WO2007058254A1 - 鋳型の造型方法 - Google Patents

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surfactant
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Norihiro Asano
Yusuke Kato
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Sintokogio, Ltd.
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    • B22C9/00—Moulds or cores; Moulding processes
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    • B22C1/00—Compositions of refractory mould or core materials; Grain structures thereof; Chemical or physical features in the formation or manufacture of moulds
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Definitions

  • the present invention relates to a bowl-shaped molding method. More specifically, it is a saddle type made from a foamed mixture obtained by stirring particulate aggregate, water-soluble binder, surfactant and water, and has high strength, heat resistance and unpleasant odor.
  • the present invention relates to a method for forming a saddle that hardly generates any defects.
  • a method for forming a hollow core for example, a method disclosed in JP-A-63-115649 is known.
  • an aqueous solution of a surfactant is added to an uncured glazed sand (particulate mixture) composed of silica sand, which is particulate aggregate, and a binder of the silica sand, and the resulting mixture is stirred.
  • a step of foaming the material a step of injecting the foamable aggregate mixture in which the particulate aggregate is foamed into a heated mold, and holding the injected material in the heated mold for a predetermined period of time to absorb moisture. And evaporating.
  • an object of the present invention is to pour molten metal when forming an aggregate mixture containing sand and binder, or using a mold formed from the aggregate mixture, for example, a core for forging. At the same time, even if the binder is decomposed, it is intended to provide a saddle-shaped molding method which does not generate harmful gases with an unpleasant odor and has an unpleasant odor and is excellent in disintegration after fabrication.
  • the present invention provides a method of forming a saddle shape, the method comprising a particulate aggregate, one or more types.
  • An adjustment step of adjusting the foamable aggregate mixture by mixing and foaming several types of water-soluble binder, surfactant, cross-linking agent and water;
  • Water in the filled foam aggregate mixture is evaporated to solidify the foam aggregate mixture.
  • the surfactant in this method is preferably a surfactant that causes a crosslinking reaction with the crosslinking agent.
  • the surfactant is preferably a nonionic surfactant and has an HLB value of 8 or more and less than 20.
  • the HLB value is a value representing the degree of affinity of a surfactant with water and oil (an organic compound insoluble in water).
  • the HLB value ranges from 0 to 20. The closer to 0, the higher the lipophilicity and the closer to 20, the higher the hydrophilicity.
  • the HLB value can be calculated by calculation such as the Atlas method and the Griffin method, or can be determined from the retention time in high performance liquid chromatography. When the HLB value is less than 8, the nonionic surfactant cannot obtain a foaming aggregate mixture that is difficult to disperse in water, so that a foamable aggregate mixture cannot be obtained. If the HLB value is 8 or more, it can be dispersed stably in water, and sufficient foaming can be obtained, so a foamable aggregate mixture can be obtained.
  • the vertical molding space is defined by a mold, and the filling step is preferably performed by pressurizing and filling the foamable aggregate mixture into the vertical molding space of the mold.
  • the foamable aggregate mixture loaded in the cylinder is directly pressurized and filled into the mold molding space, or the foamable aggregate mixture is filled with the mold mold. Pressurize and fill the molding space with compressed air.
  • the moisture in the molding process is preferably evaporated by the heat of the heated mold.
  • the water-soluble binder is water-soluble at room temperature.
  • the water-soluble binder is saccharide, which is a saccharide, or a derivative of this saccharide.
  • the content of the water-soluble binder is 0.1 to 5.0 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the particulate aggregate.
  • the crosslinking agent is preferably a compound having a carboxyl group. This carboxyl group The compound having oxalic acid, maleic acid, succinic acid, succinic acid, butanetetracarboxylic acid and methylvinyl ether maleic anhydride copolymer or isobutyne maleic anhydride copolymer.
  • a foamable aggregate mixture obtained by mixing a particulate aggregate, a water-soluble binder, a surfactant, and a cross-linking agent that causes a cross-linking reaction with a water-soluble binder is formed into a saddle shape.
  • the mold space (cavity) can be filled with the details and the amount of gas generated from the mold during pouring can be reduced, so that gas defects in the mold can be reduced.
  • the saddle type (core) obtained using an anionic surfactant, a cationic surfactant, and an amphoteric surfactant has a lower concentration than that when a nonionic surfactant is used. Since mold strength will be reduced, the use of nonionic surfactants will allow the foaming aggregate mixture to be filled into the mold molding space in detail and sufficient mold strength and moisture resistance to be obtained. Can do.
  • the vertical molding method according to the present invention foams a foamed bone by agitating an aggregate mixture containing particulate aggregate, one or more water-soluble binders, a surfactant, a crosslinking agent and water.
  • the particulate aggregate in the present invention includes silica sand, alumina sand, olivine sand, chromite sand, zirco. It is a heat-resistant granular material that is one or more of sand, mullite sand, and various types of artificial aggregates.
  • the one or more water-soluble binders in the present invention are soluble in room temperature water and increase the viscosity of the binder and the foamed aggregate kneaded product that solidifies by evaporating the water. It is a sticky agent.
  • a thickener means a high molecular weight substance that dissolves or disperses in water to produce a viscosity, and is also called a paste.
  • the water-soluble binder among sugars, starch or derivatives thereof, polysaccharides such as saponin, or disaccharides such as sugar are used.
  • a water-soluble binder that is water-soluble at room temperature can be mixed without heating the water-soluble binder and water when obtaining a foamed foamed aggregate mixture.
  • water-soluble binders that are not soluble in water at room temperature cannot be mixed with water unless heated.
  • a water-soluble binder aqueous solution that has been heated and mixed with water and then cooled to room temperature may be prepared.
  • starch examples include potato, corn, tapio force, and wheat starch-derived pregelatinized starch and dextrin.
  • starch derivatives include etherified starch, ester starch and cross-linked starch.
  • Sugar is sucrose and is a saccharide in which glucose and fructose are combined one by one. Examples include fine white sugar and granulated sugar.
  • the water-soluble binder used in the present invention is easily available.
  • pregelatinized starch, dextrin, sugar, etc. are particularly inexpensive.
  • pregelatinized starch, dextrin or a derivative thereof, saponin, and sugar are soluble in water at room temperature.
  • thickeners include starch, xanthan gum, guagam and gum arabic.
  • the mold formed by the method according to the present invention is easily decomposed by the heat during fabrication. For this reason, it becomes a saddle shape with excellent disintegration after fabrication.
  • the content of the water-soluble binder is preferably 0.1 to 5.0 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the aggregate. This is because when the amount of the water-soluble binder is less than 0.1 parts by weight, a molding mold having sufficient strength cannot be obtained, and when the amount of the water-soluble binder exceeds 5.0 parts by weight, the strength of the molds obtained. Is excessive.
  • a cross-linking agent that causes a cross-linking reaction with the water-soluble binder as in the saddle type of the present invention, the bonding between the particulate aggregates coated with the water-soluble binder is strengthened. In addition, since the reaction between the water-soluble binder and water molecules is less likely to occur, the molded saddle can maintain sufficient properties even under high humidity.
  • the amount of the surfactant added in the present invention is preferably 0.01 to 1.0 part by weight with respect to 100 parts by weight of the aggregate. This is because if the amount of the surfactant is less than 0.01 parts by weight, sufficient foaming cannot be obtained, so a foamable aggregate mixture cannot be obtained, and if the amount of the surfactant is 1.0 parts by weight, foaming is performed. This is because it has sufficient fluidity as a natural aggregate mixture.
  • the crosslinking agent used in the present invention includes compounds having a carboxyl group such as oxalic acid, maleic acid, succinic acid, succinic acid, and butanetetracarboxylic acid that are crosslinked by an ester bond, and methyl vinyl ether maleic anhydride.
  • a carboxyl group such as oxalic acid, maleic acid, succinic acid, succinic acid, and butanetetracarboxylic acid that are crosslinked by an ester bond, and methyl vinyl ether maleic anhydride.
  • an aqueous solution such as a copolymer or isobutylene maleic anhydride copolymer
  • the crosslinking agent used in the present invention is preferably a crosslinking agent that forms an ester bond with little generation of harmful gas during the casting or pouring, that is, a crosslinking agent having a carboxyl group.
  • the amount of the crosslinking agent used in the present invention is 5 to 300% by weight based on the water-soluble binder. This is because if the amount of the cross-linking agent is less than 5% by weight based on the water-soluble binder, sufficient strength cannot be maintained when the molding mold that is insufficient in effect of the cross-linking reaction is placed under high humidity. It is. Also, if the amount of the crosslinking agent exceeds 300% by weight with respect to the water-soluble binder, sufficient strength can be maintained when placed under high humidity, but the effect is different from the effect of 300% by weight. Therefore, it is not economical and preferable to add a crosslinking agent in an amount of more than 300% by weight.
  • the crosslinking agent is used as an aqueous solution.
  • the aqueous solution has a concentration of 10% by weight or more. Used.
  • the method of filling the foamed aggregate mixture into the vertical molding space is a method in which the foamed aggregate mixture is loaded into a cylinder and directly pressurized, or air is used.
  • the direct pressurization by the cylinder means that the mixture in the cylinder as a means for storing the mixture is press-fitted into the mold by the pressurization method of direct pressurization by the pressurization of the plunger (piston) of the pressing mechanism! ⁇ .
  • pressurization with compressed air is a method of press-fitting a mixture in the mixture storage means with a plunger (piston) of a pressing mechanism, for example, instead of biston as shown in FIG.
  • the upper end opening of the cylinder 1 as a mixture storage means is hermetically closed by providing the sealing member 2 and is connected to the compressed air source, and the cover 3 having the air path 3a is formed on the upper end sealed portion of the cylinder 1. It is a method of supplying compressed air to the upper surface of the foamable aggregate mixture 6 in the cylinder 1 when the mold 4 is pressed into the cavity 5.
  • the mold constituting the vertical molding space is heated to a high temperature. Those that heat, those that irradiate the foam aggregate mixture with heated steam or microwaves, those that leave the vertical molding space filled with the foam aggregate mixture in a reduced pressure environment, or those that are needed There is ventilation into the molding space.
  • the surfactant in the present invention is roughly classified into four types depending on the dissociation state of the molecule when dissolved in water. That is, an anionic surfactant, a cationic surfactant, a nonionic surfactant, and an amphoteric surfactant.
  • the definition of the surfactant is chemically “a mixture of water and oil”.
  • a surfactant is a substance that has a hydrophobic group and a hydrophilic group in the molecule and is selectively adsorbed on the interface by dissolving or dispersing in a liquid such as water or oil. Therefore, the surfactant in the present invention has the function of foaming and foaming.
  • the cage (core) obtained using an ionic surfactant does not have a hydroxyl group in the molecule, and thus does not cause a crosslinking reaction with a crosslinking agent. For this reason, sufficient saddle strength cannot be obtained.
  • a nonionic surfactant when used, a hydroxyl group (OH) which is a hydrophilic group in the molecule of the water-soluble binder and the surfactant and a carboxyl group (COOH) in the molecule of the crosslinking agent are cross-linked by an ester bond. In order to form a three-dimensional network structure, sufficient saddle strength can be obtained.
  • a nonionic surfactant it is preferable to use a nonionic surfactant in order to obtain a sufficient saddle strength.
  • a particulate aggregate coated with a water-soluble binder by adding a nonionic surfactant that is a cross-linking agent that causes a cross-linking reaction with the water-soluble binder and the surfactant as in the saddle type of the present invention.
  • the bond between them is strengthened.
  • the reaction between the water-soluble binder and the water molecule is less likely to occur, the molded saddle can maintain sufficient properties even under high humidity.
  • Nonionic surfactants include sucrose fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene fatty acid ester, fatty acid alcohol amide, polyoxyethylene alkyl ether, polyoxyethylene Alkylphenol ether, glycerin fatty acid ester, propylene glycol fatty acid ester, and the like can be mentioned. Among them, those having an HLB value of 8 or more are used. In addition, those made of vegetable oil such as natural palm oil and palm oil are preferably safe and practically harmless.
  • Surfactant polyglycerin fatty acid ester: 0.03 parts by weight
  • Quenic acid manufactured by Fuso Chemical Co., Ltd.: 0.5 part by weight
  • an aggregate mixture having the composition shown in Table 1 and 4 parts by weight of water were mixed by stirring at about 200 rpm for about 5 minutes using a mixer (a table mixer manufactured by Aikosha Seisakusho) and foamed.
  • the foamable aggregate mixture 11 was prepared.
  • the foamable aggregate mixture 11 is put into the cylinder 13 of the plunger 12, and subsequently the bending test mold 14 heated to 250 ° C. has a capacity of about 14. 80 cm 3 of cavity 15 was pressurized and filled at a cylinder surface pressure of 0.4 MPa (filling process).
  • the foamable aggregate mixture filled in the heated mold was allowed to stand for 2 minutes, the moisture was evaporated by the heat of the mold, and the foamable aggregate mixture was solidified (solidification step).
  • the saddle mold was taken out from the cavity 15 of the mold 14. This vertical force also creates two bending specimens, which are held in a humidity chamber with a humidity of 30% and a humidity chamber with a humidity of 90% or more for 24 hours, respectively, and then the bending strength of these specimens is determined. It was measured.
  • a strength of 4.9 MPa was obtained at 30% humidity and 2.3 MPa at a humidity of 98%.
  • the vertical strength of 4.9 MPa is almost the same as the vertical strength obtained by the shell mold method (see 2.1 Handcraft Engineering, 2.1 Shell Mold Method). The strength is completely satisfactory for use of the mold.
  • the mold strength is 2 MPa or more, it is strong enough to handle the mold, and is strong enough to be used as a mold.
  • Surfactant polyglycerin fatty acid ester: 0.03 parts by weight
  • Quenic acid (manufactured by Fuso Chemical Co., Ltd.): 0.5 part by weight
  • the mold 14 is allowed to stand for 90 seconds, the moisture in the foamable aggregate mixture is evaporated and solidified by the heat of the mold (molding process), the binder and the crosslinking agent are cross-linked, and then the mold 14 A bowl as a test piece was taken out from 15. Thereafter, the bending strengths of the test pieces held for 24 hours in a constant humidity chamber having a humidity of 30% and in a constant humidity chamber having a humidity of 90% or more were measured.
  • Surfactant polyglycerin fatty acid ester: 0.03 parts by weight
  • Quenic acid (manufactured by Fuso Chemical Co., Ltd.): 0.5 part by weight
  • an aggregate mixture having the composition shown in Table 3 and 4.5 parts by weight of water were stirred and mixed at about 200 rpm for about 5 minutes with a mixer (a table mixer manufactured by Aisha Seisakusho) and foamed.
  • the foamable aggregate mixture was adjusted (adjustment process).
  • the foamable aggregate mixture was poured into the cylinder 13, 270 ° C is heated to the molding die 14a volume of approximately 140cm 3 key Yabiti 15 on the cylinder surface pressure 0. 4 MPa And pressure filled (filling step).
  • the foamable aggregate mixture was poured into the cylinder 13, 270 ° C is heated to the molding die 14a volume of approximately 140cm 3 key Yabiti 15 on the cylinder surface pressure 0. 4 MPa And pressure filled (filling step).
  • the saddle was removed (extraction process).
  • the surface layer of the obtained test piece was scraped off by about 1 mm with a metal file, collected about 1 lg, and used as a method for measuring the amount of gas generated in the JACT test method M-5 specified by the Japan Institute of Technology. Accordingly, the amount of gas generated was determined by the gas pressure / volume conversion method, and the molecular weight was calculated. Table 4 shows the results.
  • the mixture was placed in a high-temperature bath for 10 minutes, and the removed mixture was left in a pyrolysis furnace at 590 ° C for 5 seconds in a helium atmosphere.
  • the gas generated by pyrolysis is held at 50 ° C for 10 minutes, then heated to 240 ° C at a rate of 10 ° C Zmin and passed through the column under the condition of holding for 15 minutes.
  • the type of gas was analyzed with a mass spectrometer.
  • Nonionic surfactant polyglycerin fatty acid ester: 1.0 part by weight
  • Quenic acid (manufactured by Fuso Chemical Co., Ltd.): 0.5 part by weight
  • an anionic surfactant alkyl ether sulfate sodium salt
  • a cationic surfactant alkyltrimethyl ammonium salt
  • zwitterionic surfactant alkylamine oxide
  • the surfactant that causes a crosslinking reaction with the crosslinking agent having a carboxyl group is a nonionic surfactant.
  • Other surfactants have no strength at all because they break apart when the mold force is removed.
  • Nonionic surfactants shown in Table 8 0.03 parts by weight
  • Nonionic surfactant (Sunsoft M-12, made by Taiyo Kagaku Co., Ltd.): 0.03 parts by weight Quenic acid (made by Fuso Chemical Co., Ltd.): 0.5 parts by weight
  • a mixer comprising an aggregate mixture having the composition shown in Table 9 and 4 parts by weight of water
  • a foaming aggregate mixture was prepared by mixing with an agitator (desk mixer manufactured by Aikosha Seisakusho) at about 200 rpm for about 5 minutes with stirring and foaming (adjustment process).
  • the foamable aggregate mixture 11 is put into the cylinder 13, and the mold for making a bending test piece heated to 250 ° C. 14 has a capacity of about 80 cm 3 and has a capacity 15 of about 15 cm.
  • Pressure filling was performed at a pressure of 0.4 MPa (filling process).
  • let stand for 2 minutes to evaporate the moisture with the heat of the mold 14 to solidify the foamable aggregate mixture (molding process) then test the mold 14 from the cavity 15 to the vertical mold A piece was taken out.
  • a test specimen for reference was prepared using an anionic surfactant, a cationic surfactant, and a zwitterionic surfactant in place of the nonionic surfactant in the composition of Table 9. . After that, for each test piece, the bending strength when held in a humidity chamber with a humidity of 30% and the bending strength when held in a humidity chamber with a humidity of 90% or more for 24 hours were measured. . The results are shown in Table 10. [Table 10]
  • the vertical molding method according to the present invention even when the molten metal is poured, even if the binder is decomposed, no harmful gas is produced that has an adverse effect on the human body and also has an unpleasant odor. For this reason, it can be used to manufacture light metal objects such as aluminum and magnesium, and is particularly suitable for the manufacture of cores. In other words, the saddle shape obtained by the saddle shape forming method according to the present invention has very little flash.
  • FIG. 1 is a longitudinal sectional view of a molding apparatus used in a vertical molding method according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a longitudinal sectional view of a molding apparatus used in a vertical molding method according to another embodiment of the present invention.
  • Fig. 3 is a diagram in which a component of gas that generates a binder force in the molding method of the present invention is analyzed by a mass spectrometer.

Abstract

　例えば鋳造用中子を用いて溶湯を注湯する際に、バインダーが分解しても有毒ガスを発生せず、且つ鋳造後の崩壊特性も優れる鋳型を造型する方法を開示する。この方法においては、先ず粒子状骨材、１種類または複数種類の水溶性バインダー、界面活性剤、架橋剤及び水を混合しながら攪拌して発泡させることにより、発泡性の骨材混合物を調整する。次いで、この発泡性骨材混合物を鋳型造型用空間に充填する。充填した発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させて発泡性骨材混合物を固化させ、鋳型を造型する。造型された鋳型を鋳型造型用空間から取り出す。

Description

铸型の造型方法
技術分野
[0001] 本発明は铸型の造型方法に関する。更に詳しくは、粒子状骨材、水溶性バインダ 一、界面活性剤及び水を攪拌して得られる発泡した混合物から造型される铸型であ つて、高強度で耐熱性を有し、不快な臭気を殆ど発生しない铸型を造型する方法に 関する。
背景技術
[0002] 従来の中空中子の造型方法としては、例えば特開昭 63— 115649号公報に開示 された方法が知られている。この方法は、粒子状骨材である珪砂と、この珪砂の結合 剤とからなる未硬化状態の铸物砂 (粒子状混合物）に界面活性剤の水溶液を添加し て攪拌し、この粒子状骨材を泡立てる工程と、この粒子状骨材を泡立てた発泡性骨 材混合物を加熱された金型へ注入する工程と、その注入物を前記加熱された金型 内に所定時間保持し、水分を蒸発させる工程とからなる。
[0003] この造型方法に用いる粘結剤としては、同公報にはフエノール榭脂が記載されてい る。し力しながら、フ ノール榭脂を用いると、金型の熱によりバインダーを硬化させる 際に、ホルムアルデヒド、フエノールおよびアンモニアなど、人体に悪影響を与えると 共に不快な臭気を伴う有害ガスが発生する。
発明の開示
[0004] 従って本発明の目的は、砂、バインダーを含有する骨材混合物を造型する際に、 或いはこの骨材混合物を造型した铸型、例えば铸造用中子を使用して溶湯を注湯 する際に、バインダーが分解しても、人体に悪影響を与えると共に不快な臭気を伴う 有害ガスが発生せず、且つ铸造後の崩壊性の優れた铸型の造型方法を提供するこ とである。
[0005] また、铸型強度を向上させることができる铸型の造型方法を提供することも本発明 の目的の一部である。
[0006] 本発明は铸型を造型する方法を提供し、この方法は、粒子状骨材、 1種類または複 数種類の水溶性バインダー、界面活性剤、架橋剤及び水を混合しながら攪拌して発 泡させることにより、発泡性の骨材混合物を調整する調整工程と、
この発泡性骨材混合物を铸型造型用空間に充填する充填工程と、
充填した発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させて発泡性骨材混合物を固化させ
、铸型を造型する造型工程と、
造型された铸型を前記铸型造型用空間カゝら取り出す工程とを含む。
[0007] この方法における界面活性剤は、架橋剤と架橋反応を起こす界面活性剤であるこ とが好ましい。
[0008] 界面活性剤は非イオン界面活性剤で、且つ HLB値が 8以上 20未満であることが好 ましい。 HLB値とは、界面活性剤の水と油（水に不溶性の有機化合物）への親和性 の程度を表す値である。 HLB値は 0から 20までの値をとり、 0に近いほど親油性が高 く 20に近いほど親水性が高くなる。 HLB値はアトラス法、グリフィン法など計算によつ て算出するか、高速液体クロマトグラフィーでの保持時間から決定することができる。 HLB値が 8未満であると、その非イオン界面活性剤は水に分散しにくぐ充分な泡立 ちが得られな 、ため発泡性骨材混合物を得ることができな 、。 HLB値が 8以上あれ ば水に安定して分散し、充分な泡立ちが得られるため発泡性骨材混合物が得られる
[0009] 铸型造型空間は金型により規定されており、充填工程は、発泡性骨材混合物を金 型の前記铸型造型用空間へ加圧充填することによりなされることが好ましい。
[0010] この加圧充填は、シリンダに装填された発泡性骨材混合物を金型の铸型造型用空 間に直接加圧して充填するか、或いは発泡性骨材混合物を金型の铸型造型用空間 に圧縮空気により加圧して充填する。
[0011] 造型工程における水分は、加熱された金型の熱により蒸発させるのが好ましい。
[0012] 水溶性バインダーは常温下では水溶性である。
[0013] 水溶性バインダーは糖類であるカゝ、或いはこの糖類の誘導体である。
[0014] 水溶性バインダーの含量は前記粒子状骨材 100重量部に対して 0. 1乃至 5. 0重 量部である。
[0015] 架橋剤は好ましくはカルボキシル基を有する化合物である。このカルボキシル基を 有する化合物は、シユウ酸、マレイン酸、コハク酸、クェン酸、ブタンテトラカルボン酸 及びメチルビ-ルエーテル 無水マレイン酸共重合体またはイソブチン 無水マレ イン酸共重合体である。
[0016] 本発明によれば、粒子状骨材、水溶性バインダー、界面活性剤、及び水溶性バイ ンダ一と架橋反応を起こす架橋剤を混合して得られる発泡性骨材混合物を铸型造 型用空間（キヤビティ）にその細部まで充填することができ、注湯時に铸型からのガス 発生量が低減するので、铸物のガス欠陥を低減することができる。
[0017] また発泡性骨材混合物を造型するとき、またはその骨材混合物を造型した铸型、 例えば铸造用中子を使用して溶湯を注湯するときに、バインダーが分解されても、従 来のようなフエノール榭脂を使用していないので、人体に悪影響を与えると共に不快 な臭気を伴う有害ガスが発生しな 、。
[0018] また、铸造後の崩壊性の優れた铸型を得ることができる。
[0019] 更に、陰イオン界面活性剤、陽イオン界面活性剤、両性イオン界面活性剤を用い て得られた铸型（中子)は、非イオン界面活性剤を使用した場合に比べて、铸型強度 が低下してしまうので、非イオン界面活性剤を使用することにより、発泡性骨材混合 物を铸型造型用空間に細部まで充填し、かつ充分な铸型強度および耐湿性を得る ことができる。
[0020] 本発明の上述及び更なる特徴及び利点は添付図面を参照する以下の詳細な説明 により明らかになる。
本発明の好ましい実施の形態
[0021] 以下、本発明の铸型の造型方法を説明する。本発明の铸型の造型方法は、粒子 状骨材、 1種類または複数種類の水溶性バインダー、界面活性剤、架橋剤および水 を含む骨材混合物を攪拌することによって発泡させて、発泡性骨材混合物を調整す る調整工程と、該発泡性骨材混合物を铸型造型用空間に充填する充填工程と、充 填した発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させて発泡性骨材混合物を固化させ、铸 型を造型する造型工程と、造型された铸型を前記铸型造型用空間から取り出す取出 し工程とを含んでいる。
[0022] 本発明における粒子状骨材は、珪砂、アルミナ砂、オリビン砂、クロマイト砂、ジルコ ン砂、ムライト砂、各種人工骨材等のうち 1種類以上のもの力 なる耐熱性粒状物で ある。
[0023] 本発明における 1種類または複数種類の水溶性バインダーは、常温の水に可溶で あり、且つ水分を蒸発させることにより固まる粘結剤及び発泡骨材混練物の粘度を調 整する増粘剤である。増粘剤とは、水に溶解または分散して粘稠性を生じる高分子 物質を意味し、糊料とも称される。水溶性バインダーとして、糖類の中でも澱粉若しく はその誘導体、サポニンなどの多糖類、又は砂糖などの二糖類を用いる。
[0024] また、常温において水溶性である水溶性バインダーは、泡立てられた発泡性骨材 混合物を得るときに、水溶性バインダーと水とを加熱することなく混合することができ る。一方、常温下では水に可溶でない水溶性バインダーは、加熱しなければ水と混 合できな ヽ。そのような常温下では水に可溶ではな 、水溶性バインダーを用いるに は、ー且加熱して水に混合した後、常温まで冷却した水溶性バインダー水溶液を調 整すればよい。
[0025] 澱粉の例としては、馬鈴薯、とうもろこし、タピオ力、および小麦粉由来の α化澱粉、 デキストリンが挙げられる。澱粉誘導体の例としては、エーテル化澱粉、エステルイ匕 澱粉および架橋澱粉が挙げられる。また砂糖はショ糖のことでブドウ糖と果糖が一個 ずつ結合した糖類である。例としては上白糖、グラニュー糖が挙げられる。本発明に 用いる水溶性バインダーは入手が容易である。また、 α化澱粉、デキストリン、砂糖等 は特に安価である。ここで、 α化澱粉、デキストリンもしくはその誘導体、サポニン、砂 糖は、常温の水に可溶である。増粘剤の例としては、澱粉、キサンタンガム、グァーガ ム、アラビアガムなどが挙げられる。
[0026] 本発明において使用する水溶性バインダーは、フエノール榭脂と比べて分解温度 が低いため、本発明による方法で造型された铸型は铸造時の熱で分解しやすい。そ のため、铸造後の崩壊性の優れた铸型となる。
[0027] 本発明において、水溶性バインダーの含量は、骨材 100重量部に対して、 0.1乃至 5.0重量部であることが望ましい。これは水溶性バインダーの量が 0. 1重量部未満で は充分な強度を有する造型铸型が得られず、水溶性バインダーの量が 5. 0重量部 を超えると得られた铸型の強度が過剰になるためである。 [0028] 本発明の铸型のように、水溶性バインダーと架橋反応を起こす架橋剤を添加するこ とにより、水溶性バインダーを被覆した粒子状骨材同士の結合が強化される。しかも 、水溶性バインダーと水分子との反応が起こりにくくなつて、造型した铸型は高湿度 下においても充分な性質を保つことができる。
[0029] 本発明において用いられる界面活性剤の添カ卩量は、骨材 100重量部に対して 0. 0 1乃至 1. 0重量部であることが望ましい。これは界面活性剤の量が 0. 01重量部未満 であると充分な泡立ちが得られないため、発泡性骨材混合物が得られず、界面活性 剤の量が 1. 0重量部あれば発泡性骨材混合物として充分な流動性を有すためであ る。
[0030] 本発明において用いられる架橋剤は、エステル結合により架橋するシユウ酸、マレ イン酸、コハク酸、クェン酸、ブタンテトラカルボン酸等のカルボキシル基を有する化 合物及びメチルビ-ルエーテル 無水マレイン酸共重合体、イソブチレン 無水マ レイン酸共重合体のような水溶液になるとカルボキシル基を有する化合物である。ま た、本発明において用いられる架橋剤は、铸型の造型時または注湯時に有害ガスの 発生が少ないエステル結合をする架橋剤、即ち、カルボキシル基を有する架橋剤の 使用が好ましい。
[0031] 本発明において用いられる架橋剤の添加量は、水溶性バインダーに対し 5乃至 30 0重量％とする。これは、架橋剤の量が水溶性バインダーに対し 5重量％に満たない と架橋反応による効果が充分でなぐ造型铸型が高湿度下におかれた場合、充分な 強度を保つことができないためである。また、架橋剤の量が水溶性バインダーに対し 300重量％を超えると、高湿度下におかれた場合に充分な強度を保つことができるも のの、その効果は 300重量％の効果と変わらないため、 300重量％より多い量の架 橋剤の添カ卩は経済的でなく好ましくな 、。
[0032] 本発明にお 、て架橋剤は、水溶液として用いられ、たとえば、ブタンテトラカルボン 酸、クェン酸、メチルビ-ルエーテル一無水マレイン酸共重合体の場合、 10重量％ 以上の濃度の水溶液として用いられる。
[0033] 本発明にお 、て、発泡させた骨材混合物を铸型造型用空間に充填する方法は、 発泡させた骨材混合物をシリンダ内に装填して直接加圧する方法、または、エアによ り加圧する方法でも可能である。ここで、シリンダによる直接加圧とは、混合物収納手 段としてのシリンダ内の混合物を押圧機構のプランジャー（ピストン)の圧入による直 接加圧の圧入方式で金型に圧入することを!ヽぅ。
[0034] また、圧縮空気による加圧とは、前記混合物収納手段内の混合物を押圧機構のプ ランジャー（ピストン）の圧入する方法において、たとえば、図 1に示されるように、ビス トンの代りに、混合物収納手段としてのシリンダ 1の上端開口部を密封部材 2を設け て気密に閉鎖し、かつ圧縮空気源に接続し、エア経路 3aを形成したカバー 3を、シリ ンダ 1の上端密閉部に設けて、金型 4のキヤビティ 5への圧入に際してはシリンダ 1内 の発泡性骨材混合物 6の上面に圧縮空気を供給する方法をいう。
[0035] 本発明の铸型の造型方法において、铸型造型用空間に充填した発泡性骨材混合 物の水を蒸発させる方法としては、铸型造型用空間を構成する金型等を高温に加熱 するもの、加熱水蒸気またはマイクロ波を発泡性骨材混合物に照射するもの、発泡 性骨材混合物を充填した铸型造型用空間を減圧環境下に放置するもの、または必 要に応じた铸型造型用空間内への通気等がある。
[0036] 铸型造型用空間を構成する高温に加熱された金型による骨材混合物中の水分の 蒸発の場合では、攪拌により、骨材混合物中に分散した気泡およびバインダー中の 水分が、加熱された金型の熱により铸型中心部に集まることから、その中心部におい ては骨材の充填密度が低い铸型となる。その铸型を铸造に用いると、中心部が低充 填密度になっていることから、結果的に使用する粒子状骨材、バインダーの量の削 減、また铸型の空孔部が多いことからバインダーの分解によるガス等の排出が容易と なる。
[0037] 本発明における界面活性剤は、水に溶けたときの分子の解離状態によって 4種類 に大別される。即ち、陰イオン界面活性剤、陽イオン界面活性剤、非イオン界面活性 剤、両性イオン界面活性剤である。ここで、界面活性剤の定義は、化学的に「水と油 を混ぜ合わせるもの」である。界面活性剤は分子内に疎水基と親水基を有し、水や 油などの液体に溶けるか分散して、選択的に界面に吸着する物質である。したがつ て、本発明における界面活性剤は、起泡、泡立ちという作用をなす。
[0038] 4種類の界面活性剤のうち、陰イオン界面活性剤、陽イオン界面活性剤、又は両性 イオン界面活性剤を用いて得られた铸型（中子）は、後述するように、それらの界面 活性剤が分子内に水酸基を持たないため、架橋剤との架橋反応を起こさない。この ため、充分な铸型強度が得られない。これに対し、非イオン界面活性剤を使用すると 、水溶性バインダーおよび界面活性剤の分子内に親水基である水酸基 (OH)と架橋 剤の分子内のカルボキシル基 (COOH)がエステル結合による架橋反応で三次元網 目構造を形成するため、充分な铸型強度が得られる。
[0039] そこで本発明にお ヽては、充分な铸型強度を得るために、非イオン界面活性剤を 使用するのが好ましい。
[0040] 本発明の铸型のように、水溶性バインダーおよび界面活性剤と架橋反応を起こす 架橋剤である非イオン界面活性剤を添加することにより、水溶性バインダーを被覆し た粒子状骨材同士の結合が強化される。し力も、水溶性バインダーと水分子との反 応が起こりにくくなつて、造型した铸型は高湿度下においても充分な性質を保つこと ができる。
[0041] 非イオン界面活性剤には、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリ ォキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、脂 肪酸アル力ノールアミド、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン アルキルフエ-ルエーテル、グリセリン脂肪酸エステル、プロピレングリコール脂肪酸 エステル、などが挙げられるが、その中でも HLB値が 8以上のものを用いる。また、好 ましくは天然ヤシ油やパーム油のような植物油が原料であるものは安全性が高く実 用上無害である。
[0042] 以下、本発明の铸型の造型方法を実施例に基づいて説明する力 本発明は力かる 実施例に限定されるものではな 、。
[0043] 第 1実施例
表 1 骨材混合物 11の組成 (水を除く）
珪砂 (フラタリーサンド）： 100重量部
澱粉 (デキストリン NSD- L 株式会社二ッシ製）：1. 0重量部
界面活性剤（ポリグリセリン脂肪酸エステル） : 0. 03重量部
クェン酸 (扶桑化学株式会社製）： 0. 5重量部 [0044] 第 1実施例では、表 1に示す組成の骨材混合物と、水 4重量部とを混合機 (愛工舎 製作所製卓上ミキサー)を用いて約 200rpmで約 5分間攪拌混合して発泡させて、発 泡性骨材混合物 11を調整した。次いで、図 2に示されるように、この発泡性骨材混合 物 11をプランジャー 12のシリンダ 13内に投入し、続いて、 250°Cに加熱された曲げ 試験用造型金型 14の容量約 80cm3のキヤビティ 15にシリンダ面圧 0. 4MPaで加圧 充填した (充填工程)。
[0045] この加熱された金型に充填された発泡性骨材混合物を 2分間放置して、金型の熱 により水分を蒸発させ、発泡性骨材混合物を固化させた（固化工程)。バインダーと 架橋剤を架橋反応させた後、金型 14のキヤビティ 15から铸型を取り出した。この铸型 力も二つの曲げ試験片を作成し、湿度 30%の恒湿槽内と、湿度 90%以上の恒湿槽 内とにそれぞれ 24時間保持した後、これらの試験片について曲げ強さを測定した。
[0046] その結果、湿度 30%では 4. 9MPa、湿度 98%では 2. 3MPaの強度がそれぞれ 得られた。この湿度 30%で 4. 9MPaの铸型強度は、シェルモールド法によって得ら れた铸型とほぼ同等の強度 (铸造工学便覧、 2.1シェルモールド法参照)を発現して いることになり、铸型の使用上全く問題のない強度である。また、湿度 90%以上で 24 時間放置した後、铸型強度で 2MPa以上あれば铸型の取り扱いには問題な 、強度 であり、铸型として充分使用できる強度である。
[0047] 第 2実施例
表 2 骨材混合物の組成 (水を除く）
人工砂 (エスパール # 60 山川産業株式会社）： 100重量部
澱粉 (デキストリン NSD— L 株式会社ニッシ製）：1. 0重量部
界面活性剤（ポリグリセリン脂肪酸エステル） : 0. 03重量部
クェン酸 (扶桑化学株式会社製）： 0. 5重量部
[0048] 第 2実施例では、表 2に示す組成の骨材混合物と水 2. 5重量部と混合機 (愛工舎 製作所製卓上ミキサー)で約 200rpmで約 5分間攪拌混合して発泡させて、発泡性 骨材混合物を調整した (調整工程)。次いで、図 2に示されるように、この発泡性骨材 混合物をシリンダ 13内に投入し、 270°Cに加熱された曲げ試験用造型金型 14の容 量約 80cm3のキヤビティ 15にシリンダ面圧 0. 4MPaで加圧充填した（充填工程)。次 、で 90秒間放置して、金型の熱により発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させて固 ィ匕させ (造型工程)、バインダーと架橋剤を架橋反応させた後、金型 14のキヤビティ 1 5から試験片としての铸型を取り出した。この後、湿度 30%の恒湿槽内と、湿度 90% 以上の恒湿槽内とにそれぞれ 24時間保持した試験片の曲げ強さを測定した。
[0049] その結果、湿度 30%では 9. 5MPa、湿度 98%では 3MPaの強度がそれぞれ得ら れ、これは铸型の使用上全く問題ない強度である。
[0050] 第 3実施例
表 3 骨材混合物の組成 (水を除く）
珪砂（フラタリーサンド）： 100重量部
澱粉 (デキストリン NSD— L、株式会社-ッシ製） 1. 0重量部
界面活性剤（ポリグリセリン脂肪酸エステル） : 0. 03重量部
クェン酸 (扶桑化学株式会社製）： 0. 5重量部
[0051] 第 3実施例では、表 3に示す組成の骨材混合物と水 4. 5重量部とを混合機 (愛ェ 舎製作所製卓上ミキサー）で約 200rpmで約 5分間攪拌混合し発泡させ、発泡性骨 材混合物を調整した (調整工程)。次いで、図 2に示されるように、発泡性骨材混合物 をシリンダ 13内に投入し、 270°Cに加熱された造型金型 14aの容量約 140cm3のキ ャビティ 15にシリンダ面圧 0. 4MPaで加圧充填した（充填工程)。続いて 90秒間放 置して、金型の熱により、発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させ、固化させた (造型 工程)後、铸型金型 14aのキヤビティ 15から試験片 Aとしての铸型を取り出した (取り 出し工程)。
[0052] この後、得られた試験片の表面層を lmm程度、金属やすりで削り落とし、約 lg採 取し、 日本铸造技術協会が規定する JACT試験法 M— 5のガス発生量測定方法に 従い、ガス圧一容量変換方式にてガス発生量を求め、分子量を計算した。この結果 を表 4に示す。
[表 4]
ガス発生量 （c c / g )
試験片 A 1 8 [0053] 第 4実施例
澱粉 (デキストリン NSD— L 株式会社ニッシ製)と界面活性剤 (ポリグリセリン脂肪 酸エステル）とクェン酸 (扶桑ィ匕学株式会社製)の割合が 1 :0. 3 : 5の混合物を 250 °Cの高温槽に 10分間入れ、取り出した混合物をへリウム雰囲気で 590°Cの熱分解 炉中に 5秒間放置した。次いで、熱分解により発生したガスを、 50°Cで 10分間保持 した後、 10°CZminの昇温速度で 240°Cまで昇温させて、 15分間保持する条件の 下で、カラム内をとおし、質量分析計にてガスの種類を分析した。図 3に示されるよう に、バインダーから発生するガスの成分を質量計により解析した結果、二酸化炭素お よびフルフラールが検出された。従来のシェル中子焼成時では、フエノール榭脂とへ キサミン (硬化剤）の熱分解によって、臭気原因物質であるアンモニア、ホルムアルデ ヒド、フエノール類などの不快な臭気が発生する力 本発明による铸型からはそれら のガスが発生しな!ヽことが判明した。
[0054] 第 5実施例
第 5実施例では、各種界面活性剤と架橋剤が架橋反応を起こすか否かを確認する 実験をなした。
[0055] 表 5 骨材混合物の組成
珪砂 (フラタリーサンド）： 100重量部
非イオン界面活性剤（ポリグリセリン脂肪酸エステル）： 1. 0重量部
クェン酸 (扶桑化学株式会社製）： 0. 5重量部
[0056] 表 5に示す組成と水とを混合機 (愛工舎製作所製卓上ミキサー)で約 200rpmにお Vヽて約 5分間攪拌混合して発泡性骨材混合物を調整した (調整工程)。この発泡性混 合物を JACT試験法 SM— 1で定められた曲げ試験片作成用金型に手込めにて充 填した (充填工程)。次いで、 250°Cに保持された恒温槽内に 45分間投入して、乾燥 固化させた (造型工程)後、铸型としての曲げ試験片を取り出した。また、比較のため に、表 5の組成において、非イオン界面活性剤に代えて、陰イオン界面活性剤（アル キルエーテル硫酸エステルナトリウム）、陽イオン界面活性剤（アルキルトリメチルアン モ -ゥム塩)及び両性イオン界面活性剤（アルキルアミンォキシド)をそれぞれ用いた 組成についても同様にして参照用試験片を作製した。これらの試験片を湿度 30%の 恒湿槽内に保持し、曲げ強さを測定した。この結果を表 6に示す。
[表 6]
Figure imgf000013_0001
[0057] 表 6から、カルボキシル基を有する架橋剤と架橋反応を起こす界面活性剤は非ィォ ン界面活性剤であることが判明した。その他の界面活性剤は金型力 取り出す際に 崩れてしまうので、全く強度がない。
[0058] 第 6実施例
表 7 骨材混合物の組成
珪砂 (フラタリーサンド）： 100重量部
澱粉 (デキストリン NSD— L 株式会社ニッシ製）：1. 0重量部
表 8に示す各種非イオン界面活性剤： 0. 03重量部
クェン酸 (扶桑化学株式会社) 0. 5重量部
[0059] 表 7に示す組成と、水とを混合機 (愛工舎製作所製卓上ミキサー)で約 200rpmで 約 5分間攪拌混合し、発泡性骨材混合物が得られるか否かを目視試験により確認し た。この結果を表 8に示す。表 8において「良」は良好な発泡性骨材混合物であること を、「可」は撹拌中は発泡性骨材混合物になるが、撹拌を止めるとすぐに泡が消えて しま 、、流動性がな 、状態であることを、「不可」は発泡性骨材混合物にならな 、こと をそれぞれ示している。
[0060] 表 8 非イオン界面活性剤 発泡性骨材混合物 種類 HLB
ポリグリセリン脂肪酸エステル 良
ポリオキシエチレンアルキルエーテル 良
ポリオキシエチレンラウリルエーテル 8. 1 良
ソルビタン脂肪酸エステル 6. 7 可
ソルビタン脂肪酸エステル 5. 0 不可
プロピレングリコール脂肪酸エステル 3. 9 不可
表 8から、非イオン界面活性剤の内で HLB
I 値が 8以上でな 、と発泡性骨材混合物 が得られないことが判明した。 〇
[0061] 第 7実施例
表 9 骨材混合物の組成 (水を除く）
珪砂 (フラタリーサンド）： 100重量部
澱粉 (デキストリン NSD- L 株式会社二ッシ製）：1. 0重量部
非イオン界面活性剤 (サンソフト M— 12 太陽ィ匕学株式会社製）： 0. 03重量部 クェン酸 (扶桑化学株式会社製）： 0. 5重量部
[0062] 第 7実施例においては、表 9に示される組成の骨材混合物と水 4重量部とを混合機
(愛工舎製作所製卓上ミキサー)で約 200rpmで約 5分間攪拌混合して発泡させて、 発泡性骨材混合物を調整した (調整工程)。次いで図 2に示されるように、発泡性骨 材混合物 11をシリンダ 13内に投入し、 250°Cに加熱された曲げ試験片作製用造型 金型 14の容量約 80cm3のキヤビティ 15にシリンダ面圧 0. 4MPaで加圧充填した（充 填工程)。続いて 2分間放置して、金型の 14の熱により水分を蒸発させることにより、 発泡性骨材混合物を固化させた (造型工程)後、金型 14のキヤビティ 15から铸型とし ての試験片を取り出した。また、比較のために、表 9の組成において、非イオン界面 活性剤に代えて、陰イオン界面活性剤、陽イオン界面活性剤および両性イオン界面 活性剤をそれぞれ用いた参照用試験片を作製した。この後、各試験片について、湿 度 30%の恒湿槽内に保持したときの曲げ強さ、及び湿度 90%以上の恒湿槽内に 2 4時間保持したときの曲げ強さを測定した。この結果を表 10に示す。 [表 10]
Figure imgf000015_0001
[0063] 表 10に明らかなように、非イオン界面活性剤を用いると、湿度 30%では 4. 9MPa 、湿度 98%では 2. 3MPaの強度がそれぞれ得られた。湿度 30%で 4. 9MPaの铸 型強度はシェルモールド法によって得られた錄型とほぼ同等の強度 (铸造工学便覧 、 2.1シェルモールド法参照）が発現していることになり、铸型の使用上全く問題ない 強度である。湿度 90%以上で 24時間放置した後、铸型強度で 2MPa以上あれば铸 型の取扱いに問題ない強度であり、铸型として充分使用できる強度である。
[0064] しかし、それ以外の界面活性剤を使用した場合、架橋剤と架橋反応を起こさないた めに铸型強度が低くなり、造型後の強度としてはシェルよりも低ぐまた、高湿度にお ける強度も充分でな 、ことが判明した。
[0065] 本発明に係る铸型の造型方法によれば、溶湯を注湯するときに、バインダーが分 解されても、人体に悪影響を与えると共に不快な臭気も伴う有害ガスが発生しない。 このため、アルミニウムやマグネシウムなどの軽金属铸物の铸造に使用することがで き、とくに中子の製造に適している。付言すれば、本発明に係る铸型の造型方法によ り得られた铸型は、非常に鎳ばりの少な 、ものである。
[0066] 上述の各実施例は本発明を単に例示するものであって、本発明の限定を意図する ものではなく、当業者には添付の請求項に規定された範囲内で様々な変更や変形 をなせることが明らかである。
図面の簡単な説明
[図 1]図 1は本発明の第 1実施例に係る铸型の造型方法に用いる造型装置の縦断面 図である。
[図 2]図 2は本発明の他の実施例に係る铸型の造型方法に用いる造型装置の縦断 面図である。
[図 3]図 3本発明の造型方法においてバインダー力 発生するガスの成分を質量分 析計により解析した図である。

Claims

請求の範囲
[I] 铸型を造型する方法であって、
粒子状骨材、 1種類または複数種類の水溶性バインダー、界面活性剤、架橋剤及 び水を混合しながら攪拌して発泡させることにより、発泡性の骨材混合物を調整する 調整工程と、
この発泡性骨材混合物を铸型造型用空間に充填する充填工程と、
充填した発泡性骨材混合物中の水分を蒸発させて発泡性骨材混合物を固化させ 、铸型を造型する造型工程と、
造型された铸型を前記铸型造型用空間から取り出す工程とを含む方法。
[2] 請求項 1の方法において、前記界面活性剤が前記架橋剤と架橋反応を起こす界面 活性剤である方法。
[3] 請求項 2の方法にお 、て、前記界面活性剤が非イオン界面活性剤であり、且つ HLB 値が 8以上 20未満である方法。
[4] 請求項 1, 2又は 3の何れか一項に記載の方法において、前記铸型造型空間は金型 により規定されており、前記充填工程は、前記発泡性骨材混合物を前記金型の前記 铸型造型用空間へ加圧充填する方法。
[5] 請求項 4の方法にお 、て、前記加圧充填は、シリンダに装填された前記発泡性骨材 混合物を前記金型の前記铸型造型用空間に直接加圧して充填する方法。
[6] 請求項 4の方法にお 、て、前記加圧充填は、前記発泡性骨材混合物を前記金型の 铸型造型用空間に圧縮空気により加圧して充填する方法。
[7] 請求項 5又は 6に記載の方法において、前記造型工程における水分は、加熱された 金型の熱により蒸発する方法。
[8] 請求項 7の方法において、前記水溶性バインダーは常温下では水溶性である方法。
[9] 請求項 7の方法にぉ 、て、前記水溶性バインダーは糖類である力、或 、はこの糖類 の誘導体である方法。
[10] 請求項 7の方法において、前記水溶性バインダーの含量は前記粒子状骨材 100重 量部に対して 0. 1乃至 5. 0重量部である方法。
[I I] 請求項 7の方法にお 、て、前記架橋剤がカルボキシル基を有する化合物である方法
[12] 請求項 11の方法において、前記カルボキシル基を有する化合物は、シユウ酸、マレ イン酸、コハク酸、クェン酸、ブタンテトラカルボン酸及びメチルビ-ルエーテル 無 水マレイン酸共重合体またはイソブチン 無水マレイン酸共重合体である方法。
[13] 請求項 4の方法において、前記造型工程における水分は、加熱された金型の熱によ り蒸発する方法。
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