WO2008049613A1 - Verfahren zur biologischen entfernung von schwefelwasserstoff aus gasen, insbesondere biogas - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a method for the biological removal of hydrogen sulfide from gases, in particular biogas.
- the removal of hydrogen sulfide from biogas is particularly necessary if this gas is further processed to natural gas or burned in a combined heat and power plant (CHP) to generate electricity and heat.
- CHP combined heat and power plant
- the known biogases have the following compositions: Component
- oxygen must be supplied to the biogas in the form of air.
- the hydrogen sulfide is converted to sulfur and / or sulfuric acid.
- This process requires a relatively long residence time of the biogas in the bioreactor.
- the technical implementation of the hydrogen sulfide is limited by the biological reaction. With this method, it is not possible to technically lower the hydrogen sulphide contained in the biogas to levels below 50 ppm.
- the oxygen required for biodegradation is introduced in the form of air. This results in the biogas then containing between 1 and 5% by volume of nitrogen and oxygen. When the biogas is converted to natural gas, oxygen and nitrogen must be removed again, as this degrades the calorific value of the natural gas.
- the invention has for its object to provide a method for the biological removal of hydrogen sulfide from gases, especially biogas, which is characterized by a more economical operation.
- Air or oxygen or an air / oxygen mixture is introduced into an acidified washing solution and dissolved under pressure.
- the washing solution is run in a separate circuit for this purpose.
- Gas and scrubbing solution are co-circulated in the bioscrubber, with the scrubbing solution introduced in stages into the bioscrubber for biological conversion of the hydrogen sulfide.
- the washing process is carried out at temperatures of 15 to 40 0 C, preferably 25 to 35 0 C.
- This procedure represents a particularly economical method for the realization of a high biological desulfurization, which works safely even with fluctuations in the sulfur content in biogas production.
- the amount of dissolved and thus usable for the biological process oxygen in the wash solution is significantly increased, the reaction rate is accelerated and reacted hydrogen sulfide with a significantly higher space-time yield to smaller final concentrations.
- the air or oxygen input into the biogas is significantly reduced.
- the biogas no air or oxygen is supplied directly, but required for the biological conversion of hydrogen sulfide oxygen or air is supplied to the washing solution by means of saturation (redemption) under pressure to or with the circulation pump.
- saturation redemption
- the required amount of oxygen for the biological conversion of hydrogen sulfide can be dosed more accurately and with significantly lower excess.
- the reactor volume can be reduced by approximately 70% in comparison with the known methods.
- the proportion of inert compared to conventional biological biogas desulphurization can be reduced by about 80% become.
- the proposed procedure is also suitable for the removal of hydrogen sulfide from other gases, such as waste gases from chemical processes, refinery gas or associated gas.
- the bioscrubber has a reaction volume of 150 m 3 with a residence time of 710 seconds. In the bioscrubber there is a packed bed, wherein on the individual packing natural microorganisms such as thiobacteria are settled.
- the wash solution consists of an aqueous sulfuric acid having a pH of 3, to which nutrients such as phosphate, nitrate, potassium, iron and magnesium are added as needed.
- the carbon source used by the thiobacilli is the carbon dioxide contained in the biogas. The nutrients are added to the wash solution via a separate concentrate container before entering the bioscrubber.
- the washing solution is conducted in a separate circuit.
- 2.4 kg / h of oxygen are introduced to solution equilibrium by means of a circulating pump at a volume flow rate of 20 m 3 / h of washing solution in the temperature range from 30 to 35 ° C. at a pressure of 3 bar and additionally 1 kg / h of hydrogen peroxide
- an oxygen quantity of 2.88 kg / h is required.
- Biogas and scrubbing solution with dissolved oxygen are fed in direct current to the bioscrubber.
- the flow of biogas is carried out vertically downwards in the scrubbing column provided with packing.
- the feeding of the washing solution in the bioscrubber is multi-stage. 60% is introduced at the inlet, 20% in the second stage, 15% in the third stage and 5% in the fourth stage of the washing solution.
- the washing liquid is distributed immediately above the washing zone.
- the hydrogen sulfide contained in the biogas is oxidized by means of the existing sulfur-oxidizing microorganisms to S and SO 4 2 ' , which are discharged with the washing solution.
- the biogas has an oxygen content of 0.05% by volume at the outlet and is nitrogen-free.
- washing solution instead of 1 kg / h hydrogen peroxide 2 kg / h hydrogen peroxide metered be, is removed from biogas identical composition hydrogen sulfide.
- the biogas produced at the outlet of the bioscrubber only has a hydrogen sulphide concentration of 15 ppm, an oxygen content of 0.1% by volume and is nitrogen-free.
- Example 1 executed bioscrubber has a reaction volume of 15 m 3 with a residence time of 720 seconds.
- the feeding of the washing solution in the bioscrubber is multi-stage. 60% is introduced at the inlet, 20% in the second stage, 15% in the third stage and 5% in the fourth stage of the washing solution.
- the hydrogen sulphide concentration in the biogas is reduced to 15 ppm.
- the biogas has an oxygen content of 0.1% by volume at the outlet and is nitrogen-free.
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur biologischen Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasen, insbesondere Biogas, mittels biologischer Gaswäsche in einem Biowäscher. Ausgehend von den Nachteilen des bekannten Standes der Technik soll ein Verfahren geschaffen werden, das sich durch eine wirtschaftlichere Betriebsweise auszeichnet. Hierzu wird als Lösung vorgeschlagen, dass in eine sauer eingestellte Waschlösung Luft oder Sauerstoff oder ein Luft/Sauerstoffgemisch eingetragen und unter Druck gelöst wird, Gas und Waschlösung im Biowäscher im Gleichstrom bei einer Temperatur von 15 bis 40 °C geführt werden, wobei die Waschlösung mehrstufig in den Biowäscher für die biologische Umsetzung des Schwefelwasserstoffs eingeleitet wird. Mit dieser Verfahrensweise ist es möglich, im Biogas enthaltene Schwefelwasserstoffkonzentrationen von 2000 ppm bis auf unter 50 ppm abzusenken. Der in die Waschlösung unter Druck eingetragene Sauerstoff steht in voller Konzentration für die biologische Umsetzung zur Verfügung. Der biologisch verbrauchte Sauerstoff führt dazu, dass entspannter Sauerstoff rückgelöst und somit wieder aktiv wird. Dadurch wird die Reaktionsdauer verkürzt, der Verbrauch an Inerten deutlich reduziert und somit eine wirtschaftlichere Betriebsweise ermöglicht.
Description
Verfahren zur biologischen Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasen, insbesondere Bioqas . ^___
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur biologischen Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasen, insbesondere Biogas. Die Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Biogas ist insbesondere erforderlich, wenn dieses Gas weiter zu Erdgas aufbereitet oder auch in einem Blockheizkraftwerk (BHKW) zur Erzeugung von Strom und Wärme verbrannt werden soll.
Die bekannten Biogase haben folgende Zusammensetzungen: Komponente
Methan Vol.-% 40 bis 70
Wasserstoff Vol.-% bis 2
CO2 Vol.-% bis 60
Stickstoff Vol.-% bis 5
Sauerstoff Vol.-% bis 2
H2O Vol.-% 2 bis 4
H2S ppm 1.000 bis 6.000
NH3 ppm 1 bis 2.000
Feststoffe mg/Nm3 bis 100.
Es ist bereits bekannt, zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff aus Biogas biologische Verfahren, Wäschen mit Natronlauge oder adsorptive Verfahren an Aktivkohle, einzusetzen. Weiterhin ist auch bekannt, dass durch Zugabe von Eisensalzen in den Fermenter die Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf Werte von 100 ppm reduziert wird. Die gebildeten Schwefelverbindungen verbleiben im Substrat.
Bei den bekannten biologischen Verfahren muss Sauerstoff in Form von Luft dem Biogas zugeführt werden. Dabei wird der Schwefelwasserstoff zu Schwefel und/oder Schwefelsäure umgesetzt.
Dieser Prozess erfordert eine relativ lange Verweilzeit des Biogases im Bioreaktor. Die technische Umsetzung des Schwefelwasserstoffes wird durch die biologische Reaktion limitiert. Mit diesem Verfahren ist es nicht möglich, im Biogas enthaltenen Schwefelwasserstoff technisch auf Gehalte unter 50 ppm abzusenken. Der für den biologischen Abbau erforderliche Sauerstoff wird in Form von Luft eingetragen. Dies führt dazu, dass dann im Biogas zwischen 1 bis 5 Vol.-% Stickstoff und Sauerstoff enthalten sind. Bei einer Aufbereitung des Biogases zu Erdgas müssen Sauerstoff und Stickstoff wieder entfernt werden, da diese den Brennwert des Erdgases verschlechtert.
Wird das biologische Verfahren in einem Biowäscher durchgeführt, so bildet sich auf der Oberfläche der verwendeten Füllkörper ein Biofilm, in dem die biologische Umsetzung erfolgt. Biogas und Waschlösung werden dabei immer im Gegenstrom gefahren. Dazu müs-
sen zunächst in der Waschlösung Sauerstoff und Schwefelwasserstoff gelöst werden, damit diese auch biologisch umgesetzt werden können. Da die Löslichkeit von Luft und Schwefelwasserstoff in Wasser sehr schlecht ist, erfordert dieser Vorgang auch sehr viel Zeit. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur biologischen Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasen, insbesondere Biogas, zu schaffen, das sich durch eine wirtschaftlichere Betriebsweise auszeichnet.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch die im Anspruch 1 angegebenen Merkmale gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Verfahrensweise sind Gegenstand der Ansprüche 2 bis 6.
In eine sauer eingestellte Waschlösung wird Luft oder Sauerstoff oder ein Luft/Sauerstoff- Gemisch eingetragen und unter Druck gelöst. Die Waschlösung wird hierzu in einem separaten Kreislauf gefahren. Gas und Waschlösung werden im Biowäscher im Gleichstrom geführt, wobei die Waschlösung mehrstufig in den Biowäscher für die biologische Umsetzung des Schwefelwasserstoffs eingeleitet wird. Der Waschvorgang erfolgt bei Temperaturen von 15 bis 40 0C , vorzugsweise 25 bis 35 0C .
Diese Verfahrensweise stellt eine besonders wirtschaftliche Methode zur Realisierung einer hohen biologischen Entschwefelung dar, die auch bei Schwankungen im Schwefelgehalt bei der Biogasproduktion sicher arbeitet. Die Menge an gelösten und damit für den biologischen Prozess verwertbaren Sauerstoff in der Waschlösung wird deutlich erhöht, die Reaktionsgeschwindigkeit beschleunigt und Schwefelwasserstoff mit einer deutlich höheren Raumzeitausbeute zu kleineren Endkonzentrationen umgesetzt. Der Luft- bzw. Sauerstoffeintrag in das Biogas wird signifikant reduziert.
Im Vergleich zu der bekannten Verfahrensweise wird dem Biogas keine Luft oder Sauerstoff direkt zugeführt, sondern der zur biologischen Umsetzung des Schwefelwasserstoffs erforderliche Sauerstoff bzw. Luft wird der Waschlösung mittels Sättigung (Einlösen) unter Druck nach oder mit der Kreislaufpumpe zugeführt. Damit kann die erforderliche Sauerstoffmenge für die biologische Umsetzung des Schwefelwasserstoffs exakter und mit deutlich geringerem Überschuss dosiert werden.
Der in die Waschlösung unter Pumpendruck von vorzugsweise 1 bis 3 bar eingetragene Sauerstoff entweicht zwar im Biowäscher (Reaktor) wieder bis zur Sättigung bei Normaldruck, steht jetzt aber sofort bei dieser Konzentration für die biologische Umsetzung zur Verfügung. Der biologisch verbrauchte Sauerstoff führt dazu, dass entspannter Sauerstoff rückgelöst und somit wieder aktiv wird.
Durch eine mehrstufige Zuführung von Waschlösung zum Biowäscher wird erreicht, dass am Austritt des Biowäschers immer ausreichend Sauerstoff für die biologische Umsetzung vorhanden ist. Das Löslichkeitsgieichgewicht von Schwefelwasserstoff ist 100 mal größer als das von Sauerstoff.
Mit der erfindungsgemäßen Verfahrensweise kann im Vergleich zu den bekannten Verfahren das Reaktorvolumen um ca. 70 % verringert werden. Außerdem kann der Anteil an Inerten gegenüber konventionellen biologischen Biogasentschwefelungen um ca. 80 % reduziert
werden. Die vorgeschlagene Verfahrensweise ist auch zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus anderen Gasen, wie beispielsweise Abgase aus chemischen Prozessen, Raffineriegas oder Erdölbegleitgas, geeignet.
Die Erfindung wird nachstehend an einigen Beispielen erläutert. Beispiel 1
Das aus einem Fermenter mit 500 NmVh, einer Temperatur von 35 0C und einer Zusammensetzung von 54 Vol.-% CH4, 42 Vo!.-% CO2 und 3,8 Vol.-% H2O austretende Biogas, welches 2.000 ppm H2S enthält, wird in einem Gasspeicher gesammelt und von dort aus dem Biowäscher zugeführt.
Der Biowäscher besitzt ein Reaktionsvolumen von 150 m3 mit einer Verweilzeit von 710 Sekunden. Im Biowäscher befindet sich eine Füllkörperschüttung, wobei auf den einzelnen Füllkörpern natürliche Mikroorganismen wie Thiobazillen angesiedelt sind. Die Waschlösung besteht aus einer wässrigen Schwefelsäure mit einem pH-Wert von 3, der bei Bedarf Nährstoffe wie Phosphat, Nitrat, Kalium, Eisen und Magnesium zugesetzt werden. Als Kohlenstoffquelle dient den Thiobazillen das im Biogas enthaltene Kohlendioxid. Die Nährstoffe werden über einen separaten Konzentratbehälter vor dem Eintritt in den Biowäscher in die Waschlösung dosiert.
Die Waschlösung wird in einem separaten Kreislauf geführt. In diesen wird mittels einer Kreislaufpumpe bei einem Volumenstrom von 20 m3/h Waschlösung im Temperaturbereich von 30 bis 35 "C bei einem Druck von 3 bar 2,4 kg/h Sauerstoff bis zum Lösungsgleichgewicht eingebracht. Zusätzlich wird noch 1 kg/h Wasserstoffperoxid in die Waschlösung dosiert. Zur Reduzierung der Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf einen Wert von kleiner 50 ppm ist Sauerstoffmenge von 2,88 kg/h erforderlich.
Biogas und Waschlösung mit gelöstem Sauerstoff werden im Gleichstrom dem Biowäscher zugeführt. Die Strömung des Biogases erfolgt in der mit Füllkörpern versehenen Waschkolonne vertikal nach unten. Die Zuführung der Waschlösung in den Biowäscher erfolgt mehrstufig. Am Eintritt werden 60 %, in der zweiten Stufe 20 %, in der dritten Stufe 15 % und in der vierten Stufe 5 % der Waschlösung zugeführt. In der ersten Stufe, am Eintritt in den Biowäscher, wird die Waschflüssigkeit unmittelbar oberhalb der Waschzone verteilt. Während der Wäsche wird der im Biogas enthaltene Schwefelwasserstoff mittels der vorhandenen schwefeloxidierenden Mikroorganismen zu S und SO4 2' oxidiert, die mit der Waschlösung ausgetragen werden.
Unter diesen Bedingungen wird die Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf 35 ppm reduziert. Das Biogas hat am Austritt einen Sauerstoffgehalt von 0,05 Vol.-% und ist stickstoff-frei.
Beispiel 2
Unter analogen Bedingungen wie im Beispiel 1 , lediglich mit dem Unterschied, dass in die
Waschlösung anstelle von 1 kg/h Wasserstoffperoxid 2 kg/h Wasserstoffperoxid dosiert
werden, wird aus Biogas identischer Zusammensetzung Schwefelwasserstoff entfernt. Das am Austritt des Biowäschers anfallende Biogas besitzt nur noch eine Schwefelwasserstoffkonzentration 15 ppm, einen Sauerstoffgehalt von 0,1 Vol.-% und ist Stickstoff -frei.
Beispiel 3
Unter analogen Bedingungen wie im Beispiel 1, lediglich mit dem Unterschied, dass die zugeführte Menge an Waschlösung auf 25 m3/h erhöht wird, wird aus Biogas identischer Zusammensetzung Schwefelwasserstoff entfernt. Das am Austritt des Biowäschers anfallende Biogas besitzt eine Schwefelwasserstoffkonzentration 25 ppm, einen Sauerstoffgehalt von 0,1 Vol.-% und ist stickstoff-frei.
Beispiel 4
Aus Biogas gleicher Zusammensetzung wie in Beispiel 1 wird Schwefelwasserstoff entfernt, wobei die Zuführung der ansonsten identischen Waschlösung in den Biowäscher nur zweistufig erfolgt. Am Eintritt des Biowäschers (oben) werden 70 % und in der zweiten Stufe (in der Mitte des Biowäschers) 30 % der Waschlösung zugeführt. Unter den Bedingungen wird die Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf 40 ppm reduziert. Das Biogas hat am Austritt einen Sauerstoffgehalt von 0,05 Vol.-% und ist stickstoff-frei.
Beispiel 5
Das aus einem Fermenter mit 50 Nm3Zh, einer Temperatur von 35 0C und einer Zusammensetzung von 54 Vol.-% CH4, 42 Vol.-% CO2 und 3,8 Vol.-% H2O austretende Biogas, welches 2.000 ppm H2S enthält, wird in einem Gasspeicher gesammelt und von dort aus dem Biowäscher zugeführt.
Der ansonsten analog wie in Beispiel 1 ausgeführte Biowäscher besitzt ein Reaktionsvolumen von 15 m3 mit einer Verweilzeit von 720 Sekunden.
In die saure Waschlösung (Volumenstrom von 2 m3/h) werden bei Temperaturen von 30 bis 35 0C und einem Druck von 3 bar 2,4 kg/h Sauerstoff bis zum Lösungsgleichgewicht eingebracht. Zusätzlich wird noch 0,2 kg/h Wasserstoffperoxid in die Waschlösung dosiert. Zur Reduzierung der Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf einen Wert von kleiner 50 ppm ist Sauerstoffmenge von 0,3 kg/h erforderlich. Die Prozessführung erfolgt analog wie in Beispiel 1.
Die Zuführung der Waschlösung in den Biowäscher erfolgt mehrstufig. Am Eintritt werden 60 %, in der zweiten Stufe 20 %, in der dritten Stufe 15 % und in der vierten Stufe 5 % der Waschlösung zugeführt.
Unter den Bedingungen wird die Schwefelwasserstoffkonzentration im Biogas auf 15 ppm reduziert. Das Biogas hat am Austritt einen Sauerstoffgehalt von 0,1 Vol.-% und ist stickstoff-frei.
Claims
1. Verfahren zur biologischen Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasen, insbesondere Biogas, mittels biologischer Gaswäsche in einem Biowäscher, dadurch gekennzeichnet, dass in eine sauer eingestellte Waschlösung Luft oder Sauerstoff oder ein Luft/Sauerstoffgemisch eingetragen und unter Druck gelöst wird, Gas und Waschlösung im Biowäscher im Gleichstrom bei einer Temperatur von 15 bis 40 0C geführt werden, wobei die Waschlösung mehrstufig in den Biowäscher für die biologische Umsetzung des Schwefelwasserstoffs eingeleitet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in einer ersten Stufe 80 bis 50 %, in einer zweiten Stufe 50 bis 20 %, in einer dritten Stufe 20 bis 5 % und in einer vierten Stufe 5 bis 1 % der Waschlösung aufgegeben werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in einer ersten Stufe 80 bis 60 % und in einer zweiten Stufe 40 bis 20 % der Waschlösung aufgegeben werden.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Waschlösung mit einem Druck von 1,5 bis 3 bar in den Biowäscher eingetragen wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die biologische Wäsche bei einer Temperatur von 25 bis 35 °C durchgeführt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Waschlösung Wasserstoffperoxid zudosiert wird.
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