WO2012127982A1

WO2012127982A1 - 成膜装置、成膜方法、有機発光素子の製造方法、及び有機発光素子

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Publication number: WO2012127982A1
Application number: PCT/JP2012/054591
Authority: WO
Inventors: 小野　裕司; 林　輝幸; 拓岳桑田; 森田　治
Original assignee: Tokyo Electron Ltd
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Priority date: 2011-03-18
Filing date: 2012-02-24
Publication date: 2012-09-27
Anticipated expiration: 2013-09-18
Also published as: KR20140004761A; TW201300557A; JPWO2012127982A1; CN103429783A

Abstract

　所望の共蒸着を行うことができる成膜装置、成膜方法、有機発光素子の製造方法、及び有機発光素子を提供する。　成膜装置の成膜ヘッドは、有機成膜材料の蒸気を被処理基板Ｇへ向けて噴出する有機成膜材料供給部４と、無機成膜材料の蒸気を被処理基板Ｇへ向けて噴出する無機成膜材料供給部５とを備える。有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５は、水平方向及び垂直方向に移動可能に構成されており、噴出口４１ａ，５１ａから噴出される有機材料，無機材料の混合割合が厚み方向に異なる状態で成膜されるように、配置を制御される。

Description

成膜装置、成膜方法、有機発光素子の製造方法、及び有機発光素子

　本発明は、有機成膜材料及び無機成膜材料のうちの２種以上の混合蒸気を被処理基板へ供給することによって共蒸着を行う成膜装置、成膜方法、該成膜方法により成膜する工程を有する有機発光素子の製造方法、及び有機発光素子に関する。

　近年、エレクトロルミネッセンス（EL:electroluminescence）を利用した有機ＥＬ素子が開発されている。有機ＥＬ素子は、ブラウン管等に比べて消費電力が小さく、また、自発光であるため、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に比べて視野角に優れている等の利点があり、今後の発展が期待されている。

　有機ＥＬ素子のもっとも基本的な構造は、ガラス基板上にアノード（陽極）層、発光層及び陰極（カソード）層を重ねて形成したサンドイッチ構造である。発光層の光を外に取り出すために、ガラス基板上のアノード層には、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）からなる透明電極が用いられる。

　また、有機ＥＬ素子の陰極側には、陰極層から発光層への電子の移動の橋渡しを行うために、発光層の上に電子輸送層及び電子注入層（仕事関数調整層）が順に成膜されている。電子注入層としては仕事関数が小さいアルカリ金属、例えばセシウム（Ｃｓ）、Ｌｉ等が用いられ、電子輸送層には、電子輸送性の有機材料、例えばＡｌｑ₃（tris(8-hydroxyquinolinato) aluminum）が用いられている。電子輸送層及び電子注入層は、それぞれ、蒸着によって成膜される。

　特許文献１，２には、上述の有機ＥＬ素子を製造する成膜装置が開示されている。該成膜装置は、被処理基板であるガラス基板を成膜処理する処理室を備えており、成膜材料の蒸気を発生させる蒸気発生部が処理室の外部に配置されている。処理室の内部には、配管を通じて蒸気発生部に接続され、蒸気発生部で発生した成膜材料の蒸気をガラス基板へ向けて噴出する蒸着ヘッドが設けられている。

　従来の有機ＥＬ素子は、上述したように、有機成膜材料からなる電子輸送層の成膜の後に、無機成膜材料の電子注入層を成膜しており、陰極から電子が電子輸送層へ注入されるように構成するとともに、ホール（正孔）が電子注入層を突き抜け陰極界面が劣化するのを抑制している。以上の構成であるため、電子輸送層と電子注入層との界面のエネルギー障壁が大きく、駆動電圧を高くしなければ十分な発光強度を得ることができないという問題があった。

　界面のエネルギー障壁の高さを調整する方法として、有機成膜材料と無機成膜材料とを共蒸着させて電子注入層を構成することが考えられる。
　例えば、蒸着ヘッドの内圧、特に有機成膜材料の蒸気圧が１０Ｐａ、処理室の内圧が０．０１Ｐａ、成膜材料の温度が４５０℃である場合を考える。
　電子注入層にはＬｉ、Ｎａ、Ｃｓ等のアルカリ金属やＣａ、Ｂａ等のアルカリ土類金属が用いられる。Ｌｉ及びＣｓの４５０℃における蒸気圧は０．０１Ｐａより高く、Ｎａの蒸気圧は約０．０１Ｐａ、Ｃａの蒸気圧は１０４Ｐａより高いため、原理的には、各無機成膜材料を蒸着ヘッドから処理室内に噴出させることができる。しかし、特に利用が望まれているＬｉは沸点が高く、蒸気圧を１０Ｐａ以上にするためには成膜材料の温度を７００℃以上にする必要がある。特許文献２の成膜装置を用い、２つの成膜材料を予め混合し（Pre-Mix）、得られた混合物を蒸着ヘッドから被処理基板へ噴出することにした場合、蒸着ヘッド内で有機成膜材料が熱によるダメージを受け、所望の共蒸着を行うことは困難である。

　特許文献１の成膜装置は、電子輸送層を成膜する第１成膜機構と、カソード層を成膜する第２成膜機構を備えているが、該第１成膜機構を用い、有機成膜材料及び無機成膜材料を被処理基板上に共蒸着させることにした場合、上記と同様の問題が生じる。
　従って、低沸点側の成膜材料が劣化することなく、共蒸着を行うことができ、膜厚方向に所望の濃度分布を設けて界面のエネルギー障壁の高さを調整したい場合には、これを実現できることが求められていた。

　一方、有機ＥＬ素子の発光層は、通常、有機化合物からなるホスト材料に、有機化合物からなるドーパント材料を混合して形成される。従来、ホスト材料及びドーパント材料の蒸気を各別の蒸気発生部により発生させ、１つの蒸着ヘッド内で混合し（Pre-Mix）、得られた混合物を蒸着ヘッドから被処理基板へ噴出して発光層を形成していた。しかし、ホスト材料とドーパント材料とは沸点の差が１００℃以上になることもあり、蒸着ヘッド内で低沸点側材料が高沸点側材料からの伝熱により劣化する、高沸点側材料が蒸着ヘッドの壁面に堆積してクロスコンタミネーションが生じるという問題があった。

特開２００８－３８２２５号公報国際公開第２００８／０６６１０３号パンフレット

　以上のように、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させて、共蒸着を行うのを可能にすることが求められている。そして、要求性能に応じた共蒸着を可能にすることが求められている。例えば有機ＥＬ素子の発光層と陰極との間に共蒸着層を成膜する場合に、成膜方向の濃度分布を制御して、発光層側及び陰極側の界面のエネルギー障壁の大きさを調整することができ、また、成膜方向に混合割合を均一にしたい場合には、該混合割合が均一な状態で共蒸着を行うのを可能にすることが求められている。

　本発明は斯かる事情に鑑みてなされたものであり、所望の共蒸着を行うことができる成膜装置、成膜方法、該成膜方法により成膜する工程を有する有機発光素子の製造方法、及び有機発光素子を提供するものである。

　本発明者らは鋭意研究の結果、複数の成膜材料の蒸気を各別に発生させ、各成膜材料の蒸気の噴出位置を制御した状態で、被処理基板上で各蒸気を混合して成膜するように構成することにより、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させることができることを見出した。そして、例えば有機ＥＬ素子の発光層と陰極との間に共蒸着層を成膜する場合に、基板の成膜方向（膜厚方向）において、成膜材料の混合割合（濃度分布）を変化させて、発光層側及び陰極側の界面のエネルギー障壁を調整することができ、発光層等で膜厚方向に混合割合を均一にしたい場合に均一にすることができることを見出した。

　すなわち、本発明に係る成膜装置は、被処理基板に成膜する処理室と、成膜材料の蒸気を前記被処理基板へ向けて噴出する複数の蒸気供給部とを備える成膜装置において、複数の蒸気供給部を所定の位置に配置して、複数の成膜材料を、成膜方向の混合割合を制御した状態で、前記被処理基板へ向けて噴出するように構成されていることを特徴とする。

　本発明に係る成膜方法は、被処理基板を処理室内に収容し、収容された該被処理基板へ向けて複数の成膜材料の蒸気を供給することによって成膜を行う成膜方法において、前記処理室内で複数の成膜材料の蒸気の噴出位置を制御し、成膜方向の混合割合を制御した状態で前記被処理基板へ向けて噴出し、共蒸着層を形成する共蒸着層形成工程を有することを特徴とする。

　本発明に係る有機発光素子の製造方法は、基板上に、陽極、発光層、及び陰極を設ける有機発光素子の製造方法において、前記発光層と陰極との間に、前述の成膜方法により前記共蒸着層を形成する工程を有することを特徴とする。

　本発明に係る有機発光素子は、複数の成膜材料からなり、膜厚方向に前記複数の成膜材料の所定の濃度分布を有する共蒸着層を有することを特徴とする。

　複数の成膜材料の蒸気を各別に発生させ、被処理基板上で各蒸気を混合して成膜するように構成することにより、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させることができる。
　さらに、本発明によれば、成膜材料の混合割合を成膜方向に異ならせた共蒸着が可能になる。また、成膜材料の混合割合を均一とすべき共蒸着層を成膜する場合、混合割合を均一にすることができる。従って、発光効率を向上させることができ、良好な発光強度を有する有機発光素子の製造が可能になる。

本発明の実施の形態１に係る成膜システムの構成を概念的に説明する説明図である。成膜装置の構成を模式的に示す斜視図である。成膜装置の構成を模式的に示す側断面図である。成膜ヘッドを示す側断面図である。加熱装置の側面図である。加熱装置の正面図である。図５のＶII－ＶII線断面図である。無機成膜材料噴出孔の配設例を示した模式図である。成膜ヘッドの動作を制御する制御装置の一構成例を示したブロック図である。第１ヒータ及び第２ヒータへの給電と、容器の温度変化とを示したタイミングチャートである。他の例の第１ヒータ及び第２ヒータへの給電と、容器の温度変化とを示したタイミングチャートである。有機成膜材料供給部及び無機成膜材料供給部の配置と、有機成膜材料及び無機成膜材料の搬送方向における蒸気量を概念的に示した説明図である。実施の形態１に係る成膜システムを用いて成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。有機成膜材料供給部及び無機成膜材料供給部の他の配置例及び濃度分布を示した説明図である。前記配置例で成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。有機成膜材料供給部及び無機成膜材料供給部の他の配置例及び濃度分分布を示した説明図である。前記配置例で成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。本発明の実施の形態２に係る成膜装置を示す斜視図である。実施の形態２に係る成膜装置を用いて成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。本発明の実施の形態３に係る成膜装置の一部を概念的に説明する説明図である。実施の形態３に係る成膜ヘッドを示す側断面図である。本発明の実施の形態４に係る成膜装置の構成を模式的に示す斜視図である。実施の形態４に係る成膜装置の構成を模式的に示す側断面図である。実施の形態４に係る第１成膜材料供給部及び第２成膜材料供給部の構成の一例を模式的に示す斜視図である。図２４の一部拡大図である。実施の形態４に係る第１成膜材料供給部及び第２成膜材料供給部の構成の一例を模式的に示す正面図である。実施の形態４に係る第１成膜材料供給部及び第２成膜材料供給部の配置の一例と、第１成膜材料及び第２成膜成膜材料の搬送方向における蒸気量を概念的に示した説明図である。本発明の実施の形態５に係る成膜装置の構成の一例を模式的に示す斜視図である。実施の形態５に係る成膜装置の構成の一例を模式的に示す側断面図である。実施の形態５に係る第１成膜材料供給部及び第２成膜材料供給部の構成の一例を模式的に示す斜視図である。図３０の一部拡大図である。実施の形態５に係る第１成膜材料供給部及び第２成膜材料供給部の構成の一例を模式的に示す正面図である。本発明の実施の形態６に係る第１成膜材料供給部、第２成膜材料供給部、及び第３成膜材料供給部の構成を模式的に示す正面図である。実施の形態６に係る第１成膜材料供給部、第２成膜材料供給部、及び第３成膜材料供給部の構成を模式的に示す一部底面図である。

　以下、本発明をその実施の形態を示す図面に基づいて詳述する。
実施の形態１．
　図１は、本発明の実施の形態１に係る成膜装置を備える成膜システムの構成を概念的に説明する説明図である。本実施の形態に係る成膜システムは、被処理基板Ｇ（図３参照）の搬送方向に沿って直列に並べたローダ９０、トランスファーチャンバ９１、成膜装置１、トランスファーチャンバ９２、エッチング装置９３、トランスファーチャンバ９４、スパッタリング装置９５、トランスファーチャンバ９６、ＣＶＤ装置９７、トランスファーチャンバ９８、及びアンローダ９９を備える。なお、それぞれの装置間には、ゲートバルブ（図示せず）を備える。

　ローダ９０は、被処理基板Ｇ、例えば予め表面にＩＴＯ層３１が形成された被処理基板Ｇを成膜システム内に搬入する。トランスファーチャンバ９１，９２，９４，９６，９８は、各処理装置間で被処理基板Ｇを受け渡しする。
　成膜装置１は、真空蒸着法にて、被処理基板Ｇ上にホール注入層、ホール輸送層、青発光層、赤発光層、緑発光層、電子輸送層、及び電子注入層（陰極層）を形成する。詳細は後述する。
　エッチング装置９３は、有機層の形状を所定形状に調整するための装置である。
　スパッタリング装置９５は、パターンマスクを用いて、例えば、銀（Ａｇ）、マグネシウム銀（Ｍｇ／Ａｇ）合金等をスパッタリングすることによって、電子輸送層上に陰極層を形成する装置である。
　ＣＶＤ装置９７は、例えば窒化珪素（ＳｉＮ）等の窒化膜等からなる封止層を化学気相成長（ＣＶＤ）法によって成膜し、被処理基板Ｇ上に形成された各層を封止するための装置である。
　アンローダ９９は、被処理基板Ｇを成膜システム外へ搬出するための装置である。

　図２は、成膜装置１の構成を模式的に示す斜視図、図３は、成膜装置１の構成を模式的に示す側断面図である。成膜装置１は、被処理基板Ｇを収容し、内部で被処理基板Ｇに対して蒸着により成膜処理を行うための処理室１１を備える。処理室１１は、搬送方向を長手方向とし、中央部分が幅広の中空略直方体形状をなし、アルミニウム、ステンレス等からなる。処理室１１の長手方向一端側の面（図２中背面側の面）には、被処理基板Ｇを処理室１１内に搬入するための搬入口１１ａが形成され、長手方向他端側の面（図２中手前側の面）には、被処理基板Ｇを処理室１１外へ搬出するための搬出口１１ｂが形成されている。搬入口１１ａ及び搬出口１１ｂは、搬入方向に対して直交した長手方向を有するスリット状であり、搬入口１１ａ及び搬出口１１ｂの長手方向は略同一である。以下、搬入口１１ａ及び搬出口１１ｂの長手方向を横方向、該横方向及び搬送方向に直交する方向を上下方向という。また、処理室１１の適宜箇所には、排気孔１１ｃが形成されており、排気孔１１ｃには、処理室１１の外部に配された真空ポンプ１５が排気管１４を介して接続されている。真空ポンプ１５が駆動することにより、処理室１１の内部は所定の圧力、例えば０．０１Ｐａに減圧される。

　処理室１１内部の底部には、被処理基板Ｇを搬入口１１ａから搬出口１１ｂへ搬送する搬送装置１２が設置されている。搬送装置１２は、処理室１１の底部に長手方向に沿って設けられた案内レール１２ａと、該案内レール１２ａに案内されて搬送方向、すなわち前記長手方向へ移動可能に設けられた移動部材１２ｂと、移動部材１２ｂの上面に設けられており、被処理基板Ｇを底部に対して略平行になるように支持する支持台１２ｃとを備える。支持台１２ｃの内部には、被処理基板Ｇを保持する静電チャック、被処理基板Ｇの温度を一定に保つための被処理基板加熱ヒータ、冷媒管等が設けられている。なお、支持台１２ｃは、リニアモータによって移動するように構成されている。

　また、処理室１１の上部、搬送方向略中央部には、被処理基板Ｇに対して真空蒸着法にて成膜を行う複数の蒸着ヘッド１３が設けられている。蒸着ヘッド１３は、ホール注入層を蒸着させる第１ヘッド１３ａ、ホール輸送層を蒸着させる第２ヘッド１３ｂ、青発光層を蒸着させる第３ヘッド１３ｃ、赤発光層を蒸着させる第４ヘッド１３ｄ、緑発光層を蒸着させる第５ヘッド１３ｅ、本発明に係る電子輸送層を蒸着させる成膜ヘッド２、及び電子注入層を蒸着させる第６ヘッド１３ｆを、搬送方向に沿って順に配置して構成されている。
　成膜ヘッド２は、例えばＡｌｑ₃等の有機成膜材料と、無機成膜材料とを共蒸着させるためのヘッドである。成膜ヘッド２は、後述する有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５からなる。成膜ヘッド２には、処理室１１の外部に配された蒸気発生部１７から配管１６を介して有機成膜材料が供給される。前記無機成膜材料としては、仕事関数がＡｌｑ₃の仕事関数３．０（ｅＶ）より低いものが挙げられ、例えばＬｉ（仕事関数：２．５（ｅＶ））、Ｎａ（同２．２８（ｅＶ））、Ｋ（同２．２４（ｅＶ））、Ｃａ（同２．７１（ｅＶ））、Ｃｓ（同１．８１（ｅＶ））、及びＢａ（同２．１１（ｅＶ））等が挙げられる。

　蒸気発生部１７は、容器１７ａと、容器１７ａの内部に配された加熱機構１７ｂとを備える。加熱機構１７ｂは、前記有機成膜材料の蒸気を収容可能な容器状部分を有し、電源１７ｃから供給された電力によって有機成膜材料を加熱するように構成されている。例えば電気抵抗体にて加熱するように構成されている。この加熱機構１７ｂ内に収納した有機成膜材料を加熱して、有機成膜材料の蒸気を発生させる。また、容器１７ａには、被処理基板Ｇに対して例えばＡｒ等の不活性ガスからなる輸送ガスを供給する輸送ガス供給管１７ｄが接続されており、輸送ガス供給管から容器１７ａに供給された輸送ガスと共に、有機成膜材料の蒸気を蒸気発生部１７から配管１６を介して成膜ヘッド２へ供給するように構成されている。
　また、第１乃至第５ヘッド１３ａ，１３ｂ，１３ｃ，１３ｄ，１３ｅに対しても同様に、図示しない蒸気発生部から所定の有機成膜材料の蒸気が供給されるように構成されている。第６ヘッド１３ｆに対しても、図示しない蒸気発生部から所定の無機成膜材料の蒸気が供給されるように構成されている。また、蒸気発生部から前記無機成膜材料を受給せず、第６ヘッド１３ｆ内で前記無機成膜材料の蒸気を発生させることにしてもよく、さらに処理室１１の外部の処理室においてスパッタリング等により成膜することにしてもよい。

　図４は、成膜ヘッド２を示す側断面図である。
　成膜ヘッド２は、有機成膜材料の蒸気を被処理基板Ｇへ向けて噴出する有機成膜材料供給部（有機蒸気供給部）４と、無機成膜材料の蒸気を被処理基板Ｇへ向けて噴出する無機成膜材料供給部５（無機蒸気供給部）とを有する。有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５は、有機成膜材料及び無機成膜材料の被噴出箇所が被処理基板Ｇ上で重複するように配されている。

　有機成膜材料供給部４は、有機成膜材料の蒸気を噴出する有機成膜材料噴出孔４１ａを有し、外部から有機成膜材料の蒸気が流入する有機成膜材料用筐体４１と、図示しない給電部材により給電されて前記有機成膜材料用筐体４１を加熱する有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂ，４２ｃ，４２ｄと、空気等の熱媒体を通流させる熱媒体通流路４３ａ，４３ｂとを備える。有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂ，４２ｃ，４２ｄ及び熱媒体通流路４３ａ，４３ｂは、ヒータ固定部材４１ｂ，４１ｃ，４１ｄ，４１ｅによって有機成膜材料用筐体４１の内部に埋め込まれている。

　有機成膜材料用筐体４１は、長手方向が紙面に略垂直な略長方形の枠部材４１１を有し、該枠部材４１１の下面略中央部から無機成膜材料供給部５側へ、中空板部材４１２が突出している。該中空板部材４１２の先端部に、枠部材４１１及び中空板部材４１２の内部を通流した有機成膜材料を噴出する前記有機成膜材料噴出孔４１ａが形成されている。

　中空板部材４１２の外面には、有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂと、熱媒体通流路４３ａ，４３ｂとを埋め込むための複数の凹部が形成されている。凹部は、例えば、側面から見ると略円弧状をなしている。有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂ及び熱媒体通流路４３ａ，４３ｂは、外形がそれぞれ円柱状であり、その外周面には良好な熱伝導性の膜、例えばカーボングラファイト膜が巻かれ、前記複数の凹部に嵌め込まれている。前記凹部に嵌め込まれた有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂ及び熱媒体通流路４３ａ，４３ｂは、ヒータ固定部材４１ｄ，４１ｅによって固定されている。ヒータ固定部材４１ｄ，４１ｅは、中空板部材４１２の前記外面に対応する板状の部材であり、有機成膜材料加熱ヒータ４２ａ，４２ｂ及び熱媒体通流路４３ａ，４３ｂに嵌り込む凹部を有している。該凹部の形状は、中空板部材４１２に形成された凹部と同様、側面からみると略半円形である。なお、ヒータ固定部材４１ｄ，４１ｅは、有機成膜材料用筐体４１に固定されている。

　同様に、枠部材４１１の上面には、他の有機成膜材料加熱ヒータ４２ｃ，４２ｄが嵌め込まれており、ヒータ固定部材４１ｂ，４１ｃによって、枠部材４１１に固定されている。枠部材４１１の上部の略中央部には、蒸気発生部１７にて発生した有機成膜材料の蒸気を有機成膜材料用筐体４１へ流入させる有機成膜材料供給管４０が接続されている。有機成膜材料供給管４０は、例えばステンレス製であり、有機成膜材料供給管４０の外側若しくは内側表面のいずれか、又は外側及び内側表面は、熱伝導を向上させるため、銅メッキ等の導電性膜がコーティングされている。そして、成膜ヘッド２は有機成膜材料供給管４０を加熱する供給管加熱ヒータ６１，６２を備えている。
　有機成膜材料供給部４は以上のように構成されているので、蒸気発生部１７から配管１６及び有機成膜材料供給管４０を介して通流された有機成膜材料の材料は保温された状態で、噴出孔４１ａから噴出される。

　無機成膜材料供給部５は、中空の無機成膜材料用筐体５１を備える。無機成膜材料筐体は、長手方向が紙面に対して略垂直な中空略筒状をなし、下部が有機成膜材料供給部４側へ突出している。突出している部分の下面部には、長手方向両端部に沿って一様に複数の無機成膜材料噴出孔５１ａが形成されている。また、無機成膜材料用筐体５１の内部には、電子注入層の材料である無機成膜材料、例えばアルカリ金属が装入される容器５７が加熱装置５４によって支持されている。容器５７は、角皿状で無機成膜材料の蒸気を無機成膜材料用筐体５１の内部へ送出するための開口５７ａを上面に有する。

　図５は加熱装置５４を示す側面図、図６は加熱装置５４を示す正面図、図７は図５のＶII－ＶII線断面図である。加熱装置５４は、該加熱装置５４の下側を構成する第１半体５４ａと、加熱装置５４の上側を構成する第２半体５４ｂとを有し、第２半体５４ｂの上面には、容器が嵌り込む溝部が形成されている。第１及び第２半体５４ａ，５４ｂは金属製である。

　第１半体５４ａの上面には、第１ヒータ５５ａ，５５ｂと、第１熱媒体通流路５６とを埋め込むための複数の凹部が形成されている。凹部は、例えば側面から見ると略円弧状をなしている。図示しない給電部材により給電されて容器５７を加熱する第１ヒータ５５ａ，５５ｂ、及び第１熱媒体通流路５６は、外形がそれぞれ円柱状であり、その外周面には良好な熱伝導性を有する例えばカーボングラファイト膜等の膜が巻かれ、前記複数の凹部に嵌め込まれている。前記凹部に嵌め込まれた第１ヒータ５５ａ，５５ｂ及び第１熱媒体通流路５６は、第２半体５４ｂによって挟み込まれるようにして固定されている。第２半体５４ｂは、第１半体５４ａに対応する板状の部材であり、第１ヒータ５５ａ，５５ｂ及び第１熱媒体通流路５６に嵌り込む凹部を有している。該凹部の形状は、中空板部材４１２に形成された凹部と同様、側面からみると略半円形である。第１及び第２半体５４ａ，５４ｂは全周溶接されているが、ねじにより第１及び第２半体５４ａ，５４ｂを接合することにしてもよい。第１熱媒体通流路５６の両端部は、図示しない空冷装置に接続されており、該空冷装置は、第１熱媒体通流路５６ｂ，５６ｃに空気を通流させている。

　また、無機成膜材料用筐体５１の外周面には、図示しない給電部材により給電される第２ヒータ５２ａ、５２ｂ，５２ｃ，５２ｄ，５２ｅ，５２ｆと、第２熱媒体通流路５３ａ，５３ｂ，５３ｃとを嵌め込むための複数の凹部が形成され、該凹部に第２ヒータ５２ａ、５２ｂ，５２ｃ，５２ｄ，５２ｅ，５２ｆ及び第２熱媒体通流路５３ａ，５３ｂ，５３ｃが嵌め込まれている。そして、第２ヒータ５２ａ、５２ｂ，５２ｃ，５２ｄ，５２ｅ，５２ｆ及び第２熱媒体通流路５３ａ，５３ｂ，５３ｃは、ヒータ固定部材５１ｂ，５１ｃ，５１ｄによって、無機成膜材料用筐体５１に埋め込まれるように固定される。第２熱媒体通流路５３ａ，５３ｂ，５３ｃの両端部は、図示しない空冷装置に接続されており、該空冷装置は、第２熱媒体通流路５３ａ，５３ｂ，５３ｃに空気を通流させている。なお、前記空冷装置は、例えば、空気を通流させる方向を周期的に切り換えるように構成されている。空気を通流させる方向を周期的に切り換えることによって、無機成膜材料用筐体５１の一端部と、他端部との間で温度差が発生することを防止し、容器５７の長手方向における熱均一性を向上させることが可能になる。

　図８は、無機成膜材料噴出孔５１ａの配設例を示した模式図である。無機成膜材料噴出孔５１ａは、例えば図８に示すように千鳥配置されている。この無機成膜材料噴出孔５１ａの配置は一例である。
　以上のように構成された無機成膜材料供給部５においては、第１ヒータ５５ａ，５５ｂが加熱されて生じた無機成膜材料の蒸気が第２ヒータ５２ａ、５２ｂ，５２ｃ，５２ｄ，５２ｅ，５２ｆにより保温された状態で、噴出孔５１ａから噴出される。

　成膜ヘッド２は、有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５から被処理基板Ｇへ放射される熱を遮断する有機材料供給部用の遮熱カバー７１と、無機成膜材料供給部５用の遮熱カバー７２とを有する（図４参照）。遮熱カバー７１と遮熱カバー７２との間には、冷却水又は冷却ガスが通流される通流路７３ａを有する遮熱板７３が設けられている。なお、遮熱カバー７１及び遮熱カバー７２の遮熱カバーと、遮熱板７３とを有する場合に限定されるものではなく、遮熱カバー、及び遮熱板７３のいずれかを有することにしてもよい。

　図９は、成膜ヘッド２の動作を制御する制御装置５９の一構成例を示したブロック図である。制御装置５９は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）等の制御部５９ａを有する。制御部５９ａには、バスを介して、少なくとも、成膜ヘッド２の第１ヒータ５５ａ，５５ｂ（以下、第１ヒータ５５という）及び第２ヒータ，５２ａ、５２ｂ，５２ｃ，５２ｄ，５２ｅ，５２ｆ（以下、第２ヒータ５２という）の動作を制御するためのコンピュータプログラムを記憶したＲＯＭ５９ｂと、一時記憶用のＲＡＭ５９ｃと、キーボード、マウス等の入力装置５９ｄと、表示装置等の出力装置５９ｅと、第１ヒータ５５と、第２ヒータ５２と、第１温度検出部５９ｆと、第２温度検出部５９ｇと、後述する第１駆動部８１と、第２駆動部８２とが接続されている。第１温度検出部５９ｆは、第１ヒータ５５の周辺温度Ｔ１、例えば加熱装置５４の第１半体５４ａ（容器５７）の温度を検出し、検出した温度を制御部５９ａに与える。第２温度検出部５９ｇは、第２ヒータ５２の周辺温度Ｔ２、例えば無機成膜材料用筐体５１の温度を検出し、検出した温度を制御部５９ａに与える。なお、厳密には、第１及び第２ヒータ５５，５２、第１及び第２駆動部８１，８２は、Ｉ／Ｏポートに接続された電源回路を介してバスに接続されているが、Ｉ／Ｏポート及び電源回路は図示していない。

　制御部５９ａは、無機成膜材料供給部５の前記周辺温度Ｔ１が特定の目標温度に到達するように、第１及び第２温度検出部５９ｆ，５９ｇの検出結果に基づいて、第１及び第２ヒータ５５，５２への給電を制御する。目標温度とは、成膜時に所要の無機成膜材料（蒸着材料）の蒸気量が得られる温度である。

　図１０は、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２への給電と、容器５７の温度変化とを示したタイミングチャートである。図１０のグラフにおいて、横軸は時間、縦軸は温度を示す。上述の周辺温度Ｔ１，周辺温度Ｔ２の経時的変化をグラフで示す。
　まず、制御部５９ａは、電源回路へ制御信号を与えることによって、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２への給電を開始する。
　制御部５９ａは、第１及び第２温度検出部５９ｆ，５９ｇを用いて、第１ヒータ５５の周辺温度（容器５７の温度）Ｔ１及び第２ヒータ５２の周辺温度Ｔ２をそれぞれ検出し、少なくとも後述する第１温度において周辺温度Ｔ２が周辺温度Ｔ１より高くなるように、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２の出力を制御した状態で昇温を行う。少なくとも第１温度において周辺温度Ｔ２を周辺温度Ｔ１より高くすることにより、無機成膜材料の蒸気が無機成膜材料用筐体５１の内壁に付着することが確実に防止される。

　制御部５９ａは第１ヒータ５５の周辺温度Ｔ１が第１温度に到達した場合、第１ヒータ５５への給電量を減少させる。第１温度は無機成膜材料の蒸気が発生し始める温度であり、前記目標温度よりも低い温度である。

　次いで、制御部５９ａは、第２温度検出部５９ｇを用いて、第２ヒータ５２の周辺温度Ｔ２が、第２温度に到達したか否かを判定する。第２温度は目標温度よりも高い温度であり、第２ヒータ５２の周辺温度Ｔ２が第２温度に到達した時に、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２への給電をＰＩＤ制御することにより、第２ヒータ５２の周辺から放射された熱及び第１ヒータ５５からの加熱によって、容器５７及び無機成膜材料の温度が目標温度に収束できるような温度である。第２温度は、実験などで決定される所定の温度であってもよいし、入力された目標温度に基づいて算出される温度であってもよい。例えば目標温度が５００度である場合、第２温度として５２０度を設定する。制御部５９ａは第２ヒータ５２の周辺温度Ｔ２が第２温度に到達したと判定した場合、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２をＰＩＤ制御し、成膜処理を行う。具体的には、制御部５９ａは第１及び第２温度検出部５９ｆ，５９ｇで検出される温度を監視し、周辺温度Ｔ１が目標温度に一致するように、電源回路へ制御信号を与えることによって、第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２への給電を制御する。より具体的には、制御部５９ａは、周辺温度Ｔ２が第２温度以上になった場合、第２ヒータ５２による加熱を一時停止又は出力を低下させ、周辺温度Ｔ２が第２温度未満になった場合、第２ヒータ５２による加熱を再開又は増大させる。また、周辺温度Ｔ１が目標温度もしくは目標温度以上になった場合、第１ヒータ５５による加熱を停止又は出力を低下させ、周辺温度Ｔ１が目標温度未満になった場合、第１ヒータ５５による加熱を再開又は増大させる。

　以上の処理を行うことによって、周辺温度Ｔ１が目標温度に保持される。なお、無機成膜材料の加熱を停止させる場合も、周辺温度Ｔ１が周辺温度Ｔ２以下になる条件を保持したまま、容器５７及び無機成膜材料の温度を低下させる。これにより、無機成膜材料の蒸気が無機成膜材料用筐体５１の内壁に付着するのが防止される。
　上述の処理によって、所定の長さを有し、第１ヒータ５５による加熱制御のみでは長手方向に不均一が生じやすい容器５７において、無機成膜材料を均一に目標温度で加熱することが可能になる。つまり、容器５７の長手方向における温度均一性を向上させることができる。

　なお、容器５７の温度を目標温度に保持するための処理は特に限定されない。
　図１１は、他の例の第１ヒータ５５及び第２ヒータ５２への給電と、容器５７の温度変化とを示したタイミングチャートである。この場合、制御部５９ａは周辺温度Ｔ１と周辺温度Ｔ２とが略一致する状態で昇温し（但し、常時周辺温度Ｔ２が周辺温度Ｔ１と同じか、それよりも高くなるように制御する）、周辺温度Ｔ１が第１温度に到達した場合、第１ヒータ５５への給電量を減少させる。そして、周辺温度Ｔ２が第２温度に到達した場合、第２ヒータ５２をＰＩＤ制御して、周辺温度Ｔ１が目標温度に収束するように制御する。このとき、第1ヒータへの給電を停止させるか、もしくは給電量を減少させる。この処理によっても容器５７を長手方向に均一に目標温度まで加熱することができ、無機成膜材料を均一に目標温度で加熱することできる。但し、この処理の第１温度及び第２温度は図１０の処理の第１温度及び第２温度とは異なる値が設定され得る。

　図１２は、有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の配置と、有機成膜材料及び無機成膜材料の搬送方向（成膜ヘッド２の下側における搬入口１１ａ側の端部からの距離）における蒸気量を概念的に示した説明図である。図１２中、Ａは無機成膜材料の蒸気量を示すグラフ、Ｂは有機成膜材料の蒸気量を示すグラフである。
　有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５には、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を上下方向（鉛直方向）及び水平方向（被処理基板Ｇの搬送方向）に移動させるための前記第１駆動部８１，第２駆動部８２が取り付けられている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は処理室１１の上部に設けられている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を支持する支持部８１ａ，８２ａと、ねじ軸部８１ｂ，８２ｂとを備える。支持部８１ａ，８２ａは図１２の紙面に垂直な方向に突出した軸部８１ｃ，８２ｃを各２個備え、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５の遮熱カバー７１，遮熱カバー７２は軸部８１ｃ，８２ｃに嵌合される突設部４ｃ，５ｃを各２個備えている。
　第１駆動部８１，第２駆動部８２は、ボールねじ機構によりねじ軸８１ｂ，８２ｂが回転することで、支持部８１ａ，８２ａを介し有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５が上下方向の直線運動をするように構成されている。また、支持部８１ａ，８２ａはマイクロステージにより水平方向に移動可能であり、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５が水平方向に移動するように構成されている。そして、突設部４ｃ，５ｃが軸部８１ｃ，８２ｃを中心に回転することで、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５がθ方向に回転するように構成されている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は制御部５９ａにより制御されて有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を適宜の位置に移動させる。
　なお、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を上下方向及び水平方向に移動させる構成、並びに有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５をθ方向に回転させる構成は上述の場合に限定されるものではない。有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５をマイクロメータにより上下方向に移動させることにしてもよく、ボールねじ機構又はリニアモータにより水平方向に移動させることにしてもよい。

　図１２に示すように有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５を配置した場合、被処理基板Ｇの搬送に従い、発光層の直上に無機成膜材料が大部分含まれる状態で成膜され、次第に有機成膜材料の混合量が増加するように成膜される。膜厚方向の略中央部で無機成膜材料と有機成膜材料との混合比（体積比）が略５０：５０になり、その後は有機成膜材料の割合が高い状態で成膜され、最後は有機成膜材料が大部分含まれる状態で成膜されて、成膜処理が終了する。

　図１３は、本実施の形態１に係る成膜システムを用いて成膜された有機ＥＬ素子３を模式的に示した断面図である。
　まず、予め表面にＩＴＯ層３１が形成された被処理基板Ｇがローダ９０から成膜システム内に搬入され、トランスファーチャンバ９１によって、更に奥の成膜装置１へ搬入される。なお、トランスファーチャンバ９１とローダ９０とはゲートバルブ（図示せず）を介して接続されている。

　成膜装置１の処理室１１に搬入された被処理基板Ｇは、表面、すなわちＩＴＯ層３１を上に向けた姿勢で図３に示した支持台１２ｃに静電吸着され、一定温度に保持される。なお、被処理基板Ｇが搬入される前に、処理室１１の内部は真空ポンプ１５の駆動によって、予め所定圧力、例えば０．０１Ｐａ以下に減圧されている。そして、支持台１２ｃが案内レール１２ａに沿って搬送方向へ移動し、被処理基板Ｇが蒸着ヘッド１３の下方を通過していく。蒸着ヘッド１３の下方を通過する過程で、図１３に示すように、被処理基板Ｇには、ホール注入層３３ａ、ホール輸送層３３ｂ、青発光層３３ｃ、赤発光層３３ｄ、及び緑発光層３３ｅが順次成膜される。そして、成膜ヘッド２において、有機成膜材料及び無機成膜材料の蒸気が成膜方向に混合割合を制御された状態で、有機成膜材料及び無機成膜材料の共蒸着が行われ、電子輸送層３３ｆが形成される。最後に、電子注入層３３ｇが形成される。

　次に、有機層及び無機層の成膜処理を終えた被処理基板Ｇは、トランスファーチャンバ９２によって、エッチング装置９３に搬入される。エッチング装置９３では、各種膜の形状等が調整される。次に、トランスファーチャンバ９４によって、スパッタリング装置９５に搬入される。スパッタリング装置９５では、陰極層３２が形成される。次に、トランスファーチャンバ９６によって、被処理基板Ｇは、ＣＶＤ装置９７に搬入される。ＣＶＤ装置９７では、被処理基板Ｇに成膜された各層を窒化珪素(ＳｉＮ)膜等の封止層３４によって封止される。そして、封止処理された被処理基板Ｇは、トランスファーチャンバ９８を介してアンローダ９９から成膜処理システム外へ搬出される。

　本実施の形態によれば、所要条件下において、成膜方向に有機成膜材料及び無機成膜材料の混合割合を調整し、有機成膜材料及び無機成膜材料を共蒸着することが可能である。例えば４５０℃における蒸気圧が１０Ｐａの有機成膜材料Ａｌｑ₃ を有機成膜材料供給部４に供給して噴出させると共に、７００℃における蒸気圧が１０Ｐａの無機成膜材料Ｂａを噴出させ、所定の濃度分布を有するように混合させた上で共蒸着させることができる。

　本実施の形態においては、例えば図１２のように有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部を配置した場合、電子輸送層３３ｇの成膜方向（膜厚方向）で、電子注入層３３ｇから緑発光層３３ｅに向かうに従って無機成膜材料の混合割合が高くなる。図１３においては、この場合の濃度分布を模式的に示している。

　有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の配置は図１２に示す配置には限定されない。所望の電子注入効率を得るため、有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の位置を調節することができる。具体的には、無機成膜材料及び有機成膜材料の電子輸送特性等に基づいて、ホールの膜の突き抜け防止性を十分に確保しつつ緑発光層３３ｅ側及び電子注入層３３ｇ側界面のエネルギー障壁の高さを調節するように、有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の位置を調節し、無機成膜材料の成膜方向の濃度分布を制御する。

　図１４は有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の他の配置例及び濃度分布を示した説明図、図１５は前記配置例で成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。図１４中、Ａは無機成膜材料の蒸気量を示すグラフ、Ｂは有機成膜材料の蒸気量を示すグラフである。
　有機成膜材料供給部４を無機成膜材料供給部５より下側に突出させている。これにより図１５に示すように、無機成膜材料の濃度を緑発光層３３ｅ側と電子注入層３３ｇ側とで高くなるようにしている。

　図１６は有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の他の配置例及び濃度分分布を示した説明図、図１７は前記配置例で成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。図１６中、Ａは無機成膜材料の蒸気量を示すグラフ、Ｂは有機成膜材料の蒸気量を示すグラフである。
　有機成膜材料供給部４を被処理基板Ｇの搬送方向の上流側に、無機成膜材料供給部５を搬送方向の下流側に配置している。これにより図１７に示すように、緑発光層３３ｅ側から電子注入層３３ｇ側へ向かうに従い、無機成膜材料の濃度が高くなるようにしている。

　以上のように構成されているので、本実施の形態においては、電子輸送層３３ｆの緑発光層３３ｅとの界面、及び電子注入層３３ｇとの界面のエネルギー障壁の高さが調節されて、電子注入効率が調整されるとともに、緑発光層３３ｅ側からホールが陰極層３２へ突き抜けるのが確実に防止されて陰極界面の劣化が抑制され、発光効率が向上する。すなわち、本実施の形態においては、有機成膜材料及び無機成膜材料に応じて膜厚方向の濃度分布を適宜設定し、電子輸送層３３ｆの緑発光層３３ｅ側及び電子注入層３３ｇ側の界面の状態を調整して、電子注入率を制御することができる。
　以上のように、本実施の形態においては、有機発光素子の発光層と陰極との間に共蒸着層を成膜する場合に、膜の発光層側界面及び陰極側界面のエネルギー障壁の高さを制御して電子注入効率を調整し、発光効率を向上させ、良好な発光強度を有する有機発光素子を製造するという課題を解決することができる。

　なお、本実施の形態においては、第１駆動部８１，第２駆動部８２が有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を水平方向、及び上下方向に移動可能に構成し、θ方向に回転可能に構成した場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。第１駆動部８１，第２駆動部８２が有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を水平方向にのみ移動させるものであってもよい。但し、上下方向にも移動可能であり、θ方向にも回転可能に構成する方がきめ細かく濃度分布を制御することができるので好ましい。
　また、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５を自動で移動させる場合に限定されず、手動で移動させることにしてもよい。
　さらに第１駆動部８１，第２駆動部８２を処理室１１の上部に設けた場合につき説明しているがこれに限定されず、例えば蒸気を処理室１１の下側から噴出させて成膜する場合等においては、第１駆動部８１，第２駆動部８２を処理室１１の下部に設けることにしてもよい。
　そして、本実施の形態においては有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５の両方が移動可能に構成されている場合につき説明しているがこれに限定されるものではなく、いずれか一方のみ移動可能に構成することにしてもよい。この場合、有機成膜材料供給部４は先端部が処理室１１の上面から突出する有機成膜材料供給管４０を備えるので、処理室１１に内設されている無機成膜材料供給部５を移動可能に構成する方が好ましい。

実施の形態２．
　本発明の実施の形態２に係る成膜システムは、実施の形態１に係る成膜システムと同様の構成を有し、第６ヘッド１３ｆを有さない点が実施の形態１に係る成膜システムと異なる。
　図１８は、実施の形態２に係る成膜装置１０１を示す斜視図である。図中、図２と同一部分は同一符号を付して詳細な説明は省略する。
　成膜装置１０１は、上述したように蒸着ヘッド１３として第６ヘッド１３ｆを有さず、ホール注入層を蒸着させる第１ヘッド１３ａ、ホール輸送層を蒸着させる第２ヘッド１３ｂ、青発光層を蒸着させる第３ヘッド１３ｃ、赤発光層を蒸着させる第４ヘッド１３ｄ、緑発光層を蒸着させる第５ヘッド１３ｅ、及び成膜ヘッド２０２を、搬送方向に沿って順に配置して構成されている。成膜ヘッド２０２は、実施の形態１に係る成膜ヘッド２と同一の構成を有する。すなわち、図４に示した構成と同一の構成を有する。

　以下、図１２に示す配置と同様に、搬入口１１ａ側に無機成膜材料供給部５を、搬出口１１ｂ側に有機成膜材料供給部４を配置した場合につき説明する。
　図１９は、本実施の形態２に係る成膜装置１０１を用いて成膜された有機ＥＬ素子３０３を模式的に示した断面図である。図１９に示すように、被処理基板Ｇには、ホール注入層３３ａ、ホール輸送層３３ｂ、青発光層３３ｃ、赤発光層３３ｄ、緑発光層３３ｅが順次成膜される。そして、最終の成膜ヘッド２０２において、有機成膜材料及び無機成膜材料の蒸気が成膜方向に混合割合を制御された状態で、被処理基板Ｇに有機成膜材料及び無機成膜材料の共蒸着が行われる。すなわち、被処理基板Ｇには、有機成膜材料と、無機成膜材料とが混合した電子輸送・注入層３３ｈが形成される。ここでは、有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５が上述のように配置されているので、陰極層３２側から緑発光層側３３ｅ側に向かうに従い、無機成膜材料の濃度が増加するように成膜されている。

　本実施の形態においては、電子輸送・注入層３３ｈの無機成膜材料の成膜方向の濃度分布を制御しているので、実施の形態１と同様に、緑発光層側３３ｅ側から陰極層３２側へのホールの突き抜けを良好に防止して陰極界面の劣化を防止しつつ、緑発光層３３ｅと電子輸送・注入層３３ｈとの界面、及び電子輸送・注入層３３ｈと陰極層３２との界面のエネルギー障壁を所望の値に調節して所定の電子注入効率を得ることができ、得られた有機ＥＬ素子は良好な発光強度を有する。

実施の形態３．
　本発明の実施の形態３に係る成膜システムの成膜装置１０２は、処理室１１では緑発光層３３ｅまでの成膜を行い、電子輸送・注入層３３ｉを処理室１１から独立した処理室１１１で行うように構成されていること以外は、実施の形態１及び２に係る成膜システムと同様の構成を有する。
　電子輸送層３３ｆまでの成膜は実施の形態１及び２と同様にして行うので詳細な説明は省略する。

　図２０は、実施の形態３に係る成膜装置１０２の一部を概念的に説明する説明図、図２１は実施の形態３に係る成膜ヘッド２０３を示す側断面図である。
　成膜ヘッド２０３は、実施の形態１に係る有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５を内設する。図中、図４と同一部分は同一符号を付して詳細な説明は省略する。
　箱状をなす金属製の成膜ヘッド２０３は、有機成膜材料供給部４から噴出される有機成膜材料と、無機成膜材料供給部５から噴出される無機成膜材料とを混合するための混合室２０４を底面に備える。混合室２０４の底面には、混合された成膜材料を噴出させるための噴出口２０３ａが設けられている。
　有機成膜材料供給部４の有機成膜材料供給管４０は成膜ヘッド２０３の上面を貫通され、該上面から突出した部分には流量調整部８０が設けられている。この流量調整部８０により蒸気発生部１７から供給される有機成膜材料の流量が制御された状態で、該有機成膜材料が成膜ヘッド２０３へ供給される。
　成膜装置１０２において、処理室１１と処理室１１１とは、ゲートバルブ１１３、トランスファーモジュール１１２、及びゲートバルブ１１３を介して接続されている。緑発光層３３ｅまで成膜された被処理基板Ｇは処理室１１から処理室１１１へトランスファーモジュール１１２を介してロボットアーム等により搬送されるように構成されている。そして、被処理基板Ｇを支持する支持台１２ｃが、移動部材１２ｂによって処理室１１１内を成膜装置１０２の長手方向に搬送されるように構成されている。又は、成膜ヘッド２０３を被処理基板Ｇの上側を前記長手方向に移動できるように構成することにしてもよい。

　本実施の形態においては、無機成膜材料に対する有機成膜材料の混合量（供給量）を段階的に制御し、各段階で成膜ヘッド２０３の噴出口２０３ａの下側に緑発光層３３ｅまで成膜された被処理基板Ｇを前記長手方向に搬送し、又は成膜ヘッド２０３を前記長手方向に移動させ、混合された成膜材料を該被処理基板Ｇへ噴出させることにより、膜厚方向に濃度分布を制御された電子輸送・注入層３３ｉが成膜される。

　実施の形態１及び２においては、処理基板Ｇの搬送方向に有機成膜材料供給部４及び無機成膜材料供給部５を並設し、被処理基板Ｇを搬送しながら電子輸送層３３ｆ又は電子輸送・注入層３３ｈを成膜するので、図１２に示されるように、成膜の膜厚方向の端部側の組成を有する部分の厚みより中央部側の組成を有する部分の厚みが厚くなる。
　本実施の形態においては、所定時間毎に一定量、有機成膜材料の混合量を増加させることができ、成膜方向の各組成の厚みを略均一にすることができる。
　本実施の形態においては、電子輸送・注入層３３ｉの有機成膜材料の成膜方向の濃度分布を制御するので、実施の形態１と同様に、緑発光層３３ｅ側から陰極層３２側へのホールの突き抜けを良好に防止して陰極界面の劣化を防止しつつ、緑発光層３３ｅと電子輸送・注入層３３ｉとの界面、陰極層３２と電子輸送・注入層３３ｉとの界面のエネルギー障壁を調節して電子注入効率を調整することができ、発光強度が向上する。

　なお、本実施の形態においては、成膜装置１０２により電子輸送・注入層３３ｉを形成する場合につき説明しているがこれに限定されるものではなく、緑発光層側３３ｅまで成膜された被処理基板Ｇに、成膜装置１０２により電子輸送層を形成し、さらに電子注入層を形成することにしてもよい。
　また、有機成膜材料の供給量を制御して無機成膜材料と混合する場合に限定されるものではなく、無機成膜材料の供給量を制御することにしてもよく、有機成膜材料及び無機成膜材料の両方の供給量を制御することにしてもよい。
　さらに、以上の実施の形態１乃至３においては、本発明の成膜方法により、電子輸送層３３ｆ又は電子輸送・注入層３３ｈ，３３ｉを形成する場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。

実施の形態４．
　本発明の実施の形態４に係る成膜システムは、実施の形態１に係る成膜システムと同様の構成を有し、成膜システムに備えられる成膜装置１２１の第３ヘッド１３ｇの構成が実施の形態１に係る成膜装置１の第３ヘッド１３ｃの構成と異なる。
　図２２は実施の形態４に係る成膜装置１２１の構成を模式的に示す斜視図、図２３は成膜装置１２１の構成を模式的に示す側断面図である。図中、図２及び図３と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。

　成膜装置１２１の処理室１１の上部、搬送方向略中央部には、被処理基板Ｇに対して真空蒸着法にて成膜を行う複数の蒸着ヘッド１３が設けられている。蒸着ヘッド１３は、ホール注入層を蒸着させる第１ヘッド１３ａ、ホール輸送層を蒸着させる第２ヘッド１３ｂ、青発光層を蒸着させる第３ヘッド１３ｇ、赤発光層を蒸着させる第４ヘッド１３ｄ、緑発光層を蒸着させる第５ヘッド１３ｅ、電子輸送層を蒸着させる第６ヘッド１３ｆ、及び実施の形態１に係る発明と同一の構成の成膜ヘッド１２２を、搬送方向に沿って順に配置して構成されている。成膜ヘッド１２２は実施の形態１の成膜装置１の成膜ヘッド２と同様に、有機成膜材料供給部４と無機成膜材料供給部５との位置を変更可能であってもよく、前記位置を固定していてもよい。

　第３ヘッド１３ｇは、第１成膜材料と、第２成膜材料とを共蒸着させるための装置である。一例として、第１成膜材料が有機化合物からなるホスト材料であり、第２成膜材料が有機化合物からなるドーパント材料である場合が挙げられる。第３ヘッド１３ｇは、被処理基板Ｇの搬送方向の上流側から順に第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を配してなる。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５には、蒸気発生部１４５，１４６から気体状の第２成膜材料，第１成膜材料が供給される。
　蒸気発生部１４５，１４６は、容器１４５ａ，１４６ａと、容器１４５ａ，１４６ａの内部に配された加熱部１４５ｂ，１４６ｂとを備える。加熱部１４５ｂ，１４６ｂは、第２成膜材料，第１成膜材料をそれぞれ収容可能な容器状部分を有し、該容器状部分に収容された第２成膜材料，第１成膜材料をそれぞれ加熱して、各材料の蒸気を発生させる。また、容器１４５ａ，１４６ａには、被処理基板Ｇに対して例えばＡｒ等の不活性ガスからなる輸送ガスを供給する輸送ガス供給管１４５ｃ，１４６ｃが接続されている。輸送ガス供給管１４５ｃ，１４６ｃから容器１４５ａ，１４６ａに供給された輸送ガスと共に、第２成膜材料，第１成膜材料の蒸気が蒸気発生部１４５，１４６から配管１４７，１４８を介して第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５へ供給される。このように構成し、第１成膜材料及び第２成膜材料の蒸気を各別に発生させ、被処理基板上で各蒸気を混合して成膜することにより、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させることができる。また、第１成膜材料及び第２成膜材料の蒸気の量（蒸気濃度）を輸送ガス供給管１４６ｃ，１４５ｃから供給された輸送ガスにより調整できるため、温度によってのみ制御する場合に比べ応答性が高く、安定して成膜材料の蒸気を供給することが可能となる。

　図２４は第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す斜視図、図２５は図２４の一部拡大図、図２６は第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す正面図である。
　第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５は角筒状をなし、被処理基板Ｇの搬送方向に直交する方向に長い二側面を有する。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５は、下部に、処理室１１の中央部下側に向けて斜めに延出する延出部１２４ａ，１２５ａを備える。第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の延出部１２４ａ，１２５ａの上側には、例えば金属等からなる整流板１２４ｄ，１２５ｄが設けられている。整流板１２４ｄ，１２５ｄは複数の開口を有し、伝熱性が良好である。この整流板１２４ｄ，１２５ｄによって、延出部１２４ａ，１２５ａ内を蒸気が均一に通流される。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５内には、加熱ヒータ、及び空気等の熱媒体を通流させる熱媒体通流路を備えることにしてもよい。

　延出部１２４ａ，１２５ａは、端部に、被処理基板Ｇの搬送方向に突出し、蒸気を噴出する複数の噴出孔１２４ｃ，１２５ｃを有するノズル１２４ｂ，１２５ｂを備える。ノズル１２４ｂ，１２５ｂは、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の長手方向に複数、歯状に並設されている。ノズル１２４ｂ，１２５ｂは、下面が処理室１１の底面に対向するように配されており、噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの開口面が前記底面に対向している。第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５は、全体として正面視が、かかとのないブーツ状をなしている。
　噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの底面は略真円状をなし、内径は略３ｍｍ～８ｍｍである。噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの分布密度は、ノズル１２４ｂ，１２５ｂの突出方向の中央部側が端部側より高くなるようにしている。噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの１ノズル当たりの個数の一例として、８個が挙げられる。
　図２４及び図２５に示すように、ノズル１２４ｂ及び１２５ｂのうちの一方のノズルが他方のノズル間に入り込んで、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の長手方向に略一直線上に交互に並ぶことができるように構成されている。この場合、同一のセンターライン上に２種の成膜材料の噴出孔１２４ｃ，１２５ｃが並ぶことになる。

　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５は、例えば銅母材からなる。内面は例えばニッケル等によりコーティングされており、本体部分はつや消しにより、放射率が例えば０．９以上になるようにしている。本体部分の内面は黒色化することにしてもよい。延出部１２４ａ，１２５ａの内面は、研磨を行ってつやを出し、放射率が例えば０．０５～０．１と低くなるようにしている。
　また、第２成膜材料供給部１２４と第１成膜材料供給部１２５との間の、ノズル１２４ｂ及びノズル１２５ｂの上方に、遮熱板を設けることにしてもよい。

　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５には、成膜ヘッド２の有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５と同様に、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を上下方向（鉛直方向）及び水平方向（被処理基板Ｇの搬送方向）に移動させるための第１駆動部８１，第２駆動部８２が取り付けられている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は処理室１１の上部に設けられている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を支持する支持部８１ａ，８２ａと、ねじ軸部８１ｂ，８２ｂとを備える。支持部８１ａ，８２ａは図２６の紙面に垂直な方向に突出した軸部８１ｃ，８２ｃを各２個備え、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５は軸部８１ｃ，８２ｃに嵌合される突設部１２４ｅ，１２５ｅを側面に各２個備えている。

　第１駆動部８１，第２駆動部８２は、ボールねじ機構によりねじ軸８１ｂ，８２ｂが回転することで、支持部８１ａ，８２ａを介し第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５が上下方向の直線運動をするように構成されている。また、支持部８１ａ，８２ａはマイクロステージにより水平方向に移動可能であり、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５が水平方向に移動するように構成されている。そして、突設部１２４ｅ，１２５ｅが軸部８１ｃ，８２ｃを中心に回転することで、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５がθ方向に回転するように構成されている。第１駆動部８１，第２駆動部８２は制御部５９ａにより制御されて第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を適宜の位置に移動させる。
　なお、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を上下方向及び水平方向に移動させる構成、並びに第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５をθ方向に回転させる構成は上述の場合に限定されるものではない。第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５をマイクロメータにより上下方向に移動させることにしてもよく、ボールねじ機構又はリニアモータにより水平方向に移動させることにしてもよい。

　図２４～図２６は、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の位置を制御して、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが交互に並んだ状態を示している。ここで、ノズル１２４ｂ，１２５ｂの下面と被処理基板Ｇとの間隔は、略５０ｍｍ～１５０ｍｍに制御するのが好ましく、一例として１００ｍｍである場合が挙げられる。
　この場合、ノズル１２４ｂ，１２５ｂの噴出孔１２４ｃ，１２５ｃから噴出される第２成膜材料，第１成膜材料の蒸気がセンターライン上で良好に混合した状態で、被処理基板Ｇへ供給される。
　従って、Post-Mix型の成膜装置を用いて、均一な混合割合で成膜したい場合に、第１成膜材料と第２成膜材料との混合状態にムラがあり、被処理基板Ｇの搬送方向の端部側において第１成膜材料と第２成膜材料との混合が不完全であり、いずれかの材料の割合が多くなることがない。すなわち、前後の工程により形成される膜との界面に、不完全混合層が形成されるのが抑制される。
　そして、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の延出部１２４ａ，１２５ａの放射率を他部より低くしているので熱伝導性が低く、例えば第１成膜材料を３８０℃に、第２成膜材料を２３０℃に加熱する場合のように、両者の沸点差が大きいときでも、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが交互に並ぶことで互いに影響を受けることがない。すなわち、第２成膜材料が第１成膜材料からの伝熱により劣化することはない。

　また、本実施の形態の成膜装置１２１は、実施の形態１に係る成膜装置１の成膜ヘッド２と同様に、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の位置を制御し、膜厚方向において第２成膜材料及び第１成膜材料の混合割合（濃度分布）を変化させることができる。
　図２７は、第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５の配置の一例と、第２成膜材料及び第１成膜成膜材料の搬送方向（第３ヘッド１３ｇの下側における搬入口１１ａ側の端部からの距離）における蒸気量を概念的に示した説明図である。図２７中、Ａは第２成膜材料の蒸気量を示すグラフ、Ｂは第１成膜材料の蒸気量を示すグラフである。

　図２７に示すように第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を配置した場合、被処理基板Ｇの搬送に従い、ホール輸送層の直上に第２成膜材料が大部分含まれる状態で成膜され、次第に第１成膜材料の混合量が増加するように成膜される。膜厚方向の略中央部で無機成膜材料と有機成膜材料との混合比（体積比）が略５０：５０になり、その後は第１成膜材料の割合が高い状態で成膜され、最後に第１成膜材料が大部分含まれる状態で成膜されて、成膜処理が終了する。従って、膜厚方向の上側に向かうに従って、第１成膜材料の混合割合が高くなるように成膜される。

　また、第２成膜材料供給部１２４が第１成膜材料供給部１２５より下側に突出するように配置した場合、グラフＡの分布幅がグラフＢの分布幅より狭くなるので、第１成膜材料の濃度を、膜厚方向の両端部側に向かうに従って高くなるようにすることができる。
　そして、第１成膜材料供給部１２５を被処理基板Ｇの搬送方向の上流側に、第２成膜材料供給部１２４を搬送方向の下流側に配置することにより、膜厚方向の上側に向かうに従って、第２成膜材料の混合割合が高くなるようにすることができる。
　本実施の形態においては、以上のように、形成する共蒸着層の要求性能に応じて、成膜材料の混合割合を成膜方向に均一にし、又は前記混合割合を成膜方向に異ならせて共蒸着を行うことができる。すなわち、形成する発光層等の共蒸着層の要求性能に応じて、成膜材料の混合割合を成膜方向（膜厚方向）に制御するという課題を解決することができる。

　なお、本実施の形態においては、第１駆動部８１，第２駆動部８２が第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を水平方向、及び上下方向に移動可能に構成し、θ方向に回転可能に構成した場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。第１駆動部８１，第２駆動部８２が第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を水平方向にのみ移動させるものであってもよい。但し、上下方向にも移動可能であり、θ方向にも回転可能に構成する方がきめ細かく濃度分布を制御することができるので好ましい。
　また、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を自動で移動させる場合に限定されず、手動で移動させることにしてもよい。
　さらに第１駆動部８１，第２駆動部８２を処理室１１の上部に設けた場合につき説明しているがこれに限定されず、例えば蒸気を処理室１１の下側から噴出させて成膜する場合等においては、第１駆動部８１，第２駆動部８２を処理室１１の下部に設けることにしてもよい。
　そして、本実施の形態においては第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の両方が移動可能に構成されている場合につき説明しているがこれに限定されるものではなく、いずれか一方のみ移動可能に構成することにしてもよい。

　また、ノズル１２４ｂ，１２５ｂは交互に嵌め合わされるように構成される場合には限定されない。例えば同一のノズルが２つずつ並ぶようにしてもよい。
　そして、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の材質、内面のコーティングの内容も上述した場合には限定されない。
　さらに、この第２成膜材料供給部１２４、第１成膜材料供給部１２５の構成は青色発光層を形成するときに適用する場合に限定されず、他色の発光層を形成する場合にも適用することができ、他の機能を有する層を形成する場合にも適用することができる。そして、第１成膜材料及び第２成膜材料が有機材料である場合には限定されず、少なくとも一方が無機材料であってもよい。

実施の形態５．
　本発明の実施の形態５に係る成膜システムは、実施の形態４に係る成膜システムと同様の構成を有し、成膜装置１２２の第３ヘッド１３ｉの第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５が固定されている点が、実施の形態４に係る成膜装置１２１の第３ヘッド１３ｇと異なる。このように構成し、第１成膜材料及び第２成膜材料の蒸気を各別に発生させ、被処理基板上で各蒸気を混合して成膜することにより、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させることができる。また、第１成膜材料及び第２成膜材料の蒸気の量（蒸気濃度）を輸送ガス供給管１４６ｃ，１４５ｃから供給された輸送ガスにより調整できるため、温度によってのみ制御する場合に比べ応答性が高く、安定に成膜材料蒸気を供給することが可能となる。
　特に、不完全な混合層が形成されることを抑制したい場合には、後述するように、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが交互に並んだ状態で固定することにすればよい。以下、不完全な混合層が形成されることを抑制したい場合の実施形態について図２８及び図２９を参照して説明する。
　図２８は成膜装置１２２の構成の一例を模式的に示す斜視図、図２９は成膜装置１２２の構成の一例を模式的に示す側断面図である。図中、図２及び図３と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。

　成膜装置１２２の処理室１１の上部、搬送方向略中央部には、被処理基板Ｇに対して真空蒸着法にて成膜を行う複数の蒸着ヘッド１３が設けられている。蒸着ヘッド１３は、ホール注入層を蒸着させる第１ヘッド１３ａ、ホール輸送層を蒸着させる第２ヘッド１３ｂ、青発光層を蒸着させる第３ヘッド１３ｉ、赤発光層を蒸着させる第４ヘッド１３ｄ、緑発光層を蒸着させる第５ヘッド１３ｅ、電子輸送層を蒸着させる第６ヘッド１３ｆ、及び実施の形態１に係る発明と同一の構成の成膜ヘッド１２２を、搬送方向に沿って順に配置して構成されている。成膜ヘッド１２２は実施の形態１の成膜装置１の成膜ヘッド２と同様に、有機成膜材料供給部４と無機成膜材料供給部５との位置を変更可能であってもよく、前記位置を固定していてもよい。

　第３ヘッド１３ｉは、第１成膜材料と、第２成膜材料とを共蒸着させるための装置である。一例として、第１成膜材料が有機化合物からなるホスト材料であり、第２成膜材料が有機化合物からなるドーパント材料である場合が挙げられる。第３ヘッド１３ｇは、被処理基板Ｇの搬送方向の上流側から順に第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５を配してなる。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５には、蒸気発生部１４５，１４６から気体状の第２成膜材料，第１成膜材料が供給される。
　蒸気発生部１４５，１４６は、容器１４５ａ，１４６ａと、容器１４５ａ，１４６ａの内部に配された加熱部１４５ｂ，１４６ｂとを備える。加熱部１４５ｂ，１４６ｂは、第２成膜材料，第１成膜材料をそれぞれ収容可能な容器状部分を有し、該容器状部分に収容された第２成膜材料，第１成膜材料をそれぞれ加熱して、各材料の蒸気を発生させる。また、容器１４５ａ，１４６ａには、被処理基板Ｇに対して例えばＡｒ等の不活性ガスからなる輸送ガスを供給する輸送ガス供給管１４５ｃ，１４６ｃが接続されている。輸送ガス供給管１４５ｃ，１４６ｃから容器１４５ａ，１４６ａに供給された輸送ガスと共に、第２成膜材料，第１成膜材料の蒸気が蒸気発生部１４５，１４６から配管１４７，１４８を介して第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５へ供給される。

　図３０は第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す斜視図、図３１は図３０の一部拡大図、図３２は第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す正面図である。
　第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５は角筒状をなし、被処理基板Ｇの搬送方向に直交する方向に長い二側面を有する。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５は、下部に、処理室１１の中央部下側に向けて斜めに延出する延出部１２４ａ，１２５ａを備える。第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の延出部１２４ａ，１２５ａの上側には、延出部１２４ａ，１２５ａ内を蒸気が均一に通流できるように、目皿１２４ｄ，１２５ｄが設けられている。
　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５内には、加熱ヒータ、及び空気等の熱媒体を通流させる熱媒体通流路を備えることにしてもよい。

　延出部１２４ａ，１２５ａは、端部に、被処理基板Ｇの搬送方向に突出し、蒸気を噴出する複数の噴出孔１２４ｃ，１２５ｃを有するノズル１２４ｂ，１２５ｂを備える。ノズル１２４ｂ，１２５ｂは、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の長手方向に複数、歯状に並設されている。ノズル１２４ｂ，１２５ｂは、下面が処理室１１の底面に対向するように配されており、噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの開口面が前記底面に対向している。第２成膜材料供給部１２４及び第１成膜材料供給部１２５は、全体として正面視が、かかとのないブーツ状をなしている。
　噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの底面は略真円状をなし、内径は略３ｍｍ～８ｍｍである。噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの分布密度は、ノズル１２４ｂ，１２５ｂの突出方向の中央部側が端部側より高くなるようにしている。噴出孔１２４ｃ，１２５ｃの１ノズル当たりの個数の一例として、８個が挙げられる。
　図３０及び図３１に示すように、ノズル１２４ｂ及び１２５ｂのうちの一方のノズルが他方のノズル間に入り込んでおり、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の長手方向に略一直線上に交互に並んでいる。すなわち、同一のセンターライン上に２種の成膜材料の噴出孔１２４ｃ，１２５ｃが並ぶことになる。
　ノズル１２４ｂ，１２５ｂの下面と被処理基板Ｇとの間隔は、略５０ｍｍ～１５０ｍｍに制御するのが好ましく、一例として１００ｍｍである場合が挙げられる。

　第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５は、例えば銅母材からなる。内面は例えばニッケル等によりコーティングされており、本体部分はつや消しにより、放射率が例えば０．９以上になるようにしている。本体部分の内面は黒色化することにしてもよい。延出部１２４ａ，１２５ａの内面は、研磨を行ってつやを出し、放射率が例えば０．０５～０．１と低くなるようにしている。

　本実施の形態においては、ノズル１２４ｂ，１２５ｂの噴出孔１２４ｃ，１２５ｃから噴出される第２成膜材料，第１成膜材料の蒸気がセンターライン上で良好に混合するよう、被処理基板Ｇへ供給される。
　従って、複数の材料蒸気をより均一に供給することができる。すなわち、前後の工程により形成される膜との界面に、不完全混合層が形成されるのを効果的に抑制することができる。
　そして、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の延出部１２４ａ，１２５ａの放射率を他部より低くしているので熱伝導性が低く、例えば第１成膜材料を３８０℃に、第２成膜材料を２３０℃に加熱する場合のように、両者の沸点差が大きいときでも、ノズル１２４ｂ，１２５ｂが交互に並ぶことで互いに影響を受けることがない。すなわち、第２成膜材料が第１成膜材料からの伝熱により劣化することはない。

　なお、ノズル１２４ｂ，１２５ｂは交互に嵌め合わされるように構成される場合には限定されない。例えば同一のノズルが２つずつ並ぶようにしてもよい。
　そして、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５の材質、内面のコーティングの内容も上述した場合には限定されない。
　さらに、この第２成膜材料供給部１２４、第１成膜材料供給部１２５の構成は青色発光層を形成するときに適用する場合に限定されず、他色の発光層を形成する場合にも適用することができ、他の機能を有する層を形成する場合にも適用することができる。そして、第１成膜材料及び第２成膜材料が有機材料である場合には限定されず、少なくとも一方が無機材料であってもよい。

実施の形態６．
　本発明の実施の形態６に係る成膜システムは、実施の形態４に係る成膜システムと同様の構成を有し、成膜装置の第３ヘッド１３ｈが第３成膜材料供給部１２６を備える点が、実施の形態４に係る成膜装置１の第３ヘッド１３ｇと異なる。例えば発光層を成膜する場合には、第１成膜材料供給部１２５、第２成膜材料供給部１２４、及び第３成膜材料供給部１２６のうちのいずれかの成膜材料供給部がホスト材料を供給し、他の２つの成膜材料供給部がドーパント材料を供給する。この構成で、第１成膜材料、第２成膜材料、及び第３成膜材料の蒸気を各別に発生させ、被処理基板上で各蒸気を混合して成膜することにより、低沸点側の成膜材料を劣化させることなく、各成膜材料を所要条件で蒸発させることができる。また、第１成膜材料、第２成膜材料、及び第３成膜材料の蒸気の量（蒸気濃度）をそれぞれの輸送ガス供給管から供給された輸送ガスにより調整できるため、温度によってのみ制御する場合に比べて応答性が高く、安定して成膜材料の蒸気を供給することが可能となる。
　図３３は第２成膜材料供給部１２４、第３成膜材料供給部１２６、及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す正面図、図３４は第２成膜材料供給部１２４、第３成膜材料供給部１２６、及び第１成膜材料供給部１２５の構成の一例を模式的に示す一部底面図である。図中、図２４～図２６と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。

　第３ヘッド１３ｈは、被処理基板Ｇの搬送方向の上流側から順に、第２成膜材料供給部１２４、第３成膜材料供給部１２６、及び第１成膜材料供給部１２５を備える。第３成膜材料供給部１２６は、下部に、処理室１１の中央部下側に向けて延出する延出部１２６ａを備える。第３成膜材料供給部１２６の延出部１２６の上側には、延出部１２６ａ内を蒸気が均一に通流できるように、整流板が設けられていてもよい（図示せず）。
　延出部１２６ａは、端部に、処理室１１の底面に向かうように突出し、蒸気を噴出する複数の噴出孔１２６ｃを有するノズル１２６ｂを備える。ノズル１２６ｂは、第３成膜材料供給部１２６の長手方向に複数、歯状に並設されている。

　第３成膜材料供給部１２６は、例えば銅母材からなる。内面は例えばニッケル等によりコーティングされており、本体部分はつや消しにより、放射率が例えば０．９以上になるようにしている。本体部分の内面は黒色化することにしてもよい。延出部１２６ａの内面は、研磨を行ってつやを出し、放射率が例えば０．０５～０．１になるようにしている。
　第３成膜材料供給部１２６には、蒸気発生部（図示せず）から気体状の第３成膜材料としての有機材料が供給される。

　そして、第３成膜材料供給部１２６には、該第３成膜材料供給部１２６を上下方向及び被処理基板Ｇの搬送方向に移動させるための第３駆動部８３が取り付けられている。第３駆動部８３は処理室１１の上部に設けられている。第３駆動部８３は、第３成膜材料供給部１２６を支持する支持部８３ａと、ねじ軸部８３ｂとを備える。支持部８３ａは図２８の紙面に垂直な方向に突出した軸部８３ｃを２個備え、第３成膜材料供給部１２６は軸部８３ｃに嵌合される突設部１２６ｅを側面に２個備えている。
　第３駆動部８３は、ボールねじ機構によりねじ軸８３ｂが回転することで、支持部８３ａを介し第３成膜材料供給部１２６が上下方向の直線運動をするように構成されている。また、支持部８３ａはマイクロステージにより水平方向に移動可能であり、第３成膜材料供給部１２６が水平方向に移動するように構成されている。そして、突設部１２６ｅが軸部８３ｃを中心に回転することで、第３成膜材料供給部１２６がθ方向に回転するように構成されている。第３駆動部８３は制御部５９ａにより制御されて第３成膜材料供給部１２６を適宜の位置に移動させる。
　なお、第３成膜材料供給部１２６を上下方向及び水平方向に移動させる構成、並びに第３成膜材料供給部１２６をθ方向に回転させる構成は上述の場合に限定されるものではない。第３成膜材料供給部１２６をマイクロメータにより上下方向に移動させることにしてもよく、ボールねじ機構又はリニアモータにより水平方向に移動させることにしてもよい。

　本実施の形態においては、図３４に示すように、第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５のノズル１２４ｂ，１２６ｂ，１２５ｂは、第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５，第３成膜材料供給部１２６の長手方向に、それぞれノズル２個分の間隔を取った状態で、並設されている。従って、三つのノズルのうちの一つのノズル間に他の２つのノズルが入り込んで、ノズル１２５ｂ，１２４ｂ，１２６ｂが、第１成膜材料供給部１２５，第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６の長手方向に略一直線上に順に並ぶことができるように構成されている。この場合、同一のセンターライン上に３種の成膜材料の噴出孔１２５ｃ，１２４ｃ，１２６ｃが並ぶことになる。

　この場合、ノズル１２５ｂ，１２４ｂ，１２６ｂの噴出孔１２５ｃ，１２４ｃ，１２６ｃから噴出される第１成膜材料，第２成膜材料，第３成膜材料の蒸気がセンターライン上で良好に混合した状態で、被処理基板Ｇへ供給される。
　従って、前後の工程により形成される膜との界面に、不完全混合層が形成されるのが抑制されることがない。
　そして、第１成膜材料供給部１２５，第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６の延出部１２５ａ，１２４ａ，１２６ａの放射率を他部より低くしているので、成膜材料間の沸点差が大きい場合でも、ノズル１２５ｂ，１２４ｂ，１２６ｂが交互に並ぶことで、互いに影響を受けることがない。

　また、本実施の形態の成膜装置の第３ヘッド１３ｈは、実施の形態４に係る成膜装置１２１の第３ヘッド１３ｇと同様に、第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５の位置を制御し、膜厚方向において第２成膜材料、第３成膜材料及び第１成膜材料の混合割合（濃度分布）を変化させることができる。

　以上、本実施の形態において説明したように、本発明の成膜材料供給部の延出部の構成及び位置制御の構成は、成膜材料供給部の個数が３以上である場合にも適用することができる。
　なお、本実施の形態においては、第１駆動部８１，第３駆動部８３，第２駆動部８２が第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５を水平方向、及び上下方向に移動可能に構成し、θ方向に回転可能に構成した場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。第１駆動部８１，第３駆動部８３，第２駆動部８２が第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５を少なくともいずれかの一方向に移動させるものであってもよい。
　また、第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５を自動で移動させる場合に限定されず、手動で移動させることにしてもよい。
　さらに第１駆動部８１，第３駆動部８３，第２駆動部８２を処理室１１の上部に設けた場合につき説明しているがこれに限定されない。
　そして、本実施の形態においては第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５の全てが移動可能に構成されている場合につき説明しているがこれに限定されるものではなく、少なくともいずれか一つが移動可能に構成することにしてもよい。

　また、ノズル１２５ｂ，１２４ｂ，１２６ｂが順に嵌め合わされるように構成される場合には限定されず、任意の並び方を設定することができる。
　そして、第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５の材質、内面のコーティングの内容も上述した場合には限定されない。
　さらに、この第２成膜材料供給部１２４，第３成膜材料供給部１２６，第１成膜材料供給部１２５の構成は青色発光層を形成するときに適用する場合に限定されず、他色の発光層を形成する場合にも適用することができ、他の機能を有する層を形成する場合にも適用することができる。そして、第１成膜材料、第２成膜材料、及び第３成膜材料が有機材料である場合には限定されず、少なくとも一つが無機材料であってもよい。
　そして、前記実施の形態５のように、前後の工程により形成される膜との界面に、不完全混合層が形成しないようにするという課題を解決するために、第２成膜材料供給部１２４、第３成膜材料供給部１２６、及び第１成膜材料供給部１２５を移動可能に構成せず、ノズル１２５ｂ，１２４ｂ，１２６ｂがセンターライン上に順に並んだ状態で固定されているように構成することもできる。

　なお、以上の実施の形態１乃至６において説明した場合に、有機成膜材料供給部４，無機成膜材料供給部５の構成、及び第２成膜材料供給部１２４，第１成膜材料供給部１２５，第３成膜材料供給部１２６の構成は限定されない。
　また、実施の形態１乃至３においては、共蒸着の材料が有機材料及び無機材料である場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。本発明の蒸気供給部の位置を制御して膜厚方向の混合割合を制御する方法は、共蒸着の材料がいずれも有機材料、又はいずれも無機材料である場合にも適用することが可能である。

　本発明の成膜方法により、例えば有機ＥＬ素子の陽極と発光層との間に、成膜方向で有機成膜材料と無機成膜材料との混合比が変わるように成膜することができる。生成された膜は、発光層側から陽極層側への電子の突き抜けを良好に防止して陽極界面の劣化を防止しつつ、成膜の発光層側及び陽極層側の界面のエネルギー障壁の高さを調節してホール注入効率を調整することができ、発光強度が向上する。
　また、本発明の成膜方法により、構成成膜材料の混合割合を均一にした状態で発光層等の共蒸着層を形成したり、前記混合割合を膜厚方向に変化させた状態で発光層等の共蒸着層等を形成したりすることができる。
　本発明の成膜方法により、発光効率が向上し、良好な発光強度を有する有機発光素子の製造が可能になる。

　そして、本発明の成膜方法は有機ＥＬ素子以外の素子の成膜にも適用することが可能である。
　以上のように説明した実施の形態は本発明の例示であり、本発明は請求の範囲に記載された事項及び請求の範囲の記載に基づいて定められる範囲内において種々変更した形態で実施することができる。

　１、１０１、１０２、１２１、１２２　成膜装置
　２、１２２、２０２、２０３　成膜ヘッド
　３　有機ＥＬ素子
　３３ｆ　電子輸送層
　３３ｈ、３３ｉ　電子輸送・注入層
　１１　処理室
　１２　搬送装置
　１３　蒸着ヘッド
　１３ｃ、１３ｇ、１３ｈ、１３ｉ　第３ヘッド
　１４　排気管
　１５　真空ポンプ
　１６、１４７、１４８　配管
　１７、１４５、１４６　蒸気発生部
　４　有機成膜材料供給部
　４０　有機成膜材料供給管
　４１　有機成膜材料用筐体
　４１ａ　噴出孔
　４１ａ、４１ｂ、４１ｃ、４１ｄ　ヒータ固定部材
　４２ａ、４２ｂ、４２ｃ、４２ｄ　ヒータ
　４３ａ、４３ｂ　熱媒体通流路
　５　無機成膜材料供給部
　５１　無機成膜材料用筐体
　５１ａ　噴出孔
　５１ｂ、５１ｃ、５１ｄ　ヒータ固定部材
　５２ａ、５２ｂ、５２ｃ、５２ｄ、５２ｅ、５２ｆ　第２ヒータ
　５３ａ、５３ｂ、５３ｃ　第２熱媒体通流路
　５４　加熱装置
　５５ａ、５５ｂ　第１ヒータ
　５６　第１熱媒体通流路
　５７　容器
　６１、６２　供給管加熱ヒータ
　７１、７２　遮熱カバー
　１２４　第２成膜材料供給部
　１２５　第１成膜材料供給部
　１２６　第３成膜材料供給部
　１２４ａ、１２５ａ、１２６ａ　延出部
　１２４ｂ、１２５ｂ、１２６ｂ　ノズル
　１２４ｃ、１２５ｃ、１２６ｃ　噴出孔
　１２４ｄ、１２５ｄ　整流板
　１２４ｅ、１２５ｅ、１２６ｅ　突設部
　Ｇ　被処理基板

Claims

　被処理基板に成膜する処理室と、成膜材料の蒸気を前記被処理基板へ向けて噴出する複数の蒸気供給部とを備える成膜装置において、
　複数の蒸気供給部を所定の位置に配置して、複数の成膜材料を、成膜方向の混合割合を制御した状態で、前記被処理基板へ向けて噴出するように構成されていることを特徴とする成膜装置。
　蒸気供給部のうちの少なくとも一つを移動させる蒸気供給部移動手段を備え、該蒸気供給部移動手段により複数の蒸気供給部を所定の位置に配置するように構成されていることを特徴とする請求項１に記載の成膜装置。
　各蒸気供給部にはそれぞれ、蒸気を噴出する複数の噴出孔を有するノズルが、前記処理室の中央部に向けて突出する状態で複数並設され、
　各蒸気供給部の各ノズルが略一直線上に並ぶことができるように構成されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の成膜装置。
　前記処理室の外部に設けられており、有機成膜材料の蒸気を発生させる有機蒸気発生部と、
　該有機蒸気発生部で発生させた有機成膜材料の蒸気を該被処理基板へ向けて噴出する有機蒸気供給部と、
　無機成膜材料の蒸気を前記被処理基板へ向けて噴出する無機蒸気供給部と
　を備えることを特徴とする請求項１から３までのいずれか１つに記載の成膜装置。
　前記処理室の外部に設けられており、有機成膜材料の蒸気を発生させる有機蒸気発生部と、
　該有機蒸気発生部で発生させた有機成膜材料の蒸気を該被処理基板へ向けて噴出する有機蒸気供給部と
　をそれぞれ複数備えることを特徴とする請求項１から３までのいずれか１つに記載の成膜装置。
　前記被処理基板を前記処理室内で移動させる手段を備え、
　前記蒸気供給部移動手段は、蒸気供給部のうちの少なくとも一つを、前記被処理基板の移動方向と略一致する方向に移動させることを特徴とする請求項１から５までのいずれか１つに記載の成膜装置。
　前記蒸気供給部移動手段は、蒸気供給部のうちの少なくとも一つを、成膜方向と略一致する方向に移動させることを特徴とする請求項１から６までのいずれか１つに記載の成膜装置。
　蒸気供給部のうちの少なくとも一つをθ方向に回転させる蒸気供給部回転手段を備えることを特徴とする請求項１から７までのいずれか１つに記載の成膜装置。
　前記蒸気供給部移動手段は、前記無機蒸気供給部を移動させることを特徴とする請求項４に記載の成膜装置。
　被処理基板を処理室内に収容し、収容された該被処理基板へ向けて複数の成膜材料の蒸気を供給することによって成膜を行う成膜方法において、
　前記処理室内で複数の成膜材料の蒸気の噴出位置を制御し、成膜方向の混合割合を制御した状態で前記被処理基板へ向けて噴出し、共蒸着層を形成する共蒸着層形成工程を有することを特徴とする成膜方法。
　前記処理室の外部で有機成膜材料の蒸気を発生させる工程を有し、
　前記共蒸着層形成工程は、前記処理室の外部で発生させた有機成膜材料の蒸気、及び無機成膜材料の蒸気それぞれを、前記被処理基板へ向けて噴出して共蒸着層を形成することを特徴とする請求項１０に記載の成膜方法。
　基板上に、陽極、発光層、及び陰極を設ける有機発光素子の製造方法において、
　前記発光層と陰極との間に、請求項１０に記載の成膜方法により前記共蒸着層を形成する工程を有することを特徴とする有機発光素子の製造方法。
　基板上に、陽極、発光層、及び陰極を設ける有機発光素子の製造方法において、
　前記発光層と陰極との間に、請求項１１に記載の成膜方法により前記共蒸着層を形成する工程を有し、
　前記無機成膜材料は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａ、Ｃｓ、及びＢａからなる群から選択される金属であることを特徴とする有機発光素子の製造方法。
　複数の成膜材料からなり、膜厚方向に前記複数の成膜材料の所定の濃度分布を有する共蒸着層を有することを特徴とする有機発光素子。
　前記複数の成膜材料は、有機成膜材料と無機成膜材料とからなることを特徴とする請求項１４に記載の有機発光素子。