WO2014132586A1 - 微細凹凸構造体の製造方法およびその方法により製造される微細凹凸構造体 - Google Patents

微細凹凸構造体の製造方法およびその方法により製造される微細凹凸構造体 Download PDF

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thin film
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雄一 都丸
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富士フイルム株式会社
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    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B1/00—Optical elements characterised by the material of which they are made; Optical coatings for optical elements
    • G02B1/10—Optical coatings produced by application to, or surface treatment of, optical elements
    • G02B1/11—Anti-reflection coatings
    • G02B1/118—Anti-reflection coatings having sub-optical wavelength surface structures designed to provide an enhanced transmittance, e.g. moth-eye structures

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a fine concavo-convex structure having a fine concavo-convex pattern on the surface, such as a nanoimprint mold and an optical element having an antireflection structure, and a fine concavo-convex structure produced by the method.
  • Patent Document 1 or 2 discloses a fine concavo-convex structure in which a concavo-convex pattern having a stepped structure is formed. Is disclosed.
  • Patent Document 1 as a method for producing the fine concavo-convex structure as described above, spherical particles are uniformly arranged on a substrate, and the spherical particles are etched by a predetermined amount with oxygen plasma to form a substrate between the spherical particles. And exposing the substrate from this exposed portion under conditions where the spherical particles are not etched.
  • Patent Document 1 discloses that a concavo-convex pattern having convex portions having a step structure can be formed by alternately performing a spherical particle etching step and a substrate etching step.
  • Patent Document 2 discloses that a concavo-convex pattern having a convex portion having a step structure can be formed by repeating anodization and pore diameter enlargement processing on an aluminum film formed on the surface.
  • Patent Documents 1 and 2 have a problem that the degree of freedom in designing the shape and arrangement of the individual protrusions of the uneven pattern in plan view is poor. This is because the shape and arrangement of the individual protrusions of the concavo-convex pattern in plan view depend on the arrangement of spherical particles in the method of Patent Document 1 and on the nanoporous arrangement in the method of Patent Document 2. Furthermore, the method of Patent Document 2 has a problem that the material of the concavo-convex structure is also limited.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide a method for manufacturing a fine concavo-convex structure that can form a concavo-convex pattern having convex portions having a step structure with a high degree of design freedom. To do.
  • an object of the present invention is to provide a fine concavo-convex structure having a high degree of design freedom manufactured by the above manufacturing method.
  • the method for producing a fine concavo-convex structure of the present invention comprises: Using a workpiece with a fine uneven pattern formed on the surface, A thin film forming step of forming a thin film having a thickness smaller than the depth of the concave portion of the concave and convex pattern on the surface on which the concave and convex pattern is formed; An etching process for performing an etching process on the surface under the condition that the material of the thin film is less likely to be etched than the material of the workpiece; A removal step of removing the thin film; The step processing process including is performed.
  • the step processing step further includes a filling step of filling a part of the concave portion with a filling material before the thin film forming step,
  • the removing step it is preferable to further remove the filling material filled in the recesses when or after the thin film is removed.
  • a filling step is performed by applying a curable resin as a filling material to the surface on which the concavo-convex pattern is formed, and removing the curable resin so that the convex portions of the concavo-convex pattern are exposed to a predetermined height. It is preferable to implement.
  • the method for manufacturing a fine concavo-convex structure of the present invention it is preferable to perform isotropic etching as the etching treatment, and it is preferable to perform isotropic dry etching as the isotropic etching.
  • the step processing step can be repeated.
  • the concavo-convex pattern before step processing on the surface of the workpiece can be formed by electron beam lithography.
  • the fine concavo-convex structure of the present invention is A fine uneven structure having a fine uneven pattern formed on the surface,
  • the convex part of the concavo-convex pattern has a step structure along the height direction,
  • line from the bottom among the said convex parts has a concave-arc shaped bus line, It is characterized by the above-mentioned.
  • the “second and subsequent steps from the bottom” refers to the second and subsequent step portions from the base side of the convex portion in the step structure.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present invention uses a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concave portion of the concavo-convex pattern on the surface on which the concavo-convex pattern is formed.
  • a step forming process including a thin film forming process to be formed, an etching process in which the surface of the thin film material is less likely to be etched than a material to be processed, and a removing process to remove the thin film is performed. It is characterized by doing.
  • the concavo-convex pattern formed in advance on the surface of the workpiece can be formed by a general patterning method such as electron beam lithography, so that the shape and arrangement of the convex portion in plan view can be freely set.
  • a general patterning method such as electron beam lithography
  • the degree of freedom in design of the shape and arrangement of the protrusions in plan view is significantly improved, and a concavo-convex pattern having protrusions with a step structure is formed with a high degree of design freedom. It becomes possible.
  • the fine concavo-convex structure of the present invention is manufactured by the above-described manufacturing method of the present invention, it has a high degree of design freedom.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing the steps of the manufacturing method of the first embodiment.
  • a in FIG. 1 is a cross-sectional view of the entire object to be processed having a fine uneven pattern formed on the surface
  • B to D in FIG. 1 are enlarged cross-sectional views of the uneven pattern portion.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present embodiment uses a processing object 10 having a fine concavo-convex pattern 11 formed on the surface (A in FIG. 1), and the concave portion of the concavo-convex pattern 11.
  • a step processing step including an etching step (C in FIG. 1) for performing an etching process on the surface under conditions and a removing step (D in FIG. 1) for removing the thin film 12 is performed.
  • the workpiece 10 is a substrate to which the present manufacturing method is applied, and the configuration of the workpiece 10 such as the size, shape, and material is not particularly limited, and is selected according to the use of the fine concavo-convex structure.
  • the material to be processed 10 may be any material that can be etched, for example, glass materials such as quartz glass, optical glass and blue plate glass, semiconductor materials such as silicon and silicon oxide, and copper, aluminum, nickel, and the like.
  • a metal material etc. can be used.
  • a fine concavo-convex structure is used as a mold for nanoimprinting
  • a glass material with good light transmission is used if photocurability is used, and a metal with good heat conductivity is used if thermosetting is used. Material is used.
  • a fine concavo-convex pattern 11 is formed in advance on the surface of the workpiece 10.
  • the shape of the concavo-convex pattern 11 is not particularly limited, and is selected according to the use of the fine concavo-convex structure.
  • the concavo-convex pattern is an array of fine dot-shaped convex portions.
  • this dot pattern has 10 nm ⁇ w ⁇ 800 nm, 0.1 ⁇ h / w ⁇ 5.0, and 0. It is preferably designed to satisfy 1 ⁇ w / p ⁇ 1.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing the steps of a method for forming a concavo-convex pattern that is formed in advance on the surface of a workpiece.
  • the uneven pattern as described above is formed as follows, for example. First, the base material 20 which forms an uneven
  • chromium (Cr), aluminum (Al), and compounds such as CrOx, CrNx, and AlOx can be used.
  • a resist 22 for patterning the thin film 21 is applied, the resist 22 is patterned by a general patterning method (B in FIG. 2), and the thin film 21 is etched (C in FIG. 2).
  • the patterning conditions of the resist 22 are not particularly limited as long as a fine pattern can be drawn.
  • optical irradiation such as electron beam lithography, photolithography, nanoimprint lithography, stepper, interference exposure, and EUV exposure It can be carried out by an exposure method.
  • the etching conditions for the thin film 21 are not particularly limited, and are appropriately selected according to the material of the hard mask.
  • the thin film 21 is etched by dry etching (especially plasma etching), whereby chromium is selectively etched by a reactive gas containing, for example, chlorine (Cl).
  • a reactive gas containing, for example, chlorine (Cl).
  • a gas such as BCl 3 is used as the reactive gas.
  • the substrate 20 is selectively etched, for example, by dry etching (D in FIG. 2).
  • the etching conditions of the base material 20 are not particularly limited, and are appropriately selected according to the material of the base material 20.
  • the etching of the substrate 20 is performed by plasma etching using a reactive gas such as CF4, CHF3, SF6, and C4F8.
  • a reactive gas such as CF4, CHF3, SF6, and C4F8.
  • the thin film 21 is removed by plasma etching using a gas that is reactive with the material of the thin film 21, the workpiece 10 having an uneven pattern on the surface can be obtained.
  • the thin film 21 may be removed by wet etching using a chemical (etchant) that is reactive with the material of the thin film 21.
  • a chemical (etchant) that is reactive with the material of the thin film 21.
  • diammonium cerium nitrate is used when the material of the thin film 21 is chromium
  • phosphoric acid is used when the material of the thin film 21 is aluminum.
  • a step structure is imparted to the convex portion 11a of the concavo-convex pattern 11 of the workpiece 10 by performing a step machining process on the workpiece 10 obtained as described above.
  • the step processing step of the present embodiment includes a thin film formation step, an etching step, and a removal step.
  • the thin film forming step is a step of forming the thin film 12 on the surface of the concavo-convex pattern 11 (B in FIG. 1).
  • the thin film 12 is a film that functions as a mask in an etching process described later.
  • the thin film 12 is formed on the entire concave / convex pattern 11 so as not to completely fill the concave portion 11b of the concave / convex pattern 11, that is, with a film thickness thinner than the depth of the concave portion 11b. Therefore, as shown in FIG. 1B, the thin film 12 is formed on the top surface of the convex portion 11a and the bottom surface of the concave portion 11b so that a part of the side wall of the convex portion 11a is exposed.
  • the exposed side wall portion is etched in a later etching step, and becomes a portion to which a step structure is provided.
  • the film thickness of the thin film 12 is appropriately set according to the degree to which the side wall is exposed. For example, if there are many regions to which the step structure is added, the film thickness is set to be thin in order to increase the exposure of the side wall portion, and if there are few regions to be provided with the step structure, the film thickness is set to be thick to reduce the exposure of the side wall portion. Is done.
  • the material of the thin film 12 is not particularly limited, and a general material known as a hard mask (for example, chromium (Cr), aluminum (Al), or a compound such as CrOx, CrNx, and AlOx) may be used. it can.
  • a method for forming the thin film 12 is not particularly limited, and a deposition method such as a vacuum evaporation method and a sputtering method can be used.
  • the etching step is a step of etching the workpiece 10 using the thin film 12 as a mask (C in FIG. 1). Therefore, the etching is performed under the condition that the material of the thin film 12 is less likely to be etched than the material of the workpiece 10, and the detailed conditions are set according to the material of the workpiece 10 and the material of the thin film 12.
  • the exposed side wall portion of the convex portion is etched, and a step structure is formed in the portion.
  • Each step of the step structure is distinguished by a portion where the side wall generatrix along the vertical direction of the convex portion (for example, the vertical direction in FIG. 1C) is discontinuous.
  • Etching is preferably carried out by an isotropic etching method from the viewpoint of promoting the lateral progress of the etching.
  • an isotropic etching dry etching or wet etching with a low or zero bias voltage is preferable.
  • reactive plasma etching in which etching is performed with ions and radicals 13, it is preferable to perform etching with a small bias.
  • anisotropic etching Even if anisotropic etching is used, a step structure can be formed. This is because, even in the anisotropic etching, not a little etching gas stays inside the recess. Further, since the electric field concentrates on the edge of the thin film 12 on the convex portion, the thin film 12 disappears from the edge side depending on the thickness of the thin film.
  • the removal step is a step of removing the thin film 12 (D in FIG. 1).
  • the removal of the thin film 12 is performed, for example, by dry etching under a condition that the material of the thin film 12 is more easily etched than the material of the workpiece 10, contrary to the etching step.
  • the thin film 12 may be removed by wet etching using a chemical (etchant) that is reactive with the material of the thin film 12.
  • etchant for example, diammonium cerium nitrate is used when the material of the thin film 12 is chromium, and phosphoric acid is used when the material of the thin film 12 is aluminum.
  • a fine uneven structure 19 as shown in FIG. 1D is obtained.
  • a part of the side wall of the convex portion has a concave bus shape (that is, a shape in which a straight line connecting two points is depressed downward). That is, the convex portion has a step structure including a portion S1 corresponding to the unetched side wall (straight-line busbar) and a portion S2 corresponding to the concave-shaped busbar 14 from the bottom.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present embodiment uses a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concavo-convex pattern concavo-convex pattern.
  • Forming a thin film on the surface on which the film is formed an etching process for performing etching on the surface under conditions where the material of the thin film is less likely to be etched than the material of the workpiece, and a removing process for removing the thin film It is characterized by performing a step processing step including.
  • the concavo-convex pattern formed in advance on the surface of the workpiece can be formed by a general patterning method such as electron beam lithography, so that the shape and arrangement of the convex portion in plan view can be freely set.
  • a general patterning method such as electron beam lithography
  • the degree of freedom in design of the shape and arrangement of the protrusions in plan view is significantly improved, and a concavo-convex pattern having protrusions with a step structure is formed with a high degree of design freedom. It becomes possible.
  • a method of forming a step structure on the convex portion of the concavo-convex pattern a method is generally known in which lithography is repeated while gradually changing the width of the mask each time.
  • lithography is repeated while gradually changing the width of the mask each time.
  • the present invention also has an advantage that such alignment is unnecessary by embedding the concave portion with a predetermined material and exposing a part of the side wall of the convex portion for etching.
  • the fine concavo-convex structure of the present embodiment is manufactured by the above manufacturing method, it has a high degree of design freedom.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing the steps of the manufacturing method of the second embodiment.
  • a in FIG. 3 is a cross-sectional view of the entire workpiece having a fine uneven pattern formed on the surface
  • B to E in FIG. 3 are enlarged cross-sectional views of the uneven pattern portion.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present embodiment uses a processing object 30 having a fine concavo-convex pattern 31 formed on the surface (A in FIG. 3), and a resist is applied to the surface.
  • a filling process (FIG. 3B) is performed by forming a resist film 35 by applying and curing (B in FIG. 3), and removing a part of the resist film 35 so that the convex portions 31a of the concave / convex pattern 31 are exposed to a predetermined height. 3C), and a thin film forming step (D in FIG.
  • the filling step is a step of filling a part of the recess with a filling material before the thin film forming step (C in FIG. 3).
  • a filling process is employed so that the height of embedding of the recess 31b can be increased and the recess 31b can be embedded efficiently.
  • the filling material is not particularly limited, and is appropriately set from the viewpoint of easiness of film formation and easiness of removal.
  • a curable resin such as a resist used in the field of lithography can be used as in this embodiment.
  • the curable resin may be photocurable or thermosetting.
  • a method of removing a part of the resist film 35 can be performed by ashing.
  • vacuum film formation such as a metal such as chromium (Cr), gold (Au), aluminum (Al), a nitride such as silicon nitride (SiN), and an oxide such as titanium oxide (TiO 2 or the like).
  • a material that can be formed by an apparatus can also be used.
  • the film thickness of the thin film by the filling material is appropriately set according to the degree of exposure of the side wall, provided that the thin film (resist film 35) and the mask by the filling material are used.
  • the entire thickness of the thin film (thin film 32) is made thinner than the depth of the recess 31b, that is, removing a part of the resist film 35 so as to be exposed "by a predetermined height" This means that the convex portion having a required height is exposed in consideration of the thickness of the thin film 32 formed in the process.
  • the film thickness of the thin film 32 may be relatively thin as long as it can withstand the etching process.
  • the etching process is performed in the same manner as in the first embodiment. In the removing step, when the thin film 32 is removed or thereafter, the resist film 35 filled in the recess 31b is further removed.
  • a fine concavo-convex structure 39 as shown in FIG. 3E is obtained.
  • a part of the side wall of the convex portion has a concave-shaped bus bar 34. That is, the convex portion has a step structure including a portion S1 corresponding to the unetched side wall (straight-line busbar) and a portion S2 corresponding to the concave-shaped busbar 34 from the bottom.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present embodiment uses a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concavo-convex pattern concavo-convex pattern.
  • a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concavo-convex pattern concavo-convex pattern.
  • Forming a thin film on the surface on which the film is formed an etching process for performing etching on the surface under conditions where the material of the thin film is less likely to be etched than the material of the workpiece, and a removing process for removing the thin film It is characterized by performing a step processing step including. Therefore, the same effect as the first embodiment can be obtained.
  • the present embodiment has an advantage that the time required for the manufacturing method can be shortened because the filling step can increase the height of embedding the recess and the recess can be embedded efficiently.
  • the fine concavo-convex structure of the present embodiment is also manufactured by the above manufacturing method of the present invention, the design freedom is high.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing the steps of the manufacturing method of the third embodiment.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure body of the present embodiment is to perform the step processing step again on the fine concavo-convex structure body 39 (E of FIG. 3) obtained by the second embodiment, for example. More specifically, the manufacturing method uses a fine concavo-convex structure 39 (E in FIG. 3) as an object to be processed, and applies a resist to the surface on which the concavo-convex pattern 41 is formed and cures the resist film.
  • a step processing step including an etching step for performing an etching process on the surface and a removing step (B in FIG. 4) for removing the thin film 42 and the resist film 45 is performed.
  • a fine uneven structure 49 as shown in FIG. 4B is obtained.
  • a part of the side wall of the convex portion has concave arcuate buses 44a and 44b. That is, from the bottom, the convex portion corresponds to a portion S1 corresponding to an unetched side wall (straight-line busbar), a portion S2 corresponding to a concave-shaped busbar 44a, and a concave-shaped busbar 44b. It has a three-step structure composed of the portion S3.
  • the resist film 45 and the thin film 42 are formed so that the surface of the thin film 42 as a hard mask covers the concave-shaped side wall formed in the first step processing step, and the side wall is etched. Further, the step processing is further performed on the portion where the step processing has been performed. Thus, by repeating the step processing step of the present invention a plurality of times, it is possible to impart a step structure of three or more steps to the convex portion of the concavo-convex pattern.
  • the manufacturing method of the fine concavo-convex structure of the present embodiment uses a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concavo-convex pattern concavo-convex pattern.
  • a processing object having a fine concavo-convex pattern formed on the surface, and forms a thin film with a film thickness thinner than the depth of the concavo-convex pattern concavo-convex pattern.
  • Forming a thin film on the surface on which the film is formed an etching process for performing etching on the surface under conditions where the material of the thin film is less likely to be etched than the material of the workpiece, and a removing process for removing the thin film It is characterized by performing a step processing step including. Therefore, the same effect as the first embodiment can be obtained.
  • step machining process since the step machining process is repeated, a child that imparts a multi-stage structure of three or more steps to the convex portion is possible.
  • the fine concavo-convex structure of the present embodiment is also manufactured by the above manufacturing method of the present invention, the design freedom is high.

Abstract

【課題】段差構造の凸部を有する凹凸パターンを高い設計自由度で形成することを可能とする。 【解決手段】微細な凹凸パターン（１１）が表面に形成された加工対象物（１０）を用い、段差加工工程を実施する。この段差加工工程は、凹凸パターン（１１）の凹部（１１ｂ）の深さよりも薄い膜厚の薄膜（１２）を凹凸パターン（１１）が形成された表面に形成する薄膜形成工程と、加工対象物（１０）の材料よりも薄膜（１２）の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜（１２）を除去する除去工程とを含む。

Description

微細凹凸構造体の製造方法およびその方法により製造される微細凹凸構造体
　本発明は、ナノインプリント用モールドや反射防止構造を有する光学素子等、表面に微細な凹凸パターンを有する微細凹凸構造体の製造方法およびその方法により製造される微細凹凸構造体に関するものである。
　複数の微細な突起（ドット）を含む凹凸構造（いわゆるモスアイ構造）は、優れた光の反射防止性能を示すことが知られている。特に、屈折率がより滑らかに変化するほうが、高性能な反射防止特性が得られるため、例えば、特許文献１または２には、段差構造の凸部を有する凹凸パターンが形成された微細凹凸構造体が開示されている。
　具体的に特許文献１には、上記のような微細凹凸構造の製造方法として、球状粒子を基板上に均一に配列し、この球状粒子を酸素プラズマで所定量エッチングして球状粒子の間から基板を露出させ、球状粒子がエッチングされない条件下でこの露出した部分から基板をエッチングする方法が開示されている。そして、特許文献１には、球状粒子のエッチング工程および基板のエッチング工程を交互に実施することで、段差構造の凸部を有する凹凸パターンを形成できることが開示されている。
　一方、特許文献２には、表面に形成されたアルミニウムの皮膜に対して陽極酸化と孔径拡大処理を繰り返すことで、段差構造の凸部を有する凹凸パターンを形成できることが開示されている。
特開２００５－３３１８６８号公報 特開２０１０－２８１８７６号公報
　しかしながら、特許文献１および２の方法では、凹凸パターンの個々の凸部の平面視における形状や配置の設計自由度に乏しいという問題がある。これは、凹凸パターンの個々の凸部の平面視における形状や配置が、特許文献１の方法では球状粒子の配置に、特許文献２の方法ではナノポーラスの配列に依存しているためである。さらに、特許文献２の方法では、凹凸構造体の材料も限定されてしまうという問題もある。
　本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、段差構造の凸部を有する凹凸パターンを高い設計自由度で形成することを可能とする微細凹凸構造体の製造方法を提供することを目的とするものである。
　さらに本発明は、上記製造方法により製造された設計自由度の高い微細凹凸構造体を提供することを目的とするものである。
　上記課題を解決するために、本発明の微細凹凸構造体の製造方法は、
　微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、
　凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、
　加工対象物の材料よりも薄膜の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、
　上記薄膜を除去する除去工程と、
　を含む段差加工工程を実施することを特徴とするものである。
　そして、本発明の微細凹凸構造体の製造方法において、段差加工工程は、薄膜形成工程前に、上記凹部の一部を充填材料で充填する充填工程をさらに含み、
　除去工程において、上記薄膜を除去する際またはその後に、凹部に充填された充填材料をさらに除去することが好ましい。この場合において、凹凸パターンが形成された表面に、充填材料としての硬化性樹脂を塗布し、凹凸パターンの凸部が所定の高さだけ露出するように硬化性樹脂を除去することにより、充填工程を実施することが好ましい。
　また、本発明の微細凹凸構造体の製造方法において、エッチング処理として等方性エッチングを実施することが好ましく、また等方性エッチングとして等方性ドライエッチングを実施することが好ましい。
　また、本発明の微細凹凸構造体の製造方法において、段差加工工程を繰り返すことも可能である。
　また、本発明の微細凹凸構造体の製造方法において、加工対象物表面上の段差加工前の上記凹凸パターンを電子線リソグラフィーによって形成することができる。
　本発明の微細凹凸構造体は、
　微細な凹凸パターンが表面に形成された微細凹凸構造体であって、
　前記凹凸パターンの凸部が高さ方向に沿って段差構造を有し、
　前記凸部のうち下から２段目以降の各部分の側面が凹孤形状の母線を有することを特徴とするものである。本明細書において、「下から２段目以降」の部分とは、段差構造のうち凸部の付け根側から２番目以降の段差部分をいう。
　本発明の微細凹凸構造体の製造方法は、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、加工対象物の材料よりも薄膜の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜を除去する除去工程とを含む段差加工工程を実施することを特徴とする。本発明によれば、加工対象物の表面に予め形成しておく凹凸パターンは、電子線リソグラフィー等の一般的なパターニング法によって形成することができるから、凸部の平面視における形状や配置を自由に設計することができる。その結果、特許文献１または２の方法に比べて、凸部の平面視における形状や配置の設計自由度が格段に向上し、段差構造の凸部を有する凹凸パターンを高い設計自由度で形成することが可能となる。
　また、本発明の微細凹凸構造体は、本発明の上記製造方法により製造するから、設計自由度の高いものとなる。
第１の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。 加工対象物の表面に予め形成しておく凹凸パターンの形成方法の工程を示す概略断面図である。 第２の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。 第３の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。 加工対象物の表面に予め形成しておく凹凸パターンの他の形態を示す概略断面図である。
　以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明するが、本発明はこれに限られるものではない。なお、視認しやすくするため、図面中の各構成要素の縮尺等は実際のものとは適宜異ならせてある。
　「第１の実施形態」
　まず、本発明の第１の実施形態について説明する。図１は第１の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。特に図１のＡは、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物の全体の断面図であり、図１のＢ～Ｄはその凹凸パターン部分における拡大断面図である。
　本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、図１に示されるように、微細な凹凸パターン１１が表面に形成された加工対象物１０を用い（図１のＡ）、凹凸パターン１１の凹部１１ｂの深さよりも薄い膜厚の薄膜１２を凹凸パターン１１が形成された表面に形成する薄膜形成工程（図１のＢ）と、加工対象物１０の材料よりも薄膜１２の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程（図１のＣ）と、上記薄膜１２を除去する除去工程（図１のＤ）とを含む段差加工工程を実施するものである。
　加工対象物１０は本製造方法が適用される基材であり、大きさ、形状および材料等の加工対象物１０の構成は特に限定されず、微細凹凸構造体の用途に応じて選択される。加工対象物１０の材料としては、エッチングが可能なものであればよく、例えば石英ガラス、光学ガラスおよび青板ガラス等のガラス材料、シリコンおよび酸化シリコン等の半導体材料、並びに銅、アルミニウムおよびニッケル等の金属材料等を使用することができる。例えば、微細凹凸構造体をナノインプリント用のモールドとして使用する場合において、光硬化性を利用するならば光透過性のよいガラス材料が使用され、熱硬化性を利用するならば熱伝導性のよい金属材料が使用される。
　加工対象物１０の表面には予め微細な凹凸パターン１１が形成されている。凹凸パターン１１の形状は、特に限定されず、微細凹凸構造体の用途に応じて選択される。例えば、本製造方法の目的が反射防止構造の形成である場合には、凹凸パターンは微細なドット状の凸部の配列となる。この場合において、このドットの半値全幅、高さおよび周期をそれぞれｗ、ｈおよびｐとすると、例えばこのドットパターンは、１０ｎｍ≦ｗ≦８００ｎｍ、０．１≦ｈ／ｗ≦５．０および０．１＜ｗ／ｐ＜１を満たすように設計されることが好ましい。
　図２は、加工対象物の表面に予め形成しておく凹凸パターンの形成方法の工程を示す概略断面図である。上記のような凹凸パターンは例えば次のようして形成される。まず、凹凸パターンを形成する基材２０を用意し（図２のＡ）、凹凸パターンを形成する基材２０の面に、基材２０をエッチングする際のハードマスクとなる薄膜２１を形成する。ハードマスクの材料としては、クロム（Ｃｒ）やアルミニウム（Ａｌ）、さらにはＣｒＯx，ＣｒＮｘおよびＡｌＯｘ等の化合物を使用することができる。
　その後、薄膜２１をパターニングするためのレジスト２２を塗布し、一般的なパターニング法でレジスト２２をパターニングし（図２のＢ）、薄膜２１をエッチングする（図２のＣ）。レジスト２２のパターニング条件は、微細なパターンの描画が可能であれば特に限定されず、例えば電子線リソグラフィー法、フォトリソグラフィー法、ナノインプリントリソグラフィー法、ステッパー法、干渉露光法およびＥＵＶ露光法等の光学照射露光法によって実施することができる。薄膜２１のエッチング条件も、特に限定されず、ハードマスクの材料に応じて適宜選択される。例えば、ハードマスクの材料がクロムである場合には、薄膜２１のエッチングはドライエッチング（特にプラズマエッチング）によって実施され、これにより例えば塩素（Ｃｌ）を含む反応性ガスにより選択的にクロムがエッチングされる。また、ハードマスクの材料がアルミニウムである場合には、反応性ガスとしてＢＣｌ３等のガスが使用される。
　そして、パターニングされた薄膜２１をマスクとして、例えばドライエッチングによって基材２０を選択的にエッチングする（図２のＤ）。基材２０のエッチング条件は、特に限定されず、基材２０の材料に応じて適宜選択される。例えば基材２０の材料が石英である場合には、基材２０のエッチングは、ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＳＦ６およびＣ４Ｆ８等の反応性ガスを用いたプラズマエッチングによって実施される。その後例えば、薄膜２１の材料と反応性のあるガスを使用してプラズマエッチングして薄膜２１を除去すれば、表面に凹凸パターンを有する加工対象物１０が得られる。或いは、薄膜２１の材料と反応性のある化学薬品（エッチャント）を使用してウェットエッチングによって薄膜２１を除去してもよい。エッチャントとしては、例えば薄膜２１の材料がクロムである場合には硝酸二アンモニウムセリウムが使用され、薄膜２１の材料がアルミニウムである場合にはリン酸が使用される。
　本発明では、上記のようにして得られた加工対象物１０に対して段差加工工程を実施することにより、加工対象物１０の凹凸パターン１１の凸部１１ａに段差構造を付与する。具体的には、本実施形態の段差加工工程は、薄膜形成工程、エッチング工程および除去工程を有する。
　薄膜形成工程は、凹凸パターン１１の表面に薄膜１２を形成する工程である（図１のＢ）。薄膜１２は、後述のエッチング工程においてマスクとして機能する膜である。薄膜１２は、凹凸パターン１１の凹部１１ｂを完全に埋めないように、つまりその凹部１１ｂの深さよりも薄い膜厚で、凹凸パターン１１全体に形成される。したがって、図１のＢに示されるように、薄膜１２は、凸部１１ａの側壁の一部が露出するように、凸部１１ａの上面および凹部１１ｂの底面に形成される。この露出した側壁部分は、後のエッチング工程でエッチングされ、段差構造が付与される部分となる。薄膜１２の膜厚は、側壁の露出させる程度に応じて適宜設定される。例えば、段差構造を付与する領域が多ければ、側壁部分の露出を多くするため膜厚は薄く設定され、段差構造を付与する領域が少なければ、側壁部分の露出を少なくするため膜厚は厚く設定される。薄膜１２の材料としては、特に限定されず、ハードマスクとして知られる一般的な材料（例えば、クロム（Ｃｒ）やアルミニウム（Ａｌ）、さらにはＣｒＯｘ，ＣｒＮｘおよびＡｌＯｘ等の化合物）を使用することができる。薄膜１２の成膜方法としては、特に制限されず、真空蒸着法およびスパッタリング法等の堆積法を使用することができる。
　エッチング工程は、上記薄膜１２をマスクとして加工対象物１０をエッチングする工程である（図１のＣ）。したがって、エッチングは、加工対象物１０の材料よりも薄膜１２の材料がエッチングされにくい条件で実施され、詳細な条件は加工対象物１０の材料および薄膜１２の材料に応じて設定される。このエッチング工程により、露出した凸部の側壁部分がエッチングされ、当該部分に段差構造が形成される。段差構造の各段は、凸部の上下方向（例えば図１のＣにおける紙面内の上下方向）に沿った側壁母線が不連続となっている部分で区別される。エッチングは、エッチングの横方向の進行を促進させる観点から、等方性のエッチング法により実施することが好ましい。等方性エッチングとしては、バイアス電圧が低い或いはゼロであるドライエッチングやウェットエッチングが好ましい。特に、イオンおよびラジカル１３によってエッチングを行う反応性プラズマエッチングにおいて、バイアスを小さくしてエッチングを実施することが好ましい。なお、異方性エッチングを用いても、段差構造の形成は可能である。異方性エッチングであっても、凹部内部では少なからずエッチングガスが滞留しているためである。また、電界が凸部上にある薄膜１２のエッジに集中することから、薄膜の厚さによってはエッジ側から薄膜１２がなくなるためである。
　除去工程は、薄膜１２を除去する工程である（図１のＤ）。薄膜１２の除去は、例えば、上記エッチング工程とは逆に、加工対象物１０の材料よりも薄膜１２の材料がエッチングされやすい条件でドライエッチングすることにより実施される。或いは、薄膜１２の材料と反応性のある化学薬品（エッチャント）を使用してウェットエッチングによって薄膜１２を除去してもよい。エッチャントとしては、例えば薄膜１２の材料がクロムである場合には硝酸二アンモニウムセリウムが使用され、薄膜１２の材料がアルミニウムである場合にはリン酸が使用される。
　上記の段差加工工程を経た結果、例えば図１のＤに示されるような微細凹凸構造体１９が得られる。本実施形態の微細凹凸構造体１９では、凸部の側壁の一部が凹孤形状（つまり、二点を結ぶ直線が下向きに窪んだような形状）の母線１４を有する。つまり、当該凸部は、下から、エッチングされていない側壁（直線形状の母線）に対応する部分Ｓ１と、凹孤形状の母線１４に対応する部分Ｓ２とからなる段差構造を有する。
　以上のように、本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、加工対象物の材料よりも薄膜の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜を除去する除去工程とを含む段差加工工程を実施することを特徴とする。本発明によれば、加工対象物の表面に予め形成しておく凹凸パターンは、電子線リソグラフィー等の一般的なパターニング法によって形成することができるから、凸部の平面視における形状や配置を自由に設計することができる。その結果、特許文献１または２の方法に比べて、凸部の平面視における形状や配置の設計自由度が格段に向上し、段差構造の凸部を有する凹凸パターンを高い設計自由度で形成することが可能となる。
　ところで、凹凸パターンの凸部に段差構造を形成する方法として、一般的に、マスクの幅を各回で徐々に変更しながらリソグラフィーを繰り返す方法が知られている。しかしながら、このような方法では、各回のマスクの位置を調整するために高精度のアライメントが要求される。しかしながら、本発明は、凹部を所定の材料で埋め込みかつ凸部の側壁の一部を露出させてエッチングすることにより、このようなアライメントが不要となるという利点も有する。
　また、本実施形態の微細凹凸構造体は、上記製造方法により製造するから、設計自由度の高いものとなる。
　「第２の実施形態」
　次に本発明の第２の実施形態について説明する。本実施形態は、段差加工工程が薄膜形成工程前に充填工程をさらに含む点で第１の実施形態と異なる。したがって、第１の実施形態と同様の構成要素についての詳細な説明は、特に必要のない限り省略する。図３は第２の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。特に図３のＡは、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物の全体の断面図であり、図３のＢ～Ｅはその凹凸パターン部分における拡大断面図である。
　本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、図３に示されるように、微細な凹凸パターン３１が表面に形成された加工対象物３０を用い（図３のＡ）、上記表面にレジストを塗布して硬化させることによりレジスト膜３５を形成し（図３のＢ）、凹凸パターン３１の凸部３１ａが所定の高さだけ露出するようにレジスト膜３５の一部を除去する充填工程（図３のＣ）と、凹凸パターン３１の凹部３１ｂに堆積する分が凸部３１ａの上面より低くなるように薄膜３２を凹凸パターン３１が形成された表面に形成する薄膜形成工程（図３のＤ）と、加工対象物３０の材料よりも薄膜３２の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜３２およびレジスト膜３５を除去する除去工程（図３のＥ）とを含む段差加工工程を実施するものである。
　充填工程は、薄膜形成工程前に、凹部の一部を充填材料で充填する工程である（図３のＣ）。第１の実施形態では、ハードマスクとしての薄膜１２のみで凸部の側壁を覆う場合について説明した。しかしながら、一般的にハードマスク材料の堆積は成膜レートが小さく、薄膜１２のみで凸部の側壁を覆うようにすると多くの時間を要する場合もある。そこで、本実施形態では、凹部３１ｂの埋め込みの高さを稼ぎ、効率よく凹部３１ｂを埋め込められるように、充填工程が採用されている。
　充填材料は、特に制限されず、成膜のしやすさおよび除去のしやすさ等の観点から適宜設定される。例えば充填材料としては、本実施形態のように、リソグラフィーの分野において使用されている硬化性樹脂（レジスト等）を使用することができる。硬化性樹脂は、光硬化性でも熱硬化性でもよい。レジスト膜３５の一部を除去する方法は、アッシングによって実施することができる。また、充填材料としては、クロム（Ｃｒ）、金（Ａｕ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属、窒化シリコン（ＳｉＮ）等の窒化物、および酸化チタン（ＴｉＯ２等の酸化物等、真空成膜装置で成膜可能な材料も使用することができる。充填材料による薄膜の膜厚は、側壁の露出させる程度に応じて適宜設定される。ただし、充填材料による薄膜（レジスト膜３５）およびマスクとしての薄膜（薄膜３２）の全体の膜厚が凹部３１ｂの深さよりも薄くなるようにする。つまり、「所定の高さだけ」露出するようにレジスト膜３５の一部を除去するとは、薄膜形成工程で形成する薄膜３２の膜厚を考慮して必要な高さの凸部を露出させることを意味する。
　本実施形態の薄膜形成工程では、充填工程で埋め込みの高さがある程度確保されているため、薄膜３２の膜厚はエッチング工程に耐えられる範囲で比較的薄くてよい。エッチング工程は、第１の実施形態と同様に実施される。また除去工程では、薄膜３２を除去する際またはその後に、凹部３１ｂに充填されたレジスト膜３５がさらに除去される。
　上記の段差加工工程を経た結果、例えば図３のＥに示されるような微細凹凸構造体３９が得られる。本実施形態の微細凹凸構造体３９では、凸部の側壁の一部が凹孤形状の母線３４を有する。つまり、当該凸部は、下から、エッチングされていない側壁（直線形状の母線）に対応する部分Ｓ１と、凹孤形状の母線３４に対応する部分Ｓ２とからなる段差構造を有する。
　以上のように、本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、加工対象物の材料よりも薄膜の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜を除去する除去工程とを含む段差加工工程を実施することを特徴とする。したがって、第１の実施形態と同様の効果が得られる。
　また、本実施形態では、充填工程により、凹部の埋め込みの高さを稼ぎ、効率よく凹部を埋め込められるから、製造方法に要する時間を短縮することができるという利点を有する。
　また、本実施形態の微細凹凸構造体も、本発明の上記製造方法により製造するから、設計自由度の高いものとなる。
　「第３の実施形態」
　次に本発明の第３の実施形態について説明する。本実施形態は、段差加工工程を繰り返す点で第２の実施形態と異なる。したがって、第１または第２の実施形態と同様の構成要素についての詳細な説明は、特に必要のない限り省略する。図４は第３の実施形態の製造方法の工程を示す概略断面図である。
　本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、例えば第２の実施形態によって得られた微細凹凸構造体３９（図３のＥ）に対して、再度段差加工工程を実施するものである。より具体的には、当該製造方法は、加工対象物としての微細凹凸構造体３９（図３のＥ）を用い、凹凸パターン４１が形成された表面にレジストを塗布して硬化させることによりレジスト膜４５を形成し、凹凸パターン４１の凸部４１ａが所定の高さだけ露出するようにレジスト膜４５の一部を除去する充填工程と、凹凸パターン４１の凹部４１ｂに堆積する分が凸部４１ａの上面より低くなるように薄膜４２を凹凸パターン４１が形成された表面に形成する薄膜形成工程（図４のＡ）と、加工対象物４０の材料よりも薄膜４２の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜４２およびレジスト膜４５を除去する除去工程（図４のＢ）とを含む段差加工工程を実施するものである。
　上記の段差加工工程を経た結果、例えば図４のＢに示されるような微細凹凸構造体４９が得られる。本実施形態の微細凹凸構造体４９では、凸部の側壁の一部が凹孤形状の母線４４ａと４４ｂを有する。つまり、当該凸部は、下から、エッチングされていない側壁（直線形状の母線）に対応する部分Ｓ１と、凹孤形状の母線４４ａに対応する部分Ｓ２と、凹孤形状の母線４４ｂに対応する部分Ｓ３とからなる３段の段差構造を有する。
　本実施形態では、ハードマスクとしての薄膜４２の表面が、最初の段差加工工程で形成された凹孤形状の側壁にかかるように、レジスト膜４５および薄膜４２を形成し、側壁をエッチングすることにより、段差加工が行われた部分にさらに段差加工が実施される。このように本発明の段差加工工程を複数回繰り返すことにより、３段以上の段差構造を凹凸パターンの凸部に付与することも可能である。
　以上のように、本実施形態の微細凹凸構造体の製造方法は、微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、加工対象物の材料よりも薄膜の材料がエッチングされにくい条件で上記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、上記薄膜を除去する除去工程とを含む段差加工工程を実施することを特徴とする。したがって、第１の実施形態と同様の効果が得られる。
　また、本実施形態では、段差加工工程を繰り返すから、３段以上の多段構造を凸部に付与する子が可能となる。
　また、本実施形態の微細凹凸構造体も、本発明の上記製造方法により製造するから、設計自由度の高いものとなる。

Claims (14)

  1. 　微細な凹凸パターンが表面に形成された加工対象物を用い、
    　前記凹凸パターンの凹部の深さよりも薄い膜厚の薄膜を前記凹凸パターンが形成された表面に形成する薄膜形成工程と、
    　前記加工対象物の材料よりも前記薄膜の材料がエッチングされにくい条件で前記表面にエッチング処理を実施するエッチング工程と、
    　前記薄膜を除去する除去工程と、
    　を含む段差加工工程を実施することを特徴とする微細凹凸構造体の製造方法。
  2. 　前記段差加工工程が、前記薄膜形成工程前に、前記凹部の一部を充填材料で充填する充填工程をさらに含み、
    　前記除去工程において、前記薄膜を除去する際またはその後に、凹部に充填された前記充填材料をさらに除去する請求項１に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  3. 　前記凹凸パターンが形成された表面に、前記充填材料としての硬化性樹脂を塗布し、前記凹凸パターンの凸部が所定の高さだけ露出するように前記硬化性樹脂を除去することにより、前記充填工程を実施する請求項２に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  4. 　前記エッチング処理として等方性エッチングを実施する請求項１に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  5. 　前記エッチング処理として等方性エッチングを実施する請求項２に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  6. 　前記エッチング処理として等方性エッチングを実施する請求項３に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  7. 　前記等方性エッチングとして等方性ドライエッチングを実施する請求項４に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  8. 　前記等方性エッチングとして等方性ドライエッチングを実施する請求項５に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  9. 　前記等方性エッチングとして等方性ドライエッチングを実施する請求項６に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  10. 　前記段差加工工程を繰り返す請求項１に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  11. 　前記段差加工工程を繰り返す請求項２に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  12. 　前記段差加工工程を繰り返す請求項３に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  13. 　前記加工対象物表面上の段差加工前の前記凹凸パターンを電子線リソグラフィーによって形成する請求項１に記載の微細凹凸構造体の製造方法。
  14. 　微細な凹凸パターンが表面に形成された微細凹凸構造体であって、
    　前記凹凸パターンの凸部が高さ方向に沿って段差構造を有し、
    　前記凸部のうち下から２段目以降の各部分の側面が凹孤形状の母線を有することを特徴とする微細凹凸構造体。
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