WO2013061981A1 - 積層体及びパワー半導体モジュール用部品の製造方法 - Google Patents

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前中　寛
峻右 近藤
貴志 渡邉
樋口　勲夫
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Sekisui Chemical Co Ltd
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Definitions

  • the present invention relates to a laminate including a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more and an insulating layer, and a conductive layer laminated on the insulating layer. Moreover, this invention relates to the manufacturing method of the components for power semiconductor modules using this laminated body.
  • Patent Document 1 discloses a power semiconductor device in which a plurality of leads protrude from a mold resin. Specifically, in Patent Document 1, a first lead including a first die pad portion, a power chip placed on the surface of the first die pad portion, and a back surface of the first die pad portion are attached.
  • an insulating sheet formed of a resin having a higher thermal conductivity than the mold resin, a second lead including a second die pad portion, a control chip placed on the second die pad portion, the power chip, and the above
  • the mold that embeds the control chip and the power chip so that the wire that is directly connected to the control chip and whose main component is gold and the ends of the first lead and the second lead protrude from each other.
  • a power semiconductor device including a resin is disclosed. This power semiconductor device has a mixed layer in which the respective materials are mixed at the interface between the insulating sheet and the mold resin.
  • the insulating sheet contains fine particles of at least one material selected from ceramics such as Al 2 O 3 , Si 3 N 4 , and AlN, SiO 2 , and metal coated with an insulating material. It is described that a resin may be used.
  • An object of the present invention is to provide a laminate that can increase the thermal conductivity of an insulating layer and can improve the adhesion between the insulating layer and the conductive layer.
  • Another object of the present invention is to provide a power semiconductor module component manufacturing method capable of obtaining a power semiconductor module component having a high thermal conductivity of the insulating layer and a high adhesion between the insulating layer and the conductive layer. That is.
  • a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, and a first layer which is laminated on the surface of the thermal conductor and is a semi-cured product or a cured product.
  • the layer includes an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%, and the second insulating layer includes an inorganic filler in an amount of 67 wt% or more and 95 wt%.
  • the curing rate of the first insulating layer is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer is less than 80%, and the curing rate of the first insulating layer is the second rate.
  • a laminate is provided that is greater than the cure rate of the insulating layer.
  • a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, a layer laminated on the surface of the heat conductor, and a semi-cured product or a cured product.
  • a laminated body comprising a first insulating layer and a second insulating layer that is laminated on a surface opposite to the heat conductor side of the first insulating layer and is an uncured or semi-cured material.
  • the first insulating layer contains an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%, and the second insulating layer contains an inorganic filler 67 1% by weight or more and less than 95% by weight, the curing rate of the first insulating layer is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer is less than 80%, and the first insulating layer Using a laminate having a curing rate greater than that of the second insulating layer, A step of laminating a conductive layer on the surface of the second insulating layer opposite to the first insulating layer side, curing the second insulating layer, and the first insulating layer being a semi-cured product A step of curing the first insulating layer, and a step of embedding the thermal conductor, the first insulating layer, the second insulating layer, and the conductive layer in a mold resin.
  • both the invention relating to the above-described laminated body and the invention relating to the above-described method for manufacturing a module part for a power semiconductor device are disclosed.
  • the content of the inorganic filler in 100% by weight of the first insulating layer is larger than the content of the inorganic filler in 100% by weight of the second layer.
  • the laminate according to the present invention is preferably a laminate used for obtaining a power semiconductor module component.
  • the thermal expansion coefficient of the first insulating layer, which is a cured product is 20 ppm / ° C. or less
  • curing is performed when the first insulating layer is a semi-cured product.
  • the thermal expansion coefficient of the first insulating layer, which is a later cured product is 20 ppm / ° C. or less.
  • the viscosity at 130 ° C. of the second insulating layer which is an uncured or semi-cured material before curing in the laminate is 1000 Pa ⁇ s or more and 20000 Pa ⁇ s or less.
  • the ratio of the thickness of the second insulating layer to the thickness of the first insulating layer is preferably 0.3 or more and 1 or less.
  • the maximum particle size of the inorganic filler contained in the first insulating layer is 50 ⁇ m or less, and the maximum particle size of the inorganic filler contained in the second insulating layer is 50 ⁇ m or less.
  • the inorganic filler contained in the first insulating layer is at least one selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, boron nitride, and aluminum nitride.
  • the inorganic filler contained in the first insulating layer and the inorganic filler contained in the second insulating layer are each selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, boron nitride and aluminum nitride. It is preferable that at least one selected from the above. It is also preferable that the inorganic filler contained in the first insulating layer is at least one selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, and boron nitride.
  • the first insulating layer is formed using a curable compound having a cyclic ether group and a curing agent.
  • the curing agent used for the first insulating layer is preferably an amine curing agent having a melting point of 180 ° C. or higher.
  • the curable compound having a cyclic ether group used in the first insulating layer preferably includes a curable compound having a cyclic ether group and a polycyclic aromatic skeleton.
  • the polycyclic aromatic skeleton is preferably a biphenyl skeleton.
  • the second insulating layer is preferably formed using a curable compound having a cyclic ether group and a curing agent.
  • the curing agent used for the second insulating layer is preferably an amine curing agent having a melting point of 180 ° C. or higher.
  • the thickness of the heat conductor is preferably 100 ⁇ m or more and 1 mm or less.
  • the laminated body according to the present invention includes a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, and a first insulation that is laminated on the surface of the thermal conductor and is a semi-cured product or a cured product. And a second insulating layer that is laminated on a surface opposite to the heat conductor side of the first insulating layer and is an uncured or semi-cured material, and includes the first insulating layer.
  • the insulating layer contains an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%, and the second insulating layer contains an inorganic filler in an amount of 67 wt% or more and 95 wt%. %,
  • the curing rate of the first insulating layer is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer is less than 80%, and the curing rate of the first insulating layer is the first rate. Since the curing rate of the insulating layer 2 is larger, the thermal conductivity of the insulating layer can be increased. Further, by laminating a conductive layer on the surface of the second insulating layer opposite to the first insulating layer side, adhesion between the insulating layer and the conductive layer can be improved.
  • the method for manufacturing a power semiconductor module component according to the present invention includes a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, a laminate on the surface of the thermal conductor, and a semi-cured product or a cured product.
  • a first insulating layer, and a second insulating layer that is laminated on the surface of the first insulating layer opposite to the heat conductor side and that is an uncured or semi-cured material.
  • the first insulating layer includes an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%
  • the second insulating layer is an inorganic substance.
  • the filler contains 67% by weight or more and less than 95% by weight, the curing rate of the first insulating layer is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer is less than 80%, and the first Using a laminate in which the curing rate of the insulating layer is greater than the curing rate of the second insulating layer, A step of laminating a conductive layer on a surface of the layer body opposite to the first insulating layer side of the second insulating layer; curing the second insulating layer; and Curing the first insulating layer in the case of a cured product, and embedding the thermal conductor, the first insulating layer, the second insulating layer, and the conductive layer in a mold resin. Therefore, a power semiconductor module component having high thermal conductivity of the insulating layer and high adhesiveness between the insulating layer and the conductive layer can be obtained.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing a laminate according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a power semiconductor module component obtained by the method for manufacturing a power semiconductor module component according to an embodiment of the present invention.
  • the laminated body according to the present invention includes a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, and a first insulation that is laminated on the surface of the thermal conductor and is a semi-cured product or a cured product. And a second insulating layer which is laminated on the surface of the first insulating layer opposite to the heat conductor side and which is an uncured or semi-cured material.
  • the first insulating layer includes an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%.
  • the second insulating layer contains an inorganic filler at 67 wt% or more and less than 95 wt%.
  • the curing rate of the first insulating layer is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer is less than 80%, and the curing rate of the first insulating layer is that of the second insulating layer. Greater than
  • the thermal conductivity of the insulating layer can be increased by adopting the above configuration in the laminate according to the present invention. Further, by laminating a conductive layer on the surface of the second insulating layer opposite to the first insulating layer side, adhesion between the insulating layer and the conductive layer can be improved.
  • the above-described laminate is used.
  • a conductive layer is stacked on the surface of the stacked body opposite to the first insulating layer side using the stacked body.
  • a step of curing the second insulating layer, and a step of curing the first insulating layer when the first insulating layer is a semi-cured material, and the thermal conductor and the first A step of embedding the insulating layer, the second insulating layer, and the conductive layer in a mold resin.
  • a power semiconductor module component having a high thermal conductivity of the insulating layer and a high adhesiveness between the insulating layer and the conductive layer can be obtained.
  • the first insulating layer contains an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%
  • the second insulating layer contains an inorganic filler 67 Inclusion in an amount of not less than 95% by weight can effectively increase the thermal conductivity of the entire insulating layer while maintaining high adhesion between the second insulating layer, which is a cured product, and the conductive layer. it can.
  • the curing rate of the first insulating layer is 50% or more
  • the curing rate of the second insulating layer is less than 80%
  • the curing rate of the first insulating layer is the second insulating layer.
  • the first insulating layer may be a semi-cured product that has been cured and can be further cured, or a cured product that has been cured.
  • the second insulating layer may be an uncured material that is not cured at all and can be cured, or may be a semi-cured material that has been cured and can be further cured.
  • the curing rate of the first insulating layer that is a semi-cured product or a cured product before curing in the laminate is 50% or more, more preferably 60% or more, and still more preferably 70% or more.
  • the curing rate of the first insulating layer may be 80% or more, 90% or more, 95% or more, or 100%.
  • the curing rate of the second insulating layer which is an uncured or semi-cured product before curing in the laminate, is less than 80%.
  • the curing rate of the second insulating layer is preferably 1% or more, may be 10% or more, and may be 20% or more.
  • the curing rate of the second insulating layer may be less than 70%, less than 60%, or less than 50%.
  • the curing rate of the first insulating layer is It is preferably 1% or more, more preferably 5% or more, and still more preferably 10% or more larger than the curing rate of the insulating layer 2.
  • the curing rate of the first insulating layer may be 20% or more larger than the curing rate of the second insulating layer, or 30% or more.
  • the curing rate of the first and second insulating layers can be obtained by measuring the heat of curing when the uncured insulating layer is heated.
  • a differential scanning calorimetry (DSC) apparatus (“DSC7020” manufactured by SII Nanotechnology) or the like is used.
  • the curing rates of the first and second insulating layers are measured as follows.
  • the temperature of the first insulating layer or the second insulating layer is increased to 180 ° C. at a measurement start temperature of 30 ° C. and a heating rate of 8 ° C./min, and held for 1 hour.
  • the amount of heat generated when the first insulating layer or the second insulating layer is cured at this temperature rise (hereinafter referred to as heat amount A) is measured.
  • a curable composition for forming the first insulating layer or the second insulating layer was applied to a release PET (polyethylene terephthalate) sheet having a thickness of 50 ⁇ m so as to have a thickness of 80 ⁇ m.
  • a non-cured and uncured insulating layer is prepared in the same manner as the first insulating layer or the second insulating layer in the above laminate except that it is dried for 1 hour under a room temperature vacuum of 0.01 atm. .
  • the amount of heat (hereinafter, referred to as the amount of heat B) generated when the temperature is hardened is measured in the same manner as in the measurement of the amount of heat A. From the obtained heat quantity A and heat quantity B, the curing rates of the first and second insulating layers are obtained by the following formula.
  • Curing rate (%) [1- (heat amount A / heat amount B)] ⁇ 100
  • the viscosity ⁇ at 130 ° C. of the second insulating layer which is an uncured or semi-cured material before curing in the laminate is preferably 1000 Pa ⁇ s or more, more preferably 5000 Pa ⁇ s or more, and still more preferably 6000 Pa ⁇ s. s or more, preferably 20000 Pa ⁇ s or less, more preferably 15000 Pa ⁇ s or less.
  • the viscosity ⁇ is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the thickness of the second insulating layer hardly changes during adhesion of the conductive layer, the withstand voltage of the cured product is stabilized, and the cured product is deformed to some extent. The adhesion between the second insulating layer and the conductive layer is even higher.
  • the viscosity ⁇ indicates the viscosity at 130 ° C. when the second insulating layer, which is an uncured or semi-cured product before curing, is heated from 23 ° C. at a temperature rising rate of 8 ° C./min.
  • the reason why the temperature defining the viscosity ⁇ is 130 ° C. is that the temperature suitable for bonding with the conductive layer is around 130 ° C.
  • VAR-100 manufactured by Rheologicala Instruments
  • the first insulating layer is a cured product.
  • the first insulating layer which is a cured product, has a coefficient of thermal expansion of 20 ppm / ° C. or less, and when the first insulating layer is a semi-cured product, the first cured product is a cured product.
  • the thermal expansion coefficient of the insulating layer is preferably 20 ppm / ° C. or less.
  • the first insulating layer which is a cured product
  • the coefficient of thermal expansion of is preferably 3 ppm / ° C. or higher, more preferably 18 ppm / ° C. or lower.
  • thermomechanical analyzer (TMA / SS7000” manufactured by SII Nanotechnology) or the like is used.
  • the first insulating layer in the laminate is a semi-cured product
  • the first insulating layer which is a cured product for measuring the coefficient of thermal expansion
  • the layer is preferably obtained by curing at 200 ° C. for 1 hour.
  • the ratio of the thickness of the second insulating layer to the thickness of the first insulating layer is preferably 0.03 or more, more preferably 0.00. 1 or more, more preferably 0.3 or more, preferably 10 or less, more preferably 3 or less, still more preferably 1 or less.
  • the thickness of the first insulating layer is the first thickness.
  • the ratio of the insulating layer to the thickness is particularly preferably 0.3 or more and 1 or less.
  • the total thickness of the first and second insulating layers is not particularly limited.
  • the total thickness of the first and second insulating layers is preferably 80 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, preferably 200 ⁇ m or less, more preferably 170 ⁇ m or less.
  • the total thickness of the first and second insulating layers is equal to or more than the above lower limit, the heat dissipation in the entire insulating layer, the adhesiveness between the second insulating layer and the conductive layer, which is a cured product, and the entire insulating layer The withstand voltage is improved in a well-balanced manner.
  • the first insulating layer is preferably formed using a curable compound (A) and a curing agent (B).
  • the first insulating layer is preferably formed using a first curable composition containing a curable compound (A) and a curing agent (B). From the viewpoint of forming a first insulating layer having good curability, the first insulating layer is formed using a curable compound (A1) having a cyclic ether group and a curing agent (B). Is preferred.
  • the first insulating layer contains an inorganic filler (C). It is preferable that a 1st curable composition contains an inorganic filler (C).
  • the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer and the first curable composition is an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more.
  • the second insulating layer is preferably formed using a curable compound (A) and a curing agent (B). It is preferable that the said 2nd insulating layer is formed using the 2nd curable composition containing a sclerosing
  • the second insulating layer contains an inorganic filler (C). Accordingly, the second curable composition preferably contains an inorganic filler (C).
  • the inorganic filler (C) contained in the second insulating layer and the second curable composition may be an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, and a thermal conductivity of 10 W.
  • the inorganic filler may be less than / m ⁇ K.
  • the thermal conductivity of the inorganic filler (C) contained in the second insulating layer and the second curable composition is 10 W / m ⁇ K. The above is preferable.
  • Each of the first and second insulating layers is preferably formed using a curable compound (A).
  • Each of the first and second curable compositions contains a curable compound (A).
  • the curable compound (A) is preferably a thermosetting compound.
  • the curable compound (A) is preferably a curable compound (A1) having a cyclic ether group. Examples of the cyclic ether group include an epoxy group and an oxetanyl group.
  • the curable compound (A1) having a cyclic ether group is preferably a curable compound having an epoxy group or an oxetanyl group.
  • the curable compound (A) is cured by the action of the curing agent (B).
  • curable compound (A) used for each of the first and second insulating layers only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • the curable compound (A) used for the first insulating layer and the curable compound (A) used for the second insulating layer may be the same or different.
  • the curable compound (A1) may contain an epoxy compound (A1a) having an epoxy group, or may contain an oxetane compound (A1b) having an oxetanyl group.
  • the curable compound (A) preferably has an aromatic skeleton from the viewpoint of further improving the heat resistance and voltage resistance of an insulating layer that is a cured product (hereinafter sometimes simply referred to as a cured product).
  • the curable compound (A) used for the first insulating layer preferably contains a curable compound having a polycyclic aromatic skeleton. More preferably, it contains a curable compound having a cyclic ether group and a polycyclic aromatic skeleton.
  • polycyclic aromatic skeleton examples include a naphthalene skeleton, an anthracene skeleton, a xanthene skeleton, a fluorene skeleton, and a biphenyl skeleton. From the viewpoint of further improving the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product, the polycyclic aromatic skeleton is preferably a biphenyl skeleton.
  • the content of the curable compound having a polycyclic aromatic skeleton in the total 100% by weight of the curable compound (A) is preferably 30% by weight or more, more preferably 50% by weight or more, and further preferably 60% by weight. That's it.
  • the total amount of the curable compound (A) may be a curable compound having a polycyclic aromatic skeleton.
  • the epoxy compound (A1a) having an epoxy group examples include an epoxy monomer having a bisphenol skeleton, an epoxy monomer having a dicyclopentadiene skeleton, an epoxy monomer having a naphthalene skeleton, an epoxy monomer having an adamantane skeleton, and an epoxy having a fluorene skeleton.
  • the monomer examples include an epoxy monomer having a biphenyl skeleton, an epoxy monomer having a bi (glycidyloxyphenyl) methane skeleton, an epoxy monomer having a xanthene skeleton, an epoxy monomer having an anthracene skeleton, and an epoxy monomer having a pyrene skeleton.
  • These hydrogenated products or modified products may be used.
  • an epoxy compound (A1a) only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • Examples of the epoxy monomer having a bisphenol skeleton include an epoxy monomer having a bisphenol A type, bisphenol F type, or bisphenol S type bisphenol skeleton.
  • Examples of the epoxy monomer having a dicyclopentadiene skeleton include dicyclopentadiene dioxide and a phenol novolac epoxy monomer having a dicyclopentadiene skeleton.
  • Examples of the epoxy monomer having a naphthalene skeleton include 1-glycidylnaphthalene, 2-glycidylnaphthalene, 1,2-diglycidylnaphthalene, 1,5-diglycidylnaphthalene, 1,6-diglycidylnaphthalene, 1,7-diglycidyl.
  • Examples include naphthalene, 2,7-diglycidylnaphthalene, triglycidylnaphthalene, and 1,2,5,6-tetraglycidylnaphthalene.
  • Examples of the epoxy monomer having an adamantane skeleton include 1,3-bis (4-glycidyloxyphenyl) adamantane and 2,2-bis (4-glycidyloxyphenyl) adamantane.
  • Examples of the epoxy monomer having a fluorene skeleton include 9,9-bis (4-glycidyloxyphenyl) fluorene, 9,9-bis (4-glycidyloxy-3-methylphenyl) fluorene, and 9,9-bis (4- Glycidyloxy-3-chlorophenyl) fluorene, 9,9-bis (4-glycidyloxy-3-bromophenyl) fluorene, 9,9-bis (4-glycidyloxy-3-fluorophenyl) fluorene, 9,9-bis (4-Glycidyloxy-3-methoxyphenyl) fluorene, 9,9-bis (4-glycidyloxy-3,5-dimethylphenyl) fluorene, 9,9-bis (4-glycidyloxy-3,5-dichlorophenyl) Fluorene and 9,9-bis (4-glycidyloxy-3,5-dibromophenyl) Fluorene,
  • Examples of the epoxy monomer having a biphenyl skeleton include 4,4'-diglycidylbiphenyl and 4,4'-diglycidyl-3,3 ', 5,5'-tetramethylbiphenyl.
  • Examples of the epoxy monomer having a bi (glycidyloxyphenyl) methane skeleton include 1,1′-bi (2,7-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,8′-bi (2,7-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,1′-bi (3,7-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,8′-bi (3,7-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,1′-bi (3,5-glycidyloxynaphthyl) methane 1,8'-bi (3,5-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,2'-bi (2,7-glycidyloxynaphthyl) methane, 1,2'-bi (3,7-glycidyloxynaphthyl) And methane and 1,2
  • Examples of the epoxy monomer having a xanthene skeleton include 1,3,4,5,6,8-hexamethyl-2,7-bis-oxiranylmethoxy-9-phenyl-9H-xanthene.
  • oxetane compound (A1b) having an oxetanyl group include, for example, 4,4′-bis [(3-ethyl-3-oxetanyl) methoxymethyl] biphenyl, 1,4-benzenedicarboxylate bis [(3- Ethyl-3-oxetanyl) methyl] ester, 1,4-bis [(3-ethyl-3-oxetanyl) methoxymethyl] benzene, and oxetane-modified phenol novolac.
  • an oxetane compound (A1b) only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the curable compound (A) preferably has two or more cyclic ether groups.
  • the content of the curable compound having two or more cyclic ether groups in the total 100% by weight of the curable compound (A) is preferably 70% by weight or more. More preferably, it is 80% by weight or more and 100% by weight or less.
  • the content of the curable compound having two or more cyclic ether groups in the total 100% by weight of the curable compound (A) may be 10% by weight or more and 100% by weight or less.
  • the entire curable compound (A) may be a curable compound having two or more cyclic ether groups.
  • the molecular weight of the curable compound (A) is preferably less than 10,000.
  • the molecular weight of the curable compound (A) is preferably 200 or more, more preferably 1200 or less, still more preferably 600 or less, and particularly preferably 550 or less.
  • the adhesiveness of the surface of the insulating layer is lowered, and the handleability of the laminate is further enhanced.
  • the molecular weight of the curable compound (A) is not more than the above upper limit, the adhesiveness of the cured product is further enhanced. Furthermore, the cured product is hard and hard to be brittle, and the adhesiveness of the cured product is further enhanced.
  • the molecular weight in the curable compound (A) means a molecular weight that can be calculated from the structural formula when it is not a polymer and when the structural formula can be specified. Means weight average molecular weight.
  • the content of the curable compound (A) is preferably 50% in a total of 100% by weight of the total resin components (hereinafter sometimes abbreviated as “total resin component X1”) contained in the first curable composition. % Or more, more preferably 60% by weight or more, preferably 99.5% by weight or less, more preferably 99% by weight or less, and still more preferably 98% by weight or less.
  • total resin component X1 refers to the total of the curable compound (A), the curing agent (B), and other resin components added as necessary.
  • the inorganic filler (C) is not included in all the resin components X1.
  • the content of the curable compound (A) is preferably 50% in a total of 100% by weight of the total resin components (hereinafter sometimes abbreviated as “total resin component X2”) contained in the second curable composition. % Or more, more preferably 60% by weight or more, preferably 99.5% by weight or less, more preferably 99% by weight or less, and still more preferably 98% by weight or less.
  • total resin component X2 total resin component contained in the second curable composition.
  • the total resin component X2 refers to the total of the curable compound (A), the curing agent (B), and other resin components added as necessary.
  • the inorganic filler (C) is not included in all the resin components X2.
  • the resin component is a non-volatile component and refers to a component that does not volatilize during molding or heating of the curable composition or the insulating layer.
  • the resin component is a solid content
  • the solid content is a non-volatile content and refers to a component that does not volatilize during molding or heating of the curable composition or the insulating layer.
  • Each of the first and second insulating layers is preferably formed using a curing agent (B).
  • Each of the first and second curable compositions contains a curing agent (B).
  • the curing agent (B) is not particularly limited as long as the first and second curable compositions can be cured.
  • the curing agent (B) is preferably a thermosetting agent.
  • As the curing agent (B) used for each of the first and second insulating layers only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the curing agent (B) used for the first insulating layer and the curing agent (B) used for the second insulating layer may be the same or different.
  • the curing agent (B) preferably has an aromatic skeleton or an alicyclic skeleton.
  • the curing agent (B) preferably includes an amine curing agent (amine compound), an imidazole curing agent, a phenol curing agent (phenol compound) or an acid anhydride curing agent (acid anhydride), and includes an amine curing agent. More preferred.
  • the acid anhydride curing agent includes an acid anhydride having an aromatic skeleton, a water additive of the acid anhydride or a modified product of the acid anhydride, or an acid anhydride having an alicyclic skeleton, It is preferable to include a water additive of an acid anhydride or a modified product of the acid anhydride.
  • the curing agent (B) contains a basic curing agent. Is preferred.
  • the curing agent (B) is an amine curing agent. Or it is more preferable that an imidazole hardening
  • curing agent (B) contains both a dicyandiamide and an imidazole hardening
  • the amine curing agent examples include dicyandiamide, an imidazole compound, diaminodiphenylmethane, and diaminodiphenylsulfone.
  • the amine curing agent more preferably contains a dicyandiamide or an imidazole compound.
  • the curing agent (B) preferably contains a curing agent having a melting point of 180 ° C. or higher, and an amine curing agent having a melting point of 180 ° C. or higher. It is more preferable to contain.
  • imidazole curing agent examples include 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 2-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, and 1-benzyl.
  • phenol curing agent examples include phenol novolak, o-cresol novolak, p-cresol novolak, t-butylphenol novolak, dicyclopentadiene cresol, polyparavinylphenol, bisphenol A type novolak, xylylene modified novolak, decalin modified novolak, poly ( And di-o-hydroxyphenyl) methane, poly (di-m-hydroxyphenyl) methane, and poly (di-p-hydroxyphenyl) methane.
  • a phenol resin having a melamine skeleton, a phenol resin having a triazine skeleton, or a phenol resin having an allyl group is preferable.
  • phenol curing agent Commercially available products of the phenol curing agent include MEH-8005, MEH-8010 and MEH-8015 (all of which are manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.), YLH903 (manufactured by Mitsubishi Chemical), LA-7052, LA-7054, and LA-7751. LA-1356 and LA-3018-50P (all of which are manufactured by DIC), and PS6313 and PS6492 (all of which are manufactured by Gunei Chemical Co., Ltd.).
  • Examples of the acid anhydride having an aromatic skeleton, a water additive of the acid anhydride, or a modified product of the acid anhydride include, for example, a styrene / maleic anhydride copolymer, a benzophenone tetracarboxylic acid anhydride, and a pyromellitic acid anhydride.
  • Trimellitic anhydride 4,4'-oxydiphthalic anhydride, phenylethynyl phthalic anhydride, glycerol bis (anhydrotrimellitate) monoacetate, ethylene glycol bis (anhydrotrimellitate), methyltetrahydroanhydride
  • Examples include phthalic acid, methylhexahydrophthalic anhydride, and trialkyltetrahydrophthalic anhydride.
  • Examples of commercially available acid anhydrides having an aromatic skeleton, water additives of the acid anhydrides, or modified products of the acid anhydrides include SMA Resin EF30, SMA Resin EF40, SMA Resin EF60, and SMA Resin EF80.
  • the acid anhydride having an alicyclic skeleton, a water additive of the acid anhydride, or a modified product of the acid anhydride is an acid anhydride having a polyalicyclic skeleton, a water additive of the acid anhydride, or the A modified product of an acid anhydride, or an acid anhydride having an alicyclic skeleton obtained by addition reaction of a terpene compound and maleic anhydride, a water additive of the acid anhydride, or a modified product of the acid anhydride It is preferable. By using these curing agents, the flexibility of the cured product and the moisture resistance and adhesion of the cured product are further increased.
  • Examples of the acid anhydride having an alicyclic skeleton, a water addition of the acid anhydride, or a modified product of the acid anhydride include methyl nadic acid anhydride, acid anhydride having a dicyclopentadiene skeleton, and the acid anhydride And the like.
  • Examples of commercially available acid anhydrides having the alicyclic skeleton, water additions of the acid anhydrides, or modified products of the acid anhydrides include Jamaicacid HNA and Ricacid HNA-100 (all of which are manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd.) , And EpiCure YH306, EpiCure YH307, EpiCure YH308H, EpiCure YH309 (all of which are manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) and the like.
  • the curing agent (B) is also preferably methyl nadic acid anhydride or trialkyltetrahydrophthalic anhydride. Use of methyl nadic anhydride or trialkyltetrahydrophthalic anhydride increases the water resistance of the cured product.
  • the content of the curing agent (B) is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more in the total 100% by weight of all the resin components X1 contained in the first curable composition. , Preferably 50% by weight or less, more preferably 40% by weight or less.
  • the content of the curing agent (B) is not less than the above lower limit, it is easy to sufficiently cure the first curable composition.
  • the content of the curing agent (B) is not more than the above upper limit, it is difficult to generate an excessive curing agent (B) that does not participate in curing. For this reason, the heat resistance and adhesiveness of hardened
  • the content of the curing agent (B) is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more. , Preferably 50% by weight or less, more preferably 40% by weight or less. It is easy to fully harden a 2nd curable composition as content of a hardening
  • Each of the first and second insulating layers contains an inorganic filler (C).
  • the thermal conductivity of the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer is 10 W / m ⁇ K or more.
  • Each of the first and second curable compositions preferably contains an inorganic filler (C).
  • the inorganic filler (C) contained in the first curable composition has a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more.
  • the use of the inorganic filler (C) increases the thermal conductivity of the cured product. As a result, the thermal conductivity of the cured product is increased.
  • the inorganic filler (C) used for each of the first and second insulating layers only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the inorganic filler (C) used for the first insulating layer and the inorganic filler (C) used for the second insulating layer may be the same or different.
  • the thermal conductivity of the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer and the first curable composition is preferably 15 W / m ⁇ K or more. More preferably, it is 20 W / m ⁇ K or more.
  • the thermal conductivity of the inorganic filler (C) contained in the second insulating layer and the second curable composition is preferably 10 W / m ⁇ K or more. More preferably, it is 15 W / m ⁇ K or more, and further preferably 20 W / m ⁇ K or more.
  • the upper limit of the thermal conductivity of the inorganic filler (C) is not particularly limited. Inorganic fillers having a thermal conductivity of about 300 W / m ⁇ K are widely known, and inorganic fillers having a thermal conductivity of about 200 W / m ⁇ K are easily available.
  • the inorganic filler (C) is preferably at least one selected from the group consisting of alumina, synthetic magnesite, crystalline silica, boron nitride, aluminum nitride, silicon nitride, silicon carbide, zinc oxide and magnesium oxide, More preferably, it is at least one selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, boron nitride and aluminum nitride. Use of these preferable inorganic fillers further increases the thermal conductivity of the cured product.
  • the inorganic filler contained in the first insulating layer and the inorganic filler contained in the second insulating layer are respectively alumina, It is preferably at least one selected from the group consisting of crystalline silica, boron nitride and aluminum nitride.
  • the inorganic filler contained in the first insulating layer is at least one selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, and boron nitride. Is also preferable.
  • the inorganic filler contained in the second insulating layer may be at least one selected from the group consisting of alumina, crystalline silica, and boron nitride.
  • the inorganic filler (C) is more preferably at least one selected from the group consisting of spherical alumina, crushed alumina, crystalline silica, boron nitride, aggregated particles, and spherical aluminum nitride. Use of these preferable fillers further increases the thermal conductivity of the cured product.
  • the boron nitride and the aggregated particles are preferably boron nitride and boron nitride aggregated particles that are not aggregated particles.
  • the inorganic filler (C) preferably contains an inorganic filler having a new Mohs hardness of 12 or less.
  • the new Mohs hardness of the inorganic filler having the new Mohs hardness of 12 or less is more preferably 9 or less.
  • Use of an inorganic filler having a new Mohs hardness of not more than the above upper limit further increases the workability of the cured product.
  • the inorganic filler (C) is preferably at least one selected from the group consisting of synthetic magnesite, crystalline silica, zinc oxide, and magnesium oxide.
  • the new Mohs hardness of these inorganic fillers is 9 or less.
  • the inorganic filler (C) may contain a spherical filler (spherical filler), may contain a crushed filler (crushed filler), or may contain a plate-like filler (plate-like filler). Good. It is particularly preferable that the inorganic filler (C) includes a spherical filler. Since spherical fillers can be filled at high density, the use of spherical fillers further increases the thermal conductivity of the cured product.
  • Crushed filler may be mentioned as the crushed filler.
  • the crushing filler is obtained, for example, by crushing a lump-like inorganic substance using a uniaxial crusher, a biaxial crusher, a hammer crusher, a ball mill, or the like.
  • the filler in the insulating layer tends to be bridged or have a structure in which the filler is effectively brought into close proximity. Therefore, the thermal conductivity of the cured product is further increased.
  • the crushing filler is cheap compared with a normal filler. For this reason, the cost of a laminated body becomes low by use of a crushing filler.
  • the average particle size of the crushed filler is preferably 12 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, and preferably 1 ⁇ m or more.
  • the crushed filler can be dispersed with high density in the first and second curable compositions, and the withstand voltage of the cured product is further improved. Get higher.
  • the average particle diameter of the crushed filler is not less than the above lower limit, it becomes easy to fill the crushed filler with high density.
  • the aspect ratio of the crushed filler is not particularly limited.
  • the aspect ratio of the crushed filler is preferably 1.5 or more, and preferably 20 or less. Fillers with an aspect ratio of less than 1.5 are relatively expensive and increase the cost of the laminate. When the aspect ratio is 20 or less, filling of the crushed filler is easy.
  • the aspect ratio of the crushed filler can be determined, for example, by measuring the crushed surface of the filler using a digital image analysis particle size distribution measuring device (“FPA” manufactured by Nippon Lucas).
  • FPA digital image analysis particle size distribution measuring device
  • the average particle diameter of the spherical filler is preferably 0.1 ⁇ m or more, and preferably 40 ⁇ m or less.
  • the average particle size is 0.1 ⁇ m or more, the inorganic filler (C) can be easily filled at a high density.
  • the average particle size is 40 ⁇ m or less, the voltage resistance of the cured product is further enhanced.
  • the above-mentioned “average particle diameter” is an average particle diameter obtained from a volume average particle size distribution measurement result measured with a laser diffraction particle size distribution measuring apparatus.
  • the average major axis of the plate-like filler is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 0.5 ⁇ m or more, further preferably 1 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 9 ⁇ m or less.
  • the average major axis of the plate-like filler is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, a plurality of inorganic fillers can easily come into contact with each other. For this reason, the heat conductivity of hardened
  • cured material becomes it high that the average major axis of a plate-shaped filler is below the said upper limit.
  • the average thickness of the plate filler is preferably 100 nm or more. When the thickness of the plate filler is not less than the above lower limit, the thermal conductivity of the cured product is further increased.
  • the aspect ratio of the plate-like filler is preferably 2 or more, more preferably 3 or more, preferably 50 or less, more preferably 45 or less. When the aspect ratio of the plate filler is not more than the above upper limit, the plate filler can be easily filled.
  • the aspect ratio of the plate filler is more preferably in the range of 3 to 45.
  • the plate filler is preferably at least one of alumina and boron nitride. In this case, the thermal conductivity of the cured product is further increased.
  • the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer preferably contains a plate-like filler.
  • the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer preferably contains a crushed filler or a spherical filler and a plate-like filler.
  • the content of the plate-like filler is preferably less than 50% by weight, more preferably less than 30% by weight, and still more preferably less than 10% by weight.
  • the inorganic filler (C) contained in the first insulating layer includes a crushed filler or a spherical filler and a plate-like filler
  • the first insulating layer comprises a crushed filler, a spherical filler and a plate.
  • the filler is preferably contained in a weight ratio of 9.5: 0.5 to 5: 5, more preferably 9: 1 to 7: 3.
  • the maximum particle size of the inorganic filler (C) is preferably 70 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less.
  • the maximum particle diameter of the said crushing filler and the said plate-shaped filler means the major axis of the largest particle.
  • the maximum particle size of the inorganic filler is determined by measuring the maximum particle size when 100 inorganic fillers are observed using, for example, a digital image analysis type particle size distribution measuring apparatus (“FPA” manufactured by Nippon Lucas). Is possible.
  • FPA digital image analysis type particle size distribution measuring apparatus
  • the content of the inorganic filler (C) is 86% by weight or more and less than 97% by weight. In 100% by weight of the first curable composition, the content of the inorganic filler (C) is preferably 86% by weight or more and less than 97% by weight.
  • the cured state of the first insulating layer that is a cured product is It becomes better and the thermal conductivity is considerably higher.
  • the content of the inorganic filler (C) is 67% by weight or more and less than 95% by weight. In 100% by weight of the second curable composition, the content of the inorganic filler (C) is preferably 67% by weight or more and less than 95% by weight.
  • the cured state of the second insulating layer that is a cured product is The adhesion between the second insulating layer, which is a cured product, and the conductive layer becomes considerably high.
  • an inorganic filler (100 wt% of the first insulating layer)
  • the content of C) is preferably greater than the content of the inorganic filler (C) in 100% by weight of the second insulating layer, more preferably 1% by weight or more, and more preferably 5% by weight or more. Preferably, it is more than 10% by weight.
  • the content of the inorganic filler (C) in 100% by weight of the insulating layer) is preferably 0.7 or more, and preferably 0.95 or less.
  • At least one of the first and second insulating layers preferably includes a flame retardant.
  • the flame retardant preferably contains a phosphorus compound.
  • the first insulating layer may contain a phosphorus compound
  • the second insulating layer may contain a phosphorus compound
  • both the first and second insulating layers contain a phosphorus compound. May be.
  • the said phosphorus compound only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the phosphorus compound is preferably a phosphorus compound represented by the following formula (1) or the following formula (2). Therefore, it is preferable that at least one of the first and second insulating layers contains a phosphorus compound represented by the following formula (1) or the following formula (2). At least one of the first and second insulating layers preferably contains triphenylphosphine or trischloroethyl phosphate.
  • the content of the phosphorus compound in 100% by weight of the first insulating layer is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, preferably 20% by weight or less, more preferably 15% by weight or less. is there.
  • the content of the phosphorus compound in 100% by weight of the second insulating layer is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, preferably 20% by weight or less, more preferably 15% by weight or less. is there.
  • the content of the phosphorus compound is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, preferably 20% by weight or less, more preferably in 100% by weight of the total of the first and second insulating layers. 15% by weight or less.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions may include a polymer having a weight average molecular weight of 10,000 or more. As for this polymer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • a curable resin such as a thermoplastic resin and a thermosetting resin can be used.
  • the polymer is preferably a curable resin.
  • thermoplastic resin and thermosetting resin are not particularly limited.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited, and examples thereof include styrene resin, phenoxy resin, phthalate resin, thermoplastic urethane resin, polyamide resin, thermoplastic polyimide resin, ketone resin, and norbornene resin.
  • the thermosetting resin is not particularly limited, and examples thereof include amino resins, phenol resins, thermosetting urethane resins, epoxy resins, thermosetting polyimide resins, and amino alkyd resins. Examples of the amino resin include urea resin and melamine resin.
  • the polymer is a styrene resin, phenoxy resin or epoxy resin. It is preferable that it is a phenoxy resin or an epoxy resin, more preferably a phenoxy resin.
  • a phenoxy resin or an epoxy resin further increases the heat resistance of the cured product.
  • use of a phenoxy resin further lowers the elastic modulus of the cured product and further improves the cold-heat cycle characteristics of the cured product.
  • the polymer may not have a cyclic ether group such as an epoxy group.
  • styrene resin specifically, a homopolymer of a styrene monomer, a copolymer of a styrene monomer and an acrylic monomer, or the like can be used. Of these, a styrene polymer having a styrene-glycidyl methacrylate structure is preferred.
  • styrene monomer examples include styrene, o-methyl styrene, m-methyl styrene, p-methyl styrene, p-methoxy styrene, p-phenyl styrene, p-chloro styrene, p-ethyl styrene, pn- Butyl styrene, p-tert-butyl styrene, pn-hexyl styrene, pn-octyl styrene, pn-nonyl styrene, pn-decyl styrene, pn-dodecyl styrene, 2,4-dimethyl Examples include styrene and 3,4-dichlorostyrene.
  • the phenoxy resin is specifically a resin obtained by reacting, for example, an epihalohydrin and a divalent phenol compound, or a resin obtained by reacting a divalent epoxy compound and a divalent phenol compound.
  • the phenoxy resin comprises a bisphenol A skeleton, a bisphenol F skeleton, a bisphenol A / F mixed skeleton, a naphthalene skeleton, a fluorene skeleton, a biphenyl skeleton, an anthracene skeleton, a pyrene skeleton, a xanthene skeleton, an adamantane skeleton, and a dicyclopentadiene skeleton. It is preferred to have at least one skeleton selected from the group.
  • the phenoxy resin preferably has at least one skeleton selected from the group consisting of a bisphenol A skeleton, a bisphenol F skeleton, a bisphenol A / F mixed skeleton, a naphthalene skeleton, a fluorene skeleton, and a biphenyl skeleton.
  • it has at least one skeleton of a fluorene skeleton and a biphenyl skeleton.
  • Use of the phenoxy resin having these preferable skeletons further increases the heat resistance of the cured product.
  • the epoxy resin is an epoxy resin other than the phenoxy resin.
  • the epoxy resins include styrene skeleton-containing epoxy resins, bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins, bisphenol S type epoxy resins, phenol novolac type epoxy resins, biphenol type epoxy resins, naphthalene type epoxy resins, and fluorene type epoxy resins. , Phenol aralkyl type epoxy resin, naphthol aralkyl type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, anthracene type epoxy resin, epoxy resin having adamantane skeleton, epoxy resin having tricyclodecane skeleton, and epoxy resin having triazine nucleus in skeleton Etc.
  • the polymer is included in the resin component.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions may contain rubber particles. Use of the rubber particles increases the stress relaxation property and flexibility of the cured product.
  • the rubber particles are included in the resin component.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions may contain a dispersant. Use of the dispersant further increases the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product.
  • the dispersant preferably has a functional group containing a hydrogen atom having hydrogen bonding properties.
  • the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product are further enhanced.
  • the pKa of the functional group containing a hydrogen atom having hydrogen bonding property is preferably 2 or more, more preferably 3 or more, preferably 10 or less, more preferably 9 or less.
  • the pKa of the functional group is not less than the lower limit, the acidity of the dispersant does not become too high. Therefore, the storage stability of the 1st, 2nd curable composition and the 1st, 2nd insulating layer before hardening becomes still higher.
  • the pKa of the functional group is not more than the above upper limit, the function as the dispersant is sufficiently achieved, and the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product are further enhanced.
  • the functional group containing a hydrogen atom having hydrogen bonding properties is preferably a carboxyl group or a phosphate group. In this case, the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product are further increased.
  • the dispersant examples include a polyester carboxylic acid, a polyether carboxylic acid, a polyacrylic carboxylic acid, an aliphatic carboxylic acid, a polysiloxane carboxylic acid, a polyester phosphoric acid, and a polyether type.
  • examples thereof include phosphoric acid, polyacrylic phosphoric acid, aliphatic phosphoric acid, polysiloxane phosphoric acid, polyester phenol, polyether phenol, polyacrylic phenol, aliphatic phenol, and polysiloxane phenol.
  • the said dispersing agent only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the content of the dispersant is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, preferably 20% by weight. Below, more preferably 10% by weight or less.
  • the content of the dispersant is not less than the above lower limit and not more than the upper limit, the aggregation of the inorganic filler (C) is suppressed, and the thermal conductivity and voltage resistance of the cured product are further enhanced.
  • the dispersant is included in the resin component.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions may contain a base material such as glass cloth, glass nonwoven fabric, and aramid nonwoven fabric.
  • Each of the first and second insulating layers may be a prepreg, but is preferably not a prepreg.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions preferably do not contain a base material, and particularly preferably do not contain glass cloth.
  • the first and second insulating layers and the first and second curable compositions do not contain the base material, the thickness of the entire insulating layer is reduced, and the thermal conductivity of the cured product is further improved. It becomes higher, and various processing such as laser processing or drilling can be easily performed on the insulating layer as necessary.
  • first and second insulating layers and the first and second curable compositions may include a silane coupling agent, an antioxidant, an ion scavenger, a tackifier, and a plasticizer as necessary.
  • a thixotropic agent, a photosensitizer, a colorant and the like may be contained.
  • the silane coupling agent is included in the resin component.
  • the manufacturing method of the said laminated body is not specifically limited.
  • the first curable composition described above is applied on a heat conductor by a solvent casting method or the like, and the first curable composition is allowed to proceed to be cured, thereby first insulation.
  • the second curable composition described above is applied onto the first insulating layer by a solvent casting method or the like, and the curing of the second curable composition proceeds as necessary.
  • the first curable composition is applied onto the release film by the solvent casting method or the like, and the first curable composition is cured.
  • the second curable composition described above is applied onto the first insulating layer by a solvent cast method or the like, and the second curable composition is applied as necessary. After curing of the composition proceeds to form a second insulating layer to obtain a laminated film, the release film is peeled off, and the first and second insulating layers are removed.
  • hardening of a 1st curable composition may be performed after application
  • coating of a 2nd curable composition. Curing of the first curable composition may be performed before or after the first insulating layer is laminated on the thermal conductor.
  • the first and second insulating layers may be formed by an extrusion method.
  • the manufacturing method of the said laminated body is not limited to these methods.
  • the thermal conductivity of the first insulating layer is preferably 3 W / m ⁇ K or more, more preferably 4 W / m ⁇ K or more, and further preferably 5 W / m ⁇ K or more.
  • the thermal conductivity of the second insulating layer is preferably 1 W / m ⁇ K or more, more preferably 1.5 W / m ⁇ K or more, and further preferably 2 W / m ⁇ K or more.
  • the dielectric breakdown voltage of the first and second insulating layers as a cured product is preferably 30 kV or more, more preferably 40 kV or more, still more preferably 50 kV or more, particularly preferably 80 kV or more, and most preferably 100 kV or more. .
  • FIG. 1 An example of the laminated body which concerns on one Embodiment of this invention is shown with sectional drawing.
  • a laminated body 1 shown in FIG. 1 includes a thermal conductor 2 having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, a first insulating layer 3 that is a semi-cured product or a cured product, and an uncured product or a semi-cured product. And a second insulating layer 4.
  • the first insulating layer 3 is laminated on the surface of the heat conductor 2.
  • the first insulating layer 3 only needs to be stacked on at least one surface of the heat conductor 2, and two first insulating layers may be stacked one on each side of the heat conductor. Good.
  • the second insulating layer 4 is laminated on the surface of the first insulating layer 3 opposite to the heat conductor 2 side.
  • the first insulating layer 3 includes an inorganic filler having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more in an amount of 86 wt% or more and less than 97 wt%, and the second insulating layer 4 includes an inorganic filler of 67 wt%.
  • the content is less than 95% by weight.
  • the curing rate of the first insulating layer 3 is 50% or more, the curing rate of the second insulating layer 4 is less than 80%, and the curing rate of the first insulating layer 3 is that of the second insulating layer 4. Greater than cure rate.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing an example of a power semiconductor module component obtained by the method for manufacturing a power semiconductor module component according to an embodiment of the present invention.
  • the second insulating layer 4 in the laminate 1 is an uncured product or a semi-cured product, whereas in the power semiconductor module component 11, the second insulating layer 4 is cured.
  • the power semiconductor module component 11 includes a thermal conductor 2 having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more, a first insulating layer 3 that is a cured product, a second insulating layer 4 that is a cured product, A conductive layer 12 and a mold resin 13 are provided.
  • the conductive layer 12 is laminated on the surface of the second insulating layer 4 opposite to the first insulating layer 3 side.
  • the thermal conductor 2, the first insulating layer 3, the second insulating layer 4, and the conductive layer 12 are embedded in the mold resin 13. Part of the conductive layer 12 is preferably exposed from the mold resin 13.
  • the conductive layer 12 is laminated on the surface of the laminate 1 opposite to the first insulating layer 3 side of the second insulating layer 4, and then the second insulating layer 4 is cured. And when the 1st insulating layer 3 is a semi-hardened material, the 1st insulating layer 3 is hardened, Furthermore, the heat conductor 2, the 1st insulating layer 3, the 2nd insulating layer 4, and the conductive layer 12 Is embedded in the mold resin 13. At this time, it is preferable that the thermal conductor 2, the first insulating layer 3, the second insulating layer 4, and the conductive layer 12 are embedded in the mold resin 13 so that a part of the conductive layer 12 is exposed.
  • the first and second insulating layers 3 and 4 are cured. Also good.
  • the first and second insulating layers 3 and 4 may be cured when the mold resin 13 is cured.
  • the laminate according to the present invention is preferably a laminate used for obtaining a power semiconductor module component.
  • the use of the laminate is not limited to the power semiconductor module component described above.
  • the first and second insulating layers are applied to each conductive layer such as a laminate or multilayer wiring board provided with copper circuits on both sides, a copper foil, a copper plate, a semiconductor element, or a semiconductor package.
  • Various electric parts to which a metal body is bonded may be obtained.
  • the laminate is suitably used for adhering a heat conductor to a conductive layer of a semiconductor device in which a semiconductor element is mounted on a substrate.
  • the laminated body adheres a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more to a conductive layer of an electronic component device in which electronic component elements other than semiconductor elements are mounted on a substrate.
  • a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more to a conductive layer of an electronic component device in which electronic component elements other than semiconductor elements are mounted on a substrate.
  • the thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more is not particularly limited.
  • Examples of the heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more include aluminum, copper, alumina, beryllia, silicon carbide, silicon nitride, aluminum nitride, and a graphite sheet.
  • the heat conductor whose said heat conductivity is 10 W / m * K or more is copper or aluminum. Copper or aluminum is excellent in heat dissipation.
  • [Curing agent (B)] (1) Alicyclic skeleton acid anhydride (“MH-700” manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd.) (2) Biphenyl skeleton phenolic resin (“MEH-7851-S” manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.) (3) Diaminodiphenylmethane (melting point 90 ° C) (4) Dicyandiamide (melting point 208 ° C) (5) Isocyanur-modified solid dispersion type imidazole (“2MZA-PW” manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd., melting point 253 ° C.)
  • TPP Triphenylphosphine
  • TCEP Trischloroethyl phosphate
  • Epoxysilane coupling agent (“KBE403” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.)
  • Example 1 A first curable composition for forming a first insulating layer, using a homodisper type stirrer, blending and kneading each component in the proportions shown in Table 1 below (the blending unit is parts by weight), and A second curable composition for forming a second insulating layer was prepared.
  • the first curable composition was coated on a release PET sheet having a thickness of 50 ⁇ m and dried in an oven at 90 ° C. for 30 minutes to produce a first insulating layer having a thickness of 80 ⁇ m on the PET sheet.
  • the second curable composition is coated on a 50 ⁇ m thick release PET sheet and dried in an oven at 90 ° C. for 30 minutes to produce a second insulating layer having a thickness of 80 ⁇ m on the PET sheet. did.
  • the obtained first insulating layer was bonded onto a copper plate having a thickness of 0.5 mm using a thermal laminator and then cured at 200 ° C. for 1 hour (curing conditions for the first curable composition). Thereafter, the second insulating layer is bonded onto the first insulating layer using a thermal laminator, and then cured at 130 ° C. for 3 minutes (curing conditions for the second curable composition) to produce a laminate. did.
  • an electrolytic copper foil having a thickness of 35 ⁇ m was pressed against the second insulating layer side of the laminate at a pressure of 1 MPa, and heated at 200 ° C. for 1 hour to obtain a laminate structure. Obtained.
  • Examples 2 to 54 and Comparative Examples 1 to 7 The types and blending amounts of the components used in the first and second curable compositions, the curing conditions for the first and second curable compositions, the thicknesses of the first and second insulating layers, and a laminate are obtained.
  • the first and second curable compositions were prepared in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the copper plate used was as shown in Tables 1 to 12 below. Was made.
  • Viscosity at 130 ° C. of second insulating layer which is uncured or semi-cured material before curing in laminate The second insulating layer of the laminate was processed into a disk shape having a diameter of 2 cm.
  • a rotary dynamic viscoelasticity measuring device (“VAR-100” manufactured by Rheologicala Instruments)
  • the viscosity of the second insulating layer at 130 ° C. is controlled by an oscillation strain control mode using a parallel plate with a diameter of 2 cm. The measurement was carried out while heating at 23 ° C. and a heating rate of 8 ° C./min under the conditions of an initial stress of 10 Pa, a frequency of 1 Hz, and a strain of 1%.
  • Thermal conductivity The 1st insulating layer and 2nd insulating layer of the laminated body were taken out. The thermal conductivity of the first insulating layer and the thermal conductivity of the second insulating layer were measured using a thermal conductivity meter (“rapid thermal conductivity meter QTM-500” manufactured by Kyoto Electronics Industry Co., Ltd.).
  • the first insulating layer in the laminate was cut into a size of 3 mm ⁇ 25 mm.
  • the cured product was used as a test sample.
  • the first insulating layer was a semi-cured product
  • the first insulating layer was cured in an oven at 200 ° C. for 1 hour to prepare a test sample that was a cured product.
  • TMA apparatus (“TMA / SS7000” manufactured by SII Nanotechnology Co., Ltd.)
  • the obtained test sample was heated once to 320 ° C. at a temperature rising rate of 10 ° C./min, then cooled to ⁇ 45 ° C.
  • the slope of the temperature-TMA line when the temperature was raised from ⁇ 45 ° C. to 130 ° C. at 10 ° C./min was measured, and the reciprocal thereof was calculated as the coefficient of thermal expansion at ⁇ 45 to 130 ° C.
  • Dielectric breakdown voltage (withstand voltage)
  • the first and second insulating layers of the laminate were taken out.
  • the first and second insulating layers were cut into a size of 100 mm ⁇ 100 mm to obtain a test sample.
  • the obtained test sample was cured in an oven at 200 ° C. for 1 hour to obtain an insulating layer as a cured product.
  • a withstand voltage tester (“MODEL7473” manufactured by EXTECH Electronics)
  • an AC voltage was applied between the insulating layers so that the voltage increased at a rate of 1 kV / sec.
  • the voltage at which the insulating layer was broken was taken as the breakdown voltage.
  • the laminated body is processed to a size of 10 mm ⁇ 500 mm, placed on a horizontal base with the copper plate side facing down, and the maximum and minimum heights of the top surface of the laminated body was evaluated as the warpage of the laminate.
  • the warpage of the laminate was determined according to the following criteria.
  • Warpage is less than 0.1 mm ⁇ : Warpage is 0.1 mm or more and less than 0.5 mm ⁇ : Warpage is 0.5 mm or more
  • the laminated body was router-processed using a drill having a diameter of 2.0 mm ("RA series" manufactured by Union Tool Co., Ltd.) under conditions of a rotation speed of 30000 and a table feed speed of 0.5 m / min. The processing distance until the flash was generated was measured. Workability was evaluated according to the following criteria.
  • the laminate was cured in an oven at 200 ° C. for 1 hour.
  • the laminated body after curing was pressed from the side of the second insulating layer, which was a cured product, to a heating element with a smooth surface controlled to 60 ° C. of the same size at a pressure of 196 N / cm 2 .
  • the surface temperature of the copper plate was measured by a thermocouple. The heat dissipation was determined according to the following criteria.

Landscapes

  • Laminated Bodies (AREA)
  • Cooling Or The Like Of Semiconductors Or Solid State Devices (AREA)

Abstract

　絶縁層の熱伝導性が高く、かつ絶縁層と導電層との接着性が高い積層体を提供する。　本発明に係る積層体１は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体２と、熱伝導体２の表面に積層されている第１の絶縁層３と、第１の絶縁層３の表面に積層されている第２の絶縁層４とを備える。積層体１は、第２の絶縁層３に導電層が積層されて用いられる。第１の絶縁層３が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ第２の絶縁層４が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含む。第１の絶縁層３の硬化率が５０％以上であり、第２の絶縁層４の硬化率が８０％未満であり、かつ第１の絶縁層３の硬化率が第２の絶縁層４の硬化率よりも大きい。

Description

積層体及びパワー半導体モジュール用部品の製造方法
　本発明は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と絶縁層とを備えており、該絶縁層に導電層が積層されて用いられる積層体に関する。また、本発明は、該積層体を用いたパワー半導体モジュール用部品の製造方法に関する。
　近年、電気機器の小型化及び高性能化が進行している。これに伴って、電子部品の実装密度が高くなってきており、電子部品から発生する熱を放散させる必要が高まっている。熱を放散させる方法として、高い放熱性を有しかつ熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体を、発熱源に接着する方法が広く採用されている。また、この熱伝導体を発熱源に接着するために、絶縁性を有する絶縁接着材料が用いられている。
　上記絶縁接着材料を用いた電気機器の一例が、下記の特許文献１に開示されている。特許文献１には、モールド樹脂から複数のリードが突出した電力用半導体装置が開示されている。具体的には、特許文献１には、第１ダイパッド部を含む第１リードと、該第１ダイパッド部の表面に載置されたパワーチップと、上記第１ダイパッド部の裏面に取り付けられておりかつ上記モールド樹脂より熱伝導率の大きな樹脂により形成された絶縁シートと、第２ダイパッド部を含む第２リードと、該第２ダイパッド部上に載置された制御チップと、上記パワーチップと上記制御チップとを直接接続しておりかつ主成分が金であるワイヤと、上記第１リードと上記第２リードとの端部がそれぞれ突出するように上記制御チップと上記パワーチップとを埋め込む上記モールド樹脂とを含む電力用半導体装置が開示されている。この電力用半導体装置は、上記絶縁シートと上記モールド樹脂との界面に、それぞれの材料が混ざった混合層を有する。
　また、特許文献１では、絶縁シートには、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ等のセラミック、ＳｉＯ２、絶縁材料でコーティングした金属から選択される少なくとも１種類以上の材料の微粒子を含む樹脂を用いてもよいことが記載されている。
特許第４１４６７８５号公報
　上述したように、近年、電気機器の小型化及び高性能化が進行しており、電子部品から発生する熱を放散させる必要が高まっている。特に、特許文献１に記載の電力用半導体装置などのパワー半導体モジュールなどでは、発熱源からかなり大きな熱量が発生しやすい。
　しかしながら、特許文献１に記載のような従来の絶縁シートを用いた場合には、絶縁層の熱伝導率が低くなり、充分な放熱性が得られないことがある。さらに、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体を絶縁層を介して、リードなどの導電層に接着したときに、絶縁層と導電層との接着性が低くなることがある。
　本発明の目的は、絶縁層の熱伝導性を高めることができ、かつ絶縁層と導電層との接着性を高めることができる積層体を提供することである。
　また、本発明の目的は、絶縁層の熱伝導性が高く、かつ絶縁層と導電層との接着性が高いパワー半導体モジュール用部品を得ることができるパワー半導体モジュール用部品の製造方法を提供することである。
　本発明の広い局面によれば、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、該熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、該第１の絶縁層の上記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備え、上記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ上記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含み、上記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率が上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きい、積層体が提供される。
　また、本発明の広い局面によれば、上述した積層体を用いたパワー半導体モジュール用部品の製造方法が提供される。
　すなわち、本発明の広い局面によれば、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、該熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、該第１の絶縁層の上記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備える積層体であって、上記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ上記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含み、上記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率が上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きい積層体を用いて、上記積層体における上記第２の絶縁層の上記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層する工程と、上記第２の絶縁層を硬化させ、かつ上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に上記第１の絶縁層を硬化させる工程と、上記熱伝導体と上記第１の絶縁層と上記第２の絶縁層と上記導電層とをモールド樹脂内に埋め込む工程とを備える、パワー半導体モジュール用部品の製造方法が提供される。
　本明細書では、上述した積層体に関する発明と、上述したパワー半導体装置用モジュール用部品の製造方法に関する発明との双方が開示される。
　上記第１の絶縁層１００重量％中の上記無機フィラーの含有量が、上記第２の層１００重量％中の上記無機フィラーの含有量よりも多いことが好ましい。本発明に係る積層体は、パワー半導体モジュール用部品を得るために用いられる積層体であることが好ましい。上記第１の絶縁層が硬化物である場合に硬化物である上記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下であり、上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に硬化後の硬化物である上記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
　上記積層体における硬化前の未硬化物又は半硬化物である上記第２の絶縁層の１３０℃での粘度が１０００Ｐａ・ｓ以上、２００００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。
　上記第２の絶縁層の厚みの上記第１の絶縁層の厚みに対する比は、０．３以上、１以下であることが好ましい。
　上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラーの最大粒子径が５０μｍ以下であり、かつ上記第２の絶縁層に含まれている上記無機フィラーの最大粒子径が５０μｍ以下であることが好ましい。上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラー、及び、上記第２の絶縁層に含まれている上記無機フィラーがそれぞれ、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ及び窒化ホウ素からなる群から選択された少なくとも１種であることも好ましい。
　上記第１の絶縁層が、環状エーテル基を有する硬化性化合物と硬化剤とを用いて形成されていることが好ましい。上記第１の絶縁層に用いられている硬化剤が、融点が１８０℃以上であるアミン硬化剤であることが好ましい。上記第１の絶縁層に用いられている上記環状エーテル基を有する硬化性化合物が、環状エーテル基及び多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物を含むことが好ましい。上記多環式芳香族骨格がビフェニル骨格であることが好ましい。
　上記第２の絶縁層が、環状エーテル基を有する硬化性化合物と硬化剤とを用いて形成されていることが好ましい。上記第２の絶縁層に用いられている硬化剤が、融点が１８０℃以上であるアミン硬化剤であることが好ましい。
　上記熱伝導体の厚みは１００μｍ以上、１ｍｍ以下であることが好ましい。
　本発明に係る積層体は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、該熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、該第１の絶縁層の上記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備えており、上記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ上記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含み、上記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率が上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きいので、絶縁層の熱伝導性を高めることができる。さらに、上記第２の絶縁層の上記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層することにより、絶縁層と導電層との接着性を高めることができる。
　本発明に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、該熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、該第１の絶縁層の上記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備える積層体であって、上記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ上記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含み、上記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率が上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きい積層体を用いて、上記積層体における上記第２の絶縁層の上記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層する工程と、上記第２の絶縁層を硬化させ、かつ上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に上記第１の絶縁層を硬化させる工程と、上記熱伝導体と上記第１の絶縁層と上記第２の絶縁層と上記導電層とをモールド樹脂内に埋め込む工程とを備えるので、絶縁層の熱伝導性が高く、かつ絶縁層と導電層との接着性が高いパワー半導体モジュール用部品を得ることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る積層体を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法により得られるパワー半導体モジュール用部品を模式的に示す断面図である。
　本発明に係る積層体は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、該熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、該第１の絶縁層の上記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備える。上記第１の絶縁層は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含む。上記第２の絶縁層は、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含む。上記第１の絶縁層の硬化率は５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率は８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率は上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きい。
　本発明に係る積層体における上記構成の採用により、絶縁層の熱伝導性を高めることができる。さらに、上記第２の絶縁層の上記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層することにより、絶縁層と導電層との接着性を高めることができる。
　本発明に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法では、上述した積層体が用いられる。本発明に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法は、上述した積層体を用いて、上記積層体における上記第２の絶縁層の上記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層する工程と、上記第２の絶縁層を硬化させ、かつ上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に上記第１の絶縁層を硬化させる工程と、上記熱伝導体と上記第１の絶縁層と上記第２の絶縁層と上記導電層とをモールド樹脂内に埋め込む工程とを備える。
　本発明に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法における上記構成の採用により、絶縁層の熱伝導性が高く、かつ絶縁層と導電層との接着性が高いパワー半導体モジュール用部品を得ることができる。
　特に、上記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ上記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含むことによって、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性を高く維持しつつ、絶縁層全体での熱伝導性を効果的に高めることができる。
　さらに、上記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、上記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ上記第１の絶縁層の硬化率が上記第２の絶縁層の硬化率よりも大きいことによって、絶縁層全体での熱伝導性を高く維持しつつ、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性を効果的に高めることができる。
　上記第１の絶縁層は、硬化が進行されておりかつ更に硬化可能である半硬化物であってもよく、硬化を終えた硬化物であってもよい。上記第２の絶縁層は、全く硬化されておらずかつ硬化可能である未硬化物であってもよく、硬化が進行されておりかつ更に硬化可能である半硬化物であってもよい。
　上記積層体における硬化前の半硬化物又は硬化物である上記第１の絶縁層の硬化率は、５０％以上であり、より好ましくは６０％以上、更に好ましくは７０％以上である。上記第１の絶縁層の硬化率は、８０％以上であってもよく、９０％以上であってもよく、９５％以上であってもよく、１００％であってもよい。
　上記積層体における硬化前の未硬化物又は半硬化物である上記第２の絶縁層の硬化率は８０％未満である。上記第２の絶縁層の硬化率は、１％以上であることが好ましく、１０％以上であってもよく、２０％以上であってもよい。上記第２の絶縁層の硬化率は、７０％未満であってもよく、６０％未満であってもよく、５０％未満であってもよい。
　絶縁層全体での熱伝導性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性との双方をバランスよく高める観点からは、上記第１の絶縁層の硬化率は、上記第２の絶縁層の硬化率よりも１％以上大きいことが好ましく、５％以上大きいことがより好ましく、１０％以上大きいことが更に好ましい。上記第１の絶縁層の硬化率は、上記第２の絶縁層の硬化率よりも２０％以上大きくてもよく、３０％以上大きくてもよい。
　上記第１，第２の絶縁層の硬化率は、未硬化の絶縁層を加熱する際の硬化発熱を測定することにより求められる。硬化率を測定する際には、例えば、示差走査型熱量分析（ＤＳＣ）装置（ＳＩＩナノテクノロジー社製「ＤＳＣ７０２０」）等が用いられる。上記第１，第２の絶縁層の硬化率は、具体的には、以下のようにして測定される。
　測定開始温度３０℃及び昇温速度８℃／分で、第１の絶縁層又は第２の絶縁層を１８０℃まで昇温し、１時間保持する。この昇温で第１の絶縁層又は第２の絶縁層を硬化させた時に発生する熱量（以下熱量Ａとする）を測定する。また、厚み５０μｍの離型ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）シートに、第１の絶縁層又は第２の絶縁層を形成するための硬化性組成物を厚み８０μｍとなるように塗工し、２３℃及び０．０１気圧の常温真空下において１時間乾燥すること以外は上記積層体における第１の絶縁層又は第２の絶縁層と同様にして、非加熱で乾燥された未硬化状態の絶縁層を用意する。この絶縁層を用いて、上記の熱量Ａの測定と同様にして、昇温硬化させたときに発生する熱量（以下、熱量Ｂとする）を測定する。得られた熱量Ａ及び熱量Ｂから、下記の式により上記第１，第２の絶縁層の硬化率を求める。
　硬化率（％）＝［１－（熱量Ａ／熱量Ｂ）］×１００
　上記積層体における硬化前の未硬化物又は半硬化物である上記第２の絶縁層の１３０℃における粘度ηは、好ましくは１０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは５０００Ｐａ・ｓ以上、更に好ましくは６０００Ｐａ・ｓ以上、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度ηが上記下限以上及び上記上限以下であると、導電層の接着時に第２の絶縁層の厚みが変化し難くなって硬化物の耐電圧性が安定化し、かつある程度の変形で硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性がより一層高くなる。
　上記粘度ηは、硬化前の未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層を、２３℃から昇温速度８℃／分で加熱したときの１３０℃での粘度を示す。なお、上記粘度ηを規定した温度を１３０℃としたのは、導電層との接着に好適な温度が１３０℃付近であるためである。
　上記粘度ηを測定する際には、例えば、動的粘弾性測定装置（レオロジカ・インスツルメンツ社製「ＶＡＲ－１００」）等が用いられる。
　熱伝導体と第１の絶縁層との剥離をより一層抑制し、かつ積層体における絶縁層を硬化させた後に反りの発生をより一層抑制する観点からは、上記第１の絶縁層が硬化物である場合に硬化物である上記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下であり、上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に硬化後の硬化物である上記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。熱伝導体と第１の絶縁層との剥離をより一層抑制し、かつ積層体における絶縁層を硬化させた後に反りの発生をより一層抑制する観点からは、硬化物である第１の絶縁層の熱線膨張率は、好ましくは３ｐｐｍ／℃以上、より好ましくは１８ｐｐｍ／℃以下である。
　上記熱線膨張率を測定する際には、例えば、熱機械分析装置（ＳＩＩナノテクノロジー社製「ＴＭＡ／ＳＳ７０００」）等が用いられる。
　なお、上記積層体における上記第１の絶縁層が半硬化物である場合に、熱線膨張率を測定するための硬化物である上記第１の絶縁層は、半硬化物である第１の絶縁層を、２００℃で１時間硬化させることにより得られることが好ましい。
　上記第２の絶縁層の厚みの上記第１の絶縁層の厚みに対する比（第２の絶縁層の厚み／第１の絶縁層の厚み）は、好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．１以上、更に好ましくは０．３以上、好ましくは１０以下、より好ましくは３以下、更に好ましくは１以下である。
　絶縁層全体での熱伝導性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性との双方をバランスよく高める観点からは、上記第２の絶縁層の厚みの上記第１の絶縁層の厚みに対する比は、０．３以上、１以下であることが特に好ましい。
　第１，第２の絶縁層の合計の厚みは特に限定されない。第１，第２の絶縁層の合計の厚みは、好ましくは８０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１７０μｍ以下である。第１，第２の絶縁層の合計の厚みが上記下限以上であると、絶縁層全体での放熱性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性及び絶縁層全体での耐電圧性がバランスよく高くなる。
　上記第１の絶縁層は、硬化性化合物（Ａ）と硬化剤（Ｂ）とを用いて形成されていることが好ましい。上記第１の絶縁層は、硬化性化合物（Ａ）と硬化剤（Ｂ）とを含む第１の硬化性組成物を用いて形成されていることが好ましい。硬化性が良好な第１の絶縁層を形成する観点からは、第１の絶縁層は、環状エーテル基を有する硬化性化合物（Ａ１）と硬化剤（Ｂ）とを用いて形成されていることが好ましい。第１の絶縁層は無機フィラー（Ｃ）を含む。第１の硬化性組成物は、無機フィラー（Ｃ）を含むことが好ましい。第１の絶縁層及び第１の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーである。
　上記第２の絶縁層は、硬化性化合物（Ａ）と硬化剤（Ｂ）とを用いて形成されていることが好ましい。上記第２の絶縁層は、硬化性化合物（Ａ）と硬化剤（Ｂ）とを含む第２の硬化性組成物を用いて形成されていることが好ましい。硬化性が良好な第２の絶縁層を形成する観点からは、第２の絶縁層は、環状エーテル基を有する硬化性化合物（Ａ１）と硬化剤（Ｂ）とを用いて形成されていることが好ましい。第２の絶縁層は無機フィラー（Ｃ）を含む。従って、第２の硬化性組成物は無機フィラー（Ｃ）を含むことが好ましい。第２の絶縁層及び第２の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーであってもよく、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ未満である無機フィラーであってもよい。絶縁層全体の熱伝導率をより一層高める観点からは、上記第２の絶縁層及び上記第２の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率は１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。
　以下、先ず、本発明に係る第１，第２の絶縁層に用いられる各成分の詳細を説明する。
　（硬化性化合物（Ａ））
　上記第１，第２の絶縁層はそれぞれ、硬化性化合物（Ａ）を用いて形成されていることが好ましい。上記第１，第２の硬化性組成物はそれぞれ、硬化性化合物（Ａ）を含む。硬化性化合物（Ａ）は、熱硬化性化合物であることが好ましい。硬化性化合物（Ａ）は、環状エーテル基を有する硬化性化合物（Ａ１）であること好ましい。該環状エーテル基としては、エポキシ基及びオキセタニル基等が挙げられる。環状エーテル基を有する硬化性化合物（Ａ１）は、エポキシ基又はオキセタニル基を有する硬化性化合物であることが好ましい。硬化性化合物（Ａ）は、硬化剤（Ｂ）の作用により硬化する。第１，第２の絶縁層にそれぞれ用いる硬化性化合物（Ａ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。第１の絶縁層に用いる硬化性化合物（Ａ）と第２の絶縁層に用いる硬化性化合物（Ａ）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。
　硬化性化合物（Ａ１）は、エポキシ基を有するエポキシ化合物（Ａ１ａ）を含んでいてもよく、オキセタニル基を有するオキセタン化合物（Ａ１ｂ）を含んでいてもよい。
　硬化物である絶縁層（以下、単に硬化物と記載することがある）の耐熱性及び耐電圧性をより高める観点からは、硬化性化合物（Ａ）は芳香族骨格を有することが好ましい。硬化物の熱伝導性及び耐電圧性をより一層高める観点からは、上記第１の絶縁層に用いる硬化性化合物（Ａ）は、多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物を含むことが好ましく、環状エーテル基及び多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物を含むことがより好ましい。多環式芳香族骨格としては、ナフタレン骨格、アントラセン骨格、キサンテン骨格、フルオレン骨格及びビフェニル骨格等が挙げられる。硬化物の熱伝導性及び耐電圧性をより一層高める観点からは、上記多環式芳香族骨格は、ビフェニル骨格であることが好ましい。
　硬化性化合物（Ａ）の合計１００重量％中、多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物の含有量は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは６０重量％以上である。硬化性化合物（Ａ）の全量が多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物であってもよい。
　エポキシ基を有するエポキシ化合物（Ａ１ａ）の具体例としては、ビスフェノール骨格を有するエポキシモノマー、ジシクロペンタジエン骨格を有するエポキシモノマー、ナフタレン骨格を有するエポキシモノマー、アダマンタン骨格を有するエポキシモノマー、フルオレン骨格を有するエポキシモノマー、ビフェニル骨格を有するエポキシモノマー、バイ（グリシジルオキシフェニル）メタン骨格を有するエポキシモノマー、キサンテン骨格を有するエポキシモノマー、アントラセン骨格を有するエポキシモノマー、及びピレン骨格を有するエポキシモノマー等が挙げられる。これらの水素添加物又は変性物を用いてもよい。エポキシ化合物（Ａ１ａ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ビスフェノール骨格を有するエポキシモノマーとしては、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型又はビスフェノールＳ型のビスフェノール骨格を有するエポキシモノマー等が挙げられる。
　上記ジシクロペンタジエン骨格を有するエポキシモノマーとしては、ジシクロペンタジエンジオキシド、及びジシクロペンタジエン骨格を有するフェノールノボラックエポキシモノマー等が挙げられる。
　上記ナフタレン骨格を有するエポキシモノマーとしては、１－グリシジルナフタレン、２－グリシジルナフタレン、１，２－ジグリシジルナフタレン、１，５－ジグリシジルナフタレン、１，６－ジグリシジルナフタレン、１，７－ジグリシジルナフタレン、２，７－ジグリシジルナフタレン、トリグリシジルナフタレン、及び１，２，５，６－テトラグリシジルナフタレン等が挙げられる。
　上記アダマンタン骨格を有するエポキシモノマーとしては、１，３－ビス（４－グリシジルオキシフェニル）アダマンタン、及び２，２－ビス（４－グリシジルオキシフェニル）アダマンタン等が挙げられる。
　上記フルオレン骨格を有するエポキシモノマーとしては、９，９－ビス（４－グリシジルオキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３－クロロフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３－ブロモフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３－フルオロフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３－メトキシフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３，５－ジメチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３，５－ジクロロフェニル）フルオレン、及び９，９－ビス（４－グリシジルオキシ－３，５－ジブロモフェニル）フルオレン等が挙げられる。
　上記ビフェニル骨格を有するエポキシモノマーとしては、４，４’－ジグリシジルビフェニル、及び４，４’－ジグリシジル－３，３’，５，５’－テトラメチルビフェニル等が挙げられる。
　上記バイ（グリシジルオキシフェニル）メタン骨格を有するエポキシモノマーとしては、１，１’－バイ（２，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，８’－バイ（２，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，１’－バイ（３，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，８’－バイ（３，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，１’－バイ（３，５－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，８’－バイ（３，５－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，２’－バイ（２，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、１，２’－バイ（３，７－グリシジルオキシナフチル）メタン、及び１，２’－バイ（３，５－グリシジルオキシナフチル）メタン等が挙げられる。
　上記キサンテン骨格を有するエポキシモノマーとしては、１，３，４，５，６，８－ヘキサメチル－２，７－ビス－オキシラニルメトキシ－９－フェニル－９Ｈ－キサンテン等が挙げられる。
　オキセタニル基を有するオキセタン化合物（Ａ１ｂ）の具体例としては、例えば、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、１，４－ベンゼンジカルボン酸ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メチル］エステル、１，４－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ベンゼン、及びオキセタン変性フェノールノボラック等が挙げられる。オキセタン化合物（Ａ１ｂ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　硬化物である絶縁層の耐熱性をより一層良好にする観点からは、硬化性化合物（Ａ）は、環状エーテル基を２つ以上有することが好ましい。
　硬化物の耐熱性をより一層良好にする観点からは、硬化性化合物（Ａ）の合計１００重量％中、環状エーテル基を２つ以上有する硬化性化合物の含有量は、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは８０重量％以上、１００重量％以下である。硬化性化合物（Ａ）の合計１００重量％中、環状エーテル基を２つ以上有する硬化性化合物の含有量は１０重量％以上、１００重量％以下であってもよい。また、硬化性化合物（Ａ）の全体が、環状エーテル基を２つ以上有する硬化性化合物であってもよい。
　硬化性化合物（Ａ）の分子量は、１００００未満であることが好ましい。硬化性化合物（Ａ）の分子量は、好ましくは２００以上、より好ましくは１２００以下、更に好ましくは６００以下、特に好ましくは５５０以下である。硬化性化合物（Ａ）の分子量が上記下限以上であると、絶縁層の表面の粘着性が低くなり、積層体の取扱い性がより一層高くなる。硬化性化合物（Ａ）の分子量が上記上限以下であると、硬化物の接着性がより一層高くなる。さらに、硬化物が固くかつ脆くなり難く、硬化物の接着性がより一層高くなる。
　なお、本明細書において、硬化性化合物（Ａ）における分子量とは、重合体ではない場合、及び構造式が特定できる場合は、当該構造式から算出できる分子量を意味し、重合体である場合は、重量平均分子量を意味する。
　第１の硬化性組成物に含まれている全樹脂成分（以下、全樹脂成分Ｘ１と略記することがある）の合計１００重量％中、硬化性化合物（Ａ）の含有量は好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、好ましくは９９．５重量％以下、より好ましくは９９重量％以下、更に好ましくは９８重量％以下である。硬化性化合物（Ａ）の含有量が上記下限以上であると、硬化物の接着性及び耐熱性がより一層高くなる。硬化性化合物（Ａ）の含有量が上記上限以下であると、第１の硬化性組成物の塗工性がより一層高くなる。なお、全樹脂成分Ｘ１とは、硬化性化合物（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び必要に応じて添加される他の樹脂成分の総和をいう。全樹脂成分Ｘ１に、無機フィラー（Ｃ）は含まれない。
　第２の硬化性組成物に含まれている全樹脂成分（以下、全樹脂成分Ｘ２と略記することがある）の合計１００重量％中、硬化性化合物（Ａ）の含有量は好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、好ましくは９９．５重量％以下、より好ましくは９９重量％以下、更に好ましくは９８重量％以下である。硬化性化合物（Ａ）の含有量が上記下限以上であると、硬化物の接着性及び耐熱性がより一層高くなる。硬化性化合物（Ａ）の含有量が上記上限以下であると、第２の硬化性組成物の塗工性がより一層高くなる。なお、全樹脂成分Ｘ２とは、硬化性化合物（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び必要に応じて添加される他の樹脂成分の総和をいう。全樹脂成分Ｘ２に、無機フィラー（Ｃ）は含まれない。上記樹脂成分とは、不揮発成分であり、成形、又は、硬化性組成物もしくは絶縁層の加熱時に揮発しない成分をいう。言い換えれば、上記樹脂成分は固形分であり、該固形分とは、不揮発性分であり、成形、又は、硬化性組成物もしくは絶縁層の加熱時に揮発しない成分をいう。
　（硬化剤（Ｂ））
　上記第１，第２の絶縁層はそれぞれ、硬化剤（Ｂ）を用いて形成されていることが好ましい。上記第１，第２の硬化性組成物はそれぞれ、硬化剤（Ｂ）を含む。硬化剤（Ｂ）は、第１，第２の硬化性組成物を硬化させることが可能であれば特に限定されない。硬化剤（Ｂ）は、熱硬化剤であることが好ましい。第１，第２の絶縁層にそれぞれ用いる硬化剤（Ｂ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。第１の絶縁層に用いる硬化剤（Ｂ）と第２の絶縁層に用いる硬化剤（Ｂ）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。
　硬化物の耐熱性をより一層高める観点からは、硬化剤（Ｂ）は、芳香族骨格又は脂環式骨格を有することが好ましい。硬化剤（Ｂ）は、アミン硬化剤（アミン化合物）、イミダゾール硬化剤、フェノール硬化剤（フェノール化合物）又は酸無水物硬化剤（酸無水物）を含むことが好ましく、アミン硬化剤を含むことがより好ましい。上記酸無水物硬化剤は、芳香族骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物もしくは該酸無水物の変性物を含むか、又は、脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物もしくは該酸無水物の変性物を含むことが好ましい。
　無機フィラー（Ｃ）の分散性を良好にし、更に硬化物の絶縁破壊電圧（耐電圧性）及び熱伝導性をより一層高める観点からは、硬化剤（Ｂ）は塩基性の硬化剤を含むことが好ましい。また、無機フィラー（Ｃ）の分散性をより一層良好にし、更に硬化物の絶縁破壊電圧（耐電圧性）及び熱伝導性をより一層高める観点からは、硬化剤（Ｂ）は、アミン硬化剤又はイミダゾール硬化剤を含むことがより好ましく、アミン硬化剤を含むことがより好ましく、ジシアンジアミドを含むことが特に好ましい。また、硬化剤（Ｂ）は、ジシアンジアミドとイミダゾール硬化剤との双方を含むことも好ましい。これらの好ましい硬化剤の使用により、無機フィラー（Ｃ）の第１，第２の硬化性組成物中での分散性が高くなり、更に耐熱性、耐湿性及び電気物性のバランスに優れた硬化物が得られる。この結果、無機フィラー（Ｃ）の含有量が多くても、熱伝導性がかなり高くなる。特にジシアンジアミドを用いた場合、硬化物と熱伝導体及び導電層との接着性がかなり高くなる。
　上記アミン硬化剤としては、ジシアンジアミド、イミダゾール化合物及びジアミノジフェニルメタン及びジアミノジフェニルスルフォン等が挙げられる。硬化物と熱伝導体及び導電層との接着性をより一層高める観点からは、上記アミン硬化剤は、ジシアンジアミド又はイミダゾール化合物を含むことがより一層好ましい。硬化前の絶縁層の貯蔵安定性をより一層高める観点からは、上記硬化剤（Ｂ）は、融点が１８０℃以上である硬化剤を含むことが好ましく、融点が１８０℃以上であるアミン硬化剤を含むことがより好ましい。
　上記イミダゾール硬化剤としては、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－メチルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール及び２－フェニル－４－メチル－５－ジヒドロキシメチルイミダゾール等が挙げられる。
　上記フェノール硬化剤としては、フェノールノボラック、ｏ－クレゾールノボラック、ｐ－クレゾールノボラック、ｔ－ブチルフェノールノボラック、ジシクロペンタジエンクレゾール、ポリパラビニルフェノール、ビスフェノールＡ型ノボラック、キシリレン変性ノボラック、デカリン変性ノボラック、ポリ（ジ－ｏ－ヒドロキシフェニル）メタン、ポリ（ジ－ｍ－ヒドロキシフェニル）メタン、及びポリ（ジ－ｐ－ヒドロキシフェニル）メタン等が挙げられる。硬化物の柔軟性及び硬化物の難燃性をより一層高める観点からは、メラミン骨格を有するフェノール樹脂、トリアジン骨格を有するフェノール樹脂、又はアリル基を有するフェノール樹脂が好ましい。
　上記フェノール硬化剤の市販品としては、ＭＥＨ－８００５、ＭＥＨ－８０１０及びＭＥＨ－８０１５（以上いずれも明和化成社製）、ＹＬＨ９０３（三菱化学社製）、ＬＡ－７０５２、ＬＡ－７０５４、ＬＡ－７７５１、ＬＡ－１３５６及びＬＡ－３０１８－５０Ｐ（以上いずれもＤＩＣ社製）、並びにＰＳ６３１３及びＰＳ６４９２（以上いずれも群栄化学社製）等が挙げられる。
　上記芳香族骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物としては、例えば、スチレン／無水マレイン酸コポリマー、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、ピロメリット酸無水物、トリメリット酸無水物、４，４’－オキシジフタル酸無水物、フェニルエチニルフタル酸無水物、グリセロールビス（アンヒドロトリメリテート）モノアセテート、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、及びトリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。
　上記芳香族骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物の市販品としては、ＳＭＡレジンＥＦ３０、ＳＭＡレジンＥＦ４０、ＳＭＡレジンＥＦ６０及びＳＭＡレジンＥＦ８０（以上いずれもサートマー・ジャパン社製）、ＯＤＰＡ－Ｍ及びＰＥＰＡ（以上いずれもマナック社製）、リカシッドＭＴＡ－１０、リカシッドＭＴＡ－１５、リカシッドＴＭＴＡ、リカシッドＴＭＥＧ－１００、リカシッドＴＭＥＧ－２００、リカシッドＴＭＥＧ－３００、リカシッドＴＭＥＧ－５００、リカシッドＴＭＥＧ－Ｓ、リカシッドＴＨ、リカシッドＨＴ－１Ａ、リカシッドＨＨ、リカシッドＭＨ－７００、リカシッドＭＴ－５００、リカシッドＤＳＤＡ及びリカシッドＴＤＡ－１００（以上いずれも新日本理化社製）、並びにＥＰＩＣＬＯＮ　Ｂ４４００、ＥＰＩＣＬＯＮ　Ｂ６５０、及びＥＰＩＣＬＯＮ　Ｂ５７０（以上いずれもＤＩＣ社製）等が挙げられる。
　上記脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物は、多脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物もしくは該酸無水物の変性物、又はテルペン系化合物と無水マレイン酸との付加反応により得られる脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物であることが好ましい。これらの硬化剤の使用により、硬化物の柔軟性、並びに硬化物の耐湿性及び接着性がより一層高くなる。
　上記脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物としては、メチルナジック酸無水物、ジシクロペンタジエン骨格を有する酸無水物又は該酸無水物の変性物等も挙げられる。
　上記脂環式骨格を有する酸無水物、該酸無水物の水添加物又は該酸無水物の変性物の市販品としては、リカシッドＨＮＡ及びリカシッドＨＮＡ－１００（以上いずれも新日本理化社製）、並びにエピキュアＹＨ３０６、エピキュアＹＨ３０７、エピキュアＹＨ３０８Ｈ及びエピキュアＹＨ３０９（以上いずれも三菱化学社製）等が挙げられる。
　硬化剤（Ｂ）は、メチルナジック酸無水物又はトリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸であることも好ましい。メチルナジック酸無水物又はトリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸の使用により、硬化物の耐水性が高くなる。
　上記第１の硬化性組成物に含まれている上記全樹脂成分Ｘ１の合計１００重量％中、硬化剤（Ｂ）の含有量は好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。硬化剤（Ｂ）の含有量が上記下限以上であると、第１の硬化性組成物を充分に硬化させることが容易である。硬化剤（Ｂ）の含有量が上記上限以下であると、硬化に関与しない余剰な硬化剤（Ｂ）が発生し難くなる。このため、硬化物の耐熱性及び接着性がより一層高くなる。
　上記第２の硬化性組成物に含まれている上記全樹脂成分Ｘ２の合計１００重量％中、硬化剤（Ｂ）の含有量は好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。硬化剤（Ｂ）の含有量が上記下限以上であると、第２の硬化性組成物を充分に硬化させることが容易である。硬化剤（Ｂ）の含有量が上記上限以下であると、硬化に関与しない余剰な硬化剤（Ｂ）が発生し難くなる。このため、硬化物の耐熱性及び接着性がより一層高くなる。なお、本明細書において、上述した硬化剤は全て、樹脂成分に含まれる。
　（無機フィラー（Ｃ））
　上記第１，第２の絶縁層はそれぞれ、無機フィラー（Ｃ）を含む。上記第１の絶縁層に含まれている無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率は１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。上記第１，第２の硬化性組成物はそれぞれ、無機フィラー（Ｃ）を含むことが好ましい。上記第１の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率は１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。無機フィラー（Ｃ）の使用により、硬化物の熱伝導性が高くなる。この結果、硬化物の熱伝導性が高くなる。上記第１，第２の絶縁層にそれぞれ用いる無機フィラー（Ｃ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第１の絶縁層に用いる無機フィラー（Ｃ）と上記第２の絶縁層に用いる無機フィラー（Ｃ）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。
　硬化物の熱伝導性をより一層高める観点からは、第１の絶縁層及び第１の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率は好ましくは１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。硬化物の熱伝導性をより一層高める観点からは、第２の絶縁層及び第２の硬化性組成物に含まれている無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率は好ましくは１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。無機フィラー（Ｃ）の熱伝導率の上限は特に限定されない。熱伝導率が３００Ｗ／ｍ・Ｋ程度である無機フィラーは広く知られており、また熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・Ｋ程度である無機フィラーは容易に入手できる。
　無機フィラー（Ｃ）は、アルミナ、合成マグネサイト、結晶性シリカ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、酸化亜鉛及び酸化マグネシウムからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましく、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種であることがより好ましい。これらの好ましい無機フィラーの使用により、硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。硬化物の熱伝導性をより一層高める観点からは、上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラー、及び、上記第２の絶縁層に含まれている上記無機フィラーがそれぞれ、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。硬化物の熱伝導性をより一層高めるために、上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ及び窒化ホウ素からなる群から選択された少なくとも１種であることも好ましい。また、上記第２の絶縁層に含まれている上記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ及び窒化ホウ素からなる群から選択された少なくとも１種であってもよい。
　無機フィラー（Ｃ）は、球状アルミナ、破砕アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素、凝集粒子及び球状窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種であることがより好ましい。これらの好ましいフィラーの使用により、硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。上記窒化ホウ素と上記凝集粒子とは、凝集粒子ではない窒化ホウ素と窒化ホウ素凝集粒子とであることが好ましい。
　無機フィラー（Ｃ）は、新モース硬度が１２以下である無機フィラーを含むことが好ましい。上記新モース硬度が１２以下である無機フィラーの新モース硬度は、より好ましくは９以下である。新モース硬度が上記上限以下である無機フィラーの使用により、硬化物の加工性がより一層高くなる。
　硬化物の加工性をより一層高める観点からは、無機フィラー（Ｃ）は、合成マグネサイト、結晶シリカ、酸化亜鉛、及び酸化マグネシウムからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。これらの無機フィラーの新モース硬度は９以下である。
　無機フィラー（Ｃ）は、球状のフィラー（球状フィラー）を含んでいてもよく、破砕されたフィラー（破砕フィラー）を含んでいてもよく、板状のフィラー（板状フィラー）を含んでいてもよい。無機フィラー（Ｃ）は、球状フィラーを含むことが特に好ましい。球状フィラーは高密度で充填可能であるため、球状フィラーの使用により硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。
　上記破砕フィラーとしては、破砕アルミナ等が挙げられる。破砕フィラーは、例えば、一軸破砕機、二軸破砕機、ハンマークラッシャー又はボールミル等を用いて、塊状の無機物質を破砕することにより得られる。破砕フィラーの使用により、絶縁層中のフィラーが、橋掛け又は効率的に近接された構造となりやすい。従って、硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。また、破砕フィラーは、一般的に、通常のフィラーに比べて安価である。このため、破砕フィラーの使用により、積層体のコストが低くなる。
　上記破砕フィラーの平均粒子径は、好ましくは１２μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、好ましくは１μｍ以上である。破砕フィラーの平均粒子径が上記上限以下であると、第１，第２の硬化性組成物中に、破砕フィラーを高密度に分散させることが可能であり、硬化物の耐電圧性がより一層高くなる。破砕フィラーの平均粒子径が上記下限以上であると、破砕フィラーを高密度に充填させることが容易になる。
　破砕フィラーのアスペクト比は特に限定されない。破砕フィラーのアスペクト比は、好ましくは１．５以上、好ましくは２０以下である。アスペクト比が１．５未満のフィラーは、比較的高価であり、積層体のコストが高くなる。上記アスペクト比が２０以下であると、破砕フィラーの充填が容易である。
　上記破砕フィラーのアスペクト比は、例えば、デジタル画像解析方式粒度分布測定装置（日本ルフト社製「ＦＰＡ」）を用いて、フィラーの破砕面を測定することにより求めることが可能である。
　無機フィラー（Ｃ）が球状フィラーである場合には、球状フィラーの平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上、好ましくは４０μｍ以下である。平均粒子径が０．１μｍ以上であると、無機フィラー（Ｃ）を高密度で容易に充填できる。平均粒子径が４０μｍ以下であると、硬化物の耐電圧性がより一層高くなる。
　上記「平均粒子径」とは、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した体積平均での粒度分布測定結果から求められる平均粒子径である。
　上記板状フィラーの平均長径は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは９μｍ以下である。板状フィラーの平均長径が上記下限以上及び上記上限以下であると、複数の無機フィラーが接触しやすくなる。このため、硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。また、板状フィラーの平均長径が上記下限以上であると、板状フィラーの充填が容易である。板状フィラーの平均長径が上記上限以下であると、硬化物の絶縁性が高くなる。
　上記板状フィラーの平均厚みは、１００ｎｍ以上であることが好ましい。板状フィラーの厚みが上記下限以上であると、硬化物の熱伝導性が更に一層高くなる。また、上記板状フィラーのアスペクト比は、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、好ましくは５０以下、より好ましくは４５以下である。板状フィラーのアスペクト比が上記上限以下であると、板状フィラーの充填が容易になる。板状フィラーのアスペクト比は、３～４５の範囲内にあることがより好ましい。
　上記板状フィラーは、アルミナ及び窒化ホウ素の内の少なくとも一方であることが好ましい。この場合には、硬化物の熱伝導性がより一層高くなる。
　硬化物の熱伝導性をより一層高める観点からは、上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラー（Ｃ）は、板状フィラーを含むことが好ましい。
　硬化物の熱伝導性をより一層高める観点からは、上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラー（Ｃ）は、破砕フィラー又は球状フィラーと、板状フィラーとを含むことが好ましい。
　無機フィラー（Ｃ）全体の充填性を高め、絶縁層全体での熱伝導性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性との双方をバランスよく高める観点からは、上記第１の絶縁層１００重量％中、板状フィラーの含有量は好ましくは５０重量％未満、より好ましくは３０重量％未満、更に好ましくは１０重量％未満である。
　上記第１の絶縁層に含まれている上記無機フィラー（Ｃ）が、破砕フィラー又は球状フィラーと、板状フィラーとを含む場合に、上記第１の絶縁層は、破砕フィラーと球状フィラーと板状フィラーとを重量比で、９．５：０．５～５：５で含むことが好ましく、９：１～７：３で含むことがより好ましい。
　硬化物の厚みばらつきを抑制し、硬化物の熱伝導性を効果的に高める観点からは、無機フィラー（Ｃ）の最大粒子径は、好ましくは７０μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。なお、上記破砕フィラー及び上記板状フィラーの最大粒子径は、最大粒子の長径を意味する。なお、上記関係を満たすように、フィルタリング又は篩による分級などの方法により、実質的に最大粒子径が大きいフィラーがほとんど存在しないように処理されたフィラーを用いてもよい。無機フィラーの最大粒子径は、例えば、デジタル画像解析方式粒度分布測定装置（日本ルフト社製「ＦＰＡ」）を用いて、無機フィラー１００個を観察した際の最大粒子径を測定することにより求めることが可能である。
　第１の絶縁層１００重量％中、無機フィラー（Ｃ）の含有量は８６重量％以上、９７重量％未満である。第１の硬化性組成物１００重量％中、無機フィラー（Ｃ）の含有量は８６重量％以上、９７重量％未満であることが好ましい。第１の絶縁層及び第１の硬化性組成物における無機フィラー（Ｃ）の含有量が８６重量％以上、９７重量％未満であることで、硬化物である第１の絶縁層の硬化状態が良好になり、かつ熱伝導性がかなり高くなる。
　第２の絶縁層１００重量％中、無機フィラー（Ｃ）の含有量は６７重量％以上、９５重量％未満である。第２の硬化性組成物１００重量％中、無機フィラー（Ｃ）の含有量は６７重量％以上、９５重量％未満であることが好ましい。第２の絶縁層及び第２の硬化性組成物における無機フィラー（Ｃ）の含有量が６７重量％以上、９５重量％未満であることで、硬化物である第２の絶縁層の硬化状態が良好になり、かつ硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性がかなり高くなる。
　絶縁層全体での熱伝導性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性との双方をバランスよく高める観点からは、第１の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量は、第２の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量よりも多いことが好ましく、１重量％以上多いことがより好ましく、５重量％以上多いことがより好ましく、１０重量％以上多いことが好ましい。
　絶縁層全体での熱伝導性と、硬化物である第２の絶縁層と導電層との接着性との双方をバランスよく高める観点からは、第２の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量の、第１の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量に対する比（第２の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量／第１の絶縁層１００重量％中の無機フィラー（Ｃ）の含有量）は、好ましくは０．７以上、好ましくは０．９５以下である。
　（難燃剤）
　上記第１，第２の絶縁層の内の少なくとも一方は、難燃剤を含むことが好ましい。該難燃剤は、リン化合物を含むことが好ましい。リン化合物の使用により、硬化物の難燃性がより一層良好になる。上記第１の絶縁層が、リン化合物を含んでいてもよく、上記第２の絶縁層がリン化合物を含んでいてもよく、上記第１，第２の絶縁層の双方がリン化合物を含んでいてもよい。上記リン化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　硬化物の難燃性を更に一層良好にする観点からは、上記リン化合物は、下記式（１）又は下記式（２）で表されるリン化合物であることが好ましい。従って、上記第１，第２の絶縁層の内の少なくとも一方は、下記式（１）又は下記式（２）で表されるリン化合物を含むことが好ましい。上記第１，第２の絶縁層の内の少なくとも一方は、トリフェニルホスフィン又はトリスクロロエチルホスフェートを含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　上記第１の絶縁層１００重量％中、上記リン化合物の含有量は好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１５重量％以下である。上記第２の絶縁層１００重量％中、上記リン化合物の含有量は好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１５重量％以下である。上記第１，第２の絶縁層の全体１００重量％中、上記リン化合物の含有量は好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１５重量％以下である。上記リン化合物の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、硬化物の絶縁性を高く維持して難燃性をより一層良好にすることができる。上記リン化合物は樹脂成分に含まれる。
　（他の成分）
　上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、重量平均分子量が１００００以上であるポリマーを含んでいてもよい。該ポリマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリマーとして、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂などの硬化性樹脂等が使用可能である。上記ポリマーは硬化性樹脂であることが好ましい。
　上記熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂は、特に限定されない。上記熱可塑性樹脂としては特に限定されず、スチレン樹脂、フェノキシ樹脂、フタレート樹脂、熱可塑性ウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ケトン樹脂及びノルボルネン樹脂等が挙げられる。上記熱硬化性樹脂としては特に限定されず、アミノ樹脂、フェノール樹脂、熱硬化性ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂及びアミノアルキド樹脂等が挙げられる。上記アミノ樹脂としては、尿素樹脂及びメラミン樹脂等が挙げられる。
　硬化物の酸化劣化を抑え、硬化物の耐冷熱サイクル特性及び耐熱性をより一層高め、更に硬化物の吸水率をより一層低くする観点からは、ポリマーは、スチレン樹脂、フェノキシ樹脂又はエポキシ樹脂であることが好ましく、フェノキシ樹脂又はエポキシ樹脂であることがより好ましく、フェノキシ樹脂であることが更に好ましい。特に、フェノキシ樹脂又はエポキシ樹脂の使用により、硬化物の耐熱性がより一層高くなる。また、フェノキシ樹脂の使用により、硬化物の弾性率がより一層低くなり、かつ硬化物の耐冷熱サイクル特性がより一層高くなる。なお、ポリマーはエポキシ基などの環状エーテル基を有していなくてもよい。
　上記スチレン樹脂として、具体的には、スチレン系モノマーの単独重合体、及びスチレン系モノマーとアクリル系モノマーとの共重合体等が使用可能である。中でも、スチレン－メタクリル酸グリシジルの構造を有するスチレン重合体が好ましい。
　上記スチレン系モノマーとしては、例えば、スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－メトキシスチレン、ｐ－フェニルスチレン、ｐ－クロロスチレン、ｐ－エチルスチレン、ｐ－ｎ－ブチルスチレン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｎ－ヘキシルスチレン、ｐ－ｎ－オクチルスチレン、ｐ－ｎ－ノニルスチレン、ｐ－ｎ－デシルスチレン、ｐ－ｎ－ドデシルスチレン、２，４－ジメチルスチレン及び３，４－ジクロロスチレン等が挙げられる。
　上記フェノキシ樹脂は、具体的には、例えばエピハロヒドリンと２価のフェノール化合物とを反応させて得られる樹脂、又は２価のエポキシ化合物と２価のフェノール化合物とを反応させて得られる樹脂である。
　上記フェノキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型骨格、ビスフェノールＦ型骨格、ビスフェノールＡ／Ｆ混合型骨格、ナフタレン骨格、フルオレン骨格、ビフェニル骨格、アントラセン骨格、ピレン骨格、キサンテン骨格、アダマンタン骨格及びジシクロペンタジエン骨格からなる群から選択された少なくとも１つの骨格を有することが好ましい。中でも、上記フェノキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型骨格、ビスフェノールＦ型骨格、ビスフェノールＡ／Ｆ混合型骨格、ナフタレン骨格、フルオレン骨格及びビフェニル骨格からなる群から選択された少なくとも１種の骨格を有することがより好ましく、フルオレン骨格及びビフェニル骨格の内の少なくとも１種の骨格を有することが更に好ましい。これらの好ましい骨格を有するフェノキシ樹脂の使用により、硬化物の耐熱性が更に一層高くなる。
　上記エポキシ樹脂は、上記フェノキシ樹脂以外のエポキシ樹脂である。上記エポキシ樹脂としては、スチレン骨格含有エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、アダマンタン骨格を有するエポキシ樹脂、トリシクロデカン骨格を有するエポキシ樹脂、及びトリアジン核を骨格に有するエポキシ樹脂等が挙げられる。上記ポリマーは樹脂成分に含まれる。
　上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、ゴム粒子を含んでいてもよい。該ゴム粒子の使用により、硬化物の応力緩和性及び柔軟性が高くなる。上記ゴム粒子は樹脂成分に含まれる。
　上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、分散剤を含んでいてもよい。該分散剤の使用により、硬化物の熱伝導性及び耐電圧性がより一層高くなる。
　上記分散剤は、水素結合性を有する水素原子を含む官能基を有することが好ましい。上記分散剤が水素結合性を有する水素原子を含む官能基を有することで、硬化物の熱伝導性及び耐電圧性がより一層高くなる。上記水素結合性を有する水素原子を含む官能基としては、例えば、カルボキシル基（ｐＫａ＝４）、リン酸基（ｐＫａ＝７）、及びフェノール基（ｐＫａ＝１０）等が挙げられる。
　上記水素結合性を有する水素原子を含む官能基のｐＫａは、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、好ましくは１０以下、より好ましくは９以下である。上記官能基のｐＫａが上記下限以上であると、上記分散剤の酸性度が高くなりすぎない。従って、第１，第２の硬化性組成物及び硬化前の第１，第２の絶縁層の貯蔵安定性がより一層高くなる。上記官能基のｐＫａが上記上限以下であると、上記分散剤としての機能が充分に果たされ、硬化物の熱伝導性及び耐電圧性がより一層高くなる。
　上記水素結合性を有する水素原子を含む官能基は、カルボキシル基又はリン酸基であることが好ましい。この場合には、硬化物の熱伝導性及び耐電圧性がさらに一層高くなる。
　上記分散剤としては、具体的には、例えば、ポリエステル系カルボン酸、ポリエーテル系カルボン酸、ポリアクリル系カルボン酸、脂肪族系カルボン酸、ポリシロキサン系カルボン酸、ポリエステル系リン酸、ポリエーテル系リン酸、ポリアクリル系リン酸、脂肪族系リン酸、ポリシロキサン系リン酸、ポリエステル系フェノール、ポリエーテル系フェノール、ポリアクリル系フェノール、脂肪族系フェノール、及びポリシロキサン系フェノール等が挙げられる。上記分散剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記全樹脂成分Ｘ１及び上記全樹脂成分Ｘ２の合計１００重量％中、上記分散剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。上記分散剤の含有量が上記下限以上及び上限以下であると、無機フィラー（Ｃ）の凝集が抑えられ、かつ硬化物の熱伝導性及び耐電圧性がより一層高くなる。上記分散剤は樹脂成分に含まれる。
　上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、ガラスクロス、ガラス不織布、アラミド不織布等の基材物質を含んでいてもよい。上記第１，第２の絶縁層はそれぞれ、プリプレグであってもよいが、プリプレグではないことが好ましい。上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、基材物質を含まないことが好ましく、特にガラスクロスを含まないことが好ましい。上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物が上記基材物質を含まない場合には、絶縁層全体の厚みが薄くなり、硬化物の熱伝導性がより一層高くなり、更に必要に応じて絶縁層にレーザー加工又はドリル穴開け加工等の各種加工を容易に行うことができる。
　さらに、上記第１，第２の絶縁層及び上記第１，第２の硬化性組成物は、必要に応じて、シランカップリング剤、酸化防止剤、イオン捕捉剤、粘着性付与剤、可塑剤、チキソ性付与剤、光増感剤及び着色剤などを含んでいてもよい。上記シランカップリング剤は樹脂成分に含まれる。
　（第１，第２の絶縁層の他の詳細）
　上記積層体の製造方法は特に限定されない。この製造方法として、例えば、熱伝導体上に、上述した第１の硬化性組成物を溶剤キャスト法等で塗工して、第１の硬化性組成物の硬化を進行させて第１の絶縁層を形成した後、該第１の絶縁層上に、上述した第２の硬化性組成物を溶剤キャスト法等で塗工して、必要に応じて第２の硬化性組成物の硬化を進行させて第２の絶縁層を形成する方法、並びに離型フィルム上に、上述した第１の硬化性組成物を溶剤キャスト法等で塗工して、第１の硬化性組成物の硬化を進行させて第１の絶縁層を形成した後、該第１の絶縁層上に、上述した第２の硬化性組成物を溶剤キャスト法等で塗工して、必要に応じて第２の硬化性組成物の硬化を進行させて第２の絶縁層を形成して積層フィルムを得た後、離型フィルムを剥離して、第１，第２の絶縁層を第１の絶縁層側から熱伝導体上に積層する方法等が挙げられる。また、第１の硬化性組成物の硬化は、第２の硬化性組成物の塗工の後に行われてもよい。第１の硬化性組成物の硬化は、第１の絶縁層が熱伝導体に積層される前に行われてもよく、積層された後に行われてもよい。また、第１，第２の絶縁層を、押出成形法により形成してもよい。また上記積層体の製造方法は、これらの方法に限定されない。
　第１の絶縁層の熱伝導率は、好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは４Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。第１の絶縁層の熱伝導率が高いほど、絶縁層全体での熱伝導性が十分に高くなる。
　第２の絶縁層の熱伝導率は、好ましくは１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは１．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは２Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。第２の絶縁層の熱伝導率が高いほど、絶縁層全体での熱伝導性が十分に高くなる。
　硬化物である第１，第２の絶縁層全体での絶縁破壊電圧は、好ましくは３０ｋＶ以上、より好ましくは４０ｋＶ以上、更に好ましくは５０ｋＶ以上、特に好ましくは８０ｋＶ以上、最も好ましくは１００ｋＶ以上である。絶縁破壊電圧が高いほど、積層体が例えば電力素子用のような大電流用途に用いられた場合に、絶縁性を十分に確保できる。
　（積層体）
　図１に、本発明の一実施形態に係る積層体の一例を断面図で示す。
　図１に示す積層体１は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体２と、半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層３と、未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層４とを備える。
　第１の絶縁層３は、熱伝導体２の表面に積層されている。第１の絶縁層３は、熱伝導体２の少なくとも一方の表面に積層されていればよく、２つの第１の絶縁層が、熱伝導体の両側の表面に１つずつ積層されていてもよい。第２の絶縁層４は、第１の絶縁層３の熱伝導体２側とは反対の表面に積層されている。
　第１の絶縁層３は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ第２の絶縁層４は、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含む。第１の絶縁層３の硬化率は５０％以上であり、第２の絶縁層４の硬化率は８０％未満であり、かつ第１の絶縁層３の硬化率は第２の絶縁層４の硬化率よりも大きい。
　図２に、本発明の一実施形態に係るパワー半導体モジュール用部品の製造方法により得られるパワー半導体モジュール用部品の一例を断面図で示す。
　図２に示すパワー半導体モジュール用部品１１は、上述した積層体１を用いて形成されている。但し、積層体１における第１の絶縁層３が半硬化物である場合には、パワー半導体モジュール用部品１１では、第１の絶縁層３は硬化されている。積層体１における第２の絶縁層４は未硬化物又は半硬化物であるのに対して、パワー半導体モジュール用部品１１では、第２の絶縁層４は硬化されている。
　パワー半導体モジュール用部品１１は、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体２と、硬化物である第１の絶縁層３と、硬化物である第２の絶縁層４と、導電層１２と、モールド樹脂１３とを備える。
　導電層１２は、第２の絶縁層４の第１の絶縁層３側とは反対の表面に積層されている。熱伝導体２と第１の絶縁層３と第２の絶縁層４と導電層１２とは、モールド樹脂１３内に埋め込まれている。導電層１２の一部は、モールド樹脂１３から露出していることが好ましい。
　パワー半導体モジュール用部品１１は、積層体１における第２の絶縁層４の第１の絶縁層３側とは反対の表面に導電層１２を積層し、次に第２の絶縁層４を硬化させ、かつ第１の絶縁層３が半硬化物である場合に第１の絶縁層３を硬化させ、更に熱伝導体２と第１の絶縁層３と第２の絶縁層４と導電層１２とをモールド樹脂１３内に埋め込むことにより得られる。このとき、導電層１２の一部が露出するように、熱伝導体２と第１の絶縁層３と第２の絶縁層４と導電層１２とをモールド樹脂１３内に埋め込むことが好ましい。また、熱伝導体２と第１の絶縁層３と第２の絶縁層４と導電層１２とをモールド樹脂１３内に埋め込んだ後に、第１，第２の絶縁層３，４を硬化させてもよい。例えば、モールド樹脂１３の硬化時に、第１，第２の絶縁層３，４を硬化させてもよい。
　本発明に係る積層体は、パワー半導体モジュール用部品を得るために用いられる積層体であることが好ましい。また、上記積層体の用途は、上述したパワー半導体モジュール用部品に限定されない。上記積層体を用いて、例えば、両面に銅回路が設けられた積層板又は多層配線板、銅箔、銅板、半導体素子又は半導体パッケージ等の各導電層に、第１，第２の絶縁層を介して金属体が接着されている各種の電気部品を得てもよい。上記積層体は、基板上に半導体素子が実装されている半導体装置の導電層に、熱伝導体を接着するために好適に用いられる。さらに、上記積層体は、半導体素子以外の電子部品素子が基板上に搭載されている電子部品装置の導電層に、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体を接着するためにも好適に用いられる。
　上記熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体は特に限定されない。上記熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体としては、例えば、アルミニウム、銅、アルミナ、ベリリア、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム及びグラファイトシート等が挙げられる。中でも、上記熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体は、銅又はアルミニウムであることが好ましい。銅又はアルミニウムは、放熱性に優れている。
　以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明を明らかにする。なお、本発明は以下の実施例に限定されない。
　以下の材料を用意した。
　［硬化性化合物（Ａ）］
　（１）ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（三菱化学社製「エピコート８２８ＵＳ」、Ｍｗ＝３７０）
　（２）ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（三菱化学社製「エピコート８０６Ｌ」、Ｍｗ＝３７０）
　（３）ナフタレン骨格液状エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ　ＨＰ－４０３２Ｄ」、Ｍｗ＝３０４）
　（４）ビフェニル骨格エポキシ樹脂（三菱化学社製「エピコートＹＸ４０００」、Ｍｗ＝３６８）
　［ポリマー］
　（１）ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（三菱化学社製「Ｅ１２５６」、Ｍｗ＝５１０００）
　（２）ポリスチレン（東洋スチレン社製「ＨＲＭ２６」、Ｍｗ＝３０万）
　［硬化剤（Ｂ）］
　（１）脂環式骨格酸無水物（新日本理化社製「ＭＨ－７００」）
　（２）ビフェニル骨格フェノール樹脂（明和化成社製「ＭＥＨ－７８５１－Ｓ」）
　（３）ジアミノジフェニルメタン（融点９０℃）
　（４）ジシアンジアミド（融点２０８℃）
　（５）イソシアヌル変性固体分散型イミダゾール（四国化成社製「２ＭＺＡ－ＰＷ」、融点２５３℃）
　［無機フィラー（Ｃ）：熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上］
　（１）５μｍ破砕アルミナ（破砕フィラー、日本軽金属社製「ＬＴ３００Ｃ」、平均粒子径５μｍ、最大粒子径１５μｍ、熱伝導率３６Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度１２）
　（２）２μｍ破砕アルミナ（破砕フィラー、日本軽金属社製「ＬＳ－２４２Ｃ」、平均粒子径２μｍ、最大粒子径２０μｍ、熱伝導率３６Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度１２）
　（３）球状アルミナ（デンカ社製「ＤＡＭ－１０」、平均粒子径１０μｍ、最大粒子径３０μｍ、熱伝導率３６Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度１２）
　（４）窒化アルミニウム（東洋アルミニウム社製「ＴＯＹＡＬＮＩＴＥ－ＦＬＸ」、平均粒子径１４μｍ、最大粒子径３０μｍ、熱伝導率２００Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度１１）
　（５）結晶性シリカ（龍森社製「クリスタライトＣＭＣ－１２」、平均粒子径５μｍ、最大粒子径２０μｍ、熱伝導率１０Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度９）
　（６）板状窒化ホウ素（昭和電工社製「ＵＨＰ－１」、平均粒子径８μｍ、最大粒子径５０μｍ、熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度２）
　（７）窒化ホウ素凝集粒子（モーメンティブ社製「ＴＰＸ２５」、平均粒子径２５μｍ、最大粒子径１００μｍ、熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度２）
　［無機フィラー（Ｃ）：熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ未満］
　（１）溶融シリカ（トクヤマ社製「ＳＥ１５」、平均粒子径１５μｍ、最大粒子径６０μｍ、熱伝導率２Ｗ／ｍ・Ｋ、新モース硬度７）
　［難燃剤］
　（１）トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）
　（２）トリスクロロエチルホスフェート（ＴＣＥＰ）
　［添加剤］
　（１）エポキシシランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＥ４０３」）
　［溶剤］
　（１）メチルエチルケトン
　（実施例１）
　ホモディスパー型攪拌機を用い、下記の表１に示す割合（配合単位は重量部）で各成分を配合し、混練し、第１の絶縁層を形成するための第１の硬化性組成物、及び第２の絶縁層を形成するための第２の硬化性組成物を調製した。
　上記第１の硬化性組成物を厚み５０μｍの離型ＰＥＴシート上に塗工し、９０℃のオーブン内で３０分乾燥して、ＰＥＴシート上に厚み８０μｍの第１の絶縁層を作製した。また、上記第２の硬化性組成物を厚み５０μｍの離型ＰＥＴシート上に塗工し、９０℃のオーブン内で３０分乾燥して、ＰＥＴシート上に厚み８０μｍの第２の絶縁層を作製した。
　得られた第１の絶縁層を厚さ０．５ｍｍの銅板上に熱ラミネーターを用いて貼り合わせた後に２００℃で１時間（第１の硬化性組成物の硬化条件）硬化させた。その後、第１の絶縁層上に第２の絶縁層を熱ラミネーターを用いて貼り合わせた後に、１３０℃で３分間硬化（第２の硬化性組成物の硬化条件）させて、積層体を作製した。
　また、得られた積層体を用いて、積層体の第２の絶縁層側に、厚み３５μｍの電解銅箔を、１ＭＰａの圧力で押し付けながら、２００℃で１時間加熱して、積層構造体を得た。
　（実施例２～５４及び比較例１～７）
　第１，第２の硬化性組成物に用いた各成分の種類及び配合量、第１，第２の硬化性組成物の硬化条件、第１，第２の絶縁層の厚み、積層体を得る際に用いた銅板の厚みを下記の表１～１２に示すようにしたこと以外は、実施例１と同様にして第１，第２の硬化性組成物を調製し、積層体及び積層構造体を作製した。
　（評価）
　（１）積層体における硬化前の未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層の１３０℃での粘度
　積層体の第２の絶縁層を、直径２ｃｍの円板状に加工した。回転型動的粘弾性測定装置（レオロジカ・インスツルメンツ社製「ＶＡＲ－１００」）を用いて、第２の絶縁層の１３０℃での粘度を、直径２ｃｍのパラレル型プレートにより、オシレーション歪み制御モード、開始応力１０Ｐａ、周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、２３℃から昇温速度８℃／分の条件で加熱しながら測定した。
　（２）熱伝導率
　積層体の第１の絶縁層及び第２の絶縁層を取り出した。熱伝導率計（京都電子工業社製「迅速熱伝導率計ＱＴＭ－５００」）を用いて、第１の絶縁層の熱伝導率及び第２の絶縁層の熱伝導率を測定した。
　（３）硬化物である第２の絶縁層に対する導電層の剥離強度
　得られた積層構造体の電解銅箔を１０ｍｍ幅にエッチングした。その後、第２の絶縁層から電解銅箔を９０度の角度で５０ｍｍ／分の引っ張り速度で剥離した際の引き剥がし強さを測定した。
　（４）第１の絶縁層の熱線膨張率
　積層体における第１の絶縁層を３ｍｍ×２５ｍｍの大きさに切り出した。第１の絶縁層が硬化物である場合には、その硬化物をテストサンプルとした。第１の絶縁層が半硬化物である場合に、第１の絶縁層を２００℃のオーブン内で１時間硬化させ、硬化物であるテストサンプルを作製した。ＴＭＡ装置（ＳＩＩナノテクノロジー社製「ＴＭＡ／ＳＳ７０００」）を用いて、得られたテストサンプルを１０℃／分の昇温速度で３２０℃まで１回昇温した後、－４５℃まで冷却し、次に－４５℃から１３０℃まで１０℃／分で昇温した時の温度－ＴＭＡ直線の傾きを測定し、その逆数を－４５～１３０℃での熱線膨張率として算出した。
　（５）絶縁破壊電圧（耐電圧性）
　積層体の第１，第２の絶縁層を取り出した。第１，第２の絶縁層を１００ｍｍ×１００ｍｍの大きさに切り出して、テストサンプルを得た。得られたテストサンプルを２００℃のオーブン内で１時間硬化させ、硬化物である絶縁層を得た。耐電圧試験器（ＥＸＴＥＣＨ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製「ＭＯＤＥＬ７４７３」）を用いて、絶縁層間に１ｋＶ／秒の速度で電圧が上昇するように、交流電圧を印加した。絶縁層が破壊した電圧を、絶縁破壊電圧とした。
　（６）積層体の反り
　積層体を１０ｍｍ×５００ｍｍの大きさに加工して、銅板側を下に向けて水平な台の上に置いて、積層体の上面の高さの最大値と最小値との差を積層体の反りとして評価した。積層体の反りを下記の基準で判定した。
　［積層体の反りの判定基準］
　○：反りが０．１ｍｍ未満
　△：反りが０．１ｍｍ以上、０．５ｍｍ未満
　×：反りが０．５ｍｍ以上
　（７）絶縁層の貯蔵安定性
　得られた積層構造体の電解銅箔を１０ｍｍ幅にエッチングした。その後、積層構造体を４０℃のオーブン内で１ヶ月放置した。次に、第２の絶縁層から電解銅箔を９０度の角度で５０ｍｍ／分の引っ張り速度で剥離した際の引き剥がし強さを測定した。
　上記（３）硬化物である第２の絶縁層に対する導電層の剥離強度での測定値（初期値）に対して、４０℃で１ヶ月放置した後の剥離強度の測定値がどの程度保持されているかを評価した。絶縁層の貯蔵安定性を下記の基準で判定した。
　［絶縁層の貯蔵安定性の判定基準］
　○：剥離強度が初期値の７０％以上
　△：剥離強度が初期値の５０％以上、７０％未満
　×：剥離強度が初期値の５０％未満
　（８）加工性
　積層体を直径２．０ｍｍのドリル（ユニオンツール社製「ＲＡ　ｓｅｒｉｅｓ」）を用いて、回転数３００００及びテーブル送り速度０．５ｍ／分の条件でルーター加工した。ばりが発生するまでの加工距離を測定した。加工性を以下の基準で評価した。
　［加工性の判定基準］
　○：ばりが発生することなく５ｍ以上加工可能
　△：ばりが発生することなく１ｍ以上、５ｍ未満加工可能
　×：１ｍ未満の加工により、ばりが発生
　（９）難燃性
　積層体を２００℃のオーブン内で１時間硬化させた。硬化物である第１，第２の絶縁層を１３ｃｍ×１２．５ｃｍの大きさに切り出し、試験片を得た。ＵＬ９４規格に準拠して、長さ方向が上下方向となるように垂直に保持した試験片の下端にガスバーナーの炎を１０秒接炎させて、燃焼が止まったら更に１０秒接炎させ、試験片の燃焼の程度を調べた。難燃性を下記の基準で判定した。
　［難燃性の判定基準］
　○○：試験片長さの５％未満が燃焼
　○：試験片長さの５％以上、１０％未満が燃焼
　△：試験片長さの１０％以上、５０％未満が燃焼
　×：試験片長さの５０％以上が燃焼
　（１０）放熱性
　積層体を２００℃のオーブン内で１時間硬化させた。硬化後の積層体を硬化物である第２の絶縁層側から、同じサイズの６０℃に制御された表面平滑な発熱体に１９６Ｎ／ｃｍ２の圧力で押し付けた。銅板の表面の温度を熱伝対により測定した。放熱性を下記の基準で判定した。
　［放熱性の判定基準］
　○：発熱体と銅板の表面の温度差が３℃を超え、６℃以下
　△：発熱体と銅板の表面の温度差が６℃を超え、１０℃以下
　×：発熱体を銅板の表面の温度差が１０℃を超える
　配合成分及び結果を下記の表１～１２に示す。なお、下記の表７～１２において、＊１は、第１の絶縁層又は第２の絶縁層中での「破砕フィラーと球状フィラーとの合計の含有量：板状フィラーの含有量」を示す。＊２は、第１の絶縁層中での硬化性化合物（Ａ）１００重量％中の多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物の含有量（重量％）を示す。また、下記の表７～１２において、用いた銅板の厚みの欄に「○」を付した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
　１…積層体
　２…熱伝導体
　３…第１の絶縁層
　４…第２の絶縁層
　１１…パワー半導体モジュール用部品
　１２…導電層
　１３…モールド樹脂

Claims (19)

  1. 　熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導体と、
    　前記熱伝導体の表面に積層されており、かつ半硬化物又は硬化物である第１の絶縁層と、
    　前記第１の絶縁層の前記熱伝導体側とは反対の表面に積層されており、かつ未硬化物又は半硬化物である第２の絶縁層とを備え、
    　前記第１の絶縁層が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である無機フィラーを８６重量％以上、９７重量％未満で含み、かつ前記第２の絶縁層が、無機フィラーを６７重量％以上、９５重量％未満で含み、
    　前記第１の絶縁層の硬化率が５０％以上であり、前記第２の絶縁層の硬化率が８０％未満であり、かつ前記第１の絶縁層の硬化率が前記第２の絶縁層の硬化率よりも大きい、積層体。
  2. 　前記第１の絶縁層１００重量％中の前記無機フィラーの含有量が、前記第２の層１００重量％中の前記無機フィラーの含有量よりも多い、請求項１に記載の積層体。
  3. 　パワー半導体モジュール用部品を得るために用いられる積層体である、請求項１又は２に記載の積層体。
  4. 　前記第１の絶縁層１００重量％中の前記無機フィラーの含有量が、前記第２の層１００重量％中の前記無機フィラーの含有量よりも多く、
    　パワー半導体モジュール用部品を得るために用いられる積層体である、請求項１に記載の積層体。
  5. 　前記第１の絶縁層が硬化物である場合に硬化物である前記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下であり、
    　前記第１の絶縁層が半硬化物である場合に硬化後の硬化物である前記第１の絶縁層の熱線膨張率が２０ｐｐｍ／℃以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の積層体。
  6. 　前記第２の絶縁層の１３０℃での粘度が１０００Ｐａ・ｓ以上、２００００Ｐａ・ｓ以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載の積層体。
  7. 　前記第２の絶縁層の厚みの前記第１の絶縁層の厚みに対する比が、０．３以上、１以下である、請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
  8. 　前記第１の絶縁層に含まれている前記無機フィラーの最大粒子径が５０μｍ以下であり、かつ前記第２の絶縁層に含まれている前記無機フィラーの最大粒子径が５０μｍ以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の積層体。
  9. 　前記第１の絶縁層に含まれている前記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種である、請求項１～８のいずれか１項に記載の積層体。
  10. 　前記第１の絶縁層に含まれている前記無機フィラー、及び、前記第２の絶縁層に含まれている前記無機フィラーがそれぞれ、アルミナ、結晶性シリカ、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種である、請求項１～９のいずれか１項に記載の積層体。
  11. 　前記第１の絶縁層に含まれている前記無機フィラーが、アルミナ、結晶性シリカ及び窒化ホウ素からなる群から選択された少なくとも１種である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体。
  12. 　前記第１の絶縁層が、環状エーテル基を有する硬化性化合物と硬化剤とを用いて形成されている、請求項１～１１のいずれか１項に記載の積層体。
  13. 　前記第１の絶縁層に用いられている硬化剤が、融点が１８０℃以上であるアミン硬化剤である、請求項１２に記載の積層体。
  14. 　前記第１の絶縁層に用いられている前記環状エーテル基を有する硬化性化合物が、環状エーテル基及び多環式芳香族骨格を有する硬化性化合物を含む、請求項１２又は１３に記載の積層体。
  15. 　前記多環式芳香族骨格がビフェニル骨格である、請求項１４に記載の積層体。
  16. 　前記第２の絶縁層が、環状エーテル基を有する硬化性化合物と硬化剤とを用いて形成されている、請求項１～１５のいずれか１項に記載の積層体。
  17. 　前記第２の絶縁層に用いられている硬化剤が、融点が１８０℃以上であるアミン硬化剤である、請求項１６に記載の積層体。
  18. 　前記熱伝導体の厚みが１００μｍ以上、１ｍｍ以下である、請求項１～１７のいずれか１項に記載の積層体。
  19. 　請求項１～１８のいずれか１項に記載の積層体を用いて、
    　前記積層体における前記第２の絶縁層の前記第１の絶縁層側とは反対の表面に導電層を積層する工程と、
    　前記第２の絶縁層を硬化させ、かつ前記第１の絶縁層が半硬化物である場合に前記第１の絶縁層を硬化させる工程と、
    　前記熱伝導体と前記第１の絶縁層と前記第２の絶縁層と前記導電層とをモールド樹脂内に埋め込む工程とを備える、パワー半導体モジュール用部品の製造方法。
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