステージにより冷却し、得られた極低温ヘリウムガスを計測プローブに導入し、計測プローブを冷却するNMRシステム。
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