WO2002015304A2 - Verfahren zur abtrennung von kohlendioxid aus einem gemisch von wasser und brennstoff sowie zugehörige vorrichtung - Google Patents

Verfahren zur abtrennung von kohlendioxid aus einem gemisch von wasser und brennstoff sowie zugehörige vorrichtung Download PDF

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Definitions

  • the invention relates to a method for separating carbon dioxide from a mixture of water and fuel, in particular from a water / fuel mixture present in a fuel cell.
  • the invention also relates to a device with means for carrying out the method, with a separation system for separating carbon dioxide from a water / fuel mixture.
  • the fuel is preferably, but not exclusively, methanol.
  • Fuel cells are operated with liquid or gaseous fuels. If the fuel cell works with hydrogen, a hydrogen infrastructure or a reformer is required to generate the gaseous hydrogen from the liquid fuel.
  • Liquid fuels are e.g.
  • the liquid / gas mixture is cooled well below the boiling point of methanol, the carbon dioxide is bubbled out on an active surface and then the liquid / gas mixture is separated in a container.
  • valuable fuel is removed from the fuel cell system without being used and, if not converted by catalytic combustion in carbon dioxide and water with additional air on a catalyst, released into the environment.
  • the emission of methanol is subject to the same requirements as that of internal combustion engines and must therefore be added to the total value of the hydrocarbons.
  • the object of the invention is therefore to specify a method with which the separation of carbon dioxide from a water / fuel mixture is improved, and to provide an associated device.
  • a separation system is used for the separation, which works on the principle of the fuel cell.
  • the loss of fuel is avoided by turning the current disadvantage of the fuel and water permeable membrane in a fuel cell to an advantage. Further details and advantages of the invention result from the description of exemplary embodiments.
  • the invention is described in detail on the basis of a DMFC in which methanol is used as fuel.
  • MEA Membrane Electrolyte Assembly
  • MEA Membrane Electrolyte Assembly
  • methanol- and water-permeable membrane which is chemically described by polyperfluoroalkysulfonic acid.
  • Nafion a membrane which is chemically described by polyperfluoroalkysulfonic acid.
  • Nafion a membrane which is available under the trade name Nafion.
  • the Nafion membrane Usually characterized by their equivalent weight, with the so-called NaFion 117 membrane usually being used especially in DMFC fuel cells, which are hydrophobicized for use in the fuel cell.
  • anode liquid in this method is passed through a further cell or cells with a Nafion membrane, which can also be thinner than the usual Nafion 117 membrane, ie Nafion 115 or Nafion 112. Also Nafion material lower equivalent weight 105 or 102 is conceivable.
  • the anode liquid is passed into this cell or the additional unit of cells in the case of larger stacks and operated at the highest possible current densities.
  • the cathode is supplied with air, so the cell itself ensures the current flow. Due to the high current densities, electro-osmosis is particularly pronounced and the methanol is conveyed to the cathode together with the water. A liquid enriched with carbon dioxide then remains on the anode. In this way, the carbon dioxide is completely removed from the liquid transported to the cathode Cut. The resulting liquid can now be used again in the stack's anode circuit. The remaining liquid on the anode of the separation system, which is enriched with carbon dioxide, can be separated more easily into gas and water in a gas separator. The anode liquid can circulate in this additional unit and the cathode liquid formed is recovered as a water / methanol mixture.
  • the cell voltage should be as low as possible and the current density as high as possible so that the energy required for electroosmosis is as low as possible.
  • the method described is particularly interesting when a membrane is used in a DMFC fuel cell that is considerably less permeable to ethanol and water than the Nafion membrane in the exchanger. It is then also possible to use proton-conductive membranes other than Nafion in the separation system.
  • the currently essential disadvantage of the DMFC the membrane that is too permeable, is thus turned to advantage.
  • Such a device can be used directly in a fuel cell system as an additional unit or cell arrangement.
  • the problem solution described above using a DMFC operated with methanol as fuel to separate carbon dioxide from the water / fuel mixture can also be transferred to fuel cells operated with other fuels.

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Abstract

Speziell in einer Brennstoffzelle soll aus dem dort vorliegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch Kohlendioxid abgetrennt werden. Erfindungsgemäß wird zur Abtrennung eine Trennanlage verwendet, die nach dem Prinzip der Brennstoffzelle arbeitet, wobei eine brennstoff- und wasserdurchlässige Membran vorhanden ist. Bei der zugehörigen Vorrichtung ist eine als Trennanlage verwendete Brennstoffzellen-Einheit Teil der Gesamtanlage.

Description

Beschreibung
Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Brennstoff sowie zugehörige Vorrichtung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch aus Wasser und Brennstoff, insbesondere aus einem in einer Brennstoffzelle vorliegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch. Daneben bezieht sich die Erfin- düng auch auf eine Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens, mit einer Trennanlage zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Wasser-/Brennstoff-Gemisch. Bei der Erfindung ist der Brennstoff vorzugsweise, aber nicht ausschließlich Methanol.
Brennstoffzellen werden mit flüssigen oder gasförmigen Brennstoffen betrieben. Sofern die Brennstoffzelle mit Wasserstoff arbeitet, ist eine Wasserstoff-Infrastruktur oder ein Reformer zur Erzeugung des gasförmigen Wasserstoffes aus dem flüs- sigen Brennstoff notwendig. Flüssige Brennstoffe sind z.B.
Benzin, Ethanol oder Methanol. Eine sog. DMFC („Direct Methanol Fuel CellΛ) arbeitet direkt mit Methanol als Brennstoff. Funktion und Status der DMFC sind im Einzelnen in „VIK-Be- richte*, Nr. 214 (Nov. 1999), Seiten 55 bis 62, beschrieben'.
Die Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Methanol ist ein wesentliches Problem bei der Zirkulation der Anodenflüssigkeit der methanol-betriebenen Brennstoffzelle. Es soll bei möglichst hoher Temperatur - wenn möglich der Betriebstemperatur der Brennstoffzelle - das gasförmige Kohlendioxid von dem flüssigen Methanol-/Wasser-Gemisch getrennt werden. Eine möglichst hohe Temperatur ist wünschenswert, da die Löslichkeit von Kohlendioxid mit steigender Temperatur abnimmt und der Aufwand zur Kühlung des Flüssigkeits- ge ischs nicht erforderlich ist, sondern nur den Wirkungsgrad des Gesamtsystems mindert. Da aber das Kohlendioxid ohne eine zusätzliche Kühlung eine große Menge Methanol austrägt, was durch den hohen Partialdruck des Methanols (Siedepunkt Ts = 65 °C) bedingt ist, wird eine zusätzliche Kühlung des Flüs- sigkeitsgemischs notwendig.
Beim Stand der Technik wird das Flüssigkeit-/Gas-Gemisch deutlich unter den Siedepunkt von Methanol abgekühlt, das Kohlendioxid an einer aktiven Oberfläche zum Ausperlen gebracht und dann das Flüssigkeit-Gasgemisch in einem Behälter getrennt. Damit ist im Gasraum grundsätzlich immer eine gas- förmige Menge Methanol vorhanden, die bei der jeweiligen Temperatur durch den Partialdruck des Methanols und das Verhältnis von Partialdruck zu Gesamtdruck gegeben ist. Dadurch wird aber wertvoller Brennstoff aus dem Brennstoffzellen-System ohne Nutzung herausgeführt und, wenn nicht durch katalytische Verbrennung in Kohlendioxid und Wasser mit zusätzlicher Luft an einem Katalysator umgesetzt, an die Umgebung abgegeben. Die Emission von Methanol unterliegt den entsprechenden Auflagen wie die von Verbrennungsmotoren und muss daher zum Gesamtwert der Kohlenwasserstoffe hinzugerechnet werden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben, mit dem die Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Wasser-/ Brennstoff-Gemisch verbessert wird, und eine zugehörige Vorrichtung zu schaffen.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß bei einem Verfahren der eingangs genannten Art durch die Maßnahme des Patentanspruches 1 gelöst..Eine zugehörige Vorrichtung ist durch den Patentanspruch 7 gekennzeichnet. Vorteilhafte Weiterbildungen des Verfahrens und der zugehörigen Vorrichtung sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche.
Bei der Erfindung wird zur Abtrennung eine Trennanlage verwendet, die nach dem Prinzip der Brennstoffzelle arbeitet. Der Verlust von Brennstoff wird dadurch umgangen, dass der derzeitige Nachteil der brennstoff- und wasserdurchlässigen Membrane in einer Brennstoffzelle zu einem Vorteil gewendet. Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen. Die Erfindung wird im Einzelnen anhand einer DMFC, bei der als Brennstoff Methanol verwendet wird, beschrieben.
Wesentlicher Teil einer Brennstoffzelle ist die Membran-Elektrolyt-Einheit (MEA = Membrane Electrolyte Assembly, welche eine spezifische methanol- und wasserdurchlässige Membrane aufweist, die chemisch durch Polyperfluoralkysulfonsäure umschrieben wird. Eine solche Membran ist unter dem Handelsnamen Nafion erhältlich. Die Nafion-Membrane werden üblicherweise durch ihre Äquivalentgewicht charakterisiert, wobei speziell bei DMFC-BrennstoffZeilen üblicherweise die sog. Na- fion 117-Membran zum Einsatz kommt. Für die Verwendung in der Brennstoffzelle werden diese Membranen hydrophobiert .
Es ist nunmehr vorgesehen, dass die Anodenflüssigkeit bei diesem Verfahren durch eine weitere Zelle oder weitere Zellen mit einer Nafion Membrane geleitet wird, die auch dünner sein kann als die übliche Nafion 117-Membrane, also Nafion 115 oder Nafion 112. Auch Nafion-Material mit geringerem Äquivalentgewicht also 105 oder 102 ist denkbar.
Je geringer der Widerstand der zusätzlichen Zelle, umso geringer ist der Aufwand für die Trennung. In diese Zelle oder die zusätzlichen Einheit von Zellen bei größeren Stacks wird die Anodenflüssigkeit nach dem Durchlaufen der Anoden geleitet und bei möglichst hohen Stromdichten betrieben.
Die Kathode wird wie der Stack mit Luft versorgt, damit sorgt die Zelle selbst für den Stromfluss. Durch die hohen Stromdichten ist die Elektroosmose besonders ausgeprägt und das Methanol wird zusammen mit dem Wasser zur Kathode gefördert. Auf der Anode bleibt dann eine an Kohlendioxid angereicherte Flüssigkeit zurück. Das Kohlendioxid wird auf diese Weise vollständig von der zur Kathode transportierten Flüssigkeit getrennt. Die dadurch gewonnene Flüssigkeit kann nun im Ano- denkreislauf des Stacks erneut eingesetzt werde. Die verbleibende Flüssigkeit auf der Anode der Trennanlage, die mit Kohlendioxid angereichert ist, kann so in einem Gasabscheider leichter in Gas und Wasser getrennt werden. Die Anodenflüssigkeit kann in diesem Zusatzaggregat zirkulieren und die gebildete Kathodenflüssigkeit wird als Wasser-/Methanol-Gerαisch zurückgewonnen. Die Zellspannung sollte dabei so niedrig wie möglich und die Stromdichte so hoch wie möglich sein, damit der Energiebedarf für die Elektroosmose möglichst gering ist.
Das beschriebene Verfahren ist dann besonders interessant, wenn in einer DMFC-Brennstoffzelle eine Membran verwendet wird, die erheblich weniger ethanol- und wasserdurchlässig ist als die Nafionmembran im Austauscher. Es ist dann auch möglich, andere protonenleitfähige Membranen als Nafion in der Trennanlage zu verwenden.
Bei der beschriebenen Vorrichtung wird also der zur Zeit we- sentliche Nachteil der DMFC, die zu durchlässige Membran, zum Vorteil gewendet. Eine solche Vorrichtung kann direkt in einem Brennstoffzellen-System als zusätzliche Einheit bzw. Zellanordnung eingesetzt werden.
Die vorstehend anhand einer mit Methanol als Brennstoff betriebenen DMFC beschriebene Problemlösung, Kohlendioxid aus dem Wasser/Brennstoff-Gemisch abzutrennen, lässt sich auch mit anderen Brennstoffen betriebene Brennstoffzellen übertragen.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Brennstoff, insbesondere aus einem in einer Brennstoffzelle vorliegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , .dass zur Abtrennung eine Trennanlage verwendet wird, die nach dem Prinzip der Brennstoffzelle mit Anode und Kathode arbeitet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Brennstoff Methanol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Methanol zusammen mit dem Wasser zur Kathode gefördert wird und dass an der Anode eine an Kohlendioxid angereicherte Flüssigkeit zurückbleibt.
4. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Anodenflüssigkeit durch eine Membrane geleitet wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die an der Anode der Trennanlage verbleibende Flüssigkeit, die mit Kohlendioxid angereichert ist, in einem Gasabscheider in Gas und Wasser getrennt wird.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a - d u r c.h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Anodenflüssigkeit zirkuliert und dass die gebildete Kathodenflüs- sigkeit als Wasser-/Methanol-Gemisch zurückgewonnen wird.
7. Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 6, mit einer Trennanlage zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Was- ser-/Methanol-Gemisch, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Trennanlage nach dem Prinzip einer Brennstoffzelle arbeitet.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Brennstoffzelle eine protonenleitfähige Membrane aufweist.
9. Vorrichtung nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die protonenleitfähige Membrane ein Äquivalentgewicht unter 120, insbesondere unter 110, hat.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 8 oder 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Membrane aus einem Material auf der Grundlage von Polyperfluoralky- sulfonsäure besteht.
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