WO2006024278A1 - Top-emittierendes, elektrolumineszierendes bauelement mit frequenzkonversionszentren - Google Patents

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WO2006024278A1
WO2006024278A1 PCT/DE2005/001515 DE2005001515W WO2006024278A1 WO 2006024278 A1 WO2006024278 A1 WO 2006024278A1 DE 2005001515 W DE2005001515 W DE 2005001515W WO 2006024278 A1 WO2006024278 A1 WO 2006024278A1
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layer
light
electrode
organic
coupling
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PCT/DE2005/001515
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Jan Birnstock
Martin Vehse
Karl Leo
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Novaled Ag
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Definitions

  • the invention relates to a top-emitting, electroluminescent component and a method for its production.
  • Displays based on organic light-emitting diodes represent an alternative to LCDs, since they themselves consist of light-emitting pixels and therefore have no backlight. They can be produced, for example, in the form of a film flexibly and thinly with low production costs, and can be operated with a relatively low expenditure of energy. With their low operating voltage, high energy efficiency and the possibility of surface-emitting components to produce any desired color, OLEDs are also suitable for use in lighting elements.
  • the OLEDs are based on the principle of electroluminescence, in which electron-hole pairs, so-called excitons recombining with the emission of light.
  • the OLED is constructed in the form of a sandwich structure in which at least one organic film is arranged as an active material between two electrodes, with positive and negative charge carriers being injected into the organic material, a charge transport from holes or electrons to a recombination zone in the organic layer where recombination of the charge carriers to singlet and / or triplet excitons occurs.
  • the subsequent radiative decay of the excitons causes the emission of the visible useful light which is emitted by the light-emitting diode.
  • at least one of the electrodes must be transparent.
  • this transparent electrode consists of conductive oxides, which are referred to as TCOs (transparent conductive oxides).
  • TCOs transparent conductive oxides
  • the starting point for the production of an OLED is a substrate onto which the individual layers of the OLED are applied. If the electrode closest to the substrate is transparent, the component is referred to as a "bottom-emission OLED", and if the other electrode is transparent, the component is referred to as a "top-emission OLED”. The same applies to the case of fully transparent OLEDs, in which both the electrode between the substrate and the at least one organic layer and the electrode remote from the substrate are made transparent.
  • the generation of the light in the active zone or emission zone of the device takes place by radiative recombination of electrons and holes (holes) via excitonic states.
  • the different layers of the OLEDs for example the transparent electrodes and the at least one organic layer, generally have a different refractive index, which is naturally greater than 1. In this respect, not all generated photons can leave the component and be perceived as light, since total reflections can occur at the various interfaces within the component or between the component and the air. In addition, a part of the generated light is absorbed again within the component.
  • optical substrate and / or organic modes are formed (ie light propagation in the substrate, the transparent electrode and / or the at least one organic layer ). If the electrode closest to the substrate is not transparent (top-emission OLED), apart from external modes, only modes in the at least one organic layer and / or the electrode remote from the substrate can propagate, which are collectively referred to as organic modes . Only the external optical modes can be perceived by the viewer as light, the proportion of which to the total luminescence generated being within the light source Depending on the type of OLED component is about 20%. In this respect, there is a need to decouple these internal optical modes, ie organic and, where appropriate, substrate modes more strongly from the component in order to achieve the highest possible efficiency of the organic light-emitting component.
  • 76, page 1650 (2000) describes the application of a spherical pattern to the back side of the substrate surface.
  • This pattern may comprise, for example, an array of lenses which is applied to the substrate by gluing or laminating.
  • Organic Light Emitting Device with an Orange Monolayer of Silica Microspheres as a Scattering Medium by T. Yamasaki et al., Appl. Phys.
  • German Offenlegungsschrift DE 101 64 016 A1 also relates to an organic Light-emitting diode, in which the at least one organic layer has different subregions with different refractive indices. Due to the deflection at the phase boundaries within the Organically, fewer photons are trapped by waveguide losses in the layer than in homogeneous layers.
  • nanoparticles into the organic electroluminescent material so that waveguide effects within the organics can be avoided, see, for example, "Enhanced luminance in polymer composite light emitting devices S. Carter et al, Appl. Phys. Lett, Vol. 71 (1997) .
  • These nanoparticles may for example consist of TiO 2 , SiO 2 or Al 2 O 3 and be embedded in a polymeric emitter material such as MEH-PPV.
  • a planar light source is known from the document EP 1 434 283 A2, in which a decoupling layer for decoupling light generated in the light-emitting component is arranged on a light-emitting component.
  • the decoupling layer comprises birefringent microareas and frequency conversion centers in a matrix. With the aid of the frequency conversion centers, the light generated in the light-emitting component is absorbed and emitted at a different wavelength.
  • microareas are distributed which are regarded as absolutely necessary, since otherwise approximately 80% of the light emitted by the frequency conversion centers is lost in the decoupling layer.
  • the top-emitting OLEDs are increasingly gaining in importance because they have advantages over the former for specific applications. If both the electrodes and the substrate are transparent, it is possible to provide an electroluminescent component that radiates in its entirety, that is, radiates upward and downward. If the substrate does not have to be transparent, as in the case of the top-emitting OLED, many other substrates can be used in addition to glass, which make it possible, for example, for the component to be flexible, ie flexible. Moreover, in such a top-emitting electroluminescent component, it is also possible to use metal foils, silicon wafers or other substrates with silicon-based electronic components and printed circuit boards as substrates. The invention
  • the invention has for its object to provide a top-emitting, electroluminescent device with improved Auskoppeleffizienz for light and a method for its production.
  • a top-emitting electroluminescent component which can be embodied in particular as an organic light-emitting diode device, comprises a substrate, a first electrode closest to the substrate, a second transparent electrode remote from the substrate, and at least one organic layer arranged between the two electrodes, wherein at least one of the organic layers is a light-emitting layer.
  • the component is characterized in that on the side of the second electrode, which faces away from the at least one organic layer, a Auskop ⁇ pel Mrs is arranged, which consists of a matrix with frequency conversion centers arranged therein, which in the at least one organic Layer partially absorb light emitted and re-radiate with changed frequency.
  • the decoupling layer can also assume additional functions in addition to the specified function.
  • the invention is based on the idea, with the provision of a decoupling layer on the side of the second electrode, which faces away from the organic layer or layers, to influence the propagation of the optical modes within the organic layers and the transparent electrode in such a way that the coupling-out efficiency is increased.
  • the decoupling layer conversion centers are provided which partially absorb the light emitted by the at least one organic layer and re-radiate it at a different frequency.
  • the coupling-in layer is incorporated into the decoupling layer.
  • a part of the light which would be trapped without total reflection by the frequency conversion centers within the coupling-out layer can nevertheless leave the coupling-out layer.
  • the frequency conversion center comprehensive decoupling layer is designed to reduce total internal reflection within the device. Although this is accompanied by a change in the frequency of the light, in many applications for top-emitting, electroluminescent components this can be tolerated. This applies to monochrome or multichrome displays as well as to lighting components.
  • the decoupling layer can lie directly on the second electrode or can be connected to it, but also be at least partially spaced therefrom. If the coupling-out layer and the transparent electrode form a common boundary surface or are connected to one another, this results in a particularly effective coupling of the organic modes into the coupling-out layer. In certain applications, however, it may also be expedient if the coupling-out layer is at least partially spaced from the second electrode, but the distance should be less than approximately the wavelength of the light emitted by the at least one organic layer.
  • the decoupling layer comprises a matrix, in particular for the purpose of applying the decoupling layer, a matrix which can be brought into solution, in which the frequency conversion centers are introduced.
  • This matrix may in particular comprise a photoresist in which the frequency conversion centers are embedded.
  • the matrix is not limited to organic materials, but may also include or be formed from inorganic substances.
  • frequency conversion centers in the coupling-out layer it is possible to use all substances which by absorption and re-emission of light are able to transform directed light into non-directional light.
  • the frequency change is a side effect which is accepted must, because in the process described, the physical principle of energy conservation applies.
  • the light from the frequency conversion centers can only be emitted at a lower frequency.
  • the energy levels of the frequency conversion centers are designed such that the frequency difference between the absorbed light and the emitted light is as low as possible, for example less than 100 nm. It is particularly expedient if this difference is smaller than 30 nm.
  • the frequency conversion centers may have a discrete absorption level and a discrete emission level, but on the other hand it may also be the case that the centers absorb or emit over a predetermined frequency range, for example from several to several tens of nanometers.
  • the frequency conversion centers are provided by at least one dye or a dye mixture.
  • This can have both an organic and an inorganic structure. Appropriate dimensions of dye molecules are between 1 and 2 nm.
  • the quantity of the frequency conversion and thus the extent of the directional conversion of the light in the coupling-out layer can be adjusted.
  • the inventors have found that a dye concentration of less than 1% by volume is particularly useful. It can thus be achieved that although a certain part of the otherwise totally reflected light is direction-converted within the coupling-out layer, however, not a predominant part of the light emitted by the at least one active organic layer is absorbed by the frequency conversion centers. The latter would have the consequence that the decoupling of the entire Bau ⁇ part by the decoupling further reduced, which is not desirable.
  • the essential parameters of the decoupling layer are coordinated with one another in such a way that an increased coupling-out degree results.
  • the thickness of the second electrode can be less than 200 nm, in particular less than 80 nm, resulting in a particularly effective coupling of the light from the organics into the coupling-out layer, since the evanescent field is not greatly attenuated by the second electrode .
  • the refractive index of the coupling-out layer can be set larger than the refractive index of the nearest organic layer arranged between the electrodes. It is particularly advantageous if the thickness of the second electrode is even lower, in particular approximately 40 nm.
  • the refractive index of the coupling-out layer is greater than the refractive index of the second electrode. It may be expedient if the refractive index of the coupling-out layer, between 1.3 and 2.3, in particular between 1.6 and see 2.0. As a result, the organic modes are completely or substantially coupled into the coupling-out layer.
  • top-emitting, electroluminescent components can also be equipped with the decoupling layer according to the invention if they have a plurality of organic layers.
  • decoupling layer As indicated in particular in German Offenlegungsschrift DE 102 15 210 A1, it can be advantageous if, in addition to the light-emitting organic layer, also other organic layers are arranged between the two electrodes.
  • a non-inverted structure such a general structure of a building element has the following layers: 1. substrate,
  • n-type electron injecting and transporting layer 8. second electrode, electroinjecting cathode.
  • an additional layer designated as coupling-out layer is now provided for increasing the decoupling degree.
  • the hole transport layer can be p-doped with an acceptor-like organic material and the electron transport layer can be n-doped with a donor-like organic material.
  • the electron transport layer can also be n-doped with an alkali metal.
  • These designs result in an increased conductivity, so that the transport layers can have higher layer thicknesses than usual in comparison to undoped layers (typically 20 to 40 nm), without the operating voltage being drastically increased.
  • a further organic layer is disposed, which is an electron transport layer, which is n-doped with a donor-like orga African material and a thickness between 20 nm and 2 ⁇ m, in particular a thickness between 30 nm and 300 nm.
  • this further organic layer is a hole transport layer which is p-doped with an acceptor-like organic material and has a thickness between 20 nm and 2 ⁇ m, in particular a thickness between 30 nm and 300 nm. It is understood that according to the above-mentioned general structure of a component between the coupling-out layer and the emitting organic layer, an electrode and, under certain circumstances, a block layer is additionally arranged.
  • the decoupling layer has a thickness of between 0.05 ⁇ m and 1000 ⁇ m, in particular between 0.5 ⁇ m and 100 ⁇ m.
  • the decoupling layer is designed in such a way that it not only increases the coupling-out efficiency of the light, but at the same time also protects the layers arranged between the electrodes against mechanical stress, electromagnetic radiation, particle radiation, moisture, air and / or chemical Represents influences.
  • the coupling-out layer additionally offers an encapsulation or protective function, which is advantageous in particular in display and lighting applications.
  • the transmittance of the decoupling layer at the wavelength of the light emitted by the at least one organic layer is greater than 0.4 and the transmittance of the decoupling layer is greater than at the wavelength of the light emitted by the frequency conversion centers Is 0.6.
  • the invention achieves the above object with a method for the production of a top-emitting, electroluminescent component, which is designed in particular as an organic light-emitting diode device, comprising the steps of: providing a substrate, applying a first electrode closest to the substrate, applying at least a light-emitting organic layer,
  • This decoupling layer may be formed by one or more of the known thin film deposition techniques.
  • the decoupling layer can be applied wet-chemically to the second electrode.
  • the decoupling layer can be formed from a matrix material to which the frequency conversion centers are admixed, the mixture being applied wet-chemically.
  • a solvent may be added to the matrix material. This solvent can on the one hand for the purpose of wet-chemical application of the Serving out coupling layer or allow the mixing of the frequency conversion centers with the matrix material.
  • a dispersion medium for mixing the frequency conversion centers with the matrix material may also be provided.
  • a positive photoresist as a matrix material which is dissolved in a corresponding solvent and mixed with a dye, wherein the mixture is applied to the transparent electrode, for example by a spin or roller coating method.
  • a particularly advantageous method for applying the decoupling layer which is easy to perform and which is gentle on the component according to the invention is to process a film which is laminated or glued onto the second electrode, the film being provided with the frequency conversion centers.
  • the decoupling layer can also be applied by means of a thermal vapor deposition method. It may be advantageous if the matrix material and the substance comprising the frequency conversion centers are vapor-deposited in a gas-phase thermal co-vapor deposition process.
  • a transport layer comprising an organic doping or an alkali metal which is between 30 nm and 300 nm, so that the coupling-out layer can be applied to the upper thin contact layer (transparent electrode) by wet-chemical or thermal vapor deposition without that the light-emitting organic layer is damaged.
  • FIG. 2 shows a top emitting OLED formed according to the invention according to a first embodiment in a schematic representation shows.
  • FIG. 1 shows a schematic diagram of the structure of a conventional electroluminescent, top-emitting component 100.
  • the electrode 120 closest to the substrate 110 which is referred to below as the first electrode, is designed as a reflective metal layer.
  • organic layer structure 130 Several organic layers are applied to the first electrode, which layers are indicated in the figure as organic layer structure 130.
  • This layer structure comprises at least one organic electroluminescent layer.
  • the layer structure 130 is followed by a second electrode 140, which consists of a transparent material, for example a conductive oxide.
  • an exemplary emission point is designated by the numeral 131. Starting from this emission location propagates the light, in the figure this is hinted with individual arrows. As can be seen, a reflection of the light and / or a transmission into the next layer takes place at the interfaces between two layers.
  • organic mode The light which remains within the component, here within the layer structure 130 and / or the electrode 140 (beam OM1) is referred to as organic mode
  • the light which leaves the component (beams EMI, EM2) is referred to as called external modes. Since the organic layers also have a non-zero absorption coefficient for the light generated within the layers, it is absorbed in the longitudinal direction of propagation to the layer.
  • a decoupling layer is provided directly on the second electrode, which has frequency conversion centers.
  • Fig. 2 in a schematic diagram. Since the number of organic electroluminescent light-emitting layers for the present invention is of minor importance plays, these are given in Fig. 2 only as a layer structure 130.
  • An electrode 120 is applied to the substrate 110, to which the organic layer structure 130 adjoins, in which the light is generated. This is followed by the second electrode 140, to which an additional layer, the coupling-out layer 150, is applied. This has frequency conversion centers 151.
  • the release layer is wet-chemical by a printing process (ink-jet printing, screen printing, flexographic printing, pad printing and other high-pressure, intaglio, planographic printing and through-printing methods), or doctoring, spin coating, dip coating , Roll coating, spraying, etc. applied.
  • a dye in particular a laser dye, be admixed.
  • the decoupling z. B one or more of the fol ⁇ lowing materials used, depending on the applied application process during the process zesstechnik as a solution, emulsion and / or dispersion. After application to the device, these materials form the matrix of the coupling-out layer, for. B. by means of evaporation of the solvent or by optical curing: - Polymer solutions, such as. B. solutions of polyfluorene or polystyrenes in or ⁇ ganic liquids, eg. As aromatic solvents such as xylene, toluene, anisole, trimethylbenzene u. ä.,
  • Solutions of organic non-polymeric layer-forming materials such as solutions of organic glasses, eg. As ortho-terphenyl or 1,3,5-tri-alpha-naphthyl-benzene in aromatic solvents, eg. Xylene,
  • a monomer or a mixture of monomers which polymerize after application such as methyl methacrylates or allyl diglycol carbonate or derivatives thereof which are polymerized after application by thermal, chemical or photoinitiated means, a monomer or a mixture of monomers which be linked by polyaddition after application, for.
  • polycarbonates a monomer or a mixture of monomers which polymerize after application, such as methyl methacrylates or allyl diglycol carbonate or derivatives thereof which are polymerized after application by thermal, chemical or photoinitiated means, a monomer or a mixture of monomers which be linked by polyaddition after application, for.
  • polycarbonates a monomer or a mixture of monomers which polymerize after application, such as methyl methacrylates or allyl diglycol carbonate or derivatives thereof which are polymerized after application by thermal, chemical or photoinitiated means, a monomer or a mixture of monomers which be linked by polyaddition after application, for
  • Transparent or semitransparent adhesives such as chemically curing adhesives (eg 2-component adhesives), thermosetting adhesives (eg acrylates, epoxy resins) or UV-curing adhesives such as acrylates or epoxy resins, transparent thermoplastics such as Low Density polyethylene, polycarbonates and polyurethanes,
  • Thermosets such as phenolic resins or melamine resins
  • Emulsions such as aqueous or organic or fluoro-organic emulsions of z.
  • Polyacrylate, polyvinyl alcohol or polyvinyl acetate, clearcoats such as alkyd resin lacquers, nitro and nitro combination lacquers, two-component lacquers such as polyurethane lacquers, water-dilutable lacquers, synthetic resin lacquers and acrylate lacquers,
  • collagenic proteins such as gelatin, cellophane or celluloid
  • Dispersions such as polymer dispersions (eg titanium dioxide particles and polyvinyl acetate in water) and
  • Suitable frequency conversion centers are introduced into the matrix material.
  • Such centers have characteristic absorption bands and emission bands and can have both an inorganic and an organic structure.
  • the appropriate frequency conversion center material can be selected based on the emission spectrum of the electroluminescent material used and the matrix material used.
  • organic, inorganic dyes or even inorganic microcrystals can be used.
  • organic dyes are:
  • Exemplary inorganic microcrystals are: microcrystals of suitable phosphors
  • a first metal electrode 120 is vapor-deposited starting from a substrate 110 made of a flexible, non-transparent plastic material and structured. Subsequently, an organic layer structure of Alq 3 is processed as an electroluminescent material in a conventional manner. Then, in turn, a transparent electrode made of a TCO material is applied. Finally, co-evaporation of silicon dioxide and rubrene occurs, whereby rubrene is vapor-deposited to a concentration of 1% by volume.
  • the light generated in the organic layer structure 130 leaves the device only via the coupling-out layer 150, since the lower electrode 120 and the substrate 110 are not transparent.
  • the refractive index of the coupling-out layer is 2.0 slightly higher than the index of the organic layer structure 130 or the electrode 140. In this respect, a substantial portion of the light otherwise trapped as organic mode in the optical layer structure and the electrode 140 is coupled into the layer 150 , A part of the electroluminescent light in the coupling-out layer can leave it upwards, see the beams EMI and EM2 in FIG. 2. However, due to the high refractive index of 2.0 compared to air, air / outcoupling layer occurs for a part of the surface Light from the organic layer structure total reflection on.
  • the component according to the invention emits both primary light and electroluminescent light as well as secondary light, which was emitted by the frequency conversion centers. This increases the efficiency of the device according to the invention.
  • the ratio of secondary light to primary light can be, for example, between 1: 1 and 1:20.
  • Such a top-emitting device is z. B. can be used as a lighting element with increased efficiency.
  • top-emitting electroluminescent components is produced in that the coupling-out layer is applied by means of co-evaporation, in particular thermal co-evaporation of matrix material and conversion center material.
  • co-evaporation in particular thermal co-evaporation of matrix material and conversion center material.
  • - Organic layers such as.
  • monomers which are vapor-deposited and then polymerized such as methyl methacrylate (MMA), acrylic acid,
  • spiro-TAD tetrakisdiphenylaminospirobifluorene
  • TCTA triscarbazolyltriphenylamine
  • Bphen bathophenanthroline
  • the coupling-out layer In addition to their transparency in the visible spectral range, most of these materials listed for the coupling-out layer are distinguished by a refractive index which is greater than or equal to that of the electroluminescent layer structure. In this respect, the light generated in the active organic layer is particularly effectively coupled from the organic layers into the coupling-out layer of the component and from there coupled out through the specified color centers from the structure. Since most of these materials of the coupling-out layer are transparent in the visible spectral range but highly absorb in the UV range, such coupling-out layers not only provide the organic layers with protection against moisture and air, but also against UV radiation. LIST OF REFERENCE NUMBERS

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Abstract

Um bei einem OLED die Auskoppeleffizienz zu verbessern, wird ein top-emittierendes elek­trolumineszierendes Bauelement (100) vorgeschlagen umfassend ein Substrat (110), eine zum Substrat nächstliegende erste Elektrode (120), eine zum Substrat entfernt gelegene transparen­te Elektrode (140) und zumindest eine zwischen beiden Elektroden angeordnete Licht­emittierende organische Schicht (130). Das erfindungsgemäße Bauelement zeichnet sich dadurch aus, dass auf der Seite der zweiten Elektrode, welche der zumindest einen organischen Schicht abgewandt ist, eine Auskoppelschicht (150) angeordnet ist, welche Konversionszentren (151) umfasst, die das von der zumindest einen organischen Schicht abgesandte Licht teilweise absorbieren und mit veränderter Frequenz wieder abstrahlen. Auf diese Weise wird in die Auskoppelschicht eindringendes, gerichtetes Licht ungerichtet wieder abgestrahlt, sodass ein Teil des Lichtes, welches ohne Einfluss der Frequenzkonversionszentren innerhalb der Auskoppelschicht über Totalreflexion gefangen wäre, doch die Auskoppelschicht verlassen kann. Darüber hinaus betrifft die Erfindung auch ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Bauelementes.

Description

Top-emittierendes, elektrolumineszierendes Bauelement mit Frequenzkonversionszentren
Die Erfindung betrifft ein top-emittierendes, elektrolumineszierendes Bauelement sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung.
Stand der Technik
In den letzten Jahren hat sich ein großer Bedarf nach immer kleineren, platzsparenden, leichten und kostengünstigen Anzeigemodulen und Displays zur schnellen und adäquaten Visualisierung von Daten entwickelt. Auf dem Gebiet der Flachbildschirme für Note¬ books, Mobiltelefone und Digitalkameras sind derzeit noch LCDs (Liquid Crystal Dis¬ plays) vorherrschend. Diese weisen jedoch einige Nachteile auf, wie die starke Winkelab¬ hängigkeit von Kontrast und Farben, langsame Ansprechzeiten bei Bild- und Kontrast- Wechsel und eine durch eine Vielzahl von Filtern und Polarisatoren bedingte geringe Effi¬ zienz, sodass zur Erzielung der benötigten Leuchtstärke verhältnismäßig hohe Energien eingesetzt werden müssen. Insofern ist die Nachfrage nach kleinen hochauflösenden und stromsparenden Bildschirmen mit verbesserten Darstellungseigenschaften groß. Displays auf der Basis von organischen Leuchtdioden (organic light emitting diodes: OLEDs) stel- len eine Alternative zu LCDs dar, da sie selbst aus Licht-emittierenden Pixeln bestehen und somit keine Hintergrundbeleuchtung aufweisen. Sie sind beispielsweise in Form einer Folie flexibel und dünn mit geringen Produktionskosten herstellbar und mit einem verhält¬ nismäßig geringen Energieaufwand betreibbar. Mit ihrer niedrigen Betriebsspannung, der hohen Energieeffizienz sowie der Möglichkeit flächig emittierender Bauelemente zur Emission von beliebigen Farben herzustellen, eignen sich OLEDs auch für die Anwendung in Beleuchtungselementen.
OLEDs beruhen auf dem Prinzip der Elektrolumineszenz, bei welcher Elektron-Loch- Paare, sogenannte Exzitonen unter Aussendung von Licht rekombinieren. Hierzu ist die OLED in Form einer Sandwichstruktur aufgebaut, bei welcher zumindest ein organischer Film als aktives Material zwischen zwei Elektroden angeordnet ist, wobei positive und negative Ladungsträger in das organische Material injiziert werden, ein Ladungstransport von Löchern bzw. Elektronen zu einer Rekombinationszone in der organischen Schicht stattfindet, wo eine Rekombination der Ladungsträger zu Singulett- und/oder Triplett- Exzitonen auftritt. Der nachfolgende strahlende Zerfall der Exzitonen verursacht die Emis¬ sion des sichtbaren Nutzlichtes, das von der Leuchtdiode emittiert wird. Damit dieses Licht das Bauelement verlassen kann, muss zumindest eine der Elektroden transparent sein. Li der Regel besteht diese transparente Elektrode aus leitfälligen Oxiden, welche als TCOs (transparent conductive oxides) bezeichnet werden. Ausgangspunkt bei der Herstel¬ lung einer OLED ist ein Substrat, auf welches die einzelnen Schichten des OLEDs aufge¬ bracht werden. Ist die zum Substrat nächstgelegene Elektrode transparent, wird das Bau- element als „bottom-emission-OLED" bezeichnet, ist die andere Elektrode transparent ausgeführt, wird das Bauelement als „top-emission-OLED" bezeichnet. Gleiches gilt für den Fall volltransparenter OLEDs, bei denen sowohl die Elektrode zwischen Substrat und der zumindest einen organischen Schicht als auch die zum Substrat entfernt gelegene Elek¬ trode transparent ausgeführt sind.
Wie erläutert, erfolgt die Erzeugung des Lichtes in der aktiven Zone oder Emissionszone des Bauelementes durch strahlende Rekombination von Elektronen und Defektelektronen (Löcher) über exzitonische Zustände. Die unterschiedlichen Schichten der OLEDs, bei¬ spielsweise die transparenten Elektroden und die wenigstens eine organische Schicht wei- sen im allgemeinen einen unterschiedlichen Brechungsindex auf, welcher naturgemäß grö¬ ßer 1 ist. Insofern können nicht alle erzeugten Photonen das Bauteil verlassen und als Licht wahrgenommen werden, da an den verschiedenen Grenzflächen innerhalb des Bau¬ teils bzw. zwischen dem Bauteil und der Luft Totalreflexionen auftreten können. Darüber hinaus wird auch ein Teil des erzeugten Lichtes wieder innerhalb des Bauteils absorbiert. Je nach Bauart der OLEDs kommt es neben der Ausbreitung von externen Moden, auf¬ grund der zuvor beschriebenen Totalreflexion, zur Ausbildung optischer Substrat- und/oder Organik-Moden (d.h. Lichtausbreitung im Substrat, der transparenten Elektrode und/oder der zumindest einen organischen Schicht). Ist die zum Substrat nächstgelegene Elektrode nicht transparent (top-emission-OLED), können sich neben externen Moden lediglich Moden in der zumindest einen organischen Schicht und/oder der zum Substrat entfernt gelegenen Elektrode ausbreiten, welche gemeinsam als Organik-Moden bezeich¬ net werden. Nur die externen optischen Moden können vom Betrachter als Licht wahrge¬ nommen werden, wobei deren Anteil zur gesamten erzeugten Lumineszenz innerhalb des Bauteils je nach Bauart der OLED bei etwa 20 % liegt. Insofern besteht ein Bedarf, diese internen optischen Moden, d.h. Organik- und gegebenenfalls Substratmoden stärker aus dem Bauteil auszukoppeln um einen möglichst hohen Wirkungsgrad des organischen Licht-emittierenden Bauteils zu erreichen.
Zur Verbesserung der Auskoppeleffizienz sind eine Vielzahl von Verfahren und Gestal¬ tungen, insbesondere für bottom-emittierende OLEDs, bekannt, die sich mit der Auskopp¬ lung der optischen Substratmoden beschäftigen. Hierzu wird in dem Artikel „30 % exter- nal quantum efficiency from surface textured, thin-film light-emitting diodes" von I. Schnitzer, Appl. Phys. Lett, Bd. 63, Seite 2174 (1993) vorgeschlagen, die Oberfläche des Substrates aufzurauen, wodurch in einem erheblichen Umfang das Auftreten von Totalre¬ flexion an der Grenzfläche zwischen Substrat und Luft vermieden wird. Diese Aufrauung kann beispielsweise durch Ätzen oder Sandstrahlen der Substratfläche erreicht werden, welche zur Organik abgewandt ist. In dem Beitrag „Improvement of output coupling effi- ciency of organic light-emitting diodes by backside Substrate modification", von CF. Ma- digan, Appl. Phys. Lett., Bd. 76, Seite 1650 (2000) wird das Aufbringen eines sphärischen Musters auf die Rückseite der Substratoberfläche beschrieben. Dieses Muster kann bei¬ spielsweise ein Array von Linsen umfassen, welches durch Kleben oder Laminieren auf das Substrat aufgebracht wird. In dem Artikel „Organic light emitting device with an orde- red monolayer of silica microspheres as a scattering medium" von T. Yamasaki et al, Appl. Phys. Lett., Band 76, Seite 1243 (2000) wird vorgeschlagen, Mikrokugeln aus Quarzglas auf die Oberfläche des Substrates aufzubringen um die Auskopplung des Lichtes bei einer OLED zu verbessern. Diese Mikrokugeln können auch neben der OLED angeordnet sein. Darüber hinaus ist auch bekannt, periodische Strukturen mit einer Periodenlänge im Be- reich der Wellenlänge des von der OLED emittierten Lichts zwischen Substrat und er-ster Elektrode zu erzeugen, wobei sich diese periodische Struktur in die optisch aktive Schicht der Licht-emittierenden Diode fortsetzt. Die angegebene Geometrie hat letztlich eine Bragg-Streuung zur Folge, welche die Effizienz des Bauelementes erhöht, siehe J.M. Lup¬ ton et al, Appl. Phys. Lett., Bd. 77, Seite 3340 (2000). Die deutsche Offenlegungsschrift DE 101 64 016 Al betrifft darüber hinaus eine organische Leuchtdiode, bei welcher die zumindest eine organische Schicht verschiedene Teilbereiche mit unterschiedlichen Bre¬ chungsindizes aufweist. Aufgrund der Umlenkung an den Phasengrenzen innerhalb der Organik bleiben weniger Photonen durch Wellenleitverluste in der Schicht gefangen als bei homogenen Schichten.
Neben dieser Ausnutzung von intrinsischen Inhomogenitäten in der aktiven organischen Schicht ist darüber hinaus bekannt, Fremdkörper wie Nanopartikel in das organische elek- trolumineszierende Material einzubringen, sodass Wellenleitereffekte innerhalb der Orga¬ nik vermieden werden können, siehe beispielsweise „Enhanced luminance in polymer composite light emitting devices", von S.A. Carter et al, Appl. Phys. Lett, Bd. 71 (1997). Diese Nanopartikel können beispielsweise aus TiO2, SiO2 oder Al2O3 bestehen und in ein polymeres Emittermaterial, wie MEH-PPV eingebettet sein.
Aus dem Dokument EP 1 434 283 A2 ist eine planare Lichtquelle bekannt, bei der auf ein lichtemittierendes Bauelement eine Auskoppelschicht zum Auskoppeln von in dem licht¬ emittierenden Bauteil erzeugten Lichtes angeordnet ist. Die Auskoppelschicht umfaßt in einer Matrix doppelbrechende Mikrobereiche und Frequenzkonversionszentren. Mit Hilfe der Frequenzkonversionszentren wird das in dem lichtemittierenden Bauteil erzeugte Licht absorbiert und mit einer anderen Wellenlänge emittiert. In der Auskoppelschicht sind ne¬ ben den Frequenzkonversionszentren Mikrobereiche verteilt, die als zwingend notwendig erachtet werden, da sonst etwa 80 % des von den Frequenzkonversionszentren emittierte Licht in der Auskoppelschicht verloren gehen.
Neben den bottom-emittierenden OLEDs gewinnen die top-emittierenden OLEDs zuneh¬ mend an Relevanz, da sie für spezifische Anwendungen gegenüber den erstgenannten Vor¬ teile aufweisen. Sind sowohl beide Elektroden als auch das Substrat transparent, kann ein in seiner Gesamtheit, d.h. ein nach oben und unten abstrahlendes elektrolumineszierendes Bauelement bereitgestellt werden. Wenn das Substrat wie beim top-emittierenden OLED nicht transparent sein muss, können neben Glas auch viele andere Substrate verwendet werden, die es beispielsweise ermöglichen, dass das Bauelement flexibel, d.h. biegsam ist. Da-rüber hinaus können bei einem derartigen top-emittierenden elektrolumineszierenden Bauelement auch Metallfolien, Silizium- Wafer oder andere Substrate mit auf Silizium ba¬ sierenden elektronischen Bauelementen sowie Leiterplatten als Substrate dienen. Die Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein top-emittierendes, elektrolumineszierendes Bauelement mit verbesserter Auskoppeleffizienz für Licht sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung zu schaffen.
Diese Aufgabe wird auf überraschend einfache Weise mit einem Bauelement nach dem Patentanspruch 1 sowie ein Verfahren nach dem Patentanspruch 18 gelöst.
Ein top-emittierendes elektrolumineszierendes Bauelement, welches insbesondere als or¬ ganische Leuchtdiodeneinrichtung ausgebildet sein kann, umfasst ein Substrat, eine zum Substrat nächstgelegene erste Elektrode, eine zum Substrat entfernt gelegene zweite, transparente Elektrode und zumindest eine zwischen beiden Elektroden angeordnete orga¬ nische Schicht, wobei wenigstens eine der organischen Schichten eine Licht-emittierende Schicht ist. Das Bauelement zeichnet sich dadurch aus, dass auf der Seite der zweiten Elektrode, welche der zumindest einen organischen Schicht abgewandt ist, eine Auskop¬ pelschicht angeordnet ist, welche aus einer Matrix mit hierin angeordneten Frequenzkon¬ versionszentren besteht, die das in der zumindest einen organischen Schicht emittierte Licht teilweise absorbieren und mit veränderter Frequenz wieder abstrahlen.
Durch diese Gestaltung des top-emittierenden, elektrolumineszierenden Bauelementes kann dessen Auskoppeleffizienz je nach spezifischer Ausführungsform im Vergleich zur herkömmlichen Gestaltung eines solchen Bauelementes ohne Auskoppelschicht um mehr als 100% gesteigert werden. Darüber hinaus kann die Auskoppelschicht neben der angege- benen Funktion auch noch weitere Funktionen übernehmen.
Der Erfindung liegt die Idee zugrunde, mit dem Vorsehen einer Auskoppelschicht auf der Seite der zweiten Elektrode, welche von der bzw. den organischen Schichten abgewandt ist, die Ausbreitung der optischen Moden innerhalb der organischen Schichten und der transparenten Elektrode so zu beeinflussen, dass die Auskoppeleffizienz erhöht wird. Hier¬ zu sind in der Auskoppelschicht Konversionszentren vorgesehen, welche das von der zu¬ mindest einen organischen Schicht abgesandte Licht teilweise absorbieren und mit verän¬ derter Frequenz wieder abstrahlen. Auf diese Weise wird in die Auskoppelschicht eindrin- gendes, gerichtetes Licht ungerichtet wieder abgestrahlt, sodass ein Teil des Lichtes, wel¬ ches ohne Einfluss der Frequenzkonversionszentren innerhalb der Auskoppelschicht über Totalreflexion gefangen wäre, doch die Auskoppelschicht verlassen kann.
Die Frequenzkonversionszentren umfassende Auskoppelschicht ist zur Verminderung von Totalreflexion innerhalb des Bauelementes ausgelegt. Hiermit geht zwar eine Frequenzän¬ derung des Lichtes einher, bei vielen Anwendungen für top-emittierende, elektrolumines- zierende Bauelemente kann dies jedoch toleriert werden. Dies gilt sowohl für monochrome oder multichrome Displays als auch für Beleuchtungsbauelemente.
Vorteilhafte Ausführungsformen sind in den Unteransprüchen angegeben.
Die Auskoppelschicht kann je nach Ausführungsform direkt an der zweiten Elektrode an¬ liegen oder mit dieser verbunden sein, jedoch auch von dieser zumindest abschnittsweise beabstandet sein. Bilden die Auskoppelschicht und die transparente Elektrode eine ge¬ meinsame Grenzfläche, bzw. sind miteinander verbunden, ergibt sich eine besonders wirk¬ same Einkopplung der Organik-Moden in die Auskoppelschicht. In bestimmten Anwen¬ dungen kann es jedoch auch zweckmäßig sein, wenn die Auskoppelschicht von der zwei¬ ten Elektrode zumindest abschnittsweise beabstandet ist, der Abstand sollte jedoch gerin- ger als etwa die Wellenlänge des von der zumindest einen organischen Schicht emittierten Lichtes sein.
Es kann zweckmäßig sein, wenn die Auskoppelschicht eine Matrix, insbesondere zum Zwecke des Aufbringens der Auskoppelschicht eine sich in Lösung bringbare Matrix um- fasst, in welcher die Frequenzkonversionszentren eingebracht sind. Diese Matrix kann insbesondere einen Photolack umfassen, in welchen die Frequenzkonversionszentren ein¬ gebettet sind. Letztlich ist die Matrix nicht auf organische Materialien beschränkt, sondern kann auch anorganische Substanzen umfassen bzw. daraus gebildet sein.
Grundsätzlich sind als Frequenzkonversionszentren in der Auskoppelschicht alle Substan¬ zen verwendbar, welche durch Absorption und Wiederabstrahlung von Licht in der Lage sind, gerichtetes Licht in ungerichtetes Licht zu transformieren. Wie der Fachmann er¬ kennt, ist dabei die Frequenzänderung ein Nebeneffekt, der in Kauf genommen werden muss, da bei dem beschriebenen Vorgang das physikalische Prinzip der Energieerhaltung gilt. Insofern kann das Licht von den Frequenzkonversionszentren nur mit einer geringeren Frequenz abgegeben werden. Im Hinblick auf einen möglichst geringen Energieverlust ist es dabei besonders vorteilhaft, wenn die Energieniveaus der Frequenzkonversionszentren derartig gestaltet sind, dass die Frequenzdifferenz zwischen dem absorbierten Licht und dem emittierten Licht möglichst gering ist, beispielsweise weniger als 100 nm beträgt. Besonders zweckmäßig ist es, wenn diese Differenz kleiner als 30 nm ist. Durch spezielle Einstellung des Emissionsspektrums der Frequenzkonversionszentren kann ein spezifi¬ scher Farbeindruck beim erfindungsgemäßen Bauelement hervorgerufen werden.
Es sei daraufhingewiesen, dass je nach Ausfuhrungsform die Frequenzkonversionszentren ein diskretes Absorptionsniveau und ein diskretes Emissionsniveau besitzen können, ande¬ rerseits kann es jedoch auch sein, dass die Zentren über einen vorgegebenen Frequenzbe¬ reich, beispielsweise einige bis mehrere zehn Nanometer absorbieren bzw. emittieren.
Es kann zweckmäßig sein, wenn die Frequenzkonversionszentren durch zumindest einen Farbstoff oder ein Farbstoffgemisch bereitgestellt sind. Dieser kann sowohl einen organi¬ schen als auch einen anorganischen Aufbau besitzen. Zweckmäßige Abmessungen von Farbstoffmolekülen liegen zwischen 1 Ä und 2 nm.
Über die Einstellung der Farbstoffkonzentration kann die Quantität der Frequenzkonversi¬ on und damit das Ausmaß der Richtungskonversion des Lichtes in der Auskoppelschicht eingestellt werden. Die Erfinder haben herausgefunden, dass eine Farbstoffkonzentration von kleiner 1 Vol% besonders zweckmäßig ist. Damit kann erreicht werden, dass zwar ein gewisser Teil des ansonsten total reflektierten Lichtes innerhalb der Auskoppelschicht richtungskonvertiert, jedoch nicht ein überwiegender Teil des von der zumindest einen aktiven organischen Schicht emittierten Lichtes durch die Frequenzkonversionszentren absorbiert wird. Letzteres hätte zur Folge, dass sich der Auskoppelgrad des gesamten Bau¬ teils durch die Auskoppelschicht weiter vermindert, was nicht erwünscht ist. Insofern sind erfindungsgemäß die wesentlichen Parameter der Auskoppelschicht wie insbesondere Farbstoffsubstanz, Konzentration, Lichtabsorption und Auskoppelschichtdicke so aufein¬ ander abzustimmen, dass sich ein erhöhter Auskoppelgrad ergibt. Zweckmäßigerweise kann die Dicke der zweiten Elektrode kleiner als 200 nm sein, insbe¬ sondere weniger als 80 nm betragen, wodurch sich eine besonders effektive Einkopplung des Lichtes aus der Organik in die Auskoppelschicht ergibt, da das evaneszente Feld durch die zweite Elektrode nicht stark abgeschwächt wird. Vorteilhaft kann dabei der Brechungs- index der Auskoppelschicht größer als der Brechungsindex der nächstgelegenen, zwischen den Elektroden angeordneten organischen Schicht eingerichtet sein. Besonders vorteilhaft ist es, wenn die Dicke der zweiten Elek-trode noch geringer ist, insbesondere etwa 40 nm beträgt.
Um eine Totalreflexion des Lichtes an der Grenzfläche zwischen der zweiten Elektrode und der Auskoppelschicht zu vermeiden, wenn das Licht von der Elektrode in die Auskop¬ pelschicht eintritt, kann vorgesehen sein, dass der Brechungsindex der Auskoppelschicht größer als der Brechungsindex der zweiten Elektrode ist. Dabei kann es zweckmäßig sein, wenn der Brechungsindex der Auskoppelschicht, zwischen 1,3 und 2,3, insbesondere zwi- sehen 1,6 und 2,0 liegt. Dadurch werden die Organik-Moden vollständig oder zu einem wesentlichen Teil in die Auskoppelschicht eingekoppelt.
Grundsätzlich kann festgestellt werden, dass auch top-emittierende, elektrolumineszieren- de Bauelemente mit der erfindungsgemäßen Auskoppelschicht ausgestattet sein können, wenn diese mehrere organische Schichten aufweisen. Wie insbesondere in der deutschen Offenlegungsschrift DE 102 15 210 Al angegeben, kann es vorteilhaft sein, wenn neben der Licht-emittierenden organischen Schicht zwischen den beiden Elektroden auch noch andere organische Schichten angeordnet sind. Eine solche allgemeine Struktur eines Bau¬ elements weist im Fall eines nichtinvertierten Aufbaus die folgenden Schichten auf: 1. Substrat,
2. erste Elektrode, löcherinjizierende Anode,
3. p-dotierte, löcherinjizierende und transportierende Schicht,
4. dünne, löcherseitige Zwischenschicht aus einem Material, dessen Energieniveau des HOMOs (highest oecupied molecule orbital) zu den Energieniveaus der HO- MOs der sie umgebenden Schichten passt,
5. Licht-emittierende Schicht, 6. dünne elektronenseitige Zwischenschicht aus einem Material, dessen Energieni¬ veau des LUMOs (lowest unoccupied molecule orbital) zu den Energieniveaus der LUMOs der sie umgebenden Schichten passt,
7. n-dotierte Elektronen injizierende und transportierende Schicht, 8. zweite Elektrode, elektroinjizierende Kathode.
Im Falle eines invertierenden Aufbaus des Bauelements ergeben sich folgende Schichten:
1. Substrat, 2. a) erste Elektrode, elektroneninjizierende Kathode,
3. a) n-dotierte, elektroneninjizierende und transportierende Schicht,
4. a) dünne elektronenseitige Zwischenschicht aus einem Material, dessen Ener¬ gieniveau des LUMOs (lowest unoccupied molecule orbital) zu den Ener¬ gieniveaus der LUMOs der sie umgebenden Schichten passt, 5. a) Licht-emittierende Schicht,
6. a) dünne, löcherseitige Zwischenschicht aus einem Material, dessen Energie¬ niveau des HOMOs (highest occupied molecule orbital) zu den Energieni¬ veaus der HOMOs der sie umgebenden Schichten passt,
7. a) p-dotierte löcherinjizierende und transportierende Schicht, 8. a) zweite Elektrode, löcherinjizierende Anode.
Erfindungsgemäß ist nun eine als Auskoppelschicht bezeichnete zusätzliche Schicht zur Erhöhung des Auskoppelgrades vorgesehen.
Wie in der Offenlegungsschrift DE 102 15 210 Al angegeben, kann die Löchertransport¬ schicht mit einem akzeptorartigen organischen Material p-dotiert und die Elektronentrans- portschicht mit einem donatorartigen organischen Material n-dotiert sein.
Die Erfinder haben zusätzlich herausgefunden, dass die Elektronentransportschicht auch mit einem Alkalimetall n-dotiert werden kann. Diese Gestaltungen haben eine erhöhte Leitfähigkeit zur Folge, sodass die Transportschichten höhere Schichtdicken als üblich aufweisen können im Vergleich zu undotierten Schichten (typischerweise 20 bis 40 nm), ohne dass die Betriebsspannung drastisch erhöht wird. Insofern kann es im Falle eines nichtinvertierten Aufbaus des Bauelementes zweckmäßig sein, wenn zwischen der Aus¬ koppelschicht und der emittierenden organischen Schicht eine weitere organische Schicht angeordnet ist, die eine Elektronentransportschicht ist, die mit einem donatorartigen orga¬ nischen Material n-dotiert ist und eine Dicke zwischen 20 nm und 2 μm, insbesondere eine Dicke zwischen 30 nm und 300 nm, aufweist.
Im Falle eines invertierten Aufbaus des Bauelementes ist diese weitere organische Schicht eine Löchertransportschicht, die mit einem akzeptorartigen organischen Material p-dotiert ist und eine Dicke zwischen 20 nm und 2 μm, insbesondere eine Dicke zwischen 30 nm und 300 nm, aufweist. Es versteht sich, dass gemäß der obenstehend angegebenen allge¬ meinen Struktur eines Bauelementes zwischen der Auskoppelschicht und der emittieren¬ den organischen Schicht darüber hinaus noch eine Elektrode sowie unter Umständen eine Blockschicht angeordnet ist.
Der Vollständigkeit halber sei darauf hingewiesen, dass je nach Ausführungsform des Bauelementes bei invertierender bzw. nichtinvertierender Bauart nicht alle obenstehend angegebenen Schichtarten umfasst sein müssen, darüber hinaus können jedoch auch noch andere Schichten wie beispielsweise eine dünne (kleiner 10 nm) kontaktverbessernde Schicht zwischen der Elektronentransportschicht und der Kathode und/oder zwischen der Anode und der Löchertransportschicht vorgesehen sein. Günstig für die nachfolgenden Prozessschritte, insbesondere für das Aufbringen der Auskoppelschicht angrenzend zur zweiten Elektrode bzw. benachbart zu dieser, kann das Vorsehen einer dicken dotierten Ladungstransportschicht zwischen der Licht-emittierenden organischen Schicht und der Auskoppelschicht sein, welche einen Schutz für die Licht-emittierende Schicht bei der Herstellung der Auskoppelschicht darstellt.
Zweckmäßigerweise weist die Auskoppelschicht eine Dicke zwischen 0,05 μm und 1000 μm, insbesondere zwischen 0,5 μm und 100 μm, auf.
Es kann zweckmäßig sein, wenn die Auskoppelschicht derartig ge-staltet ist, dass sie nicht nur die Auskoppeleffizienz des Lichtes erhöht, sondern gleichzeitig auch einen Schutz für die zwischen den Elektroden angeordneten Schichten gegen mechanische Belastung, elek¬ tromagnetische Strahlungen, Teilchenstrahlungen, Feuchtigkeit, Luft und/oder chemische Einflüsse darstellt. Die Auskoppelschicht bietet auf diese Weise zusätzlich eine Kapselung oder Schutzfunktion, welche insbesondere bei Display- und Beleuchtungsanwendungen vorteilhaft ist.
Die Erfinder haben herausgefunden, dass es zweckmäßig ist, wenn der Transmissionsgrad der Auskoppelschicht bei der Wellenlänge des von der zumindest einen organischen Schicht emittierten Lichtes größer als 0,4 und der Transmissionsgrad der Auskoppel¬ schicht bei der Wellenlänge des von den Frequenzkonversionszentren emittierten Lichtes größer als 0,6 ist. Dabei bestimmt sich der Transmissionsgrad τ der Auskoppelschicht nach der einschlägigen Formel τ = e'(αd), wobei α den Absorptionskoeffizienten und d die Dicke der Auskoppelschicht angibt. Durch Einstellen der beschriebenen Parameter der Auskop¬ pelschicht wird letztlich erreicht, dass sich eine optimierte Zusatzauskopplung von Licht¬ energie ergibt.
Verfahrensseitig löst die Erfindung die obige Aufgabe mit einem Verfahren zur Herstel¬ lung eines top-emittierenden, elektrolumineszierenden Bauelementes, das insbesondere als organische Leuchtdiodeneinrichtung ausgebildet ist, mit den Schritten: Bereitstellen eines Substrates, Aufbringen einer zum Substrat nächstgelegenen, ersten Elektrode, - Aufbringen zumindest einer Licht-emittierenden organischen Schicht,
Aufbringen einer zum Substrat entfernt gelegenen, zweiten transparenten Elektro¬ de, und
Aufbringen einer Frequenzkonversionszentren umfassenden Auskoppelschicht auf der Seite der zweiten Elektrode, welche der zumindest einen organischen Schicht abgewandt ist.
Diese Auskoppelschicht kann mittels einer oder mehreren der bekannten Techniken zur Aufbringung von dünnen Schichten gestaltet werden. Insbesondere kann die Auskoppel¬ schicht nasschemisch auf die zweite Elektrode aufgebracht werden. Dabei kann die Aus- koppelschicht aus einem Matrixmaterial gebildet werden, dem die Frequenzkonversions¬ zentren beigemischt sind, wobei die Mischung nasschemisch aufgetragen wird. Zum Zwecke der Prozessierung kann dem Matrixmaterial ein Lösungsmittel zugesetzt sein. Dieses Lösungsmittel kann einerseits zum Zwecke der nasschemischen Aufbringung der Auskoppelschicht dienen bzw. erst die Vermischung der Frequenzkonversionszentren mit dem Matrixmaterial ermöglichen. Darüber hinaus kann auch ein Dispersionsmittel zum Vermischen der Frequenzkonversionszentren mit dem Matrixmaterial vorgesehen sein.
Besonders vorteilhaft ist die Verwendung eines Positiv-Photolackes als Matrixmaterial, welcher in einem entsprechenden Lösungsmittel gelöst und mit einem Farbstoff vermischt wird, wobei das Gemisch beispielsweise durch ein Spin- oder Roller-Coating-Verfahren auf die transparente Elektrode aufgebracht wird.
Ein besonders vorteilhaftes weil einfach durchzuführendes und für das erfindungsgemäße Bauelement schonendes Verfahren zum Aufbringen der Auskoppelschicht besteht darin, einen Film zuprozessieren, welcher auf die zweite Elektrode auflaminiert oder aufgeklebt wird, wobei der Film mit den Frequenzkonversionszentren versehen ist.
Darüber hinaus kann die Auskoppelschicht auch mittels eines thermischen Aufdampfver¬ fahrens aufgebracht werden. Dabei kann es vorteilhaft sein, wenn das Matrixmaterial und die Substanz, welche die Frequenzkonversionszentren umfasst, in einem thermischen Co- AufdampfVerfahren in der Gasphase aufgedampft werden.
Wie obenstehend schon erläutert, kann vorteilhaft eine zwischen 30 nm und 300 nm dicke, eine organische Dotierung oder ein Alkalimetall umfassende Transportschicht aufgebracht werden, sodass die Auskoppelschicht nachfolgend auf die obere dünne Kontaktschicht (transparente Elektrode) nasschemisch oder durch thermisches Aufdampfen aufgebracht werden kann, ohne dass die Licht-emittierende organische Schicht geschädigt wird.
Bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung
Die Erfindung im Folgenden wird mittels Beschreiben von mehreren Ausführungsformen unter Bezugnahme auf die beiliegenden Figuren erläutert, wobei
Fig. 1 eine herkömmliche top-emittierende OLED in einer Prinzipdarstellung,
Fig. 2 ein erfindungsgemäß ausgebildete top-emittierende OLED gemäß einer ersten Ausführungsform in einer Prinzipdarstellung zeigt.
Fig. 1 zeigt in einer Prinzipskizze den Aufbau eines herkömmlichen elektrolumineszieren- den, top-emittierenden Bauelementes 100. Im angegebenen Beispiel ist die dem Substrat 110 nächstgelegene Elektrode 120, die im Folgenden als erste Elektrode bezeichnet wird, als reflektierende Metallschicht ausgeführt. Auf die erste Elektrode sind mehrere organi¬ sche Schichten aufgebracht, welche in der Figur als organische Schichtstruktur 130 ange¬ geben sind. Diese Schichtstruktur umfasst zumindest eine organische elektrolumineszie- rende Schicht. An die Schichtstruktur 130 schließt sich eine zweite Elektrode 140 an, die aus einem transparenten Material, beispielsweise einem leitfähigen Oxid besteht.
Bei Anlegung einer Spannung zwischen den beiden Elektroden werden Ladungsträger, d.h. Elektronen von der einen und Löcher von der anderen Seite aus den Kontakten in die da- zwischen befindlichen organischen Schichten injiziert, worauf sich Elektron-Loch-Paare in der aktiven Zone bilden, welche unter Lichtabgabe rekombinieren. In der Figur ist eine beispielhafter Emissionspunkt mit der Ziffer 131 bezeichnet. Ausgehend von diesem Emissionsort propagiert das Licht, wobei in der Figur dies mit einzelnen Pfeilen angedeu¬ tet ist. Wie zu erkennen, erfolgt an den Grenzflächen zwischen zwei Schichten eine Refle- xion des Lichtes und/oder eine Transmission in die nächste Schicht hinein. Das Licht, wel¬ ches innerhalb des Bauelementes, hier innerhalb der Schichtstruktur 130 und/oder der Elektrode 140 verbleibt (Strahl OMl) wird als Organik-Mode bezeichnet, das Licht, wel¬ ches das Bauelement verlässt (Strahlen EMI, EM2) wird als externe Moden bezeichnet. Da auch die organischen Schichten einen Absorptionskoeffizienten ungleich Null für das innerhalb der Schichten erzeugte Licht besitzen, wird dieses im Laufe der Propagation in Längsrichtung zur Schicht absorbiert.
Hier setzt nun die Erfindung mit einer besonderen Gestaltung des Bauelementes an, um bei einem top-emittierenden Bauelement die Auskoppeleffizienz zu erhöhen. Hierzu ist in ei- ner Ausführungsform eine Auskoppelschicht direkt auf der zweiten Elektrode vorgesehen, welche Frequenzkonversionszentren aufweist. Eine solche Ausführungsform ist in Fig. 2 in einer Prinzipskizze dargestellt. Da die Anzahl der organischen, über Elektrolumineszenz Licht abgebenden Schichten für die vorliegende Erfindung eine untergeordnete Rolle spielt, sind diese in Fig. 2 auch nur als Schichtstruktur 130 angegeben. Auf das Substrat 110 ist eine Elektrode 120 aufgebracht, an die sich die organische Schichtstruktur 130 an¬ schließt, in welcher das Licht erzeugt wird. Daran schließt sich die zweite Elektrode 140 an, auf die eine zusätzliche Schicht, die Auskoppelschicht 150, aufgebracht ist. Diese weist Frequenzkonversionszentren 151 auf.
Das in Fig. 2 dargestellte Bauelement kann je nach spezieller Ausführungsform auf ver¬ schiedene Weisen erzeugt werden. Bei einer Sorte von Ausfuhrungsformen ist die Aus¬ koppelschicht nasschemisch durch ein Druckverfahren (Tintenstrahldruck, Siebdruck, FIe- xodruck, Tampondruck und weitere Hochdruck-, Tiefdruck-, Flachdruck- und Durch¬ druckverfahren), oder Rakeln, Spin-Coaten, Dip-Coaten, Roll-Coaten, Sprayen etc. aufge¬ bracht. Vor dem Aufbringen kann wiederum je nach Ausführungsform beispielsweise ein Farbstoff, insbesondere ein Laserfarbstoff, beigemischt sein.
Je nach Ausführungsform wird für die Auskoppelschicht z. B. eines oder mehrere der fol¬ genden Materialien verwendet, die je nach genutztem Aufbringverfahren während der Pro¬ zessierung als Lösung, Emulsion und/oder Dispersion vorliegen. Nach dem Aufbringen auf das Bauelement bilden diese Materialien die Matrix der Auskoppelschicht, z. B. mit¬ tels Verdunsten des Lösungsmittels oder durch optisches Aushärten: - Polymerlösungen, wie z. B. Lösungen von Polyfluorenen oder Polystyrolen in or¬ ganischen Flüssigkeiten, z. B. aromatischen Lösungsmitteln wie Xylol, Toluol, Anisol, Trimethylbenzol u. ä.,
- Lösungen aus organischen nicht-polymeren schichtbildenden Materialien wie Lö¬ sungen von organischen Gläsern, z. B. Ortho-Terphenyl oder 1,3,5-Tri-alpha- Naphtyl-Benzol in aromatischen Lösungsmitteln, z. B. Xylol,
- ein Monomer oder eine Mischung von Monomeren, die nach dem Aufbringen po- lymerisieren wie Methylmethacrylate oder Allyldiglycolcarbonat oder Derivate da¬ von, die nach dem Aufbringen auf thermischem, chemischem oder photoinitiiertem Wege polymerisiert werden, - ein Monomer oder eine Mischung von Monomeren, die nach dem Aufbringen durch Polyaddition verknüpft werden, z. B. Polycarbonate,
- Optische Kleber, - Photolacke,
- Transparente oder halblichtdurchlässige Klebstoffe wie chemisch härtende Kleber (z. B. 2-Komponenten-Kleber), thermisch härtende Kleber (z. B. Acrylate, Epoxid¬ harze) oder UV-härtende Kleber wie Acrylate oder Epoxidharze, - transparente Thermoplaste wie Low-Density-Polyethylen, Polycarbonate und Po¬ lyurethane,
- Duroplaste wie Phenolharze oder Melaminharze,
- Emulsionen wie wässrige oder organische oder fluoro-organische Emulsionen aus z. B. Polyacrylat, Polyvinylalkohol oder Polyvinylacetat, - Klarlacke wie Alkydharzlacke, Nitro- und Nitrokombinationslacke, Zweikompo¬ nentenlacke wie Polyurethanlacke, wasserverdünnbare Lacke, Kunstharzlacke und Acrylatlacke,
- kollagene Proteine wie Gelatine, Zellophan oder Zelluloid,
- Dispersionen wie Polymerdispersionen (z. B. Titandioxidpartikel und Polyvinyl- acetat in Wasser) und
Lösungen oder Dispersionen aus anorganischen Materialien wie Salzlösungen.
Je nach verwendetem Matrixmaterial werden daran angepasste Frequenzkonversionszen¬ tren in das Matrixmaterial eingebracht. Solche Zentren weisen charakteristische Absorpti- onsbanden und Emissionsbanden auf und können sowohl eine anorganische als auch eine organische Struktur besitzen. Insofern kann abgestellt auf das Emissionsspektrum des verwendeten Elektrolumineszenzmaterials und das verwendete Matrixmaterial das geeig¬ nete Frequenzkonversionszentrenmaterial ausgewählt werden.
Als Frequenzkonversionszentren können organische, anorganische Farbstoffe oder auch anorganische Mikrokristalle verwendet werden.
Beispielhafte organische Farbstoffe sind:
- viele bekannte Laserfarbstoffe, z. B. Nilblau, Kresylviolett, Sulforhodamin B, Rhodamin B, Fluorescein 548, Coumarin,
- DCJTB, DCM - viele aus OLEDs bekannte Emitter, z. B. l,4-Bis(9-ethyl-3-carbazovinylene)-9,9- dihexyl-fluoren; 4,4'-Bis(9-ethyl-3-carbazovinylen)-l,r-biphenyl; Alq3
Beispielhafte anorganische Mikrokristalle sind: - Mikrokristalle von geeigneten Phosphoren
- Mikrokristalle von fluoreszenten Emittern wie ZnSe, ZnS
Verfahrensseitig wird bei dem in Fig. 2 dargestellten Bauelement 100 ausgehend von ei¬ nem aus einem flexiblen, nicht transparenten Kunststoffmaterial bestehenden Substrat 110 eine erste Metallelektrode 120 aufgedampft und strukturiert. Nachfolgend wird eine orga¬ nische Schichtstruktur aus AIq3 als elektrolumineszierendes Material in herkömmlicher Weise aufprozessiert. Darauf wird wiederum eine transparente Elektrode aus einem TCO- Material aufgebracht. Zum Schluss erfolgt die Co-Verdampfung von Siliziumdioxid und Rubren, wobei Rubren in einer Konzentration von 1 Vol% aufgedampft wird.
Das in der organischen Schichtstruktur 130 erzeugte Licht verlässt das Bauelement nur über die Auskoppelschicht 150, da die untere Elektrode 120 bzw. das Substrat 110 nicht transparent sind. Der Brechungsindex der Auskoppelschicht liegt mit 2,0 geringfügig hö¬ her als der Index der organischen Schichtstruktur 130 bzw. der Elektrode 140. Insofern wird ein wesentlicher Teil der ansonsten als Organikmode in der optischen Schichtstruktur und der Elektrode 140 gefangenen Lichtes in die Schicht 150 ausgekoppelt. Ein Teil des Elektrolumineszenzlichtes in der Auskoppelschicht kann diese nach oben verlassen, siehe die Strahlen EMI und EM2 in Fig. 2. Aufgrund des im Vergleich zur Luft hohen Bre¬ chungsindex von 2,0 tritt jedoch an der Grenzfläche Luft/ Auskoppelschicht für einen Teil des Lichtes aus der organischen Schichtstruktur Totalreflexion auf. Dieser Teil des Lichtes wird innerhalb der Auskoppelschicht zwischen den Grenzflächen hin und her reflektiert, hu Verlauf dieser Reflexionen trifft das Licht auch auf die in der Auskoppelschicht ange¬ ordneten Farbstoffzentren 151. Diese absorbieren das Elektrolumineszenzlicht und geben die Energie durch die Aussendung von Licht mit geringfügig geringerer Frequenz wieder ab. Entscheidend für die Erfindung ist dabei, dass das absorbierte Licht gerichtet war, wäh¬ rend die Farbstoffmoleküle Photonen ungerichtet wieder abgeben. Auf diese Weise wird erreicht, dass zumindest ein Teil des ansonsten in der Auskoppelschicht 150 gefangenen Lichtes durch die Farbzentren 151 in Richtungen abgestrahlt wird, in welcher keine Total- reflexion auftritt, siehe den Strahl KMl in Fig. 2. Somit gibt das erfindungsgemäße Bau¬ element sowohl Primärlicht als Elektrolumineszenzlicht als auch Sekundärlicht ab, wel¬ ches durch die Frequenzkonversionszentren emittiert wurde. Hierdurch erhöht sich der Wirkungsgrad des erfindungsgemäßen Bauelementes. Das Verhältnis von Sekundärlicht zu Primärlicht kann je nach Ausführungsform beispielsweise zwischen 1:1 und 1:20 lie¬ gen.
Ein derartiges top-emittierendes Bauelement ist z. B. als Beleuchtungselement mit erhöh¬ tem Wirkungsgrad einsetzbar.
Eine weitere Klasse von top-emittierenden elektrolurnineszierenden Bauelementen wird dadurch hergestellt, dass die Auskoppelschicht mittels Co-Verdampfen, insbesondere thermisches Co-Verdampfen von Matrixmaterial und Konversionszentren-Material aufge¬ bracht wird. Bei der Verwendung dieses nur beispielhaft aufgeführten Verfahrens werden insbesondere die folgenden Matrixmaterialien verwendet:
- organische Schichten, wie z. B. Monomere, die aufgedampft und anschließend po- lymerisiert werden wie Methylmethacrylat (MMA), Acrylsäure,
- organische Schichten aus kleinen Molekülen, wie Aromaten, Aliphate, Heterozy- klen, Ketone; beispielsweise Tetrakisdiphenylaminospirobifluoren (Spiro-TAD), Triscarbazolyltriphenylamin (TCTA), Bathophenanthrolin (Bphen).
Die meisten dieser für die Auskoppelschicht aufgeführten Materialien zeichnen sich neben ihrer Transparenz im sichtbaren Spektralbereich durch einen Brechungsindex aus, der grö¬ ßer oder gleich dem der elektrolumineszierenden Schichtstruktur ist. Insofern wird das in der aktiven organischen Schicht erzeugte Licht besonders effektiv aus den organischen Schichten in die Auskoppelschicht des Bauelementes eingekoppelt und von dort durch die angegebenen Farbzentren aus der Struktur ausgekoppelt. Da die meisten dieser Materialien der Auskoppelschicht zwar im sichtbaren Spektralbereich transparent sind, aber im UV- Bereich hoch absorbieren, bieten derartige Auskoppelschichten den organischen Schichten nicht nur Schutz gegen Feuchtigkeit und Luft, sondern auch gegen UV-Strahlung. Bezugszeichenliste
100 OLED-Bauelement
110 Substrat
120 Erste Elektrode
130 Organische Schicht/Schichtstruktur
131 Emissionspunkt
140 Zweite Elektrode
150 Auskoppelschicht
151 Konversionszentren
EMI,
EM2 Externer Mode
OMl Organik-Mode
KMl Konvertieres Licht

Claims

Patentansprüche
1. Top-emittierendes, elektrolumineszierendes Bauelement, insbesondere eine organi- sehe Leuchtdiodeneinrichtung, umfassend ein Substrat (110), eine zum Substrat nächstliegende erste Elektrode (120), eine zum Substrat entfernt gelegene zweite, transparente Elektrode (140) und zumindest eine zwischen beiden Elektroden ange¬ ordnete organische Schicht, wobei wenigstens eine der organischen Schichten eine Licht-emittierende Schicht ist, dadurch gekennzeichnet, dass auf der Seite der zweiten Elektrode (140), welche der zumindest einen organischen Schicht (130) ab¬ gewandt ist, eine zur Verbesserung der Lichtauskopplung ausgelegte Auskoppel¬ schicht (150) angeordnet ist, welche Frequenzkonversionszentren (151) umfasst, die das in der zumindest einen organischen Schicht emittierte Licht teilweise absorbieren und mit veränderter Frequenz wieder abstrahlen.
2. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Auskoppel¬ schicht (150) an der zweiten Elektrode (140) anliegt und mit dieser verbunden ist.
3. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Auskoppel- schicht (150) von der zweiten Elektrode (140) beabstandet ist, wobei der Abstand kleiner 500 nm ist.
4. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Auskoppelschicht (150) eine Matrix ist, in welcher die Frequenzkonversionszen- tren (151) eingebracht sind.
5. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Frequenzkonversionszentren durch zumindest einen Farbstoff bereitgestellt sind.
6. Bauelement nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Farbstoff Farbstoffmoleküle mit einer Abmessung zwischen 1 Ä und 2 nm aufweist.
7. Bauelement nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Farbstoff ein organischer Farbstoff ist.
8. Bauelement nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Farbstoffkonzentration in der Auskoppelschicht (150) kleiner 1 Vol% beträgt.
9. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das von den Frequenzkonversionszentren (151) emittierte Licht in Bezug zu dem von den Zentren absorbierten Licht zu einer niedrigeren Frequenz frequenzverschoben ist, wobei die Energieniveaus der Frequenzkonversionszentren derart gestaltet sind, dass die Frequenzdifferenz zwischen dem absorbierten Licht und dem emittierten Licht weniger als 100 nm, insbesondere weniger als 30 rnn, beträgt.
10. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Dicke der zweiten Elektrode (140) weniger als 200 nm, insbesondere weniger als
80 nm, beträgt und der Brechungsindex der Auskoppelschicht (150) größer als oder gleich dem Brechungsindex der nächstgelegenen, zwischen den Elektroden angeord¬ neten organischen Schicht ist.
11. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Brechungsindex der Auskoppelschicht (150) größer als oder gleich dem Bre¬ chungsindex der zweiten Elektrode (140) ist.
12. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Brechungsindex der Auskoppelschicht (150) zwischen 1.3 und 2.3, insbesondere zwischen 1.6 und 2.0, liegt.
13. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die zur Auskoppelschicht (150) nächstgelegene, zwischen den Elektroden angeordnete organische Schicht eine Löchertransportschicht ist, die mit einem akzeptorartigen or¬ ganischen Material p-dotiert ist und eine Dicke zwischen 20 nm und 2 μm, insbeson¬ dere eine Dicke zwischen 30 nm und 300 nm, aufweist.
14. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch g ek ennz ei c hnet, dass die zur Auskoppelschicht (150) nächstgelegene, zwischen den Elektroden angeordnete organische Schicht eine Elektronentransportschicht ist, die mit einem donatorartigen organischen Material n-dotiert ist und eine Dicke zwischen 20 um und 2 μm, insbe- sondere eine Dicke zwischen 30 nm und 300 nm aufweist.
15. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch g eke nnz e i c hn e t, dass die zur Auskoppelschicht (150) nächstgelegene, zwischen den Elektroden angeordnete organische Schicht eine Elektronentransportschicht ist, die mit einem Alkalimetall n- dotiert ist und eine Dicke zwischen 20 nm und 2 μm, insbesondere eine Dicke zwi¬ schen 30 nm und 300 nm, aufweist.
16. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch g e k e nnz e i c hn e t, dass die Auskoppelschicht (150) eine Dicke zwischen 50 nm und 1000 μm, insbesondere zwischen 0,5 μm und 100 μm aufweist.
17. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch g ek e nnz e i c hn e t, dass die Auskoppelschicht (150) derart aufgebaut ist, dass diese einen Schutz für die zwi¬ schen den Elektroden angeordneten Schichten und die Elektroden selbst gegen me- chanische Belastungen, elektromagnetische Strahlungen, Teilchenstrahlung wie α/ß-
Strahlung, Feuchtigkeit, Luft und/oder chemische Einflüsse darstellt.
18. Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch g ek ennz e i c hn e t, dass der Transmissionsgrad der Auskoppelschicht (150) bei der Wellenlänge des von der zumindest einen organischen Schicht emittierten Lichtes größer als 0,4 und der
Transmissionsgrad der Auskoppelschicht (150) bei der Wellenlänge des von den Fre¬ quenzkonversionszentren emittierten Lichtes größer als 0,6 ist.
19. Verfahren zum Herstellen eines top-emittierenden, elektrolumineszierenden Bauele- mentes, insbesondere einer organischen Leuchtdiodeneinrichtung, umfassend die
Schritte:
Bereitstellen eines Substrates; - Aufbringen einer zum Substrat nächstgelegenen ersten Elektrode;
Aufbringen zumindest einer Licht-emittierenden organischen Schicht; Aufbringen einer zum Substrat entfernt gelegenen zweiten, transparenten Elektro¬ de, dadurch gekennzeichnet, dass auf der Seite der zweiten Elektrode, welche der zumindest einen organischen Schicht abgewandt ist, eine Frequenzkonversionszentren umfassende Auskoppelschicht (150) aufgebracht wird.
20. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass die Auskoppel¬ schicht (150) nasschemisch aufgebracht, auflaminiert oder aufgeklebt wird.
21. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass die Auskoppel¬ schicht (150) mittels eines Co-Aufdampfverfahrens eines Matrixmaterials und einer die Frequenzkonversionszentren umfassenden Substanz aufgebracht wird.
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