WO2006081803A1 - Gelb emittierender leuchtstoff und lichtquelle mit derartigem leuchtstoff - Google Patents

Gelb emittierender leuchtstoff und lichtquelle mit derartigem leuchtstoff Download PDF

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WO2006081803A1
WO2006081803A1 PCT/DE2006/000160 DE2006000160W WO2006081803A1 WO 2006081803 A1 WO2006081803 A1 WO 2006081803A1 DE 2006000160 W DE2006000160 W DE 2006000160W WO 2006081803 A1 WO2006081803 A1 WO 2006081803A1
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phosphor
light source
radiation
range
alone
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PCT/DE2006/000160
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Inventor
Tim Fiedler
Wolfram Hempel
Frank Jermann
Original Assignee
Patent-Treuhand-Gesellschaft für elektrische Glühlampen mbH
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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7728—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing europium
    • C09K11/77342—Silicates

Definitions

  • the invention is based on a yellow-emitting phosphor and also relates to a light source, in particular LED, with such a phosphor.
  • the phosphor belongs to the class of orthosilicates.
  • An oxyorthosilicate of the stoichiometry A3SiO5: D is hitherto known only from DE 102 59 946. There it is a Ba3SiO5: Eu, Mn, which emits in the yellow orange at about 590 nm. It is used together with other phosphors. Furthermore, WO 2004/085570 describes an oxyorthosilicate Sr3SiO5: Eu. Presentation of the invention
  • Another object is to provide a light source, in particular an LED, with such a phosphor.
  • the phosphors of this invention may also be used in conjunction with other UV or blue light sources such as molecular radiators (e.g., in-discharge lamp), blue OLEDs, or in combination with blue EL phosphors.
  • molecular radiators e.g., in-discharge lamp
  • blue OLEDs e.g., blue OLEDs
  • blue EL phosphors e.g., blue EL phosphors
  • the phosphor according to the invention makes it possible to produce color-stable, efficient turn signal or traffic light yellow LEDs or LED modules based on a conversion LED.
  • Other areas of application include LEDs with good color rendering, color-on-demand LEDs or white OLEDs.
  • the newly synthesized phosphor A 3 SiO 5 Eu emits with high efficiency.
  • A Sr
  • it is very narrow-band (FWHM ⁇ 80 nm at 460 nm excitation) in orange-yellow.
  • the dominant wavelength is 581 nm in the case of excitation at 460 nm.
  • the Eu doping is 3%. It can be delayed by increasing the Eu content for a longer time. Conversely, the emission shifts to shorter wavelengths with low Eu content.
  • the phosphor is well excitable in the range 250-500 nm as well as in the extreme UV below 220 nm.
  • A Sr, Ba, Ca may be alone or in combination.
  • the route goes with three parts SrC03 and one part SiO2.
  • the starting substances are mixed and annealed at high temperatures in forming gas (first synthesis: for example, at 1500 to 1600 0 C, forming gas).
  • the resulting phase was clearly identified by XRD as the Sr3SiO5 phase.
  • a high proportion of Eu as doping cause a slight shift of the reflections, as known per se for doping.
  • the phosphor is very stable to radiation, which allows use in high-brightness LEDs.
  • the Sr can in particular be partially or completely substituted with Ba or Ca, so that other wavelengths can be achieved.
  • the Sr3SiO5 structure is retained, introducing only partial amounts of Ca and Ba.
  • this phosphor can be excited efficiently by a blue-emitting LED, in particular of the InGaN type. It is also suitable for use with other light sources, and in particular for use with other phosphors to produce very high Ra white light.
  • phosphors whose typical quantum efficiency is well over 70%, and which absorb very well in the range of short-wave UV or blue radiation, especially at 450 to 455 nm, where the strongest chips are available, can be provide efficient, especially warm white, LEDs with a color rendering index Ra of up to 97. Depending on the desired optimization, a typical Ra value is 88 to 95.
  • a green-yellow phosphor is added, for example YAG: Ce, (Lu, Y) 3 (Al, Ga) 5O12: Ce , SrSi2O2N2: Eu or (Sr 1 Ba, Ca) 2SiO4: Eu.
  • red-emitting component with peak emission at 600 to 650 nm in particular 605 to 615 nm, for example, a nitrile silicate such as (Sr, Ca) 2Si5N8: Eu or a sulfide.
  • an LED is further proposed, which is designed as a yellow-orange emitting luminescence conversion LED, with a primary radiation source, which is a chip emitting in the blue or UV spectral region and a layer of phosphor preceding it, which partially or fully converts the radiation of the chip, the phosphor being of the class of the above-described orthosilicates doped with europium.
  • a primary radiation source which is a chip emitting in the blue or UV spectral region and a layer of phosphor preceding it, which partially or fully converts the radiation of the chip, the phosphor being of the class of the above-described orthosilicates doped with europium.
  • the oxyorthosilicate is in a particularly suitable embodiment, a mixed silicate, and in particular the general formula (Sr 1-xy Ca x Ba y) 3 Si0 5: Eu z where x ⁇ 0.3, y ⁇ 0.8, y ⁇ preferably 0, 5, and x + y ⁇ 0.8, and z ⁇ 0.45.
  • the often applicable codoping with Mn in addition to Eu shows here rather as counterproductive and leads to a significant deterioration of the phosphor properties.
  • x a preferred lower limit of 0, more preferably 0.05, for y, is a preferred lower limit of 0.1.
  • z ⁇ 0.15.
  • the emission of the chip is such that it has a peak wavelength in the range 445 to 465 nm, in particular 450 to 455 nm.
  • the highest efficiencies of the primary radiation can be achieved.
  • Another field of application is a color-emitting LED (color-on-demand) whose emission is located in the orange-red to yellow region of the spectrum.
  • the invention further relates to an illumination system with LEDs, wherein the illumination system also contains electronic components. These convey, for example, the dimmability.
  • Another task of the electronics is the control of individual LEDs or groups of LEDs. These functions can be realized by previously known electronic elements.
  • FIG. 1 shows the emission spectrum of a phosphor according to the invention
  • FIG. 2 shows an XRD spectrum of a phosphor according to the invention
  • Figure 3 shows the structure of a conversion LED
  • FIG. 4 shows the excitation spectrum of a phosphor
  • FIG. 5 shows the decrease in brightness of an LED as a function of the operating time
  • FIG. 6 shows a low-pressure lamp with indium filling using a
  • FIG. It shows the emission of the phosphor Sr3SiO5: Eu with an Eu content of 3 mol% of the Sr occupied lattice sites.
  • the emission maximum of the pure phosphor (peak) is 581 nm.
  • the excitation was carried out at 460 nm.
  • the FWHM is 72 nm.
  • the dominant wavelength is 581 nm.
  • the quantum efficiency is a good 80%.
  • FIG. 2 shows an XRD spectrum of this phosphor.
  • the structure fits perfectly with the orthosilicate lattice A3SiO5 with the PDF number 26-984, but not with the common orthosilicate A2SiO4.
  • the construction of a light source for yellow light is shown explicitly in FIG.
  • the light source is a semiconductor component with a chip 1 of the type InGaN with a peak emission wavelength of 440 to 470 nm, for example 460 nm, which is embedded in an opaque base housing 8 in the region of a recess 9.
  • the chip 1 is connected via a bonding wire 14 to a first terminal 3 and directly to a second electrical terminal 2.
  • the recess 9 is filled with a potting compound 5, which contains as main constituents an epoxy casting resin (80 to 90 wt .-%) and phosphor pigments 6 of a phosphors (less than 20 wt .-%).
  • the phosphor is the Sr-Oxyorthosilikat presented as a first embodiment with 3% Eu.
  • the recess 9 has a wall 17, which serves as a reflector for the primary and secondary radiation from the chip 1 and the pigments 6.
  • the dominant wavelength at 581 nm just meets the specification for the yellow in traffic lights.
  • the efficiency and the color rendering index Ra are adjusted by the level of doping with Eu, preferably a value for Eu of 2 to 4 mol% of the A.
  • the nitridosilicate M a Si y N z : Eu which has as a permanent component Ca and as an admixture Sr in a proportion of 0 to 15 mol%.
  • the combination of blue primary and red, yellow-green and orange-yellow secondary radiation mixes to warm white with high Ra from 88 to 97.
  • the excitation spectrum of a typical phosphor is shown in FIG. It shows the good excitability in the range 250 to 500 nm and the further good excitability in the range below 220 nm, which justifies a good suitability for the conversion of VUV sources, for example excimer radiators. Particularly good is the excitability at 320 to 460 nm.
  • FIG. 5 shows the decrease in brightness of the phosphor according to the invention during intensive irradiation with a laser for more than 100 minutes to demonstrate the high radiation stability. A decrease is in no way recognizable. The stability is thus significantly better than previously known yellow-orange phosphors, such as BasSi5N8: Eu.
  • FIG. 6 shows a low-pressure discharge lamp 20 with a mercury-free gas filling 21 (schematized) which contains an indium compound and a buffer gas analogously to WO 02/10374, wherein a layer 22 made of orthosilicate Sr 3 SiO 5 : Eu is attached to the inside of the piston 23.
  • This orthosilicate is ideally adapted to the indium radiation because it has significant proportions in both the UV and in the blue spectral range, both of which are equally well absorbed by this orthosilicate, which it against in this use against makes the previously known phosphors superior.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

Der Leuchtstoff mit der Struktur A3SiO5:D, wobei A=(Sr,Ba,Ca) und D=Eu, liefert eine gelb-orange Emission und zeichnet sich durch hohe Stabilität aus. Er kann für Lichtquellen verschiedenster Art angewendet werden.

Description

Gelb emittierender Leuchtstoff und Lichtquelle mit derartigem Leuchtstoff
Technisches Gebiet
Die Erfindung geht aus von einem gelb emittierenden Leuchtstoff und betrifft außerdem eine Lichtquelle, insbesondere LED, mit einem derartigen Leuchtstoff. Der Leuchtstoff gehört der Klasse der Orthosilikate an.
Stand der Technik
Bisher existiert nur eine geringe Zahl von technisch einsetzbaren Leuchtstoffen, die im UV- und vor allem im blauen Spektralbereich anregbar sind und im Orange- Gelben (Dominanzwellenlänge 580-590 nm) emittieren. Die sogenannten Ca-alpha- Sialone emittieren zwar im genannten Bereich, absorbieren das Licht einer blauen LED aber nur schwach. Aufgrund der geringen Absorption ist die LED-Effizienz einer orange-gelben Konversions-LED im Vergleich zur Chip-LED zu niedrig. Das Gleiche gilt für die meisten anderen in Frage kommenden Leuchtstoffe. Langwellig emittierende Granate zeigen im allgemeinen eine sehr breite Emission mit einem entsprechend niedrigen visuellen Nutzeffekt. Außerdem sind die bekannten langwelligen, meist Gd-haltigen Granate bisher aufgrund ihrer starken Temperaturabhängigkeit nie praktisch eingesetzt worden.
Deshalb werden Konversions-LEDs, die prinzipiell meist eine höhere Farbstabilität besitzen, heute in Ampeln und Blinkern technisch nicht eingesetzt.
Ein Oxyorthosilikat der Stöchiometrie A3SiO5:D ist bisher lediglich aus der DE 102 59 946 bekannt. Dort handelt es sich um ein Ba3SiO5:Eu,Mn, das im Gelb- Orangen bei etwa 590 nm emittiert. Es wird zusammen mit weiteren Leuchtstoffen eingesetzt. Außerdem ist in WO 2004/085570 ein Oxyorthosilikat Sr3SiO5:Eu beschrieben. Darstellung der Erfindung
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Leuchtstoff, der orange-gelb emittiert, bereitzustellen, der insbesondere im Emissionsbereich typischer UV-, und Blau-LEDs anregbar ist.
Diese Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Besonders vorteilhafte Ausgestaltungen finden sich in den abhängigen Ansprüchen.
Eine weitere Aufgabe ist die Bereitstellung einer Lichtquelle, insbesondere einer LED, mit einem derartigen Leuchtstoff.
Diese Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 10 gelöst. Besonders vorteilhafte Ausgestaltungen finden sich in den abhängigen Ansprüchen.
Die erfindungsgemäßen Leuchtstoffe können auch im Zusammenhang mit anderen UV- oder Blau-Lichtquellen wie Molekularstrahlern (z.B. In-Entladungslampe), blauen OLEDs oder in Kombination mit blauen EL-Leuchtstoffen eingesetzt werden.
Der erfindungsgemäße Leuchtstoff ermöglicht die Herstellung von farbstabilen, effizienten Blinker- oder Ampelgelb-LEDs bzw. LED-Modulen auf Basis einer Konversi- ons-LED. Weitere Anwendungsbereiche sind in LEDs mit guter Farbwiedergabe, Color-on-demand LEDs oder weißen OLEDs zu finden.
Der neu synthetisierte Leuchtstoff A3SiO5: Eu emittiert mit hoher Effizienz. Im Falle A =Sr ist er sehr schmalbandig (FWHM < 80 nm bei 460 nm Anregung) im Orange- Gelben. Die Dominanzwellenlänge liegt im Falle einer Anregung bei 460 nm bei 581 nm. Dabei ist die Eu-Dotierung 3%. Sie lässt sich durch eine Erhöhung des Eu- Gehalts noch langwellig verschieben. Umgekehrt verschiebt sich die Emission bei geringem Eu-Gehalt zu kürzeren Wellenlängen hin.
Der Leuchtstoff ist im Bereich 250 - 500 nm sowie im extremen UV unterhalb 220 nm gut anregbar. Dabei kann A = Sr, Ba, Ca allein oder in Kombination sein.
Der erfindungsgemäße Leuchtstoff lässt sich beispielsweise im Falle A= Sr aus neun Teilen SrCO3, wobei entsprechend der Dotierung dieses Material partiell durch Eu2O3 substituiert ist, sowie einem Teil Si3N4 herstellen. Alternativ geht die Route mit drei Teilen SrC03 und einem Teil SiO2. Die Ausgangsubstanzen werden ge- mischt und bei hohen Temperaturen in Formiergas geglüht (erste Synthese: beispielsweise bei 1500 bis 1600 0C, Formiergas). Die entstehende Phase wurde mittels XRD eindeutig als Sr3SiO5-Phase identifiziert. Dabei kann ein hoher Anteil von Eu als Dotierung eine geringfügige Verschiebung der Reflexe bewirken, wie an sich für Dotierungen bekannt.
Wesentlich für die hervorragenden Eigenschaften ist die grundsätzliche Struktur des Leuchtstoffs, ohne dass es auf eine exakte Einhaltung der Stöchiometrie ankommt. Der Leuchtstoff ist sehr strahlungsstabil, was den Einsatz in High-Brightness LEDs ermöglicht.
Das Sr kann insbesondere teilweise oder auch vollständig mit Ba oder Ca substituiert sein, so dass auch andere Wellenlängen erreichbar sind. Bevorzugt wird die Sr3SiO5-Struktur beibehalten, wobei nur Teilmengen an Ca und Ba eingeführt werden.
Insbesondere kann dieser Leuchtstoff von einer blau emittierenden LED, vor allem vom Typ InGaN, effizient angeregt werden. Er eignet sich auch für die Anwendung bei anderen Lichtquellen, und insbesondere für die Anwendung zusammen mit anderen Leuchtstoffen zum Erzeugen von weißem Licht mit sehr hohem Ra.
Mit mehreren, insbesondere drei, Leuchtstoffen, deren typische Quanteneffizienz deutlich über 70 % liegt, und die sehr gut im Bereich kurzwelliger UV bzw. blauer Strahlung absorbieren, vor allem auch bei 450 bis 455 nm, wo die stärksten Chips zur Verfügung stehen, lassen sich effiziente, insbesondere auch warmweiße, LEDs mit einem Farbwiedergabeindex Ra von bis zu 97 bereitstellen. Ein typischer Ra- Wert liegt je nach gewünschter Optimierung bei 88 bis 95. Dabei ist neben dem neuen gelb-orangen Oxyorthosilikat ein grüngelber Leuchtstoff hinzugefügt, bei- spielsweise YAG:Ce, (Lu,Y)3(AI,Ga)5O12:Ce, SrSi2O2N2:Eu oder auch (Sr1Ba, Ca)2SiO4:Eu. Diese emittieren im gelb-grünen Bereich mit Peakemission bei 530 bis 570 nm. Als zusätzliche rotemittierende Komponente mit Peakemission bei 600 bis 650 nm, insbesondere 605 bis 615 nm, eignet sich beispielsweise ein Nitri- dosilikat wie (Sr,Ca)2Si5N8:Eu oder ein Sulfid.
Im einzelnen wird weiterhin eine LED vorgeschlagen, die als gelborange emittierende Lumineszenzkonversions-LED ausgeführt ist, mit einer Primär-Strahlungsquelle, die ein Chip ist, der im blauen oder UV-Spektralbereich emittiert, und einer davor geschalteten Schicht eines Leuchtstoffs, der die Strahlung des Chips teilweise oder vollständig konvertiert, wobei der Leuchtstoff aus der Klasse der oben beschriebenen Orthosilikate stammt, mit einer Dotierung von Europium.
Das Oxyorthosilikat ist in einer besonders geeigneten Ausführungsform ein Mischsilikat und hat insbesondere die allgemeine Formel (Sr1-x-yCaxBay)3Si05:Euz mit x ≤ 0,3, y ≤ 0,8, y bevorzugt ≤ 0,5, und x+y ≤ 0,8, sowie z ≤ 0,45. Die oft anwendbare Kodotierung mit Mn zusätzlich zu Eu zeigt sich hier eher als kontraproduktiv und führt zu einer merklichen Verschlechterung der Leuchtstoff-Eigenschaften. Für x gilt eine bevorzugte Untergrenze von 0, besonders bevorzugt von 0,05, für y eine bevorzugte Untergrenze von 0,1.
Eine Alternative ist außerdem reines Ba-Oxyorthosilikat Ba(1-z)3SiO5:Euz und Ca- Oxyorthosilikat Ca(1-z)33SiO5:Euz. Hier ist z bevorzugt < 0,35.
Dabei sollte vorteilhaft der Anteil z des Eu maximal z = 0,45 ausmachen, da bei noch höheren Werten die Effizienz sinkt. Bevorzugt ist z < 0,15. Der Mindestanteil sollte z= 0,03 betragen.
Als Lichtquelle eignet sich insbesondere eine LED. Bevorzugt liegt die Emission des Chips so, dass er eine Peakwellenlänge im Bereich 445 bis 465 nm, insbesondere 450 bis 455 nm, hat. Damit lassen sich die höchsten Effizienzen der Primärstrahlung erzielen.
Ein weiteres Einsatzgebiet ist eine farbig emittierende LED (color-on-demand), deren Emission im orange-roten bis gelben Bereich des Spektrums angesiedelt ist.
Für den Einsatz in der LED können Standardverfahren eingesetzt werden. Insbesondere ergeben sich folgende Realisierungsmöglichkeiten.
Erstens das Eindispergieren des Leuchtstoff in den LED-Verguss, beispielsweise ein Silikon oder Epoxidharz, und anschließendes Aufbringen durch beispielsweise Vergießen, Drucken, Spritzen o.a. Zweitens Einbringen des Leuchtstoffs in eine sog. Pressmasse und anschließendes Spritzpressverfahren. Drittens Methoden der chipnahen Konversion, d.h. Aufbringen der Leuchtstoffe bzw. deren Mischung auf der Wafer-Prozessings-Ebene, nach dem Vereinzeln der Chips und nach der Montage im LED-Gehäuse. Hierzu wird insbesondere auf DE 101 53 615 und WO 01/50540 verwiesen.
Die Erfindung betrifft weiterhin ein Beleuchtungssystem mit LEDs, wobei das Be- leuchtungssystem weiterhin elektronische Komponenten enthält. Diese vermitteln beispielsweise die Dimmbarkeit. Eine weitere Aufgabe der Elektronik ist die Ansteuerung einzelner LEDs oder auch Gruppen von LEDs. Diese Funktionen können durch vorbekannte elektronische Elemente realisiert sein.
Bisher gibt es keinen so schmalbandigen gelb-orange emittierenden Leuchtstoff hoher Effizienz, der gleichzeitig unempfindlich gegen äußere Einflüsse ist und außerdem durch primäre Lichtquellen, die Blau- bzw. UV emittieren, gut anregbar ist. Derartige Lichtquellen sind insbesondere UV oder blau emittierende LEDs des Typs InGaN oder auch InGaAIP, außerdem Entladungslampen, die Leuchtstoffe verwenden, wie an sich bekannt, insbesondere Hochdruckentladungslampen, die einen hohen Farbwiedergabeindex Ra aufweisen, oder die auf Indiumlampen basieren, die entweder mit Hochdruck oder Niederdruck betrieben werden können. Aufgrund seiner außerordentlichen Strahlungsstabilität eignet sich der neue Leuchtstoff aber außerdem für Entladungslampen, insbesondere für Indium-Entladungslampen und insbesondere als stabiler Leuchtstoff für Entladungslampen mit hohem Ra, bei- spielsweise über Ra=90.
Figuren
Im folgenden soll die Erfindung anhand mehrerer Ausführungsbeispiele näher erläutert werden. Es zeigen:
Figur 1 das Emissionsspektrum eines erfindungsgemäßen Leuchtstoffs;
Figur 2 ein XRD-Spektrum eines erfindungsgemäßen Leuchtstoffs; Figur 3 den Aufbau einer Konversions-LED;
Figur 4 das Anregungsspektrum eines Leuchtstoffs;
Figur 5 die Helligkeitsabnahme einer LED als Funktion der Betriebsdauer;
Figur 6 eine Niederdrucklampe mit Indium-Füllung unter Verwendung eines
Orthosilikats. Beschreibung der Zeichnungen
Ein konkretes Beispiel für den erfindungsgemäßen Leuchtstoff ist in Figur 1 gezeigt. Es zeigt die Emission des Leuchtstoffs Sr3SiO5:Eu mit einem Eu-Anteil von 3 mol- % der von Sr besetzten Gitterplätze. Das Emissionsmaximum des reinen Leuchtstoffs (Peak) liegt bei 581 nm. Die Anregung erfolgte bei 460 nm. Die FWHM ist 72 nm. Die dominante Wellenlänge ist 581 nm. Die Quanteneffizienz liegt bei gut 80 %.
In Figur 2 ist ein XRD-Spektrum dieses Leuchtstoffs gezeigt. Die Struktur passt ausgezeichnet zum Orthosilikat-Gitter A3SiO5 mit der PDF-Nummer 26-984, jedoch nicht zum gemeinen Orthosilikat A2SiO4.
Der Aufbau einer Lichtquelle für gelbes Licht ist in Figur 3 explizit gezeigt. Die Licht- quelle ist ein Halbleiterbauelement mit einem Chip 1 des Typs InGaN mit einer Pea- kemissionswellenlänge von 440 bis 470 nm, beispielsweise 460 nm, das in ein lichtundurchlässiges Grundgehäuse 8 im Bereich einer Ausnehmung 9 eingebettet ist. Der Chip 1 ist über einen Bonddraht 14 mit einem ersten Anschluss 3 und direkt mit einem zweiten elektrischen Anschluss 2 verbunden. Die Ausnehmung 9 ist mit einer Vergussmasse 5 gefüllt, die als Hauptbestandteile ein Epoxidgießharz (80 bis 90 Gew.-%) und Leuchtstoffpigmente 6 eines Leuchtstoffe (weniger als 20 Gew.-%) enthält. Der Leuchtstoff ist das als erstes Ausführungsbeispiel vorgestellte Sr- Oxyorthosilikat mit 3 % Eu. Die Ausnehmung 9 hat eine Wand 17, die als Reflektor für die Primär- und Sekundärstrahlung vom Chip 1 bzw. den Pigmenten 6 dient. Die dominante Wellenlänge bei 581 nm erfüllt gerade die Spezifikation für das Gelb in Ampelanlagen.
Im allgemeinen wird die Effizienz und der Farbwiedergabeindex Ra durch die Höhe der Dotierung mit Eu angepasst, bevorzugt ist ein Wert für Eu von 2 bis 4 mol-% des A.
Bei einer weißen LED mit drei Leuchtstoffen wird neben einem neuen Oxyorthosil- kat, mit A = Sr allein oder überwiegend (mehr als 55% Anteil A, insbesondere 55-80 %) insbesondere außerdem als ein grün emittierender Leuchtstoff SrSi2O2N2:Eu und als ein rot emittierender Leuchtstoff hier das Nitridosilikat MaSiyNz:Eu verwendet, das als permanente Komponente Ca und als Beimischung Sr in einem Anteil von 0 bis 15 mol-% aufweist. Anders ausgedrückt ist das Nitridosilikat durch die Formel (SrxCa1-x)aSiyNz mit x = 0 bis 0,15 charakterisiert, wobei bevorzugt y = 5 und z = 8 gewählt wird. Die Kombination der blauen Primär- und roten, gelbgrünen und orange-gelben Sekundärstrahlung mischt sich zu warmweiß mit hohem Ra von 88 bis 97.
Das Anregungsspektrum eines typischen Leuchtstoffs ist in Figur 4 gezeigt. Es zeigt die gute Anregbarkeit im Bereich 250 bis 500 nm sowie die weitere gute Anregbar- keit im Bereich unter 220 nm, die eine gute Eignung für die Konversion von VUV- üchtquellen begründet, beispielsweise Excimerstrahler. Besonders gut ist die Anregbarkeit bei 320 bis 460 nm.
Figur 5 zeigt die Helligkeitsabnahme des erfindungsgemäßen Leuchtstoffs bei intensiver Bestrahlung mit einem Laser über mehr als 100 Minuten zur Demonstration der hohen Strahlungsstabilität. Eine Abnahme ist in keiner Weise erkennbar. Die Stabilität ist damit erheblich besser als bei bisher bekannten gelb-orangen Leuchtstoffen, wie beispielsweise BasSi5N8:Eu.
Figur 6 zeigt eine Niederdruck-Entladungslampe 20 mit einer quecksilberfreien Gasfüllung 21 (schematisiert), die eine Indiumverbindung und ein Puffergas analog WO 02/10374 enthält, wobei eine Schicht 22 aus Orthosilikat Sr3Si05:Eu innen am Kolben 23 angebracht ist. Der ganz besondere Vorteil bei dieser Anordnung ist, dass dieses Orthosilikat ideal der Indium-Strahlung angepasst ist, weil diese wesentliche Anteile sowohl im UV als auch im blauen Spektralbereich hat, die von diesem Orthosilikat beide gleichermaßen gut absorbiert werden, was ihn bei dieser Verwendung gegen die bisher bekannten Leuchtstoffe überlegen macht. Diese bekannten Leuchtstoffe absorbieren nennenswert entweder nur die UV-Strahlung oder die blaue Strahlung des Indiums, so dass die erfindungsgemäße Indium-Lampe eine deutlich höhere Effizienz zeigt. Diese Aussage gilt auch für eine Indium-Lampe auf Hochdruck-Basis wie an sich aus US 4 810 938 bekannt.

Claims

Ansprüche
1. Gelb-orange emittierender Leuchtstoff aus der Klasse der Orthosilikate, der im wesentlichen die Struktur A3SiO5:D besitzt, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff als Komponente A = Sr, Ba und/oder Ca allein oder in Kombination aufweist, wobei die aktivierende Dotierung D aus Eu besteht.
2. Leuchtstoff nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass bei der Darstellung als (Sr1-x-yBayCax)3SiO5:Euz der Anteil des Eu an A zwischen z = 0,03 und 0,45 beträgt.
3. Leuchtstoff nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass A Sr allein ist.
4. Leuchtstoff nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass A Ba allein ist.
5. Lichtquelle mit einer primären Strahlungsquelle, die Strahlung im kurzwelligen Bereich des optischen Spektralbereichs im Wellenlängenbereich 140 bis 480 nm emittiert, wobei diese Strahlung mittels eines ersten Leuchtstoffs nach einem der vorhergehenden Ansprüche ganz oder teilweise in sekundäre längerwellige Strahlung im sichtbaren Spektralbereich konvertiert wird.
6. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass als primäre Strahlungsquelle eine Leuchtdiode auf Basis von InGaN oder InGaAIP oder eine Entladungslampe auf Niederdruck- oder Hochdruckbasis, insbesondere mit einer Indium- haltigen Füllung, oder eine elektrolumineszente Lampe verwendet wird, wobei A insbesondere allein oder überwiegend mit mehr als 55% Anteil Sr ist.
7. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass ein Teil der primären Strahlung weiterhin mittels weiterer Leuchtstoffe in längerwellige Strahlung konvertiert wird, wobei die Leuchtstoffe insbesondere geeignet gewählt und gemischt sind um weißes Licht zu erzeugen.
8. Verfahren zur Herstellung eines hocheffizienten Leuchtstoffs, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte: a) Bereitstellen der Ausgangsstoffe SiO2 und/oder Si3N4, SrCO3 , BaCO3, CaCO3 sowie des Eu-Vorläufers, insbesondere Eu2O3, in im wesentlichen stöchiometri- schen Verhältnis; b) Mischen der Ausgangsstoffe und Glühung in einem W- oder Mo-Tiegel unter Verwendung eines Flussmittels; c) wobei das Glühen der Mischung bei etwa 1300 bis 1700 0C, bevorzugt 1500 bis
1600 0C erfolgt .
9. Lichtquelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Lichtquelle eine Farbtemperatur von mindestens 2000 K, insbesondere 2700 bis 3500 K, besitzt.
10. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Emission des Chips eine Peakwellenlänge im Bereich 445 bis 475 nm hat, insbesondere 450 bis 455 nm.
11. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Emission des Or- thosilikats eine Peakwellenlänge im Bereich 575 bis 620 nm, insbesondere 580 bis 590 nm, hat.
12. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass ein Ra von mindestens 88 erzielt wird, insbesondere mehr als 90.
PCT/DE2006/000160 2005-02-04 2006-02-02 Gelb emittierender leuchtstoff und lichtquelle mit derartigem leuchtstoff WO2006081803A1 (de)

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