WO2013077066A1 - インプリント用モールド及びその製造方法 - Google Patents

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WO2013077066A1
WO2013077066A1 PCT/JP2012/073414 JP2012073414W WO2013077066A1 WO 2013077066 A1 WO2013077066 A1 WO 2013077066A1 JP 2012073414 W JP2012073414 W JP 2012073414W WO 2013077066 A1 WO2013077066 A1 WO 2013077066A1
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substrate
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mold
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栄 中塚
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C59/00—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor
    • B29C59/002—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
    • G—PHYSICS
    • G03—PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03F—PHOTOMECHANICAL PRODUCTION OF TEXTURED OR PATTERNED SURFACES, e.g. FOR PRINTING, FOR PROCESSING OF SEMICONDUCTOR DEVICES; MATERIALS THEREFOR; ORIGINALS THEREFOR; APPARATUS SPECIALLY ADAPTED THEREFOR
    • G03F7/00—Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
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    • B29C33/56—Coatings, e.g. enameled or galvanised; Releasing, lubricating or separating agents
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82—NANOTECHNOLOGY
    • B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
    • B82Y10/00—Nanotechnology for information processing, storage or transmission, e.g. quantum computing or single electron logic
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82—NANOTECHNOLOGY
    • B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2031/00—Other particular articles
    • B29L2031/34—Electrical apparatus, e.g. sparking plugs or parts thereof

Definitions

  • the present invention relates to an imprint mold and a method for manufacturing the same, and more particularly to an imprint mold having a concavo-convex pattern and a method for manufacturing the same.
  • stepper by using light and an electron beam having a wavelength shorter than that of visible light from an ultraviolet laser or an extreme ultraviolet light source, processing from the micron order to several tens of nanometers becomes possible.
  • micron-order processing takes a considerable amount of time to form a pattern. Therefore, the time required for nano-order microfabrication further increases.
  • an ultraviolet laser or an extreme ultraviolet light source is used, the apparatus becomes large and the cost increases. Further, the technique of performing microfabrication by exposure / development with an electron beam is sequential processing, and the work efficiency is lowered.
  • nanoimprint technology is a method of transferring a fine pattern onto a material to be transferred like a stamp using a mold in which a fine pattern of unevenness is formed.
  • nanoimprint technology a fine structure of several tens of nm level can be manufactured at a low cost with good reproducibility and in large quantities.
  • thermal imprinting is a method in which a mold on which a fine pattern is formed is pressed against a thermoplastic resin as a molding material while being heated, and then the molding material is cooled and released to transfer the fine pattern.
  • Optical imprinting is a method in which a mold on which a fine pattern is formed is pressed against a photocurable resin that is a molding material, irradiated with ultraviolet light, and then the molding material is released to transfer the fine pattern. is there.
  • Patent Document 4 there is an example in which a fine pattern made of amorphous carbon is formed on a planarizing layer.
  • the amorphous carbon film that forms the convex portions of the fine pattern may be peeled off from the planarization layer during the etching for forming the fine pattern.
  • Patent Document 4 even if the amorphous carbon film is peeled off from the planarization layer, it is possible to form a new amorphous carbon film and perform patterning again after peeling off the remaining amorphous carbon film. is there. That is, in the case of Patent Document 4, since the amorphous carbon film is used as the base of the fine pattern, the etching is relatively easy, and furthermore, the fine pattern can be easily reproduced by the above method.
  • Patent Document 3 in the technique of directly plating copper on the main surface of the cylindrical substrate, copper cannot be plated depending on the type of the cylindrical substrate.
  • the width is small but deep scratches are present on the main surface of the cylindrical substrate, it is possible that after the plating process, the scratched portion becomes a cavity, and copper may easily peel off from the main surface of the cylindrical substrate.
  • the scratch is large, copper will be deposited along the shape of the scratch, and if a copper film with a considerable thickness is not formed, even if a fine pattern is formed on the copper film, the shape of the fine pattern will be There is also the possibility of being affected by the shape of the wound.
  • An object of the present invention is to provide an imprint mold having a highly accurate concavo-convex pattern and a method of manufacturing the imprint mold which hardly causes peeling from a substrate.
  • Patent Document 4 a planarizing layer is provided on a substrate, and a pattern layer is provided thereon. The pattern layer is peeled off from the planarization layer, thereby causing the above-described problem.
  • the planarization layer has two functions: (Function 1) In the portion where the flattening layer is in contact with the substrate, the substrate is changed to a flat state by filling irregularities such as scratches on the main surface of the substrate.
  • the first aspect of the present invention is: An imprint mold characterized by having a flattening agent layer in which a desired uneven pattern is formed on the outermost surface after filling irregularities (bumps) on the main surface of the substrate by applying a flattening agent.
  • the base is a cylindrical substrate.
  • the leveling agent layer is made of polysilazane.
  • the fourth aspect of the present invention is: A leveling agent layer forming step of forming on the substrate a leveling agent layer that fills irregularities (bumps) on the main surface of the substrate by applying a leveling agent and planarizes the substrate; A pattern forming step of forming a desired concavo-convex pattern on the main surface of the planarizing agent layer itself; It is a manufacturing method of the mold for imprint characterized by having.
  • the base is a cylindrical substrate.
  • the leveling agent layer is made of polysilazane.
  • Example 1 it is an optical microscope photograph of the main surface of the board
  • A It is an external appearance photograph of the main surface of the board
  • B It is an optical microscope photograph of the main surface of the board
  • ⁇ Embodiment 1> a case where a mask layer and a resist layer are provided in this order over a planarizing agent layer will be described.
  • ⁇ Embodiment 2> the case where a mask layer is not provided over the planarizing agent layer will be described.
  • ⁇ Embodiment 3> modifications other than those described in the above embodiment will be described.
  • “flat” indicates the surface roughness of the substrate, and indicates the amount of deviation from the geometric plane of the surface where there should be no scratch or the like.
  • An index indicating “flatness” includes “flatness (roundness or flatness)”, which is an index defined in JIS B 0182.
  • corrugated pattern is formed in what was originally used as a planarization layer. Therefore, what was originally used as a planarization layer is not flat at least on the outermost surface. Therefore, in the present embodiment, a layer having a planarizing function with respect to the main surface of the substrate and having an uneven pattern formed on the main surface is referred to as a “planarizing agent layer”.
  • a factor that hinders the flattening of the main surface of the substrate is called unevenness. This is different from a desired uneven pattern formed on the main surface of the planarizing agent layer in the future.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing a manufacturing process of an imprint mold 1 (hereinafter also simply referred to as a mold 1) in the present embodiment.
  • FIG. 1A shows a base body (in this embodiment, a mold substrate 2 (hereinafter also simply referred to as a substrate 2)) as a base of the mold 1, and FIG. The mode that the leveling agent layer 6 is provided is shown.
  • FIG. 1C shows a state in which a mask layer 8 and a resist layer 9 are sequentially formed on the planarizing agent layer 6, and
  • FIG. 1D shows a desired pattern drawn on the resist layer 9.
  • FIG. 1E shows a state where the mask layer 8 is etched to form a mask pattern 8 ′
  • FIG. 1F shows that the planarizer layer 6 is etched to form the uneven pattern 6 ′.
  • the state of forming is shown.
  • FIG. 1G is a view showing a state in which the mold 1 is completed by performing cleaning after etching to remove the mask pattern 8 ′ and the resist pattern 9 ′.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the mold 1 in the present embodiment, and is an enlarged view of FIG. 1G, and a planarizing agent layer 6 is provided on the substrate 2.
  • a mold 1 having a desired concavo-convex pattern 6 'on its main surface is obtained.
  • the leveling agent layer 6 is a single layer, but the portion where the leveling agent layer 6 is in contact with the substrate 2 has irregularities 4 such as scratches on the main surface of the substrate 2. And the substrate 2 is changed to a flat state.
  • a concavo-convex pattern 6 ′ is formed in a portion (a portion in contact with the atmosphere, that is, the outermost surface) facing the portion in which the planarizing layer is in contact with the substrate 2.
  • FIG. 3 shows an overview when the mold 1 is used as a master mold.
  • 3A and 3B are schematic views of the mold 1 according to the present embodiment, in which FIG. 3A is a perspective view, FIG. 3B is a front view, and FIG. 3C is a cross-sectional view of the A-A ′ portion of FIG.
  • FIGS. 3A and 3B are schematic views of the mold 1 according to the present embodiment, in which FIG. 3A is a perspective view, FIG. 3B is a front view, and FIG. 3C is a cross-sectional view of the A-A ′ portion of FIG.
  • a substrate 2 as a substrate for a mold 1 is prepared.
  • the “base” in the present embodiment includes a substrate as shown in the present specification and a substrate in which a hard mask is provided on the substrate.
  • the substance includes a substrate, and refers to the substance itself that is to be provided with the planarizing agent layer 6.
  • the substrate may have any composition as long as it can be used as the mold 1.
  • an alloy substrate such as metal or stainless steel can be mentioned.
  • glass substrates such as quartz substrates, SiC substrates, silicon wafer substrates, and silicon wafer substrates provided with an SiO 2 layer, graphite substrates, glassy carbon substrates, carbon fiber reinforced plastic (CFRP) carbon A system board
  • the shape of the substrate 2 is not limited as long as it can be used as the mold 1.
  • the shape of the substrate 2 includes a disk shape or a cylindrical shape. If it is disk shape, when apply
  • the cylindrical shape is suitable for mass production because imprinting by a roller method is possible.
  • the shape of the substrate 2 may be other than a disk shape, and may be a rectangle, a polygon, or a semicircle.
  • examples of the shape of the substrate 2 include a polygonal shape such as a column, a triangular column, or a quadrangular column.
  • the column or the cylinder type is uneven and uneven on the material to be transferred. It is more preferable because the pattern can be transferred.
  • a substrate used as a basis for manufacturing an imprint mold is also referred to as a “substrate” regardless of the shape of the substrate 2.
  • this substrate 2 has left and right mold end faces, a mold outer peripheral face 20, and a rotating shaft 3 that is not formed physically.
  • leveling agent planarizing layer forming step
  • the substrate used in the mold 1 may have micron-order scratches, and the micron-order scratches may greatly affect the reproducibility of the uneven pattern.
  • the main surface of the substrate is flattened by a planarizing agent, instead of forming a concave / convex pattern directly on the main surface of the substrate 2 or separately providing a layer having the concave / convex pattern as in the prior art.
  • a layer made of the planarized leveling agent (hereinafter also referred to as leveling agent layer 6) is formed on the substrate 2.
  • leveling agent layer forming step will be described in detail.
  • the “flattening agent” in the present embodiment can be applied to the main surface of the substrate, and can be any flattening obstruction factor (unevenness) present on the main surface of the substrate. good.
  • this leveling agent include conventionally used liquid leveling film forming agents, and specific examples include polysilazane, methylsiloxane, and metal alkoxide.
  • polysilazane methylsiloxane
  • metal alkoxide metal alkoxide
  • substances other than the above for example, positive resists composed of substituted naphthoquinonediazide and novolac resin, polystyrene, polymethyl methacrylate, polyvinylphenol, novolac resin, polyester, polyvinyl alcohol, polyethylene, polypropylene, polyimide, polybutadiene, polyvinyl acetate and polyvinyl Butyral or the like may be used.
  • positive resists composed of substituted naphthoquinonediazide and novolac resin, polystyrene, polymethyl methacrylate, polyvinylphenol, novolac resin, polyester, polyvinyl alcohol, polyethylene, polypropylene, polyimide, polybutadiene, polyvinyl acetate and polyvinyl Butyral or the like may be used.
  • the above-described materials may be used as the material constituting the leveling agent layer 6, or a mixture of the materials exemplified above may be used.
  • the substrate 2 is held in a state where the rotating shaft 3 is horizontal, and a container containing a planarizing agent is prepared below the substrate 2. Thereafter, the substrate 2 is lowered, and a part of the outer peripheral surface of the substrate 2 is brought into contact with the planarizing agent. Then, a part of the substrate 2 is immersed in a planarizing agent.
  • the substrate 2 is brought into contact with the planarizing agent in parallel with the rotation axis direction.
  • the planarizing agent By making contact in parallel, it is possible to prevent a difference in the degree of application between the left and right mold end faces in the immersed portion of the substrate 2. As a result, unevenness is not caused in the application of the flattening agent.
  • the substrate 2 is rotated by the plurality of rollers 107 to apply the planarizing agent to the mold outer peripheral surface 20 ( FIG. 1 (b)).
  • a portion for rotating the substrate 2 by the roller 107 may be separately provided on the substrate 2. The rotation speed and rotation speed at this time are set so that the planarizing agent can be sufficiently applied to the substrate 2.
  • the above method is applied to apply a planarizing agent to the substrate 2.
  • the substrate 2 is planarized by filling the irregularities 4 on the main surface of the substrate by applying a planarizing agent.
  • This “fill in the bumps” means that the recesses are filled at least.
  • not only the scratches and dents are filled, but also the portions that are convex, and the portions that did not originally have any scratches or dents are also filled with the leveling agent layer. In this state, this state is preferable.
  • the mask layer 8 any material may be used as the mask layer 8 as long as it has a function as a hard mask.
  • the “hard mask” in the present embodiment refers to a layered layer composed of a single layer or a plurality of layers and used for etching on a substrate.
  • the mask layer 8 is preferably an opaque layer.
  • the transmittance of the mask layer 8 at a wavelength of 405 nm is preferably within an appropriate range.
  • the “opaque layer” in the present embodiment is opaque to the extent that focusing is performed on the mask layer 8 when pattern drawing is focused on the substrate 2 on which the mask layer 8 is laminated. It means a certain layer.
  • the mask layer 8 itself may be an opaque layer, or an opaque layer may be separately provided on the substrate 2.
  • a chromium oxide layer (CrOx), a chromium nitride layer (CrNx), a chromium oxynitride layer (CrOxNy), a chromium and its compound containing carbon (CrOxNyCz), amorphous carbon
  • CrOx chromium oxide layer
  • CrNx chromium nitride layer
  • CrOxNy chromium oxynitride layer
  • CrOxNyCz a chromium and its compound containing carbon
  • amorphous carbon Specific examples include amorphous carbon nitride and combinations thereof.
  • the thickness of the chromium oxide layer is larger than 100 nm and the total thickness of the mask layer 8 is larger than 100 nm and 1 ⁇ m or less. If it is 100 nm or more, sufficient focusing can be performed on the chromium oxide layer. If it is 1 ⁇ m or more, it can withstand practical use during pattern transfer.
  • the thickness of the chromium nitride layer is preferably 20 nm or more, and the total thickness of the mask layer 8 is preferably 20 nm or more and 1 ⁇ m or less.
  • the thickness of the chromium nitride layer is more preferably 30 nm or more.
  • the thickness of the chromium nitride layer is 20 nm or more, and the total thickness of the mask layer 8 is preferably 20 nm or more and 1 ⁇ m or less.
  • amorphous carbon may be used. Since amorphous carbon does not have as high transparency as the chromium oxide layer, it is possible to prevent the substrate 2 from being focused on when the concave / convex pattern is drawn. In the case of amorphous carbon, it is preferable that the thickness of the amorphous carbon is greater than 50 nm, and the total thickness of the mask layer 8 is greater than 50 nm and 1 ⁇ m or less.
  • the laser beam 109 can be reliably focused on the mask layer 8 formed on the surface of the planarizing agent layer 6. Further, if the thickness of the entire mask layer 8 is within the above range, the mask layer 8 can be reliably focused, and a concavo-convex pattern having an appropriate aspect ratio can be formed.
  • a known method such as a sputtering method may be used.
  • a resist is applied to the main surface of the mask layer 8.
  • a coating method in this embodiment, a spin coating method is used in which a resist is coated from above the substrate 2 while rotating at a predetermined rotational speed.
  • coating a resist the resist layer 9 is formed on the mask layer 8 by baking.
  • a well-known thing may be sufficient and a chemically amplified resist may be sufficient. Any material having reactivity when irradiated with an energy beam may be used. Specifically, any resist that needs to be developed may be used. In this embodiment, a case where a positive resist used when pattern exposure by electron beam drawing is performed will be described. Note that when tungsten oxide (WOx) is used, laser drawing may be performed.
  • WOx tungsten oxide
  • the resist layer 9 is made of a positive resist, the solubility in the developer at the place where pattern exposure is performed by drawing with an electron beam, which will be described later, is improved, and the resist made of unevenness formed after development processing. It becomes a recessed part of pattern 9 ', and the part corresponds to the position of the recessed part in uneven
  • the resist layer 9 is made of a negative resist, the pattern-exposed portion is cured and the solubility in the developer is reduced. As a result, a pattern having a correspondence relationship opposite to the concavo-convex relationship of the positive resist is formed.
  • the adhesion layer 7 may be provided between the planarizing agent layer 6 and the mask layer 8 and / or between the mask layer 8 and the resist layer 9.
  • An example of the adhesive layer 7 is amorphous silicon.
  • the adhesion layer 7 may not be provided as long as the leveling agent layer 6, the mask layer 8, and the resist layer 9 can be favorably adhered.
  • the pattern exposure in the present embodiment may be a known pattern exposure such as electron beam drawing or lithography. Further, the shape of the pattern is not limited, and may be a line shape, a dot shape (dot pattern), a mixed shape thereof, or the like. As an example, a desired fine pattern for manufacturing a bit patterned medium (BPM) is drawn on the resist layer 9 using an electron beam drawing machine. This fine pattern may be on the micron order, but it may be on the nano order from the viewpoint of the performance of electronic devices in recent years. Is preferred.
  • a resist layer 9 for blue laser drawing may be formed on the mask layer 8 as described in b) Formation of the resist layer.
  • the resist layer 9 for blue laser drawing may be a heat-sensitive material whose state changes due to a heat change, and may be suitable for the subsequent etching process. A photosensitive material may also be used.
  • an inorganic resist layer made of tungsten oxide (WOx) having a composition gradient is more preferable from the viewpoint of improving resolution.
  • the mask layer 8 is etched in the presence of the resist pattern 9 'to form a mask pattern 8' (FIG. 1 (e)).
  • this etching method it may be determined according to the material of the mask layer 8, and dry etching, wet etching, or the like may be used according to the type of the mask layer 8. For example, when amorphous carbon is used for the mask layer, dry etching using O 2 gas may be performed. Further, the adhesion layer 7 is also etched as necessary.
  • the desired concavo-convex pattern may be a pattern in the range from nano-order to micro-order, but is more preferably a nano-order periodic structure of several nm to several hundred nm. If a specific example is given, it is a fine protrusion structure consisting of a plurality of fine irregularities. Examples of the cross-sectional shape include a triangle, a trapezoid, and a square in the case of a one-dimensional periodic structure. In the case of a two-dimensional periodic structure, the shape of the fine protrusions is not limited to an accurate cone (bus line is straight) or pyramid (ridge line is straight), as long as it is tapered in consideration of extraction after imprinting.
  • the ridgeline shape may be a curved surface with a side surface bulging outward. Specific examples include a bell, a cone, a truncated cone, and a cylinder. Furthermore, the tip portion may be flattened or rounded in consideration of moldability and breakage resistance. Further, this fine protrusion may be a continuous fine protrusion in one direction.
  • the remaining resist pattern 9 ' is removed.
  • the remaining mask pattern 8 ′ is removed using a method corresponding to the material of the mask layer.
  • the resist pattern 9 ′ is made of WOx as in the present embodiment, the resist pattern 9 ′ is removed during the dry etching for polysilazane.
  • the mask pattern 8 ′ is removed using O 2 gas as in the dry etching for the mask pattern 8 ′.
  • the imprint mold according to the present embodiment is configured. According to the embodiment, the following effects can be obtained.
  • the planarizing agent layer has the following two functions.
  • (Function 1) In the portion where the flattening agent layer comes into contact with the substrate, irregularities such as scratches on the main surface of the substrate are filled to change the substrate into a flat state.
  • (Function 2) On the outermost surface of the flattening agent layer (the surface facing the portion where the flattening agent layer contacts the substrate), a concavo-convex pattern to be transferred to the transfer target is formed.
  • unevenness which is a factor that obstructs flattening of the main surface of the substrate
  • unevenness can be filled by applying a flattening agent, and the upper portion of the main surface of the substrate can be made flat for the time being.
  • unevenness (a part with no flaw and a part with a scratch) are buried in the main surface of the substrate with a planarizing agent layer, and electron beam drawing such as blue laser or electron beam (EB) is performed.
  • EB electron beam drawing
  • a desired concavo-convex pattern can be formed without being affected by irregularities (bumps) on the substrate.
  • the mask layer 8 in the first embodiment plays a role of pattern transfer of the resist pattern 9 ′ to the planarizing agent layer 6, but as an opaque layer for focusing at the time of pattern drawing. It also has a role. Therefore, in the present embodiment, an opaque material is used as the leveling agent. By doing so, it is possible to prevent the pattern drawing from focusing on the rough surface substrate without using the mask layer 8 (opaque layer). That is, since the planarizing agent itself is opaque, the pattern drawing focus can be surely adjusted to the surface of the planarized planarizing agent layer 6.
  • the leveling agent having opacity include a leveling agent to which a dye additive is added.
  • the mold 1 is formed by forming the planarizing agent layer 6 and the mask layer 8 and then using the resist layer 9 is described.
  • the mask pattern 8 ′ may be obtained by performing direct drawing on the mask layer 8.
  • the uneven pattern may be directly formed on the planarizing agent layer 6 by direct drawing with an electron beam or the like without using the mask layer 8 or the resist layer 9.
  • the planarizing agent layer 6 is formed by applying the planarizing agent to the entire main surface of the cylindrical substrate 2 has been described.
  • the planarizing agent layer 6 may be partially formed on the main surface of the substrate 2 by partially applying the planarizing agent to the main surface of the substrate 2 instead of the entire main surface of the substrate 2.
  • a plurality of leveling agent layers 6 may be formed on the main surface of the substrate 2.
  • Example 1 An Example is shown and this invention is demonstrated concretely.
  • a leveling agent was prepared.
  • As the leveling agent a solution in which 20% of polysilazane was dissolved in dibutyl ether was used.
  • a planarizing agent container containing the polysilazane solution was disposed below the substrate 2.
  • the substrate 2 was brought into contact with the polysilazane solution.
  • a part of the outer peripheral surface 20 of the mold was immersed in the flattening agent at a depth of 0.3 mm or less from the liquid surface of the flattening agent.
  • the mold was rotated three times at a rotation speed of 32 rotations / minute by a separately provided rotating shaft 3, and the polysilazane solution was applied to the entire outer peripheral surface 20 of the mold.
  • a polysilazane solution was applied onto the cylindrical substrate 2 so that the planarizing agent layer 6 had a thickness of 1.5 ⁇ m.
  • the cylindrical substrate 2 and the planarizing agent were separated, and the substrate 2 was dried while being rotated.
  • the mask layer 8 and the inorganic resist layer 9 were laminated in this order on the applied leveling agent layer 6.
  • the adhesion layer 7 was not provided.
  • an amorphous carbon film was formed to a thickness of 200 nm.
  • a tungsten oxide (WOx) layer was formed to a thickness of 20 nm by sputtering.
  • the flow rate ratio of Ar: O 2 was continuously changed by using an ion beam sputtering method to incline the oxygen concentration in the inorganic resist layer 9. Further, Rutherford Back Scattering Spectroscopy (RBS) was used for composition analysis in the inorganic resist layer 9.
  • RBS Rutherford Back Scattering Spectroscopy
  • a resist pattern 9 ′ was obtained.
  • the mask layer 8 was dry-etched with O 2 gas to obtain a mask pattern 8 ′.
  • the planarizing agent layer 6 made of polysilazane was dry-etched with Ar and CHF 3 gas to obtain a concavo-convex pattern 6 ′. Note that dry etching using O 2 gas was also used to remove the mask pattern 8 ′. Then, the washing process was performed and the mold 1 was produced. At this time, the etching depth of the concavo-convex pattern 6 ′ was 150 nm.
  • Example 2 Using the same method as in Example 1, molds 1 having different pattern periods and drawing outputs when drawing a blue laser were produced in each Example. Specifically, in Example 2, the period is 160 nm and the output is 11.6 mW, in Example 3, the period is 140 nm and the output is 11.4 mW, in Example 4, the period is 120 nm and the output is 11.4 mW, and in Example 5, the period is The power was 100 nm and the output was 11.3 mW.
  • Comparative Example 1 the planarizing agent layer was not provided on the substrate 2. That is, the same cylindrical hollow substrate 2 made of stainless steel as in Example 1 (SUS304, diameter of 100 mm, that is, radius of 50 mm, of which the diameter of the hollow portion is 84 mm, the distance between the mold end faces is 300 mm) is prepared. The inorganic resist layer 9 was laminated in this order. Other than that was the same as Example 1, and the mold 1 was produced.
  • Example 1 is the state shown in FIG. 1C without the adhesion layer 7, that is, the mask layer 8 and the inorganic resist layer 9 are sequentially formed on the planarizing agent layer 6.
  • Comparative Example 1 shows an appearance photograph and an optical microscope photograph (magnification 50 times) with respect to the main surface of the flattening agent layer 6, the mask layer 8 and the inorganic resist layer 9).
  • FIG. 5A shows an appearance photograph of the substrate after application of the planarizing agent in Example 1
  • FIG. 5B shows an optical microscope photograph.
  • Example 1 can realize sufficient planarization.
  • Examples 1 to 5 were observed with a scanning electron microscope (magnification of 50,000 times).
  • FIGS. 7 (a) to (e) show photographs in plan view
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  • the CD (Critical Dimension) in the space portion of Example 1 was 99 nm
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Abstract

　平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹を埋めた上で、最表面には所望の凹凸パターンが形成されている平坦化剤層を有することを特徴とするインプリント用モールドを提供する。

Description

インプリント用モールド及びその製造方法
　本発明は、インプリント用モールド及びその製造方法に関し、特に、凹凸パターンが形成されたインプリント用モールド及びその製造方法に関する。
　従来、機械加工の分野や電子回路の分野では、ミクロンオーダーの加工がなされているが、従来はその加工の制御等の際に可視光を用いるのが一般的であった。しかし可視光では、ミクロンオーダーの制御しかできないという限界があった。
　これに対し、ステッパと呼ばれる装置において、紫外線レーザーや極紫外線光源可視光より短い波長の光や電子線を用いることにより、ミクロンオーダーから数１０ｎｍのナノオーダーの加工が可能になった。
　その一方で、ミクロンオーダーの加工ですら、パターンを形成するのに相当の時間を要する。そのため、ナノオーダーの微細加工では更に要する時間が増加する。しかも、紫外線レーザーや極紫外線光源を用いる場合、装置も大掛かりになり、コストも増大する。また、電子線で露光・現像して微細加工を行う手法は逐次加工であり、作業効率が下がってしまう。
　他方、通常の微細なパターン転写として、通常光を用いてガラス板上に形成されたマスクパターンを露光により転写する手法、即ちフォトリソグラフィー法が従来の手法として存在する。しかしながら、フォトリソグラフィーを用いても、光の解像度に依存することになり、ナノオーダーの微細パターンを形成する際には限界がある。
　この問題に対し、近年、凹凸からなる微細パターンが形成されたモールドを用いて、被転写材に微細パターンを判子のように転写する方法であるナノインプリント技術に注目が集まっている。このナノインプリント技術により、数１０ｎｍレベルという微細構造を安価に再現性良くしかも大量に作製できる。
　なお、インプリント技術は大きく分けて２種類あり、熱インプリントと光インプリントとがある。熱インプリントは、微細パターンが形成されたモールドを被成形材料である熱可塑性樹脂に加熱しながら押し付け、その後で被成形材料を冷却・離型し、微細パターンを転写する方法である。また、光インプリントは、微細パターンが形成されたモールドを被成形材料である光硬化性樹脂に押し付けて紫外光を照射し、その後で被成形材料を離型し、微細パターンを転写する方法である。
　どちらのインプリント法を用いるにしても、より細かいパターンを、より大きな被成形材料上に転写することが必要となる。これを行うために用いられる方式としては、モールドと被成形材料とを一度にプレスする一括転写方式や、平板モールドを使用して上記のインプリント法を繰り返し行って最終的に大面積の基板に微細パターンを転写するステップ＆リピート方式、ローラー方式などが挙げられる（例えば特許文献１及び２参照）。このローラー方式を採用した円筒型基板の主表面に対し、金属層をメッキし、この金属層に微細パターンを形成する技術もある（例えば特許文献３参照）。
　ところで、微細パターン転写のためには、元型となるインプリント用モールドに微細パターンが設けられている必要がある。この微細パターン形成には、青色レーザーや電子ビーム（ＥＢ）などによる微細パターン形成用層への直接描画や、レジストに対する微細パターンの描画・現像後に微細パターン形成用層へのエッチング処理を行う等の手段が用いられている。
　この微細パターンの描画を行う際には、通常、基板主表面に焦点を合わせた後にレーザー照射を行う。ところが、基板主表面に凸凹（でこぼこ）（傷が無い部分とある部分）が存在する場合（即ち基板主表面の平坦度が低い場合）、平坦でない基板主表面にレーザー照射の焦点を合わせることになる。そうなると、微細パターンの描画を行う際に、微細パターンの形状再現性が低下するおそれがある。このおそれを解消すべく、基板上に平坦化層を設け、その上に微細パターンを設けるという技術が本出願人により開示されている（特許文献４参照）。
特開２００５－５２８４号公報 特開２００８－７３９０２号公報 特開２００４－３０６５５４号公報 ＷＯ２０１１／０９３３５７号公報
　特許文献４の場合、平坦化層の上に、アモルファスカーボンからなる微細パターンが形成されている例が挙げられている。ただ、この場合、微細パターンを形成するためのエッチングの際に、微細パターンの凸部を形成するアモルファスカーボン膜が平坦化層から剥離してしまうおそれもある。
　ただ、特許文献４の場合、アモルファスカーボン膜が平坦化層から剥離したとしても、残りのアモルファスカーボン膜を剥がした上で、再度、新たなアモルファスカーボン膜を形成し、パターニングを行うことも可能である。つまり、特許文献４の場合、アモルファスカーボン膜を微細パターンの基として使用しているためエッチングが比較的容易であり、更には、微細パターンを上記の手法で容易に再生できる。
　とはいえ、微細パターンが平坦化層から剥離するたびに上記の再生処理を行っていたのでは、微細パターンの転写を中断せざるを得なくなってしまう。その結果、ナノインプリント技術の利点である「微細構造を安価に大量に作製」という利点が損なわれてしまうおそれがある。
　その一方、特許文献３のように、円筒型基板の主表面に銅を直接メッキする技術においては、円筒型基板の種類によっては銅をメッキさせることができない。また、幅は小さいけれど深い傷が円筒型基板の主表面に存在する場合、メッキ処理後、傷の部分が空洞となり、銅が円筒型基板の主表面から剥離しやすくなるおそれも考えられる。また、傷が大きい場合、その傷の形状に沿って銅が堆積されることになり、相当の厚みの銅膜を形成しないと、銅膜に微細パターンを形成したとしても、微細パターンの形状が傷の形状の影響を受けてしまうおそれも考えられる。
　本発明の目的は、基体からの剥離のおそれがほとんどない、高い精度の凹凸パターンを有するインプリント用モールド及びその製造方法を提供することにある。
　上述した目的達成のために本発明者は、自らが開発した技術（特許文献４）を再検討した。先にも述べたように、特許文献４においては、基体に対して平坦化層を設け、その上にパターン層を設けている。そしてこのパターン層が平坦化層から剥離してしまうことにより、上記の課題が生じている。
　この再検討の結果、基体からの剥離のおそれを解消するためには、そもそもパターン層を別途設けないようにすれば良いのではないかと考えた。つまり、平坦化層自体にパターンを形成してしまえば、そもそも剥離のおそれ自体が解消されるのでは、と考えた。詳しく言うと、平坦化層に対して２つの機能、即ち、
（機能１）平坦化層が基体と接触する部分においては、基体主表面にある傷などの凸凹（でこぼこ）を埋めて基体を平坦な状態に変える。
（機能２）平坦化層が基体と接触する部分と対向する部分（雰囲気と接触する部分、即ち最表面）においては、被転写体に転写されるべき凹凸パターンを形成する。
という機能を兼ね備えさせるという知見を得た。
　本発明は、上述した本願発明者による新たな知見に基づいてなされたものである。
　本発明の第１の態様は、
　平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹（でこぼこ）を埋めた上で、最表面には所望の凹凸パターンが形成されている平坦化剤層を有することを特徴とするインプリント用モールドである。
　本発明の第２の態様は、第１の態様に記載の発明において、
　前記基体は円筒型基板であることを特徴とする。
　本発明の第３の態様は、第１又は第２の態様に記載の発明において、
　前記平坦化剤層はポリシラザンからなることを特徴とする。
　本発明の第４の態様は、
　平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹（でこぼこ）を埋めて前記基体を平坦化する平坦化剤層を前記基体上に形成する平坦化剤層形成工程と、
　前記平坦化剤層自体の主表面に所望の凹凸パターンを形成するパターン形成工程と、
を有することを特徴とするインプリント用モールドの製造方法である。
　本発明の第５の態様は、第４の態様に記載の発明において、
　前記基体は円筒型基板であることを特徴とする。
　本発明の第６の態様は、第４又は第５の態様に記載の発明において、
　前記平坦化剤層はポリシラザンからなることを特徴とする。
　本発明によれば、基体からの剥離のおそれがほとんどない、高い精度の凹凸パターンを有するインプリント用モールド及びその製造方法を提供できる。
本実施形態におけるインプリント用モールドの製造工程を概略的に示す断面図である。 本実施形態におけるインプリント用モールドの平坦化剤層の機能を説明するための概略的な断面拡大図である。 本実施形態におけるインプリント用モールドの概略図であり、（ａ）は斜視図、（ｂ）は正面図、（ｂ）は（ｂ）のＡ－Ａ’部分の断面図である。 パターン描画の際のフォーカス合わせについて説明した概略図であり、（ａ）は本実施形態、（ｂ）は従来例における概略図である。 （ａ）実施例１において、平坦化剤層の上にマスク層、無機レジスト層を順次形成した状態の基板（未パターニング）の主表面の外観写真である。（ｂ）実施例１において、平坦化剤層の上にマスク層、無機レジスト層を順次形成した状態の基板（未パターニング）の主表面の光学顕微鏡写真である。 （ａ）比較例１における、平坦化剤層、マスク層、無機レジスト層のいずれも形成していない状態の基板（未パターニング）の主表面の外観写真である。（ｂ）比較例１における、平坦化剤層、マスク層、無機レジスト層のいずれも形成していない状態の基板（未パターニング）の主表面の光学顕微鏡写真である。 本実施例のモールドの主表面に対する走査型電子顕微鏡による観察結果を示す平面視の写真であり、（ａ）は実施例１、（ｂ）は実施例２、（ｃ）は実施例３、（ｄ）は実施例４、（ｅ）は実施例５に対応する。 本実施例のモールドの主表面に対する走査型電子顕微鏡による観察結果を示す断面視の写真であり、（ａ）は実施例１、（ｂ）は実施例２、（ｃ）は実施例３、（ｄ）は実施例４、（ｅ）は実施例５に対応する。
　以下、本発明を実施するための形態を説明する。なお、＜実施の形態１＞においては、以下の順番で説明する。
　１．インプリント用モールド及びその製造方法
　　Ａ）基板の準備
　　Ｂ）平坦化剤の塗布（平坦化剤層形成工程）
　　Ｃ）凹凸パターンの形成（凹凸パターン形成工程）
　　　ａ）マスク層の形成
　　　ｂ）レジスト層の形成
　　　ｃ）パターン露光
　　　ｄ）現像（レジストパターンの形成）
　　　ｅ）リンス処理・乾燥
　　　ｆ）マスクパターンの形成
　　　ｇ）平坦化剤層への凹凸パターンの形成
　　　ｈ）マスクパターン及びレジストパターンの除去
　　　ｉ）洗浄等
　２．実施の形態による効果
　なお、＜実施の形態１＞においては、平坦化剤層の上にマスク層、レジスト層を順に設ける場合について説明する。
　また、＜実施の形態２＞においては、平坦化剤層上にマスク層を設けない場合について説明する。
　また、＜実施の形態３＞においては、上記の実施の形態で述べた以外の変形例について説明する。
　なお、本実施形態において「平坦」とは基体の表面粗さを示すものであり、キズ等がないはずの部分の表面の幾何学的平面からのずれの大きさを示すものである。「平坦」を示す指標としては「平坦度（真円度又は平面度）」があり、これはＪＩＳ　Ｂ　０１８２にて定義される指標である。
　また、本実施形態においては、本来は平坦化層として用いられていたものに凹凸パターンを形成している。故に、本来は平坦化層として用いられていたものは、少なくとも最表面においては平坦となっていない。そのため、本実施形態においては、基体の主表面に対する平坦化機能を有し且つ凹凸パターンを主表面に形成されている層のことを「平坦化剤層」と言う。
　また、基体主表面の平坦化を阻害する要因（例えばキズや凹みによって主表面に生ずる段差）を、凸凹（でこぼこ）と言う。これは、将来的に平坦化剤層の主表面に形成される所望の凹凸パターンとは異なるものである。
＜実施の形態１＞
（１．インプリント用モールド及びその製造方法）
　以下、本実施形態について、図１を用いて説明する。図１は、本実施形態におけるインプリント用モールド１（以降、単にモールド１とも言う。）の製造工程を概略的に示す図である。図１（ａ）はモールド１の基となる基体（本実施形態においてはモールド基板２（以降、単に基板２とも言う。））を示し、図１（ｂ）は基板２に平坦化剤よりなる平坦化剤層６を設けた様子を示す。更に、図１（ｃ）はその平坦化剤層６の上にマスク層８、レジスト層９を順に形成した様子を示し、図１（ｄ）はこのレジスト層９に対して所望のパターンを描画・現像してレジストパターン９’を形成した様子を示す。そして図１（ｅ）はマスク層８に対してエッチングを行ってマスクパターン８’を形成した様子を示し、図１（ｆ）は平坦化剤層６に対してエッチングを行って凹凸パターン６’を形成した様子を示す。そして、図１（ｇ）は、エッチング後に洗浄を行い、マスクパターン８’及びレジストパターン９’を除去し、モールド１を完成させた様子を示す図である。
　本実施形態におけるモールド１の断面概略図であって、図１（ｇ）を拡大した図である図２に示すように、基板２上に平坦化剤層６が設けられ、平坦化剤層６自体の主表面に所望の凹凸パターン６’が設けられたモールド１が得られる。本実施形態におけるモールド１は、平坦化剤層６が単層でありながら、平坦化剤層６が基板２と接触する部分においては、基板２の主表面にある傷などの凸凹（でこぼこ）４を埋めて基板２を平坦な状態に変えている。その上で、平坦化層が基板２と接触する部分と対向する部分（雰囲気と接触する部分、即ち最表面）においては、凹凸パターン６’が形成されている。このモールド１を元型モールドとして被転写体に凹凸パターン６’を転写する際、平坦化剤層６の最表面が被転写体との接触部分となる。
　このモールド１を元型モールドとして使用する際の概観図を、図３に示す。図３は本実施形態におけるモールド１の概略図であり、（ａ）は斜視図、（ｂ）は正面図、（ｃ）は（ｂ）のＡ－Ａ’部分の断面図である。以下、図１～図３に基づいて、本実施形態に係るインプリント用モールド及びその製造方法について詳述する。
　Ａ）基体の準備
　まず図１（ａ）に示すように、モールド１のための基体である基板２を用意する。なお、本実施形態における「基体」とは、本明細書に示すような基板、その基板の上にハードマスクが設けられたものを含む。まとめると、基板を含む物質であって、平坦化剤層６が設けられるべき対象となる物質そのものを指すものとする。
　この基体は、モールド１として用いることができるのならばどのような組成のものでも良い。工業用としての耐久性を考慮すると、金属又はステンレス鋼のような合金製基板が挙げられる。この他にも、石英基板などのガラス基板、ＳｉＣ基板、シリコンウエハ基板、更にはシリコンウエハ基板上にＳｉＯ２層を設けたもの、グラファイト基板、グラッシーカーボン基板、カーボンファイバー強化プラスチック（ＣＦＲＰ）のカーボン系基板等が挙げられる。
　また、基板２の形状についてであるが、モールド１として用いることができるのならば形状は制限されない。例えば、基板２の形状として、円盤形状や、円筒型状などが挙げられる。円盤形状であれば、平坦化剤等を塗布する際、円盤基板２を回転させながら平坦化剤等を均一に塗布することができる。また、円筒型状であれば、ローラー方式でのインプリントが可能となることから、大量生産に適している。
　なお、基板２の型状は円盤形状以外であっても良く、矩形、多角形、半円形状であっても良い。また、円筒型状以外には、基板２の型状として、円柱や三角柱や四角柱のような多角形形状が挙げられるが、円柱又は円筒型の方が連続的かつ均一に被転写材に凹凸パターンを転写できるため、より好ましい。なお、本実施形態においては、基板２がどのような型状であっても、インプリント用モールド製造の基礎として用いられる基体を「基板」とも言うこととする。
　本実施形態においては、中心部分が空洞である円筒型状のステンレス鋼基板２を用いて説明する。図３に示すように、この基板２は左右両側モールド端面、モールド外周面２０、物質的には形成されていない回転軸３を有している。
　Ｂ）平坦化剤の塗布（平坦化剤層形成工程）
　上述の通り、モールド１に用いられる基板にはミクロンオーダーの傷が存在するおそれがあり、このミクロンオーダーの傷が凹凸パターンの再現性に大きな影響を与えるおそれがある。
　そのため、本実施形態においては、従来のように基板２の主表面に直接に凹凸パターンを形成したり、凹凸パターンを有する層を別途設けたりするのではなく、平坦化剤により基板主表面が平坦化された平坦化剤からなる層（以降、平坦化剤層６とも言う。）を基板２上に形成する。以下、この「平坦化剤層形成工程」について詳述する。
　まず、平坦化剤の選定を行う。本実施形態における「平坦化剤」は、基体の主表面に対して塗布できるものであり、基体の主表面に存在する平坦化阻害要因（凸凹（でこぼこ））を解消することができるものならば良い。
　この平坦化剤の具体例としては、従来使用される液体状の平坦化膜化剤が挙げられるが、具体的にはポリシラザン、メチルシロキサン、金属アルコキシドなどが挙げられる。凹凸パターンを形成する際の容易性や、平坦化剤層６の凹凸パターン６’が毀れた際に平坦化剤層を除去して新たな平坦化剤層６を形成する際の容易性を考えると、ポリシラザンが好ましい。ただ、上記以外の物質、例えば置換ナフトキノンジアジドとノボラック樹脂からなるポジ型レジスト、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルフェノール、ノボラック樹脂、ポリエステル、ポリビニルアルコール、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイミド、ポリブタジエン、ポリ酢酸ビニル及びポリビニルブチラール等を用いても良い。また、良好な平坦性を維持できるのならば、平坦化剤層６を構成する物質として上記の物質のみを用いても良いし、上記に例示した物質を混合したものを用いても構わない。
　次に、回転軸３を水平にした状態で基板２を保持し、基板２下方に平坦化剤入り容器を用意する。その後、基板２を下方に降ろし、基板２の外周面の一部と平坦化剤とを接触させる。そして、基板２の一部を平坦化剤に浸漬させる。
　ここでは、平坦化剤に対して、基板２を回転軸方向に対して平行に接触させるのが好ましい。平行に接触させることにより、基板２における浸漬部分において、左右両側モールド端面の間で塗布の程度に差異が生じることを防止することができる。その結果、平坦化剤の塗布にムラを生じさせないことになる。
　このように、平坦化剤と基板２とを回転軸方向に対して平行に接触させた状態で、基板２を複数のローラー１０７により回転させて、モールド外周面２０に平坦化剤を塗布する（図１（ｂ））。なお、図３（ａ）に示すように、基板２をローラー１０７により回転させるための部分を、基板２に別途設けても良い。
　このときの回転速度及び回転数は、平坦化剤を基板２に十分塗布することができるように設定する。
　上記のような手法を行い、基板２に対して平坦化剤を塗布する。こうすることにより、基板２の主表面上を平坦にすることができる。なお、この平坦化は、図２に示すように、平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹（でこぼこ）４を埋めて基板２を平坦化している。この「凸凹（でこぼこ）を埋めて」というのは、最低でも凹（ぼこ）を埋めている状態のことを言う。その一方、キズや凹みを埋めるのみならず、凸（でこ）となっている部分、更には、キズや凹みが元々存在していなかった部分も平坦化剤層によって埋められている状態のことも含み、好ましくはこの状態である。
　Ｃ）凹凸パターンの形成（凹凸パターン形成工程）
　本実施形態においては、上述のように塗布された平坦化剤からなる平坦化剤層６自体に凹凸パターンを形成することになる。以下、本実施形態においては、凹凸パターンを形成する一例について述べる。
　　ａ）マスク層の形成
　凹凸パターンを形成するため、平坦化剤層６の上に、マスク層８を積層する。その後、マスク層８の上に、レジスト層９を積層する（図１（ｃ））。
　このマスク層８としては、ハードマスクとしての機能を有するものであればどのようなものを用いても構わない。なお、本実施形態における「ハードマスク」は、単一又は複数の層からなり、基板上へのエッチングに用いられる層状のもののことを指すものとする。
　マスク層８を構成する物質としては、ハードマスクとしての機能を発揮可能な物質であればどのようなものを用いても構わないが、マスク層８は不透明層であることが好ましい。
　更に、マスク層８の波長４０５ｎｍにおける透過率は適度な範囲内にあるのが好ましい。そうすることにより、図４（ａ）に示すように、マスク層８が積層された基板２の上部からレーザー光１０９を照射する際、パターン描画の際のレーザー光１０９のフォーカスをこのマスク層８上に確実に合わせることができる。より詳しく言うと、図４（ｂ）に示すような事態を抑制、即ち、平坦化剤層６により折角基板２を平坦化したにも拘わらず、凹凸パターン描画の際のレーザー光１０９のフォーカスが、平坦化剤層６を通り越して粗表面基板上の傷１０８の部分に合わせられるのを抑制できる。
　なお、本実施形態における「不透明層」とは、マスク層８が積層された基板２上からパターン描画のフォーカス合わせを行ったときに、このマスク層８上でフォーカス合わせが行われる程度に不透明である層のことをいう。もちろん、マスク層８そのものが不透明層であっても良いし、不透明層を基板２上に別途設けても良い。
　ここで挙げたマスク層８の一例としては、酸化クロム層（ＣｒＯｘ）、窒化クロム層（ＣｒＮｘ）、酸化窒化クロム層（ＣｒＯｘＮｙ）、クロム及びその化合物に炭素が含まれるもの（ＣｒＯｘＮｙＣｚ）、アモルファスカーボン、アモルファスカーボンナイトライドなど又はそれらの組み合わせが具体的に挙げられる。
　ここで、マスク層８が酸化クロム層を含む場合、酸化クロム層の厚さは１００ｎｍより大きくし、かつ、マスク層８全体の厚さは１００ｎｍより大きく１μｍ以下であれば、なお好ましい。１００ｎｍ以上ならば、酸化クロム層上にて十分フォーカスあわせを行うことができる。１μｍ以上ならば、パターン転写の際の実用に堪えることができる。
　また、マスク層８が窒化クロム層を含む場合、窒化クロム層の厚さは２０ｎｍ以上であり、かつ、マスク層８全体の厚さは２０ｎｍ以上であり１μｍ以下であるのが好ましい。なお、窒化クロム層の厚さは３０ｎｍ以上であるのがより好ましい。
　更に、マスク層８が酸化クロム層及び窒化クロム層からなる場合、窒化クロム層の厚さは２０ｎｍ以上であり、マスク層８全体の厚さは２０ｎｍ以上であり１μｍ以下であるのが好ましい。
　なお、酸化クロム層及び窒化クロム層以外にも、アモルファスカーボンを用いても良い。アモルファスカーボンだと、酸化クロム層ほど高い透明性を有さないが故に、凹凸パターン描画の際に、基板２に焦点が合ってしまうということを防止することができる。アモルファスカーボンの場合、アモルファスカーボンの厚さは５０ｎｍより大きくし、かつ、マスク層８全体の厚さは５０ｎｍより大きく１μｍ以下であるのが好ましい。
　ここで挙げた各物質からなる層の厚さが上記範囲にあれば、平坦化剤層６表面に形成されたマスク層８に、確実にレーザー光１０９のフォーカスを合わせることができる。また、マスク層８全体の厚さが上記範囲にあれば、マスク層８に確実にフォーカスを合わせることができるとともに、適切なアスペクト比を有する凹凸パターンを形成することができる。
　なお、マスク層８の製法としては、スパッタリング法など、公知の方法を用いれば良い。
　　ｂ）レジスト層の形成
　次に、マスク層８の主表面に対してレジストを塗布する。塗布方法としては、本実施形態においては所定の回転数にて回転させつつ基板２の上方からレジストを塗布するスピンコート法を用いる。このようにレジストを塗布した後、ベークを行うことにより、レジスト層９をマスク層８上に形成する。
　なお、レジストの種類としては、公知のもので良いし、化学増幅レジストであっても良い。エネルギビームを照射したときに反応性を有するものであれば良い。具体的には、現像処理を行う必要のあるレジストであれば良い。本実施形態においては、電子線描画によるパターン露光が行われる際に用いるポジ型レジストを用いる場合について述べる。なお、酸化タングステン（ＷＯｘ）を用いる場合は、レーザー描画を行えば良い。
　なお、レジスト層９がポジ型レジストからなるものであるならば、後述する電子線による描画にてパターン露光を行った箇所の現像剤に対する溶解度が向上し、現像処理後に形成される凹凸からなるレジストパターン９’の凹部となり、ひいてはその箇所が平坦化剤層６に形成される凹凸パターン６’における凹の位置に対応する。一方、レジスト層９がネガ型レジストからなるものであるならば、パターン露光を行った箇所が硬化し、現像剤に対する溶解度が減少する。その結果、ポジ型レジストの凹凸関係とは逆の対応関係のパターンが形成される。
　なお、平坦化剤層６とマスク層８の間、及びマスク層８とレジスト層９の間、又はそのいずれかに密着層７を設けても良い。密着層７として用いられるものとしては、アモルファスシリコンが挙げられる。もちろん、平坦化剤層６、マスク層８及びレジスト層９を形成する際に良好に接着することができるならば、密着層７を設けなくとも良い。
　　ｃ）パターン露光
　本実施形態におけるパターン露光は、電子線描画やリソグラフィー等、公知のパターン露光であれば良い。また、パターンの形状についても限定はなく、線状・点状（ドットパターン）・それらの混合等形状等であっても良い。一例を挙げるとすれば、電子線描画機を用いて、レジスト層９に対して、ビットパターンドメディア（ＢＰＭ）製造用の所望の微細パターンを描画することが挙げられる。この微細パターンはミクロンオーダーであっても良いが、近年の電子機器の性能という観点からはナノオーダーであっても良いし、パターン付き基体などにより作製される最終製品の性能を考えると、その方が好ましい。
　　ｄ）現像（レジストパターンの形成）
　描画済みのレジスト層９を有する基板２に対して現像を行うことにより、図１（ｄ）に示すように、所望の凹凸からなるレジストパターン９’が得られる。なお、本実施形態における現像処理についても、公知のやり方であれば良い。
　なおその際、ｂ）レジスト層の形成にて述べた通り、マスク層８上に青色レーザー描画用のレジスト層９を成膜していても良い。青色レーザー描画用のレジスト層９としては、熱変化によって状態変化する感熱材料であって、その後のエッチング工程に適するものであっても良い。また、感光材料であっても良い。このとき、組成傾斜させた酸化タングステン（ＷＯｘ）からなる無機レジスト層であれば、解像度向上という点から尚好ましい。
　　ｅ）リンス処理・乾燥
　レジストパターン９’を有する基板２に対し、必要に応じてリンス処理を行った後、乾燥処理（ベーク）等を行う。
　　ｆ）マスクパターンの形成
　その後、レジストパターン９’が存在する状況でマスク層８をエッチングし、マスクパターン８’を形成する（図１（ｅ））。なお、このエッチングの方法においては、マスク層８の物質に応じて決定すれば良く、ドライエッチングやウェットエッチング等をマスク層８の種類に応じて使用すれば良い。例えば、マスク層にアモルファスカーボンを用いた場合は、Ｏ２ガスを用いたドライエッチングを行えば良い。また、必要に応じて密着層７に対してもエッチングを行う。
　　ｇ）平坦化剤層への凹凸パターンの形成
　そして、マスクパターン８’ が存在する状況で平坦化剤層６をエッチングする。その結果、所望の凹凸パターン６’を平坦化剤層６に形成することができる（図１（ｆ））。なお、このエッチング方法としては、平坦化剤の種類に応じて決定すれば良い。例えば平坦化剤としてポリシラザンを用いた場合は、一例として挙げるとすると、Ａｒ及びＣＨＦ３ガスにてドライエッチングを行えば良い。なお、ウェットエッチングを行う場合は、バッファードフッ酸を用いることも考えられる。
　なお、所望の凹凸パターン（微細パターン）とは、ナノオーダーからマイクロオーダーまでの範囲のパターンであっても良いが、数ｎｍ～数１００ｎｍのナノオーダーの周期構造であれば、なお良い。具体的に一例を挙げるとすれば、複数の微細な凹凸からなっている微細突起構造である。その断面形状としては、１次元周期構造の場合、三角、台形、四角等が挙げられる。２次元周期構造の場合、微細突起の形状は、正確な円錐（母線が直線）や角錐（稜線が直線）のみならず、インプリント後の抜き取りを考慮して先細りとなっている限り、母線や稜線形状が曲線をなし、側面が外側に膨らんだ曲面であるものであっても良い。具体的な形状としては、釣り鐘、円錐、円錐台、円柱等が挙げられる。
　更には、成形性や耐破損性を考慮して、先端部を平坦にしたり、丸みをつけたりしても良い。更に、この微細突起は一方向に対して連続的な微細突起を作製しても良い。
　　ｈ）マスクパターン及びレジストパターンの除去
　その後、残存したレジストパターン９’を除去する。同様に、マスク層の物質に応じた手法を用い、残存したマスクパターン８’を除去する。なお、本実施形態のようにレジストパターン９’がＷＯｘからなる場合、ポリシラザンに対する上記のドライエッチングの際に、レジストパターン９’を除去する。また、マスクパターン８’については、マスクパターン８’に対するドライエッチングと同様、Ｏ２ガスを用い、マスクパターン８’を除去する。
　　ｉ）洗浄等
　以上の工程を経た後、必要があれば基板２の洗浄等を行う。このようにして、凹凸パターンを主表面に有する平坦化剤層６を形成し、モールド１を完成させる（図１（ｇ））。
（２．実施の形態による効果）
　以上のように、本実施形態に係るインプリント用モールドが構成される。実施の形態によれば、以下の効果を奏する。
　即ち、凹凸からなる微細なパターンの層を平坦化層の上に別途設けるのではなく、平坦化層自体にパターンを形成することにより、そもそも凹凸パターンの剥離のおそれ自体が発生しないようにしている。
　そして、別途設けていた凹凸パターンを省略する代わりに、平坦化剤層に対して以下の２つの機能を兼務させている。
（機能１）平坦化剤層が基体と接触する部分においては、基体主表面にある傷などの凸凹（でこぼこ）を埋めて基体を平坦な状態に変える。
（機能２）平坦化剤層の最表面（平坦化剤層が基体と接触する部分と対向する面）においては、被転写体に転写されるべき凹凸パターンを形成する。
　こうすることにより、凹凸パターンが平坦化層から剥離するおそれがそもそも存在しなくなるため、凹凸パターンが剥離するたびに行われていた凹凸パターンの再生処理が不要となる。そうなると、インプリント用モールドのパターンの転写を中断する必要がなくなる。その結果、転写作業をスムーズに行うことが可能となり、ナノインプリント技術の利点である「微細構造を安価に大量に作製」という利点を充分に活かすことができる。
　更に、当初の目的通り、基体の主表面の平坦化阻害要因である凸凹（でこぼこ）を平坦化剤の塗布により埋めることができ、基体の主表面の上部をひとまず平坦な状態とすることができる。そうすることにより、基体の主表面に凸凹（でこぼこ）（傷が無い部分とある部分）が平坦化剤層により埋められることになり、青色レーザーや電子ビーム（ＥＢ）などの電子線描画を行う際に、平坦な部分に焦点を合わせやすくなる。その結果、基体の凸凹（でこぼこ）の影響を受けずに、所望の凹凸パターンを形成することができる。
　以上の結果より、本実施形態によれば、基体からの剥離のおそれがほとんどない、高い精度の凹凸パターンを有するインプリント用モールド及びその製造方法を提供することができる。
＜実施の形態２＞
　実施の形態１においては、マスク層８を設けた場合について述べた。本実施形態においては、マスク層８を設けずに、平坦化剤層６の上に直接（又は密着層７の上に）レジスト層９を設ける場合について述べる。
　先に述べたように、実施の形態１におけるマスク層８は、レジストパターン９’を平坦化剤層６にパターン転写する役割を担っているが、パターン描画の際のフォーカス合わせの不透明層としての役割も担っている。そこで、本実施形態においては、平坦化剤として不透明性を有する物質を用いる。こうすることにより、マスク層８（不透明層）を用いなくとも、パターン描画のフォーカスが粗表面の基板上に合うことを抑制することができる。即ち、平坦化剤そのものが不透明であることから、平坦化されている平坦化剤層６の表面に、確実にパターン描画のフォーカスを合わせることができる。不透明性を有する平坦化剤としては、例えば色素添加剤を加えた平坦化剤が挙げられる。
＜実施の形態３＞
　実施の形態１においては、平坦化剤層６及びマスク層８を形成した後、レジスト層９を形成しこれを利用することによりモールド１を作製する場合について述べた。本実施形態においては、マスク層８にアモルファスカーボンを用いた場合、マスク層８に対して直接描画を行い、マスクパターン８’を得ても良い。
　更に、平坦化剤層６に対し、電子線等による直接描画により、マスク層８やレジスト層９を介さずに、凹凸パターンを直接形成しても良い。
　また、実施の形態１においては、円筒型の基板２の主表面全体に平坦化剤を塗布し、平坦化剤層６を形成する場合について述べた。その一方、基板２の主表面全体でなくとも、平坦化剤を部分的に塗布し、基板２の主表面に対し、平坦化剤層６を部分的に形成しても良い。また、その際、基板２の主表面上に平坦化剤層６を複数形成しても良い。
　以上、本発明に係る実施の形態を挙げたが、上記の開示内容は、本発明の例示的な実施形態を示すものである。本発明の範囲は、上記の例示的な実施形態に限定されるものではない。本明細書中に明示的に記載されている又は示唆されているか否かに関わらず、当業者であれば、本明細書の開示内容に基づいて本発明の実施形態・BR>ノ種々の改変を加えて実施し得る。
＜実施例１＞
　次に実施例を示し、本発明について具体的に説明する。
　ステンレス製の円筒型の中空基板２（ＳＵＳ３０４、直径１００ｍｍ即ち半径５０ｍｍ、そのうち中空部分の直径８４ｍｍ、モールド端面間距離３００ｍｍ）を用意した。
　次に、平坦化剤を用意した。平坦化剤には、ジブチルエーテル中にポリシラザンを２０％溶解した溶液を用いた。このポリシラザン溶液が入った平坦化剤容器を基板２下方に配置した。
　その後、基板２をポリシラザン溶液に接触させた。このとき、平坦化剤の液面から０．３ｍｍ以下の距離の深さで、モールド外周面２０の一部を平坦化剤に浸漬させた。
　その状態で、別途設けられた回転軸３によりモールドを回転速度３２回転／分で３回転させ、モールド外周面２０全面にポリシラザン溶液を塗布した。この際、平坦化剤層６が１．５μｍの厚さになるようにポリシラザン溶液を円筒型の基板２上に塗布した。
　その後、円筒型の基板２と平坦化剤とを引き離し、基板２を回転させながら乾燥させた。
　次に、塗布された平坦化剤層６の上に、マスク層８、無機レジスト層９をこの順に積層した。なお、本実施例においては、密着層７は設けなかった。
　マスク層８としてはアモルファスカーボンを２００ｎｍの厚さで成膜した。無機レジスト層９としては酸化タングステン（ＷＯｘ）層をスパッタ法により、２０ｎｍの厚さで成膜した。なお、無機レジスト層９の深さ方向への組成変化については、基板側ｘ＝０．９５、レジスト最表面側ｘ＝１．６０の傾斜組成とした。この無機レジスト層９の形成には、イオンビームスパッタ法を用いてＡｒ：Ｏ２の流量比を連続的に変化させて無機レジスト層９中の酸素濃度を傾斜させた。また、無機レジスト層９中の組成分析にはラザフォード後方散乱分光法（Ｒｕｔｈｅｒｆｏｒｄ　Ｂａｃｋ　Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ：ＲＢＳ）を使用した。
　この無機レジスト層９に対し、青色レーザー描画装置（波長４０５ｎｍ）を用い、周期１８０ｎｍのラインアンドスペース（ライン：スペース＝１：１）のパターンを出力１１．８ｍＷにて描画し、現像処理を行い、レジストパターン９’を得た。その後、マスク層８に対してＯ２ガスにてドライエッチングを行い、マスクパターン８’を得た。その後、ポリシラザンからなる平坦化剤層６に対してＡｒ及びＣＨＦ３ガスにてドライエッチングを行い、凹凸パターン６’を得た。なお、マスクパターン８’の除去にもＯ２ガスにてドライエッチングを用いた。その後、洗浄処理を行い、モールド１を作製した。この際、凹凸パターン６’のエッチング深さは１５０ｎｍとした。
＜実施例２～５＞
　実施例１と同様の手法を用い、青色レーザーを描画する際のパターンの周期及び描画出力を変えたモールド１を各々の実施例にて作製した。具体的に言うと、実施例２では周期１６０ｎｍ及び出力１１．６ｍＷとし、実施例３では周期１４０ｎｍ及び出力１１．４ｍＷとし、実施例４では周期１２０ｎｍ及び出力１１．４ｍＷとし、実施例５では周期１００ｎｍ及び出力１１．３ｍＷとした。
＜比較例１＞
　比較例１においては、基板２に対し、平坦化剤層を設けなかった。つまり、実施例１と同様のステンレス製の円筒型の中空基板２（ＳＵＳ３０４、直径１００ｍｍ即ち半径５０ｍｍ、そのうち中空部分の直径８４ｍｍ、モールド端面間距離３００ｍｍ）を用意し、その上にマスク層８、無機レジスト層９をこの順に積層した。それ以外は実施例１と同様とし、モールド１を作製した。
＜結果＞
　実施例１及び比較例１における未パターニングの基板（実施例１は密着層７抜きの図１（ｃ）の状態、即ち平坦化剤層６の上にマスク層８、無機レジスト層９を順次形成した状態である一方、比較例１は平坦化剤層６、マスク層８、無機レジスト層９のいずれも形成していない状態）の主表面に対し、外観写真及び光学顕微鏡写真（倍率５０倍）を撮影した。実施例１における平坦化剤塗布後の基板の外観写真を図５（ａ）、光学顕微鏡写真を図５（ｂ）に示す。また、比較例１における基板の外観写真を図６（ａ）、光学顕微鏡写真を図６（ｂ）に示す。この結果を見比べると、外観写真及び光学顕微鏡写真というレベルのスケールにおいても、実施例１の方が、充分な平坦化が実現できていることがわかる。
　また、実施例１～５について、走査型電子顕微鏡による観察（倍率５０，０００倍）を行った。実施例１～５について各々、図７（ａ）～（ｅ）には平面視の写真を示し、図８（ａ）～（ｅ）には断面視の写真を示す。なお、実施例１のスペース部分におけるＣＤ（Ｃｒｉｔｉｃａｌ　Ｄｉｍｅｎｓｉｏｎ）は９９ｎｍ、実施例２のＣＤは８６ｎｍ、実施例２のＣＤは６６ｎｍ、実施例４のＣＤは６２ｎｍであった。
　その結果、いずれの実施例においても、モールド１の主表面においては精度の高い凹凸パターンが形成されており、フォーカス異常は生じていないことが確認できた。
１　　　インプリント用モールド（モールド）
２　　　モールド基板（基板）
２０　　モールド外周面
３　　　回転軸
４　　　凸凹（でこぼこ）
６　　　平坦化剤層
６’　　凹凸パターン
７　　　密着層
８　　　マスク層
８’　　マスクパターン
９　　　レジスト層
９’　　レジストパターン
１０７　ローラー
１０８　基板主表面の傷
１０９　レーザー光

Claims (6)

  1. 　平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹（でこぼこ）を埋めた上で、最表面には所望の凹凸パターンが形成されている平坦化剤層を有することを特徴とするインプリント用モールド。
  2. 　前記基体は円筒型基板であることを特徴とする請求項１に記載のインプリント用モールド。
  3. 　前記平坦化剤層はポリシラザンからなることを特徴とする請求項１又は２に記載のインプリント用モールド。
  4. 　平坦化剤の塗布により基体主表面の凸凹（でこぼこ）を埋めて前記基体を平坦化する平坦化剤層を前記基体上に形成する平坦化剤層形成工程と、
    　前記平坦化剤層自体の主表面に所望の凹凸パターンを形成するパターン形成工程と、
    を有することを特徴とするインプリント用モールドの製造方法。
  5. 　前記基体は円筒型基板であることを特徴とする請求項４に記載のインプリント用モールドの製造方法。
  6. 　前記平坦化剤層はポリシラザンからなることを特徴とする請求項４又は５に記載のインプリント用モールドの製造方法。
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