WO2013024707A1 - 有機el素子の製造方法及び製造装置 - Google Patents

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WO2013024707A1
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organic
base material
layer
shadow mask
film
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伸和 根岸
成紀 森田
純一 長瀬
孝洋 中井
良平 垣内
細川 和人
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日東電工株式会社
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    • H10K71/40Thermal treatment, e.g. annealing in the presence of a solvent vapour

Definitions

  • the present invention relates to a method and an apparatus for manufacturing an organic EL element configured such that an organic EL film having an electrode layer and an organic layer is formed on a substrate, and light is emitted from the organic layer.
  • organic EL (electroluminescence) elements have attracted attention as elements used in next-generation low-power-consumption light-emitting display devices.
  • the organic EL element basically has an organic layer including a light emitting layer made of an organic light emitting material, and a pair of electrodes.
  • Such an organic EL element is derived from an organic light emitting material, and can emit light of various colors. Further, since it is a self-luminous element, it has been attracting attention as a display application such as a television (TV).
  • the organic EL element has a base material and an organic EL film formed on the base material, and the organic EL film has two electrode layers in which an organic layer including a light emitting layer has electrodes opposite to each other. (Sandwich structure).
  • the organic layer sandwiched between the electrode layers is supported on a base material, and an anode layer, an organic layer, and a cathode layer, which are constituent layers of the organic EL film, are laminated on the base material in this order.
  • an organic EL element is formed.
  • a vacuum deposition method or a coating method is generally known as a method for forming (forming) a constituent layer of an organic EL film on a substrate.
  • the vacuum evaporation method is mainly used because the purity of the organic layer forming material can be increased and a long life can be easily obtained.
  • the constituent layers of the organic EL film are formed by performing vapor deposition using a vapor deposition source provided at a position facing the substrate in the vacuum chamber of the vapor deposition apparatus. Specifically, the constituent layer forming material of the organic EL film is heated and vaporized by a heating unit arranged in each evaporation source, and the vaporized constituent layer forming material (vaporizing material) is discharged from the evaporation source. The constituent layer of the organic EL film is deposited on the substrate.
  • a batch process is a process in which a constituent layer of an organic EL film is deposited on a base material for each base material.
  • the roll process is a continuous feeding of a belt-shaped base material wound up in a roll shape, while supporting the fed base material, for example, on the surface of a can roll that is rotationally driven, and moving with the rotation,
  • This is a process in which a constituent layer of an organic EL film is continuously deposited on a base material, and the base material on which the constituent layer of the organic EL film is deposited is wound up in a roll shape.
  • a constituent layer of an organic EL film having a desired pattern is formed.
  • a so-called shadow mask is used. Specifically, a strip-shaped shadow mask that has a plurality of openings in the longitudinal direction and is wound up in a roll is continuously fed out, and the fed-out shadow mask is interposed between the deposition source and the substrate.
  • a constituent layer of the organic EL film having a desired pattern is formed on the moving base material as described above by moving the shadow mask so as to follow the movement of the base material and winding up the moved shadow mask.
  • the belt-like shadow mask as described above can be used after the shadow mask is unwound and wound up. In the meantime, it is spanned across a plurality of rollers with a predetermined tension. For this reason, if slippage occurs between the shadow mask and the roller, or if the roller is eccentric, the distance between the shadow mask and the substrate changes, or the shadow mask follows the movement of the substrate. Will greatly shift.
  • the constituent layer of the organic EL film is deposited at a position shifted from the desired position, or the organic EL film is deposited with the organic EL film protruding beyond the outer edge of the desired pattern, There is a possibility that an organic EL element having a quality lower than the desired quality may be formed.
  • a lower quality organic EL element may be formed.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL element manufacturing method and a manufacturing apparatus capable of manufacturing an organic EL element having relatively high quality.
  • the method for producing an organic EL device includes: Supply the belt-shaped base material to the transport section, The substrate is conveyed by bringing one surface of the substrate into contact with the surface of the conveying unit, A shadow mask having a plate-like rotator that is driven to rotate about a rotation axis and having an opening formed in the rotator is opposed to the substrate that is in contact with the transport unit, the transport unit, and Intervene in the vicinity of the substrate between the vapor deposition source nozzle arranged in a position close to the substrate, The constituent layer forming material of the organic EL film vaporized from the nozzle is discharged while rotating the shadow mask so as to follow the movement of the base material, and the constituent layer forming material vaporized through the opening is By supplying to the base material side, the constituent layer of the organic EL film is formed on the surface side of the base material opposite to the transport unit.
  • the “close position” refers to a position where the distance between the nozzle and the substrate is 15 mm or less, and the “near the substrate” refers to the shadow mask and the substrate. It means that the distance between is 1 mm or less.
  • the constituent layer of the organic EL film is preferably any one or more of an organic layer including a light emitting layer, an anode layer, and a cathode layer. .
  • the constituent layer of the organic EL film is a cathode layer
  • the base material is formed from a metal material
  • the transport unit is a can roll that is driven to rotate about a rotation axis.
  • the shadow mask is configured to rotate about a rotation axis perpendicular to the rotation axis of the transport unit.
  • the constituent layer forming material of the organic EL film adhered to the shadow mask is further removed while forming the constituent layer of the organic EL film on the base material. It is preferable.
  • an organic EL element it is preferable to remove the constituent layer forming material of the organic EL film attached to the shadow mask by dry etching or heating.
  • the opening is formed in an arc shape centered on the rotation axis of the shadow mask, and the virtual axis centered on the rotation axis of the shadow mask. It is preferable that a plurality of elements are arranged along concentric circles.
  • the opening of the nozzle when viewed along the vertical direction of the shadow mask, is disposed along the radial direction of the virtual concentric circle, and the rotation
  • the distance from the contact point between the two virtual tangents passing through the center of the axis and the nozzle opening and the nozzle opening to the center is r (mm), and the angle formed by the two virtual tangents is ⁇ (° ),
  • the nozzle opening length in the transport direction of the substrate is W (mm)
  • An apparatus for manufacturing an organic EL element includes: A base material supply section for supplying a belt-shaped base material; A transport unit that transports the base material while abutting on one surface side and the surface of the supplied base material; It has a nozzle arranged at a position facing the transport unit and close to the base material, and the constituent layer forming material of the vaporized organic EL film is discharged from the nozzle to A vapor deposition source for forming a constituent layer of the organic EL film on the side opposite to the transport unit; It has a plate-like rotator that rotates around a rotation axis, and an opening is formed in the rotator, and the substrate is in contact with the transport unit between the nozzle and the nozzle. With a shadow mask intervened in the vicinity of the base material, By rotating the shadow mask so as to follow the movement of the base material, the constituent layer forming material vaporized through the opening is supplied to the base material side.
  • FIG. 1 is a schematic side cross-sectional view schematically showing an organic EL device manufacturing apparatus according to an embodiment of the present invention.
  • the schematic top view which shows typically the arrangement
  • the schematic side view which shows typically the arrangement
  • FIG. 2 is a schematic side cross-sectional view schematically showing the layer configuration of an organic EL element, and shows a case where the organic layer is a single layer
  • FIG. 2 is a schematic side cross-sectional view schematically showing the layer configuration of an organic EL element, and shows a case where the organic layer is a single layer
  • FIG. 2 is a schematic side cross-sectional view schematically showing the layer configuration of an organic EL element, and shows a case where the organic layer has three layers
  • FIG. 2 is a schematic side cross-sectional view schematically showing the layer configuration of an organic EL element, and shows a case where there are five organic layers
  • Schematic sectional view schematically showing the layer structure of the organic EL element formed in the comparative example Schematic side cross-sectional view schematically showing a manufacturing apparatus of an organic EL element having a strip-shaped shadow mask used in a comparative example
  • the organic EL element manufacturing apparatus 1 includes a base material supply device 5 that is a base material supply unit that supplies a band-shaped base material 21, and a base material 21 that is supplied from the base material supply device 5. It has a can roll 7 that is a conveyance unit that conveys the base material 21 while being in contact with the one surface side and the surface, and nozzles 10a and 10b that are disposed at positions facing the can roll 7 and close to the base material 21.
  • the vaporized constituent layer forming material of the organic EL film 19 is discharged from the nozzles 10a and 10b, and the constituent layer of the organic EL film 19 is formed on the surface of the substrate 21 opposite to the can roll 7.
  • a first vapor deposition source 9a and a second vapor deposition source 9b as a plurality of vapor deposition sources, and shadow masks 30a and 30b as a plurality of shadow masks are provided.
  • the shadow masks 30a and 30b are provided corresponding to the first vapor deposition sources 9a and 9b, respectively, and have plate-like rotating bodies that rotate around the rotation shafts 32a and 32b, respectively.
  • Openings 31a and 31b, which are a plurality of openings, are formed in the body, and are interposed in the vicinity of the base 21 between the base 21 in contact with the can roll 7 and the nozzles 10a and 10b.
  • the manufacturing apparatus 1 further includes a vacuum chamber 3, in which the above-described base material supply device 5, can roll 7, first and second evaporation sources 9 a and 9 b, A base material recovery device 6 as a base material recovery part and shadow masks 30a and 30b are arranged.
  • the inside of the vacuum chamber 3 is decompressed by a vacuum generator (not shown), and a vacuum region is formed therein.
  • the base material supply device 5 feeds the belt-like base material 21 wound up in a roll shape and supplies it to the can roll 7.
  • the base material 21 fed out from the base material supply device 5 is supplied to the can roll 7 and then taken up by the base material recovery device 6. That is, the base material 21 is fed out and taken up.
  • the can roll 7 is made of stainless steel, and is driven to rotate around the rotation shaft 7a.
  • the can roll 7 is brought into contact with one surface of the base material 21 to convey the base material 21. It is supposed to be.
  • the rotating shaft 7a of the can roll 7 is mechanically connected to a first driving unit 41 having a motor or the like, and the rotational driving generated by the first driving unit 41 is applied to the rotating shaft 7a.
  • the first drive unit 41 is electrically connected to a control unit 45 to be described later, and the rotation speed of the rotary shaft 7a is adjusted by the control unit 45 via the first drive unit 41.
  • the moving speed of 21 is adjusted.
  • the can roll 7 preferably has a temperature adjusting mechanism such as a cooling mechanism inside. Thereby, when the organic layer is formed (formed) on the base material 21 described later, the temperature of the base material 21 can be stabilized.
  • the outer diameter of the can roll 7 can be set to 300 to 2000 mm, for example.
  • a flexible material that does not damage even when wound around the can roll 7 can be used.
  • examples of such materials include metal materials, non-metallic inorganic materials, and resin materials.
  • the cathode layer 27 whose end portion extends outside the desired pattern is formed. Can be prevented. Thereby, after forming the organic EL element 20 on the base material 21, it can prevent that the cathode layer 27 is cut
  • metal materials include alloys such as stainless steel and iron-nickel alloys, copper, nickel, iron, aluminum, titanium, and the like.
  • iron-nickel alloy described above include 36 alloy and 42 alloy.
  • the metal material is preferably stainless steel, copper, aluminum, or titanium from the viewpoint of easy application to a roll process.
  • the thickness of the base material formed from such a metal material is preferably 5 to 200 ⁇ m from the viewpoints of handleability and base material winding property.
  • non-metallic inorganic material examples include glass.
  • a thin film glass having flexibility can be used as a substrate formed of a nonmetallic inorganic material.
  • the thickness of the base material formed from such a non-metallic material is preferably 5 to 500 ⁇ m from the viewpoint of sufficient mechanical strength and appropriate plasticity.
  • the resin material examples include synthetic resins such as thermosetting resins and thermoplastic resins.
  • synthetic resins include polyimide resins, polyester resins, epoxy resins, polyurethane resins, polystyrene resins, polyethylene resins, polyamide resins, acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS) copolymer resins, polycarbonate resins, silicone resins, and fluorine resins.
  • ABS acrylonitrile-butadiene-styrene
  • the base material formed from such a resin material for example, the synthetic resin film can be used.
  • the thickness of the substrate formed from such a resin material is preferably 5 to 500 ⁇ m from the viewpoint of sufficient mechanical strength and appropriate plasticity.
  • An anode layer 23 (see FIGS. 8 and 9) is formed in advance on the surface of the base material 21 by sputtering or the like.
  • various transparent conductive materials such as indium-zinc oxide (IZO) and indium-tin oxide (ITO), metals such as gold, silver, platinum, and aluminum, and alloy materials Can be used.
  • IZO indium-zinc oxide
  • ITO indium-tin oxide
  • gold, silver, platinum, and aluminum and alloy materials
  • alloy materials can be used as a material that can be deposited by a deposition source is used as the material of the anode layer 23, a deposition source for the anode layer 23 is disposed in the vacuum chamber 3, and the deposition source and base for the anode layer 23 are arranged.
  • anode layer 23 it is also possible to form the anode layer 23 by interposing a shadow mask similar to the shadow masks 30 a and 30 b between the materials and depositing the anode layer 23 on the substrate 21.
  • materials that can be deposited include gold, silver, and aluminum.
  • the first vapor deposition sources 9a and 9b are for forming the constituent layers of the organic EL film 19.
  • the first vapor deposition source 9a is an organic layer including the light emitting layer 25a (see FIG. 8).
  • the second evaporation source 9b is configured to form the cathode layer 27.
  • One or more first vapor deposition sources 9a are provided according to the organic layer to be formed, and in this embodiment, the light emitting layer 25a (see FIGS. 8 and 9A) which is an organic layer is formed. For this purpose, one first vapor deposition source 9a is provided.
  • the organic layer is composed of one or more organic constituent layers.
  • the organic constituent layer is the light emitting layer 25a described above.
  • the organic layer includes a plurality of organic constituent layers, the plurality of organic constituent layers includes a light emitting layer 25a and organic constituent layers other than the light emitting layer 25a.
  • organic constituent layers other than the light emitting layer 25a include a hole injection layer 25b, a hole transport layer 25d, an electron injection layer 25c, and an electron transport layer 25e.
  • the organic layer is a three-layer laminate as shown in FIG. 9B
  • three first vapor deposition sources 9a are provided along the rotation direction of the can roll 7 as shown in FIG.
  • the several 1st vapor deposition source 9a is provided along the rotation direction of the can roll 7, it is one layer on the anode layer 23 by the 1st vapor deposition source 9a arrange
  • the second and subsequent organic constituent layers are sequentially deposited and stacked on the first organic constituent layer by the first deposition source 9a on the downstream side. Can do.
  • first and second vapor deposition sources 9a and 9b can accommodate the organic layer forming material 22 and the cathode layer forming material 28, respectively, and include nozzles 10a and 10b, a heating unit (not shown), and the like. have.
  • the nozzles 10 a and 10 b are arranged at positions that face the support region of the base material 21 in the can roll 7 and are close to the base material 21. That is, the nozzles 10a and 10b are disposed at positions where the distance (shortest distance) between the nozzles 10a and 10b and the base material 21 is 15 mm or less.
  • the heating units of the first and second vapor deposition sources 9a and 9b are configured to heat and vaporize the organic layer forming material 22 and the cathode layer forming material 28, respectively.
  • the forming material 28 is discharged from the nozzles 10a and 10b to the outside.
  • the organic layer material 22 and the cathode layer forming material 28 that are vaporized by the heating unit and discharged from the nozzles 10a and 10b pass through pattern forming openings 31a and 31b of shadow masks 30a and 30b, which will be described later, respectively.
  • the material is deposited on the base material 21. Details of the nozzles 10a and 10b will be described later.
  • the shadow masks 30a and 30b include pattern-forming openings 31a and 31b, and are configured to include a plate-like rotating body that is driven to rotate about the rotation shafts 32a and 32b. ing.
  • the shadow mask 30a corresponding to the first vapor deposition source 9a and the shadow mask 30b corresponding to the second vapor deposition source 9b have exactly the same configuration, hereinafter, as shown in FIG. 2 and FIG.
  • the configuration of the shadow mask 30a corresponding to the first vapor deposition source 9a will be described, and the description of the configuration of the shadow mask 30b corresponding to the second vapor deposition source 9b will not be repeated.
  • the shadow mask 30a is formed in a disk shape that rotates about the rotation shaft 32a (that is, the center S of the rotation shaft 32a). Further, the pattern forming openings 31a are formed in an arc shape centered on the rotation shaft 32a, and a plurality of pattern formation openings 31a are formed along a virtual concentric circle R centered on the rotation shaft 32a in the shadow mask 30a.
  • the pattern forming opening 31a Since the shape of the pattern forming opening 31a is arcuate as described above, the pattern forming opening 31a can be more easily formed by simply rotating the shadow mask 30a about the single rotation shaft 32a. Therefore, the organic layer constituting layer can be formed more efficiently.
  • a plurality of pattern forming openings 31a are formed along the virtual concentric circle R as described above, the degree of freedom of pattern design in the film formation pattern can be increased.
  • three pattern forming openings 31a are formed at equal intervals along the virtual concentric circle R described above.
  • the rotation shaft 32a of the shadow mask 30a is mechanically connected to a second drive unit 43 provided with a motor or the like, and the rotation drive generated by the second drive unit 43 is transmitted to the rotation shaft 32a.
  • the shadow mask 30a is rotated.
  • the second drive unit 43 is electrically connected to a control unit 45 described later, and the control unit 45 adjusts the rotational speed of the shadow mask 30a via the second drive unit 43, thereby forming a pattern.
  • the moving speed of the opening 31a for use is adjusted.
  • Such a shadow mask 30 a is interposed between the first vapor deposition source 9 a and the substrate 21. Specifically, the shadow mask 30a is interposed in the vicinity of the base material 21 between the base material 21 in contact with the can roll 7 and the nozzle 10a of the first vapor deposition source 9a. That is, the shadow mask 30a is disposed at a position where the distance between the shadow mask 30a and the base material 21 is 1 mm or less.
  • the shadow mask 30a is rotated so that the pattern forming opening 31a is discharged from the nozzle 10a while it overlaps the opening of the nozzle 10a of the first vapor deposition source 9a.
  • a vaporized material is deposited on the substrate 21.
  • the vaporized material discharged from the nozzle 10a is attached to a region of the shadow mask 30a where the pattern forming opening 31a is not formed,
  • the base material 21 is not vapor-deposited. That is, the organic layer forming material 22 vaporized through the opening 31a is supplied to the substrate 21 side while rotating the shadow mask 30a so as to follow the movement of the substrate 21.
  • the length L of the pattern forming opening 31 a in the radial direction D of the virtual concentric circle is configured to be smaller than the opening length of the nozzle 10 a in the width direction of the base material 21.
  • the length L of the pattern forming opening 31a can be appropriately designed according to the pattern of the organic layer to be formed. Further, as the curvature of the pattern forming opening 31a increases, the size of the apparatus can be reduced. On the other hand, a rectangular pattern tends to be difficult to form. As the curvature decreases, a rectangular pattern is formed. On the other hand, there is a risk of increasing the size of the apparatus. Therefore, the curvature can be appropriately designed in consideration of such a viewpoint, for example.
  • Examples of the material for forming the shadow mask 30a include metal materials and non-metal materials.
  • the metal material examples include stainless steel, aluminum, titanium, and tungsten.
  • the metal material is preferably stainless steel.
  • the shadow mask 30a made of such a metal material can have a thickness of 0.01 mm to 2 mm, for example.
  • non-metallic material examples include glass and ceramic.
  • the shadow mask 30a made of such a non-metallic material can have a thickness of 0.01 to 2 mm, for example.
  • the opening length of the nozzle 10a in the conveyance direction of the base material 21 and the size of the shadow mask 30a will be described.
  • the opening of the nozzle 10a is arranged along the radial direction D of the virtual concentric circle R (see FIG. 2).
  • the distance from the contact point P to the center S between the two virtual tangents M passing through the center S of the rotating shaft 32a and in contact with the opening of the nozzle 10a and the opening of the nozzle 10a is defined as r (mm).
  • the opening length W of the nozzle 10a in the conveyance direction of the base material 21 is preferably 0.5 mm or more and 0.174 rmm or less when ⁇ ⁇ 10 °, and is 1 mm or more and 10 mm or less. Preferably there is.
  • the length W is less than 0.5 mm, the discharge amount is reduced and it is difficult to sufficiently form a film.
  • the length W is not less than 0.5 mm and not more than 0.174 rmm, when the opening 31a of the shadow mask 30a overlaps with the opening of the nozzle 10a, the base in the opening 31a of the shadow mask 30a is determined. Since both end edges in the material width direction (left and right direction in FIG.
  • the size of the shadow mask 30a can be designed so that r and ⁇ satisfy the above relational expression.
  • the vaporized organic layer forming material 22 is discharged from the first vapor deposition source 9a, passed through the pattern forming opening 31a of the shadow mask 30a, and vapor deposited on the anode layer 23 on the substrate 21.
  • a light emitting layer 25 a (see FIGS. 8 and 9) is formed on the anode layer 23.
  • the vaporized cathode layer forming material 28 is discharged from the second vapor deposition source 9b, passes through the pattern forming opening 31b of the shadow mask 30b, and vapor-deposited on the light emitting layer 25a.
  • a cathode layer 27 is formed.
  • the organic EL film 19 is formed on the base material 21 by sequentially depositing the light emitting layer 25a and the cathode layer 27 on the anode layer 23 formed on the base material 21.
  • the organic EL element 20 is formed.
  • the organic layer formed by the first vapor deposition source 9a is not particularly limited as long as it includes the light emitting layer 25a.
  • the hole injection layer 25b, the light emitting layer 25a, and the electrons are formed.
  • the injection layer 25c can be laminated in this order to form three layers.
  • the hole transport layer 25d (see FIG. 9C) is sandwiched between the light emitting layer 25a and the hole injection layer 25b shown in FIG. 9B, or the light emitting layer 25a and the electron injection layer 25c
  • the organic layer can be made into a four-layer laminate.
  • the hole transport layer 25d is sandwiched between the hole injection layer 25b and the light-emitting layer 25a, and the electron transport layer 25e is sandwiched between the light-emitting layer 25a and the electron-injection layer 25c.
  • the thickness of each layer is usually designed to be about several nm to several tens of nm, but such thickness is appropriately designed according to the organic layer forming material 22, light emission characteristics, There is no particular limitation.
  • Examples of the material for forming the light emitting layer 25a include 4,4′-N, N′-dicarba doped with tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3) and iridium complex (Ir (ppy) 3). Zonylbiphenyl (CBP) or the like can be used.
  • Examples of the material for forming the hole injection layer 25b include copper phthalocyanine (CuPc), 4,4′-bis [N-4- (N, N-di-m-tolylamino) phenyl] -N-phenyl. Amino] biphenyl (DNTPD) and the like can be used.
  • CuPc copper phthalocyanine
  • DNTPD Amino] biphenyl
  • Examples of the material for forming the hole transport layer 25d include 4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl ( ⁇ -NPD), N, N′-diphenyl. -N, N'-bis (3-methylphenyl) -1,1'biphenyl-4,4'diamine (TPD) or the like can be used.
  • lithium fluoride (LiF), cesium fluoride (CsF), lithium oxide (Li 2 O), or the like can be used.
  • Examples of the material for forming the electron transport layer 25e include tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3), bis (2-methyl-8-quinolinolato) -4-phenylphenolato-aluminum (BAlq), and OXD. -7 (1,3-bis [5- (p-tert-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazol-2-yl]) benzene or the like can be used.
  • aluminum (Al), silver (Ag), ITO, an alkali metal, an alloy containing an alkaline earth metal, or the like can be used as a material for forming the cathode layer 27.
  • the manufacturing apparatus 1 further forms a shadow mask while forming an organic layer including the light emitting layer 25 a and a cathode layer 27 (a constituent layer of the organic EL film 19) on the base material 21.
  • the removal part 51 which can remove the organic layer forming material 22 and the cathode layer forming material 28 (the constituent layer forming material of the organic EL film 19) attached to 30a and 30b, respectively, is provided.
  • the partition plate 53 for separating each removal part 51 from the 1st vapor deposition source 9a and the 2nd vapor deposition source 9b is arrange
  • the organic layer forming material 22 and the cathode layer forming material 28 are removed by the respective removal portions 51, it is possible to prevent the materials from being scattered.
  • the removal unit 51 that removes the constituent layer forming material attached to the shadow masks 30a and 30b has the same configuration, and therefore the illustration of the removal unit 51 for the shadow mask 30b is not repeated.
  • the removing unit 51 is not particularly limited, but is preferably an apparatus that removes the constituent material of the organic EL film 19 attached to the shadow masks 30a and 30b by dry etching or heating. This makes it possible to more efficiently avoid problems such as contamination of the base material 21 and the formed component layer, which are assumed during mass production.
  • the manufacturing apparatus 1 further includes the first detection unit 55 that detects the moving speed of the base material 21 and the rotational speeds (namely, patterns) of the shadow masks 30 a and 30 b. And a second detector 57 for detecting the rotation speeds of the forming openings 31a and 31b.
  • the first detection unit 55 and the second detection unit 57 are electrically connected to the control unit 45.
  • the control unit 45 is electrically connected to the first drive unit 41 and the second drive unit 43. Based on the detection result of the first detection unit 55 and the detection result of the second detection unit, the control unit 45 causes the shadow masks 30a and 30b to follow the rotation of the shadow masks 30a and 30b as the substrate 21 moves. The rotation of can be adjusted.
  • the rotation adjustment using the first detection unit 55, the second detection unit 57, and the control unit 45 is the same for the shadow mask 30a and the shadow mask 30b. Only the case for the shadow mask 30b will be specifically described, and the description for the case for the shadow mask 30b will not be repeated.
  • the first detection unit 55 detects the moving speed of the base material 21 when the first detection unit 55 detects the first alignment mark 61 provided on the base material body in the base material 21. Yes.
  • the second detection unit 57 detects the rotational speed of the shadow mask 30a by detecting the second alignment mark 63 provided on the shadow mask body in the shadow mask 30a. It has become.
  • the adjustment of the rotation of the shadow mask 30 a by the control unit 45 is performed by the control unit 45 when the first alignment mark 61 is detected by the first detection unit 55 and the second alignment mark 63 is detected by the second detection unit 57.
  • a deviation from the detected timing is calculated as a deviation amount between the moving speed of the base material 21 and the rotational speed of the shadow mask 30a, and the first alignment mark 61 and the second alignment mark 63 are calculated based on the calculation result. Is adjusted by adjusting the rotational speed of the shadow mask 30a so that it overlaps in the region facing the nozzle 10a of the first vapor deposition source 9a.
  • the rotation of the shadow mask 30a so that the movement of the shadow mask follows the movement of the mask 21, for example, the pattern of the constituent layer previously formed on the mask 21 (for example, the anode)
  • the pattern of the next constituent layer for example, the light emitting layer 25a
  • the degree of freedom in forming the organic EL film 19 can be increased.
  • first alignment mark 61 and the second alignment mark 63 are not particularly limited as long as they can be detected by the first detection unit 55 and the second detection unit 57.
  • end portions of the pattern forming openings 31a and 31b may be used as alignment marks.
  • a belt-like base material 21 is supplied to a can roll (conveying unit) 7, and one surface side of the base material is brought into contact with the surface of the can roll 7.
  • the shadow masks 30a and 30b have a plate-like rotating body that conveys the rotating shaft 21 and is driven to rotate about the rotating shafts 32a and 32b, and are formed with pattern forming openings (openings) 31a and 31b.
  • the nozzles of the first and second vapor deposition sources 9a and 9b disposed at positions facing the can roll 7 and in close proximity to the base material 21.
  • the organic layer forming material 22 and the cathode layer forming material 28 vaporized through the openings 31a and 31b are discharged by discharging the material 22 and the cathode layer forming material 28 (the constituent layer forming material of the organic EL film).
  • the light emitting layer 25 a and the cathode layer 27 are formed on the surface of the substrate 21 opposite to the can roll 7.
  • the anode layer 23 is formed in advance on one surface side by sputtering or the like, and the base material 21 wound up in a roll shape is fed out from the base material supply roll 5.
  • the shadow masks 30 a and 30 b are rotated so as to follow the movement of the substrate 21, and the first deposition source By passing the organic layer forming material 22 discharged from 9a through the pattern forming opening 31a, the light emitting layer 25a is formed on the anode layer 23 on the substrate 21 supported by the can roll 7, and the second By passing the cathode layer forming material 28 discharged from the vapor deposition source 9b through the pattern forming opening 31b, the cathode layer 27 is formed on the light emitting layer 25a. Thereby, the organic EL film 19 is formed on the substrate 21. In addition, while the organic EL film 19 is formed on the base material 21, the base material 21 on which the organic EL film 19 is formed is wound up by the base material collection device 6.
  • the shadow masks 30a and 30b are supported by the single rotating shafts 32a and 32b, the shadow masks 30a and 30b are not affected by fluctuations in the distance between the shadow masks 30a and 30b and the base material 21 and the movement of the base material 21. It is possible to prevent the follow-up of 30a and 30b.
  • the shadow masks 30a and 30b are disposed in the vicinity of the base material 21, it is possible to prevent the end portions of the light emitting layer 25a and the cathode layer 27 from spreading outside the desired pattern. Therefore, the organic EL element 20 in which deterioration in quality is suppressed can be manufactured.
  • the manufacturing method of the organic EL element supplies the belt-like base material 21 to the transport unit 7 and abuts one surface side of the base material 21 on the surface of the transport unit 7.
  • the shadow masks 30a and 30b having a plate-like rotating body that transports the material 21 and that is driven to rotate about the rotation shafts 32a and 32b, and in which the opening portions 31a and 31b are formed, are transferred to the conveying section 7.
  • the constituent layer forming materials 22, 28 vaporized from the nozzles 10 a, 10 b are discharged while rotating the shadow masks 30 a, 30 b so as to follow the movement of the base material 21,
  • the openings 31a, 3 By supplying the constituent layer forming materials 22 and 28 vaporized through b to the base material 21 side, the constituent layer of the organic EL film 19 is formed on the surface side of the base material 21 opposite to the transport unit 7. .
  • the shadow masks 30a and 30b are supported by the single rotation shafts 32a and 32b, fluctuations in the distance between the shadow masks 30a and 30b and the base material 21 can be suppressed.
  • the shift in the tracking of the shadow masks 30a and 30b with respect to the movement of 21 can be suppressed.
  • the shadow masks 30a and 30b are arranged in the vicinity of the base material 21, the end portions of the light emitting layer 25a and the cathode layer 27 (the constituent layers of the organic EL film) are formed so as to spread outside the desired pattern. Can be prevented. Therefore, the organic EL element 20 having relatively high quality can be manufactured.
  • the constituent layers of the organic EL film 19 are any one or more of the organic layer including the light emitting layer 25a, the anode layer 23, or the cathode layer 27. It is preferable that
  • the constituent layer of the organic EL film 19 is an organic layer, it is possible to prevent the end portion of the organic layer in the transport direction of the base material 21 from being spread outside the desired pattern. After the organic layer is formed on the organic layer, it is possible to prevent the organic layer from being cut and adversely affecting the life of the organic layer when being separated for each film formation pattern. Further, when the constituent layer is the anode layer 23 or the cathode layer 27, it is possible to prevent the end portions of the constituent layer from being spread outside the desired pattern, so that the anode layer 23 is formed on the substrate 21. Alternatively, when the cathode layer 27 is formed and then separated for each film formation pattern, the anode layer 23 or the cathode layer 27 can be prevented from being cut to cause a short circuit. Further, by forming the organic layer, the anode layer 23 and the cathode layer 27 by the above-described vapor deposition, it is not necessary to use a complicated process such as a photolithography process in order to form these layers. Can be prevented.
  • membrane 19 is the cathode layer 27
  • the said base material 21 shall be formed from the metal material.
  • the cathode layer 27 whose end portion spreads outside the desired pattern is formed. Therefore, the cathode layer 27 can be prevented from being cut when the organic EL element 20 is formed on the substrate 21 and then separated for each film formation pattern. Therefore, it is possible to prevent a short circuit from occurring due to the burrs or the like of the cut cathode layer 27 being electrically connected to the base material 21 formed of a metal material.
  • the transport unit 7 is a can roll that is driven to rotate about the rotation shaft 7a.
  • the shadow masks 30a and 30b are configured to rotate around rotation axes 32a and 32b perpendicular to the rotation axis 7a of the transport unit 7. Preferably it is.
  • the constituent layers of the organic EL film 19 are formed on the base material 21 and the organic EL film 19 attached to the shadow masks 30a and 30b is further formed. It is preferable to remove the constituent layer forming material.
  • the constituent layer forming material of the organic EL film 19 attached to the shadow masks 30a and 30b it is preferable to remove the constituent layer forming material of the organic EL film 19 attached to the shadow masks 30a and 30b by dry etching or heating.
  • the openings 31a and 31b are formed in an arc shape centering on the rotation axes 32a and 32b of the shadow mask, and the shadow mask 30a, In 30b, it is preferable that a plurality are arranged along a virtual concentric circle R centering on the rotation shafts 32a and 32b.
  • the openings 31a and 31b are formed in an arc shape and are arranged along the virtual concentric circle R, so that the shadow masks 30a and 30b are only rotated about the single rotation shafts 32a and 32b.
  • the openings 31a and 31b can more easily pass through desired positions with respect to the nozzles 10a and 10b.
  • the constituent layers of the organic EL film 19 can be formed more efficiently.
  • the degree of freedom of pattern design in the film formation pattern can be increased.
  • the openings of the nozzles 10a and 10b are in the radial direction D of the virtual concentric circle R when viewed along the vertical direction of the shadow masks 30a and 30b.
  • the two virtual tangents M that pass through the center S of the rotating shafts 32a and 32b and contact the openings of the nozzles 10a and 10b, and the contact point P between the openings of the nozzles 10a and 10b, and the center.
  • the distance to S is r (mm)
  • the angle formed by the two virtual tangents M is ⁇ (°)
  • the opening length of the nozzles 10a and 10b in the transport direction of the base material 21 is W (mm).
  • the lengths of the openings of the nozzles 10a and 10b and the sizes of the shadow masks 30a and 30b can be more appropriately designed. .
  • both end edges in the width direction of the base material 21 at the openings 31a and 31b of the shadow mask are Since it approaches parallel with the conveyance direction of the base material 21, it can prevent that the pattern where the outline of the width direction both ends of the said base material 21 blurred was formed.
  • the organic EL device manufacturing apparatus 1 transports the base material 21 while abutting on the surface of the base material supply unit 5 that supplies the belt-shaped base material 21 and one surface of the supplied base material 21. And a nozzle 10a, 10b disposed at a position facing the substrate 7 and in the vicinity of the substrate 21, and from the nozzles 10a, 10b, the vaporized organic EL film The material for forming the constituent layer is discharged, and the evaporation source 9a, 9b for forming the constituent layer of the organic EL film on the surface of the base material 21 opposite to the transport unit 7 is rotated around the rotary shafts 32a, 32b.
  • a plate-like rotator is formed, and openings 31a and 31b are formed in the rotator, and between the substrate 21 and the nozzles 10a and 10b in contact with the transport unit 7
  • a shadow mask 30a intervened in the vicinity of the substrate 21; 0b, and the shadow masks 30a and 30b are rotated so as to follow the movement of the base material 21, whereby the constituent layer forming material vaporized through the openings 32a and 32b is moved to the base material 21 side.
  • the manufacturing method and the manufacturing apparatus of the organic EL element of the present invention are as described above, but the present invention is not limited to the above-described embodiments, and the design can be changed as appropriate within the intended scope of the present invention.
  • the shape and size of the shadow masks 30a and 30b and the shape and size of the pattern forming openings 31a and 31b shown in the above embodiment are not particularly limited.
  • this conveyance part is not specifically limited to this can roll 7, In addition, this conveyance part is a belt conveyor. It can also be set as such a structure.
  • the base material supply apparatus 5 was arrange
  • finished was wound up, it can also use for processes, such as cutting, without winding up this base material 21.
  • the operation effect of the method and apparatus for manufacturing the organic EL element of the present invention is not limited to the above-described operation effect.
  • Example 1 A manufacturing apparatus similar to the manufacturing apparatus 1 as shown in FIGS. 4 and 7 was used. Further, in Example 1, the rotation of the shadow mask using the alignment mark, the detection unit, and the control unit as described above was not adjusted. Three organic layer deposition sources for forming an organic layer that is a three-layer laminate and one cathode layer deposition source for forming a cathode layer in a vacuum chamber of the manufacturing apparatus, And the distance between the nozzles of the vapor deposition sources and the nozzles of the respective vapor deposition sources were 2 mm.
  • deposition sources for the CuPb layer (hole injection layer), ⁇ -NPD layer (light emitting layer) and Alq3 layer (electron injection layer) are provided from the upstream side to the downstream side in the substrate transport direction. Arranged in this order.
  • three organic layer shadow masks are interposed between the substrate and each organic layer deposition source, and one cathode layer shadow mask is interposed between the substrate and the cathode layer deposition source.
  • the distance between the substrate and each shadow mask was set to be 0.1 mm.
  • the shadow mask for the organic layer has a disc shape centered on the rotation axis, and has the arc shape as described above centering on the rotation axis, the rotation direction length is 300 mm, and the radial direction (the radial direction).
  • a pattern forming opening having a length of 45 mm and having three openings at a pitch of 20 mm along a virtual concentric circle centered on the rotation axis was used.
  • the shadow mask for the cathode layer has a disc shape with the rotation axis as the center, and the arc shape with the rotation axis as the center, the rotation direction length is 300 mm, and the radial direction (the radial direction).
  • a pattern forming opening having a length of 40 mm and having three openings at a pitch of 10 mm along a virtual concentric circle centered on the rotation axis was used.
  • the substrate transport direction length is 300 mm and the substrate width direction length is determined by each organic layer deposition source.
  • a rectangular organic layer pattern of 45 mm is formed at a pitch of 20 mm, and a rectangular cathode having a length of 300 mm in the substrate transport direction and a length of 40 mm in the substrate width direction is formed on the organic layer pattern by a cathode layer deposition source.
  • the layer pattern was formed with a pitch of 10 mm.
  • the substrate transport speed was 0.96 m / s, and the shadow mask rotation speed was 60 rpm.
  • each of the organic EL elements has a region having a length of 300 mm in the substrate conveyance direction and a length of 40 mm in the substrate width direction. Green light emission was observed. The light emission state in the region was uniform. Moreover, when the obtained organic EL layer is cut along the substrate width direction at the center portion between the organic EL films adjacent to each other in the longitudinal direction of the substrate using scissors, thereby separating each organic EL element. The occurrence of defects such as short circuit was not observed.
  • Example 2 Using the manufacturing apparatus used in Example 1, as in the above embodiment, the substrate body and each shadow mask body are provided with alignment marks similar to those in FIG. 6, and the detection unit detects the rotation speed of the substrate and shadows. Example 1 except that the rotation speed of the mask is detected, and the evaporation is performed while the rotation of each shadow mask is adjusted by the control unit so as to follow the movement of the base material whose movement speed is 3 m / s. Similarly, an organic EL device was manufactured. As in Example 1 above, the voltage was applied to the anode layer and the cathode layer without separating the obtained organic EL element. As a result, the length of the substrate conveyance direction was 300 mm ⁇ the substrate for any organic EL.
  • Green light emission having a region with a length in the width direction of 40 mm was observed.
  • the light emission state in the region was uniform.
  • no occurrence of defects such as a short circuit was observed.
  • Example 1 Example except that SUS with an insulating layer formed on the surface by coating JEM-433 (manufactured by JSR) with a thickness of 3 mm was used as the base material, and the distance between the shadow mask and the base material was set to 10 mm
  • the organic EL device was produced in the same manner as in Example 1, the obtained organic EL device was as shown in FIG.
  • the end portions of the organic layer and cathode layer patterns spread outward from the desired pattern, and adjacent organic layers and cathode layers were connected to each other.
  • Example 1 the voltage was applied to the anode layer and the cathode layer without separating the obtained organic EL device, and as a result, the substrate transport direction length 300 mm ⁇ the substrate width for any organic EL device.
  • green light emission having a region with a length of 40 mm was recognized, the light emission state was not uniform in each region because the film thickness at both ends in the longitudinal direction of the organic EL film was small.
  • the obtained organic EL element was cut off in the same manner as in Example 1, in some organic EL elements, a short circuit occurred between the base material and the cathode layer, and no light emission was observed.
  • Comparative Example 2 An organic EL device was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the organic layer shadow mask and the cathode layer shadow mask were fixed and arranged without rotating. As in Example 1 above, the voltage was applied to the anode layer and the cathode layer without separating the obtained organic EL device, and as a result, the substrate transport direction length 300 mm ⁇ the substrate width for any organic EL device. Green light emission having a region with a direction length of 40 mm was observed. However, when the obtained organic EL element was cut off in the same manner as in Comparative Example 1, in some organic EL elements, a short circuit occurred between the base material and the cathode layer, and no light emission was observed. More than Comparative Example 1.
  • FIG. 11 an organic EL element was manufactured in the same manner as in Example 1 except that vapor deposition was performed using a strip-shaped shadow mask instead of using the rotary shadow mask as described above.
  • the strip-shaped shadow masks 33a and 33b are respectively wound around the shadow mask feed rollers 35a and 35b, and the strip-shaped shadow masks 33a and 33b fed from the shadow mask feed rollers 35a and 35b are respectively wound.
  • the shadow mask take-up rollers 37a and 37b are supplied between the can roll 7 and the nozzles 10a and 10b of the vapor deposition sources 9a and 9b, respectively, and then taken up by the shadow mask take-up rollers 37a and 37b, respectively.
  • openings were formed in the strip-shaped shadow masks 33a and 33b with the same size and pitch as in the first embodiment. Further, the distance between the fed strip-shaped shadow masks 33a and 33b and the substrate 21 was set to 0.1 mm.
  • the manufacturing apparatus equipped with such a strip-shaped shadow mask the light emitting layer and the cathode layer were formed on the anode layer formed on the substrate in the same manner as in Example 1, and as a result, the shadow mask and the base layer were formed.
  • the anode layer formed on the material was rubbed and the anode layer was scratched.
  • an organic EL element that satisfies the desired quality can be manufactured thereafter. There wasn't.

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Abstract

 回転軸を中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体に開口部が形成されたシャドーマスクを、搬送部に当接した基材と、前記搬送部と対向し且つ前記基材に対して近接する位置に配された蒸着源のノズルとの間にて前記基材の近傍に介入させ、前記基材の移動に追従するように前記シャドーマスクを回転させつつ前記ノズルから気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記基材における前記搬送部と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する有機EL素子の製造方法。

Description

有機EL素子の製造方法及び製造装置
 本発明は、電極層及び有機層を有する有機EL膜が基材上に形成され、前記有機層から光が放出されるように構成された有機EL素子の製造方法及び製造装置に関する。
 近年、次世代の低消費電力の発光表示装置に用いられる素子として、有機EL(エレクトロルミネッセンス)素子が注目されている。有機EL素子は、基本的には、有機発光材料から成る発光層を含む有機層と、一対の電極とを有している。かかる有機EL素子は、有機発光材料に由来して多彩な色の発光が得られ、また、自発光素子であるため、テレビジョン(TV)等のディスプレイ用途として注目されている。
 有機EL素子は、基材と、該基材上に形成された有機EL膜とを有しており、有機EL膜は、発光層を含む有機層が、互いに反対の電極を有する2つの電極層に挟持されている(サンドイッチ構造)。電極層で挟まれた有機層は、基材上に支持されるようになっており、基材上に、有機EL膜の構成層たる、陽極層、有機層及び陰極層がこの順に積層されることによって、有機EL素子が形成される。
 このような有機EL素子の製造方法において、基材上に有機EL膜の構成層を成膜(形成)する方法としては、一般的に真空蒸着法や塗布法が知られている。これらのうち、特に有機層形成材料の純度が高められることができ、高寿命が得られ易いことから、真空蒸着法が主として用いられている。
 上記した真空蒸着法では、蒸着装置の真空チャンバー内において基材と対向する位置に設けられた蒸着源を用いて蒸着を行うことにより、有機EL膜の構成層を形成する。具体的には、各蒸着源に配置された加熱部で有機EL膜の構成層形成材料を加熱してこれを気化させ、気化された構成層形成材料(気化材料)を蒸着源から吐出して、基材上に有機EL膜の構成層を蒸着して形成する。
 かかる真空蒸着法においては、いわゆるバッチプロセスやロールプロセスが採用されている。バッチプロセスとは、基材1枚ごとに基材上に有機EL膜の構成層を蒸着するプロセスである。また、ロールプロセスとは、ロール状に巻き取られた帯状の基材を連続的に繰り出し、繰り出された基材を、例えば回転駆動するキャンロールの表面で支持してその回転と共に移動させつつ、基材上に連続的に有機EL膜の構成層を蒸着し、該有機EL膜の構成層が蒸着された基材をロール状に巻き取るプロセスである。これらのうち、低コスト化を図る観点から、ロールプロセスを用いて有機EL素子を製造することが望ましい。
 このように真空蒸着法においてロールプロセスを用いて有機EL素子を製造する場合において、基材上に有機EL膜の構成層を蒸着する場合には、所望のパターンの有機EL膜の構成層を形成するために、いわゆるシャドーマスクが用いられている。具体的には、長手方向に複数の開口部を有しロール状に巻き取られた帯状のシャドーマスクを連続的に繰り出し、繰り出したシャドーマスクを、蒸着源と基材との間に介入させて基材の移動に追従するように移動させ、移動させたシャドーマスクをロール状に巻き取ることによって、上記のように移動する基材上に所望のパターンの有機EL膜の構成層を形成する。
 また、シャドーマスクと基材との間隔や、該シャドーマスクの基材への追従を一定に維持するために、上記のような帯状のシャドーマスクは、該シャドーマスクを繰り出してから巻き取るまでの間で、複数のローラに所定の張力で架け渡されている。このため、シャドーマスクと上記ローラとの間ですべりが発生したり、上記ローラに偏心が発生したりすると、シャドーマスクと基材との間隔が変動したり、基材の移動に対するシャドーマスクの追従が大きくずれたりすることとなる。その結果、所望の位置からずれた位置に有機EL膜の構成層が蒸着されたり、所望のパターンの外縁よりも有機EL膜の方がはみ出した状態で該有機EL膜が蒸着されたりして、所望の品質よりも低品質の有機EL素子が形成されるおそれがある。
 加えて、複数のローラとの間で同時にシャドーマスクのすべりが発生したり、複数のローラに同時に偏心が発生したりする場合には、一層低品質の有機EL素子が形成されるおそれがある。
 一方、真空蒸着法では長寿命化の観点から発光層に取り込まれる水分量を少なくするために、蒸着源と基材との間の距離を小さくする技術が提案されている(特許文献1参照)。しかし、このように基材に対して蒸着源を近接させて蒸着を行う近接蒸着においては、上記したようなシャドーマスクと基材との間隔の僅かな変動や、基材の移動に対するシャドーマスクの追従における僅かなずれが、有機EL膜の構成層の形成状態に大きな影響を及ぼすため、更に一層、所望の品質よりも品質の低い有機EL素子が、形成され易くなる。
 そこで、帯状のシャドーマスクを用いる代わりに、蒸着源と基材との間にシャッター機構を配置し、シャッターの開閉によって基材上に成膜パターンを形成する技術が提案されている(特許文献2参照)。
日本国特開2003-173870号公報 日本国特許第4336869号公報
 しかし、特許文献2の技術では、基材から比較的離れた位置にシャッターが配置されているため、蒸着源から吐出された気化材料がシャッターによって所定のパターンに制御された後、該気化材料が基材に到達するまでの間に所定のパターンよりも外側に広がり、その結果、有機EL膜の構成層の端部が所望のパターンからはみ出すおそれがある。また、該端部が広がりすぎると、隣接するパターン同士がつながるおそれもある。
 本発明は、上記問題点に鑑み、比較的品質の優れた有機EL素子を製造し得る有機EL素子の製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
 本発明に係る有機EL素子の製造方法は、
 帯状の基材を搬送部に供給し、
 前記搬送部表面に前記基材の一面側を当接させて前記基材を搬送し、
 回転軸を中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体に開口部が形成されたシャドーマスクを、前記搬送部に当接した前記基材と、前記搬送部と対向し且つ前記基材に対して近接する位置に配された蒸着源のノズルとの間にて前記基材の近傍に介入させ、
 前記基材の移動に追従するように前記シャドーマスクを回転させつつ前記ノズルから気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記開口部を通して気化された前記構成層形成材料を前記基材側に供給することによって、前記基材における前記搬送部と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する。
 ここで、「近接する位置」とは、前記ノズルと前記基材との間の距離が15mm以下であるような位置をいい、「基材の近傍」とは、前記シャドーマスクと前記基材との間の距離が1mm以下であることをいう。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記有機EL膜の構成層は、発光層を含む有機層、陽極層、または、陰極層のうちいずれか1つ以上であることが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記有機EL膜の構成層は、陰極層であり、前記基材は、金属材料から形成されたものとすることができる。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記搬送部は、回転軸を中心として回転駆動するキャンロールであることが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記シャドーマスクは、前記搬送部の回転軸と垂直な回転軸を中心として回転するように構成されていることが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記基材に前記有機EL膜の構成層を形成しつつ、さらに前記シャドーマスクに付着した前記有機EL膜の構成層形成材料を除去することが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、ドライエッチングまたは加熱により前記シャドーマスクに付着した前記有機EL膜の構成層形成材料を除去することが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記開口部は、前記シャドーマスクの回転軸を中心とする円弧状に形成され、且つ、前記シャドーマスクにおいて前記回転軸を中心とする仮想同心円に沿って複数配置されたことが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記シャドーマスクの垂直方向に沿って見たとき、前記ノズルの開口部は前記仮想同心円の径方向に沿って配置されており、前記回転軸の中心を通り前記ノズルの開口部と接する2つの仮想接線と前記ノズルの開口部との接点から前記中心までの距離をr(mm)とし、前記2つの仮想接線がなす角度をθ(°)とし、前記基材の搬送方向におけるノズルの開口長さをW(mm)としたとき、r、θ及びWは、式W=2×r×sin(θ/2)の関係を満たすことが好ましい。
 また、本発明に係る有機EL素子の製造方法においては、前記基材の搬送方向における前記ノズルの開口長さWが、θ≦10°としたとき、0.5mm以上0.174rmm以下であることが好ましい。
 本発明に係る有機EL素子の製造装置は、
 帯状の基材を供給する基材供給部と、
 供給された基材の一面側と表面で当接しつつ該基材を搬送する搬送部と、
 該搬送部と対向し且つ前記基材に対して近接する位置に配されたノズルを有し、該ノズルから、気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記基材における前記搬送部と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する蒸着源と、
 回転軸を中心として回転駆動する板状の回転体を有し、且つ、該回転体に開口部が形成されており、前記搬送部に当接した前記基材と前記ノズルとの間にて前記基材の近傍に介入されたシャドーマスクとを備え、
 該シャドーマスクが前記基材の移動に追従するように回転することにより、前記開口部を通して気化された前記構成層形成材料を前記基材側に供給する。
本発明の一実施形態に係る有機EL素子の製造装置を模式的に示す概略側面断面図 本実施形態の基材、ノズル及びシャドーマスクとの配置関係を模式的に示す概略上面図 本実施形態の基材、ノズル及びシャドーマスクとの配置関係を模式的に示す概略側面図 シャドーマスクの垂直方向に沿って見たときの、ノズルの開口長さとシャドーマスクの大きさとの関係を模式的に示す概略上面図 除去部及びその周辺を模式的に示す概略側面断面図 第1アライメントマーク、第2アライメントマーク、第1検知部及び第2検知部及びその周辺を模式的に示す概略上面図 真空チャンバー内に有機層形成用の蒸着源が複数設けられた状態を模式的に示す概略側面断面図 基材上に形成された有機EL膜を模式的に示す概略上面図 有機EL素子の層構成を模式的に示す概略側面断面図であって、有機層が1層の場合を示す図 有機EL素子の層構成を模式的に示す概略側面断面図であって、有機層が3層の場合を示す図 有機EL素子の層構成を模式的に示す概略側面断面図であって、有機層が5層の場合を示す図 比較例で形成された有機EL素子の層構成を模式的に示す概略断面図 比較例で用いた、帯状のシャドーマスクを備えた有機EL素子の製造装置を模式的に示す概略側面断面図
 以下に本発明に係る有機EL素子の製造方法及び製造装置について図面を参照しつつ説明する。
 有機EL素子の製造装置1は、図1に示すように、帯状の基材21を供給する基材供給部たる基材供給装置5と、該基材供給装置5から供給された基材21の一面側と表面で当接しつつ該基材21を搬送する搬送部たるキャンロール7と、該キャンロール7と対向し且つ基材21に対して近接する位置に配されたノズル10a、10bを有し、該ノズル10a、10bから、気化された、有機EL膜19の構成層形成材料を吐出させて、基材21におけるキャンロール7と反対の面側に有機EL膜19の構成層を形成する複数の蒸着源たる第1蒸着源9a及び第2蒸着源9bと、複数のシャドーマスクたるシャドーマスク30a、30bとを備えている。また、シャドーマスク30a、30bは、第1蒸着源9a、9bに対応して備えられており、且つ、それぞれ回転軸32a、32bを中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体に複数の開口部たる開口部31a、31bが形成されており、キャンロール7に当接した基材21とノズル10a、10bとの間に基材21の近傍に介入されている。
 また、該製造装置1は、さらに真空チャンバー3を備えており、真空チャンバー3内には、上記した基材供給装置5と、キャンロール7と、第1及び第2蒸着源9a、9bと、基材回収部たる基材回収装置6と、シャドーマスク30a、30bとが配置されている。不図示の真空発生装置によって、該真空チャンバー3の内部が減圧状態にされ、また、その内部に真空領域が形成される。
 基材供給装置5は、ロール状に巻き取られた帯状の基材21を繰り出してキャンロール7に供給するようになっている。また、基材供給装置5から繰り出された基材21はキャンロール7に供給された後、基材回収装置6によって巻き取られるようになっている。すなわち、基材21を繰り出し且つ巻き取れるようになっている。
 キャンロール7は、ステンレスから形成されており、回転軸7aを中心として回転駆動するようになっており、該キャンロール7表面に基材21の一面側を当接させて該基材21を搬送するようになっている。図3に示すように、キャンロール7の回転軸7aは、モータ等を備えた第1駆動部41と機械的に接続されており、第1駆動部41で発生した回転駆動が回転軸7aに伝達されることによって、上記のようにキャンロール7が回転するようになっている。また、第1駆動部41は、後述する制御部45と電気的に接続されており、制御部45によって第1駆動部41を介して回転軸7aの回転速度が調整されることにより、基材21の移動速度が調整されるようになっている。
 かかるキャンロール7は、内部に冷却機構等の温度調整機構を有していることが好ましい。これにより、後述する基材21上で有機層を成膜(形成)しているとき、基材21の温度を安定させることができる。キャンロール7の外径は、例えば、300~2000mmに設定されることができる。
 基材21の形成材料としては、キャンロール7に巻き架けられても損傷しないような可撓性を有する材料が用いられ得る。このような材料として、例えば、金属材料、非金属無機材料や樹脂材料を挙げることができる。
 基材21として金属材料を用いた場合には、通常、ショート(短絡)が発生し易くなるが、本実施形態によれば、端部が所望のパターンよりも外側に広がった陰極層27が形成されることを防止することができる。これにより、基材21上に有機EL素子20を形成した後、成膜パターンごとに切り離す際に、陰極層27が切断されることを防止できる。従って、切断された陰極層27のバリ等が金属材料から形成された基材21と電気的に接続されてショートが発生することを防止できる。
 かかる金属材料としては、例えば、ステンレス、鉄-ニッケル合金等の合金、銅、ニッケル、鉄、アルミニウム、チタン等を挙げることができる。また、上記した鉄-ニッケル合金としては、例えば36アロイや42アロイ等を挙げることができる。これらのうち、ロールプロセスに適用し易いという観点から、上記金属材料は、ステンレス、銅、アルミニウムまたはチタンであることが好ましい。また、かかる金属材料から形成された基材の厚みは、取り扱い性や基材の巻き取り性の観点から、5~200μmであることが好ましい。
 前記非金属無機材料としては、例えば、ガラスを挙げることができる。この場合、非金属無機材料から形成された基材として、フレキシブル性を持たせた薄膜ガラスを用いることができる。また、かかる非金属材料から形成された基材の厚みは、十分な機械的強度および適度な可塑性の観点から、5~500μmであることが好ましい
 前記樹脂材料としては、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂などの合成樹脂を挙げることができる。かかる合成樹脂として、例えば、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリアミド樹脂、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン(ABS)共重合体樹脂、ポリカーボネート樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等を挙げることができる。また、かかる樹脂材料から形成された基材として、例えば、上記合成樹脂のフィルムを用いることができる。また、かかる樹脂材料から形成された基材の厚みは、十分な機械的強度および適度な可塑性の観点から、5~500μmであることが好ましい。
 基材21表面には、スパッタリング等によって予め陽極層23(図8、9参照)が形成されている。
 陽極層23を形成するための材料としては、インジウム-亜鉛酸化物(IZO)、インジウム-錫酸化物(ITO)等の各種透明導電材料や、金、銀、白金、アルミニウムなどの金属や合金材料を用いることができる。
 なお、その他、陽極層23の材料として、蒸着源によって蒸着可能な材料を用いた場合には、真空チャンバー3内に陽極層23用の蒸着源を配置し、陽極層23用の蒸着源と基材との間にシャドーマスク30a、30bと同様のシャドーマスクを介入させて、基材21上に陽極層23を蒸着することによって、陽極層23を形成するように構成することもできる。このような蒸着可能な材料として、金、銀、アルミニウムなどを挙げることができる。
 第1蒸着源9a、9bは、有機EL膜19の構成層を形成するためのものであり、本実施形態では、第1蒸着源9aは、発光層25aを含む有機層(図8参照)を形成するように構成され、第2蒸着源9bは、陰極層27を形成するように構成されている。なお、第1蒸着源9aは、形成すべき有機層に応じて1つ以上設けられるようになっており、本実施形態では、有機層たる発光層25a(図8、図9A参照)を形成するために第1蒸着源9aが1つ設けられている。
 有機層は、1以上の有機構成層から構成されている。有機層が1つの有機構成層から構成される場合には、該有機構成層は、上記した発光層25aである。有機層が複数の有機構成層から構成される場合には、該複数の有機構成層は、発光層25aと、発光層25a以外の有機構成層とから構成される。また、発光層25a以外の有機構成層としては、例えば、正孔注入層25b、正孔輸送層25d、電子注入層25c、電子輸送層25eが挙げられる。
 なお、第1蒸着源9aは、例えば、図9Bに示すように有機層を3層積層体とする場合には、図7に示すように、キャンロール7の回転方向に沿って3つ設けられた構成とすることもできる。このようにキャンロール7の回転方向に沿って複数の第1蒸着源9aが設けられた場合、該回転方向に対し最も上流側に配置された第1蒸着源9aによって陽極層23上に1層目の有機構成層が蒸着された後、順次下流側の第1蒸着源9aによって1層目の有機構成層上に2層目以降の有機構成層が蒸着されて、積層されるようにすることができる。
 また、図1に示すように、キャンロール7の周面における基材21の支持領域と対向する位置において、基材21の搬送方向(移動方向)上流側に第1蒸着源9a、下流側に第2蒸着源9bが配置されている。これら第1及び第2蒸着源9a、9bはそれぞれ、有機層形成材料22及び陰極層形成材料28を収容することができるようになっており、ノズル10a、10bと、加熱部(不図示)とを有している。
 また、ノズル10a、10bは、キャンロール7において基材21の支持領域と対向し且つ基材21に対して近接する位置に配置されている。すなわち、ノズル10a、10bは、該ノズル10a、10bと基材21との間の距離(最短距離)が15mm以下であるような位置に配置されている。
 第1及び第2蒸着源9a、9bの加熱部はそれぞれ、有機層形成材料22及び陰極層形成材料28を加熱して気化させるようになっており、気化された有機層形成材料22及び陰極層形成材料28は、ノズル10a、10bから外部に吐出されているようになっている。かかる加熱部で気化され、ノズル10a、10bから吐出された有機層形材料22及び陰極層形成材料28はそれぞれ、後述するシャドーマスク30a、30bのパターン形成用開口部31a、31bを通過することにより、基材21に蒸着されるようになっている。なお、ノズル10a、10bの詳細については後述する。
 図1及び図2に示すように、シャドーマスク30a、30bは、パターン形成用開口部31a、31bを有し、回転軸32a、32bを中心として回転駆動する板状の回転体を備えて構成されている。ここで、第1蒸着源9aに対応したシャドーマスク30aと、第2の蒸着源9bに対応したシャドーマスク30bとは、全く同様の構成であるため、以下、図2及び図3に示すように、第1蒸着源9aに対応したシャドーマスク30aの構成について説明し、第2蒸着源9bに対応したシャドーマスク30bの構成については説明を繰り返さない。
 本実施形態では、シャドーマスク30aは、回転軸32a(すなわち回転軸32aの中心S)を中心として回転する円盤状に形成されている。また、パターン形成用開口部31aは、回転軸32aを中心とした円弧状に形成されており、且つ、シャドーマスク30aにおいて回転軸32aを中心とした仮想同心円Rに沿って複数形成されている。
 パターン形成用開口部31aの形状が、上記したように円弧状であることにより、シャドーマスク30aを1つの回転軸32aを中心として回転させるだけで、より容易にパターン形成用開口部31aがノズル10aに対する所望の位置を通過することを可能とし得るため、より効率的に有機層構成層を形成することが可能となる。また、パターン形成用開口部31aが、上記したように仮想同心円Rに沿って複数形成されていることにより、成膜パターンにおけるパターン設計の自由度を増加させることができる。なお、本実施形態では、パターン形成用開口部31aは、上記した仮想同心円Rに沿って等間隔に3つ形成されている。
 また、シャドーマスク30aの回転軸32aは、モータ等を備えた第2駆動部43と機械的に接続されており、第2駆動部43で発生した回転駆動が回転軸32aに伝達されることによって、シャドーマスク30aが回転するようになっている。また、第2駆動部43は、後述する制御部45と電気的に接続されており、制御部45によって第2駆動部43を介してシャドーマスク30aの回転速度が調整されることにより、パターン形成用開口部31aの移動速度が調整されるようになっている。
 このようなシャドーマスク30aは、第1蒸着源9aと基材21との間に介入されている。具体的には、シャドーマスク30aは、キャンロール7に当接した基材21と第1蒸着源9aのノズル10aとの間において、基材21の近傍に介入されている。すなわち、シャドーマスク30aは、該シャドーマスク30aと基材21との間隔が1mm以下となるような位置に配置されている。
 また、図2に示すように、シャドーマスク30aが回転することにより、パターン形成用開口部31aが第1蒸着源9aのノズル10aの開口部と重っている間は、ノズル10aから吐出された気化材料が基材21に蒸着されるようになっている。一方、パターン形成用開口部31aがノズル10aの開口部と重なっていない間は、ノズル10aから吐出された気化材料がシャドーマスク30aにおけるパターン形成用開口部31aが形成されていない領域に付着され、基材21には蒸着されないようになっている。すなわち、基材21の移動に追従するようにシャドーマスク30aを回転させつつ、前記開口部31aを通して気化された有機層形成材料22を基材21側に供給するようになっている。
 また、上記仮想同心円の径方向Dにおけるパターン形成用開口部31aの長さLは、基材21の幅方向におけるノズル10aの開口長さよりも小さいように構成されている。かかるパターン形成用開口部31aの上記長さLは、形成される有機層のパターンに応じて適宜設計することができる。また、パターン形成用開口部31aの曲率が大きくなる程、装置の小型化が図れる一方、矩形状のパターンが形成され難くなる傾向にあり、該曲率が小さくなる程、矩形状のパターンを形成し易くなる一方、装置の大型化を招くおそれがある。従って、該曲率は、例えばかかる観点を考慮して適宜設計することができる。
 シャドーマスク30aの形成材料としては、例えば、金属材料、非金属材料を挙げることができる。
 上記金属材料としては、例えば、ステンレス、アルミニウム、チタン、タングステンを挙げることができる。これらのうち、耐熱性、剛性、加工性等の観点から、上記金属材料は、ステンレスであることが好ましい。かかる金属材料からなるシャドーマスク30aの厚みは、例えば0.01mm~2mmとすることができる。
 上記非金属材料としては、例えば、ガラス、セラミックを挙げることができる。かかる非金属材料からなるシャドーマスク30aの厚みは、例えば0.01~2mmとすることができる。
 続いて、基材21の搬送方向におけるノズル10aの開口長さと、シャドーマスク30aの大きさとの関係について説明する。図4に示すように、シャドーマスク30aの垂直方向に沿って見たとき、ノズル10aの開口部は上記仮想同心円Rの径方向D(図2参照)に沿って配置されている。また、回転軸32aの中心Sを通りノズル10aの開口部と接する2つの仮想接線Mと、ノズル10aの開口部との接点Pから中心Sまでの距離をr(mm)とし、上記2つの仮想接線Mがなす角度をθ(°)とし、基材21の搬送方向(図4の上下方向)におけるノズル10aの開口長さをW(mm)としたとき、r、θ及びWは、式W=2×r×sin(θ/2)を満たしている。
 ここで、上記角度θ≦10°であることが好ましい。また、θ=10°としたとき、上記式は、W=2×r×sin(10°/2)=0.174rとなることから、θ≦10°としたとき、上記開口長さWは、0.174rmm以下であることが好ましい。また、rは、10mm以上500mm以下であることが好ましい。
 このことを考慮して、基材21の搬送方向におけるノズル10aの開口長さWは、θ≦10°としたとき、0.5mm以上0.174rmm以下であることが好ましく、1mm以上10mm以下であることが好ましい。かかる長さWが0.5mm未満であると、吐出量が少なくなり、十分に成膜を行うことが困難となる。一方、かかる長さWが0.5mm以上0.174rmm以下であることによって、シャドーマスク30aの開口部31aがノズル10aの開口部と重なっている際の、該シャドーマスク30aの開口部31aにおける基材幅方向(図4の左右方向)両端縁が基材21の搬送方向に対して平行に近づくため、基材幅方向両端縁の輪郭がぼやけたパターンが形成されることを、防止することができる。これにより、矩形状のパターンがより形成され易くなる。
 さらに、このようにWを設定した後、r、θが上記した関係式を満たすように、シャドーマスク30aの大きさを設計することができる。
 そして、第1蒸着源9aから気化された有機層形成材料22を吐出し、シャドーマスク30aのパターン形成用開口部31aを通過させて、基材21上の陽極層23上に蒸着させることにより、該陽極層23上に発光層25a(図8、図9参照)を形成するようになっている。また、第2蒸着源9bから気化された陰極層形成材料28を吐出し、シャドーマスク30bのパターン形成用開口部31bを通過させて、発光層25a上に蒸着させることにより、発光層25a上に陰極層27を形成するようになっている。
 このように、基材21上に形成された陽極層23上に、発光層25a、陰極層27を順次連続して蒸着することによって、基材21上に有機EL膜19を形成し、これにより、有機EL素子20を形成するようになっている。
 上記した第1蒸着源9aによって形成される有機層は、発光層25aを含んでいれば特に限定されるものではなく、例えば図9Bに示すように、正孔注入層25b、発光層25a及び電子注入層25cをこの順に積層して3層とすることができる。その他、必要に応じて、上記図9Bに示す発光層25aと正孔注入層25bの間に正孔輸送層25d(図9C参照)を挟むことによって、または、発光層25aと電子注入層25cとの間に電子輸送層25e(図9C参照)を挟むことによって、有機層を4層積層体とすることもできる。
 さらに、図9Cに示すように、正孔注入層25bと発光層25aとの間に正孔輸送層25d、発光層25aと電子注入層25cとの間に電子輸送層25eを挟むことによって、有機層を5層とすることもできる。また、各層の厚みは、通常、数nm~数十nm程度になるように設計されるが、かかる厚みは、有機層形成材料22や、発光特性等に応じて適宜設計されるものであり、特に限定されない。
 発光層25aを形成するための材料としては、例えば、トリス(8-ハイドロキシキノリン)アルミニウム(Alq3)、イリジウム錯体(Ir(ppy)3)をドープした4,4’-N,N’-ジカルバゾニルビフェニル(CBP)等を用いることができる。
 正孔注入層25bを形成するための材料としては、例えば、銅フタロシアニン(CuPc)、4,4’-ビス[N-4-(N,N-ジ-m-トリルアミノ)フェニル]-N-フェニルアミノ]ビフェニル(DNTPD)等を用いることができる。
 正孔輸送層25dを形成するための材料としては、例えば、4,4’-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニル-アミノ]ビフェニル(α-NPD)、N,N’-ジフェニル-N,N’―ビス(3-メチルフェニル)-1,1’ビフェニル-4,4’ジアミン(TPD)等を用いることができる。
 電子注入層25cを形成するための材料としては、例えば、フッ化リチウム(LiF)、フッ化セシウム(CsF)、酸化リチウム(LiO)等を用いることができる。
 電子輸送層25eを形成するための材料としては、例えば、トリス(8-ハイドロキシキノリン)アルミニウム(Alq3)、ビス(2-メチル-8-キノリノラト)-4-フェニルフェノラト-アルミニウム(BAlq)、OXD-7(1,3-ビス[5-(p-tert-ブチルフェニル)-1,3,4-オキサジアゾール-2-イル])ベンゼン等を用いることができる。
 陰極層27を形成するための材料としては、アルミニウム(Al)、銀(Ag)、ITO、アルカリ金属、または、アルカリ土類金属を含む合金等を用いることができる。
 本実施形態では、図5に示すように、製造装置1は、さらに、基材21に発光層25aを含む有機層及び陰極層27(有機EL膜19の構成層)を形成しつつ、シャドーマスク30a、30bにそれぞれ付着した有機層形成材料22及び陰極層形成材料28(有機EL膜19の構成層形成材料)を除去することが可能な除去部51を備えている。また、真空チャンバー3内には、各除去部51を第1蒸着源9a及び第2蒸着源9bから隔てるための仕切り板53が配置されており、かかる仕切り板53が配置されていることにより、各除去部51によって有機層形成材料22及び陰極層形成材料28が除去される際、これら材料の飛散を防ぐことが可能となっている。なお、シャドマスク30a、30bに付着した構成層形成材料を除去する除去部51は、同様の構成であるため、シャドーマスク30b用の除去部51については、図示を繰り返さない。
 このように、基材21に有機EL膜19の構成層を形成しつつ、シャドーマスク30a、30bにそれぞれ付着した有機EL膜19の構成材料を除去することによって、シャドーマスク30a、30bに付着した有機EL膜19の構成層形成材料に起因した有機EL膜の構成層の蒸着に及ぼす悪影響の発生を、防止することができる。
 また、かかる除去部51は、特に限定されるものではないが、ドライエッチングまたは加熱によりシャドーマスク30a、30bに付着した有機EL膜19の構成材料を除去する装置であることが好ましい。これにより量産時に想定されるような、基材21や形成された構成層に汚染が発生する等の問題を、より効率的に回避することができる。
 また、本実施形態では、図6に示すように、製造装置1は、さらに、基材21の移動速度を検知する第1検知部55と、シャドーマスク30a、30bのそれぞれの回転速度(すなわちパターン形成用開口部31a、31bの回転速度)を検知する第2検知部57とを備えている。これら第1検知部55及び第2検知部57は、制御部45と電気的に接続されている。また、上述したように制御部45は、第1駆動部41及び第2駆動部43と電気的に接続されている。かかる制御部45は、第1検知部55の検知結果及び第2検知部の検知結果に基づいて、基材21の移動にシャドーマスク30a、30bの回転を追従させるように該シャドーマスク30a、30bの回転を調整することができるようになっている。
 なお、第1検知部55、第2検知部57、及び制御部45を用いた上記回転の調整は、シャドーマスク30aに対する場合とシャドーマスク30bに対する場合とで同様であるため、以下、シャドーマスク30aに対する場合のみについて具体的に説明し、シャドーマスク30bに対する場合については説明を繰り返さない。
 第1検知部55による基材21の移動速度の検知は、第1検知部55が、基材21において基材本体上に設けられた第1アライメントマーク61を検知することによって行うようになっている。また、第2検知部57によるシャドーマスク30aの回転速度の検知は、第2検知部57が、シャドーマスク30aにおいてシャドーマスク本体上に設けられた第2アライメントマーク63を検知することによって行うようになっている。
 また、制御部45によるシャドーマスク30aの回転の調整は、制御部45が、第1検知部55によって第1アライメントマーク61が検知されたタイミングと、第2検知部57によって第2アライメントマーク63が検知されたタイミングとのずれを、上記基材21の移動速度とシャドーマスク30aの回転速度とのずれ量として算出し、かかる算出結果に基づいて、第1アライメントマーク61と第2アライメントマーク63とが第1蒸着源9aのノズル10aと対向する領域において重なるように、シャドーマスク30aの回転速度を調整することによって行うようになっている。
 このように、基材21の移動にシャドーマスクの回転を追従させるように該シャドーマスク30aの回転を調整することによって、例えば、基材21上に先に形成された構成層のパターン(例えば陽極層23)の移動に合わせて、次の構成層(例えば発光層25a)のパターンをより確実に形成することができる。これにより、先に形成された構成層のパターンと次に形成されるパターンとが等ピッチでなくても、先に形成された構成層の上に次の構成層を適切な位置により確実に形成することができるため、有機EL膜19の形成の自由度を増加させることができる。
 なお、第1アライメントマーク61や第2アライメントマーク63の形状や大きさ、配置等は、第1検知部55及び第2検知部57によって検知されることが可能であれば、特に限定されない。また、その他、パターン形成用開口部31a、31bの端部をアライメントマークとして用いてもよい。
 本実施形態に係る有機EL素子の製造方法は、帯状の基材21をキャンロール(搬送部)7に供給し、前記キャンロール7表面に前記基材の一面側を当接させて前記基材21を搬送し、回転軸32a、32bを中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体にパターン形成用開口部(開口部)31a、31bが形成されたシャドーマスク30a、30bを、前記キャンロール7に当接した前記基材21と、前記キャンロール7と対向し且つ前記基材21に対して近接する位置に配された第1及び第2蒸着源9a、9bのノズル10a、10bとの間にて前記基材21の近傍に介入させ、前記基材21の移動に追従するように前記シャドーマスク30a、30bを回転させつつ前記ノズル10a、10bから気化された有機層形成材料22及び陰極層形成材料28(有機EL膜の構成層形成材料)を吐出させて、前記開口部31a、31bを通して気化された有機層形成材料22及び陰極層形成材料28を前記基材21側に供給することによって、前記基材21における前記キャンロール7と反対の面側に発光層25a及び陰極層27(有機EL膜の構成層)を形成する。
 本実施形態においては、具体的には例えば、先ず、スパッタリング等によって一面側に予め陽極層23が形成され、且つ、ロール状に巻き取られた基材21を基材供給ロール5から繰り出す。
 次いで、繰り出された基材21の一面側をキャンロール7の表面に当接させて移動させつつ、該基材21の移動に追従するようにシャドーマスク30a、30bを回転させ、第1蒸着源9aから吐出された有機層形成材料22を、パターン形成用開口部31aを通過させることによって、キャンロール7に支持された基材21上の陽極層23上に発光層25aを形成し、第2蒸着源9bから吐出された陰極層形成材料28を、パターン形成用開口部31bを通過させることによって、該発光層25a上に陰極層27を形成する。これにより、基材21上に有機EL膜19を形成する。また、基材21上に有機EL膜19を形成しつつ、該有機EL膜19が形成された基材21を基材回収装置6によって巻き取る。
 かかる製造方法によれば、シャドーマスク30a、30bが1つの回転軸32a、32bによって支持されるため、シャドーマスク30a、30bと基材21との間隔の変動や、基材21の移動に対するシャドーマスク30a、30bの追従のずれを防止することができる。また、シャドーマスク30a、30bが基材21の近傍に配置されていることにより、発光層25a及び陰極層27の端部が所望のパターンよりも外側に広がることを防止することができる。従って、品質の低下が抑制された有機EL素子20を製造することができる。
 上記した通り、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法は、帯状の基材21を搬送部7に供給し、前記搬送部7表面に前記基材21の一面側を当接させて前記基材21を搬送し、回転軸32a、32bを中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体に開口部31a、31bが形成されたシャドーマスク30a、30bを、前記搬送部7に当接した前記基材21と、前記搬送部7と対向し且つ前記基材21に対して近接する位置に配された蒸着源9a、9bのノズル10a、10bとの間にて前記基材21の近傍に介入させ、前記基材21の移動に追従するように前記シャドーマスク30a、30bを回転させつつ前記ノズル10a、10bから気化された前記構成層形成材料22、28を吐出させて、前記開口部31a、31bを通して気化された前記構成層形成材料22、28を前記基材21側に供給することによって、前記基材21における前記搬送部7と反対の面側に有機EL膜19の構成層を形成する。
 上記構成によれば、シャドーマスク30a、30bが1つの回転軸32a、32bにおいて支持されるため、シャドーマスク30a、30bと基材21との間隔の変動を抑制することができ、また、基材21の移動に対するシャドーマスク30a、30bの追従におけるずれを抑制することができる。また、シャドーマスク30a、30bが基材21の近傍に配置されていることにより、発光層25a及び陰極層27(有機EL膜の構成層)の端部が所望のパターンよりも外側に広がって形成されることを防止することができる。従って、比較的品質の優れた有機EL素子20を製造し得る。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記有機EL膜19の構成層は、発光層25aを含む有機層、陽極層23、または、陰極層27のうちいずれか1つ以上であることが好ましい。
 有機EL膜19の構成層が有機層であることにより、前記基材21の搬送方向における有機層の端部が所望のパターンよりも外側に広がって形成されることを防止できるため、基材21上に有機層を形成した後、成膜パターンごとに切り離す際に、有機層が切断されて該有機層の寿命に悪影響を及ぼすことを防止することができる。また、上記構成層が陽極層23または陰極層27である場合には、それぞれの端部が所望のパターンよりも外側に広がって形成されることを防止できるため、基材21上に陽極層23または陰極層27を形成した後、成膜パターンごとに切り離す際に、陽極層23または陰極層27が切断されてショート(短絡)が発生することを防止することができる。さらに、有機層、陽極層23及び陰極層27を上記蒸着によって形成することにより、これらの層を形成するために、例えばフォトリソ工程のような複雑な工程を用いる必要がないため、コストの増加を防止することができる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記有機EL膜19の構成層は、陰極層27であり、前記基材21は、金属材料から形成されたものとすることができる。
 このような基材21を用いた場合には、通常、ショートが発生し易くなるが、本実施形態によれば、端部が所望のパターンよりも外側に広がった陰極層27が形成されることを防止することができるため、基材21上に有機EL素子20を形成した後、成膜パターンごとに切り離す際に、陰極層27が切断されることを防止できる。従って、切断された陰極層27のバリ等が、金属材料から形成された基材21と電気的に接続されてショートが発生することを防止できる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記搬送部7は、回転軸7aを中心として回転駆動するキャンロールであることが好ましい。
 これにより、1つの回転軸7aで搬送部7が支持されることから、搬送部7による基材21の搬送を安定させることができるため、シャドーマスク30a、30bと基材21との間隔の変動を、より抑制することができる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記シャドーマスク30a、30bは、前記搬送部7の回転軸7aと垂直な回転軸32a、32bを中心として回転するように構成されていることが好ましい。
 これにより、より確実にシャドーマスク30a、30bと基材21との間隔の変動や、基材21の移動に対するシャドーマスク30a、30bの追従におけるずれを防止することができる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記基材21に前記有機EL膜19の構成層を形成しつつ、さらに前記シャドーマスク30a、30bに付着した前記有機EL膜19の構成層形成材料を除去することが好ましい。
 これにより、シャドーマスク30a、30bに付着した有機EL膜19の構成層形成材料が有機EL膜19の構成層の蒸着に悪影響を及ぼすことを、防止できる。また、このようにインライン洗浄を行うことによって、常にフレッシュなシャドーマスクを用いて蒸着を行うことができるため、良好な成膜パターンを形成し易くすることができる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、ドライエッチングまたは加熱により前記シャドーマスク30a、30bに付着した前記有機EL膜19の構成層形成材料を除去することが好ましい。
 このように、ドライエッチングまたは加熱により上記付着した構成層形成材料を除去することによって、真空中で上記付着した構成層形成材料を除去することが可能となる。そして、このように真空中で上記付着した構成層形成材料を除去する場合には、かかる除去を行うに際して外部からの異物の混入を防止することが可能となるため、上記付着した構成層形成材料の除去が、より効果的となる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記開口部31a、31bは、前記シャドーマスクの回転軸32a、32bを中心とする円弧状に形成され、且つ、前記シャドーマスク30a、30bにおいて前記回転軸32a、32bを中心とする仮想同心円Rに沿って複数配置されたことが好ましい。
 このように、上記開口部31a、31bが円弧状に形成され、且つ上記仮想同心円Rに沿って配置されることにより、シャドーマスク30a、30bを1つの回転軸32a、32bを中心として回転させるだけで、より容易に上記開口部31a、31bがノズル10a、10bに対する所望の位置を通過することを可能とし得る。これにより、より効率的に有機EL膜19の構成層を形成することが可能となる。また、上記開口部31a、31bが、上記仮想同心円Rに沿って複数形成されていることにより、成膜パターンにおけるパターン設計の自由度を増加させることができる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記シャドーマスク30a、30bの垂直方向に沿って見たとき、前記ノズル10a、10bの開口部は前記仮想同心円Rの径方向Dに沿って配置されており、前記回転軸32a、32bの中心Sを通り前記ノズル10a、10bの開口部と接する2つの仮想接線Mと、前記ノズル10a、10bの開口部との接点Pから前記中心Sまでの距離をr(mm)とし、前記2つの仮想接線Mがなす角度をθ(°)とし、前記基材21の搬送方向におけるノズル10a、10bの開口長さをW(mm)としたとき、r、θ及びWは、式W=2×r×sin(θ/2)の関係を満たすことが好ましい。
 このように、上記r、θ及びWが、上記式を満たすことによって、ノズル10a、10bの開口部の長さ及びシャドーマスク30a、30bの大きさを、より適切に設計することが可能となる。
 また、本実施形態に係る有機EL素子の製造方法においては、前記基材21の搬送方向における前記ノズル10a、10bの開口長さWが、θ≦10°としたとき、0.5mm以上0.174rmm以下であることが好ましい。
 これにより、シャドーマスク30a、30bの開口部31a、31bがノズル10a、10bの開口部と重なっている際、該シャドーマスクの開口部開口部31a、31bにおける基材21の幅方向両端縁が、基材21の搬送方向に対して平行に近づくため、上記基材21の幅方向両端縁の輪郭がぼやけたパターンが形成されることを、防止できる。
 本実施形態に係る有機EL素子の製造装置1は、帯状の基材21を供給する基材供給部5と、供給された基材21の一面側と表面で当接しつつ該基材21を搬送する搬送部7と、該搬送部7と対向し且つ前記基材21に対して近接する位置に配されたノズル10a、10bを有し、該ノズル10a、10bから、気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記基材21における前記搬送部7と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する蒸着源9a、9bと、回転軸32a、32bを中心として回転駆動する板状の回転体を有し、且つ、該回転体に開口部31a、31bが形成されており、前記搬送部7に当接した前記基材21と前記ノズル10a、10bとの間にて前記基材21の近傍に介入されたシャドーマスク30a、30bとを備え、該シャドーマスク30a、30bが前記基材21の移動に追従するように回転することにより、前記開口部32a、32bを通して気化された前記構成層形成材料を前記基材21側に供給する。
 本発明の有機EL素子の製造方法及び製造装置は、上記の通りであるが、本発明は上記各実施形態に限定されず本発明の意図する範囲内において適宜設計変更可能である。例えば、上記実施形態に示すシャドーマスク30a、30bの形状や大きさ、パターン形成用開口部31a、31bの形状や大きさ等は、特に限定されるものではない。
 また、上記実施形態では、搬送部がキャンロール7であるような構成を示したが、該搬送部は該キャンロール7に特に限定されるものではなく、その他、該搬送部がベルトコンベアであるような構成とすることもできる。また、上記実施形態では、基材供給装置5を真空チャンバー3内に配置したが、基材21をキャンロール7へと繰り出すことが可能であれば、キャンロール7への供給方法は特に限定されるものではない。また、上記実施形態では、蒸着工程が終了した基材21を巻き取ったが、かかる基材21を巻き取ることなく、裁断等の工程に供することもできる。また、本発明の有機EL素子の製造方法及び製造装置の作用効果は、上記した作用効果に限定されるものでもない。
 次に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
(実施例1)
 図4、図7に示すような製造装置1と同様の製造装置を用いた。また、本実施例1では、上記したようなアライメントマーク、検知部及び制御部を用いたシャドーマスクの回転の調整を行わなかった。該製造装置の真空チャンバー内に、3層積層体である有機層を形成するための3つの有機層用蒸着源と、陰極層を形成するための1つの陰極層用蒸着源とを、基材と各蒸着源のノズルとの距離がいずれも2mmとなるように配置した。これら有機層用蒸着源として、CuPb層(正孔注入層)、α-NPD層(発光層)及びAlq3層(電子注入層)用の蒸着源を、基材の搬送方向上流側から下流側に向かってこの順に配置した。
 また、基材と各有機層用蒸着源との間にそれぞれ3つの有機層用シャドーマスクを介入させ、基材と陰極層用蒸着源との間に1つの陰極層用シャドーマスクを介入させ、基材と各シャドーマスクとの間隔を、いずれも0.1mmとなるように設定した。
 有機層用シャドーマスクとして、回転軸を中心とした円盤状であり、且つ、該回転軸を中心とした上記したような円弧状であって回転方向長さが300mm、放射方向(上記径方向)長さが45mmのパターン形成用開口部を、該回転軸を中心とした仮想同心円に沿って20mmピッチで3つ有するように構成されたものを用いた。また、陰極層用シャドーマスクとして、回転軸を中心とした円盤状であり、且つ、該回転軸を中心として上記したような円弧状であって回転方向長さが300mm、放射方向(上記径方向)長さが40mmのパターン形成用開口部を、該回転軸を中心とした仮想同心円に沿って、10mmピッチで3つ有するように構成されたものを用いた。
 そして、真空チャンバー内を真空度が1×10-4Paとなるまで排気した後、陽極層が形成された基材を繰り出し、繰り出された基材をキャンロールにより搬送しつつ、該キャンロール表面上の基材の移動に追従するように各シャドーマスクを回転させ、基材に形成された陽極層上に、各有機層用蒸着源によって基材搬送方向長さ300mm、基材幅方向長さ45mmの矩形状の有機層のパターンをピッチ20mmで形成し、該有機層のパターン上に、陰極層用蒸着源によって基材搬送方向長さ300mm、基材幅方向長さ40mmの矩形状の陰極層のパターンをピッチ10mmで形成した。なお、基材の搬送速度は、0.96m/s、シャドーマスクの回転速度は、60rpmとした。
 得られた有機EL素子における陽極層、有機層及び陰極層のパターンを図8に示す。得られた有機EL素子を切り離すことなく、陽極層及び陰極層に電圧を印加した結果、いずれの有機EL素子についても、基材搬送方向長さ300mm×基材幅方向長さ40mmの領域を有する緑色の発光が認められた。また、該領域内における発光状態は均一であった。また、得られた有機EL層を、はさみを用い、基材における長手方向に隣接した有機EL膜間の中央部で基材幅方向に沿って切断することにより、各有機EL素子を切り離したところ、ショート等の不具合の発生は認められなかった。
(実施例2)
 実施例1で用いた製造装置を用い、上記実施形態と同様に、基材本体及び各シャドーマスク本体に図6と同様のアライメントマークを設け、検知部によって、基材の回転速度の検知とシャドーマスクの回転速度の検知とを行い、制御部によって、移動速度が3m/sである基材の移動に追従するように各シャドーマスクの回転を調整しつつ蒸着を行うこと以外は実施例1と同様にして、有機EL素子の製造を行った。
 そして、上記実施例1と同様に、得られた有機EL素子を切り離すことなく、陽極層及び陰極層に電圧を印加した結果、いずれの有機ELについても、基材搬送方向長さ300mm×基材幅方向長さ40mmの領域を有する緑色の発光が認められた。また、該領域内における発光状態は均一であった。
 また、上記実施例1と同様にして、得られた有機EL素子を切り離したところ、ショート等の不具合の発生は認められなかった。
(比較例1)
 基材として、JEM-433(JSR社製)を3mmの厚みでコーティングすることにより表面に絶縁層を形成したSUSを用い、シャドーマスクと基材との距離を10mmに設定したこと以外は実施例1と同様にして、有機EL素子の製造を行ったところ、得られた有機EL素子は、図10に示す通りであった。この結果、有機層及び陰極層のパターンは、図10に示すように、その端部が所望のパターンよりも外側に広がっており、隣接した有機層及び陰極層同士がつながっていた。
 上記実施例1と同様に、得られた有機EL素子を切り離すことなく、陽極層及び陰極層に電圧を印加した結果、いずれの有機EL素子についても、基材搬送方向長さ300mm×基材幅方向長さ40mmの領域を有する緑色の発光は認められたものの、有機EL膜の長手方向両端部の膜厚が小さいことから、各領域内において発光状態が均一ではなかった。
 また、実施例1と同様にして、得られた有機EL素子を切り離したところ、一部の有機EL素子において、基材と陰極層との間でショートが発生し、発光が認められなかった。
(比較例2)
 有機層用シャドーマスクと陰極層シャドーマスクを回転させることなく固定して配置したこと以外は比較例1と同様にして、有機EL素子を製造した。
 上記実施例1と同様に、得られた有機EL素子を切り離すことなく、陽極層及び陰極層に電圧を印加した結果、いずれの有機EL素子についても、基材搬送方向長さ300mm×基材幅方向長さ40mmの領域を有する緑色の発光は認められた。
 しかしながら、比較例1と同様にして、得られた有機EL素子を切り離したところ、一部の有機EL素子において、基材と陰極層との間でショートが発生し、発光が認められないものが、比較例1よりも多かった。
(比較例3)
 図11に示すように、上記したような回転式のシャドーマスクを用いる代わりに帯状のシャドーマスクを用いて蒸着を行うこと以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を製造した。図11において図1と共通する部分には共通する符号を付して説明を省略する。図11に示すように、帯状のシャドーマスク33a、33bは、シャドーマスク繰り出しローラ35a、35bにそれぞれ巻き架けられており、該シャドーマスク繰り出しローラ35a、35bから繰り出された帯状のシャドーマスク33a、33bが、キャンロール7と蒸着源9a、9bのノズル10a、10bとの間にそれぞれ供給された後、シャドーマスク巻き取りローラ37a、37bによってそれぞれ巻き取られるようになっていた。また、かかる帯状のシャドーマスク33a、33bには、実施例1と同様の大きさ、ピッチで開口部が形成されていた。さらに、繰り出された帯状のシャドーマスク33a、33bと基材21との間隔を0.1mmとなるように設定した。
 そして、このような帯状のシャドーマスクを備えた製造装置を用いて、実施例1と同様にして、基材上に形成された陽極層に発光層及び陰極層を形成したところ、シャドーマスクと基材上に形成された陽極層とが擦れて陽極層に傷がついた。また、連続した成膜の途中から、帯状のシャドーマスクの開口部と陽極層との間に位置ずれが生じたため、それ以降は所望の品質を満足するような有機EL素子を製造することができなかった。
 以上の結果、本発明に係る有機EL素子の製造方法及び製造装置により、比較的品質の優れた有機EL素子を製造し得ることがわかった。
 以上のように本発明の実施形態及び実施例について説明を行なったが、各実施の形態及び実施例の特徴を適宜組み合わせることも当初から予定している。また、今回開示された実施形態及び実施例は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態及び実施例ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
1:有機EL素子の製造装置、3:真空チャンバー、5:基材供給装置、7:キャンロール(搬送部)、9:蒸着源、21:基材、23:陽極層(電極層)、25a:発光層(有機構成層、有機層)、27:陰極層(電極層)、30a、30b:シャドーマスク、31a(31b):パターン形成用開口部(開口部)、32a(32b):回転軸、41:第1駆動部、43:第2駆動部、45:制御部、51:除去部、53:仕切り板、55:第1検知部、57:第2検知部、61:第1アライメントマーク、63:第2アライメントマーク。

Claims (11)

  1.  帯状の基材を搬送部に供給し、
     前記搬送部表面に前記基材の一面側を当接させて前記基材を搬送し、
     回転軸を中心として回転駆動する板状の回転体を有し且つ該回転体に開口部が形成されたシャドーマスクを、前記搬送部に当接した前記基材と、前記搬送部と対向し且つ前記基材に対して近接する位置に配された蒸着源のノズルとの間にて前記基材の近傍に介入させ、
     前記基材の移動に追従するように前記シャドーマスクを回転させつつ前記ノズルから気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記開口部を通して気化された前記構成層形成材料を前記基材側に供給することによって、前記基材における前記搬送部と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する有機EL素子の製造方法。
  2.  前記有機EL膜の構成層が、発光層を含む有機層、陽極層または、陰極層のうちいずれか1つ以上であることを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子の製造方法。
  3.  前記有機EL膜の構成層は、陰極層であり、
     前記基材は、金属材料から形成されたことを特徴とする請求項2に記載の有機EL素子の製造方法。
  4.  前記搬送部は、回転軸を中心として回転駆動するキャンロールであることを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子の製造方法。
  5.  前記シャドーマスクは、前記搬送部の回転軸に対して垂直に配置された回転軸を中心として回転するように構成されていることを特徴とする請求項4に記載の有機EL素子の製造方法。
  6.  前記基材に前記有機EL膜の構成層を形成しつつ、さらに前記シャドーマスクに付着した前記有機EL膜の構成層形成材料を除去することを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子の製造方法。
  7.  ドライエッチングまたは加熱により前記シャドーマスクに付着した前記有機EL膜の構成層形成材料を除去することを特徴とする請求項6に記載の有機EL素子の製造方法。
  8.  前記開口部は、前記シャドーマスクの回転軸を中心とする円弧状に形成され、且つ、前記シャドーマスクにおいて前記回転軸を中心とする仮想同心円に沿って複数配置されたことを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子の製造方法。
  9.  前記シャドーマスクの垂直方向に沿って見たとき、
     前記ノズルの開口部は前記仮想同心円の径方向に沿って配置されており、
     前記回転軸の中心を通り前記ノズルの開口部と接する2つの仮想接線と前記ノズルの開口部との接点から前記中心までの距離をr(mm)とし、前記2つの仮想接線がなす角度をθ(°)とし、前記基材の搬送方向におけるノズルの開口長さをW(mm)としたとき、r、θ及びWは、式W=2×r×sin(θ/2)の関係を満たすことを特徴とする請求項8に記載の有機EL素子の製造方法。
  10.  前記基材の搬送方向における前記ノズルの開口長さWは、θ≦10°としたとき、0.5mm以上0.174rmm以下であることを特徴とする請求項9に記載の有機EL素子の製造方法。
  11.  帯状の基材を供給する基材供給部と、
     供給された基材の一面側と表面で当接しつつ該基材を搬送する搬送部と、
     該搬送部と対向し且つ前記基材に対して近接する位置に配されたノズルを有し、該ノズルから、気化された有機EL膜の構成層形成材料を吐出させて、前記基材における前記搬送部と反対の面側に有機EL膜の構成層を形成する蒸着源と、
     回転軸を中心として回転駆動する板状の回転体を有し、且つ、該回転体に開口部が形成されており、前記搬送部に当接した前記基材と前記ノズルとの間にて前記基材の近傍に介入されたシャドーマスクとを備え、
     該シャドーマスクが前記基材の移動に追従するように回転することにより、前記開口部を通して気化された前記構成層形成材料を前記基材側に供給する有機EL素子の製造装置。
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