WO2002079352A1 - Verfahren zur reduktion von schadstoffemissionen für fossile kraftstoffe - Google Patents

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Definitions

  • DE19920270A1 discloses an additive for reducing pollutant emissions in fossil fuels (hereinafter also referred to as mineral oil fuels, in contrast to biofuels made from vegetable or animal raw materials), the essential component of which consists of glyoxal in aqueous solution.
  • mineral oil fuels in contrast to biofuels made from vegetable or animal raw materials
  • the tendency towards phase separation of the glyoxal in aqueous solution from the hydrocarbons is solved there by using emulsifiers and solubilizers, including esterified alifates and polyethylene glycol, or by the acetal formation of the glyoxal, as a result of which the solution in hydrocarbons is properly guaranteed.
  • emulsifiers and solubilizers including esterified alifates and polyethylene glycol
  • the aqueous glyoxal is first mixed with 0.5 to 5 times, preferably 2 to 3 times the amount of a ketone with 3 to 9 carbon atoms, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isopropyl ketone and di-isopropyl ketone being preferred. After shaking briefly, a water-clear solution is formed without any phase separation.
  • glyoxal solution is usually supplied by the chemical industry as a 40% aqueous solution.
  • it can be of considerable advantage to add pure water to the glyoxal solution since a water-diesel emulsion in the combustion chamber is obviously better atomized by the injection nozzle, which makes combustion more homogeneous and therefore a reduction in pollutant emissions has also been reported. It is therefore of particular advantage to dilute the glyoxal solution and add up to 80% water in up to 15% by volume to the diesel fuel.
  • the emulsifier and stabilizer from the group sorbitan monooleate, fatty alcohol ethoxylate and polyisobutene or mixtures thereof are preferably mixed in an amount of 0.1 to 2% of the H 2 0, the sorbitan monooleate should preferably make up two thirds of the emulsifier.
  • a long-term stable water / fuel emulsion is formed if a water / ketone mixture in a ratio of 1: 2.5 or higher was used.
  • a third by volume of acetone with the corresponding parts by volume is sufficient alcohols described above to make the gradual decomposition of acetals risk-free.
  • the additive mixture described can be added up to 10% by volume to the respective fuel, be it gasoline as a gasoline or diesel oil.
  • the use of such an additive mixture with a volume fraction of 1: 1000 to 1: 100 is particularly advantageous.
  • reductions in carbon monoxide unburned hydrocarbons and lowering of NOx are observed, as previously described in PCT / EP 99/06949, while controls with diesel engines were carried out by independent test institutes (Automotive Testing and Development Services Inc., Ontario, California 91761) however, significantly higher significant reductions in soot contents up to 54% were found with a mixture ratio of fuel to additive 500: 1.
  • THC unburned hydrocarbons
  • NOx nitrogen oxides
  • the process has the advantage over the previously described process that it is much cheaper to produce because of its simple miscibility, the risk minimization due to the ability to absorb water in the case of acetal decomposition, and the advantage of better energy utilization through the use of high-energy substances such as acetone and the alcohols described, while at the same time Avoidance of relatively unreactive substances such as the emulsifiers and solubilizers already described.
  • the use of acetone and isopropyl alcohol is also cheaper due to their evaporation pressure in gasoline.
  • aqueous glyoxal solution in the Fuel is finely dispersed, although the fuel-additive mixture is macroscopically completely clear and shows no milky opalescent shimmer.
  • the aqueous glyoxal solution must have a biocidal effect due to its aldehyde properties, for example in large-volume diesel tanks, for example in order to inhibit growth by the so-called diesel algae.
  • the process also has the advantage that only large-scale industrial products are used.

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Abstract

Es wird eine Verwendung von Glyoxal in wässriger Lösung oder dessen Acetalen in einem Gemisch aus Keton mit 1 bis 9 C-Atomen und einem Alkohol mit 1 bis 6 C-Atomen vorgeschlagen. Die Volumenanteile von Keton und Alkohol betragen mindestens das 0,5 bis 5fache der Glyoxalmenge. Ein derartiges Additiv kann bis zu 10 Volumenprozent einem Mineralöl-Kraftstoff wie Benzin, Dieselkraftstoff oder Kerosin zugesetzt werden.

Description

Verfahren zur Reduktion von Schadstoffemissionen für fossile Kraftstoffe
In der DE19920270A1 wird ein Additiv zur Schadstoffemissionssenkung bei fossilen Kraftstoffen (im folgenden auch als Mineralölkraftstoffe bezeichnet, in Gegensatz zu Biokraftstoffen aus pflanzlichen oder tierischen Rohstoffen) offenbart, dessen wesentlicher Bestandteil aus Glyoxal in wäßriger Lösung besteht. Die Tendenz zur Phasentrennung des Glyoxals in wäßriger Lösung von den Kohlenwasserstoffen wird dort gelöst durch Verwendung von Emulgatoren und Lösungsvermittlern, unter anderem veresterte Alifate und Polyethylenglykol oder durch die Acetalbildung des Glyoxals, wodurch die Lösung in Kohlenwasserstoffen einwandfrei gewährleistet ist. Acetale gelten gemeinhin als stabile Verbindungen. Überraschend hat sich jedoch gezeigt, daß das 1 ,1 ,3,3-Tetramethoxyethan ebenso wie das entsprechende mit Ethanol gebildete Acetal bei Langzeitlagerung keineswegs stabile Verbindungen sind. Nach etwa 3 bis 4 Monaten zerfallen die Glyoxalacetale allmählich unter Bildung von Glyoxal und Absorbtion von Wasser, womit ihre alleinige Verwendung als Kraftstoffzusatz zwangsläufig mit Risiken behaftet ist. Einer eventuellen Motorschädigung durch Absetzen der wäßrigen Phase aus dem Acetalzerfall kann zwar vorgebeugt werden durch Beigabe von Emulgatoren und Lösungsvermittlern, jedoch sind die bereits genannten Emulgatoren wie verschiedene Tenside, Polyethylenglycole und veresterte Alifate selbst relativ träge reagierende Substanzen und daher für den Verbrennungsablauf, beispielsweise von Vergaserkraftstoffen keineswegs sehr gut geeignet, da es sich prinzipiell ja um Emulsionen handelt. Das gleiche gilt grundsätzlich auch für Sorbitanmonooleate, wie sie beispielsweise in DE3042124A1 offenbart sind. Zwar sind die Mengenanteile dieser Substanzen in einem derartigen Kraftstoff-Wasser-Gemisch relativ gering, jedoch trifft prinzipiell auch hier der Nachteil einer relativ trägen oxydativen Reaktion zu.
Diese Nachteile werden durch die vorzuschlagende Neuerung beseitigt und zwar sowohl für die Glyoxalacetale als auch für die wäßrige Lösung des Glyoxals bei Verwendung als Additiv für fossile Kraftstoffe. Dazu wird das wäßrige Glyoxal zunächst mit der 0,5 bis 5 fachen, vorzugsweise 2 bis 3 fachen Menge eines Ketons mit 3 bis 9 C-Atomen versetzt, wobei Aceton, Methylethylketon, Methylisopropylketon und Di-isopropylketon bevorzugt wird. Es entsteht nach kurzem Schütteln eine wasserklare Lösung ohne jegliche Phasentrennung. Danach werden nochmals 0,5 bis 5, vorzugsweise 2 bis 3 Teile an ein- oder mehrwertigem, linearen oder verzweigten Alkohol mit 1 bis 6 C-Atomen, vorzugsweise Ethanol oder Isopropylalkohol, hinzugefügt. Der zugefügte Alkohol kann auch zu einem Teil aus Methanol bestehen, wobei Methanol und Isopropanol als Oktanbooster relativ vorteilhaft sind. Ausschließlich Methanol ist nicht bevorzugt, da es den Siedepunkt der Mischung senkt.
Handelsübliche Glyoxallösung wird in der Regel von der chemischen Industrie als 40%ige wäßrige Lösung geliefert. Speziell bei Dieseltreibstoff kann es von erheblichem Vorteil sein der Glyoxallösung reines Wasser beizumengen, da eine Wasser-Diesel-Emulsion im Brennraum durch die Einspritzdüse offensichtlich besser zerstäubt wird, wodurch die Verbrennung homogener abläuft und daher ebenfalls eine Reduktion der Schadstoffemissionen berichtet wurde. Es ist daher von besonderem Vorteil, die Glyoxallösung zu verdünnen und mit bis zu 80% Wasseranteil in bis zu 15 Volumenprozent dem Dieselkraftstoff zuzufügen. Dabei wird vorzugsweise Emulgator und Stabilisator aus der Gruppe Sorbitanmonooleat, Fettalkoholethoxylat und Polyisobuten oder Mischungen davon in einer Menge von 0,1 bis 2 % des H20 zugemischt, wobei das Sorbitanmonooleat vorzugsweise zwei Drittel des Emulgators ausmachen sollte. Es entsteht eine langzeitstabile Wasser/Kraftstoff-Emulsion, sofern eine Wasser/Keton-Mischung im Verhältnis 1 : 2,5 oder höher verwendet wurde.
Bei Verwendung der oben beschriebenen Glyoxalacetale als Kraftstoffadditive genügt ein Drittel Volumenanteil Aceton mit den entsprechenden Volumenanteilen oben beschriebener Alkohole um den allmählich einsetzenden Zerfall der Acetale risikofrei zu gestalten.
Die beschriebene Additivmischung kann bis zu 10% Volumenanteilen dem jeweiligen Kraftstoff zugesetzt werden, sei es Benzin als Vergaserkraftstoff oder Dieselöl. Besonders vorteilhaft ist die Verwendung eines derartigen Additivgemisches mit einem Volumenanteil von 1 :1000 bis 1 :100. In dieser Größenordnung werden Reduktionen von Kohlenmonooxid unverbrannten Kohlenwasserstoffen und Absenken von NOx beobachtet wie sie früher bereits in PCT/EP 99/06949 beschrieben wurden, bei Kontrollen mit Dieselmotoren wurden von unabhängigen Testinstituten (Automotive Testing and Development Services Inc., Ontario, California 91761) jedoch deutlich höhere signifikante Senkungen von Rußanteilen bis zu 54% festgestellt bei einem Mischungsverhältnis Kraftstoff zu Additiv 500 : 1.
Testergebnisse mit einem 1999 Freightliner FL70 LKW mit Caterpillar Turbodieselmotor, Typ 3126 und dem Additiv gemäß Neuerung
Test Testidenti- THC NOx CO Opazität Verbrauch Rußanteile fikationsnr. (Trübung) (FE) (PM)
B-1 N2C0453 0,173 9,91 2,325 4,5 7,922 0,212 B-2 N2C0454 0,167 10,588 2,369 3,97 7,808 0,21
Mittelwerte 0,170 10,249 2,347 4,235 7,865 0,211
A-1 N2C0456 0,153 10,418 2,341 4,2 7,548 0,097 A-2 N2C0457 0,175 10,065 2,304 4,23 7,459 0,097
Mittelwerte 0,164 10,242 2,323 4,215 7,504 0,097
Delta 4% 0% 1% 0% 5% 54% Testergebnisse mit einem 1996 Dodge RAM 2500 Pickup LKW mit Cummins Turbodieselmotor, Typ 12valve 5.9L und dem Additiv gemäß Neuerung
Test Testidenti- THC NOx CO Opazität Verbrauch Rußanteile fikationsnr. (Trübung) (FE) (PM)
B-1 N2C0437 0,197 7,439 1,066 77,6 16,219 0,172 B-2 N2C0439 0,237 7,846 1 ,43 77,8 16,08 0,09 B-3 N2C0440 0,245 7,358 0,919 75,9 16,396 0,063
Mittelwerte 0,226 7,548 1 ,138 77,100 16,232 0,108
A-1 N2C0441 0,202 6,59 0,857 81 ,1 16,278 0,063 A-2 N2C0442 0,145 6,628 1 ,232 74 16,238 0,093 A-3 N2C0443 0,216 6,828 0,75 72,6 16,307 0,055
Mittelwerte 0,188 6,682 0,946 75,9 16,274 0,070
Delta 17% 11% 17% 2% 0% 35%
In den vorstehenden Tabellen bedeutet THC = unverbrannte Kohlenwasserstoffe, NOx = Stickoxide, FE = Gallonen PM = Partikel als Trübwert k [nrf1]
Das Verfahren hat aber gegenüber dem früher beschriebenen den Vorteil der wesentlich billigeren Herstellung aufgrund der einfachen Mischbarkeit, der Risikomi- nimierung durch die Fähigkeit zur Wasseraufnahme beim Acetalzerfall, sowie den Vorteil der besseren Energieverwertung durch die Verwendung energiereicher Substanzen wie Aceton und der beschriebenen Alkohole bei gleichzeitiger Vermeidung relativ reaktionsträger Stoffe wie die bereits beschriebenen Emulgatoren und Lösungsvermittler. Die Verwendung von Aceton und Isopropylalkohol ist aufgrund ihres Verdampfungsdrucks in Vergaserkraftstoffen außerdem günstiger. Bei mikroskopischer Kontrolle eines 6%igen Additiv-Benzin-Gemisches mit Glyoxal, H20, Aceton und Isopropylalkohol zeigt es sich, daß die wäßrige Glyoxallösung im Kraftstoff feinstdispers verteilt ist, obwohl das Kraftstoff-Additiv-Gemisch makroskopisch vollständig klar ist und keinen milchig opaleszenten Schimmer zeigt. Man muß darüber hinaus der wäßrigen Glyoxallösung aufgrund ihrer Aldehydeigenschaft eine biozide Wirkung zuerkennen beispielsweise in großvolumigen Dieseltanks, etwa um Bewuchs durch die sogenannte Dieselalge zu hemmen. Das Verfahren hat darüber hinaus den Vorteil, daß ausschließlich großtechnische Massenprodukte Anwendung finden.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Reduktion der Schadstoffemission bei Verbrennungskraftmaschinen mit Mineralöl-Kraftstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß 0,1 bis 5 % Glyoxal in wäßriger Lösung oder 0,05 bis 2 % Acetale des Glyoxals mit Alkoholen von 1 bis 4 C-Atomen in einem Additivgemisch aus Keton mit 3 bis 9 C-Atomen und einem ein- oder mehrwertigen, linearen oder verzweigten Alkohol mit 1 bis 6 C-Atomen dem Kraftstoff zugefügt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis des Volumens der wäßrigen Glyoxallösung zu Keton und zu Alkohol wie
1 : 2 bis 5 : 1 bis 5 ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkoholanteil des Additivs aus Methanol und Ethanol oder Isopropanol oder Mischungen daraus besteht.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß bei Verwendung einer wäßrigen Glyoxallösung zusätzlich ein Lösungsvermittler verwendet wird, der aus Sorbitanmonooleat, Fettalkoholethoxylat und Po- lyisobuten ausgewählt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß bei Verwendung von Glyoxalacetalen dem Kraftstoff eine Mischung aus Glyoxal. Keton und Alkohol im Verhältnis von 1 : 0,2 bis 5 : 0,2 bis 5 Vol.-% zugemischt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß bei Einsatz eines Additivgemisches aus wäßriger Glyoxallösung und Glyoxalace- talen dieses Gemisch in Keton und Alkoholen gelöst wird, bevor es dem Mineralölkraftstoff zugesetzt wird.
Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Additivgemisch dem Kraftstoff in einem Verhältnis von 1 : 10 bis 1 : 10.000, vorzugsweise 1 : 100 bis 1 : 1.000, zugegeben wird
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