WO2013031883A1

WO2013031883A1 - 樹脂多層成形体及びその製造方法

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Publication number: WO2013031883A1
Application number: PCT/JP2012/071991
Authority: WO
Inventors: 健輔津村; 和洋沢; 高橋　克典; 成裕乾; 延彦乾; 谷口　浩司
Original assignee: 積水化学工業株式会社
Priority date: 2011-08-31
Filing date: 2012-08-30
Publication date: 2013-03-07
Also published as: KR20140053825A; EP2752293B1; US20130316159A1; CN103648771A; EP2752293A1; EP2752293A4; CN103648771B

Abstract

　フィラーの配向性が高く、機械的強度が高い樹脂多層成形体及びその製造方法を提供する。　熱可塑性樹脂（１１ａ）と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラー（１５）とを含み、フィラー（１５）が熱可塑性樹脂（１１ａ）中に分散されている複数の樹脂組成物層（１１）が積層された樹脂多層成形体（１）であって、各々のフィラー（１５）の長手方向と、全てのフィラー（１５）の長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である樹脂多層成形体（１）及び樹脂多層成形体（１）の製造方法。

Description

樹脂多層成形体及びその製造方法

　本発明は、熱可塑性樹脂にフィラーが分散されている樹脂多層成形体及びその製造方法に関し、特に、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーが熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂多層成形体及びその製造方法に関する。

　近年、弾性率等の機械的強度の高い樹脂成形体が強く求められている。機械的強度の高い樹脂成形体の材料としては、例えば、数ｎｍから数十ｎｍの寸法のフィラーを熱可塑性樹脂中に分散させた樹脂複合材料が注目されている。このようなナノレベルのフィラーとして、炭素カーボンファイバー、多層カーボンナノチューブ、カーボンファイバー、薄片化グラフェン、粘土などが知られている。

　上記樹脂複合材料からなる樹脂成形体の機械的強度を効果的に高めるには、上記のようなナノレベルのフィラーを樹脂成形体中において一方向に配向させる必要がある。例えば、下記の特許文献１には、炭素材料からなるフィラーとマトリックスとの混合物を繊維状に押出成形し、繊維状の成形物の方向を揃えて固めることにより、炭素材料からなるフィラーをマトリックス中において配向させる方法が開示されている。また、下記の特許文献２には、炭素材料からなるフィラーとマトリックスとの混合物に電場を印加することにより、フィラーをマトリックス中において特定の方向に配向させる方法及びそれによってフィラーが配向した連接フィルムが開示されている。

米国特許第７１８６０９２号特開２００６－３１２６７７号公報

　しかしながら、特許文献１及び２の方法によりナノレベルのフィラーを配向させた樹脂成形体では、上記フィラーの配向性が低かった。そのため、樹脂成形体の機械的強度が充分に高められないという問題があった。

　本発明の目的は、フィラーの配向性が高く、機械的強度が高い樹脂多層成形体及びその製造方法を提供することにある。

　本発明の樹脂多層成形体は、熱可塑性樹脂と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている複数の樹脂組成物層が積層されている。本発明の樹脂多層成形体では、各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である。

　本発明の樹脂多層成形体のある特定の局面では、前記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みが、上記フィラーの厚みの１～３倍である。その場合には、上記フィラーが上記樹脂組成物層の層面と平行な方向へと配向するため、上記フィラーの配向性をより高めることができる。従って、樹脂多層成形体の機械的強度をさらに高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体の他の特定の局面では、前記グラフェン構造を有する炭素材料のアスペクト比が１０～５００の範囲である。その場合には、前記グラフェン構造を有する炭素材料の積層面に交差する方向に加わる外力に対する補強効果を効果的に高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体の別の特定の局面では、前記グラフェン構造を有する炭素材料が薄片化黒鉛、カーボンファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも一種である。その場合には、薄片化黒鉛はナノサイズを有し、かつ比表面積が大きい。そのため、樹脂多層成形体の機械的強度をより高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体のさらに他の特定の局面では、前記熱可塑性樹脂がポリオレフィン系樹脂、ポリアミド、及びＡＢＳ樹脂からなる群から選択された少なくとも一種である。その場合には、汎用されているポリオレフィン系樹脂を用いることにより、樹脂多層成形体のコストを低減することができる。

　本発明の樹脂多層成形体のさらに別の特定の局面では、前記フィラーが、前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して１～５０重量部の割合で含有されている。その場合には、樹脂多層成形体の機械的強度をより効果的に高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体のまた他の特定の局面では、前記樹脂多層成形体の形状がシート状である。その場合には、シート状の複数の樹脂組成物層を積層することにより、樹脂多層成形体を容易に成形することができる。

　本発明の樹脂多層成形体の他の特定の局面では、樹脂多層成形体は、熱可塑性樹脂と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている複数の樹脂組成物層が積層された樹脂多層成形体であって、前記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みｔが、前記フィラーの厚みをαとしたとき、α＜ｔ≦１５αである。この樹脂多層成形体では、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーが熱可塑性樹脂中に分散されている複数の樹脂組成物層が積層された樹脂多層成形体であって、上記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みｔが、上記フィラーの厚みをαとしたときにα＜ｔ≦１５αであるため、各樹脂組成物層内に上記フィラーが層界面を乱すことなく存在する。そのため、この樹脂多層成形体では、樹脂組成物層が乱れなく積層されている。よって、機械的強度が効果的に高められた樹脂多層成形体を提供することができる。

　本発明の樹脂多層成形体の別の特定の局面では、前記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みが０．０１μｍ～２．０μｍの範囲である。その場合には、樹脂多層成形体の機械的強度をさらに確実に高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体の他の特定の局面では、樹脂多層成形体は、第１の熱可塑性樹脂と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーとを含み、前記フィラーが前記第１の熱可塑性樹脂中に分散されている複数の第１の樹脂組成物層と、第２の熱可塑性樹脂を主成分とする複数の第２の樹脂組成物層とが積層されている。本発明の樹脂多層成形体では、前記第２の樹脂組成物層にはグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーが含まれていない、または前記第１の樹脂組成物層に含まれる炭素材料からなるフィラーの量をＸ、前記第２の樹脂組成物層に含まれる炭素材料からなるフィラーの量をＹとすると、Ｘ＞Ｙである。第１の樹脂組成物層に分散されているグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量が、第２の樹脂組成物層に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量より多いため、第１の樹脂組成物層の機械的強度が高められている。本発明の樹脂多層成形体は、複数の第１の樹脂組成物層と複数の第２の樹脂組成物層とが積層されているため、第１の樹脂組成物層の機械的強度により、樹脂多層成形体全体の機械的強度を高めることができる。従って、より少ないフィラー添加量で、樹脂多層成形体の機械的強度をより高めることができる。また、この樹脂多層成形体の製造方法によれば、共押出し成形により第１の層と第２の層との積層体を形成した後、上記積層体を分割し、分割された上記積層体をさらに積層することにより多層成形するため、複数の第１の樹脂組成物層と複数の第２の樹脂組成物層とが多数積層された本発明の樹脂多層成形体５を効率的に製造することができる。

　本発明の樹脂多層成形体のさらに他の特定の局面では、前記複数の第１の樹脂組成物層と前記複数の第２の樹脂組成物層とが交互に積層されている。その場合には、樹脂多層成形体の機械的強度をより高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体のさらに別の特定の局面では、前記第２の樹脂組成物層がグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含まない。その場合には、樹脂多層成形体の機械的強度をさほど低めることなく、樹脂多層成形体に用いられるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量を効率的に減らすことができる。
　本発明の樹脂多層成形体の他の特定の局面では、熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層されている積層体を有し、複数の上記第１の層の内の少なくとも１層が、フィラーを含む。この樹脂多層成形体は、熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層されている積層体を有し、複数の上記第１の層の内の少なくとも１層がフィラーを含むので、引張強度を高めることができる。
　本発明の樹脂多層成形体の他の特定の局面では、上記フィラーの材料は、カーボンナノチューブである。

　本発明の樹脂多層成形体の製造方法は、前記熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂複合組成物を用意する工程と、前記樹脂複合組成物を共押出し成形することにより、前記樹脂組成物層の積層体を形成する工程と、前記積層体を分割し、分割された前記積層体をさらに積層する工程とを備える。上記製造方法によって、本発明の種々の樹脂多層成形体を製造することができる。

　本発明の樹脂多層成形体の製造方法のある特定の局面では、樹脂多層成形体の製造方法は、前記熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂組成物を用意する工程と、前記樹脂組成物を成形することにより、複数の樹脂組成物層を作製する工程と、前記複数の樹脂組成物層を重ね合わせることにより、樹脂多層成形体を成形する工程とを備える。上記製造方法によって、本発明の種々の樹脂多層成形体を製造することができる。

　本発明の樹脂多層成形体の製造方法の他の特定の局面では、樹脂多層成形体の製造方法は、前記第１の熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記第１の熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂複合組成物を用意する工程と、前記樹脂複合組成物と前記第２の熱可塑性樹脂とを共押出し成形することにより、第１の層と第２の層との積層体を形成する工程と、上記積層体を分割し、分割された上記積層体をさらに積層する工程とを備える。上記製造方法によって、本発明の種々の樹脂多層成形体を製造することができる。
　本発明の樹脂多層成形体の製造方法の別の特定の局面では、樹脂多層成形体の製造方法は、熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層されている積層体であって、複数の上記第１の層の内の少なくとも１層がフィラーを含む積層体を、多層溶融押出法により成形する工程を備える。

　本発明の樹脂多層成形体では、グラフェン構造を有する炭素材料からなる各々のフィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下であるため、上記フィラーの配向性が高くなっている。そのため、樹脂多層成形体の機械的強度を効果的に高めることができる。

　また、本発明の樹脂多層成形体の製造方法では、共押出し成形により積層体を形成した後、積層体を分割し、分割された積層体をさらに積層することにより多層成形するため、上記フィラーの配向性を高めることができる。従って、機械的強度の高い樹脂多層成形体を製造することができる。

図１は、本発明の一実施形態における樹脂多層成形体の模式的断面図である。図２は、本発明の他の実施形態における樹脂多層成形体の模式的断面図である。図３は、本発明の樹脂多層成形体の製造に際し、多層成形体を得るための各工程を説明するための模式図である。図４は、本発明に係る樹脂多層成形体を形成するに際し複数の層を積層するのに用いられる分流アダプターを示す略図的斜視図である。図５は、本発明の他の実施形態における樹脂多層成形体を構成する１つの樹脂組成物層を示す模式的断面図である。図６は、実施例２２の樹脂多層成形体の切断面を１０００倍のＴＥＭにより撮影した断面写真である。図７は、比較例２２の樹脂多層成形体の切断面を１０００倍のＴＥＭにより撮影した断面写真である。図８は、実施例３３で多層構造を得るのに用いた分流アダプターを説明するための模式的正面図である。図９は、本発明の他の実施形態における樹脂多層形成体の模式的断面図である。図１０は、本発明の他の実施形態における樹脂多層形成体の模式的断面図である。図１１は、本発明の他の実施形態における樹脂多層形成体の模式的断面図である。図１２は、本発明の他の実施形態における樹脂多層形成体の模式的断面図である。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明することにより、本発明を明らかにする。

　（樹脂多層成形体１）
　図１は、本発明の樹脂多層成形体の模式的断面図である。なお、図１においては、フィラー１５の存在を明確にするため、断面であることを表すハッチングを省略している。

　図１に示すように、樹脂多層成形体１では、複数の樹脂組成物層１１が積層されている。樹脂多層成形体１の形状は特に限定されないが、例えば、シート状であることが好ましい。その場合には、薄いシート状の複数の樹脂組成物層１１を積層することにより、樹脂多層成形体１を容易に成形することができる。

　樹脂多層成形体１の厚みは特に限定されないが、例えば、０.０１～１.０μｍの範囲とすることができる。また、樹脂組成物層１１の厚みから、樹脂多層成形体１を所望の厚みとするために必要な樹脂多層成形体１の積層数を決定してもよい。

　樹脂多層成形体１における樹脂組成物層１１の積層数は、好ましくは１０層以上であり、より好ましくは２０層以上であり、さらに好ましくは３０層以上である。樹脂組成物層１１の積層数を多くすることにより、樹脂多層成形体１の機械的強度をより一層高めることができる。樹脂多層成形体１の厚みが同じである場合においても、樹脂組成物層１１の積層数が多いほど樹脂多層成形体１の機械的強度が高くなる。

　樹脂組成物層１１には、熱可塑性樹脂１１ａが含まれており、熱可塑性樹脂１１ａ中にはフィラー１５が分散されている。熱可塑性樹脂１１ａを用いた樹脂多層成形体１では、加熱により様々な成形方法を用いて、様々な成形品を容易に得ることができる。

　熱可塑性樹脂１１ａとしては、特に限定されず、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂などの様々な熱可塑性樹脂を用いることができる。好ましくは、熱可塑性樹脂１１ａとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレンとプロピレンとのランダム共重合体、エチレンとプロピレンのブロック共重合体、エチレンとα－オレフィンの共重合体などのポリオレフィン系樹脂や、ポリアミド、ＡＢＳ樹脂からなる群から選択された少なくとも一種が用いられる。さらに好ましくは、熱可塑性樹脂１１ａとしては、ポリプロピレン系樹脂、すなわちプロピレンの単独重合体やプロピレンとエチレンとの共重合体などが用いられる。上記ポリプロピレン系樹脂は、様々な樹脂成形体において汎用されており、安価である。また、上記ポリプロピレン系樹脂は、比較的低い温度で容易に成形することができる。従って、ポリプロピレン系樹脂を用いることにより、樹脂多層成形体１のコストを低減でき、かつ樹脂多層成形体１をより容易に製造することができる。

　樹脂組成物層１１では、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラー１５が上記熱可塑性樹脂１１ａ中に分散されている。上記炭素材料としては、好ましくは、黒鉛、薄片化黒鉛、グラファイト、カーボンファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることができる。より好ましくは、上記炭素材料としては、複数のグラフェンシートの積層体、すなわち薄片化黒鉛、カーボンファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも１種が用いられる。本発明において、黒鉛とは、多数のグラフェンシートが積層されている積層体をいう。薄片化黒鉛とは、黒鉛を剥離処理して得られるものであり、黒鉛よりも薄いグラフェンシート積層体をいう。薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層数は、黒鉛より少なければよいが、通常数層～２００層程度であり、好ましくは数層～１０層程度である。上記薄片化黒鉛には薄いグラフェンシートが積層されており、上記薄片化黒鉛はアスペクト比が比較的大きい形状を有する。従って、本発明の樹脂多層成形体において、樹脂組成物層１１に含まれる熱可塑性樹脂１１ａ中に上記薄片化黒鉛からなるフィラー１５が均一に分散された場合には、上記薄片化黒鉛の積層面に交差する方向に加わる外力に対する補強効果を効果的に高めることができる。

　上記炭素材料のアスペクト比の好ましい下限は１０であり、好ましい上限は５００である。なお、アスペクト比とは、上記炭素材料のグラフェンシート積層面方向における最大寸法の上記炭素材料の厚みに対する比をいうものとする。上記炭素材料のアスペクト比が低すぎると、上記積層面に交差する方向に加わった外力に対する補強効果が充分でないことがある。一方で、上記炭素材料のアスペクト比が高すぎても、効果が飽和してそれ以上の補強効果を望めないことがある。より好ましくは、上記炭素材料のアスペクト比の下限は９０であり、上限は５００である。

　樹脂組成物層１１では、熱可塑性樹脂１１ａ中の全てのフィラー１５が一定の方向に配向しており、各々のフィラー１５の長手方向と、全てのフィラー１５の長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下となっている。すなわち、各々のフィラー１５の配向角度のばらつきが小さくなっている。それによって、フィラー１５全体の配向性が高くなっている。そのため、樹脂組成物層１１の機械的強度が効果的に高められる。従って、樹脂組成物層１１が積層されている樹脂多層成形体１の引張弾性率等の機械的強度が高められる。

　なお、本実施形態では、フィラー１５全体が樹脂組成物層１１の層面と平行な方向に配向しているが、本発明の樹脂多層成形体に含まれる上記炭素材料からなるフィラーの配向方向は、上記方向に限定されない。すなわち、本発明の樹脂多層成形体に含まれる上記フィラーは、上記フィラー全体が高い配向性を備えている限り、すなわち各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下となっている限り、いかなる方向に配向していてもよい。もっとも、上記フィラーは、上記樹脂多層成形体の樹脂組成物層の層面と平行な方向に配向していることが好ましい。その場合には、上記樹脂組成物層及び上記樹脂多層成形体の機械的強度がより高められる。

　上記角度を求める方法は特に限定されないが、樹脂組成物層において、上記フィラーの最も配向している方向、通常成形時の樹脂流動方向と平行な方向に、厚み方向の中央部分の薄膜切片を作製し、該薄膜切片を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により倍率５００倍から１万倍でフィラーを観察し、観察されたフィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度を測定することにより、求めることができる。

　樹脂組成物層１１の厚みは特に限定されないが、フィラー１５の厚みの１～３倍まで薄くされていることが好ましい。それによって、樹脂組成物層１１中において樹脂組成物層１１の上層面及び下層面に挟まれたフィラー１５は、樹脂組成物層１１の層面と平行な方向へと配向する。そのため、樹脂組成物層１１及び樹脂多層成形体１の引張弾性率等の機械的強度をさらに高めることができる。より好ましくは、複数の樹脂組成物層１１の厚みは、フィラー１５の厚みの１～２倍であってもよい。

　樹脂組成物層１１に含まれる熱可塑性樹脂中に含まれるフィラー１５の量は、熱可塑性樹脂１１ａ１００重量部に対し、１～５０重量部の範囲とすることが好ましい。熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量を上記範囲とすることで、引張弾性率等の機械的強度の高められた樹脂多層成形体１を得ることができる。熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量が１重量部未満では、樹脂多層成形体１の機械的強度を充分に高められないことがある。熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量が５０重量部を超えると、樹脂多層成形体１の剛性が高くなり、樹脂多層成形体１が脆くなることがある。

　（樹脂多層成形体２）
　図２は、本発明の実施形態の樹脂多層成形体１の変形例に係る樹脂多層成形体２を示す模式的断面図である。なお、図２においても、フィラー１５の存在を明確にするため、断面であることを表すハッチングを省略している。

　図２に示すように、樹脂多層成形体２では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが積層されている。第１の樹脂組成物層２１は、上記樹脂多層成形体１の樹脂組成物層１１に相当する。すなわち、第１の樹脂組成物層２１には、熱可塑性樹脂２１ａが含まれており、熱可塑性樹脂２１ａ中にはフィラー１５が分散されている。第２の樹脂組成物層２２は、本変形例では、熱可塑性樹脂２２ａからなるが、熱可塑性樹脂２２ａを主成分とするものであってもよい。主成分とするとは、第２の樹脂組成物層２２の重量の半分以上が、第２の樹脂組成物層２２に含まれる熱可塑性樹脂２２ａの重量からなるものをいうものとする。

　本変形例の樹脂多層成形体２のように、本発明の樹脂多層成形体では、第２の樹脂組成物層２２が、第１の樹脂組成物層２１と共に積層されていてもよい。この場合においても、本発明の樹脂多層成形体は、第１の樹脂組成物層２１におけるフィラー１５の配向性が高められているため、樹脂多層成形体の機械的強度を効果的に高めることができる。

　熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａとしては、上記樹脂多層成形体１の熱可塑性樹脂１１ａにおいて挙げたものと同様の熱可塑性樹脂を用いることができる。また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａは同じ樹脂であってもよく、異なる樹脂であってもよい。熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが同じ樹脂である場合には、第１の樹脂組成物層２１と第２の樹脂組成物層２２との密着性を高めることができる。また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが異なる樹脂である場合には、例えば、熱可塑性樹脂２１ａを含む第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａを含む第２の樹脂組成物層２２との機能を分けることにより、樹脂多層成形体１に機械的強度以外の機能性を付与することができる。例えば、熱可塑性樹脂２２ａとしてガスバリア性の高いポリエチレンオキシドを用いることによって、ガスバリア性の高い樹脂多層成形体２を得ることができる。また、熱可塑性樹脂２２ａとして耐衝撃性の高いＡＢＳを用いることによって、耐衝撃性の高い樹脂多層成形体２を得ることができる。

　本変形例では、第２の樹脂組成物層２２は、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含まないが、第２の樹脂組成物層２２は、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含んでいてもよい。もっとも、第２の樹脂組成物層２２に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量が少ないほど、樹脂多層成形体２の機械的強度をさほど低めることなく、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの使用量を効率的に減らすことができる。

　第２の樹脂組成物層２２の厚みは、第１の樹脂組成物層２１の厚みと同程度とすることができる。なお、第１の樹脂組成物層２１及び第２の樹脂組成物層２２の厚みから、樹脂多層成形体２を所望の厚みとするために必要な樹脂多層成形体の全層数を決定してもよい。

　（樹脂多層成形体１及び２の製造方法）
　次に、本発明の樹脂多層成形体１の製造方法の一実施形態について説明する。

　まず、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラー１５を熱可塑性樹脂１１ａ中に均一に分散することにより、フィラー１５が熱可塑性樹脂１１ａ中に均一に分散された樹脂組成物を得る。上記分散方法は、例えば、熱可塑性樹脂１１ａとフィラー１５とを、プラストミル等の二軸スクリュー混練機や二軸押出機等を用いて、加熱下において混練することにより、フィラー１５が熱可塑性樹脂１１ａ中に均一に分散された上記樹脂組成物を得ることができる。

　なお、薄片化黒鉛からなるフィラー１５が熱可塑性樹脂１１ａ中に均一に分散された樹脂組成物を得る場合には、膨張化黒鉛を熱可塑性樹脂１１ａと共に加熱下において混練する方法によっても、上記樹脂組成物を得ることができる。膨張化黒鉛では、黒鉛の層間距離が広げられるが、熱可塑性樹脂と加熱下において溶融混練することにより膨張化黒鉛が複数の薄片化黒鉛に分離し、上記薄片化黒鉛が溶融混練物中に均一に分散される。上記膨張化黒鉛は、黒鉛の層間に硝酸イオンなどの電解質イオンを挿入する電気化学法により、黒鉛の層間距離を広げることにより得ることができる。

　次に、上記樹脂組成物を共押出し成形することにより、上記熱可塑性組成物からなる樹脂組成物層１１が積層された２層以上の積層体を得る。上記積層体を得る方法は特に限定されず、例えば、ウェットラミネーション法、ドライラミネーション法、溶融熱プレスラミネーション法、押出コーティング法、多層溶融押出法、ホットメルトラミネーション法及びヒートラミネーション法などが挙げられる。

　好ましくは、上記製造方法としては、本発明の樹脂多層成形体１の製造が容易である多層溶融押出法を用いることができる。上記多層溶融押出法としては、例えば、マルチマニホールド法及びフィードブロック法などが挙げられる。具体的には、第１の押出機及び第２の押出機の双方に上記樹脂組成物を導入し、上記第１の押出機及び上記第２の押出機から上記樹脂組成物を同時に押出す。上記第１の押出機及び上記第２の押出機から押出された上記樹脂組成物は、フィードブロックに送られる。上記フィードブロックでは、上記第１の押出機及び上記第２の押出機から押出された上記樹脂組成物が合流する。それによって、上記樹脂組成物を含む樹脂組成物層１１が積層された積層体を得ることができる。

　次に、上記積層体を多層形成ブロックへと移送し、上記多層形成ブロックにおいて多層化して、層数が１０層以上の樹脂多層成形体１を得ることができる。

　上記１０層以上の積層体からなる樹脂多層成形体を得る方法の一例を、図３を参照して説明する。図３に示すように、第１の層３２と第２の層３３とを積層してなる積層体３１を押出機から押出す。該押出し方向において、Ｉ工程において積層体３１を複数に分割する。すなわち、積層体３１の押出し方向に平行な方向であり、かつ積層面に垂直な複数の面に沿って積層体３１を分割する。このようにして、分割された積層体３１Ａ，３１Ｂ，３１Ｃ，３１Ｄを得る。

　次に、ＩＩ工程において、分流アダプターなどを用いて分割により得られた積層体３１Ａ～３１Ｄを積層方向に並ぶように移動させる。ここでは、上から順に積層体３１Ｂ，積層体３１Ｄ，積層体３１Ａ，積層体３１Ｃの順に配置される。

　しかる後、ＩＩＩ工程において、積層体３１Ｂ，積層体３１Ｄ，積層体３１Ａ及び積層体３１Ｃを積層面に平行な方向に拡張する。次に、ＩＶ工程において、拡張された積層体３１Ａ～３１Ｄを重ね合わせた後、積層面に垂直な方向に圧縮する。このようにして、８層の積層体３４を得ることができる。このＩ～ＩＶ工程を繰り返すことにより、層数が１０層以上の多層の成形体を得ることができる。

　なお、上記分流アダプターの一例を図４に示す。図４に示す分流アダプターでは、積層体３６Ａ～３６Ｄが、前述した図３に示した工程Ｉ～ＩＶに従って積層される。この分流アダプターを複数段用いて、多層成形体を得ることができる。

　なお、上記多層成形は、上記のような本実施形態の方法に限定されず、適宜の多層化方法及び装置により行うことができる。例えば、上記積層体を繰り返し折り返すことにより多層化して、層数が１０層以上の樹脂多層成形体１を得てもよい。

　上記多層成形においては、樹脂組成物層１１の厚みをフィラー１５の厚みの１～３倍まで薄く形成することが好ましい。それによって、フィラー１５が樹脂組成物層１１の層面と平行な方向へと配向する。それによって、得られる樹脂多層成形体１の引張弾性率等の機械的強度をさらに高めることができる。また、上記のように薄く形成された樹脂組成物層１１を数多く積層することによって、機械的強度の高い、厚みのある樹脂多層成形体１を得ることができる。

　本発明の上記変形例における樹脂多層成形体２は、上記樹脂組成物と共に第２の熱可塑性樹脂２２ａを用いて、上記製造方法により製造することができる。具体的には、上記第１の押出機に上記樹脂組成物を、上記第２の押出機に第２の熱可塑性樹脂２２ａを導入し、上記フィードブロックにおいて合流させることにより、上記樹脂組成物を含む第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａを含む第２の樹脂組成物層２２とが積層された積層体を得ることができる。その後、上記積層体を多層成形することによって、樹脂多層成形体２を得ることができる。

　（樹脂多層成形体３及び４）
　次に、図１を参照しながら、本発明の実施形態の樹脂多層成形体１の変形例に係る樹脂多層成形体３について説明する。樹脂多層成形体３では、複数の樹脂組成物層１１が積層されている。樹脂多層成形体３の形状は特に限定されないが、例えば、シート状であることが好ましい。その場合には、薄いシート状の複数の樹脂組成物層１１を積層することにより、樹脂多層成形体３を容易に成形することができる。

　樹脂多層成形体３の厚みは特に限定されないが、好ましくは０．１～２．０ｍｍの範囲であり、より好ましくは０．１～１．０ｍｍの範囲である。また、樹脂組成物層１１の厚みから、樹脂多層成形体３を所望の厚みとするために必要な樹脂組成物層１１の積層数を決定してもよい。

　樹脂多層成形体３における樹脂組成物層１１の積層数は、好ましくは１０層以上であり、より好ましくは２０層以上であり、さらに好ましくは３０層以上である。樹脂組成物層１１の積層数を多くすることにより、樹脂多層成形体３の機械的強度をより一層高めることができる。樹脂多層成形体３の厚みが同じである場合においても、樹脂組成物層１１の積層数が多いほど樹脂多層成形体３の機械的強度が高くなる。

　樹脂組成物層１１には、熱可塑性樹脂１１ａが含まれており、熱可塑性樹脂１１ａ中にはフィラー１５が分散されている。熱可塑性樹脂１１ａを用いた樹脂多層成形体３では、加熱により様々な成形方法を用いて、様々な成形品を容易に得ることができる。

　熱可塑性樹脂１１ａとしては、特に限定されず、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニルなどの様々な熱可塑性樹脂を用いることができる。好ましくは、熱可塑性樹脂１１ａとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレンとプロピレンとのランダム共重合体、エチレンとプロピレンのブロック共重合体、エチレンとα－オレフィンの共重合体などのポリオレフィン系樹脂、ポリアミド、及びＡＢＳ樹脂からなる群から選択された少なくとも一種が用いられる。さらに好ましくは、熱可塑性樹脂１１ａとしては、ポリプロピレン系樹脂、すなわちプロピレンの単独重合体やプロピレンとエチレンとの共重合体などが用いられる。上記ポリプロピレン系樹脂は、様々な樹脂成形体において汎用されており、安価である。また、上記ポリプロピレン系樹脂は、比較的低い温度で容易に成形することができる。従って、ポリプロピレン系樹脂を用いることにより、樹脂多層成形体３のコストを低減でき、かつ樹脂多層成形体３をより容易に製造することができる。

　熱可塑性樹脂１１ａの分子量は特に限定されないが、好ましくは熱可塑性樹脂の重量平均分子量が６．００×１０^５～１.５０×１０^５の範囲である。上記重量平均分子量が１.５０×１０^５より小さいと、樹脂組成物層１１の強度が低下し、樹脂組成物層１１の界面が破断することがある。それによって、樹脂多層成形体３の積層面に乱れが生じ、樹脂多層成形体３の機械的強度が低下することがある。上記分子量が６．００×１０^５より大きい場合、特に問題はないが、粘度が高くなるため成形時の取り扱いが難しくなることがある。

　樹脂組成物層１１では、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラー１５が上記熱可塑性樹脂１１ａ中に分散されている。上記炭素材料としては、好ましくは、黒鉛、薄片化黒鉛、グラファイト、カーボンナノファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることができる。より好ましくは、上記炭素材料としては、複数のグラフェンシートの積層体、すなわち薄片化黒鉛、カーボンナノファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも１種が用いられる。

　黒鉛とは、多数のグラフェンシートが積層されている積層体をいう。薄片化黒鉛とは、黒鉛を剥離処理して得られるものであり、黒鉛よりも薄いグラフェンシート積層体をいう。薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層数は、黒鉛より少なければよいが、通常数層～２００層程度であり、好ましくは数層～１０層程度である。

　上記薄片化黒鉛には薄いグラフェンシートが積層されており、上記薄片化黒鉛はアスペクト比が比較的大きい形状を有する。従って、本発明の樹脂多層成形体において、樹脂組成物層１１に含まれる熱可塑性樹脂１１ａ中に上記薄片化黒鉛からなるフィラー１５が均一に分散された場合には、上記薄片化黒鉛の積層面に交差する方向に加わる外力に対する補強効果を効果的に高めることができる。

　上記フィラー１５のアスペクト比の好ましい下限は１０であり、好ましい上限は１０００である。なお、アスペクト比とは、上記炭素材料のグラフェンシート積層面方向における最大寸法の上記炭素材料の厚みに対する比をいうものとする。上記炭素材料のアスペクト比が低すぎると、上記積層面に交差する方向に加わった外力に対する補強効果が充分でないことがある。一方で、上記炭素材料のアスペクト比が高すぎても、効果が飽和してそれ以上の補強効果を望めないことがある。より好ましくは、上記炭素材料のアスペクト比の下限は１０であり、上限は３００である。

　フィラー１５の厚みは特に限定されないが、好ましくは１０～６５０ｎｍの範囲であり、より好ましくは１０～５００ｎｍの範囲である。フィラー１５の厚みを上記範囲とすることにより、フィラー１５による補強効果を効果的に高めることができる。それによって、樹脂多層成形体３の機械的強度をより一層高めることができる。

　本発明の樹脂多層成形体３では、樹脂多層成形体１と同様、各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である。さらに、本発明の樹脂多層成形体３では、樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みｔが、フィラー１５の厚みをαとしたとき、α＜ｔ≦１５αの範囲である。より好ましくは、複数の樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みｔは、フィラー１５の厚みのα＜ｔ≦５αの範囲とすることができる。樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みを上記範囲とすることにより、樹脂組成物層１１の界面を乱すことなく、フィラー１５が樹脂組成物層１１内に存在することができる。そのため、複数の樹脂組成物層１１が乱れなく積層された樹脂多層成形体３を提供することができる。従って、本発明によれば、機械的強度の高い樹脂多層成形体３を提供することができる。

　樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みとフィラー１５の厚みとの関係を、図５を参照しつつ説明する。図５は、樹脂多層成形体３を構成する樹脂組成物層１１のうち１層を示す模式図である。図５に示されるように、樹脂組成物層１１中に含まれる各々のフィラー１５は、樹脂組成物層１１の層面と平行な方向に配向しているとは限らず、樹脂組成物層１１の層面と平行な方向に対して若干傾いている。本発明の樹脂多層成形体３では、樹脂組成物層１１の厚みｔが、フィラーの厚みをαとしたとき、α＜ｔ≦１５αの範囲であるため、フィラー１５が樹脂組成物層１１中において若干傾いていても、フィラー１５が樹脂組成物層１１の厚みの範囲内において収まるため、樹脂組成物層１１の界面からはみ出し難い。従って、フィラー１５により樹脂組成物層１１の界面に乱れが生じ難いため、複数の樹脂組成物層１１が乱れなく積層された樹脂多層成形体３を提供することができる。

　樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みがフィラー１５の厚みの１倍同等若しくは１倍より小さいと、フィラー１５の上記方向に対する傾きが大きい場合に、フィラー１５の端部が樹脂組成物層１１の界面からはみ出し、露出することがある。その場合には、樹脂組成物層１１の界面が乱れる。そのため、樹脂多層成形体３の積層面に乱れが生じることにより、樹脂多層成形体３の機械的強度が低下する。

　樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みｔがフィラー１５の厚みαの１５倍より大きいと、樹脂組成物層１１の層面と平行な方向に配向させることができず、機械的強度を高めることができない。

　樹脂組成物層１１の１層あたりの具体的な厚みは、フィラー１５の厚みにより適宜定めればよいが、好ましくは、０．０１μｍ～２．０μｍの範囲である。上記範囲の厚みにフィラー１５が分散された樹脂組成物層１１を複数積層することにより、樹脂多層成形体３の機械的強度を効果的に高めることができる。樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みが０．０１μｍ未満だと、樹脂多層成形体３の積層面に乱れが生じることがあり、樹脂多層成形体３の機械的強度が低下することがある。樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みが２．０μｍを超えると、樹脂組成物層１１の層面と平行な方向に配向させることができず、機械的強度を高めることができない。

　樹脂組成物層１１に含まれる熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量は、熱可塑性樹脂１１ａ１００重量部に対し、１～５０重量部の範囲とすることが好ましい。熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量を上記範囲とすることで、引張弾性率等の機械的強度の高められた樹脂多層成形体３を得ることができる。熱可塑性樹脂中１１ａに含まれるフィラー１５の量が１重量部未満では、樹脂多層成形体３の機械的強度を充分に高められないことがある。熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量が５０重量部を超えると、樹脂多層成形体３の剛性が高くなるが、樹脂多層成形体３が脆くなることがある。

　より好ましくは、樹脂組成物層１１に含まれる熱可塑性樹脂１１ａ中に含まれるフィラー１５の量は、熱可塑性樹脂１１ａ１００重量部に対し、１～３０重量部の範囲である。その場合には、複数の樹脂組成物層１１が確実に乱れなく積層された樹脂多層成形体３を提供することができる。従って、本発明によれば、機械的強度が確実に高められた樹脂多層成形体３を提供することができる。

　（樹脂多層成形体４）
　次に、図２を参照しながら、本発明の実施形態の樹脂多層成形体１の変形例に係る樹脂多層成形体４について説明する。

　図２に示すように、樹脂多層成形体４では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが積層されている。第１の樹脂組成物層２１は、上記樹脂多層成形体３の樹脂組成物層１１に相当する。すなわち、第１の樹脂組成物層２１には、第１の熱可塑性樹脂２１ａが含まれており、熱可塑性樹脂２１ａ中にはフィラー１５が分散されている。第２の樹脂組成物層２２は、本変形例では、第２の熱可塑性樹脂２２ａからなるが、熱可塑性樹脂２２ａを主成分とするものであってもよい。主成分とするとは、第２の樹脂組成物層２２の重量の半分以上が、第２の樹脂組成物層２２に含まれる熱可塑性樹脂２２ａの重量からなるものをいうものとする。

　本変形例の樹脂多層成形体４のように、本発明の樹脂多層成形体では、第２の樹脂組成物層２２が、第１の樹脂組成物層２１と共に積層されていてもよい。この場合においても、本発明の樹脂多層成形体は、第１の樹脂組成物層２１におけるフィラー１５の配向性が高められているため、樹脂多層成形体の機械的強度を効果的に高めることができる。

　本変形例では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが交互に積層されている。この場合には、複数の第１の樹脂組成物層２１が樹脂多層成形体４全体の機械的強度を効率的に高めることができる。もっとも、樹脂多層成形体４の積層状態は特に限定されず、例えば、樹脂多層成形体４は、複数の第１の樹脂組成物層２１または複数の第２の樹脂組成物層２２が連続して積層された部分を備えていてもよい。

　熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａとしては、上記樹脂多層成形体３の熱可塑性樹脂１１ａにおいて挙げたものと同様の熱可塑性樹脂を用いることができる。また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａは同じ樹脂であってもよく、異なる樹脂であってもよい。熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが同じ樹脂である場合には、第１の樹脂組成物層２１と第２の樹脂組成物層２２との密着性を高めることができる。また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが異なる樹脂である場合には、例えば、熱可塑性樹脂２１ａを含む第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａを含む第２の樹脂組成物層２２との機能を分けることにより、樹脂多層成型体２に機械的強度以外の機能性を付与することができる。例えば、熱可塑性樹脂２２ａとしてガスバリア性の高いポリエチレンオキシドを用いることによって、ガスバリア性の高い樹脂多層成形体４を得ることができる。また、熱可塑性樹脂２２ａとして耐衝撃性の高いＡＢＳを用いることによって、耐衝撃性の高い樹脂多層成形体４を得ることができる。

　本変形例では、第２の樹脂組成物層２２は、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含まないが、第２の樹脂組成物層２２は、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含んでいてもよい。もっとも、第２の樹脂組成物層２２に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量が少ないほど、樹脂多層成形体４の機械的強度をさほど低めることなく、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの使用量を効率的に減らすことができる。

　第２の樹脂組成物層２２の厚みは特に限定されないが、第１の樹脂組成物層２１の厚みと同程度とすることができる。なお、第１の樹脂組成物層２１及び第２の樹脂組成物層２２の厚みから、樹脂多層成形体４を所望の厚みとするために必要な樹脂多層成形体の全層数を決定してもよい。

　（樹脂多層成形体３及び４の製造方法）
　次に、本発明の樹脂多層成形体３の製造方法の一実施形態について説明する。

　次に、上記樹脂組成物を成形することにより、複数の樹脂組成物層１１を作製する。樹脂組成物層１１を作製する方法は特に限定されず、従来公知の多層成型方法において用いられる成形方法により樹脂組成物層１１を作製することができる。上記樹脂組成物層１１を作製する方法としては、例えば、上記樹脂組成物を加熱下においてプレス成形によりシート化する方法等が挙げられる。プレス成形によるシート化工程は、例えば、０.５ｍｍ肉厚のスペーサを用い、１９０℃にて２分間余熱を行い、続いて３分間１００ｋＰａの圧力を加えてシート化することができる。

　次に、上記複数の樹脂組成物層１１を重ね合わせることにより、樹脂組成物層１１が積層された樹脂多層成形体３を成形する。このとき、上記複数の樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みｔが、α＜ｔ≦１５αとなるように樹脂多層成形体３を成形する。上記複数の樹脂組成物層１１を重ね合わせる方法は、上記複数の樹脂組成物層１１の１層あたりの厚みｔが、α＜ｔ≦１５αとなる限り、特に限定されない。例えば、上記記載と同様の繰り返し加熱プレス成形による方法などが挙げられる。

　また、上記樹脂組成物から樹脂多層成形体３を形成する方法としては、上記樹脂組成物を共押出し成形する方法により複数の樹脂組成物層１１の作製及び重ね合わせを行ってもよい。上記共押出し成形方法は特に限定されず、例えば、ウェットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出コーティング法、多層溶融押出法、ホットメルトラミネーション法及びヒートラミネーション法などが挙げられる。

　好ましくは、上記製造方法としては、本発明の樹脂多層成形体３の製造が容易である多層溶融押出法を用いることができる。上記多層溶融押出法としては、例えば、マルチマニホールド法及びフィードブロック法などが挙げられる。具体的には、第１の押出機及び第２の押出機の双方に上記樹脂組成物を導入し、上記第１の押出機及び上記第２の押出機から上記樹脂組成物を同時に押出す。上記第１の押出機及び上記第２の押出機から押出された上記樹脂組成物は、フィードブロックに送られる。上記フィードブロックでは、上記第１の押出機及び上記第２の押出機から押出された上記樹脂組成物が合流する。それによって、上記樹脂組成物を含む樹脂組成物層１１が積層された積層体を得ることができる。

　次に、上記積層体を多層形成ブロックへと移送し、上記多層形成ブロックにおいて多層化して、層数が１０層以上の樹脂多層成形体３を得ることができる。

　本発明の上記変形例における樹脂多層成形体４は、上記樹脂組成物と共に第２の熱可塑性樹脂２２ａを用いることにより製造することができる。具体的には、上記樹脂組成物及び第２の熱可塑性樹脂２２ａをそれぞれプレス成形した後、得られた複数の樹脂組成物シート及び複数の熱可塑性樹脂２２ａのシートを交互に重ね合わせて成形することにより、樹脂多層成形体４を製造することができる。また、上記樹脂組成物と第２の熱可塑性樹脂２２ａとを別々の押出機より共押出し成形することによって、樹脂多層成形体４を製造することもできる。

　（樹脂多層成形体５）
　次に、図２を参照しながら、本発明の実施形態の樹脂多層成形体１の変形例に係る樹脂多層成形体５について説明する。図２に示すように、樹脂多層成形体５では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが積層されている。本実施形態では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが交互に積層されている。もっとも、樹脂多層成形体５の積層状態は特に限定されず、例えば、樹脂多層成形体５は、複数の第１の樹脂組成物層２１または複数の第２の樹脂組成物層２２が連続して積層された部分を備えていてもよい。

　樹脂多層成形体５の形状は特に限定されないが、例えば、シート状であることが好ましい。その場合には、薄いシート状の複数の第１の樹脂組成物層２１及び第２の樹脂組成物層２２を積層することにより、樹脂多層成形体５を容易に成形することができる。

　第１の樹脂組成物層２１には、熱可塑性樹脂２１ａが含まれており、熱可塑性樹脂２１ａ中にはフィラー１５が分散されている。第２の樹脂組成物層２２は、本実施形態では、熱可塑性樹脂２２ａからなるが、熱可塑性樹脂２２ａを主成分とするものであってもよい。主成分とするとは、第２の樹脂組成物層２２の重量の半分以上が、第２の樹脂組成物層２２に含まれる熱可塑性樹脂２２ａの重量からなるものをいうものとする。熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａを用いた樹脂多層成形体５では、加熱により様々な成形方法を用いて、様々な成形品を容易に得ることができる。

　熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａとしては、特に限定されず、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニルなどを挙げることができる。好ましくは、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン－プロピレン共重合体などのポリオレフィンが用いられる。ポリオレフィンを用いることにより、樹脂多層成形体５のコストを低減でき、かつ樹脂多層成形体５をより容易に製造することができる。

　また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａは同じ樹脂であってもよく、異なる樹脂であってもよい。熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが同じ樹脂である場合には、第１の樹脂組成物層２１と第２の樹脂組成物層２２との密着性を高めることができる。また、熱可塑性樹脂２１ａ，２２ａが異なる樹脂である場合には、例えば、熱可塑性樹脂２１ａを含む第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａを含む第２の樹脂組成物層２２との機能を分けることにより、樹脂多層成形体５に機械的強度以外の機能性を付与することができる。例えば、熱可塑性樹脂２２ａとしてガスバリア性の高いポリエチレンオキシドを用いることによって、ガスバリア性の高い樹脂多層成形体５を得ることができる。また、熱可塑性樹脂２２ａとして耐衝撃性の高いＡＢＳを用いることによって、耐衝撃性の高い樹脂多層成形体５を得ることができる。また、第１の樹脂組成物層２１には、フィラー１５として、カーボンファイバー織布を用いてもよい。熱可塑性樹脂中にカーボンファイバー織布を挿入することによって、第１の樹脂組成物層２１の靭性を損なうことなく強度を高めることができる。また、第１の樹脂組成物層２１には、カーボンファイバー織布が積層されていてもよい。この場合にも、第１の樹脂組成物層２１の靭性を損なうことなく強度を高めることができる。

　第１の樹脂組成物層２１では、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラー１５が上記熱可塑性樹脂２１ａ中に分散されている。第２の樹脂組成物層２２は、本実施形態では、熱可塑性樹脂２２ａからなり、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含まない。もっとも、本発明の樹脂多層成形体５においては、第２の樹脂組成物層２２は、第１の樹脂組成物層２１に含まれるフィラー１５の量よりも少ない量である限り、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含んでいてもよい。

　本発明の樹脂多層成形体５では、樹脂多層成形体１と同様、各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である。さらに、本発明の樹脂多層成形体５では、第１の樹脂組成物層２１に含まれるフィラー１５の量が、第２の樹脂組成物層２２に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量よりも重量基準において多い。すなわち、樹脂多層成形体５では、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーが、複数の第１の樹脂組成物層２１に偏在している。複数の第１の樹脂組成物層２１では、多くのフィラー１５が熱可塑性樹脂２１ａ中に均一に分散されているため、複数の第１の樹脂組成物層２１の機械的強度が高くなる。それによって、複数の第１の樹脂組成物層２１が積層されている樹脂多層成形体５全体の機械的強度をより高めることができる。すなわち、本発明によれば、少ないフィラーで樹脂多層成形体５の機械的強度をより高めることができる。

　第１の樹脂組成物層２１に含まれる熱可塑性樹脂２１ａ中に含まれるフィラー１５の量は、熱可塑性樹脂２１ａ１００重量部に対し、１～５０重量部の範囲とすることが好ましい。熱可塑性樹脂２１ａ中に含まれるフィラー１５の量を上記範囲とすることで、引張弾性率等の機械的強度の高められた樹脂多層成形体５を得ることができる。熱可塑性樹脂中２１ａに含まれるフィラー１５の量が１重量部未満では、樹脂多層成形体５の機械的強度を充分に高められないことがある。熱可塑性樹脂２１ａ中に含まれるフィラー１５の量が５０重量部を超えると、樹脂多層成形体５の剛性が高くなり、樹脂多層成形体５が脆くなることがある。

　第２の樹脂組成物層２２に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量は、熱可塑性樹脂２２ａ１００重量部に対し、好ましくは、５０重量部未満である。より好ましくは、第２の樹脂組成物層２２には、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーは含まれない。第２の樹脂組成物層２２に含まれるグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの量が少ないほど、樹脂多層成形体５の機械的強度をさほど低めることなく、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーの使用量を効率的に減らすことができる。

　上記のように、本実施形態では、複数の第１の樹脂組成物層２１と複数の第２の樹脂組成物層２２とが交互に積層されている。この場合には、複数の第１の樹脂組成物層２１が樹脂多層成形体５全体の機械的強度をよりより高めることができる。

　上記炭素材料としては、好ましくは、グラフェン、カーボンナノチューブ、グラファイト、カーボンファイバー及び薄片化黒鉛からなる群から選択された少なくとも１種を用いることができる。より好ましくは、上記炭素材料としては、複数のグラフェンシートの積層体、すなわち薄片化黒鉛が用いられる。薄片化黒鉛とは、元の黒鉛を剥離処理して得られるものであり、元の黒鉛よりも薄いグラフェンシート積層体をいう。薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層数は、元の黒鉛より少なければよいが、通常数層～２００層程度である。上記薄片化黒鉛には薄いグラフェンシートが積層されており、上記薄片化黒鉛はアスペクト比が比較的大きい形状を有する。従って、本発明の樹脂多層成形体において、第１の樹脂組成物層２１に含まれる熱可塑性樹脂２１ａ中に上記薄片化黒鉛からなるフィラー１５が均一に分散された場合には、上記薄片化黒鉛の積層面に交差する方向に加わる外力に対する補強効果を効果的に高めることができる。

　なお、アスペクト比とは、薄片化黒鉛の積層面方向における最大寸法の薄片化黒鉛の厚みに対する比をいうものとする。上記薄片化黒鉛のアスペクト比が低すぎると、上記積層面に交差する方向に加わった外力に対する補強効果が充分でないことがある。一方で、上記薄片化黒鉛のアスペクト比が高すぎても、効果が飽和してそれ以上の補強効果を望めないことがある。従って、アスペクト比の好ましい下限は７０であり、好ましい上限は５００である。

　第１の樹脂組成物層２１の厚みは特に限定されないが、フィラー１５の厚みの１～３倍であることが好ましい。その場合には、フィラー１５が第１の樹脂組成物層２１の面と平行な方向へと配向する。そのため、第１の樹脂組成物層２１及び樹脂多層成形体５の引張弾性率をさらに高めることができる。より好ましくは、複数の第１の樹脂組成物層２１の厚みは、フィラー１５の厚みの１～２倍であってもよい。

　また、第２の樹脂組成物層２２の厚みは、第１の樹脂組成物層２１の厚みと同程度とすることができる。

　なお、第１の樹脂組成物層２１及び第２の樹脂組成物層２２の厚みから、樹脂多層成形体５を所望の厚みとするために必要な樹脂多層成形体の全層数を決定してもよい。

　（樹脂多層成形体５の製造方法）
　次に、本発明の樹脂多層成形体５（樹脂複合成形体）の製造方法の一実施形態について説明する。

　まず、フィラー１５を熱可塑性樹脂２１ａ中に均一に分散することにより、フィラー１５が熱可塑性樹脂２１ａ中に均一に分散された熱可塑性樹脂組成物を得る。上記分散方法は、例えば、熱可塑性樹脂２１ａとフィラー１５とを、プラストミル等の二軸スクリュー混練機や二軸押出機等を用いて、加熱下において混練することにより、フィラー１５が熱可塑性樹脂２１ａ中に均一に分散された上記熱可塑性樹脂組成物を得ることができる。

　次に、上記熱可塑性樹脂組成物と熱可塑性樹脂２２ａとを用いて、上記熱可塑性樹脂組成物からなる第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａからなる第２の樹脂組成物層２２とが積層された、２層～数層の積層体を得る。上記積層体を得る方法は特に限定されず、例えば、プレス成形した積層板を積層する方法や、延伸したシートを積層する方法などが挙げられるが、好ましくは、ウェットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出コーティング法、多層溶融押出法、ホットメルトラミネーション法及びヒートラミネーション法などが挙げられる。

　より好ましくは、上記製造方法としては、本発明の樹脂多層成形体の製造が容易である多層溶融押出法を用いることができる。具体的には、２台の押出機を用いて、上記熱可塑性樹脂組成物と熱可塑性樹脂２２ａとを共押出し成形することにより、上記熱可塑性樹脂組成物からなる第１の樹脂組成物層２１と、熱可塑性樹脂２２ａからなる第２の樹脂組成物層２２とが積層された、２層～数層の積層体を得ことができる。上記多層溶融押出法としては、例えば、マルチマニホールド法及びフィードブロック法などが挙げられる。

　次に、上記積層体を、多層形成ブロックへと移送する。上記多層形成ブロックにおいて上記積層体を分割し、分割された上記積層体をさらに積層することにより多層成形して、層数が１０層以上の樹脂多層成形体５を得ることができる。

　なお、上記多層成形において上記積層体を分割及び積層する方法は特に限定されず、適宜の方法及び装置によって行うことができる。

　（樹脂多層成形体６～９）
　図９に、本発明の樹脂多層成形体６を模式的に断面図で示す。図９に示す樹脂多層成形体６は、複数の第１の層１１Ａ～１１Ｋが積層されている積層体１０である。第１の層１１Ａ～１１Ｋは、フィラーＸを含む。積層体１０は、少なくとも５層の第１の層１１Ａ～１１Ｋが積層されて構成されている。具体的には、積層体１０は、１１層の第１の層１１Ａ～１１Ｋが積層されて構成されている。

　第１の層１１Ａ～１１Ｋは、熱可塑性樹脂を含む。第１の層１１Ａ～１１Ｋは、フィラーＸを含む。第１の層１１Ａ～１１Ｋの内の少なくとも１層が、フィラーを含んでいてもよく、第１の層１１Ａ～１１Ｋの全ての層が、フィラーを含んでいてもよい。第１の層１１Ａ～１１Ｋは、積層体１０の厚み方向に積層されている。第１の層１１Ａ～１１Ｋの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層１１Ａ～１１Ｋの組成は同一であることが好ましい。第１の層１１Ａ～１１Ｋのフィラー以外の成分の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層１１Ａ～１１Ｋのフィラー以外の成分の組成は同一であることが好ましい。

　図１０に、本発明の樹脂多層成形体７を模式的に断面図で示す。図１０に示す樹脂多層成形体７は、複数の第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅが積層されている積層体１２である。第１の層７１Ａ～７１Ｆは、フィラーを含む。積層体１２は、少なくとも５層の第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅが積層されて構成されている。具体的には、積層体１２は、１１層の第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅが積層されて構成されている。

　第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅは、熱可塑性樹脂を含む。第１の層７１Ａ～７１Ｆは、フィラーＸを含む。第１の層７１Ａ～７１Ｆの内の少なくとも１層が、フィラーを含んでもよい。第１の層７２Ａ～７２Ｅはフィラーを含まない。第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅの組成は同一であることが好ましい。第１の層７１Ａ～７１Ｆの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層７１Ａ～７１Ｆの組成は同一であることが好ましい。第１の層７２Ａ～７２Ｅの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層７２Ａ～７２Ｅの組成は同一であることが好ましい。第１の層７１Ａ～７１Ｆのフィラー以外の成分の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層７１Ａ～７１Ｆのフィラー以外の成分の組成は同一であることが好ましい。

　第１の層７１Ａ～７１Ｆと第１の層７２Ａ～７２Ｅとは厚みが異なる。第１の層７１Ａ～７１Ｆの厚みは、第１の層７２Ａ～７２Ｅの厚みよりも薄い。このように複数の第１の層の厚みは同一であってもよく、異なっていてもよい。厚みが相対的に薄い第１の層７１Ａ～７１Ｆと、厚みが相対的に厚い第１の層７２Ａ～７２Ｅのうち、厚みが相対的に薄い第１の層７１Ａ～７１Ｆがフィラーを含むことが好ましい。第１の層７１Ａ～７１Ｆと第１の層７２Ａ～７２Ｅとの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。第１の層７１Ａ～７１Ｆと第１の層７２Ａ～７２Ｅとは交互に、積層体１２の厚み方向に積層されている。すなわち、積層体１２は、第１の層７１Ａ、第１の層７２Ａ、第１の層７１Ｂ、第１の層７２Ｂ、第１の層７１Ｃ、第１の層７２Ｃ、第１の層７１Ｄ、第１の層７２Ｄ、第１の層７１Ｅ、第１の層７２Ｅ及び第１の層７１Ｆがこの順で積層されて構成されている。第１の層７２Ａ～７２Ｅは、第１の層７１Ａ～７１Ｆにより挟み込まれている。第１の層７２Ａ～７２Ｅはそれぞれ、第１の層７１Ａ～７１Ｆにより互いに隔てられている。

　図１１に、本発明の樹脂多層成形体８を模式的に断面図で示す。図１１に示す樹脂多層成形体８は、図９に示す積層体１０と、積層体１０の第１の表面２ａに積層された第２の層４２と、積層体１０の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂに積層された第２の層４３とを備える。第２の層４２，４３は表面層である。第２の層４２と第２の層４３との組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。１つの第２の層４２が、積層体１０の第１の表面２ａのみに積層されていてもよく、第２の表面２ｂに第２の層４３が積層されていなくてもよい。２つの第２の層４２，４３が、積層体１０の第１の表面２ａと第２の表面２ｂとに１層ずつ積層されていることが好ましい。第２の層４２，４３は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。

　第２の層を設けることによって、第１の層よりも第２の層の厚みを厚くすることができる。第２の層の厚みは、第１の層の厚みよりも厚くてもよい。また、必要に応じて、第２の層の外側の表面にエンボスを形成することも可能である。なお、積層体１０の引張強度が高いほど、積層体１０と第２の層４２，４３とを有する樹脂多層成形体８の引張強度が高くなる。

　図１２に、本発明の樹脂多層成形体９を模式的に断面図で示す。図１２に示す樹脂多層成形体９は、図１０に示す積層体１２と、積層体１２の第１の表面２２ａに積層された第２の層４２と、積層体１２の第１の表面２２ａとは反対の第２の表面２２ｂに積層された第２の層４３とを備える。

　積層体１０及び１２における上記第１の層の積層数は、少なくとも５層であり、好ましくは１０層以上、より好ましくは２０層以上、更に好ましくは３０層以上、特に好ましくは４０層以上、最も好ましくは８０層以上である。上記第１の層の積層数が多いと、樹脂多層成形体６～９の引張強度が高くなる。積層体１０及び１２における上記第１の層の積層数の上限は、樹脂多層成形体６～９の厚みを考慮して適宜変更でき特に限定されない。積層体１０及び１２における上記第１の層の積層数は２００００層以下であってもよく、２００００層以上であってもよい。透明性が高い樹脂多層成形体６～９を得る観点からは、上記第１の層の積層数は、好ましくは５０００層以下、より好ましくは１５００層以下、更に好ましくは１０００層以下、特に好ましくは８００層以下、最も好ましくは４００層以下である。

　樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記第１の層の平均厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは５００ｎｍ以上、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下、特に好ましくは５μｍ以下、最も好ましくは１μｍ以下である。樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記第１の層の１層当たりの厚み（全ての第１の層の各厚み）は、好ましくは５０ｎｍ以上、より好ましくは１００ｎｍ以上、更に好ましくは５００ｎｍ以上、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、更に好ましくは１μｍ以下である。上記第１の層の１層当たりの厚み（全ての第１の層の各厚み）は、３００μｍ未満であってもよく、２００μｍ以下であってもよく、１６０μｍ以下であってもよい。積層体１０及び１２の最表面に位置する２つの第１の層の１層当たりの厚みは、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、更に好ましくは１μｍ以下である。積層体１０及び１２の最表面に位置する２つの第１の層の１層当たりの厚みは、３００μｍ未満であってもよく、２００μｍ以下であってもよく、１６０μｍ以下であってもよい。

　積層体１０及び１２の厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、更に好ましくは０．１ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下である。積層体１０及び１２の厚みが上記下限以上であると、樹脂多層成形体６～９の引張強度がより一層高くなる。積層体１０及び１２の厚みが上記上限以下であると、樹脂多層成形体６～９の透明性がより一層高くなる。

　樹脂多層成形体６～９の厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、更に好ましくは０．１ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下である。樹脂多層成形体６～９の厚みが上記下限以上であると、樹脂多層成形体６～９の引張強度がより一層高くなる。樹脂多層成形体６～９の厚みが上記上限以下であると、樹脂多層成形体６～９の透明性がより一層高くなる。

　樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層良好にする観点からは、上記第２の層の１層当たりの厚み（全ての第２の層の各厚み）は好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは１μｍ以上、最も好ましくは１０μｍ以上、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは６００μｍ以下、更に好ましくは２００μｍ以下、特に好ましくは１００μｍ以下、最も好ましくは５０μｍ以下である。上記第２の層の１層当たりの厚み（全ての第２の層の各厚み）は、１μｍを超えていてもよく、５μｍを超えていてもよく、４０μｍを超えていてもよく、１６０μｍを超えていてもよく、２００μｍを超えていてもよい。

　上記第２の層の厚みが上記下限以上であると、樹脂多層成形体６～９の厚みが厚くなりすぎない。
　積層体１０及び１２の厚みをＴとしたときに、上記第２の層の厚みは、好ましくは０．２Ｔを超え、より好ましくは０．４Ｔ以上、好ましくは３Ｔ以下、より好ましくは１Ｔ以下、更に好ましくは０．８Ｔ以下、特に好ましくは０．６Ｔ以下である。

　複数（５層以上）の上記第１の層の内の少なくとも１層は、フィラーを含む。よって、樹脂多層成形体６～９の引張強度がより一層高くなる。すなわち、フィラーの使用は、樹脂多層成形体６～９の引張強度の向上に大きく寄与する。また、上記第２の層は、フィラーを含んでいてもよく、フィラーを含んでいなくてもよい。

　樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記フィラーの材料は、グラフェン構造を有する炭素材料であることが好ましい。上記グラフェン構造を有する炭素材料として、例えば、カーボンナノチューブ等が挙げられる。樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記フィラーの材料は、カーボンナノチューブであることが好ましい。

　また、樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記フィラーのアスペクト比は１を超えることが好ましい。さらに、樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記フィラーは球状ではないフィラーであることが好ましく、棒状フィラー又は板状フィラーであることがより好ましく、板状フィラーであることが更に好ましい。樹脂多層成形体６～９の引張強度を更に高めるために、上記フィラーのアスペクト比は１．５以上であることが好ましく、２以上であることがより好ましく、２．５以上であることが更に好ましく、３以上であることが特に好ましい。

　上記球状ではないフィラーは非球状フィラーである。該非球状フィラー、棒状フィラー及び板状フィラーはそれぞれ長さ方向を有する。また、上記フィラーの材料が、カーボンナノチューブ等のグラフェン構造を有する炭素材料である場合に、フィラーは一般に長さ方向を有する。

　本発明の樹脂多層成形体６～９では、樹脂多層成形体１と同様、各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である。

　上記フィラーの配向を制御して、上記角度を上記上限以下にすることにより、樹脂多層成形体６～９における上記第１の層の積層方向と直交する方向における引張強度がかなり高くなる。熱可塑性樹脂とフィラーとを含む第１の層を形成するための組成物を用いて、多層溶融押出法により積層体１０及び１２を得ることにより、フィラーを含む層における上記角度を上記上限以下にすることが容易である。

　上記第１の層は、気泡を含有していてもよく、気泡を含有していなくてもよい。上記第２の層は気泡を含有していてもよく、気泡を含有していなくてもよい。上記第１の層が気泡を含有する場合には、該気泡の平均気泡径は２００ｎｍ未満であることが好ましい。上記第１の層が気泡を含有する場合、発泡倍率は特に限定されないが、１．１倍以上が好ましい。上記第１の層に気泡を含有させる方法は特に限定されないが、発泡材料として、アゾジカルボンイミド（ＡＤＣＡ）等の化学発泡材を用いる方法や、ＣＯ_２等の気体を用いる方法等が挙げられる。

　上記「平均気泡径」に関しては、気泡が独立気泡であり、真球状である場合には、気泡の直径から平均気泡径が求められる。気泡が独立気泡であり、真球状以外の形状である場合には、気泡の外周の２点を結ぶ最長の長さ、すなわち最大径から平均気泡径が求められる。また、気泡が連続気泡である場合にも、気泡の外周の２点を結ぶ最長の長さ、すなわち最大径から平均気泡径が求められる。平均気泡径は、少なくとも１０個以上の気泡の気泡径の平均値を示し、任意に選択された１０個の気泡の気泡径の平均値であることが好ましい。
　以下、本発明に係る樹脂多層成形体６～９に含まれる各成分の詳細を説明する。

　（熱可塑性樹脂）
　上記第１の層は、熱可塑性樹脂を含む。上記第２の層は熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。該熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記第１，第２の層に含まれる熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）樹脂、ポリカーボネート樹脂、ＥＶＡ（エチレン－酢酸ビニル共重合体）樹脂、ポリスチレン樹脂、塩化ビニル樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体）樹脂、ＡＳ（アクリロニトリル－スチレン共重合体）樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、熱可塑性エラストマー、及び（メタ）アクリル樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。上記第１の層及び上記第２の層はそれぞれ、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリスチレン樹脂、又はポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。引張強度をより一層良好にする観点からは、上記第１の層は上記熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。また、引張強度を更に一層良好にする観点からは、上記第１の層は上記熱可塑性樹脂としてポリカーボネート樹脂を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂には、高分子化合物がアロイ化又はブレンドされていてもよい。

　上記ポリオレフィン樹脂としては特に限定されず、例えば、エチレン、プロピレン又はα－オレフィン等の単独重合体、エチレンとプロピレンとの共重合体、エチレンとα－オレフィンとの共重合体、プロピレンとα－オレフィンとの共重合体、及び２種以上のα－オレフィンの共重合体等が挙げられる。上記ポリオレフィン樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記α－オレフィンとしては特に限定されず、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘプテン及び１－オクテン等が挙げられる。
　上記塩化ビニル樹脂としては、塩化ビニルの単独重合体、塩化ビニルと該塩化ビニルと重合可能な塩化ビニル以外の重合性単量体との共重合体、並びに塩化ビニル重合体以外の重合樹脂に塩化ビニル重合体をグラフトさせたグラフト共重合体等が挙げられる。

　上記重合性単量体は、反応性二重結合を有していれば特に限定されない。上記重合性単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン及びブチレン等のα－オレフィン類、酢酸ビニル及びプロピオン酸ビニル等のビニルエステル類、ブチルビニルエーテル及びセチルビニルエーテル等のビニルエーテル類、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類、スチレン及びα－メチルスチレン等の芳香族ビニル類、塩化ビニリデン及びフッ化ビニル等のハロゲン化ビニル類、並びに、Ｎ－フェニルマレイミド及びＮ－シクロヘキシルマレイミド等のＮ－置換マレイミド類等が挙げられる。上記重合性単量体は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記重合樹脂としては特に限定されず、例えば、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－酢酸ビニル－一酸化炭素共重合体、エチレン－エチル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－メチル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－プロピレン共重合体、アクリルニトリル－ブタジエン共重合体、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂及び塩素化ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。上記重合樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ＡＢＳ樹脂としては、例えば、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン３元共重合体が挙げられる。
　また、耐熱性を向上させるために、上記熱可塑性樹脂に、α－メチルスチレン等の芳香族ビニル類及びＮ－フェニルマレイミドを共重合させてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂としては特に限定されず、例えば、ポリビニルブチラール樹脂等が挙げられる。
　上記熱可塑性エラストマーとしては特に限定されず、例えば、スチレン・ブタジエンエラストマー、エチレン・プロピレンエラストマー及びアクリルエラストマー等が挙げられる。

　上記熱可塑性樹脂の分子量及び分子量分布は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５０００以上、より好ましくは２００００以上、好ましくは５００万以下、より好ましくは３０万以下である。上記熱可塑性樹脂の分子量分布（重量平均分子量Ｍｗ／数平均分子量Ｍｎ）は、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、好ましくは８０以下、より好ましくは４０以下である。

　重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレンを標準物質として求めた値である。重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製の測定装置（カラム：昭和電工社製　Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　ＬＦ－８０４（長さ３００ｍｍ）×２本、測定温度：４０℃、流速：１ｍＬ／ｍｉｎ、溶媒：テトラヒドロフラン、標準物質：ポリスチレン）を用いて測定した値を意味する。

　（フィラー）
　上述したように、複数（５層以上）の上記第１の層の内の少なくとも１層は、フィラーを含む。よって、樹脂多層成形体６～９の引張強度がより一層高くなる。また、上記第２の層は、フィラーを含んでいてもよく、フィラーを含んでいなくてもよい。
　樹脂多層成形体６～９の引張強度を更に一層高める観点からは、上記フィラーの材料は、グラフェン構造を有する炭素材料であることが好ましい。

　上記炭素材料の好ましい例としては、層状黒鉛、薄片化黒鉛、グラファイト及びカーボンナノチューブ等が挙げられる。上記フィラーは、薄片化黒鉛であることが好ましい。上記薄片化黒鉛は、複数のグラフェンシートの積層体である。上記薄片化黒鉛は、層状黒鉛を剥離処理して得られ、層状黒鉛よりも薄いグラフェンシートの積層体である。上記薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層数は、２層以上である。上記薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層数は、層状黒鉛の積層数より少ないことが好ましく、好ましくは２００層以下である。上記薄片化黒鉛のアスペクト比は比較的大きい。従って、樹脂多層成形体６～９が上記フィラーを含む層を備えることによって、樹脂多層成形体６～９における上記第１の層の積層方向と直交する方向における引張強度がかなり高くなる。
　また、樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、上記フィラーは球状ではないフィラーであることが好ましく、棒状フィラー又は板状フィラーであることがより好ましく、板状フィラーであることが更に好ましい。

　上記フィラーのアスペクト比は、好ましくは１を超え、より好ましくは１．１以上、より一層好ましくは２以上、更に好ましくは２．５以上、特に好ましくは３以上、好ましくは５００以下、より好ましくは３００以下、更に好ましくは１００以下、特に好ましくは５０以下である。上記フィラーの材料がグラフェン構造を有する炭素材料であったり、上記フィラーが棒状フィラー又は板状フィラーであったりする場合に、上記フィラーのアスペクト比は好ましくは１０以上、より好ましくは９０以上である。上記アスペクト比とは、長手方向寸法の短手方向寸法に対する比である。上記フィラーの材料がグラフェン構造を有する炭素材料である場合に、上記アスペクト比とは、グラフェンシート積層面方向における長手方向寸法のグラフェンシート積層面方向における短手方向寸法に対する比である。上記アスペクト比が上記下限以上及び上記上限以下であると、樹脂多層成形体６～９の引張強度がより一層高くなる。

　上記フィラーの材料がグラフェン構造を有する炭素材料であったり、上記フィラーが棒状フィラー又は板状フィラーであったりする場合に、上記フィラーを含む層の厚みは、上記フィラーの厚みの１倍以上、好ましくは１倍を超え、より好ましくは１．１倍以上、好ましくは１００倍以下、より好ましくは１０倍以下、更に好ましくは３倍以下である。

　上記フィラーを含む層において、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記フィラーの含有量は好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、更に好ましくは１重量部以上、特に好ましくは２重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは５０重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下、特に好ましくは１０重量部以下である。

　また、樹脂多層成形体６～９の引張強度をより一層高める観点からは、積層体１０及び１２は延伸されて得られていることが好ましく、積層体１０及び１２は延伸された積層体であることが好ましい。樹脂多層成形体６～９は、積層体１０及び１２を延伸することにより得られることが好ましい。積層体１０及び１２を延伸する倍率は特に限定されない。積層体１０及び１２を延伸することによって、上記フィラーの配向性が上昇し、フィラーを含む層における各々のフィラーの長さ方向のなす角度の絶対値の平均を小さくすることができる。結果として、樹脂多層成形体６～９の機械的物性が高くなる。

　（他の成分）
　本発明に係る樹脂多層成形体６～９における上記第１，第２の層はそれぞれ、必要に応じて、可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。

　（樹脂多層成形体６～９の製造方法）
　本発明に係る樹脂多層成形体６～９の製造方法は特に限定されない。本発明に係る樹脂多層成形体６～９の製造方法としては、例えば、ウェットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出コーティング法、多層溶融押出法、ホットメルトラミネーション法及びヒートラミネーション法等が挙げられる。

　製造が容易であり、かつ引張強度により一層優れた樹脂多層成形体６～９が得られるので、本発明に係る樹脂多層成形体６～９は、多層溶融押出法により得られていることが好ましい。上記多層溶融押出法としては、例えば、マルチマニホールド法及びフィードブロック法等が挙げられる。

　樹脂多層成形体６～９を容易に製造し、引張強度をより一層良好にする観点からは、本発明に係る樹脂多層成形体６～９の製造方法は、熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層された積層体であって、該複数の第１の層の内の少なくとも１層がフィラーを含む積層体１０及び１２を、多層溶融押出法により成形する工程を備えることが好ましい。樹脂多層成形体６～９をより一層容易に製造し、引張強度を更に一層良好にする観点からは、積層体１０及び１２を、マルチマニホールド法又はフィードブロック法により成形することが好ましい。また、本発明に係る樹脂多層成形体６～９の製造方法は、１つの上記第２の層を積層体１０及び１２の第１の表面のみに積層するか、又は２つの上記第２の層を、積層体１０及び１２の上記第１の表面と該第１の表面とは反対の第２の表面とに１層ずつ積層する工程を備えることが好ましい。

　次に、樹脂多層成形体６～９における積層体１０及び１２の製造方法について説明する。
　先ず、熱可塑性樹脂及びフィラーを含む第１の層を形成するための組成物を用意する。また、必要に応じて、第２の層を形成するための組成物を用意する。例えば、二軸スクリュー混練機又は二軸押出機等を用いて、加熱下において混練することにより、熱可塑性樹脂中にフィラーを均一に分散させることができる。上記二軸スクリュー混練機としては、プラストミル等が挙げられる。

　なお、熱可塑性樹脂中に薄片化黒鉛であるフィラーを均一に分散させる場合には、膨張化黒鉛を熱可塑性樹脂と共に加熱下において混練することが好ましい。膨張化黒鉛を熱可塑性樹脂と加熱下において溶融混練することにより、膨張化黒鉛が複数の薄片化黒鉛に分離し、該薄片化黒鉛が熱可塑性樹脂中に均一に分散される。上記膨張化黒鉛は、層状黒鉛の層間に硝酸イオンなどの電解質イオンを挿入する電気化学法により、層状黒鉛の層間距離を広げることにより得ることができる。

　次に、製造装置を用いて、上記第１の層を形成するための組成物を共押出しして成形することにより、上記第１の層の全体又は少なくとも一部を積層する。具体的には、第１の押出機（主押出機）及び第２の押出機（副押出機）の双方に上記第１の層を形成するための組成物を導入し、第１の押出機及び第２の押出機から上記第１の層を形成するための組成物を同時に押し出す。上記第１の層を形成するための組成物を押し出す際に、第２の層を形成するための組成物を押し出してもよい。第１の押出機及び第２の押出機から押出された上記第１の層を形成するための組成物は、フィードブロックに送られる。フィードブロックでは、第１の押出機及び第２の押出機から押出された上記第１の層を形成するための組成物が、交互に重なるように合流する。それによって、上記第１の層を形成するための組成物を積層することができる。

　交互に積層する第１の層を形成するための組成物の一方にフィラーを含ませることにより、フィラーを含む層とフィラーを含まない層とが交互に積層された積層体を得ることができる。交互に積層する第１の層を形成するための組成物の双方にフィラーを含ませることにより、フィラーを含む層が積層された積層体１０及び１２を得ることができる。

　なお、上記第１の層を形成するための組成物を積層する方法は、上述の方法に限定されない。適宜の共押出し成形法及び製造装置により上記第１の層を形成するための組成物を積層することができる。
　次に、フィードブロックの下流部に分割積層可能な多層用ブロックを複数取り付け、樹脂多層成形体６～９を得ることができる。

　以下、本発明の具体的な実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。なお、本発明は下記実施例に限定されない。

　（薄片化黒鉛）
　実施例２～４及び比較例２～４に用いる薄片化黒鉛を、以下の方法で製造した。

　黒鉛単結晶粉末２．５ｇを６５重量％の濃硫酸１１５ｍｌに供給して、得られた混合物を１０℃の水浴により冷却しながら撹拌した。次に、黒鉛単結晶粉末と濃硫酸との撹拌によって得られた混合物に、過マンガン酸カリウム１５ｇを徐々に加えながら混合物を撹拌し、混合物を３５℃で３０分に亘って反応させた。

　次に、反応混合物に水２３０ｇを徐々に加えて、混合物を９８℃で１５分に亘って反応させた。しかる後、反応混合物に水７００ｇと３０重量％の過酸化水素水４５ｇを加えて反応を停止させた。混合物を１４０００ｒｐｍの回転速度にて３０分に亘って遠心分離した後、得られた酸化黒鉛を５重量％の希塩酸及び水により充分に洗浄して、しかる後に乾燥させた。得られた酸化黒鉛を２ｍｇ／ｍｌの量にて水に分散させた後、超音波洗浄機を４５ｋＨｚ、６００Ｗの条件下にて用いて、酸化黒鉛に超音波を下記の時間に亘って照射することにより、酸化黒鉛をその層界面間において剥離して断片化し、層面が酸化されてなる薄片化黒鉛を得た。得られた層面が酸化されてなる薄片化黒鉛にヒドラジンを添加して、１０分間にわたって還元した。孔サイズが１００μｍ、５０μｍ、２０μｍ、１０μｍのフィルター（いずれもＡＤＶＡＮＴＥＣ社製）を孔サイズが大きいフィルターから順に用いて、還元された薄片化黒鉛を分級した。その後、分級された薄片化黒鉛を乾燥させて、薄片化黒鉛を得た。

　（多層成形体の製造）
　実施例１～１０の多層成形体を、以下の方法により製造した。

　樹脂組成物層の材料を、２台の押出機により押出して、樹脂組成物層を形成した。押し出された樹脂組成物層を、フィードブロック内において積層して、積層体を形成した。次に、多層形成ブロックにおいて、上記積層体を繰り返し折り返すことにより多層化して、多層成形体を得た。

　（実施例１）
　ポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）１００重量部と、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）４０重量部とを、押出機にて２００℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。

　次に、樹脂組成物層の材料として上記樹脂複合組成物を用いて、１層あたりの厚み１０００ｎｍ（上記薄片化黒鉛の２．０倍）となるように上記多層形成ブロックを調整し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（実施例２）
　超音波照射時間を５分として、上記製造方法により薄片化黒鉛を得た。上記薄片化黒鉛は、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が１８０層、アスペクト比が９０であった。

　次に、ポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）１００重量部と、上記薄片化黒鉛４０重量部とを、押出機にて２００℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。

　次に、樹脂組成物層の材料として上記樹脂複合組成物を用いて、１層あたりの厚み１５０ｎｍ（上記薄片化黒鉛の２．５倍）となるように上記多層形成ブロックを調整し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（実施例３）
　超音波照射時間を１０分として、上記製造方法により薄片化黒鉛を得た。上記薄片化黒鉛は、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が９０層、アスペクト比が１８０であった。

　次に、樹脂組成物層の材料として上記樹脂複合組成物を用いて、１層あたりの厚み１００ｎｍ（上記薄片化黒鉛の３．３倍）となるように上記多層形成ブロックを調整し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（実施例４）
　超音波照射時間を１５分として、上記製造方法により薄片化黒鉛を得た。上記薄片化黒鉛は、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が２０層、アスペクト比が３００であった。

　次に、樹脂組成物層の材料として上記樹脂複合組成物を用いて、１層あたりの厚み２５ｎｍ（上記薄片化黒鉛の３．０倍）となるように上記多層形成ブロックを調整し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例１～４）
　実施例１～４により得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例５）
　薄片化黒鉛の代わりにカーボンナノチューブ（ＣＮＴ社製　商品名「ＣＴＵＢＥ－１００」）を２０重量部用いたこと以外は実施例２と同様にして、１層あたりの厚みが１５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例５）
　実施例５において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例６）
　薄片化黒鉛の代わりにカーボンナノファイバー（ＭＤ　Ｎａｎｏｔｅｃｈ社製　商品名「ＣＮＦ－Ｔ」）を２０重量部用いたこと以外は実施例２と同様にして、１層あたりの厚みが１５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例６）
　実施例６において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例７）
　ポリプロピレンの代わりにポリアミド（旭化成社製　商品名「１３００Ｓ」、曲げ弾性率：２．７ＧＰａ、線膨張係数：８×１０^－５／Ｋ）１００重量部と、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）２０重量部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、１層あたりの厚みが１０００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例７）
　実施例７において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例８）
　ポリアミド１００重量部と、薄片化黒鉛（グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が９０層、アスペクト比が１８０）２０重量部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、１層あたりの厚みが１５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調整し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例８）
　実施例８において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例９）
　ポリプロピレンの代わりにＡＢＳ（ＵＭＧ　ＡＢＳ社製　商品名「Ｓ２１０Ｂ」、曲げ弾性率：２．３ＧＰａ、線膨張係数：７×１０^－５／Ｋ）１００重量部と、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）２０重量部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、１層あたりの厚みが１０００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例９）
　実施例９において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例１０）
　ＡＢＳ１００重量部と、薄片化黒鉛（グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が９０層、アスペクト比が１８０）２０重量部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、１層あたりの厚み１５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例１０）
　実施例１０において得られた樹脂複合生成物を、押出機により単層押出成形することによって、厚み３００μｍのシート状の単層成形体を得た。

　（実施例及び比較例の評価）
　実施例１～１０により得られた多層成形体及び比較例１～１０により得られた単層成形体について、引張弾性率及びフィラーの配向角度を、以下の要領により評価した。

　（１）引張弾性率
　ＪＩＳ　Ｋ７１１３に従って、実施例１～１０により得られた多層成形体及び比較例１～１０により得られた単層成形体の引張弾性率を測定した。結果を表１に示す。

　（２）フィラーの配向角度
　実施例１～１０により得られた多層成形体及び比較例１～１０により得られた単層成形体を切断した。上記切断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により撮影し、上記切断面の画像から各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度を測定した。結果を表１に示す。

　表１から明らかなように、実施例１～１０の多層成形体では、比較例１～１０の単層成形体と比較して、フィラーの配向角度が小さくなっている。つまり、各々のフィラーの配向角度のばらつきが小さく、フィラー全体がより一定の方向に配向していることがわかる。これは、実施例１～１０の成形体を多層化することにより、フィラー全体の配向性が高められたと考えられる。

　加えて、実施例１～１０の多層成形体では、比較例１～１０の単層成形体と比較して、引張弾性率が高くなっているのがわかる。これは、上記フィラーの配向角度が小さくなり、フィラー全体の配向性が高められたことによって、多層成形体の機械的強度が高められたと考えられる。

　（薄片化黒鉛）
　実施例２１～２３及び比較例２１～２３に用いる薄片化黒鉛を、上記と同様の方法で製造した。

　（実施例２１）
　薄片化黒鉛には、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）を用いた。

　次に、ポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）１００重量部と、上記薄片化黒鉛２０重量部とを、押出機にて２００℃で溶融混練して、樹脂組成物を製造した。

　次に、上記樹脂組成物を加熱下においてプレス成形により、厚み０.５ｍｍの樹脂組成物シートを得るように１９０℃でプレス成形した。上記プレス成形により上記樹脂組成物シートを９枚得た後、９枚の上記樹脂組成物シートをプレス成形により１９０℃でプレス成形して、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、１０００ｎｍであった。

　（実施例２２）
　超音波照射時間を１０分として、上記製造方法により薄片化黒鉛を得た。上記薄片化黒鉛は、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、厚み寸法が５０ｎｍ、アスペクト比が１００であった。

　次に、上記樹脂組成物を加熱下においてプレス成形により、厚み０.５ｍｍの樹脂組成物シートを得るように１９０℃でプレス成形した。上記プレス成形により上記樹脂組成物シートを１２枚得た後、１２枚の上記樹脂組成物シートをプレス成形により１９０℃でプレス成形して、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、１００ｎｍであった。

　（実施例２３）
　超音波照射時間を１５分として、上記製造方法により薄片化黒鉛を得た。上記薄片化黒鉛は、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、厚み寸法が１０ｎｍ、アスペクト比が５００であった。

　次に、上記樹脂組成物を加熱下においてプレス成形により、厚み０.５ｍｍの樹脂組成物シートを得るように１９０℃でプレス成形した。上記プレス成形により上記樹脂組成物シートを１３枚得た後、１３枚の上記樹脂組成物シートをプレス成形により１９０℃でプレス成形して、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、５０ｎｍであった。

　（比較例２１）
　樹脂組成物シートの厚みが０.５ｍｍとなるようにプレス成形したこと及び１０枚の上記樹脂組成物シートを重ね合わせて樹脂多層成形体シートを得たことを除いては実施例２１と同様にして、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。

　このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、５００ｎｍであった。

　（比較例２２）
　樹脂組成物シートの厚みが０.５ｍｍとなるようにプレス成形したこと及び１３枚の上記樹脂組成物シートを重ね合わせて樹脂多層成形体シートを得たことを除いては実施例２１と同様にして、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。

　このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、５０ｎｍであった。

　（比較例２３）
　樹脂組成物シートの厚みが０.５ｍｍとなるようにプレス成形したこと及び１５枚の上記樹脂組成物シートを重ね合わせて樹脂多層成形体シートを得たことを除いては実施例２１と同様にして、厚み５００μｍのシート状の樹脂多層成形体を製造した。

　このようにして得られた樹脂多層成形体の１層あたりの樹脂組成物層の厚みは、１０ｎｍであった。

　（実施例２４）
　薄片化黒鉛の代わりにカーボンナノチューブ（ＣＮＴ社製　商品名「ＣＴＵＢＥ－１００」）を２０重量部用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが１００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２４）
　実施例２４により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例２５）
　薄片化黒鉛の代わりにカーボンナノファイバー（ＭＤ　Ｎａｎｏｔｅｃｈ社製　商品名「ＣＮＦ－Ｔ」）を２０重量部用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが３００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２５）
　実施例２５により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが１００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例２６）
　ポリプロピレンの代わりにポリアミド（旭化成社製　商品名「１３００Ｓ」、曲げ弾性率：２．７ＧＰａ、線膨張係数：８×１０^－５／Ｋ）１００重量部と、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）２０重量部を用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが１０００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２６）
　実施例２６により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが５００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例２７）
　実施例２６と同様にポリアミド１００重量部と、薄片化黒鉛（グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が９０層、アスペクト比が１８０）２０重量部を用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが１００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２７）
　実施例２７により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例２８）
　ポリプロピレンの代わりにＡＢＳ（ＵＭＧ　ＡＢＳ社製　商品名「Ｓ２１０Ｂ」、曲げ弾性率：２．３ＧＰａ、線膨張係数：７×１０^－５／Ｋ）１００重量部と、黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製、高純度黒鉛、グレード「ＳＮＯ－５」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法５μｍ、積層数１５００層、アスペクト比１０）２０重量部を用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが１０００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２８）
　実施例２８により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが５００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例２９）
　実施例２８と同様にＡＢＳ１００重量部と、薄片化黒鉛（グラフェン層の層面の面方向における最大寸法が５μｍ、積層数が９０層、アスペクト比が１８０）２０重量部を用いたこと以外は実施例２１と同様にして、１層あたりの厚みが１００ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、上記製造方法により厚み３００μｍのシート状の多層成形体を製造した。

　（比較例２９）
　実施例２９により得られた樹脂複合生成物を、１層あたりの厚みが５０ｎｍとなるように上記多層形成ブロックを調製し、樹脂複合材料シートを得た。

　（実施例及び比較例の評価）
　実施例２１～２９及び比較例２１～２９の樹脂多層成形体について、引張弾性率及び層界面の状態を、以下の要領により評価した。

　（１）引張弾性率及び破断強度
　ＪＩＳ　Ｋ７１１３－１９９５に従って、得られた樹脂多層成形体の引張弾性率及び破断強度を測定した。結果を表２に示す。

　（２）層界面の状態
　得られた樹脂多層成形体を、面方向と直交する厚み方向に切断した。次に、上記樹脂多層成形体の切断面にポリプロピレン－ポリエチレンブロック共重合体を少量添加し、上記切断面を染色させた。その後、上記切断面を１０００倍の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により観察し、以下に示す評価基準により、層界面の状態を評価した。

　○：層の破断や急激な乱れがない
　×：層の破断や急激な乱れが発生

　（２）フィラーの配向角度
　実施例２１～２９により得られた多層成形体及び比較例２１～２９により得られた単層成形体を切断した。上記切断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により撮影し、上記切断面の画像から各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度を測定した。結果を表２に示す。

　また、実施例２２の樹脂多層成形体の切断面を１０００倍のＴＥＭにより撮影した断面写真を図６に示す。比較例２２の樹脂多層成形体の切断面を１０００倍のＴＥＭにより撮影した断面写真を図７に示す。

　なお、界面の評価基準では、フィラー含有により急激な肉厚変化や層の破断が発生している場合を「乱れ」とした。

　表２から明らかなように、本発明に従う実施例２１～２９の樹脂多層成形体では、樹脂多層成形体を構成する樹脂組成物層の乱れが見られず、層界面の状態が良好である。これは、上記樹脂組成物層の厚みが、フィラーの厚みの２倍～５倍となっていることによると考えられる。

　これに対し、比較例２１～２９の樹脂多層成形体では、樹脂多層成形体を構成する樹脂組成物層に破断が見られるなど、層界面に乱れが見られる。これは、上記樹脂組成物層の厚みがフィラーの厚みと同じであるためであると考えられる。

　加えて、実施例２１～２９の樹脂多層成形体では、比較例２１～２９の樹脂多層成形体と比較して、引張弾性率及び破断強度が大幅に高くなっているのがわかる。これは、実施例２１～２９の樹脂多層成形体の層界面に乱れが見られず良好であることによると考えられる。

　実施例３１，３２及び比較例３１，３２の多層成形体を、以下の方法により製造した。第１の層の材料と第２の層の材料とを、２台の押出機により押出して、第１の層及び第２の層を形成した。押し出された第１の層と第２の層とを、フィードブロック内において、第１の層と第２の層とを積層して、シート状の多層成形体を製造した。次に、複数の多層形成ブロックにおいて、上記積層体を分割し、分割された上記積層体をさらに積層することにより多層成形して、１層あたりの厚み０．３μｍ、層数９００層の多層成形体を得た。

　（実施例３１）
　ポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）１００重量部と、薄片化黒鉛（ｘＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、商品名「ｘＧｎＰ」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法＝５μｍ、グラフェンの積層数：１８０層、アスペクト比：９０）４４重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料としてポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）を用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。

　図４に示す分流アダプターでは、積層体３６Ａ～３６Ｄが、前述した図３に示した工程Ｉ～ＩＶに従って積層される。この分流アダプターを複数段用いて、多層成形体を得た。

　得られた多層成形体は、ポリプロピレン１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は２．４ＧＰａであった。

　（実施例３２）
　高密度ポリエチレン樹脂（日本ポリエチレン社製、商品名：ＨＦ５６０）１００重量部と、薄片化黒鉛（ｘＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、商品名「ｘＧｎＰ」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法＝５μｍ、グラフェンの積層数：１８０層、アスペクト比：９０）４４重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として高密度ポリエチレン樹脂（日本ポリエチレン社製、商品名：ＨＦ５６０）を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、高密度ポリエチレン樹脂１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は２．２ＧＰａであった。

　（実施例３３）
　図８に示す分流アダプターで多層構造を製造したこと以外は実施例３１と同様にして、複合樹脂成形体を作成した。得られた多層成形体は、実施例３１と同様の条件で測定したところ、引張弾性率は２．２ＧＰａであった。

　図８に示す分流アダプターは、供給部３７と、供給部３７につながる分割部３７Ａ～３７Ｄとを有する。図８では、分流アダプター内で行われる工程の位置を示すために、矢印ａ～ｇで各工程が行われる位置を示す。すなわち、位置ａ～位置ｂにかけての部分において、加熱状態の積層体が幅方向に拡張される。位置ｂでは位置ａの場合よりも積層体が薄くなり、幅が大きくなっている。次に、位置ｂ～位置ｄにかけて、上記のように幅が拡げられた積層体が、さらに幅方向に拡張される。位置ｂにおいて２分割され、次に位置ｃで再度２分割される。したがって、積層体が４分割される。このようにして逐次分割されることにより、樹脂流が均等に分配されることになる。したがって、樹脂流の偏りが抑制される。

　位置ｄ～位置ｅにかけて、上記のようにして得られた各分割積層体が樹脂流の流れ方向を中心軸として９０度捻転される。

　位置ｅ～位置ｇにおいて、分割された複数の積層体が積層される。より具体的には、位置ｆにおいて、分割積層体２本ずつが積層され一体化される。さらに、位置ｇで、２本ずつ積層一体化された積層体がさらに積層される。このようにして、位置ｅ～位置ｇに至るにつれて、逐次積層工程が実施される。この場合、一度に全層を一体に積層する場合に比べ、層間の密着度をより一層高めることができる。さらに、得られた多層積層構造における品質性も高めることができる。実施例３３では、上記分流アダプターを用い、積層構造を複数繰り返し、実施例３１と同様にして多層成形体を作成した。

　（実施例３４）
　ポリアミド（旭化成製　商品名「１３００Ｓ」）１００重量部と、上記薄片化黒鉛４４重量部とを、２７０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として上記ポリアミドを用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、ポリプロピレン１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は４．２ＧＰａであった。

　（実施例３５）
　ＡＢＳ（ＵＭＧ　ＡＢＳ社製　商品名「Ｓ２１０Ｂ」）１００重量部と、上記薄片化黒鉛４４重量部とを、１３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として上記ポリアミドを用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、ＡＢＳ１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は３．５ＧＰａであった。

　（実施例３６）
　上記ポリプロピレン１００重量部と、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ社製、商品名「ＣＴＵＢＥ」、平均外径２５ｎｍ、平均長さ５ｕｍ）４４重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として上記ポリプロピレンを用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、ポリプロピレン１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。引張弾性率は１．９ＧＰａであった。

　（実施例３７）
　上記ポリプロピレン１００重量部と、カーボンナノファイバー（ＭＤ　Ｎａｎｏｔｅｃｈ社製、商品名「ＣＮＦ－Ｔ」、平均外径１５ｎｍ、平均長さ５ｕｍ）４４重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として上記ポリプロピレンを用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、ポリプロピレン１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。引張弾性率は２．０ＧＰａであった。

　（実施例３８）
　上記ポリプロピレン１００重量部と、カーボンファイバー（Ｗｅｓｔ　Ｏｎｅ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製、商品名「ミルドカーボンファイバー」、平均外径５ｕｍ、平均長さ１００ｕｍ）４４重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料として上記樹脂複合組成物を、第２の層の材料として上記ポリプロピレンを用いて、図４に示す分流アダプターを用いて、多層成形体を製造した。得られた多層成形体は、ポリプロピレン１００重量部に対して、グラフェン１８重量部を含んでいた。引張弾性率は１．８ＧＰａであった。

　（比較例３１）
　ポリプロピレン（日本ポリプロ社製、商品名：ノバテックＥＡ９）１００重量部と、薄片化黒鉛（ｘＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、商品名「ｘＧｎＰ」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法＝５μｍ、グラフェンの積層数：１８０層、アスペクト比：９０）２０重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料及び第２の層の材料の両方に上記樹脂複合組成物を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は２．４ＧＰａであった。

　（比較例３２）
　高密度ポリエチレン樹脂（日本ポリエチレン社製、商品名：ＨＦ５６０）１００重量部と、薄片化黒鉛（ｘＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、商品名「ｘＧｎＰ」、グラフェン層の層面の面方向における最大寸法＝５μｍ、グラフェンの積層数：１８０層、アスペクト比：９０）２１重量部とを、２３０℃で溶融混練して、樹脂複合組成物を製造した。次に、第１の層の材料及び第２の層の材料の両方に上記樹脂複合組成物を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。成形された多層成形体から試験片としてＪＩＳ　Ｋ７１１３に規定の１号のダンベルを切り出し、引張弾性率を測定した。引張弾性率は２．２ＧＰａであった。

　（比較例３３）
　実施例３４において、薄片化黒鉛を２１重量部添加し、２７０度で混練したことを除いては、実施例３４と同様にして樹脂複合材料を得た。続いて、第１の層、第２の層の両方に上記複合樹脂を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。実施例３４と同様の測定条件で引張弾性率を計測した。引張弾性率は４．２ＧＰａであった。

　（比較例３４）
　実施例３５において、薄片化黒鉛を２０重量部添加し、１３０度で混練したことを除いては、実施例３５と同様にして樹脂複合材料を得た。続いて、第１の層、第２の層の両方に上記複合樹脂を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。実施例３５と同様の測定条件で引張弾性率を計測した。引張弾性率は３．５ＧＰａであった。

　（比較例３５）
　実施例３６において、カーボンナノチューブを２０重量部添加したことを除いては、実施例３６と同様にして樹脂複合材料を得た。続いて、第１の層、第２の層の両方に上記複合樹脂を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。実施例３６と同様の測定条件で引張弾性率を計測した。引張弾性率は１．９ＧＰａであった。

　（比較例３６）
　実施例３７において、カーボンナノファイバーを２１重量部添加したことを除いては、実施例３７と同様にして樹脂複合材料を得た。続いて、第１の層、第２の層の両方に上記複合樹脂を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。実施例３７と同様の測定条件で引張弾性率を計測した。引張弾性率は２．０ＧＰａであった。

　（比較例３７）
　実施例３８において、カーボンファイバーを２１重量部添加したことを除いては、実施例３８と同様にして樹脂複合材料を得た。続いて、第１の層、第２の層の両方に上記複合樹脂を用いて、上記の方法でシート状の多層成形体を製造した。実施例３８と同様の測定条件で引張弾性率を計測した。引張弾性率は１．８ＧＰａであった。

　上記のように、比較例３１～３７に比べ実施例３１、３２、３４～３８では、引張弾性率が同じあるにもかかわらず、使用した薄片化黒鉛の重量部数が約１割減少している。これは、第１の樹脂組成物層に薄片化黒鉛を偏在化させたため、第１の樹脂組成物層の機械的強度が高められたことによると考えられる。それによって、樹脂多層成形体全体の引張弾性率が高められたと考えられる。実施例及び比較例の結果を表３に示す。

　実施例３１～３８により得られた多層成形体及び比較例３１～３７により得られた単層成形体を切断した。上記切断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により撮影し、上記切断面の画像から各々の上記フィラーの長手方向と、全ての上記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度を測定した。結果を表３に示す。

　（実施例４１）
　熱可塑性樹脂であるＰＣ樹脂（三菱ガス化学社製　ユーピロンＥ２０００）１００重量部に、フィラーであるカーボンナノチューブ（保土谷化学製　径６５ｎｍ、ｚ方向における長さ方向寸法３μｍ）５重量部を添加し、第１の層を形成するための組成物Ａを得た。
　主押出機に上記第１の層を形成するための組成物Ａを供給した。また、副押出機には熱可塑性樹脂であるＰＣ樹脂（三菱ガス化学社製　ユーピロンＥ２０００）を供給した。主押出機と副押出機との先端に多層用フィードブロックを取り付けた。主押出機及び副押出機から押し出された第１の層の合計厚みを８００μｍに設定し、更に主押出機から押し出された第１の層と副押出機から押し出された第１の層とを交互に、第１の層を合計で５層積層することにより、下記の表１に示す厚みの積層体を樹脂多層成形体として得た。なお、フィラーを含む第１の層は３層であった。

　（実施例４２～５１）
　第１の層の層数を、多層用ブロックを数セット取りつけることにより、表４のように、５層から１２８０層まで増やしたことと、並びに副押出機にも実施例４１で用いたカーボンナノチューブを添加し、フィラーの配合量を表４のように変更したこと以外は実施例４１と同様にして、樹脂多層成形体を得た。なお、実施例４３、４４、４７、４８及び５０では、副押出機にカーボンナノチューブを添加しなかった。その場合のフィラーを含む第１の層はそれぞれ、６層、１２層、２４層、４８層、１０２層であった。

　（実施例４２，４３）
　第１の層の合計厚みを２００μｍに設定し、第２の層の厚みを６００μｍに設定し、表裏の層の厚みをそれぞれ３００μｍとし、表４のように、第１の層を合計で５層積層したこと以外は実施例４１と同様にして、樹脂多層成形体を得た。なお、実施例４３では、副押出機にも実施例４１で用いたカーボンナノチューブを添加し、フィラーの配合量を表４のように、変更したこと以外は実施例４１と同様にして、樹脂多層成形体を得た。

　（評価）
　（１）引張強度
　引張強度測定は、ＪＩＳ　Ｋ７１６１のプラスチックの引張特性の試験方法に準拠して、ダンベル型試験片を作製し、島津製作所製オートグラフＡＧ－１を使用して測定した。

　（２）体積抵抗
　体積低効率の測定は、ＪＩＳ　Ｋ７１９４の導電性プラスチックの４端針法に準拠して、三菱化学製ロレスタＧＰを使用して測定した。

　（３）フィラーの配向角度
　得られた樹脂多層成形体及び単層構造体を厚み方向の中央部分の薄膜切片を作製し、該薄膜切片を、走査型電子顕微鏡を用いて倍率１万倍でフィラーを観察した。縦２０μｍ×横２０μｍの範囲内に観察されたすべてのフィラーの長さ方向のなす角度の絶対値の平均を測定することにより、フィラーを含む層における全てのフィラーの長さ方向を平均した方向に対して、フィラーを含む層における各々のフィラーの長さ方向のなす角度の絶対値の平均を算出した。算出された平均値をフィラーの配向角度とした。

　結果を下記の表４に示す。なお、下記の表４において、フィラーの配合量は、熱可塑性樹脂１００重量部に対するフィラーの配合量（重量部）を示す。

　１…樹脂多層成形体
　２…樹脂多層成形体
　３…樹脂多層成形体
　４…樹脂多層成形体
　５…樹脂多層成形体
　６，７，８，９…樹脂多層成形体
　１１…樹脂組成物層
　１１ａ…熱可塑性樹脂
　１１Ａ～１１Ｋ…第１の層
　１２…積層体
　１５…フィラー
　２１…第１の樹脂組成物層
　２２…第２の樹脂組成物層
　２１ａ，２２ａ…熱可塑性樹脂
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　３１…積層体
　３１Ａ，３１Ｂ，３１Ｃ，３１Ｄ…積層体
　３２…第１の層
　３３…第２の層
　３４…積層体
　３６Ａ，３６Ｂ，３６Ｃ，３６Ｄ…積層体
　３７…供給部
　３７Ａ，３７Ｂ，３７Ｃ，３７Ｄ…分割部
　４２，４３…第２の層
　４２ａ，４３ａ…外側の表面
　７１Ａ～７１Ｆ，７２Ａ～７２Ｅ…第１の層
　７２ａ…第１の表面
　７２ｂ…第２の表面
　Ｘ…フィラー

Claims

　熱可塑性樹脂と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている複数の樹脂組成物層が積層された樹脂多層成形体であって、
　各々の前記フィラーの長手方向と、全ての前記フィラーの長手方向の平均となる方向とのなす角度が±６°以下である樹脂多層成形体。
　前記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みが、前記フィラーの厚みの１～３倍である、請求項１に記載の樹脂多層成形体。
　前記グラフェン構造を有する炭素材料のアスペクト比が１０～５００の範囲である、請求項１または２に記載の樹脂多層成形体。
　前記グラフェン構造を有する炭素材料が薄片化黒鉛、カーボンファイバー、及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも一種である、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂多層成形体。
　前記熱可塑性樹脂がポリオレフィン系樹脂、ポリアミド、及びＡＢＳ樹脂からなる群から選択された少なくとも一種である、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂多層成形体。
　前記熱可塑性樹脂１００重量部に対し、前記フィラーが１～５０重量部の割合で含有されている、請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂多層成形体。
　前記樹脂多層成形体の形状がシート状である、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂多層成形体。
　前記複数の樹脂組成物層の１層の厚みｔが、前記フィラーの厚みをαとしたとき、α＜ｔ≦１５αである、請求項１～７のいずか一項に記載の樹脂多層成形体。
　前記複数の樹脂組成物層の１層あたりの厚みが０．０１μｍ～２．０μｍの範囲である、請求項８に記載の樹脂多層成形体。
　第１の熱可塑性樹脂と、グラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーとを含み、前記フィラーが前記第１の熱可塑性樹脂中に分散されている複数の第１の樹脂組成物層と、
　第２の熱可塑性樹脂を主成分とする複数の第２の樹脂組成物層とが積層されている樹脂多層成形体であって、
　前記第２の樹脂組成物層にはグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーが含まれていない、または前記第１の樹脂組成物層に含まれる炭素材料からなるフィラーの量をＸ、前記第２の樹脂組成物層に含まれる炭素材料からなるフィラーの量をＹとすると、Ｘ＞Ｙである、請求項１～７に記載の樹脂多層成形体。
　前記複数の第１の樹脂組成物層と前記複数の第２の樹脂組成物層とが交互に積層されている、請求項１０に記載の樹脂多層成形体。
　前記第２の樹脂組成物層がグラフェン構造を有する炭素材料からなるフィラーを含まない、請求項１０または１１に記載の樹脂多層成形体。
　熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層されている積層体を有し、
　複数の前記第１の層の内の少なくとも１層が、フィラーを含む、請求項１～７のいずれか一項に記載の樹脂多層成形体。
　前記フィラーの材料が、カーボンナノチューブである、請求項１３に記載の樹脂多層成形体。
　請求項１～７のいずれか１項に記載の樹脂多層成形体の製造方法であって、
　前記熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂複合組成物を用意する工程と、
　前記樹脂複合組成物を共押出し成形することにより、前記樹脂組成物層の積層体を形成する工程と、
　前記積層体を分割し、分割された前記積層体をさらに積層する工程とを備える、樹脂多層成形体の製造方法。
　請求項８または９に記載の樹脂多層成形体の製造方法であって、
　前記熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂組成物を用意する工程と、
　前記樹脂組成物を成形することにより、複数の樹脂組成物層を作製する工程と、
　前記複数の樹脂組成物層を重ね合わせることにより、樹脂多層成形体を成形する工程とを備える、樹脂多層成形体の製造方法。
　請求項１０～１２のいずれか一項に記載の樹脂多層成形体の製造方法であって、
　前記第１の熱可塑性樹脂と前記フィラーとを含み、前記フィラーが前記第１の熱可塑性樹脂中に分散されている樹脂複合組成物を用意する工程と、
　前記樹脂複合組成物と前記第２の熱可塑性樹脂とを共押出し成形することにより、第１の層と第２の層との積層体を形成する工程と、
　前記積層体を分割し、分割された前記積層体をさらに積層する工程とを備える、樹脂多層成形体の製造方法。
　請求項１３または１４に記載の樹脂多層成形体の製造方法であって、
　熱可塑性樹脂を含む第１の層が５層以上積層されている積層体であって、複数の前記第１の層の内の少なくとも１層がフィラーを含む積層体を、多層溶融押出法により成形する工程を備える、樹脂多層成形体の製造方法。