WO2013103134A1 - 燃料電池システム - Google Patents

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WO2013103134A1
WO2013103134A1 PCT/JP2012/084072 JP2012084072W WO2013103134A1 WO 2013103134 A1 WO2013103134 A1 WO 2013103134A1 JP 2012084072 W JP2012084072 W JP 2012084072W WO 2013103134 A1 WO2013103134 A1 WO 2013103134A1
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fuel cell
anode
anode gas
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池添　圭吾
隼人 筑後
牧野　眞一
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日産自動車株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell system.
  • JP 2007-517369A is a conventional fuel cell system in which a normally closed solenoid valve is provided in an anode gas supply passage, and a normally open solenoid valve and a buffer tank (recycle tank) are provided in order from the upstream in an anode gas discharge passage.
  • a normally closed solenoid valve is provided in an anode gas supply passage
  • a normally open solenoid valve and a buffer tank are provided in order from the upstream in an anode gas discharge passage.
  • This conventional fuel cell system is an anode gas non-circulation type fuel cell system in which unused anode gas discharged into the anode gas discharge passage is not returned to the anode gas supply passage, and includes a normally closed solenoid valve and a normally open solenoid. By periodically opening and closing the valve, the unused anode gas stored in the buffer tank was made to flow back to the fuel cell stack and reused.
  • the present invention has been made paying attention to such problems, and suppresses the pulsation operation in a state where the stagnation point is present in the anode gas flow path, thereby reducing the power generation efficiency and the fuel cell.
  • the purpose is to suppress deterioration.
  • a control valve for controlling the pressure of the anode gas supplied to the fuel cell, and an operating state of the fuel cell system Pulsating operation means for pulsating the pressure of the anode gas in the fuel cell at a predetermined pressure by controlling the opening of the control valve based on the fuel cell, and the fuel cell based on the pressure change of the anode gas in the fuel cell And a stagnation point judging means for judging whether or not there is a stagnation point where the anode gas concentration is locally low. Then, when it is determined that the stagnation point exists in the fuel cell, the pulsation operation means increases the predetermined pressure and performs the pulsation operation.
  • FIG. 1A is a schematic perspective view of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
  • 1B is a cross-sectional view of the fuel cell of FIG. 1A taken along the line BB.
  • FIG. 2 is a schematic configuration diagram of the anode gas non-circulating fuel cell system according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining pulsation operation during steady operation in which the operation state of the fuel cell system is constant.
  • FIG. 4 is a flowchart illustrating pulsation operation control according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a map for calculating the estimated minimum anode gas concentration Cmin in the flow path based on the anode pressure drop amount ⁇ P and the pre-lowering transient buffer concentration Cbuff.
  • FIG. 1A is a schematic perspective view of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
  • 1B is a cross-sectional view of the fuel cell of FIG. 1A taken along the line
  • FIG. 6 is a map for calculating the estimated stagnation point distance Lmin based on the anode pressure drop amount ⁇ P and the pre-lowering transient anode pressure Ppre.
  • FIG. 7 is a table for calculating the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 based on the estimated stagnation point distance Lmin.
  • FIG. 8 is a diagram for explaining the effect of the pulsation operation control according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a flowchart illustrating pulsation operation control according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a flowchart illustrating anode pressure return control according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 11 is a time chart showing changes in the anode pressure when the pressure regulating valve is fully closed and the anode pressure is lowered to the lower limit pressure during the lowered transient operation.
  • FIG. 12 is a diagram for explaining the reason why a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others is generated inside the anode gas flow path.
  • FIG. 13 is a diagram illustrating a problem when the lowering transient operation is performed again after the anode pressure is increased after the lowering transient operation.
  • an electrolyte membrane is sandwiched between an anode electrode (fuel electrode) and a cathode electrode (oxidant electrode), an anode gas containing hydrogen in the anode electrode (fuel gas), and a cathode gas containing oxygen in the cathode electrode (oxidant) Electricity is generated by supplying gas.
  • the electrode reaction that proceeds in both the anode electrode and the cathode electrode is as follows.
  • Anode electrode 2H 2 ⁇ 4H + + 4e ⁇ (1)
  • Cathode electrode 4H + + 4e ⁇ + O 2 ⁇ 2H 2 O (2)
  • the fuel cell generates an electromotive force of about 1 volt by the electrode reactions (1) and (2).
  • FIG. 1A and 1B are diagrams illustrating the configuration of the fuel cell 10 according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1A is a schematic perspective view of the fuel cell 10.
  • FIG. 1B is a BB cross-sectional view of the fuel cell 10 of FIG. 1A.
  • the fuel cell 10 includes an anode separator 12 and a cathode separator 13 arranged on both front and back surfaces of a membrane electrode assembly (hereinafter referred to as “MEA”) 11.
  • MEA membrane electrode assembly
  • the MEA 11 includes an electrolyte membrane 111, an anode electrode 112, and a cathode electrode 113.
  • the MEA 11 has an anode electrode 112 on one surface of the electrolyte membrane 111 and a cathode electrode 113 on the other surface.
  • the electrolyte membrane 111 is a proton conductive ion exchange membrane formed of a fluorine-based resin.
  • the electrolyte membrane 111 exhibits good electrical conductivity in a wet state.
  • the anode electrode 112 includes a catalyst layer 112a and a gas diffusion layer 112b.
  • the catalyst layer 112a is in contact with the electrolyte membrane 111.
  • the catalyst layer 112a is formed of carbon black particles carrying platinum or platinum.
  • the gas diffusion layer 112b is provided outside the catalyst layer 112a (on the opposite side of the electrolyte membrane 111) and is in contact with the anode separator 12.
  • the gas diffusion layer 112b is formed of a member having sufficient gas diffusibility and conductivity, and is formed of, for example, a carbon cloth woven with yarns made of carbon fibers.
  • the cathode electrode 113 includes a catalyst layer 113a and a gas diffusion layer 113b.
  • the anode separator 12 is in contact with the gas diffusion layer 112b.
  • the anode separator 12 has a plurality of groove-shaped anode gas passages 121 for supplying anode gas to the anode electrode 112 on the side in contact with the gas diffusion layer 112b.
  • the cathode separator 13 is in contact with the gas diffusion layer 113b.
  • the cathode separator 13 has a plurality of groove-like cathode gas flow paths 131 for supplying cathode gas to the cathode electrode 113 on the side in contact with the gas diffusion layer 113b.
  • the anode gas flowing through the anode gas channel 121 and the cathode gas flowing through the cathode gas channel 131 flow in the same direction in parallel with each other. You may make it flow in the opposite direction in parallel with each other.
  • FIG. 2 is a schematic configuration diagram of the anode gas non-circulating fuel cell system 1 according to the first embodiment of the present invention.
  • the fuel cell system 1 includes a fuel cell stack 2, an anode gas supply device 3, and a controller 4.
  • the fuel cell stack 2 is formed by stacking a plurality of fuel cells 10, generates electric power by receiving supply of anode gas and cathode gas, and generates electric power necessary for driving a vehicle (for example, electric power necessary for driving a motor). ).
  • the cathode gas supply / discharge device for supplying and discharging the cathode gas to / from the fuel cell stack 2 and the cooling device for cooling the fuel cell stack 2 are not the main part of the present invention, and are not shown for the sake of easy understanding. did. In this embodiment, air is used as the cathode gas.
  • the anode gas supply device 3 includes a high-pressure tank 31, an anode gas supply passage 32, a pressure regulating valve 33, a pressure sensor 34, an anode gas discharge passage 35, a buffer tank 36, a purge passage 37, and a purge valve 38. .
  • the high pressure tank 31 stores the anode gas supplied to the fuel cell stack 2 in a high pressure state.
  • the anode gas supply passage 32 is a passage for supplying the anode gas discharged from the high-pressure tank 31 to the fuel cell stack 2, and has one end connected to the high-pressure tank 31 and the other end of the fuel cell stack 2. Connected to the anode gas inlet hole 21.
  • the pressure regulating valve 33 is provided in the anode gas supply passage 32.
  • the pressure regulating valve 33 adjusts the anode gas discharged from the high-pressure tank 31 to a desired pressure and supplies it to the fuel cell stack 2.
  • the pressure regulating valve 33 is an electromagnetic valve whose opening degree can be adjusted continuously or stepwise, and the opening degree is controlled by the controller 4.
  • the pressure sensor 34 is provided in the anode gas supply passage 32 downstream of the pressure regulating valve 33.
  • the pressure sensor 34 detects the pressure of the anode gas flowing through the anode gas supply passage 32 downstream of the pressure regulating valve 33.
  • the pressure of the anode gas detected by the pressure sensor 34 is the pressure of the entire anode system including the anode gas flow paths 121 and the buffer tanks 36 inside the fuel cell stack (hereinafter referred to as “anode pressure”). As a substitute.
  • the anode gas discharge passage 35 has one end connected to the anode gas outlet hole 22 of the fuel cell stack 2 and the other end connected to the upper portion of the buffer tank 36.
  • the anode gas discharge passage 35 has a mixed gas of excess anode gas that has not been used for the electrode reaction and an inert gas such as nitrogen or water vapor that has permeated from the cathode side to the anode gas flow path 121 (hereinafter, “ Anode off gas ”) is discharged.
  • the buffer tank 36 temporarily stores the anode off gas flowing through the anode gas discharge passage 35. A part of the water vapor in the anode off gas is condensed in the buffer tank 36 to become liquid water and separated from the anode off gas.
  • One end of the purge passage 37 is connected to the lower part of the buffer tank 36.
  • the other end of the purge passage 37 is an open end.
  • the anode off gas and liquid water stored in the buffer tank 36 are discharged from the opening end to the outside air through the purge passage 37.
  • the purge valve 38 is provided in the purge passage 37.
  • the purge valve 38 is an electromagnetic valve whose opening degree can be adjusted continuously or stepwise, and the opening degree is controlled by the controller 4.
  • the opening degree of the purge valve 38 is adjusted so that the anode gas concentration in the buffer tank 36 increases as the target output calculated according to the operating state of the fuel cell system 1 increases. If the operating state of the fuel cell system 1 is the same, the concentration of the inert gas in the buffer tank 36 decreases and the anode gas concentration increases as the opening of the purge valve 38 is increased.
  • the controller 4 includes a microcomputer having a central processing unit (CPU), a read only memory (ROM), a random access memory (RAM), and an input / output interface (I / O interface).
  • CPU central processing unit
  • ROM read only memory
  • RAM random access memory
  • I / O interface input / output interface
  • the controller 4 includes a current sensor 41 that detects the output current of the fuel cell stack 2 and a temperature of cooling water that cools the fuel cell stack 2 (hereinafter referred to as “cooling water temperature”).
  • the fuel cell system 1 includes a temperature sensor 42 to detect, a voltage sensor 43 to detect the output voltage of the fuel cell stack 2, and an accelerator stroke sensor 44 to detect an accelerator pedal depression amount (hereinafter referred to as “accelerator operation amount”).
  • a signal for detecting the operating state is input.
  • the controller 4 periodically opens and closes the pressure regulating valve 33 based on these input signals, performs pulsation operation to periodically increase and decrease the anode pressure, and adjusts the opening degree of the purge valve 38 from the buffer tank 36.
  • the flow rate of the anode off gas to be discharged is adjusted, and the anode gas concentration in the buffer tank 36 is controlled to a desired concentration.
  • the fuel cell stack 2 In the case of the anode gas non-circulation type fuel cell system 1, if the anode gas continues to be supplied from the high-pressure tank 31 to the fuel cell stack 2 while the pressure regulating valve 33 is kept open, the fuel cell stack 2 is not discharged. Since the anode off gas including the used anode gas is continuously discharged from the buffer tank 36 through the purge passage 37 to the outside air, it is wasted.
  • the pulsation operation is performed in which the pressure regulating valve 33 is periodically opened and closed to increase and decrease the anode pressure periodically.
  • the anode off gas accumulated in the buffer tank 36 can be caused to flow back to the fuel cell stack 2 when the anode pressure is reduced.
  • the anode gas in the anode off-gas can be reused, so that the amount of the anode gas discharged to the outside air can be reduced and waste can be eliminated.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining pulsation operation during steady operation in which the operation state of the fuel cell system 1 is constant.
  • the controller 4 calculates the target output of the fuel cell stack 2 based on the operating state of the fuel cell system 1 (the load of the fuel cell stack), and sets the anode pressure according to the target output. Set the upper and lower limits.
  • the width from the lower limit pressure to the upper limit pressure (hereinafter referred to as “pulsation width”) increases as the target output increases.
  • the anode pressure is periodically increased or decreased between the upper limit value and the lower limit value of the set anode pressure.
  • the pressure regulating valve 33 is opened to an opening at which the anode pressure can be increased to at least the upper limit value.
  • the anode gas is supplied from the high-pressure tank 31 to the fuel cell stack 2 and discharged to the buffer tank 36.
  • the pressure regulating valve 33 When the anode pressure reaches the upper limit at time t2, the pressure regulating valve 33 is fully closed as shown in FIG. 3B, and the supply of anode gas from the high-pressure tank 31 to the fuel cell stack 2 is stopped. Then, since the anode gas left in the anode gas flow path 121 inside the fuel cell stack is consumed over time due to the electrode reaction of (1) described above, the anode pressure is reduced by the amount of consumption of the anode gas.
  • the pressure in the buffer tank 36 temporarily becomes higher than the pressure in the anode gas flow path 121, so that the anode gas flow path 121 extends from the buffer tank 36.
  • the anode off-gas flows back into.
  • the anode gas left in the anode gas channel 121 and the anode gas in the anode off-gas that has flowed back to the anode gas channel 121 are consumed over time, and the anode pressure further decreases.
  • the pressure regulating valve 33 When the anode pressure reaches the lower limit at time t3, the pressure regulating valve 33 is opened in the same manner as at time t1. When the anode pressure reaches the upper limit again at time t4, the pressure regulating valve 33 is fully closed.
  • FIG. 11 is a time chart showing changes in the anode pressure when the pressure regulating valve 33 is fully closed and the anode pressure is lowered to the lower limit pressure during the lowered transient operation.
  • the upper limit value and the lower limit pressure of the anode pressure corresponding to the decreased target output are set as shown in FIG. Is done. Further, as shown in FIG. 11A, the pulsation width after the target output reduction is smaller than the pulsation width before the target output reduction.
  • FIG. 12 is a diagram for explaining the reason why a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others is generated inside the anode gas passage 121.
  • FIG. 12A is a diagram showing the flow of the anode gas and the anode off-gas in the anode gas flow path 121 when the pressure regulating valve 33 is fully closed during the down transition operation.
  • FIG. 12B is a diagram showing the concentration distribution of the anode gas in the anode gas flow passage 121 as time elapses when the pressure regulating valve 33 is fully closed during the down transition operation.
  • the anode gas remaining in the anode gas flow path 121 is caused by the pressure difference caused by the consumption of the anode gas. Flows to the side.
  • the pressure in the buffer tank 36 temporarily becomes higher than the pressure in the anode gas flow path 121, so that the anode gas flow path from the buffer tank 36 side.
  • the anode off gas flows backward to 121.
  • the anode gas concentration at this stagnation point is referred to as “the minimum anode gas concentration in the flow path” as necessary.
  • the stagnation point exists in the anode gas flow path 121, and a portion in which the anode gas concentration is locally lower than the others is generated in the anode gas flow path 121. .
  • the pressure regulating valve 33 is opened and the anode pressure is increased.
  • the stagnation point exists in the anode gas channel 121, That is, the pulsation operation is performed in a state where there is a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others in the anode gas flow path 121.
  • FIG. 13 is a diagram for explaining a problem when the lowered transient operation is performed again after the anode pressure is increased after the lowered transient operation.
  • FIG. 13 (A) is a diagram showing the transition of the stagnation point in the anode gas flow passage 121 when the anode pressure is increased after the lowered transient operation and then the lowered transient operation is performed again.
  • FIG. 13B is a diagram illustrating a transition of the concentration distribution of the anode gas in the anode gas flow passage 121 when the anode pressure is increased after the lowered transient operation and then the lowered transient operation is performed again.
  • the alternate long and short dash line A is a line indicating the concentration distribution of the anode gas after the end of the first lowered transient operation.
  • a broken line B is a line showing the concentration distribution of the anode gas after the anode pressure is raised after the lowered transient operation.
  • a solid line C is a line showing the concentration distribution of the anode gas after the anode pressure is raised and then lowered and the transient operation is performed.
  • FIG. 13A When the first transitional down operation is completed, as shown in FIG. 13A, a stagnation point exists in the anode gas flow path 121. Further, as indicated by a one-dot chain line A in FIG. 13B, a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others is generated inside the anode gas channel 121.
  • the pressure regulating valve 33 is opened and the anode gas is supplied from the high pressure tank 31 side to the anode gas flow path 121.
  • the stagnation point moves to the buffer tank 36 side.
  • the increase width of the anode pressure at this time is small, the stagnation point cannot be moved to the outside of the anode gas channel 121 as shown in FIG.
  • the stagnation point remains. That is, as indicated by a broken line B in FIG. 13B, even after the anode pressure is increased, a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others remains in the anode gas flow path 121. Become.
  • the minimum anode gas concentration in the flow path is further lowered. If it does so, possibility that the minimum anode gas density
  • the upper limit value of the anode pressure is set so that the stagnation point moves to the outside of the anode gas flow path 121.
  • FIG. 4 is a flowchart illustrating pulsation operation control according to the present embodiment.
  • step S1 the controller 4 reads detection signals from various sensors and detects the operating state of the fuel cell system 1.
  • step S2 the controller 4 determines whether or not the lowering transient operation is being performed.
  • the controller 4 performs the process of step S3 if it is during the lowered transient operation, otherwise ends the current process.
  • step S3 the controller 4 determines the difference between the anode pressure Ppre immediately before entering the lowered transient operation (hereinafter referred to as “anode pressure before lowered transient”) Ppre and the current anode pressure Pnow (hereinafter referred to as “anode pressure drop amount”). .) ⁇ P is calculated.
  • step S4 the controller 4 refers to a map of FIG. 5 to be described later, and the anode pressure drop amount ⁇ P and the anode gas concentration in the buffer tank 36 immediately before entering the lowering transient operation (hereinafter referred to as “the buffer concentration before the lowering transient”). .) Calculate the minimum anode gas concentration Cmin in the estimated flow path based on Cbuff_pre.
  • step S5 the controller 4 refers to a map of FIG. 6 to be described later, and based on the anode pressure drop amount ⁇ P and the pre-transition anode pressure Ppre, the end of the anode gas flow path 121 on the buffer tank 36 side.
  • the estimated distance from the stagnation point to the stagnation point (hereinafter referred to as “estimated stagnation point distance”) Lmin is calculated.
  • step S6 the controller 4 determines whether or not there is an anode pressure increase command.
  • the controller 4 determines that there is a command to increase the anode pressure, for example, when the anode pressure is reduced to the lower limit value or when the accelerator pedal is depressed before the anode pressure is reduced to the lower limit value. If there is a command to increase the anode pressure, the controller 4 performs the process of step S7, and if not, ends the current process.
  • step S ⁇ b> 7 the controller 4 is based on the target output of the fuel cell stack 2, and the normal anode pressure upper limit value (hereinafter referred to as “normal anode pressure upper limit value”) set when performing steady operation at the target output. P is calculated.
  • the normal anode pressure upper limit P increases as the target output of the fuel cell stack 2 increases.
  • step S8 the controller 4 determines whether or not the lowest anode gas concentration Cmin in the estimated flow path is smaller than the determination value C0. If the minimum anode gas concentration in the flow path becomes lower than that, the determination value C0 may be lowered again after the anode pressure is increased and the transient anode operation is performed again. It is a characteristic value. If the estimated minimum anode gas concentration Cmin in the estimated flow path is greater than or equal to the determination value C0, the controller 4 performs the process of step S9. On the other hand, if the estimated minimum anode gas concentration Cmin in the flow path is smaller than the determination value C0, the process of step S10 is performed.
  • step S9 the controller 4 controls the pressure regulating valve 33 so that the upper limit value of the anode pressure after the lowered transient operation is the normal anode pressure upper limit value P and the anode pressure increases to the normal anode pressure upper limit value P.
  • step S10 the controller 4 refers to a table of FIG. 7 to be described later, and based on the estimated stagnation point distance Lmin, the anode pressure upper limit value P1 that can move the stagnation point to the outside of the anode gas flow path 121. Is calculated.
  • the upper limit value P1 of the anode pressure calculated based on the estimated stagnation point distance Lmin is referred to as “stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1”.
  • step S11 the controller 4 determines whether the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 is larger than the normal anode pressure upper limit value P. If the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 is larger than the normal anode pressure upper limit value P, the controller 4 performs the process of step S12. On the other hand, if the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 is equal to or less than the normal anode pressure upper limit value P, the process of step S9 is performed.
  • step S12 the controller 4 sets the upper limit value of the anode pressure after the lowered transient operation to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1, and controls the pressure regulating valve 33 so that the anode pressure increases to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1.
  • the anode pressure is increased in a state where the pulsation width is increased as compared with the case where the anode pressure is increased by setting the upper limit pressure to the normal anode pressure upper limit value P.
  • the pulsation width after the lowered transient operation is larger than the normal pulsation width set according to the target output.
  • the anode pressure is increased in the increased state.
  • FIG. 5 is a map for calculating the estimated minimum anode gas concentration Cmin in the flow path based on the anode pressure drop amount ⁇ P and the pre-lowering transient buffer concentration Cbuff_pre.
  • the lowest anode gas concentration Cmin in the estimated flow path during the lowered transient operation becomes lower as the anode pressure drop ⁇ P becomes larger and as the pre-lower transient buffer concentration Cbuff_pre becomes lower.
  • FIG. 6 is a map for calculating the estimated stagnation point distance Lmin based on the anode pressure drop amount ⁇ P and the pre-lowering transient anode pressure Ppre.
  • the estimated stagnation point distance Lmin during the lowered transient operation increases as the anode pressure drop amount ⁇ P increases and as the anode pressure Ppre before the lowered transient decreases.
  • FIG. 7 is a table for calculating the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 based on the estimated stagnation point distance Lmin.
  • the stagnation point discharge anode pressure upper limit P1 increases as the estimated stagnation point distance Lmin increases.
  • FIG. 8 is a diagram for explaining the effect of the pulsation operation control according to the present embodiment.
  • FIG. 8A is a diagram showing the transition of the stagnation point in the anode gas flow path 121 when the anode pressure is increased to the stagnation point discharge anode upper limit value P1 after the transient operation for lowering.
  • FIG. 8B is a diagram showing a transition of the concentration distribution of the anode gas in the anode gas flow passage 121 when the anode pressure is increased to the stagnation point discharge anode upper limit value P1 after the transitional down operation.
  • the broken line is a line showing the concentration distribution of the anode gas after the lowered transient operation.
  • the solid line is a line showing the concentration distribution of the anode gas when the anode pressure is raised to the stagnation point discharge anode upper limit value P1 after the transitional down operation.
  • the stagnation point can be moved to the outside of the anode gas flow path 121 by raising the anode pressure to the stagnation point discharge anode upper limit value P1 after the lowered transient operation.
  • a portion where the anode gas concentration is locally lower than the others can not be left in the anode gas flow path 121. .
  • the normal anode pressure upper limit value P is basically set according to the operating state of the fuel cell system 1.
  • the anode pressure is decreased to the lower limit value during the subsequent decrease transient operation as the normal anode pressure upper limit value P increases.
  • the time required for the reduction is reduced. Therefore, if the stagnation point remains in the anode gas flow path 121 when the anode pressure is increased to the normal anode pressure upper limit value P, the minimum anode gas concentration in the flow path becomes the allowable limit during the lowering transient operation again. The risk of lowering the concentration increases.
  • the determination value C0 is increased as the normal anode pressure upper limit P is higher.
  • the pulsation operation control according to this embodiment will be described.
  • FIG. 9 is a flowchart for explaining the pulsation operation control according to the present embodiment.
  • step S21 the controller 4 sets the determination value C0 based on the normal anode pressure upper limit P. Specifically, the determination value C0 is increased as the normal anode pressure upper limit value P is increased.
  • the determination value C0 is increased as the normal anode pressure upper limit P is higher, the estimated minimum anode gas concentration Cmin in the estimated flow path is lower than that in the first embodiment. Even if it is relatively high, the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 is calculated based on the estimated stagnation point distance Lmin. Then, the upper limit value of the anode pressure when the anode pressure is increased after the lowering transient operation is set to be higher than at least the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1.
  • the stagnation point does not remain in the anode gas flow path 121 after the anode pressure has been increased, the minimum anode gas concentration in the flow path during the lower transient operation can be increased even if the time for the lower transient operation becomes longer. Can be kept below the allowable limit concentration. Therefore, the power generation efficiency can be stabilized and the deterioration of the fuel cell 10 can be suppressed.
  • the controller 4 adjusts the opening degree of the purge valve 38 according to the operating state of the fuel cell system 1, and the buffer concentration (anode gas concentration in the buffer tank 36) Cbuff is the operating state of the fuel cell system 1. In order to achieve a desired management density according to the control.
  • the buffer concentration Cbuff When the buffer concentration Cbuff is lower than this control concentration, the anode gas supplied from the buffer tank 36 to the anode gas flow path 121 during the pulsation operation decreases, and the anode gas used for the electrode reaction becomes insufficient, resulting in a decrease in power generation efficiency. There is a risk.
  • the buffer concentration Cbuff may be lower than the management concentration.
  • the opening degree of the purge valve 38 is the same, the flow rate of the anode off-gas discharged to the outside of the fuel cell system 1 via the purge valve 38 when the anode pressure is increased is higher when the upper limit value of the anode pressure is higher. Become. That is, if the opening degree of the purge valve 38 is the same, the buffer concentration Cbuff can be increased by increasing the upper limit value of the anode pressure.
  • the upper limit value of the anode pressure is kept until the buffer concentration Cbuff becomes equal to or higher than the control concentration.
  • the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 is maintained.
  • the upper limit value of the anode pressure is returned to the normal anode pressure upper limit value P1.
  • FIG. 10 is a flowchart illustrating the anode pressure return control according to this embodiment.
  • step S31 the controller 4 estimates the buffer concentration Cbuff.
  • the buffer concentration Cbuff after the increase of the Ano pressure is estimated as follows.
  • the buffer concentration Cbuff is controlled to be a desired management concentration according to the operation state of the fuel cell system 1 during steady operation. Then, when the transition to the down transition operation is started, the pressure gradually decreases according to the load of the fuel cell stack 2, and when the anode pressure is increased, the inert gas flows into the buffer tank 36 from the anode gas flow path 121. So it drops further.
  • the amount of the inert gas that flows into the buffer tank 36 when the anode pressure is increased flows from the buffer tank 36 into the anode gas flow path 121 during the lowering transient operation before increasing the anode pressure, and enters the anode gas flow path 121.
  • the amount of inert gas that has flowed from the buffer tank 36 into the anode gas flow path 121 and accumulated in the anode gas flow path 121 during the lowered transient operation is created in advance by experiments or the like according to the anode pressure drop amount ⁇ P. It can be calculated by referring to the map or the like.
  • the amount of inert gas that flows from the buffer tank 36 into the anode gas flow path 121 and accumulates in the anode gas flow path 121 during the lowering transient operation increases as the anode pressure drop amount ⁇ P increases.
  • the amount of inert gas permeating into the anode gas flow path 121 from the cathode side during the lowered transient operation is determined in advance according to the permeability of the electrolyte membrane and the differential pressure between the cathode pressure and the anode pressure. It can be calculated by referring to a map or the like created by.
  • the permeability of the electrolyte membrane is a physical property value determined by the membrane pressure of the electrolyte membrane, etc. As the cathode pressure is higher than the anode pressure, the permeability through the anode gas passage 121 from the cathode side during the lowered transient operation becomes lower. The amount of active gas increases.
  • the buffer concentration Cbuff at the time of increasing the anode pressure can be estimated according to the buffer concentration Cbuff at the time of steady operation and the amount of inert gas flowing into the buffer tank 36 when the anode pressure is increased.
  • the buffer concentration Cbuff can be estimated according to the opening degree and elapsed time of the purge valve 38 determined according to the operating state of the fuel cell system 1.
  • step S32 the controller 4 determines whether or not the upper limit value of the anode pressure is set to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1. If the upper limit value of the anode pressure is set to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1, the controller 4 performs the process of step S33, and otherwise ends the current process.
  • step S33 the controller 4 determines whether or not the buffer density Cbuff is equal to or higher than the management density. If the buffer density Cbuff is lower than the management density, the controller 4 performs the process of step S34. On the other hand, if the buffer density Cbuff is equal to or higher than the management density, the process of step S35 is performed.
  • step S34 the controller 4 performs the pulsation operation while maintaining the upper limit value of the anode pressure at the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1.
  • step S35 the controller 4 returns the upper limit value of the anode pressure to the normal anode pressure upper limit value P and performs the pulsation operation.
  • the upper limit value of the anode pressure when the upper limit value of the anode pressure is set to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1, the upper limit value of the anode pressure is set to the normal anode value after the buffer concentration Cbuff becomes equal to or higher than the control concentration.
  • the pulsation operation was carried out by returning to the pressure upper limit P.
  • the upper limit value of the anode pressure when the upper limit value of the anode pressure is set to the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1, the upper limit value of the anode pressure is set to the normal anode pressure after the buffer concentration Cbuff becomes equal to or higher than the control concentration. The value was returned to the upper limit value P.
  • the upper limit value of the anode pressure may be gradually returned from the stagnation point discharge anode pressure upper limit value P1 to the normal anode pressure upper limit value P as the buffer concentration increases after the anode pressure is increased. Even if it does in this way, the effect similar to 3rd Embodiment can be acquired.

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Abstract

　アノードガス及びカソードガスを燃料電池に供給して発電させる燃料電池システムは、燃料電池に供給するアノードガスの圧力を制御する制御弁と、燃料電池システムの運転状態に基づいて制御弁の開度を制御することによって、所定の圧力で燃料電池内のアノードガスの圧力を脈動させる脈動運転手段と、燃料電池内のアノードガスの圧力変化に基づいて、燃料電池内で局所的にアノードガス濃度が低くなっている淀み点が存在するかを判断する淀み点判断手段と、を備え、脈動運転手段は、燃料電池内に淀み点が存在すると判断したときは、所定の圧力を増大して脈動運転を行う。

Description

燃料電池システム
　本発明は燃料電池システムに関する。
　ＪＰ２００７－５１７３６９Ａには、従来の燃料電池システムとして、アノードガス供給通路に常閉ソレノイド弁を設け、アノードガス排出通路に上流から順に常開ソレノイド弁とバッファタンク（リサイクルタンク）とを設けたものが記載されている。
　この従来の燃料電池システムは、アノードガス排出通路に排出された未使用のアノードガスを、アノードガス供給通路に戻さないアノードガス非循環型の燃料電池システムであり、常閉ソレノイドバルブ及び常開ソレノイドバルブを周期的に開閉することで、バッファタンクに蓄えた未使用のアノードガスを燃料電池スタックに逆流させて再利用していた。
　しかしながら、前述した従来の燃料電池システムでは、運転状態によっては燃料電池内部のアノードガス流路内で局所的にアノードガス濃度が低くなる淀み点が発生することがわかった。そして、淀み点がアノードガス流路内に存在する状態で脈動運転を続けると、反応に必要なアノードガスが不足して発電効率を低下させると共に、燃料電池を劣化させるという問題点があることがわかった。
　本発明はこのような問題点に着目してなされたものであり、淀み点がアノードガス流路内に存在する状態で脈動運転が実施されるのを抑制し、発電効率の低下及び燃料電池の劣化を抑制することを目的とする。
　本発明のある態様によれば、アノードガス及びカソードガスを燃料電池に供給して発電させる燃料電池システムとして、燃料電池に供給するアノードガスの圧力を制御する制御弁と、燃料電池システムの運転状態に基づいて制御弁の開度を制御することによって、所定の圧力で前記燃料電池内のアノードガスの圧力を脈動させる脈動運転手段と、燃料電池内のアノードガスの圧力変化に基づいて、燃料電池内で局所的にアノードガス濃度が低くなっている淀み点が存在するかを判断する淀み点判断手段と、を備える燃料電池システムが提供される。そして、脈動運転手段が、燃料電池内に淀み点が存在すると判断されたときに、所定の圧力を増大して脈動運転を行う。
　本発明の実施形態、本発明の利点については、添付された図面を参照しながら以下に詳細に説明する。
図１Ａは、本発明の第１実施形態による燃料電池の概略斜視図である。 図１Ｂは、図１Ａの燃料電池のＢ－Ｂ断面図である。 図２は、本発明の第１実施形態によるアノードガス非循環型の燃料電池システムの概略構成図である。 図３は、燃料電池システムの運転状態が一定の定常運転時における脈動運転について説明する図である。 図４は、本発明の第１実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。 図５は、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡前バッファ濃度Ｃｂｕｆｆと、に基づいて、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎを算出するマップである。 図６は、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡前アノード圧Ｐｐｒｅと、に基づいて、推定淀み点距離Ｌｍｉｎを算出するマップである。 図７は、推定淀み点距離Ｌｍｉｎに基づいて、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１を算出するテーブルである。 図８は、本発明の第１実施形態による脈動運転制御の効果について説明する図である。 図９は、本発明の第２実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。 図１０は、本発明の第３実施形態によるアノード圧の戻し制御について説明するフローチャートである。 図１１は、下げ過渡運転時に調圧弁を全閉にしてアノード圧を下限圧まで低下させた場合のアノード圧の変化を示すタイムチャートである。 図１２は、アノードガス流路の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生する理由について説明する図である。 図１３は、下げ過渡運転後にアノード圧が上昇させられた後、再度下げ過渡運転が実施されたときの問題点について説明する図である。
　（第１実施形態）
　燃料電池は電解質膜をアノード電極（燃料極）とカソード電極（酸化剤極）とで挟み、アノード電極に水素を含有するアノードガス（燃料ガス）、カソード電極に酸素を含有するカソードガス（酸化剤ガス）を供給することによって発電する。アノード電極及びカソード電極の両電極において進行する電極反応は以下の通りである。
　　　アノード電極　：　　２Ｈ2 →４Ｈ+ ＋４ｅ-         　　…(１)
　　　カソード電極　：　　４Ｈ+ ＋４ｅ- ＋Ｏ2 →２Ｈ2Ｏ     …(２)
　この（１）及び（２）の電極反応によって燃料電池は１ボルト程度の起電力を生じる。
　図１Ａ及び図１Ｂは、本発明の第１実施形態による燃料電池１０の構成について説明する図である。図１Ａは、燃料電池１０の概略斜視図である。図１Ｂは、図１Ａの燃料電池１０のＢ－Ｂ断面図である。
　燃料電池１０は、膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly；以下「ＭＥＡ」という）１１の表裏両面に、アノードセパレータ１２とカソードセパレータ１３とが配置されて構成される。
　ＭＥＡ１１は、電解質膜１１１と、アノード電極１１２と、カソード電極１１３と、を備える。ＭＥＡ１１は、電解質膜１１１の一方の面にアノード電極１１２を有し、他方の面にカソード電極１１３を有する。
　電解質膜１１１は、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜である。電解質膜１１１は、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。
　アノード電極１１２は、触媒層１１２ａとガス拡散層１１２ｂとを備える。触媒層１１２ａは、電解質膜１１１と接する。触媒層１１２ａは、白金又は白金等が担持されたカーボンブラック粒子から形成される。ガス拡散層１１２ｂは、触媒層１１２ａの外側（電解質膜１１１の反対側）に設けられ、アノードセパレータ１２と接する。ガス拡散層１１２ｂは、充分なガス拡散性および導電性を有する部材によって形成され、例えば、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスで形成される。
　カソード電極１１３もアノード電極１１２と同様に、触媒層１１３ａとガス拡散層１１３ｂとを備える。
　アノードセパレータ１２は、ガス拡散層１１２ｂと接する。アノードセパレータ１２は、ガス拡散層１１２ｂと接する側にアノード電極１１２にアノードガスを供給するための複数の溝状のアノードガス流路１２１を有する。
　カソードセパレータ１３は、ガス拡散層１１３ｂと接する。カソードセパレータ１３は、ガス拡散層１１３ｂと接する側にカソード電極１１３にカソードガスを供給するための複数の溝状のカソードガス流路１３１を有する。
　アノードガス流路１２１を流れるアノードガスと、カソードガス流路１３１を流れるカソードガスとは、互いに平行に同一方向に流れる。互いに平行に逆方向に流れるようにしても良い。
　このような燃料電池１０を自動車用動力源として使用する場合には、要求される電力が大きいため、数百枚の燃料電池１０を積層した燃料電池スタックとして使用する。そして、燃料電池スタックにアノードガス及びカソードガスを供給する燃料電池システムを構成して、車両駆動用の電力を取り出す。
　図２は、本発明の第１実施形態によるアノードガス非循環型の燃料電池システム１の概略構成図である。
　燃料電池システム１は、燃料電池スタック２と、アノードガス供給装置３と、コントローラ４と、を備える。
　燃料電池スタック２は、複数枚の燃料電池１０を積層したものであり、アノードガス及びカソードガスの供給を受けて発電し、車両の駆動に必要な電力（例えばモータを駆動するために必要な電力）を発電する。
　燃料電池スタック２にカソードガスを供給・排出するカソードガス給排装置、及び燃料電池スタック２を冷却する冷却装置については、本発明の主要部ではないので、理解を容易にするために図示を省略した。本実施形態ではカソードガスとして空気を使用している。
　アノードガス供給装置３は、高圧タンク３１と、アノードガス供給通路３２と、調圧弁３３と、圧力センサ３４と、アノードガス排出通路３５と、バッファタンク３６と、パージ通路３７と、パージ弁３８と、を備える。
　高圧タンク３１は、燃料電池スタック２に供給するアノードガスを高圧状態に保って貯蔵する。
　アノードガス供給通路３２は、高圧タンク３１から排出されたアノードガスを燃料電池スタック２に供給するための通路であって、一端部が高圧タンク３１に接続され、他端部が燃料電池スタック２のアノードガス入口孔２１に接続される。
　調圧弁３３は、アノードガス供給通路３２に設けられる。調圧弁３３は、高圧タンク３１から排出されたアノードガスを所望の圧力に調節して燃料電池スタック２に供給する。調圧弁３３は、連続的又は段階的に開度を調節することができる電磁弁であり、その開度はコントローラ４によって制御される。
　圧力センサ３４は、調圧弁３３よりも下流のアノードガス供給通路３２に設けられる。圧力センサ３４は、調圧弁３３よりも下流のアノードガス供給通路３２を流れるアノードガスの圧力を検出する。本実施形態では、この圧力センサ３４で検出したアノードガスの圧力を、燃料電池スタック内部の各アノードガス流路１２１とバッファタンク３６とを含むアノード系全体の圧力（以下「アノード圧」という。）として代用する。
　アノードガス排出通路３５は、一端部が燃料電池スタック２のアノードガス出口孔２２に接続され、他端部がバッファタンク３６の上部に接続される。アノードガス排出通路３５には、電極反応に使用されなかった余剰のアノードガスと、カソード側からアノードガス流路１２１へと透過してきた窒素や水蒸気などの不活性ガスと、の混合ガス（以下「アノードオフガス」という。）が排出される。
　バッファタンク３６は、アノードガス排出通路３５を通って流れてきたアノードオフガスを一旦蓄える。アノードオフガス中の水蒸気の一部は、バッファタンク３６内で凝縮して液水となり、アノードオフガスから分離される。
　パージ通路３７は、一端部がバッファタンク３６の下部に接続される。パージ通路３７の他端部は、開口端となっている。バッファタンク３６に溜められたアノードオフガス及び液水は、パージ通路３７を通って開口端から外気へ排出される。
　パージ弁３８は、パージ通路３７に設けられる。パージ弁３８は、連続的又は段階的に開度を調節することができる電磁弁であり、その開度はコントローラ４によって制御される。パージ弁３８の開度を調節することで、バッファタンク３６からパージ通路３７を介して外気へ排出するアノードオフガスの量を調節し、バッファタンク３６内のアノードガス濃度が燃料電池システム１の運転状態に応じた所望の濃度になるように調節する。具体的には、パージ弁３８の開度は、燃料電池システム１の運転状態に応じて算出される目標出力が大きくなるほど、バッファタンク３６内のアノードガス濃度が高くなるように調節される。なお、燃料電池システム１の運転状態が同じであれば、パージ弁３８の開度を大きくするほどバッファタンク３６内の不活性ガスの濃度が低下し、アノードガス濃度が高くなる。
　コントローラ４は、中央演算装置（ＣＰＵ）、読み出し専用メモリ（ＲＯＭ）、ランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）及び入出力インタフェース（Ｉ／Ｏインタフェース）を備えたマイクロコンピュータで構成される。
　コントローラ４には、前述した圧力センサ３４の他にも、燃料電池スタック２の出力電流を検出する電流センサ４１や燃料電池スタック２を冷却する冷却水の温度（以下「冷却水温」という。）を検出する温度センサ４２、燃料電池スタック２の出力電圧を検出する電圧センサ４３、アクセルペダルの踏み込み量（以下「アクセル操作量」という。）を検出するアクセルストロークセンサ４４などの、燃料電池システム１の運転状態を検出するための信号が入力される。
　コントローラ４は、これらの入力信号に基づいて調圧弁３３を周期的に開閉し、アノード圧を周期的に増減圧させる脈動運転を行うとともに、パージ弁３８の開度を調節してバッファタンク３６から排出するアノードオフガスの流量を調節し、バッファタンク３６内のアノードガス濃度を所望の濃度に制御する。
　アノードガス非循環型の燃料電池システム１の場合、調圧弁３３を開いたままにして高圧タンク３１から燃料電池スタック２にアノードガスを供給し続けてしまうと、燃料電池スタック２から排出された未使用のアノードガスを含むアノードオフガスが、バッファタンク３６からパージ通路３７を介して外気へ排出され続けてしまうので無駄となる。
　そこで、本実施形態では調圧弁３３を周期的に開閉し、アノード圧を周期的に増減圧させる脈動運転を行うのである。脈動運転を行うことで、バッファタンク３６に溜めたアノードオフガスを、アノード圧の減圧時に燃料電池スタック２に逆流させることができる。これにより、アノードオフガス中のアノードガスを再利用することができるので、外気へ排出されるアノードガス量を減らすことができ、無駄をなくすことができる。
　以下、図３を参照して脈動運転について説明しつつ、アノード圧の減圧時にバッファタンク３６に溜めたアノードオフガスが燃料電池スタック２に逆流する理由について説明する。
　図３は、燃料電池システム１の運転状態が一定の定常運転時における脈動運転について説明する図である。
　図３（Ａ）に示すように、コントローラ４は、燃料電池システム１の運転状態（燃料電池スタックの負荷）に基づいて燃料電池スタック２の目標出力を算出し、目標出力に応じたアノード圧の上限値及び下限値を設定する。この下限圧から上限圧までの幅（以下「脈動幅」という。）は、目標出力が大きくなるほど大きくなる。そして、設定したアノード圧の上限値及び下限値の間でアノード圧を周期的に増減圧させる。
　具体的には、時刻ｔ１でアノード圧が下限値に達したら、図３（Ｂ）に示すように、少なくともアノード圧を上限値まで増圧させることができる開度まで調圧弁３３を開く。この状態のときは、アノードガスは高圧タンク３１から燃料電池スタック２に供給され、バッファタンク３６へと排出される。
　時刻ｔ２でアノード圧が上限値に達したら、図３（Ｂ）に示すように調圧弁３３を全閉とし、高圧タンク３１から燃料電池スタック２へのアノードガスの供給を停止する。そうすると、前述した（１）の電極反応によって、燃料電池スタック内部のアノードガス流路１２１に残されたアノードガスが時間の経過とともに消費されるので、アノードガスの消費分だけアノード圧が低下する。
　また、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスが消費されると、一時的にバッファタンク３６の圧力がアノードガス流路１２１の圧力よりも高くなるので、バッファタンク３６からアノードガス流路１２１へとアノードオフガスが逆流する。その結果、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスと、アノードガス流路１２１に逆流したアノードオフガス中のアノードガスが時間の経過とともに消費され、さらにアノード圧が低下する。
　時刻ｔ３でアノード圧が下限値に達したら、時刻ｔ１のときと同様に調圧弁３３が開かれる。そして、時刻ｔ４で再びアノード圧が上限値に達したら、調圧弁３３を全閉とする。
　ここで、このような脈動運転を実施する場合、燃料電池システム１の運転状態が変化するとき、具体的には、燃料電池スタック２の目標出力が減少したときの下げ過渡運転時に、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生することがわかった。以下、この点について図１１及び図１２を参照して説明する。
　図１１は、下げ過渡運転時に調圧弁３３を全閉にしてアノード圧を下限圧まで低下させた場合のアノード圧の変化を示すタイムチャートである。
　時刻ｔ１１で、例えばアクセル操作量が減少して燃料電池スタック２の目標出力が低下すると、図１１（Ａ）に示すように、低下した目標出力に応じたアノード圧の上限値及び下限圧が設定される。また、図１１（Ａ）に示すように、目標出力低下後の脈動幅は、目標出力低下前の脈動幅よりも小さくなる。
　このとき、図１１（Ａ）及び図１１（Ｂ）に示すように、時刻ｔ１１で調圧弁３３を全閉にしてアノード圧を下限値まで低下させると（時刻ｔ１２）、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生する。この理由について、図１２を参照して説明する。
　図１２は、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生する理由について説明する図である。図１２（Ａ）は、下げ過渡運転時に調圧弁３３を全閉にしたときの、アノードガス流路１２１内のアノードガス及びアノードオフガスの流れを示す図である。図１２（Ｂ）は、下げ過渡運転時に調圧弁３３を全閉にしたときの、アノードガス流路１２１内のアノードガスの濃度分布を時間の経過に応じて示した図である。
　図１２（Ａ）に示すように、調圧弁３３が全閉にされると、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスは、アノードガスが消費されることで生じる圧力差によって、バッファタンク３６側へと流れる。そして、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスが消費されると、一時的にバッファタンク３６の圧力がアノードガス流路１２１の圧力よりも高くなるので、バッファタンク３６側からアノードガス流路１２１へとアノードオフガスが逆流してくる。
　そうすると、アノードガス流路１２１をバッファタンク３６側に流れるアノードガスと、バッファタンク３６側からアノードガス流路１２１へと逆流してきたアノードオフガスと、の合流部において、それぞれのガス流速がゼロとなる淀み点が発生する。
　アノードガス流路１２１内でこのような淀み点が発生すると、前述した（１）の電極反応に使用されないアノードオフガス中の窒素が、時間の経過に応じて淀み点近傍に溜まっていく。その結果、淀み点近傍の窒素濃度が時間の経過に応じて他よりも高くなってしまい、図１２（Ｂ）に示すように、淀み点近傍のアノードガス濃度が時間の経過に応じて他よりも低くなってしまうのである。以下の説明において、この淀み点におけるアノードガス濃度のことを、必要に応じて「流路内最低アノードガス濃度」という。
　このように、下げ過渡運転後は、アノードガス流路１２１の内部に淀み点が存在する状態となり、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生する。下げ過渡運転後は、調圧弁３３が開かれてアノード圧が上昇させられるが、このときのアノード圧の上昇幅が小さいと、アノードガス流路１２１の内部に淀み点が存在した状態のまま、すなわち、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低い部分が存在する状態のまま、脈動運転が実施されることになる。
　このような状態から再度下げ過渡運転が実施されると、前回の下げ過渡運転時よりも流路内最低アノードガス濃度が低下してしまい、発電効率が低下したり、又は燃料電池が劣化するという問題が生じることが分かった。以下、この問題点について図１３を参照して説明する。
　図１３は、下げ過渡運転後にアノード圧が上昇させられた後、再度下げ過渡運転が実施されたときの問題点について説明する図である。
　図１３（Ａ）は、下げ過渡運転後にアノード圧が上昇させられた後、再度下げ過渡運転が実施されたときのアノードガス流路１２１内の淀み点の遷移を示す図である。図１３（Ｂ）は、下げ過渡運転後にアノード圧が上昇させられた後、再度下げ過渡運転が実施されたときのアノードガス流路１２１内のアノードガスの濃度分布の遷移を示す図である。
　図１３（Ｂ）において、一点鎖線Ａは、一度目の下げ過渡運転終了後のアノードガスの濃度分布を示す線である。破線Ｂは、下げ過渡運転後にアノード圧が上昇させられた後のアノードガスの濃度分布を示す線である。実線Ｃは、アノード圧が上昇させられてから再度下げ過渡運転が実施された後のアノードガスの濃度分布を示す線である。
　一度目の下げ過渡運転が終了すると、図１３（Ａ）に示すように、アノードガス流路１２１の内部に淀み点が存在する状態となる。また、図１３（Ｂ）に一点鎖線Ａで示すように、アノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が発生する。
　下げ過渡運転後は、調圧弁３３が開かれて高圧タンク３１側からアノードガス流路１２１にアノードガスが供給され、その結果、淀み点がバッファタンク３６側へと移動する。しかしながら、このときのアノード圧の上昇幅が小さいと、図１３（Ａ）に示すように、淀み点をアノードガス流路１２１の外部まで移動させることができず、アノードガス流路１２１の内部に淀み点が残ったままの状態となる。つまり、図１３（Ｂ）に破線Ｂで示すように、アノード圧を上昇させた後もアノードガス流路１２１の内部で局所的にアノードガス濃度が他よりも低い部分が存在する状態のままとなる。
　このような状態から再度下げ過渡運転が実施されると、図１３（Ｂ）に実線Ｃで示すように、流路内最低アノードガス濃度がさらに低下することになる。そうすると、流路内最低アノードガス濃度が所定の許容限界濃度を下回る可能性が高くなる。流路内最低アノードガス濃度が許容限界濃度を下回ると、その部分で前述した（１）及び（２）の電極反応が阻害されて電圧が負電圧に転じるおそれがあり、発電効率を低下させると共に、燃料電池１０を劣化させる原因となる。
　そこで本実施形態では、下げ過渡運転が実施された後にアノード圧を上昇させるときは、淀み点がアノードガス流路１２１の外部まで移動するように、アノード圧の上限値を設定することとした。以下、この本実施形態による脈動運転制御について説明する。
　図４は、本実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。
　ステップＳ１において、コントローラ４は、各種センサの検出信号を読み込み、燃料電池システム１の運転状態を検出する。
　ステップＳ２において、コントローラ４は、下げ過渡運転中か否かを判定する。コントローラ４は、下げ過渡運転中であればステップＳ３の処理を行い、そうでなければ今回の処理を終了する。
　ステップＳ３において、コントローラ４は、下げ過渡運転に入る直前のアノード圧（以下「下げ過渡前アノード圧」という。）Ｐｐｒｅと、現在のアノード圧Ｐｎｏｗと、の差圧（以下「アノード圧降下量」という。）ΔＰを算出する。
　ステップＳ４において、コントローラ４は、後述する図５のマップを参照し、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡運転に入る直前のバッファタンク３６内のアノードガス濃度（以下「下げ過渡前バッファ濃度」という。）Ｃｂｕｆｆ＿ｐｒｅと、に基づいて、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎを算出する。
　ステップＳ５において、コントローラ４は、後述する図６のマップを参照し、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡前アノード圧Ｐｐｒｅと、に基づいて、バッファタンク３６側のアノードガス流路１２１の端部から淀み点までの推定距離（以下「推定淀み点距離」という。）Ｌｍｉｎを算出する。
　ステップＳ６において、コントローラ４は、アノード圧の昇圧指令があるか否かを判定する。コントローラ４は、例えばアノード圧が下限値まで低下した場合や、アノード圧が下限値まで低下する前にアクセルペダルが踏込まれた場合などに、アノード圧の昇圧指令があると判定する。コントローラ４は、アノード圧の昇圧指令があればステップＳ７の処理を行い、そうでなければ今回の処理を終了する。
ステップＳ７において、コントローラ４は、燃料電池スタック２の目標出力に基づいて、その目標出力で定常運転をする場合に設定される通常のアノード圧の上限値（以下「通常アノード圧上限値」という）Ｐを算出する。通常アノード圧上限値Ｐは、燃料電池スタック２の目標出力が大きくなるほど高くなる。
　ステップＳ８において、コントローラ４は、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎが判定値Ｃ０よりも小さいか否かを判定する。判定値Ｃ０は、それよりも流路内最低アノードガス濃度が低くなると、アノード圧の昇圧後、再度下げ過渡運転が実施されたときに、流路内最低アノードガス濃度が許容限界濃度を下回る可能性のある値である。コントローラ４は、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎが判定値Ｃ０以上であれば、ステップＳ９の処理を行う。一方で、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎが判定値Ｃ０よりも小さければ、ステップＳ１０の処理を行う。
　ステップＳ９において、コントローラ４は、下げ過渡運転後のアノード圧の上限値を通常アノード圧上限値Ｐとし、アノード圧が通常アノード圧上限値Ｐまで増加するように調圧弁３３を制御する。
　ステップＳ１０において、コントローラ４は、後述する図７のテーブルを参照し、推定淀み点距離Ｌｍｉｎに基づいて、淀み点をアノードガス流路１２１の外部まで移動させることが可能なアノード圧の上限値Ｐ１を算出する。以下では、このように推定淀み点距離Ｌｍｉｎに基づいて算出されたアノード圧の上限値Ｐ１を「淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１」という。
　ステップＳ１１において、コントローラ４は、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１が、通常アノード圧上限値Ｐよりも大きいか否かを判定する。コントローラ４は、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１が通常アノード圧上限値Ｐよりも大きければ、ステップＳ１２の処理を行う。一方で、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１が通常アノード圧上限値Ｐ以下であれば、ステップＳ９の処理を行う。
　ステップＳ１２において、コントローラ４は、下げ過渡運転後のアノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１とし、アノード圧が淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１まで増加するように調圧弁３３を制御する。これにより、上限圧を通常アノード圧上限値Ｐとしてアノード圧を昇圧させる場合と比較して、脈動幅をより大きくした状態でアノード圧の昇圧が実施されることになる。つまり、下げ過渡運転中に推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎが判定値Ｃ０以上になったときは、下げ過渡運転後の脈動幅を、目標出力に応じて設定される通常の脈動幅よりも大きくした状態でアノード圧の昇圧が実施されることになる。
　図５は、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡前バッファ濃度Ｃｂｕｆｆ＿ｐｒｅと、に基づいて、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎを算出するマップである。
　図５に示すように、下げ過渡運転中における推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎは、アノード圧降下量ΔＰが大きくなるほど、また、下げ過渡前バッファ濃度Ｃｂｕｆｆ＿ｐｒｅが低いときほど低くなる。
　図６は、アノード圧降下量ΔＰと、下げ過渡前アノード圧Ｐｐｒｅと、に基づいて、推定淀み点距離Ｌｍｉｎを算出するマップである。
　図６に示すように、下げ過渡運転中における推定淀み点距離Ｌｍｉｎは、アノード圧降下量ΔＰが大きくなるほど、また、下げ過渡前アノード圧Ｐｐｒｅが低いときほど大きくなる。
　図７は、推定淀み点距離Ｌｍｉｎに基づいて、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１を算出するテーブルである。
　図７に示すように、推定淀み点距離Ｌｍｉｎが大きくなるほど、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１は高くなる。
　図８は、本実施形態による脈動運転制御の効果について説明する図である。
　図８（Ａ）は、下げ過渡運転後にアノード圧を淀み点排出アノード上限値Ｐ１まで上昇させたときのアノードガス流路１２１内の淀み点の遷移を示す図である。図８（Ｂ）は、下げ過渡運転後にアノード圧を淀み点排出アノード上限値Ｐ１まで上昇させたときのアノードガス流路１２１内のアノードガスの濃度分布の遷移を示す図である。
　図８（Ｂ）において、破線は、下げ過渡運転後のアノードガスの濃度分布を示す線である。実線は、下げ過渡運転後にアノード圧を淀み点排出アノード上限値Ｐ１まで上昇させたときのアノードガスの濃度分布を示す線である。
　図８（Ａ）に示すように、下げ過渡運転後にアノード圧を淀み点排出アノード上限値Ｐ１まで上昇させることで、淀み点をアノードガス流路１２１の外部まで移動させることができる。これにより、図８（Ｂ）に実線で示すように、アノード圧の昇圧後に、アノードガス流路１２１内に局所的にアノードガス濃度が他よりも低くなる部分が残らないようにすることができる。その結果、再度下げ過渡運転が実施されたときに、流路内最低アノードガス濃度が許容限界濃度を下回るのを抑制することできるので、発電効率の安定化が図れると共に、燃料電池１０の劣化を抑制することができる。
　（第２実施形態）
　次に、本発明の第２実施形態について説明する。本実施形態は、判定値Ｃ０を通常アノード圧上限値Ｐが高いときほど大きくする点で第１実施形態と相違する。以下、その相違点を中心に説明する。なお、以下の各実施形態では上述した第１実施形態と同様の機能を果たす部分には、同一の符号を用いて重複する説明を適宜省略する。
　下げ過渡運転中にアノード圧の昇圧指令が出たときは、基本的に燃料電池システム１の運転状態に応じて通常アノード圧上限値Ｐが設定される。
　ここで、アノード圧を通常アノード圧上限値Ｐまで昇圧させた後に再度下げ過渡運転が実施されたときは、通常アノード圧上限値Ｐが高くなるほどその再度の下げ過渡運転中にアノード圧を下限値まで低下させるために必要な時間が長くなる。そのため、アノード圧を通常アノード圧上限値Ｐまで昇圧させたときに、淀み点がアノードガス流路１２１内に残っていると、再度の下げ過渡運転中に流路内最低アノードガス濃度が許容限界濃度を下回るおそれが高くなる。
　そこで本実施形態では、通常アノード圧上限値Ｐが高いときほど、判定値Ｃ０が大きくなるようにした。以下、この本実施形態による脈動運転制御について説明する。
　図９は、本実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。
　ステップＳ２１において、コントローラ４は、通常アノード圧上限値Ｐに基づいて、判定値Ｃ０を設定する。具体的には、通常アノード圧上限値Ｐが高くなるほど、判定値Ｃ０が大きくなるようにする。
　以上説明した本実施形態によれば、通常アノード圧上限値Ｐが高いときほど判定値Ｃ０が大きくなるようにしたので、第１実施形態と比較して、推定流路内最低アノードガス濃度Ｃｍｉｎが相対的に高い場合であっても、推定淀み点距離Ｌｍｉｎに基づいて、淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１が算出される。そして、下げ過渡運転後にアノード圧を昇圧させるときのアノード圧の上限値が、少なくとも淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１よりも高くなるように設定される。
　これにより、アノード圧の昇圧後に淀み点がアノードガス流路１２１内に残らないので、再度の下げ過渡運転の時間が長くなったとしても、再度の下げ過渡運転中に流路内最低アノードガス濃度が許容限界濃度を下回るのを抑制することができる。よって、発電効率の安定化を図ることができると共に、燃料電池１０の劣化を抑制することができる。
　（第３実施形態）
　次に、本発明の第３実施形態について説明する。本実施形態は、下げ過渡運転後にアノード圧を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１まで昇圧させたときに、バッファタンク３６内のアノードガス濃度に基づいて、アノード圧を通常アノード圧上限値Ｐに戻す点で第１実施形態と相違する。以下、その相違点を中心に説明する。
　前述したように、コントローラ４は、燃料電池システム１の運転状態に応じてパージ弁３８の開度を調節し、バッファ濃度（バッファタンク３６内のアノードガス濃度）Ｃｂｕｆｆが燃料電池システム１の運転状態に応じた所望の管理濃度となるように制御している。
　バッファ濃度Ｃｂｕｆｆがこの管理濃度よりも低くなると、脈動運転時にバッファタンク３６からアノードガス流路１２１に供給されるアノードガスが少なくなって電極反応に使用されるアノードガスが不足し、発電効率が低下するおそれがある。
　ここで、下げ過渡運転後にアノード圧が昇圧されたときは、下げ過渡運転中にアノードガス流路１２１内に溜まった窒素等の不活性ガスがバッファタンク３６に押し込まれるため、バッファタンク３６内の不活性ガス濃度が高くなり、逆にアノードガス濃度が低くなる。そのため、アノード圧の昇圧直後は、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度を下回るおそれがある。
　パージ弁３８の開度が同じであれば、アノード圧の上限値が高いときのほうが、アノード圧の昇圧時にパージ弁３８を介して燃料電池システム１の外部に排出されるアノードオフガスの流量は多くなる。つまり、パージ弁３８の開度が同じであれば、アノード圧の上限値を高くしたほうが、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆを高くすることができる。
　そこで本実施形態では、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆを推定し、アノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に設定したときは、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上になるまでは、アノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１のまま保持することとした。そして、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上になってから、アノード圧の上限値を通常アノード圧上限値Ｐ１に戻すこととした。以下、この本実施形態によるアノード圧の戻し制御について説明する。
　図１０は、本実施形態によるアノード圧の戻し制御について説明するフローチャートである。
　ステップＳ３１において、コントローラ４は、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆを推定する。本実施形態では、以下のようにして、アノー圧の昇圧後のバッファ濃度Ｃｂｕｆｆを推定している。
　バッファ濃度Ｃｂｕｆｆは、定常運転時には燃料電池システム１の運転状態に応じた所望の管理濃度になるように制御されている。そして、下げ過渡運転に移行すると燃料電池スタック２の負荷に応じて徐々に低下していき、アノード圧が昇圧させられると、アノードガス流路１２１から不活性ガスがバッファタンク３６内に流れ込んでくるのでさらに低下する。
　アノード圧の昇圧時にバッファタンク３６内に流れ込んでくる不活性ガス量は、アノード圧を昇圧させる前の下げ過渡運転中にバッファタンク３６からアノードガス流路１２１へと流れ込んでアノードガス流路１２１内に蓄積された不活性ガス量と、同じく下げ過渡運転中にカソード側からアノードガス流路１２１内に透過してくる不活性ガス量と、の合計と考えることができる。
　ここで、下げ過渡運転中にバッファタンク３６からアノードガス流路１２１へと流れ込んでアノードガス流路１２１内に蓄積された不活性ガス量は、アノード圧降下量ΔＰに応じて予め実験等によって作成したマップ等を参照することで算出することができる。下げ過渡運転中にバッファタンク３６からアノードガス流路１２１へと流れ込んでアノードガス流路１２１内に蓄積された不活性ガス量は、アノード圧降下量ΔＰが大きいときほど多くなる。
　また、下げ過渡運転中にカソード側からアノードガス流路１２１内に透過してくる不活性ガス量は、電解質膜の透過率と、カソード圧及びアノード圧の差圧と、に応じて予め実験等によって作成したマップ等を参照することで算出することができる。電解質膜の透過率は電解質膜の膜圧等によって定まる物性値であり、カソード圧がアノード圧よりも高いときほど、下げ過渡運転中にカソード側からアノードガス流路１２１内に透過してくる不活性ガス量は多くなる。
　したがって、定常運転時のバッファ濃度Ｃｂｕｆｆと、アノード圧の昇圧時にバッファタンク３６内に流れ込んでくる不活性ガス量と、に応じてアノード圧の昇圧時におけるバッファ濃度Ｃｂｕｆｆを推定することができる。そして、アノード圧の昇圧後は燃料電池システム１の運転状態に応じて決められているパージ弁３８の開度と経過時間等に応じて、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆを推定することができる。
　ステップＳ３２において、コントローラ４は、アノード圧の上限値が淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に設定されているか否かを判定する。コントローラ４は、アノード圧の上限値が淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に設定されていればステップＳ３３の処理を行い、そうでなければ今回の処理を終了する。
　ステップＳ３３において、コントローラ４は、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上か否かを判定する。コントローラ４は、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度よりも低ければ、ステップＳ３４の処理を行う。一方で、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上であれば、ステップＳ３５の処理を行う。
　ステップＳ３４において、コントローラ４は、アノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に保持したまま脈動運転を実施する。
　ステップＳ３５において、コントローラ４は、アノード圧の上限値を通常アノード圧上限値Ｐに戻して脈動運転を実施する。
　以上説明した本実施形態によれば、アノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に設定したときは、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上になった後に、アノード圧の上限値を通常アノード圧上限値Ｐに戻して脈動運転を実施することとした。これにより、アノード圧の昇圧直後に、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度を下回るのを抑制することができる。よって、発電効率の安定化を図ることができると共に、燃料電池１０の劣化を抑制することができる。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。
　例えば上記の第３実施形態では、アノード圧の上限値が淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１に設定されたときは、バッファ濃度Ｃｂｕｆｆが管理濃度以上になってからアノード圧の上限値を通常アノード圧上限値Ｐに戻していた。しかしながら、アノード圧昇圧後のバッファ濃度の増加に併せて段階的にアノード圧の上限値を淀み点排出アノード圧上限値Ｐ１から通常アノード圧上限値Ｐへと戻すようにしても良い。このようにしても、第３実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本願は、２０１２年１月５日に日本国特許庁に出願された特願２０１２－０００３６０号に基づく優先権を主張し、この出願の全ての内容は参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (7)

  1. 　アノードガス及びカソードガスを燃料電池に供給して発電させる燃料電池システムであって、
    　前記燃料電池に供給するアノードガスの圧力を制御する制御弁と、
    　前記燃料電池システムの運転状態に基づいて、前記制御弁の開度を制御することによって、所定の圧力で前記燃料電池内のアノードガスの圧力を脈動させる脈動運転手段と、
    　前記燃料電池内のアノードガスの圧力変化に基づいて、前記燃料電池内で局所的にアノードガス濃度が低くなっている淀み点が存在するかを判断する淀み点判断手段と、
    を備え、
    　前記脈動運転手段は、
    　　前記燃料電池内に淀み点が存在すると判断したときは、前記所定の圧力を増大して脈動運転を行う、
    燃料電池システム。
  2. 　前記燃料電池から排出されるアノードオフガスを蓄えるバッファ部と、
    　前記燃料電池内の淀み点位置を推定する淀み点位置推定手段と、
    を備え、
    　前記脈動運転手段は、
    　　前記淀み点位置が前記バッファ部から遠くなるほど、前記所定の圧力を増大して脈動運転を行う、
    請求項１に記載の燃料電池システム。
  3. 　前記燃料電池内の淀み点位置における最低アノードガス濃度を推定する最低アノードガス濃度推定手段を備え、
    　前記脈動運転手段は、
    　　前記最低アノードガス濃度が所定の判定値よりも低ければ、前記淀み点が前記燃料電池内から前記バッファ部へと排出されるように前記所定の圧力を増大させる、
    請求項２に記載の燃料電池システム。
  4. 　前記脈動運転手段は、
    　　前記燃料電池の負荷に応じて、アノードガスの圧力の基本上限圧を算出する基本上限圧算出手段と、
    　　前記燃料電池内の淀み点位置に応じて、その淀み点を前記燃料電池内から前記バッファ部へと排出することができるアノードガスの圧力の上限圧である淀み点排出上限圧を算出する淀み点排出上限圧算出手段と、
    を備え、
    　　前記基本上限圧と前記淀み点排出上限圧とのうちの大きいほうを、アノードガスの圧力の上限圧として脈動運転を実施する、
    請求項３に記載の燃料電池システム。
  5. 　前記脈動運転手段は、
    　　前記基本上限圧が高いときほど前記判定値を大きくする、
    請求項４に記載の燃料電池システム。
  6. 　前記バッファ部内のアノードガスの濃度を推定するバッファ部アノードガス濃度推定手段を備え、
    　前記脈動運転手段は、
    　　淀み点排出上限圧をアノードガスの圧力の上限圧とした場合は、前記バッファ部内のアノードガス濃度が所定の管理濃度以上になったときに、アノードガスの圧力の上限圧を前記基本上限圧に戻す、
    請求項４又は請求項５に記載の燃料電池システム。
  7. 　前記バッファ部内のアノードガスの濃度を推定するバッファ部アノードガス濃度推定手段を備え、
    　前記脈動運転手段は、
    　　淀み点排出上限圧をアノードガスの圧力の上限圧とした場合に前記バッファ部のアノードガス濃度が所定の管理濃度よりも低いときは、前記バッファ部のアノードガス濃度の増加に併せて段階的にアノードガスの圧力の上限圧を前記基本上限圧まで戻す、
    請求項４又は請求項５に記載の燃料電池システム。
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