WO2012057221A1 - 圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量推定方法 - Google Patents

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WO2012057221A1
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WO
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power generation
piezoelectric
porosity
generation amount
sample
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PCT/JP2011/074705
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智志 和田
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株式会社 村田製作所
Tdk株式会社
株式会社富士セラミックス
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Publication date
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    • H10N30/30—Piezoelectric or electrostrictive devices with mechanical input and electrical output, e.g. functioning as generators or sensors
    • H—ELECTRICITY
    • H02—GENERATION; CONVERSION OR DISTRIBUTION OF ELECTRIC POWER
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    • H02N2/18—Electric machines in general using piezoelectric effect, electrostriction or magnetostriction producing electrical output from mechanical input, e.g. generators
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    • H10N30/85—Piezoelectric or electrostrictive active materials
    • H10N30/853—Ceramic compositions

Definitions

  • the present invention relates to a piezoelectric power generation element and a power generation amount estimation method for a piezoelectric power generation element, and more particularly to a piezoelectric power generation element using a piezoelectric ceramic material and a power generation amount estimation method for a piezoelectric power generation element for estimating a power generation amount of a piezoelectric power generation element. .
  • Electromotive force is generated when a piezoelectric element made of a piezoelectric ceramic material is vibrated by applying stress.
  • Piezoelectric power generation elements utilize the electromotive force generated in this manner, and various types have been proposed conventionally.
  • Patent Document 1 discloses a unimorph in which a rectangular plate-shaped piezoelectric element having electrodes on both sides and an elastic plate are joined, or a piezoelectric element having a bimorph structure or a laminated structure in which at least two pieces are joined via an elastic plate.
  • piezoelectric power generation element in which one end is fixed, the other end is free, a certain weight is added to the free end, and the entire element is sealed with a container, leaving a space where a certain amount of bending is allowed at the free end.
  • Patent Document 1 one end of the piezoelectric element is fixed, a weight is placed on the free end of the other end, a force is applied to the piezoelectric element from the outside, and the piezoelectric element is vibrated by the inertial force of the weight. It is generating electricity.
  • Patent Document 2 discloses a piezoelectric ceramic element in which ceramic materials for piezoelectric elements such as lead titanate and lead zirconate are mixed and sintered. In addition to the powder particles of various ceramic materials constituting the element, the sintering temperature There has been proposed a piezoelectric ceramic element for power generation in which a fiber material having a higher melting point and a higher tensile strength is mixed to prevent cracking.
  • Patent Document 2 a fiber material having a melting point higher than the sintering temperature and high tensile strength is mixed between ceramic particles, thereby preventing the piezoelectric ceramic element from being damaged when vibrated.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and an object of the present invention is to provide a piezoelectric power generation element capable of remarkably increasing a power generation amount as compared with the conventional technology and a method for estimating the power generation amount of the piezoelectric power generation element. .
  • the present inventor conducted earnest research to achieve the above object, and there is a certain relationship between the power generation amount and the material constant of the piezoelectric ceramic material, that is, the piezoelectric constant, the relative dielectric constant, and the elastic compliance.
  • the amount of power generation increases when the relative dielectric constant is reduced and the elastic compliance is increased.
  • the piezoelectric power generating element according to the present invention is a piezoelectric power generating element in which an electrode is formed on the outer surface of a piezoelectric ceramic element, and the piezoelectric ceramic element
  • the dielectric constant is 110 to 1700
  • the elastic compliance is 15 to 150 pm 2 / N
  • the porosity is 20 to 75%.
  • the porosity is preferably 50 to 75%.
  • the method for estimating the power generation amount of a piezoelectric power generation element is a power generation amount of a piezoelectric power generation element that estimates the power generation amount of a piezoelectric power generation element in which an electrode is formed on the outer surface of a piezoelectric ceramic body having a predetermined material constant.
  • one crystal particle constituting the piezoelectric ceramic body is defined as a unit cubic cell, and the piezoelectric ceramic body is modeled as an aggregate of a large number of unit cubic cells, and the unit cubic cell is virtually assumed.
  • a power generation amount is estimated based on a material constant corresponding to the porosity.
  • the gap is preferably formed by cutting out a part of the unit cubic cell.
  • the material constant includes at least a piezoelectric constant, a relative dielectric constant, and an elastic compliance.
  • the piezoelectric ceramic body has a dielectric constant of 110 to 1700, an elastic compliance of 15 to 150 pm 2 / N, and a porosity of 20 to 75% (preferably 50 to 75%), it is possible to remarkably increase the amount of power generation as compared with the conventional case without impairing the mechanical strength.
  • one crystal particle constituting the piezoelectric ceramic body is a unit cubic cell, and the piezoelectric ceramic body is an aggregate of a number of unit cubic cells.
  • the model cubic cell is provided with a virtual void portion, and the power generation amount is estimated based on the material constant (piezoelectric constant, relative dielectric constant, elastic compliance, etc.) according to the void ratio. Even if it is not actually measured, it is possible to obtain an approximate power generation amount of the piezoelectric power generation element only by grasping the material constant. Therefore, it is not necessary to design a structure based on various kinds of experimental data as in the prior art, so that the development cost can be reduced and the development period can be shortened.
  • the relative permittivity and elastic compliance depend on the structure of the piezoelectric ceramic body, the relative permittivity and elastic compliance can be set by controlling the porosity, and the piezoelectric power generating element has a large power generation amount. Can be obtained.
  • the void portion is formed by cutting out a part of the unit cubic cell, whereby the porosity of the piezoelectric ceramic body can be easily obtained from the thickness of the skeleton of the unit cubic cell excluding the void.
  • FIG. 5 is a graph plotting the relationship between the measured power generation amount and the estimated power generation amount in Examples 1 to 3.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an embodiment of a piezoelectric power generating element according to the present invention.
  • This piezoelectric power generating element is composed of a piezoelectric ceramic body 1 mainly composed of a perovskite complex oxide such as lead zirconate titanate, and electrodes 2 a and 2 b formed on both main surfaces of the piezoelectric ceramic body 1.
  • the element body 3 is formed, and the electrode 2b is bonded to the metal plate 4 to form a unimorph structure.
  • the piezoelectric ceramic body 1 is polarized in the direction of arrow A, and when a voltage is applied between the electrode 2a and the metal plate 4, it expands and contracts in the direction indicated by arrow L.
  • the piezoelectric power generating element generates an electromotive force at the same time as it is displaced in the direction of the arrow L, and generates a power generating action.
  • the piezoelectric ceramic body 1 has a relative dielectric constant of 110 to 1700, an elastic compliance of 15 to 150 pm 2 / N, and a porosity of 20 to 75%.
  • the piezoelectric power generation element uses an electromotive force due to the slight vibration of the piezoelectric ceramic body 1, only a weak power generation amount can be obtained, and the piezoelectric power generation element alone is difficult to put into practical use. It was.
  • the piezoelectric ceramic body 1 is intentionally provided with a gap, and the porosity is controlled to 20 to 75%, whereby the relative dielectric constant is 110 to 1700 and the elastic compliance is 15 to 150 pm 2 /
  • the range of N can be set, and this makes it possible to obtain a significantly larger amount of power generation than before without damaging the mechanical strength.
  • a piezoelectric strain constant d As a material constant of the piezoelectric ceramic body 1, a piezoelectric strain constant d, a relative dielectric constant ⁇ r, and an elastic compliance s are known.
  • the inventor measured the piezoelectric strain constant d, the relative permittivity ⁇ r, the elastic compliance s, and the power generation amount P for a large number of piezoelectric power generation elements (conventional products), and used a numerical analysis method such as a least square method. The measurement results were applied. As a result, it was found that there is a certain relationship between the power generation amount P, the piezoelectric strain constant d, the relative dielectric constant ⁇ r, and the elastic compliance s, and the power generation amount P can be expressed by Equation (1). .
  • the piezoelectric strain constant d is a material constant inherent to the piezoelectric ceramic material
  • the relative dielectric constant ⁇ r and the elastic compliance s vary depending on the structure of the piezoelectric ceramic body 1.
  • the porosity of the piezoelectric ceramic body 1 is increased so that the relative dielectric constant ⁇ r is reduced and the elastic compliance s is increased. This makes it possible to obtain a much larger amount of power generation than in the past.
  • the microstructure of the piezoelectric ceramic body 1 is modeled, and the concept of a cubic cell is introduced and simulated, thereby setting the optimum range of porosity.
  • FIG. 2 is a perspective view of the cell assembly.
  • unit cubic cells 5 are connected in the horizontal direction and stacked in the vertical direction. That is, one crystal particle is used as a unit cube cell 5 and the piezoelectric ceramic body 1 is modeled as an aggregate of a number of unit cube cells 5.
  • the unit cube cell 5 has a cube 6 whose side is X corresponding to crystal grains, a void portion (void) 7 corresponding to pores, and a gap portion 8 corresponding to crystal grain boundaries. is doing.
  • one corner of the cube 6 is cut out in a cube shape, and the thickness of the cube 6 cut out by the gap portion 7 becomes the thickness t of the skeleton.
  • the thickness t of the skeleton decreases as the volume of the gap 7 increases.
  • the porosity for the cube 6, that is, one crystal particle is obtained, and the relative dielectric constant ⁇ r and the elastic compliance s can be obtained.
  • the power generation amount can be calculated from Equation (1) by calculating the relative permittivity ⁇ r and the elastic compliance s according to the porosity. P can be estimated (hereinafter, this power generation amount P is referred to as an estimated power generation amount Pcal).
  • the relative permittivity can be set to 110 to 1700 and the elastic compliance can be set to a range of 15 to 150 pm 2 / N.
  • the porosity when the porosity is less than 20%, the relative dielectric constant ⁇ r becomes excessively large, or the elastic compliance s becomes excessively small, so that a desired large estimated power generation amount Pcal cannot be obtained.
  • the porosity exceeds 75%, the thickness t of the skeleton becomes too thin, and considering an actual piezoelectric power generation element, the mechanical strength may be lowered and it may be difficult to maintain reliability.
  • the porosity of the piezoelectric ceramic body 1 is set to 20 to 75%, so that a power generation amount more than twice that of the conventional case can be obtained.
  • the piezoelectric ceramic body 1 has a relative dielectric constant of 110 to 1700, an elastic compliance of 15 to 150 pm 2 / N, and a porosity of 20 to 75% (preferably 50 to 75%). It is possible to significantly increase the amount of power generation as compared with the conventional one without impairing the mechanical strength.
  • one crystal particle constituting the piezoelectric ceramic body 1 is used as a unit cube cell 5, and the piezoelectric ceramic body 1 is modeled as an aggregate of a large number of unit cube cells 5 to form a unit cube cell.
  • 5 is provided with virtual voids, and the amount of power generation is estimated based on the material constants (piezoelectric constant, relative dielectric constant, elastic compliance, etc.) corresponding to the void ratio. Only by grasping the constant, it is possible to obtain an approximate power generation amount of the piezoelectric power generation element. Therefore, it is not necessary to design a structure based on various kinds of experimental data as in the prior art, so that the development cost can be reduced and the development period can be shortened.
  • the relative dielectric constant ⁇ r and the elastic compliance s depend on the structure of the piezoelectric ceramic body 1, the relative dielectric constant ⁇ r and the elastic compliance s can be set by controlling the porosity, resulting in a large amount of power generation. It is possible to obtain a piezoelectric power generating element having
  • the void portion 7 is formed by virtually notching a part of the unit cubic cell 5, so that the porosity of the piezoelectric ceramic body 1 is determined from the thickness t of the skeleton of the unit cubic cell 5 excluding the void portion 7. Can be easily obtained.
  • a piezoelectric power generation element having an arbitrary porosity can be easily obtained by adjusting the firing temperature to reduce the sinterability. Accordingly, it is possible to obtain a piezoelectric power generation element having a desired porosity by appropriately selecting a firing temperature such that the porosity is 20 to 75%.
  • the present invention is not limited to the above embodiment. Since the present invention aims to increase the amount of power generation by paying attention to the structural aspect, the piezoelectric ceramic material forming the piezoelectric ceramic body 1 is not particularly limited, such as lead zirconate titanate (PZT). Lead-based composite oxides, non-lead-based composite oxides such as alkali niobate, and the like can be used.
  • PZT lead zirconate titanate
  • the unimorph structure piezoelectric power generation element is exemplified, but it goes without saying that the present invention can also be applied to a bimorph structure, a monomorph structure, and a laminated structure.
  • piezoelectric parts of sample numbers 1 to 22 having different piezoelectric characteristics were prepared, in which electrodes were formed on both main surfaces of a rectangular piezoelectric ceramic body (with a porosity of 0%). Then, for each piezoelectric component, the relative dielectric constant when the piezoelectric strain constant d 31 in the length expansion / contraction mode (hereinafter referred to as “piezoelectric strain constant d”) and the stress are constant using the resonance / anti-resonance method.
  • a brass metal plate 12 is attached to one surface of the piezoelectric parts 11 of sample numbers 1 to 22, and a unimorph having a fixed end 13 at one end and a free end 14 at the other end.
  • a piezoelectric power generation element 15 having a structure was produced.
  • the electrode in the vicinity of the fixed end 13 and the metal plate 12 were electrically connected via the voltmeter 16 with the conducting wires 17a and 17b.
  • An arrow A indicates the polarization direction of the piezoelectric component 11.
  • the cam 19 is brought into contact with the free end 14, and the cam 19 is rotated at a driving frequency of 10 Hz so that the displacement ⁇ at the free end 14 becomes 0.3 mm.
  • the maximum instantaneous voltage V generated from the voltmeter 16 was measured with a voltmeter 16.
  • the electric power generation amount Preal was calculated
  • the estimated power generation amount Pcal depends on the piezoelectric constant d, the relative dielectric constant ⁇ r, and the elastic compliance s. The smaller the relative dielectric constant ⁇ r and the larger the elastic compliance s, the larger the power generation. An amount can be obtained.
  • Table 1 shows the measurement results (piezoelectric strain constant d, relative dielectric constant ⁇ r, elastic compliance s, measured power generation amount Preal) and estimated power generation amount Pcal of each sample number 1 to 22.
  • FIG. 6 is a graph plotting the relationship between the estimated power generation amount Pcal and the actually measured power generation amount Preal.
  • the horizontal axis indicates the actually measured power generation amount Pcal ( ⁇ W), and the vertical axis indicates the estimated power generation amount Preal ( ⁇ W).
  • the estimated power generation amount Pcal and the actually measured power generation amount Preal have a substantially linear relationship, and the estimated power generation amount Pcal calculated by the equation (3) corresponds to the actual measurement power generation amount Preal with high accuracy. I understood.
  • the power generation amount can be estimated with high accuracy from the formula (3) without actually measuring.
  • a crystal grain is modeled by setting one side of a cube of a unit cube cell to 100 ⁇ m, and it is assumed that a cubic-shaped void having a predetermined volume exists in the unit cube cell, and the thickness of the cubic skeleton excluding the void
  • the porosity x was calculated from t, and the relative dielectric constant ⁇ r and the elastic compliance s were calculated based on the porosity x.
  • Table 2 shows the material constants (piezoelectric strain constant d, relative dielectric constant ⁇ r, elastic compliance s), skeleton thickness t, and estimated power generation amount Pcal of each sample.
  • Sample numbers 1a to 1g have different porosity from the sample of sample number 1.
  • Sample No. 1a has a small porosity of 10%, so the estimated power generation Pcal was larger than that of Sample No. 1 with a porosity of 0%, but the elastic compliance s was as small as 14.4 pm 2 / N. Therefore, the estimated power generation amount Pcal was also insufficient at 69 ⁇ W.
  • Sample No. 1g had a relative dielectric constant ⁇ r as small as 99, so the estimated power generation Pcal was as large as 537 ⁇ W, but the porosity was as large as 80%, and therefore the skeleton thickness t was as small as 8 ⁇ m. The mechanical strength is reduced, and it is difficult to ensure reliability.
  • the crystal grain size is usually 2 to 3 ⁇ m. Therefore, when the porosity is 80% and the thickness t of the skeleton is too small, such as 8 ⁇ m or less, only about 2 to 3 particles are present in the skeleton, resulting in a decrease in mechanical strength and reliability. It is considered difficult to secure
  • Sample Nos. 1b to 1f have a skeleton thickness t of 10 to 71 ⁇ m and a porosity of 20 to 75%.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 116 to 466
  • the elastic compliance s is 18.0 to 115.8 pm 2 / N, both within the scope of the present invention. became.
  • Sample Nos. 1b to 1f can dramatically increase the amount of power generation without causing a decrease in mechanical strength. That is, it was found that the estimated power generation amount Pcal of sample numbers 1b to 1f was 2.3 to 11 times that of sample number 1, and a large estimated power generation amount Pcal of 95 to 455 ⁇ W could be obtained.
  • Sample numbers 2a to 2f have different porosity from the sample of sample number 2.
  • Sample No. 2a has a small porosity of 10%, so the estimated power generation Pcal was larger than that of Sample No. 2 with a porosity of 0%, but the relative dielectric constant ⁇ r was as large as 818. Pcal was also insufficient at 47 ⁇ W.
  • Sample No. 2f has an elastic compliance s as large as 172.6 pm 2 / N, and thus the estimated power generation amount Pcal is as large as 372 ⁇ W, but the porosity is as large as 80%, and thus the thickness of the skeleton is as small as 8 ⁇ m. Therefore, for the same reason as described in the sample number 1g, the mechanical strength is lowered and it is difficult to ensure reliability.
  • sample numbers 2b to 2e have a skeleton thickness t of 10 to 49 ⁇ m and a porosity of 30 to 75%.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 183 to 576 and the elastic compliance s is 27.1 to 130.6 pm 2 / N, both within the scope of the present invention. became.
  • Sample Nos. 2b to 2e can dramatically increase the amount of power generation without causing a decrease in mechanical strength. That is, the estimated power generation amount Pcal of sample numbers 2b to 2e is 3.2 to 11 times that of sample number 2, and it has been found that the estimated power generation amount Pcal of 87 to 297 ⁇ W can be obtained.
  • Sample numbers 3a to 3f have different porosity from the sample of sample number 3.
  • Sample No. 3a has a small porosity of 10%, so the estimated power generation amount Pcal is larger than that of Sample No. 3 having a porosity of 0%, but the elastic compliance s is as small as 13.0 pm 2 / N. Therefore, the estimated power generation amount Pcal was also insufficient at 58 ⁇ W.
  • Sample No. 3f has a relative dielectric constant ⁇ r as small as 104 and an estimated power generation amount Pcal as large as 509 ⁇ W.
  • the porosity is as large as 80%, and thus the thickness of the skeleton is as small as 8 ⁇ m.
  • the mechanical strength is lowered and it is difficult to ensure reliability.
  • Sample Nos. 3b to 3e have a skeleton thickness t of 13 to 71 ⁇ m and a porosity of 20 to 70%.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 158 to 488 and the elastic compliance s is 15.6 to 70.6 pm 2 / N, both within the scope of the present invention. became.
  • Sample Nos. 3b to 3e can dramatically increase the amount of power generation without causing a decrease in mechanical strength. That is, the estimated power generation amount Pcal of the sample numbers 3b to 3e is 5.1 to 20.8 times that of the sample number 3, and it has been found that the estimated power generation amount Pcal of 82 to 333 ⁇ W can be obtained.
  • Example 1 piezoelectric components of sample numbers 31 to 39 having different piezoelectric characteristics, in which electrodes were formed on both main surfaces of a rectangular piezoelectric ceramic body (with a porosity of 0%), were prepared. For each piezoelectric component, the piezoelectric strain constant d, the relative dielectric constant ⁇ , and the elastic compliance s were measured by the same method and procedure as in Example 1.
  • Example 2 a unimorph-structured piezoelectric power generation element 15 was produced, and the electrode near the fixed end 13 and the metal plate 12 were electrically connected via the voltmeter 16 with the conductive wires 17a and 17b.
  • the resistor 18 is arranged in parallel with the voltmeter 16 (see FIG. 4).
  • Example 2 the cam 19 was brought into contact with the free end 14 to rotate the cam 19, and the maximum instantaneous voltage V generated from the piezoelectric power generation element 15 was measured with a voltmeter 16 (see FIG. 5).
  • the cam 19 was rotated at a drive frequency of 20 Hz so that the displacement amount ⁇ at the free end 14 was 1.6 mm.
  • electric power generation amount Preal was calculated
  • the displacement amount ⁇ is different from the first embodiment in the second embodiment. Therefore, although each coefficient is different from the mathematical formula (3), as in the first embodiment, the estimated power generation amount Pcal is Depending on the piezoelectric constant d, the relative dielectric constant ⁇ r, and the elastic compliance s, the smaller the relative dielectric constant ⁇ r and the larger the elastic compliance s, the larger the amount of power generation can be obtained.
  • Table 3 shows the measurement results (piezoelectric strain constant d, relative dielectric constant ⁇ r, elastic compliance s, measured power generation amount Preal) and estimated power generation amount Pcal of each sample number 31 to 39.
  • FIG. 7 is a diagram in which the relationship between the estimated power generation amount Pcal and the actually measured power generation amount Preal is plotted.
  • the horizontal axis indicates the actually measured power generation amount Pcal ( ⁇ W), and the vertical axis indicates the estimated power generation amount Preal ( ⁇ W).
  • the estimated power generation amount Pcal and the actually measured power generation amount Preal have a substantially linear relationship
  • the estimated power generation amount Pcal calculated by Expression (4) is the actual power generation amount Preal. It turns out that it corresponds with accuracy.
  • the power generation amount can be estimated with accuracy from the formula (4) without actually measuring.
  • a crystal particle is modeled by setting one side of a cube of a unit cube cell to 100 ⁇ m, the porosity is calculated from the thickness of the skeleton excluding the void portion of the cube, and the relative dielectric constant is calculated based on the porosity.
  • the rate ⁇ r and the elastic compliance s were calculated.
  • Table 4 shows the material constants (piezoelectric strain constant d, relative dielectric constant ⁇ r, elastic compliance s), skeleton thickness t, and estimated power generation amount Pcal of each sample.
  • Sample numbers 31a to 31g have different porosity from the sample of sample number 31.
  • Sample No. 31a has a small porosity of 15%, so the estimated power generation Pcal was larger than that of Sample No. 1 with a porosity of 0%, but the elastic compliance s was as small as 17.2 pm 2 / N. Therefore, the estimated power generation amount Pcal was also insufficient at 63 ⁇ W.
  • Sample No. 31g had an elastic compliance s as large as 158.1 pm 2 / N, and thus the estimated power generation Pcal was as large as 652 ⁇ W. However, the porosity was as large as 80%, and thus the skeleton thickness t was 8 ⁇ m. For the same reason as Sample No. 1g in Example 1, the mechanical strength decreases and it becomes difficult to ensure reliability.
  • sample numbers 31b to 31f the porosity is controlled in the range of 20 to 75% by setting the thickness of the skeleton to 10 to 71 ⁇ m.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 431 to 1622 and the elastic compliance s is 19.3 to 119.6 pm 2 / N, both of which are within the scope of the present invention. became.
  • the sample numbers 31b to 31f can dramatically increase the amount of power generation without causing a decrease in mechanical strength. That is, it was found that the estimated power generation amount Pcal of sample numbers 31b to 31f was 27.7 to 172 times that of sample number 31, and a large estimated power generation amount Pcal of 83 to 516 ⁇ W could be obtained.
  • Sample numbers 32a to 32f have different porosity from the sample number 32.
  • Sample No. 32a has a porosity as small as 10%, so the estimated power generation Pcal was larger than that of Sample No. 32 with a porosity of 0%, but the relative dielectric constant ⁇ r was as large as 2246. Pcal was also insufficient at 75 ⁇ W.
  • Sample No. 32f has an elastic compliance s as large as 193.6 pm 2 / N, and thus the estimated power generation amount Pcal is also as large as 599 ⁇ W.
  • the porosity is as large as 80%, and therefore the thickness t of the skeleton is 8 ⁇ m.
  • the mechanical strength is lowered and it is difficult to ensure reliability.
  • sample numbers 32b to 32e have a skeleton thickness t of 10 to 49 ⁇ m and a porosity of 30 to 75%.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 501 to 1581
  • the elastic compliance s is 30.4 to 146.5 pm 2 / N, both within the scope of the present invention. became.
  • the sample numbers 32b to 32e can dramatically increase the power generation amount without causing a decrease in mechanical strength. That is, it was found that the estimated power generation amount Pcal of the sample numbers 32b to 32e was 3.6 to 12 times that of the sample number 32, and the estimated power generation amount Pcal of 145 to 482 ⁇ W could be obtained.
  • Sample numbers 33a to 33f have different porosity from the sample of sample number 3.
  • Sample No. 33a has a smaller porosity of 2%, so the estimated power generation amount Pcal was larger than that of Sample No. 33 with a porosity of 0%, but the elastic compliance s was as small as 11.6 pm 2 / N. Therefore, the estimated power generation amount Pcal was also insufficient at 75 ⁇ W.
  • Sample No. 33f has a relative dielectric constant ⁇ r as small as 197 and an estimated power generation amount Pcal as large as 1127 ⁇ W.
  • the porosity is as large as 80%, so that the skeleton thickness t is as small as 8 ⁇ m.
  • the mechanical strength was lowered and it was difficult to ensure reliability.
  • sample numbers 33b to 33e the porosity is controlled in the range of 20 to 75% by setting the thickness of the skeleton to 10 to 71 ⁇ m.
  • the relative dielectric constant ⁇ r is 249 to 935 and the elastic compliance s is 16.7 to 103.6 pm 2 / N, both within the scope of the present invention. became.
  • the sample numbers 33b to 33e can dramatically increase the amount of power generation without causing a decrease in mechanical strength. That is, it was found that the estimated power generation amount Pcal of sample numbers 33b to 33e is 3 to 15.2 times that of sample number 3, and an estimated power generation amount Pcal of 178 to 894 ⁇ W can be obtained.
  • Example 1 and 2 described above a large number of piezoelectric power generation elements having a piezoelectric ceramic body with a porosity of 0% were prepared (sample numbers 1 to 22 and 31 to 39), and the amount of power generation was actually measured for these piezoelectric power generation elements.
  • the power generation amount was estimated based on the mathematical expressions (3) and (4) (estimated power generation amount Pcal). As a result, it was confirmed that both were approximate. That is, it has been found that if the relative permittivity ⁇ r and the elastic compliance s of the piezoelectric element are grasped, the power generation amount Pcal can be estimated based on the equations (3) and (4) without actually measuring the power generation amount.
  • Example 3 a piezoelectric ceramic material for forming the piezoelectric element of sample number 31 is used, and a sample with a porosity of 0% (sample number 31 ') and a sample with a porosity of 24% (sample number 31c'). ) And the power generation amount of each sample was evaluated.
  • a ceramic green sheet was produced from the piezoelectric ceramic material by a known method. That is, a binder, a dispersant, and pure water were added to this piezoelectric ceramic material, mixed in a ball mill, and then formed into a sheet using a doctor blade method to produce a ceramic green sheet having a predetermined thickness.
  • the ceramic green sheets were laminated so that the total thickness was about 2 mm, and pressed at a pressure of 1.2 ⁇ 10 3 MPa while being heated to 100 ° C. to obtain a rectangular plate-like laminated molded body.
  • this multilayer molded body was sufficiently degreased and then fired at a firing temperature of 1350 ° C. for 5 hours to prepare a ceramic sintered body of sample number 31 ′.
  • the porosity x of this ceramic sintered body was measured. That is, the measured density y of the sample was obtained from the sample weight and the sample volume of the produced ceramic sintered body, and the porosity x was obtained from the measured density y and the theoretical density z based on Equation (5).
  • sample No. 31c ′ was produced in the same manner as Sample No. 31 ′ except that the firing temperature was 1150 ° C. and the firing was performed at a temperature 200 ° C. lower than that of Sample No. 31 ′.
  • Table 5 shows the firing temperature and the measurement results of the samples of sample numbers 31 ′ and 31c ′. In Table 5, the measurement results of the sample number 31c obtained in Example 2 are shown again.
  • sample number 31c ′ has a relative dielectric constant ⁇ r and an elastic compliance s approximate to the sample number 31c, and thus the actually measured power generation amount Preal also approximates the estimated power generation amount Pcal of the sample number 31c.
  • Sample No. 31c ′ has a relative dielectric constant ⁇ r of 1144 and an elastic compliance s of 24.4 pm 2 / N and can be controlled within the scope of the present invention, without causing a decrease in mechanical strength.
  • An actual power generation amount Preal of 129 ⁇ W could be obtained. That is, the measured power generation amount Preal of the sample number 31c ′ is 43 times that of the sample number 31, indicating that the power generation amount can be dramatically increased.
  • FIG. 8 is a graph plotting the relationship between the measured power generation amount Pcal and the estimated power generation amount Preal for each sample of Examples 1 to 3.
  • the ⁇ marks are the data of the first embodiment
  • the ⁇ marks are the data of the second embodiment
  • the ⁇ marks are the data of the third embodiment.
  • the horizontal axis indicates the actual measured power generation amount Pcal ( ⁇ W)
  • the vertical axis indicates the estimated power generation amount Preal ( ⁇ W).
  • the estimated power generation amount Pcal and the actually measured power generation amount Preal have a substantially linear relationship even in the actually produced sample with a porosity of 20% or more, as in the sample with a porosity of less than 20%. Therefore, the validity of Formula (1), which is the general formula described in [Mode for Carrying Out the Invention], was confirmed.

Abstract

　圧電セラミック素体の外表面に電極が形成された圧電発電素子であって、前記圧電セラミック素体が、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％である。また、前記圧電発電素子は、前記空隙率は、５０～７５％であるのが好ましい。結晶粒子を一辺Ｘの立方体６でモデル化し、立方体６中に仮想的な空隙部７を設け、空隙部７を除外した骨格の厚みｔから空隙率ｘを算出し、空隙率ｘから比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓを算出し、発電量Ｐを推定する。これにより、従来と比べ格段に発電量を増大させることのできる圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量推定方法を実現することができる。

Description

圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量推定方法
　本発明は圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量推定方法に関し、より詳しくは圧電セラミック材料を使用した圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量を推定する圧電発電素子の発電量推定方法に関する。
　圧電セラミック材料で形成された圧電素子に応力を負荷して微振動させると起電力が発生する。圧電発電素子は、このようにして発生した起電力を利用したものであり、従来より、種々のものが提案されている。
　例えば、特許文献１には、両面に電極を有する矩形板状圧電素子単体と弾性板を接合したユニモルフ、或いは弾性板を介して少なくとも２枚以上を接合しバイモルフ構造もしくは積層構造とした圧電素子の一端を固定、他端を自由とし自由端に一定の錘を付加し、一定の撓みが自由端に許される空間を残して素子全体を容器で密閉した圧電発電用素子が提案されている。
　この特許文献１では、圧電素子の一端を固定し、他端の自由端に錘を載設し、外部から圧電素子に力を付与し、前記錘の慣性力により圧電素子を振動させ、これにより発電させている。
　また、特許文献２には、チタン酸鉛、ジルコン酸鉛などの圧電素子用セラミック材を混合し焼結する圧電セラミック素子において、素子を構成する各種セラミック材の粒子粉末に加えて、焼結温度より融点が高く、引張強度の高い繊維物質を割れ防止つなぎ役として混合せしめてなる発電用の圧電セラミック素子が提案されている。
　特許文献２では、焼結温度より融点が高く、かつ引張強度の高い繊維物質をセラミック粒子間に混入させ、これにより圧電セラミック素子が加振された場合に破損するのを防止している。
特開２００３－９５５２号公報 特開２００３－１８３０７３号公報
　しかしながら、特許文献１や特許文献２に記載された従来の圧電発電素子では、圧電素子の微振動により起電力を得ようとしているが、微弱な起電力しか得ることができず、このため得られる発電量も極めて小さく、実用化が困難な状況にあった。
　本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、従来に比べ格段に発電量を増大させることのできる圧電発電素子、及び圧電発電素子の発電量推定方法を提供することを目的とする。
　本発明者は、上記目的を達成するために鋭意研究を行ったところ、発電量と圧電セラミック材料の材料定数、すなわち圧電定数、比誘電率、弾性コンプライアンスとの間には一定の関係があり、特に、比誘電率を小さくし、かつ弾性コンプライアンスを大きくすると発電量が増加することが分かった。
　そして、圧電セラミック素体に意図的に空隙を設け、その空隙率を変化させてシミュレーションを行ったところ、圧電セラミック素体の空隙率を２０～７５％とすることにより、比誘電率を１１０～１７００に小さくすることができ、かつ弾性コンプライアンスを１５～１５０ｐｍ２／Ｎに大きくすることができ、これにより機械的強度を損なうこともなく、発電量を増大させることができるという知見を得た。
　本発明はこのような知見に基づきなされたものであって、本発明に係る圧電発電素子は、圧電セラミック素体の外表面に電極が形成された圧電発電素子であって、前記圧電セラミック素体が、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％であることを特徴としている。
　また、本発明の圧電発電素子は、前記空隙率が、５０～７５％であるのが好ましい。
　また、本発明に係る圧電発電素子の発電量推定方法は、所定の材料定数を有する圧電セラミック素体の外表面に電極が形成された圧電発電素子の発電量を推定する圧電発電素子の発電量推定方法であって、前記圧電セラミック素体を構成する１個の結晶粒子を単位立方体セルとし、前記圧電セラミック素体を多数の単位立方体セルの集合体にモデル化して前記単位立方体セルに仮想的な空隙部を設け、発電量を、空隙率に応じた材料定数に基づいて推定することを特徴としている。
　さらに、本発明の圧電発電素子の発電量推定方法は、前記空隙部は、前記単位立方体セルの一部を切り欠いて形成するのが好ましい。
　また、本発明の圧電発電素子の発電量推定方法は、前記材料定数が、少なくとも圧電定数、比誘電率、及び弾性コンプライアンスを含むのが好ましい。
　本発明の圧電発電素子によれば、圧電セラミック素体は、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％（好ましくは、５０～７５％）であるので、機械的強度を損なうこともなく、従来と比べて発電量を格段に増大させることが可能となる。
　また、本発明の圧電発電素子の発電量推定方法によれば、前記圧電セラミック素体を構成する１個の結晶粒子を単位立方体セルとし、前記圧電セラミック素体を多数の単位立方体セルの集合体にモデル化して前記単位立方体セルに仮想的な空隙部を設け、発電量を、空隙率に応じた材料定数（圧電定数、比誘電率、及び弾性コンプライアンス等）に基づいて推定するので、発電量を実測しなくても、材料定数を把握するのみで、圧電発電素子の大凡の発電量を得ることができる。したがって、従来のように種々の膨大な実験データに基づいて構造設計をする必要がなくなり、開発コストを削減することができ、開発期間の短縮化を図ることが可能となる。
　特に、比誘電率や弾性コンプライアンスは、圧電セラミック素体の構造に依存することから、空隙率を制御することによって比誘電率や弾性コンプライアンスを設定することができ、大発電量を有する圧電発電素子を得ることが可能となる。
　また、前記空隙部は、前記単位立方体セルの一部を切り欠いて形成することにより、空隙を除いた単位立方体セルの骨格の厚みから圧電セラミック素体の空隙率を容易に得ることができる。
本発明に係る圧電発電素子としてのユニモルフ型圧電発電素子の一実施の形態を示す断面図である。 セル集合体の斜視図である。 単位立方体セルの斜視図である。 圧電発電素子を電圧計に接続した状態を示す図である。 圧電発電素子に変位を付与させた場合の状態を示す図である。 実施例１の実測発電量と推算発電量との関係をプロットした図である。 実施例２の実測発電量と推算発電量との関係をプロットした図である。 実施例１～３における実測発電量と推算発電量との関係をプロットした図である。
　次に、本発明の実施の形態を詳説する。
　図１は本発明に係る圧電発電素子の一実施の形態を模式的に示す断面図である。
　この圧電発電素子は、チタン酸ジルコン酸鉛等のペロブスカイト型複合酸化物を主成分とする圧電セラミック素体１と、該圧電セラミック素体１の両主面に形成された電極２ａ、２ｂとで素子本体３を形成し、電極２ｂが金属板４に貼着されてユニモルフ構造とされている。
　圧電セラミック素体１は、矢印Ａ方向に分極されており、電極２ａと金属板４との間に電圧が印加されると、矢印Ｌで示す方向に伸縮し変位する。この圧電発電素子は、矢印Ｌ方向に変位すると同時に起電力が発生し、発電作用を生じる。
　そして、本実施の形態では、圧電セラミック素体１は、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％とされている。
　圧電発電素子は、圧電セラミック素体１の微振動により起電力を利用するものであることから、微弱な発電量しか得ることができず、圧電発電素子単独では、実用化が困難な状況にあった。
　しかるに、本実施の形態では、圧電セラミック素体１に意図的に空隙を設け、空隙率を２０～７５％に制御することによって、比誘電率を１１０～１７００、弾性コンプライアンスを１５～１５０ｐｍ２／Ｎの範囲とすることができ、これにより機械的強度を損なうことなく、従来に比べ格段に大きな発電量を得ることが可能となる。
　すなわち、圧電セラミック素体１の材料定数としては、圧電歪定数ｄ、比誘電率εr、弾性コンプライアンスｓが知られている。
　そして、本発明者が、多数の圧電発電素子（従来品）について、圧電歪定数ｄ、比誘電率εr、弾性コンプライアンスｓ、及び発電量Ｐを実測し、最小二乗法等の数値解析法を使用して測定結果を当てはめた。その結果、発電量Ｐと、圧電歪定数ｄ、比誘電率εr、及び弾性コンプライアンスｓとの間には一定の関係があり、発電量Ｐは、数式（１）で表わすことのできることが分かった。
　Ｐ＝Ａ×ｄ＋Ｂ／εr－Ｃ／ｓ＋Ｄ　…（１）
　ここで、Ａ、Ｂ、Ｃ、及びＤは定数である。
　この数式（１）から明らかなように、圧電歪定数ｄを大きくし、かつ、比誘電率εrを小さくし、さらに、弾性コンプライアンスｓを大きくすることにより、大きな発電量Ｐを得ることが可能となる。
　ところで、圧電歪定数ｄは圧電セラミック材料に固有の材料定数であるが、比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓは圧電セラミック素体１の構造に依存して変動する。
　そこで、本実施の形態では、圧電セラミック素体１の構造面に着目し、比誘電率εrが小さくなり、かつ、弾性コンプライアンスｓが大きくなるように、圧電セラミック素体１の空隙率を増加させ、これにより従来に比べて格段に大きな発電量の取得を可能にしている。
　具体的には、圧電セラミック素体１の微細構造をモデル化し、立方体セルの概念を導入してシミュレーションし、これにより空隙率の最適範囲を設定している。
　図２はセル集合体の斜視図である。
　このセル集合体は、単位立方体セル５が横方向に連接されかつ縦方向に積層されている。すなわち、１個の結晶粒子を単位立方体セル５とし、圧電セラミック素体１を多数の単位立方体セル５の集合体にモデル化している。
　単位立方体セル５は、図３に示すように、結晶粒子に対応する一辺がＸの立方体６と、気孔に対応する空隙部（空隙）７と、結晶粒界に対応する間隙部８とを有している。
　空隙部７は、立方体６のうちの１つの角部が立方体形状に切り欠かれており、該空隙部７によって切り欠かれた部分の立方体６の厚みが骨格の厚みｔとなる。
　したがって、空隙部７の容積が大きくなるほど、骨格の厚みｔは小さくなる。換言すると骨格の厚みｔを決定することにより、立方体６、すなわち１つの結晶粒子に対する空隙率が求まり、さらに比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓを求めることができる。
　そして、上述したように圧電歪定数ｄは圧電セラミック材料に固有の材料定数であることから、空隙率に応じた比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓを算出することにより、数式（１）から発電量Ｐを推定することができる（以下、この発電量Ｐを推算発電量Ｐcalという。）。
　そしてその結果、後述する実施例から明らかなように、空隙率を２０～７５％に制御することによって、比誘電率を１１０～１７００、弾性コンプライアンスを１５～１５０ｐｍ２／Ｎの範囲とすることができ、これにより機械的強度を損なうことなく、従来に比べ格段に大きな発電量を有する圧電発電素体を得ることが可能となる。
　すなわち、空隙率が２０％未満になると、比誘電率εrが過度に大きくなるか、又は弾性コンプライアンスｓが過度に小さくなり、このため所望の大きな推算発電量Ｐcalを得ることができなくなる。一方、空隙率が７５％を超えると、骨格の厚みｔが薄くなりすぎ、実際の圧電発電素子を考慮すると、機械的強度が低下して信頼性を維持するのが困難になるおそれがある。
　そこで、本実施の形態では、圧電セラミック素体１の空隙率を２０～７５％に設定し、これにより従来に比べ２倍以上の発電量が得られるようにしている。
　特に、空隙率を５０～７５％とした場合は、空隙率が０％の場合に比べ４．８倍以上の大きな推算発電量Ｐcalを得ることが可能となる。
　尚、比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓの少なくともいずれか一方が上述の範囲外になると、十分な推算発電量Ｐcalを得ることができないか、又は骨格の厚みｔが薄くなって圧電発電素子の機械的強度が低下し、信頼性を損なうおそれがあり、好ましくない。
　このように圧電セラミック素体１は、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％（好ましくは、５０～７５％）であるので、機械的強度を損なうこともなく、従来と比べ発電量を格段に増大させることが可能となる。
　また、本実施の形態では、圧電セラミック素体１を構成する１個の結晶粒子を単位立方体セル５とし、圧電セラミック素体１を多数の単位立方体セル５の集合体にモデル化して単位立方体セル５に仮想的な空隙を設け、発電量を、空隙率に応じた材料定数（圧電定数、比誘電率、及び弾性コンプライアンス等）に基づいて推定するので、発電量を実測しなくても、材料定数を把握するのみで、圧電発電素子の大凡の発電量を得ることができる。したがって、従来のように種々の膨大な実験データに基づいて構造設計をする必要がなくなり、開発コストを削減することができ、開発期間の短縮化を図ることが可能となる。
　特に、比誘電率εｒや弾性コンプライアンスｓは、圧電セラミック素体１の構造に依存することから、空隙率を制御することによって比誘電率εｒや弾性コンプライアンスｓを設定することができ、大発電量を有する圧電発電素子を得ることが可能となる。
　また、空隙部７を、単位立方体セル５の一部を仮想的に切り欠いて形成することにより、空隙部７を除いた単位立方体セル５の骨格の厚みｔから圧電セラミック素体１の空隙率を容易に得ることができる。
　尚、圧電発電素子を実際に作製する場合は、焼成温度を調整して焼結性を低下させることにより、任意の空隙率を有する圧電発電素子を容易に得ることができる。したがって、空隙率が２０～７５％となるような焼成温度を適宜選択することにより、所望の空隙率を有する圧電発電素子を得ることが可能となる。
　本発明は上記実施の形態に限定されるものではない。本発明は構造面に着目して発電量の増大を図っていることから、圧電セラミック素体１を形成する圧電セラミック材料は特に限定されるものではなく、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）等の鉛系複合酸化物、ニオブ酸アルカリ等の非鉛系複合酸化物等を使用することができる。
　また、上記実施の形態では、ユニモルフ構造の圧電発電素子を例示したが、バイモルフ構造、モノモルフ構造、積層構造にも適用できるのはいうまでもない。
　以下、本発明の実施例を具体的に説明する。
〔推算発電量Ｐcalの導出〕
　まず、矩形状の圧電セラミック素体（空隙率０％）の両主面に電極を形成した圧電特性の異なる試料番号１～２２の圧電部品を用意した。そして、各圧電部品について、共振・反共振法を使用して長さ伸縮モードにおける圧電歪定数ｄ31（以下、「圧電歪定数ｄ」と記す。）、応力を一定とした場合の比誘電率ε33 T／ε０（以下、「比誘電率εr」と記す。）、及び電界を一定とした場合の弾性コンプライアンスｓ11 E（以下、「弾性コンプライアンスｓ」と記す。）を測定した。尚、これらの測定は、インピーダンスアナライザ（アジレント・テクノロジー社製ＨＰ４２９４Ａ）を使用して行った。
　次に、図４に示すように、試料番号１～２２の圧電部品１１の一方の面に真鍮製の金属板１２を貼着し、一端を固定端１３、他端を自由端１４とするユニモルフ構造の圧電発電素子１５を作製した。そして、固定端１３近傍の電極と金属板１２とを電圧計１６を介して導線１７ａ、１７ｂで電気的に接続した。また、圧電発電素子の静電容量をＣ、駆動周波数をｆとしたときに、インピーダンス整合がとれるように、Ｒ＝１／（２πＣ・ｆ）で表わされるＲΩの抵抗体１８を電圧計１６と並列に配した。尚、矢印Ａは圧電部品１１の分極方向を示している。
　次いで、図５に示すように、カム１９を自由端１４に当接させると共に、自由端１４における変位量δが０．３ｍｍとなるように駆動周波数１０Ｈｚでカム１９を回転させ、圧電発電素子１５から発生する最大瞬間電圧Ｖを電圧計１６で測定した。そして、数式（２）により、発電量Ｐrealを求め、実測発電量とした。
　Ｐreal＝Ｖ２／Ｒ　…（２）
　次いで、実測発電量Ｐreal、圧電定数ｄ、比誘電率εｒ、及び弾性コンプライアンスｓの各実験データについて、最小二乗法を使用して数値解析し、数式（３）に示す関係式を得た。
　Ｐcal＝0.068214×ｄ＋51872.32／εr－568.25／ｓ＋8.392044　…（３）
　この数式（３）から明らかなように、推算発電量Ｐcalは、圧電定数ｄ、比誘電率εr、及び弾性コンプライアンスｓに依存し、比誘電率εrが小さく、弾性コンプライアンスｓが大きいほど、大きな発電量を得ることが可能となる。
　表１は試料番号１～２２の各試料の測定結果（圧電歪定数ｄ、比誘電率εｒ、弾性コンプライアンスｓ、実測発電量Ｐreal）及び推算発電量Ｐcalを示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　図６は推算発電量Ｐcalと実測発電量Ｐrealとの関係をプロットした図であり、横軸は実測発電量Ｐcal（μＷ）、縦軸は推算発電量Ｐreal（μＷ）を示している。
　この図６から明らかなように、推算発電量Ｐcalと実測発電量Ｐrealとは略直線関係を有し、数式（３）で算出された推算発電量Ｐcalは実測発電量Ｐrealと精度良く対応することが分かった。
　したがって、比誘電率εr、及び弾性コンプライアンスｓを把握しておけば、発電量は、実測しなくても、数式（３）より精度良く推算することが可能となる。
〔発電量の評価〕
　試料番号１～３の各試料について、空隙率を０～８０％の範囲で変化させ、数式（３）に基づいて推算発電量Ｐcalを求めた。
　すなわち、単位立方体セルの立方体の１辺を１００μｍとして結晶粒子をモデル化し、所定容積を有する立方体形状の空隙部が前記単位立方体セル中に存在すると仮定し、空隙部を除外した立方体の骨格の厚みｔから空隙率ｘを算出し、該空隙率ｘに基づいて比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓを算出した。
　そして、得られた比誘電率εrと弾性コンプライアンスｓ、及び圧電歪定数ｄを数式（３）に代入し、各推算発電量Ｐcalを求めた。
　表２は、各試料の材料定数（圧電歪定数ｄ、比誘電率εr、弾性コンプライアンスｓ）、骨格の厚みｔ、及び推算発電量Ｐcalを示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　試料番号１ａ～１ｇは、試料番号１の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号１ａは、空隙率が１０％と小さいため、空隙率が０％の試料番号１よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、弾性コンプライアンスｓが１４．４ｐｍ２／Ｎと小さく、このため推算発電量Ｐcalも６９μＷと不十分であった。
　また、試料番号１ｇは、比誘電率εrが９９と小さいため、推算発電量Ｐcalも５３７μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みｔが８μｍと小さくなり、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難となる。
　すなわち、この種の圧電セラミック素体では、結晶粒子の粒径は、通常、２～３μｍである。したがって、空隙率が８０％になり、骨格の厚みｔが８μｍ以下と過度に小さくなると、骨格部には粒子が２～３個程度しか存在しないことになり、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難になると考えられる。
　これに対し試料番号１ｂ～１ｆは、骨格の厚みｔを１０～７１μｍとして空隙率を２０～７５％の範囲に制御している。このように空隙率を２０～７５％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは１１６～４６６、弾性コンプライアンスｓは１８．０～１１５．８ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより試料番号１ｂ～１ｆでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号１ｂ～１ｆの推算発電量Ｐcalは、試料番号１の２．３～１１倍となり、９５～４５５μＷの大きな推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
　試料番号２ａ～２ｆは、試料番号２の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号２ａは、空隙率が１０％と小さいため、空隙率が０％の試料番号２よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、比誘電率εrが８１８と大きく、このため推算発電量Ｐcalも４７μＷと不十分であった。
　また、試料番号２ｆは、弾性コンプライアンスｓが１７２．６ｐｍ２／Ｎと大きいため、推算発電量Ｐcalも３７２μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みが８μｍと小さくなり、試料番号１ｇで述べたのと同様の理由から、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難となる。
　これに対し試料番号２ｂ～２ｅは、骨格の厚みｔを１０～４９μｍとして空隙率を３０～７５％の範囲に制御している。このように空隙率を２０～７５％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは１８３～５７６、弾性コンプライアンスｓは２７．１～１３０．６ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより、試料番号２ｂ～２ｅでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号２ｂ～２ｅの推算発電量Ｐcalは、試料番号２の３．２～１１倍となり、８７～２９７μＷの推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
　試料番号３ａ～３ｆは、試料番号３の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号３ａは、空隙率が１０％と小さいため、空隙率が０％の試料番号３よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、弾性コンプライアンスｓが１３．０ｐｍ２／Ｎと小さく、このため推算発電量Ｐcalも５８μＷと不十分であった。
　また、試料番号３ｆは、比誘電率εrが１０４と小さく、推算発電量Ｐcalも５０９μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みが８μｍと小さくなり、試料番号１ｇで述べたのと同様の理由から、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難となった。
　これに対し試料番号３ｂ～３ｅは、骨格の厚みｔを１３～７１μｍとして空隙率を２０～７０％の範囲に制御している。このように空隙率を２０～７０％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは１５８～４８８、弾性コンプライアンスｓは１５．６～７０．６ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより、試料番号３ｂ～３ｅでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号３ｂ～３ｅの推算発電量Ｐcalは、試料番号３の５．１～２０．８倍となり、８２～３３３μＷの推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
〔推算発電量Ｐcalの導出〕
　実施例１と同様、矩形状の圧電セラミック素体（空隙率０％）の両主面に電極を形成した圧電特性の異なる試料番号３１～３９の圧電部品を用意した。そして、各圧電部品について、実施例１と同様の方法・手順で、圧電歪定数ｄ、比誘電率ε、及び弾性コンプライアンスｓを測定した。
　次に、実施例１と同様、ユニモルフ構造の圧電発電素子１５を作製し、電圧計１６を介して固定端１３近傍の電極と金属板１２とを導線１７ａ、１７ｂで電気的に接続し、また、抵抗体１８を電圧計１６と並列に配した（図４参照）。
　次いで、実施例１と同様、カム１９を自由端１４に当接させて該カム１９を回転させ、圧電発電素子１５から発生する最大瞬間電圧Ｖを電圧計１６で測定した（図５参照）。尚、この実施例２では、自由端１４における変位量δが１．６ｍｍとなるように駆動周波数２０Ｈｚでカム１９を回転させた。そして、実施例２と同様、上述した数式（２）に基づいて発電量Ｐrealを求め、実測発電量とした。
　次いで、実測発電量Ｐreal、圧電定数ｄ、比誘電率εｒ、及び弾性コンプライアンスｓの各実験データについて、最小二乗法を使用して数値解析し、数式（４）に示す関係式を得た。
　Ｐcal＝0.2460×ｄ＋219198.723／εr－1357.87／ｓ＋0.50023　…（４）
　数式（４）から明らかなように、この実施例２では変位量δが実施例１と異なることから、各係数は数式（３）と異なるものの、実施例１と同様、推算発電量Ｐcalは、圧電定数ｄ、比誘電率εr、及び弾性コンプライアンスｓに依存し、比誘電率εrが小さく、弾性コンプライアンスｓが大きいほど、大きな発電量を得ることが可能となる。
　表３は試料番号３１～３９の各試料の測定結果（圧電歪定数ｄ、比誘電率εｒ、弾性コンプライアンスｓ、実測発電量Ｐreal）及び推算発電量Ｐcalを示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　図７は推算発電量Ｐcalと実測発電量Ｐrealとの関係をプロットした図であり、横軸は実測発電量Ｐcal（μＷ）、縦軸は推算発電量Ｐreal（μＷ）を示している。
　この図７から明らかなように、実施例２においても推算発電量Ｐcalと実測発電量Ｐrealとは略直線関係を有し、数式（４）で算出された推算発電量Ｐcalは実測発電量Ｐrealと精度良く対応することが分かった。
　したがって、実施例１と同様、比誘電率εｒ、及び弾性コンプライアンスｓを把握しておけば、発電量は、実測しなくても、数式（４）より精度良く推算することが可能となる。
〔発電量の評価〕
　試料番号３１～３３の各試料について、空隙率を０～８０％の範囲で変化させ、数式（４）に基づいて推算発電量Ｐcalを求めた。
　すなわち、実施例１と同様、単位立方体セルの立方体の１辺を１００μｍとして結晶粒子をモデル化し、立方体の空隙部分を除外した骨格の厚みから空隙率を算出し、該空隙率に基づいて比誘電率εr及び弾性コンプライアンスｓを算出した。
　そして、得られた比誘電率εrと弾性コンプライアンスｓ、及び圧電歪定数ｄを数式（４）に代入し、各推算発電量Ｐcalを求めた。
　表４は、各試料の材料定数（圧電歪定数ｄ、比誘電率εr、弾性コンプライアンスｓ）、骨格の厚みｔ、及び推算発電量Ｐcalを示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　試料番号３１ａ～３１ｇは、試料番号３１の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号３１ａは、空隙率が１５％と小さいため、空隙率が０％の試料番号１よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、弾性コンプライアンスｓが１７．２ｐｍ２／Ｎと小さく、このため推算発電量Ｐcalも６３μＷと不十分であった。
　また、試料番号３１ｇは、弾性コンプライアンスｓが１５８．１ｐｍ２／Ｎと大きいため、推算発電量Ｐcalも６５２μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みｔが８μｍと小さくなり、実施例１の試料番号１ｇと同様の理由から、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難となる。
　これに対し試料番号３１ｂ～３１ｆは、骨格の厚みを１０～７１μｍとすることによって、空隙率を２０～７５％の範囲に制御している。このように空隙率を２０～７５％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは４３１～１６２２、弾性コンプライアンスｓは１９．３～１１９．６ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより試料番号３１ｂ～３１ｆでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号３１ｂ～３１ｆの推算発電量Ｐcalは、試料番号３１の２７．７～１７２倍となり、８３～５１６μＷの大きな推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
　試料番号３２ａ～３２ｆは、試料番号３２の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号３２ａは、空隙率が１０％と小さいため、空隙率が０％の試料番号３２よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、比誘電率εrが２２４６と大きく、このため推算発電量Ｐcalも７５μＷと不十分であった。
　また、試料番号３２ｆは、弾性コンプライアンスｓが１９３．６ｐｍ２／Ｎと大きいため、推算発電量Ｐcalも５９９μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みｔが８μｍと小さくなり、試料番号１ｇで述べたのと同様の理由から、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難となる。
　これに対し試料番号３２ｂ～３２ｅは、骨格の厚みｔを１０～４９μｍとして空隙率を３０～７５％の範囲に制御している。このように空隙率を３０～７５％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは５０１～１５８１、弾性コンプライアンスｓは３０．４～１４６．５ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより、試料番号３２ｂ～３２ｅでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号３２ｂ～３２ｅの推算発電量Ｐcalは、試料番号３２の３．６～１２倍となり、１４５～４８２μＷの推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
　試料番号３３ａ～３３ｆは、試料番号３の試料に対し空隙率を種々異ならせている。
　試料番号３３ａは、空隙率が２％と小さいため、空隙率が０％の試料番号３３よりは、推算発電量Ｐcalは大きくなったが、弾性コンプライアンスｓが１１．６ｐｍ２／Ｎと小さく、このため推算発電量Ｐcalも７５μＷと不十分であった。
　また、試料番号３３ｆは、比誘電率εrが１９７と小さく、推算発電量Ｐcalも１１２７μＷと大きくなったが、空隙率が８０％と大きく、このため骨格の厚みｔが８μｍと小さくなり、試料番号１ｇで述べたのと同様の理由から、機械的強度が低下し、信頼性を確保することが困難になることが確認された。
　これに対し試料番号３３ｂ～３３ｅは、骨格の厚みを１０～７１μｍとすることにより空隙率を２０～７５％の範囲に制御している。このように空隙率を２０～７５％の範囲に制御することにより、比誘電率εrは２４９～９３５、弾性コンプライアンスｓは１６．７～１０３．６ｐｍ２／Ｎとなり、いずれも本発明範囲内となった。そしてこれにより、試料番号３３ｂ～３３ｅでは、機械的強度の低下を招くこともなく、発電量の飛躍的増大が可能となる。すなわち、試料番号３３ｂ～３３ｅの推算発電量Ｐcalは、試料番号３の３～１５．２倍となり、１７８～８９４μＷの推算発電量Ｐcalを得ることができることが分かった。
　上述した実施例１、２では、空隙率０％の圧電セラミック素体を有する圧電発電素子を多数作製し（試料番号１～２２、及び３１～３９）、これらの圧電発電素子について発電量を実測する一方（実測発電量Ｐreal）、数式（３）（４）に基づいて発電量を推算した（推算発電量Ｐcal）。その結果、両者が近似していることが確認された。すなわち、圧電素子の比誘電率εr、及び弾性コンプライアンスｓを把握しておけば、発電量を実測しなくても、数式（３）（４）に基づき発電量Ｐcalを推算できることが分った。
　そして、この実施例３では、試料番号３１の圧電素子を形成する圧電セラミック材料を使用し、空隙率が０％の試料（試料番号３１′）と空隙率が２４％の試料（試料番号３１ｃ′）を作製し、各試料の発電量を評価した。
〔試料番号３１′の作製〕
　試料番号３１の圧電素子を形成する圧電セラミック材料を用意した。
　そして、圧電セラミック材料から周知の方法でセラミックグリーンシートを作製した。すなわち、この圧電セラミック材料にバインダ、分散剤、及び純水を添加し、ボールミル中で混合した後、ドクターブレード法を使用してシート成形し、所定膜厚のセラミックグリーンシートを作製した。
　次いで、総厚みが約２ｍｍとなるように前記セラミックグリーンシートを積層し、１００℃に加熱しながら１．２×１０３ＭＰａの圧力で加圧し矩形板状の積層成形体を得た。
　次いで、この積層成形体を十分に脱脂した後、１３５０℃の焼成温度で５時間焼成し、試料番号３１′のセラミック焼結体を作製した。
　そして、このセラミック焼結体の空隙率ｘを測定した。すなわち、作製されたセラミック焼結体の試料重量と試料体積とから試料の実測密度ｙを求め、該実測密度ｙと理論密度ｚとから数式（５）に基づき空隙率ｘを求めた。
　ｘ＝１－（ｙ／ｚ）…（５）
　この試料番号３１′のセラミック焼結体では、実測密度ｙと理論密度ｚとが略同等であり、空隙率ｘはほぼ０％であった。
　次に、このセラミック焼結体を厚みが０．５ｍｍになるまで研磨した後、両主面に銀電極を形成し、ダイヤモンドカッターを使用して縦３０ｍｍ、横１０ｍｍに切り出し、圧電セラミック素体を得た。
　その後、１３５℃の絶縁油中で４．０ｋＶ／ｍｍの電界を３０分間印加し、分極処理を行い、試料番号３１′の試料を作製した。
〔試料番号３１ｃ′の作製〕
　焼成温度を１１５０℃とし、試料番号３１′に比べて２００℃低い温度で焼成した以外は、試料番号３１′と同様の方法で試料番号３１ｃ′の試料を作製した。
　この試料番号３１ｃ′についても、セラミック焼結体が得られた時点で、上記数式（５）に基づき空隙率ｘを測定したところ、２４％であり、実施例２の試料番号３１ｃと同一の空隙率を有する試料が得られた。
　次いで、この試料番号３１ｃ′について、実施例１と同様、比誘電率εr、弾性コンプライアンスs、及び実測発電量Ｐrealを測定し、また推算発熱量Ｐcalを数式（４）より求めた。
　表５は、試料番号３１′、３１ｃ′の各試料の焼成温度、及び測定結果を示している。また、この表５には、実施例２で得られた試料番号３１ｃの測定結果を再掲している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　この表５から明らかなように、試料番号３１′は、実施例２の試料番号３１（表４参照）と、同一の結果が得られた。
　また、試料番号３１ｃ′は、比誘電率εrや弾性コンプライアンスｓが試料番号３１ｃと近似しており、したがって実測発電量Ｐrealも、試料番号３１ｃの推算発電量Ｐcalに近似している。そして、試料番号３１ｃ′は、比誘電率εrが１１４４、弾性コンプライアンスｓが２４．４ｐｍ２／Ｎとなって本発明範囲内に制御することができ、機械的強度の低下を招くこともなく、１２９μＷの実測発電量Ｐrealを得ることができた。すなわち、試料番号３１ｃ′の実測発電量Ｐrealは、試料番号３１の４３倍となり、発電量の飛躍的増大が可能であることが分かった。
　図８は実施例１～３の各試料における実測発電量Ｐcalと推算発電量Ｐrealとの関係をプロットした図である。◇印が実施例１のデータ、◆印が実施例２のデータ、●印が実施例３のデータである。横軸は実測発電量Ｐcal（μＷ）、縦軸は推算発電量Ｐreal（μＷ）を示している。
　この図８から明らかなように、推算発電量Ｐcalと実測発電量Ｐrealは、実際に作製した空隙率が２０％以上の試料においても、空隙率が２０％未満の試料と同様、略直線関係を有しており、〔発明を実施するための形態〕で述べた一般式である数式（１）の妥当性が確認できた。
　比誘電率εrを１１０～１７００、弾性コンプライアンスｓを１５～１５０ｐｍ２／Ｎとし、空隙率を２０～７５％とすることにより、機械的強度を損なうことなく、従来に比べ格段に大きな発電量を有する圧電発電素子を実現することができる。また、発電量を実測しなくても、シミュレーションにより推定することができる。
１　圧電セラミック素体
２ａ、２ｂ　電極
５　単位立方体セル
７　空隙部（空隙）

Claims (5)

  1. 　圧電セラミック素体の外表面に電極が形成された圧電発電素子であって、
    　前記圧電セラミック素体は、比誘電率が１１０～１７００、弾性コンプライアンスが１５～１５０ｐｍ２／Ｎであり、かつ空隙率が２０～７５％であることを特徴とする圧電発電素子。
  2. 　前記空隙率は、５０～７５％であることを特徴とする請求項１記載の圧電発電素子。
  3. 　所定の材料定数を有する圧電セラミック素体の外表面に電極が形成された圧電発電素子の発電量を推定する圧電発電素子の発電量推定方法であって、
    　前記圧電セラミック素体を構成する１個の結晶粒子を単位立方体セルとし、前記圧電セラミック素体を多数の単位立方体セルの集合体にモデル化して前記単位立方体セルに仮想的な空隙部を設け、
    　発電量を、空隙率に応じた材料定数に基づいて推定することを特徴とする圧電発電素子の発電量推定方法。
  4. 　前記空隙部は、前記単位立方体セルの一部を切り欠いて形成することを特徴とする請求項３記載の圧電発電素子の発電量推定方法。
  5. 　前記材料定数には、少なくとも圧電定数、比誘電率、及び弾性コンプライアンスを含むことを特徴とする請求項３又は請求項４記載の圧電発電素子の発電量推定方法。
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