WO2007026880A1 - 水素貯蔵装置 - Google Patents

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WO2007026880A1
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hydrogen
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hydrogen storage
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Katsuhiko Hirose
Daigoro Mori
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Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha
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    • Y02P90/45—Hydrogen technologies in production processes

Definitions

  • the present invention relates to a hydrogen storage device, and more particularly to a hydrogen storage device suitable for adsorbing and storing hydrogen.
  • hydrogen is pressurized and hydrogen is stored in a high-pressure hydrogen cylinder, or liquid hydrogen that has been cooled and liquefied is stored in a low-temperature container such as a cylinder.
  • the method is known.
  • a technique for storing hydrogen using a carbon material such as activated carbon or carbon nanotube is also known.
  • a carbon material such as activated carbon or carbon nanotube
  • a hydrogen gas storage method in which a magnetic material such as acid pig iron is supported or brought into contact with activated carbon particles and adsorbed on the activated carbon (see, for example, Patent Document 1).
  • the activated carbon supports a magnetic substance as a catalyst and liquids.
  • Hydrogen generally includes parahydrogen and orthohydrogen based on the difference in angular momentum between spins, and orthohydrogen and parahydrogen exist at a ratio of 3: 1 at room temperature. Since parahydrogen has lower energy at low temperatures, everything becomes parahydrogen. Although this conversion speed is slow, ortho-para conversion is possible by cooling. Conversely, para-ortho conversion is also possible although the conversion speed is low at low temperatures.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 2001-12693
  • the hydrogen storage device when configured using a carbon-based material, the volume of the carbon-based material in the tank is reduced if a magnetic substance is mixed in the device (tank).
  • a magnetic substance is mixed in the device (tank).
  • the filter and the magnetic material cause a pressure loss in and out of the gas.
  • the present invention has been made in view of the above, and provides a hydrogen storage device capable of storing a large amount of hydrogen for a long period of time without increasing the pressure loss at the hydrogen circulation port of the tank.
  • the purpose is to achieve the purpose.
  • the present invention is configured so that it can be converted from para-hydrogen to ortho-hydrogen during handling of hydrogen, the cooling effect due to the endotherm during the para-ortho conversion can be effectively used to keep the inside of the storage tank at a low temperature. It was achieved based on the knowledge gained and the strong knowledge. Specific means for achieving the above-mentioned problems are as follows.
  • a hydrogen storage device includes a hydrogen circulation port, a tank in which a hydrogen adsorbent is incorporated at least partially, and a hydrogen circulation device disposed at the hydrogen circulation port. It is comprised with the made porous magnetic body.
  • the magnetic body when a porous magnetic body is provided together with a hydrogen adsorbent in the tank, the magnetic body is not disposed in the tank, and the porous body is provided in the hydrogen circulation port provided in the tank.
  • the filling amount of the hydrogen adsorbent inside the tank can be secured. Therefore, a large amount of hydrogen can be stored.
  • the stored hydrogen when hydrogen is supplied / discharged, especially when hydrogen is discharged, the stored hydrogen is discharged after para-ortho conversion, so a cooling effect is obtained by the endothermic heat associated with the no-ortho conversion, and the atmosphere in the tank and tank Can be kept at a low temperature.
  • porous magnetic body is provided at the hydrogen circulation port and also has a filter function, it is not necessary to provide both the porous magnetic body and the filter at the hydrogen circulation port, and the hydrogen circulation port of the tank. It is also possible to suppress an increase in pressure loss.
  • At least a part of the tank is filled with a hydrogen adsorbent, and the hydrogen adsorbent physically adsorbs and holds hydrogen (particularly liquid hydrogen) supplied from the outside in the form of hydrogen molecules.
  • the Liquid hydrogen can be supplied and stored in the tank of the hydrogen storage device. Inside the tank, hydrogen is held in a liquid state, and when evaporated to a gas state, it is adsorbed and held by a hydrogen adsorbing material arranged in a non-contact state or in contact with liquid hydrogen. The hydrogen retained in the hydrogen adsorbent can be taken out from the hydrogen circulation port as necessary.
  • the hydrogen adsorbent in the present invention is a substance capable of adsorbing and holding hydrogen molecules on the surface thereof, and is distinguished from a hydrogen storage alloy that captures and stores atomic hydrogen.
  • the tank constituting the hydrogen storage device of the present invention can be suitably configured using a heat insulating container.
  • a heat insulating container By comprising an insulated container, heat conduction to the space inside the tank as well as the outside of the tank is suppressed, and when liquid hydrogen is stored in the hydrogen storage device, vaporization of liquid hydrogen is effectively suppressed, It is effective for ensuring a long storage period of hydrogen.
  • the hydrogen circulation port may be configured by providing a hydrogen inlet for supplying gaseous or liquid hydrogen into the tank and a hydrogen outlet for taking out the hydrogen stored in the tank to the outside. It can. In this case, a configuration in which the porous magnetic material is disposed at the hydrogen outlet is effective.
  • the inside of the tank is kept at a low temperature, and at a low temperature, the hydrogen is stored in a state of para-hydrogen.
  • the endothermic reaction can be caused by converting parahydrogen to ortho hydrogen by the action of the porous magnetic material placed at the hydrogen outlet.
  • the tank and the internal atmosphere of the tank can be kept at a low temperature by the latent heat at the time of conversion. That is, it is effective in suppressing the evaporation of liquid hydrogen and ensuring a long hydrogen storage period.
  • the fact that the internal pressure of the tank accompanying the extraction of hydrogen is reduced is also effective in ensuring a long hydrogen storage period.
  • the porous magnetic body is disposed so as to be able to exchange heat with the constituent members constituting the tank in which the hydrogen adsorbent is housed. This is particularly effective when the tank is made of a metal material and can exchange heat with the metal material.
  • the porous magnetic body itself is cooled by latent heat when hydrogen is taken out from the inside of the tank. Therefore, by disposing the porous magnetic body so as to be able to exchange heat with the constituent members of the tank, the tank itself can be cooled and the atmosphere in the tank can be kept at a low temperature. In other words, with the use of hydrogen, the evaporation of liquid hydrogen is suppressed, which is effective for ensuring a long storage period of hydrogen.
  • the tank has a heat insulating structure in which a shield material having a metal layer is sandwiched between heat insulating materials, and a configuration in which the porous magnetic material is arranged so as to be able to exchange heat with the shield material is effective.
  • a heat-insulating structure with a heat-shielding shielding material sandwiched between heat-insulating materials, a porous magnetic material that cools when taking out hydrogen while highly suppressing heat transfer from the outside to the inside of the tank. By exchanging heat, the tank itself can be cooled more effectively.
  • the atmosphere in the tank can be stably kept at a low temperature. In other words, as the adsorption amount increases, the evaporation of liquid hydrogen is suppressed and the hydrogen storage period can be secured for a longer period.
  • the porous magnetic material may be disposed at a position in contact with the atmosphere in the tank to directly cool the atmosphere in the tank.
  • the porous magnetic body can be disposed so as to be able to exchange heat with the constituent members of the tank as described above, and further can be disposed at a position where heat can be exchanged with the atmosphere inside the tank.
  • the cooling effect is enhanced by adopting a configuration in which not only the tank but also the atmosphere inside the tank, which is a hydrogen storage area, can be simultaneously cooled. Therefore, the amount of adsorption can be further increased, the atmosphere in the tank can be kept stably at a low temperature, the evaporation of liquid hydrogen can be avoided, and the hydrogen storage period can be secured for a longer period.
  • Examples of the hydrogen adsorbent include activated carbon, carbon nanotube, or MOF.
  • Porous magnetic materials include iron oxide, a mixture of silica gel and nickel, or chromium oxide And alumina using as a carrier.
  • a hydrogen circulation pipe that circulates hydrogen is connected to the hydrogen outlet, and a porous magnetic material can be supported on at least a part of the inner wall of the hydrogen circulation pipe. At least a portion can be filled with a porous magnetic material.
  • the hydrogen distribution pipe can be arranged along the outer wall surface of the tank.
  • the hydrogen storage material can be provided on the upper wall surface in the anti-gravity direction in the tank.
  • the shield material may be one in which only one side of a polyester film is vapor-deposited on aluminum.
  • the heat insulating structure can be laminated in a laminated structure of heat insulating material ZA1 plate Z heat insulating material.
  • the hydrogen storage device is configured by disposing a porous magnetic material in a hydrogen circulation port of a tank.
  • liquid hydrogen can be supplied and stored in the tank of the hydrogen storage device.
  • the tank has a heat insulation structure in which a shield material having a metal layer is sandwiched between heat insulating materials, and the porous magnetic body is arranged so as to be able to exchange heat with the shield material.
  • the porous magnetic material include iron oxide, a mixture of silica gel and nickel, or alumina using acid-chromium as a carrier.
  • a hydrogen circulation pipe that circulates hydrogen is connected to the hydrogen outlet, and the porous magnetic material can be supported or filled in at least a part of the hydrogen circulation pipe. It can be arranged along.
  • FIG. 1 is a perspective view showing a hydrogen storage device according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line A— of the hydrogen storage device of FIG.
  • FIG. 3A is a schematic view showing a state in which a para-ortho conversion catalyst is supported on the inner wall surface of the hydrogen discharge pipe of the hydrogen storage device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3B is a schematic view showing a state in which a para-ortho conversion catalyst is packed inside the hydrogen discharge pipe of the hydrogen storage device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a hydrogen storage device according to a second embodiment of the present invention.
  • the hydrogen storage device of this embodiment includes activated carbon (hydrogen adsorbent) on the upper wall surface of a tank (container), and a porous magnetic material mainly composed of iron oxide. It is arranged inside the hydrogen discharge pipe that communicates with the mouth and the hydrogen outlet and keeps the inside of the tank at a low temperature so that hydrogen can be stored for a long time.
  • the hydrogen storage device 10 of the present embodiment is configured to have a structure in which both end surfaces of a cylindrical container having a circular cross section are closed by a substantially hemispherical curved surface.
  • the wall is provided with a hydrogen inlet 12 and a hydrogen outlet 13 carrying a porous magnetic material mainly composed of iron oxide. This porous magnetic material is further carried on the hydrogen discharge pipe 16. The details will be described below.
  • this embodiment includes a hydrogen inlet and a hydrogen outlet, and is a stainless alloy in which both end surfaces of a cylindrical body having an inner space and a circular cross section are closed by a substantially hemispherical curved surface.
  • S US316L made of stainless steel container 11, activated carbon (hydrogen adsorbent) 14 installed in stainless steel container 11, and tank with heat insulating layer 15 provided so as to cover the entire outer wall surface of stainless steel container 11.
  • the inner wall of the pipe is provided with a porous magnetic material mainly composed of iron oxide, and a hydrogen discharge pipe 16 embedded in the heat insulating layer 15 so as to allow the hydrogen outlet 13 and the activated carbon 14 to communicate with each other.
  • the stainless steel container 11 has a pressure resistance of about 0.5 to 3. OMPa, and is formed into a cylindrical shape using a stainless alloy (SUS316L) so that the internal volume is about 70 to 20 OL (liter).
  • a hollow container which is molded and closed at both ends in the longitudinal direction of the cylinder with a substantially hemispherical curved surface.
  • the cross-sectional shape and size can be any shape or size such as a rectangle other than a circle or an ellipse, depending on the purpose. You can choose.
  • stainless steel alloys aluminum alloys, CFRP, GF RP, etc. may be used.
  • the hydrogen inlet 12 and the hydrogen outlet 13 are provided on the wall surface of the stainless steel container 11 as hydrogen circulation ports. Liquid hydrogen is supplied from the outside into the stainless steel container through the hydrogen inlet 12, and the hydrogen stored in the stainless steel container can be taken out as needed through the hydrogen outlet 13. ! /
  • an activated carbon (hydrogen adsorbent) 14 in the form of pellets is provided by partitioning with a metal mesh on the upper wall surface in the anti-gravity direction inside the container.
  • liquid hydrogen 21 supplied from the hydrogen inlet 12 can be stored in a space other than the region where the activated carbon 14 is provided. Evaporation during the supply of liquid hydrogen 21 The hydrogen vaporized by the evaporation of the stored liquid hydrogen is adsorbed and retained in the form of 14 carbon atoms of activated carbon. At this time, hydrogen is physically adsorbed in the form of hydrogen molecules that are not stored in an atomic form.
  • the hydrogen adsorbent in addition to activated carbon, for example, carbon nanotubes, ZnO (l, 4
  • the heat insulating layer 15 includes a heat insulating material 17 and a cooling shield 18 made of an A1 plate having a thickness of 1 mm or less, and has a laminated structure in which a plurality of heat insulating materials are stacked with a cooling shield interposed between the heat insulating materials. It is configured. In this embodiment, three layers of heat insulating materials are laminated in a laminated structure of heat insulating material ZA1 plate Z heat insulating material ZA1 plate Z heat insulating material.
  • the heat insulating material 17 is a vacuum lamination in which a thin radiation shield material in which both sides of a polyester film are vapor-deposited and a spacer material in which the radiation shield materials are kept in contact with each other to prevent heat conduction are alternately laminated. Insulation (multilayer insulation; MLI). This vacuum laminated insulation material keeps the stainless steel container and its interior at a low temperature for a long time by cutting off heat from the outside, and can store hydrogen for a long time by avoiding the rapid evaporation of the liquid hydrogen 21 stored inside Na It is like that.
  • MLI multilayer insulation
  • the radiation shielding material may be one in which only one side of a polyester film is vapor-deposited on aluminum, or may be made of a resin film other than the polyester film.
  • a glass fiber cloth, paper, nylon net or the like is preferably used as the spacer material. MLI can reduce the heat input by radiation to 1Z (N + 1) by inserting N shield materials.
  • the configuration of the heat insulating layer can be appropriately selected depending on the purpose and the case.
  • the number of layers of the heat insulating material may be one layer, two layers, or four layers or more in addition to three layers.
  • the cooling shield material can be configured by selecting a material that can provide a heat insulating effect.
  • the hydrogen discharge pipe 16 is provided so as to be embedded in the heat insulating material 17 closest to the stainless steel container 11. Has been.
  • the hydrogen discharge pipe 16 circulates inside the pipe and discharges hydrogen, and the heat insulation layer 15 also cuts off the heat of the hydrogen discharge pipe 16 from the external force (for example, 290 to 310K), and at the same time, the stainless steel container has a hydrogen discharge pipe 16. It is designed to cool by exchanging heat with.
  • One end of the hydrogen discharge pipe 16 is connected to a hydrogen outlet 19 provided in the activated carbon 14 so that the hydrogen absorbed and held by the activated carbon 14 can be taken out.
  • the other end of the hydrogen discharge pipe 16 is connected to the hydrogen outlet 13.
  • the hydrogen adsorbed on the activated carbon (hydrogen adsorbent) 14 can be discharged from the hydrogen outlet 19 connected to the hydrogen outlet 13 by the hydrogen outlet pipe 16 from the hydrogen outlet 19 if necessary. Hydrogen can be supplied to the equipment used.
  • the hydrogen discharge pipe 16 has a specific surface area as uniform as possible over the entire inner wall of the pipe from the hydrogen outlet 19 connected at one end to the hydrogen outlet 13 at the other end as shown in FIG.
  • the porous magnetic body 20 mainly composed of iron oxide is supported so as to increase.
  • the porous magnetic body 20 can perform para-ortho conversion from para-hydrogen to ortho-hydrogen while circulating the hydrogen taken in from the hydrogen outlet 19.
  • the porous magnetic material 20 mainly composed of iron oxide is packed so that the specific surface area becomes as large as possible. This also functions as a filter that allows the discharged hydrogen to pass through.
  • the hydrogen outlets 13 and 19 are provided with a porous magnetic material mainly composed of iron oxide in a porous form in a contact area with hydrogen. As a result, it performs para-ortho conversion and also functions as a filter through which hydrogen is discharged.
  • the porous magnetic material is a hydrogen para-ortho conversion catalyst.
  • porous magnetic material mainly composed of iron oxide, for example, a mixture of silica gel and nickel, alumina using chromium oxide as a carrier, and oxygen are adsorbed. Activated carbon etc. can be used conveniently.
  • the hydrogen discharge pipe 16 is cooled by the latent heat at the time of para-ortho conversion.
  • heat exchange with the radiation shield material and the cooling shield (A1 plate) 18 is also possible.
  • the container itself and the atmosphere in the container can be kept at a low temperature.
  • the hydrogen adsorbent 14 may touch the stored liquid hydrogen 21. This is because, even if liquid hydrogen touches a hydrogen adsorbent that has sufficiently adsorbed hydrogen, no heat of adsorption is generated, and boiling of liquid hydrogen does not occur.
  • the para-ortho conversion catalyst (porous magnetic material) is supported on the entire inner wall of the hydrogen discharge pipe 16.
  • the para-ortho conversion speed is low in the low temperature region as described above, it is effective to support the hydrogen discharge pipe 16 on the downstream side in the hydrogen flow direction.
  • the para-ortho conversion catalyst may be provided not only at the hydrogen outlet, but only at the hydrogen inlet or at both the hydrogen outlet and the hydrogen inlet, as required. Further, a heater may be provided in the stainless steel container 11 in order to facilitate hydrogen removal.
  • a second embodiment of the hydrogen storage device of the present invention will be described with reference to FIG.
  • a para-ortho conversion catalyst porous magnetic material
  • heat exchange is performed with the MLI vapor deposition aluminum so that the stainless steel container can be cooled.
  • Liquid hydrogen can be used as in the first embodiment, and the same reference numerals are given to the same components as in the first embodiment, and detailed description thereof is omitted.
  • a hydrogen outlet 23 having a stainless alloy (SUS316L) force is provided inside the heat insulating layer 25.
  • One end of a hydrogen discharge pipe 26 connected to the activated carbon (hydrogen adsorbent) 14 at the other end is connected to the hydrogen outlet 23, and hydrogen taken out through the hydrogen discharge pipe 26 is supplied to the outside. I can do it.
  • a magnetic material mainly composed of iron oxide is supported in a porous region in a region where hydrogen can pass through. Hydrogen outflow loca When it discharges hydrogen, it can function as a filter, and at the same time, it can convert para-hydrogen power to ortho-ortho-conversion. It has become.
  • the heat insulating layer 25 is a multilayer insulation in which a thin film radiation shield material in which both sides of a polyester film are vapor-deposited and a spacer material that keeps the shield material non-contact and prevents heat conduction are alternately laminated. (MLI) is used.
  • MMI thin film radiation shield material
  • This multi-layer insulation keeps the stainless steel container 11 and its interior at a low temperature for a long period of time by cutting off heat from the outside, avoiding the rapid evaporation of the liquid hydrogen 21 stored inside, and storing hydrogen for a long period of time. It is possible.
  • the hydrogen outlet 23 is provided in contact with the vapor-deposited aluminum constituting the radiation shielding material of the heat insulating layer 25 so that heat exchange is possible.
  • the power is cooled by para-ortho conversion.
  • heat is exchanged with the deposited aluminum.
  • the heat of the stainless steel container is released through the deposited aluminum arranged so as to surround the container, and the stainless steel container 11 itself and the atmosphere in the container are kept at a low temperature.
  • the hydrogen discharge pipe 26 may be provided with a para-ortho conversion catalyst on a part of the inner wall of the pipe (preferably on the downstream side of the pipe) or on the entire surface.
  • the case where cooling is performed by exchanging heat only with the vapor deposition aluminum constituting the radiation shielding material of the MLI has been mainly described.
  • heat exchange may be performed with the deposited aluminum, and the hydrogen outlet 23 may be provided in contact with the stainless steel container 11 and Z or the atmosphere in the container so that heat exchange is possible.
  • the stainless steel container and Z or the atmosphere itself can be cooled at the same time, and the cooling efficiency can be further increased.
  • Porous magnetic material mainly composed of iron oxide

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Description

明 細 書
水素貯蔵装置
技術分野
[0001] 本発明は、水素貯蔵装置に関し、詳しくは、水素を吸着して貯蔵するのに好適な水 素貯蔵装置に関する。
背景技術
[0002] 近年、水素を燃料として用いる燃料電池やエンジン等が実用化されており、これら 燃料電池やエンジン等に供給するための水素を吸蔵もしくは貯蔵する方法や装置等 に関する検討が広く行なわれて 、る。
[0003] 従来、水素の貯蔵方法として、例えば、水素に圧力をカ卩えて高圧水素ボンベに水 素を貯蔵する方法や、冷却して液化された液体水素をボンべ等の低温容器に貯蔵 する方法などが知られて 、る。
[0004] 液体水素の形態で蓄える場合、低温容器と潜熱で貯蔵して 、る。したがって、時間 の経過に伴なつて外部からの熱の進入により徐々に蒸発し、実使用に見合う長期保 存が不可能で、燃料としての実用性に乏し力つた。また、蒸発後の水素ガスは、早期 に外部に放出せざるを得ず、利用効率の点でも液体水素を燃料として使用すること は難し力つた。
[0005] 上記以外に、活性炭やカーボンナノチューブなどの炭素材料を用いて水素を貯蔵 する技術も知られている。例えば、活性炭の粒に酸ィ匕鉄等の磁性体を担持または接 触させて活性炭に吸着させる水素ガス貯蔵方法に関する開示がある（例えば、特許 文献 1参照)。ここでは、オルソ水素力 低温で安定なパラ水素への変換を促進する ために、活性炭に触媒として磁性体を担持等して液ィ匕することが記載されている。
[0006] 水素には一般に、スピン間の角運動量の違いに基づくパラ水素とオルソ水素とがあ り、常温ではオルソ水素とパラ水素とは 3 : 1の比率で存在している。低温下ではパラ 水素の方がエネルギーが低いため、全てがパラ水素となる。この変換速度は遅いが、 冷却によりオルソーパラ変換が可能であり、逆に低温では変換速度は遅いものの、パ ラ—オルソ変換も可能である。 特許文献 1 :特開 2001— 12693号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0007] しカゝしながら、実際には、水素貯蔵装置を炭素系材料を用いて構成した場合には、 装置 (タンク）内に磁性体を混入させると、タンク内の炭素系材料の容積が相対的に 減ってしまうため、水素吸蔵量の向上には限界がある。また、タンク入口に磁性体を 配置し、炭素系材料の飛散を抑制するためにフィルタを設けようとすると、フィルタと 磁性体とがガスの出入りの圧損となってしまう。
[0008] また更に、オルソ—パラ変換が起きると変換熱が発生し、この変換熱により液体状 態にある水素は再び気化してしま 、、例えばカーボンファイバー等を用 V、て薄厚に 形成されたタンクで長期間水素を保持することは実質上困難となる。
[0009] 本発明は、上記に鑑みなされたものであり、タンクの水素流通口における圧損の増 大を伴なわず、多量の水素を長期間貯蔵することができる水素貯蔵装置を提供する ことを目的とし、該目的を達成することを課題とする。
課題を解決するための手段
[0010] 本発明は、水素の取扱い時にパラ水素からオルソ水素に変換できるように構成する と、パラーオルソ変換時の吸熱による冷却効果を、貯蔵タンク内を低温に保持するの に有効に利用できるとの知見を得、力かる知見に基づいて達成されたものである。前 記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
[0011] 前記目的を達成するために、本発明の第 1の態様の水素貯蔵装置は、水素流通口 を備え、少なくとも一部に水素吸着材が内装されたタンクと、前記水素流通口に配置 された多孔質磁性体とで構成したものである。
[0012] 本発明の水素貯蔵装置においては、タンク内に水素吸着材と共に多孔質磁性体を 設ける場合に、タンク内に磁性体を配置せず、タンクに設けられた水素流通口に多 孔質磁性体を配置することで、タンク内部の水素吸着材の充填量を確保することが できる。したがって、多量の水素を貯蔵することができる。また、水素の給排時、特に 水素を排出する際に、貯蔵された水素はパラーオルソ変換させて排出されるので、 ノ オルソ変換に伴なう吸熱により冷却効果が得られ、タンク及びタンク内雰囲気 を低温に保持することができる。
[0013] また、多孔質磁性体を水素流通口に設けてフィルタ機能をも兼備させるので、多孔 質磁性体およびフィルタの双方を水素流通口に設けることが不要であり、タンクの水 素流通口における圧損の増大をも抑制することが可能である。
[0014] タンク内の少なくとも一部には水素吸着材が充填されており、水素吸着材は外部よ り供給された水素 (特に液体水素)を、水素分子の形態で物理的に吸着して保持す る。水素貯蔵装置のタンク内には、液体水素を供給して貯留することが可能である。 タンク内部において、水素を液体状態で保持すると共に、蒸発して気体状態になつ たときには、液体水素と非接触にあるいは接触した状態で配置されている水素吸着 材に吸着されて保持される。水素吸着材に保持された水素は、水素流通口から必要 に応じて取り出すことが可能なようになって 、る。
[0015] 本発明における水素吸着材は、その表面に水素分子を吸着して保持可能な物質 であり、原子状水素を捉えて吸蔵する水素吸蔵合金とは区別されるものである。
[0016] 本発明の水素貯蔵装置を構成するタンクは、断熱容器を用いて好適に構成するこ とができる。断熱容器で構成することで、タンク外部カゝらタンク内部の空間への熱の 伝導が抑制され、水素貯蔵装置内に液体水素を貯蔵した場合に、液体水素の気化 が効果的に抑えられ、水素の貯蔵期間を長期に確保するのに有効である。
[0017] 水素流通口は、気体もしくは液体の水素をタンク内に供給するための水素流入口と 、タンク内部に貯蔵された水素を外部に取り出すための水素流出口とを設けて構成 することができる。この場合、多孔質磁性体を水素流出口に配置する構成が有効で ある。
[0018] 例えば液体水素をタンク内部に供給して貯蔵する場合、タンク内部は低温に保持さ れ、低温下では水素はパラ水素の状態で貯蔵される。貯蔵されているパラ水素を水 素流出ロカ 外部に取り出す場合には、水素流出口に配置された多孔質磁性体の 作用によりパラ水素をオルソ水素に変換することで、吸熱反応を起こさせることができ 、変換時の潜熱でタンクやタンクの内部雰囲気 (タンク内雰囲気）を低温に保つことが できる。すなわち、液体水素の蒸発を抑えて、水素の貯蔵期間を長期に確保するの に有効である。 [0019] また、前記潜熱による冷却効果と共に、水素を取り出すことに伴なうタンク内圧が下 力 ¾ことによつても、水素の貯蔵期間を長期に確保する点で有効である。
[0020] 多孔質磁性体は、水素吸着材を内装したタンクを構成する構成部材と熱交換可能 なように配置されるのが効果的である。タンクが金属材を用いて構成され、金属材と 熱交換可能な形態の場合に特に効果的である。
[0021] 上記のように、多孔質磁性体はそれ自体、タンク内部から外部に水素を取り出す際 の潜熱で冷却される。よって、タンクの構成部材と熱交換可能なように多孔質磁性体 を配置することで、タンク自体を冷却することでき、タンク内雰囲気を低温に保つこと ができる。すなわち、水素の使用と共に、液体水素の蒸発が抑えられ、水素の貯蔵 期間を長期に確保するのに有効である。
[0022] また、タンクは、金属層を有するシールド材を断熱材で挟んだ断熱構造を有し、多 孔質磁性体がシールド材と熱交換可能なように配置された形態が効果的である。熱 を遮断するシールド材を断熱材間に挟んでなる断熱構造に構成することで、外部か らタンク内部への熱伝達を高度に抑止しながら、水素の取り出し時に冷却される多孔 質磁性体との熱交換により、タンク自体をより効果的に冷却することができる。また、タ ンク内雰囲気を安定的に低温に保つことができる。すなわち、吸着量が増加すると共 に、液体水素の蒸発が抑えられ、水素の貯蔵期間をより長期に確保することができる
[0023] 多孔質磁性体は、タンク内雰囲気と接触する位置に配置してタンク内雰囲気を直 接冷却することもできる。好ましくは多孔質磁性体を、上記のようにタンクの構成部材 と熱交換可能に配置すると共に、さらにタンク内雰囲気と熱交換可能な位置に配置 することができる。このように、タンクを冷却するのみならず、水素の貯蔵領域であるタ ンク内部の雰囲気をも同時に冷却できる構成とすることで、冷却効果が高められる。 したがって、吸着量がより増加すると共に、タンク内雰囲気をより安定的に低温に保 つことができ、液体水素の蒸発を回避し、水素の貯蔵期間をより長期間確保すること ができる。
[0024] 水素吸着材としては、活性炭、カーボンナノチューブ、または MOFが挙げられる。
多孔質磁性体としては、酸化鉄、シリカゲルとニッケルの混合物、または酸化クロム を担体としたアルミナが挙げられる。
[0025] 水素流出口には水素を流通する水素流通管が接続されており、水素流通管の内 壁の少なくとも一部に多孔質磁性体を担持することができ、また、水素流通管の少な くとも一部に多孔質磁性体を充填することができる。水素流通管は、タンクの外壁面 に沿って配設することができる。
[0026] 水素吸蔵材は、前記タンク内の反重力方向となる上部壁面に設けることができる。
前記シールド材は、ポリエステルフィルムの片面のみがアルミ蒸着されたものでもよ い。
また、前記断熱構造は、断熱材 ZA1板 Z断熱材の積層構造に積層することができ る。
[0027] 本発明の第 2の態様の水素貯蔵装置は、タンクの水素流通口に多孔質磁性体を配 置して構成されている。
本態様でも、上記のように、水素貯蔵装置のタンク内には、液体水素を供給して貯 留することができる。また、タンクは、金属層を有するシールド材を断熱材で挟んだ断 熱構造を有し、多孔質磁性体がシールド材と熱交換可能なように配置された形態が 効果的である。多孔質磁性体としては、酸化鉄、シリカゲルとニッケルの混合物、また は酸ィ匕クロムを担体としたアルミナが挙げられる。また、水素流出口には水素を流通 する水素流通管が接続されており、多孔質磁性体は水素流通管の少なくとも一部に 担持または充填することができ、この水素流通管はタンクの外壁面に沿って配設する ことができる。
発明の効果
[0028] 本発明によれば、タンクの水素流通口における圧損の増大を伴なわずに、多量の 水素を長期間貯蔵することができる水素貯蔵装置を提供することができる。
図面の簡単な説明
[0029] [図 1]本発明の第 1実施形態に係る水素貯蔵装置を示す斜視図である。
[図 2]図 1の水素貯蔵装置の A— 線断面図である。
[図 3A]本発明の第 1実施形態に係る水素貯蔵装置の水素排出管の内壁面にパラ— オルソ変換触媒が担持されている様子を示す概略図である。 [図 3B]本発明の第 1実施形態に係る水素貯蔵装置の水素排出管の管内部にパラー オルソ変換触媒が詰められている様子を示す概略図である。
[図 4]本発明の第 2実施形態に係る水素貯蔵装置を示す断面図である。
発明を実施するための最良の形態
[0030] 以下、図面を参照して、本発明の水素貯蔵装置の実施形態について詳細に説明 する。
(第 1実施形態）
本発明の水素貯蔵装置の第 1実施形態を図 1〜図 3Bを参照して説明する。本実 施形態の水素貯蔵装置は、タンク (容器)の上部壁面に活性炭 (水素吸着材)を内装 すると共に、酸化鉄が主体の多孔質磁性体を、タンク (容器）に設けられた水素流出 口および水素流出口と連通する水素排出管の内部に配設し、タンク内部を低温に保 持して水素の長期貯蔵が可能な構成としたものである。
[0031] 本実施形態の水素貯蔵装置 10は、図 1に示すように、断面円形の筒状容器の両 端面が略半球形の曲面で閉塞された構造に構成されている。その壁面には、水素流 入口 12および、酸化鉄が主体の多孔質磁性体が担持された水素流出口 13が設け られている。この多孔質磁性体は、さらに水素排出管 16に担持されている。以下、具 体的に説明する。
[0032] 図 2に示すように、本実施形態は、水素流入口および水素流出口を備え、内部中 空で断面円形の筒状体の両端面が略半球形の曲面で閉塞されたステンレス合金 (S US316L)製のステンレス容器 11、ステンレス容器 11に内装された活性炭（水素吸 着材） 14、並びにステンレス容器 11の外壁面全体を覆うようにして設けられた断熱層 15を備えたタンクと、管内壁に酸化鉄が主体の多孔質磁性体を担持して備え、水素 流出口 13と活性炭 14とを連通するように断熱層 15中に埋設された水素排出管 16と を備えている。
[0033] ステンレス容器 11は、 0. 5〜3. OMPa程度の耐圧強度を有し、内容積が 70〜20 OL (リットル)程度になるように、ステンレス合金 (SUS316L)を用いて筒状に成形し 、筒の長さ方向の両端を略半球形の曲面で閉塞した中空容器である。断面形状や サイズは、目的等に応じて、円形以外の矩形、楕円形などの任意の形状、サイズを 選択することができる。また、ステンレス合金以外に、アルミニウム合金、 CFRP、 GF RP等で構成されて 、てもよ ヽ。
[0034] 水素流入口 12および水素流出口 13は、水素流通口としてステンレス容器 11の壁 面に設けられている。水素流入口 12を介して、外部より液体水素をステンレス容器内 に供給し、水素流出口 13を介して、ステンレス容器内に貯蔵されている水素を必要 に応じて取り出すことができるようになって!/、る。
[0035] ステンレス容器 11の中空内部には、図 2に示すように、容器内の反重力方向となる 上部壁面に、金属メッシュで仕切りを設けてペレット状の活性炭 (水素吸着材） 14が 内装されている。活性炭 14が設けられた領域以外の空間には、図 2に示すように、水 素流入口 12から供給された液体水素 21を貯留できるようになつている。液体水素 21 の供給時の蒸発ゃ貯留された液体水素の蒸発により気化した水素は、活性炭 14〖こ 水素分子の状態で吸着して保持される。このとき、水素は、原子状に吸蔵されるので はなぐ水素分子の状態で物理吸着されている。
[0036] 水素吸着材としては、活性炭以外に、例えば、カーボンナノチューブ、 Zn O (l, 4
4 ベンゼンジカルボン酸ジメチル）等の MOF (多孔性金属有機構造)などを好適に
3
用いることができる。これらは、例えば、顆粒状、ペレット状、又は粉末などの形態とし 、袋やメッシュ、網等に詰めるなど雰囲気との接触が妨げられない任意の形態で使用 できる。
[0037] ステンレス容器 11の外側には、外壁面全体を覆うようにして断熱層 15が設けられて いる。断熱層 15は、断熱材 17と厚み lmm以下の A1板よりなる冷却シールド 18とで 構成されており、断熱材と断熱材との間に冷却シールドを挟んで断熱材を複数積層 した積層構造に構成されている。本実施形態では、 3層の断熱材が、断熱材 ZA1板 Z断熱材 ZA1板 Z断熱材の積層構造に積層されたものである。
[0038] 断熱材 17は、ポリエステルフィルムの両面がアルミ蒸着された薄膜の放射シールド 材と、放射シールド材同士を非接触に保ち熱伝導を防ぐスぺーサ材とが交互に積層 された真空積層断熱材 (多層インシュレーション; MLI)である。この真空積層断熱材 は、外部からの熱を遮断してステンレス容器およびその内部を長期間低温に保持し 、内部に貯留された液体水素 21の急激な蒸発を回避して長期間水素を貯蔵可能な ようになっている。
[0039] 放射シールド材は、ポリエステルフィルムの片面のみがアルミ蒸着されたものでもよ いし、ポリエステルフィルム以外の榭脂フィルムで構成されたものでもよい。また、スぺ ーサ材としては、ガラス繊維の布や紙、ナイロンネット等が好適に用いられる。 MLIは 、シールド材を N枚挿入すると輻射による進入熱量を 1Z (N+ 1)に減少させることが できる。
[0040] なお、断熱層の構成は、目的や場合に応じて適宜選択することができる。断熱材の 層数は、 3層以外に 1層または 2層あるいは 4層以上のいずれでもよい。また、冷却シ 一ルド材も、 A1板以外に、断熱効果の得られる材料を選択して構成することが可能 である。
[0041] ステンレス容器 11を覆う断熱層 15の内部には、ステンレス容器 11の外壁面に沿う ようにして、ステンレス容器 11に最も近 、断熱材 17中に埋設して水素排出管 16が配 設されている。水素排出管 16は、管内部を流通して水素を排出すると共に、断熱層 15は水素排出管 16を外部力もの熱（例えば 290〜310K)力も遮断し、同時にステ ンレス容器は水素排出管 16との間で熱交換して冷却されるようになっている。
[0042] 水素排出管 16の一端は、活性炭 14に吸着して保持されている水素の取り出しが 可能なように活性炭 14に設けられた水素流出口 19に接続されている。水素排出管 1 6の他端は、水素流出口 13と接続されている。この水素排出管 16を通じて、ステンレ ス容器 11内に貯蔵されて 、る水素の排出、外部供給が行なえる構成となって 、る。 活性炭（水素吸着材） 14に吸着された水素は、必要に応じて水素流出口 19から水 素排出管 16によって連通する水素流出口 13から排出することができ、水素流出口 1 3と繋がる水素使用装置に水素の供給が行なえるようになつている。
[0043] 水素排出管 16には、図 3Αに示すように、その一端が接続する水素流出口 19から 他端の水素流出口 13に向力 管内壁の全面に一様に、できる限り比表面積が大きく なるように酸化鉄主体の多孔質磁性体 20が担持されて 、る。多孔質磁性体 20は、 水素流出口 19から取り込まれた水素を流通しながらパラ水素からオルソ水素にパラ —オルソ変換させ得るようになって!/、る。
[0044] また、水素排出管 16の水素流出口 13、 19に近い管内には、管内部に充填して、 図 3Bに示すように、できる限り比表面積が大きくなるように酸ィ匕鉄主体の多孔質磁性 体 20が詰められている。これにより、排出される水素を通すフィルタとしての機能も担 つている。また同様に、水素流出口 13、 19には、水素との接触領域に多孔状に酸化 鉄主体の多孔質磁性体が担持して設けられている。これにより、パラーオルソ変換を 行うと共に、排出される水素を通すフィルタとしての機能をも担うようになっている。
[0045] 多孔質磁性体は、水素のパラーオルソ変換触媒であり、上記の酸化鉄主体の多孔 質磁性体以外に、例えば、シリカゲルとニッケルの混合物、酸化クロムを担体としたァ ルミナ、酸素を吸着した活性炭などが好適に使用できる。
[0046] 液体水素が蒸発する温度以上では、パラ水素はパラーオルソ変換触媒の作用を受 けてオルソ水素に変化する。このパラ水素からオルソ水素への変換 (パラーオルソ変 換）は、吸熱により進行する。そのため、管内を流通すると同時にパラーオルソ変換 触媒自体は次第に冷やされ、水素排出管も冷却されるので、水素排出管との間で熱 交換してステンレス容器 11は低温に保持される。
[0047] すなわち、水素のパラーオルソ変換は低温域 (例えば 20K)ではパラ水素の方が安 定で進行が遅い。そのため、水素排出管 16の一端に近い側 (水素流出口 19側)で は、低温の水素が流入するために低温状態が保持されて変換速度は遅ぐパラーォ ルソ変換による吸熱効果は大きくは得られない。しかし、他端から流入した低温の水 素（例えば 100K以下)で冷却されてステンレス容器と熱交換し得る。したがって、ス テンレス容器および容器内雰囲気は低温に保たれる。その後さらに、水素排出管内 にある水素は、管内を水素流出口 13側に向力つて流通していくにつれて徐々に昇 温し、水素流出口 13と繋がる他端に近い側でパラ—オルソ変換が起き易くなる。そし て、徐々にパラ水素がオルソ水素に変換されると、変換による吸熱により水素排出管 の水素流出口 13に近い下流側は低温に冷却される。このとき、水素流出口 13でも ノ —オルソ変換が起きるので、水素流出口 13で接触する断熱材 17の放射シール ド材 (アルミ）および冷却シールド (A1板） 18と熱交換され冷却される。
[0048] つまり、水素排出時の水素流出口 13に近い下流側では、パラーオルソ変換時の潜 熱で水素排出管 16は冷却される。また、ステンレス容器との間で熱交換されると共に 、放射シールド材および冷却シールド (A1板） 18との間で熱交換されて、ステンレス 容器自体並びに容器内雰囲気を低温に保つことができる。
[0049] 水素吸着材 14に水素が充分に吸着された後は、水素吸着材 14は貯留されている 液体水素 21に触れてもよい。水素が充分に吸着された水素吸着材に液体水素が触 れても吸着熱は発生せず、液体水素の沸騰は生じな 、ためである。
[0050] 本実施形態では、パラ—オルソ変換触媒 (多孔質磁性体)を水素排出管 16の内壁 全面に担持するようにした。しかし、必ずしも管内壁全面に担持する必要はなぐ一 部のみに担持するようにしてもよい。この場合、既述のように低温域ではパラーオルソ 変換速度が遅いため、水素排出管 16の水素流通方向の下流側に担持するのが効 果的である。特に水素排出管 16の他端近傍、すなわち水素流出口 13に近い下流 領域に局部的に担持するようにすることが、少ない担持量で効率よく吸熱効果 (冷却 )が得られる点で好ましい。
[0051] パラーオルソ変換触媒 (多孔質磁性体）は、水素流出口のみならず、必要に応じて 水素流入口のみ、あるいは水素流出口および水素流入口の両方に設けてもょ 、。 また、水素取り出しを容易にするためにステンレス容器 11内にヒーターを設けるよう にしてもよい。
[0052] (第 2実施形態）
本発明の水素貯蔵装置の第 2実施形態を図 4を参照して説明する。本実施形態は 、水素流出口にパラーオルソ変換触媒 (多孔質磁性体)を担持して MLIの蒸着アル ミとの間で熱交換を行なってステンレス容器の冷却が行なえる構成としたものである。
[0053] なお、水素は第 1実施形態と同様に液体水素を用いることができ、第 1実施形態と 同様の構成要素には同一の参照符号を付してその詳細な説明を省略する。
[0054] 本実施形態では、ステンレス合金（SUS316L)力もなる水素流出口 23が断熱層 2 5の内部に内装されている。この水素流出口 23には、他端が活性炭（水素吸着材） 1 4と繋がる水素排出管 26の一端が接続されており、水素排出管 26を流通して取り出 された水素を外部に供給できるようになつている。
[0055] 水素流出口 23には、通過する水素が接触し得る領域に多孔状に酸化鉄主体の磁 性体が担持されている。水素流出ロカ 水素が排出する際に、フィルタとして機能さ せると同時に、パラ水素力もオルソ水素にパラ一オルソ変換させることができる構成と なっている。
[0056] 断熱層 25は、ポリエステルフィルムの両面がアルミ蒸着された薄膜の放射シールド 材と、シールド材間を非接触に保ち熱伝導を防ぐスぺーサ材とが交互に積層された 多層インシュレーション（MLI)を用いて構成されて 、る。この多層インシュレーション は、外部からの熱を遮断してステンレス容器 11およびその内部を長期間低温に保持 し、内部に貯留された液体水素 21の急激な蒸発を回避して、長期間水素を貯蔵可 能なようになっている。
[0057] 水素流出口 23は、断熱層 25の放射シールド材を構成する蒸着アルミと熱交換可 能なように接触させて設けられている。水素排出時には、パラーオルソ変換されて冷 却される力 このとき蒸着アルミとの間で熱交換される。これにより、ステンレス容器の 熱は、該容器を取り巻くように配置されている蒸着アルミを介して放出され、ステンレ ス容器 11自体並びに容器内雰囲気は低温に保持される。
[0058] 水素排出管 26には、第 1実施形態のように管内壁の一部 (好ましくは管下流側)ま たは全面にパラ—オルソ変換触媒を設けてもよい。
[0059] 本実施形態では、 MLIの放射シールド材を構成する蒸着アルミとの間でのみ熱交 換して冷却を行なう場合を中心に説明した。しかし、蒸着アルミとの間で熱交換すると 共に、水素流出口 23をステンレス容器 11および Zまたは容器内雰囲気とも熱交換 可能なように接触させて設けるようにしてもよい。この場合には、ステンレス容器およ び Zまたは雰囲気自体をも同時に冷却することが可能であり、冷却効率をより高める ことができる。
[0060] 上記の実施形態では、水素吸着材を用いた場合を中心に説明した。しかし、本発 明においては、水素吸着材を必ずしも用いた形態にする必要はなぐ水素吸着剤を 用いずに水素貯蔵装置を構成した場合も同様である。
符号の説明
[0061] 10 水素貯蔵装置
11 ステンレス容器
12 水素流入口
13, 19 水素流出口 活性炭
酸化鉄主体の多孔質磁性体

Claims

請求の範囲
[I] 水素流通口を備え、少なくとも一部に水素吸着材が内装されたタンクと、
前記水素流通口に配置された多孔質磁性体と、
を備えた水素貯蔵装置。
[2] 前記タンクは、断熱容器で構成されて ヽる請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[3] 前記水素流通口は水素流入口と水素流出口とを含み、前記多孔質磁性体は前記 水素流出口に配置されている請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[4] 前記多孔質磁性体は、前記タンクの構成部材と熱交換可能なように配置されて 、 る請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[5] 前記構成部材は金属材である請求項 4に記載の水素貯蔵装置。
[6] 前記タンクは、金属層を有するシールド材を断熱材で挟んだ断熱構造を有し、前記 多孔質磁性体は前記シールド材と熱交換可能なように配置されて 、る請求項 1に記 載の水素貯蔵装置。
[7] 前記多孔質磁性体は、前記タンクの内部雰囲気と熱交換可能な位置に配置されて
V、る請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[8] 前記水素吸着材は、活性炭、カーボンナノチューブ、または MOFである請求項 1 に記載の水素貯蔵装置。
[9] 前記多孔質磁性体は、酸化鉄、シリカゲルとニッケルの混合物、または酸化クロム を担体としたアルミナである請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[10] 前記水素流出口に水素を流通する水素流通管が接続されており、前記水素流通 管の内壁の少なくとも一部に前記多孔質磁性体が担持されて!、る請求項 3に記載の 水素貯蔵装置。
[II] 前記水素流出口に水素を流通する水素流通管が接続されており、前記水素流通 管の少なくとも一部に前記多孔質磁性体が充填されている請求項 3に記載の水素貯 蔵装置。
[12] 前記水素流通管は、タンクの外壁面に沿って配設されている請求項 10又は 11に 記載の水素貯蔵装置。
[13] 前記水素吸蔵材は、前記タンク内の反重力方向となる上部壁面に設けられている 請求項 1に記載の水素貯蔵装置。
[14] 前記シールド材は、ポリエステルフィルムの片面のみがアルミ蒸着されたものである 請求項 6に記載の水素貯蔵装置。
[15] 前記断熱構造は、断熱材 ZA1板 Z断熱材の積層構造を有している請求項 6に記 載の水素貯蔵装置。
[16] タンクの水素流通口に多孔質磁性体が配置された水素貯蔵装置。
[17] 前記タンクは、液体水素が貯留されている請求項 1又は 16に記載の水素貯蔵装置
[18] 前記タンクは、金属層を有するシールド材を断熱材で挟んだ断熱構造を有し、前記 多孔質磁性体は前記シールド材と熱交換可能なように配置されて 、る請求項 16に 記載の水素貯蔵装置。
[19] 前記多孔質磁性体は、酸化鉄、シリカゲルとニッケルの混合物、または酸化クロム を担体としたアルミナである請求項 16に記載の水素貯蔵装置。
[20] 前記水素流出口に水素を流通する水素流通管が接続されており、前記多孔質磁 性体は前記水素流通管の少なくとも一部に担持または充填され、前記水素流通管は タンクの外壁面に沿って配設されている請求項 16に記載の水素貯蔵装置。
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