WO2013050172A1 - Keramischer behälter und verfahren zur endlagerung von radioaktivem abfall - Google Patents

Keramischer behälter und verfahren zur endlagerung von radioaktivem abfall Download PDF

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WO2013050172A1
WO2013050172A1 PCT/EP2012/004186 EP2012004186W WO2013050172A1 WO 2013050172 A1 WO2013050172 A1 WO 2013050172A1 EP 2012004186 W EP2012004186 W EP 2012004186W WO 2013050172 A1 WO2013050172 A1 WO 2013050172A1
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WO
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container
radioactive waste
lid
ceramic
silicon carbide
Prior art date
Application number
PCT/EP2012/004186
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English (en)
French (fr)
Inventor
Albert Kerber
Jürgen KNORR
Original Assignee
Siceram Gmbh
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Publication date
Application filed by Siceram Gmbh filed Critical Siceram Gmbh
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G21F1/06—Ceramics; Glasses; Refractories
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005—Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal

Definitions

  • the invention relates to a ceramic container for the final disposal of radioactive waste and a method for the final disposal of radioactive waste, in particular a method for long-term stable disposal of (high) radioactive waste by ceramic encapsulation.
  • radioactive waste Due to the use of nuclear energy technology for civil and military purposes, radioactive waste has been generated for decades and continues to develop. They mainly contain artificial, but also natural radionuclides with different physical and chemical-toxic properties. Responsible use of nuclear processes requires that the handling of radioactive materials in all process steps, from the generation of radionuclides to their elimination, can be made safe for humans and the environment. In particular, the use of nuclear fission in so-called nuclear reactors is inevitably linked to the generation of considerable quantities of (highly) radioactive waste. If possible, these radiotoxic waste must be completely isolated from the biosphere. Radiotoxicity is reduced over time by radioactive decay itself. The management of radioactive waste must ensure the protection of human health and the environment today and in the future, without unduly burdening future generations.
  • the long-term stable inclusion is ensured by a combination of natural and technical barriers, known as multi-or multi-barrier concept.
  • the host rock of the repository forms the geological barrier, possibly in conjunction with the overburden.
  • the (geo) technical barrier on the other hand, consists of the container for the radioactive waste and the material with which the cavities in the host rock are filled after storage of the waste containers.
  • Borosilicate glass is considered a suitable type of glass for the glazing of radioactive waste.
  • leaching occurs.
  • Even optimistic estimates assume a total outsourcing within 1000 years.
  • both currently contemplated variants of waste containers do not provide long-term protection against corrosive attack.
  • the container in the so-called multi-barrier system for the long-term safety of the repository is currently completely undervalued.
  • the container is to be regarded as an integral, indispensable component of the multi-barrier concept for the entire detection period (1 million years) and must therefore be interpreted accordingly.
  • the object of the invention is to provide a container and a method for the long-term stable disposal of (high) radioactive waste. This object is achieved with a container according to claim 1.
  • a container which consists of a ceramic material which is suitable for the disposal of radioactive waste.
  • This ceramic material is not metallic.
  • the container does not include any metallic components or components or admixtures.
  • the container comprises or consists of silicon carbide and has an additional layer of material on its inner surface.
  • the silicon carbide used has no open pores so that it has a high gas density and is substantially gas-impermeable.
  • the container typically has a container body and at least one lid precisely matched to this container body.
  • the container possibly the container body and the lid define a cavity which constitutes the interior of the container and serves to receive the radioactive material.
  • This interior is intended sealed fluid sealed from the outside world with sealed lid.
  • the container body preferably has a hollow cylindrical shape, wherein the lid can cover an end face of the hollow cylinder. Of course, however, other functional shapes are conceivable.
  • the entire interior of the container is lined by the additional layer of material.
  • the container may, for example, be used to hold glass canisters, i. vitrified radioactive waste, fuel rods or fuel rod segments, or spherical fuel elements (pebbles) are used, which are optionally embedded for the purpose of storage in the interior in a graphite matrix.
  • glass canisters i. vitrified radioactive waste, fuel rods or fuel rod segments, or spherical fuel elements (pebbles) are used, which are optionally embedded for the purpose of storage in the interior in a graphite matrix.
  • pressure-sintered silicon carbide is used as the container material, on the inner surface of which (ie on the surface facing the cavity) an additional layer of material is applied.
  • Silicon carbide has favorable properties for such an application. It has a very high corrosion and temperature resistance, as well as a high thermal conductivity and thermal shock resistance. Silicon carbide is also extremely hard and also insensitive to radiation. Pressure-sintered silicon carbide has a high gas density because it has no open pores. There is no corrosion or leaching on the silicon carbide. Gas formation by anaerobic corrosion, as observed in metallic containers, is avoided.
  • One of the most important characteristics of a container in the disposal of radioactive waste represents the diffusion rate of the radioactive elements through its walls. This diffusion rate depends essentially on the strength of the container walls and the diffusion coefficient of the nuclides in question in the wall material. The diffusion coefficient is in turn dependent on temperature.
  • t ß the breakthrough time
  • L the wall thickness
  • D the diffusion coefficient.
  • t ß the breakthrough time
  • many common radioactive isotopes had a very low rate of diffusion at appropriate working temperatures, typically less than 10 "17 m 2 s " 1 .
  • the breakthrough time is at least 1 million years, ie in about 10 13 seconds, it follows that even a wall thickness of 1 cm would be sufficient for a corresponding retention.
  • concentration gradient of the respectively considered type of nuclide on the container wall plays a role.
  • the diffusion processes of the different types of nuclides do not influence each other (superposition principle).
  • the additional layer of material which is located on the inner surface of the container and thus the interior of the container at least partially and preferentially completely lined, intended to act as an additional diffusion barrier.
  • the material layer is preferably non-metallic and electrically conductive. Furthermore, such materials with one or more of the properties of high corrosion resistance, high temperature resistance, high thermal conductivity, high thermal shock resistance, high hardness and insensitivity to radiation are preferred.
  • the material preferably has a lower diffusion coefficient than the silicon carbide for at least one type of nuclide located inside the container (in particular Cs, Rn, U, Th, Pu, K, Po, Ac, Np, Pa, Am, Cm).
  • the diffusion barrier comprises or consists of a glassy carbon material layer.
  • Glassy carbon is particularly suitable for this application, since it is resistant to high temperatures, and has a high hardness and thermal resistance. Furthermore, glassy carbon is extremely resistant to chemical attack and has low permeability to gases and other fluids. Glassy carbon is also a very good conductor of electricity. The rate of diffusion of common nuclides in glassy carbon is very low.
  • the diffusion in the manner just described is essentially determined by the concentration gradient on the container wall.
  • the diffusing nuclides become ionized due to the intense radiation field inside the container, whereby released electrons are dissipated via the conductive wall.
  • the material layer on the inner surface of the container thus becomes an ion trap. Therefore, a coulomb barrier is formed, which, regardless of the type of nuclide, acts on all subsequent ions (also ionized nuclides) and thus also inhibits the concentration-dependent diffusion of all nuclide species.
  • the wall thickness of the silicon carbide layer is between 0.5 and 10 cm, preferably between 1 and 5 cm.
  • the wall thickness of the additional material layer on the inner surface of the container can be, for example, between 1 .mu.m and 5 mm, preferably between 1.5 and 1 mm. In one embodiment, the wall thickness of the additional material layer on the inner surface is less than the thickness of the silicon carbide container wall.
  • the container according to the invention is an inner container, which is additionally surrounded from the outside by one or more containers made of metal or ceramic building materials.
  • the container may also be integrally connected to further cladding layers of metal or ceramic building materials.
  • Suitable metals include, for example, stainless steel, cast iron, copper and the like.
  • Suitable ceramic building materials include, for example, silicates.
  • the invention further relates to a process for the disposal of radioactive waste.
  • This method comprises introducing the radioactive waste into a container according to the invention and the gas-tight closure of the container.
  • the radioactive waste can be introduced, for example, in the form of optionally fragmented fuel rods, glass cans or ball fuel assemblies. It may optionally be enclosed in a graphite matrix, or filled with graphite or other materials before, during or after incorporation.
  • the addition of buffer elements between the stored material and the container walls may also be provided in order to prevent a direct contact, which could lead to mechanical or thermal damage to the container.
  • the gas-tight closure of the container by connecting a base body and a lid of the container by a laser joining process ie by a thermal connection of two coordinated surfaces by laser action takes place.
  • Superimposed surfaces of the base body and lid are softened or melted by the action of a laser, and form a joint seam.
  • a high-melting, thermal shock-resistant glass seam is obtained between the Siliziumkarbidbausteinen. It is preferably not a preparation or metallization of the ceramic surface, and / or provided no preheating or necessary.
  • the laser joining process has short process times and results in thin seams, which typically have no pores or cracks and, moreover, a very low helium diffusion rate (preferably less than 10 -8 mbar l / s) and very high mechanical strength (preferably beyond 70
  • the strength of the glass seam is preferably less than 200 ⁇ m, more preferably less than 100 ⁇ m.
  • the gas-tight closure can be achieved by pressing the lid and the base together by external and / or internal pressure, preferably by external pressure of a surrounding filler or host rock. It is typically provided that the contact surfaces of a base body and a lid of the container are designed so that they comprise positive contact surfaces.
  • the contact surface, the contact area and / or the joint seam between a base body and a lid of the container can be used.
  • suitable imagery may be applied by laser engraving or other engraving on the exterior of the container body and / or lid to permanently mark the contents of the container. It is conceivable that the engraving is applied so that it extends over the contact area between the container body and the lid, and thus acts as a seal. In this way, any subsequent opening of the container can be detected.
  • the method further comprises incorporating the sealed container in a host rock.
  • Suitable host rocks include, for example, salt, granite or clay. This creates a geological barrier in addition to the technical barrier.
  • the storage of the sealed container may optionally take place after labeling and / or sheathing and / or combining several containers and / or introduction into further containers.
  • the method according to the invention further comprises filling the stored container with a suitable filling material.
  • suitable fillers include, for example, silica, salt, and the like.
  • a plurality of containers may be pooled prior to incorporation into the host rock and backfill, for example through woven ceramic fiber webs. Subsequently, the containers, as described above in connection with the containers, stored in the host rock and optionally filled.
  • one or more containers may be placed in containers such as containers of ceramic fiber reinforced concrete or other siliceous materials such that distances containers and container walls.
  • the interstices within the containers can be filled by decay with suitable materials, such as ceramic materials such as Betonit. Subsequently, the containers, as described above in connection with the containers, stored in the host rock and optionally filled.
  • FIG. 1 shows an external view of a container according to the invention
  • FIG. 2 a sectional view of a container according to the invention
  • FIG. 3 shows sectional views of a container according to the invention with radioactive waste in the interior
  • Figure 4 a schematic representation of a container according to the invention in
  • FIG. 5 shows a schematic illustration of a working hypothesis for the mode of action of the additional material layer on the inner surface of the container according to the invention as a diffusion barrier
  • Figure 6 an exploded view of a container according to the invention including
  • FIG. 7 shows an illustration of a sealed container according to the invention
  • Figure 8 enlarged views of a glass seam between the base body and
  • Figure 10 different storage forms according to the invention containers in repositories.
  • FIG. 1a shows the basic body 10 of a container 1 according to the invention in a perspective external view.
  • the main body 10 has a hollow cylindrical shape with an inner space 5 and a lateral surface 20.
  • a bottom plate 15 (not shown in Figure 1a), which is made integral with the lateral surface 20, closed.
  • the lateral surface 20 and bottom plate 15 are made of pressure-sintered silicon carbide.
  • FIG. 1 b shows the container body 10 shown in FIG. 1 a, together with a lid 40, which together complement one another to form a container 1 according to the invention.
  • the lid 40 has a circular, plate-like shape, wherein the diameter of the circle corresponds to the outer diameter of the hollow cylindrical container body 10.
  • the lid 40 is, like the container body 10, made of pressureless sintered silicon carbide.
  • the upper end edge of the container body 10 is formed so that a horizontal, smooth surface is formed, on which the plate-shaped cover 40 rests and can be connected in a gastight manner in the course of a method according to the invention.
  • FIG. 1 c shows the container 1 shown in FIG. 1 b, wherein the lid 40 rests seamlessly on the container body 10.
  • FIG. 2 shows a further embodiment of a container 1 according to the invention in a sectional view, so that the interior space 5 and the bottom plate 15 of the container body become visible.
  • the container body is formed as already described in connection with FIG. 1a. On the local description is made in this regard.
  • the lid 40 of the container 1 also has This embodiment, a circular plate, as has been described in connection with Figure 1 b.
  • the cover has an extension 41, which also has the shape of a circular plate, at the bottom, that is connected to the interior 5 side facing the plate-shaped part of the lid 40 directly to this.
  • the plate-shaped part and the extension 41 are arranged concentrically and parallel to one another.
  • the outer diameter of the extension 41 corresponds to the inner diameter of the hollow cylindrical container body 10.
  • the extension 41 is inserted when closing the container 1 in the upper region of the recess 5, so that the side surfaces of the extension 41 fit positively against the inner surface of the shell 20. If now a pressure on the shell 20 of the container body acts from the outside, so its inner surfaces are pressed by a, taking place despite the extreme hardness of the silicon carbide, slight deformation of material on the side surface of the extension 41. This can create a fluid barrier.
  • FIG. 3a shows the embodiment of a container according to the invention described in conjunction with FIGS. 1a to 1c in a sectional view, so that the bottom plate 15 and the interior 5 are visible.
  • various forms (100, 100 a, 100 b) of radioactive waste 100 are embedded in the inner cavity 5 of the container 1.
  • the stored, radioactive material is a glass can 100, which are obtained by vitrification of waste from the reprocessing of nuclear reactor fuel assemblies.
  • FIG. 3c segments 100a of spent fuel rods of a nuclear reactor are obtained, which are obtained by comminuting these fuel rods.
  • burned-out ball fuel elements 100b pebbles
  • FIG. 4 shows a schematic representation of a container 1 according to the invention in a final deposit.
  • the final deposit is schematically represented by rock 200 having a wellbore 210.
  • the container 1 has a hollow cylinder-shaped jacket 20, a base plate 15 produced integrally therewith, and a cover 40 laser-sealed with the jacket 20.
  • a base plate 15 produced integrally therewith
  • a cover 40 laser-sealed with the jacket 20.
  • shell 20 and cover 40 of the cavity 5 is defined, is stored in the radioactive material.
  • the inner surfaces of both the shell 20 and the bottom 15 and cover 40 are each lined with an additional layer of material of glassy carbon.
  • the lining 30 is full-surface, so that the entire interior 5 is surrounded by a glassy carbon layer 30. This represents an additional diffusion barrier for radioactive elements.
  • FIG. 5 shows a schematic illustration of a working hypothesis for the mode of action of the additional material layer on the inner surface of the container according to the invention as a diffusion barrier.
  • Radioactive nuclides 310 in the interior 5 of the container diffuse in the absence of this additional diffusion layer, as shown in the upper half of the figure, independently and driven by the concentration gradient, through the silicon carbide layer 20.
  • the nuclides first pass through the silicon carbide layer 20 (nuclide 311) ) and then leave the container to the outside (nuclide 312). Due to the low diffusion coefficients of radioactive nuclides in silicon carbide, this diffusion is very slow. Nevertheless, it is important to further prevent this diffusion.
  • Radioactive nuclides 310 in the interior 5 of the container first penetrate into this diffusion barrier (nuclide 312), and are subsequently ionized by the prevailing radioactive radiation, ie electrons are knocked out of the electron shell of the relevant elements.
  • the electrically conductive properties of the glassy carbon dissipate these knocked-out electrodes, and the remaining nuclides are single, positive charge carriers that remain embedded in the layer (nuclide 316).
  • only a few nuclides can pass this barrier, so that the diffusion decreases overall.
  • FIG. 6 shows an exploded view of a filled container 1 in the left-hand illustration.
  • the container has a container body 10 and a lid 40, which have been explained in more detail in connection with Figure 1.
  • radioactive waste 100 is embedded, which is surrounded by buffer bodies 105 to ensure a more stable storage in the interior.
  • the buffer bodies 105 are shown in the figure as above and below the radioactive material 100 lying, tablet-shaped cushion body darg Abbott. It is understood that buffer body can be mounted between different deposits and between the deposits 100 and the lateral surface of the container.
  • FIG. 6 the gas-tight sealing of a container by means of a laser 500 is shown schematically.
  • the action of the fixedly mounted laser on the contact area between the cover 40 and the container body 10 of the container results in a gas-impermeable glass seam which has a very high mechanical strength.
  • the container is completely gas-tight sealed.
  • FIG. 7 shows a container 1 sealed in this way, the container body 10 and the lid 40 being peripherally connected by the joining seam 45.
  • FIG. 8a and 8b show images of a so-produced joint seam, Figure 8a in a lower magnification and Figure 8b in a more intense magnification. It can be seen that the joint seam is very fine, and has a very low thickness of about 50 pm. This results in the connection of the lid 40 and the container body 10 no vulnerability that could compromise the property of the container according to the invention as a gas-tight and long-term stable diffusion barrier.
  • FIG. 9 shows in the left-hand illustration a section through the boundary region between cover 40 and jacket 20 of a container according to the invention, which are sealed by a joining seam 45. The joint seam has a thickness d which is less than 200 ⁇ m. In the area of this joining seam, a laser engraving shown in the right-hand illustration of FIG.
  • This engraving applied in the area of the joint seam 45 acts in a similar way to a seal. Any subsequent opening of the lid or any damage to the joint seam 45 can be determined visually based on the engraving.
  • FIG. 10 shows various possibilities for storing containers 1 according to the invention in a repository.
  • the repository consists of a large number of tunnels 250 in a suitable rock 200 Of the tunnels 250 run from several holes 210, which are intended for storage of radioactive waste.
  • a plurality of containers 1 according to the invention can be connected to one another by a fabric 3 made of ceramic fibers and be stored in a bore 210.
  • the remaining space between the bundled containers 1 with each other, and / or between the bundled containers 1 and the walls of the bore 210 is then spilled with a suitable material 220.
  • the overlying tunnel 250 is spilled with the material 220.
  • FIG. 10b shows a further possibility of disposal in which several containers 1 according to the invention are set in a container 4 of concrete reinforced with ceramic fibers. These containers 4 are then stored in a tunnel 250. If the capacity of the tunnel 250 is exhausted, it will be spilled with a suitably suitable material 220.
  • the container according to the invention represents more than just another redundancy of a multi-barrier concept in the disposal of radioactive waste. Using a silicon carbide container coated on the inner surface with an additional layer of material, a very effective diffusion barrier is established which promotes stable long term storage of radioactive material.

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen keramischen Behälter (1) zur Endlagerung von radioaktivem Abfall (100, 100a, 100b). Der Behälter besteht aus vorzugsweise drucklos gesintertem Siliziumkarbid, und weist an seiner Innenoberfläche eine zusätzliche Materialschichte auf.

Description

Keramischer Behälter und Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall
Die Erfindung betrifft einen keramischer Behälter zur Endlagerung von radioaktivem Abfall und ein Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall, insbesondere ein Verfahren zur langzeitstabilen Endlagerung (hoch-)radioaktiver Abfälle durch keramische Kapselung.
Durch die Nutzung der Kernenergietechnik für zivile und militärische Zwecke sind seit Jahrzehnten radioaktive Abfälle entstanden und entstehen weiterhin. Sie enthalten vor allem künstliche, aber auch natürliche Radionuklide mit unterschiedlichen physikalischen und chemisch-toxischen Eigenschaften. Eine verantwortbare Nutzung kerntechnischer Verfahren erfordert, dass der Umgang mit radioaktiven Materialien in allen Verfahrensschritten von der Erzeugung der Radionuklide bis zu deren Beseitigung gefahrlos für Mensch und Umwelt gestaltet werden kann. Insbesondere die Nutzung der Kernspaltung in sogenannten Kernreaktoren ist unvermeidbar mit der Erzeugung beträchtlicher Mengen von (hoch-)radioaktiven Abfällen verbunden. Diese radiotoxischen Abfälle müssen nach Möglichkeit vollständig von der Biosphäre isoliert werden. Die Radiotoxizität verringert sich im Laufe der Zeit von selbst durch den radioaktiven Zerfall. Die Entsorgung radioaktiver Abfälle muss den Schutz der menschlichen Gesundheit und der Umwelt heute und in Zukunft sicherstellen, ohne zukünftige Generationen in unzumutbarer Weise zu belasten.
Die Endlagerung von (hoch-)radioaktivem, wärmeentwickelndem Abfall stellt eine besondere Herausforderung dar. Trotz vielversprechender Ansätze gibt es bis heute kein endgültig akzeptiertes Konzept für eine derartiges Endlager. Es wurden aber eine Reihe von Grundsätzen und Kriterien entwickelt, die für die langzeitstabile Endlagerung (hoch-)radioaktiver Abfälle als verbindlich angesehen werden:
Es besteht heute international Einvernehmen dafür, dass für den Schutz von Mensch und Umwelt ein sicherer Einschluss des (hoch-)radioaktiven Abfalls für 1 Million Jahre (Nachweiszeitraum) gewährleistet werden muss.
Die Endlagerung sollte in tiefen geologischen Formationen (Untertage- Deponien) erfolgen.
Der langzeitstabile Einschluss wird gewährleistet durch eine Kombination aus natürlichen und technischen Barrieren, bekannt als Mehr- oder Vielbarrieren- Konzept.
Das Wirtsgestein des Endlagers bildet die geologische Barriere, gegebenenfalls im Zusammenwirken mit dem Deckgebirge. Die (geo-)technische Barriere dagegen besteht aus dem Behälter für den radioaktiven Abfall und dem Material, mit dem die Hohlräume im Wirtsgestein nach Einlagerung der Abfallbehälter verfüllt werden.
Der Transport des radioaktiven Materials aus dem Endlager in die Biosphäre ist denkbar vor allem durch Diffusion und Konvektion, aber auch durch menschliche Einwirkung. Der Zutritt von Wasser oder anderen Fluiden in das Endlager beschleunigt die Korrosion der Abfallbehälter und die Auslaugung der Abfallgebinde sowie den Transport des radioaktiven Materials. Als Endlager-Gebinde haben sich bisher einige wenige Varianten als technisch machbar sowie wirtschaftlich vertretbar und damit als aussichtsreich herauskristallisiert:
Behälter aus Metall (Gußeisen, Kupfer) für Kernreaktor-Brennelemente ohne Wiederaufbereitung,
Verglasung von Abfällen aus der Wiederaufbereitung und Einsetzen der Glaskokillen in Edelstahlkanistern.
Als Obergrenze für die Integrität metallischer Behälter werden heute 1000 Jahre angesetzt. Bei anaerober Korrosion ist zusätzlich die Möglichkeit der Bildung von explosiven Wasserstoff-Luftgemischen gegeben, wodurch bei einer Verpuffung Risse im Wirtsgestein und damit Wegsamkeiten für den Wasserzutritt entstehen können.
Als geeignete Glassorte für die Verglasung radioaktiver Abfälle wird Borsilikatglas angesehen. Bei Zutritt von Fluiden erfolgt eine Auslaugung. Selbst optimistische Schätzung gehen von einer totalen Auslagerung innerhalb von 1000 Jahren aus. Somit bieten beide derzeit in Betracht gezogenen Varianten der Abfallbehälter keinen Langzeitschutz bei korrosivem Angriff.
Aufgrund der derzeit nicht ausreichend langzeitstabilen Behälter vertraut man heute noch vor allem auf die Rückhaltefunktion des Wirtsgesteins. Danach werden für (hoch-)radioaktiven, Wärme entwickelnden Abfall als natürliche Barrieren geeignete Wirtsgesteine - meist in tiefen geologischen Formationen - in Betracht gezogen. Durch eine Reihe von Auswahlkriterien reduziert sich die Zahl der in Betracht kommenden Wirtsgesteine auf wenige Formationen, nämlich Salz, Ton und Granit.
Es besteht mittlerweile Einvernehmen, dass es nicht das ideale Wirtsgestein gibt. Mit anderen Worten: für keines der in Betracht gezogenen Wirtsgesteine kann für den Nachweiszeitraum die Rückhaltefunktion der natürlich Barriere als sicher vorausgesetzt werden. Damit sind Transportpfade für Radionuklide zwischen den Abfallgebinden und der Biosphäre sind nur denkbar, sondern als wahrscheinlich anzunehmen.
Aus dieser Erkenntnis ergibt sich für die Einschätzung der Langzeitstabilität eines Endlagers, das nach dem derzeitigen Stand von Wissenschaft und Technik erreicht wird, die folgende Schlussfolgerung: Bereits nach Zeiten, die nur einen Bruchteil des Nachweiszeitraumes betragen, kommt es zu Barriere-Verlusten mit der Folge der begrenzten oder totalen Freisetzung von Radionukliden aus den jeweiligen Barrieren. Der Anspruch der Rückhaltung durch mehrere intakte, gestaffelt wirkende Barrieren kann bereits nach Zeiten, die wesentlich kleiner sein können als der Nachweiszeitraum, nicht mehr aufrecht erhalten werden. Beruht die Genehmigung des Endlagers auf dem Mehrbarrieren-Konzept, dann bedeutet der absehbare teilweise bzw. totale Barriere-Verlust den Verlust der Genehmigungsvoraussetzungen und damit vice versa die Unzulässigkeit der Genehmigung.
Der Stellenwert des Behälters im sogenannten Mehrbarriere-System für die Langzeitsicherheit des Endlagers wird gegenwärtig völlig unterbewertet. Dementgegen ist der Behälter für den gesamten Nachweiszeitraum (1 Mio. Jahre) als integraler, unverzichtbarer Bestandteil des Mehrbarrierenkonzepts anzusehen und demzufolge entsprechend auszulegen.
Hieraus ergeben sich Forderungen an innovative Lösungen für den Behälter. Dabei soll unter anderem der Einsatz von Metallen in Endlagern vermieden werden, und es sollen technische Immobilisationsbarrieren geschaffen werden, die ihre Funktionalität über den gesamten Nachweiszeitraum behalten.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Behälter und ein Verfahren zur langzeitstabilen Endlagerung von (hoch-)radioaktivem Abfall bereitzustellen. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß mit einem Behälter gemäß Anspruch 1 gelöst.
Demgemäß wird ein Behälter vorgeschlagen, der aus einem keramischen Material besteht, der sich zur Endlagerung von radioaktivem Abfall eignet. Dieses keramische Material ist nicht metallisch. Vorzugsweise umfasst der Behälter auch keinerlei metallische Bauteile oder Komponenten oder Beimischungen. Erfindungsgemäß weist der Behälter Siliziumkarbid auf oder besteht daraus, und weist an dessen Innenoberfläche eine zusätzliche Materialschichte auf. Vorzugsweise weist das eingesetzte Siliziumkarbid keine offenen Poren auf, sodass es eine hohe Gasdichte aufweist und im Wesentlichen gasundurchlässig ist.
Der Behälter weist typischerweise einen Behälterkörper und wenigstens einen passgenau auf diesen Behälterkörper abgestimmten Deckel auf. Der Behälter, ggf. der Behälterkörper und der Deckel definieren einen Hohlraum, der den Innenraum des Behälters darstellt und zur Aufnahme des radioaktiven Materials dient. Dieser Innenraum ist bei versiegeltem Deckel bestimmungsgemäß Fluiddicht von der Außenwelt abgeschnitten. Der Behälterkörper hat vorzugsweise eine hohlzylindrische Form, wobei der Deckel eine Stirnseite des Hohlzylinders abdecken kann. Selbstverständlich sind jedoch auch andere, zweckmäßige Gestalten denkbar.
In einer Ausführungsform wird der gesamte Innenraum des Behälters durch die zusätzliche Materialschichte ausgekleidet.
Der Behälter kann beispielsweise zur Aufnahme von Glaskokillen, d.h. verglaster radioaktiver Abfälle, Brennstäben oder Brennstabsegmenten, oder Kugel- Brennelementen (Pebbles) dienen, die gegebenenfalls zum Zwecke der Lagerung im Innenraum in einer Graphitmatrix eingebettet sind.
In einer Ausführungsform wird als Behältermaterial drucklos gesintertes Siliziumkarbid verwendet, an dessen Innenoberfläche (d.h. an der dem Hohlraum zugewandten Oberfläche) eine zusätzliche Materialschichte aufgetragen ist. Siliziumkarbid weist günstige Eigenschaften für eine derartige Anwendung auf. Es besitzt eine sehr hohe Korrosions- und Temperaturbeständigkeit, sowie eine hohe Wärmeleitfähigkeit und Thermoschockbeständigkeit. Siliziumkarbid ist ferner extrem hart und auch unempfindlich gegen Strahlung. Drucklos gesintertes Siliziumkarbid weist eine hohe Gasdichte auf, da es keine offenen Poren hat. Am Siliziumkarbid findet keine Korrosion oder Auslaugung statt. Eine Gasbildung durch anaerobe Korrosion, wie sie bei metallischen Behältern beobachtet wird, wird vermieden.
Eine der wichtigsten Kenngrößen eines Behälters bei der Endlagerung von radioaktivem Abfall stellt die Diffusionsgeschwindigkeit der radioaktiven Elemente durch dessen Wände dar. Diese Diffusionsgeschwindigkeit hängt im Wesentlichen von der Stärke der Behälterwände und dem Diffusionskoeffizienten der betreffenden Nuklide im Wandmaterial dar. Der Diffusionskoeffizient ist wiederum temperaturabhängig.
Die Durchbruchszeit von Nukliden durch die Wandbarriere kann über die Formel ts = L2 / 6D angenähert werden, wobei tß die Durchbruchszeit, L die Wanddicke und D der Diffusionskoeffizient ist. In Siliziumkarbid konnte in verschiedenen Studien für viele gängigen radioaktiven Isotope eine sehr geringe Diffusionsrate bei entsprechenden Arbeitstemperaturen festgestellt werden, in der Regel von weniger als 10"17 m2 s"1. Unter der Voraussetzung, dass die Durchbruchzeit mindestens 1 Million Jahre, d.h. in etwa 1013 Sekunden betragen soll, so ergibt sich, dass bereits eine Wanddicke von 1 cm für eine entsprechende Retention ausreichend wäre. Für die Bestimmung des Diffusionskoeffizienten spielt nur das Konzentrationsgefälle der jeweils betrachteten Nuklidsorte an der Behälterwand eine Rolle. Die Diffusionsvorgänge der verschiedenen Nuklidsorten beeinflussen sich nicht gegenseitig (Superpositionsprinzip).
Die zusätzliche Materialschichte, die sich an der Innenoberfläche des Behälters befindet und so den Innenraum des Behälters wenigstens teilweise und Vorzugs- weise vollständig auskleidet, soll bestimmungsgemäß als eine zusätzliche Diffusionsbarriere wirken. Die Materialschicht ist vorzugsweise nichtmetallisch und elektrisch leitend. Weiters sind solche Materialien mit einer oder mehreren der Eigenschaften hohe Korrosionsbeständigkeit, hohe Temperaturbeständigkeit, hohe Wärmeleitfähigkeit, hohe Thermoschockbeständigkeit, große Härte und Unempfindlich- keit gegen Strahlung bevorzugt. Vorzugsweise weist das Material für mindestens eine Nuklidsorte, die sich im Behälterinneren befindet (insbesondere Cs, Rn, U, Th, Pu, K, Po, Ac, Np, Pa, Am, Cm) einen geringeren Diffusionskoeffizienten als das Siliziumkarbid auf.
In einer Ausführungsform umfasst die Diffusionsbarriere eine Materialschicht aus Glaskohlenstoff (glassy carbon), oder besteht daraus. Glaskohlenstoff ist für diesen Anwendungszweck besonders geeignet, da er hochtemperaturbeständig ist, und eine hohe Härte und Thermobeständigkeit aufweist. Ferner ist Glaskohlenstoff extrem resistent gegenüber chemischen Attacken und besitzt eine geringe Durchlässigkeit für Gase und andere Fluide. Auch ist Glaskohlenstoff ein sehr guter elektrischer Leiter. Die Diffusionsgeschwindigkeit gängiger Nuklidsorten in Glaskohlenstoff ist sehr gering.
Ohne diese zusätzliche Barriere ist die Diffusion in der eben beschriebenen Art und Weise im Wesentlichen durch das Konzentrationsgefälle an der Behälterwand bestimmt. Als Arbeitshypothese für die Funktionsfähigkeit einer derartigen durch die zusätzliche Materialschichte gebildete Diffusionsbarriere wird derzeit angenommen, dass die diffundierenden Nuklide aufgrund des intensiven Strahlungsfeldes im Inneren des Behälters ionisiert werden, wobei frei werdende Elektronen über die leitfähige Wand abgeleitet werden. Die Materialschicht an der Innenoberfläche des Behälters wird so zu einer lonenfalle. Es kommt daher zum Aufbau einer Coulombar- riere die, unabhängig von der Nuklidsorte, auf alle nachrückenden Ionen (ebenfalls ionisierten Nuklide) wirkt und damit auch die konzentrationsabhängige Diffusion aller Nuklidsorten hemmt. In einer Ausführungsform beträgt die Wandstärke der Siliziumkarbidschichte zwischen 0,5 und 10 cm, vorzugsweise zwischen 1 und 5 cm. Die Wandstärke der zusätzlichen Materialschicht an der Innenoberfläche des Behälters kann beispielsweise zwischen 1 pm und 5 mm, vorzugsweise zwischen 1 ,5 pm und 1 mm betragen. In einer Ausführungsform ist die Wandstärke der zusätzlichen Materialschicht an der Innenoberfläche geringer als die Stärke der Behälterwand aus Siliziumkarbid.
In einer Ausführungsform stellt der erfindungsgemäße Behälter einen Innenbehälter dar, der von außen zusätzlich von einem oder mehreren Behältern aus Metall oder keramischen Baustoffen umgeben wird. Der Behälter kann auch integral mit weiteren Mantelschichten aus Metall oder keramischen Baustoffen verbunden sein. Geeignete Metalle umfassen beispielsweise Edelstahl, Gusseisen, Kupfer und dergleichen. Geeignete keramische Baustoffe umfassen beispielsweise Silikate. Diese zusätzlichen Schichten bzw. Außenbehälter können die Stabilität, Handhabbarkeit und dergleichen des erfindungsgemäßen Behälters erhöhen und je nach Ausbildung eine zusätzliche geotechnische Barriere für den Einschluss des radioaktiven Abfalls darstellen.
Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall. Dieses Verfahren umfasst das Einbringen des radioaktiven Abfalls in einen erfindungsgemäßen Behälter und das gasdichte Verschließen des Behälters.
Der radioaktive Abfall kann beispielsweise in der Form von gegebenenfalls gestückelten Brennstäben, Glaskokillen oder Kugel-Brennelementen eingebracht werden. Er kann vor, während oder nach der Einbringung gegebenenfalls in eine Graphitmatrix eingeschlossen oder mit Graphit oder anderen Materialien umfüllt werden. Auch die Zugabe von Buffer-Elementen zwischen dem gelagerten Material und den Behälterwänden kann vorgesehen sein, um einen direkten Kontakt, welcher zu mechanischen oder thermischen Beschädigungen am Behälter führen könnte, zu unterbinden. Durch das gasdichte Verschließen, welches elementar für das erfindungsgemäße Verfahren ist, wird ein Zusammentritt von radioaktivem Material und Fluiden, über welche das radioaktive Material nach außen gelangen könnte, effektiv verhindert.
In einer Ausführungsform erfolgt das gasdichte Verschließen des Behälters durch das Verbinden eines Grundkörpers und eines Deckels des Behälters durch ein Laser-Fügeverfahren, d. h. durch eine thermische Verbindung zweier aufeinander abgestimmter Flächen durch Lasereinwirkung. Aufeinanderliegende Oberflächen des Grundkörpers und Deckels werden dabei durch die Einwirkung eines Lasers erweicht bzw. aufgeschmolzen, und bilden eine Fügenaht. So wird eine hochschmelzende, thermoschockbeständige Glasnaht zwischen den Siliziumkarbidbausteinen erhalten. Es ist vorzugsweise keine Präparierung oder Metallisierung der keramischen Oberfläche, und/oder kein Vorheizen vorgesehen bzw. notwendig. Das Laser-Fügeverfahren weist kurze Prozesszeiten auf und resultiert in dünnen Nähten, die typischerweise keine Poren oder Risse aufweisen und darüber hinaus eine sehr geringe Heliumdiffusionsrate (vorzugsweise kleiner 10"8 mbar l/s) und eine sehr hohe mechanische Festigkeit (vorzugsweise jenseits von 70% der Festigkeit der verbleibenden Sic-(Matrix) aufweisen. Die Stärke der Glasnaht ist vorzugsweise geringer als 200 μιη, weiter vorzugsweise geringer als 100pm.
Unabhängig von oder zusätzlich zu der gasdichten Verbindung durch das Laser- Fügeverfahren kann das gasdichte Verschließen in einer Ausführungsform durch ein Aneinanderpressen des Deckels und des Grundkörpers durch äußeren und/oder inneren Druck, vorzugsweise durch äußeren Druck eines umgebenden Füllmaterials oder Wirtsgesteins erfolgen. Dabei ist typischerweise vorgesehen, dass die Berührungsflächen eines Grundkörpers und eines Deckels des Behälters so gestaltet sind, dass sie formschlüssige Anpressflächen umfassen.
Unabhängig von oder zusätzlich zu einer oder beiden der vorgenannten Maßnahmen kann in einer Ausführungsform die Berührungsfläche, der Berührungsbereich und/oder die Fügenaht zwischen einem Grundkörper und einem Deckel des Behäl- ters mit einer keramischen Masse abgedichtet werden, um einen gasdichten Verschluss bereitzustellen oder zusätzlich zu verbessern.
In einer Ausführungsform kann durch Lasergravur oder andere Gravur auf der Außenseite des Behälterkörpers und/oder des Deckels eine geeignete Symbolik aufgebracht werden, um den Inhalt des Behälters dauerhaft zu kennzeichnen. Dabei ist denkbar, dass die Gravur so angebracht wird, dass sie sich über den Berührungsbereich zwischen dem Behälterkörper und dem Deckel erstreckt, und so als Siegel wirkt. In dieser Weise kann jede nachträgliche Öffnung des Behälters erkannt werden.
In einer Ausführungsform umfasst das Verfahren ferner die Einlagerung des verschlossenen Behälters in ein Wirtsgestein. Geeignete Wirtsgesteine umfassen beispielsweise Salz, Granit oder Ton. Dadurch wird zusätzlich zur technischen Barriere eine geologische Barriere erzeugt. Die Einlagerung des verschlossenen Behälters kann gegebenenfalls nach einer Kennzeichnung und/oder Ummantelung und/oder Zusammenfassung mehrerer Behälter und/oder Einbringung in weitere Behälter erfolgen.
In einer Ausführungsform umfasst das erfindungsgemäße Verfahren ferner das Verfüllen des eingelagerten Behälters mit einem geeigneten Füllmaterial. Geeignete Füllmaterialien umfassen beispielsweise Kiesel, Salz und dergleichen.
In einer Ausführungsform können mehrere Behälter vor der Einlagerung in das Wirtsgestein und der Verfüllung zu Gebinden zusammengefasst werden, beispielsweise durch Gewebe aus keramischen Fasern. Anschließend können die Gebinde, wie oben im Zusammenhang mit den Behältern beschrieben, in das Wirtsgestein eingelagert und gegebenenfalls verfüllt werden.
In einer Ausführungsform können ein oder mehrere Behälter in Container, beispielsweise Container aus mit Keramikfasern verstärktem Beton oder anderen silikatischen Materialien derart eingesetzt werden, dass Abstände zwischen den Be- hältern und den Containerwänden eingehalten werden. Die Zwischenräume innerhalb der Container können durch Verfallen mit geeigneten Materialien, beispielsweise keramischen Materialien wie Betonit ausgefüllt werden. Anschließend können die Container, wie oben im Zusammenhang mit den Behältern beschrieben, in das Wirtsgestein eingelagert und gegebenenfalls verfüllt werden.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus den nachfolgend anhand der Figuren beschriebenen Ausführungsbeispiele. In den Figuren zeigen:
Figur 1 : eine Außenansicht eines erfindungsgemäßen Behälters,
Figur 2: eine Schnittdarstellung eines erfindungsgemäßen Behälters,
Figur 3: Schnittdarstellungen eines erfindungsgemäßen Behälters mit radioaktiven Abfällen im Innenraum,
Figur 4: eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen Behälters im
Endlager,
Figur 5: eine schematische Veranschaulichung einer Arbeitshypothese zur Wirkungsweise der zusätzlichen Materialschichte an der Innenoberfläche des erfindungsgemäßen Behälters als Diffusionsbarriere,
Figur 6: eine Explosionsdarstellung eines erfindungsgemäßen Behälters samt
Inhalt sowie eine Darstellung zu dessen gasdichten Verschließens mittels Laser-Fügeverfahren,
Figur 7: eine Abbildung eines versiegelten erfindungsgemäßen Behälters,
Figur 8: vergrößerte Darstellungen einer Glasnaht zwischen Grundkörper und
Deckel eines erfindungsgemäßen Behälters nach deren Laser- Versiegelung, Figur 9: eine Lasergravur an der Außenseite eines erfindungsgemäßen Behälters, und
Figur 10: verschiedene Einlagerungsformen erfindungsgemäßer Behälter in Endlagern.
Figur 1a zeigt den Grundkörper 10 eines erfindungsgemäßen Behälters 1 in einer perspektivischen Außenansicht. Der Grundkörper 10 weist eine hohlzylindrische Form mit einem Innenraum 5 und einer Mantelfläche 20 auf. An der Unterseite ist der Grundkörper 10 durch eine Bodenplatte 15 (in Figur 1a nicht dargestellt), die integral mit der Mantelfläche 20 gefertigt ist, verschlossen. Mantelfläche 20 und Bodenplatte 15 bestehen aus drucklos gesintertem Siliziumkarbid.
Figur 1 b zeigt den in Figur 1 a dargestellten Behälterkörper 10 gemeinsam mit einem Deckel 40, welche sich gemeinsam zu einem erfindungsgemäßen Behälter 1 ergänzen. Der Deckel 40 weist eine kreisrunde, plattenförmige Gestalt auf, wobei der Durchmesser des Kreises dem Außendurchmesser des hohlzylinderförmigen Behälterkörpers 10 entspricht. Der Deckel 40 ist, wie auch der Behälterkörper 10, aus drucklos gesintertem Siliziumkarbid gefertigt. Die obere Abschlußkante des Behälterkörpers 10 ist so ausgebildet, dass eine horizontale, glatte Fläche gebildet wird, auf der der plattenförmige Deckel 40 aufliegt und im Verlauf eines erfindungsgemäßen Verfahrens gasdicht verbunden werden kann.
Figur 1c zeigt den in Figur 1 b dargestellten Behälter 1 , wobei der Deckel 40 nahtlos auf dem Behälterkörper 10 aufliegt.
In Figur 2 ist eine weitere Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Behälters 1 in einer Schnittdarstellung gezeigt, sodass der Innenraum 5 und die Bodenplatte 15 des Behälterkörpers sichtbar werden. Der Behälterkörper ist so ausgebildet, wie dies bereits im Zusammenhang mit Figur 1 a beschrieben wurde. Auf die dortige Beschreibung wird insoweit verwiesen. Der Deckel 40 des Behälters 1 weist auch in dieser Ausführungsform eine kreisförmige Platte auf, wie diese in Zusammenhang mit Figur 1 b beschrieben wurde. Ferner weist der Deckel einen Fortsatz 41 auf, der ebenfalls die Gestalt einer kreisförmigen Platte hat, an der Unterseite, d.h. an der dem Innenraum 5 zugewandten Seite des plattenförmigen Teils des Deckels 40 direkt an diesen anschließt. Der plattenförmige Teil und der Fortsatz 41 sind konzentrisch und parallel zueinander angeordnet. Der Außendurchmesser des Fortsatzes 41 entspricht dem Innendurchmesser des hohlzylindrischen Behälterkörpers 10. Der Fortsatz 41 wird beim Verschließen des Behälters 1 in den oberen Bereich der Ausnehmung 5 eingeführt, sodass die Seitenflächen des Fortsatzes 41 formschlüssig an der Innenoberfläche des Mantels 20 anliegen. Wenn nun von außen ein Druck auf den Mantel 20 des Behälterkörpers wirkt, so werden dessen Innenflächen durch eine, trotz der extremen Härte des Siliziumkarbids stattfindenden, geringfügigen Materialverformung an die Seitenoberfläche des Fortsatzes 41 ge- presst. So kann eine Fluidbarriere entstehen.
Figur 3a zeigt die im Zusammenhang mit Figuren 1 a bis 1c beschriebene Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Behälters in einer Schnittdarstellung, sodass die Bodenplatte 15 und der Innenraum 5 sichtbar sind. In Figuren 3b bis 3d sind im inneren Hohlraum 5 des Behälters 1 verschiedene Formen (100, 100a, 100b) radioaktiven Abfalls 100 eingelagert. In Figur 3b ist das eingelagerte, radioaktive Material eine Glaskokille 100, welche durch Verglasung von Abfällen aus der Wiederaufbereitung von Kernreaktor-Brennelementen erhalten werden.
In Figur 3c sind Segmente 100a von verbrauchten Brennstäben eines Kernreaktors eingelagert, die durch Zerkleinern dieser Brennstäbe erhalten werden. In Figur 3d sind ausgebrannte Kugel-Brennelemente 100b (Pebbles) eingelagert. Zur Stabilisierung dieser Pebbles im Innenraum 5 sind diese in eine Graphitmatrix 101 eingebettet. Die Graphitmatrix 101 bewirkt, dass die Pebbles 100b im Innenraum 5 ortsfest gehalten werden, und dass eine Berührung mit den Behälterwänden 20 vermieden wird. Figur 4 zeigt eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen Behälters 1 in einer Endlagerstätte. Die Endlagerstätte ist schematisch durch Gestein 200 dargestellt, das ein Bohrloch 210 aufweist. Der Behälter 1 weist einen hohlzylinderför- migen Mantel 20, eine integral mit diesem gefertigte Bodenplatte 15, und einen mit dem Mantel 20 laserverschlossenen Deckel 40 auf. Durch Bodenplatte 15, Mantel 20 und Deckel 40 wird der Hohlraum 5 definiert, in dem radioaktives Material eingelagert ist. Die Innenoberflächen sowohl des Mantels 20 als auch des Bodens 15 und Deckels 40 sind jeweils mit einer zusätzlichen Materialschichte aus Glaskohlenstoff ausgekleidet. Die Auskleidung 30 ist vollflächig, sodass der komplette Innenraum 5 von einer Glaskohlenstoffschichte 30 umgeben ist. Diese stellt eine zusätzliche Diffusionsbarriere für radioaktive Elemente dar.
Figur 5 zeigt eine schematische Veranschaulichung einer Arbeitshypothese zur Wirkungsweise der zusätzlichen Materialschichte an der Innenoberfläche des erfindungsgemäßen Behälters als Diffusionsbarriere. Radioaktive Nuklide 310 im Innenraum 5 des Behälters diffundieren in Abwesenheit dieser zusätzlichen Diffusionsschichte, wie dies in der oberen Hälfte der Figur dargestellt ist, unabhängig voneinander und getrieben durch den Konzentrationsgradienten, durch die Siliziumkarbidschichte 20. Dabei durchwandern die Nuklide zunächst die Siliziumkarbidschichte 20 (Nuklid 311 ) und verlassen den Behälter anschließend nach außen (Nuklid 312). Durch die niedrigen Diffusionskoeffizienten der radioaktiven Nuklide in Siliziumkarbid ist diese Diffusion sehr langsam. Dennoch ist es ein Anliegen, diese Diffusion weiter zu unterbinden. Durch das Anbringen einer zusätzlichen Materialschichte 30 aus Glaskohlenstoff, wie dies in der unteren Hälfte der Figur 5 dargstellt ist, entsteht eine zusätzliche Diffusionsbarriere. Radioaktive Nuklide 310 im Innenraum 5 des Behälters dringen zunächst in diese Diffusionsbarriere ein (Nuklid 312), und werden im weiteren Verlauf durch die herrschende radioaktive Strahlung ionisiert, d.h. Elektronen werden aus der Elektronenhülle der betreffenden Elemente herausgeschlagen. Durch die elektrisch leitenden Eigenschaften des Glaskohlenstoffs werden diese herausgeschlagenen Elektroden abgeleitet, und die zurückbleibenden Nuklide stellen einzelne, positive Ladungsträger dar, die in der Schichte eingelagert bleiben (Nuklid 316). Dadurch entsteht eine positiv geladene Schichte, die auf weitere durch Ionisierung positiv aufgeladene Teilchen (Nuklid 320) abstoßend wirken. So können im Vergleich zum Fehlen der zusätzlichen Materialschichte nur mehr wenige Nuklide (Nuklid 317) diese Barriere passieren, sodass die Diffusion insgesamt abnimmt.
In Figur 6 ist in der linken Darstellung eine Explosionsdarstellung eines gefüllten Behälters 1 gezeigt. Der Behälter weist einen Behälterkörper 10 und einen Deckel 40 auf, die im Zusammenhang mit Figur 1 näher erläutert wurden. Im Innenraum des Behälters ist radioaktiver Abfall 100 eingelagert, der, um eine stabilere Lagerung im Innenraum zu gewährleisten, von Bufferkörpern 105 umgeben ist. Die Bufferkörper 105 sind in der Abbildung als oberhalb und unterhalb des radioaktiven Materials 100 liegende, tablettenförmige Polsterkörper dargstellt. Es versteht sich, dass Pufferkörper auch zwischen verschiedenen Einlagerungen und zwischen den Einlagerungen 100 und der Mantelfläche des Behälters angebracht werden können.
In der rechten Darstellung der Figur 6 wird schematisch das gasdichte Verschließen eines Behälters mit Hilfe eines Lasers 500 gezeigt. Durch die Einwirkung des ortsfest angebrachten Lasers auf den Kontaktbereich zwischen Deckel 40 und Behälterkörper 10 des Behälters entsteht eine gasundurchlässige Glasnaht, die eine sehr hohe mechanische Festigkeit aufweist. Durch Rotation des erfindungsgemäßen Behälters relativ zum Laserstrahl wird der Behälter rundum gasdicht versiegelt.
In Figur 7 ist ein dergestalt verschlossener Behälter 1 dargestellt, wobei der Behälterkörper 10 und der Deckel 40 durch die Fügenaht 45 umfänglich verbunden sind.
Figuren 8a und 8b zeigen Abbildungen einer so gefertigten Fügenaht, Figur 8a in einer geringeren Vergrößerung und Figur 8b in einer intensiveren Vergrößerung. Daraus ist ersichtlich, dass die Fügenaht sehr fein ist, und eine sehr geringe Stärke von etwa 50 pm aufweist. Dadurch entsteht durch das Verbinden des Deckels 40 und des Behälterkörpers 10 keine Schwachstelle, die die Eigenschaft des erfindungsgemäßen Behälters als gasdichte und langzeitstabile Diffusionsbarriere kompromittieren könnte. In Figur 9 ist in der linken Abbildung ein Schnitt durch den Grenzbereich zwischen Deckel 40 und Mantel 20 eines erfindungsgemäßen Behälters dargestellt, die durch eine Fügenaht 45 versiegelt sind. Die Fügenaht hat eine Stärke d, die kleiner als 200 μιη ist. Im Bereich dieser Fügenaht wird in der gezeigten Ausführungsform eine in der rechten Abbildung der Figur 9 dargestellte Lasergravur aufgebracht, welche ein Identifikation des Inhaltes, beispielsweise durch einen Strichcode erlaubt und auch andere Informationen enthalten kann. Diese im Bereich der Fügenaht 45 aufgebrachte Gravur wirkt ähnlich einer Versiegelung. Jedes nachträgliche Öffnen des Deckels oder jede Beschädigung der Fügenaht 45 kann anhand der Gravur optisch festgestellt werden.
Figur 10 zeigt verschiedene Möglichkeiten, erfindungsgemäße Behälter 1 in einem Endlager einzulagern. Das Endlager besteht aus einer Vielzahl an Stollen 250 in einem geeigneten Gestein 200 Von den Stollen 250 laufen mehrere Bohrungen 210 ab, die zur Einlagerung des radioaktiven Abfalls bestimmt sind.
Wie in Figur 10a dargestellt, können mehrere erfindungsgemäße Behälter 1 durch ein Gewebe 3 aus keramischen Fasern miteinander verbunden werden, und in eine Bohrung 210 eingelagert werden. Der verbleibende Freiraum zwischen den gebündelten Behältern 1 untereinander, und/oder zwischen den gebündelten Behältern 1 und den Wänden der Bohrung 210 wird anschließend mit einem geeigneten Material 220 verschüttet. Wenn die entsprechende Bohrung 210 gefüllt ist, wird auch der darüberliegende Stollen 250 mit dem Material 220 verschüttet.
In Figur 10b ist eine weitere Möglichkeit der Endlagerung dargestellt, wobei mehrere erfindungsgemäße Behälter 1 in einem Container 4 aus mit Keramikfasern verstärktem Beton eingestellt werden. Diese Container 4 werden anschließend in einem Stollen 250 abgelegt. Wenn die Kapazität des Stollens 250 erschöpft ist, wird er mit einem entsprechend geeigneten Material 220 verschüttet. Zusammenfassend ergibt sich, dass der erfindungsgemäße Behälter mehr als nur eine weitere Redundanz eines Vielbarrieren-Konzepts bei der Endlagerung von radioaktiven Abfällen darstellt. Unter Verwendung eines an der Innenoberfläche mit einer zusätzlichen Materialschichte beschichteten Siliziumkarbidcontainers wird eine sehr wirkungsvolle Diffusionsbarriere errichtet, die eine stabile Langzeitlagerung von radioaktivem Material begünstigt.

Claims

Keramischer Behälter und Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall Patentansprüche
1 . Keramischer Behälter zur Endlagerung von radioaktivem Abfall, dadurch gekennzeichnet, dass der Behälter Siliziumkarbid, vorzugsweise drucklos gesintertes Siliziumkarbid aufweist oder daraus besteht, und an dessen Innenoberfläche eine zusätzliche Materialschichte aufweist.
2. Behälter nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die zusätzliche Materialschicht an der Innenoberfläche Glaskohlenstoff umfasst oder daraus besteht.
3. Behälter nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Wandstärke der Siliziumkarbidschicht zwischen 0,5 und 10 cm beträgt, und/oder dass die Wandstärke der Diffusionsbarriere 1 m bis 1 mm beträgt.
4. Behälter nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Behälter einen Innenbehälter darstellt und von außen zusätzlich von mindestens einem Behälter oder Mantel aus Metall und/oder keramischen Baustoffen umgeben wird.
5. Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall, dadurch gekennzeichnet, dass der radioaktive Abfall in einen Behälter nach einem der vorhergehenden Ansprüche eingebracht wird, und der Behälter gasdicht verschlossen wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass der gasdichte Verschluss durch Verbinden eines Grundkörpers und eines Deckels mittels Laser-Fügeverfahren erfolgt.
7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Berührungsflächen eines Grundkörpers und eines Deckels des Behälters so gestaltet sind, dass der gasdichte Verschluss durch ein Aneinanderpressen des Deckels und des Grundkörpers durch äußeren Druck erfolgt, vorzugsweise durch äußeren Druck eines umgebenden Füllmaterials.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Berührungsfläche zwischen einem Grundkörper und einem Deckel des Behälters mit einer keramischen Masse abgedichtet wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren ferner die Einlagerung des verschlossenen Behälters in ein Wirtsgestein umfasst.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 9, dadurcJi^ekennzejcJhDei, dass das Verfahren ferner das Verfüllen des eingelagerten Behälters aufweist.
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