WO2009081750A1 - 面光源装置 - Google Patents

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WO2009081750A1
WO2009081750A1 PCT/JP2008/072530 JP2008072530W WO2009081750A1 WO 2009081750 A1 WO2009081750 A1 WO 2009081750A1 JP 2008072530 W JP2008072530 W JP 2008072530W WO 2009081750 A1 WO2009081750 A1 WO 2009081750A1
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WO
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light source
source device
concavo
layer
surface light
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PCT/JP2008/072530
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English (en)
French (fr)
Inventor
Yasumi Yamada
Hiroyasu Inoue
Original Assignee
Zeon Corporation
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    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H10K50/858Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82NANOTECHNOLOGY
    • B82YSPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
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    • GPHYSICS
    • G02OPTICS
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    • HELECTRICITY
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    • H10K2102/301Details of OLEDs
    • H10K2102/331Nanoparticles used in non-emissive layers, e.g. in packaging layer

Definitions

  • the present invention relates to a surface light source device.
  • the light emitter of the organic electroluminescence element (hereinafter sometimes referred to as “organic EL element”) can have a planar shape, and the color of the light is white or a color close thereto. Therefore, it can be used as a light source of a lighting device or a backlight of a display device.
  • a white organic EL element is manufactured as an organic EL element used for illumination. Many of such white elements are laminated layers or light-emitting layers that generate a luminescent color having a complementary color relationship, which are referred to as a laminated type or a tandem type. These light emitting layer laminates are mainly yellow / blue or green / blue / red laminates.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 2002-237382
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 2003-59641
  • the light emitting surface is different because the depth from the light emitting surface to the light emitting layer differs depending on the light emitting layer of each color.
  • the color is greatly different.
  • An object of the present invention is to provide a surface light source device with high light extraction efficiency and little change in color depending on the observation angle.
  • the inventors of the present invention have made extensive studies in order to solve the above problems, and as a structure to be provided on the light exit surface of the surface light source device, by providing a specific structure of a specific resin composition containing particles, the above problem is achieved. Has been found to be able to be solved, and the present invention has been completed based on this finding.
  • an organic EL light emitting device and a surface light source device having a concavo-convex structure layer made of a resin composition on its light exit surface, wherein the concavo-convex structure layer has a conical shape, a pyramid shape, or a prism shape.
  • the resin composition includes a transparent resin and particles, the particle size of the particles is 10 ⁇ m or less, and the content of the particles is 1 out of the total amount of the resin composition.
  • a surface light source device having a difference between the refractive index of the particles and the refractive index of the transparent resin of 0.05 to 0.5.
  • the surface light source device of the present invention has high light extraction efficiency and little change in color depending on the observation angle, it is useful as a light source for an illumination device and a backlight for a display device such as a liquid crystal display device.
  • FIG. 1 is a longitudinal sectional view schematically showing an example of the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 2 is a perspective view schematically showing an example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 1 is a longitudinal sectional view schematically showing an example of the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 2 is a perspective view schematically showing an example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing another example of the uneven shape
  • FIG. 6 is a cross-sectional view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 7 is a perspective view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view schematically showing a part of the uneven shape shown in FIG.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 10 is a perspective view schematically showing the shape of the concavo-convex structure layer shown in FIG.
  • FIG. 11 is a perspective view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure layer in the surface light source device of the present invention.
  • FIG. 10 is a perspective view schematically showing the shape of the concavo-convex structure layer shown in FIG.
  • FIG. 11 is a perspective view schematically showing another example of the uneven shape of the uneven structure
  • FIG. 12 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Comparative Example 7 of the present application.
  • FIG. 13 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Comparative Example 8 of the present application.
  • FIG. 14 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 2-1.
  • FIG. 15 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and measurement angles in Example 2-2 of the present application.
  • FIG. 16 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-1.
  • FIG. 17 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-1 of the present application.
  • FIG. 18 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-1.
  • FIG. 19 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-1 of the present application.
  • FIG. 17 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-1 of the present application.
  • FIG. 18 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (
  • FIG. 20 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) of Example 3-2 of the present application.
  • FIG. 21 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 3-2 of the present application.
  • FIG. 22 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 3-2 of the present application.
  • FIG. 23 is a graph showing measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 3-2 of the present application.
  • FIG. 21 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 3-2 of the present application.
  • FIG. 22 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (
  • FIG. 24 is a graph showing measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 4-1 of the present application.
  • FIG. 25 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 4-1 of the present application.
  • FIG. 26 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 4-2 of the present application.
  • FIG. 27 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 4-2 of the present application.
  • FIG. 25 is a graph showing measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 4-1 of the present application.
  • FIG. 25 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y
  • FIG. 28 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Comparative Example 9 of the present application.
  • FIG. 29 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 5-1 of the present application.
  • FIG. 30 is a graph showing measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 5-2 of the present application.
  • FIG. 31 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 5-3 of the present application.
  • FIG. 29 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Comparative Example 9 of the present application.
  • FIG. 29 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle
  • FIG. 32 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 6-1 of the present application.
  • FIG. 33 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 6-2 of the present application.
  • FIG. 34 is a graph showing measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 6-3 of the present application.
  • FIG. 35 is a graph showing the measurement results of the relationship between Y / Y (front) and Z / Z (front) and the measurement angle in Example 7-1 of the present application.
  • FIG. 36 is a graph showing the measurement results of the relationship between the measurement angle and Y / Y (front) and Z / Z (front) in Example 7-2 of the present application.
  • the surface light source device of the present invention has an uneven structure layer made of a resin composition on its light exit surface.
  • the concavo-convex structure layer has a configuration in which a plurality of concavo-convex, pyramid- or prism-shaped concavo-convex structures are arranged, and the resin composition constituting the concavo-convex structure layer includes a transparent resin and particles.
  • FIG. 1 is a longitudinal sectional view showing an example of an organic EL lighting device which is a surface light source device of the present invention.
  • the surface light source device 100 has a concavo-convex structure layer 110 including a transparent resin 111 and particles 112 on a light emitting surface side surface 101E of a substrate 101.
  • the surface light source device of the present invention is assumed to have a light emitting surface placed horizontally upward, and all longitudinal sectional views are described as sectional views perpendicular to the light emitting surface. .
  • the concavo-convex structure layer 110 is provided with a plurality of concavo-convex structures 110A on the surface on the emission side. These concavo-convex structure bodies 110A are arranged along two directions intersecting each other (the intersection angle in this embodiment is 90 °).
  • the transparent resin layer is “transparent” means that it has a light transmittance suitable for use in an optical member, and not only the transparent resin layer 111 but also the substrate 101 is used in the optical member. It has a suitable light transmittance (total light transmittance of 80% or more). Specifically, the entire substrate and the concavo-convex structure layer can have a total light transmittance of 80% or more.
  • an electrode layer and a light-emitting layer are provided on the surface of the substrate opposite to the light-emitting surface to constitute a light-emitting element. That is, a transparent electrode 121, a light emitting layer 131, and a reflective electrode 122 are provided in this order on the lower surface 101F of the substrate 101, and a sealing member (see FIG. (Not shown), and a wiring (not shown) for supplying current to the transparent electrode 121 and the reflective electrode 122 constitute a light emitting element.
  • Light is generated from the light emitting layer 131 by applying a voltage to the light emitting layer 131 from the electrodes 121 and 122, and this is reflected directly or after being reflected by the reflective electrode 122, and then the transparent electrode 121, the substrate 101, and the concavo-convex structure layer 110 are formed. Transmits and emits light.
  • the uneven structure layer has the following structure and material.
  • the concavo-convex structure 110A of the concavo-convex structure layer 110 has a conical shape, a pyramid shape, or a prism shape.
  • the pyramid shape can be a shape in which square pyramids 941 whose bottoms are square are arranged without gaps, but are not limited to the example shown in FIG. 9, and are triangular pyramids, pentagonal pyramids, six pyramids.
  • a pyramid such as a pyramid or a quadrangular pyramid whose bottom surface is not square can be formed with no gap or a flat gap.
  • FIG. 4 is a partial cross-sectional view of the quadrangular pyramid 941 in FIG. 2 cut along a plane passing through the line 9a and parallel to the normal lines of the slopes 941a and 941b of the quadrangular pyramid 941 and perpendicular to the surface direction of the substrate.
  • the top 1153 of the quadrangular pyramid has a sharp shape, but this may have a rounded shape like the top 1255 shown in FIG. 5.
  • a flat portion 1355 may be provided at the top of the pyramid to form a flat chamfered shape.
  • the height difference 1257 between the top 1255 and the top 1253 when the pyramid has a sharp shape without being rounded indicates that the pyramid is rounded.
  • the height can be 20% or less of the height 1258 of the pyramid when it has a sharp shape.
  • the height difference 1357 between the flat portion 1355 and the top 1353 when the top of the pyramid is not flat but pointed is the pyramid. 20% or less of the height 1358 of the pyramid in the case where the top part of the pyramid is not flat but has a sharp shape.
  • the concavo-convex structure is convex.
  • the concavo-convex structure in the present invention may be concave.
  • it can be formed into a shape in which concave quadrangular pyramids 741 whose bottoms are square are arranged without gaps.
  • the shape is not limited to the example shown in FIG. 7, and concave triangular pyramids, pentagonal pyramids, A pyramid such as a hexagonal pyramid and a quadrangular pyramid whose bottom surface is not square can be formed in a shape in which the pyramids are arranged without a gap or through a flat gap.
  • the concavo-convex structure By making the concavo-convex structure into a concave structure, there is an advantage that it is possible to prevent the occurrence of chipping or the like in the apex portion or the like of the concavo-convex structure due to an external impact, compared with the case where the convex structure is used.
  • FIG. 8 is a partial cross-sectional view of the recessed quadrangular pyramid 741 in FIG. 7 cut along a plane that passes through the line 7a and is parallel to the normal lines of the slopes 741a and 741b of the quadrangular pyramid 741 and perpendicular to the plane direction of the substrate.
  • the base 741 e of the quadrangular pyramid 741 is in contact with the base of the adjacent quadrangular pyramid, and the base is shared.
  • the quadrangular pyramid 742 including slopes 742 a and 742 b is provided.
  • the base 742e may be separated from the adjacent quadrangular pyramids, thereby providing a flat gap 742f between the quadrangular pyramids.
  • Such a flat gap may be provided extending in two or more directions so that the gap 742g shown in FIG. 10 extends vertically and horizontally on the surface of the concavo-convex structure layer, and the gap 742h shown in FIG. It may be provided extending in only one direction so as to extend in one direction on the surface of the structural layer.
  • the size of the concavo-convex structure in the concavo-convex structure layer is not particularly limited, but is 1 to 50 ⁇ m as the maximum value (Ra (max)) of the center line average roughness measured along various directions on the surface on which the concavo-convex structure is formed. Can be within the range.
  • the prism shape when the concavo-convex structure 110A constituting the concavo-convex structure layer 110 has a prism shape is a shape in which prisms such as triangular prisms are arranged such that the height direction of the prisms is parallel to the light exit surface.
  • a prism array 1040 in which a plurality of linear prisms 1041 are arranged in parallel can be used.
  • the shape is not limited to this, and for example, the shape of the apex 1042 is the shape of the pyramid. As in the case, not only a sharp shape but also a rounded shape or a flat chamfered shape can be used.
  • the thickness of the concavo-convex structure layer is not particularly limited, but is preferably 1 to 100 ⁇ m.
  • the thickness of the concavo-convex structure layer is the distance between the surface on the substrate side where the concavo-convex structure is not formed and the apex of the concavo-convex structure.
  • the angle formed between the cone-shaped, pyramid-shaped or prism-shaped slope and the light exit surface can be 40 to 70 °, and preferably 45 to 60 °.
  • the apex angle (corner 1151 in FIG. 4) is preferably 60 to 90 °.
  • the angle formed by the inclined surface and the light exit surface is large, and specifically, for example, 55 ° or more is preferable. More preferably, the angle is 60 ° or more. In this case, the upper limit of the angle can be about 70 ° in consideration of maintaining the durability of the uneven structure layer.
  • the cone shape, pyramid shape, or prism shape can be a shape having an apex angle of 70 ° or less.
  • the angle of the inclined surface excluding the portion of the shape is a pyramid or prism-shaped inclined surface.
  • the planes 1241 a, 1241 b, 1341 a, and 1341 b are slopes of a pyramid.
  • the slopes of the light exit surface of the concavo-convex structure layer are not necessarily all at the same angle, and slopes having different angles may coexist within the above range.
  • the angle formed between the conical slope and the light exit surface can be the angle formed between the generatrix of the cone and the light exit surface.
  • the resin composition constituting the concavo-convex structure layer includes a transparent resin and particles.
  • the material of the transparent resin contained in the resin composition is not particularly limited, and various resins that can form a transparent uneven structure layer and can disperse particles can be used.
  • examples thereof include a thermoplastic resin, a thermosetting resin, an ultraviolet curable resin, and an electron beam curable resin.
  • thermoplastic resins are preferable because they can be easily deformed by heat, and ultraviolet curable resins are highly curable and efficient, so that an uneven structure layer can be formed efficiently.
  • the thermoplastic resin include polyester-based, polyacrylate-based, and cycloolefin polymer-based resins.
  • ultraviolet curable resin examples include epoxy resins, acrylic resins, urethane resins, ene / thiol resins, and isocyanate resins.
  • epoxy resins acrylic resins, urethane resins, ene / thiol resins, and isocyanate resins.
  • acrylic resins acrylic resins
  • urethane resins urethane resins
  • ene / thiol resins ene / thiol resins
  • isocyanate resins examples of the ultraviolet curable resin.
  • those having a plurality of polymerizable functional groups can be preferably used.
  • the refractive index of the substrate and the transparent resin should be as close as possible, preferably the difference in refractive index is within 0.1, more preferably It is good to be within 0.05.
  • the particles contained in the resin composition may be transparent or opaque.
  • metals, metal compounds, resins, and the like can be used as the material for the particles.
  • the metal compound include metal oxides and nitrides.
  • Specific examples of metals and metal compounds include metals having high reflectivity such as silver and aluminum, and metal compounds such as silicon oxide, aluminum oxide, zirconium oxide, silicon nitride, tin-doped indium oxide, and titanium oxide.
  • examples of the resin include polymethyl methacrylate and polyurethane.
  • the shape of the particles can be a spherical shape, a cylindrical shape, a cubic shape, a rectangular parallelepiped shape, a pyramid shape, a conical shape, a star shape, or the like.
  • the content ratio of the particles is preferably 1 to 40 wt%, and more preferably 2 to 20 wt% in the total amount of the resin composition.
  • the particle diameter of the particles is 0.1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less, preferably 5 ⁇ m or less.
  • the particle diameter is a 50% particle diameter in an integrated distribution obtained by integrating the volume-based particle amount with the particle diameter as the horizontal axis. The larger the particle size, the larger the content ratio of particles necessary for obtaining the desired effect, and the smaller the particle size, the smaller the content.
  • the particle size is smaller, a desired effect such as a reduction in color change depending on the observation angle can be obtained with fewer particles.
  • the diameter of the sphere having the same volume is used as the particle size.
  • the content ratio of the particles based on the unit area of the concavo-convex structure layer is preferably 2 ⁇ 10 3 to 6 ⁇ 10 10 particles / cm 2 , and 8 ⁇ 10 4 to 1.5 ⁇ 10 10 particles / cm 2. 2 is more preferable. By setting the content ratio of the particles within this range, it is possible to obtain a desired effect such as a reduction in a change in color depending on the observation angle.
  • the difference between the refractive index of the particles and the refractive index of the transparent resin is 0.05 to 0.5, preferably 0.07 to 0.5.
  • the refractive index of the particles and the transparent resin may be larger, but the refractive index of the transparent resin is usually in the range of about 1.5 to 1.6, and the refractive index is relatively high.
  • the refractive index of the particles is larger than that of the transparent resin is preferable.
  • the particles having a refractive index of 1.5 or less include hollow particles and porous particles (1.3 to 1.4).
  • the refractive index of the particles and the transparent resin is too close, the scattering effect cannot be obtained and the light extraction effect is improved, but the color unevenness is not suppressed. Conversely, if the difference is too large, the scattering increases and the color unevenness is suppressed. However, the light extraction effect is reduced.
  • the resin composition may contain other components as required in addition to the transparent resin and the particles.
  • the other components include phenol- and amine-based degradation inhibitors, surfactant-based and siloxane-based antistatic agents, and triazole-based and 2-hydroxybenzophenone-based light-resistant additives. be able to.
  • a layer such as an electrode or a light emitting layer constituting the element is formed on a substrate, a sealing member that covers those layers is further provided, and the layer such as the light emitting layer is sealed with the substrate and the sealing member.
  • the element that emits light from the substrate side here is called a bottom emission type
  • the element that emits light from the sealing member side is called a top emission type.
  • the surface light source device of the present invention may be any of these, and in the case of the bottom emission type, a concavo-convex structure layer is provided on the substrate side for forming the layer, while in the case of the top emission type, a sealing member or the like
  • the light emitting surface side structure is used as a substrate, and an uneven structure layer is provided thereon.
  • examples of the material constituting the light-emitting surface side substrate include glass and resin.
  • the refractive index of the substrate on the light exit surface side is not particularly limited, but can be 1.5 to 1.6.
  • the thickness of the substrate is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 5 mm.
  • the substrate 101 and the transparent resin layer 111 are provided so as to be in direct contact with each other, but other layers may be interposed between them as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a transparent film such as a PET film can be interposed between the substrate 101 and the transparent resin layer 111 in manufacturing the surface light source device of the present invention according to one aspect of the manufacturing method described later.
  • the light emitting layer constituting the element is not particularly limited and can be appropriately selected from known ones. However, in order to suit the use as a light source, one kind of layer or a combination of plural kinds of layers may be used. It is possible to emit light of white color or a color close thereto.
  • the electrode is not particularly limited, and a known electrode can be appropriately selected. Further, other layers such as a hole injection layer, a hole transport layer, an electron transport layer, an electron injection layer, and a gas barrier layer can be further provided between the electrodes in addition to the light emitting layer.
  • ITO etc. can be mentioned as a material of a transparent electrode.
  • the material for the hole injection layer include a starburst aromatic diamine compound.
  • the material for the hole transport layer include triphenyldiamine derivatives.
  • the host material for the yellow light-emitting layer include triphenyldiamine derivatives, and examples of the dopant material for the yellow light-emitting layer include tetracene derivatives.
  • the material for the green light emitting layer include pyrazoline derivatives.
  • Examples of the host material for the blue light emitting layer include anthracene derivatives, and examples of the dopant material for the blue light emitting layer include perylene derivatives.
  • a material for the red light emitting layer a europium complex or the like can be used.
  • Examples of the material for the electron transport layer include an aluminum quinoline complex (Alq).
  • Examples of the cathode material include lithium fluoride and aluminum, which are sequentially stacked by vacuum film formation.
  • a light emitting layer that generates a light emission color having a complementary color relationship which is called a laminated type or a tandem type, can be obtained by appropriately combining the above or other light emitting layers.
  • the combination of complementary colors can be yellow / blue, green / blue / red, or the like.
  • the surface light source device of the present invention has the above-described configuration, so that the displacement of at least one of the x coordinate and the y coordinate of the chromaticity coordinate in all hemispherical directions on the light exit surface is within ⁇ 0.1, The displacement of both the x and y coordinates can be controlled within ⁇ 0.1. For this reason, in the surface light source device (organic EL lighting device), it is possible to suppress a change in color depending on the observation angle.
  • a method for measuring the displacement of chromaticity in all hemispherical directions for example, when a spectral radiance meter is installed on the normal line (front face) of the light emitting surface of the organic EL lighting device and the normal direction is set to 0 °
  • the chromaticity coordinates can be calculated from the emission spectrum measured in each direction, so that the displacement can be calculated.
  • the method for manufacturing the surface light source device of the present invention is not particularly limited, but a method of forming a flat layer of a resin composition on a substrate and then processing the shape into a predetermined concavo-convex structure (hereinafter referred to as method 1), or After the resin composition is processed to form a concavo-convex structure layer, this can be carried out by a method (hereinafter referred to as method 2) in which the resin composition is attached to the substrate on the light exit surface side.
  • the step of processing the shape of the flat layer of the resin composition into the concavo-convex structure can be performed by pressing a mold having a predetermined structure against the layer of the resin composition.
  • it can be carried out by pressing the mold having a concavo-convex structure to the transparent resin layer in a heated state.
  • a thermoplastic resin is used as the transparent resin constituting the resin composition, and the mold having a concavo-convex structure is pressed against the transparent resin layer in a state heated to a temperature equal to or higher than the glass transition point of the transparent resin.
  • the transparent resin can be cured with energy rays such as ultraviolet rays, after the mold is pressed against the transparent resin layer, the energy rays are irradiated to cure the transparent resin. Is possible.
  • a resin composition layer is provided on another layer other than the substrate and the shape is processed into a predetermined uneven structure, this is left as it is or after the other layer is peeled off. It can be performed by sticking to the substrate on the light exit surface side.
  • transparent films such as a film made from PET, can be used, for example.
  • a layer of the resin composition is provided on such a film, and can be processed into a predetermined concavo-convex structure by the same operation as in Method 1.
  • the concavo-convex structure layer is peeled off from the film or the like, and this is used as the light output surface side substrate in the surface light source device. By sticking on the surface, a laminate of the substrate and the concavo-convex structure layer can be obtained.
  • the concavo-convex structure layer can also be obtained by injecting a liquid resin composition into a mold having a concavo-convex structure and curing the resin composition.
  • a laminate of the substrate and the concavo-convex structure layer can be obtained by pasting this on the surface on the light exit surface side of the substrate used as the substrate on the light exit surface side in the surface light source device.
  • a surface light source device can be obtained by providing components such as an electrode and a light emitting layer on the surface opposite to the light exit surface of the substrate.
  • the use of the surface light source device of the present invention is not particularly limited, it can be used as a light source of a lighting device or a backlight of a display device such as a liquid crystal display device.
  • the substrate and the concavo-convex structure layer may be provided so as to be in direct contact with each other, but may be provided via another layer such as an adhesive layer in order to improve the adhesion between the layers.
  • an adhesive having a refractive index close to that of the substrate and the transparent resin layer and being transparent can be used as appropriate.
  • substrate and the transparent resin layer as another member was demonstrated, when these are comprised with the same material, these are shape
  • This concavo-convex structure had a shape in which square pyramids with a base of 50 ⁇ m and quadrangular pyramids with an apex angle of 90 ° were arranged without gaps. The angle formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface was 45 °. The thickness of the concavo-convex structure layer was 115 ⁇ m.
  • the hole transport layer to the electron transport layer were all made of an organic material.
  • the yellow light emitting layer and the blue light emitting layer have different emission spectra.
  • each layer from the transparent electrode layer to the reflective electrode layer is as follows: -Transparent electrode layer; tin-added indium oxide (ITO) Hole transport layer: 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl ( ⁇ -NPD) ⁇ Yellow luminescent layer: 1.5% by weight of rubrene added ⁇ -NPD Blue light emitting layer: 10% by weight of iridium complex added 4,4′-dicarbazolyl-1,1′-biphenyl (CBP) -Electron transport layer; phenanthroline derivative (BCP) -Electron injection layer; lithium fluoride (LiF) -Reflective electrode layer: Al
  • the transparent electrode layer was formed by a reactive sputtering method using an ITO target, and the surface resistance was 10 ⁇ / ⁇ or less.
  • the formation method from the hole injection layer to the reflective electrode layer is that a glass substrate on which a transparent electrode layer has already been formed is installed in a vacuum evaporation apparatus, and the material from the hole transport layer to the reflective electrode layer is formed by resistance heating. This was done by sequentially depositing.
  • the system internal pressure was 5 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa, and the evaporation rate was 0.1 to 0.2 nm / s.
  • a wiring for energization was attached to the electrode layer, and the hole transport layer to the reflective electrode layer were sealed with a sealing member to produce a surface light source device.
  • the light extracted from the glass substrate was white.
  • This surface light source device was evaluated as follows. A spectral radiance meter (BM-7 Topcon) is installed in front of the light emitting surface (normal direction), a constant current of 100 mA / m 2 is applied, the light emitting surface is rotated, and the direction of the spectral radiance meter with respect to the light emitting surface Changed. The direction was changed in the range of -90 to 90 ° in a direction parallel to one of the bases of the quadrangular pyramid when the front (normal direction) was 0 °. The emission intensity and emission spectrum were measured every 5 ° in the range of ⁇ 90 to 90 °, and the external quantum efficiency was calculated.
  • BM-7 Topcon A spectral radiance meter
  • Example 1 A surface light source device was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that only the UV-curable urethane acrylic resin containing no particles was used instead of the resin composition forming the uneven structure layer. The results are shown in Table 1. Moreover, the variation
  • Example 2 A surface light source device was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the resin composition for forming the concavo-convex structure layer was a SiO 2 particle having a particle size of 30 ⁇ m. The results are shown in Table 1. Further, the x-coordinate and y-coordinate variations at the front (0 °) and 45 ° were 0.01 and 0.11, respectively.
  • Example 3 A surface light source device was fabricated and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the resin composition for forming the concavo-convex structure layer was a SiO 2 particle content of 50 wt%. The results are shown in Table 1. Moreover, the variation
  • Example 4 A surface light source device was fabricated and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the resin composition for forming the concavo-convex structure layer was a SiO 2 particle content of 0.5 wt%. The results are shown in Table 1. Moreover, the variation
  • Example 1 in which the concavo-convex structure layer satisfies the requirements of the present invention, compared with Comparative Examples 1 to 5 in which any of these requirements is outside the scope of the present invention, Both the front luminance and the external quantum efficiency were good, and there was little change in chromaticity when observed from the front direction and when observed from an angle inclined from the front direction.
  • Example 2-1> (2-1-1: Uneven structure layer)
  • the resin composition obtained above was applied at a thickness of 100 ⁇ m on a transparent film (trade name “ZEONOR FILM”, manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd., thickness 180 ⁇ m), and then a metal mold having a predetermined shape was pressure-contacted.
  • UV was irradiated from the transparent film side with an integrated light quantity of 5000 mJ / cm 2 to form a concavo-convex structure layer on the transparent film to obtain a laminate having a layer structure of transparent film-concave structure layer.
  • the concavo-convex structure of the concavo-convex structure layer was a shape in which square pyramids with a base of 50 ⁇ m and apex angles of 90 ° were arranged without gaps. The angle formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface was 45 °.
  • the thickness of the concavo-convex structure layer was 115 ⁇ m.
  • a transparent electrode layer, a hole transport layer, a yellow light-emitting layer, a blue light-emitting layer, an electron transport layer, an electron injection layer, and a reflective electrode layer were formed on one surface of the glass substrate.
  • each layer from the transparent electrode layer to the reflective electrode layer is as follows: -Transparent electrode layer; tin-added indium oxide (ITO) Hole transport layer: 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl ( ⁇ -NPD) ⁇ Yellow luminescent layer: 1.5% by weight of rubrene added ⁇ -NPD Blue light emitting layer: 10% by weight of iridium complex added 4,4′-dicarbazolyl-1,1′-biphenyl (CBP) -Electron transport layer; phenanthroline derivative (BCP) -Electron injection layer; lithium fluoride (LiF) -Reflective electrode layer: Al
  • a wiring for energization was attached to the electrode layer, and the hole transport layer to the reflective electrode layer were sealed with a sealing member to produce a light emitting element.
  • (2-1-3: Surface light source device) The surface on the transparent film side of the laminate obtained in (2-1-1) and the surface on the glass substrate side of the light-emitting element obtained in (2-1-2) were combined with an adhesive layer (25 ⁇ m thick acrylic adhesive).
  • the surface light source device was manufactured by attaching the material through a material.
  • a constant current of 100 mA / m 2 was applied to the surface light source device, and the values of the tristimulus Z value (blue) and Y value (green) for each polar angle were measured using an Imaging Sphere manufactured by Radiant Imaging.
  • the Y value orientation characteristic corresponds to the angular distribution of luminous intensity.
  • FIG. 14 shows the result.
  • the direction is a value in the range of 0 to 100 ° when the front (normal direction) is 0 ° in a direction parallel to one of the bases of the quadrangular pyramid.
  • Example 2-2> (2-2-1: Uneven structure layer) Except that the shape of the metal mold was changed, the same operation as in (2-1-1) of Example (2-1) was performed to obtain a laminate having a transparent film-uneven structure layer structure.
  • the concavo-convex structure of the concavo-convex structure layer was a shape in which depressions having a square pyramid shape with a base of 50 ⁇ m and a vertex angle of 90 ° were arranged without gaps. The angle formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface was 45 °.
  • the surface light source device of the comparative example has a green light distribution characteristic (light intensity distribution characteristic).
  • the light distribution characteristics of blue are greatly different, and the surface light source device becomes bluish when viewed from an oblique direction, but the surface light source device of the present invention has a difference between the blue light distribution characteristic and the green light distribution characteristic. Is getting smaller.
  • a state in which the degree of bluishness is small depending on the observation angle is realized. That is, it is possible to provide a surface light source device with little color change depending on the observation angle.
  • the result of Example 2-1 and the result of Example 2-2 were equivalent.
  • Example 2-2 Since the structure of the concavo-convex structure layer of Example 2-2 is superior in scratch resistance as compared with the structure of Example 2-1, the surface light source device of Example 2-2 has the surface of Example 2-1. Compared to the light source device, the optical performance is equivalent and the scratch resistance is excellent.
  • Example 3-1 Uneven structure layer
  • Transparent operation was carried out in the same manner as (2-1-1) in Example (2-1) except that four types of metal molds having shapes different from those used in Example (2-1) were used.
  • Four types of laminates having a film-uneven structure layer structure were obtained.
  • the concavo-convex structure of each concavo-convex structure layer had a shape in which square pyramids with a base of 50 ⁇ m and apex angles of 40 °, 50 °, 60 °, and 70 ° were arranged without gaps.
  • the angles formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface were 70 °, 65 °, 60 °, and 55 °, respectively.
  • Example 3-2> (3-2-1: Uneven structure layer) Except that the shape of the metal mold was changed, the same operation as in (2-1-1) of Example (2-1) was performed to obtain a laminate having a transparent film-uneven structure layer structure.
  • the concavo-convex structure of the concavo-convex structure layer was a shape in which depressions having a square pyramid shape with a base of 50 ⁇ m and apex angles of 40 °, 50 °, 60 °, and 70 ° were arranged without gaps.
  • the angles formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface were 70 °, 65 °, 60 °, and 55 °, respectively.
  • the surface light source device of the comparative example has a green light distribution characteristic (light intensity distribution characteristic).
  • the light distribution characteristics of blue are greatly different, and the surface light source device becomes bluish when viewed from an oblique direction, but the surface light source device of the present invention has a difference between the blue light distribution characteristic and the green light distribution characteristic. Is getting smaller. As a result, a state in which the degree of bluishness is small depending on the observation angle is realized. That is, it is possible to provide a surface light source device with little change in color depending on the observation angle.
  • Example 3-1 and Example 3-2 were compared with Examples 2-1 and 2-2, the higher the angle formed by the inclined surface and the light exit surface in the concavo-convex structure layer, It can be seen that the difference in light distribution characteristics between blue and green is small.
  • each concavo-convex structure layer is a shape in which the shape of a square pyramid with a base of 50 ⁇ m and a quadrangular pyramid with an apex angle of 60 ° is arranged without gaps. It was.
  • the flat part provided at the top of the quadrangular pyramid was a square, and the length of one side thereof was 0.2 or 0.4 times the pitch of the quadrangular pyramid, that is, 10 ⁇ m and 20 ⁇ m, respectively.
  • Example 4-2> (4-2-1: Uneven structure layer) Except for changing the shape of the metal mold, the same operation as in (2-1-1) of Example (2-1) was carried out to obtain two types of laminates having a layer structure of transparent film-uneven structure layer. .
  • the concavo-convex structure of each concavo-convex structure layer is formed by arranging depressions having a square pyramid shape with a square bottom surface and an apex angle of 60 ° through a flat gap. It was a shape.
  • the pitch P91 where the shape of the quadrangular pyramid repeats is 50 ⁇ m, and the length P92 of one side of the bottom surface of the quadrangular pyramid is 0.8 times or 0.6 times the pitch, that is, 40 ⁇ m and 30 ⁇ m, respectively.
  • the width P93 of the flat gap 742f was 20 ⁇ m and 40 ⁇ m, respectively.
  • the surface light source device of the comparative example has a green light distribution characteristic (light intensity distribution characteristic).
  • the light distribution characteristics of blue are greatly different, and the surface light source device becomes bluish when viewed from an oblique direction, but the surface light source device of the present invention has a difference between the blue light distribution characteristic and the green light distribution characteristic. Is getting smaller. As a result, a state in which the degree of bluishness is small depending on the observation angle is realized. That is, it is possible to provide a surface light source device with little color change depending on the observation angle.
  • Example 5-1 to 5-3 and Comparative Example 9> (5-0-1: Uneven structure layer)
  • Four types of laminates having a structure were obtained.
  • the concavo-convex structure of each concavo-convex structure layer had a shape in which depressions having a square pyramid shape with a base of 50 ⁇ m and a vertex angle of 60 ° were arranged without gaps. The angle formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface was 60 °.
  • the content ratio of SiO 2 particles was 0 wt% (Comparative Example 9), 2 wt% (Example 5-1), 3 wt% (Example 5-2), and 20 wt% (Example 5-3).
  • the green light distribution characteristic (luminance light distribution characteristic) is blue.
  • the surface light source device of the present invention has a small difference between the blue light distribution property and the green light distribution property.
  • a state in which the degree of bluishness is small depending on the observation angle is realized. That is, it is possible to provide a surface light source device with little color change depending on the observation angle.
  • the difference in a light distribution characteristic is so small that the content rate of particle
  • Example 6-1 to 6-3> (6-0-1: Uneven structure layer) Except for changing the shape of the metal mold and further changing the particle size of the SiO 2 particles, the same operation as in (2-1-1) of Example (2-1) was carried out, and a layer of transparent film-uneven structure layer Three types of laminates having a configuration were obtained.
  • the concavo-convex structure of each concavo-convex structure layer had a shape in which depressions having a square pyramid shape with a base of 50 ⁇ m and a vertex angle of 60 ° were arranged without gaps. The angle formed by the slope of the quadrangular pyramid and the light exit surface was 60 °.
  • the particle diameter of the SiO 2 particles was 1 ⁇ m (Example 6-1), 2 ⁇ m (Example 6-2), and 5 ⁇ m (Example 6-3).
  • the surface light source device of the comparative example has a blue light distribution characteristic (light intensity distribution characteristic) of blue.
  • the surface light source device of the present invention has a small difference between the blue light distribution property and the green light distribution property.
  • a state in which the degree of bluishness is small depending on the observation angle is realized. That is, it is possible to provide a surface light source device with little change in color depending on the observation angle. It can also be seen that the smaller the particle size, the smaller the difference in light distribution characteristics.
  • Example 7-1 Uneven structure layer
  • the same operation as in (5-0-1) of Example (5-2) except that the UV (ultraviolet) curable urethane acrylic resin was changed to one having a refractive index n 1.48 after curing, A laminate having a transparent film-uneven structure layer structure was obtained.
  • Example 7-2> (7-2-1: Uneven structure layer)
  • Example 5-2 where the refractive index difference between the resin and particles is 0.1
  • Example 7-1 where the refractive index difference between the resin and particles is 0.05

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Abstract

 光取り出し効率が高く、且つ観察角度による色味の変化が少ない面光源装置を提供する。出光面に、樹脂組成物からなる凹凸構造層を有する面光源装置であって、前記凹凸構造層は、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状を有し、且つ前記樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子を含むことを特徴とする面光源装置。特に、前記出光面における半球状全方位での色度座標のx座標あるいはy座標のいずれかの変位が±0.1以内で、前記粒子の粒径が10μm以下で、かつ前記粒子の含有量が、樹脂組成物全量中1~40wt%であり、前記粒子の屈折率と、前記透明樹脂の屈折率との差が0.05~0.5である面光源装置。

Description

面光源装置
 本発明は、面光源装置に関する。
 有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、「有機EL素子」という場合がある。)の発光体は、その形状を面状とすることが可能であり、且つその光の色を白色又はそれに近い色とすることが可能であるため、照明装置の光源として、または表示装置のバックライトとしての用途に用いることが考えられる。
 照明用途に用いる有機EL素子として、白色の有機EL素子が作製されている。かかる白色素子は、積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を積層させたものが多い。これらの発光層の積層体は、主に黄/青、又は緑/青/赤の積層体である。
 しかしながら、現在知られている白色の有機EL素子は、上記照明の用途に用いるには効率が低い。そこで、有機EL素子をこれらの用途に用いるためには、光取出効率を向上させる必要がある。
 有機EL素子の光取出効率を向上させる方法として、光取出基板に種々の構造を設けることが知られている。例えば、出光面に、蛍光性化合物を含むプリズムを設けること(特許文献1;特開2002-237381号公報)、微小レンズアレイを設けること(特許文献2;特開2003-59641号公報)などが提案されている。これらの構造で良好な集光を達成することができ、効率は向上する。
 しかしながら、これらの構造を、上記の積層型の照明用有機EL素子に採用した場合、出光面から発光層までの深さが、それぞれの色の発光層により異なることに起因して、出光面を正面から観察した場合と、正面から傾いた角度から観察した場合において、色味が大きく異なってしまうという問題点がある。
 本発明の目的は、光取り出し効率が高く、且つ観察角度による色味の変化が少ない面光源装置を提供することにある。
 本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を進めたところ、面光源装置の出光面に設ける構造として、粒子を含有する特定の樹脂組成物の特定構造を設けることにより、上記課題が解決しうることを見いだし、この知見に基づいて本発明を完成させるに至った。
 即ち、本発明によれば、有機EL発光素子、およびその出光面に、樹脂組成物からなる凹凸構造層を有する面光源装置であって、前記凹凸構造層は、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状である凹凸構造体が複数並んだ構成であり、前記樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子を含み、前記粒子の粒径が10μm以下であり、前記粒子の含有量が、樹脂組成物全量中1~40wt%であり、前記粒子の屈折率と前記透明樹脂の屈折率との差が0.05~0.5である面光源装置が提供される。
 本発明の面光源装置は、光取り出し効率が高く、且つ観察角度による色味の変化が少ないので、照明装置の光源、及び液晶表示装置等の表示装置のバックライトなどとして有用である。
図1は、本発明の面光源装置の一例を概略的に示す縦断面図である。 図2は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の一例を概略的に示す斜視図である。 図3は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す斜視図である。 図4は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の一例を概略的に示す断面図である。 図5は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す断面図である。 図6は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す断面図である。 図7は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す斜視図である。 図8は、図7に示す凹凸の形状の一部を概略的に示す断面図である。 図9は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す断面図である。 図10は、図9に示す凹凸構造層の形状を概略的に示す斜視図である。 図11は、本発明の面光源装置における凹凸構造層の凹凸の形状の別の一例を概略的に示す斜視図である。 図12は、本願比較例7の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図13は、本願比較例8の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図14は、本願実施例2-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図15は、本願実施例2-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図16は、本願実施例3-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図17は、本願実施例3-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図18は、本願実施例3-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図19は、本願実施例3-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図20は、本願実施例3-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図21は、本願実施例3-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図22は、本願実施例3-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図23は、本願実施例3-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図24は、本願実施例4-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図25は、本願実施例4-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図26は、本願実施例4-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図27は、本願実施例4-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図28は、本願比較例9の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図29は、本願実施例5-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図30は、本願実施例5-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図31は、本願実施例5-3の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図32は、本願実施例6-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図33は、本願実施例6-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図34は、本願実施例6-3の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図35は、本願実施例7-1の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。 図36は、本願実施例7-2の、Y/Y(正面)及び、Z/Z(正面)と測定角度との関係の測定結果を示すグラフである。
 本発明の面光源装置は、その出光面に樹脂組成物からなる凹凸構造層を有する。この凹凸構造層は、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状の凹凸構造体が複数並んだ構成であり、この凹凸構造層を構成する前記樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子を含む。
 かかる構造を、図1を参照して説明する。図1は、本発明の面光源装置である有機EL照明装置の一例を示す縦断面図である。面光源装置100は、基板101の出光面側の面101E上に、透明樹脂111及び粒子112を含んでなる凹凸構造層110を有している。なお、以下の面光源装置の説明において、別段断らない限り、本発明の面光源装置は出光面を水平に上向きに置いた状態とし、縦断面図は全て出光面に垂直な断面図として説明する。凹凸構造層110は、出射側の表面に、複数の凹凸構造体110Aを備えている。これらの凹凸構造体110Aは、互いに交差する二方向、本実施形態における交差角度は90°)に沿って配列されている。
 ここで透明樹脂層が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味であり、透明樹脂層111のみならず基板101も、光学部材に用いるのに適した光線透過率(全光線透過率80%以上)を有する。具体的には、基板及び凹凸構造層全体として80%以上の全光線透過率を有するものとすることができる。
 一方、基板の、出光面側と反対側の面上には、電極層及び発光層が設けられ、発光素子を構成している。即ち、基板101の下側の面101Fには、透明電極121、発光層131及び反射電極122がこの順に設けられ、さらに必要に応じて発光層131等を封止するための封止部材(図示せず)及び透明電極121及び反射電極122へ電流を供給するための配線(図示せず)を備え、発光素子を構成している。
 電極121及び122から発光層131に電圧を印加することにより発光層131から光が発生し、これが直接、または反射電極122に反射された後、透明電極121、基板101、及び凹凸構造層110を透過し出光する。このように、発光層が基板上に積層され、発光層からの光が基板及び凹凸構造層を透過して出光する態様の面光源装置において、凹凸構造層が下記に示す構造及び材質を有することにより、光取り出し効率の向上及び観察角度による色味の変化の減少という、本発明の効果を特に好ましく得ることができる。
 凹凸構造層110の凹凸構造体110Aは、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状である。角錐形状とは、例えば図2に示すように、底面が正方形である四角錐941を隙間無く並べた形状とすることができるが、図9に示す例に限られず、三角錐、五角錐、六角錐、底面が正方形でない四角錐などの角錐を、隙間無く又は平坦な隙間を介して並べた形状とすることができる。
 さらに、本願でいう円錐及び角錐は、その頂部が尖った通常の円錐及び角錐のみならず、先端が丸みを帯びた形状、又は平らに面取りされた形状をも包含する。これを図4~図6を参照して説明する。図4は、図2における四角錐941を、線9aを通り、四角錐941の斜面941a及び941bの法線と平行で且つ基板の面方向に垂直な面で切断した部分断面図である。図4の例においては四角錐の頂部1153は尖った形状となっているが、これが、図5に示す頂部1255のように丸みを帯びた形状になっていてもよい。また、図6に示すように、角錐の頂部に平坦な部分1355を設け、平らに面取りされた形状とすることもできる。
 角錐の頂部が丸みを帯びた形状である場合、頂部1255と、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の頂部1253との高さの差1257は、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の角錐の高さ1258の20%以下とすることができる。角錐の頂部が平らに面取りされた形状である場合、平坦な部分1355と、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の頂部1353との高さの差1357は、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の角錐の高さ1358の20%以下とすることができる。
 上に説明した具体例では、凹凸構造体は、凸状のものである。しかしながら、本発明における凹凸構造体は、凹状のものであってもよい。例えば図7に示すように、底面が正方形である窪んだ四角錐741を隙間無く並べた形状とすることができるが、図7に示す例に限らず、窪んだ形状の三角錐、五角錐、六角錐、底面が正方形でない四角錐などの角錐を、隙間無く又は平坦な隙間を介して並べた形状とすることができる。凹凸構造を、凹構造とすることにより、凸構造とする場合に比べて、外部衝撃により凹凸構造の頂点部分等に欠け等が生じるのを防止できる利点がある。
 図8は、図7における窪んだ四角錐741を、線7aを通り、四角錐741の斜面741a及び741bの法線と平行で且つ基板の面方向に垂直な面で切断した部分断面図である。図7の例においては四角錐741は、その底辺741eが、隣接する四角錐の底辺と接し底辺が共有されているが、例えば図9に示すように、斜面742a及び742bを含む四角錐742が、隣接する四角錐と離れた底辺742eを有し、それにより四角錐間に平坦な隙間742fを有していてもよい。このような平坦な隙間は、図10に示す隙間742gが凹凸構造層の表面の縦横に延長するように、2方向以上に延長して設けられていてもよく、図11に示す隙間742hが凹凸構造層の表面の一方向に延長するように、1方向のみに延長して設けられていてもよい。このような平坦な部分を、凹凸構造層の光学的効果を損ねない割合で面上に設けることにより、凹凸構造層の耐擦傷性を向上させたり、凹凸構造層の成形を容易にしたりすることができる。
 凹凸構造層における凹凸構造の寸法は、特に限定されないが、凹凸構造体が形成された表面を様々な方向に沿って測定した中心線平均粗さの最大値(Ra(max))として1~50μmの範囲内とすることができる。
 一方、凹凸構造層110を構成する凹凸構造体110Aがプリズム形状である場合のプリズム形状とは、三角柱等の角柱を、角柱の高さ方向が出光面に平行な方向となるよう並べた形状であり、例えば図3に示すように、複数の線状プリズム1041が平行に並んだプリズム条列1040の形状とすることができるが、これに限られず、例えばその頂部1042の形状が、上記角錐の場合と同様に、尖った形状のみならず、丸みを帯びた形状又は平らに面取りされた形状とすることができる。
 本発明において、凹凸構造層の厚さは、特に限定されないが1~100μmであることが好ましい。ここで、凹凸構造層の厚さとは、凹凸構造体が形成されていない基板側の面と、凹凸構造体の頂点との距離のことである。
 本発明において、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状の斜面と、出光面とがなす角は40~70°とすることができ、45~60°であることが好ましい。例えば凹凸構造が、図2に示す四角錐である場合、その頂角(図4における角1151)は、60~90°となることが好ましい。また、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ光取り出し効率も高めるという観点からは、斜面と出光面とがなす角は大きいほうが好ましく、具体的には例えば55°以上とすることが好ましく、60°以上とすることがさらにより好ましい。この場合、かかる角の上限は、凹凸構造層の耐久性の維持を考慮し、70°程度とすることができる。
 斜面と出光面とがなす角を55°以上とする場合、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状は、頂角70°以下の形状とすることができる。
 凹凸構造の頂部が丸みを帯びた形状又は平らに面取りされた形状である場合は、当該形状の部分を除く斜面の角度を、角錐又はプリズム形状の斜面とする。例えば、図5及び図6に示す例では、平面1241a、1241b、1341a及び1341bを、角錐の斜面とする。斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取り出し効率を高めることができる。凹凸構造層の出光面の斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。なお、円錐形状の斜面と出光面とがなす角とは、かかる円錐の母線と出光面とがなす角とすることができる。
 凹凸構造層を構成する樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子を含む。
 樹脂組成物に含まれる透明樹脂の材質は、特に限定されず、透明な凹凸構造層を形成することができ、粒子を分散させることが可能な各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率の良いため、凹凸構造層の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン/チオール系、イソシアネート系の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。
 上記の実施形態のように、透明な基板上に凹凸構造層を形成する場合、基板と透明樹脂との屈折率はできるだけ近いほうがよく、好ましくは屈折率の差が0.1以内、さらに好ましくは0.05以内であるとよい。
 樹脂組成物に含まれる粒子は、透明であっても、不透明であってもよい。粒子の材料としては、金属及び金属化合物、並びに樹脂等を用いることができる。金属化合物としては、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物としては、具体的には例えば銀、アルミのような反射率が高い金属、酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタンなどの金属化合物を挙げることができる。一方樹脂としては、ポリメチルメタクリレート、ポリウレタン等を挙げることができる。
 粒子の形状は、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
 樹脂組成物において、粒子の含有割合は、樹脂組成物全量中1~40wt%であることが好ましく、2~20wt%であることがより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、凹凸構造層中での粒子の凝集を防止し、良好に粒子が分散した凹凸構造層を容易に得ることができる。
 粒子の粒径は0.1μm以上10μm以下であり、好ましくは5μm以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における50%粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。従って、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
 凹凸構造層の単位面積を基準にした、粒子の含有割合は、2×10~6×1010個/cmであることが好ましく、8×10~1.5×1010個/cmであることがより好ましい。粒子の含有割合をこの範囲とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。
 粒子が透明な粒子である場合において、粒子の屈折率と、透明樹脂の屈折率は、それらの差が0.05~0.5であり、好ましくは0.07~0.5である。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくても良いが、透明樹脂の屈折率は略1.5~1.6の範囲となることが通常であり、比較的屈折率が高い無機材料や金属材料を好適に使用できる観点から、透明樹脂よりも粒子の屈折率の方が大きい態様の方が好ましい。また、屈折率1.5以下の粒子としては中空粒子や多孔質粒子(1.3~1.4)等を挙げることができる。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると散乱効果が得られず光取出効果は向上するが色味ムラは抑制されず、逆に差が大きすぎると散乱が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減することになる。
 樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子以外に、必要に応じて、その他の成分を含んでいてもよい。当該その他の成分としては、これらはフェノール系・アミン系などの劣化防止剤、界面活性剤系・シロキサン系などの帯電防止剤、トリアゾール系・2-ヒドロキシベンゾフェノン系などの耐光剤の添加剤を挙げることができる。
 有機EL素子は、基板上に素子を構成する電極、発光層等の層を形成し、さらにそれらの層を覆う封止部材を設け、基板と封止部材で発光層等の層を封止した構成とされるのが一般的である。通常、ここでいう基板側から出光する素子はボトムエミッション型、封止部材側から出光する素子はトップエミッション型と呼ばれる。本発明の面光源装置は、これらのいずれであってもよく、ボトムエミッション型の場合、層を形成するための基板側に凹凸構造層が設けられ、一方トップエミッション型の場合、封止部材等の出光面側の構造体を基板として、この上に凹凸構造層が設けられる。
 本発明において、出光面側の基板を構成する材料としては、ガラス、樹脂等を挙げることができる。出光面側の基板の屈折率は、特に制限されないが、1.5~1.6とすることができる。本発明において、基板の厚さは、特に限定されないが、0.1~5mmであることが好ましい。
 図1に示す例においては、基板101と透明樹脂層111とを直接接する態様で設けているが、本発明の効果を損ねない限りにおいて、これらの間に他の層が介在していてもよい。例えば、後述する製造方法の一態様に従い本発明の面光源装置を製造するにあたり、PET製のフィルム等の透明フィルムを、基板101と透明樹脂層111との間に介在させることができる。
 本発明において、素子を構成する発光層としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができるが、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせにより、白色又はそれに近い色の光を発光するものとすることができる。電極も、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。また、電極間に、発光層に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の他の層をさらに有することもできる。
 電極及びその間に設ける層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
 透明電極の材料としてはITO等を挙げることができる。
 正孔注入層の材料としてはスターバースト系芳香族ジアミン化合物等を挙げることができる。
 正孔輸送層の材料としてはトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができる。
 黄色発光層のホスト材料としては同じくトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができ、黄色発光層のドーパント材料としてはテトラセン誘導体等を挙げることができる。
 緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体などがあげられる。
青色発光層のホスト材料としてはアントラセン誘導体等を挙げることができ、青色発光層のドーパント材料としてはペリレン誘導体等を挙げることができる。
 赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体などを上げることができる。
 電子輸送層の材料にはアルミニウムキノリン錯体(Alq)等を挙げることができる。
 陰極材料にはフッ化リチウムおよびアルミニウムをそれぞれ用い、これらを順次真空成膜により積層させたものを挙げることができる。
 上記のもの又はその他の発光層を適宜組み合わせて積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を得ることができる。補色関係の組み合わせは、黄/青、又は緑/青/赤等とすることができる。
 本発明の面光源装置は、上記の構成とすることにより、出光面における半球状全方位での色度座標のx座標およびy座標の少なくともいずれかの変位を±0.1以内に、さらにはx座標およびy座標の両方の変位を±0.1以内に制御できる。このため、面光源装置(有機EL照明装置)において、観察角度による色味の変化を抑えることができる。かかる半球状全方位での色度の変位を測定する方法として、例えば有機EL照明装置の発光面の法線(正面)上に分光放射輝度計を設置し、法線方向を0°とした時その発光面を-90~90°まで回転させられる機構を付与することで、各方向で測定した発光スペクトルから色度座標を算出できるため、その変位を算出できる。
 本発明の面光源装置の製造方法は、特に限定されないが、基板上に樹脂組成物の平坦な層を設けた後その形状を所定の凹凸構造に加工する方法(以下方法1という。)、又は樹脂組成物を加工し凹凸構造層を形成した後、これを出光面側の基板に貼付する方法(以下方法2という。)によって行なうことができる。
 前記方法1において、樹脂組成物の平坦な層の形状を凹凸構造に加工する工程は、所定の構造を有する型を樹脂組成物の層に圧接することにより行なうことができる。好ましくは、凹凸構造を有する型を加熱した状態で、透明樹脂の層に圧接させることにより行なうことができる。具体的には例えば、樹脂組成物を構成する透明樹脂として熱可塑性樹脂を用い、凹凸構造を有する型を、透明樹脂のガラス転移点以上の温度に加熱した状態で、透明樹脂の層に圧接させる。さらに透明樹脂が紫外線等のエネルギー線で硬化しうるものであれば、型を透明樹脂の層に圧接した後、かかるエネルギー線を照射して透明樹脂を硬化させることにより、良好な成型及び離型が可能になる。
 一方前記方法2は、例えば、基板以外の他の層の上に樹脂組成物の層を設け、その形状を所定の凹凸構造に加工した後、これをそのまま、あるいは当該他の層を剥離した後、出光面側の基板に貼付することにより行なうことができる。ここで用いる基板以外の他の層としては、例えば、PET製のフィルム等の透明フィルムを用いることができる。このようなフィルム上に、樹脂組成物の層を設け、前記方法1と同様の操作により所定の凹凸構造に加工することができる。これを、面光源装置において出光面側の基板として用いられる基板の出光面側の面上に貼付することにより、基板、透明フィルム、及び凹凸構造層がこの順に積層された積層体を得ることができる。
 または、透明若しくは不透明のフィルム、板等の上に凹凸構造層を形成した後、凹凸構造層をフィルム等から剥離し、これを面光源装置において出光面側の基板として用いられる基板の出光面側の面上に貼付することにより、基板及び凹凸構造層の積層体を得ることができる。
 または、凹凸構造を有する型に、液体状の樹脂組成物を注入し、硬化させることによっても凹凸構造層を得ることができる。これを面光源装置において出光面側の基板として用いられる基板の出光面側の面上に貼付することにより、基板及び凹凸構造層の積層体を得ることができる。
 前記方法1又は2により凹凸構造層を得た後、基板の出光面と反対側の面上に、電極、発光層等の構成要素を設けて、面光源装置を得ることができる。
 本発明の面光源装置の用途は、特に限定されないが、照明装置の光源、または液晶表示装置等の表示装置のバックライトとして用いることができる。
 本発明は、前記実施形態の例示には限定されず、本願の特許請求の範囲及びその均等の範囲内での変更を施すことができる。
 例えば、基板及び凹凸構造層は、直接接する態様で設けられていてもよいが、層間の密着性を良好とするため接着層等の他の層を介して設けられていても良い。この場合、接着剤としては、基板及び透明樹脂層に近い屈折率を有し、且つ透明であるものを適宜用いることができる。また、上記実施形態の例示においては、主に基板と透明樹脂層を別の部材として設けたものについて説明したが、これらを同じ材質で構成する場合は、これらを、一体に連続した部材として成型することもできる。
 以下、実施例に基づき、本発明についてさらに詳細に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
 <実施例1>
 UV(紫外線)硬化型ウレタンアクリル樹脂(硬化後の屈折率n=1.53)に、2μm径の球状のSiO粒子(n=1.43)を、組成物全量中3wt%の含有率で添加し、攪拌して粒子を分散させ、樹脂組成物を得た。
 上記で得た樹脂組成物を、ガラス基板上に100μmの厚さで塗布した後、所定の形状の金属型を圧接し、ガラス基板側からUVを1000 mJ/cmの積算光量で照射し、基板上に凹凸構造層を形成した。この凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が90°の四角錐が隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は45°であった。凹凸構造層の厚みは、115μmであった。
 得られた基板の、凹凸構造層を設けた面と反対側の面に、透明電極層100nm、ホール輸送層10nm、黄色発光層20nm、青色発光層15nm、電子輸送層15nm、電子注入層1nm、及び反射電極層100nmを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
 透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである:
・透明電極層;錫添加酸化インジウム(ITO)
・ホール輸送層;4,4’-ビス[N-(ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル(α-NPD)
・黄色発光層;ルブレン1.5重量%添加 α-NPD
・青色発光層;イリジウム錯体10重量%添加 4,4’-ジカルバゾリル-1,1’-ビフェニル(CBP)
・電子輸送層;フェナンスロリン誘導体(BCP)
・電子注入層;フッ化リチウム(LiF)
・反射電極層;Al
 透明電極層の形成方法は、ITOターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、表面抵抗を10Ω/□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成方法は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は5x10-3 Paで、蒸発速度は0.1~0.2nm/sで行った。
 さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、面光源装置を作製した。通電して発光させたところ、ガラス基板から取り出された光は白色になっていた。
 この面光源装置を以下のように評価した。発光面の正面(法線方向)に分光放射輝度計(BM-7 トプコン)を設置し、100mA/mの定電流を印加し、発光面を回転させ、発光面に対する分光放射輝度計の方向を変化させた。方向は、四角錐の底辺の一つに平行な方向へ、正面(法線方向)を0°としたときに-90~90°の範囲で変更させた。-90~90°の範囲で角度5°毎に発光の放射強度、発光スペクトルを測定し、外部量子効率を算出した。また正面(0°)から観察した色度座標、及び四角錐の底辺の一つに平行な方向へ正面から45°傾いた方向から観察した色度座標を測定した。結果を表1に示す。
 正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変位を測定した。その結果、x座標の変異は0.02、y座標の変異は0.03であった。
 <比較例1>
 凹凸構造層を形成する樹脂組成物に代えて、粒子を含まないUV硬化型ウレタンアクリル樹脂のみを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.13及び0.04であった。
 <比較例2>
凹凸構造層を形成する樹脂組成物として、SiO粒子の粒径を30μmとしたものを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.01及び0.11であった。
 <比較例3>
 凹凸構造層を形成する樹脂組成物として、SiO粒子の含有割合を50wt%としたものを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.11及び0.01であった。
 <比較例4>
 凹凸構造層を形成する樹脂組成物として、SiO粒子の含有割合を0.5wt%としたものを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.11及び0.04であった。
 <比較例5>
 凹凸構造層を形成する樹脂組成物として、SiO粒子に代えてTiO粒子(n=2.3)を組成物全量中3wt%添加したものを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.12及び0.12であった。
 <比較例6>
 凹凸構造層を形成する樹脂組成物として、SiO粒子に代えてポリメチルメタクリレート粒子(n=1.49)を組成物全量中3wt%添加したものを使用した他は、実施例1と同様に操作し、面光源装置を作製し評価した。結果を表1に示す。また、正面(0°)と45°におけるx座標及びy座標の変異は、それぞれ0.12及び0.12であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 表1の結果から明らかな通り、凹凸構造層が本発明の要件を満たす実施例1においては、これらの要件のいずれかが本発明の規定の範囲外である比較例1~5に比べて、正面輝度、外部量子効率のいずれも良好であり、且つ正面方向から観察した場合と正面方向から傾いた角度から観察した場合との色度の変化が少なかった。
 <実施例2-1>
 (2-1-1:凹凸構造層)
 UV(紫外線)硬化型ウレタンアクリル樹脂(硬化後の屈折率n=1.53)に、2μm径の球状のSiO粒子(n=1.43)を、組成物全量中3wt%の含有率で添加し、攪拌して粒子を分散させ、樹脂組成物を得た。
 上記で得た樹脂組成物を、透明フィルム(商品名「ゼオノアフィルム」、日本ゼオン株式会社製、厚さ180μm)上に100μmの厚さで塗布した後、所定の形状の金属型を圧接し、透明フィルム側からUVを5000mJ/cmの積算光量で照射し、透明フィルム上に凹凸構造層を形成し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する積層体を得た。凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が90°の四角錐が隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は45°であった。凹凸構造層の厚みは、115μmであった。
 (2-1-2:発光素子)
 ガラス基板の一方の面上に、透明電極層、ホール輸送層、黄色発光層、青色発光層、電子輸送層、電子注入層、及び反射電極層を形成した。
 透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである:
・透明電極層;錫添加酸化インジウム(ITO)
・ホール輸送層;4,4’-ビス[N-(ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル(α-NPD)
・黄色発光層;ルブレン1.5重量%添加 α-NPD
・青色発光層;イリジウム錯体10重量%添加 4,4’-ジカルバゾリル-1,1’-ビフェニル(CBP)
・電子輸送層;フェナンスロリン誘導体(BCP)
・電子注入層;フッ化リチウム(LiF)
・反射電極層;Al
 さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、発光素子を作製した。
 (2-1-3:面光源装置)
 (2-1-1)で得た積層体の透明フィルム側の面と、(2-1-2)で得た発光素子のガラス基板側の面とを、粘着剤層(25μm厚 アクリル系粘着材)を介して貼付し、面光源装置を作製した。
 この面光源装置に100mA/mの定電流を印加し、三刺激のZ値(青色)およびY値(緑色)の極角度ごとの値を、Radiant Imaging社製Imaging Sphereを用いて測定し、正面を1として規格化した値(Y/Y(正面)、及びZ/Z(正面))を求めて、青色および緑色の配光特性を得た。Y値の配向特性は光度の角度分布に相当する。図14にその結果を示す。方向は、四角錐の底辺の一つに平行な方向へ、正面(法線方向)を0°としたときの0~100°の範囲の値である。
 <実施例2-2>
 (2-2-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する積層体を得た。凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が90°の四角錐の形状を有する窪みが隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は45°であった。
 (2-2-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(2-2-1)で得たものを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図15に示す。
 <比較例7>
 実施例2-1の(2-1-2)で得た発光素子(凹凸構造層及び透明フィルムを有さない)について、(2-1-3)と同様に、配光特性を求めた。結果を図12に示す。
 <比較例8>
 (C8-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更し、凹凸の無い金属型を用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-硬化樹脂組成物層の層構成を有する積層体を得た。硬化樹脂組成物層は、凹凸を有しない平坦な形状であった。
 (C8-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(C8-1)で得たものを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図13に示す。
 実施例2-1及び実施例2-2の結果と、比較例7及び比較例8の結果とを対比することにより、比較例の面光源装置では緑色の配光特性(光度の配光特性)に対してが青色の配光特性が大きく異なっており、面光源装置を斜めから見ると青みがかった特性になるが、本発明の面光源装置は青色の配光特性と緑色の配光特性の差が小さくなっている。結果として観察角度により青味を帯びる度合いの小さい状態が実現される。すなわち、観察角度により色味の変化の少ない面光源装置を提供できる。
 また、実施例2-1の結果と実施例2-2の結果は同等であった。実施例2-2の凹凸構造層の構造は、実施例2-1の構造に比べて耐擦傷性に優れているので、実施例2-2の面光源装置は、実施例2-1の面光源装置に比べて、光学的な性能は同等であり且つ耐擦傷性に優れるという利点を有する。
 <実施例3-1>
 (3-1-1:凹凸構造層)
 実施例(2-1)で用いた形状とは異なる形状を有する4種類の金属型を用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する4種類の積層体を得た。それぞれの凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が40°、50°、60°、及び70°の四角錐が隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は、それぞれ70°、65°、60°、及び55°であった。
 (3-1-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(3-1-1)で得た4種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、4種類の面光源装置を作製して評価した。結果を図16~図19に示す。
 <実施例3-2>
 (3-2-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する積層体を得た。凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が40°、50°、60°、及び70°の四角錐の形状を有する窪みが隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は、それぞれ70°、65°、60°、及び55°であった。
 (3-2-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(3-2-1)で得た4種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、4種類の面光源装置を作製して評価した。結果を図20~図23に示す。
 実施例3-1及び実施例3-2の結果と、比較例7及び比較例8の結果とを対比することにより、比較例の面光源装置では緑色の配光特性(光度の配光特性)に対してが青色の配光特性が大きく異なっており、面光源装置を斜めから見ると青みがかった特性になるが、本発明の面光源装置は青色の配光特性と緑色の配光特性の差が小さくなっている。結果として観察角度により青味を帯びる度合いが小さい状態が実現される。すなわち、観察角度により色味の変化の少ない面光源装置を提供できる。
 また、実施例3-1及び実施例3-2の結果と、実施例2-1及び2-2とを対比することにより、凹凸構造層における斜面と出光面とがなす角度が高いものほど、青色及び緑色の配光特性の差が小さいことが分かる。
 <実施例4-1>
 (4-1-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する2種類の積層体を得た。それぞれの凹凸構造層の凹凸構造は、図6に概略的に示すように、底辺が50μmの正方形で頂角が60°の四角錐の頂部を平坦にした形状が隙間無く並べられた形状であった。四角錐の頂部に設けられた平坦な部分は、正方形であり、その一辺の長さは四角錐のピッチの0.2倍又は0.4倍、即ちそれぞれ10μm及び20μmであった。
 (4-1-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(4-1-1)で得た2種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、2種類の面光源装置を作製して評価した。結果を図24~25に示す。
 <実施例4-2>
 (4-2-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する2種類の積層体を得た。それぞれの凹凸構造層の凹凸構造は、図9及び図10に概略的に示すように、底面が正方形で頂角が60°の四角錐の形状を有する窪みが平坦な隙間を介して並べられた形状であった。四角錐の形状が繰り返すピッチP91は50μmであり、四角錐の底面の一辺の長さP92はピッチの0.8倍又は0.6倍、即ちそれぞれ40μm及び30μmであった。平坦な隙間742fの幅P93は、それぞれ20μm及び40μmであった。
 (4-2-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(4-2-1)で得た2種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、2種類の面光源装置を作製して評価した。結果を図26~図27に示す。
 実施例4-1及び実施例4-2の結果と、比較例7及び比較例8の結果とを対比することにより、比較例の面光源装置では緑色の配光特性(光度の配光特性)に対してが青色の配光特性が大きく異なっており、面光源装置を斜めから見ると青みがかった特性になるが、本発明の面光源装置は青色の配光特性と緑色の配光特性の差が小さくなっている。結果として観察角度により青味を帯びる度合いの小さい状態が実現される。すなわち、観察角度により色味の変化の少ない面光源装置を提供できる。
 また、実施例4-1及び実施例4-2の結果と、実施例2-1及び2-2とを対比することにより、凹凸構造層の凹凸構造において部分的に平面が存在していても、平面が存在しない凹凸構造層に近い光学的効果が得られることが分かる。実施例4-1及び4-2、特に実施例4-2の凹凸構造層の構造は、実施例2-1の構造に比べて耐擦傷性に優れているので、実施例4-1及び4-2、特に実施例4-2の面光源装置は、実施例2-1の面光源装置に比べて、光学的な性能は同等であり且つ耐擦傷性に優れるという利点を有する。
 <実施例5-1~5-3及び比較例9>
  (5-0-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更し、さらにSiO粒子の含有割合を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する4種類の積層体を得た。それぞれの凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が60°の四角錐の形状を有する窪みが隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は60°であった。SiO粒子の含有割合は、0wt%(比較例9)、2wt%(実施例5-1)、3wt%(実施例5-2)及び20wt%(実施例5-3)とした。
 (5-0-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(5-0-1)で得た4種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図28~図31に示す。
 実施例5-1~5-3の結果と、比較例9の結果とを対比することにより、比較例の面光源装置では緑色の配光特性(光度の配光特性)に対してが青色の配光特性が大きく異なっており、面光源装置を斜めから見ると青みがかった特性になるが、本発明の面光源装置は青色の配光特性と緑色の配光特性の差が小さくなっている。結果として観察角度により青味を帯びる度合いの小さい状態が実現される。すなわち、観察角度により色味の変化の少ない面光源装置を提供できる。
 また、粒子の含有割合が多いほど配光特性の差が小さいことが分かる。
 <実施例6-1~6~3>
 (6-0-1:凹凸構造層)
 金属型の形状を変更し、さらにSiO粒子の粒径を変更した他は、実施例(2-1)の(2-1-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する3種類の積層体を得た。それぞれの凹凸構造層の凹凸構造は、底辺が50μmの正方形で頂角が60°の四角錐の形状を有する窪みが隙間無く並べられた形状であった。四角錐の斜面と出光面とがなす角度は60°であった。SiO粒子の粒径は、1μm(実施例6-1)、2μm(実施例6-2)、及び5μm(実施例6-3)とした。
 (6-0-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(6-0-1)で得た3種類のもののそれぞれを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図32~図34に示す。
 実施例6-1~6-3の結果と、比較例9の結果とを対比することにより、比較例の面光源装置では緑色の配光特性(光度の配光特性)に対してが青色の配光特性が大きく異なっており、面光源装置を斜めから見ると青みがかった特性になるが、本発明の面光源装置は青色の配光特性と緑色の配光特性の差が小さくなっている。結果として観察角度により青味を帯びる度合いの小さい状態が実現される。すなわち、観察角度により色味の変化の少ない面光源装置を提供できる。
 また、粒子の粒径が小さいほど配光特性の差が小さいことが分かる。
 <実施例7-1>
 (7-1-1:凹凸構造層)
 UV(紫外線)硬化型ウレタンアクリル樹脂を、硬化後の屈折率n=1.48のものに変更した他は、実施例(5-2)の(5-0-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する積層体を得た。
 (7-1-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(7-1-1)で得たものを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図35に示す。
 <実施例7-2>
 (7-2-1:凹凸構造層)
 UV(紫外線)硬化型ウレタンアクリル樹脂を、硬化後の屈折率n=1.48のものに変更し、さらに球状のSiO粒子に代えてアルミナ粒子(屈折率1.76、粒径2μm)を6wt%の含有率で添加した他は、実施例(5-2)の(5-0-1)と同様に操作し、透明フィルム-凹凸構造層の層構成を有する積層体を得た。
 (7-2-2:面光源装置)
 積層体として、(2-1-1)で得たものに代えて(7-2-1)で得たものを用いた他は、実施例(2-1)の(2-1-2)及び(2-1-3)と同様に操作し、面光源装置を作製して評価した。結果を図36に示す。
 樹脂と粒子の屈折率差0.1である実施例5-2、樹脂と粒子の屈折率差0.05である実施例7-1、及び樹脂と粒子の屈折率差0.28である実施例7-2の結果を対比することにより、屈折率差は、0.05以上において効果を得られることが分かり、さらに屈折率差が大きい場合において、より良好な効果が得られることが分かる。

Claims (8)

  1.  有機EL発光素子、およびその出光面に、樹脂組成物からなる凹凸構造層を有する面光源装置であって、
     前記凹凸構造層は、円錐形状、角錐形状又はプリズム形状である凹凸構造体が複数並んだ構成であり、
     前記樹脂組成物は、透明樹脂及び粒子を含み、
     前記粒子の粒径が10μm以下であり、
     前記粒子の含有量が、樹脂組成物全量中1~40wt%であり、
     前記粒子の屈折率と前記透明樹脂の屈折率との差が0.05~0.5である面光源装置。
  2.  前記凹凸構造体の斜面と、出光面とがなす角は55~70°である、請求項1に記載の面光源装置。
  3.  前記凹凸構造体が凹状の形状である、請求項1に記載の面光源装置。
  4.  複数の前記凹凸構造体は、互いに交差する二方向に沿って配列され、
     隣接する前記凹凸構造体は隙間なく配置されている請求項1に記載の面光源装置。
  5.  複数の前記凹凸構造体は、互いに交差する二方向に沿って配列され、
     隣接する前記凹凸構造体の間には、前記二方向のうちの一方向にのみ隙間が設けられている請求項1に記載の面光源装置。
  6.  複数の前記凹凸構造体は、互いに交差する二方向に沿って配列され、
     隣接する前記凹凸構造体の間には、前記二方向のいずれの方向にも隙間が設けられている請求項5に記載の面光源装置。
  7.  前記凹凸構造体は四角錐である請求項1に記載の面光源装置。
  8.  前記凹凸構造層は、単位面積あたりの前記粒子の割合が2×10~6×1010個/cmである請求項1に記載の面光源装置。
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