WO2013080460A1 - 電気化学素子用電極板および電気化学素子 - Google Patents

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    • Y02T10/70—Energy storage systems for electromobility, e.g. batteries

Definitions

  • the present invention mainly relates to an electrode plate for an electrochemical element, which includes an electrode plate body including a strip-shaped metal current collector, an active material layer formed on at least one main surface thereof, and an electrode lead.
  • the present invention relates to an improvement in the connection between the electrode plate body and the electrode lead.
  • lithium ion secondary batteries and nickel metal hydride storage batteries are actively developed because they have high energy density and high vibration resistance and impact resistance.
  • An electrode plate constituting an electrochemical element such as a secondary battery includes a strip-shaped metal current collector such as a metal foil and an active material layer formed on at least one main surface thereof.
  • the active material layer is not formed on the entire surface of the current collector, and an active material layer non-formation portion (current collector exposed portion) having an appropriate area is often provided.
  • the electrode lead which consists of strip-shaped metal pieces, for example is connected to the non-formation part of an active material layer.
  • the current collector is connected to an external terminal such as a battery can or a sealing plate constituting the outer package of the electrochemical element by the electrode lead.
  • such a method requires time and effort because it is necessary to provide an active material layer non-formation part on the current collector.
  • FIG. 8 is a front view of the electrode plate for an electrochemical element
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of the electrode plate taken along the line IX-IX.
  • the electrode plate main body 2 is made longer than the width. Thereby, it becomes easy to protrude the edge part along the transversal direction of the electrode lead 3A from the edge part along the longitudinal direction of the current collector. Then, it becomes easy to connect the protruding end portion of the electrode lead 3A to the external terminal.
  • the length of the electrode lead 3A in the longitudinal direction is larger than the width of the electrode plate body 2, the material cost of the electrode lead 3A increases.
  • an object of the present invention is to reduce the material cost of the electrode lead.
  • One aspect of the present invention includes an electrode plate body including a strip-shaped metal current collector and an active material layer formed on at least one main surface of the metal current collector, and the active material layer interposed therebetween.
  • a strip-shaped electrode lead disposed so as to face the main surface of the metal current collector, at least a part of the end of the electrode plate body, and at least a part of the end of the electrode lead, Each of the electrode plate main body and the electrode lead are connected by the melting part, and the electrode lead is positioned on the surface of the active material layer.
  • the present invention relates to an electrode plate for an electrochemical element that is folded back toward the melted portion by a crease.
  • Another aspect of the present invention includes an electrode group having a positive electrode plate, a negative electrode plate, and a separator interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate, and at least one of the positive electrode plate and the negative electrode plate Is an electrochemical element electrode plate, wherein the positive electrode plate and the negative electrode plate are wound or laminated with the separator interposed therebetween.
  • the electrode plate for an electrochemical element and the electrochemical element of the present invention by folding the electrode lead, current can be easily taken out regardless of the length of the electrode lead. Moreover, according to the said structure, since the length of the longitudinal direction of an electrode lead can be made smaller than the width
  • FIG. 3 is a sectional view taken along line III-III in FIG. 1. It is explanatory drawing which shows the manufacturing process of the electrode plate for electrochemical elements which concerns on 1st Embodiment, (a) Front view before forming a fusion
  • FIG. 9 is a sectional view taken along line IX-IX in FIG. 8. It is a longitudinal cross-sectional view of the lithium ion secondary battery which is an electrochemical element which concerns on 3rd Embodiment.
  • the electrode plate for electrochemical devices of the present invention includes an electrode plate body and an electrode lead.
  • the electrode plate body includes a strip-shaped metal current collector and an active material layer formed on at least one main surface of the metal current collector. Since the metal current collector has a band shape, the active material layer and the electrode plate body also have a band shape. Therefore, the electrode plate main body has a pair of end portions along the longitudinal direction and a pair of end portions along the short direction.
  • the main surface of the metal current collector is a surface perpendicular to the thickness direction of the sheet-shaped metal current collector.
  • the active material layer is formed on one or both main surfaces. In each main surface, the active material layer is preferably formed on almost the entire surface (for example, an area of 90% or more of each main surface) from the viewpoint of obtaining a high capacity.
  • the electrode lead is composed of a strip-shaped metal piece or the like, and is a rectangle having a pair of end portions along the longitudinal direction and a pair of end portions along the short direction.
  • the electrode lead is disposed so as to face the main surface of the metal current collector with respect to the electrode plate body through the active material layer.
  • at least a part of the electrode lead only needs to face the main surface of the metal current collector with the active material layer interposed therebetween.
  • At least a part of the end part of the electrode plate main body and at least a part of the end part of the electrode lead each have a melted part formed by melting.
  • the melting portion is formed so as to straddle the end surface of the end portion of the electrode lead and the end surface of the end portion of the electrode plate main body.
  • the electrode plate body and the electrode lead are connected by the melting part.
  • the end of the electrode plate main body is preferably one end along the longitudinal direction of the electrode plate main body, and the end of the electrode lead is one end along the short direction of the electrode lead. It is preferable.
  • the end of the electrode plate main body may be one end along the short direction of the electrode plate main body.
  • the end portion of the electrode lead may be one end portion along the longitudinal direction of the electrode lead. This is because each end to be selected depends on the design of the electrochemical element.
  • the electrode lead is folded back toward the melted portion by a fold located on the surface of the active material layer.
  • the crease is preferably formed parallel to the short direction of the electrode lead, but the crease may be formed parallel to the longitudinal direction of the electrode lead depending on the design of the electrochemical element. Further, the parallel relationship as described above is not necessarily satisfied.
  • the fold line may be formed so as to intersect with the longitudinal direction of the electrode lead.
  • the electrode lead is folded back on the surface of the active material layer away from the melted portion, so that the end of the electrode plate body (the end where the melted portion is formed) can be used regardless of the length of the electrode lead.
  • the end portion of the electrode lead opposite to the end portion where the melted portion is formed can be protruded. And it becomes easy to connect the edge part of the electrode lead which protruded with the external terminal.
  • the material cost of the electrode lead can be reduced. That is, even with the electrode lead having a short length, it is easy to take out current from the current collector to the external terminal. In extreme cases, the electrode leads may be square.
  • a melting portion may be formed at an end portion of the rectangular electrode lead along the longitudinal direction, and the electrode lead may be folded back at a fold line parallel to the longitudinal direction of the electrode lead. Furthermore, by folding back the electrode lead, the distance between the connecting portion between the electrode lead and the external terminal and the melted portion can be shortened, so an improvement in current collecting performance can also be expected. It is advantageous. On the other hand, when the electrode lead is folded back on the surface of the active material layer, stress is hardly applied to the melted portion, and the melted portion is hardly damaged.
  • the electrode lead may be bent toward the end surface of the end portion of the electrode plate main body in the vicinity of the melting portion. That is, the end portion along the short direction of the electrode lead where the melted portion is formed can be bent into an L shape. And the positioning at the time of connecting an electrode lead to an electrode plate main body becomes easy by making the bent part contact
  • the length of the electrode lead in the longitudinal direction is made smaller than the width of the electrode plate body.
  • L and W are preferably 0.4 ⁇ L / W ⁇ 1, for example, More preferably, 4 ⁇ L / W ⁇ 0.8.
  • the electrochemical device of the present invention includes an electrode group having a positive electrode plate, a negative electrode plate, and a separator interposed therebetween.
  • at least one of the positive electrode plate and the negative electrode plate is an electrode plate for an electrochemical element having the above configuration.
  • the positive electrode plate and the negative electrode plate are wound or laminated via a separator.
  • an electrochemical element according to one embodiment of the present invention includes an electrode group having a positive electrode plate, a negative electrode plate having the above-described configuration, and a separator interposed therebetween.
  • An electrochemical element according to another aspect of the present invention includes an electrode group having a positive electrode plate having the above-described configuration, a negative electrode plate, and a separator interposed therebetween.
  • the electrode group may be a wound type or a laminated type that does not have a wound structure.
  • the present invention can be applied to various secondary batteries, but is preferably applied to lithium ion secondary batteries and nickel metal hydride storage batteries. Further, the present invention may be applied to an electrochemical element such as a capacitor having a current collecting structure similar to that of a secondary battery.
  • FIG. 1 is a front view of an electrode plate 10 for an electrochemical element according to the first embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a rear view of the electrode plate
  • 3 is a cross-sectional view taken along the line III-III in FIG.
  • the electrode plate 10 is used for a nonaqueous electrolyte secondary battery represented by a lithium ion secondary battery.
  • the electrode plate 10 includes an electrode plate body 2 and an electrode lead 3 for connecting to an external terminal of the nonaqueous electrolyte secondary battery.
  • the electrode plate body 2 includes a strip-shaped current collector 2a made of metal foil, and an active material layer 2b formed on almost the entire main surface of both of them.
  • the active material layer 2b includes an active material as an essential component, and may include a conductive material and a binder as an optional component.
  • the method of connecting the end of the electrode plate body 2 and the end of the electrode lead 3 by welding is particularly suitable when the active material layer 2b is a deposited film of an alloy-based material.
  • the deposited film of the alloy-based material is formed by depositing the alloy-based material in a film shape on the main surface of the current collector by a vapor phase method.
  • a vapor deposition method, a sputtering method, a CVD (Chemical vapor deposition) method, or the like is employed.
  • the thickness of the deposited film is preferably in the range of approximately 5 to 30 ⁇ m.
  • An alloy-based material is a material containing an element (Si, Sn, etc.) capable of reversibly forming an alloy with lithium.
  • silicon oxide SiOx (0 ⁇ x ⁇ 1.5) is preferable.
  • the melted portion 14 connecting the electrode plate body 2 and the electrode lead 3 is formed by arc welding.
  • the melting portion 14 is formed by melting and resolidifying the active material layer 2b, the current collector 2a, and the electrode lead 3 together.
  • Such a melting part 14 contains the respective constituent elements of the active material, the current collector, and the electrode lead.
  • the fusion zone 14 obtained by arc welding is mechanically strong and also has good electrical continuity between the electrode plate body 2 and the electrode lead 3.
  • the shape of the electrode plate body 2 is a strip shape having a pair of end portions 12a, 12b along the longitudinal direction (D L ) and a pair of end portions 12c, d along the short side direction (D W ).
  • the active material layer 2b is formed on each of the two main surfaces of the current collector 2a, and the active material layer is formed on the end surfaces of the pair of end portions 12a and 12b and the end surfaces of the pair of end portions 12c and 12d. Not formed.
  • the current collector 2a is exposed at each end face. Thereby, welding (formation of a fusion
  • the electrode lead 3 is disposed so that at least a part thereof faces the main surface of the current collector 2a with the active material layer 2b interposed therebetween. Although the electrode lead 3 is bent in FIGS. 1 to 3, the original shape has end portions 13a and b along a pair of longitudinal directions and a pair of end portions 13c and d along a short direction. It is a rectangle.
  • the melting portion 14 is formed so as to straddle the end portion 12 a along the longitudinal direction of the electrode plate body 2 and the end portion 13 c along the short direction of the electrode lead 3.
  • the electrode plate body 2 and the electrode lead 3 are mechanically and electrically connected to each other by such a melting portion 14 straddling both.
  • the electrode lead 3 is folded back 180 degrees toward the melting part 14 by a fold 15 located on the surface of the active material layer 2b.
  • the distance X 1 from the melting portion 14 (end portion 13c) to the crease 15 is preferably 0.5 to 10 mm from the viewpoint of preventing unnecessary stress from being generated in the melting portion 14 and reducing the material cost.
  • the distance X 2 from the fold 15 of the electrode lead 3 to the end portion 13d (connection portion with the external terminal) is not particularly limited, but is preferably 20 to 40 mm from the viewpoint of reducing the material cost.
  • the electrode plate body 2 and the electrode lead 3 are prepared.
  • the electrode plate body 2 includes a current collector 2a and an active material layer 2b formed on the main surface of the current collector 2a.
  • the electrode lead 3 is a rectangle having a length in the longitudinal direction of l 1 (L) and a length in the short direction of l 2 , and the length l 1 (L) is smaller than the width W of the electrode plate body 2. ing.
  • one end 12a along the longitudinal direction of the electrode plate body 2 and one end 13c along the short direction of the electrode lead 3 are aligned (each The electrode leads 3 are disposed on the surface of the active material layer 2b so that the end surfaces of the end portions are flush with each other.
  • the laminated body of the electrode plate body 2 and the electrode lead 3 is sandwiched and fixed by a pair of plate-like welding jigs (not shown).
  • arc discharge is performed toward the respective end surfaces of the electrode plate body 2 and the electrode lead 3.
  • at least a part of the end 12a of the electrode plate body 2 and at least a part of the end 13c of the electrode lead 3 are melted to form a melted part 14 as shown in FIG. 4B.
  • arc welding When welding by arc discharge (arc welding) is performed, arc welding is performed so that the end surface of the end portion 12a of the electrode plate body 2 and the end surface of the end portion 13c of the electrode lead 3 are simultaneously irradiated with an arc.
  • An electrode (not shown) is arranged. The arc is continuously or intermittently ejected from the welding torch while moving the welding torch of the arc welding electrode along each end face.
  • a plasma welding method and a TIG (Tungsten Inert Gas) welding method are preferable.
  • the plasma welding method is particularly preferable. It is considered that the bonding strength and electrical continuity between the current collector 2a and the electrode lead 3 by the melting part 14 are improved as the elements are uniformly dispersed in the melting part 14.
  • Plasma welding and TIG welding can be performed using a commercially available plasma welding machine and TIG welding machine, respectively.
  • Plasma welding is performed, for example, by appropriately selecting conditions such as welding current value, welding speed (moving speed of welding torch), welding time, types of plasma gas and shielding gas, and their flow rates. By selecting these conditions, it is possible to control the bonding strength and electrical conductivity between the current collector 2a and the electrode lead 3 by the melted portion 14 to be formed.
  • conditions such as welding current value, welding speed (moving speed of welding torch), welding time, types of plasma gas and shielding gas, and their flow rates.
  • the welding current value is, for example, 1A to 100A.
  • the sweep speed of the welding torch is, for example, 1 mm / second to 200 mm / second.
  • argon gas or the like is used as the plasma gas.
  • the plasma gas flow rate is, for example, 10 ml / min to 10 liters / min.
  • argon or hydrogen is used as the shielding gas.
  • the shield gas flow rate is, for example, 10 ml / min to 10 liters / min.
  • the electrode lead 3 is bent at a fold 15 located on the surface of the active material layer 2a as shown by a white arrow in FIG.
  • the end portion 13 d of the electrode lead 3 is folded back 180 degrees toward the melting portion 14.
  • the crease 15 is parallel to the short direction of the electrode lead 3, but does not have to be parallel.
  • the electrode lead 3 when the electrode lead 3 is folded back, the end 13d protrudes from the electrode plate body 2a as shown in FIG. 4C, and the electrode plate 2 is completed.
  • the current can be easily taken out to the outside. Further, the material cost of the electrode lead 3 can be greatly reduced. Furthermore, unnecessary stress is not applied to the melted portion 14, and the welding strength is not reduced.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of the electrode plate 20 for an electrochemical device according to the second embodiment of the present invention before forming a melted portion
  • FIG. 6 is a view after forming the melted portion of the electrode plate 20
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of the electrode plate in a state where the electrode lead is folded back at the fold.
  • the configuration of the electrode plate 20 is the same as that of the first embodiment except that the structure of the end portion in the vicinity of the melted portion of the electrode lead is different. Therefore, in the following description, members corresponding to those of the first embodiment will be described using the same reference numerals as those of the first embodiment.
  • the electrode plate 20 includes the electrode plate main body 2 and the electrode lead 3 as in the electrode plate 10 according to the first embodiment.
  • the electrode plate body 2 includes a strip-shaped current collector 2a made of a metal foil and an active material layer 2b formed on both main surfaces thereof.
  • one end 13 c along the short direction of the electrode lead 3 is bent in an L shape toward the end surface of one end 12 a along the longitudinal direction of the electrode plate body 2.
  • the bent portion of the electrode lead 3 is in contact with the end surface of the end 12 a of the electrode plate body 2.
  • the bent portion 22 of the electrode lead 3 in the vicinity of the melting portion 14 may be used for positioning the electrode lead 3 with respect to the electrode plate body 2. Therefore, the angle ⁇ of the bent portion 22 is 90 degrees in FIG. 5, but the angle ⁇ need not be 90 degrees.
  • the angle ⁇ may be less than 90 degrees (for example, 45 degrees or more and less than 90 degrees) as long as the fold of the bent portion 22 can be engaged with the edge of the end portion of the electrode plate body 2.
  • the length ⁇ L of the electrode lead 3 from the bent portion 22 to the outermost end (edge) of the end portion 13c may be matched with the width of the end face of the end portion 12a of the electrode plate body 2, but it is necessary to match it. Absent. However, ⁇ L is desirably smaller than the width of the end surface of the end portion 12a so that the melting portion 14 does not protrude in the thickness direction of the electrode plate body 2.
  • the bent portion 22 may be formed before the electrode lead 3 is brought into contact with the electrode plate body 2, and is formed along the edge of the end portion of the electrode plate body 2 after the contact. May be.
  • the electrode lead 3 When the positioning of the electrode lead 3 to the electrode plate body 2 and the subsequent formation of the melted portion 14 are completed, the electrode lead 3 is folded at the fold 15 and turned back toward the melted portion 14 as shown in FIG. Thereby, the electrode plate 20 in a state where the end portion 13d of the electrode lead 3 opposite to the melting portion 14 protrudes from the end portion 12a of the electrode plate body 2 is completed.
  • FIG. 10 is a longitudinal sectional view of a lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention.
  • the lithium ion secondary battery 30 includes, for example, a negative electrode plate 34 having the configuration of the electrode plate 10 described above. Other configurations are the same as those of the conventional lithium ion secondary battery.
  • the lithium ion secondary battery 30 includes a wound electrode group 36, an upper insulating plate 38a and a lower insulating plate 38b attached to both ends of the wound electrode group 36 in the longitudinal direction,
  • the battery case 31 in which the mold electrode group 36 is accommodated, the sealing plate 32 that seals the opening of the battery case 31, and a nonaqueous electrolyte (not shown) are provided.
  • the battery case 31 is a bottomed cylindrical member having an opening.
  • the battery case 31 is produced by molding a metal material such as iron or stainless steel into a predetermined shape.
  • the sealing plate 32 has a positive electrode terminal 32a serving as an external terminal and a gasket 33 on the peripheral edge.
  • the wound electrode group 36 includes a belt-like positive electrode plate 35, a belt-like negative electrode plate 34, and a belt-like separator 37.
  • the wound electrode group 36 is formed by, for example, winding a laminate in which a separator 37 is interposed between a negative electrode plate 34 and a positive electrode plate 35 with one end in the longitudinal direction as a winding axis. Is obtained.
  • the electrode group 36 is a wound type, but the present invention is not limited to this.
  • the electrode group 36 may be a stacked type in which a negative electrode plate 34 and a positive electrode plate 35 are stacked with a separator 37 interposed therebetween.
  • the negative electrode 34 included in the lithium ion battery 30 according to the present embodiment is firmly bonded by the negative electrode lead 3 and the melting portion 14, and an electrically good connection state is realized between them. Therefore, it is excellent in large current discharge characteristics and cycle characteristics.
  • the wound electrode group 36 is accommodated in the battery case 31 with the upper insulating plate 38a and the lower insulating plate 38b attached.
  • the positive electrode lead 35 a of the positive electrode plate 35 is connected to the inner surface side of the sealing plate 32.
  • the negative electrode lead 34 a (3) of the negative electrode plate 34 is connected to the inner bottom surface of the battery case 31.
  • a nonaqueous electrolyte is injected into the battery case 31.
  • the sealing plate 32 is inserted into the opening of the battery case 31, and the opening end of the battery case 31 is crimped to the sealing plate 32 via the gasket 33. Thereby, the opening of the battery case 31 is sealed by the sealing plate 32. In this way, the lithium ion battery 30 is obtained.
  • the lithium ion secondary battery 30 includes the negative electrode plate 34 having the above-described configuration of the electrode plate 10 has been described, but the negative electrode plate having the above-described configuration of the electrode plate 20 may be used. Good. Moreover, you may use the positive electrode plate which has the structure of the above-mentioned electrode plate 10 or 20. FIG. Furthermore, in the present embodiment, the cylindrical lithium ion secondary battery 30 has been described. However, the present invention is not limited to this, and various forms can be adopted for the lithium ion secondary battery. Specific examples thereof include a square battery, a flat battery, and a laminated film pack battery. Further, in place of the wound electrode group 36, a stacked electrode group may be used.
  • the positive electrode current collector is, for example, a foil, sheet, or film formed of stainless steel, titanium, aluminum, or aluminum alloy having a thickness of 5 to 50 ⁇ m. Can be used.
  • the positive electrode active material layer is formed by applying a positive electrode mixture paint to the main surface of the positive electrode current collector, drying it, and rolling it.
  • the positive electrode mixture paint is prepared by dispersing the positive electrode mixture in a dispersion medium. Such a dispersion step can be performed by a disperser such as a planetary mixer.
  • the positive electrode mixture may include a positive electrode active material as an essential component, and may include a conductive material and a binder as optional components.
  • a lithium-containing transition metal oxide As the positive electrode active material, it is preferable to use a lithium-containing transition metal oxide as the positive electrode active material.
  • a lithium-containing transition metal oxide having a layered rock salt type crystal structure or a spinel structure is preferable. More specifically, lithium cobaltate and modified products thereof, lithium nickelate and modified products thereof, lithium manganate and modified products thereof, and the like can be used.
  • a modified body is the material which substituted some transition metals of complex oxides, such as lithium cobaltate, lithium nickelate, lithium manganate, for example with the other element.
  • the conductive agent examples include natural graphite, artificial graphite, and carbon black.
  • Various resin materials are used as the binder.
  • the positive electrode lead is made of aluminum, aluminum alloy or the like.
  • the aluminum alloy include an aluminum-silicon alloy, an aluminum-iron alloy, an aluminum-copper alloy, an aluminum-manganese alloy, an aluminum-magnesium alloy, and an aluminum-zinc alloy.
  • the thickness of the positive electrode lead is, for example, 0.5 to 1.0 mm.
  • the metal current collector is, for example, a foil or sheet formed of stainless steel, titanium, nickel, copper or a copper alloy having a thickness of 5 to 50 ⁇ m. Alternatively, a film can be used.
  • the negative electrode active material layer is formed by applying a negative electrode mixture paint to the main surface of the negative electrode current collector, drying, and rolling.
  • the negative electrode mixture paint is prepared by dispersing the negative electrode mixture in a dispersion medium, like the positive electrode mixture paint.
  • the negative electrode mixture includes a negative electrode active material as an essential component, and may include a conductive material and a binder as an optional component, similar to the positive electrode active material layer.
  • a carbon material or the like can be used in addition to the alloy-based material. Examples of the carbon material include natural graphite, artificial graphite, hard carbon, and soft carbon.
  • the negative electrode active material layer may be formed by depositing an alloy material on the main surface of the current collector in a film form by a vapor phase method.
  • a negative electrode current collector is disposed above a silicon target in the vertical direction. Silicon vapor is generated by irradiating the silicon target with an electron beam, and this silicon vapor is deposited on the surface of the negative electrode current collector. Thereby, an active material layer containing silicon is formed on the surface of the negative electrode current collector.
  • an active material layer made of silicon oxide or silicon nitride is formed.
  • the active material layer made of a deposited film may be formed as an aggregate of a plurality of columnar bodies.
  • Each of the plurality of columnar bodies contains an alloy-based material, and is formed to extend outward from the surface of the negative electrode current collector and to be separated from each other.
  • the height of the columnar body is preferably 3 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the negative electrode lead is formed of nickel, nickel alloy, copper, copper alloy or the like.
  • the nickel alloy include a nickel-silicon alloy, a nickel-tin alloy, a nickel-cobalt alloy, a nickel-iron alloy, and a nickel-manganese alloy.
  • Copper alloys include copper-nickel alloys, copper-iron alloys, copper-silver alloys, copper-phosphorus alloys, copper-aluminum alloys, copper-silicon alloys, copper-tin alloys, copper-zirconia alloys, copper-beryllium alloys, etc.
  • a clad material of copper and nickel may be used for the negative electrode lead.
  • the thickness of the negative electrode lead is, for example, 0.5 to 1.0 mm.
  • the separator is disposed so as to be interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • a porous sheet such as a microporous film, a woven fabric, and a non-woven fabric that has a predetermined ion permeability, mechanical strength, insulation, and the like.
  • the thickness of the separator is usually 10 to 300 ⁇ m, preferably 10 to 30 ⁇ m.
  • Non-aqueous electrolyte a solution in which a lithium salt is dissolved as a solute in a non-aqueous solvent is preferably used.
  • Lithium salts include LiClO 4 , LiBF 4 , LiPF 6 , LiAlCl 4 , LiSbF 6 , LiSCN, LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6 , LiB 10 Cl 10 , imide salts, and the like.
  • the solute concentration is preferably 0.5 to 2 mol / L.
  • a cyclic carbonate, a chain carbonate, a cyclic carboxylic acid ester or the like is used as the non-aqueous solvent.
  • cyclic carbonate examples include propylene carbonate and ethylene carbonate.
  • chain carbonate examples include diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, dimethyl carbonate and the like.
  • cyclic carboxylic acid esters examples include ⁇ -butyrolactone and ⁇ -valerolactone.
  • a non-aqueous solvent may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type.
  • Example 1 A lithium ion secondary battery electrode plate 10 having the structure shown in FIGS. 1 to 3 was produced as follows. Specifically, an active material layer 2b made of SiO 0.3 having a thickness of 20 ⁇ m was formed on both surfaces of a current collector 2a made of a copper foil having a thickness of 40 ⁇ m by vacuum deposition. Next, the current collector 2a on which the active material layer 2b was formed on both surfaces was cut into a strip shape having a length of 60 mm and a width (W) of 40 mm to obtain an electrode plate body 2 having a thickness of 80 ⁇ m.
  • an active material layer 2b made of SiO 0.3 having a thickness of 20 ⁇ m was formed on both surfaces of a current collector 2a made of a copper foil having a thickness of 40 ⁇ m by vacuum deposition.
  • the current collector 2a on which the active material layer 2b was formed on both surfaces was cut into a strip shape having a length of 60 mm and a width (W) of 40 mm to obtain an electrode plate body
  • a strip-shaped electrode lead 3 made of a copper foil having a thickness of 0.1 mm, a length (l 1 (L)) of 30 mm, and a width (l 2 ) of 3 mm was prepared.
  • the electrode lead 3 is arranged on the surface of the active material layer 2b so that one end 12a along the longitudinal direction of the electrode plate body 2 and one end 13c along the short direction of the electrode lead 3 are aligned. did.
  • the laminate of the electrode plate body 2 and the electrode lead 3 is sandwiched and fixed by a pair of plate-shaped welding jigs, and arc discharge is performed toward the respective end surfaces of the electrode plate body 2 and the electrode lead 3. And plasma welding was performed.
  • the arc was continuously injected while moving the welding torch along each end face, and the melted portion 14 was formed so as to cover the entire end portion 13c.
  • the welding current value was 20 A
  • the welding torch sweep speed was 20 mm / second
  • the plasma gas flow rate was 0.5 liter / minute
  • the plasma gas was argon.
  • the electrode lead 3 is folded at a fold 15 located on the surface of the active material layer 2a, and the free end portion 13d of the electrode lead 3 is folded back 180 degrees toward the melted portion 14 to form an electrode plate. 10 was completed.
  • the distance X 1 from the melting part 14 to the fold 15 was 5 mm, and the distance X 2 from the fold to the free end 13 d of the electrode lead 3 was 25 mm.
  • Example 2 The lithium ion secondary battery electrode plate 20 having the structure shown in FIGS. 5 to 7 was produced as follows. First, the same electrode plate body 2 and electrode lead 3 as used in Example 1 were prepared. Next, an L-shaped bent portion 22 was formed at one end 13 c along the short direction of the electrode lead 3. At this time, the distance from the end (edge) to the bent portion 22 was 80 ⁇ m. Then, the electrode lead 3 is placed on the surface of the active material layer 2b so that one end 12a along the longitudinal direction of the electrode plate body 2 and one end 13c along the short direction of the electrode lead 3 are substantially aligned. Arranged.
  • an electrode plate 20 was produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 1 a melted portion 14 was formed at the end of the electrode plate body 2 and the end of the electrode lead 3A.
  • the electrode lead 3A was left as it was without being folded or folded back.
  • the tensile strength of the fusion zone 14 of the electrode plates of the examples and comparative examples was measured. Specifically, a universal testing machine manufactured by Shimadzu Corporation is prepared, and the lower fixing jig has an end opposite to the end where the melted portion 14 is formed among the ends of the electrode plate body 2. The part was fixed. On the other hand, the upper fixing jig was fixed by sandwiching the end portion of the electrode lead opposite to the end portion where the melted portion 14 is formed. Then, the electrode lead was pulled up with respect to the electrode plate main body 2 by moving the upper fixing jig upward at a speed of 5 mm / min at a room temperature of 25 ° C.
  • the length (l 1 ) in the longitudinal direction of the electrode lead 3 of Examples 1 and 2 was half the length of the electrode lead 3 of Comparative Example 1, and the material cost could be suppressed. Further, in Example 2, since the bent portion 22 was formed on the electrode lead 3, the positioning of the electrode lead 3 with respect to the electrode plate body 2 was easy, and variation in positioning accuracy could be suppressed. Furthermore, since the electrode lead 3 of Examples 1 and 2 has a shorter length (l 1 ) in the longitudinal direction than that of Comparative Example 1, it is considered suitable for large current discharge.
  • an electrode plate useful for realizing an electrochemical element suitable for large current discharge can be obtained at low cost.
  • the present invention is useful in, for example, a driving power source for an electric tool or an electric vehicle that requires high output, a large-capacity backup power source, a storage power source, and the like.
  • 2 electrode plate main body, 2a: current collector, 2b: active material layer, 3: electrode lead, 10 (20): electrode plate, 14: melting part, 15: fold, 30: secondary battery, 31: battery case 32: Sealing plate, 33: Gasket, 34: Negative electrode plate, 34a: Negative electrode lead, 35: Positive electrode plate, 35a: Positive electrode lead, 36: Electrode group, 37: Separator, 38a, 38b: Insulating plate

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Abstract

　帯状の金属集電体と、金属集電体の少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を含む、電極板本体と、活物質層を介して金属集電体の主面に対向するように配置された短冊状の電極リードと、電極板本体の端部の少なくとも一部と、電極リードの端部の少なくとも一部とを、それぞれ溶融することにより形成された溶融部と、を備え、溶融部により、電極板本体と、電極リードとが、接続されており、電極リードは、活物質層の表面に位置する折り目により、溶融部に向かって折り返されている、電気化学素子用電極板。

Description

電気化学素子用電極板および電気化学素子
　本発明は、主に、帯状の金属集電体と、その少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を含む電極板本体と、電極リードとを含む、電気化学素子用電極板に関し、特に、電極板本体と電極リードとの接続部の改良に関する。
　近年、携帯用電子機器の小型化、軽量化が進み、それらの電子機器の電源として用いられる小型かつ軽量で高出力な電気化学素子の需要が高まっている。中でも、リチウムイオン二次電池やニッケル水素蓄電池は、高いエネルギー密度を有し、耐振動性や耐衝撃性が高いことから、開発が盛んに進んでいる。
　二次電池などの電気化学素子を構成する電極板は、金属箔のような帯状の金属集電体と、その少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を具備する。ただし、活物質層は、集電体の全面に形成されず、適当な面積の活物質層の非形成部（集電体露出部）が設けられることが多い。そして、活物質層の非形成部には、例えば短冊状の金属片からなる電極リードが接続される。電極リードにより、集電体は、電気化学素子の外装体を構成する電池缶や封口板などの外部端子と接続される。しかし、このような方法は、集電体に活物質層の非形成部を設ける必要があり、手間がかかる。
　そこで、帯状の集電体と電極リードとを生産性良く接続する効率的な方法として、集電体の長手方向に沿う一方の端面と、電極リードの短辺に沿う端面とを、プラズマ溶接により接続する方法が提案されている（特許文献１参照）。
特開２０１０－１５７４８４号公報
　図８は、電気化学素子用電極板の正面図であり、図９は、同電極板のIX－IX線断面図である。図８、図９に示すように、帯状の集電体の端部と、短冊状の電極リードの端部とを溶融部１４で接続する場合、通常、電極リード３Ａの長手方向の長さを、電極板本体２の幅よりも長くすることが行われている。これにより、電極リード３Ａの短手方向に沿う端部を、集電体の長手方向に沿う端部から、はみ出させることが容易となる。そして、はみ出した電極リード３Ａの端部を、外部端子と接続することが容易となる。しかし、このような構成では、電極リード３Ａの長手方向の長さが、電極板本体２の幅よりも大きいため、電極リード３Ａの材料コストが大きくなる。
　そこで、本発明は、電極リードの材料コストを低減することを目的の一つとしている。
　本発明の一局面は、帯状の金属集電体と、前記金属集電体の少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を含む、電極板本体と、前記活物質層を介して前記金属集電体の主面に対向するように配置された、短冊状の電極リードと、前記電極板本体の端部の少なくとも一部と、前記電極リードの端部の少なくとも一部とを、それぞれ溶融することにより形成された溶融部と、を備え、前記溶融部により、前記電極板本体と、前記電極リードとが、接続されており、前記電極リードは、前記活物質層の表面に位置する折り目により、前記溶融部に向かって折り返されている、電気化学素子用電極板に関する。
　本発明の他の一局面は、正極板と、負極板と、前記正極板と前記負極板との間に介在するセパレータと、を有する電極群を備え、前記正極板および前記負極板の少なくとも一方が、上記の電気化学素子用電極板であり、前記正極板と前記負極板とが前記セパレータを介して捲回または積層されている、電気化学素子に関する。
　本発明の電気化学素子用電極板および電気化学素子によれば、電極リードを折り返すことで、電極リードの長さに関わらず、電流を外部に取り出すことが容易となる。また、上記構成によれば、例えば、電極リードの長手方向の長さを、電極板本体の幅よりも小さくすることができるため、電極リードの材料コストを低減することができる。また、電極リードを活物質層の表面に位置する折り目により折り返す場合には、溶融部に大きな応力が印加されることがなく、溶融部の破損は起り難い。
第１実施形態に係る電気化学素子用電極板の正面図である。 第１実施形態に係る電気化学素子用電極板の背面図である。 図１のIII－III線断面図である。 第１実施形態に係る電気化学素子用電極板の製造工程を示す説明図であり、（ａ）溶融部を形成する前の正面図、（ｂ）溶融部を形成した後の正面図、（ｃ）折り目で電極リードを折り返した状態の正面図である。 第２実施形態に係る電気化学素子用電極板の、溶融部を形成する前の断面図である。 第２実施形態に係る電気化学素子用電極板の、溶融部を形成した後の断面図である。 第２実施形態に係る電気化学素子用電極板の、折り目で電極リードを折り返した状態の断面図である。 電極リードを折り返さない電気化学素子用電極板の正面図である。 図８のIX－IX線断面図である。 第３実施形態に係る電気化学素子であるリチウムイオン二次電池の縦断面図である。
　本発明の電気化学素子用電極板は、電極板本体と、電極リードと、を備えている。
　電極板本体は、帯状の金属集電体と、金属集電体の少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を含む。金属集電体が帯状であることから、活物質層および電極板本体も帯状である。よって、電極板本体は、長手方向に沿う一対の端部と、短手方向に沿う一対の端部を有している。金属集電体の主面とは、シート状である金属集電体の厚さ方向に対して垂直な面である。活物質層は、一方または両方の主面に形成される。各主面において、活物質層は、ほぼ全面（例えば各主面の９０％以上の面積）に形成されることが高容量を得る観点から好ましい。
　電極リードは、短冊状の金属片などで構成されており、長手方向に沿う一対の端部と、短手方向に沿う一対の端部を有する長方形である。電極リードは、電極板本体に対して、活物質層を介して金属集電体の主面に対向するように配置されている。ここでは、電極リードの少なくとも一部が、活物質層を介して、金属集電体の主面に対向していればよい。
　電極板本体の端部の少なくとも一部と、電極リードの端部の少なくとも一部とは、それぞれが溶融することにより形成された溶融部を有している。溶融部は、電極リードの端部の端面と電極板本体の端部の端面とに跨るように形成される。そして、溶融部により、電極板本体と電極リードとが接続されている。ここで、電極板本体の端部は、電極板本体の長手方向に沿う一方の端部であることが好ましく、電極リードの端部は、電極リードの短手方向に沿う一方の端部であることが好ましい。ただし、電極板本体の端部は、電極板本体の短手方向に沿う一方の端部であってもよい。また、電極リードの端部は、電極リードの長手方向に沿う一方の端部であってもよい。選択されるべき各端部は、電気化学素子の設計により異なるからである。
　電極リードは、活物質層の表面に位置する折り目により、溶融部に向かって折り返されている。折り目は、電極リードの短手方向と平行に形成されることが好ましいが、電気化学素子の設計に応じて、折り目が電極リードの長手方向と平行に形成されることもある。また、上記のような平行関係が必ずしも満たされる必要はない。折り目は、例えば、電極リードの長手方向と交わるように形成されていればよい。
　上記のように、電極リードを溶融部から離れた活物質層の表面で折り返すことで、電極リードの長さに関わらず、電極板本体の端部（溶融部が形成されている端部）から、溶融部が形成されている端部とは反対側の電極リードの端部を、はみ出させることができる。そして、はみ出した電極リードの端部を外部端子と接続することが容易となる。また、電極リードの長手方向の長さを、電極板本体の幅よりも大きくする必要がないため、電極リードの材料コストを低減することができる。すなわち、長手の短い電極リードであっても、集電体から外部端子に電流を取り出すことが容易となる。極端な場合には、電極リードは、正方形でもよい。また、長方形の電極リードの長手方向に沿う端部に溶融部を形成し、電極リードの長手方向と平行な折り目で電極リードを折り返してもよい。更に、電極リードを折り返すことで、電極リードと外部端子との接続部と、溶融部との距離を、短くすることができるため、集電性能の向上も期待することができ、大電流放電に有利である。一方、電極リードを活物質層の表面で折り返す場合には、溶融部に応力が印加されにくく、溶融部の破損も起り難い。
　電極リードは、溶融部の近傍において、電極板本体の端部の端面に向かって折り曲げられていてもよい。すなわち、溶融部が形成される電極リードの短手方向に沿う端部は、Ｌ字状に折り曲げることができる。そして、折り曲げられた部分を、電極板本体の端部の端面に当接させることで、電極リードを電極板本体に接続する際の位置決めが容易になる。これにより、位置決めの精度が向上するとともに、電極板の生産性を高めることが可能となる。
　電極リードの溶融部の近傍を、電極板本体の端部の端面に向かって折り曲げる場合、溶融部のうち、電極リードに由来する部分の割合が大きくなる。そのため、溶融部が電極リード側に僅かに出っ張ることがある。しかし、このような出っ張りは、折り返された電極リードで覆われるため、出っ張りは内部短絡の原因となりにくい。
　好ましい一態様において、電極リードの長手方向の長さは、電極板本体の幅よりも小さくされる。具体的には、電極板本体の幅をＷ、電極リードの長手方向の長さをＬとするとき、ＬとＷは、例えば０．４≦Ｌ／Ｗ＜１であることが好ましく、０．４≦Ｌ／Ｗ≦０．８であることがより好ましい。これにより、電極リードの材料コストを大きく低減することができる。
　本発明の電気化学素子は、正極板と、負極板と、これらの間に介在するセパレータと、を有する電極群を備える。ここで、正極板および負極板の少なくとも一方が、上記構成を有する電気化学素子用電極板である。正極板と負極板とは、セパレータを介して捲回または積層されている。より具体的には、本発明の一形態に係る電気化学素子は、正極板と、上記構成を有する負極板と、これらの間に介在するセパレータと、を有する電極群を備える。本発明の別の形態に係る電気化学素子は、上記構成を有する正極板と、負極板と、これらの間に介在するセパレータと、を有する電極群を備える。電極群は、捲回型であってもよく、捲回構造を有さない積層型であってもよい。
　本発明は、様々な二次電池に適用できるが、リチウムイオン二次電池やニッケル水素蓄電池に適用することが好ましい。また、本発明は、二次電池と同様の集電構造を有するコンデンサなどの電気化学素子に適用してもよい。
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。ただし、これらの実施形態によって本発明が限定されるものではない。
（第１実施形態）
　図１は、本発明の第１実施形態に係る電気化学素子用電極板１０の正面図であり、図２は、同電極板の背面図である。また、図３は、図１のIII－III線断面図である。
　電極板１０は、リチウムイオン二次電池に代表される非水電解質二次電池に使用される。電極板１０は、電極板本体２と、非水電解質二次電池の外部端子と接続するための電極リード３と、を具備する。電極板本体２は、金属箔からなる帯状の集電体２ａと、その両方の主面のほぼ全面に形成された活物質層２ｂとを具備する。
　活物質層２ｂは、活物質を必須成分として含み、導電材や結着剤を任意成分として含み得る。ただし、電極板本体２の端部と電極リード３の端部とを溶接により接続する方法は、活物質層２ｂが合金系材料の堆積膜である場合に特に適している。合金系材料の堆積膜は、気相法により、集電体の主面に、合金系材料を膜状に堆積させることにより形成される。気相法としては、蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ（Chemical vapor deposition）法などが採用される。堆積膜の厚みは、概ね５～３０μｍの範囲が好ましい。合金系材料とは、リチウムとの合金を可逆的に形成することが可能な元素（Ｓｉ、Ｓｎなど）を含む材料であり、ケイ素、ケイ素酸化物、ケイ素合金、スズ、スズ酸化物、スズ合金などが挙げられる。これらのうちでは、ケイ素酸化物やケイ素合金が好ましい。ケイ素酸化物としては、ＳｉＯｘ（０＜ｘ≦１．５）が好ましい。
　活物質層２ｂが、合金系材料の堆積膜により形成されている場合、電極板本体２と電極リード３とを接続する溶融部１４は、アーク溶接により形成することが好ましい。アーク溶接によれば、溶融部１４は、活物質層２ｂ、集電体２ａおよび電極リード３が共に溶融し、再凝固することにより形成される。このような溶融部１４は、活物質、集電体および電極リードのそれぞれの構成元素を含んでいる。アーク溶接により得られる溶融部１４は、機械的に強固であるとともに、電極板本体２と電極リード３との間の電気的な導通性も良好である。
　電極板本体２の形状は、長手方向（ＤL）に沿う一対の端部１２ａ、ｂと、短手方向（ＤW）に沿う一対の端部１２ｃ、ｄと、を有する帯状である。活物質層２ｂは、集電体２ａの２つの主面にそれぞれ形成されているが、一対の端部１２ａ、ｂの端面と、一対の端部１２ｃ、ｄの端面には、活物質層が形成されていない。各端面では、集電体２ａが露出している。これにより、電極板本体２の端部と、電極リード３の端部との溶接（溶融部の形成）が容易となる。
　電極リード３は、その少なくとも一部が、活物質層２ｂを介して、集電体２ａの主面に対向するように配置されている。電極リード３は、図１～３では、折り曲げられているが、元の形状は、一対の長手方向に沿う端部１３ａ、ｂと、一対の短手方向に沿う端部１３ｃ、ｄとを有する長方形である。長手方向の長さｌ1と短手方向の長さｌ2との比は、例えばｌ1／ｌ2＝５～２０であり、短手方向の長さｌ2は、例えば２～５ｍｍである。
　図３に示すように、溶融部１４は、電極板本体２の長手方向に沿う端部１２ａと、電極リード３の短手方向に沿う端部１３ｃとに跨るように形成されている。このような両者に跨る溶融部１４により、電極板本体２と電極リード３とが、機械的かつ電気的に接続されている。電極リード３は、活物質層２ｂの表面に位置する折り目１５により、溶融部１４に向かって１８０度、折り返されている。
　溶融部１４（端部１３ｃ）から折り目１５までの距離Ｘ1は、溶融部１４に不要な応力を発生させず、かつ材料コスト低減の観点から、０．５～１０ｍｍであることが好ましい。また、電極リード３の折り目１５から端部１３ｄ（外部端子との接続部）までの距離Ｘ2は、特に限定されないが、材料コスト低減の観点から、例えば２０～４０ｍｍであることが好ましい。
　次に、図４を参照しながら、第１実施形態に係る電気化学素子用電極板の製造方法の一例について説明する。
　まず、電極板本体２および電極リード３を準備する。電極板本体２は、集電体２ａと、集電体２ａの主面に形成された活物質層２ｂとを備えている。電極リード３は、長手方向の長さがｌ1（Ｌ）、短手方向の長さがｌ2の長方形であり、長さｌ1（Ｌ）は電極板本体２の幅Ｗよりも小さくなっている。
　次に、図４（ａ）に示すように、電極板本体２の長手方向に沿う一方の端部１２ａと、電極リード３の短手方向に沿う一方の端部１３ｃとが揃うように（各端部の端面が面一になるように）、活物質層２ｂの表面に電極リード３を配置する。この状態で、一対の板状の溶接治具（図示せず）により、電極板本体２と電極リード３との積層体を挟んで固定する。そして、電極板本体２と電極リード３のそれぞれの端面に向けて、アーク放電を行う。これにより、電極板本体２の端部１２ａの少なくとも一部と、電極リード３の端部１３ｃの少なくとも一部とが溶融し、図４（ｂ）に示すような溶融部１４が形成される。
　アーク放電による溶接（アーク溶接）を実施する際には、電極板本体２の端部１２ａの端面と、電極リード３の端部１３ｃの端面とに、同時にアークが照射される様に、アーク溶接用電極（図示せず）を配置する。そして、各端面に沿ってアーク溶接用電極の溶接トーチを移動させながら、溶接トーチからアークを連続的または間欠的に射出する。
　アーク放電による溶接法としては、プラズマ溶接法およびＴＩＧ（Tungsten Inert Gas）溶接法が好ましい。溶融部１４内での元素の均一分散性等を考慮すると、プラズマ溶接法が特に好ましい。溶融部１４内で元素が均一に分散されるほど、溶融部１４による集電体２ａと電極リード３との接合強度および電気的な導通性が向上すると考えられる。プラズマ溶接およびＴＩＧ溶接は、それぞれ、市販されているプラズマ溶接機およびＴＩＧ溶接機を用いて実施することができる。
　プラズマ溶接は、例えば、溶接電流値、溶接速度（溶接トーチの移動速度）、溶接時間、プラズマガスおよびシールドガスの種類とその流量等の条件を適宜選択して実施される。これらの条件を選択することにより、形成される溶融部１４による集電体２ａと電極リード３との接合強度および導通性を制御することができる。
　溶接電流値は、例えば１Ａ～１００Ａである。溶接トーチの掃引速度は、例えば１ｍｍ／秒～２００ｍｍ／秒である。プラズマガスには、例えばアルゴンガス等が使用される。プラズマガス流量は、例えば１０ｍｌ／分～１０リットル／分である。シールドガスには、例えばアルゴンや水素等が使用される。シールドガス流量は、例えば１０ｍｌ／分～１０リットル／分である。
　溶融部１４の形成が完了した後、図４（ｂ）の白抜き矢印で示すように、電極リード３を、活物質層２ａの表面に位置する折り目１５で折り曲げ、溶融部１４とは反対側の電極リード３の端部１３ｄを溶融部１４に向かって１８０度、折り返す。なお、図４では、折り目１５は、電極リード３の短手方向と平行であるが、平行である必要はない。
　上記のように、電極リード３を折り返すことで、端部１３ｄは、図４（ｃ）に示すように、電極板本体２ａからはみ出した状態となり、電極板２が完成する。このような構成であれば、電極リード３の長手方向の長さｌ1が電極板本体２の幅より小さい場合でも、電流を外部に取り出すことが容易である。また、電極リード３の材料コストを大きく削減することができる。更に、溶融部１４に不要な応力が印加されることもなく、溶接強度を低下させることもない。
（第２実施形態）
　図５は、本発明の第２実施形態に係る電気化学素子用電極板２０の、溶融部を形成する前の断面図であり、図６は、同電極板２０の、溶融部を形成した後の断面図であり、図７は、同電極板の、折り目で電極リードを折り返した状態の断面図である。これらの断面図は、いずれも第１実施形態に係る電極板１０の正面図（図１）のIII－III線断面に対応している。また、図５、６、７は、それぞれ図４（ａ）、４（ｂ）、４（ｃ）の状態に対応している。
　電極板２０の構成は、電極リードの溶融部の近傍における端部の構造が異なる点以外、第１実施形態と同様である。そこで、以下では、第１実施形態の部材と対応する部材には、第１実施形態と同じ符号を用いて説明する。
　電極板２０は、第１実施形態に係る電極板１０と同様、電極板本体２と、電極リード３と、を具備する。電極板本体２は、金属箔からなる帯状の集電体２ａと、その両方の主面に形成された活物質層２ｂとを具備する。
　図５において、電極リード３の短手方向に沿う一方の端部１３ｃは、電極板本体２の長手方向に沿う一方の端部１２ａの端面に向かって、Ｌ字状に折り曲げられている。電極リード３の折り曲げられた部分は、電極板本体２の端部１２ａの端面に当接している。これにより、図６に示すように、電極リード３を電極板本体２に溶接して溶融部１４を形成する際に、位置決めが容易になる。よって、電極板の生産性を高めることが可能となる。
　溶融部１４の近傍における電極リード３の折り曲げ部分２２は、電極板本体２に対する電極リード３の位置決めに役立てばよい。そのため、折り曲げ部２２の角度θは、図５では９０度であるが、角度θは９０度である必要はない。角度θは９０度未満（例えば４５度以上９０度未満）でもよく、折り曲げ部２２の折り目が電極板本体２の端部のエッジに契合できればよい。また、電極リード３の、折り曲げ部２２から端部１３ｃの最端部（エッジ）までの長さΔＬは、電極板本体２の端部１２ａの端面の幅に合わせてもよいが、合わせる必要はない。ただし、溶融部１４が電極板本体２の厚さ方向に突出しないように、ΔＬは、端部１２ａの端面の幅よりも小さくすることが望ましい。
　折り曲げ部２２は、図５に示すように、電極リード３を電極板本体２に接触させる前に形成してもよく、接触させてから、電極板本体２の端部のエッジに沿って形成してもよい。
　電極リード３の電極板本体２への位置決めと、それに続く溶融部１４の形成が完了したら、図７に示すように、折り目１５で、電極リード３を折り曲げて、溶融部１４に向かって折り返す。これにより、電極リード３の溶融部１４とは反対側の端部１３ｄが、電極板本体２の端部１２ａからはみ出した状態の電極板２０が完成する。
（第３実施形態）
　次に、本発明の電気化学素子の一例であるリチウムイオン二次電池について説明する。図１０は、本発明の第３実施形態に係るリチウムイオン二次電池の縦断面図である。
　リチウムイオン二次電池３０は、例えば、上述の電極板１０の構成を有する負極板３４を備えている。その他の構成は、従来のリチウムイオン二次電池の構成と同じである。具体的には、リチウムイオン二次電池３０は、捲回型電極群３６と、捲回型電極群３６の長手方向の両端にそれぞれ装着された上部絶縁板３８ａおよび下部絶縁板３８ｂと、捲回型電極群３６が収容された電池ケース３１と、電池ケース３１の開口部を封止する封口板３２と、非水電解質（図示せず）とを備えている。電池ケース３１は、開口を有する有底円筒状の部材である。電池ケース３１は、鉄、ステンレス鋼等の金属材料を所定の形状に成形することにより作製されている。封口板３２は、外部端子となる正極端子３２ａを有するとともに、周縁部にガスケット３３を有している。
　捲回型電極群３６は、帯状の正極板３５と、帯状の負極板３４と、帯状のセパレータ３７とから構成されている。捲回型電極群３６は、例えば、負極板３４と正極板３５との間にセパレータ３７を介在させた積層物を、その長手方向についての一方の端部を捲回軸にして捲回することにより得られる。本実施形態においては、電極群３６は捲回型であるが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、電極群３６として、負極板３４と正極板３５とが、これらの間にセパレータ３７を介在させた状態で積層された積層型であってもよい。本実施形態に係るリチウムイオン電池３０が具備する負極３４は、負極リード３と溶融部１４により強固に接合されると共に、これらの間において電気的に良好な接続状態が実現されている。従って、大電流放電特性やサイクル特性に優れている。
　リチウムイオン二次電池３０を製造する場合、先ず、捲回型電極群３６を、上部絶縁板３８ａ及び下部絶縁板３８ｂを装着した状態で、電池ケース３１に収容する。このとき、正極板３５の正極リード３５ａは、封口板３２の内面側に接続される。負極板３４の負極リード３４ａ（３）は、電池ケース３１の内底面に接続される。その後、電池ケース３１内に非水電解質を注液する。次に、電池ケース３１の開口部に、封口板３２を挿入し、電池ケース３１の開口端部を、ガスケット３３を介して封口板３２に加締める。これにより、電池ケース３１の開口部を、封口板３２によって封止する。この様にして、リチウムイオン電池３０が得られる。
　なお、本実施形態では、リチウムイオン二次電池３０が、上述の電極板１０の構成を有する負極板３４を備える場合について説明したが、上述の電極板２０の構成を有する負極板を用いてもよい。また、上述の電極板１０または２０の構成を有する正極板を用いてもよい。更に、本実施形態では、円筒型のリチウムイオン二次電池３０について説明したが、これに限定されず、リチウムイオン二次電池は種々の形態を採用することができる。その具体例としては、角型電池、扁平電池、ラミネートフィルムパック電池が挙げられる。また、捲回型電極群３６に代えて、積層型電極群を用いてもよい。
　次に、電極板本体を構成する集電体および活物質層の具体例について、リチウムイオン二次電池用電極板を例にとって説明する。
（正極板）
　電極板本体が、例えばリチウムイオン二次電池用正極板である場合、正極集電体としては、例えば、厚み５～５０μｍのステンレス鋼、チタン、アルミニウムまたはアルミニウム合金で形成された箔、シートまたはフィルムを用いることができる。
　正極活物質層は、正極集電体の主面に、正極合材塗料を塗布し、乾燥した後、圧延することで形成される。正極合剤塗料は、正極合剤を、分散媒中に分散させることにより調製される。このような分散工程は、プラネタリーミキサのような分散機により行うことができる。正極合剤は、正極活物質を必須成分として含み、導電材や結着材を任意成分として含ませてもよい。
　正極活物質としては、リチウム含有遷移金属酸化物を用いることが好ましい。中でも、層状岩塩型の結晶構造やスピネル構造を有するリチウム含有遷移金属酸化物が好ましい。より具体的には、コバルト酸リチウムおよびその変性体、ニッケル酸リチウムおよびその変性体、マンガン酸リチウムおよびその変性体などを用いることができる。なお、変性体とは、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウムなどの複合酸化物の遷移金属の一部を、他元素で置換した材料である。
　導電剤としては、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック等が挙げられる。結着剤としては、様々な樹脂材料が使用される。例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリヘキサフルオロプロピレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル、ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリビニルピロリドン、スチレンブタジエンゴム、変性アクリルゴム、等が挙げられる。
　正極リードは、アルミニウム、アルミニウム合金等により形成される。アルミニウム合金には、アルミニウム－珪素合金、アルミニウム－鉄合金、アルミニウム－銅合金、アルミニウム－マンガン合金、アルミニウム－マグネシウム合金、アルミニウム－亜鉛合金等がある。正極リードの厚さは、例えば、０．５～１．０ｍｍである。
（負極）
　電極板本体が、例えばリチウムイオン二次電池用負極板である場合、金属集電体としては、例えば、厚み５～５０μｍのステンレス鋼、チタン、ニッケル、銅または銅合金で形成された箔、シートまたはフィルムを用いることができる。
　負極活物質層は、負極集電体の主面に、負極合材塗料を塗布し、乾燥した後、圧延することにより形成される。負極合剤塗料は、正極合剤塗料と同様、負極合剤を、分散媒中に分散させることにより調製される。負極合剤は、負極活物質を必須成分として含み、正極活物質層と同様に、導電材や結着材を任意成分として含ませてもよい。負極活物質としては、合金系材料の他に、炭素材料などを用いることができる。炭素材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボンなどが挙げられる。
　負極活物質層は、合金系材料を、集電体の主面に、気相法により膜状に堆積させて形成してもよい。例えば、電子ビーム式真空蒸着装置において、シリコンターゲットの鉛直方向上方に負極集電体を配置する。シリコンターゲットに電子ビームを照射することによりシリコン蒸気を発生させ、このシリコン蒸気を負極集電体の表面で析出させる。これにより、ケイ素を含む活物質層が負極集電体の表面に形成される。このとき、電子ビーム式真空蒸着装置内に酸素または窒素を供給すると、ケイ素酸化物またはケイ素窒化物からなる活物質層が形成される。
　堆積膜からなる活物質層は、複数の柱状体の集合体として形成されてもよい。複数の柱状体は、それぞれが合金系材料を含有し、負極集電体の表面から外方に延び且つ互いに離隔するように形成される。複数の柱状体を形成する場合、負極集電体の表面に複数の凸部を規則的または不規則に形成し、１つの凸部の表面に１つの柱状体を形成することが好ましい。柱状体の高さは、３μｍ～３０μｍであることが好ましい。
　負極リードは、ニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金などにより形成される。ニッケル合金には、ニッケル－珪素合金、ニッケル－錫合金、ニッケル－コバルト合金、ニッケル－鉄合金、ニッケル－マンガン合金等がある。銅合金には、銅－ニッケル合金 、銅－鉄合金、銅－銀合金、銅－リン合金、銅－アルミニウム合金、銅－珪素合金、銅－錫合金、銅－ジルコニア合金、銅－ベリリウム合金等がある。負極リードは、銅とニッケルとのクラッド材を用いてもよい。負極リードの厚さは、例えば、０．５～１．０ｍｍである。
（セパレータ）
　セパレータは、正極板と負極板との間に介在する様に配置されている。セパレータには、所定のイオン透過度、機械的強度、絶縁性等を併せ持つ、微多孔膜、織布、不織布などの多孔質シートを使用することが好ましい。セパレータの厚さは、通常１０～３００μｍ、好ましくは１０～３０μｍである。
（非水電解質）
　非水電解質としては、非水溶媒に溶質としてリチウム塩を溶解させた溶液が好ましく用いられる。リチウム塩には、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰＦ6、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＢ10Ｃｌ10、イミド塩類等がある。溶質濃度は、０．５～２モル／Ｌであることが好ましい。非水溶媒には、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル、環状カルボン酸エステル等が用いられる。環状炭酸エステルには、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等がある。鎖状炭酸エステルには、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジメチルカーボネート等がある。環状カルボン酸エステルには、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン等がある。非水溶媒は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　以下、本発明をリチウムイオン二次電池用電極板に適応した具体的を、実施例として説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
《実施例１》
　以下のようにして、図１～３に示した構造のリチウムイオン二次電池用電極板１０を作製した。具体的には、厚さ４０μｍの銅箔からなる集電体２ａの両面に、厚さ２０μｍのＳｉＯ0.3からなる活物質層２ｂを真空蒸着により形成した。次に、活物質層２ｂが両面に形成された集電体２ａを、長さ６０ｍｍ、幅（Ｗ）４０ｍｍの帯状に裁断して、厚さ８０μｍの電極板本体２とした。
　一方、厚さ０．１ｍｍ、長さ（ｌ1（Ｌ））３０ｍｍ、幅（ｌ2）３ｍｍの銅箔からなる短冊状の電極リード３を準備した。そして、電極板本体２の長手方向に沿う一方の端部１２ａと、電極リード３の短手方向に沿う一方の端部１３ｃとが揃うように、電極リード３を活物質層２ｂの表面に配置した。電極リード３は、電極板本体２の長手方向における中央付近に配置した。このとき、Ｌ／Ｗ＝０．７５、ｌ1／ｌ2＝１０である。
　次に、一対の板状の溶接治具により、電極板本体２と電極リード３との積層体を挟んで固定し、電極板本体２と電極リード３のそれぞれの端面に向けて、アーク放電を行い、プラズマ溶接を行った。その際、各端面に沿って溶接トーチを移動させながらアークを連続的に射出し、端部１３ｃの全体にわたるように溶融部１４を形成した。溶接電流値は２０Ａ、溶接トーチの掃引速度は２０ｍｍ／秒、プラズマガス流量は０．５リットル／分とし、プラズマガスはアルゴンを用いた。
　次に、溶融部１４の形成後、電極リード３を、活物質層２ａの表面に位置する折り目１５で折り曲げ、電極リード３の自由端部１３ｄを溶融部１４に向かって１８０度折り返して電極板１０を完成させた。溶融部１４から折り目１５までの距離Ｘ1は５ｍｍ、折り目から電極リード３の自由端部１３ｄまでの距離Ｘ2は２５ｍｍとした。
《実施例２》
　以下のようにして、図５～７に示した構造のリチウムイオン二次電池用電極板２０を作製した。まず、実施例１で用いたのと同じ電極板本体２と電極リード３を準備した。次に、電極リード３の短手方向に沿う一方の端部１３ｃにＬ字状の折り曲げ部２２を形成した。このとき、最端部（エッジ）から折り曲げ部２２までの距離は８０μｍとした。そして、電極板本体２の長手方向に沿う一方の端部１２ａと、電極リード３の短手方向に沿う一方の端部１３ｃとがほぼ揃うように、電極リード３を活物質層２ｂの表面に配置した。
　その後、折り曲げ部２２を電極板本体２の端部１２ａに契合させることで、電極板本体２に対して電極リード３を位置決めした。上記以外は、実施例１と同様にして、電極板２０を作製した。
《比較例１》
　以下のようにして、図８、９に示した構造のリチウムイオン二次電池用電極板１０Ａを作製した。まず、実施例１で用いたのと同じ電極板本体２を準備した。一方、厚さ０．１ｍｍ、長さ（ｌ1（Ｌ））６０ｍｍ、幅（ｌ2）３ｍｍの銅箔からなる短冊状の電極リード３Ａを準備した。そして、電極板本体２の長手方向に沿う一方の端部１２ａと、電極リード３Ａの短手方向に沿う一方の端部１３ｃとが揃うように、電極リード３Ａを活物質層２ｂの表面に配置した。電極リード３Ａは、電極板本体２の長手方向における中央付近に配置した。このとき、Ｌ／Ｗ＝１．５、ｌ1／ｌ2＝２０である。
　次に、実施例１と同様に、電極板本体２の端部と電極リード３Ａの端部に溶融部１４を形成した。一方、実施例１とは異なり、電極リード３Ａには折り目を形成したり、折り返したりせず、そのままの状態とした。
　上述のように作製した実施例１～２および比較例１のリチウムイオン二次電池用電極板を、各５個準備し、電極板本体と電極リードとの接続強度（引張強度）について評価を行った。
　まず、各実施例および比較例の電極板の溶融部１４の引張強度を測定した。具体的には、（株）島津製作所製の万能試験機を用意し、下部固定治具に、電極板本体２の端部のうち溶融部１４が形成されている端部とは反対側の端部を挟んで固定した。一方、上部固定治具に、電極リードの端部のうち溶融部１４が形成されている端部とは反対側の端部を挟んで固定した。その後、室温２５℃にて、上部固定治具を５ｍｍ／分の速度で上方に移動させることにより、電極板本体２に対して電極リードを引っ張り上げた。そして、電極板本体２と電極リードとの接続が破断したときの引張強度（Ｎ）を測定し、５個の平均値を得た。また、引張試験後、視認により各実施例および比較例の破断部分の状態を観察した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　実施例１～２および比較例１のいずれにおいても、引張強度は０．５Ｎであった。また、引張試験後に破断部分を観察したところ、実施例１～２および比較例１のいずれにおいても、破断部分は溶融部１４ではなく、集電体２ａで破断していることが確認できた。この結果から、実施例１～２の溶融部の引張強度は、集電体２ａの引張強度よりも高いことが理解できる。また、溶接後の電極リードを折り返す工程は、溶融部の強度低下をほとんど伴わないことを確認できた。
　また、実施例１、２の電極リード３の長手方向の長さ（ｌ1）は、比較例１の電極リード３の半分の長さであり、材料コストを抑制することができた。また、実施例２では、電極リード３に折り曲げ部２２を形成したことにより、電極板本体２に対する電極リード３の位置決めが容易であり、位置決めの精度のばらつきを抑制することができた。更に、実施例１、２の電極リード３は、比較例１に比べて長手方向の長さ（ｌ1）が短いため、大電流放電に適していると考えられる。
　本発明によれば、例えば大電流放電に適した電気化学素子を実現するのに有用な電極板を低コストで得ることができる。本発明は、例えば、高出力を必要とする電動工具や電気自動車などの駆動用電源、大容量バックアップ用電源、蓄電用電源等において有用である。
　２：電極板本体、２ａ：集電体、２ｂ：活物質層、３：電極リード、１０（２０）：電極板、１４：溶融部、１５：折り目、３０：二次電池、３１：電池ケース、３２：封口板、３３：ガスケット、３４：負極板、３４ａ：負極リード、３５：正極板、３５ａ：正極リード、３６：電極群、３７：セパレータ、３８ａ，３８ｂ：絶縁板

Claims (5)

  1. 　帯状の金属集電体と、前記金属集電体の少なくとも一方の主面に形成された活物質層と、を含む、電極板本体と、
    　前記活物質層を介して前記金属集電体の主面に対向するように配置された短冊状の電極リードと、
    　前記電極板本体の端部の少なくとも一部と、前記電極リードの端部の少なくとも一部とを、それぞれ溶融することにより形成された溶融部と、を備え、
    　前記溶融部により、前記電極板本体と、前記電極リードとが、接続されており、
    　前記電極リードは、前記活物質層の表面に位置する折り目により、前記溶融部に向かって折り返されている、電気化学素子用電極板。
  2. 　前記電極板本体の端部が、前記電極板本体の長手方向に沿う一方の端部であり、
    　前記電極リードの端部が、前記電極リードの短手方向に沿う一方の端部であり、
    　前記折り目は、前記電極リードの長手方向と交わるように形成されている、請求項１に記載の電気化学素子用電極板。
  3. 　前記電極リードが、前記溶融部の近傍において、前記電極板本体の端部の端面に向かって折り曲げられている、請求項１または２に記載の電気化学素子用電極板。
  4. 　前記電極リードの長手方向における長さが、前記電極板本体の幅よりも小さい、請求項１～３のいずれか１項に記載の電気化学素子用電極板。
  5. 　正極板と、負極板と、前記正極板と前記負極板との間に介在するセパレータと、を有する電極群を備え、
    　前記正極板および前記負極板の少なくとも一方が、請求項１～４のいずれか１項に記載の電気化学素子用電極板であり、
    　前記正極板と前記負極板とが前記セパレータを介して捲回または積層されている、電気化学素子。
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