WO2010090197A1 - 透明導電膜形成体及びその製造方法 - Google Patents

透明導電膜形成体及びその製造方法 Download PDF

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conductive film
sputtering
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昌浩 伊達
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シャープ株式会社
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    • G02F1/1333—Constructional arrangements; Manufacturing methods
    • G02F1/1343—Electrodes
    • G02F1/13439—Electrodes characterised by their electrical, optical, physical properties; materials therefor; method of making

Definitions

  • the present invention relates to a transparent conductive film formed body having a transparent conductive film formed on the surface of a substrate and a method for producing the same, and for example, a transparent conductive film suitably used for a TFT array substrate, a color filter substrate, etc.
  • the present invention relates to a formed body and a manufacturing method thereof.
  • Transparent and low resistance transparent conductive films are widely used for transparent electrodes such as liquid crystal display devices and solar cells.
  • a TFT array substrate, a color filter substrate, and the like of a liquid crystal display device are configured as a transparent conductive film forming body having a transparent conductive film on the surface.
  • an Indium Tin Oxide (hereinafter referred to as ITO) film is generally used.
  • ITO film an Indium Tin Oxide (hereinafter referred to as ITO) film is generally used.
  • Known methods for producing an ITO film include physical film formation methods such as sputtering, vacuum deposition, and ion plating, and chemical film formation methods such as CVD.
  • the sputtering method is mainly used because the film quality is good and the productivity is high.
  • a direct current (DC) sputtering method is known as a method for producing an ITO film using a sputtering method.
  • the DC sputtering method is a method of forming an ITO film on the substrate surface by sputtering the target made of ITO by applying a DC voltage to the cathode on the target side with the substrate periphery as an anode (ground position).
  • FIG. 1A a so-called AC sputtering method is proposed in which sputtering is performed by dividing a target into a plurality of parts and applying an AC voltage between adjacent targets (for example, a patent). Reference 1).
  • a pair of targets 102 a and 102 a provided in the vacuum chamber 101 are alternately polarized at a predetermined frequency via an AC power source 103.
  • a voltage is applied to change each of the targets 102a and 102a alternately between an anode electrode and a cathode electrode, a glow discharge is generated between the anode electrode and the cathode electrode to form a plasma atmosphere, and each target 102a and 102a is sputtered.
  • a thin film is formed on the surface of the substrate 104.
  • the plasma intensity distribution is as shown by the plasma image P.
  • a magnet assembly 105 (see FIG. 1C) is arranged behind the targets 102a and 102a, and a closed loop tunnel-like magnetic flux is formed in front of the targets 102a and 102a.
  • the magnet assembly 105 is configured to swing in the direction of the adjacent targets 102a and 102a.
  • the actual plasma intensity is made uniform to some extent on the target surface by swinging the magnet assembly 105 during sputtering.
  • the cause of the stripe unevenness 106 is estimated as follows. If the distances D1 and D2 of the stripe unevenness 106 of the ITO film shown in FIG. 1B are viewed closely, the distance d1 between the pair of targets 102a and 102a and the width d2 of one target 102a shown in FIG. It was found that it occurred in a cycle. As shown in FIG. 1C, the target 102a is formed in a rectangular shape in plan view. As shown in the figure, the plurality of pairs of targets 102a and 102a are arranged in parallel in the longitudinal direction.
  • the portion corresponding to the seam between the targets is weak in discharge, so that the difference in the film quality of the ITO film becomes remarkable, resulting in streak-like unevenness (streaks unevenness).
  • streak-like unevenness streak-like unevenness
  • the problem to be solved by the present invention is that the transparent conductive film has a uniform film quality on the surface of the substrate even when the size of the substrate is increased or the thickness of the transparent conductive film is increased. It is in providing the transparent conductive film formation body which can be formed, and its manufacturing method.
  • the transparent conductive film forming body of the present invention is a transparent conductive film forming body in which the transparent conductive film is formed by a sputtering method on at least one side of the substrate.
  • the transparent conductive film is formed by a sputtering method on at least one side of the substrate.
  • portions having different film qualities are periodically formed in one direction of the substrate, and in the film thickness direction of the transparent conductive film, the periods of the portions having different film qualities are continuous or stepped in one direction of the substrate.
  • the gist is that they are formed in a state of being shifted.
  • the method for producing a transparent conductive film forming body includes a target unit in which a pair of rectangular target elements are arranged adjacent to each other in a width direction in a film forming chamber including a vacuum chamber into which a gas can be introduced.
  • a plurality of sets are arranged in the adjacent direction of the element to constitute a transparent conductive film target, and sputtering is performed by alternately applying a negative potential and a ground potential or a positive potential to the pair of target elements using an AC power source.
  • the substrate is moved and sputtered to form a transparent conductive film so that the position of the substrate with respect to the target changes at the start and end of film formation.
  • the transparent conductive film formed body of the present invention is formed so that even if the transparent conductive film has unevenness of different film qualities in one direction in the surface direction, the unevenness is formed in a state shifted in one direction in the film thickness direction. If the transparent conductive film is viewed in the entire film thickness direction even if the direction is uneven, the unevenness is canceled out, and a transparent conductive film having a uniform film quality can be obtained.
  • the method of manufacturing a transparent conductive film forming body according to the present invention is a method of forming a transparent conductive film by moving the substrate and performing sputtering so that the position of the substrate with respect to the target changes at the start and end of film formation.
  • a method of forming a transparent conductive film by sputtering while moving the substrate so that the position of the substrate relative to the target changes during film formation, between the target elements, etc. It is possible to prevent the unevenness of the film quality generated due to the different plasma intensities and to form the film quality of the substrate surface uniformly. In particular, even when the size of the substrate is increased or the film thickness of the transparent conductive film is increased, it is possible to uniformly form the film quality of the transparent conductive film on the surface of the substrate. can get.
  • FIG. 1A and 1B are diagrams for explaining a conventional method for producing a transparent conductive film forming body, wherein FIG. 1A is a cross-sectional view schematically showing an AC sputtering apparatus, and FIG. 1B is a plan view showing a substrate surface after sputtering. It is a figure and (c) is a top view of a pair of target used with the apparatus of (a).
  • FIG. 2 is an explanatory view showing an outline of an AC magnetron sputtering apparatus used in the method for producing a transparent conductive film formed body of the present invention.
  • FIG. 3 is a plan view of the target. 4A and 4B show a magnet unit, in which FIG. 4A is a perspective view and FIG.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along line BB in FIG.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing an outline of a film forming chamber showing an example of a method for producing a transparent conductive film formed body of the present invention, (a) shows a state where the substrate is in the first position, and (b) shows the substrate. Is in the second position.
  • FIG. 6A shows that after the first film formation step, in the second film formation step, the same position as the second film formation chamber corresponding to the first stop position of the first film formation chamber is set as the second stop position.
  • FIG. 5 is a graph showing an image of plasma distribution on the substrate surface in each film forming step when the first stop position and the second stop position in each film formation are different.
  • FIG. 7 is an explanatory view showing the positional relationship between the target and the substrate in the method for producing a transparent conductive film formed body of the present invention.
  • FIG. 2 is an explanatory view showing an outline of an example of an AC magnetron sputtering apparatus used in the method for producing a transparent conductor formed body of the present invention.
  • An AC magnetron sputtering apparatus 1 (hereinafter also referred to as a sputtering apparatus) shown in FIG. 2 includes a film forming chamber 2 formed as a vacuum chamber.
  • the film forming chamber 2 is provided with a vacuum device 4 having an exhaust means 3 such as a rotary pump or a molecular pump.
  • the inside of the film forming chamber 2 can be maintained at a predetermined degree of vacuum by the vacuum device 4.
  • a gas supply device 6 is connected to the film forming chamber 2 from a gas supply source 5 of a sputtering gas such as Ar via a pipe provided with a mass flow controller.
  • the gas supply device 6 is configured to supply a sputtering gas at a constant flow rate into the film forming chamber 2.
  • the sputtering apparatus 1 includes a substrate transfer means (not shown) for transferring the substrate holder 8.
  • a well-known apparatus can be used for a board
  • the sputtering apparatus 1 can transport the substrate 7 mounted on the substrate holder 8 to a predetermined position by the substrate transport means.
  • the substrate transfer means can move and stop the substrate 7 in the width direction of the target 9 and hold it at a predetermined position. Further, the substrate transfer means can move the substrate 7 continuously or intermittently.
  • the substrate transfer means is formed so as to be able to move the substrate even during sputtering.
  • the sputtering apparatus 1 is provided with a substrate transfer chamber and the like adjacent to the film formation chamber 2 in addition to the film formation chamber 2, and a gate valve or the like. These chambers can be opened and closed.
  • the substrate 7 can be transferred from the load lock chamber into the film forming chamber 2 by the substrate transfer means.
  • FIG. 3 is a plan view of the target.
  • the target 9 includes a pair of adjacent target elements 9a arranged in parallel to form one target unit 9U.
  • the target 9 is configured by arranging a plurality of the target units 9U in parallel.
  • the target element 9a is formed as a plate having a rectangular shape in plan view.
  • the short direction left-right direction in FIG. 3 when the target element 9a is viewed in plan
  • the vertical direction is called the longitudinal direction.
  • the entire width of the target 9 shown in the left-right direction in the drawing is formed to be larger than the width of the substrate 7.
  • the width of the target 9 is large enough to cover the substrate 7 when the substrate 7 is moved in the width direction during sputtering described later.
  • the target unit 9U is connected to each target unit 9U with an AC power source 10 that alternately applies a negative potential and a ground potential (or a positive potential) to a pair of target elements 9a.
  • an AC power source 10 that alternately applies a negative potential and a ground potential (or a positive potential) to a pair of target elements 9a.
  • a negative voltage is applied to one of the target elements 9a, and a ground potential is applied to the other.
  • the target element 9a to which a negative voltage is applied is sputtered as a cathode.
  • the target elements 9a are alternately sputtered by alternately switching the potential of the target elements 9a in accordance with the frequency of the AC power supply 10.
  • FIG. 2 a magnet unit 11 for generating a tunnel-shaped poloidal magnetic field on the surface of the target 9 is provided on the back surface of the target 9.
  • the magnet units 11 are provided in a number corresponding to the target elements 9a.
  • FIG. 4A is a perspective view showing the magnet unit
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along line BB in FIG.
  • the magnet unit 11 includes a support plate 11a, a center magnet 11b, a surrounding magnet 11c, and the like.
  • the width M of the magnet unit 11 is formed to be approximately half the width (A / 2) of the width A (see FIG. 5B) of the target element 9a.
  • the magnet unit 11 is provided with a swinging device (not shown) for reciprocating the magnet unit 11 in parallel in the width direction of the target element 9a.
  • the swinging device can swing the magnet unit 11 left and right in the width direction of the target element 9a at a predetermined speed while performing sputtering.
  • the oscillating device may be oscillated by moving the magnet unit 11 intermittently or continuously.
  • the position of the magnetic flux 11d (see FIG. 4B) on the surface of the target element 9a. Change. As a result, the erosion area of the target element 9a varies during sputtering, and the entire target element 9a is eroded as uniformly as possible, so that the utilization efficiency of the target element 9a can be improved.
  • the method for producing a transparent conductive film forming body of the present invention basically uses an AC magnetron sputtering method.
  • the method for forming the transparent conductive film by the AC magnetron sputtering method can be performed, for example, as follows.
  • a target unit 9U in which a pair of rectangular target elements 9a and 9a are arranged adjacent to each other in the width direction of the target element in a film forming chamber 2 composed of a vacuum chamber capable of introducing gas, A plurality of sets are arranged in the direction adjacent to the target element 9a to form a target 9 of a transparent conductive film.
  • the substrate 7 is placed inside the film forming chamber 2 so that the target 9 and the substrate 7 face each other, and after the pressure inside the film forming chamber 2 is reduced, a sputtering gas is introduced so as to have a predetermined pressure.
  • a sputtering gas is introduced so as to have a predetermined pressure.
  • a predetermined pressure is reached and heat treatment or the like is performed as necessary, either one of a negative potential and a ground potential (or positive potential) is alternately applied to the target elements 9a and 9a using the AC power source 10.
  • Sputter The frequency of the AC power supply at the time of sputtering is, for example, about 20 to 50 kHz.
  • a magnetic field is generated by the magnet unit 11 disposed on the back side of the target 9 to generate plasma, and a thin film of a transparent conductive film is formed on the surface of the substrate 7 by magnetron sputtering.
  • the magnet unit 11 swings between the position J1 of one width direction end of the target element 9a and the position J2 of the other width direction end.
  • sputtering when performing the above-described magnetron sputtering, if the sputtering is performed with the substrate 7 stationary in the film forming chamber 2, the plasma intensity between the target elements 9a and 9a decreases, In order to prevent the film quality of the transparent conductive film formed on the corresponding substrate surface from being different and uneven, there is a great feature in that sputtering is performed by moving the substrate 7.
  • Specific means for performing sputtering by moving the substrate 7 include the following modes. (1) A method of performing sputtering by moving the substrate so that the position of the substrate relative to the target changes at the start of film formation and at the end of film formation. (1-1) A method of performing sputtering using two film forming chambers.
  • (1-2) A method of performing sputtering using one film formation chamber.
  • (2) A method of performing sputtering while moving the substrate so that the position of the substrate with respect to the target changes during film formation.
  • (2-1) A method of performing sputtering while moving the substrate in one direction.
  • (2-2) A method in which the substrate is reciprocated between the first position and the second position, so-called sputtering while the substrate is swung.
  • the first aspect of the method for producing a transparent conductive film forming body of the present invention is an apparatus in which the film forming chamber 2 is composed of two film forming chambers, a first film forming chamber and a second film forming chamber, as the sputtering apparatus 1.
  • the substrate is moved to the second film forming chamber, and the target is positioned relative to the target of the substrate in the first film forming chamber.
  • the transparent conductive film is formed on the surface of the substrate by performing the second film formation process by holding the substrate at a position shifted in the width direction of the element and performing sputtering.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing an outline of a film forming chamber showing an example of a method for producing a transparent conductive film formed body of the present invention, (a) shows a state where the substrate is in the first position, and (b) shows the substrate. Is in the second position.
  • a sputtering apparatus including two film formation chambers (first film formation chamber and second film formation chamber) formed to the same specifications as the film formation chamber is used.
  • the first film forming chamber and the second film forming chamber include the same target 9 in which the target elements 9a are arranged in the same manner.
  • both the film forming chambers are configured in the same manner for all other equipment such as a magnet unit, and can be formed under the same film forming conditions.
  • the sputtering apparatus is formed so that the substrate 7 can be moved between the first film forming chamber and the second film forming chamber by a substrate transfer means (not shown).
  • the substrate 7 is held at a predetermined first position inside the first film formation chamber, and sputtering is started with the substrate 7 stopped.
  • An ITO thin film is formed on the surface of the substrate 7 to a predetermined thickness, and sputtering is completed.
  • the substrate 7 is moved to the second film formation chamber and the second film formation step is performed with the substrate 7 stopped at the second position.
  • the second film forming step sputtering is started in a state where the substrate 7 is stopped at a position (second position) different from the position of the second film forming chamber corresponding to the first position of the first film forming chamber.
  • the second ITO thin film is formed to a predetermined thickness on the surface of the first ITO thin film on the surface 7, and the sputtering is finished.
  • the second position where the substrate 7 is held in the second film formation chamber is in the left direction in the horizontal direction in which the substrate 7 is adjacent to the target element 9a in the direction adjacent to the target element 9a. This is a position shifted by 1/2 of the width A of the target element 9a.
  • a point on the substrate 7 is shown as an X point for convenience.
  • the point X of the substrate 7 corresponds to the target element 9a of one target unit 9U and the target element 9a of the adjacent target unit 9U.
  • the position of the seam On the other hand, at the second position of the second film formation chamber, the point X of the substrate 7 has moved to the left in the figure by 1 ⁇ 2 of the width A of the target element in the width direction of the target element 9a. The position is substantially the center of 9a.
  • an ITO film is further formed to a predetermined thickness on the ITO film formed to a predetermined thickness in the first film forming step.
  • the film in the first film formation step, can be formed to half the final thickness, and in the second film formation process, the ITO film can be formed to the remaining half thickness.
  • the position of the substrate 7 is set to the target in the second film formation step as shown in FIG. 5B.
  • 9 is sputtered at a position shifted by 1 ⁇ 2 of the width A of the target element 9a to form the second ITO film, so that unevenness in film quality in the first film forming process can be eliminated. That is, the film quality of the ITO film depends on the plasma density distribution during sputtering. In the portion where the plasma density is high, the erosion region of the target 9 becomes large and the reactivity becomes high.
  • the plasma density is low, such as the joint between the target elements 9a and 9a, a non-erosion region of the target 9 is formed and the reactivity is weakened. Also, the reactivity of the vicinity of the central portion in the width direction of the target element 9a is weak due to the relationship between the swing distance and swing pitch of the magnet unit 11. As described above, since the surface of the target 9 has a plasma density distribution, the erosion of the target 9 becomes non-uniform.
  • the ITO film formed by the AC sputtering method with the substrate 7 stopped reflects the plasma density distribution, and is a half of the width A of the target element 9a (A / 2).
  • the substrate 7 is stopped at the first position in the first film formation chamber to perform the first film formation, and then the substrate 7 is moved to the second film formation chamber to move the substrate with respect to the target 9.
  • the second film formation is performed in a state where the substrate is stopped at the second position where the positions of are different, the density distribution of the plasma can be made uniform, so that the unevenness in the film quality of the ITO film can be eliminated.
  • sputtering is performed in the first film forming chamber as shown in FIG. 5 to form a first ITO film on the surface of a substrate (material: glass) having a width of 2400 mm. Then, the first film forming step was performed. Next, the substrate is transferred to the second film formation chamber, and is moved to the second position shifted in the width direction by half the width A of the target element with respect to the position of the second film formation chamber corresponding to the same position as the first film formation chamber. Sputtering was performed in a stopped state, and a second ITO film was formed on the first ITO film, and a second film forming step was performed. The resistance value of the formed ITO film was measured.
  • the sputtering conditions for the ITO film are as follows. ⁇ Sputtering pressure: 0.3PA Gas flow rate: Ar 0.65 SLM, H 2 O 12 sccm -Discharge time: 20 seconds (thickness: 650 mm) in the first film formation step, Second film forming step 20 seconds (thickness 650 mm, total thickness 1300 mm), ⁇ Discharge Power: 25 kW
  • FIG. 6A shows that after the first film formation step, in the second film formation step, the same position as the second film formation chamber corresponding to the first stop position of the first film formation chamber is set as the second stop position.
  • It is a graph which shows the resistance value of the ITO film
  • FIG. 4B shows the second film formation step, in which sputtering is performed with the substrate stopped with a position different from the position of the second film formation chamber corresponding to the first stop position of the first film formation chamber as the second stop position.
  • FIG. 4C is a graph showing an image of the plasma distribution on the substrate surface in each film forming step when the first stop position and the second stop position are different at the time of each film formation, and the vertical axis indicates the plasma. Strength, and the horizontal axis is the distance in the substrate width direction. As shown in FIG.
  • the resistance value of the ITO film from 400 mm to 2000 mm from one end in the width direction of the substrate is Unevenness was observed in the range of about 35 ⁇ / ⁇ to 50 ⁇ / ⁇ , and the in-plane variation was 17%.
  • the resistance value of the ITO film up to 2000 mm was about 38 ⁇ / ⁇ to 40 ⁇ / ⁇ , and the in-plane variation was stable at 2.5%, and good results were obtained.
  • the plasma distribution of the first film forming process and the plasma distribution of the second film forming process are changed to the target element. Since the state can be shifted by a half of the width A of 9a, the total plasma intensity distribution on the substrate can be averaged, and the film quality variation observed in the width A of the target element 9a can be averaged. did it.
  • the first film forming process for performing sputtering at the first position and the second film forming process for performing sputtering at the second position are performed separately for the first film forming chamber and the second film forming chamber, respectively. In this case, productivity can be increased as compared with the case where the first film formation step and the second film formation step are performed in one chamber.
  • Example 2 In the second aspect of the present invention, sputtering is performed in one film formation chamber, whereas the first aspect performs sputtering using two film formation chambers. That is, first, as shown in FIG. 5A, discharge is started and sputtering is performed in a state where the substrate 7 is stopped at a predetermined position in the film forming chamber 2, and discharge is performed when the first ITO film is formed to a predetermined film thickness. Is stopped and the first film forming step is completed. Thereafter, in the same film forming chamber 2, as shown in FIG. 5 (b), the substrate 7 is shifted to the second position in the horizontal direction of the target element 9a by 1 ⁇ 2 the width A of the target element 9a. Stop.
  • the second position of the substrate 7 when the second ITO film is formed is the width A of the target element 9a with respect to the first position of the substrate 7 when the first ITO film is formed. Since film formation is performed by stopping at a position shifted in the width direction of the target by 1/2, the total plasma distribution on the substrate 7 is averaged, and the film quality variation observed in the period of the target width is averaged. Thus, it is possible to prevent the occurrence of film quality unevenness.
  • the number of film formation chambers is reduced as compared with the case where there are two film formation chambers. Therefore, there is an advantage that the equipment cost can be suppressed to a low cost.
  • Example 3 A third aspect of the present invention is a method of performing sputtering while moving the substrate 7 so that the position of the substrate 7 with respect to the target changes during film formation, and sputtering while moving the substrate 7 in one direction. It is a method to do.
  • the transparent conductive film is formed by one sputtering in one film forming chamber. From the start to the end of sputtering, sputtering is performed while the substrate 7 is horizontally moved to one side in the width direction of the target to form an ITO film. In this case, the substrate 7 may be moved either continuously or intermittently.
  • the movement of the substrate 7 is such that the position (second position) of the substrate 7 at the end of sputtering is 1 / of the width A of the target element 9a with respect to the position (first position) of the substrate at the start of sputtering. Move so that it is 2 away.
  • Discharge is started from the state where the substrate 7 shown in FIG. 5A is stopped at the first position, and sputtering is performed while moving the substrate 7 in the left direction in the figure.
  • a second position in which the substrate 7 shown in FIG. 5B is displaced leftward in the drawing by a distance 1 ⁇ 2 of the width A of the target element 9a is defined as a substrate stop position.
  • Sputtering is continued by moving the substrate 7 continuously in the left direction in the figure, and when the substrate 7 reaches the second position, the discharge is terminated and the substrate 7 is taken out from the film forming chamber 2 to be on the surface of the substrate 7.
  • An ITO film formed body on which the ITO film was formed was obtained.
  • the moving speed of the substrate 7 when moving the substrate 7 from the first position to the second position is such that a desired film thickness is obtained before moving from the first position to the second position.
  • a desired film thickness is obtained before moving from the first position to the second position.
  • Example 4 In the fourth aspect of the present invention, sputtering is performed while swinging the substrate 7 so as to reciprocate between the first position shown in FIG. 5A and the second position shown in FIG. 5B. is there.
  • the transparent conductive film is formed by one sputtering in one film forming chamber. From the start to the end of sputtering, the substrate 7 forms an ITO film while moving between the first position shown in FIG. 5A and the second position shown in FIG. 5B. In this case, the movement of the substrate 7 may be either continuous or intermittent.
  • the distance between the first position and the second position is a distance separated by 1 ⁇ 2 of the width A of the target element 9a.
  • FIG. 7 is an explanatory view showing the positional relationship between the target and the substrate in the method for producing a transparent conductive film formed body of the present invention.
  • the substrate 7 starts discharging while stopped at the first position F, and performs sputtering while moving the substrate 7 in the left direction in the figure.
  • the substrate 7 reaches the second position S, sputtering is performed while reversing the moving direction and moving it to the right in the figure.
  • the substrate 7 reaches the first position F sputtering is performed while reversing the moving direction of the substrate 7 and moving it to the left in the figure.
  • the substrate 7 reaches the second position S again, the movement of the substrate 7 is stopped and the discharge is stopped.
  • the substrate 7 was taken out from the film forming chamber, and an ITO film formed body having an ITO film formed on the surface of the substrate 7 was obtained.
  • An example of sputtering conditions in this case is shown below.
  • Example 5 Further, in Example 4 above, an ITO film was formed under the same sputtering conditions as in Example 4 except that the rocking speed was 750 mm / min and the substrate was further reciprocated between the first position and the second position. That is, in the positional relationship shown in FIG. 7, discharge is started with the substrate 7 stopped at the first position F, sputtering is performed while moving the substrate 7 in the left direction in the figure, and the substrate 7 is moved to the second position S. When it reaches, turn it to the right in the figure. When the substrate 7 returns to the first position F, it is reversed leftward in the figure. When the substrate 7 reaches the second position S again, it is reversed in the right direction in the figure.
  • the substrate 7 When the substrate 7 returns to the first position F again, it is reversed leftward in the figure. When the substrate 7 reaches the second position S three times, the movement of the substrate 7 is stopped and the discharge is stopped. The substrate 7 is taken out from the film forming chamber, and a transparent conductive film formed body having an ITO film formed on the substrate surface is obtained.
  • n is an integer. That is, when n is 1, as shown in Example 3, it corresponds to a pattern in which sputtering is performed while moving from the first position to the second position and the sputtering is terminated at the second position.
  • n 2 or more other than 1 to 3.
  • the substrate 7 when sputtering is performed by swinging the substrate 7, the substrate 7 may be moved so as to make at least one reciprocation between the first position F and the second position S, and is limited to the above embodiment. Not.
  • the second position S is preferable as the position to end the sputtering.
  • the transparent conductive film forming body of the present invention is manufactured by the above-described manufacturing method, and a transparent conductive film is formed by sputtering on at least one side of the substrate.
  • a transparent conductive film is formed by sputtering on at least one side of the substrate.
  • portions having different film qualities in the surface direction of the transparent conductive film are periodically formed in one direction of the substrate. That is, when the horizontal cross section with respect to the surface direction of the transparent conductive film is viewed, portions where the film quality is periodically different at intervals corresponding to the width of the target element are formed as linear irregularities.
  • the period of the linear nonuniformity from which the film quality differs in the film thickness direction of a transparent conductive film Is formed in a state shifted in one direction of the substrate.
  • the transparent conductive film forming body when the transparent conductive film is formed by moving the substrate and performing sputtering so that the position of the substrate with respect to the target changes at the start and end of the film formation,
  • the shift in the film thickness direction of the period of unevenness of the shape is in a state of being shifted stepwise between the lower layer formed at the first position and the upper layer formed at the second position of the substrate.
  • the deviation in the film thickness direction of the period of linear unevenness is The film is continuously shifted in the film thickness direction from the start to the end of the film formation.
  • the deviation width in the film thickness direction of the period of the linear unevenness of the transparent conductive film is preferably 1 ⁇ 2 of the width A of the target element.
  • an ITO film is used as the transparent conductive film, but other transparent conductive films such as an IZO film can be used. Further, as the substrate, a material other than glass may be used.
  • the present invention can be used for a transparent conductive film forming body of a display element such as a liquid crystal display element, and particularly a display element of a device that requires uniform display on the entire screen such as a large liquid crystal display element. Can be suitably used.

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Abstract

　基板の大きさが大きくなった場合や、透明導電膜の膜厚が厚くなった場合でも、基板の表面に透明導電膜を均一な膜質に形成可能である透明導電膜形成体及びその製造方法を提供する。　ターゲットに対する所定の第１位置に基板７を停止してスパッタして所定の厚さにＩＴＯ薄膜を形成した後、第１位置と異なる第２位置に基板７を移動させて、基板７を停止した状態でスパッタを行い第２のＩＴＯ薄膜を所定の厚さに形成して、透明導電膜の膜質の異なる部分の周期が膜厚方向でずれた状態に形成された透明導電膜形成体を得た。

Description

透明導電膜形成体及びその製造方法
　本発明は、基板の表面に透明導電膜が形成された透明導電膜形成体及びその製造方法に関し、例えば大型の液晶表示装置等のＴＦＴアレイ基板やカラーフィルター基板等に好適に用いられる透明導電膜形成体及びその製造方法に関するものである。
　透明で低抵抗である透明導電膜は、液晶表示装置、太陽電池等の透明電極に広く利用されている。例えば液晶表示装置のＴＦＴアレイ基板やカラーフィルター基板等は、表面に透明導電膜が設けられた透明導電膜形成体として構成されている。この透明導電膜としては、一般にIndium Tin Oxide(以下、ＩＴＯという）膜が用いられる。ＩＴＯ膜の製造方法としては、スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法等の物理的成膜法や、ＣＶＤ法等の化学的成膜法等が知られている。液晶表示装置等に用いられるＩＴＯ膜の製造方法は、これらの成膜法の中でも、膜質が良好で生産性が高い点から、スパッタ法が主流となっている。
　従来、スパッタ法を用いたＩＴＯ膜の製造方法として、直流（ＤＣ）スパッタ法が公知である。ＤＣスパッタ法は、基板周辺をアノード（グランドポジション）とし、ターゲット側のカソードにＤＣ電圧を加えてＩＴＯからなるターゲットをスパッタリングして、基板表面にＩＴＯ膜を形成するする方法である。
　近年、液晶表示装置等の表示装置の大型化が進んでいる。基板が大型化すると、ＤＣスパッタ法では基板中央部と両端部との間の放電分布差が大きくなることから、均一な膜質が得られ難くなるという問題があった。表示装置にとってＩＴＯ膜の膜質は、画像を表示した場合の表示品位に大きく影響を与える。そのため、表示装置においてＩＴＯ膜の膜質が低下すると、表示品位も低下することになる。
そこで、基板の大型化に対応するため、スパッタ法における放電方法の再検討が行われている。その一つとして、図１（ａ）に示すように、ターゲットを複数に分割し、隣接するターゲット間に交流電圧を印加して、スパッタを行う、所謂ＡＣスパッタ法が提案されている（例えば特許文献１参照）。
　上記特許文献１に記載のＡＣスパッタ法は、図１（ａ）に示すように、真空チャンバ１０１内に設けた一対のターゲット１０２ａ、１０２ａに、交流電源１０３を介して所定の周波数で交互に極性を変えて電圧を印加し、各ターゲット１０２ａ、１０２ａをアノード電極、カソード電極に交互に切替え、アノード電極及びカソード電極間にグロー放電を生じさせてプラズマ雰囲気を形成し、各ターゲット１０２ａ、１０２ａをスパッタして基板１０４の表面に薄膜を形成する方法である。図１（ａ）のＡＣスパッタでは、プラズマの強度分布は、プラズマイメージＰで示したような状態となる。
　尚、ターゲット１０２ａ、１０２ａの後方には磁石組立体１０５〔図１（ｃ）参照〕が配置され、ターゲット１０２ａ、１０２ａの前方に閉ループのトンネル状の磁束が形成されるように構成されている。また、磁石組立体１０５は隣接するターゲット１０２ａ、１０２ａの方向に揺動するように構成されている。スパッタの間、磁石組立体１０５が揺動することで、実際のプラズマ強度はターゲット表面で、ある程度均一化される。
特開２００７－１８６７２５号公報
　上記特許文献１等に記載のＡＣスパッタ法を用いて液晶表示パネルのＴＦＴアレイ基板にＩＴＯ膜を形成した場合、それ以前のＤＣスパッタ法でＩＴＯ膜を形成する場合と比較して、ターゲット表面における膜質の面内均一性を、ある程度改良することができる。しかしながら液晶表示パネルとした場合の表示品位を見ると、図１（ｂ）に示すように、基板１０４の表面に形成されるＩＴＯ膜の膜質の異なる部分の筋ムラ１０６が発生することが判明した。
　この筋ムラ１０６の原因は、以下のように推測される。図１（ｂ）に示すＩＴＯ膜の筋ムラ１０６の間隔Ｄ１、Ｄ２をよく見ると、図１（ｃ）に示す一対のターゲット１０２ａ、１０２ａの間隔ｄ１及び一つのターゲットの１０２ａの幅ｄ２と同じ周期で発生していることが判った。図１（ｃ）に示すように、ターゲット１０２ａは、平面形状が長方形に形成されている。また同図に示すように、複数の一対のターゲット１０２ａ、１０２ａは、長手方向に並列に配列されている。このターゲット同士の継ぎ目にあたる部分は放電が弱くなるため、ＩＴＯ膜の膜質の差が顕著になり、筋状のムラ（筋ムラ）になると考えられる。特にＩＴＯ膜の厚さが厚くなると、この筋ムラが発生する傾向が更に大きくなることがわかった。
　上記実状に鑑み、本発明が解決しようとする課題は、基板の大きさが大きくなった場合や、透明導電膜の膜厚が厚くなった場合でも、基板の表面に透明導電膜を均一な膜質に形成可能な透明導電膜形成体及びその製造方法を提供することにある。
　このような課題を解決するために、本発明の透明導電膜形成体は、少なくとも基板の片面側に透明導電膜がスパッタ法により形成されている透明導電膜形成体において、前記透明導電膜が、透明導電膜の面方向では膜質の異なる部分が前記基板の一方向に周期的に形成され、透明導電膜の膜厚方向では前記膜質の異なる部分の周期が前記基板の一方向に連続的又は段階的にずれた状態に形成されていることを要旨とするものである。
　また本発明の透明導電膜形成体の製造方法は、ガスを導入可能な真空室からなる成膜室内に、矩形状の一対のターゲットエレメントを幅方向に隣接して配置したターゲットユニットを、前記ターゲットエレメントの隣接方向に複数組配置して透明導電膜のターゲットを構成し、交流電源を用いて前記一対のターゲットエレメントに負電位及び接地電位又は正電位のいずれか一方を交互に印加してスパッタして基板の表面に透明導電膜を成膜する際に、成膜の開始時と終了時で前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように前記基板を移動させてスパッタして透明導電膜を形成すること、及び、成膜の間、前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように、前記基板を移動させながらスパッタして透明導電膜を形成することを要旨とするものである。
　本発明の透明導電膜形成体は、透明導電膜が面方向の一方向に膜質の異なるムラがあっても、膜厚方向でそのムラが一方向にずれた状態に形成されているから、面方向ではムラであっても膜厚方向全体で透明導電膜を見れば、そのムラが打ち消された状態となって、膜質が面内均一に形成された透明導電膜を得ることができる。
　本発明の透明導電膜形成体の製造方法は、成膜の開始時と終了時で前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように前記基板を移動させてスパッタして透明導電膜を形成する方法、或いは、成膜の間、前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように、前記基板を移動させながらスパッタして透明導電膜を形成する方法を採用したことにより、ターゲットエレメント同士の間等のようなプラズマ強度が異なるために発生する膜質のムラを防止して、基板表面の膜質を均一に形成することができる。特に基板の大きさが大きくなった場合や、透明導電膜の膜厚が厚くなった場合であっても、基板の表面に透明導電膜の膜質を均一に形成することが可能であるという効果が得られる。
図１は従来の透明導電膜形成体の製造方法を説明するための図であり、（ａ）はＡＣスパッタ装置の概略を示す断面図であり、（ｂ）はスパッタ後の基板表面を示す平面図であり、（ｃ）は（ａ）の装置で用いられる一対のターゲットの平面図である。 図２は本発明の透明導電膜形成体の製造方法に用いられるＡＣマグネトロンスパッタ装置の概略を示す説明図である。 図３はターゲットの平面図である。 図４は磁石ユニットを示し、（ａ）は斜視図であり、（ｂ）は（ａ）のＢ－Ｂ断面図である。 図５は本発明の透明導電膜形成体の製造方法の一例を示す成膜室の概略を示す断面図であり、（ａ）は基板が第１位置にある状態を示し、（ｂ）は基板が第２位置にある状態を示している。 図６（ａ）は、第１成膜工程後、第２成膜工程で、第１成膜室の第１停止位置に対応する第２成膜室の位置と同一位置を第２停止位置として基板を停止した状態でスパッタを開始した場合の基板表面のＩＴＯ膜の抵抗値を示すグラフであり、同図（ｂ）は第２成膜工程で、第１成膜室の第１停止位置に対応する第２成膜室の位置と異なる位置を第２停止位置として基板を停止した状態でスパッタを開始した場合の基板表面のＩＴＯ膜の抵抗値を示すグラフであり、同図（ｃ）は、各成膜時の第１停止位置と第２停止位置を異ならせた場合の各成膜工程における基板表面のプラズマ分布のイメージを示すグラフである。 図７は本発明の透明導電膜形成体の製造方法のターゲットと基板の位置関係を示す説明図である。
　以下、本発明の透明導電膜形成体の製造方法として、基板表面に透明導電膜としてＩＴＯ膜を形成する場合の例を、図面を参照して詳細に説明する。図２は本発明の透明導電体形成体の製造方法に用いられるＡＣマグネトロンスパッタ装置の一例の概略を示す説明図である。図２に示すＡＣマグネトロンスパッタ装置１（以下、スパッタ装置ということもある）は、真空チャンバとして形成された成膜室２を備えている。成膜室２には、ロータリーポンプや分子ポンプ等の排気手段３を備える真空装置４が設けられている。成膜室２の内部は、真空装置４により所定の真空度に保持可能である。また成膜室２には、Ａｒ等のスパッタガスのガス供給源５からマスフローコントローラーを設けた配管を介して、ガス供給装置６が接続されている。ガス供給装置６は、成膜室２の内部にスパッタガスを一定の流量で供給できるように構成されている。
　成膜室２の内部には、表面に透明導電膜が形成される基板７を装着し保持・固定するための基板ホルダ８が設けられている。またスパッタ装置１は、基板ホルダ８を搬送するための基板搬送手段（図示しない）を備えている。基板搬送手段は、公知の装置を用いることができる。スパッタ装置１は、基板搬送手段により基板ホルダ８に装着した基板７を所定の位置に搬送することができる。具体的には、基板搬送手段は、基板７をターゲット９の幅方向に、移動させて停止して所定の位置に保持することが可能である。また基板搬送手段は、基板７を移動させる際、連続的に移動させたり、間欠的に移動させたりすることができる。また基板搬送手段は、スパッタの最中でも基板を移動させることが可能に形成されている。
　尚、スパッタ装置１は、特に図示しないが、成膜室２以外に、ロードロック方式等により基板搬送を行うための基板搬送室等が成膜室２に隣接して設けられ、ゲートバルブ等でこれらの室の間を開閉可能に形成されている。基板搬送手段により、基板７をロードロック室から成膜室２内に搬送したりすることができる。
　図２に示すように、成膜室２には、基板７と対向する位置に透明導電膜の母材となるターゲット９が配置されている。尚、本発明では、便宜的にターゲット９の基板７側を表面といい、ターゲット９の基板と反対側を裏面という。図３はターゲットの平面図である。ターゲット９は、図３に示すように、一対の隣接するターゲットエレメント９ａが並設されて一つのターゲットユニット９Ｕを構成している。
　更にターゲット９は、上記ターゲットユニット９Ｕが複数個、並列に配置されて構成されている。ターゲットエレメント９ａは、平面視が長方形の板状体として形成されている。尚、本発明では、便宜的にターゲットエレメント９ａを平面視した場合の短手方向（図３中では左右方向）を幅方向といい、ターゲットエレメント９ａの幅方向と直交する方向（図３中では上下方向）を長手方向という。図２に示すように、図中左右方向に示すターゲット９の全幅は基板７の幅よりも大きくなるように形成されている。またターゲット９の幅は、後述するスパッタの際に基板７を幅方向に移動させた際に、基板７をカバーできる大きさである。
　更に図３に示すように、ターゲットユニット９Ｕには、一対のターゲットエレメント９ａに負電位及び接地電位（又は正電位）を交互に付加する交流電源１０が、各ターゲットユニット９Ｕにそれぞれ接続されている（図２では交流電源の記載を一部省略している）。交流電源１０は、ターゲットエレメント９ａのいずれか一方に負の電圧を印加し、他方に接地電位が印加される。負の電圧を印加されたターゲットエレメント９ａがカソードとなってスパッタされる。スパッタの際、交流電源１０の周波数に応じて、ターゲットエレメント９ａの電位が交互に切り替えられることで、各ターゲットエレメント９ａが交互にスパッタされる。
　図２に示すようにターゲット９の裏面には、ターゲット９の表面にトンネル状のポロイダル磁界を発生させるための磁石ユニット１１が設けられている。磁石ユニット１１は、ターゲットエレメント９ａに対応する数だけ設けられている。図４（ａ）は磁石ユニットを示す斜視図であり、（ｂ）は（ａ）のＢ－Ｂ断面図である。磁石ユニット１１は、支持板１１ａ、中央磁石１１ｂ、周囲磁石１１ｃ等から構成されている。磁石ユニット１１の幅Ｍは、ターゲットエレメント９ａの幅Ａ（図５（ｂ）参照）の略半分の幅（Ａ／２）に形成されている。更に磁石ユニット１１には、ターゲットエレメント９ａの幅方向左右に、磁石ユニット１１を平行に往復移動させるための揺動装置（図示せず）が設けられている。揺動装置は、スパッタを行っている間、磁石ユニット１１を所定の速度でターゲットエレメント９ａの幅方向左右に揺動させることができる。揺動装置の揺動は、磁石ユニット１１を間欠的に動かしても或いは連続的に動かしてもいずれでもよい。
　図３に示すように、磁石ユニット１１を用いて、揺動装置で位置Ｊ１と位置Ｊ２との間を揺動させると、ターゲットエレメント９ａ表面の磁束１１ｄ（図４（ｂ）参照）の位置が変化する。その結果、スパッタの際にターゲットエレメント９ａの侵食領域が変動し、ターゲットエレメント９ａの全体をなるべく均一に侵食するようにして、ターゲットエレメント９ａの利用効率を高めることができる。
　本発明の透明導電膜形成体の製造方法は、基本的にＡＣマグネトロンスパッタ法を用いるものである。ＡＣマグネトロンスパッタ法による透明導電膜の形成方法は、例えば以下の通り行うことができる。図２に示すように、ガスを導入可能な真空室からなる成膜室２に、矩形状の一対のターゲットエレメント９ａ、９ａを該ターゲットエレメントの幅方向に隣接して配置したターゲットユニット９Ｕを、前記ターゲットエレメント９ａの隣接方向に複数組配置して透明導電膜のターゲット９を構成する。
　更に、前記ターゲット９と基板７が対向するように基板７を成膜室２の内部に配置し、成膜室２の内部を減圧した後、スパッタガスを所定の圧力となるように導入する。所定の圧力になり、必要に応じ加熱処理等を施したならば、交流電源１０を用いてターゲットエレメント９ａ、９ａに負電位及び接地電位（又は正電位）のいずれか一方を交互に印加してスパッタを行う。このスパッタの際の交流電源の周波数は、例えば、２０～５０ｋＨｚ程度である。
　成膜室２の内部では、ターゲット９の裏面側に配置した磁石ユニット１１によって、磁界が発生しプラズマが生成され、マグネトロンスパッタにより基板７の表面に透明導電膜の薄膜が形成される。この場合、磁石ユニット１１は図３に示すように、ターゲットエレメント９ａの一方の幅方向端部の位置Ｊ１と他方の幅方向端部の位置Ｊ２の間を揺動している。
　本発明は、上記のマグネトロンスパッタを行う際に、基板７が成膜室２の内部に静止した状態でスパッタを行うと、ターゲットエレメント９ａ、９ａ同士の間でプラズマ強度が低くなり、その部分に対応する基板表面に形成される透明導電膜の膜質が異なりムラになるのを防止するために、基板７を移動させてスパッタを行う点に大きな特徴がある。基板７を移動させてスパッタを行う具体的な手段としては、下記の態様がある。
（１）成膜の開始時と成膜の終了時でターゲットに対する基板の位置が変化するように基板を移動させてスパッタを行う方法。
（１－１）２つの成膜室を用いてスパッタを行う方法。
（１―２）１つの成膜室を用いてスパッタを行う方法。
（２）成膜の間、ターゲットに対する基板の位置が変化するように、基板を移動させながらスパッタを行う方法。
（２－１）基板を一方向に移動させながらスパッタを行う方法。
（２―２）基板を第１位置と第２位置の間を往復する、所謂、基板を揺動させながらスパッタを行う方法。
　以下、具体例を挙げて、上記態様を更に詳細に説明する。
〔実施例1〕
　本発明透明導電膜形成体の製造方法の第一の態様は、スパッタ装置１として、成膜室２が第１成膜室と第２成膜室の２つの成膜室から構成されている装置を用い、第１成膜室でスパッタして第１成膜工程を行った後、基板を第２成膜室に移動して、第１成膜室の基板のターゲットに対する相対位置に対してターゲットエレメントの幅方向にずれた位置で保持してスパッタして第２成膜工程を行い、透明導電膜を基板表面に成膜する方法である。
　図５は本発明の透明導電膜形成体の製造方法の一例を示す成膜室の概略を示す断面図であり、（ａ）は基板が第１位置にある状態を示し、（ｂ）は基板が第２位置にある状態を示している。この態様では、成膜室として同じ仕様に形成された成膜室を二つ（第１成膜室と第２成膜室）備えたスパッタ装置を用いる。第１成膜室と第２成膜室は、ターゲットエレメント９ａが同じように配列されている同一のターゲット９を備えている。更に両成膜室は、磁石ユニット等の他の装備も全て同じように構成されていて、同じ成膜条件で成膜が可能に形成されている。
　またスパッタ装置は、基板搬送手段（図示しない）により、基板７を第一成膜室と第２成膜室との間を移動させることが可能に形成されている。
　図５（ａ）に示すように、先ず第１成膜工程では、第１成膜室の内部の所定の第１位置に基板７を保持し、基板７が停止した状態でスパッタを開始し、基板７の表面にＩＴＯ薄膜を所定の厚さに形成して、スパッタを終了する。
　第１成膜工程が終了したら、図５（ｂ）に示すように、基板７を第２成膜室に移動させて第２位置に基板７を停止した状態で第２成膜工程を行う。第２成膜工程は、第１成膜室の第１位置に対応する第２成膜室の位置とは異なる位置（第２位置）に基板７を停止した状態でスパッタを開始して、基板７の表面の第１のＩＴＯ薄膜の表面に所定の厚さに第２のＩＴＯ薄膜を形成して、スパッタを終了する。第２成膜工程では、第２成膜室で基板７を保持する第２位置は、基板７がターゲット９の位置に対してターゲットエレメント９ａの隣接方向となる水平方向の図中左側方向に、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけずれた位置である。
　図５（ａ）、（ｂ）では、便宜的に基板７のある点をＸ点として示した。図５（ａ）に示すように、第１成膜室の第１位置では、基板７のＸ点は、或る一つのターゲットユニット９Ｕのターゲットエレメント９ａと隣のターゲットユニット９Ｕのターゲットエレメント９ａの継ぎ目の位置である。これに対し、第２成膜室の第２位置では、基板７のＸ点は、ターゲットエレメント９ａの幅方向にターゲットエレメントの幅Ａの１／２だけ図中左側に移動した、左側のターゲットエレメント９aの略中央の位置となっている。
　第２成膜工程では、第１成膜工程で所定の厚さに成膜されたＩＴＯ膜の上に更にＩＴＯ膜が所定の厚さに成膜される。例えば、第１成膜工程で、最終的に設定した厚さの半分の厚さに成膜し、第２成膜工程では、残りの半分の厚さにＩＴＯ膜を成膜することができる。
　図５（ａ）に示すように第１成膜工程で第１のスパッタを行ってＩＴＯ膜を形成した後に、図５（ｂ）に示すように第２成膜工程で基板７の位置がターゲット９に対して、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけずれた位置でスパッタを行い、第２のＩＴＯ膜を形成することにより、第１成膜工程における膜質のムラを解消できる。すなわち、ＩＴＯ膜の膜質は、スパッタの際のプラズマの密度分布に依存する。プラズマ密度の高い部分はターゲット９のエロ－ジョン領域が大きくなり反応性が高くなる。一方、ターゲットエレメント９ａ、９ａ同士の継ぎ目のようにプラズマ密度の低いところは、ターゲット９の非エロ－ジョン領域となってしまい反応性が弱くなる。また、ターゲットエレメント９ａの幅方向の中央部付近も、磁石ユニット１１の揺動距離と揺動ピッチとの関係上、反応性が弱くなってしまう。このようにターゲット９表面にはプラズマ密度分布があるため、ターゲット９の侵食が不均一になってしまう。そして基板７を停止した状態でＡＣスパッタ法により形成したＩＴＯ膜は、プラズマの密度分布が反映されて、ターゲットエレメント９ａ同士の継ぎ目の部分とターゲットエレメント９ａの幅Ａの半分（Ａ／２）の位置に膜質が異なる筋状のムラができ、表示装置とした場合に筋ムラが発生することになる。これに対し上記の様に、第１成膜室の第１位置に基板７を停止して第１成膜を行い、次いで第２成膜室に基板７を移動してターゲット９に対して基板の位置が異なる第２位置に基板を停止させた状態で第２成膜を行うようにした場合、プラズマの密度分布を均一化することができるので、ＩＴＯ膜の膜質の筋ムラを解消できる。
　以下、第１の態様の具体的な成膜条件について説明する。幅２００ｍｍ、長さ２５００ｍｍのＩＴＯのターゲットエレメントを１４本用い、図５に示すように第１成膜室でスパッタを行い幅２４００ｍｍの基板（材質：ガラス）の表面に第１のＩＴＯ膜を形成して第１成膜工程を行った。次いで、基板を第２成膜室に搬送し、第１成膜室と同じ位置に対応する第２成膜室の位置に対しターゲットエレメントの幅Ａの半分だけ幅方向へずらした第２位置に停止した状態でスパッタを行い、第１のＩＴＯ膜の上に第２のＩＴＯ膜を形成して第２成膜工程を行った。形成したＩＴＯ膜の抵抗値を測定した。
　尚、ＩＴＯ膜のスパッタ条件は下記の通りである。
・スパッタ圧力：０．３ＰＡ
・ガス流量：Ａｒ　０．６５ＳＬＭ、Ｈ２Ｏ　１２ｓｃｃｍ
・放電時間：第１成膜工程２０秒（厚さ６５０Å）、
　　　　　　第２成膜工程２０秒（厚さ６５０Å、合計厚さ１３００Å）、
・放電Ｐｏｗｅｒ：２５ｋｗ
〔比較例１〕
　比較のために、第２成膜工程で、第１成膜室の第１停止位置に対応する第２成膜室の位置と同一位置を第２停止位置として基板を停止した状態でスパッタを開始して第２のＩＴＯ膜を成膜した以外は、実施例１と同様にして、ＩＴＯ膜形成体を得た。形成したＩＴＯ膜の抵抗値を測定した。
　図６（ａ）は、第１成膜工程後、第２成膜工程で、第１成膜室の第１停止位置に対応する第２成膜室の位置と同一位置を第２停止位置として基板を停止した状態でスパッタを開始した場合（比較例１）の基板表面のＩＴＯ膜の抵抗値を示すグラフであり、縦軸が抵抗値であり横軸が基板幅方向の距離である。同図（ｂ）は第２成膜工程で、第１成膜室の第１停止位置に対応する第２成膜室の位置と異なる位置を第２停止位置として基板を停止した状態でスパッタを開始した場合（実施例１）の基板表面のＩＴＯ膜の抵抗値を示すグラフであり、縦軸が抵抗値であり横軸が基板幅方向の距離である。同図（ｃ）は、各成膜時の第１停止位置と第２停止位置を異ならせた場合の各成膜工程における基板表面のプラズマ分布のイメージを示すグラフであり、縦軸がプラズマの強度であり横軸が基板幅方向の距離である。図６（ａ）に示すように、各成膜時の停止位置が同一対応する場合の成膜では、基板の幅方向の一方の端部から４００ｍｍ～２０００ｍｍまでの、ＩＴＯ膜の抵抗値は、約３５Ω／□～５０Ω／□の範囲で凹凸になり、面内ばらつきが１７％であった。これに対し、図６（ｂ）に示すように、各成膜時の第１停止位置と第２停止位置を異ならせた場合の成膜では、基板の幅方向の一方の端部から４００ｍｍ～２０００ｍｍまでの、ＩＴＯ膜の抵抗値は、約３８Ω／□～４０Ω／□で、面内ばらつきが２．５％と安定し、良好な結果が得られた。このように第１位置におけるスパッタと第２位置におけるスパッタを順次行うことにより、図６（ｃ）に示すように、第１成膜工程のプラズマ分布と第２成膜工程のプラズマ分布をターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけずれた状態とすることができるので、基板に対するトータル的なプラズマ強度分布を平均化し、ターゲットエレメント９ａの幅Ａで見られた膜質のばらつきを平均化することができた。
　また、このように第１位置でスパッタを行う第１成膜工程と、第２位置でスパッタを行う第２成膜工程を、それぞれ第１成膜室と第２成膜室に分割して行う場合、一つのチャンバーで第１成膜工程と第２成膜工程を行う場合と比較して、生産性を上げることができる。
〔実施例２〕
　本発明の第２の態様は、第１の態様が２つの成膜室を用いてスパッタを行うのに対し、一つの成膜室でスパッタを行うものである。すなわち、先ず図５（ａ）に示すように成膜室２の所定の位置に基板７を停止した状態で放電を開始しスパッタを行い、所定の膜厚に第１のＩＴＯ膜を形成したら放電を停止して第１成膜工程を終了する。その後、同じ成膜室内２で、図５（ｂ）に示すように、基板７をターゲットエレメント９ａの幅方向に、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけ水平方向にずらした第２位置に停止させる。基板７をこの位置に停止した状態で放電を開始してスパッタを行い、所定の膜厚に第２のＩＴＯ膜を形成したら放電を停止して第２成膜工程を終了する。成膜室２からＩＴＯ膜が形成された基板７を搬出して、ＩＴＯ膜形成体を得た。
　このように、第１のＩＴＯ膜を成膜する場合の基板７の第１位置に対し、第２のＩＴＯ膜を成膜する場合の基板７の第２位置は、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけ、ターゲットの幅方向にずらした位置に停止して成膜を行うため、基板７に対するトータル的なプラズマ分布を平均化して、ターゲット幅の周期で見られた膜質のばらつきを平均化して、膜質のムラが発生するのを防止できる。
　また、このように成膜室を１室で第１成膜工程と第２成膜工程とを行う場合には、成膜室が２室であった場合と比較して、成膜室を減らすことができるので、設備費用を低コストに抑制できるという利点がある。
　第１成膜室のみでＩＴＯ膜を１３００Åに成膜する場合のスパッタ条件例を以下に示す。
・スパッタ圧力：０．３ＰＡ
・ガス流量：Ａｒ　０．６５ＳＬＭ、Ｈ２Ｏ　１２ｓｃｃｍ
・放電時間：第１成膜工程２０秒（厚さ６５０Å）、
　　　　　　第２成膜工程２０秒（厚さ６５０Å、合計厚さ１３００Å）、
・放電Ｐｏｗｅｒ：２５ｋｗ
〔実施例３〕
　本発明の第３の態様は、成膜の間、ターゲットに対する基板７の位置が変化するように、基板７を移動させながらスパッタを行う方法であって、基板７を一方向に移動させながらスパッタを行う方法である。この態様は、一つの成膜室で１回のスパッタで透明導電膜を形成する。スパッタの開始時から終了時までの間、基板７をターゲットの幅方向の一方側に水平移動させながらスパッタを行いＩＴＯ膜を成膜する。この場合、基板７の移動は、連続的に移動させても、間欠的に移動させてもいずれでもよい。基板７の移動は、スパッタを開始する際の基板の位置（第１位置）に対して、スパッタを終了する際の基板７の位置（第２位置）が、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけ離れた位置となるように移動させる。
　図５（ａ）に示す基板７が第１位置で停止した状態から放電を開始するとともに、基板７を図中左方向に移動させながらスパッタを行う。図５（ｂ）に示す基板７がターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２の距離だけ図中左方向にずれた第２位置を基板停止位置とする。基板７を図中左方向に連続的に移動させてスパッタを続けて、基板７が第２位置に到達したら、放電を終了して成膜室２内部から基板７を取り出して、基板７表面にＩＴＯ膜が形成されたＩＴＯ膜形成体を得た。スパッタを行っている間、基板７を第１位置から第２位置まで移動させる際の基板７の移動速度は、第１位置から第２位置に移動するまでに所望の膜厚が得られるように、スパッタ条件等に応じて適宜決めることができる。この態様のスパッタ条件例を以下に示す。
・スパッタ圧力：０．３ＰＡ
・ガス流量：Ａｒ　０．６５ＳＬＭ、Ｈ２Ｏ　１２ｓｃｃｍ
・放電時間：４０秒（厚さ１３００Å）、
・放電Ｐｏｗｅｒ：２５ｋｗ
・基板の移動速度：１５０ｍｍ／分
〔実施例４〕
　本発明の第４の態様は、図５（ａ）に示す第１位置と図５（ｂ）に示す第２位置との間を基板７が往復するように揺動させながらスパッタを行うものである。この態様では、一つの成膜室で１回のスパッタで透明導電膜を形成する。スパッタの開始時から終了時までの間、基板７は図５（ａ）に示す第１位置と、図５（ｂ）に示す第２位置との間を移動させながらＩＴＯ膜を成膜する。この場合、基板７の移動は、連続的でも間欠的でもいずれでもよい。第１位置と第２位置の距離は、ターゲットエレメント９ａの幅Ａの１／２だけ離れた距離である。
　図７は本発明の透明導電膜形成体の製造方法のターゲットと基板の位置関係を示す説明図である。この態様を図７に示す基板の位置を用いて示すと、基板７は第１位置Ｆで停止した状態で放電を開始するとともに、基板７を図中左方向に移動させながらスパッタを行う。基板７が第２位置Ｓに到達したら、移動方向を反転させて図中右方向に移動させながらスパッタを行う。基板７が第１位置Ｆまで到達したら、再度基板７の移動方向を反転させて図中左方向に移動させながらスパッタを行う。そして基板７が第２位置Ｓに再度到達したら基板７の移動を停止するとともに放電を停止する。成膜室内から基板７を取り出して、基板７表面にＩＴＯ膜が形成されたＩＴＯ膜形成体を得た。この場合のスパッタ条件例を以下に示す。
・スパッタ圧力：０．３ＰＡ
・ガス流量：Ａｒ　０．６５ＳＬＭ、Ｈ２Ｏ　１２ｓｃｃｍ
・放電時間：４０秒（厚さ１３００Å）、
・放電Ｐｏｗｅｒ：２５ｋｗ
・基板の移動速度（揺動速度）：４５０ｍｍ／分
〔実施例５〕
　また上記の実施例４において、揺動速度を７５０ｍｍ／分として、第１位置と第２位置の間を更に一往復した以外は、実施例４と同様のスパッタ条件でＩＴＯ膜を形成した。すなわち図７に示す位置関係で示すと、基板７が第１位置Ｆで停止した状態で放電を開始し、基板７を図中左方向に移動させながらスパッタを行い、基板７が第２位置Ｓに到達したら図中右方向に反転させる。基板７が第１位置Ｆまで戻ってきたら、図中左方向に反転させる。基板７が第２位置Ｓに再度到達したら図中右方向に反転させる。基板７が再度第１位置Ｆまで戻ってきたら図中左方向に反転させる。基板７が第２位置Ｓに三度到達したら基板７の移動を停止するとともに放電を停止する。成膜室内から基板７を取り出して、基板表面にＩＴＯ膜が形成された透明導電膜形成体が得られる。
　上記実施例３～５に示すように、基板７を第１位置と第２位置の間を移動させながらスパッタを行う場合、第１位置と第２位置の距離をターゲットエレメントの幅Ａの１／２とする場合、成膜時間をＢとすると、下記の（１）式で表される移動速度Ｖで、前記基板７を揺動させることが好ましい。
　Ｖ＝Ａ（２ｎ－１）／２Ｂ・・・（１）
上記（１）式においてｎは整数である。すなわちｎが１の場合は、実施例３に示すように、第１位置から第２位置まで移動しながらスパッタを行い、第２位置でスパッタを終了するパターンの場合に該当する。またｎが２の場合は、実施例４に示すように、第１位置からスパッタを開始して第２位置で反転して第１位置に戻り、再度第２位置まで移動して第２位置でスパッタを終了したパターンに該当する。またｎが３の場合は、実施例４に示すように、第１位置からスパッタを開始して第２位置で反転し第１位置に戻るのを繰り返し２往復した後、第２位置まで移動してスパッタを終了したパターンに該当する。すなわちｎは、上記のように第１位置からスパッタを開始して第２位置でスパッタを終了するようにして、基板７を第１位置と第２位置との間を移動させながらスパッタを行う場合の、基板７が第２位置に到着した回数に該当する。従って、上記ｎが１～３以外の４以上となるように揺動させて、スパッタを行うこともできる。
　本発明において基板７を揺動させてスパッタを行う場合は、基板７が第１位置Ｆと第２位置Ｓの間を少なくとも１往復以上するように、移動させればよく、上記の態様に限定されない。尚、基板７が第１位置Ｆでスパッタを開始した場合、スパッタを終了する位置は第２位置Ｓが好ましい。
　本発明の透明導電膜形成体は、上記の製造方法で製造されるものであり、少なくとも基板の片面側に透明導電膜がスパッタ法により形成されている。そして前記透明導電膜が、透明導電膜の面方向では膜質の異なる部分が前記基板の一方向に周期的に形成されている。すなわち透明導電膜の面方向に対する水平断面を見た場合、ターゲットエレメントの幅に対応する間隔で周期的に膜質が異なる部分が線状にムラとして形成されている。そして、透明導電膜の前記線状のムラと直交する方向に、膜厚方向に切断した場合の縦断面を見た場合、透明導電膜の膜厚方向では前記膜質の異なる線状のムラの周期が、前記基板の一方向にずれた状態に形成されているものである。
　透明導電膜形成体において、成膜の開始時と終了時でターゲットに対する基板の位置が変化するように基板を移動させてスパッタして透明導電膜の成膜を行った場合、透明導電膜の線状のムラの周期の膜厚方向のずれは、基板の第１位置で形成した下層と第２位置で形成した上層とで段階的にずれた状態になる。また、成膜の間、ターゲットに対して基板の位置が変化するように、基板を移動させながらスパッタして透明導電膜を形成した場合は、線状のムラの周期の膜厚方向のずれは、成膜開始時から終了までの間で膜厚方向に連続的にずれた状態となる。この透明導電膜の線状のムラの周期の膜厚方向のずれ幅は、ターゲットエレメントの幅Ａの１／２であるのが好ましい。
　上記実施例では透明導電膜としてＩＴＯ膜を用いたが、ＩＺＯ膜等の他の透明導電膜を用いることができる。また基板としては、ガラス以外の材料を用いてもよい。
　本発明は、液晶表示素子等の表示素子の透明導電膜形成体に利用することができ、特に大型の液晶表示素子のように、画面全体の表示の均一性が要求される機器の表示素子等に好適に用いることができる。

Claims (15)

  1. 　ガスを導入可能な真空室からなる成膜室内に、矩形状の一対のターゲットエレメントを幅方向に隣接して配置したターゲットユニットを、前記ターゲットエレメントの隣接方向に複数組配置して透明導電膜のターゲットを構成し、交流電源を用いて前記一対のターゲットエレメントに負電位及び接地電位又は正電位のいずれか一方を交互に印加してスパッタして基板の表面に透明導電膜を成膜する際に、成膜の開始時と終了時で前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように前記基板を移動させることを特徴とする透明導電膜形成体の製造方法。
  2. 　前記成膜室として、少なくともターゲットが同一に配置されて同じ成膜条件で成膜可能に形成されている第１成膜室と第２成膜室との２つの成膜室を用い、
    　前記第１成膜室で前記基板を所定の第１停止位置でスパッタを開始して第１薄膜層を成膜した後、前記基板を第２成膜室に移動させ、該第２成膜室で前記第１成膜室の第１停止位置に対応する位置とは異なる位置である第２停止位置でスパッタを開始して第２薄膜層を形成することを特徴とする請求項１記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  3. 　前記基板の前記第２停止位置は、前記第１停止位置に対応する位置から前記ターゲットエレメントの隣接する方向に、所定の距離だけ移動させた位置であることを特徴とする請求項２記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  4. 　前記所定の距離は、ターゲットエレメントの幅の１／２であることを特徴とする請求項３記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  5. 　前記成膜室として、１つの成膜室を用い、
    　前記成膜室で前記基板を所定の第１停止位置でスパッタを開始して第１薄膜層を成膜した後、前記基板を第１停止位置とは異なる位置である第２停止位置に移動させてスパッタを開始して第２薄膜層を形成することを特徴とする請求項１記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  6. 　前記基板が前記第１停止位置で停止した状態でスパッタを行い前記第１薄膜層を形成し、前記基板が前記第２停止位置で停止した状態でスパッタを行い前記第２薄膜層を形成することを特徴とする請求項５記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  7. 　前記基板の前記第２停止位置は、前記第１停止位置に対応する位置から前記ターゲットエレメントの隣接する方向に、所定の距離だけ移動させた位置であることを特徴とする請求項５記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  8. 　前記所定の距離は、ターゲットエレメントの幅の１／２であることを特徴とする請求項７記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  9. 　ガスを導入可能な真空室からなる成膜室内に、矩形状の一対のターゲットエレメントを幅方向に隣接して配置したターゲットユニットを、前記ターゲットエレメントの隣接方向に複数組配置して透明導電膜のターゲットを構成し、交流電源を用いて前記一対のターゲットエレメントに負電位及び接地電位又は正電位のいずれか一方を交互に印加してスパッタして基板の表面に透明導電膜を成膜する際に、成膜の間、前記ターゲットに対する前記基板の位置が変化するように、前記基板を移動させることを特徴とする透明導電膜形成体の製造方法。
  10. 　所定の第１位置と、該第１位置に対し前記ターゲットエレメントの隣接する一方向に所定の距離だけ離れた第２位置との間を移動させながらスパッタして透明導電膜を形成することを特徴とする請求項９記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  11. 　前記第１位置と前記第２位置との所定の距離が、ターゲットエレメントの幅の１／２であることを特徴とする請求項１０記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  12. 　前記第１位置で成膜を開始し、前記第２位置で成膜を終了することを特徴とする請求項１０又は１１に記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  13. 　前記第１位置と前記第２位置との間で、基板を揺動させながら成膜を行うことを特徴とする請求項１０～１２のいずれか１項に記載の透明導電膜形成体の製造方法。
  14. 　前記ターゲットエレメントの幅をＡとし、前記透明導電性薄膜の成膜時間をＢとした場合、下記の（１）式で表される移動速度Ｖで前記基板を揺動させて、基板の移動距離がＡ／２進行する毎に移動方向を反対方向に切替ながら成膜を行うことを特徴とする請求項１３記載の透明導電膜形成体の製造方法。
    Ｖ＝Ａ（２ｎ－１）／２Ｂ・・・・（１）
    但し、（１）式においてｎは整数である。
  15. 　少なくとも基板の片面側に透明導電膜がスパッタ法により形成されている透明導電膜形成体において、前記透明導電膜が、透明導電膜の面方向では膜質の異なる部分が前記基板の一方向に周期的に形成され、透明導電膜の膜厚方向では前記膜質の異なる部分の周期が前記基板の一方向に連続的又は段階的にずれた状態に形成されていることを特徴とする透明導電膜形成体。
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