WO2013069271A1 - 高分子構造体 - Google Patents

高分子構造体 Download PDF

Info

Publication number
WO2013069271A1
WO2013069271A1 PCT/JP2012/007134 JP2012007134W WO2013069271A1 WO 2013069271 A1 WO2013069271 A1 WO 2013069271A1 JP 2012007134 W JP2012007134 W JP 2012007134W WO 2013069271 A1 WO2013069271 A1 WO 2013069271A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
resin
glass fiber
mass
anisotropic filler
conductive anisotropic
Prior art date
Application number
PCT/JP2012/007134
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
堀　賢哉
Original Assignee
パナソニック株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by パナソニック株式会社 filed Critical パナソニック株式会社
Publication of WO2013069271A1 publication Critical patent/WO2013069271A1/ja

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/04—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material
    • C08J5/06—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material using pretreated fibrous materials
    • C08J5/08—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material using pretreated fibrous materials glass fibres
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/04—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material
    • C08J5/0405—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material with inorganic fibres
    • C08J5/043—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material with inorganic fibres with glass fibres
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02—Elements
    • C08K3/04—Carbon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/02—Fibres or whiskers
    • C08K7/04—Fibres or whiskers inorganic
    • C08K7/14—Glass
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K5/00—Heat-transfer, heat-exchange or heat-storage materials, e.g. refrigerants; Materials for the production of heat or cold by chemical reactions other than by combustion
    • C09K5/08—Materials not undergoing a change of physical state when used
    • C09K5/14—Solid materials, e.g. powdery or granular
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/29—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the material, e.g. carbon
    • H01L23/293—Organic, e.g. plastic
    • H01L23/295—Organic, e.g. plastic containing a filler
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/34—Arrangements for cooling, heating, ventilating or temperature compensation ; Temperature sensing arrangements
    • H01L23/36—Selection of materials, or shaping, to facilitate cooling or heating, e.g. heatsinks
    • H01L23/373—Cooling facilitated by selection of materials for the device or materials for thermal expansion adaptation, e.g. carbon
    • H01L23/3737—Organic materials with or without a thermoconductive filler
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2300/00—Characterised by the use of unspecified polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2309/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2309/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
    • C08J2309/06—Copolymers with styrene
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2325/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Derivatives of such polymers
    • C08J2325/02—Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2325/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Derivatives of such polymers
    • C08J2325/02—Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C08J2325/04—Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08J2325/06—Polystyrene
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2361/00—Characterised by the use of condensation polymers of aldehydes or ketones; Derivatives of such polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2363/00—Characterised by the use of epoxy resins; Derivatives of epoxy resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/001—Conductive additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/002—Physical properties
    • C08K2201/003—Additives being defined by their diameter
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/0001—Technical content checked by a classifier
    • H01L2924/0002—Not covered by any one of groups H01L24/00, H01L24/00 and H01L2224/00

Definitions

  • This disclosure relates to a member used for a housing and a heat sink of an electronic device and a home appliance that generate heat inside.
  • Patent Document 1 proposes that a sheet made of graphite is installed inside or outside the device in order to prevent high temperature inside the device due to heat generation, thereby efficiently discharging the heat to the outside.
  • Patent Document 2 discloses a resin-coated aluminum material having a chemical conversion film and a thermosetting resin film formed thereon as a material with good workability and heat dissipation, wherein the resin coating is graphite powder, carbon black.
  • a resin-coated aluminum material containing nickel powder and calcium ion exchange silica is disclosed.
  • Graphite and carbon black are used for imparting heat dissipation
  • nickel powder is used for imparting electrical conductivity
  • calcium ion exchange type silica is used for preventing aggregation of graphite.
  • the graphite powder is contained in a proportion of 3 to 50 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the thermosetting resin as the base resin.
  • Patent Document 2 if the content ratio of the graphite powder exceeds 50 parts by weight, it becomes difficult to form a thermosetting resin coating, and the graphite powder tends to fall off from the resin coating, resulting in corrosion resistance, solvent resistance, and It is described that molding processability is lowered.
  • Patent Document 3 describes that heat transfer of a film is improved by blending fillers such as micron-sized graphite, diamond, quartz powder, and nanoparticles of metal or graphite into a polymer.
  • Patent Document 4 describes a thermoplastic composition obtained by blending an electrically insulating and thermally conductive aluminum oxide filler and a thermally and electrically conductive graphite filler into nylon, polyamide, and polyester.
  • Patent Document 5 discloses a blend composition of a curable polymer and a thermally conductive filler such as silica, diamond, and graphite having a maximum particle size of less than 25 microns.
  • phenol resin is 25 to 45% by weight
  • inorganic powder filler is 1 to 10% by weight
  • glass fiber is 40 to 60% by weight
  • polyhydric alcohol is 0.5 to 3% by weight based on the entire molding material. % Phenol resin molding material is disclosed.
  • JP 2010-171030 A JP 2008-155392 A JP 2007-504663 A JP 2010-535876 A JP 2007-503506 A JP 2005-239794 A
  • the present disclosure provides a structure in which a powder or granular material having thermal conductivity anisotropy is dispersed in a large amount in a resin and has a higher impact strength.
  • the heat conductive structure in the present disclosure includes a resin, a heat conductive anisotropic filler, and glass fiber.
  • the ratio of the mass of the thermally conductive anisotropic filler to the total mass of the resin and glass fiber is 0.5 or more, When the total mass of the resin and the glass fiber is 100% by mass, the ratio of the glass fiber is 5% by mass to 50% by mass,
  • the glass fiber is a glass fiber having an elastic modulus of 70 to 95 GPa, a Vickers hardness of 5 kN / mm 2 or more, a length of 3 mm or more, and a diameter of 5 to 20 ⁇ m. It is a heat conduction structure.
  • the heat conducting structure of the present disclosure exhibits higher impact strength even when a large amount of heat conducting anisotropic filler is contained. Therefore, by appropriately selecting the resin or additive to be used, for example, a structure having high rigidity and lighter than metal or ceramics is provided. Such a structure is useful as a housing material for an apparatus or device that requires heat dissipation, such as an electronic device such as a personal computer, a home appliance such as a refrigerator, an indoor unit of an air conditioner, and a radiator of an outdoor unit. It is.
  • the heat conductive structure of the present disclosure (hereinafter also referred to as “structure”) includes a heat conductive anisotropic filler, which is generally a powder or granular material, and a resin as a connecting material for the heat conductive anisotropic filler.
  • a heat conductive anisotropic filler which is generally a powder or granular material
  • a resin as a connecting material for the heat conductive anisotropic filler.
  • the thermal conductivity of the structure varies significantly depending on the graphite content. Therefore, when a fiber material or a rubber material is added for the purpose of improving the strength of the structure, if the content of graphite is reduced due to the addition, the thermal conductivity of the resulting structure is reduced. Therefore, in order not to cause such a decrease in thermal conductivity, it is necessary to reduce the content of the resin that is a graphite linking material, not graphite.
  • the present inventor In order to improve the impact strength of a heat conduction structure containing a large amount of heat conduction anisotropic filler, in particular, graphite having a large heat conduction anisotropy, the present inventor has made a part of resin constituting the structure a short fiber. We studied to disperse this in the structure. However, depending on the type or length of the short fiber, for example, when the structure is manufactured by press molding, the short fiber breaks and the impact strength cannot be improved. It was also found that when the glass fiber content is increased, the impact strength decreases. Therefore, the present inventors examined various short fibers, and when using fibers having a predetermined mechanical characteristic and a long fiber length, not only the impact strength is significantly improved, but also the heat conductivity is different. It has been found that the thermal conductivity is significantly improved without changing the content of the isotropic filler.
  • the thermal conductivity of the structure is improved by mixing the glass fibers. That is, the heat conductive anisotropic filler is made of glass fiber so that the direction of high thermal conductivity coincides with a specific direction in the structure (particularly, a direction parallel to the main surface of the plate-like structure). It is presumed that the thermal conductivity of the structure has increased in this direction.
  • the present inventors have found that the orientation of the thermally conductive anisotropic filler is closely related to the mechanical properties and fiber length of the glass fiber, and has high thermal conductivity and excellent impact resistance. I came up with a new structure.
  • the structure according to the present embodiment includes a thermally conductive anisotropic filler, thereby exhibiting high thermal conductivity.
  • the thermally conductive anisotropic filler refers to a filler having different thermal conductivity depending on the direction, and is generally granular or powdery.
  • a typical thermally conductive anisotropic filler is graphite (graphite) having a high thermal conductivity. Graphite is used in a granular or powder form.
  • thermally conductive anisotropic filler instead of or together with graphite, for example, a carbon nanotube having a large aspect ratio and a filler selected from at least one of flaky boron nitride and aluminum oxide are used. You can do it.
  • the heat conductive anisotropic filler generally has shape anisotropy and a large aspect ratio (ratio of maximum particle diameter / longest particle diameter).
  • shape and oil absorption are not particularly limited.
  • graphite is a form in which several thin plate-like materials are laminated in one particle
  • the maximum particle size of the particles is 30 to 120 ⁇ m
  • the minimum particle size plate The dimension in the direction in which the objects are laminated
  • the aspect ratio of graphite is 3 or more, for example.
  • the maximum particle diameter is measured by a laser diffraction method.
  • the minimum particle size is measured in the same way as the maximum particle size.
  • the thermally conductive anisotropic filler may be subjected to a process for reducing its oil absorption or a process for reducing its specific surface area.
  • the thermally conductive anisotropic filler may be coated with a material having a small oil absorption and a small specific surface area. If the thermally conductive anisotropic filler absorbs oil or has affinity with the resin, the thermally conductive anisotropic filler becomes difficult to move in the resin during molding and may be difficult to be oriented.
  • the coating amount affects the content of the heat conductive anisotropic filler, the content of the fiber, and the content of the resin. It is an amount that does not reach, and an amount that improves the fluidity of the mixture.
  • the thermally conductive anisotropic filler 10 The coating amount is preferably 3 parts by weight or less, more preferably 1 part by weight or less with respect to 0 part by weight.
  • the coating material is not particularly limited as long as it is a material that improves the fluidity of the mixture when the thermally conductive anisotropic filler is oriented.
  • the coating material may be a thermosetting resin that has been thermoset.
  • thermosetting resin When the thermosetting resin is thermally cured on the surface of the thermally conductive anisotropic filler, a film having a specific surface area of 5 m 2 / g or less or an oil absorption of 10 ml / 100 g or less is formed. Thereby, the adsorption of the resin to the thermally conductive anisotropic filler, the affinity between the thermally conductive anisotropic filler and the resin, or the fusion of the thermally conductive anisotropic filler to the resin is suppressed, and the flow of the mixture Reduction is suppressed. As a result, the thermally conductive anisotropic filler is easily oriented in the resin.
  • the resin is a polymer that disperses the thermally conductive anisotropic filler, and can be said to be a “tie material” that joins the thermally conductive anisotropic fillers together.
  • the resin is not particularly limited, and is not particularly limited as long as it is a polymer that enables the structure to have an arbitrary shape and is a polymer of a monomer having an unsaturated bond in the unit chemical structure. Therefore, the resin may be a thermoplastic resin or a thermosetting resin, and may have a two-dimensional structure or a three-dimensional structure.
  • the resin may be selected by paying attention to strength, flexibility, heat resistance and the like according to the use of the structure. Multiple types of resins may be mixed. Specific examples of the resin are shown below. Nitrile butadiene rubber (NBR) Styrene butadiene rubber (SBR) Polystyrene (PS) Acrylonitrile styrene (AS) Acrylonitrile butadiene styrene (ABS) Phenolic resin (including resol type and novolac type) Melamine resin
  • NBR Nitrile butadiene rubber
  • SBR Styrene butadiene rubber
  • PS Polystyrene
  • AS Acrylonitrile styrene
  • ABS Acrylonitrile butadiene styrene
  • Phenolic resin including resol type and novolac type
  • a resin having a low viscosity when mixed with the glass fiber or the heat conductive anisotropic filler may be selected.
  • These components added for the purpose of modifying the resin (polymer) may be used in an amount of up to 10 parts by mass, for example, when the mass of the resin is 100 parts by mass.
  • the glass fiber plays a role of improving the unidirectional thermal conductivity of the structure by improving the strength of the structure, particularly the impact strength, and increasing the orientation of the thermally conductive anisotropic filler in the structure.
  • the mechanism by which the glass fiber enhances the orientation of the thermally conductive anisotropic filler is not clear, but when a strong force is applied to the glass fiber having a predetermined strength and length when the structure is molded (particularly press molding), It is considered that the heat conductive anisotropic filler is moved and the orientation of the heat conductive anisotropic filler is promoted when it returns to its original shape from the deformed state after being deformed appropriately.
  • the glass fiber has an elastic modulus of 70 to 95 GPa, a Vickers hardness of 5 kN / mm 2 or more, a length of 3 mm or more, and a diameter of 5 to 20 ⁇ m. Glass fibers having these mechanical properties are relatively hard and exhibit relatively high elasticity. It is considered that the hardness and high elasticity of the glass fiber contribute to the promotion of orientation of the thermally conductive anisotropic filler. If any one of the elastic modulus and Vickers hardness is less than the lower limit of the above range, the glass fiber becomes soft or brittle, and is easily broken by the force applied at the time of forming the structure. The conductivity cannot be improved sufficiently.
  • the fiber When the elastic modulus exceeds 95 GPa, the fiber is not deformed by pressure during molding (for example, a pressure of 0.1 kPa / mm 2 or less). The thermal conductivity cannot be improved sufficiently. Therefore, there is no upper limit on the elastic modulus as long as molding can be performed with a larger pressure.
  • the Vickers hardness is less than 5 kN / mm 2 , the fiber is unlikely to return to its original shape when the fiber is deformed by a force applied during molding. As a result, the fibers are less likely to be uniformly dispersed throughout the structure, and the thermally conductive anisotropic material cannot be sufficiently oriented.
  • the length of the glass fiber is less than 3 mm, the impact resistance and / or thermal conductivity cannot be sufficiently improved even if the elastic modulus and Vickers hardness are within the above ranges.
  • the upper limit of the Vickers hardness of the glass fiber is, for example, 10 kN / mm 2 .
  • the upper limit of the fiber length of the glass fiber is, for example, 12 mm.
  • any one or both of the elastic modulus and Vickers hardness specified here may be measured with respect to the glass before being fiberized. Since the glass is amorphous and its mechanical properties do not change significantly upon fiberization, the mechanical properties specified above can be applied to both pre-fibration and post-fibrosis glasses.
  • Elastic modulus is measured according to ASTM D2101. Vickers hardness is measured according to ASTM E384.
  • the glass having the above-mentioned mechanical properties contains, for example, 50% by mass or more of silicon oxide, and 10-30% by mass of aluminum oxide, and / or 20-25% by mass of boron oxide, and / or ⁇ Zirconium oxide 10-25% by weight including.
  • the fiber made of glass having the above mechanical properties is, for example, S glass fiber such as S-2 glass (manufactured by AGY, trade name) fiber, AR glass fiber, and E glass fiber.
  • glass fibers having a diameter of 5 to 20 ⁇ m are used.
  • the diameter of the glass fiber exceeds 20 ⁇ m, the dispersibility is poor and the structure becomes locally brittle.
  • the diameter of the glass fiber is less than 5 ⁇ m, the force for orienting the heat conductive anisotropic filler becomes weak at the time of molding, so that it is difficult to obtain the effect of increasing the heat conductivity of the structure.
  • the glass fiber has a diameter of less than 5 ⁇ m, the fiber is easily broken and shortened when the glass fiber is added. Short glass fibers are difficult to exhibit the effect of promoting the orientation of the thermally conductive anisotropic filler and the effect of increasing the impact strength of the structure.
  • a fiber having a fiber length of 3 mm or more is used.
  • Glass fiber is generally provided as a bundle of about 1000 fibers or less.
  • the glass fibers are used as bundles, it becomes difficult to uniformly disperse the glass fibers throughout the entire structure. For this reason, it is preferable to unwind the bundle to such an extent that the glass fibers are not damaged. This will be described later.
  • Glass fiber may be used together with other short fibers as necessary.
  • Other short fibers are, for example, carbon fibers, metal fibers, or other glass fibers that do not have the predetermined mechanical properties.
  • Other short fibers may be used alone or in combination.
  • the other fibers also preferably have a fiber length of 3 mm or more.
  • the ratio of the total mass of the glass fiber and the other fibers is 5% by mass to 50% by mass.
  • the ratio of the other fiber may be 5 to 20% by mass.
  • the structure of the present embodiment includes a resin, a thermally conductive anisotropic filler, and glass fiber.
  • the ratio of the mass of the thermally conductive anisotropic filler to the total mass of the resin and glass fiber is 0.5 or more, When the total mass of the resin and the glass fiber is 100% by mass, the glass fiber is contained in an amount of 5% by mass to 50% by mass.
  • the structure excellent in thermal conductivity can be obtained by setting the ratio of the mass of the thermally conductive anisotropic filler to the total mass of the resin and the thermally conductive anisotropic filler to 0.5 or more. Further, in the structure having this ratio of 0.5 or more, the effect that the glass fiber promotes the orientation of the thermally conductive anisotropic filler is more effectively obtained, compared with a structure that does not contain the glass fiber. Thus, remarkably high thermal conductivity is shown.
  • This ratio may be 2 or more, 3 or more, and 5 or more.
  • the upper limit of this ratio is not specifically limited, For example, it can be set to 10, for example, it can also be set to 12, and it can also be set to 15.
  • the ratio of the glass fiber when the total mass of the resin and the glass fiber is 100% by mass, the ratio of the glass fiber is 5% by mass to 50% by mass.
  • the ratio of the glass fiber is too small, the impact strength of the structure and the orientation of the thermally conductive anisotropic filler (that is, the thermal conductivity of the structure) cannot be sufficiently improved. If the proportion of glass fiber is too large, the proportion of resin will decrease, and the impact strength of the structure will decrease, or the moldability will decrease.
  • the ratio of the glass fiber to the total mass of the resin and the glass fiber may be particularly 10% by mass to 30% by mass, and more particularly 20% by mass to 30% by mass.
  • the orientation of the thermally conductive anisotropic material is further improved, and the thermal conductivity of the structure Will improve.
  • the effect of improving the thermal conductivity by the glass fibers is more exhibited.
  • Such bundles are visually observed as bundles at the fracture surface when the structure is broken and are clearly distinguished from bundles of individual fibers or a small number of fibers.
  • the shape of the structure is not particularly limited, and may be provided as a plate-like body or a film-like body having a large main surface in one direction (thickness direction) that is clearly smaller than the dimension in the other direction, or a rod-like shape. It may be provided as a body, cube or square.
  • a structure provided as a plate-like body when the anisotropic conductive filler is oriented so that the direction of high thermal conductivity is parallel to the main surface of the plate-like body, the structure High thermal conductivity in the direction.
  • the plate-like body is formed by press molding, the force applied during the press molding further promotes the orientation of the thermally conductive anisotropic filler by the glass fiber, thereby obtaining higher thermal conductivity. It is done.
  • the specific gravity of the structure varies depending on the composition of the structure.
  • the structure of the present embodiment preferably has a specific gravity that is 90% or more of the theoretical specific gravity calculated from each component constituting the structure and the content ratio, regardless of its composition. If the theoretical specific gravity is less than 90%, it may contain a lot of bubbles and the strength may be lowered.
  • the structure of the present embodiment includes graphite as the heat conduction anisotropic material
  • graphite as the heat conduction anisotropic material
  • the structure is touched with a hand or the like, black powder of graphite adheres to the hand or the like. Powder adhesion can be prevented by coating the surface of the structure with another material.
  • the surface of the structure exhibits high water and oil repellency, and thus it is difficult to uniformly coat the surface by general coating. Therefore, for example, the surface of the structure may be coated with metal by plating or electrodeposition coating, or general coating may be applied to the surface of plating or electrodeposition coating.
  • the surface of the structure may be activated to perform general coating.
  • Examples of the activation treatment include plasma treatment, acid / alkali treatment, degreasing treatment, and water washing.
  • Examples of the activation treatment that can be performed in an atmospheric environment and that do not involve a drying step include corona treatment, ozone treatment, ultraviolet treatment, and excimer treatment.
  • the structure according to the present embodiment has high thermal conductivity and high heat dissipation. Therefore, the structure according to this embodiment can be used as a component for discharging heat released from an electronic component to the outside in an electronic device, a home appliance, or the like.
  • the structure according to the present embodiment can be used as, for example, a heat sink or a housing for efficiently releasing heat accumulated in a narrow space to the outside in a small and high-performance electronic device.
  • the structure of this embodiment can also be used for decoration of automobile parts and automobile parts.
  • the fluidity of the resin may be increased.
  • the mixture may be heated, or a solvent may be added to the resin.
  • the solvent may be added before mixing the resin and glass fiber, or may be added during mixing.
  • the solvent include ketones (methyl ethyl ketone, acetone, cyclohexanone, etc.), xylene, toluene, and alcohols.
  • the resin may have fluidity such that the viscosity of the resin (in the case of adding a solvent, the viscosity of the mixture of the resin and the solvent) is 1000 poise or less.
  • a mixture of resin and glass fiber is used as a connecting material, which is then mixed with a thermally conductive anisotropic filler.
  • Mixing is performed using a suitable stirring device.
  • the mixing may be performed, for example, by a method of adding the heat conductive anisotropic filler little by little to a desired addition amount while stirring the mixture of the joining material and the heat conductive anisotropic filler. Since the glass fiber may be damaged by the force applied at this time, the mixing is performed so that the force applied to the mixture does not become excessive (for example, when the stirring unit rotates, the number of rotations is reduced), and It is preferable to carry out in a short time.
  • the fluidity of the joining material may be increased.
  • the joining material may be heated, or a solvent may be added to the joining material.
  • the heating is substantially performed to make the resin contained in the binder material finer during mixing.
  • the solvent is added to the binder material when the temperature at which the resin has fluidity is close to the thermal decomposition temperature of the resin or the additive to be added, at a low temperature without changing the resin or the additive. This is advantageous in that the fluidity of the material can be secured.
  • the joining material may have fluidity such that, for example, the viscosity of the joining material (when adding a solvent, the viscosity of the mixture of the joining material and the solvent) is 1000 poise or less.
  • the solvent When the solvent is added to the binder material, it is preferable to use the resin in a form having a large surface area such as a pellet or powder. This is because the solvent easily penetrates into such a form of resin.
  • the solvent may be mixed with the resin such that the resin / solvent is 1 by weight. In that case, the resin may be dissolved in a solvent. Alternatively, the solvent may be used in such an amount that the resin swells and becomes a chickenpox state. In that case, the joining material containing the swollen resin and the thermally conductive anisotropic filler are mixed by a mixing device.
  • the solvent to be used depends on the kind of resin, specifically, ketones (methyl ethyl ketone, acetone, cyclohexanone, etc.), xylene, toluene, and alcohols may be used.
  • the resin can be dissolved in the solvent in a short time by using an ultrasonic cleaner or a stirrer. Heating when adding the solvent can further reduce the time required for dissolution.
  • a mixture of the thermally conductive anisotropic filler and the binder material (including resin and glass fiber) is molded to constitute a structure.
  • the solvent is evaporated by heating or the like during molding.
  • the molding is performed by any method such as press molding, compression molding, extrusion molding, injection molding, powder molding, and casting. Heat may be applied during molding.
  • the heating is preferably carried out so that the temperature of the mixture to be molded is equal to or lower than the thermal decomposition temperature of the additive when a resin and other additives are used. Or when using thermosetting resin as resin, you may implement heating so that the temperature of a mixture may become thermosetting temperature.
  • the pressure applied during molding is not particularly limited.
  • the molding may be performed by applying a press pressure under heating so that the resin can easily flow and be joined to the thermally conductive filler during molding.
  • the application of the pressing pressure also contributes to the fact that the hard and highly elastic glass fiber promotes the orientation of the thermally conductive anisotropic filler.
  • the heating conditions are appropriately set according to the type of resin and the like.
  • the heating temperature may be 70 ° C. to 200 ° C.
  • the press pressure is not particularly limited as long as it is a pressure capable of forming a desired size (for example, thickness in the case of a sheet-like material).
  • the press pressure may be about 0.1 MPa or more per 100 square millimeters of the molded body, for example, about 0.65 kPa / mm 2 or larger (for example, about 4 kPa / mm 2 ).
  • the molding thickness and area are not particularly limited.
  • the embodiments have been described as examples of the technology in the present disclosure. A detailed explanation was provided for this purpose. Accordingly, the components described in the detailed description include not only components essential for solving the problem but also components not essential for solving the problem in order to illustrate the above technique. obtain. Therefore, it should not be immediately recognized that those non-essential components are essential as their non-essential components are described in the detailed description. Moreover, since the above-mentioned embodiment is only for demonstrating the technique in this indication, a various change, rewriting, addition, abbreviation, etc. can be performed in a claim or its equivalent range.
  • a resol type phenol resin (Phenol resin HP3000A manufactured by Asahi Organic Materials Co., Ltd.) is used as a resin that serves as a connecting material for the structure, and graphite (sum) Komatsu Pure Chemical Co., Ltd. special grade reagent graphite) was used.
  • the fiber material, length, and proportion of the structure were changed.
  • the proportion of the thermally conductive anisotropic filler in the structure was adjusted to 70 to 95% by mass.
  • Example 1-1 to 1-4 In the structure, the structure was prepared so that the graphite accounted for 75% by mass, the resol resin as the connecting material accounted for 17.5% by mass, and the glass fiber accounted for 7.5% by weight. Therefore, in this structure, the ratio of the glass fiber to the total mass of the resin and the glass fiber is 30% by mass, and the ratio of the mass of the graphite to the total mass of the joining material and the glass fiber is 3.
  • the composition of the glass fiber used in this example had a composition containing 50% by mass or more of silicon oxide, 10 to 30% by mass of aluminum oxide, or 10 to 25% by mass of zirconium oxide. Specific glass types are as shown in Table 1. Moreover, the fiber length of the glass fiber used in each Example is as showing in Table 1.
  • the resin was diluted with an organic solvent (methyl ethyl ketone) to a viscosity of 1000 poise.
  • a glass fiber material was added thereto, and the mixture was stirred and mixed at 2000 rpm for 30 seconds to break the glass fiber and mixed with a resin to obtain a binder material.
  • mixing and stirring was performed using AR-100 manufactured by Shinky Corporation.
  • the obtained structure was formed into a sheet (film) by press molding.
  • the molding was performed by applying a force of 25 tons to 10 g of the mixture at 70 to 200 ° C. so as to obtain a circular film having a thickness of 1 ⁇ 0.5 mm and a diameter of 60 ⁇ 20 cm. More specifically, the mixture is heated at 70 to 100 ° C. to increase the fluidity of the resin, and after the mixture is distributed in the mold, the mold operating time and the required molding pressure are reached.
  • the mixture was molded by curing the resin at a temperature selected from the range of 130 to 200 ° C. in consideration of the necessary time.
  • Comparative Example 1 The structure of Comparative Example 1 is the same as that of Example 1, except that these components were used so that graphite accounted for 75% by mass and resol resin as a linking material accounted for 25% by mass. It was prepared according to the same procedure as when. That is, in Comparative Example 1, no fiber was contained in the structure.
  • Comparative Examples 2-1 to 2-3 a glass fiber made of glass having the same composition as the glass fiber used in Example 1 and having a length of 1 mm (or less) was used as the glass fiber.
  • a structure was prepared according to the same procedure as in Example 1 except that short glass fibers were used.
  • Comparative Examples 3-1 and 3-2 In Comparative Example 3, it is not a glass fiber, but a fiber of another material (in Comparative Example 3-1, aramid fiber (trade name: KC203TS41, manufactured by Sakai Sangyo Co., Ltd.), and in Comparative Example 3-2, Polyimide-based carbon fiber (trade name: P35T85, manufactured by Sakai Sangyo Co., Ltd.) was used, and Comparative Example 3 was the same as that in Example 1 except that fibers other than glass fiber were used. A structure was prepared according to the procedure described above.
  • Comparative Examples 4-1 to 4-2 a glass fiber softer than the glass fiber used in Example 1 was used as the glass fiber. All the glass fibers used in this example had a composition containing 50% by weight or more of silicon oxide, less than 10% by weight of aluminum oxide, or less than 10% by weight of zirconium oxide. More specifically, C glass had an aluminum oxide ratio of 2 to 6% by mass, and D glass had an aluminum oxide ratio of 2% by mass or less. Specific glass types and their mechanical properties are shown in Table 1. The fiber length of the glass used in each example is as shown in Table 1.
  • the thermal conductivity test of the structure was performed by measuring the thermal conductivity of each example and each comparative example using a thermal diffusivity measuring apparatus LFA457 Microflash manufactured by NETZSCH.
  • the thermal conductivity test from the film-like material produced by press molding by the above-mentioned method, the length 10 mm ⁇ width 10 mm ⁇ thickness 1 mm (for evaluating thermal conductivity in the in-plane direction), diameter 25 mm ⁇ thickness about 0 A sample piece of 4 mm (for evaluating thermal conductivity in the thickness direction) was cut.
  • the strength test was performed by measuring the Charpy impact strength of the sample using a D-type impact tester No.258-D manufactured by Yasuda Seiki Seisakusho Co., Ltd.
  • Table 1 shows the results of the thermal conductivity test and strength test of each example and each comparative example.
  • Table 2 shows the mechanical properties of the materials constituting the fibers used in each example and each comparative example. Since the Vickers hardness of the aramid fiber used in Comparative Example 3 was less than the measurement limit, it is indicated as “ ⁇ ” in Table 2.
  • each of the fibers used in Comparative Examples 2 and 3 had an elastic modulus of less than 70 GPa or a Vickers hardness of less than 5 kN / mm 2 . Therefore, although the fiber length of the fiber used in these comparative examples was the same as that of the fiber used in the example, the impact resistance hardness and thermal conductivity of the structure were the same as those of the comparative example (one not including fiber). In comparison, it was not so big. From these results, it can be seen that a good reinforcing effect and an orientation effect of the thermally conductive anisotropic filler can be obtained when the glass is made of hard and highly elastic glass and has a fiber length of 3 mm or more.
  • the structure of the present disclosure has good heat dissipation, it is useful as a member having high thermal conductivity, and is also useful as a housing for electronic devices and home appliances.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Computer Hardware Design (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Reinforced Plastic Materials (AREA)
  • Cooling Or The Like Of Electrical Apparatus (AREA)
  • Cooling Or The Like Of Semiconductors Or Solid State Devices (AREA)

Abstract

　ガラス繊維が、弾性係数７０～９５ＧＰａ、ビッカース硬度５ｋＮ／ｍｍ２以上、長さ３ｍｍ以上、直径５～２０μｍのガラス繊維を、樹脂と熱伝導異方性材料とともに用いて構造体を成形し、構造体の衝撃強度を高めるとともに、熱伝導異方性材料を配向させて、構造体の熱伝導率を向上させる。

Description

高分子構造体
　本開示は、内部で熱を発する電子機器および家電製品等の筐体および放熱板等に用いる部材に関する。
　特許文献１は、発熱による機器内部の高温化を防止するために、グラファイトからなるシートを該機器内部または外部へ設置し、それにより熱を効率よく外部へ排出することを提案している。
　特許文献２は、加工性及び放熱性の良好な材料として、化成被膜と、その上に形成した熱硬化性樹脂被膜とを具えた樹脂被覆アルミニウム材であって、樹脂被覆がグラファイト粉末、カーボンブラック、ニッケル粉末、カルシウムイオン交換型シリカを含む樹脂被覆アルミニウム材を開示している。グラファイトおよびカーボンブラックは、放熱性付与のために用いられ、ニッケル粉末は導電性を付与するために用いられ、カルシウムイオン交換型シリカは、グラファイトの凝集を防止するために用いられる。グラファイト粉末は、ベース樹脂である熱硬化性樹脂１００重量部に対して３～５０重量部の割合で含有される。特許文献２においては、グラファイト粉末の含有割合が５０重量部を超えると、熱硬化性樹脂被膜の成膜が困難となり、グラファイト粉末が樹脂塗膜から脱落しやすくなり、耐食性、耐溶剤性、及び成形加工性が低下すると記載されている。
　特許文献３には、ミクロン粒度のグラファイト、ダイヤモンド、石英粉末など充填剤と、金属やグラファイトのナノ粒子をポリマーへブレンドすることにより、膜の熱伝達を向上することが記載されている。
　特許文献４には、電気絶縁性および熱伝導性の酸化アルミニウム充填剤と、熱および電気伝導性のグラファイト充填剤を、ナイロン、ポリアミド、ポリエステルへブレンドした熱可塑性組成物が記載されている。
　特許文献５には、硬化性ポリマーと、最大粒径２５ミクロン未満のシリカ、ダイヤモンド、グラファイトなど熱伝導性フィラーとのブレンド組成物が開示されている。
　特許文献６には、成形材料全体に対して、フェノール樹脂２５～４５重量％、無機粉末充填材１～１０重量％、ガラス繊維４０～６０重量％、及び、多価アルコール０．５～３重量％を含有するフェノール樹脂成形材が開示されている。
特開２０１０－１７１０３０号公報 特開２００８－１５５３９２号公報 特開２００７－５０４６６３号公報 特開２０１０－５３５８７６号公報 特開２００７－５０３５０６号公報 特開２００５－２３９７９４号公報
　本開示は、熱伝導異方性を有する粉状または粒状材料を大量に樹脂中に分散させた構造体であって、より衝撃強度の高い構造体を提供する。
　本開示における熱伝導構造体は、樹脂と、熱伝導異方性充填材と、ガラス繊維とを含み、
　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量に対する熱伝導異方性充填材の質量の比が０．５以上であり、
　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに、ガラス繊維の割合が５質量％～５０質量％であり、
　ガラス繊維が、弾性係数７０～９５ＧＰａ、ビッカース硬度５ｋＮ／ｍｍ２以上、長さ３ｍｍ以上、直径５～２０μｍのガラス繊維である、
熱伝導構造体である。
　本開示の熱伝導構造体は、熱伝導異方性充填材が多く含まれていても、より高い衝撃強度を示す。したがって、用いる樹脂または添加剤を適切に選択することによって、例えば、剛性が高く、かつ金属またはセラミックスよりも軽い構造体が提供される。そのような構造体は、例えばパーソナル・コンピュータ等の電子機器、冷蔵庫等の家電製品、エアコンの室内機および室外機のラジエターなど、熱の放散が必要とされる装置または機器の筐体材料として有用である。
［本開示の熱伝導構造体を得るに至った経緯］
　本開示の熱伝導構造体（以下、「構造体」とも呼ぶ）は、一般に粉状または粒状材料である熱伝導異方性充填材、および熱伝導異方性充填材の繋ぎ材料としての樹脂を含む。一般に、熱伝導異方性充填材を多く含み、樹脂を熱伝導異方性充填材の繋ぎ材料として含む構造体においては、熱伝導異方性充填材の物性が反映される。そのため、熱伝導異方性充填材が柔軟でない場合、得られる構造体は脆くなる。この「脆さ」を軽減するためには、熱伝導異方性充填材の割合を小さくし、更にゴム材を繋ぎ材料として添加すること、および曲げ強度向上のための繊維材を添加することが有効であると考えられた。
　また、熱伝導異方性充填材として、特に熱伝導性に優れたグラファイト（黒鉛）を用いる場合、グラファイトの含有率によって構造体の熱伝導率は著しく変化する。そのため、構造体の強度を向上する目的で繊維材またはゴム材等を添加する場合において、その添加によって、グラファイトの含有率が低減すると、得られる構造体の熱伝導率は低減する。したがって、そのような熱伝導率の低減が生じないようにするためには、グラファイトではなく、グラファイトの繋ぎ材料である樹脂の含有率を低減させる必要がある。
　本発明者は、熱伝導異方性充填材、特に熱伝導異方性の大きいグラファイトを多く含む熱伝導構造体の衝撃強度を向上させるために、構造体を構成する樹脂の一部を短繊維で置き換え、これを構造体中に分散させることを検討した。しかし、短繊維の種類または長さによっては、例えば構造体をプレス成形により製造する場合に、短繊維が折れて衝撃強度を向上させることができなかった。また、ガラス繊維の含有量を多くすると、却って衝撃強度が低下することも分かった。そこで、本発明者らは、種々の短繊維を検討したところ、所定の機械的特性を有し、かつ繊維長が長い繊維を使用すると、衝撃強度が有意に向上するだけでなく、熱伝導異方性充填材の含有量を変化させなくても、熱伝導率が有意に向上することを見出した。
　ガラス繊維を混合することにより、構造体の熱伝導率が向上するのは、ガラス繊維が熱伝導異方性充填材の配向性を高めているからであると推察される。即ち、熱伝導異方性充填材が、ガラス繊維によって、その熱伝導率の高い方向が構造体において特定の方向（特に、板状の構造体の主表面と平行な方向）と一致するように配列されて、当該方向において構造体の熱伝導率が高くなったと推察される。本発明者らは、熱伝導異方性充填材の配向が、ガラス繊維の機械的特性および繊維長と密接に関連することを見出し、高い熱伝導性を有し、かつ耐衝撃性にも優れた構造体を案出するに至った。特許文献１～６はいずれも、熱伝導異方性充填材の含有量が大きい構造体（熱伝導異方性充填材／繋ぎ材料の質量比０．５以上）の耐衝撃性および熱伝導性を、ガラス繊維の混合により向上させる手法を開示していない。
　以下に、本開示における構造体を構成する要素およびその製造方法等を含む、実施の形態を詳細に説明する。但し、必要以上に詳細な説明は省略する場合がある。例えば、既に良く知られた事項の詳細説明や実質的に同一の構成に対する重複説明を省略する場合がある。これは以下の説明が不必要に冗長になるのを避け、当業者の理解を容易にするためである。
　なお、本発明者らは、当業者が本開示を十分に理解するために以下の説明を提供するのであって、これらによって特許請求の範囲に記載の主題を限定することを意図するものではない。
［熱伝導異方性充填材］
　本実施の形態の構造体は、熱伝導異方性充填材を含むことにより、高い熱伝導率を示す。熱伝導異方性充填材とは、熱伝導性が方向によって異なる充填材を指し、一般に粒状または粉状である。代表的な熱伝導異方性充填材は、熱伝導率が高いグラファイト（黒鉛）である。グラファイトは、粒状または粉状の形態のものを使用する。熱伝導異方性充填材である限りにおいて、グラファイトに替えて、またはグラファイトとともに、例えば、アスペクト比が大きいカーボンナノチューブ、ならびに鱗片状の窒化ホウ素および酸化アルミニウムから少なくとも１つ選択される充填材を使用してよい。
　熱伝導異方性充填材は、一般に、形状異方性を有し、そのアスペクト比（最大粒径／最長粒径の比）が大きい。しかしながら、その形状や吸油性は特に限定されない。例えば、グラファイトは１つの粒子において、薄い板状物が数個積層した形態であり、粒子の最大粒径（板状物の表面において最も大きい差し渡し）は３０～１２０μｍであり、最小粒径（板状物が積層された方向の寸法）は、０．１～１０μｍである。また、グラファイトのアスペクト比は例えば３以上である。ここで最大粒径は、レーザ回折法で測定される。最小粒径は、最大粒径と同じ方法で測定される。
　熱伝導異方性充填材を構造体中に多量に含有させようとすると、構造体に成形する前の混合物の流動性は低減する傾向にある。熱伝導異方性充填材が配向し易い状態を保つ目的で、熱伝導異方性充填材には、その吸油量を小さくする処理、またはその比表面積を小さくする処理を施してよい。あるいは、熱伝導異方性充填材は、吸油量が小さく、比表面積が小さい材料で被覆してもよい。熱伝導異方性充填材が吸油し、または樹脂と親和すると、成形中に、熱伝導異方性充填材が樹脂中で動きにくくなり、配向しにくくなることがある。
　熱伝導異方性充填材を吸油量が小さく、比表面積が小さい材料で被覆する場合、被覆量は、熱伝導異方性充填材の含有率、繊維の含有率、樹脂の含有率に影響を及ぼさない量であり、かつ混合物の流動性を向上させる量である。具体的には、熱伝導異方性充填材１０
０重量部に対して、被覆量は３重量部以下であることが好ましく、１重量部以下であることがより好ましい。被覆材料は、熱伝導異方性充填材が配向する時に、混合物の流動性を向上させる材料であれば特に限定されず、例えば、熱硬化した熱硬化性樹脂であってよい。熱硬化性樹脂を熱伝導異方性充填材の表面で熱硬化させると、比表面積が５ｍ２／ｇ以下、または吸油量が１０ｍｌ／１００ｇ以下の被膜が形成される。それにより、熱伝導異方性充填材への樹脂の吸着、熱伝導異方性充填材と樹脂との親和、または熱伝導異方性充填材の樹脂への溶融が抑制され、もって混合物の流動性低減が抑制される。その結果、熱伝導異方性充填材が樹脂中で配向され易くなる。
［樹脂］
　樹脂は熱伝導異方性充填材を分散させる高分子であり、熱伝導異方性充填材同士を接合する「繋ぎ材料」であるといえる。樹脂は特に限定されず、構造体が任意の形状を有することを可能にする高分子であって、単位化学構造において不飽和結合を有する単量体が重合したものであれば、特に限定されない。よって、樹脂は、熱可塑性樹脂であっても、熱硬化性樹脂であってもよく、また、２次元構造を有していても、３次元構造を有していてもよい。
　樹脂は、構造体の用途に応じて、強度、柔軟性および耐熱性等に着目して選択すればよい。複種類の樹脂を混合してもよい。樹脂の具体例を下記に示す。
　ニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）
　スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）
　ポリスチレン（ＰＳ）
　アクリロニトリルスチレン(ＡＳ)
　アクリロニトリルブタジエンスチレン(ＡＢＳ)
　フェノール樹脂（レゾール型およびノボラック型を含む）
　メラミン樹脂
　構造体に含まれるガラス繊維および熱伝導異方性充填材の粉砕を抑える目的で、ガラス繊維または熱伝導異方性充填材との混合時に低粘性である樹脂を選択してよい。あるいは、それらの目的のために、流動剤等を添加してもよい。さらに、必要に応じて、難燃剤、離型剤、および増粘剤などの添加剤、ならびに硬化剤および硬化促進剤などを、樹脂とともに用いてもよい。樹脂（高分子）の改質等を目的として加えられるこれらの成分は、樹脂の質量を１００質量部としたときに、例えば、１０質量部までの量で用いてよい。
［ガラス繊維］
　ガラス繊維は、構造体の強度、特に衝撃強度を向上させ、かつ構造体における熱伝導異方性充填材の配向を高めて、構造体の一方向の熱伝導性を向上させる役割をする。ガラス繊維が、熱伝導異方性充填材の配向を高める機構は明らかではないが、所定の強度および長さを有するガラス繊維は、構造体の成形（特にプレス成形）時に強い力が加わると、適度に変形した後、その変形状態から元の形状に戻るときに、熱伝導異方性充填材が移動させられて、熱伝導異方性充填材の配向が促されるものと考えられる。
　ガラス繊維は、弾性係数が７０～９５ＧＰａであり、ビッカース硬度が５ｋＮ／ｍｍ２以上であり、かつ３ｍｍ以上の長さ、および５～２０μｍの直径を有する。これらの機械的特性を有するガラス繊維は、比較的硬く、かつ比較的高い弾性を示す。熱伝導異方性充填材の配向促進には、ガラス繊維の硬さおよび高弾性が寄与していると考えられる。弾性係数およびビッカース硬度のうち、いずれか一つが上記範囲の下限未満であると、ガラス繊維が柔らかい又は脆いものとなり、構造体の成形時に加わる力によって折れやすくなり、構造体の耐衝撃強度および熱伝導性を十分に向上させることができない。弾性係数が９５ＧＰａを超えると、成形時の加圧（例えば、　０．１　ｋＰａ／ｍｍ２以下の圧力）によっては繊維が変形しないので、熱伝導異方性充填材が配向せず、構造体の熱伝導率を十分に向上することができない。よって、より大きい圧力で成形できるならば、特に弾性係数の上限は無い。ビッカース硬度が５ｋＮ／ｍｍ２未満であると、成形時に加わる力によって繊維が変形すると、繊維は元の形状に戻りにくくなる。その結果、繊維は構造体全体に均一に分散されにくくなり、また、熱伝導異方性材料を十分に配向させることができない。また、ガラス繊維の長さが３ｍｍ未満であると、弾性係数およびビッカース硬度が上記の範囲内にあっても、耐衝撃性および／または熱伝導性を十分に向上させることができない。ガラス繊維のビッカース硬度の上限は、例えば１０ｋＮ／ｍｍ２である。ガラス繊維の繊維長の上限は、例えば、１２ｍｍである。
　ここで特定される、弾性係数およびビッカース硬度のうち、いずれか一方または両方は繊維化される前のガラスについて測定されるものであってよい。ガラスはアモルファスであり、繊維化によってその機械的特性が顕著に変化するということはないため、上記において特定される機械的特性は繊維化前および繊維化後のガラスのいずれについてもあてはまり得る。
　弾性係数は、ＡＳＴＭ　Ｄ２１０１に準じて測定される。ビッカース硬度はＡＳＴＭ　Ｅ３８４に準じて測定される。
　上記の機械的特性を有するガラスは、例えば、酸化ケイ素を５０質量％以上含み、かつ
・酸化アルミニウムを１０～３０質量％、および／または
・酸化ホウ素を２０～２５質量％、および／または、
・酸化ジルコニウム１０～２５重量％
を含む。上記機械的特性を有するガラスからなる繊維は、例えば、Ｓ－２ガラス（AGY社製、商品名）繊維等のＳガラス繊維、ＡＲガラス繊維、Ｅガラス繊維である。
　本実施の形態においては、５～２０μｍの直径を有するガラス繊維を使用する。ガラス繊維の直径が２０μｍを超えると分散性が悪く、構造体が局部的に脆くなる。ガラス繊維の直径が５μｍ未満であると、成形時に、熱伝導異方性充填材を配向させる力が弱くなるため、構造体の熱伝導率を高くする効果が得られにくい。また、ガラス繊維の直径が５μｍ未満であると、ガラス繊維を添加する際に繊維が破損して短くなりやすい。短いガラス繊維は、熱伝導異方性充填材の配向を促進する効果、及び構造体の衝撃強度を高める効果を発揮しにくい。したがって、本実施の形態においては、繊維長が３ｍｍ以上である繊維を用いる。そのような長いガラス繊維を使用する場合、ガラス繊維を添加する際に加わる練りなどの力をできるだけ小さくし、かつ練りの時間をできるだけ短くすることが望ましい。
　ガラス繊維は一般に約１０００本以下の繊維からなる束で提供される。ガラス繊維を束のまま用いると、構造体全体に均一にガラス繊維を分散させることが困難となる。そのため、ガラス繊維を破損しない程度にこの束を解すことが好ましい。これについては後述する。
　ガラス繊維は、必要に応じて、他の短繊維とともに用いてもよい。他の短繊維は、例えば、カーボン繊維、金属繊維、または上記所定の機械的特性を有しない他のガラス繊維である。他の短繊維は１種類のみ用いてよく、あるいは複数用いてよい。他の繊維も３ｍｍ以上の繊維長を有することが好ましい。他の繊維は、樹脂とガラス繊維と他の繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに、ガラス繊維と他の繊維とを合わせた質量の割合が５質量％～５０質量％であり、かつガラス繊維と他の繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに他の繊維の割合が５～２０質量％となるように用いてよい。
［構造体の組成および構造等］
　本実施の形態の構造体は、樹脂、熱伝導異方性充填材、およびガラス繊維を、
　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量に対する熱伝導異方性充填材の質量の比が０．５以上であり、
　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに、ガラス繊維の割合が５質量％～５０質量％である
ように含む。
　樹脂と熱伝導異方性充填材とを合わせた質量に対する熱伝導異方性充填材の質量の比を０．５以上とすることによって、熱伝導性に優れた構造体を得ることができる。また、この比が０．５以上であるような構造体において、ガラス繊維が熱伝導異方性充填材の配向を促進する効果がより有効に得られ、ガラス繊維を含まない構造体と比較して、顕著に高い熱伝導性が示される。この比は、２以上であってよく、３以上であってよく、５以上であってよい。また、この比の上限は特に限定されず、例えば、例えば、１０とすることもでき、１２とすることもでき、１５とすることもできる。
　構造体において、樹脂とガラス繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに、ガラス繊維の割合は５質量％～５０質量％である。ガラス繊維の割合が小さすぎると、構造体の衝撃強度、および熱伝導異方性充填材の配向（すなわち、構造体の熱伝導性）を十分に向上させることができなくなる。ガラス繊維の割合が大きすぎると、樹脂の割合が少なくなり、却って構造体の衝撃強度が低下し、あるいは成形性が低下する。樹脂とガラス繊維とを合わせた質量に対するガラス繊維の割合は、特に、１０質量％～３０質量％としてよく、より特には、２０質量％～３０質量％としてよい。
　構造体において、ガラス繊維が多くの繊維からなる束で存在せず、個々の繊維に分散して存在していると、熱伝導異方性材料の配向はより向上し、構造体の熱伝導率が向上する。具体的には、構造体において、１００本以上のガラス繊維からなる束が観察されない場合、ガラス繊維による熱伝導性の向上効果がより発揮される。そのような束は、構造体を割ったときに、破断面において束状のものとして肉眼で観察され、個々の繊維または少ない数の繊維からなる束とは明らかに区別される。
　構造体の形状は特に限定されず、一方向（厚さ方向）が他の方向の寸法よりも明らかに小さく、広い主表面を有する板状体または膜状体として提供してよく、あるいは、棒状体、立方体、方形体として提供してよい。板状体として提供される構造体において、熱伝導異方性充填材が、その熱伝導性の高い方向が板状体の主表面と平行であるように配向していると、構造体は面方向に高い熱伝導性を示す。特に、板状体がプレス成形で形成される場合には、プレス成形の際に加わる力によって、熱伝導異方性充填材のガラス繊維による配向がより促進されて、より高い熱伝導性が得られる。
　構造体の比重は、構造体の組成によって変化する。本実施の形態の構造体は、その組成によらず、構造体を構成する各成分および含有割合から算出される理論比重の９０％以上である比重を好ましくは有する。理論比重が９０％未満であると、気泡等を多く含み、強度が低くなることがある。
　本実施の形態の構造体が熱伝導異方性材料としてグラファイトを含む場合、構造体を手などで触ると、手などにグラファイトの黒い粉が付着する。粉付着は、構造体の表面を他の材料で被覆することにより防止できる。しかし、グラファイトが構造体表面において配向していると、構造体の表面は高い撥水撥油性を示すため、一般的な塗装によって表面を均一に被覆することは困難である。したがって、例えば、構造体の表面を、鍍金または電着塗装により、金属で被覆してよく、あるいは鍍金または電着塗装表面に一般的な塗装を施してもよい。鍍金または電着塗装の工程を省きたい場合は、構造体表面を活性化処理して一般的な塗装を施してもよい。活性化処理としては、プラズマ処理、酸・アルカリ処理、脱脂処理、または水洗などが挙げられる。大気環境下において実施でき、かつ乾燥工程を伴わない活性化処理は、コロナ処理、オゾン処理、紫外線処理、およびエキシマ処理等である。
　本実施の形態の構造体は、高い熱伝導性を有し、高い放熱性を有する。したがって、本実施の形態の構造体は、電子機器および家電製品等において、電子部品から放出される熱を外部へ排出するための部品として使用できる。本実施の形態の構造体は、例えば、小型で高性能な電子機器において、狭い空間に蓄積される熱を効率よく外部に放出するための放熱板または筐体として使用することができる。また、本実施の形態の構造体は、自動車部品および自動車部品の装飾に使用することもできる。
［構造体の製造方法］
　構造体の製造方法の一例を本開示の別の実施形態として説明する。
（ガラス繊維と樹脂との混合）
　まず、ガラス繊維と樹脂とを混合する。上記のとおり、ガラス繊維は一般に束状の形態で提供される。よって、これを個々の繊維に解すために、樹脂とガラス繊維とを混合し、かつ撹拌することによって、遠心力によりガラス繊維をほぐしながら、樹脂中に分散させる。このとき、撹拌時に加わる力が強い、または撹拌時間が長いと、ガラス繊維が折れることがある。よって、混合は、混合物に加わる力が過大とならないように（例えば、撹拌部が回転するときには、回転数を小さくして）、かつ短時間で実施することが好ましい。
　樹脂へのガラス繊維の分散を促進するために、例えば、樹脂の流動性を高めてよい。具体的には、混合物を加熱してよく、あるいは樹脂に溶媒を添加してよい、溶媒は、樹脂とガラス繊維を混合する前に添加してよく、あるいは混合中に添加してよい。溶媒は、例えば、ケトン類（メチルエチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等）、キシレン、トルエン、アルコール類である。樹脂は、例えば、樹脂の粘度（溶媒を加える場合は、樹脂と溶媒の混合物の粘度）が１０００ポアズ以下であるような流動性を有してよい。
（熱伝導異方性材料と繋ぎ材料の混合）
　樹脂とガラス繊維との混合物を繋ぎ材料として、次にこれを熱伝導異方性充填材と混合する。混合は適当な撹拌装置を用いて行う。混合は、例えば、繋ぎ材料と熱伝導異方性充填材との混合物を撹拌しながら、熱伝導異方性充填材を少しずつ所望の添加量まで添加する方法で実施してよい。このときに加わる力によっても、ガラス繊維が破損することがあるので、混合は、混合物に加わる力が過大とならないように（例えば、撹拌部が回転するときには、回転数を小さくして）、かつ短時間で実施することが好ましい。
　繋ぎ材料への熱伝導異方性充填材の分散を促進するために、例えば、繋ぎ材料の流動性を高めてよい。具体的には、繋ぎ材料を加熱してよく、あるいは繋ぎ材料に溶媒を添加してよい。加熱は、実質的には、混合中に、繋ぎ材料に含まれる樹脂をより細かい状態とするために行われる。繋ぎ材料への溶媒の添加は、樹脂が流動性を有する温度が樹脂または添加したい添加剤などの熱分解温度近辺である場合に、樹脂または添加剤などの変更を伴うことなく、低温で、繋ぎ材料の流動性を確保できる点で有利である。繋ぎ材料は、例えば、繋ぎ材料の粘度（溶媒を加える場合は、繋ぎ材料と溶媒の混合物の粘度）が１０００ポアズ以下であるような流動性を有してよい。
　繋ぎ材料に溶媒を添加する際には、樹脂をペレットまたは粉状のような、その表面積が大きい形態で用いることが好ましい。そのような形態の樹脂には溶媒が浸透し易いからである。溶媒は、例えば、質量比で樹脂／溶媒が１となるように、樹脂と混合してよい。その場合、樹脂を溶媒に溶解させてよい。あるいは、溶媒は樹脂が膨潤して水飴状態になる程度の量で用いてよい。その場合、膨潤した樹脂を含む繋ぎ材料と、熱伝導異方性充填材とを、混合装置で混合する。使用する溶剤は樹脂の種類にもよるが、具体的には、ケトン類（メチルエチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等）、キシレン、トルエン、アルコール類であってよい。
　超音波洗浄器または攪拌機の使用により、樹脂を短時間で溶媒に溶解させることができる。溶媒を添加するときに加熱すると、溶解に要する時間をさらに短縮できる。
（構造体の成形）
　熱伝導異方性充填材と繋ぎ材料（樹脂およびガラス繊維を含む）との混合物は、成形されて構造体を構成する。混合物が溶媒を含む場合には、成形の際に加熱等により溶媒を蒸発させる。成形は、プレス成形、圧縮成形、押出成形、射出成形、粉体成形および流延等の任意の方法で実施される。成形の際には、熱を加えてもよい。加熱は、成形される混合物の温度が、樹脂および他の添加剤を用いる場合には該添加剤の熱分解温度以下となるように実施することが好ましい。あるいは、樹脂として熱硬化性樹脂を用いる場合には、加熱は、混合物の温度が熱硬化温度となるように実施してよい。成形中に加わる圧力も特に限定されるものではない。
　例えば、プレス成形の場合、成形中に、樹脂が流動して熱伝導性充填材の繋ぎになり易いように、加熱下でプレス圧を加えて成形してよい。プレス圧の印加は、硬質で高弾性のガラス繊維が熱伝導異方性充填材の配向を促進するのにも寄与する。加熱条件は樹脂の種類などに応じて適宜設定され、例えば加熱温度を７０℃～２００℃としてよい。プレス圧は所望の寸法（例えば、シート状物の場合は厚み）に成形できる圧力であれば特に限定されない。例えば、プレス圧は、成形体１００平方ミリメートル当たり０．１ＭＰａ以上程度としてよく、例えば、０．６５ｋＰａ／ｍｍ２程度であってよく、あるいはそれより大きくてよい（例えば４ｋＰａ／ｍｍ２程度）。成形厚み及び面積も特に限定されない。
　以上のように、本開示における技術の例示として、実施の形態を説明した。そのために詳細な説明を提供した。したがって、詳細な説明に記載された構成要素の中には、課題解決のために必須な構成要素だけでなく、上記技術を例示するために、課題解決のためには必須でない構成要素も含まれ得る。そのため、それらの必須でない構成要素が詳細な説明に記載されていることをもって、直ちに、それらの必須ではない構成要素が必須であるとの認定をするべきではない。また、上述の実施形態は、本開示における技術の例示をするためだけのものであるから、特許請求の範囲またはその均等の範囲において種々の変更、書き換え、付加、省略などを行うことができる。
　以下、実施例及び比較例に基づいて、本発明の好適な実施の形態を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　各実施例および各比較例において、構造体の繋ぎ材料となる樹脂としてレゾール型のフェノール樹脂（旭有機材工業（株）製フェノール樹脂ＨＰ３０００Ａ）を、熱伝導異方性充填材として、グラファイト（和光純薬（株）製特級試薬黒鉛）を用いた。実施例および比較例においては、繊維の材料、長さ、構造体に占める割合を変化させた。いずれの実施例においても、構造体に占める熱伝導異方性充填材の割合は７０～９５質量％に調整した。
［実施例１－１～１－４］
　構造体おいてグラファイトが７５質量％、繋ぎ材料であるレゾール樹脂が１７．５質量％、ガラス繊維が７．５重量％を占めるように、構造体を作製した。よって、この構造体において、樹脂とガラス繊維を合わせた質量に占めるガラス繊維の割合は３０質量％、繋ぎ材料とガラス繊維とを合わせた質量に対するグラファイトの質量の比は３である。本実施例において使用したガラス繊維の組成はいずれも、酸化ケイ素５０質量％以上、酸化アルミニウム１０～３０質量％または酸化ジルコニウム１０～２５質量％を含む組成を有していた。具体的なガラスの種類は表１に示すとおりである。また、各実施例で使用したガラス繊維の繊維長は表１に示すとおりである。
　樹脂を有機溶剤（メチルエチルケトン）で希釈し、粘度を１０００ポアズとした。ここに、ガラス繊維材料を添加し、２０００ｒｐｍで３０秒攪拌して混合し、ガラス繊維を解すとともに樹脂と混合して、繋ぎ材料を得た。繋ぎ材料の準備において、混合撹拌は、(株）シンキー製のＡＲ－１００を用いて実施した。
　次に、この繋ぎ材料にグラファイトを添加して撹拌した。混合は、（株）井元製作所製ＩＭＣ－１８８９型２００ｃｃ小型ミキサを用いて実施した。撹拌部のブレードはイリプスブレードであった。三菱製ギアモータＧＭ－Ｓによりブレードを最大１２０ｒｐｍ程度で回転させた。
　得られた構造体をプレス成形によりシート状（膜状）に成形した。成形は、混合物１０ｇに対して２５トンの力を７０～２００℃にて加えて、厚み１±０．５ｍｍ、直径６０±２０ｃｍの円形の膜が得られるように実施した。より具体的には、混合物を７０～１００℃にて加熱して、樹脂の流動性を高めて、金型に混合物をいきわたらせた後、金型の動作時間および必要な成形圧力に達するのに必要な時間などを考慮して、１３０～２００℃の範囲から選択される温度にて樹脂を硬化させることにより、混合物を成形した。
［比較例１]
　比較例１の構造体は、構造体において、黒鉛が７５質量％、繋ぎ材料としてのレゾール樹脂が２５質量％を占めるようにそれらの成分を用いたことを除いては、実施例１を作製するときと同様の手順に従って作製した。すなわち、比較例１においては、構造体に繊維を含有させなかった。
［比較例２－１～２－３］
　比較例２においては、ガラス繊維として、実施例１で使用したガラス繊維と同じ組成のガラスからなり、かつその長さが１ｍｍ（またはそれ以下）であるガラス繊維を使用した。比較例２においては、短いガラス繊維を用いたことを除いては、実施例１を作製するときと同様の手順に従って構造体を作製した。
［比較例３－１および３－２］
　比較例３においては、ガラス繊維ではなく、他の材料の繊維（比較例３－１においては、アラミド繊維（商品名：KC203TS41、サカイ産業（株）製）、比較例３－２においてはは、ポリイミド系カーボン繊維（商品名：P35T85、サカイ産業（株）製）を用いた。比較例３においては、ガラス繊維以外の繊維を用いたことを除いては、実施例１を作製するときと同様の手順に従って構造体を作製した。
［比較例４－１～４－２］
　比較例４においては、ガラス繊維として、実施例１で使用したガラス繊維よりも柔らかいガラス繊維を用いた。本実施例において使用したガラス繊はいずれも、酸化ケイ素５０重量％以上、酸化アルミニウム１０重量％未満または酸化ジルコニウム１０重量％未満を含む組成を有していた。より具体的には、Ｃガラスは酸化アルミニウムの割合が２～６質量％、Ｄガラスは酸化アルミニウムの割合が２質量％以下であった。具体的なガラスの種類およびその機械的特性は表１に示すとおりであった。また、各実施例で使用したガラスの繊維長は表１に示すとおりである。
［構造体の評価］
（熱伝導性試験）
　構造体の熱伝導性試験を、ＮＥＴＺＳＣＨ社製熱拡散率測定装置ＬＦＡ４５７Ｍｉｃｒｏｆｌａｓｈを用いて、各実施例および各比較例の熱伝導率を測定することにより実施した。熱伝導性試験のために、前述した方法でプレス成形により作製した膜状物から、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ×厚さ１ｍｍ（面内方向の熱伝導性評価用）および直径２５ｍｍ×厚さ約０．４ｍｍ（厚さ方向の熱伝導性評価用）の試料片をカットした。
（強度試験）
　強度試験は、株式会社安田精機製作所製Ｄ型衝撃試験機 No.258-Ｄを用いて、試料のシャルピー衝撃強度を測定することにより実施した。
　各実施例および各比較例の熱伝導性試験および強度試験の結果を表１に示す。また、各実施例および各比較例で用いた繊維を構成する材料の機械的特性を表２に示す。比較例３で用いたアラミド繊維のビッカース硬度は、測定限界未満であったため、表２において「－」としている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表より、実施例はいずれも、比較例１（繊維が混合されていない構造体）よりも高い衝撃強度を示しており、繊維が補強効果を発揮していた。また、実施例の構造体はいずれも、熱伝導率（特に面内方向のもの）が、比較例１のそれよりも有意に向上していた。ガラス繊維それ自体の熱伝導率は高くないから（１Ｗ／ｍＫ程度）、実施例においてはガラス繊維がアスペクト比の大きい熱伝導異方性充填材を面内方向で配向する効果を発揮したと考えられる。比較例で用いた各ガラス繊維は実施例で用いた各ガラス繊維の組成と同じであるものの、繊維長が実施例で用いたガラス繊維よりも短かった。そのため、繊維による補強効果が小さく、また熱伝導率を向上させる効果もほとんど発揮されなかった。
　比較例２および３で用いた繊維はいずれも、その弾性係数が７０ＧＰａ未満であるか、あるいはビッカース硬度が５ｋＮ／ｍｍ２よりも小さかった。そのため、これらの比較例で用いた繊維の繊維長は実施例で用いた繊維のそれと同じではあったが、構造体の耐衝撃硬度および熱伝導率は、比較例（繊維を含まないもの）と比較して、それほど大きくならなかった。これらの結果から、硬く、高弾性のガラスからなり、かつ繊維長が３ｍｍ以上であると、良好な補強効果および熱伝導異方性充填材の配向効果を得られることが分かる。
　本開示の構造体は良好な放熱性を具備するので、高い熱伝導性を有する部材として有用であり、また、電子機器用および家電製品用の筐体として有用である。

Claims (5)

  1. 　樹脂と、熱伝導異方性充填材と、ガラス繊維とを含み、
    　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量に対する熱伝導異方性充填材の質量の比が０．５以上であり、
    　樹脂とガラス繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに、ガラス繊維の割合が５質量％～５０質量％であり、
    　ガラス繊維が、弾性係数７０～９５ＧＰａ、ビッカース硬度５ｋＮ／ｍｍ２以上、長さ３ｍｍ以上、直径５～２０μｍのガラス繊維である、
    熱伝導構造体。
  2. 　ガラス繊維が、酸化ケイ素を５０質量％以上含み、かつ酸化アルミニウムを１０～３０質量％、または、酸化ジルコニウムを１０～２５重量％含む組成のガラスからなる、請求項１に記載の熱伝導構造体。
  3. 　熱伝導異方性材料がグラファイトである、請求項１または２に記載の熱伝導構造体。
  4. 　プレス成形された成形品である、請求項１～３のいずれか１項に記載の熱伝導構造体。
  5. 　弾性係数７０～９５ＧＰａ、ビッカース硬度５ｋＮ／ｍｍ２以上、長さ３ｍｍ以上、直径５～２０μｍのガラス繊維を、ガラス繊維の割合が、樹脂とガラス繊維とを合わせた質量を１００質量％としたときに５～５０質量％となるように分散させること、
    　ガラス繊維を分散させた樹脂に、熱伝導異方性充填材を、ガラス繊維と樹脂とを合わせた質量に対する熱伝導異方性充填剤の質量が０．５以上となる量で混合すること、
    　樹脂、ガラス繊維、および熱伝導異方性充填材の混合物をプレス成形すること
    を含む熱伝導構造体の製造方法。
PCT/JP2012/007134 2011-11-11 2012-11-07 高分子構造体 WO2013069271A1 (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2011-247183 2011-11-11
JP2011247183A JP2015018829A (ja) 2011-11-11 2011-11-11 高分子構造材

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2013069271A1 true WO2013069271A1 (ja) 2013-05-16

Family

ID=48289478

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2012/007134 WO2013069271A1 (ja) 2011-11-11 2012-11-07 高分子構造体

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP2015018829A (ja)
WO (1) WO2013069271A1 (ja)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016521777A (ja) * 2013-06-05 2016-07-25 ソルベイ スペシャルティ ポリマーズ ユーエスエー， エルエルシー 携帯電子デバイス用の充填材入りポリマー組成物
CN109913185A (zh) * 2019-03-11 2019-06-21 中国科学院合肥物质科学研究院 一种含导热膜的多层结构导热复合材料及其制备方法
WO2022138382A1 (ja) * 2020-12-23 2022-06-30 日東紡績株式会社 金属－ガラス繊維強化熱可塑性樹脂複合材料

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN106876565A (zh) * 2017-03-01 2017-06-20 盐城东紫光电科技有限公司 专用于紫外led芯片的封装结构
CN106992242A (zh) * 2017-03-01 2017-07-28 盐城东紫光电科技有限公司 紫外led芯片的封装结构
CN106920871A (zh) * 2017-03-01 2017-07-04 盐城东紫光电科技有限公司 一种专用于紫外led芯片的封装结构
JP2021172763A (ja) * 2020-04-28 2021-11-01 ウシオ電機株式会社 炭素繊維強化プラスチック構造体およびその製造方法

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004143226A (ja) * 2002-10-22 2004-05-20 Toyobo Co Ltd 圧縮成形用材料
JP2004339352A (ja) * 2003-05-15 2004-12-02 Nsk Ltd フェノール樹脂成形材料及びプーリ
JP2006022130A (ja) * 2004-07-06 2006-01-26 Idemitsu Kosan Co Ltd 熱伝導性樹脂組成物及びその製造方法
JP2007031611A (ja) * 2005-07-28 2007-02-08 Teijin Chem Ltd 熱可塑性樹脂組成物
JP2007077325A (ja) * 2005-09-15 2007-03-29 Asahi Organic Chem Ind Co Ltd 電子・電気部品用樹脂製基板用熱硬化性樹脂成形材料及びその成形材料で成形された電子・電気部品用樹脂製基板
JP2010535876A (ja) * 2007-08-08 2010-11-25 ランクセス・ドイチュランド・ゲーエムベーハー 熱伝導性および電気絶縁性熱可塑性化合物
JP2011016936A (ja) * 2009-07-09 2011-01-27 Mitsubishi Engineering Plastics Corp 高熱伝導絶縁性樹脂組成物及び成形体
JP2011116842A (ja) * 2009-12-02 2011-06-16 Nippon Kagaku Yakin Co Ltd 熱伝導性樹脂組成物およびそれを用いた成形品

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004143226A (ja) * 2002-10-22 2004-05-20 Toyobo Co Ltd 圧縮成形用材料
JP2004339352A (ja) * 2003-05-15 2004-12-02 Nsk Ltd フェノール樹脂成形材料及びプーリ
JP2006022130A (ja) * 2004-07-06 2006-01-26 Idemitsu Kosan Co Ltd 熱伝導性樹脂組成物及びその製造方法
JP2007031611A (ja) * 2005-07-28 2007-02-08 Teijin Chem Ltd 熱可塑性樹脂組成物
JP2007077325A (ja) * 2005-09-15 2007-03-29 Asahi Organic Chem Ind Co Ltd 電子・電気部品用樹脂製基板用熱硬化性樹脂成形材料及びその成形材料で成形された電子・電気部品用樹脂製基板
JP2010535876A (ja) * 2007-08-08 2010-11-25 ランクセス・ドイチュランド・ゲーエムベーハー 熱伝導性および電気絶縁性熱可塑性化合物
JP2011016936A (ja) * 2009-07-09 2011-01-27 Mitsubishi Engineering Plastics Corp 高熱伝導絶縁性樹脂組成物及び成形体
JP2011116842A (ja) * 2009-12-02 2011-06-16 Nippon Kagaku Yakin Co Ltd 熱伝導性樹脂組成物およびそれを用いた成形品

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016521777A (ja) * 2013-06-05 2016-07-25 ソルベイ スペシャルティ ポリマーズ ユーエスエー， エルエルシー 携帯電子デバイス用の充填材入りポリマー組成物
CN109913185A (zh) * 2019-03-11 2019-06-21 中国科学院合肥物质科学研究院 一种含导热膜的多层结构导热复合材料及其制备方法
WO2022138382A1 (ja) * 2020-12-23 2022-06-30 日東紡績株式会社 金属－ガラス繊維強化熱可塑性樹脂複合材料

Also Published As

Publication number Publication date
JP2015018829A (ja) 2015-01-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2013069271A1 (ja) 高分子構造体
Wang et al. Synergetic effects of mechanical properties on graphene nanoplatelet and multiwalled carbon nanotube hybrids reinforced epoxy/carbon fiber composites
JP4889110B2 (ja) 熱伝導性樹脂組成物および熱伝導性シートとその製造方法
CN101568599B (zh) 导热树脂组合物和塑料制品
WO2014051295A1 (ko) 방열 도료 조성물 및 방열 구조체
Yung et al. Effect of the filler size and content on the thermomechanical properties of particulate aluminum nitride filled epoxy composites
JP2005146057A (ja) 高熱伝導性成形体及びその製造方法
Nayak et al. Mechanical properties and thermal conductivity of epoxy composites enhanced by h-BN/RGO and mh-BN/GO hybrid filler for microelectronics packaging application
JPWO2007116973A1 (ja) 熱伝導性樹脂材料およびその成形体
JP2008222955A (ja) 熱伝導性樹脂組成物及び熱伝導性樹脂成形体
Kumar et al. Epoxy‐based composite adhesives: effect of hybrid fillers on thermal conductivity, rheology, and lap shear strength
JP2016088987A (ja) 成形材料および成形品
WO2008054034A1 (en) Method for manufacturing epoxy nanocomposite material containing vapor-grown carbon nanofibers and its products thereby
Kausar Rubber toughened epoxy-based nanocomposite: A promising pathway toward advanced materials
JP5454300B2 (ja) 熱伝導シート、その製造方法及びこれを用いた放熱装置
JP6526939B2 (ja) 熱伝導性樹脂成形品
Xie et al. Microwave-assisted sintering to rapidly construct a segregated structure in low-melt-viscosity poly (lactic acid) for electromagnetic interference shielding
Anoop et al. Enhanced mechanical, thermal and adhesion properties of polysilsesquioxane spheres reinforced epoxy nanocomposite adhesives
JP6657784B2 (ja) 複合樹脂組成物、成形体、熱伝導材料及び熱伝導材料
JP2008007647A (ja) 熱伝導性樹脂材料およびその成形体
Ajayi et al. Influence of hybridizing fillers on mechanical properties of foam composite panel
JP2014159494A (ja) 熱伝導体
JP4853698B2 (ja) 熱伝導シート
Jaafar Development of hybrid fillers/polymer nanocomposites for electronic applications
WO2008010297A1 (fr) Composition pour résine thermodurcissable conduisant la chaleur et procédé pour la produire

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 12847631

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 12847631

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: JP