WO2014103802A1 - 有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法 Download PDF

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WO2014103802A1
WO2014103802A1 PCT/JP2013/083768 JP2013083768W WO2014103802A1 WO 2014103802 A1 WO2014103802 A1 WO 2014103802A1 JP 2013083768 W JP2013083768 W JP 2013083768W WO 2014103802 A1 WO2014103802 A1 WO 2014103802A1
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organic
layer
panel
substrate
space occupying
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PCT/JP2013/083768
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English (en)
French (fr)
Inventor
大谷　浩
真昭 村山
秀和 石毛
Original Assignee
コニカミノルタ株式会社
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Publication date
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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K71/00—Manufacture or treatment specially adapted for the organic devices covered by this subclass
    • H10K71/10—Deposition of organic active material
    • H10K71/12—Deposition of organic active material using liquid deposition, e.g. spin coating

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing an organic electroluminescence panel.
  • organic EL organic electroluminescence
  • an organic compound light emitting layer (hereinafter also referred to as an organic light emitting layer or simply a light emitting layer) is sandwiched between two electrodes, a first electrode (anode) and a second electrode (cathode), on a substrate such as glass.
  • the organic EL element having the structure is disposed, and the organic light emitting layer emits light by supplying a current between the cathode and the anode.
  • the roll-to-roll manufacturing method here refers to a form in which a substrate wound in a roll shape is fed out, an organic EL element is formed on the substrate, and the substrate on which the organic EL element is formed is wound around a roll again. Refers to the manufacturing method.
  • the roll-to-roll manufacturing method has the advantage that production efficiency can be improved because continuous production is possible.
  • the light-emitting layer of the organic EL element constituting the organic EL panel is easily affected by moisture and oxygen, and if left in the air, the quality deteriorates due to moisture and oxygen.
  • a step of forming a protective layer on the organic EL element for reducing the influence of the outside world called stop is added.
  • a sealing technique of an organic EL element for example, as described in Patent Document 2, a technique is known in which a sheet-like sealing substrate is bonded to an organic EL element to perform sealing.
  • Patent Document 3 discloses a method for manufacturing an organic EL panel by a roll-to-roll method in which a manufacturing process is appropriately divided and wound at any stage from a first electrode forming process to a winding process after a sealing process. Are listed.
  • Patent Document 3 prevents the organic EL element from being damaged by interposing a winding auxiliary member. However, if it winds up after sealing of an organic EL element, since the organic EL element is not exposed outside, it will be possible to wind up without using a winding auxiliary member.
  • this invention provides the manufacturing method of the organic EL panel which can suppress the performance fall of an organic EL panel, when winding after bonding a sealing member to each of the some organic EL element on a flexible substrate.
  • the task is to do.
  • the plurality of organic electroluminescent element substrates in which a plurality of organic electroluminescent elements having at least a first electrode, a light emitting layer, and a second electrode are formed on a long flexible substrate by a roll-to-roll method.
  • a method for producing an organic electroluminescence panel comprising: arranging a space occupying member that occupies at least a part of a space other than a space to be wound, and then winding the organic electroluminescence element substrate.
  • the space occupying member includes a member that is arranged so that at least partially the position in the winding direction overlaps with two or more organic electroluminescence elements arranged adjacent to each other in the winding direction.
  • the space occupying member and the sealing member are disposed on a mother substrate serving as a support thereof, and the space occupying member and the sealing member on the mother substrate are disposed on the organic electroluminescence element substrate.
  • the manufacturing method of the organic EL panel which can suppress the performance fall of an organic EL panel is provided. can do.
  • FIG. 1 shows an example of the organic EL panel 31 (sealed organic EL element 2).
  • an organic EL panel 31 manufactured according to the present invention includes at least a flexible substrate 16 (hereinafter referred to as a substrate as appropriate), a first electrode 11, a second electrode 13, and an organic functional layer 12 including a light emitting layer.
  • the organic EL element 3 is configured such that an organic functional layer 12 including a light-emitting layer is sandwiched between a first electrode 11 and a second electrode 13 provided on the substrate 16.
  • the first electrode 11 and the second electrode 13 are a pair of an anode and a cathode.
  • Specific examples of the configuration of the organic EL panel having such a multilayer structure include the following. 1.
  • the substrate 16 is also referred to as a base material or a transparent substrate, and is a member that serves as a support for the organic EL element 3.
  • the substrate 16 is a long, strip-like synthetic resin film, preferably a transparent resin film.
  • the substrate 16 is, for example, polyester such as polyethylene terephthalate (PET) or polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (CAP).
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • polyethylene polypropylene
  • cellophane cellulose diacetate
  • TAC cellulose triacetate
  • CAP cellulose acetate propionate
  • Cellulose esters such as cellulose acetate phthalate and cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate (PC), norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone , Polyimide, polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfones, Cycloolefin resins such as polyether imide, polyether ketone imide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylate, Arton (trade name, manufactured by JSR) or Appel (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals) Can be formed.
  • PES polyethersulfone
  • Cycloolefin resins such as polyether imide, polyether ketone imide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylate, Arton
  • the first electrode 11 (anode) side is usually the observation side.
  • an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a large work function (4 eV or more) and a transmittance of 40% or more is preferably used.
  • Specific examples of such electrode materials include metals such as Au, CuI, ITO (mixture of tin oxide and indium oxide), IZO (mixture of zinc oxide and indium oxide), ZnO, SnO 2 , In 2 O 3 and the like. ing.
  • an amorphous material such as IDIXO (In 2 O 3 .ZnO) capable of forming a transparent conductive film may be used.
  • the ITO electrode has a high light transmittance of 90% or more and a low sheet resistance value of 10 ⁇ / ⁇ or less, and is also used as a transparent electrode for liquid crystal displays and solar cells.
  • the IZO electrode has an advantage that a predetermined low resistance value can be obtained without heating the substrate 16 when formed, and the film surface is smoother than the ITO electrode.
  • the second electrode 13 is connected to a power source and functions as, for example, a cathode.
  • a second electrode 13 an electrode material made of a metal having a low work function (4 eV or less) (referred to as an electron injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof is used.
  • Specific examples of such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, lithium / aluminum mixture, aluminum / oxidation.
  • Aluminum (Al 2 O 3 ) mixture, indium, rare earth metal and the like can be mentioned.
  • a mixture of an electron injecting metal and a second metal which is a stable metal having a larger work function value than this from the viewpoint of durability against electron injection and oxidation for example, a magnesium / silver mixture, Magnesium / aluminum mixtures, magnesium / indium mixtures, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixtures, lithium / aluminum mixtures, aluminum and the like are preferred.
  • a conductive transparent material mentioned in the description of the first electrode 11 is formed thereon, so that a transparent or translucent second material is formed.
  • the electrode 13 (cathode) can be produced, and by applying this, an element in which both the first electrode 11 (anode) and the second electrode 13 (cathode) are light transmissive can be produced.
  • the organic functional layer 12 includes a light emitting layer (not shown) that emits light by recombination of holes injected from the first electrode 11 (anode) and electrons injected from the second electrode 13 (cathode). It is out.
  • the organic functional layer 12 includes an electron transport layer, a hole transport layer, a hole injection layer (anode buffer layer), an electron injection layer (cathode buffer layer), a hole blocking layer, an electron blocking layer, and the like ( Any of them can be appropriately laminated.
  • the light emitting layer is a layer that emits light by recombination of holes injected from the first electrode 11 (anode) and electrons injected from the second electrode 13 (cathode).
  • the portion that emits light may be within the layer of the light emitting layer or at the interface between the light emitting layer and the adjacent layer.
  • the light emitting layer may be a single layer or may be a multilayer using a plurality of light emitting layers. In the case of a multilayer structure, a non-light emitting intermediate layer may be provided between the light emitting layers.
  • the organic functional layer 12 including the light emitting layer can be used as one light emitting unit, and a plurality of light emitting units can be stacked.
  • the plurality of stacked light emitting units may have a non-light emitting intermediate layer between the light emitting units, and the intermediate layer may further include a charge generation layer.
  • a light emitting layer is a multilayer, it is necessary to arrange
  • the total film thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually selected in the range of 2 nm to 5 ⁇ m, preferably 2 nm to 200 nm in consideration of film uniformity, voltage necessary for light emission, and the like. Further, it is preferably in the range of 10 to 20 nm. A film thickness of 20 nm or less is preferable because it has the effect of improving the stability of the emission color with respect to the driving current as well as the voltage surface.
  • the material (light emitting material) that can be used for the light emitting layer is not particularly limited.
  • “Latest Flat Panel Display Trends—Current State of EL Display and Latest Technology Trends” (Toray Research Center, Inc., issued in March 2004)
  • Various materials such as those described in pages 228 to 332 can be mentioned.
  • the light emitting layer is a layer that emits light by recombination of electrons and holes injected from the electrode, the electron injection layer, and the hole transport layer.
  • the portion that emits light may be within the layer of the light emitting layer or at the interface between the light emitting layer and the adjacent layer.
  • the light emitting layer can be formed, for example, by applying a light emitting layer forming coating solution and drying.
  • wet coating machines that apply the light emitting layer forming coating solution include a die coating method, a screen printing method, a flexographic printing method, an inkjet method, a Mayer bar method, a cap coating method, a spray coating method, a casting method, a roll coating method, An applicator used for a bar coating method, a gravure coating method, or the like can be used.
  • the use of these wet coaters can be appropriately selected according to the material of the organic functional layer 12. Note that the formation of the light emitting layer is not limited to the coating method, and any method such as a vacuum vapor deposition method can be appropriately selected.
  • the hole transport layer has a role of moving holes to an effective recombination region and a role of blocking electrons locally as an energy barrier to strengthen light emission.
  • the hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer.
  • the hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. These are described in detail in Volume 2, Chapter 2, “Electrode Materials” (pages 123 to 166) of “Organic EL devices and their forefront of industrialization” (NTS Inc., issued on November 30, 1998). Are listed.
  • the hole transport material has any of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either organic or inorganic.
  • triazole derivatives oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives
  • Examples thereof include stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, and conductive polymer oligomers, particularly thiophene oligomers.
  • the film thickness of the hole transport layer is not particularly limited, but is usually about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 to 200 nm.
  • This hole transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.
  • a hole transport layer having a high p property doped with impurities can also be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J.A. Appl. Phys. 95, 5773 (2004), and the like. It is preferable to use such a hole transport layer having a high p property because an organic EL element with lower power consumption can be produced.
  • the hole transport material is formed by using, for example, a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an ink jet method, a slot die method, a spray coating method, an LB method, a dip coating method, or a blade method. , And a known method such as a slit coating method.
  • hole injection layer The details of the hole injection layer (anode buffer layer) are described in JP-A-9-45479, JP-A-9-260062, JP-A-8-288069 and the like.
  • copper phthalocyanine is used.
  • examples thereof include a phthalocyanine buffer layer represented by an oxide, an oxide buffer layer represented by vanadium oxide, an amorphous carbon buffer layer, and a polymer buffer layer using a conductive polymer such as polyaniline (emeraldine) or polythiophene.
  • ferrocene compounds described in JP-A-6-025658 starburst type compounds described in JP-A-10-233287, JP-A-2000-068058, JP-A-2004-6321 Triarylamine type compounds described in JP-A-2002-117799, sulfur-containing ring-containing compounds described in JP-A No. 2002-117879, US Patent Application Publication No. 2002/0158242, US Patent Application Publication No. 2006 / Examples of the hole injection layer include hexaazatriphenylene compounds described in Japanese Patent No. 0251922, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2006-49393, and the like.
  • the thickness of the hole injection layer is not particularly limited, but is about 0.1 nm to 5 ⁇ m, preferably 0.1 to 100 nm, more preferably 1 to 100 nm, and most preferably 10 to 60 nm.
  • the electron transport layer has a role of moving electrons to an effective recombination region and a role of blocking holes as an energy barrier and locally retaining light to enhance light emission.
  • the electron transport layer is made of a material having a function of transporting electrons (electron transport material), and includes an electron injection layer and a hole blocking layer in a broad sense.
  • the electron transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. These are described in detail in “Organic EL elements and their industrialization front line” (issued by NTT, Inc. on November 30, 1998).
  • the electron transport material also serves as a hole blocking material
  • Any electron transporting material may be used as long as it has a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer, and any of known materials can be selected and used as the material. .
  • Examples include nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethane, anthrone derivatives, and oxadiazole derivatives.
  • a thiadiazole derivative in which the oxygen atom of the oxadiazole ring is substituted with a sulfur atom, and a quinoxaline derivative having a quinoxaline ring known as an electron-withdrawing group can also be used as a material for the electron transport layer. it can.
  • a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used.
  • the electron transport layer can be formed by thinning the above material by a known method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an ink jet method, or an LB method.
  • the thickness of the electron transport layer is not particularly limited, but is usually about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 to 200 nm.
  • the electron transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.
  • Electrode buffer layer Details of the electron injection layer (cathode buffer layer) are also described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like. Specifically, strontium, aluminum, etc.
  • Metal buffer layer typified by lithium
  • alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride
  • alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride
  • oxide buffer layer typified by aluminum oxide, etc.
  • the electron injection layer (cathode buffer layer) is preferably a very thin film, and the film thickness is preferably in the range of 0.1 nm to 5 ⁇ m, although it depends on the material.
  • the hole blocking layer has a function of an electron transport layer in a broad sense.
  • the hole blocking layer is made of a hole blocking material that has a function of transporting electrons but has a very small ability to transport holes, and recombines electrons and holes by blocking holes while transporting electrons. Probability can be improved.
  • the hole blocking layer can be implemented using the one described in the electron transport layer.
  • the hole blocking layer is preferably provided adjacent to the light emitting layer.
  • the thickness of the hole blocking layer is preferably 3 to 100 nm, more preferably 5 to 30 nm.
  • the sealing layer 4 of the organic EL element 3 includes a sealing member 15 and an adhesive layer 14, and the sealing member 15 includes a sealing substrate and a barrier layer here. Further, a protective layer may be provided on the barrier layer.
  • the sealing substrate may be a single body or a laminate, and can be appropriately selected as necessary.
  • the barrier layer may be a single body or a laminate, and can be appropriately selected as necessary.
  • the sealing layer 4 is formed by bonding the sealing member 15 onto the organic EL element 3 via the adhesive layer 14.
  • the thickness of the sealing substrate is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m in consideration of handling at the time of manufacture, tensile strength, stress cracking resistance of the barrier layer, and the like.
  • the thickness of the barrier layer is preferably 5 nm to 200 ⁇ m in consideration of barrier performance, stress cracking resistance of the barrier layer, and the like.
  • the water vapor permeability of the sealing substrate is preferably 0.01 g / m 2 ⁇ day or less in consideration of the gas barrier properties required for commercialization as an organic EL element.
  • the water vapor permeability indicates a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K 7129B method (1992).
  • the oxygen permeability of the sealing substrate is preferably 0.01 ml / m 2 ⁇ day ⁇ atm or less.
  • the oxygen permeability is a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K 7126B method (1987).
  • the rigidity (Young's modulus) of the sealing substrate is preferably 1 ⁇ 10 ⁇ 3 GPa to 80 GPa in consideration of handling characteristics during manufacturing, tensile strength, stress cracking resistance of the barrier layer, and the like.
  • the sealing substrate constituting the sealing member 15 used in the present invention is not particularly limited.
  • thermoplastic resin films a multilayer film produced by coextrusion with a different film, a multilayer film produced by bonding with different stretching angles, etc. can be used as required. Further, it is naturally possible to combine the density and molecular weight distribution of the film used to obtain the required physical properties.
  • barrier layer examples include an inorganic vapor deposition film and a metal foil.
  • inorganic deposited films “Thin Film Handbook” (published by Japan Society for the Promotion of Science, published by Ohm, p879-p901), “Vacuum Technology Handbook” (published by Nikkan Kogyo Shimbun, p502-p509, p612, p810), “Vacuum Handbook Revised Plate ”(published by Ohvac, edited by ULVAC Japan Vacuum Technology Co., Ltd., p132 to p134).
  • the material of the metal foil for example, a metal material such as aluminum, copper, or nickel, or an alloy material such as stainless steel or an aluminum alloy can be used, but aluminum is preferable in terms of workability and cost.
  • the film thickness is about 1 to 100 ⁇ m, preferably about 10 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the thickness of the protective layer is the stress cracking resistance, electrical insulation resistance of the barrier layer, and adhesiveness (adhesive force, step following) when used as a sealant layer. In consideration of the property, etc., 100 nm to 200 ⁇ m is preferable.
  • a thermoplastic resin film having a JIS K 7210 specified melt flow rate of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin film of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferably used.
  • thermoplastic resin film is not particularly limited as long as it satisfies the above numerical values.
  • LDPE Low density polyethylene
  • HDPE linear low density polyethylene
  • LLDPE linear low density polyethylene
  • CPP unstretched polypropylene
  • OPP ONy
  • PET polyvinyl alcohol
  • PVA polyvinyl alcohol
  • OV Expanded vinylon
  • EVOH ethylene-vinyl alcohol copolymer
  • PVDC vinylidene chloride
  • thermoplastic resin films it is particularly preferable to use LDPE, LLDPE produced by using LDPE, LLDPE and a metallocene catalyst, or a film using a mixture of these films and HDPE films.
  • the adhesive used when the substrate 16 on which the organic EL element 3 is formed and the sealing member 15 are bonded together with an adhesive is a photocurable or thermosetting liquid.
  • a photocurable or thermosetting liquid examples thereof include an adhesive, a photocurable or thermosetting sheet adhesive, a thermoplastic resin, and a photocurable resin.
  • liquid adhesives include photo-curing and thermosetting sealing agents having reactive vinyl groups such as acrylic acid oligomers and methacrylic acid oligomers, moisture-curing adhesives such as 2-cyanoacrylate, epoxy-based adhesives, etc.
  • a filler such as heat and chemical curing type (two-component mixing), hot melt type adhesives such as polyamide, polyester, and polyolefin, and cationic curing type ultraviolet curing type epoxy resin adhesives. It is preferable to add a filler to the liquid adhesive as necessary.
  • the addition amount of the filler is preferably 5 to 70% by volume in consideration of adhesive strength.
  • the size of the filler to be added is preferably 1 ⁇ m to 100 ⁇ m in consideration of the adhesive strength, the thickness of the adhesive after bonding and bonding, and the like.
  • the kind of filler to be added is not particularly limited, and examples thereof include soda glass, non-alkali glass, or silica, titanium dioxide, antimony oxide, titania, alumina, zirconia, tungsten oxide, and other metal oxides.
  • the bonding portion is bonded stability, prevention of bubbles from being mixed into the bonding portion, and flatness of the flexible sealing substrate. In consideration of retention and the like, it is preferable to carry out under a reduced pressure condition of 1000 Pa or less.
  • the adhesive can be adhesively cured within a range of 70 to 120 ° C.
  • a desiccant may be dispersed in the adhesive.
  • coating of the adhesive agent to a sealing part may use commercially available dispenser, and may print like screen printing.
  • FIG. 2A shows the arrangement state of the space occupying member and the sealed organic EL element 2 in the organic EL panel manufacturing method according to the present invention
  • FIG. 2B shows a cross section taken along line XX of the organic EL panel.
  • FIG. 3A shows a state in which an organic EL panel manufactured by the method for manufacturing an organic EL panel according to the present invention is wound
  • FIG. 3B shows an enlarged view
  • FIG. 3C shows a comparative example
  • FIG. 3D shows an enlarged view of the state in which the organic EL panel having no space occupying member manufactured by the method for manufacturing the organic EL panel is wound.
  • the space occupying member 1 is formed by forming the organic EL element 3 on the flexible substrate 16 by a roll-to-roll method and sealing it with the sealing member 15, and then the flexible substrate 16 having the sealed organic EL element 2.
  • the organic EL panel 31 is a member that maintains the radial interval of the wound organic EL panel 31 and suppresses the bending of the flexible substrate 16 of the wound up organic EL panel 31. .
  • the space occupying member 1 is formed in at least a part of a space other than the space in which the organic electroluminescence element is formed.
  • the space occupying member 1 is separated from the sealing member 15 and arranged separately.
  • the space occupying member 1 is arranged such that the position in the winding direction overlaps with two or more organic electroluminescence elements 3 adjacent to each other in the winding direction on the flexible substrate 16. It is preferable to do.
  • the space occupying member 1 not only exists between the organic EL elements 3 and 3 adjacent to each other in the winding direction of the substrate 16, but also the two or more organic EL elements 3 adjacent to each other in the winding direction and the positions in the winding direction. 2 at least partially overlap with each other (the overlapping portion) indicated by R in FIG. 2, so that the flexible substrate 16 is abrupt between the adjacent organic EL elements 3 and 3 and the sides and corners of the organic EL element 3. Is more reliably prevented (see FIG. 3B).
  • the organic EL element 3 can be prevented from falling between the adjacent organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll. It becomes difficult for distortion to occur, and it becomes difficult for pressure due to the sides and corners of the sealed organic EL element 2 on the inner surface side of the roll to be generated. Thereby, the damage due to the pressure applied to the organic EL element 3 hardly occurs, and the performance of the organic EL panel 31 is maintained.
  • the thickness and distribution of the adhesive layer 14 that bonds the organic EL element 3 and the sealing member 15 are less likely to be uneven, and the sealing performance is maintained, so that moisture cannot easily enter. Dark spots and shrinkage (shrinkage) generated as a result of moisture entering the organic EL element 3 are also reduced, and the performance of the organic EL panel 31 is maintained.
  • the space occupying member 1 may be formed continuously in the winding direction of the flexible substrate 16.
  • the space occupying member 1 is not only present between the organic EL elements 3 and 3 adjacent to each other in the winding direction of the substrate 16 but also continuously present on the side of the organic EL element 3. While being surely prevented from being bent suddenly between the organic EL elements 3 and 3 and being uniformly bent along the circumferential direction of the roll when being wound, the organic EL elements 3 are also suddenly bent at the central portion. To prevent bending. Further, the organic EL element 3 is reliably suppressed from falling between the adjacent organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll.
  • the same effect as the arrangement 1 can be obtained by arranging the space occupying member 1 like this.
  • the space occupying member 1 since sharp bending is prevented even at the center of the organic EL element 3, it is possible to prevent a large bending stress from being applied to the organic EL element 3, and the peeling of the sealing member 15 is more reliable. To be prevented. Therefore, the occurrence of dark spots and shrinkage (shrinkage) is further prevented, and the performance of the organic EL panel 31 can be further maintained.
  • the space occupying member 1 may be formed along both the winding direction of the flexible substrate 16 and the width direction substantially orthogonal to the winding direction.
  • the length of the space occupying member 1 when the space occupying member 1 is formed along the winding direction of the flexible substrate 16 is not limited, but the length L1 of the space occupying member 1 in this case is the winding of the organic EL element 3. It is preferable that it is more than the length of one side along a taking direction.
  • the radial direction of the organic EL panel 31 wound up in a roll shape when the space occupying member 1 has a length equal to or longer than one side of the organic EL element 3 and is adjacent to at least the side of the organic EL element 3. Is sufficiently maintained, and the organic EL element 3 is prevented from falling between the organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll.
  • the space occupying member 1 has a length equal to or longer than one side of the organic EL element 3 and is wound in a roll shape by being adjacent to the organic EL element 3 at least in the width direction substantially orthogonal to the winding direction. While maintaining sufficiently the radial interval of the organic EL panel 31, the organic EL element 3 is further suppressed from falling between the organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll.
  • the space occupying member 1 Furthermore, by arranging the space occupying member 1 around the organic EL element 3 on the flexible substrate 16, the rigidity of the entire flexible substrate 16 is made uniform, and the substrate 16 is prevented from being bent suddenly. Thereby, peeling of the sealing member 15 due to a difference in rigidity between the sealing layer 4 and the organic EL element 3 therebelow is prevented. It is more preferable that the space occupying member 1 has a length equal to or longer than one side of the organic EL element 3 and extends in both directions to the adjacent organic EL elements 3 and 3. This prevents the substrate 16 from being bent suddenly at the end of the organic EL element 3, thereby further preventing the sealing member 15 from peeling off.
  • the space occupying member 1 may be disposed between the organic EL elements 3 and 3. Further, in addition to the arrangement of the space occupying member 1 of the arrangement 2 as shown in FIG. 7, the space occupying member 1 may be arranged between the organic EL elements 3 and 3 adjacent to each other in the winding direction of the flexible substrate 16. Good.
  • the organic EL element 3 can be more reliably suppressed from falling between the adjacent organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll. It is difficult for the organic EL element 3 to be distorted, and it is also difficult for pressure due to the sides and corners of the sealed organic EL element 2 on the inner surface side of the roll to be generated. In addition, the thickness and distribution of the adhesive layer 14 that bonds the organic EL element 3 and the sealing member 15 are less likely to be uneven. Therefore, damage due to pressure applied to the organic EL element 3 is less likely to occur, and the sealing performance is maintained, so that moisture is less likely to enter. Dark spots and shrinkage (shrinkage) generated as a result of moisture entering the organic EL element 3 are reduced, and the performance of the organic EL panel 31 is further maintained.
  • the space occupying member 1 may be continuously formed in the width direction substantially orthogonal to the winding direction of the flexible substrate 16.
  • the EL panel 31 is made of a material having a strength sufficient to maintain the radial interval of the EL panel 31 and suppress bending of the flexible substrate 16.
  • the material forming the space occupying member 1 include the same material as the sealing member 15 that seals the organic EL element 3.
  • the organic EL panel 31 (substrate 16) can be uniformly wound up. Become. Thereby, the winding of the organic EL panel 31 wound up in a roll shape becomes difficult to collapse.
  • the thickness (height), size, and other shapes of the space occupying member 1 can be appropriately adjusted.
  • the formation of the space occupying member 1 also requires cost reduction, for example, only the bonding onto the substrate 16 by the adhesive layer 18 is required.
  • the adhesive layer 18 has the same material and thickness (height) as the adhesive layer 14 described above, so that the space occupying member 1 in which the adhesive layer 18 is formed and the sealing member with the adhesive layer 14 15 can be made of the same material. Therefore, it is preferable that the adhesive layer 18 has the same material and thickness (height) as the above-described adhesive layer 14 from the viewpoint of improving workability and reducing costs.
  • the cross-sectional shape of the space occupying member 1 is not particularly limited. In the case where the material forming the space occupying member 1 is the same material as that of the sealing member 15, it is preferable that the material is the same as that of the sealing member 15 in consideration of reduction in manufacturing cost.
  • the corners of the space occupying member 1 may be rounded so that the space occupying member 1 is difficult to peel off. Further, in order to reduce the pressure on the organic EL element 3 by the corners of the space occupying member 1, the corners on the upper surface of the space occupying member 1 may be rounded.
  • the thickness T (height) of the space occupying member 1 is not limited. Even if the thickness T of the space occupying member 1 is less than the sum of the thickness T1 of the organic EL element 3 and the thickness T2 of the sealing member 15 on the organic EL element 3, the rigidity is uniform due to the presence of the space occupying member 1 Thus, when the organic EL panel 31 (substrate 16) is wound up in a roll shape, the bending of the substrate 16 between the adjacent organic EL elements 3 and 3 can be alleviated.
  • the organic EL element 3 is supported by the space occupying member 1 having a thickness T (height). It is possible to relieve the pressure on the. Furthermore, the thickness T (height) of the space occupying member 1 is equal to the thickness T1 of the organic EL element 3 and the thickness T2 of the sealing member 15 on the organic EL element 3 as shown in FIG. The total is preferably 150% or less.
  • the thickness T of the space occupying member 1 is equal to or greater than the sum of the thickness T1 of the organic EL element 3 and the thickness T2 of the sealing member 15 on the organic EL element 3, the height of the upper surface of the space occupying member 1 is increased.
  • the height of the upper surface of the sealed organic EL element 2 can be made equal to or higher. As a result, it is possible to prevent a drop between adjacent organic EL elements 3 and 3 on the inner surface side of the roll, and to relieve pressure on the organic EL element 3.
  • the thickness T of the space occupying member 1 is 150% or less, it is possible to prevent the space occupying member 1 from being a convex portion and pressing the organic EL element 3.
  • the width W2 (length in the winding direction) of the space occupying member 1 (see FIG. 5) considers the product yield. Then, 10% or more and 50% or less of the length of the organic EL element 3 in the winding direction is preferable. Moreover, if the width W2 of the space occupying member 1 is 10% or more, the effect of reducing the pressure due to the sides, corners, etc. of the sealed organic EL element 2 present in the wound organic EL panel 31 is more exhibited. .
  • the width W1 of the space occupying member 1 (the length in the direction substantially perpendicular to the winding direction) (see FIG. 5) is not limited, but is a roll shape. It is preferable that the organic EL panel 31 (sealed organic EL element 2) wound around the width of the organic EL panel 31 has a width that can maintain the radial interval. Alternatively, it is preferable that the width W1 of the space occupying member 1 has a width that makes the rigidity uniform.
  • the space in the winding direction of the flexible substrate 16 between the space occupying member 1 and the organic EL element 3 on the flexible substrate 16 is preferably as small as possible, and can be, for example, 5 mm or more. If the space between the space occupying member 1 and the organic EL element 3 is 5 mm or more, the organic EL panel 31 can be easily cut out in a subsequent process.
  • the organic EL element 3 is a space on the inner surface side of the roll-shaped substrate 16 when the organic EL panel 31 (substrate 16) is rolled up. It is difficult for the organic EL element 3 to fall between the occupying member 1 and the organic EL element 3, and the organic EL element 3 is less likely to be distorted. This is preferable because it becomes difficult to perform.
  • the distance between the space occupying member 1 on the flexible substrate 16 and the organic EL element 3 in the width direction substantially orthogonal to the winding direction of the flexible substrate 16 is preferably as small as possible, and can be, for example, 5 mm or more. If the space between the space occupying member 1 and the organic EL element 3 is 5 mm or more, the organic EL panel 31 can be easily cut out in a subsequent process.
  • interval of the space occupying member 1 and the organic EL element 3 is 10 mm or less, when the organic EL panel 31 is wound up in a roll shape, the organic EL element 3 is placed on the inner surface side of the roll and the space occupying member 1 and the organic EL element. 3, the organic EL element 3 is not easily distorted, and the organic EL element 3 on the inner surface side of the roll is not easily pressed by the corners of the sealed organic EL element 2 or the space occupying member 1.
  • FIG. 8 shows an arrangement state of organic EL elements in a modification of the method for manufacturing the organic EL panel 31 according to the present invention.
  • FIG. 9 shows an arrangement state of organic EL elements in another modification of the method for manufacturing the organic EL panel 31 according to the present invention.
  • the organic electroluminescence element 3 is formed so as to exist on an arbitrary axis in the width direction substantially orthogonal to the winding direction of the flexible substrate 16.
  • the sealed organic EL element 2 itself As a result, the rigidity in the circumferential direction is made more uniform, thereby suppressing the rapid bending of the wound flexible substrate 16.
  • peeling of the sealing member 15 due to a difference in rigidity between the sealing layer 4 and the organic EL element 3 therebelow is prevented.
  • the sealing member 15 is peeled off and moisture enters the organic EL element 3 to cause dark spots and shrinkage (shrinkage), thereby reducing the performance of the organic EL panel 31. Can be maintained.
  • the organic electroluminescence elements 3 are preferably arranged in a staggered manner on the flexible substrate 16 as shown in FIG.
  • the organic EL elements 3 By arranging the organic EL elements 3 on the substrate 16 in a staggered manner, a plurality of organic EL elements 3 exist on any axis in the width direction of the substrate 16, and the organic EL panel 31 (substrate 16) is wound up in a roll shape.
  • rapid bending of the substrate 16 at a plurality of locations is suppressed.
  • the collapse of the organic EL panel 31 wound up in a roll shape is further prevented, and the peeling of the sealing member 15 due to the difference in rigidity between the sealing layer 4 and the organic EL element 3 therebelow is further reduced. Is prevented.
  • the performance of the organic EL panel 31 does not deteriorate without the performance of the organic EL panel 31 being deteriorated due to peeling of the sealing member 15 and moisture entering the organic EL element 3 to generate dark spots and shrinkage (shrinkage). Can be maintained.
  • the organic electroluminescent element 3 has an angle of more than 0 degree and less than 90 degrees, or more than 90 degrees and less than 180 degrees with respect to the winding direction of the flexible substrate 16. Are preferably arranged. By arranging the organic EL element 3 on the substrate 16 in this manner, a plurality of organic EL elements 3 exist on an arbitrary axis in the width direction of the substrate 16, and the organic EL panel 31 (substrate 16) is rolled. When winding up into a shape, sudden bending of the substrate 16 at a plurality of locations is suppressed.
  • the collapse of the organic EL panel 31 wound up in a roll shape is further prevented, and the peeling of the sealing member 15 due to the difference in rigidity between the sealing layer 4 and the organic EL element 3 therebelow is further reduced. Is prevented.
  • the performance of the organic EL panel 31 does not deteriorate without the performance of the organic EL panel 31 being deteriorated due to peeling of the sealing member 15 and moisture entering the organic EL element 3 to generate dark spots and shrinkage (shrinkage). Can be maintained.
  • the arrangement of the organic EL elements 3 and the space occupying member 1 can be combined to make it difficult to damage the organic EL panel 31 (organic EL element 3).
  • the bonding step S106 (see FIG. 11), the organic EL element 3 on the flexible substrate 16 is bonded to the organic EL element 3 with the adhesive layer 14 to seal the organic EL element 3, and the organic on the substrate 16 is also organic.
  • the space occupying member 1 is formed by bonding the space occupying member 1 with the adhesive layer 18 at a predetermined position in a space other than the space where the EL element 3 is formed.
  • the flexible substrate 16 on which the organic EL elements 3 being conveyed at the same speed are formed, and the mother substrate 21 on which the sealing member 15 and the space occupying member 1 are arranged are supported by a support roll.
  • the sealing member 15 is bonded to the organic EL element 3 on the flexible substrate 16 via the adhesive layer 14 by pressing with the bonding portion 54 having the bonding rolls 55 on the upper and lower sides through the flexible substrate 16.
  • the mother substrate 21 is peeled off, wound around the take-up roll 56, and recovered to seal the organic EL element 3 and the space occupying member 1. Can be formed simultaneously.
  • a peelable adhesive layer is formed on the mother substrate 21, and the sealing member 15 is disposed on the peelable adhesive layer at a position corresponding to the organic EL element 3 on the substrate 16,
  • the space occupying member 1 is disposed at a position corresponding to a space other than the space where the organic EL element 3 is formed on the substrate 16.
  • the mother substrate 21 is sent out from the feeding roll 51.
  • a flexible substrate 16 on which the organic EL element 3 is formed (hereinafter also referred to as an organic EL element substrate 17), and a mother substrate 21 on which the sealing member 15 and the space occupying member 1 are disposed, Those wound in a roll shape are shown for convenience.
  • the organic EL element substrate 17 in which the organic EL element 3 or the like is previously formed and wound in a roll shape it is naturally possible to perform continuous bonding with other processes such as the formation of the organic EL element 3.
  • it is more preferable that the preparation from the flexible substrate 16 and the formation of the organic EL element 3 to the sealing of the organic EL element 3 are continuously performed.
  • the bonding of the space occupying member 1 is not limited to the bonding of the sealing member 15, and may be performed before or after the sealing member 15 is bonded. Bonding of the space occupying member 1 is not limited to batch bonding, and may be performed individually. The bonding method of the space occupying member 1 and the sealing member 15 is not limited to the method using the mother substrate 21.
  • FIG. 11 is a flowchart of the manufacturing method of the organic EL panel 31 according to the present invention.
  • the manufacturing method of the organic EL panel 31 includes a light emitting layer forming step S114, a space occupying member manufacturing step S104, a bonding step S106, and the like.
  • the flexible substrate 16 is fed out from the feed roll 53, and after forming the organic EL element 3 in the light emitting layer forming process S114 and the like, the sealing layer 4 is formed in the bonding process S106, and the space The occupying member 1 is bonded, and the flexible substrate 16 having the sealed organic EL element 2 and the space occupying member 1 is rolled up.
  • the substrate preparation step S111 to the second electrode formation step S116 shown in FIG. 11 will be specifically described.
  • the flexible substrate 16 wound in a roll shape is fed to a cleaning unit, immersed in an ultrasonic cleaning tank and subjected to ultrasonic cleaning, and then rinsed with pure water in a rinsing tank. Rinse with a shower head and dry in the drying section.
  • the transfer speed with the subsequent process is adjusted by the buffer unit, and is transferred to the plasma tank through the preliminary chamber a and the preliminary chamber b (both not shown).
  • a gate valve for allowing the flexible substrate 16 (film) to pass therethrough is provided between each preliminary chamber entrance, between the preliminary chambers, and between the preliminary chamber and the plasma tank.
  • the gate valve is provided with an orifice (a valve is preferably formed so that the gap can be adjusted) so that the surface of the flexible substrate 16, in particular, the surface on the organic EL element 3 formation side can be passed through without contact.
  • the flexible substrate 16 is carried into the plasma tank after the decompression degree is adjusted by the differential pressure exhausting chamber, the further decompression preliminary chamber, and the differential decompression chamber.
  • Each decompression preparatory chamber and the plasma chamber are differentially evacuated by a vacuum pump (not shown) provided so that the vacuum chamber required by the plasma chamber is changed from the atmospheric pressure environment to the plasma chamber. Adjusted.
  • the substrate 16 is cleaned with oxygen plasma in a vacuum environment of 1 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa, for example.
  • the flexible substrate 16 is then transferred to the first electrode formation step S112.
  • the first electrode 11 (anode) having the extraction electrode portion is formed by a mask pattern film forming method.
  • the mask pattern film forming method is, for example, a method of forming a film using a mask having a required shape in advance when ITO is formed on the flexible substrate 16 by sputtering as a material of the first electrode 11 (anode).
  • a hole transport layer that is an organic compound is laminated on the entire surface of the first electrode 11 (anode) except for the portion that becomes the extraction electrode.
  • the process from the preparation of the flexible substrate 16 to the formation of the hole transport layer is continuously performed in a vacuum environment.
  • To carry out continuously means to be in a vacuum environment even when moving to the next stage.
  • the step of forming the light emitting layer after the formation of the hole transport layer may not be in a vacuum environment.
  • the light emitting layer, the electron transport layer, the electron injection layer, and the second electrode 13 (cathode) are formed on the hole transport layer thus formed, and the organic EL element 3 is manufactured.
  • the light emitting layer forming coating solution is applied on the hole transport layer excluding the take-out electrode portion of the flexible substrate 16 formed up to the hole transport layer, and the light emitting layer is formed through the drying section.
  • Usable wet coaters include, for example, die coating method, screen printing method, flexographic printing method, ink jet method, wire bar method, cap coating method, spray coating method, casting method, roll coating method, bar coating method, gravure coating. It is possible to use a coating machine such as a method. The use of these wet coating machines can be appropriately selected according to the material of the light emitting layer.
  • the organic EL panel 31 is a full-color system
  • in order to pattern-apply the light emitting layer on the first electrode 11 (anode) in accordance with the pattern of the first electrode 11 (anode) formed by patterning for example, It is possible to use various coating apparatuses used for an inkjet method, a flexographic printing method, an offset printing method, a gravure printing method, a screen printing method, a spray coating method using a mask, and the like.
  • the electron injection layer is formed into a mask pattern on the light emitting layer already formed on the flexible substrate 16 continuously supplied from the feeding portion.
  • the thickness of the electron injection layer is preferably in the range of 0.1 nm to 5 ⁇ m.
  • the second electrode 13 (cathode) having an extraction electrode on the flexible substrate 16 continuously supplied from the electron injection layer formation step S115 is masked on the already formed electron injection layer. A pattern is formed.
  • the sheet resistance as the second electrode 13 (cathode) is preferably several hundred ⁇ / ⁇ or less, and the film thickness is usually selected in the range of 10 nm to 5 ⁇ m, preferably 50 to 200 nm.
  • the organic EL element 3 having a configuration of substrate / first electrode (anode) / hole transport layer / light emitting layer / electron injection layer / second electrode (cathode) is produced.
  • the second electrode (cathode) forming step S116 and the electron injection layer (cathode buffer layer) forming step S115 the case of the vapor deposition apparatus is shown, but the second electrode 13 (cathode) and the cathode buffer layer (electron injection layer) are shown.
  • the formation method of, for example, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method, plasma CVD method, A laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.
  • the sealing member material manufacturing step S101 is a step of manufacturing the material of the sealing member 15 that seals the organic EL element 3, and here is also a step of manufacturing the material of the space occupying member 1.
  • the sealing member 15 is formed by bonding a sealing substrate that shields and protects moisture and oxygen from the external environment and a barrier layer.
  • a sealing substrate that shields and protects moisture and oxygen from the external environment and a barrier layer.
  • a metal thin film is stacked as a barrier layer and bonded by a dry laminating method.
  • it can be obtained by a wet laminating method using a liquid adhesive.
  • the adhesive layer forming step S ⁇ b> 102 is a step of forming the adhesive layer 14 that adheres to the organic EL element 3 on the material of the sealing member 15.
  • a method of pasting a thermosetting sheet-like adhesive by a dry laminating method can be mentioned.
  • it can be obtained by a wet laminating method using a liquid adhesive.
  • the sealing member 15 with the adhesive layer 14 that seals the organic EL element 3 by cutting the material of the sealing member 15 formed up to the adhesive layer 14 into a predetermined size is manufactured. It is a process to do.
  • the size of the sealing member 15 includes a part of the first electrode 11 and the second electrode 13 excluding the light emitting region of the organic EL element 3 formed on the flexible substrate 16 and the external output terminal forming part. It is preferable that
  • the method for cutting the material of the sealing member 15 into a predetermined size is not particularly limited, and for example, a hollow blade method and a punch die method can be used.
  • the hollow blade method is a blade that is punched with a blade from above, and has a blade edge angle of about 30 ° when punched.
  • the punch die method uses a die having a pair of upper and lower blades, and the angle of the upper and lower blades is around 90 °.
  • the punch die method is preferable because of the durability of the blade.
  • the material of the space occupying member 1 is not limited, and when the space occupying member 1 is the same material as the sealing member 15, the space occupying member producing step S104 is the sealing member produced in the material producing step S101 of the sealing member. 15 is a step of cutting the 15 materials into a predetermined size to produce the space occupying member 1 with the adhesive layer 18. There is no restriction
  • the space occupying member 1 is disposed at a predetermined position corresponding to a space other than the space where the organic EL element 3 on the substrate 16 is formed on the peelable adhesive layer of the mother substrate 21, and the flexible substrate 16
  • the sealing member 15 is disposed at a position corresponding to the upper organic EL element 3.
  • the arrangement of the sealing member 15 and the space occupying member 1 is performed by, for example, a robot having a suction pad.
  • the bonding step S106 is as described above. Then, the winding process S107 and the adhesive layer curing process S108 shown in FIG. 11 will be described.
  • Winding process In this way, the sealed organic EL element 3 and the flexible substrate 16 on which the space occupying member 1 is sequentially formed sequentially pass through a spare chamber having a gate valve for adjusting the degree of decompression, and are thereby differentially exhausted. The decompression is gradually released, the vacuum is removed from the vacuum environment to the atmospheric pressure environment, and the paper is wound up in a roll shape by the winding roll 57 in the winding step S107. Thereafter, the wound roll is conveyed to the next step.
  • the winding step S107 is a step in which the organic EL element 3 is sealed in the bonding step S106 and the substrate 16 (organic EL panel 31) on which the space occupying member 1 is bonded is wound in a roll shape. .
  • the organic EL panel 31 wound up in a roll shape may be temporarily stored in a wound state until it is sent to the adhesive layer curing step S108. Since the organic EL element 3 is sealed in the bonding step S ⁇ b> 106, complicated tension control and speed control for the purpose of non-contacting the organic EL element 3 are performed when the organic EL panel 31 is wound up. It is unnecessary.
  • the rigidity of the organic EL panel 31 is also made uniform as a whole by reducing a partial change. Therefore, the organic EL panel 31 (flexible substrate 16) can be wound into a uniform roll even if the winding tension is weak. Since the wound organic EL panel 31 is uniform, it is difficult for the organic EL panels 31 to be rubbed and damaged.
  • the organic EL element substrate 17 to which the sealing member 15 and the space occupying member 1 are bonded is sent out from the roll wound in the winding step S107, and the adhesive layer 14 and The adhesive layer 18 is cured.
  • examples of the curing means include active energy rays that are ultraviolet rays and electron beams.
  • active energy rays include ultraviolet rays and electron beams.
  • the active energy ray source include an ultraviolet LED, an ultraviolet laser, a mercury arc lamp, a xenon arc lamp, a low-pressure mercury lamp, a fluorescent lamp, a carbon arc lamp, a tungsten-halogen copying lamp, and sunlight.
  • the material which comprises the adhesive bond layer 14 and the adhesive bond layer 18 is a thermosetting resin, as a hardening means, it is hardened by heating to desired temperature using a heat provision means.
  • the heating means include a heating fan, a surface heater, a heating roller, a heating belt, radiant heat heating such as a halogen heater and a far infrared heater.
  • the division position of the manufacturing process is preferably after the bonding step S106 in which the organic EL element 3 is protected by the sealing layer 4.
  • the organic EL element 3 before sealing is very sensitive to oxygen and moisture, it is preferable to seal as soon as possible.
  • the adhesive layer curing step S108 for curing the adhesive layer 14 of the sealing layer 4 in the manufacture of the organic EL panel 31 is also performed continuously after the bonding step S106, the production line is for some reason such as a failure in the previous step. When the stagnation occurs, the heating time becomes unstable.
  • the heating time of the sealing member 15 is insufficient and the curing of the sealing member 15 becomes insufficient, or If the heating time is excessive, the performance of the organic EL panel 31 is degraded. For this reason, dividing the process between the winding process S107 and the adhesive layer curing process S108 is also preferable in securing the performance of the organic EL panel 31.
  • the material for forming the space occupying member 1 is not limited.
  • the space occupying member 1 is made of a resin different from the sealing member 15 will be described.
  • a resin or the like is attached to the organic EL element substrate 17 at a position that does not interfere with the organic EL element 3 (sealed organic EL element 2).
  • the space occupying member 1 may be manufactured.
  • a discharge port for supplying a liquid resin on the mother substrate 21 that supports the sealing member 15 is provided on the production line, and the mother substrate 21 that does not interfere with the organic EL element 3 on the organic EL element substrate 17. After the liquid resin is disposed at the upper position, the liquid resin is attached from the mother substrate 21 to the position on the flexible substrate 16 that does not interfere with the organic EL element 3 on the organic EL element substrate 17 in the bonding step S106.
  • a discharge port for supplying a liquid resin onto the organic EL element substrate 17 is provided on the production line, and the liquid resin is attached at a position where the organic EL element 3 does not interfere with the organic EL element substrate 17. And the space occupation member 1 is produced in adhesive bond layer hardening process S108.
  • the liquid resin used here is preferably a resin that cures under the same curing conditions as the photo-curing or thermosetting adhesive forming the adhesive layer 14.
  • the space occupying member 1 can be produced simultaneously with the curing of the adhesive layer 14 in the adhesive layer curing step S108, the number of manufacturing steps can be reduced, the manufacturing cost can be reduced, and the manufacturing speed can be reduced. Improvement is possible.
  • the space occupying member production step S104 is included in the arrangement step S105.
  • the manufacture of the organic EL panel 31 may be returned to atmospheric pressure after the second electrode is formed in the second electrode formation step S116. Since the work under reduced pressure is reduced, the manufacturing becomes easy, the manufacturing cost can be reduced, and the manufacturing speed can be improved.
  • Example 1 With the method shown below, the first electrode, the hole transport layer, the light emitting layer, the electron transport layer, and the second electrode formed on the flexible substrate in this order are sealed with a sealing member, An organic EL panel on which a space occupying member was formed was prepared and wound up.
  • a polyethylene terephthalate film having a thickness of 100 ⁇ m (manufactured by Teijin DuPont Films Co., Ltd., hereinafter abbreviated as PET as appropriate) is formed on the entire surface on the side where the first electrode is formed.
  • An inorganic gas barrier film was continuously formed using an atmospheric pressure plasma discharge treatment apparatus so as to have a thickness of 500 nm made of SiOx.
  • a gas barrier band-shaped flexible substrate having an oxygen permeability of 0.001 ml / m 2 / day or less and a water vapor permeability of 0.001 ml / m 2 / day or less was produced.
  • ITO indium tin oxide
  • N, N'-diphenyl-N, N'-m-tolyl-4,4'-diamino was used as a hole transport layer forming material under vacuum conditions of 5 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa by vapor deposition (vapor phase deposition).
  • -1,1′-biphenyl was deposited on the first electrode 11 to form a hole transport layer having a thickness of 30 nm.
  • an organic EL element substrate 17 was produced by laminating the light emitting layer, the electron injection layer, and the second electrode 13 on the hole transport layer formed above according to the following conditions, and wound into a roll.
  • the light emitting layer forming coating solution was applied by a wet coating method using an extrusion coating machine so that the thickness after drying was 100 nm. After forming the light emitting layer, it was cooled to the same temperature as room temperature. The conveyance speed was 2 m / min.
  • the surface tension of the coating solution for forming a light emitting layer was 32 ⁇ 10 ⁇ 3 N / m.
  • the surface tension of the coating solution for forming the light emitting layer was measured with a surface tension meter CBVP-A3 manufactured by Kyowa Interface Chemical Co., Ltd.
  • a carbazole derivative (CBP) and a dopant material Ir (ppy) 3 as a host material were stacked by a co-evaporation method to a thickness of 40 nm.
  • the glass transition temperature of the light emitting layer was 225 degreeC.
  • the glass transition temperature (Tg) was measured by differential scanning calorimetry (DSC) using DSC-6220 manufactured by Seiko Instruments Inc. according to JIS K7121.
  • DSC differential scanning calorimetry
  • a material having green light emission is used.
  • it is possible to produce a white organic EL element by further depositing using blue, red and dopant materials.
  • LiF is deposited on the light emitting layer as a material for forming an electron injection layer under a vacuum condition of 5 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa by a vapor deposition method (vapor phase deposition method) to form an electron injection layer (LiF layer) having a thickness of 0.5 nm. did.
  • the thickness of the layer was measured by using a stylus type surface shape measuring device dektakXT manufactured by BRUKER at the film forming step portion.
  • Second electrode layer (Formation of second electrode layer) Deposited on the electron injection layer by mask pattern film formation using aluminum as the second electrode forming material under vacuum condition of 5 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa by vapor deposition method (vapor phase deposition method) so as to have the extraction electrode Thus, a second electrode layer having a thickness of 100 nm was formed. Thus, an organic EL element was produced.
  • the produced sealing member material had a water vapor permeability of 0.01 g / m 2 / day and an oxygen permeability of 0.1 ml / m 2 / day ⁇ MPa.
  • Water vapor permeability was measured by MOCON method based on JIS K 7129B method (1992), and oxygen permeability was measured by MOCON method based on JIS K 7126B method (1987).
  • thermosetting sheet-like adhesive (1600 series manufactured by ThreeBond Co., Ltd.) was bonded to the produced sealing member material by a dry laminating method to form an adhesive layer having a thickness of 20 ⁇ m.
  • the material of the produced sealing member with the sealing adhesive layer was cut into a size of about 30 mm width ⁇ about 60 mm length (in the winding direction) for the sealing member. Further, it was cut into a size of about 5 mm wide ⁇ about 60 mm long (in the winding direction) for the space occupying member. A Thomson type machined to the above size was used for cutting.
  • the bonding portion between the organic EL element substrate and the sealing member has a structure in which the organic EL element substrate and the sealing member are stacked and bonded between a pair of bonding rolls. Place the sealing member so that the adhesive layer surface of the sealing member is in contact with the organic EL element region on the organic EL element substrate, similarly place the space occupying member in the arrangement as shown in FIG. Then, an organic EL panel was produced by rolling and pressure bonding with a pressure of 0.2 MPa and winding. The core diameter for winding was 75 mm, the tension was 19.6 N, and the production length was 100 m.
  • Example 2 An organic EL panel is manufactured in the same manner as in Example 1 except that the space occupying member has a width of about 5 mm and the space occupying member is arranged continuously in the winding direction of the substrate as shown in FIG. did.

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Abstract

フレキシブル基板（１６）上に形成した有機ＥＬ素子（３）の各々に封止部材（１５）を貼合した後に巻取りを行う際に、有機ＥＬパネルの性能低下を抑制できる有機ＥＬパネルの製造方法を提供する。ロールツーロール方式により、長尺のフレキシブル基板（１６）上に少なくとも第１電極（１１）、発光層を含む有機機能層（１２）、及び、第２電極（１３）を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（３）を複数形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板における複数の前記有機エレクトロルミネッセンス素子（３）の各々に封止部材（１５）を貼合した後、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板を巻き取る有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法であって、フレキシブル基板（１６）上に、有機ＥＬ素子（３）が形成される空間以外の空間の少なくとも一部を占める空間占有部材（１）を配置した後、有機ＥＬ素子基板を巻き取ることを特徴とする。

Description

有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法に関する。
　近年、自発光素子としての有機エレクトロルミネッセンス（以下、有機ＥＬともいう）素子を備える有機ＥＬパネルが注目されている。有機ＥＬパネルは、ガラス等の基板上に有機化合物の発光層（以下、有機発光層あるいは単に発光層ともいう）を第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の２つの電極で挟持した構成の有機ＥＬ素子を配置し、陰極および陽極間に電流を供給することにより、有機発光層の発光を行うものである。
　最近では、有機ＥＬパネルの用途の拡大等に伴い、樹脂フィルム等の可撓性を有する基板を用いた有機ＥＬパネルも登場しており、有機ＥＬパネルの基板としてこのようなフレキシブル基板を用いることにより、ロールツーロール方式により有機ＥＬパネルの製造が可能となってきた（例えば、特許文献１参照）。ここでいうロールツーロール方式の製造方法とは、ロール状に巻かれた基板を繰り出して、当該基板上に有機ＥＬ素子を形成し、有機ＥＬ素子を形成した基板を再度ロールに巻き取る形態の製造方法を指す。ロールツーロール方式による製造方式は連続生産が可能なため、生産効率を向上させることができるというメリットを有する。
　一方、有機ＥＬパネルを構成する有機ＥＬ素子の発光層は、水分や酸素による影響を受けやすく、空気中に放置すると水分や酸素により品質の劣化を招くため、有機ＥＬパネルの製造過程では、封止と呼ばれる外界の影響を低減するための保護層を有機ＥＬ素子上に形成する工程を付加している。有機ＥＬ素子の封止技術としては、例えば、特許文献２に記載されているように、シート状の封止基板を有機ＥＬ素子に貼り合わせて封止を行う技術が知られている。
　ロールツーロール方式は生産効率に優れているものの、全生産工程を完全に連続して行うと、何らかの障害事由が発生した場合や整備の際に支障をきたすため、ある程度の工程単位に分割することが行われている。この際、次工程もロールで処理が可能であり生産性が高いため、製造工程を分割してロール状に巻き取ることが行われている。例えば、特許文献３には、第１電極形成工程から封止工程後の巻取り工程までの何れかの段階で製造工程を適宜分割して巻き取るロールツーロール方式による有機ＥＬパネルの製造方法が記載されている。
国際公開第０１／００５１９４号パンフレット 特開２００５‐４０６３号公報 特開２００６‐２９４５３６号公報
　有機ＥＬ素子がフレキシブル基板上で外部に露呈していると、巻取りの際に有機ＥＬ素子が傷つきやすく欠陥が生じやすい。このため、特許文献３に記載されている発明は、巻取補助部材を介装して巻取りを行うことにより有機ＥＬ素子の損傷を防止している。しかし、有機ＥＬ素子の封止後に巻取るのであれば有機ＥＬ素子が外部に露呈していないため、巻取補助部材を使用せずに巻取りが可能と思われる。
　ところが、フレキシブル基板上の複数の有機ＥＬ素子の各々に封止部材を貼合すると、封止部材による封止部分によりフレキシブル基板上に凸部が生じる。したがって、何ら措置を講じずにそのまま巻き取ると、巻取りにより重なった有機ＥＬ素子が封止部材の端部の押圧によって損傷するおそれが生じる。又、部分的に剛性が異なることから屈曲により封止部材が剥離して封止性能が低下するおそれが生じる。このため、有機ＥＬパネルの性能低下を招くおそれがある。
　そこで、本発明は、フレキシブル基板上の複数の有機ＥＬ素子の各々に封止部材を貼合した後に巻取りを行う際に、有機ＥＬパネルの性能低下を抑制できる有機ＥＬパネルの製造方法を提供することを課題とする。
　本発明の上記課題は、下記構成により達成される。
　１．ロールツーロール方式により、長尺のフレキシブル基板上に少なくとも第１電極、発光層を含む有機機能層、及び、第２電極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を複数形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板における前記複数の有機エレクトロルミネッセンス素子の各々に封止部材を貼合した後、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板を巻き取る有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法であって、前記フレキシブル基板上に、前記有機エレクトロルミネッセンス素子が形成される空間以外の空間の少なくとも一部を占める空間占有部材を配置した後、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板を巻き取ることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　２．前記空間占有部材は、巻取り方向に隣設した２つ以上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子と巻取り方向の位置が少なくとも部分的に重複する様に配置される部材を含むことを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　３．前記空間占有部材は、巻取り方向に連続して配置される部材を含むことを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　４．前記空間占有部材の平面形状が四角形であって、その角が丸いことを特徴とする前記１～３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　５．前記空間占有部材は、材料及び断面形状が前記封止部材と同じであることを特徴とする前記１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　６．前記空間占有部材は前記有機エレクトロルミネッセンス素子の厚さ、及び、前記封止部材の厚さの合計以上の厚さであることを特徴とする前記１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　７．前記フレキシブル基板上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子への前記封止部材の貼合、及び、前記フレキシブル基板上への前記空間占有部材の配置を同時に行った後、巻き取ることを特徴とする前記１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　８．前記空間占有部材、及び、前記封止部材を、その支持体となるマザー基板上に配置し、前記マザー基板上の前記空間占有部材、及び、前記封止部材を、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板に転写することにより、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の前記封止部材による封止と、前記フレキシブル基板上への前記空間占有部材の配置と、を同時に行った後、巻き取ることを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
　本発明によれば、フレキシブル基板上の複数の有機ＥＬ素子の各々に封止部材を貼合した後に巻取りを行う際に、有機ＥＬパネルの性能低下を抑制できる有機ＥＬパネルの製造方法を提供することができる。
封止済み有機ＥＬ素子の構成の一例を示す概略断面図である。 （ａ）本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び封止済み有機ＥＬ素子の配置状態図（その１）、（ｂ）有機ＥＬパネルのＸ‐Ｘ線における断面図である。 （ａ）本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法により製造される有機ＥＬパネルを巻き取った状態の模式図、（ｂ）その拡大模式図、（ｃ）比較例に係る有機ＥＬパネルの製造方法により製造される空間占有部材を有さない有機ＥＬパネルを巻き取った状態の模式図、（ｄ）その拡大模式図である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び有機ＥＬ素子の配置状態図（その２）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び有機ＥＬ素子の配置状態図（その３）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び有機ＥＬ素子の配置状態図（その４）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び有機ＥＬ素子の配置状態図（その５）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法の変形例における有機ＥＬ素子の配置状態図（その１）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法の変形例における有機ＥＬ素子の配置状態図（その２）である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における有機ＥＬ素子基板、封止部材、及び、空間占有部材との貼合工程の一例を示す工程ライン図である。 本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法のフローチャートである。
　次に、本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び有機ＥＬ素子について、図面を適宜参照して詳細に説明する。
＜有機ＥＬパネルの構成＞
　図１に有機ＥＬパネル３１（封止済み有機ＥＬ素子２）の一例を示す。なお、図１を含めこれ以降の各図面において、各図は模式的に表す。図１に示す様に、本発明により製造される有機ＥＬパネル３１は、少なくとも、フレキシブル基板１６（以下適宜基板と称する）、第１電極１１、第２電極１３、発光層を含む有機機能層１２を構成要素として有している。基板１６上に設けられた第１電極１１と、第２電極１３の間に、発光層を含む有機機能層１２が挟まれる構成をとり、これらを合わせたものが有機ＥＬ素子３である。第１電極１１と、第２電極１３は、陽極と陰極の対である。
　このような多層構造を有する有機ＥＬパネルの構成の具体例としては、以下に示すものが挙げられる。
１．基板／第１電極（陽極）／発光層／第２電極（陰極）／封止層
２．基板／第１電極（陽極）／正孔輸送層／発光層／第２電極（陰極）／封止層
３．基板／第１電極（陽極）／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）／封止層
４．基板／第１電極（陽極）／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）／封止層
５．基板／第１電極（陽極）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／第２電極（陰極）／封止層
６．基板／第１電極（陽極）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／第２電極（陰極）／封止層
７．基板／第１電極（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／第２電極（陰極）／封止層
８．基板／第１電極（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層／第２電極（陰極）／封止層
［基板］
　基板１６は、基材、透明基板などとも呼ばれ、有機ＥＬ素子３の支持体となる部材である。基板１６は、長尺帯状であって可撓性を有する合成樹脂フィルム、好ましくは透明樹脂フィルムが用いられる。
　基板１６は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート（ＰＣ）、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等で形成することができる。
[第１電極（陽極）]
　有機ＥＬ素子３においては、通常、第１電極１１（陽極）側が観察側となる。第１電極１１（陽極）には、仕事関数が大きく（４ｅＶ以上）透過率が４０％以上の金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（酸化スズと酸化インジウム混合物）、ＩＺＯ（酸化亜鉛と酸化インジウム混合物）、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３等が知られている。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ2Ｏ3・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。
　中でも、ＩＴＯ電極は、９０％以上の高い光透過率と、１０Ω／□以下の低いシート抵抗値が可能で、液晶ディスプレイや太陽電池などの透明電極としても用いられている。また、ＩＺＯ電極は、形成時に基板１６を加熱せずに所定の低い抵抗値が得られ、ＩＴＯ電極よりも膜表面が平滑であるという利点がある。
［第２電極（陰極）］
　第２電極１３は、電源が接続されて、例えば、陰極として機能する。このような第２電極１３としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第２金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。
　なお、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子３の陽極（第１電極１１）又は陰極（第２電極１３）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
　又、第２電極１３としてこれら金属を１～２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極１１の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極１３（陰極）を作製することができ、これを応用することで第１電極１１（陽極）と第２電極１３（陰極）の両方が光透過性を有する素子を作製することができる。
［有機機能層］
　有機機能層１２は、第１電極１１（陽極）から注入される正孔と、第２電極１３（陰極）から注入される電子とが再結合することによって発光する発光層（図示省略）を含んでいる。有機機能層１２は、この発光層のほかに電子輸送層、正孔輸送層、正孔注入層（陽極バッファー層）、電子注入層（陰極バッファー層）、正孔阻止層、電子阻止層など（いずれも図示省略）を適宜選択して積層させることができる。
［発光層］
　発光層は、第１電極１１（陽極）から注入される正孔と、第２電極１３（陰極）から注入される電子とが再結合することによって発光する層である。発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。発光層は、単層でもよいが複数の発光層を用いて多層とすることもできる。多層とする場合、当該発光層間に非発光性の中間層を有してもよい。また、前記層構成のうち、発光層を含む有機機能層１２を１つの発光ユニットとし、複数の発光ユニットを積層することが可能である。当該複数の積層された発光ユニットにおいては、発光ユニット間に非発光性の中間層を有していてもよく、更に中間層は電荷発生層を含んでいてもよい。なお、発光層が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配置する必要がある。
　発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ～５μｍ、好ましくは２～２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０～２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。
　発光層に使用できる材料（発光材料）は特に限定はなく、例えば、「フラットパネルディスプレイの最新動向‐ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向‐」（株式会社　東レリサーチセンター、２００４年３月発行）の２２８～３３２頁に記載されているが如き各種材料が挙げられる。
　前述の様に、発光層は、電極又は電子注入層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層である。発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。
　発光層は、例えば、発光層形成用塗布液を塗布し、乾燥することで形成可能である。発光層形成用塗布液を塗布する湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、インクジェット方式、メイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等に用いる塗布機が使用可能である。又、これらの湿式塗布機の使用は有機機能層１２の材料に応じて適宜選択可能である。
　なお、発光層の形成は塗布方式に限られることはなく、真空蒸着法等任意の方法を適宜選択可能である。
［正孔輸送層（正孔注入層、電子阻止層）］
（正孔輸送層）
　正孔輸送層は、正孔を有効な再結合領域まで移動させる役割と、エネルギー障壁として電子をブロックして局所的に留め発光を強める役割を果たす。正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。これらについては、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（エヌ・ティー・エス社、１９９８年１１月３０日発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３～１６６頁）に詳細に記載されている。
　正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
　正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは５～２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４‐２９７０７６号、特開２０００‐１９６１４０号、特開２００１‐１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。
　正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、スロットダイ法、スプレーコート法、ＬＢ法、ディップコート法、ブレード法、及びスリットコート法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。
（正孔注入層）
　正孔注入層（陽極バッファー層）は、特開平９‐４５４７９号公報、同９‐２６００６２号公報、同８‐２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。
　また、特開平６‐０２５６５８号公報に記載されているフェロセン化合物、特開平１０‐２３３２８７号公報等に記載されているスターバースト型の化合物、特開２０００‐０６８０５８号公報、特開２００４‐６３２１号公報に記載されているトリアリールアミン型の化合物、特開２００２‐１１７９７９号公報に記載されている含硫黄環含有化合物、米国特許出願公開第２００２／０１５８２４２号明細書、米国特許出願公開第２００６／０２５１９２２号明細書、特開２００６‐４９３９３号公報等に記載されているヘキサアザトリフェニレン化合物等も正孔注入層として挙げられる。
　正孔注入層の膜厚は、特に制限されるものではないが、０．１ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは０．１～１００ｎｍ、さらに好ましくは１～１００ｎｍ、最も好ましくは１０～６０ｎｍである。
［電子輸送層（電子注入層、正孔阻止層）］
（電子輸送層）
　電子輸送層は、電子を有効な再結合領域まで移動させる役割と、エネルギー障壁として正孔をブロックして局所的に留め発光を強める役割を果たす。電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料（電子輸送材料）からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も含まれる。電子輸送層は単層または複数層設けることができる。これらについては、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）に詳細に記載されている。
　従来、単層の電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）、又は電子輸送層を複数層とする場合において、発光層に対して陰極側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体及びオキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
　電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは５～２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種または２種以上からなる一層構造であってもよい。
（電子注入層）
　電子注入層（陰極バッファー層）は、特開平６‐３２５８７１号公報、同９‐１７５７４号公報、同１０‐７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。電子注入層（陰極バッファー層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ～５μｍの範囲が好ましい。
（正孔阻止層）
　正孔阻止層は、広い意味では、電子輸送層の機能を有する。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。正孔阻止層は、電子輸送層に記載したものを用いて具現することができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。正孔阻止層の膜厚は、好ましくは３～１００ｎｍであり、さらに好ましくは５～３０ｎｍである。
［封止層］
　有機ＥＬ素子３の封止層４は、封止部材１５と接着剤層１４とを有しており、封止部材１５は、ここでは、封止基板と、バリア層とを有している。更に、バリア層の上に保護層を設けてもよい。封止基板は単体でもよいし、積層体であってもよく必要に応じて適宜選択することが可能である。バリア層は単体でもよいし、積層体であってもよく必要に応じて適宜選択することが可能である。封止層４は封止部材１５を、接着剤層１４を介して有機ＥＬ素子３上へ貼合することで形成されている。
（封止基板）
　封止基板の厚さは、製造時の取扱い性、引っ張り強さやバリア層の耐ストレスクラッキング性等を考慮し、１０μｍ～５００μｍが好ましい。バリア層の厚さは、バリア性能、バリア層の耐ストレスクラッキング性等を考慮し、５ｎｍ～２００μｍが好ましい。
　封止基板の水蒸気透過度は、有機ＥＬ素子として製品化する際に必要とするガスバリア性等を考慮し、０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましい。水蒸気透過度は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値を示す。
　封止基板の酸素透過度は、０．０１ｍｌ／ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。酸素透過度は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。
　封止基板の剛性（ヤング率）は、製造時の取扱い性、引っ張り強さやバリア層の耐ストレスクラッキング性等を考慮し、１×１０‐３ＧＰａ～８０ＧＰａであることが好ましい。
　本発明に使用する封止部材１５を構成している封止基板としては特に限定はなく、例えば、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料を使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。
（バリア層）
　バリア層としては、無機蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては「薄膜ハンドブック」（日本学術振興会編オーム社発行、ｐ８７９～ｐ９０１）、「真空技術ハンドブック」（日刊工業新聞社発行、ｐ５０２～ｐ５０９、ｐ６１２、ｐ８１０）、「真空ハンドブック増訂版」（ＵＬＶＡＣ　日本真空技術株式会社編オーム社発行、ｐ１３２～ｐ１３４）に記載されているが如き無機膜が挙げられる。例えば、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＳｉｘＯｙ（ｘ＝１、ｙ＝１．５～２．０）、Ｔａ２Ｏ３、ＺｒＮ、ＳｉＣ、ＴｉＣ、ＰＳＧ、Ｓｉ３Ｎ４、単結晶Ｓｉ、アモルファスＳｉ、Ｗ、等が用いられる。
　又、金属箔の材料としては、例えば、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１～１００μｍ程度、好ましくは１０μｍ～５０μｍ程度が望ましい。
　更に、バリア層の上に保護層を設ける場合の保護層の膜厚は、バリア層の耐ストレスクラッキング性、耐電気的絶縁性、シール剤層として使用する場合は接着性（接着力、段差追従性）等を考慮し、１００ｎｍ～２００μｍが好ましい。保護層としてはＪＩＳ　Ｋ　７２１０規定のメルトフローレートが５～２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、６～１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５（ｇ／１０ｍｉｎ）以下の樹脂を用いると、各電極の引き出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。
　熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば「機能性包装材料開発の新動向　機能性添加剤料の新展開」（株式会社東レリサーチセンター編）に記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＨＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、セロハン、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン‐ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン－プロピレン共重合体、エチレン‐アクリル酸共重合体、エチレン‐メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、これらフィルムとＨＤＰＥフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。
（接着剤層）
　本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、有機ＥＬ素子３が形成された基板１６と封止部材１５とを接着剤で貼り合わせる際に用いる接着剤としては光硬化型あるいは熱硬化型の液状接着剤や、光硬化型あるいは熱硬化型のシート状接着剤、熱可塑性樹脂、光硬化性樹脂等が挙げられる。液状接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、２‐シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等の接着剤、ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンなどのホットメルト型等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等を挙げることが出来る。液状接着剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、５～７０体積％が好ましい。又、添加するフィラーの大きさは、接着力、貼合圧着後の接着剤厚み等を考慮し、１μｍ～１００μｍが好ましい。添加するフィラーの種類としては特に限定はなく、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。
　液状接着剤を使用して封止部材１５と有機ＥＬ素子３とを接着する場合、貼合部は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止基板の平面性保持等を考慮し、１０００Ｐａ以下の減圧条件で行うことが好ましい。
　なお、有機ＥＬ素子３が熱処理により劣化する場合があるので、接着剤は７０～１２０℃の範囲で接着硬化できるものが好ましい。また、接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。封止部分への接着剤の塗布は市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
［空間占有部材］
　図２（ａ）は本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法における空間占有部材及び封止済み有機ＥＬ素子２の配置状態、図２（ｂ）は有機ＥＬパネルのＸ‐Ｘ線における断面を示す。図３（ａ）は、本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法により製造される有機ＥＬパネルを巻き取った状態、図３（ｂ）はその拡大を、図３（ｃ）は比較例に係る有機ＥＬパネルの製造方法により製造される空間占有部材を有さない有機ＥＬパネルを巻き取った状態、図３（ｄ）はその拡大を示す。　
　空間占有部材１は、ロールツーロール方式にて、フレキシブル基板１６の上に有機ＥＬ素子３を形成して封止部材１５にて封止した後、封止済み有機ＥＬ素子２を有するフレキシブル基板１６（有機ＥＬパネル３１）をロール状に巻き取る際に、巻き取った有機ＥＬパネル３１の径方向の間隔を保持すると共に、巻き取った有機ＥＬパネル３１のフレキシブル基板１６の屈曲を抑える部材である。
　空間占有部材１は、例えば、図２に示すように、有機エレクトロルミネッセンス素子が形成される空間以外の空間の少なくとも一部に形成されるものとする。ここで、空間占有部材１は封止部材１５とは分離して別に配置されるものとする。
　空間占有部材１がフレキシブル基板１６上の有機ＥＬ素子３が形成される空間以外の空間の少なくとも一部に形成されることにより、図３（ｂ）に示すように、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１の径方向の間隔が保持されると共に、図３（ｄ）に示す比較例の有機ＥＬパネル３２の様に、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことを抑える。
（配置１）
　空間占有部材１は、図２に示すように、フレキシブル基板１６上における巻取り方向に隣設した２つ以上の有機エレクトロルミネッセンス素子３と巻取り方向の位置が少なくとも部分的に重複する様に配置することが好ましい。
　空間占有部材１が、基板１６の巻取り方向において隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に存在するだけでなく、巻取り方向に隣り合う２つ以上の有機ＥＬ素子３と巻取り方向の位置が少なくとも部分的に重複する図２のＲで示す部分（重複部分）を有することで、フレキシブル基板１６が隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間、及び、有機ＥＬ素子３の辺並びに角で急激に屈曲することをより確実に防止する（図３（ｂ）参照）。
　この様な空間占有部材１の配置とすることによって、隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間で、特に有機ＥＬ素子３の端部での基板１６の急激な屈曲をより確実に防止することにより、封止層４とその下の有機ＥＬ素子３との剛性の違いによる封止部材１５の剥離がより確実に防止される。これにより、封止部材１５が剥離して水分が有機ＥＬ素子３に浸入してダークスポットやシュリンク（収縮）が発生して有機ＥＬパネル３１の性能が低下することを防止でき、有機ＥＬパネル３１の性能を維持することが可能となる。
　又、この様な空間占有部材１の配置とすることによって、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことが抑えられることにより、有機ＥＬ素子３に歪みが生じ難くなり、ロール内面側の封止済み有機ＥＬ素子２の辺や角による押圧も発生し難くなる。これにより、有機ＥＬ素子３に圧力が加わることによる損傷も生じ難くなり有機ＥＬパネル３１の性能が維持される。又、有機ＥＬ素子３と封止部材１５とを接着する接着剤層１４の厚さや分布の不均一化も生じ難くなり、封止性能が維持されて水分も浸入し難くなる。水分が有機ＥＬ素子３に浸入する結果発生するダークスポットやシュリンク（収縮）も減少して、有機ＥＬパネル３１の性能が維持される。
　更に、封止部材１５側から光を取り出すトップエミッション型の有機ＥＬパネル３１の場合であっても、封止済みの有機ＥＬ素子２の厚さに差が生じ難くなるため、発光ムラが生じ難く有機ＥＬパネル３１の性能が維持される。
（配置２）
　空間占有部材１は、図４に示すように、フレキシブル基板１６の巻取り方向に連続して形成してもよい。
　空間占有部材１が基板１６の巻取り方向において隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に存在するだけでなく、有機ＥＬ素子３の側方にも連続して存在することで、フレキシブル基板１６が有機ＥＬ素子３、３の間で急激に屈曲することを確実に防止すると共に、巻取られる際にロールの円周方向に沿って均一に曲げられるため、有機ＥＬ素子３の中央部においても急激に屈曲することを防止する。また、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことを確実に抑える。
　この様な空間占有部材１の配置とすることによっても、前記配置１と同様の効果が得られる。加えて、有機ＥＬ素子３の中央部においても急激に屈曲することが防止されることから、有機ＥＬ素子３に大きな曲げ応力が加わることが防止されると共に、封止部材１５の剥離がより確実に防止される。よって、ダークスポットやシュリンク（収縮）の発生もより防止されて、有機ＥＬパネル３１の性能をより維持することが可能となる。
（配置３）
　空間占有部材１は、図５に示すように、フレキシブル基板１６の巻取り方向及び巻取り方向に略直交する幅方向の両方に沿って形成してもよい。
　空間占有部材１をフレキシブル基板１６の巻取り方向に沿って形成した場合における空間占有部材１の長さに制限はないが、この場合の空間占有部材１の長さＬ１は有機ＥＬ素子３の巻取り方向に沿う一辺の長さ以上であることが好ましい。
　空間占有部材１が有機ＥＬ素子３の一辺の長さ以上の長さを有して少なくとも有機ＥＬ素子３の側方で隣接することにより、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１の径方向の間隔を十分保持すると共に、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことを抑える。
　空間占有部材１をフレキシブル基板１６の巻取り方向に略直交する幅方向に沿って形成した場合における空間占有部材１の長さに制限はないが、この場合の空間占有部材１の長さＬ２は有機ＥＬ素子３の巻取り方向に略直交する幅方向に沿う一辺の長さ以上の長さであることが好ましい。
　空間占有部材１が有機ＥＬ素子３の一辺の長さ以上の長さを有して少なくとも巻取り方向に略直交する幅方向で有機ＥＬ素子３に隣接することにより、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１の径方向の間隔を十分保持すると共に、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことをより抑える。
　更に、空間占有部材１をフレキシブル基板１６上の有機ＥＬ素子３の周囲に配置することにより、フレキシブル基板１６全体の剛性が均一化され、基板１６の急激な屈曲が防止される。これにより、封止層４とその下の有機ＥＬ素子３との剛性の違いによる封止部材１５の剥離が防止される。
　そして、空間占有部材１は、有機ＥＬ素子３の一辺の長さ以上の長さを有して隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間まで両方向に延びている事がより好ましい。これにより、有機ＥＬ素子３の端部における基板１６の急激な屈曲が防止されるため、封止部材１５の剥離がより防止される。
（変形例）
　空間占有部材１は、形成個数や形成方向に制限はなく、例えば、図６に示すように、前記した配置１の空間占有部材１の配置に加えて、フレキシブル基板１６の巻取り方向に隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に空間占有部材１を配置してもよい。又、図７に示すように前記配置２の空間占有部材１の配置に加えて、フレキシブル基板１６の巻取り方向に隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に空間占有部材１を配置してもよい。
　空間占有部材１をフレキシブル基板１６の巻取り方向に追加することにより、有機ＥＬ素子３がロールの内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に落ち込むことがより確実に抑えられることにより、有機ＥＬ素子３に歪みが生じ難くなり、ロール内面側の封止済み有機ＥＬ素子２の辺や角による押圧も発生し難くなる。又、有機ＥＬ素子３と封止部材１５とを接着する接着剤層１４の厚さや分布の不均一化も生じ難くなる。
　よって、有機ＥＬ素子３に圧力が加わることによる損傷もより生じ難くなり、又、封止性能が維持されて水分もより浸入し難くなる。水分が有機ＥＬ素子３に浸入する結果発生するダークスポットやシュリンク（収縮）も減少して、有機ＥＬパネル３１の性能がより維持される。
　なお、空間占有部材１は、フレキシブル基板１６の巻取り方向に略直交する幅方向に連続して形成してもよい。
（材料）
　空間占有部材１を形成する材料に制限はないが、フレキシブル基板１６の上、又は、封止部材１５の支持体となるマザー基板２１（図１０参照）上に形成可能であり、巻き取った有機ＥＬパネル３１の径方向の間隔を保持して、フレキシブル基板１６の屈曲を抑えるだけの強度を有する材料からなることが好ましい。
　空間占有部材１を形成する材料の例としては、有機ＥＬ素子３を封止する封止部材１５と同じ材料が挙げられる。空間占有部材１の材料を封止部材１５と同じ材料とすることにより、別途材料を用意する必要がなくなる。又、封止済み有機ＥＬ素子２（封止部材１５）と空間占有部材１との剛性に大きな差が生じ難くなることにより、均一に有機ＥＬパネル３１（基板１６）を巻き取ることが可能となる。これにより、ロール状に巻き取った有機ＥＬパネル３１の巻きが崩れ難くなる。
　又、空間占有部材１に接着剤層１８を形成することにより、空間占有部材１の厚さ（高さ）や大きさ、その他形状を適切に調節することが可能となる。空間占有部材１の形成も、接着剤層１８により基板１６上に貼合するだけで済むなどコスト削減にもなる。
　接着剤層１８は、前記した接着剤層１４と同じ材料及び厚さ（高さ）とすることにより、接着剤層１８が形成された空間占有部材１と、接着剤層１４付きの封止部材１５と、を同一材料とすることが可能となる。よって、接着剤層１８は、前記した接着剤層１４と同じ材料及び厚さ（高さ）とすることが、作業性向上、コスト低減の観点から好ましい。
（断面形状）
　空間占有部材１の断面形状は、特に制限はない。空間占有部材１を形成する材料が封止部材１５と同じ材料である場合は、製造コスト低減を考慮して、封止部材１５と同じであることが好ましい。
　有機ＥＬパネル３１（基板１６）を巻き取った際に、空間占有部材１が剥離し難くなるように、空間占有部材１の角を丸くしてもよい。又、空間占有部材１の角による有機ＥＬ素子３に対する押圧を軽減するために、空間占有部材１の上面の角を丸くしてもよい。
（厚さ）
　空間占有部材１の厚さＴ（高さ）に制限はない。空間占有部材１の厚さＴが有機ＥＬ素子３の厚さＴ１及び有機ＥＬ素子３上の封止部材１５の厚さＴ２の合計未満であっても、空間占有部材１の存在により剛性が均一化して、有機ＥＬパネル３１（基板１６）をロール状に巻き取る際に基板１６が隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間で屈曲することを緩和できる。又、有機ＥＬ素子３がロール内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間に若干落ち込んでも、空間占有部材１が厚さＴ（高さ）を有して支えることにより、有機ＥＬ素子３への押圧を緩和することが可能である。
　更に、空間占有部材１の厚さＴ（高さ）は、図２（ｂ）に示すように、有機ＥＬ素子３の厚さＴ１及び有機ＥＬ素子３上の封止部材１５の厚さＴ２の合計以上１５０％以下であることが好ましい。空間占有部材１の厚さＴが有機ＥＬ素子３の厚さＴ１及び有機ＥＬ素子３上の封止部材１５の厚さＴ２の合計以上であることにより、空間占有部材１の上面の高さを封止済み有機ＥＬ素子２の上面の高さ以上にすることができる。これにより、ロール内面側の隣り合う有機ＥＬ素子３、３の間への落ち込みを防止し、有機ＥＬ素子３への押圧を緩和することが可能となる。空間占有部材１の厚さＴが１５０％以下であることにより、空間占有部材１が凸部となって有機ＥＬ素子３を押圧することを防止できる。
（幅）
　空間占有部材１をフレキシブル基板１６の巻取り方向に略直交する幅方向に形成した場合における空間占有部材１の幅Ｗ２（巻取り方向における長さ）（図５参照）は、製品収率を考慮すると有機ＥＬ素子３の巻取り方向長の１０％以上５０％以下が好ましい。また、空間占有部材１の幅Ｗ２が１０％以上であれば、巻き取った有機ＥＬパネル３１に存在する封止済み有機ＥＬ素子２の辺や角等による押圧を減少させる効果がより発揮される。
　空間占有部材１をフレキシブル基板１６の巻取り方向に形成した場合における空間占有部材１の幅Ｗ１（巻取り方向に略直交する方向における長さ）（図５参照）に制限はないが、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１（封止済み有機ＥＬ素子２）の径方向の間隔を保持出来る程度の幅を有することが好ましい。又は、空間占有部材１の幅Ｗ１は、剛性を均一化する程度の幅を有することが好ましい。
（間隔）
　フレキシブル基板１６上の空間占有部材１と有機ＥＬ素子３とのフレキシブル基板１６の巻取り方向における間隔はできる限り小さいほうが好ましく、例えば、５ｍｍ以上とすることが可能である。
　空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間隔が５ｍｍ以上であれば、後工程での有機ＥＬパネル３１の切り出しが容易となる。
　空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間隔が１０ｍｍ以下であれば、有機ＥＬパネル３１（基板１６）をロール状に巻き取った際に有機ＥＬ素子３がロール状基板１６の内面側の空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間に落ち込み難くなるため有機ＥＬ素子３に歪みが生じ難くなると共に、ロール内面側の封止済み有機ＥＬ素子２や空間占有部材１の角による押圧が発生し難くなるため好ましい。
　フレキシブル基板１６上の空間占有部材１と有機ＥＬ素子３とのフレキシブル基板１６の巻取り方向に略直交する幅方向における間隔はできる限り小さいほうが好ましく、例えば、５ｍｍ以上とすることが可能である。
　空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間隔が５ｍｍ以上であれば、後工程での有機ＥＬパネル３１の切り出しが容易となる。
　空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間隔が１０ｍｍ以下であれば、有機ＥＬパネル３１をロール状に巻き取った際に有機ＥＬ素子３がロールの内面側の空間占有部材１と有機ＥＬ素子３との間に落ち込み難くなるため有機ＥＬ素子３に歪みが生じ難くなると共に、ロール内面側の封止済み有機ＥＬ素子２や空間占有部材１の角による押圧が発生し難くなるため好ましい。
［有機ＥＬ素子の配置］
　有機ＥＬ素子３の配置に制限はないが、有機ＥＬパネル３１の切り出し等を考慮して規則的に配置されていることが好ましい。
　なお、空間占有部材１を使用せずに、後記する有機ＥＬ素子３の配置により、有機ＥＬパネル３１（有機ＥＬ素子３）の損傷を起き難くすることも可能である。
　図８は、本発明に係る有機ＥＬパネル３１の製造方法の変形例における有機ＥＬ素子の配置状態を示す。図９は、本発明に係る有機ＥＬパネル３１の製造方法の別の変形例における有機ＥＬ素子の配置状態を示す。
　この場合、有機エレクトロルミネッセンス素子３は、フレキシブル基板１６の巻取り方向に略直交する幅方向の任意の軸上に少なくとも１つ存在するように形成する。有機ＥＬ素子３がフレキシブル基板１６の幅方向の任意の軸上に少なくとも１つ存在することにより、有機ＥＬパネル３１（基板１６）をロール状に巻き取る際に、封止済み有機ＥＬ素子２自身により周方向における剛性がより均一化されることによって巻き取ったフレキシブル基板１６の急激な屈曲が抑えられる。
　この結果、封止層４とその下の有機ＥＬ素子３との剛性の違いによる封止部材１５の剥離が防止される。これにより、封止部材１５が剥離して水分が有機ＥＬ素子３に浸入してダークスポットやシュリンク（収縮）が発生して有機ＥＬパネル３１の性能が低下することなく、有機ＥＬパネル３１の性能を維持することが可能となる。
　より具体的には、有機エレクトロルミネッセンス素子３は、図８に示すように、フレキシブル基板１６上に千鳥状に配置するのが好ましい。有機ＥＬ素子３が基板１６上に千鳥状に配置されることにより、基板１６の幅方向の任意の軸上に複数存在することになり、有機ＥＬパネル３１（基板１６）をロール状に巻き取る際に、複数の場所での基板１６の急激な屈曲が抑えられる。
　これにより、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１の巻き崩れがより防止されると共に、封止層４とその下の有機ＥＬ素子３との剛性の違いによる封止部材１５の剥離がより防止される。この結果、封止部材１５が剥離して水分が有機ＥＬ素子３に浸入してダークスポットやシュリンク（収縮）が発生して有機ＥＬパネル３１の性能が低下することなく、有機ＥＬパネル３１の性能を維持することが可能となる。
　又、有機エレクトロルミネッセンス素子３は、図９に示すように、フレキシブル基板１６の巻取り方向に対して０度を超えて９０度未満、又は、９０度を超えて１８０度未満の角度を有して配置するのが好ましい。有機ＥＬ素子３を基板１６上にこの様に配置することにより、基板１６の幅方向の任意の軸上に有機ＥＬ素子３が複数存在することになり、有機ＥＬパネル３１（基板１６）をロール状に巻き取る際に、複数の場所での基板１６の急激な屈曲が抑えられる。
　これにより、ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１の巻き崩れがより防止されると共に、封止層４とその下の有機ＥＬ素子３との剛性の違いによる封止部材１５の剥離がより防止される。この結果、封止部材１５が剥離して水分が有機ＥＬ素子３に浸入してダークスポットやシュリンク（収縮）が発生して有機ＥＬパネル３１の性能が低下することなく、有機ＥＬパネル３１の性能を維持することが可能となる。
　更に、これら有機ＥＬ素子３の配置と空間占有部材１を組み合わせて、有機ＥＬパネル３１（有機ＥＬ素子３）の損傷を起き難くすることも可能である。
＜有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法＞
（貼合工程）
　貼合工程Ｓ１０６（図１１参照）は、フレキシブル基板１６上の有機ＥＬ素子３に封止部材１５を接着剤層１４により貼合して有機ＥＬ素子３を封止すると共に、基板１６上の有機ＥＬ素子３が形成される空間以外の空間の所定の位置に空間占有部材１を接着剤層１８により貼合して空間占有部材１の形成を行う工程である。
　例えば、図１０に示すように、同一速度で搬送されている有機ＥＬ素子３が形成されたフレキシブル基板１６、及び、封止部材１５並びに空間占有部材１が配置されたマザー基板２１を、支持ロール５２を介して、上下に貼合ロール５５を有する貼合部５４により圧着してフレキシブル基板１６上の有機ＥＬ素子３に接着剤層１４を介して封止部材１５を貼合し、フレキシブル基板１６に接着剤層１８を介して空間占有部材１を貼合したのち、マザー基板２１を剥離して巻取りロール５６に巻き取って回収することで、有機ＥＬ素子３の封止と空間占有部材１の形成を同時に行うことができる。この際、マザー基板２１には剥離性接着剤層が形成されており、この剥離性接着剤層上における基板１６上の有機ＥＬ素子３に対応する位置に封止部材１５が配置されると共に、基板１６上の有機ＥＬ素子３が形成される空間以外の空間に対応する位置に空間占有部材１が配置されている。なお、マザー基板２１は繰出しロール５１から送り出される。
　図１０においては、有機ＥＬ素子３が形成されたフレキシブル基板１６（以下、有機ＥＬ素子基板１７とも称する）、及び、封止部材１５並びに空間占有部材１が配置されたマザー基板２１であって、それぞれロール状に巻き取られたものを便宜上図示している。しかし、有機ＥＬ素子３等を予め形成してロール状に巻き取った有機ＥＬ素子基板１７を使用することなく、有機ＥＬ素子３の形成等他の工程と連続して貼合することは、当然可能であり、本発明の効果を得る上で、フレキシブル基板１６の準備、有機ＥＬ素子３の形成から有機ＥＬ素子３の封止まで連続して行うことがより好ましい。
　なお、空間占有部材１の貼合は、封止部材１５の貼合と同時に限定されるものではなく、封止部材１５の貼合の前、又は、後に行われてもよい。空間占有部材１の貼合は、一括貼合に限定されるものではなく、個別に行われてもよい。空間占有部材１、及び、封止部材１５の貼合方法は、マザー基板２１を使用する方法に限定されるものではない。
　以下、本発明に係る有機ＥＬパネル３１の製造方法の他の工程を説明する。
　図１１は、本発明に係る有機ＥＬパネル３１の製造方法のフローチャートである。
　本発明に係る有機ＥＬパネル３１の製造方法は、図１１に示すように、発光層形成工程Ｓ１１４、空間占有部材作製工程Ｓ１０４、貼合工程Ｓ１０６等を有している。ロールツーロールの製造工程において、繰出しロール５３からフレキシブル基板１６を送り出して、発光層形成工程Ｓ１１４等において有機ＥＬ素子３を形成した後に貼合工程Ｓ１０６にて封止層４を形成すると共に、空間占有部材１を貼合して、封止済み有機ＥＬ素子２及び空間占有部材１を有するフレキシブル基板１６をロール状に巻き取るものである。
　以下、図１１に示す、基板準備工程Ｓ１１１から第２電極形成工程Ｓ１１６について、具体的に説明する。
（基板準備工程）
　例えば、基板準備工程Ｓ１１１では、ロール状に巻かれたフレキシブル基板１６は、洗浄部に繰り出されて、超音波洗浄槽に浸して超音波洗浄を行った後、リンス槽で純水により洗浄液のリンス、シャワーヘッドですすぎを行い、乾燥部で乾燥される。
　その後、バッファ部により後工程との搬送速度が調整され、予備室ａ、予備室ｂを通って、プラズマ槽に搬送される（いずれも不図示）。各予備室入り口、予備室間、予備室とプラズマ槽間にはフレキシブル基板１６（フィルム）を通過させるゲートバルブが備えられている。ゲートバルブはフレキシブル基板１６表面、特に有機ＥＬ素子３形成側となる表面が無接触で丁度通り抜けるだけのオリフィス（バルブを形成しており、間隙を調製できるようになっていることが好ましい）を備えており、これにより、フレキシブル基板１６は、減圧予備室、さらにもう１つの減圧予備室と、差動排気によってそれぞれ減圧度が調整されプラズマ槽に搬入される。
　各減圧予備室およびプラズマ槽は、それぞれ備えられた真空ポンプ（不図示）によって差動排気されており、プラズマ槽までに大気圧環境下から、プラズマ槽で必要とされる真空環境下になるよう調整される。
　プラズマ槽おいて基板１６は、例えば、１×１０‐４Ｐａの真空環境下で酸素プラズマによる洗浄が行われる。
　洗浄が行われた後、次にフレキシブル基板１６は第１電極形成工程Ｓ１１２に搬送される。
（第１電極形成工程）
　第１電極形成工程Ｓ１１２では、例えば、マスクパターン成膜法で、取り出し電極部を有する第１電極１１（陽極）が形成される。マスクパターン成膜法とは、例えば、第１電極１１（陽極）の材料としてＩＴＯをスパッタリング法でフレキシブル基板１６の上に成膜する際、予め必要とする形状のマスクを使用し成膜する方法を言う。
（正孔輸送層形成工程）
　次に、正孔輸送層形成工程Ｓ１１３では、取り出し電極となる部分を除き、第１電極１１（陽極）の全面に有機化合物である正孔輸送層が積層される。
　フレキシブル基板１６の準備から正孔輸送層の形成まで、真空環境下で連続して行うことが好ましい。連続して行うとは、次の段階に移る時も真空環境下に置かれていることを指す。正孔輸送層の形成後の発光層を形成する工程は、真空環境下でなくても構わない。正孔輸送層の形成まで真空環境下で連続して行うことで、第１電極１１（陽極）の上に異物の付着を防止することが可能となっている。
　そして、上記形成した正孔輸送層上に、後記するように、発光層、電子輸送層、電子注入層、及び、第２電極１３（陰極）を形成して有機ＥＬ素子３が作製される。
（発光層形成工程）
　発光層形成工程Ｓ１１４では、正孔輸送層までが形成されたフレキシブル基板１６の取り出し電極部を除いた正孔輸送層上に発光層形成塗布液が塗布され、乾燥部を経て発光層が形成される。
　使用可能な湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、インクジェット方式、ワイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は発光層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。有機ＥＬパネル３１がフルカラー方式の場合は、パターン化されて形成されている第１電極１１（陽極）のパターンに合わせて第１電極１１（陽極）上に発光層をパターン塗布するため、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式、マスクを用いたスプレー塗布方式等に使用する各種塗布装置を使用することが可能である。
（電子注入層形成工程）
　電子注入層形成工程Ｓ１１５では、繰出し部から連続的に供給されてくるフレキシブル基板１６に既に形成されている発光層上に電子注入層をマスクパターン成膜する。電子注入層の厚さは、０．１ｎｍ～５μｍの範囲が好ましい。
（第２電極形成工程）
　第２電極形成工程Ｓ１１６では、電子注入層形成工程Ｓ１１５から連続的に供給されてくるフレキシブル基板１６に取り出し電極を有する第２電極１３（陰極）を、既に形成されている電子注入層上にマスクパターン成膜する。第２電極１３（陰極）としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ～５μｍ、好ましくは５０～２００ｎｍの範囲で選ばれる。この段階で、基板／第１電極（陽極）／正孔輸送層／発光層／電子注入層／第２電極（陰極）の構成を有する有機ＥＬ素子３が作製される。
　第２電極（陰極）形成工程Ｓ１１６、電子注入層（陰極バッファー層）形成工程Ｓ１１５の上記説明では蒸着装置の場合を示したが、第２電極１３（陰極）及び陰極バッファー層（電子注入層）の形成方法については、特に限定はなく、例えば、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。
　次に、図１１に示す、封止部材の素材作製工程Ｓ１０１から配置工程Ｓ１０５について説明する。
（封止部材の素材作製工程）
　封止部材の素材作製工程Ｓ１０１は、有機ＥＬ素子３を封止する封止部材１５の素材を作製する工程であると共に、ここでは、空間占有部材１の素材を作製する工程でもある。
　封止部材１５は、ここでは、外部環境から水分や酸素等を遮断し保護する封止基板とバリア層とを接合したものである。例えば、長尺の基板上にシート状接着剤を載置した後、バリア層として金属薄膜を重ねてドライラミネート法により貼合する事により得られる。その他にも、液状接着剤を用いたウェットラミネート法により得られる。
（接着剤層形成工程）
　接着剤層形成工程Ｓ１０２は、封止部材１５の素材上に、有機ＥＬ素子３と接着する接着剤層１４を形成する工程である。例えば、ドライラミネート法により熱硬化型のシート状接着剤を貼合する方法が挙げられる。その他にも、液状接着剤を用いたウェットラミネート法により得られる。
（封止部材作製工程）
　封止部材作製工程Ｓ１０３は、接着剤層１４まで形成した封止部材１５の素材を所定の大きさに裁断して有機ＥＬ素子３を封止する接着剤層１４付きの封止部材１５を作製する工程である。
　封止部材１５の大きさは、フレキシブル基板１６上に形成された有機ＥＬ素子３の発光領域並びに外部出力端子の形成部分を除いた第１電極１１及び第２電極１３の一部を含む大きさであることが好ましい。
　封止部材１５の素材を所定の大きさに裁断する方法に特に制限はなく、例えば、中空刃方式とパンチダイ方式などを用いることができる。中空刃方式とは上方からの刃で打ち抜く刃のことであり、打ち抜く際の刃先角度が３０°前後であるものである。パンチダイ方式とは、上下刃が対になった金型を用い、その上下刃の角度が９０°前後であるものである。刃物の耐久性からパンチダイ方式が好ましい。
（空間占有部材作製工程）
　空間占有部材１の材料に制限はなく、空間占有部材１を封止部材１５と同じ材料とする場合、空間占有部材作製工程Ｓ１０４は、封止部材の素材作製工程Ｓ１０１で作成された封止部材１５の素材を所定の大きさに裁断して接着剤層１８付きの空間占有部材１を作製する工程である。封止部材１５の素材を裁断する方法に特に制限はなく、封止部材作製工程Ｓ１０３と同様の手段を採用することができる。
（配置工程）
　配置工程Ｓ１０５は、マザー基板２１の剥離性接着剤層上における基板１６上の有機ＥＬ素子３が形成される空間以外の空間に対応する所定の位置に空間占有部材１を配置し、フレキシブル基板１６上の有機ＥＬ素子３に対応する位置に封止部材１５を配置する工程である。
　封止部材１５及び空間占有部材１の配置は、例えば、吸着パッドを備えたロボット等により行う。
　貼合工程Ｓ１０６は、前記したとおりである。
　そして、図１１に示す、巻取り工程Ｓ１０７、接着剤層硬化工程Ｓ１０８について説明する。
（巻取り工程）
　こうして、封止された有機ＥＬ素子３、及び、空間占有部材１が順次形成されたフレキシブル基板１６は減圧度の調整のためのゲートバルブを備えた予備室を順次通過して、差動排気により減圧が徐々に解除され、真空環境下から大気圧環境下へと取り出され、巻取り工程Ｓ１０７において、巻取りロール５７によりロール状に巻き取られる。この後、巻き取られたロールは、次工程に搬送される。
　巻取り工程Ｓ１０７は、貼合工程Ｓ１０６で有機ＥＬ素子３の封止が行われ、空間占有部材１の貼合が行われた基板１６（有機ＥＬパネル３１）をロール状に巻き取る工程である。ロール状に巻き取られた有機ＥＬパネル３１は、接着剤層硬化工程Ｓ１０８に送られるまで巻き取られた状態で一時的に保管されてもよい。
　有機ＥＬ素子３が貼合工程Ｓ１０６で封止されているため、有機ＥＬ素子３の非接触化を目的とする複雑な張力制御、及び、速度制御は、有機ＥＬパネル３１の巻き取りの際に不要である。
　空間占有部材１がフレキシブル基板１６上に配置されることで、有機ＥＬパネル３１の封止済み有機ＥＬ素子２が形成された部分の剛性とそれ以外の部分（空間占有部材１が形成された部分等）の剛性との差が減少する。そして、有機ＥＬパネル３１の剛性も部分的な変化が減少して、全体として均一化する。よって、有機ＥＬパネル３１（フレキシブル基板１６）を均一なロール状に巻き取ることが、巻き取り張力が弱くても可能となる。巻き取られた有機ＥＬパネル３１は巻きが均一であるため、有機ＥＬパネル３１同士が擦れ合い損傷することも生じ難い。
（接着剤層硬化工程）
　接着剤層硬化工程Ｓ１０８では、巻取り工程Ｓ１０７で巻き取られたロールから、封止部材１５と空間占有部材１とが貼合された有機ＥＬ素子基板１７が送りだされ、接着剤層１４及び接着剤層１８が硬化される。
　接着剤層１４及び接着剤層１８を構成している材料が光硬化性樹脂である場合には、硬化手段としては、紫外線や電子線である活性エネルギー線を挙げることができる。活性エネルギー線としては、例えば、紫外線や電子線を挙げることができる。活性エネルギー線の線源としては、例えば、紫外線ＬＥＤ、紫外線レーザー、水銀アークランプ、キセノンアークランプ、低圧水銀灯、螢光ランプ、炭素アークランプ、タングステン‐ハロゲン複写ランプ及び太陽光等が挙げられる。
　また、接着剤層１４及び接着剤層１８を構成している材料が熱硬化性樹脂である場合には、硬化手段としては、熱付与手段を用いて所望の温度に加熱することにより硬化させることができ、加熱手段としては、例えば、加熱ファン、面ヒーター、加熱ローラ、加熱ベルト、ハロゲンヒーターや遠赤外線ヒーターなどの輻射熱加熱などが挙げられる。
（製造工程の分割）
　製造工程の分割位置は、有機ＥＬ素子３が封止層４で保護される貼合工程Ｓ１０６より後が好ましい。加えて、封止前の有機ＥＬ素子３は酸素や水分に非常に弱いため、できるだけ早く封止することが好ましい。
　一方、有機ＥＬパネル３１の製造において封止層４の接着剤層１４を硬化させる接着剤層硬化工程Ｓ１０８も貼合工程Ｓ１０６の後に連続して行うと、前工程の障害等何らかの理由で製造ラインが停滞した場合に加熱時間が不安定となる。この結果、例えば、接着剤層１４を構成している材料が熱硬化性樹脂である場合には、封止部材１５の加熱時間が不足して封止部材１５の硬化が不十分になる、又は、加熱時間が過剰になることで、有機ＥＬパネル３１の性能低下をまねくことになる。このため、巻取り工程Ｓ１０７と接着剤層硬化工程Ｓ１０８との間で工程を分割することが有機ＥＬパネル３１の性能を確保する上でも好ましい。
＜変形例＞
［空間占有部材］
　空間占有部材１を形成する材料に制限がないことは説明したとおりであるが、変形例として、空間占有部材１を封止部材１５と異なる樹脂等で作製する場合について説明する。
　例えば、空間占有部材１を封止部材１５と異なる樹脂等で作製する場合は、有機ＥＬ素子基板１７上の有機ＥＬ素子３（封止済み有機ＥＬ素子２）と干渉しない位置に樹脂等を添着して空間占有部材１を作製してもよい。
　具体的には、封止部材１５を支持するマザー基板２１上に液状の樹脂を供給する吐出口を製造ライン上に設けて、有機ＥＬ素子基板１７上の有機ＥＬ素子３と干渉しないマザー基板２１上の位置に液状の樹脂を配置した後、貼合工程Ｓ１０６において液状の樹脂をマザー基板２１から有機ＥＬ素子基板１７上の有機ＥＬ素子３と干渉しないフレキシブル基板１６上の位置に添着する。又は、有機ＥＬ素子基板１７上に液状の樹脂を供給する吐出口を製造ライン上に設けて、有機ＥＬ素子基板１７上の有機ＥＬ素子３と干渉しない位置に液状の樹脂を添着する。そして、接着剤層硬化工程Ｓ１０８において空間占有部材１を作製する。
　ここで使用する液状の樹脂は、接着剤層１４を形成する光硬化型あるいは熱硬化型接着剤と同様の硬化条件で硬化する樹脂が好ましい。この様にすることで、接着剤層硬化工程Ｓ１０８において接着剤層１４の硬化と同時に空間占有部材１を作製することができるため、製造工程数を減らして製造コストの削減、及び、製造速度の向上が可能となる。
　なお、この変形例では空間占有部材作製工程Ｓ１０４は、配置工程Ｓ１０５に含まれることになる。
［製造方法］
　有機ＥＬパネル３１の製造は、第２電極形成工程Ｓ１１６において第２電極を形成した後に大気圧に戻してもよい。減圧下での作業が減少することで製造が容易となり、製造コストの削減、及び、製造速度の向上が可能となる。
　前記したように、本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法によれば、フレキシブル基板上の複数の有機ＥＬ素子の各々に封止部材を貼合した後に巻取りを行う際に有機ＥＬパネルの性能低下を抑制することができる。
　以下に、これら本発明の効果を確認した実施例について説明する。なお、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
　以下に示す方法で、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第２電極をフレキシブル基板上にこの順で作成した有機ＥＬ素子基板を、封止部材で封止すると共に、空間占有部材を形成した有機ＥＬパネルを作製して巻き取った。
［有機ＥＬ素子の作製］
（フレキシブル基板の作製）
　フレキシブル基板として、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、以下適宜ＰＥＴと略する）の第１電極を形成する側の全面に、特開２００４‐６８１４３号に記載の構成からなる大気圧プラズマ放電処理装置を用いて連続して、ＳｉＯｘからなり厚さが５００ｎｍとなるように無機ガスバリア膜を形成した。これにより、酸素透過度が０．００１ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下であり、水蒸気透過度が０．００１ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下であるガスバリア性帯状フレキシブル基板を作製した。
（第１電極の形成）
　スパッタリング法により５×１０‐１Ｐａの真空条件下でガスバリア性帯状フレキシブル基板上に素子領域が幅約３０ｍｍ×長さ６０ｍｍであり、厚さが１２０ｎｍであるＩＴＯ（インジウムチンオキシド）からなる第１電極を４列の一定間隔で連続的に形成した。
（正孔輸送層の形成）
　蒸着法（気相堆積法）により５×１０‐４Ｐａの真空条件下で正孔輸送層形成材料として、Ｎ，Ｎ’‐ジフェニル‐Ｎ，Ｎ’‐ｍ‐トリル‐４，４’‐ジアミノ‐１，１’‐ビフェニルを第１電極１１上に堆積して厚さ３０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
　次いで、上記形成した正孔輸送層上に、以下に示す条件に従って、発光層、電子注入層、第２電極１３を積層して有機ＥＬ素子基板１７を作製し、ロール状に巻き取った。
（発光層の形成）
　発光層形成用塗布液を、エクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により乾燥後の厚さが１００ｎｍとなる様に塗布した。発光層を形成した後、室温と同じ温度になるまで冷却した。搬送速度は、２ｍ／ｍｉｎとした。
　発光層形成用塗布液の表面張力は、３２×１０‐３Ｎ／ｍであった。発光層形成用塗布液の表面張力は、協和界面化学社製表面張力計ＣＢＶＰ‐Ａ３で測定した。
　ホスト材としてカルバゾール誘導体（ＣＢＰ）、ドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）３を共蒸着法で、厚さ４０ｎｍを積層した。
　発光層のガラス転移温度は２２５℃であった。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２１に従いセイコーインスツルメンツ（株）製ＤＳＣ‐６２２０を使用して示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）により測定した。
　なお、本実施例においては緑色の発光を有する材料を使用したが、更に青色、赤色及びドーパント材を使用して堆積させることで、白色の有機ＥＬ素子を作成することが可能である。
（電子注入層の形成）
　蒸着法（気相堆積法）により５×１０‐４Ｐａの真空条件下で電子注入層形成材料としてＬｉＦを発光層上に堆積して厚さ０．５ｎｍの電子注入層（ＬｉＦ層）を形成した。層の厚さは、製膜段差部分をＢＲＵＫＥＲ社製触針式表面形状測定器ｄｅｋｔａｋＸＴで測定した。
（第２電極層の形成）
　蒸着法（気相堆積法）により５×１０‐４Ｐａの真空条件下で第２電極形成材料としてアルミニウムを使用して、取り出し電極を有するようにマスクパターン成膜にて電子注入層上に堆積して厚さ１００ｎｍの第２電極層を形成した。
　以上により、有機ＥＬ素子を作製した。
（封止部材の素材の作製）
　封止部材の素材（封止基板）として、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製）と、バリア層として、厚さ７．０μｍの導電性材料のアルミ箔と、をポリエステル系接着剤を使用したドライラミネート法により接合することで、２層構成であるシート状の封止部材の素材を作製して、長尺のロール状とした。接合後の封止部材の素材（封止基板）の厚さは１１０μｍとした。
　作製した封止部材の素材の水蒸気透過度は０．０１ｇ／ｍ２／ｄａｙであり、酸素透過度は０．１ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ・ＭＰａであった。水蒸気透過度はＪＩＳ　Ｋ　７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠したＭＯＣＯＮ法により、酸素透過度はＪＩＳ　Ｋ　７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠したＭＯＣＯＮ法により、それぞれ測定した。
（接着剤層の形成）
　作製した封止部材の素材に、熱硬化型のシート状接着剤（株式会社スリーボンド製１６００シリーズ）をドライラミネート法で貼合し、厚さ２０μｍの接着剤層を形成した。
（有機ＥＬ素子と封止部材との貼合）
　作製した封止接着剤層付きの封止部材の素材を、封止部材用として幅約３０ｍｍ×（巻取り方向の）長さ約６０ｍｍの大きさに切断加工した。さらに、空間占有部材用として幅約５ｍｍ×（巻取り方向の）長さ約６０ｍｍの大きさに切断加工した。切断加工には上記の大きさに加工したトムソン型を使用した。
　有機ＥＬ素子基板と封止部材の貼合部は、一対の貼合ロール間に、有機ＥＬ素子基板と封止部材を重ねて貼合する構造である。
　有機ＥＬ素子基板上の有機ＥＬ素子領域に封止部材の接着剤層面が接するように封止部材を置き、同様に図２に示すような配置で空間占有部材を置き、これを貼合部にて押圧０．２ＭＰａでロール圧着して貼り合わせたあと巻き取ることで、有機ＥＬパネルを作製した。 巻取り用のコア径は７５ｍｍ、張力は１９．６Ｎ、作製長は１００ｍとした。
＜実施例２＞
　空間占有部材の大きさを幅約５ｍｍとし、空間占有部材を図４に示すように、基板の巻取り方向に連続するように配置した以外は実施例１と同様とした、有機ＥＬパネルを作製した。
＜実施例３＞
　空間占有部材の大きさを幅Ｗ１＝Ｗ２＝約５ｍｍ、長さＬ１＝約６０ｍｍ、Ｌ２＝約３０ｍｍとし、空間占有部材を図５に示すように、有機ＥＬ素子の周囲に配置した以外は実施例１と同様とした、有機ＥＬパネルを作製した。
＜比較例＞
　空間占有部材を配置しない比較用有機ＥＬパネルも作製した。
（有機ＥＬパネルの評価）
　封止部材を貼り合わせた後、巻き取った有機ＥＬパネルのロール（実施例１～３、比較例）を有機ＥＬパネルの製造ラインの加熱部（１２０℃）に１０分間搬送通過させて加熱することで接着剤層を硬化させた。この有機ＥＬパネルの封止部材の接着状態、封止部材の損傷状況を斉藤光学（株）製光学顕微鏡ＭＫ‐Ｓ３０Ａを使用して倍率３０倍にて観察した。
　実施例１～３は、いずれも封止部材の端部はがれ、封止部材部の圧痕が見られず、良好であった。
　一方、比較例は、いずれも封止部材の端部の剥がれ、巻き取った時の圧痕が認められる素子があった。
１　空間占有部材
２　封止済み有機ＥＬ素子
３　有機ＥＬ素子
４　封止層
１１　第１電極
１２　有機機能層
１３　第２電極
１４　接着剤層
１５　封止部材
１６　フレキシブル基板
１７　有機ＥＬ素子基板
１８　接着剤層
２１　マザー基板
３１　有機ＥＬパネル
３２　有機ＥＬパネル
５１　繰出しロール
５２　支持ロール
５３　繰出しロール
５４　貼合部
５５　貼合ロール
５６　巻取りロール
５７　巻取りロール
Ｒ　重複部分
Ｔ　厚さ
Ｔ１　厚さ
Ｔ２　厚さ

Claims (8)

  1. 　ロールツーロール方式により、
    　長尺のフレキシブル基板上に少なくとも第１電極、発光層を含む有機機能層、及び、第２電極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を複数形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板における複数の前記有機エレクトロルミネッセンス素子の各々に封止部材を貼合した後、
    　前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板を巻き取る有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法であって、
    　前記フレキシブル基板上に、前記有機エレクトロルミネッセンス素子が形成される空間以外の空間の少なくとも一部を占める空間占有部材を配置した後、
    　前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板を巻き取る
    　ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  2. 　前記空間占有部材は、巻取り方向に隣設した２つ以上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子と巻取り方向の位置が少なくとも部分的に重複する様に配置される部材を含む
    　ことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  3. 　前記空間占有部材は、巻取り方向に連続して配置される部材を含む
    　ことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  4. 　前記空間占有部材の平面形状が四角形であって、その角が丸いことを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  5. 　前記空間占有部材は、材料及び断面形状が前記封止部材と同じである
    　ことを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  6. 　前記空間占有部材は前記有機エレクトロルミネッセンス素子の厚さ、及び、前記封止部材の厚さの合計以上の厚さである
    　ことを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  7. 　前記フレキシブル基板上の前記有機エレクトロルミネッセンス素子への前記封止部材の貼合、及び、前記フレキシブル基板上への前記空間占有部材の配置を同時に行った後、巻き取る
    　ことを特徴とする請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
  8. 　前記空間占有部材、及び、前記封止部材を、その支持体となるマザー基板上に配置し、
    　前記マザー基板上の前記空間占有部材、及び、前記封止部材を、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板に転写することにより、
    　前記有機エレクトロルミネッセンス素子の前記封止部材による封止と、
    　前記フレキシブル基板上への前記空間占有部材の配置と、を同時に行った後、巻き取る
    　ことを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2016017064A1 (ja) * 2014-07-30 2016-02-04 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 有機ｅｌ素子及びその製造方法
JP2016186843A (ja) * 2015-03-27 2016-10-27 味の素株式会社 封止用シート、その製造方法および評価方法
WO2018101426A1 (ja) * 2016-11-30 2018-06-07 凸版印刷株式会社 ロール体
US10698448B2 (en) 2017-09-29 2020-06-30 Sharp Kabushiki Kaisha Elastic support substrate for flexible display, flexible display, and flexible display layered body

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN108630829B (zh) * 2017-03-17 2019-11-08 京东方科技集团股份有限公司 显示面板的制作方法、显示面板及显示装置

Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002068540A (ja) * 2000-08-29 2002-03-08 Toppan Printing Co Ltd 巻取り部材
JP2005158617A (ja) * 2003-11-27 2005-06-16 Toshiba Matsushita Display Technology Co Ltd 表示装置
JP2006294536A (ja) * 2005-04-14 2006-10-26 Konica Minolta Holdings Inc 有機ｅｌ素子の製造方法、有機ｅｌ素子
WO2007072758A1 (ja) * 2005-12-20 2007-06-28 Sharp Kabushiki Kaisha フィルムロールの製造方法及び製造装置、並びにフィルムロール
JP2007179783A (ja) * 2005-12-27 2007-07-12 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
WO2012026363A1 (ja) * 2010-08-26 2012-03-01 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
WO2012169368A1 (ja) * 2011-06-06 2012-12-13 コニカミノルタホールディングス株式会社 巻取装置及び巻取方法
JP2013211396A (ja) * 2012-03-30 2013-10-10 Dainippon Printing Co Ltd 有機半導体層の形成方法および基材上に配置された有機半導体層を含む支持部材付き基材
JP2013211129A (ja) * 2012-03-30 2013-10-10 Dainippon Printing Co Ltd 有機エレクトロルミネッセンス素子形成用フレキシブル基板ロール

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002068540A (ja) * 2000-08-29 2002-03-08 Toppan Printing Co Ltd 巻取り部材
JP2005158617A (ja) * 2003-11-27 2005-06-16 Toshiba Matsushita Display Technology Co Ltd 表示装置
JP2006294536A (ja) * 2005-04-14 2006-10-26 Konica Minolta Holdings Inc 有機ｅｌ素子の製造方法、有機ｅｌ素子
WO2007072758A1 (ja) * 2005-12-20 2007-06-28 Sharp Kabushiki Kaisha フィルムロールの製造方法及び製造装置、並びにフィルムロール
JP2007179783A (ja) * 2005-12-27 2007-07-12 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
WO2012026363A1 (ja) * 2010-08-26 2012-03-01 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
WO2012169368A1 (ja) * 2011-06-06 2012-12-13 コニカミノルタホールディングス株式会社 巻取装置及び巻取方法
JP2013211396A (ja) * 2012-03-30 2013-10-10 Dainippon Printing Co Ltd 有機半導体層の形成方法および基材上に配置された有機半導体層を含む支持部材付き基材
JP2013211129A (ja) * 2012-03-30 2013-10-10 Dainippon Printing Co Ltd 有機エレクトロルミネッセンス素子形成用フレキシブル基板ロール

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2016017064A1 (ja) * 2014-07-30 2016-02-04 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 有機ｅｌ素子及びその製造方法
JP2016186843A (ja) * 2015-03-27 2016-10-27 味の素株式会社 封止用シート、その製造方法および評価方法
WO2018101426A1 (ja) * 2016-11-30 2018-06-07 凸版印刷株式会社 ロール体
JPWO2018101426A1 (ja) * 2016-11-30 2019-10-24 凸版印刷株式会社 ロール体
EP3549889A4 (en) * 2016-11-30 2019-12-25 Toppan Printing Co., Ltd. ROLL BODY
JP7056578B2 (ja) 2016-11-30 2022-04-19 凸版印刷株式会社 ロール体
US10698448B2 (en) 2017-09-29 2020-06-30 Sharp Kabushiki Kaisha Elastic support substrate for flexible display, flexible display, and flexible display layered body

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