WO2013118725A1 - 還元鉄の製造方法および製造装置 - Google Patents

Abstract

　本発明は、製鉄プラントで発生する酸化鉄を含む製鉄ダストから還元鉄を製造する方法および装置に関するものであり、ダストの前処理を必要としないロータリーキルン還元法に着目し、更なる熱効率の向上と安定操業を達成する設備を追求することを課題とする。　その課題を解決するため、本発明は、内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンが直列に配置され、かつ少なくとも両ロータリーキルン内部を含む一つの閉空間で含炭成型体を加熱還元処理する際に、外熱式ロータリーキルンで発生する還元排ガスを内熱式ロータリーキルンの内部で燃焼させることを特徴とする。

Description

還元鉄の製造方法および製造装置

　本発明は、一貫製鉄所で発生する粉塵（ダスト）から金属鉄を回収するための還元鉄の製造装置および方法に関するものである。

　一貫製鉄所で発生する粉塵（製鉄ダスト）には、多量の金属鉄分が含有されている。特に酸素上吹き転炉で発生する排ガス中のダスト（転炉ダスト）は製造する鉄１ｔあたりのダスト発生量で１０ｋｇ／ｔ－ｓｔｅｅｌに達するため、鉄源として回収再利用されている。
　転炉ダストは、高温の転炉排ガス中にあるため、通常、湿式集塵法によって回収される。湿式集塵された転炉ダストは、シックナーで回収され水分が２０～２８％になるよう脱水処理される。脱水されたとしてもこの水分レベルでは泥状を呈することから、通常は転炉スラッジと呼ばれている。

　転炉スラッジは泥状のため取り扱いが非常に困難であり、自己酸化発熱を利用した酸化養生法により、水分量を低下させる。この酸化養生法は、転炉スラッジ中に含まれている１０～２０％の金属鉄（メタリックＦｅ（Ｍ・Ｆｅ））と、６０～７０％含まれるＦｅＯの酸化発熱を利用し、ヤードで自己発熱により乾燥させるものである（特許文献１）。

　この酸化養生法は、転炉スラッジを、養生ヤード内に積み上げ、３日程度そのまま養生し、その後天地を返しさらに養生させるという作業を４～５回繰り返した後、自然冷却させるものである。一連の作業に２～３週間を要し、しかも天候に左右され、工業的な方法とは言えないものである。また、粉塵などの環境上の問題もある。

　酸化養生法により、当初２５％あった水分は１２％程度まで低下し、ハンドリング性の良い状態となる。この状態の転炉ダストは通常転炉微粒ダストと呼ばれている。

　前記転炉スラッジを鉄源として再利用するに当たっては、もう一つ留意すべき課題がある。それは亜鉛含有量である。すなわち、転炉で使用するスクラップ中には亜鉛メッキ鋼板が混在する場合が多く、通常、転炉微粒ダストの中に亜鉛が０．２～２．０％程度含有している。亜鉛濃度が低い場合には、焼結原料あるいは高炉用非焼成ペレット原料として再利用できるが、亜鉛濃度が高くなると高炉の炉壁に亜鉛系の付着物を形成させる原因になるため、高炉への装入亜鉛量は厳しく管理されている。従って、亜鉛含有量の高い転炉微粒ダストなどの製鉄ダストの再利用に際しては、脱亜鉛についても留意しなければならない。

　転炉スラッジを還元鉄にする方法は、現在主に二つの方法が実用化されている。
　第一の方法は、回転炉床式還元炉で還元・脱亜鉛処理して還元鉄とする方法（回転炉床還元法またはRHF法）である(特許文献２）。回転炉床還元法は、転炉スラッジをペレット状にし、そのペレットを回転炉床式還元炉で還元処理される。ペレット状のまま還元鉄になるため、そのまま高炉原料として使用することができる。しかし、ペレット化するには、転炉スラッジの水分を除去したものを使用し、ペレタイザーでペレット化する必要がある。そのため、回転炉床還元法では、通常酸化養生処理による水分調整が行われている。

　回転炉床式還元炉を用いる方法（RHF法）の設備フローを図１に、回転炉床式還元炉の断面を図２に示す。図１に示すように、回転炉床法によるダスト還元設備としては、転炉微粒ダスト貯槽１、その他ダスト貯槽２、粉コークス貯槽３、バインダー貯槽４からなる原料の備蓄設備がある。さらに、ボールミル５、パンペレタイザー６、乾燥機７からなる原料事前処理設備があり、また、装入装置８、回転炉床式還元炉９、排出スクリュー１４があり、これには排ガス１０、ボイラー・レキュペレーター１１、集塵機１２および煙突１３が付随している。符号１５は還元鉄クーラー、１６は成品ホッパーを示す。また図２に示す回転炉床１７には、バーナー１９が配置され、装入された成型体１８を輻射伝熱で加熱する構造となっている。

　上述したような設備において、原料ダスト類を所定割合にて混合し、デイスク型ペレタイザー６にて生ペレットに造粒、乾燥機７にて乾燥した後、回転炉床１７上に１層の厚みで装入する。回転炉床１７では、装入されたペレットを、１周１０分から２０分、温度１３００度Ｃで還元して排出、ペレットクーラーにて冷却後、成品ホッパー１６へと搬送する。炉床上に装入されたペレットは、炉に設けたバーナー１９でコークス炉ガスなどの燃料を燃焼させた輻射熱により加熱され、温度の上昇により内装炭材による還元反応が進行し、金属鉄の生成とともに還元された亜鉛はガス化し、系外に排出される。排ガス１０中で亜鉛は酸化されて酸化亜鉛となり、排ガス集塵機１２により２次ダストとして回収される。なお、バーナー１９の一部からは空気のみが炉内に導入され、前記還元反応に伴って発生するＣＯガスを燃焼させてその輻射熱も利用している。操業実績としては、金属化率７０～８５％、脱亜鉛率９０～９７％（非特許文献２）、および脱亜鉛率７５～９０％（非特許文献３）と報告されている。

　第二の方法は、内熱式の直接加熱ロータリーキルンで還元・脱亜鉛処理して還元鉄とする方法（ロータリーキルン還元法（Waelz法））である。（特許文献３、非特許文献１）。ロータリーキルン還元法は、転炉スラッジに乾燥した製鉄ダストを混合し、さらに乾燥処理したものを投入し、ロータリーキルン内で加熱・還元処理を行うものである。そのため、転炉ダストの酸化養生処理を省略することができる。その反面、できあがった還元鉄は大きさがバラバラであり、塊状のものも粉状のものも混在する。そのため、高炉原料として使用できる塊状のものと、焼結原料として使用する粉状のものとを選別する必要がある。大部分は、焼結原料として使用する粉状のものとなる。

　ロータリーキルン還元法のフローの一例を図３に示す。
　図３に示すように、貯槽２０から、粉状のダスト類と、炭材となるコークスまたは無煙炭が切り出され、ベルトコンベア２２により搬送され、混合機２３により混合される。そして、混合された原料は、回転運動を行うロータリーキルン２４の上流側２５からロータリーキルン内に装入される。
　一方、内熱式ロータリーキルンは、ロータリーキルンの下流側２６からキルン内供給ガス（主として燃料ガスと空気）３４が供給され、炉内原料から発生するＣＯガスと燃料を燃焼させて、炉内温度を上昇させる方法である。いずれにしても、炉内温度は１２００程度に達する。

　原料３７は、わずかに傾斜勾配を有するロータリーキルンの内部で回転円筒炉内で転動運動を行いながら、ロータリーキルンの上流側２５から下流側２６まで移動し、下流側２６から還元鉄３８として排出される。一方、キルン炉内ガス３５は、下流側２６から上流側２５に向かって、原料とは逆方向に流れ、上流端２５からキルン排ガス３６として排出される。図３には明示されていないが、下流端２６からは、キルン内供給ガス３４として空気のみでなく、熱的補償などのために燃料ガス、例えば、コークス炉ガスなどが適宜供給されることもある。この間、ロータリーキルン炉内は、炭材の燃焼により発生するＣＯ、ＣＯ_２などにより還元雰囲気に保たれる。
　現在、高温のキルン排ガス３６を混合器２３に導入し、混合と同時に含炭成形体原料を乾燥予熱することも実施されている。これにより、排熱回収による熱効率の向上効果が得られている。

　回転炉床還元法もロータリーキルン還元法も、高温かつ還元雰囲気下で原料３７中の酸化鉄は金属鉄を含有する還元鉄３８へと還元され、原料３７中の亜鉛成分は金属亜鉛として揮発除去されるため、原料３７から脱亜鉛された還元鉄３８が製造される。

特開昭５１－１０１６６号公報 特開２００３－８９８２３号公報 特開２０１０－７１６３号公報

東風平玄俊、網永洋一、川口善澄、鎗山昌倫、宮本青治：　　　　　　　　　　ＣＡＭＰＩＳＩＪ、１０（１９９７）３６～３９頁 新日鐵技報　第３７６号、２００２年 第５回西山記念講座「スラグ・ダストの新材化と新しい展開」　　　　　　　　　　平成２３年６月　９４頁

　前述したように、還元鉄の製造方法には回転炉床炉法（RHF）とロータリーキルン還元法（Waelz法）がある。回転炉床炉法は、転炉微粒ダストをペレット化し、焼成するため、生成した還元鉄もペレット状となるため、生成した還元鉄をそのまま高炉原料として使用することができる。しかし、その反面、回転炉床式還元炉を用いる方法は、酸化養生により水分を１２％程度まで低下させた後の転炉微粒ダストを対象原料としているため、酸化養生にともなう上記環境上の問題の解決策にはなりえない。

　また、酸化養生した転炉微粒ダスト中の金属鉄（Ｍ・Ｆｅ）が水酸化鉄になることにより凝結または擬似粒子となるため、微粉に比べて表面積が少なくなる。そのため、還元処理を短時間でおこなうためには、温度を１３００℃程度の高温にしなければならない。さらに、ペレット状の原料を回転炉床に静置して加熱・還元処理するため１段か２段積みしかできず、熱効率が悪い。また、製造量を確保するためには設備を大型化せざるをえない。通常、排ガス温度は１３００℃と高温なため、排ガス集塵機の前段にボイラーおよびレキュペレータを設置し、廃熱回収をするため、トータルでの設備費用が高くなる傾向がある。

　Waelz法は、内熱式ロータリーキルンによる直接加熱を行うため、転炉スラッジに乾燥ダストを混合する程度でそのまま処理でき、また還元により発生するガス（COガス）をロータリーキルン内部で燃焼することが特徴である。転炉スラッジを使用できるため、酸化養生が不要であることと、還元時に生成するCOガスを使用するため外部からの燃料供給が抑制されることが利点である。しかし一方で、原料が粉状であるため乾燥工程で金属鉄が再酸化されるという問題が残る。また、内熱式ロータリーキルン８１は内部での直接加熱のため、原料８４の加熱にムラが生じやすく、ダムリング８２が発生し易い。ダムリングは次のようなメカニズムで発生する（図８参照）。

　比較的低温（Waelz法では、通常混合器で乾燥処理はするが、せいぜい１００℃程度である。）の原料８４が内熱式ロータリーキルン８１に装入され、高温（１１００～１２００℃程度）の炉内燃焼ガスとの間で熱交換が行われる際に、昇温された原料中の酸化鉄とZnOの還元、および炭材のガス化が進行する。ところで、原料中には脈石成分としてSiO2とCaOが含まれており、これら脈石成分は酸化鉄であるFe₂O₃、およびその還元中間物であるFeOとの間で、以下に示すような低融点物質を形成しやすい。
　　　　　　　 Fe₂O₃・CaO：溶融点 1,206℃
　　　　　　　 FeO・SiO₂　：溶融点 1.180℃
　　　　　　　 FeO・CaO　：溶融点 1,105℃

　従って、脈石成分の含有量が多い場合や、焼成帯の原料温度が高すぎる場合、燃焼炎（バーナーフレーム）８３の温度が高すぎる場合、燃焼炎（バーナーフレーム）８３の形状が広角すぎてロータリーキルン８１内壁面をなめている場合などに、ロータリーキルン内壁面上に付着物の生成をもたらす（図８）。この付着物は、図８に示すとおり、リング状に形成されるのでダムリング８２と呼ばれる。ダムリングは、ロータリーキルン８１内における被処理物（原料８４）の移動を妨げる上に、ダムリング８２が多量に連続して脱落する場合があり、安定操業の面から好ましくない。

　さらに、原料が粉のままなので、炭材と転炉ダストとの接触面積が小さいことと、ダムリングの生成抑制のため炉温を高くできないため、結果として反応速度が遅く生産性が低いものとなっている。そのため、炉内滞在時間を長くするため設備が大型化せざるを得ない。設備の大型化は、立地場所を限定するため、既存の製鉄所での用地確保などの問題から小型設備による効率のよい製鉄ダストからの還元鉄の製造方法、製造設備が求められている。

　本発明は、こうした従来技術の抱える問題を解決し、転炉ダストの酸化養生処理を必要とせず、更に熱効率や安定操業による生産性が向上し、比較的コンパクトな設備となる製鉄ダストからの還元鉄の製造方法、製造設備を追求することを課題とする。

　本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、以下の事項を見出した。

（ａ）転炉スラッジのような微粉酸化鉄を主体とする原料に炭材を均等に混合し、ペレット状に成型した原料（含炭成型体）にすることにより、１０００℃程度の比較的低温での還元処理が可能となることを見出した。また、その還元処理と同時に原料の脱亜鉛処理も進むことを見出した。そして転炉スラッジのような微粉酸化鉄を直接処理できるため、酸化養生作業が不要となり、大幅な工程短縮と環境上の問題が解消されることを見出した。

（ｂ）１０００℃程度の加熱処理のため外熱式ロータリーキルンを使用することができ、原料（含炭成型体）を均一に加熱することができ、ロータリーキルン内部の占積率（断面積に対する原料装入面積）を増加させることができることも見出した。

（ｃ）原料（含炭成形体）の還元処理により発生するCOガス（発生COガス）を、外熱式ロータリーキルンに直列に配置した内熱式ロータリーキルンの内部で燃焼させ、還元処理前の原料の加熱（予熱）処理のため使用することを見出した。これにより、発生COガス自体のもつ顕熱だけでなく発生COガスの燃焼熱も利用することができ、さらに大きなエネルギー回収効率が得られることが可能となる。

（ｄ）さらに、外熱式ロータリーキルン内での１０００℃程度の還元処理では、原料中の脈石成分が溶融せず、ロータリーキルン内面のダムリングの発生を抑制することができ、操業の安定性が飛躍的に向上することができることも見出した。

（ｅ）また、内熱式ロータリーキルン内では、燃焼炎（フレーム）形状による加熱の不均一性が懸念されるが、発生COガスをロータリーキルン内の長手方向で少しずつ燃焼させることで、局部的過熱を防止することができることを見出した。その結果として、ロータリーキルン内面のダムリングの発生を抑制することができた。

（ｆ）外熱式ロータリーキルンと内熱式ロータリーキルンを直列に配置することで生産性の高い設備システムを構築することができ、その結果として設置面積の縮減することができることを見出した。

　本発明は、これらの知見に基づきなされたものであり、転炉スラッジを酸化養生することなく、直接事前処理して含炭成型体とし、これを内熱式の直接加熱ロータリーキルンおよび外熱式の間接加熱ロータリーキルンにより効率良く乾燥・加熱・還元する手段を提供することができるものである。その要旨とするところは、以下のとおりである。

（１）
　酸化鉄を含む製鉄ダストを還元して製造する還元鉄の製造方法において、
酸化鉄を含む製鉄ダストと炭材およびバインダーを混合し成型して含炭成型体を製造する含炭成型体製造ステップと、
前記含炭成型体を内熱式ロータリーキルンで加熱し、続いて外熱式ロータリーキルンで加熱することにより還元鉄を製造する加熱還元処理ステップを有し、
前記加熱還元処理ステップが、直列に配置された内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンのそれぞれのロータリーキルンの内部を含み形成される一つの閉空間内で処理され、前記外熱式ロータリーキルンの内部で発生したガスを前記内熱式ロータリーキルンの内部で燃焼させることを特徴とする還元鉄の製造方法。
（２）
　前記加熱還元処理ステップにおいて、前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の一または二以上の個所に設置した空気供給口から空気を供給し、前記外熱式ロータリーキルンの内部で発生したガスを燃焼させることを特徴とする（１）に記載の還元鉄の製造方法。
（３）
　前記内熱式ロータリーキルン内部の温度が予め設定した温度より低いときは、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を多くし、前記内熱式ロータリーキルン内部の温度が予め設定した温度より高いときは、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を少なくするよう制御することを特徴とする（２）に記載の還元鉄の製造方法。
（４）
　前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の温度分布が予め設定した温度分布になるよう、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を前記空気供給口ごとに制御することを特徴とする（２）または（３）に記載の還元鉄の製造方法。
（５）
　前記閉空間内に可燃性ガスを供給することを特徴とする（１）～（４）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
（６）
　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンとの中間における含炭成型体の温度が予め設定した温度より低いときは、前記可燃ガスの供給量を多くし、前記含炭成形体の温度が予め設定した温度より高いときは、前記可燃ガスの供給量を少なくするよう制御することを特徴とする（５）に記載の還元鉄の製造方法。
（７）
　前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が可燃性ガスを燃焼させる外熱炉バーナーを有し、前記外熱炉バーナーの燃焼ガスを前記外熱式ロータリーキルンの内部に供給することを特徴とする（１）～（６）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
（８）
　前記製鉄ダストの平均粒径が３μｍ以下であることを特徴とする（１）～（７）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
　後述により詳細に説明するように、平均粒径はＤ５０（細粒からの累積頻度分布で５０％頻度に相当する粒径）をいう。
（９）
　前記バインダーがコーンスターチであることを特徴とする（１）～（８）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造方法。
（１０）
　前記含炭成型体が直径１０ｍｍ～３０ｍｍに相当する球状または直径１０ｍｍ～３０ｍｍで長さ１０ｍｍ～３０ｍｍの円柱状であることを特徴とする（１）～（９）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
　ここでいう球状、円柱状は、球または円柱に相当する形状をいうものであり、厳密な球または円柱形状に限定されるものではない。
（１１）
　前記加熱還元処理ステップにおいて、外熱式ロータリーキルンの内部の含炭成型体温度Ｔ℃と滞留時間Ｈ分との関係が以下の式を満足することを特徴とする（１）～（１０）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造方法。
　H≧１２０－０．１Ｔ
　ただし　９８０≦Ｔ≦１１００
（１２）
　前記含炭成型体が、前記内熱式ロータリーキルンで乾燥及び予熱処理され、且つ前記外熱式ロータリーキルンで還元処理されることを特徴とする（１）～（１１）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造方法。
（１３）
　酸化鉄を含む製鉄ダストを還元して製造する還元鉄の製造装置において、
酸化鉄を含む製鉄ダストと炭材ならびにバインダーを混合し成型して含炭成型体を製造する含炭成型体製造装置と、
直列に配置された内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを有し、それぞれのロータリーキルンの内部を含む一つの閉空間が形成され、さらに前記内熱式ロータリーキルン内部に空気を供給する空気供給手段を有する加熱還元装置と、
前記内熱式ロータリーキルン内部に前記含炭成型体を投入する手段を有する含炭成型体投入装置と、
前記外熱式ロータリーキルンから還元処理された含炭成型体を排出する手段を有する成品排出装置と、
前記内熱式ロータリーキルンの内部の気体を吸引する排気装置を有することを特徴とする還元鉄の製造装置。
（１４）
　前記空気供給手段が、内熱式ロータリーキルンの長手方向の一または二以上の個所に配置された空気供給口を有することを特徴とする（１３）に記載の還元鉄の製造装置。
（１５）
　さらに前記加熱還元装置が、前記内熱式ロータリーキルン内部の温度を測定する手段を有し、その測定した温度が予め設定した温度より低いときは前記空気供給手段により供給する空気の量を多くし、前記内熱式ロータリーキルン内部の測定した温度が予め設定した温度より高いときは前記空気供給手段により供給する空気の量を少なくするよう制御する空気供給量制御装置を有することを特徴とする（１３）または（１４）に記載の還元鉄の製造装置。
（１６）
　さらに前記加熱還元装置が、前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の温度分布を測定する手段を有し、その測定した長手方向の温度分布が予め設定した長手方向の温度分布になるよう、前記空気供給手段による供給する空気の量を制御する空気供給量制御装置を有することを特徴とする（１３）または（１４）に記載の還元鉄の製造装置。
（１７）
　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンが、中間接続部を間に挟んで配置されることを特徴とする（１３）～（１６）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。
（１８）
　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンの回転軸が同一直線上になるように配置され、前記中間接続部と前記内熱式ロータリーキルンが一体構造であり、前記中間接続部の一端が前記外熱式ロータリーキルンの内部に挿入され、前記中間接続部内面に螺旋状に平板が配置されていることを特徴とする（１７）に記載の還元鉄の製造装置。
（１９）
　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が可燃性ガスを燃焼させる外熱炉バーナーを有し、前記外熱炉バーナーの燃焼排ガスを前記外熱式ロータリーキルンの内部に導入する手段を有することを特徴とする（１３）～（１８）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造装置。
（２０）
　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンまたは中間接続部の少なくともどちらか一方に可燃性ガスを供給する可燃性ガス供給手段を有することを特徴とする（１３）～（１９）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造装置。
（２１）
　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が電気炉を有することを特徴とする（１３）～（１８）のいずれか1項に記載の還元鉄の製造装置。
（２２）
　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンまたは中間接続部の少なくともどちらか一方に可燃性ガスを燃焼する予備バーナーを有し、前記予備バーナーの燃焼排ガスを前記加熱還元装置の内部に導入する手段を有することを特徴とする（２１）に記載の還元鉄の製造装置。
（２３）
　前記排気装置は、集塵装置と送風機を有することを特徴とする（１３）～（２２）のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。

　本発明により、前述した課題が解決される。即ち、以下の効果が得られる。
（ａ）転炉スラッジのような微粉酸化鉄を直接処理できるため、従来のヤードでの酸化養生作業が不要となり、大幅な工程短縮と環境上の問題が解消される。
（ｂ）微粉酸化鉄を含炭成型体として還元処理するため、従来の処理温度より低温の１０００℃程度で還元処理でき、外熱式ロータリーキルンを使用することができる。外熱式ロータリーキルンは、内部の原料を均一加熱できることから内部の占積率（断面積に対する原料装入面積）が、内熱式ロータリーキルンより大きくできる。また、均一加熱されることからコンパクトな設備でかつ品質のよい還元鉄を得ることができる。さらに、併せて脱亜鉛処理も進行することから、亜鉛含有ダストでも処理することができる。
（ｃ）還元処理により発生するCOガスを内熱式ロータリーキルンの熱源として利用するため、発生COガス自体のもつ顕熱だけでなく燃焼熱も利用することができる。さらに外熱式ロータリーキルンのバーナーの燃焼排ガスも再利用できるため、大きなエネルギー回収効率を得ることができる。
（ｄ）外熱式ロータリーキルン内での１０００℃程度の還元処理では、ダムリングの発生を抑制することができ、操業の安定性が飛躍的に向上することができる。
（ｅ）内熱式ロータリーキルン内では、燃焼を制御し、局部的過熱を防止することでダムリングの発生を抑制することができ、操業の安定性が飛躍的に向上することができる。
（ｆ）外熱式ロータリーキルンと内熱式ロータリーキルンで一つの閉空間を形成することで、発生するCOガスを効率よく回収し利用することができる。また、設備もコンパクト化でき、設置面積も節減することができる。例えば、ダスト処理能力２２ｔ／Hrの還元炉、予熱炉および乾燥炉も含めた一連の設備設置面積は、ＲＨＦ（回転炉床式還元炉）の場合で５３０ｍ^２（新日鐵技法376号、2002年）、Wealz法（直接加熱ロータリーキルン）の場合で４４９ｍ^２（鉄と鋼64(1978)、Ａ１０３）である。これに対し、本発明に係る設備であれば１９１m^２程度と見込まれる。
（ｇ）バインダーとしてコーンスターチを添加することにより、含炭成型体の乾燥後の圧潰強度を高めることができ、加熱還元処理ステップでの粉の発生が抑えられ、最終的な成品歩留が向上する。

従来の回転炉床式還元炉による還元鉄製造工程を示す図である。 回転炉床式還元炉の断面を示す概念図である。 従来のロータリーキルンによる還元鉄製造工程を示す図である。 含炭成型体の製造工程を示すフロー図である。 本発明の実施態様の一例を示す図である。 本発明における外熱式ロータリーキルン内部の含炭成型体温度Ｔ℃と滞留時間H分の関係を示す図である。 （ａ）（ｂ）（ｃ）とも、本発明の実施態様のうち、内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンの配置の例を示す概念図である。 ダムリングの生成メカニズムを説明する概念図である。

　以下、本発明について詳細に説明する。
　なお、本発明の実施態様は、以下に示す実施態様に限定されることはない。
［含炭成形体製造ステップ］
　含炭成型体製造ステップにおいては、製鉄ダストに、還元剤となる炭素材（炭材）、水分調整用の生石灰、粒子間をつなぐ役目をもつバインダー材を混合し、成型して、加熱還元処理するための原料である含炭成型体を製造する。
　本発明における還元鉄の原料として、製鐵所等の鉄鋼製造工程で発生するダストである製鉄ダストを利用している。製鉄ダストは、酸化鉄の含有量も多く再利用のニーズが強い。酸化鉄を含む製鉄ダストとしては、例えば転炉の排気ガス中の浮遊ダスト（転炉ダスト）および、転炉ダストをシックナーで回収した転炉スラッジ（泥状となっているため転炉スラッジと呼ばれている）、転炉建屋内の転炉環境集塵ダスト、高炉炉床の高炉環境集塵ダスト、溶銑予備処理工程での排気ガス中の浮遊ダスト、連続鋳造のモールド部の排気ガス中の浮遊ダスト、高炉2次灰、冷延排水中和スラッジなどがある。酸化鉄を含むダストであれば、その種類は問わない。
　これらの製鉄ダストは微粉であるため、その扱いが難しい。しかし、微粉であるがためその比表面積（単位重量あたりの表面積）が広くなり、還元反応が進みやすくなる。例えば、転炉ダストを湿式集塵した転炉スラッジは平均粒径が１μｍ以下と極めて微粒なものである。

　一方、現在回転炉床式還元法で用いる原料は、転炉スラッジを酸化養生したものを使用している。転炉スラッジなどを酸化養生すると、養生中の酸化発熱と転炉スラッジに含まれる水による水酸化反応によって金属鉄は水酸化鉄となるため、還元反応性が悪化する。さらに、水分減少による成型性は改善するが擬似粒子化し、粒子表面積総和が減少することも還元反応性を悪化させる。また、酸化養生法は、もともと含有する１０～２０％の金属鉄が酸化されるので、還元処理後の金属化率を下げることになる。

　そこで、本発明者らは、製鉄ダスト粒子の比表面積を大きくして還元反応性をよくするため、製鉄ダストを微粉のまま使用することに着想し、その使用方法について鋭意検討した。その結果、製鉄ダストの平均粒径（Ｄ５０：累積粒径分布において細粒からの累積頻度が５０％に相当する粒径）が３．０μｍ以下であれば、実用上十分な還元反応性を得ることができることを見出した。特に、転炉スラッジなどはＤ５０が１．０μｍ以下であり、良好な還元反応性を得ることができる。ただし製鉄ダストのＤ５０が０．１μｍ未満となるとその扱いが困難となるので、製鉄ダストの平均粒径は０．１μｍ以上とすることが望ましい。さらには、０．３μｍ以上とすることがより好ましい。通常の製鉄ダストの粒度分布から考慮して、Ｄ５０を規定すれば、ほぼ同程度の粒度分布をもつ製鉄ダストが得れる。Ｄ５０が３．０μｍの場合、Ｄ１０は１．０μｍ、Ｄ９０は１０．０μｍ程度となる。還元反応性を確保する観点および処理性の観点から、あまりに大きい粗大粒は好ましくないが、Ｄ５０が３．０μｍ以下であれば、実用上問題ない。

　さらに製鉄ダストを酸化養生処理せずに使用することにより、もともと含有する金属鉄を有効に利用することができ、還元処理後に高い金属化率を得ることができる。
　また、比表面積の大きい微粉ダストを使用するため、還元反応性と同様に脱亜鉛性もよくなる。そのため、亜鉛含有製鉄ダストも処理することが可能となる。脱亜鉛された還元鉄は、高炉原料あるいは製鋼予備処理炉の原料として利用できる。

　図４に、転炉スラッジを例にした含炭成型体の製造工程を示す。高水分で泥状の転炉スラッジは、ロードセル付の混合機にショベルで投入し、この投入量と事前に測定しておいた化学分析値および水分値をもとに、所定量の炭材と生石灰とバインダーを切り出して、混合機に投入する。

　炭材は酸化鉄を金属鉄に還元するための還元剤であり、Ｃ当量で０．７～１．３の範囲となるものである。ここで、Ｃ当量とは、下記式１、式２に基づく理論炭素量に対する比率で、転炉スラッジの酸化鉄が全量Fe₂O₃とすれば、Fe₂O₃の１モルを還元して２モルの金属鉄を得るためには、３モルのＣ(炭素）が必要で、これが理論炭素量である。理論炭素量の０．７～１．３倍のＣを添加するという意味である。

　　Fe₂O₃＋３Ｃ＋ΔH(1)　→　２Ｆｅ＋３ＣＯ　　　　　　・・・（式１）
　　ＦｅＯ＋Ｃ＋ΔH(2)　→　Ｆｅ＋ＣＯ　　　　　　　　　　　・・・（式２）
　上記式１、式２の化学反応はいずれも吸熱反応であり、吸熱量は、それぞれ
　　ΔH(1)=966×10³kcal/t(Fe)、
　　ΔH(2)＝610×10³kcal/t(Fe)　である。
　これらの反応を起こすためには、上記吸熱量に相当する熱量を、外部から加える必要がある。

　生石灰は水分調整剤であり、成型体の水分が２０～２５％となるように添加する。製鉄ダストは微粉のため、シックナーなどで湿式回収され、スラッジ状（泥状）となり、このままでは成型できない。そこで、生石灰や乾ダスト（製鉄ダストを乾燥状態で回収したもので、例えば転炉環境集塵ダストである）を添加して、水分が２０～２５％（質量％）となるよう調整する。

　バインダーは、例えばコーンスターチである。成型体の乾燥後圧潰強度が５ｋｇ／ｃｍ^２以上となるように添加する。成型体の乾燥後圧潰強度が５ｋｇ／ｃｍ^２未満では、ハンドリングおよびロータリーキルン内での転動により成型体が一部破壊されるからである。

　これらの原料を混合機に投入し、原料を混合する。混合機は、回転式のバッチタイプが通常使用されるが、原料を均一に混合できれば、その方式は特に限定しない。混合後の配合原料は中継槽を経て、押し出し成型機やロール成形機などで成型処理される。成型処理された混合原料体を含炭成型体と称する。その後含炭成型体を篩分けし、所定の大きさの含炭成型体を選別する。原料や含炭成型体に含まれる鉄は放置しておくと空気中の酸素により酸化鉄となる。これは発熱反応であるため、原料となる製鉄ダストや成品の含炭成型体などは、熱がこもりやすい山積みにしないよう、その補完方法には注意がいる。条件によっては発火する場合があるからである。

　含炭成型体の形は、球状または円柱状とすることが一般的であるが、立方体や直方体、もしくは三角柱、およびブリケットなど、その形は限定されない。含炭成型体の大きさは、後の還元処理を考慮して直径５～５０mm程度の球状もしくは直径５～５０ｍｍで長さ５～５０ｍｍの円柱状とするとよい。直径や長さが５ｍｍより小さいと還元処理後の還元鉄が小さくなり、高炉原料として使用できないからである。また、５０ｍｍより大きいと、ロータリーキルン内部で処理中に破壊しやすくなり、粉率が上がるため望ましくない。好ましくは直径や長さが１０～３０ｍｍにするとよく、さらには１５～２５ｍｍにすることが好ましい。

　成型体とすることにより、成品としての還元鉄も若干収縮するものの成型体で得られ、そのまま高炉原料とすることができる。　原料の切り出しから、所定の大きさの含炭成形体を選別するまでの一連の工程に要する装置を含炭成型体製造装置と呼ぶ。含炭成型体製造装置を形成する各個別の装置は、前述した機能を達成できるものであれば、その態様は特に問わない。

［加熱還元処理ステップ］
　本発明における加熱還元ステップとは、含炭成型体製造ステップで製造された含炭成型体が、上記一つの閉空間をなす内熱式および外熱式ロータリーキルン内部に装入され、乾燥され、加熱され、還元処理され、還元鉄となって排出されるまでの一連の工程を指す。
　含炭成型体製造ステップで得られた含炭成型体は、酸化養生していないので製鉄ダストが微粉のまま炭材と混合されている。そのため、酸化鉄の比表面積が広く、還元剤となる炭材との反応性が高めることができ、還元処理温度を下げることができる。

　本発明者らは、本発明に係る含炭成型体を１０００℃程度に加熱すれば実用上問題ない程度に還元反応が進むことを確認した。従来の回転炉床式還元法での１２５０～１３５０℃や、Waelz法の１１００～１２００℃に比べて大幅な低温化が達成できる。この低温化により、従来は使用できなかった外熱式ロータリーキルンを使用することが可能となった。

　しかし、酸化鉄をC（炭素）自体で還元するためには９５０℃以上の温度が必要である。したがって、還元処理温度（外熱式ロータリーキルンでの処理温度）の下限は理想的には９５０℃である。しかし、含炭成型体内で微粉酸化鉄と炭素との接触状態などの因子も影響するので、還元処理の下限温度は好ましくは９８０℃、さらに好ましくは９９０℃以上で処理するとよく、１０００℃以上であればどのような含炭成型体でも安定した還元処理ができる。還元処理の上限温度は、外熱式ロータリーキルンの設備的耐熱性による。現状の遠心鋳造で製造する耐熱鋳鋼では、１２００℃程度が上限である。温度のバラつき等を考慮すると設備保全性の観点から、上限温度は好ましくは１１００℃、さらに好ましくは１０５０℃とすることが好ましい。外熱式ロータリーキルンの設備的耐熱性が上がれば、当然還元処理温度を上げることができる。

　外熱式ロータリーキルンでの処理時間は温度との関係で決まることを、本発明者らは確認した。本発明者らは、実験により、以下の式３で規定される外熱式ロータリーキルンでの還元処理温度（Ｔ℃）と還元処理時間（滞留時間）（Ｈ分）の関係であれば、従来のRHF法やWaelz法と同等またはそれ以上の品質の還元鉄を得ることができることを確認した（図６及び実施例参照）。
　Ｈ≧１２０－０．１Ｔ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・（式３）
　ただし９８０≦Ｔ≦１１００
　Ｔ：含炭成型体の還元処理温度（℃）、
　Ｈ：含炭成型体の滞留時間（還元処理時間）（分）

　言い換えれば、Ｔは外熱式ロータリーキルン内部での含炭成型体温度であり、Ｈは外熱式ロータリーキルン内の滞留時間ということになる。還元反応は処理温度が高いほど反応が早く進むため短時間で処理できる。しかしながら、含炭成型体の性状が一様であるとは限らない。しかし、設備的耐熱性が向上し１１００℃以上の高温処理ができるようになったとしても、ある程度の反応時間を確保する必要があることから、Ｈは最短でも５分とするとよい。なお、Ｈの上限は特に限定されないが、あまり長く滞留しても還元率の改善はあまりないので、40分または式３の右辺に10分ほど余裕を持たせればよい。すなわちH≦１３０－０．１Ｔまたは４０のどちらかとするとよい。

　還元鉄の品質指標として、GROSS金属化率を採用し、RHF法やWaelz法でのGROSS金属化率が８０％以上を合格の基準とした。詳細については、後述の実施例にて説明する。

　外熱式ロータリーキルンは、内熱式ロータリーキルンに対し、内部の原料を均一に加熱することができるため内部の占積率（断面積に対する原料装入面積）を高めることができる。例えば、従来の内熱式ロータリーキルンの場合、約５％程度の占積率であるが、外熱式ロータリーキルンであれば約１０~１５％まで高めることができることを確認した。
さらに還元反応性が高いため、還元処理時間も短縮されることを確認した。例えば、従来の内熱式ロータリーキルンの場合、予熱を含めて２時間程度を要していたが、外熱式ロータリーキルンを適用する本発明に係る方法であれば３０分程度まで短縮できることを確認した。

　また、還元処理により発生するガスは、前述した式１、式２からもわかるようにＣＯガスである。本発明においては、外熱式ロータリーキルン内部の還元処理で発生するＣＯガス（発生COガス）をそのまま回収し、含炭成型体を予熱する際に再利用する。発生ＣＯガス自体のもつ８００～１０００℃程度の顕熱だけでなく、その燃焼熱も利用することにより熱効率を大幅に向上させることができる。即ち、発生ＣＯガスを内熱式ロータリーキルンで燃焼させることにより、内熱式ロータリーキルンの熱源とすることができる。

　さらに、外熱式ロータリーキルンの外熱炉バーナーの燃焼排ガスを外熱式ロータリーキルンの内部に供給することにより、燃焼排ガスのもつ１２００℃程度の顕熱も活用することができる。本発明では、それらの熱で含炭成型体を加熱（予熱処理）し、外熱式ロータリーキルンでの還元処理の熱効率を向上させている。

　これらの一連の加熱処理を効率的に行うため、本発明においては、内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを直列に配置し、且つ両ロータリーキルンの内部空間を含む一つの閉空間を形成し、その中で、含炭成型体の加熱（予熱）および還元処理を行うこととした。これにより、発生ＣＯガスの流れ、含炭成型体の流れが滞ることなく円滑に進み、全体として効率よく処理することができるからである。

　このようにして、内熱式および外熱式ロータリーキルンでの２段階の加熱処理を通して、含炭成型体の乾燥、予熱（加熱）、還元と一連の処理が連続して成されることになる。特に、前段の内熱式ロータリーキルンで含炭成型体の予熱を行い、後段の外熱式ロータリーキルンで含炭成型体の還元処理を連続して行うことになる。このように内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンの役割分担を明確にすることにより、両ロータリーキルン内部の温度制御や含炭成型体の滞留時間制御を精度よく行うことができる。

［加熱還元装置］
　以上説明した含炭成型体の乾燥、予熱（加熱）、還元と一連の処理を行うのが加熱還元装置である。
　加熱還元装置は、直列に配置された内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを有し、それぞれのロータリーキルンの内部を含む一つの閉空間が形成され、さらに前記内熱式ロータリーキルン内部に空気を供給する空気供給手段により構成される。

　一つの閉空間とは、両ロータリーキルンの内部空間が何らかの形で連続しており、大気と隔絶されていればよい。図７に、内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンの配置例を示す。図７の各例にあるように、少なくとも両ロータリーキルンを含む一つの閉空間を形成し、その中を含炭成型体および外熱式ロータリーキルンの内部で発生した還元排ガスが移動することができるようになっている。

　両ロータリーキルンは直接接続される構造でもよいが、通常はそれらの鉄皮温度が大きく相違し、その熱膨張の差が大きいため、両ロータリーキルン間に中間接続部を介して接続される。例えば、外熱式ロータリーキルンの鉄皮は直接加熱されるため約１０００℃となるが、内熱式ロータリーキルンの鉄皮は内面に耐火ライニングされているため１００～２００℃程度にしかならない。この熱膨張の差を吸収するため、例えば、両ロータリーキルン間に円錐台状で中空のリング（このような両ロータリーキルンを接続する部材を中間接続部と呼ぶ。）を介して接続する場合が考えられる（図７（ａ）（ｂ））。この場合、両ロータリーキルンと中間接続部により、一つの閉空間が形成されている。
　なお、この場合、含炭成型体の移送の観点から、中空リングは回転する構造とすることが望ましい。

　図７（ｂ）に、図７（ａ）の中間接続部を内熱式ロータリーキルンと一体構造としたものの例を示す。この場合、中間接続部は内熱式ロータリーキルンと一体となって回転する。後述するが、本発明の詳細については、この構造を例として説明する。

　図７（ｃ）に、両ロータリーキルン間をシュートを兼ねたダクトで接続した例を示す。この場合、当該シュートが中間接続部となる。内熱式ロータリーキルンの含炭成型体排出側が、外熱式ロータリーキルンの含炭成型体投入側より、高い位置に配置され、前記シュートを兼ねたダクト内を通して、含炭成型体を落下させ移動することができる。外熱式ロータリーキルン内で発生した還元排ガスは、前記ダクトを通り、内熱式ロータリーキルンに導入されることになる。
　また、両ロータリーキルン間に、含炭成型体を通すためのシュートと還元排ガスを通す配管を別に設置してもよいが、一つのダクトとした方が、設備を簡素化できることと、および保温の観点から望ましい。

　なお、ロータリーキルンは、処理物の搬送の観点から、通常傾斜して設置される。本発明におけるロータリーキルンも同様である。したがって、図７に示す各例、および本明細書中で説明するロータリーキルンは、特に断らないかぎり、処理物（本発明の場合は含炭成型体）の進行方向に対し下向きになるよう傾斜して設置されているものとする。（図は、便宜的に水平に記載している。）

　閉空間内部には発生ＣＯガスが、ガス温度８００～１０００℃で存在している。COガスの発火点は６０９℃であることから、閉空間内に空気を供給することによりCOガスを燃焼させることができる。そこで、閉空間の内熱式ロータリーキルン部分に空気を供給する手段（空気供給手段）を設け、発生COガスを燃焼させる。この燃焼熱は、内熱式ロータリーキルンの熱源となる。

　空気供給手段は、例えばロータリーキルン外側に設置した送風機（空気供給送風機）から内熱式ロータリーキルン内部に配管（空気供給管）を通し、その先端の空気供給口から空気を供給し、そこで空気と発生COガスを混合させ燃焼させる。空気供給口は、内熱式ロータリーキルンといっしょに回転するので、ロータリーキルン断面の中央部（回転軸）近傍に設置することが望ましい。空気供給口は、前記態様に限定されるものでなく、閉空間の内熱式ロータリーキルン部分に空気を供給し、発生COガスと混合させ燃焼させる構造であれば、その態様は特に限定されるものではない。

　発生COガスは、内熱式ロータリーキルンの長手方向の一箇所で燃焼させてもよいが、二以上の箇所で燃焼させるほうが望ましい。一箇所で燃焼させるとその燃焼炎が大きくなり、加熱が不均一になる場合があるからである。さらにフレーム先端部で高熱（ホットスポット）になるためダムリングが発生する場合が懸念されるからである。そのため、内熱式ロータリーキルンの長手方向で二以上の箇所に空気供給口を配し、発生COガスを分散燃焼させることが望ましい。

　発生COガスの燃焼は、空気供給量制御装置により供給する空気量を調節することで制御することができる。燃焼を制御するため、内熱式ロータリーキルン内部の雰囲気温度や両ロータリーキルンの中間における含炭成型体の温度を測定し、その測定温度に基づき空気供給管に設置した制御弁を制御することにより、燃焼を制御することができる。燃焼制御の具体的方法は特に限定しない。例えば、予め設定した温度と対比し、測定温度が低いときは燃焼を強くする方向（空気の供給量を多くする方向）に、測定温度が高いときは燃焼を弱くする方向（空気の供給量を少なくする方向）に制御することで制御できる。また、複数個所で測定した温度に基づき、その温度分布と予め設定した温度分布を対比して、燃焼（つまり供給空気量）を制御することもできる。

　発生COガスの燃焼だけでは不足する場合は、可燃性燃料ガス（可燃性ガス）を一つの閉空間内に供給してもよい。ただし、内部ガスの流れは、外熱式ロータリーキルンから内熱式ロータリーキルンに向かって流れるので、燃焼させたい箇所のガス流れ上流側で供給しなければならない。例えば、外熱式ロータリーキルン端部や、中間接続部で供給するとよい。前記空気量と同様に、内熱式ロータリーキルン内部の雰囲気温度や両ロータリーキルンの中間における含炭成型体の温度を測定し、その測定温度に基づき可燃性がスの供給量を制御することにより、燃焼を制御することができる。燃焼制御の具体的方法は特に限定しない。例えば、予め設定した温度と対比し、測定温度が低いときは燃焼を強くする方向（可燃性ガスの供給量を多くする方向）に、測定温度が高いときは燃焼を弱くする方向（可燃性ガスの供給量を少なくする方向）に制御することで制御できる。
　これらの燃焼制御方法により、種々の条件にも対応でき、操業の柔軟性を確保することが可能となる。

　外熱式ロータリーキルンの外熱炉の外熱炉バーナーの燃焼排ガス（主にCO₂）も、十分高温となっている（約１２００℃）。そのため、この燃焼排ガスの顕熱を回収するため、外熱炉バーナーの燃排排ガスを上記閉空間内に供給することが望ましい。例えば、外熱式ロータリーキルン端部から加熱還元装置内に導入するとよい。
　外熱式ロータリーキルンの外熱炉が電気炉の場合は、燃焼排ガスが発生しないため、例えば、外熱式ロータリーキルンまたは中間接続部の少なくともどちらか一方に可燃性ガスを燃焼する予備バーナーを設置し、予備バーナーの燃焼排ガスを加熱還元装置内に導入するとよい。

［付帯装置］
　加熱還元装置の付帯装置として、含炭成型体投入装置、成品排出装置、排気装置がある。

　含炭成型体投入装置は、加熱還元装置のうち内熱式ロータリーキルン内部に含炭成型体を投入する手段により構成される。閉空間内を外部空気と隔絶するため、含炭成型体投入装置は、外部空気が侵入しない構造とすることが望ましい。例えば、２段ホッパー型とし、各ホッパーに含炭成型体を移動させながら弁を開閉し、直接外部空気が侵入できない構造とすることが望ましい。

　成品排出装置は、加熱還元装置のうち前記外熱式ロータリーキルンから還元処理された含炭成型体を排出する手段により構成される。これも含炭成型体投入装置と同様に、外部空気が直接的に閉空間に侵入できない構造とすることが望ましい。例えば、２段ホッパー型とし、各ホッパーに含炭成型体を移動させながら弁を開閉し、直接外部空気が侵入できない構造とすることが望ましい。

　排気装置は、加熱還元装置の内部の気体を吸引する排気手段で構成される。発生COガスを内熱式ロータリーキルン内部に誘導するため、排気は内熱式ロータリーキルンから行うことが望ましい。望ましくは、内熱式ロータリーキルンの端部（外熱式ロータリーキルンと反対側）から排気するとよい。内燃式ロータリーキルン内部の気体を外部排出するということは、当然に前記閉空間内部の気体（排ガス）を閉空間外へ排出ことになる。また、当該閉空間は内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを直列に配置していることから、排ガスは、外熱式ロータリーキルンから内熱式ロータリーキルンを通って、外部へ排出されることとなる。
　排気装置は、少なくとも集塵機と送風機を有している。排ガス中のダストが大気放散されないよう環境面からも、またダストによう送風機の磨耗を防止するよう設備保護の観点から、集塵機にて排ガス中のダストを補足することが望ましい。

　図５に、本発明の実施態様の一例を示す。図５の例により、本発明について説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施態様に限定されるものでなく、本発明に必要な特定事項を満足する実施態様は、本発明の技術範囲に含まれることは言うまでもない。

　図５に示す例は、加熱処理前段の内熱式ロータリーキルン４７を含炭成型体の乾燥・予熱炉として、後段の外熱式ロータリーキルン３９を含炭成型体の還元炉としている。図５は、この両ロータリーキルンを直列に配置し、接続させている例である。通常、両ロータリーキルンはその径が異なることから、中間に円錐台形状の中間接続部５５を入れ、両ロータリーキルンを接続している。両ロータリーキルン３９，４７および中間接続部５５は、それぞれ独立して回転できる構造であっても、どちらかのロータリーキルンと一体構造となっていてもよい。図５において、中間接続部５５は径の大きい内熱式ロータリーキルン４７と一体化し、中間接続部５５の一端は径の小さい外熱式ロータリーキルン３９の内部に突っ込むように配置されている。中間接続部５５と外熱式ロータリーキルン３９の間は耐熱性シール（図示せず）を介して接続されている。外気との隔絶性を高めるため、当該接続部を覆うようにキルン連結フード５６を設置し、キルン接続フード５６と両ロータリーキルン４７，３９との間を耐熱シール（図示せず）してもよい。また両ロータリーキルンの端部にはキルン端部フード５７を設置し、ロータリーキルンとの間を耐熱シール（図示せず）することにより、外気との隔絶性を高めることができる。
　これらにより、内熱式ロータリーキルン４０、中間接続部５５、外熱式ロータリーキルン３９の内部が一つの閉空間を形成することになる。

　両ロータリーキルンは、それぞれ独立して回転することができる。投入される含炭成形体の水分や、気温、湿度などの要因により、含炭成形体のそれぞれのロータリーキルンにおける処理時間が決まるためである。
　また、内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンの回転軸は同一直線上になるように配置されていることが望ましい。そうすることで、外熱式ロータリーキルンの一端に入り込むように位置した結合部と、外熱式ロータリーキルンが、いつも同じ位置関係になるように回転することができるからである。

［製造方法］
　次に図５の例により、本発明における還元鉄の製造方法を説明する。
　図５の中で、マテリアルフローを白抜きの矢印で、ガスフローを実線の矢印で示した。

　まず、マテリアルフローについて説明する。前述した含炭成型体製造ステップ５２で製造され、水分２０～２５％に調整された含炭成型体５３は、内熱式ロータリーキルン４７の端部から、含炭成型体投入装置５４によりロータリーキルン内に装入される。このとき、内熱式ロータリーキルン４０の内部圧力を負圧（大気圧対比）を維持しつつ装入する。装入された含炭成型体は、該ロータリーキルンの傾斜（図示していないが通常３～４％程度の傾斜（水平１００ｍｍに対し垂直方向３～４ｍｍの傾斜）を持つ）と回転（通常２～１０ｒｐｍ程度）により、該ロータリーキルン内を転動運動しながら移動する。その間に高温の燃焼排ガスにより乾燥と予熱が行われる。その後、含炭成型体は中間接続部５５を通り、外熱式ロータリーキルン３９に搬送される。図５に示す結合部５５は、内熱式ロータリーキルン４７に接合され一体として回転する構造となっている。中間接続部５５の内面には、含炭成型体を搬送するための帯状の鋼材（螺旋プレート）が螺旋状に設置され、中間接続部の回転により含炭成型体を移送することができる。なお、該内熱式ロータリーキルンは、高温の燃焼排ガスに耐えられるよう、耐火ライニングを備えている。

　図５に示す例での外熱式ロータリーキルンは、含炭成型体の還元炉としての機能を有する。外熱式ロータリーキルン３９の上流側に搬送された乾燥・予熱された含炭成型体は、外熱式ロータリーキルンの傾斜（図示していない）と回転により、転動しながら下流側に移動しつつ加熱され、含炭成型体内の酸化鉄の還元反応が進み、還元鉄が生成される。含炭成型体の還元反応は、前記式１、式２に示したように酸化鉄と炭素との吸熱反応により進行する。そのため、吸熱反応を起こすのに必要な熱量が、該ロータリーキルン外熱炉４０に設置された外熱炉バーナー４１から供給される。このときの外熱式ロータリーキルンの内部温度は、１０００℃に達する。

　生成された還元鉄は、還元炉である外熱式ロータリーキルン３９の端部に設置した成品排出装置であるキルン端部フード５７から二重ダンパー５８を通って排出される。二重ダンパーを用いる目的は、該ロータリーキルン内の負圧を維持するためである。この間、吸熱反応を起こすのに必要な熱量が、該ロータリーキルン外熱炉４０に設置された外熱炉バーナー４１から供給される。

　外熱式ロータリーキルン３９は耐熱鋳鋼製で、遠心鋳造で製造した短管を溶接することで所要の長さのキルンを製造することができる。耐熱鋳鋼の材質としては、例えば、ＫＨＲ４８Ｎ（２７Ｃｒ－４７Ｎｉ－５Ｗ）：最高使用温度１２００℃（（株）クボタ）を使用することができる。

　なお、上記説明においてロータリーキルン外熱炉４０は外熱炉バーナー４１を設置したもので紹介したが、特にバーナーに限定されるものでなく、電気炉を用いてもかまわない。外熱炉に電気炉を用いた場合、内部の温度に基づき加熱量の制御性が、バーナーによる加熱よりも向上する。その反面、後述するが、外熱炉バーナーの場合に発生する排ガスをロータリーキルン内部加熱用の再利用することができないため、外熱炉を電気炉とした場合、ロータリーキルン内部加熱用として予備バーナーなどの加熱手段が必要となる。

　生成した還元鉄５９は、還元鉄冷却装置６０により冷却された後、振動篩により篩い分けられ、それぞれ篩上品ホッパー６２、篩下品ホッパー６３に貯蔵される。篩上品は高炉または製鋼予備処理炉で使用され、篩下品は焼結原料として使用されるか、または前記含炭成型体製造工程５２へ原料として戻される。

　次に、ロータリーキルン内部のガスの流れ（ガスフロー）について説明する。
　前記したように、外熱式ロータリーキルン３９と内熱式ロータリーキルン４７は直列に配置されており、これらは一つの閉空間を形成している。この閉空間内のガス（キルン排ガス）は、内熱式ロータリーキルン４７の含炭成型体投入装置５４側から、排気装置により吸引される。排気装置は、キルン排ガス中のダストを集める集塵機４９、排気ガスを吸引する排風機（ブロアー）５０、そして最終的にキルン排ガスを大気放散するための煙突５１をこの順に有する。

　この排気装置により、マテリアルフローとは逆方向に、つまり外熱式ロータリーキルン内部から内熱式ロータリーキルン内部に向かって発生ＣＯガスが流れる。ＣＯガスの発火点は６０９℃であり、空気中での爆発限界は１２．５～７４％である。発生ＣＯガスは約８００～１０００℃の高温ガスあるので、酸素と混合すれば燃焼させることができる。閉空間内は空気が遮断されているので、外部から空気（酸素）を供給すれば、その供給ポイントで燃焼させることができる。また、供給する空気量で、燃焼を制御することもできる。

　図５では、内熱式ロータリーキルン４７の内部には外部から空気を供給するための空気供給管４６が複数配置されている。空気は、該ロータリーキルンに固定設置される空気供給送風機４５から空気供給管４６を通して供給され、空気供給量制御装置により、その供給量が制御される。燃料バランス上、発生ＣＯガスだけでは不足する場合もあるので、外部から可燃ガス４４（例えば、コークス炉ガス（ＣＯガス）や、液化石油ガス）を、燃料吹き込み装置４３を通してロータリーキルン内に供給することができる。

　内熱式ロータリーキルン４７および外熱式ロータリーキルン３９の内部は、ＣＯガスの外部への漏洩を防ぐため負圧に保つ必要がある。また、大気からの空気の侵入を防ぐために、それぞれのキルンの端部にはシール機構を備えたキルン端部フード５７が設置されている。また、両ロータリーキルン間にも同様の目的で、キルン連結部フード５６が設置されている。これにより両ロータリーキルンで構成される閉空間の密閉性が保たれ、内部が負圧となり、発生COガスの外部への漏洩を防ぐことができる。

　図５の場合、内熱式ロータリーキルン４７と中間接続部５５は一体構造となっているため、中間接続部５５と外熱式ロータリーキルン３９の接続部分を覆うようにキルン連結部フード５６が設置されている。なお、外熱式ロータリーキルン内部の気圧を圧力計６５で検出し、内部気圧が大気圧よりも１～１０ｍｍHPaだけ低くなるよう、回転数制御機能を備えた排風機５０の回転数を制御するとよい。

　また、前記外熱炉４０の外熱炉バーナー燃焼排ガス４２は、前記外熱式ロータリーキルン３９の下流側端部フード５７より、該ロータリーキルン内に導入するとよい。この外熱炉バーナー燃焼排ガスは、１２００℃を超える高温であり、その燃焼排ガスのもつ顕熱をも利用することがきるからである。

　なお、前述したように外熱炉４０を電気炉などを使用した場合、燃焼排ガスが発生しないためロータリーキルン内部の加熱源が不足する場合がある。その場合は、前記外熱式ロータリーキルン３９の下流側端部フード５７または中間接続部に別途可燃性ガスを燃焼する予備バーナーを設置し、必要に応じて高温の燃焼排ガスを加熱還元装置内に導入するとよい。

　内熱式ロータリーキルン４７の内部で、発生COガスと供給した空気との燃焼により生成した燃焼排ガスは、１０００℃を超える高温になる。含炭成型体５３の移動方向（マスフロー）とガスフローは互いに対向しているので、燃焼排ガスと含炭成型体との間で熱交換され、含炭成型体は乾燥し９００℃を超える温度にまで予熱される。この熱交換により、ロータリーキルン内部の燃焼排ガス温度は、１５０～２００℃まで低下し、前述した排気装置により大気放散される。

　前記外熱炉４０には、前記外熱式ロータリーキルン３９の長手方向に沿って、複数の外熱炉バーナー４１と複数のキルン表面温度計（図示はしていない）が設置されている。複数のキルン表面温度計の各々の温度が予め設定された温度範囲内に収まるよう、各々の外熱炉バーナーの燃焼制御を行う。また、前述したとおり、外熱炉燃焼排ガス４２は、外熱式ロータリーキルン３９内に導入される。これによって、燃焼排ガス４２の持つ顕熱により、含炭成型体５３をキルン内部からも加熱することができ、外熱炉による外部加熱だけの場合よりも効率的な加熱処理をすることができる。

　次に熱バランスについて考える。本発明のように含炭成型体５３を連続して乾燥・予熱・還元処理する場合、主な出熱（消費熱量および外部への持ち出し熱量）は、乾燥熱量、予熱熱量、還元熱量、各ロータリーキルンからの放散熱量および乾燥予熱炉排ガス４８の顕熱による排出熱量の五つである。一方、入熱（投入熱量）としては、外熱炉バーナー４１の燃焼による熱量と外熱式ロータリーキルン３９内での含炭成型体５３の還元処理によって発生するＣＯガス（発生ＣＯガス）の燃焼による熱量、さらに内燃式ロータリーキルン内部で燃焼させるために吹き込む可燃性吹込み燃料（可燃ガス）による熱量の三つがある。

　可燃ガス４４としては、ＣＯＧ、ＬＮＧ（液化天然ガス）、ＬＰＧ（液化石油ガス）等の気体燃料または灯油、重油等の液体燃料を用いることができる。前記内熱式ロータリーキルンの下流側（含炭成型体の払い出し側）出口もしくは中間接続部に設置した温度計（図示せず）により、含炭成型体５３の温度を計測し、予め設定された温度範囲内になるよう、燃料４４の吹込み量を制御することができる。

　内熱式ロータリーキルン４７の下流側（含炭成型体の払い出し側）端部には円錐台状の中間接続部５５が一体構造になっている。中間接続部５５の先端部は円筒状となっていて、外熱式ロータリーキルン３９の内側に挿入する構造となっている。また、中間接続ぶの内面には螺旋プレート５５－１を備えている。このような構造を採用することで、含炭成型体を連続的に該外熱式ロータリーキルンに搬送することができる。
　螺旋プレート５５－１の材質としては、外熱式ロータリーキルン３９の材質と同じく耐熱鋳鋼を用いることができる。

　内熱式ロータリーキルン４７には、空気供給設備が配置されている。空気供給設備の空気送風機４５は内熱式ロータリーキルンの外面に固定して設置されている。空気供給設備は空気送風機４５、複数の空気供給管４６、空気送風機前に配置された空気流量制御用主弁６６、および空気供給管それぞれに配置された空気流量制御弁６７から構成されている。空気送風機４５には、例えば集電リング（図示せず）を通して電力を供給することができる。

　空気供給管４６の先端（空気供給口４６－１）は内熱式ロータリーキルンの内部に挿入されており、炉内側は耐火ライニングを外側に配置し耐火性を備えている。空気供給管４６のロータリーキルン内挿入部分にはガス温度検出用温度計６９が取付けられている。空気供給管４６が、内熱式ロータリーキルン４７の長手方向に複数設置されている理由は、可燃ガスと還元排ガスの混合ガス７１を一箇所で一気に燃焼させると、高温の燃焼排ガスが生成され、該内熱式ロータリーキルンの耐火ライニング７０および前記含炭成型体搬送スクリュー５５の使用温度の上限を超えるか、或いは、前記含炭成型体が溶融してしまうという問題があるため、分散して燃焼させるためである。

　ガス温度検出用温度計６９により、内熱式ロータリーキルン４７内部のガス温度を検出し、温度計の各々の温度が予め設定された温度範囲内に収まるよう、空気供給管４６に設置された空気流量制御用弁６７を制御することにより、可燃ガスと排ガスの混合ガス７１の、内熱式キルンの長手方向での燃焼状態を制御することができる。また、前記乾燥・予熱炉排ガス４８中のＣＯ濃度を連続して検出し、該内熱式キルンの最上流側の空気供給管からの空気吹込量を制御することで、ＣＯ濃度０％を維持することもできる。この一連の工程は、空気供給量制御装置で制御することができる。

　外熱式ロータリーキルンに吹き込む可燃性ガスの吹込量を制御する目安となるのが含炭成型体予熱温度検出用温度計（図示せず）である。該温度計は中間接続部内面の螺旋プレート５５－１に設置するとよい。この温度計により含炭成型体の温度を計測し、予め設定された温度範囲以内に収まるよう、可燃性ガス４４の吹き込み量を制御するとよい。ガス温度検出用温度計６９および含炭成型体予熱温度検出用温度計としては、熱電対を用いることができる。回転する前記内熱式ロータリーキルン４７に固定された熱電対の熱起電力を、地上に設置してある熱起電力計測装置に伝達するには、前記送風機４５に電力を供給するための集電リングと同様の装置で可能となる。

［実施例１］
　以下、本発明について試験プラントでの実施例を説明する。
　表１に、後述の試験操業で使用した転炉スラッジを、Ｎ_２気流中で乾燥した未酸化養生品の化学成分を示した。Ｍ・Ｆｅは１９．２％とかなり高いものであった。この転炉スラッジの粒度分布は、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（マイクロトラック）にて測定し、Ｄ１０＝０．５μｍ、Ｄ５０＝１．４μｍ、Ｄ９０＝３．６μｍであった。前述したようにＤ５０は、累積粒度分布において、細粒からの累積頻度が５０％に相当する粒径をいう。同様にＤ１０は細粒からの累積頻度が１０％、Ｄ９０は９０％に相当する粒径をいう。

　表２に、後述の試験で使用した含炭成型体の原料配合割合、および配合原料水分（含炭成型体水分に同じ）を示す。炭材として粉コークスをＣ当量が１．０となるように添加し、水分調整用の生石灰とバインダーとしてのコーンスターチを加え、双腕ニーダーでよく混合した後、押出成形機で１５ｍｍφ×２０ｍｍＬの成型品を製造した。転炉スラッジの水分は２５．１％であったが、生石灰を４．０％添加することで、含炭成型体水分（配合原料水分）は２０．３％まで低下した。粉コークスの粒度分布はＤ１０＝１０．１μｍ、Ｄ５０＝３８．８μｍ、Ｄ９０＝１０２．１μmであった。

　前述の含炭成形体を使用して、以下に説明する試験プラントにて試験を行った。
＜試験プラントの設備仕様＞
　試験装置は図７（ｃ）に示すように内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを直列に配置し、固定式の中間接続部を間に挟んだ構造とした。設備仕様を以下に示す。
　内熱式ロータリーキルン：
　　外径812mm×内径500mｍ×長さ4m。
　　断熱キャスタブル50mm、耐火キャスタブル100mm。
　　キャスタブル総重量　約３ｔ。
　外熱式ロータリーキルン：
　　耐熱鋳鋼製、内径300mm×長さ4m、最高使用温度1100℃。
　　外熱炉：電気加熱式、全長2m、長さ0.5mの電気炉4台構成
　　各電気炉は対応するキルン表面温度計の温度が設定値となるよう個別に温度制御が可能とした。
　中間接続部：
　　断熱・耐火キャスタブル張り。底面の傾斜角度４５度。
　　予熱された含炭成型体が内熱式キルンから外熱式キルンに容易に滑落する構造とした。
　その他付帯装置：
　　含炭成型体投入装置、還元処理された成型体の排出装置、排気装置（内熱式ロータリーキルン内部の気体を排気する装置）、及び内熱式ロータリーキルンの空気供給装置（内熱式ロータリーキルン出側から700mmおきに吹込管を３本設置）については、図５に示したものと同等の装置を設置した。
　　内熱式ロータリーキルン内部を試験開始前に予熱し、且つ試験中のキルンからの放熱を補うため、中間接続部に天然ガス焚のバーナーを設置した。

＜試験方法＞
　以下の手順により試験を行った。
（１）中間接続部に設置した天然ガス焚バーナーを燃焼（空気比1.0）させ、内熱式ロータリーキルン耐熱キャスタブル出口の温度が900℃になるまで予熱した。

（２）前述した含炭成型体（15mmφ×20mｍ、水分20%、嵩比重1.5）を装入し、天然ガス焚きバーナーの燃焼を制御して、含炭成型体が乾燥・加熱されて内熱式ロータリーキルンから排出される時の温度が900℃になるようにした。これは、還元反応によるＣＯガスの発生がない条件での最高温度として900℃を選択した。

（３）含炭成型体の内熱式ロータリーキルンへの装入開始と同時に、外熱式ロータリーキルン外熱炉の電源を投入し、外熱式ロータリーキルンを所定の還元処理温度まで昇温させた。含炭成型体の還元反応は吸熱反応であるので、事前に成型体温度と電気炉設定温度との関係を求めておき、電気炉設定温度を設定した。通常の場合、大気への熱放散を考慮して電気炉設定温度を成型体還元処理温度よりも高く設定しておくとよい。

（４）内熱式ロータリーキルン・外熱式ロータリーキルンの処理速度および滞留時間は、ロータリーキルン回転数、ロータリーキルン傾斜、ロータリーキルン内部の含炭成型体の占積率によって調整する。内熱式ロータリーキルン占積率4%で滞留時間が1時間、外熱式ロータリーキルン占積率10%で還元処理時間（含炭成型体が外熱式ロータリーキルン内2mを通過する時間）が30分で、含炭成型体の処理速度が内熱式ロータリーキルン・外熱式ロータリーキルン共に45dry-kg/hとなるように、それぞれのロータリーキルン回転数と傾斜とを調整した。なお、外熱式ロータリーキルン内の滞留時間を半分にする時は、処理速度は一定のまま、占積率が半分になるように回転数と傾斜等を調整した。

（５）予熱された含炭成型体が外熱式ロータリーキルンに到達すると、還元反応によりCOガスが発生する。そのＣＯガスが内熱式ロータリーキルンに移動し、空気供給装置から吹き込まれた空気により燃焼する。中間接続部に設置したガスバーナーで可燃性ガス（ここでは天然ガス）を燃焼させ、含炭成型体の予熱温度が900℃になるように制御する。空気供給管から吹き込む空気量は、含炭成型体に約10%含まれるCのほぼ全量がCOに変化するので、そのCOを全て燃焼させるに必要な量を設置した３本の吹込化管から均等に吹き込んだ。内熱式ロータリーキルンを予熱し且つ、内熱式ロータリーキルン出口での含炭成型体温度を900℃に維持するのに必要な可燃性ガス（ここでは天然ガス）量は、CO発生前は約５Nm3/h、CO発生後は還元処理条件が1000℃で30分の場合約４Nm3/hでバランスした。

（６）含炭成型体が外熱式ロータリーキルン出側を通過した後、含炭成型体を900℃以下に冷却するために、外熱式ロータリーキルン下流側フードに設置したＮ_２吹込管から含炭成型体表面にＮ_２を吹きつけた。それと同時に、外熱式ロータリーキルン下流側フードを外部から空冷した。

（７）内熱式ロータリーキルンと中間接続部、中間接続部と外熱式ロータリーキルン、及び外熱式ロータリーキルンと出側フードとの間にはシール機構を設置した。さらにシール機構をフードで覆い、そのフードの中にＮ_２を吹き込み空気の侵入を防止した。これにより、内熱式ロータリーキルンと中間接続部及び外熱式ロータリーキルンで構成された閉空間への外気の侵入がないようにした。

（８）内熱式ロータリーキルンの予熱を４～５時間実施した後、含炭成型体の装入を開始し、以降５時間の連続運転により試験を行った。還元後成型体のサンプルは、連続運転開始２時間後より試験終了までの間に複数回Ｎ_２気流中で採取し、各々の分析値の平均値を試験データとした。

＜試験水準および試験結果＞
　実施した試験水準および試験結果を表３に示す。

　ＮＥＴ金属化率は還元によって増加した金属化率である。ＧＲＯＳＳ金属化率は転炉スラッジ中にもともとあったＭ・Ｆｅ(金属鉄（メタリックFe）)を加えた還元後サンプルの全金属化率である。ＧＲＯＳＳとＮＥＴの金属化率の定義を式４、式５で示す。　以下Ｔ・Ｆｅは、トータルＦｅ（全鉄分）を示し、Ｍ・ＦｅやＴ・Ｆｅの重量％は、含炭成型体に対する重量％を示す。

　　GROSS金属化率＝（還元後のM・Fe（重量％））／（還元後のＴ・Ｆｅ（重量％））（％）　　   　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・（式４）

　　NET金属化率＝｛［（還元後のM・Fe（重量％）×還元後の含炭成形体の全重量）－（還元前のＭ・Ｆｅ（重量％）×還元前の含炭成形体の全重量）］／（還元後の全重量）｝／（還元後のＴ・Ｆｅ（重量％））　（％）　　　　・・・（式５）

　還元鉄を高炉向けに使用する場合は、脱亜鉛率が７５％以上で圧潰強度40kg/cm²以上必要である。一方、製鋼での溶銑予備処理工程で使用する場合には、脱亜鉛率と圧潰強度は多少低くとも、GROSS金属化率が７０％以上あれば十分使用可能である。そこで、高炉と製鋼溶銑予備処理のいずれにも使用可能な試験結果を○で、製鋼溶銑予備処理に使用可能な試験結果を△で示した。即ち、GROSS金属化率７０％および脱亜鉛率７５％以上で還元後圧潰強度が40kg/cm²以上の試験結果を○で、脱亜鉛率および圧潰強度はそれほど高くないがGROSS金属化率７０％以上の試験結果を△で示した。

　試験結果から外熱式ロータリーキルン内の還元処理温度Ｔ℃と滞留時間（還元処理時間）Ｈ分の関係を図６に示す。図６から分かるように還元処理温度Ｔ℃と滞留時間（還元処理時間）Ｈ分との関係が以下の式を満足すれば、還元鉄を製鋼溶銑予備処理に使用可能となることが確認された。
　　　H≧１２０－０．１T
　　　但し、９８０≦T≦１１００

　高炉向け還元鉄について補足すれば、1000℃で30分還元処理した試験No.５で、GROSS金属化率９５．０％、脱亜鉛率８１．６％が得られており、これは1300℃で10～20分還元処理されるRHF法の操業実績、および1200℃で60分還元処理されるWaelz法の操業実績に匹敵する数値である。更に、1100℃で15分還元処理した試験No.8では、GROSS金属化率と脱亜鉛率のいずれもRHF法とWaelz法を凌駕している。

　使用に供した外熱式ロータリーキルンの最高使用温度（装置の耐熱性）の限界から、今回の試験では1100℃までしか実施していないが、1100℃以上の温度で還元処理すれば、更に短時間でよりよい成績が得られることは容易に推定できる。従って、本発明の上限温度は1100℃に限定されず、設備上の制約が解決されれば、より高温での処理が望ましい。還元処理温度と処理時間については、耐熱鋳鋼の性能、操業成績と設備費および処理コスト等を勘案し、980℃以上の任意の条件を選択すれば良い。

［実施例２］
　次に、前記した試験装置により転炉方式予備処理炉スラッジ及び電炉ダスト（電気式鉄溶解炉において発生するダスト）で製造した含炭成型体による還元鉄の製造試験を行った。表４に窒素（Ｎ_２）気流中で乾燥した未酸化養生品の化学成分を示す。表５には、それらの粒度分布を示す。

　上記原料に炭材として粉コークスをＣ当量が１．０（ＺｎはすべてＺｎＯとし、ＦｅＯ＋Ｆｅ_２Ｏ_３＋ＺｎＯに対するＣ当量が１．０）となるように添加し、実施例１のときと同じ方法により押出成型機で１５ｍｍφ×２０ｍｍの成型品を製造し、還元試験に供した。試験条件は、実施例１の試験Ｎｏ．５と同じとした。試験の結果を表６に示す。
　これら試験結果は、いずれの場合もRHF法による還元鉄性状（表３参照）であるGROSS金属化率７０％および脱亜鉛率７５％を上回っていることが確認された。

　本発明は、製鉄プラントでの製鉄ダストから還元鉄を製造することができることから、製鉄業において利用することができる。

　１　　転炉微粒ダスト貯槽
　２　　その他ダスト貯槽
　３　　粉コークス貯槽
　４　　バインダー貯槽
　５　　ボールミル
　６　　ペレタイザー
　７　　乾燥機
　８　　装入装置
　９　　回転炉床式還元炉
　１０　　排ガス
　１１　　ボイラー・レキュペレーター
　１２　　集塵機
　１３　　煙突
　１４　　排出スクリュー
　１５　　還元鉄クーラー
　１６　　成品ホッパー
　１７　　回転炉床
　１８　　一層に装入された成形体
　１９　　バーナー
　２０　　製鉄ダスト貯槽
　２１　　炭材貯槽
　２２　　ベルトコンベヤー
　２３　　混合機
　２４　　ロータリーキルン
　２５　　ロータリーキルンの入側端
　２６　　ロータリーキルンの出側端
　２７　　冷却装置
　２８　　振動篩装置
　２９　　篩上物（篩上還元鉄）
　３０　　篩下物（篩下還元鉄）
　３１　　焼結機
　３２　　焼結鉱
　３３　　高炉
　３４　　キルン内供給ガス
　３５　　キルン炉内ガス
　３６　　キルン排ガス
　３７　　原料
　３８　　還元鉄
　３９　　外熱式ロータリーキルン（還元炉）
　４０　　外熱炉
　４１　　外熱炉バーナー
　４２　　外熱炉燃焼排ガス供給配管
　４２－１　　外熱炉燃焼排ガス
　４３　　可燃ガス供給装置
　４４　　可燃ガス供給配管
　４４－１　　可燃ガス
　４５　　空気送風機
　４６　　空気供給管
　４６－１　　空気供給口
　４７　　内熱式ロータリーキルン（乾燥・予熱炉）
　４８　　内熱式ロータリーキルン排ガス
　４９　　集塵機
　５０　　送風機（排気ブロアー）
　５１　　煙突
　５２　　含炭成型体製造ステップ
　５３　　含炭成型体
　５４　　含炭成型体投入装置
　５５　　中間接続部
　５５－１　　螺旋プレート（中間接続部内面）
　５６　　キルン連結部フード
　５７　　キルン端部フード
　５８　　二重ダンパー
　５９　　還元鉄
　６０　　還元鉄冷却装置
　６１　　振動篩
　６２　　篩上品ホッパー
　６３　　篩下品ホッパー
　６４　　キルンダストホッパー
　６５　　外熱式ロータリーキルン内部圧力計
　６６　　空気流量制御用主弁
　６７　　空気供給量制御弁
　６９　　ガス温度検出用温度計
　７０　　耐火ライニング
　７１　　発生ＣＯガスまたは可燃ガスと発生ＣＯガスの混合ガス
　８１　　内熱式ロータリーキルン
　８２　　ダムリング
　８３　　燃焼炎（バーナーフレーム）
　８４　　原料

Claims (23)

1. 　酸化鉄を含む製鉄ダストを還元して製造する還元鉄の製造方法において、
   酸化鉄を含む製鉄ダストと炭材およびバインダーを混合し成型して含炭成型体を製造する含炭成型体製造ステップと、
   前記含炭成型体を内熱式ロータリーキルンで加熱し、続いて外熱式ロータリーキルンで加熱することにより還元鉄を製造する加熱還元処理ステップを有し、
   前記加熱還元処理ステップが、直列に配置された内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンのそれぞれのロータリーキルンの内部を含み形成される一つの閉空間内で処理され、前記外熱式ロータリーキルンの内部で発生したガスを前記内熱式ロータリーキルンの内部で燃焼させることを特徴とする還元鉄の製造方法。
2. 　前記加熱還元処理ステップにおいて、前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の一または二以上の個所に設置した空気供給口から空気を供給し、前記外熱式ロータリーキルンの内部で発生したガスを燃焼させることを特徴とする請求項１に記載の還元鉄の製造方法。
3. 　前記内熱式ロータリーキルン内部の温度が予め設定した温度より低いときは、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を多くし、前記内熱式ロータリーキルン内部の温度が予め設定した温度より高いときは、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を少なくするよう制御することを特徴とする請求項２に記載の還元鉄の製造方法。
4. 　前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の温度分布が予め設定した温度分布になるよう、前記内熱式ロータリーキルン内部に供給する空気の量を前記空気供給口ごとに制御することを特徴とする請求項２または３に記載の還元鉄の製造方法。
5. 　前記閉空間内に可燃性ガスを供給することを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
6. 　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンとの中間における含炭成型体の温度が予め設定した温度より低いときは、前記可燃性ガスの供給量を多くし、前記含炭成形体の温度が予め設定した温度より高いときは、前記可燃性ガスの供給量を少なくするよう制御することを特徴とする請求項５に記載の還元鉄の製造方法。
7. 　前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が可燃性ガスを燃焼させる外熱炉バーナーを有し、前記外熱炉バーナーの燃焼ガスを前記外熱式ロータリーキルンの内部に供給することを特徴とする請求項１～６のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
8. 　前記製鉄ダストの平均粒径が３μｍ以下であることを特徴とする請求項１～７のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
9. 　前記バインダーがコーンスターチであることを特徴とする請求項１～８のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
10. 　前記含炭成型体が直径１０ｍｍ～３０ｍｍに相当する球状または直径１０ｍｍ～３０ｍｍで長さ１０ｍｍ～３０ｍｍの円柱状であることを特徴とする請求項１～９のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
11. 　前記加熱還元処理ステップにおいて、外熱式ロータリーキルンの内部の含炭成型体温度Ｔ℃と滞留時間Ｈ分との関係が以下の式を満足することを特徴とする請求項１～１０のいずれか1項に記載の還元鉄の製造方法。
    　H≧１２０－０．１Ｔ
    　ただし　９８０≦Ｔ≦１１００
12. 　前記含炭成型体が、前記内熱式ロータリーキルンで乾燥及び予熱処理され、且つ前記外熱式ロータリーキルンで還元処理されることを特徴とする請求項１～１１のいずれか１項に記載の還元鉄の製造方法。
13. 　酸化鉄を含む製鉄ダストを還元して製造する還元鉄の製造装置において、
    酸化鉄を含む製鉄ダストと炭材ならびにバインダーを混合し成型して含炭成型体を製造する含炭成型体製造装置と、
    直列に配置された内熱式ロータリーキルンと外熱式ロータリーキルンを有し、それぞれのロータリーキルンの内部を含む一つの閉空間が形成され、さらに前記内熱式ロータリーキルン内部に空気を供給する空気供給手段を有する加熱還元装置と、
    前記内熱式ロータリーキルン内部に前記含炭成型体を投入する手段を有する含炭成型体投入装置と、
    前記外熱式ロータリーキルンから還元処理された含炭成型体を排出する手段を有する成品排出装置と、
    前記内熱式ロータリーキルンの内部の気体を吸引する排気装置を有することを特徴とする還元鉄の製造装置。
14. 　前記空気供給手段が、内熱式ロータリーキルンの長手方向の一または二以上の個所に配置された空気供給口を有することを特徴とする請求項１３に記載の還元鉄の製造装置。
15. 　さらに前記加熱還元装置が、前記内熱式ロータリーキルン内部の温度を測定する手段を有し、その測定した温度が予め設定した温度より低いときは前記空気供給手段により供給する空気の量を多くし、前記内熱式ロータリーキルン内部の測定した温度が予め設定した温度より高いときは前記空気供給手段により供給する空気の量を少なくするよう制御する空気供給量制御装置を有することを特徴とする請求項１３または１４に記載の還元鉄の製造装置。
16. 　さらに前記加熱還元装置が、前記内熱式ロータリーキルン内部の長手方向の温度分布を測定する手段を有し、その測定した長手方向の温度分布が予め設定した長手方向の温度分布になるよう、前記空気供給手段による供給する空気の量を制御する空気供給量制御装置を有することを特徴とする請求項１３または１４に記載の還元鉄の製造装置。
17. 　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンが、中間接続部を間に挟んで配置されることを特徴とする請求項１３～１６のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。
18. 　前記内熱式ロータリーキルンと前記外熱式ロータリーキルンの回転軸が同一直線上になるように配置され、前記中間接続部と前記内熱式ロータリーキルンが一体構造であり、前記中間接続部の一端が前記外熱式ロータリーキルンの内部に挿入され、前記中間接続部内面に螺旋状に平板が配置されていることを特徴とする請求項１７に記載の還元鉄の製造装置。
19. 　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が可燃性ガスを燃焼させる外熱炉バーナーを有し、前記外熱炉バーナーの燃焼排ガスを前記外熱式ロータリーキルンの内部に導入する手段を有することを特徴とする請求項１３～１８のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。
20. 　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンまたは中間接続部の少なくともどちらか一方に可燃性ガスを供給する可燃性ガス供給手段を有することを特徴とする請求項１３～１９のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。
21. 　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンの外熱炉が電気炉を有することを特徴とする請求項１３～１８のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。
22. 　前記加熱還元装置において、前記外熱式ロータリーキルンまたは中間接続部の少なくともどちらか一方に可燃性ガスを燃焼する予備バーナーを有し、前記予備バーナーの燃焼排ガスを前記加熱還元装置の内部に導入する手段を有することを特徴とする請求項２１に記載の還元鉄の製造装置。
23. 　前記排気装置は、集塵装置と送風機を有することを特徴とする請求項１３～２２のいずれか１項に記載の還元鉄の製造装置。

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