WO2014157941A1 - 염료감응 태양전지 및 이의 제조 방법 - Google Patents

염료감응 태양전지 및 이의 제조 방법 Download PDF

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WO2014157941A1
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박종혁
허난슬아
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성균관대학교산학협력단
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    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/542—Dye sensitized solar cells

Definitions

  • the dye-sensitized solar cell of the present application is artificially dispersed in the electrolyte, the amount of dye desorbed and diffused into the electrolyte is significantly reduced compared to the dye-sensitized solar cell using a conventional liquid electrolyte. Therefore, in the case of the conventional dye-sensitized solar cell, the performance of the dye-sensitized solar cell of the present application is significantly decreased due to the desorption and diffusion of the dye, so the lifespan is dramatically increased.
  • the second dye may be dispersed in the electrolyte at a concentration of about 1 ⁇ M to about 10 mM, but may not be limited thereto.
  • the second dye is about 1 ⁇ M to about 10 mM, about 10 ⁇ M to about 10 mM, about 50 ⁇ M to about 10 mM, about 100 ⁇ M to about 10 mM, about 500 ⁇ M to about 10 in the electrolyte.
  • this may not be limited.
  • the electrolyte may include a liquid electrolyte, but may not be limited thereto.
  • the electrolyte may serve to transfer the received electrons to dye molecules which have lost electrons by receiving electrons from the counter electrode by oxidation or reduction, but may not be limited thereto.
  • the electrolyte may be an iodide / triodide pair, a bromide / tribromide pair, a sulfur-based compound, a metal-based compound, and combinations thereof.
  • the electron may be transferred from the counter electrode to the dye molecule by oxidation and reduction.
  • the electrolyte may be used without limitation as long as it has a hole conduction function, but may not be limited thereto.
  • the conductive substrate contains a material selected from the group consisting of ZnO-Ga 2 O 3 , ZnO-Al 2 O 3 , tin oxide, titanium, tungsten, stainless, and combinations thereof. It may be, but may not be limited thereto.
  • the tin oxide may include ITO and / or FTO, but may not be limited thereto.
  • the titanium, tungsten, and stainless may include titanium foil, tungsten foil, and stainless foil, respectively, but may not be limited thereto.
  • the second electrode is a group consisting of Pt, Au, Ni, Cu, Zn, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, conductive polymer, and combinations thereof It may be to include a selected from, but may not be limited thereto.
  • the dye bonded to TiO 2 may have a different steady-state due to changes in the environment, which may cause the dye to desorb from the TiO 2 surface, thereby causing a decrease in efficiency. have. Since desorbed dye molecules could not contribute to condensing, a significant decrease in J SC was expected in the control group.
  • the battery comprising a dye dispersed electrolyte showed aspects J SC is less reduced compared to the control group (Fig. 4). This means that the dye molecules dispersed in the electrolyte achieve a new equilibrium, thereby inhibiting dye desorption from the TiO 2 layer.

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Abstract

염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조 방법에 관한 것이다.

Description

염료감응 태양전지 및 이의 제조 방법
본원은 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조 방법에 관한 것이다.
표면접촉된 TiO2 나노입자의 네트워크를 가지는 염료감응 태양전지(dye-sensitized solar cells, DSSCs)가 저렴하고 높은 효율에 의해 광범위한 과학적 및 기술적 관심을 받고 있으며, 종래의 무기 광전지 소자의 대안으로서 여겨지고 있다.
염료감응 태양전지의 작동 원리를 살펴보면, 태양에너지가 전극의 반도체층에 흡착된 감광성 염료에 흡수됨으로써 광전자가 발생하며, 상기 광전자는 반도체층을 통해 전도되어 투명 전극이 형성된 전도성 투명 기재에 전달되고, 전자를 잃어 산화된 염료는 전해질에 포함된 산화·환원 쌍에 의해 환원된다. 한편, 외부 전선을 통하여 반대편 전극인 상대전극에 도달한 전자는 산화된 전해질의 산화·환원 쌍을 다시 환원시킴으로써 태양전지의 작동 과정이 완성된다.
한편, 염료감응 태양전지에 사용되는 전해질은 그 성상에 따라 액체 전해질, 겔형 전해질, 및 고체 전해질로서 구분될 수 있다. 일반적으로, 에너지 전환 효율이 낮은 고체 전해질에 비하여, 액체 전해질의 경우 에너지 전환 효율이 높다는 장점이 있다. 그러나 태양전지의 전극에 포함된 염료가 액체 전해질과 접촉되기 때문에 시간이 지날수록 염료가 전극으로부터 탈착되어 전해질 내로 점차 확산되므로, 태양전지의 성능이 점차 감소하여 수명이 짧아지게 된다는 단점이 있다.
이와 관련하여, 대한민국 공개특허 제2012-0091636호는 덴드리틱 고분자를 함유한 겔 전해질 및 이를 구비한 염료감응형 태양전지를 개시하고 있다. 그러나, 에너지 전환 효율이 우수한 액체 전해질을 사용하면서도 긴 수명을 가지는 염료감응 태양전지를 개발하기 위해서는 계속적인 연구가 필요한 실정이다.
본원은 염료감응 태양전지용 전해질에 인위적으로 염료를 분산시킴으로써, 태양전지의 전극으로부터 염료가 탈착되어 전해질 내로 확산되는 것을 억제시킨 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법에 관한 것이다. 본원의 염료감응 태양전지는 전극으로부터 탈착되어 전해질 내로 확산되는 염료 분자의 양이 기존의 염료감응 태양전지에 비하여 극히 적으므로, 전지의 성능 감소가 거의 없이 긴 수명을 가지게 된다.
그러나, 본원이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본원의 제 1 측면은, 투명 전도성 기재 상에 형성되며, 제 1 염료가 흡착된 반도체층을 포함하는 제 1 전극; 상기 제 1 전극에 대향되는 제 2 전극; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하는 전해질을 포함하며, 상기 전해질에 제 2 염료가 분산되어 있는 것인, 염료감응 태양전지를 제공할 수 있다.
본원의 제 2 측면은, 투명 전도성 기재 상에 반도체층을 형성하고; 상기 반도체층에 제 1 염료를 흡착시켜 제 1 전극을 형성하고; 상기 제 1 전극과 대향되도록 제 2 전극을 배치하고; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 제 2 염료가 분산된 전해질을 주입하는 것을 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공할 수 있다.
본원의 염료감응 태양전지는 전해질에 인위적으로 염료가 분산되어 있으므로, 염료가 탈착되어 전해질 내로 확산되는 양이 기존의 액체 전해질을 이용한 염료감응 태양전지에 비하여 획기적으로 감소된다. 따라서 기존의 염료감응 태양전지의 경우 염료의 탈착 및 확산에 의하여 점차적으로 그 성능이 감소하는 것에 비하여, 본원의 염료감응 태양전지는 성능 감소 속도가 현저히 느리므로 그 수명이 획기적으로 증가되게 된다.
도 1은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 성능을 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 2는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 IPCE(incident photon-to-current efficiency)를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 3은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 저항을 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 4는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 시간에 따른 전류밀도의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 5는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 시간에 따른 전압의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 6은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 FF(Fill Factor)의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 7은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 시간에 따른 효율의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 8은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 시간에 따른 정규화된 효율의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 9는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 시간에 따른 정규화된 전류밀도의 변화를 측정하여 나타낸 그래프이다.
도 10은 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 파장에 따른 빛 흡수도를 나타낸 그래프이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 "전기적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 상에 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "~(하는) 단계" 또는 "~의 단계"는 "~ 를 위한 단계"를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 이들의 조합(들)의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, "A 및/또는 B"의 기재는, "A 또는 B, 또는 A 및 B"를 의미한다.
이하, 본원의 구현예를 상세히 설명한다.
본원의 제 1 측면에 따르면, 투명 전도성 기재 상에 형성되며, 제 1 염료가 흡착된 반도체층을 포함하는 제 1 전극; 상기 제 1 전극에 대향되는 제 2 전극; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하는 전해질을 포함하며, 상기 전해질에 제 2 염료가 분산되어 있는 것인, 염료감응 태양전지를 제공할 수 있다.
일반적으로 액체 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지의 경우, 전극에 포함된 염료와 액체 전해질이 서로 접촉되어 있으므로, 상기 염료가 탈착되어 상기 액체 전해질로 확산되는 현상이 일어나 전극에 포함된 염료의 양이 감소하므로 전지의 성능 역시 서서히 감소하는 양상을 보인다.
본원에 따른 염료감응 태양전지는 전해질에 염료가 분산되어 있는 것을 포함하는데, 전해질 내에 이미 염료가 함유되어 있으므로 전극에 포함된 염료가 전해질 내로 확산되는 구동력(driving force)이 감소하기 때문에 염료의 탈착이 방지되고, 이에 따라 전지의 성능 역시 오랜 기간 동안 유지될 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 제 1 염료 및 상기 제 2 염료는 서로 동일하거나 상이한 염료인 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 제 1 전극은 광전극을 포함하는 것일 수 있으며, 상기 제 2전극은 상대전극을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 염료는 상기 전해질에 약 1 μM 내지 약 10 mM 농도로서 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 제 2 염료는 상기 전해질에 약 1 μM 내지 약 10 mM, 약 10 μM 내지 약 10 mM, 약 50 μM 내지 약 10 mM, 약 100 μM 내지 약 10 mM, 약 500 μM 내지 약 10 mM, 약 1 mM 내지 약 10 mM, 약 1 μM 내지 약 1 mM, 약 1 μM 내지 약 500 μM, 약 1 μM 내지 약 100 μM, 또는 약 1 μM 내지 약 50 μM 농도로서 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전해질은 액체 전해질을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 전해질은 산화, 환원에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 전자를 잃은 염료분자에 상기 받은 전자를 전달하는 역할을 수행하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 전해질은 아이오다이드(iodide)/트리오다이드(triodide) 쌍, 브로마이드(bromide)/트리브로마이드(tribromide) 쌍, 황-기반 화합물, 금속-기반 화합물, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군에서 선택되는 것에 의해 산화, 환원에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 염료 분자에 전달하는 것일 수 있다. 예를 들어, 상기 전해질은 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 전해질은 물 및/또는 유기 용매를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 유기 용매는 알코올, 니트릴 계열 용매, 에스터 락톤(ester lactone), 이들의 유도체, 관련 화합물, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 니트릴 계열 용매는 아세토니트릴(acetonitrile), 프로피오니트릴(propionitrile), 부티로니트릴(butyronitrile), t-부틸 시아나이드(t-butyl cyanide), 발레로니트릴(valeronitrile), 카프릴로니트릴(caprylonitrile 또는 heptylcyanide), 헵탄니트릴(heptanenitrile), 사이클로펜탄 카보니트릴(cyclopentane carbonitrile), 사이클로헥산 카보니트릴(cyclohexane carbonitrile), 2-플루오로벤조니트릴(2-fluorobenzonitrile), 4-플루오로벤조니트릴(4-fluorobenzonitrile), 디프루오로벤조니트릴(difluorobenzonitrile), 트리플루오로벤조니트릴(trifluorobenzonitrile), 2-클로로벤조니트릴(2-chlorobenzonitrile), 4-클로로벤조니트릴(4-chlorobenzonitrile), 디클로로벤조니트릴(dichlorobenzonitrile), 트리클로로벤조니트릴(trichlorobenzonitrile), 2-클로로-4-플루오로벤조니트릴(2-chloro-4-fluorobenzonitrile), 4-클로로-2-플루오로벤조니트릴(4-chloro-2-fluorobenzonitrile), 페닐아세토니트릴(phenylacetonitrile), 2-플루오로페닐아세토니트릴(2-fluorophenylacetonitrile), 4-플루오로페닐아세토니트릴(4-fluorophenylacetonitrile), 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전해질은 첨가제(additive)를 추가 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 첨가제는 질소-함유 헤테로시클릭 화합물, 예를 들어, 4-tert-부틸피리딘(4-tert-butylpyridine), 및/또는 특이적 양이온, 예를 들어, 리튬 이온 또는 구아니디늄(guanidinium) 이온을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전도성 기재는 ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, 주석계 산화물, 티타늄, 텅스텐, 스테인레스, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 함유하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 주석계 산화물은 ITO 및/또는 FTO를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 티타늄, 텅스텐, 및 스테인레스는 각각 티타늄 호일, 텅스텐 호일, 및 스테인레스 호일을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 반도체층은 Ti, Sn, Zn, W, Zr, Ga, In, Y, Nb, Ta, V, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속의 산화물을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 반도체층은 상기 금속 산화물의 나노 입자를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 반도체층은 약 40 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 반도체층은 약 0 ㎛ 초과 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 10 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 15 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 20 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 25 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 30 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 35 ㎛ 이상 내지 약 40 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 35 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 30 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 25 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 20 ㎛ 이하, 약 5 ㎛ 이상 내지 약 15 ㎛ 이하, 또는 약 5 ㎛ 이상 내지 약 10 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Zn, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 1 염료 및 상기 제 2 염료는 당업계에 공지된 염료라면 특별히 제한되지 않으며, 각각 독립적으로 루테늄-기반 염료(Ru-based dye), 쿠마린(coumarin), 메로시아닌(merocyanine), 인돌린(indoline), 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 2 측면에 따르면, 투명 전도성 기재 상에 반도체층을 형성하고; 상기 반도체층에 제 1 염료를 흡착시켜 제 1 전극을 형성하고; 상기 제 1 전극과 대향되도록 제 2 전극을 배치하고; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 제 2 염료가 분산된 전해질을 주입하는 것을 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공할 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전해질은 액체 전해질을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 1 염료 및 상기 제 2 염료는 당업계에 공지된 염료라면 특별히 제한되지 않으며, 각각 독립적으로 루테늄-기반 염료(Ru-based dye), 쿠마린(coumarin), 메로시아닌(merocyanine), 인돌린(indoline), 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 염료는 상기 전해질에 약 1 μM 내지 약 10 mM 농도로서 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 제 2 염료는 상기 전해질에 약 1 μM 내지 약 10 mM, 약 10 μM 내지 약 10 mM, 약 50 μM 내지 약 10 mM, 약 100 μM 내지 약 10 mM, 약 500 μM 내지 약 10 mM, 약 1 mM 내지 약 10 mM, 약 1 μM 내지 약 1 mM, 약 1 μM 내지 약 500 μM, 약 1 μM 내지 약 100 μM, 또는 약 1 μM 내지 약 50 μM 농도로서 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 반도체층은 Ti, Sn, Zn, W, Zr, Ga, In, Y, Nb, Ta, V, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속의 산화물을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 반도체층을 형성하는 것은 상기 금속 산화물의 나노 입자를 적층하여 형성하는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Zn, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이하, 본원에 대하여 실시예를 이용하여 보다 더 구체적으로 설명하지만, 본원이 이에 제한되는 것은 아니다.
[실시예]
1. 염료가 분산된 전해질 용액 제조
먼저, 85 : 15의 부피%로서 혼합된 아세토니트릴(acetonitrile)과 발레로니트릴(valeronitrile)에 4-tert-부틸피리딘(4-tert-butylpyridin) 0.5 M, 1-부틸-3-메틸이미다졸리움 아이오다이드(1-butyl-3-methylimidazolium iodide, BMII) 0.6 M, 요오드 0.03 M, 및 구아니딘 티오시아네이트(guanidine thiocyanate) 1.0 M 을 혼합하여 전해질 용액을 제조하였다.
다음으로, 에탄올에 N719 0.3 mM을 용해시켜 염료 용액을 제조한 후, 상기 제조된 전해질 용액에 각각 10 부피%, 20 부피%, 및 30 부피%의 상기 염료 용액을 첨가하여 염료가 분산된 전해질 용액을 제조하였다.
2. 염료감응 태양전지의 제조
광전극의 제조를 위하여 FTO(fluorine-doped tin oxide) 유리를 에탄올과 아세톤이 1 : 1로 혼합된 용액을 이용하여 초음파 수조 내에서 세척하였다. 이후 상기 FTO를 40 mM의 사염화티탄(TiCl4)을 이용하여 80℃에서 30 분 동안 처리하여 얇고 치밀한 막을 형성한 후 에탄올로 세척하였다. TiO2 페이스트는 닥터 블레이드 방법에 의하여 상기 FTO 상에 형성된 뒤, 이어서 550℃에서 30 분 동안 소결되었다. 상기 소결된 필름은 에탄올 내의 0.3 mM의 N719 염료 용액 내에서 18 시간 동안 실온에서 함침시켜 염료를 흡착시켰다.
상대전극은 미리 구멍을 뚫어 둔 FTO 상에 2-프로판올 용액 내의 10 mM H2PtCl6·6H2O를 바르고 450℃에서 30 분 동안 소결하여 준비되었다.
상기와 같이 제조된 두 개의 전극은 60 ㎛의 썰린(Surlyn) 시트를 밀봉재로서 이용하여 배치되었다. 상기 두 개의 전극 사이의 공간에는 상대전극 상의 구멍을 통하여 전해질을 주입하였다.
3. 염료감응 태양전지의 특성 분석
상기와 같이 제조된 태양 전지의 광전지 특성은 키슬리(Keithley) 모델 2400 SMU(source measuring unit)를 이용하여 1,000 W의 제논 램프(Spectra-Physics)를 빛 소스로 사용하여 100 mW/cm2의 조도 하에서 측정되었다. IPCE(incident photon-to-current efficiency)는 염료감응 태양전지를 위해 특별히 디자인된 IPCE 시스템(PV Measurement, Inc)을 이용하여 300 nm 내지 800 nm 파장의 함수로써 측정되었다. 전기화학적 임피던스 스펙트럼은 100 mW/cm2의 조도 하에서 퍼텐티오스타트(potentiostat)에 의하여 개방 회로 전압(open circuit voltage)에서 측정되었다.
4. 초기 전지 성능 측정
본 실시예에서는, 염료가 서로 다른 농도로서 분산된 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지의 성능을 비교하였다.
광전류-전압(J-V)은 키슬리 2400 SMU를 이용하여 AM 1.5 조도에서 측정하였다. 1,000 W 제논 램프 (Oriel, Sol 3A)가 빛 소스로서 사용되었다. 염료가 분산된 전해질은 0.3 mM의 염료 용액 (에탄올 내의 N719)을 대조군 전해질에 10 부피%, 20 부피%, 및 30 부피% 첨가함으로써 제조되었다. 각각의 소자들은 상기 전해질에 의하여 채워진 뒤, 600 시간(약 28 일) 넘게 효율을 모니터링 하였다. 상기 전해질 내에 분산된 염료가 증가할수록 광전류 밀도(Jsc)가 감소되어 초기 전지성능은 점차적으로 감소되었다 (도 1).
IPCE는 하기 관계식에 따라 측정되었다:
Jcs= q∫IPCE(λ)F(λ)dλ.
q는 엘리먼트 차지(element charge)이고, F(λ)는 단색 광자 플럭스 밀도이다. IPCE는 300 nm 내지 800 nm의 파장의 함수로써 측정되었다 (도 2). IPCE는 집광 효율, 전하주입 효율, 및 전하수집 효율에 의하여 결정된다. 기존의 연구에 따르면, 염료로부터 TiO2 필름으로의 전하주입 효율은 에탄올에서보다 아세토니트릴에서 더욱 빨랐다. 이는 에탄올 내의 O 원자가 아세토니트릴 내의 N 원자보다 염료의 작용기를 더욱 강하게 끌어당기기 때문이다. 본 실시예에서 전해질의 조성을 제외한 모든 조건은 동일하므로, 전하주입 효율만이 영향을 미치는 요소였으며, 이에 따라 IPCE는 전해질 내의 염료 용액의 농도가 증가할수록 감소하였다.
나이퀴스트 선도(Nyquist plot)에서는, 염료의 농도 증가에 따라 광전류 발생이 줄어들어 총 저항이 커지는 결과를 보였다 (도 3).
5. 염료감응 태양전지의 안정성 측정
염료 용액을 전해질에 첨가함에 따라 발생한 약간의 난점에도 불구하고, 전지의 안정성은 비약적으로 향상되었다. 대조군의 경우 600 시간 이상의 기간 동안 효율이 점차적으로 감소하였으나, 실험군의 경우에는 초기 성능이 거의 유지되었다. 도 4 및 도 7에서 볼 수 있는 바와 같이, 효율의 저하는 JSC의 감소와 연관되었다. 반면, VOC와 FF(Fill Factor)의 미세한 증가는 효율의 저하를 억제하였으나, JSC의 부정적 효과와 비교하였을 때 뚜렷이 나타나지는 않았다 (도 5 및 도 6). 이미 언급한 바와 같이, JSC는 집광 효율, 전하주입 효율, 및 전하수집 효율에 의해 영향을 받는다. 전해질에 염료가 분산된 후 전지의 안정성이 향상되는 것에 대한 가능한 설명 중 하나는 집광 효율이다. TiO2 입자 상에 염료가 흡착되고 탈착되는 것은 가역적인 현상이다. 염료 흡착 에너지는 용매에 의존하기 때문에, TiO2 표면의 염료 분자의 평형상태는 각각의 용매 환경에 따라 달라질 수 있다. 염료-흡착 공정에 있어서, TiO2 광애노드 상에 흡착된 염료의 양은 염료가 풍부한 용매 하에서 평형 상태의 최대점에 도달한다. 그러나, 염료가 흡착된 TiO2 광애노드의 평형상태는 순수한 전해질과 접촉한 후에 변할 수 있다. 즉, TiO2에 결합된 상기 염료는 환경의 변화에 의해서 다른 정상 상태(steady-state)를 가질 수 있고, 이로 인하여 TiO2 표면으로부터 염료가 탈착될 수 있으며, 이로 인하여 효율의 감소가 유발될 수 있다. 탈착된 염료 분자들은 집광에 기여할 수 없기 때문에 대조군에서는 JSC의 확연한 감소가 기대되었다. 반면, 염료가 분산된 전해질을 포함하는 전지들은 대조군에 비하여 JSC가 덜 감소되는 양상을 보였다 (도 4). 이는 상기 전해질에 분산된 염료 분자는 새로운 평형상태를 이룸으로써 TiO2 층으로부터의 염료 탈착을 억제한다는 것을 의미한다.
초기값에 대한 정규화된 효율 및 정규화된 JSC 데이터가 도 8 및 도 9에 나타나 있다. 이는 염료를 분산시킨 전해질이 장기간 동안 전지의 안정성을 향상시킨다는 것을 더욱 명확히 보여준다. 염료 용액의 농도가 증가할수록, 그 값은 더욱 1에 가까워졌다. 대조군 전지의 정규화된 효율 및 JSC는 각각 21.5% 및 30.4% 감소된 반면, 30 부피%의 염료 용액이 포함된 전해질을 가지는 전지의 정규화된 효율 및 JSC는 각각 단지 1.7% 및 3%만이 감소되었다.
6. TiO2 전극으로부터 탈착되는 염료의 양 측정
새로이 염료를 흡착시킨 TiO2 전극을 서로 다른 염료 농도를 가지는 전해질 내에 20 시간 동안 함침시킨 후, 탈착되지 않고 TiO2 전극 상에 남아있는 염료의 양을 확인하였다. 24 시간 동안 전해질을 처리한 후, 상기 전극들은 아세토니트릴 및 에탄올에 의하여 수차례 세척되었고, TiO2 필름 상의 염료는 탈착되어 0.1 M의 NaOH을 포함하는 물 및 에탄올이 1 : 1 부피비로서 혼합된 용액에 수집되었다. 비교를 위하여, 새로 염료를 흡착시킨 후 전해질 처리를 하지 않은 TiO2 전극을 상기 0.1 M NaOH 용액에 함침시켜 염료를 수집하였다. 이후, 수집된 상기 염료 용액 각각의 UV-Vis 스펙트럼 강도가 관측 및 비교되었다. 도 10에 나타난 바와 같이, 전해질 처리 후 TiO2 광애노드 상에 남아있는 염료의 양은 TiO2 광애노드 상에 존재하였던 최초 염료의 양과 달랐다. 그러나, 24 시간 전해질 처리 후 염료를 흡수한 용액의 흡수 강도는 전해질의 염료 용액 조성에 따라 다르게 나타났는데, 이는 각각의 전해질이 염료 탈착에 대하여 다른 양상을 보였다는 것을 확인시켜주는 것이다. 점선은 전해질 처리를 하지 않은 경우 최초의 염료 흡착량을 나타내는 것이다. 전해질 처리 후의 흡수 강도는 전해질 내에 분산된 염료의 양에 비례하여 증가하였다. 대조군 전해질에 함침된 전극은 TiO2 상에 최초로 흡착된 염료의 양과 가장 큰 차이를 보였다. 이러한 결과는 전해질 내의 염료가 TiO2 광애노드로부터의 염료 탈착을 억제하여 향상된 안정성을 나타내게 한다는 것을 의미한다.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (16)

  1. 투명 전도성 기재 상에 형성되며, 제 1 염료가 흡착된 반도체층을 포함하는 제 1 전극;
    상기 제 1 전극에 대향되는 제 2 전극; 및
    상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하는 전해질
    을 포함하며,
    상기 전해질에 제 2 염료가 분산되어 있는 것인, 염료감응 태양전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 염료는 상기 전해질에 1 μM 내지 10 mM 농도로서 분산되어 있는 것인, 염료감응 태양전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 전해질은 액체 전해질을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 전도성 기재는 ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, 주석계 산화물, 티타늄, 텅스텐, 스테인레스, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 함유하는 것인, 염료감응 태양전지.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 주석계 산화물은 ITO 또는 FTO, 또는 ITO 및 FTO를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 반도체층은 Ti, Sn, Zn, W, Zr, Ga, In, Y, Nb, Ta, V, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속의 산화물을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 반도체층은 상기 금속 산화물의 나노 입자를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 반도체층은 40 μm 이하의 두께를 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Zn, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 염료 및 상기 제 2 염료는 각각 독립적으로 루테늄-기반 염료(Ru-based dye), 쿠마린(coumarin), 메로시아닌(merocyanine), 인돌린(indoline), 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  11. 투명 전도성 기재 상에 반도체층을 형성하고;
    상기 반도체층에 제 1 염료를 흡착시켜 제 1 전극을 형성하고;
    상기 제 1 전극과 대향되도록 제 2 전극을 배치하고; 및
    상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 제 2 염료가 분산된 전해질을 주입하는 것
    을 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 제 1 염료 및 상기 제 2 염료는 각각 독립적으로 루테늄-기반 염료(Ru-based dye), 쿠마린(coumarin), 메로시아닌(merocyanine), 인돌린(indoline), 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 제 2 염료는 상기 전해질에 1 μM 내지 10 mM 농도로서 분산되어 있는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  14. 제 11 항에 있어서,
    상기 반도체층은 Ti, Sn, Zn, W, Zr, Ga, In, Y, Nb, Ta, V, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속의 산화물을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 반도체층을 형성하는 것은 상기 금속 산화물의 나노 입자를 적층하여 형성하는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  16. 제 11 항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Zn, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
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