JP6729127B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
積層型電極群は、第1正極および第2正極を含む。第2正極は、積層型電極群の最外層である。第1正極は、最外層以外の内層である。
第1正極は、第1正極集電箔および第1正極合材層を含む。第1正極合材層は、第1正極集電箔の両面に形成されている。第2正極は、第2正極集電箔および第2正極合材層を含む。第2正極集電箔は、第1面および第2面を含む。第1面は、内層側に配置されている。第2面は、第1面の反対面である。第2正極合材層は、第1面のみに形成されている。第2面には、正極合材層が形成されていない。
第2正極集電箔は、第1正極集電箔よりも厚い。第2正極合材層は、第1正極合材層よりも厚い。第2正極合材層は、第1正極合材層よりも低い合材密度を有する。
(2)第2正極合材層(最外層)が第1正極合材層(内層)よりも厚い。第2正極合材層が第1正極合材層よりも低い合材密度を有する。すなわち、第2正極合材層は、第1正極合材層よりも小さい圧縮残留応力を有する。
本実施形態のリチウムイオン二次電池は、たとえば、車載用電池である。本実施形態のリチウムイオン二次電池では、Li析出が抑制される。そのため、本実施形態のリチウムイオン二次電池が搭載されているハイブリッド車両等では、たとえば、充電電流の規制が緩和され得る。これにより、たとえば、燃費の向上が期待される。ただし、本実施形態のリチウムイオン二次電池は、車載用途に限られず、あらゆる用途に適用され得る。以下の説明では、リチウムイオン二次電池が、単に「電池」と記されることがある。
電池ケース90内には、積層型電極群50および電解液(図示されず)が配置されている。図1中、X軸方向、Y軸方向およびZ軸方向は、互いに直交している。Z軸方向が、積層型電極群50の積層方向に相当する。X軸方向の端部において、積層型電極群50は、正極端子81および負極端子82と電気的に接続されている。
第1正極10は、最外層以外の内層である。第1正極10は、第1正極集電箔11および第1正極合材層12を含む。第1正極集電箔11は、たとえば、Al箔等でよい。第1正極集電箔11は、たとえば、5μm以上25μm以下の厚さを有する。第1正極集電箔11は、好ましくは、5μm以上15μm以下の厚さを有する。
第2正極20の反り(カール)程度は、「反り量」により評価される。反り量は、次のようにして測定される。図3は、反り量の測定方法を説明するための図である。まず、第2正極20から測定試料が切り出される。測定試料のサイズは、縦2cm×横15cmの矩形とされる。第2正極合材層22が上になるように、測定試料が平坦面に静置される。平坦面から最も鉛直上方に離れた位置の高さ(図3中の「h」)が、反り量〔単位mm〕である。第2正極20は、好ましくは、0mm以上5mm以下の反り量を有する。第2正極20は、より好ましくは、0mm以上2mm以下の反り量を有する。反り量が小さい程、積層型電極群50の組立が容易となる。
負極30は、負極集電箔31および負極合材層32を含む。負極集電箔31は、たとえば、銅(Cu)箔等でよい。負極集電箔31は、たとえば、5μm以上25μm以下の厚さを有する。負極合材層32は、負極活物質およびバインダ等を含有する。負極活物質は、たとえば、黒鉛等でよい。バインダは、たとえば、カルボキシメチルセルロース(CMC)およびスチレンブタジエンゴム(SBR)等でよい。負極合材層32は、たとえば、10μm以上100μm以下の厚さを有する。
以下のようにして、積層型電極群50を備える電池100(リチウムイオン二次電池)が製造された。
1.第1正極10(内層)の作製
以下の材料が準備された。
正極活物質:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(平均粒径:6μm)
導電材:粒状アセチレンブラック
バインダ:PVdF
溶媒:N−メチル−2−ピロリドン(NMP)
第1正極集電箔:Al箔(厚さ:12μm)
正極合材層のY軸方向の幅(W12):80mm
正極集電箔が露出した部分のX軸方向の幅(W13):15mm
以下の(a)〜(c)を除いて、第1正極10(内層)と同じ手順により、第2正極20が作製された。
(a)厚さが40μmのAl箔が第2正極集電箔21として使用されたこと。
(b)第2正極集電箔21の片面(第1面1)のみに第2正極合材層22が形成されたこと。
(c)圧延後の第2正極20の厚さが129μmに調整されたこと。
以下の材料が準備された。
負極活物質:黒鉛
バインダ:CMCおよびSBR
溶媒:水
負極集電箔:Cu箔(厚さ:10μm)
負極合材層のY軸方向の幅(W32):84mm
負極集電箔が露出した部分のX軸方向の幅(W33):15mm
セパレータ40が準備された。セパレータ40は、ポリエチレン製の微多孔膜とされた。セパレータ40は、20μmの厚さを有していた。図6は、本開示の実施例に係るセパレータを示す概略平面図である。図6のX軸方向およびY軸方向は、図1のX軸方向およびY軸方向に対応している。セパレータ40は、矩形状のフィルムである。本例において、セパレータ40は、以下の平面寸法を有する。
Y軸方向の幅(W42):85mm
負極30(内層):51枚
第2正極20(最外層):2枚
セパレータ:100枚
エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)およびジメチルカーボネート(DMC)が、体積比で「EC:EMC:DMC=1:1:1」となるように混合された。これにより、混合溶媒が調製された。混合溶媒に、LiPF6が溶解された。これにより、電解液が調製された。この電解液は、LiPF6の濃度が1.2mоl/kgである。
電池ケースとして、アルミラミネートフィルム製の袋が準備された。図2のX軸方向の端部おいて、第1正極集電箔11および第2正極集電箔21が露出した部分が束ねられることにより、正極端子部が形成された。図2のX軸方向の端部において、負極集電箔31が露出した部分が束ねられることにより、負極端子部が形成された。正極端子部および負極端子部が、電池ケースからはみ出るように、積層型電極群50が電池ケースに挿入された。電池ケース内に150gの電解液が注入された。電池ケースが真空封止された。これにより、実施例に係る電池が製造された。
以下の条件で、電池が充放電された。初回の放電容量は、28.1Ahであった。
CC−CV充電:CC電流=14A,CV電圧=4.1V,終止電流=0.5A
CC−CV放電:CC電流=14A,CV電圧=3.0V,終止電流=0.5A
ここで「CC(Constant Current)」は定電流方式を示し、「CV(Constant Voltage)」は定電圧方式を示し、「CC−CV」は定電流−定電圧方式を示している。
上記で作製された第1正極10(内層用)および負極30により、積層型電極群50が組み立てられた。比較例1では、第2正極20(最外層用)が使用されていない。比較例1では、積層型電極群50の最外層に、負極30が配置された。これらを除いては、実施例と同じ手順により、比較例1に係る電池が製造された。
下記表1に示されるように、第2正極集電箔21(最外層)が、第1正極集電箔11(内層)と同じ厚さを有することを除いては、実施例と同じ手順により、第2正極20(最外層)が作製された。前述の方法により、第2正極20の反り量が測定された。比較例2の反り量は、7mmであった。積層型電極群50の組立が試行された。しかし、最外層の反りの影響により、積層時、正極および負極の位置合わせが極めて困難であった。すなわち、積層型電極群の組立が実質的に不可能であった。
下記表1に示されるように、第2正極合材層22(最外層)が第1正極合材層12(内層)と同じ厚さおよび同じ合材密度を有するように、第2正極20(最外層)が作製された。前述の方法により、反り量の測定が試行された。しかし、測定試料の反り(カール)が顕著であり、平坦面上において、測定試料が円筒状に丸まった。そのため、反り量の測定が不可能であった。積層型電極群50の組立は、極めて困難であり、実質的に不可能であった。
下記表1に示されるように、第2正極集電箔21(最外層)が第1正極集電箔11(内層)と同じ厚さを有し、第2正極合材層22(最外層)が第1正極合材層12(内層)と同じ厚さおよび同じ合材密度を有するように、第2正極20(最外層)が作製された。前述の方法により、反り量の測定が試行された。しかし、比較例3と同様に、反りが顕著であるため、反り量の測定が不可能であった。比較例4では、反りの程度が比較例3よりも著しく、測定試料に破れも生じていた。積層型電極群50の組立は、極めて困難であり、実質的に不可能であった。
電池の製造が可能であった実施例および比較例1は、Li析出試験により、Li析出耐性が評価された。電池のOCV(Open Circuit Voltage)が3.6Vに調整された。0℃に設定されている恒温槽内に、電池が配置された。以下の「充電→第1休止→放電→第2休止」が1サイクルと規定された。このサイクルが1000回繰り返された。
第1休止:10分
放電:25A×20秒
第2休止:10分
(2)第2正極合材層22(最外層)が第1正極合材層12(内層)よりも厚い。第2正極合材層22が第1正極合材層12よりも低い合材密度を有する。
Claims (1)
- 正極と負極とが交互に積層されて構成されている積層型電極群を備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記積層型電極群は、前記負極、第1正極および第2正極を含み、
前記第2正極は、前記積層型電極群の最外層であり、
前記第1正極は、前記最外層以外の内層であり、
前記第1正極は、第1正極集電箔および第1正極合材層を含み、
前記第1正極合材層は、前記第1正極集電箔の両面に形成されており、
前記第2正極は、第2正極集電箔および第2正極合材層を含み、
前記第2正極集電箔は、第1面および第2面を含み、
前記第1面は、前記内層側に配置されており、
前記第2面は、前記第1面の反対面であり、
前記第2正極合材層は、前記第1面のみに形成されており、
前記第2面には、正極合材層が形成されておらず、
前記第2正極集電箔は、前記第1正極集電箔よりも厚く、
前記第2正極合材層は、前記第1正極合材層よりも厚く、
前記第2正極合材層は、前記第1正極合材層よりも低い合材密度を有し、
前記負極は、負極集電箔および負極合材層を含み、
前記負極合材層は、負極活物質を含有し、
前記負極活物質は、黒鉛を含み、
前記第1正極合材層および前記第2正極合材層の各々は、前記負極合材層よりも小さい面積を有する、
リチウムイオン二次電池。
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