WO2012029531A1 - エレクトロルミネッセント素子、表示装置および照明装置 - Google Patents

エレクトロルミネッセント素子、表示装置および照明装置 Download PDF

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conductive layer
light emitting
electroluminescent element
light
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勝 田嶋
山崎　祐介
良明 高橋
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昭和電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to, for example, an electroluminescent element used for a display device or a lighting device.
  • an electroluminescent element in which a light emitting material is formed in a layer form, a pair of electrodes including an anode and a cathode is provided on the light emitting layer, and light is emitted by applying a voltage attracts attention. Yes.
  • Such an electroluminescent device injects holes and electrons from the anode and the cathode, respectively, by applying a voltage between the anode and the cathode, and the injected electrons and holes are combined in the light emitting layer. It emits light using the energy generated by doing so.
  • an electroluminescent element is a device that utilizes a phenomenon in which light is generated when a light emitting material of a light emitting layer is excited by energy due to this coupling and returns from an excited state to a ground state again.
  • the light emitting material is self-luminous, and therefore, the response speed as a display device is high and the viewing angle is wide. Further, the structure of the electroluminescent element has an advantage that the display device can be easily reduced in thickness. In addition, in the case of an organic light-emitting element using an organic material as a light-emitting material, for example, it is easy to generate light with high color purity by selecting an organic material, so that a color reproduction range can be widened. Furthermore, since the electroluminescent element can emit light in white and is surface emitting, an application in which the electroluminescent element is incorporated in a lighting device has been proposed.
  • an organic layer including a light emitting layer is formed so as to be sandwiched between an anode and a cathode, and a light emitting layer in a region where the anode and the cathode overlap is emitted by applying a voltage between the electrodes.
  • Patent Document 1 discloses an organic light emitting element in which one of electrodes is electrically connected to a semiconductor layer and light is emitted from a light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode. In this organic light emitting element, light emission can be extracted from the semiconductor layer to the outside, so that the electrode can be formed of an opaque material, and a highly conductive and stable metal can be used as the electrode material.
  • an electroluminescent element that electrically connects one of the electrodes to the semiconductor layer and emits light from the light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode is formed by patterning the electrode, It is necessary to form a semiconductor layer in contact therewith. Therefore, when the electrodes are formed in a fine pattern, it is difficult to form a smooth semiconductor layer between the electrodes, and light emission in the light emitting surface tends to be nonuniform. In addition, smoothing the semiconductor layer requires a separate smoothing process, which complicates the manufacturing process and leads to an increase in manufacturing cost.
  • the electroluminescent device of the present invention includes a stacked portion in which a first conductive layer, a dielectric layer, a second conductive layer, a light emitting layer, and a third conductive layer are sequentially stacked, and at least the dielectric layer.
  • a contact hole for electrically connecting the first conductive layer and the second conductive layer When viewed from the light-emitting surface side, (I) having at least one continuous light emitting region; (Ii) the contact number of the holes, and characterized in that with is 10 2 or more per one light emitting region, the ratio of the area occupied by the contact hole is the number to be 0.1 or less with respect to the area of the light-emitting region To do.
  • both surfaces of the light emitting element are light emitting surfaces, it is preferable that both surfaces satisfy the above (i) and (ii).
  • one light emitting region is a region where the light emitting portion is continuous without interruption, and includes a contact hole included in this region.
  • the ratio of the area occupied by the contact hole is preferably 0.001 to 0.1 with respect to the area of the light emitting region, and the shape of the contact hole viewed from the light emitting surface side is the smallest circle including this shape.
  • the diameter of the contact hole is preferably 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m, and the contact hole is preferably formed so as to further penetrate the first conductive layer.
  • the first conductive layer, the dielectric layer, and the second conductive layer are transparent to the wavelength of light to be emitted, and the refractive index of the dielectric layer is 1.0 to 1.5. It is preferable.
  • the second conductive layer preferably contains a conductive metal oxide or a conductive polymer.
  • a hole transport layer between the second conductive layer and the third conductive layer, a hole transport layer, a hole blocking layer, and It is preferable to further include at least one layer selected from electron transport layers.
  • the display device of the present invention is characterized by including the above-described electroluminescent element.
  • the lighting device of the present invention is characterized by including the electroluminescent element described above.
  • an electroluminescent element or the like that has high uniformity of light emission and is easy to manufacture.
  • FIG. 1 It is a fragmentary sectional view explaining an example of the light emission area
  • (A)-(e) is a figure explaining the manufacturing method of the electroluminescent element to which this Embodiment is applied. It is a figure explaining an example of the display apparatus using the electroluminescent element in this Embodiment. It is a figure explaining an example of an illuminating device provided with the electroluminescent element in this Embodiment.
  • (A)-(b) is a figure explaining the minimum inclusion circle showing the size of the contact hole in this Embodiment.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view illustrating an example of a light emitting region of an electroluminescent element to which the exemplary embodiment is applied.
  • the electroluminescent element 10 shown in FIG. 1 covers a first conductive layer 12 for injecting holes, an insulating dielectric layer 13, and an upper surface of the dielectric layer 13 on a substrate 11.
  • a second conductive layer 14 electrically connected to the first conductive layer 12, a light emitting layer 15 that emits light by combining holes and electrons, and a third conductive layer 16 for injecting electrons.
  • a stacked portion having a structure in which layers are stacked in order is provided.
  • a contact hole 17 is formed in the dielectric layer 13.
  • the contact hole 17 is filled with the component of the second conductive layer 14.
  • the first conductive layer 12 and the second conductive layer 14 are electrically connected via the contact hole 17. Therefore, when a voltage is applied between the first conductive layer 12 and the third conductive layer 16, a voltage is applied between the second conductive layer 14 and the third conductive layer 16, and the light emitting layer 15 emits light.
  • the light emitting surface of the electroluminescent element 10 is a surface on the substrate 11 side and / or a surface on the opposite side.
  • the substrate 11 serves as a support for forming the first conductive layer 12, the dielectric layer 13, the second conductive layer 14, the light emitting layer 15, and the third conductive layer 16.
  • a material that satisfies the mechanical strength required for the electroluminescent device 10 is used for the substrate 11.
  • a material satisfying the mechanical strength necessary for such a support is used for the substrate 11.
  • the wavelength of the emitted light when light is to be extracted from the substrate 11 side of the electroluminescent element 10 (when the surface on the substrate 11 side is a surface from which light is extracted, that is, a light emitting surface), the wavelength of the emitted light. It is preferable to be transparent to the above. Specifically, when the emitted light is visible light, glass such as soda glass and non-alkali glass; transparent plastic such as acrylic resin, methacrylic resin, polycarbonate resin, polyester resin, and nylon resin; When it is not necessary to extract light from the surface of the electroluminescent element 10 on the substrate 11 side, the material of the substrate 11 is not limited to a transparent material, and an opaque material can also be used.
  • the thickness of the substrate 11 is preferably 0.1 mm to 10 mm, more preferably 0.25 mm to 2 mm, although it depends on the required mechanical strength.
  • the first conductive layer 12 applies a voltage between the third conductive layer 16 and injects holes into the light emitting layer 15 through the second conductive layer 14. That is, in the present embodiment, the first conductive layer 12 is an anode layer.
  • the material used for the first conductive layer 12 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity, but the sheet resistance is 1000 ⁇ or less in the temperature range of ⁇ 5 ° C. to 80 ° C. Preferably, it is 100 ⁇ or less. In addition, it is preferable that the electrical resistance does not change significantly with respect to the alkaline aqueous solution.
  • ⁇ Conductive metal oxides, metals, and alloys can be used as materials that satisfy these conditions.
  • the conductive metal oxide include ITO (indium tin oxide) and IZO (indium-zinc oxide).
  • the metal include stainless steel, copper (Cu), silver (Ag), gold (Au), platinum (Pt), tungsten (W), titanium (Ti), tantalum (Ta), niobium (Nb), and the like.
  • An alloy containing these metals can also be used.
  • the transparent material used to form the transparent electrode include indium oxide, zinc oxide, tin oxide, and conductive materials made of ITO (indium tin oxide), IZO (indium-zinc oxide), which are composites thereof.
  • a transparent conductive film made of an organic material such as polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof may be used.
  • the thickness of the first conductive layer 12 is preferably 2 nm to 300 nm in order to obtain high light transmittance when it is desired to extract light from the substrate 11 side of the electroluminescent element 10. Further, when it is not necessary to extract light from the substrate 11 side of the electroluminescent element 10, it can be formed with a thickness of 2 nm to 2 mm, for example.
  • the substrate 11 can be made of the same material as that of the first conductive layer 12. In this case, the substrate 11 may also serve as the first conductive layer 12.
  • the dielectric layer 13 is laminated on the first conductive layer 12, and separates and insulates the first conductive layer 12 and the second conductive layer 14 at locations other than the contact holes 17. Therefore, the dielectric layer 13 is preferably a material having a high resistivity, and the resistivity is preferably 10 8 ⁇ ⁇ cm or more, and more preferably 10 12 ⁇ ⁇ cm or more. Specific examples of the material for the dielectric layer 13 include metal nitrides such as silicon nitride, boron nitride, and aluminum nitride; metal oxides such as silicon oxide and aluminum oxide. In addition, polyimide, polyvinylidene fluoride, and parylene. High molecular compounds such as these can also be used.
  • the light extracted from the substrate 11 can be increased by refracting light incident from the light emitting layer 15 and changing the traveling direction of the light.
  • the refractive index of the dielectric layer 13 is preferably in the range of 1.0 to 1.5.
  • the thickness of the dielectric layer 13 is preferably not more than 1 ⁇ m in order to suppress the electric resistance between the first conductive layer 12 and the second conductive layer 14. However, if it is too thin, the dielectric strength may not be sufficient. Therefore, the thickness of the dielectric layer 13 is preferably 10 nm to 500 nm, more preferably 50 nm to 200 nm.
  • the refractive index of the dielectric layer 13 is preferably in the range of 1.0 to 1.5 so that light can be easily taken out.
  • the second conductive layer 14 is electrically connected to the first conductive layer 12 inside the contact hole 17 and injects holes received from the first conductive layer 12 into the light emitting layer 15.
  • the second conductive layer 14 preferably contains a conductive metal oxide or a conductive polymer. Specifically, it is preferably a transparent conductive film made of ITO, IZO, tin oxide and organic matter having light transmittance.
  • the inside of the contact hole 17 is filled with the material forming the second conductive layer 14, so that the second conductive layer is formed in order to facilitate film formation on the inner surface of the contact hole 17.
  • the layer 14 is preferably formed by coating. Therefore, from this viewpoint, the second conductive layer 14 is particularly preferably a transparent conductive film made of an organic material. The material of the second conductive layer 14 and the first conductive layer 12 may be the same.
  • the thickness of the second conductive layer 14 is preferably 2 nm to 300 nm in order to obtain high light transmittance when it is desired to extract light from the substrate 11 side of the electroluminescent element 10.
  • a layer that facilitates injection of holes into the light emitting portion 15 may be provided on the surface of the second conductive layer 14 that is in contact with the light emitting portion 15.
  • conductive polymers such as phthalocyanine derivatives and polythiophene derivatives, 1 nm to 200 nm layers made of Mo oxide, amorphous carbon, carbon fluoride, polyamine compounds, etc., or metal oxides, metal fluorides, organic insulation This can be realized by forming a layer made of a material or the like and having an average film thickness of 10 nm or less.
  • the light emitting unit 15 includes a light emitting material that emits light by applying a voltage.
  • a light emitting material of the light emitting layer 15 both organic materials and inorganic materials can be used. As long as it is an organic compound, both a low molecular compound and a high molecular compound can be used.
  • the luminescent organic material a phosphorescent organic compound and a metal complex are preferable. Some metal complexes exhibit phosphorescence, and such metal complexes are also preferably used. In the present invention, it is particularly desirable to use a cyclometalated complex from the viewpoint of improving luminous efficiency.
  • Examples of cyclometalated complexes include 2-phenylpyridine derivatives, 7,8-benzoquinoline derivatives, 2- (2-thienyl) pyridine derivatives, 2- (1-naphthyl) pyridine derivatives, 2-phenylquinoline derivatives, and the like.
  • Examples of the complex include Ir, Pd and Pt having a ligand, and an iridium (Ir) complex is particularly preferable.
  • the cyclometalated complex may have other ligands in addition to the ligands necessary for forming the cyclometalated complex.
  • the cyclometalated complex includes a compound that emits light from triplet excitons, which is preferable from the viewpoint of improving luminous efficiency.
  • the light-emitting polymer compound examples include poly-p-phenylene vinylene (PPV) derivatives such as MEH-PPV; ⁇ -conjugated polymer compounds such as polyfluorene derivatives and polythiophene derivatives; low molecular dyes and tetraphenyldiamine; And a polymer in which triphenylamine is introduced into the main chain or side chain.
  • PPV poly-p-phenylene vinylene
  • ⁇ -conjugated polymer compounds such as polyfluorene derivatives and polythiophene derivatives
  • low molecular dyes and tetraphenyldiamine and a polymer in which triphenylamine is introduced into the main chain or side chain.
  • a light emitting high molecular compound and a light emitting low molecular weight compound can also be used in combination.
  • the light emitting layer 15 includes a host material together with the light emitting material, and the light emitting material may be dispersed in the host material
  • the third conductive layer 16 applies a voltage between the first conductive layer 12 and injects electrons into the light emitting layer 15. That is, in the present embodiment, the third conductive layer 16 is a cathode layer.
  • the material used for the third conductive layer 16 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity like the first conductive layer 12, but it has a low work function and is chemically low. Stable ones are preferred. Specifically, materials such as Al, MgAg alloy, Al and alkali metal alloys such as AlLi and AlCa can be exemplified.
  • the material of the third conductive layer 16 is to extract light from the third conductive layer 16 side of the electroluminescent element 10 (the surface on the third conductive layer 16 side takes out light, that is, In the case of a light emitting surface, for example, it is preferable to use a material that is transparent to emitted light similar to that of the first conductive layer 12.
  • the thickness of the third conductive layer 16 is preferably 0.01 ⁇ m to 1 ⁇ m, and more preferably 0.05 ⁇ m to 0.5 ⁇ m.
  • a cathode buffer layer (not shown) may be provided adjacent to the third conductive layer 16 for the purpose of increasing the electron injection efficiency by lowering the electron injection barrier from the third conductive layer 16 to the light emitting layer 15. Good.
  • the cathode buffer layer needs to have a work function lower than that of the third conductive layer 16, and a metal material is preferably used.
  • a metal material is preferably used.
  • alkali metals Na, K, Rb, Cs
  • alkaline earth metals Sr, Ba, Ca, Mg
  • rare earth metals Pr, Sm, Eu, Yb
  • fluorides or chlorides of these metals A simple substance selected from oxides or a mixture of two or more can be used.
  • the thickness of the cathode buffer layer is preferably from 0.05 nm to 50 nm, more preferably from 0.1 nm to 20 nm, and even more preferably from 0.5 nm to 10 nm.
  • a layer other than the light emitting layer 15 may be formed between the second conductive layer 14 and the third conductive layer 16. Examples of such a layer include a hole transport layer, a hole block layer, an electron transport layer, and the like.
  • known layers are also known. Materials can be used.
  • the shape of the contact hole 17 can be, for example, a cylindrical shape or a quadrangular prism shape, but is not limited thereto.
  • the size of the contact hole 17 is set to be the first conductive layer 12 and the second conductive layer. A smaller is desirable as long as an electrical connection to the layer 14 is sufficiently possible.
  • the size of the contact hole 17 includes the shape of the contact hole 17 as shown in FIGS. 5A and 5B when viewed from the light emitting surface side in a direction perpendicular to the substrate 11. This is represented by the diameter of the minimum circle (minimum inner circle) 17a. That is, in FIG.
  • the minimum inner circle when the contact hole 17 has a square shape is indicated by 17a
  • the minimum inner circle when the contact hole 17 has a regular hexagon shape is indicated by 17a.
  • the diameter of the minimum inner circle 17a is preferably 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m.
  • the diameter of the cylinder is preferably 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m.
  • the ratio of the area occupied by the contact hole 17 as viewed from the light emitting surface side is preferably 0.1 or less, and particularly preferably 0.001 to 0.1 with respect to the area of the light emitting region. This makes it possible to obtain light emission with high luminance.
  • the contact hole 17, at least 10 2 or more in one light-emitting region preferably is preferably formed 10 4 or more. Further, it is preferable that these many contact holes 17 are uniformly distributed in the light emitting region. However, the upper limit of the number of contact holes 17 is preferably in a range where the ratio of the area occupied by the contact holes 17 on the light emitting region surface is 0.1 or less, as described above. These increase the uniformity of light emission in the light emitting region. Note that FIG. 1 is a schematic diagram and does not necessarily represent the ratio of these numerical values. Further, although the contact hole 17 is formed only in the dielectric layer 13 in FIG. 1, the contact hole 17 may be further extended and penetrated to the first conductive layer 12 and / or the third conductive layer 16. .
  • the present invention is not limited to this.
  • the cathode layer may be used, and the third conductive layer 16 may be used as the anode layer.
  • FIGS. 2A to 2E are diagrams illustrating a method for manufacturing the electroluminescent element 10 to which the exemplary embodiment is applied.
  • a first conductive layer 12 and a dielectric layer 13 are sequentially stacked on a substrate 11 (FIG. 2A).
  • resistance heating vapor deposition, electron beam vapor deposition, sputtering, ion plating, CVD, or the like can be used.
  • a coating film formation method that is, a method in which a target material is dissolved in a solvent and then dried
  • a spin coating method a dip coating method, an inkjet method, a printing method, a spray
  • a method such as a method or a dispenser method.
  • contact holes 17 are formed in the dielectric layer 13.
  • a method using lithography can be used. In order to do this, first, a resist solution is applied on the dielectric layer 13, and the excess resist solution is removed by spin coating or the like to form a resist layer 71 (FIG. 2B). Then, a mask on which a predetermined pattern for forming the contact hole 17 is applied, and exposure is performed with ultraviolet (UV), electron beam (EB), or the like.
  • UV ultraviolet
  • EB electron beam
  • the pattern of the contact hole 17 that is the same size as the mask pattern, and if the reduced exposure (for example, in the case of exposure using a stepper) is performed, The pattern of the contact hole 17 reduced with respect to the mask pattern can be formed.
  • the exposed portion of the resist layer 71 is removed using a developing solution, the resist layer 71 in the pattern portion is removed (FIG. 2C).
  • the exposed portion of the dielectric layer 13 is removed by etching (in some cases, the portion of the first conductive layer 12) to form a contact hole 17 (FIG. 2D).
  • the etching either dry etching or wet etching can be used.
  • etching reactive ion etching (RIE) or inductively coupled plasma etching can be used.
  • RIE reactive ion etching
  • wet etching a method of immersing in dilute hydrochloric acid or dilute sulfuric acid can be used. Note that the layer through which the contact hole 17 penetrates can be selected by adjusting the etching conditions (processing time, gas used, pressure, substrate temperature) during etching.
  • the contact hole 17 can be formed by a nanoimprint method. Specifically, after forming the resist layer 71, a mask on which a predetermined convex pattern for forming a pattern is drawn is pressed against the surface of the resist layer 71 with pressure. In this state, the resist layer 71 is cured by irradiating the resist layer 71 with heat or / and light. Next, by removing the mask, the pattern of the contact hole 17 corresponding to the convex pattern is formed on the surface of the resist layer 71. Subsequently, the contact hole 17 can be formed by performing the etching described above.
  • the second conductive layer 14, the light emitting layer 15, and the third conductive layer 16 are formed in this order (FIG. 2 (e)).
  • the same technique as that used to form the first conductive layer 12 and the dielectric layer 13 can be used.
  • the electroluminescent element 10 can be manufactured through the above steps. Moreover, it is preferable to use the electroluminescent element 10 stably for a long period of time and to attach a protective layer or a protective cover (not shown) for protecting the electroluminescent element 10 from the outside.
  • a protective layer polymer compounds, metal oxides, metal fluorides, metal borides, silicon compounds such as silicon nitride and silicon oxide, and the like can be used. And these laminated bodies can also be used.
  • a glass plate, a plastic plate whose surface has been subjected to low water permeability treatment, a metal, or the like can be used.
  • the protective cover is preferably bonded to the element substrate with a thermosetting resin or a photocurable resin and sealed.
  • a spacer because a predetermined space can be maintained and the electroluminescent element 10 can be prevented from being damaged. If an inert gas such as nitrogen, argon, or helium is sealed in this space, the upper third conductive layer 16 can be easily prevented from being oxidized.
  • an inert gas such as nitrogen, argon, or helium
  • heat conduction is high, and thus heat generated from the electroluminescent element 10 when voltage is applied can be effectively transmitted to the protective cover, which is preferable.
  • a desiccant such as barium oxide
  • FIG. 3 is a diagram illustrating an example of a display device using the electroluminescent element in this embodiment.
  • the display device 200 shown in FIG. 3 is a so-called passive matrix display device, and includes a display device substrate 202, an anode wiring 204, an anode auxiliary wiring 206, a cathode wiring 208, an insulating film 210, a cathode partition wall 212, and electroluminescence.
  • An element 214, a sealing plate 216, and a sealing material 218 are provided.
  • the display device substrate 202 for example, a transparent substrate such as a rectangular glass substrate can be used.
  • the thickness of the display device substrate 202 is not particularly limited, but for example, a thickness of 0.1 to 1 mm can be used.
  • a plurality of anode wirings 204 are formed on the display device substrate 202.
  • the anode wirings 204 are arranged in parallel at a constant interval.
  • the anode wiring 204 is made of a transparent conductive film, and for example, ITO (Indium Tin Oxide) can be used.
  • the thickness of the anode wiring 204 can be set to 100 nm to 150 nm, for example.
  • An anode auxiliary wiring 206 is formed on the end of each anode wiring 204.
  • the anode auxiliary wiring 206 is electrically connected to the anode wiring 204.
  • the anode auxiliary wiring 206 functions as a terminal for connecting to the external wiring on the end portion side of the display device substrate 202, and the anode auxiliary wiring 206 is connected from an external driving circuit (not shown). A current can be supplied to the anode wiring 204 through the wiring.
  • the anode auxiliary wiring 206 is made of a metal film having a thickness of 500 nm to 600 nm, for example.
  • a plurality of cathode wirings 208 are provided on the electroluminescent element 214.
  • the plurality of cathode wirings 208 are arranged so as to be parallel to each other and orthogonal to the anode wiring 204.
  • As the cathode wiring 208 Al or an Al alloy can be used.
  • the thickness of the cathode wiring 208 is, for example, 100 nm to 150 nm.
  • a cathode auxiliary wiring (not shown) is provided at the end of the cathode wiring 208 and is electrically connected to the cathode wiring 208. Therefore, current can flow between the cathode wiring 208 and the cathode auxiliary wiring.
  • An insulating film 210 is formed on the display device substrate 202 so as to cover the anode wiring 204.
  • the insulating film 210 is provided with a rectangular opening 220 so as to expose a part of the anode wiring 204.
  • the plurality of openings 220 are arranged in a matrix on the anode wiring 204.
  • an electroluminescent element 214 is provided between the anode wiring 204 and the cathode wiring 208 as described later. That is, each opening 220 is a pixel. Accordingly, a display area is formed corresponding to the opening 220.
  • the film thickness of the insulating film 210 can be, for example, 200 nm to 300 nm, and the size of the opening 220 can be, for example, 300 ⁇ m ⁇ 300 ⁇ m.
  • An electroluminescent element 214 is formed at a location corresponding to the position of the opening 220 on the anode wiring 204.
  • the electroluminescent element 214 since the anode wiring 204 replaces the substrate 11, the first conductive layer 12, the dielectric layer 13, and the second conductive layer 14 are directly formed on the anode wiring 204.
  • a light emitting layer 15 and a third conductive layer 16 are formed.
  • the electroluminescent element 214 is sandwiched between the anode wiring 204 and the cathode wiring 208 in the opening 220.
  • the thickness of the electroluminescent element 214 can be set to, for example, 150 nm to 200 nm.
  • a plurality of cathode partitions 212 are formed on the insulating film 210 along a direction perpendicular to the anode wiring 204.
  • the cathode partition 212 plays a role in spatially separating the plurality of cathode wirings 208 so that the wirings of the cathode wirings 208 are not electrically connected to each other. Accordingly, the cathode wiring 208 is disposed between the adjacent cathode partition walls 212.
  • a cathode partition with a height of 2 to 3 ⁇ m and a width of 10 ⁇ m can be used.
  • the display device substrate 202 is bonded through a sealing plate 216 and a sealing material 218. Thereby, the space in which the electroluminescent element 214 is provided can be sealed, and the electroluminescent element 214 can be prevented from being deteriorated by moisture in the air.
  • a sealing plate 216 for example, a glass substrate having a thickness of 0.7 mm to 1.1 mm can be used.
  • an electric current is supplied to the electroluminescent element 214 by a driving device (not shown) via the anode auxiliary wiring 206 and the cathode auxiliary wiring (not shown) to cause the light emitting layer 15 to emit light. Can be emitted.
  • An image can be displayed on the display device 200 by controlling light emission and non-light emission of the electroluminescent element 214 corresponding to the above-described pixel by the control device.
  • FIG. 4 is a diagram illustrating an example of a lighting device including the electroluminescent element in this embodiment.
  • the lighting device 300 shown in FIG. 4 is disposed adjacent to the electroluminescent element 10 and the substrate 11 (see FIG. 1) of the electroluminescent element 10 described above, and the first conductive layer 12 (see FIG. 1). ), A terminal 303 installed adjacent to the substrate 11 (see FIG. 1) and connected to the third conductive layer 16 (see FIG. 1) of the electroluminescent element 10, and a terminal 302 And a lighting circuit 301 for driving the electroluminescent element 10 connected to the terminal 303.
  • the lighting circuit 301 has a DC power source (not shown) and a control circuit (not shown) inside, and is connected between the first conductive layer 12 and the third conductive layer 16 of the electroluminescent element 10 through the terminal 302 and the terminal 303. To supply current. Then, the electroluminescent element 10 is driven, the light emitting layer 15 (see FIG. 1) emits light, the light is emitted through the substrate 11, and used as illumination light.
  • the light emitting layer 15 may be made of a light emitting material that emits white light, and an electroluminescent element using a light emitting material that emits green light (G), blue light (B), and red light (R). A plurality of 10 may be provided, and the combined light may be white.
  • Example 1 An electroluminescent device was produced by the following method. First, on the glass substrate (25 mm square, 1 mm thickness) made of quartz glass as the substrate 11, ITO (Indium Tin Oxide) is used as the first conductive layer 12 by using a sputtering apparatus (E-401s manufactured by Canon Anelva Co., Ltd.). A film was formed by sequentially stacking a film of 150 nm and a silicon dioxide (SiO 2 ) layer of 50 nm as the dielectric layer 13 in this order.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • a photoresist (AZ 1500 made by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) was formed to a thickness of about 1 ⁇ m by spin coating.
  • a mask A corresponding to a pattern in which a circle (plate thickness: 3 mm) is used as a base and circles are arranged in a triangular lattice shape is prepared, and a stepper exposure apparatus (manufactured by Nikon, model NSR-1505i6) is used. Exposure was performed at 5 scale.
  • the resist layer was patterned by developing with a 1.2% solution of TMAH (Tetramethyl ammonium hydroxide: (CH 3 ) 4 NOH). Thereafter, heat was applied at 130 ° C. for 10 minutes (post-baking treatment).
  • TMAH Tetramethyl ammonium hydroxide: (CH 3 ) 4 NOH
  • the contact residue 17 penetrating the SiO 2 layer was formed by removing the resist residue with a resist removing solution.
  • the contact holes 17 have a cylindrical shape with a diameter of 1 ⁇ m, and are arranged in a triangular lattice pattern at a pitch of 4 ⁇ m on the entire surface of the SiO 2 layer.
  • a xylene solution of the following compound (A) is applied onto the second conductive layer 14 by a spin coating method (rotation number: 3000 rpm) and left to stand at 210 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere and dried. As a result, a hole transport layer was formed.
  • a xylene solution containing the following compound (B), compound (C), and compound (D) at a mass ratio of 9: 1: 90 is spin-coated on the hole transport layer (rotation speed: 3000 rpm). ), And left to dry at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere to form the light emitting layer 15.
  • an electroluminescent device is manufactured by sequentially depositing sodium fluoride (4 nm) as the cathode buffer layer and aluminum (130 nm) as the third conductive layer 16 on the light emitting layer 15 by the vapor deposition method. did.
  • the produced electroluminescent element has a substrate surface side as a light emitting surface and one continuous light emitting region. Further, when this electroluminescent element was observed from the light emitting surface side, the number of contact holes in the light emitting region was about 2 ⁇ 10 7 . The ratio of the area occupied by the contact holes to the area of the light emitting region was 0.057.
  • an electroluminescent device was produced.
  • the produced electroluminescent element has a substrate surface side as a light emitting surface and one continuous light emitting region. Further, when this electroluminescent element was observed from the light emitting surface side, the number of contact holes in the light emitting region was about 2 ⁇ 10 7 . The ratio of the area occupied by the contact holes to the area of the light emitting region was 0.057.
  • Example 3 First, in the same manner as in Example 1, a 150 nm ITO film as the first conductive layer 12 and a 50 nm SiO 2 layer as the dielectric layer 13 were sequentially stacked on the quartz glass substrate. Next, in the same manner as in Example 1, after forming a 1 ⁇ m photoresist layer on the SiO 2 layer, a mask B corresponding to a pattern in which quartz is used as a base material and circles are arranged in a triangular lattice pattern is used. The photoresist layer was exposed to 1/5 scale with an exposure apparatus. Next, the photoresist layer was patterned by developing with a 1.2% solution of TMAH and heating at 130 ° C. for 10 minutes.
  • TMAH 1.2% solution of TMAH
  • the contact holes 17 have a cylindrical shape with a diameter of 0.5 ⁇ m, and are arranged in a triangular lattice pattern at a pitch of 1.6 ⁇ m on the entire surface of the SiO 2 layer and the ITO film.
  • a 20 nm ITO film was formed as the second conductive layer 14 on the entire surface of the SiO 2 layer and in the contact hole 17 by using a sputtering apparatus.
  • a hole transport layer, a light emitting layer 15, a cathode buffer layer, and a third conductive layer 16 are sequentially stacked on the second conductive layer 14 to form electroluminescence. An element was produced.
  • the produced electroluminescent element has a light emitting surface on the substrate surface side and one continuous light emitting region. Further, when this electroluminescent element was observed from the light emitting surface side, the number of contact holes 17 in the light emitting region was about 1.4 ⁇ 10 8 . The ratio of the area occupied by the contact hole 17 to the area of the light emitting region was 0.089. The refractive index of the SiO 2 layer was 1.4.
  • Example 1 An electroluminescent device was produced in the same manner as in Example 1 except that the mask C was used as a pattern mask when exposing the photoresist layer.
  • the produced electroluminescent element has a light emitting surface on the substrate surface side, and has one continuous light emitting region, a cylindrical shape with a diameter of 2.5 ⁇ m, and a triangular lattice with a pitch of 5 ⁇ m on the entire surface of the SiO 2 layer.
  • the contact holes were arranged in a line. When this electroluminescent element was observed from the light emitting surface side, the number of contact holes in the light emitting region was about 1.4 ⁇ 10 7 . Further, the ratio of the area occupied by the contact hole to the area of the light emitting region was 0.23.
  • the refractive index of the SiO 2 layer was 1.4.
  • Electroluminescent element 11 ... Board

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Abstract

第１の導電層１２、誘電体層１３、第２の導電層１４、発光層１５および第３の導電層１６が順に積層された積層部と、少なくとも誘電体層１３を貫通し第１の導電層１２および第２の導電層１４を電気的に接続するコンタクトホール１７とを備え、発光面側から見たとき、（i）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、（ii）コンタクトホール１７の個数は、１つの発光領域あたり１０２個以上であると共に、コンタクトホール１７の占める面積の割合が発光領域の面積に対して０．１以下となる個数であることを特徴とするエレクトロルミネッセント素子１０により、発光の均一性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子等を提供する。

Description

エレクトロルミネッセント素子、表示装置および照明装置
　本発明は、例えば、表示装置や照明装置に用いられるエレクトロルミネッセント素子等に関する。
　近年、エレクトロルミネセンス現象を利用したデバイスが重要度を増している。このようなデバイスとして、発光材料を層状に形成し、この発光層に陽極と陰極とからなる一対の電極を設けて電圧を印加することで発光を行わせるエレクトロルミネッセント素子が注目を集めている。このようなエレクトロルミネッセント素子は、陽極と陰極の間に電圧を印加することで、陽極と陰極からそれぞれ正孔と電子を注入し、注入された電子と正孔とが、発光層で結合することにより生じるエネルギーを利用して発光を行う。即ち、エレクトロルミネッセント素子は、この結合によるエネルギーで発光層の発光材料が励起され、励起状態から再び基底状態に戻る際に光を発生する現象を利用したデバイスである。
　このエレクトロルミネッセント素子を表示装置として使用した場合、発光材料が自己発光であるため、表示装置としての応答速度が速く、視野角が広いという特徴を有する。更にエレクトロルミネッセント素子の構造上、表示装置の薄型化が容易になるという利点もある。また発光材料として例えば有機物質を利用した有機発光素子の場合は、有機物質の選択によって色純度の高い光を発生させやすく、そのため色再現域を広くとることが可能であるという特徴がある。
　更に、エレクトロルミネッセント素子は、白色での発光も可能であり、面発光であることから、このエレクトロルミネッセント素子を照明装置に組み込んで利用する用途も提案されている。
　エレクトロルミネッセント素子として発光層を含む有機層を陽極と陰極で挟むように形成し、電極間に電圧を印加することによって陽極と陰極とが重なった領域の発光層が発光するものが従来より知られている。
　また特許文献１には、電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層から発光する有機発光素子が開示されている。この有機発光素子では、発光を半導体層から外部へ取り出すことができるため、電極を不透明な材料で形成することができ、導電性が高く安定な金属を電極材料として用いることができる。
国際公開第００／６７５３１号パンフレット
　ここで電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層から発光するエレクトロルミネッセント素子は、電極をパターニングした後に、電極と接して半導体層を形成する必要がある。そのため電極を微細なパターンで形成した場合は、平滑な半導体層を電極間に形成することが難しくなり、発光面内の発光が不均一になりやすい。また半導体層を平滑化するには、別途平滑化処理が必要となるため、製造工程が複雑になり、製造コストの増加につながる。
　上記の問題に鑑み、本発明の目的は、発光部における発光面が平滑で、発光の均一性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子を提供することである。
　また、本発明の他の目的は、発光の均一性が高い表示装置および照明装置を提供することである。
　本発明のエレクトロルミネッセント素子は、第１の導電層、誘電体層、第２の導電層、発光層および第３の導電層が順に積層された積層部と、少なくとも誘電体層を貫通し第１の導電層および第２の導電層を電気的に接続するコンタクトホールとを備え、
　発光面側から見たとき、
　（i）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、
　（ii）コンタクトホールの個数は、１つの発光領域あたり１０２個以上であると共に、コンタクトホールの占める面積の割合が発光領域の面積に対して０．１以下となる個数である
　ことを特徴とする。
　発光素子の両面が発光面となっている時は、両面ともに上記（i）及び（ii）を満たしていることが好ましい。
　ここで、１つの発光領域は、発光面側から見たとき、発光部分が途切れることなく連続する領域であり、かつ、この領域に内包されるコンタクトホールも含む領域である。
　また、コンタクトホールの占める面積の割合は、発光領域の面積に対して０．００１～０．１であることが好ましく、発光面側から見たコンタクトホールの形状は、この形状を内包する最小円の直径が０．０１μｍ～２μｍであることが好ましく、コンタクトホールは、第１の導電層を更に貫通して形成されることが好ましい。
　更に第１の導電層、誘電体層および第２の導電層が、発光する光の波長に対して透明であることが好ましく、誘電体層の屈折率は、１．０～１．５であることが好ましい。
　また更に第２の導電層は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含むことが好ましく、第２の導電層と第３の導電層の間に、正孔輸送層、正孔ブロック層及び電子輸送層から選ばれる少なくとも１層を更に備えることが好ましい。
　また本発明の表示装置は、上記のエレクトロルミネッセント素子を備えることを特徴とする。
　また本発明の照明装置は、上記のエレクトロルミネッセント素子を備えることを特徴とする。
　本発明によれば、発光の均一性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子等を提供できる。
本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の発光領域の一例を説明した部分断面図である。 （ａ）～（ｅ）は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の製造方法について説明した図である。 本実施の形態におけるエレクトロルミネッセント素子を用いた表示装置の一例を説明した図である。 本実施の形態におけるエレクトロルミネッセント素子を備える照明装置の一例を説明した図である。 （ａ）～（ｂ）は、本実施の形態におけるコンタクトホールの大きさを表す最小内包円を説明した図である。
（エレクトロルミネッセント素子）
　以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
　図１は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の発光領域の一例を説明した部分断面図である。
　図１に示したエレクトロルミネッセント素子１０は、基板１１上に、正孔を注入するための第１の導電層１２と、絶縁性の誘電体層１３と、誘電体層１３の上面を覆って第１の導電層１２と電気的に接続した第２の導電層１４と、正孔と電子が結合して発光する発光層１５と、電子を注入するための第３の導電層１６とが順に積層した構造の積層部を備える。また、誘電体層１３にはコンタクトホール１７が形成されている。そしてコンタクトホール１７内には第２の導電層１４の成分が充填されている。これにより第１の導電層１２と第２の導電層１４とはコンタクトホール１７を介して電気的に接続する。そのため第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電圧を印加すると、第２の導電層１４と第３の導電層１６との間に電圧が印加され、発光層１５が発光する。この場合、エレクトロルミネッセント素子１０の発光面は、基板１１側の面、及び／または、その反対側の面となる。
　基板１１は、第１の導電層１２、誘電体層１３、第２の導電層１４、発光層１５、第３の導電層１６を形成する支持体となるものである。基板１１には、エレクトロルミネッセント素子１０に要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。通常、このような支持体として必要な機械的強度を満たす材料が基板１１に用いられる。
　基板１１の材料としては、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合（基板１１側の面が光を取出す面、すなわち、発光面となる場合）は、発光する光の波長に対して透明であることがこのましい。具体的には、発光する光が可視光の場合、ソーダガラス、無アルカリガラスなどのガラス；アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ナイロン樹脂などの透明プラスチック；シリコンなどが挙げられる。
　エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側との面から光を取り出す必要がない場合は、基板１１の材料としては、透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。具体的には、上記材料に加えて、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、もしくはニオブ（Ｎｂ）の単体、またはこれらの合金、あるいはステンレスなどからなる材料も使用することができる。
　基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、０．１ｍｍ～１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ～２ｍｍである。
　第１の導電層１２は、第３の導電層１６との間で電圧を印加し、第２の導電層１４を介して発光層１５に正孔を注入する。即ち、本実施の形態では第１の導電層１２は、陽極層である。第１の導電層１２に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、－５℃～８０℃の温度範囲で面抵抗が１０００Ω以下であることが好ましく、１００Ω以下であることが更に好ましい。加えて、アルカリ性水溶液に対し、電気抵抗が顕著に変化しないことが好ましい。
　このような条件を満たす材料として、導電性金属酸化物、金属、合金が使用できる。ここで、導電性金属酸化物としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（インジウム－亜鉛酸化物）が挙げられる。また金属としては、ステンレス、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、ニオブ（Ｎｂ）等が挙げられる。そしてこれらの金属を含む合金も使用できる。透明電極を形成するのに用いられる透明材料としては、例えば、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、それらの複合体であるＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（インジウム－亜鉛酸化物）等からなる導電性ガラス（ＮＥＳＡ等）、金、白金、銀、銅が挙げられる。これらの中でも、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズが好ましい。また、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体等の有機物からなる透明導電膜を用いてもよい。
　第１の導電層１２の厚さは、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合は、高い光透過率を得るため、２ｎｍ～３００ｎｍであることが好ましい。またエレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出す必要がない場合は、例えば、２ｎｍ～２ｍｍで形成することができる。
　なお、基板１１は、第１の導電層１２と同一の材質を使用することもできる。この場合、基板１１は第１の導電層１２を兼ねてもよい。
　誘電体層１３は、第１の導電層１２上に積層され、コンタクトホール１７以外の箇所で第１の導電層１２と第２の導電層１４とを分離し絶縁する。このため誘電体層１３は高い抵抗率を有する材料であることが好ましく、抵抗率としては、１０８Ω・ｃｍ以上が好ましく、１０１２Ω・ｃｍ以上有することがより好ましい。具体的な誘電体層１３の材料としては、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物；酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物が挙げられるが、他にポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物も使用可能である。
　また、基板１１側の面からの光を取り出す場合、発光層１５から入射する光を屈折して光の進行方向を変えることによって基板１１の外へ取り出す光を増加させることができる。このためには、誘電体層１３の屈折率は１．０～１．５の範囲内であることが好ましい。
　誘電体層１３の厚さとしては、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間の電気抵抗を抑えるために１μｍを越えないことが好ましい。但し、薄すぎると絶縁耐力が十分でなくなるおそれがある。従って誘電体層１３の厚さとしては、好ましくは、１０ｎｍ～５００ｎｍ、更に好ましくは５０ｎｍ～２００ｎｍで作製するのがよい。
　また誘電体層１３の屈折率は、光を外部に取出しやすくするため、１．０～１．５の範囲内であることが好ましい。
　第２の導電層１４は、コンタクトホール１７の内部で第１の導電層１２と電気的に接続し、第１の導電層１２から受け取った正孔を発光層１５へ注入する。第２の導電層１４は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含むことが好ましい。具体的には、光透過性を有するＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズおよび有機物からなる透明導電膜であることが好ましい。また本実施の形態では、コンタクトホール１７の内部は、第２の導電層１４を形成する材料で充填されるため、コンタクトホール１７内表面への膜形成を容易にするために、第２の導電層１４は、塗布により成膜されることが好ましい。従ってこの観点から、第２の導電層１４は、有機物からなる透明導電膜であることが特に好ましい。なお、第２の導電層１４と第１の導電層１２の材質が同一であってもよい。
　第２の導電層１４の厚さは、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合は、高い光透過率を得るため、２ｎｍ～３００ｎｍであることが好ましい。
　また発光部１５への正孔の注入を容易にする層を、第２の導電層１４の発光部１５と接触する表面上に設けてもよい。具体的には、フタロシアニン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の導電性高分子、Ｍｏ酸化物、アモルファスカーボン、フッ化カーボン、ポリアミン化合物等からなる１ｎｍ～２００ｎｍの層、あるいは金属酸化物、金属フッ化物、有機絶縁材料等からなる平均膜厚１０ｎｍ以下の層を形成することで実現することができる。
　発光部１５は、電圧を印加することで光を発する発光材料を含む。
　発光層１５の発光材料としては、有機材料および無機材料のいずれも用いることができる。有機化合物であれば低分子化合物及び高分子化合物のいずれをも使用することができる。発光性有機材料としては、リン光性有機化合物および金属錯体が好ましい。金属錯体の中にはリン光性を示すものもあり、かかる金属錯体も好ましく用いられる。本発明においては、特にシクロメタル化錯体を用いることが発光効率向上の観点から非常に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２－フェニルピリジン誘導体、７，８－ベンゾキノリン誘導体、２－（２－チエニル）ピリジン誘導体、２－（１－ナフチル）ピリジン誘導体、２－フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するＩｒ、ＰｄおよびＰｔ等の錯体が挙げられるが、イリジウム（Ｉｒ）錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。なお、シクロメタル化錯体には、三重項励起子から発光する化合物も含まれ、発光効率向上の観点から好ましい。
　また、発光性高分子化合物としては、ＭＥＨ－ＰＰＶなどのポリ－ｐ－フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体；ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物；低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー；等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
　発光層１５は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
　第３の導電層１６は、第１の導電層１２との間で電圧を印加し、発光層１５に電子を注入する。即ち、本実施の形態では第３の導電層１６は、陰極層である。
　第３の導電層１６に使用される材料としては、第１の導電層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Ａｌ、ＭｇＡｇ合金、ＡｌＬｉやＡｌＣａなどのＡｌとアルカリ金属の合金等の材料を例示することができる。
　ただし、第３の導電層１６の材料は、エレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６側から光を取り出したい場合（第３の導電層１６側の面が光を取出す面、すなわち、発光面となる場合）は、例えば、第１の導電層１２と同様な発光光に対して透明な材料を用いることが好ましい。
　第３の導電層１６の厚さは０．０１μｍ～１μｍが好ましく、０．０５μｍ～０．５μｍがより好ましい。
　また、第３の導電層１６から発光層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、図示しない陰極バッファ層を、第３の導電層１６に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、第３の導電層１６より仕事関数の低いことが必要であり、金属材料が好適に用いられる。例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、あるいはこれら金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる単体あるいは２つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは０.０５ｎｍ～５０ｎｍが好ましく、０.１ｎｍ～２０ｎｍがより好ましく、０.５ｎｍ～１０ｎｍがより一層好ましい。
　第２の導電層１４と第３の導電層１６の間に、発光層１５以外の層が形成されていてもよい。このような層としては正孔輸送層、正孔ブロック層、電子輸送層等を例示することができ、それぞれの機能に応じて、上記のホスト材料として例示した電荷輸送性化合物のほか、公知の材料を用いることができる。
　コンタクトホール１７の形状は、例えば、円柱形状、四角柱形状などとすることができるが、これに限られるものではない。
　誘電体層１３上に形成される発光層１５の面積を大きくし、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度を高くするため、コンタクトホール１７の大きさは、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間で電気的な接続が十分可能である限りにおいて、より小さいことが望ましい。本実施の形態においてコンタクトホール１７の大きさは、発光面側から基板１１に対して鉛直方向から見た場合、図５（ａ）～（ｂ）に示すように、コンタクトホール１７の形状を内包する最小円（最小内包円）１７ａの直径で表す。即ち、図５（ａ）では、コンタクトホール１７が正方形状である場合の最小内包円を１７ａで示し、図５（ｂ）では、コンタクトホール１７が正六角形状である場合の最小内包円を１７ａで示している。そして最小内包円１７ａの直径は、０．０１μｍ～２μｍであることが好ましい。例えばコンタクトホール１７が円柱形状である場合、その円柱の直径は０．０１μｍ～～２μｍであることが好ましい。
　また、発光面側から見たコンタクトホール１７の占める面積の割合が発光領域の面積に対して０．１以下であることが好ましく、０．００１～０．１であることが特に好ましい。これによって輝度が高い発光を得ることが可能となる。
　更に、コンタクトホール１７は、１つの発光領域に少なくとも１０２個以上、好ましくは１０４個以上形成されることが好ましい。更にこれら多数のコンタクトホール１７が発光領域内で均一に分布していることが好ましい。ただし、コンタクトホール１７の個数の上限は、前述したとおり、発光領域面におけるコンタクトホール１７の占める面積の割合が０．１以下となる範囲であることが好ましい。これらにより発光領域における発光の均一性が高まる。なお、図１は模式図であるので必ずしもこれら各数値の比を表すものとしていない。
　更に図１でコンタクトホール１７は誘電体層１３内にのみ形成されているが、更に第１の導電層１２及び／または第３の導電層１６にまで延伸し貫通して形成されていてもよい。
　なお上述した例では、第１の導電層１２を陽極層とし、第３の導電層１６を陰極層とする例について説明を行なったがこれに限られるものではなく、第１の導電層１２を陰極層とし、第３の導電層１６を陽極層としてもよい。
（エレクトロルミネッセント素子の製造方法）
　次に、本発明のエレクトロルミネッセント素子の製造方法について、図１で説明を行ったエレクトロルミネッセント素子１０の場合を例に取り説明を行う。
　図２（ａ）～（ｅ）は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０の製造方法について説明した図である。
　まず基板１１上に第１の導電層１２、誘電体層１３を順に積層する形で形成する（図２（ａ））。これらの層を形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。また、塗布成膜方法（即ち、目的とする材料を溶剤に溶解させた状態で基板に塗布し乾燥する方法）が可能な場合は、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などの方法を用いて成膜することも可能である。
　次に誘電体層１３にコンタクトホール１７を形成する。コンタクトホール１７の形成には、例えば、リソグラフィーを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず誘電体層１３の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層７１を形成する（図２（ｂ））。
　そして、コンタクトホール１７を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線（ＵＶ：Ultra Violet）、電子線（ＥＢ：Electron Beam）等により露光を行う。ここで、等倍露光（例えば、接触露光やフロキシ露光の場合）を行えばマスクパターンと等倍のコンタクトホール１７のパターンを、縮小露光（例えば、ステッパーを使用した露光の場合）を行えば、マスクパターンに対して縮小されたコンタクトホール１７のパターンを、それぞれ形成することができる。次に、現像液を用いてレジスト層７１の露光部分を除去すると、パターンの部分のレジスト層７１が除去される（図２（ｃ））。
　次に、露出した誘電体層１３の部分を（場合によっては第１の導電層１２の部分も）エッチング除去し、コンタクトホール１７を形成する（図２（ｄ））。エッチングは、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ：Reactive Ion Etching）や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。なお、エッチングを行う際にエッチングの条件（処理時間、使用ガス、圧力、基板温度）を調節することにより、コンタクトホール１７が貫通する層を選択することができる。
　またコンタクトホール１７の形成は、ナノインプリント法による方法で行うことができる。
　具体的にはレジスト層７１を形成した後に、パターンを形成するための所定の凸パターンが描画されたマスクを、レジスト層７１表面に、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、熱あるいは／および光をレジスト層７１に照射することにより、レジスト層７１を硬化させる。次にマスクを除去することにより、レジスト層７１表面に凸パターンに対応するコンタクトホール１７のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、コンタクトホール１７を形成することができる。
　そして第２の導電層１４、発光層１５、第３の導電層１６を順に積層する形で形成する（図２（ｅ））。これらの層を形成するには、第１の導電層１２、誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。なお第２の導電層１４を形成する際には、コンタクトホール１７内部に第２の導電層１４を形成する材料を充填するために塗布成膜方法を使用することが好ましい。
　以上の工程により、エレクトロルミネッセント素子１０を製造することができる。また、エレクトロルミネッセント素子１０を長期安定的に用い、エレクトロルミネッセント素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、エレクトロルミネッセント素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の第３の導電層１６の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時にエレクトロルミネッセント素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分がエレクトロルミネッセント素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
（表示装置）
　次に、以上詳述したエレクトロルミネッセント素子を備える表示装置について説明を行う。
　図３は、本実施の形態におけるエレクトロルミネッセント素子を用いた表示装置の一例を説明した図である。
　図３に示した表示装置２００は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板２０２、陽極配線２０４、陽極補助配線２０６、陰極配線２０８、絶縁膜２１０、陰極隔壁２１２、エレクトロルミネッセント素子２１４、封止プレート２１６、シール材２１８とを備えている。
　表示装置基板２０２としては、例えば、矩形状のガラス基板等の透明基板を用いることができる。表示装置基板２０２の厚みは、特に限定されないが、例えば０．１～１ｍｍのものを用いることができる。
　表示装置基板２０２上には、複数の陽極配線２０４が形成されている。陽極配線２０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線２０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯ（Indium Tin Oxide）を用いることができる。また陽極配線２０４の厚さは例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線２０４の端部の上には、陽極補助配線２０６が形成される。陽極補助配線２０６は陽極配線２０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線２０６は、表示装置基板２０２の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線２０６を介して陽極配線２０４に電流を供給することができる。陽極補助配線２０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ～６００ｎｍの金属膜によって構成される。
　また、エレクトロルミネッセント素子２１４上には、複数の陰極配線２０８が設けられている。複数の陰極配線２０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線２０４と直交するように配設されている。陰極配線２０８には、Ａｌ又はＡｌ合金を使用することができる。陰極配線２０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍである。また、陰極配線２０８の端部には、陽極配線２０４に対する陽極補助配線２０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線２０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線２０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
　表示装置基板２０２上には、陽極配線２０４を覆うように絶縁膜２１０が形成される。絶縁膜２１０には、陽極配線２０４の一部を露出するように矩形状の開口部２２０が設けられている。複数の開口部２２０は、陽極配線２０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部２２０において、後述するように陽極配線２０４と陰極配線２０８の間にエレクトロルミネッセント素子２１４が設けられる。すなわち、それぞれの開口部２２０が画素となる。従って、開口部２２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜２１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ～３００ｎｍとすることができ、開口部２２０の大きさは、例えば、３００μｍ×３００μｍとすることができる。
　陽極配線２０４上の開口部２２０の位置に対応した箇所に、エレクトロルミネッセント素子２１４が形成されている。なお、ここでエレクトロルミネッセント素子２１４は、陽極配線２０４が基板１１の代わりとなるため、陽極配線２０４の上に直接、第１の導電層１２、誘電体層１３、第２の導電層１４、発光層１５、第３の導電層１６（図１参照）が形成されている。エレクトロルミネッセント素子２１４は、開口部２２０において陽極配線２０４と陰極配線２０８とに挟持されている。すなわち、エレクトロルミネッセント素子２１４の第１の導電層１２が陽極配線２０４と接触し、第３の導電層１６が陰極配線２０８と接触する。エレクトロルミネッセント素子２１４の厚さは、例えば、１５０ｎｍ～２００ｎｍとすることができる。
　絶縁膜２１０の上には、複数の陰極隔壁２１２が陽極配線２０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁２１２は、陰極配線２０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線２０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁２１２の間にそれぞれ陰極配線２０８が配置される。陰極隔壁２１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ～３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
　表示装置基板２０２は、封止プレート２１６とシール材２１８を介して貼り合わせられている。これにより、エレクトロルミネッセント素子２１４が設けられた空間を封止することができ、エレクトロルミネッセント素子２１４が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート２１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ～１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。
　このような構造の表示装置２００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線２０６、図示しない陰極補助配線を介して、エレクトロルミネッセント素子２１４に電流を供給し、発光層１５を発光させ、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応したエレクトロルミネッセント素子２１４の発光、非発光を制御装置により制御することにより、表示装置２００に画像を表示させることができる。
（照明装置）
　次に、エレクトロルミネッセント素子１０を用いた照明装置について説明を行う。
　図４は、本実施の形態におけるエレクトロルミネッセント素子を備える照明装置の一例を説明した図である。
　図４に示した照明装置３００は、上述したエレクトロルミネッセント素子１０と、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１（図１参照）に隣接して設置され第１の導電層１２（図１参照）に接続される端子３０２と、基板１１（図１参照）に隣接して設置されエレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６（図１参照）に接続される端子３０３と、端子３０２と端子３０３とに接続しエレクトロルミネッセント素子１０を駆動するための点灯回路３０１とから構成される。
　点灯回路３０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子３０２と端子３０３を通して、エレクトロルミネッセント素子１０の第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電流を供給する。そして、エレクトロルミネッセント素子１０を駆動し、発光層１５（図１参照）を発光させて、基板１１を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層１５は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用したエレクトロルミネッセント素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。
（実施例１）
　以下の方法によりエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　まず基板１１として石英ガラスからなるガラス基板（２５ｍｍ角、厚さ１ｍｍ）上に、スパッタ装置（キヤノンアネルバ株式会社製Ｅ－４０１ｓ）を用いて、第１の導電層１２としてＩＴＯ（Indium Tin Oxide）膜を１５０ｎｍ、誘電体層１３として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）層を５０ｎｍ、順に積層して成膜した。
　次に、フォトレジスト（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製ＡＺ１５００）をスピンコート法により約１μｍ成膜した。次に、石英（板厚３ｍｍ）を基材とし、円を三角格子状に配置したパターンに対応するマスクＡを作製し、ステッパー露光装置（ニコン製、型式ＮＳＲ－１５０５ｉ６）を用いて、１／５縮尺で露光を行った。次に、ＴＭＡＨ（Tetramethyl ammonium hydroxide：　（ＣＨ３）４ＮＯＨ）１．２％液により現像し、レジスト層をパターン化した。そして、この後に、１３０℃で１０分間熱を加えた（ポストベイク処理）。
　次に反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を用いて、反応ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で、１８分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、ＳｉＯ２層を貫通するコンタクトホール１７を形成した。このコンタクトホール１７は直径１μｍの円柱状であり、ＳｉＯ２層の全面に４μｍピッチで三角格子状に配列して形成された。
　次に、ポリ（３，４）－エチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホン酸塩（ＰＳＳ）との混合物（質量比でＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ＝１：６）の水懸濁液（含有量１．５質量％）をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間放置し乾燥することで、第２の導電層１４を形成した。
　次に、上記の第２の導電層１４上に、以下に示す化合物（Ａ）のキシレン溶液をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、２１０℃で１時間放置し乾燥することで、正孔輸送層を形成した。
　次に、上記の正孔輸送層上に、以下に示す化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）を質量比９：１：９０で含むキシレン溶液をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間放置し乾燥することで、発光層１５を形成した。
　次に、上記の発光層１５上に、陰極バッファ層としてフッ化ナトリウム（４ｎｍ）、第３の導電層１６としてアルミニウム（１３０ｎｍ）を順に蒸着法により成膜することでエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作成されたエレクトロルミネッセント素子は、基板面側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察したところ、前記発光領域中のコンタクトホールの数は、約２×１０７個であった。また、該発光領域の面積に対してコンタクトホールの占める面積の割合は０．０５７であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
（実施例２）
　発光層の組成を、以下に示す化合物（Ｅ）：化合物（Ｆ）：化合物（Ｇ）：化合物（Ｄ）＝１０：０．４：０．６：８９（質量比）としたほかは実施例１と同様にしてエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作成されたエレクトロルミネッセント素子は、基板面側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察したところ、前記発光領域中のコンタクトホールの数は、約２×１０７個であった。また、該発光領域の面積に対してコンタクトホールの占める面積の割合は０．０５７であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
（実施例３）
　まず実施例１と同様にして石英ガラス基板上に、第１の導電層１２として１５０ｎｍのＩＴＯ膜および誘電体層１３として５０ｎｍのＳｉＯ２層を順に積層して成膜した。
　次に実施例１と同様にして、ＳｉＯ２層上に１μｍのフォトレジスト層を成膜した後、石英を基材とし、円を三角格子状に配置したパターンに対応するマスクＢを用い、ステッパー露光装置にて１／５縮尺でフォトレジスト層に露光を行った。次にＴＭＡＨの１．２％液により現像し、１３０℃で１０分間加熱することでフォトレジスト層をパターン化した。
　次に反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を用いて、反応性ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で、１８分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。その後、反応性ガスをＣｌ２とＳｉＣｌ４の混合ガスに替え、圧力１Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝２００／１００（Ｗ）の条件で５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、ＳｉＯ２層およびＩＴＯ膜を貫通するコンタクトホール１７を形成した。このコンタクトホール１７は直径０．５μｍの円柱状であり、ＳｉＯ２層およびＩＴＯ膜の全面に１．６μｍピッチで三角格子状に配列して形成された。
　次にスパッタ装置を用いて、ＳｉＯ２層上およびコンタクトホール１７内の全面に、第２の導電層１４として２０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した。
　次に実施例１と同様にして、第２の導電層１４上に正孔輸送層、発光層１５、陰極バッファ層および第３の導電層１６を順に積層して形成することでエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作製されたエレクトロルミネッセント素子は、基板面側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察したところ、前記発光領域中のコンタクトホール１７の数は、約１．４×１０８個であった。また、該発光領域の面積に対してコンタクトホール１７の占める面積の割合は０．０８９であった。なお、ＳｉＯ２層の屈折率は１．４であった。
（比較例１）
　フォトレジスト層に露光する時のパターンマスクとしてマスクＣを用いたほかは実施例１と同様にしてエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作製されたエレクトロルミネッセント素子は、基板面側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有しており、直径２．５μｍの円柱状でＳｉＯ２層の全面に５μｍのピッチで三角格子状に配列して形成されたコンタクトホールを有していた。このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察したところ、前記発光領域中のコンタクトホールの数は、約１．４×１０７個であった。また、該発光領域の面積に対してコンタクトホールの占める面積の割合は０．２３であった。なお、ＳｉＯ２層の屈折率は１．４であった。
　実施例１～３及び比較例１で作製したエレクトロルミネッセント素子に直流電源（ケースレーインスツルメンツ株式会社製、型式ＳＭ２４００）により電圧を印加したところ、各実施例ではいずれも目視で発光面内における輝度が均一な白色光が観察されたが、比較例１では不均一な部分が観察された。
　また、以下の表１に実施例１～３及び比較例１で作製したエレクトロルミネッセント素子を３００ｃｄ／ｍ２の平均輝度で点灯させた時の発光効率と駆動電圧を示した。実施例１～３のエレクトロルミネッセント素子は、比較例１のエレクトロルミネッセント素子に比較して発光効率が高く、低い電圧で駆動できる優れた特性も有する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
１０…エレクトロルミネッセント素子、１１…基板、１２…第１の導電層、１３…誘電体層、１４…第２の導電層、１５…発光層、１６…第３の導電層、１７…コンタクトホール、１７ａ…最小内包円、２００…表示装置、３００…照明装置

Claims (10)

  1. 　第１の導電層、誘電体層、第２の導電層、発光層および第３の導電層が順に積層された積層部と、少なくとも前記誘電体層を貫通し当該第１の導電層および当該第２の導電層を電気的に接続するコンタクトホールとを備え、
    　発光面側から見たとき、
    　（i）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、
    　（ii）前記コンタクトホールの個数は、１つの前記発光領域あたり１０２個以上であると共に、当該コンタクトホールの占める面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．１以下となる個数である
    　ことを特徴とするエレクトロルミネッセント素子。
  2. 　前記コンタクトホールの占める面積の割合は、前記発光領域の面積に対して０．００１～０．１である請求項１に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  3. 　発光面側から見た前記コンタクトホールの形状は、当該形状を内包する最小円の直径が０．０１μｍ～２μｍである請求項１または２に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  4. 　前記コンタクトホールは、前記第１の導電層を更に貫通して形成される請求項１乃至３の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  5. 　前記第１の導電層、前記誘電体層および前記第２の導電層が、発光する光の波長に対して透明である請求項１乃至４の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  6. 　前記誘電体層の屈折率は、１．０～１．５である請求項１乃至５の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  7. 　前記第２の導電層は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含む請求項１乃至６の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  8. 　前記第２の導電層と第３の導電層の間に、正孔輸送層、正孔ブロック層及び電子輸送層から選ばれる少なくとも１層を更に備える請求項１乃至７の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  9. 　請求項１乃至８の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備えることを特徴とする表示装置。
  10. 　請求項１乃至８の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備えることを特徴とする照明装置。
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