WO2000058974A1

WO2000058974A1 - Procede d'exploitation d'un reacteur

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Publication number: WO2000058974A1
Application number: PCT/JP1999/001560
Authority: WO
Inventors: Yooichi Wada; Shunsuke Uchida; Atsushi Watanabe; Hideya Anzai; Masanori Sakai; Kazuhiko Akamine; Michiyoshi Yamamoto; Masato Nakamura
Original assignee: Hitachi, Ltd.
Priority date: 1999-03-26
Filing date: 1999-03-26
Publication date: 2000-10-05
Also published as: EP1168371A1; JP3941392B2

Description

明細書

原子炉運転方法技術分野

本発明は、沸騰水型原子炉（以下、 B W Rという）の運転方法に関わり、特に原子炉に水素を注入して運転する方法に関する。背景技術

B W Rでは、原子炉圧力容器内の下部の構造材における応力腐食割れ (以下、 S C C という）の発生及び進展を抑制するために、水素注入が採用されている。これまで、国内外の数十のプラントで水素注入が実施されている。

水素注入に関する第 1 の従来技術として、特開平 4— 274800 号公報に . 原子炉一次冷却系に水素及びアルカリを注入して、材料の腐食抑制と主蒸気系の線量率の低減を図る技術が記載されている。同公報には、アルカリ注入によって液相の P Hがアルカリ性になることにより、放射性窒素の気相への移行割合が減少することも記載されている。

第 2 の従来技術として、特開平 7— 287094号公報に、 p Hが 6 〜 1 0，溶存酸素濃度（以下、単に酸素濃度という）が 1 5 0 ppb 以下の条件で炉水中に水素及びアルカリを注入して、少ない水素注入量で S C Cの発生を抑制する技術が記載されている。同公報には、 S C Cの抑制効果が得られる範囲として、酸素濃度 5 0 ppb の場合 p H 6 〜 1 0 , 酸素濃度 1 0 0 ppb の場合 p H 7 〜 1 0 ，酸素濃度 1 5 0 ppb の場合 p H 8 〜 9 も記載されている。

第 3 の従来技術として、特開平 8— 297195 号公報に、原子炉冷却水中に水素及び Z n を注入し、炉水の p Hを 7 〜 9 に調整して、原子炉冷却水と接するプラント構成部材の腐食を抑制する技術が記載されている。第 4の従来技術として、特開平 9一 264988 号公報に、ホウ酸等の緩衝剤を炉水中に注入することにより、炉水中の金属部品の亀裂内の高温水の p Hを 6 . 0 〜 8 . 0 の範囲内に変化させて、亀裂の成長を低減する技術が記載されている。

上記第 1 〜第 3 の従来技術では、炉水の p Hをアルカリ側に調整して水素を注入しているが、これらの制御を実施する時期については、考慮されていない。ま、第 4の従来技術の場合、炉水の p Hの制御を実施する時期については考慮されていないし、水素注入との組み合わせについても考慮されていない。

即ち、上記従来技術の場合、炉水の P Hをアルカリ側に調整しつつ水素を注入する際に、これらの制御を実施すべき適切な時期も考慮して、 S C Cの発生及び進展を効果的に抑制することまではできなかった。発明の開示

本発明の目的は、炉水の P Hをアルカリ側に調整しつつ水素を注入する制御を適切な時期に実施することにより、主蒸気系の線量率を増大させずに、 B W Rの原子炉構造材の S C Cの発生及び進展を効果的に抑制でき、炉水の放射能を低減できる原子炉運転方法を提供することにある , 上記目的を達成するための第 1 の発明では、沸騰水型原子炉の炉水の P Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 P Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 8 . 5 < p H≤ 9 の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転まで 7 < p H≤ 8 . 5 の範囲内の相対的に低いレペルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、前記運転サイクルを通して 3 0 ~ 1 0 0 ppb の範囲内に制御する。

第 2の発明では、沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 p Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 8. 5 < p H≤ 9 の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転まで 7く p H≤ 8. 5 の範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サィクルのほとんどの期間は 3 0〜 1 0 0 ppb の範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大する。

第 3の発明では、沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 p Hを、 1 つの運転サイクルを通して 7 < p H ≤ 8. 5 の範囲内に制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サイクルのほとんどの期間は 3 0〜 1 0 0 ppbの範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大する。

第 4の発明では、沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 p Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 7 < p H≤ 9の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転までは前記範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、前記運転サイクルを通して 3 0〜 1 0 0ppb の範囲内に制御する。

第 5の発明では、沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアル力リ側に制御し W

4 且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 P Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 7 < p H≤ 9の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転までは前記範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サイクルのほとんどの期間は 3 0〜 1 0 0 ppb の範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大する。

ここで、水素注入に伴う再結合反応について説明する。炉水に水素が注入されると、原子炉炉心周りのダウン力マ部で、水素が酸素及び過酸化水素と再結合する。この再結合反応は、放射線照射の作用により生成する 0 H等の反応性に富むラジカル種が、触媒のように作用することによリ速やかに進行する。

この再結合反応により、ダウン力マ部よリも下流の再循環系及び原子炉圧力容器の下部プレナムにおける酸素及び過酸化水素の濃度は低下する。酸素及び過酸化水素の濃度が低下することにより、原子炉構造材の腐食電位（ E C P ) も低下する。

原子炉内の各部位の水素注入効果はダウン力マ部の水素濃度で決まるため、水素注入量の指標としては、以下の炉心換算水素濃度（ダウン力マ部での水素濃度） [ H₂]_{e i f} を採用すべきである。

[ H₂]_{e f f} = (給水の水素濃度）（給水流量）/ (炉心流量）本発明者らは、炉水の P Hをアルカリ側に制御することにより、中性の場合に比べて水素注入による再結合反応が促進することを、解析によリ見出した。この新たな知見を、第 9図を用いて説明する。第 9図は、炉水の室温 p H (以下、単に p Hという）を 7〜 9の範囲内で変えた場合における、給水水素濃度と炉水の実効酸素濃度との関係を求めた解析結果である。

実際に測定される酸素濃度には、元々存在する酸素と過酸化水素の分解により生じた酸素が含まれる。このため、測定可能な酸素濃度として、以下の実効酸素濃度 [ 0₂]_{e f} ί を用いる。

[ 0₂]_{e ( f} = (酸素濃度） + (過酸化水素濃度） Z 2

炉水の p Hを制御しない場合、現実の B W Rでは炉水の p Hはほぼ 7 である。第 9図に示すように、炉水の実効酸素濃度は、給水水素濃度の増加に伴って低下する。 p H = 8 における炉水の実効酸素濃度は、 p H = 7の場合よりも若干低下する。 p H = 9 における炉水の実効酸素濃度は、特に給水水素濃度が 0. 3 ppm以上になると、 p H = 7の場合よりも著しく低下する。

これまでの知見から、実効酸素濃度が 2 0 ppb 以下になると、原子炉構造材であるステンレス鋼の S C Cの発生及び進展が抑制される。第 9 図から、給水水素濃度が 0. 3 ppm以上になれば、実効酸素濃度が 2 0 ppb以下になることが解る。 p Hをパラメータにして調べた結果、 8. 5 < P H < 9の範囲内において、炉水の実効酸素濃度が p H = 7の場合よリも著しく低下することが判った。

従って、第 1及び第 2の発明のように、炉水の室温 p Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 8. 5 < p H≤ 9 の範囲内に制御し、その後停止運転まで 7 < p H≤ 8. 5 の範囲内に制御することにより、炉水の実効酸素濃度を効果的に低減し、 S C Cの発生及び進展を効果的に抑制できる。第 4及び第 5の発明でも、室温 p Hの相対的に高いレベル及び相対的に低いレベルを適切に選定することにより、同様な効果が得られる。

この実効酸素濃度の低減効果は、以下の理由による。水素注入による再結合反応としては、以下の反応が生じる。

0₂ + 2 H₂ → 2 H₂0 (ィ匕 1 )

H₂0₂ + H₂ → 2 H₂0 (ィ匕 2 ) 中性の水質（ p H = 7 ) では、過酸化水素の再結合反応である化学式 2は、酸素の再結合反応である化学式 1 よりも反応が遅い。このために、水素注入時の炉水中には、低濃度の過酸化水素が存在することになる。

P Hをアルカリ側にすると、以下の平衡反応により過酸化水素の右辺への解離が進むために、 H 0₂—の濃度が増える。

H ₂0₂ = H 0 — + H （ィ匕 3 ) このとき、 H 0₂—は以下の反応を介して H 0₂を生成する。

H 0₂- + O H → H 0₂ + O H- (化 4 ) この反応の反応速度定数は、過酸化水素が O Hや Hと反応する場合よりも 2桁大きい。従って、中性の水質よりも H 0₂ の生成が速くなるので、再結合効率が高くなる。

この結果、水素注入と P Hの弱アルカリ制御の併用により、炉水での酸素及び過酸化水素と水素との再結合反応が促進され、水素注入単独の場合（ p H = 7の場合）よりも大きな再結合効果が得られる。この再結合反応の促進効果により、炉水の実効酸素濃度を低くするために必要な水素注入量（水素濃度）を低減できる。

一方、水素注入では、水素注入量の増加に伴い蒸気中への^{1 6} N (放射性の窒素）の移行量が増加して、主蒸気系の線量率が上昇する。また、炉水の室温 p Hが高くなリ過ぎる（例えば、 9以上）と、炉水中の²⁴ N a などの放射性物質量が増大し、これが蒸気に同伴して主蒸気系の線量率を上昇させる。また、このような高い p Hの条件下では、燃料被覆管の腐食が加速する可能性もある。これに対して、第 1 及び第 2 の発明のように、炉水の室温 p Hを弱ァルカリ（ 7 < p H≤ 9 ) の範囲内で制御することにより、必要な水素注入量（水素濃度）を低減できるので、 P Hの弱アルカリ制御を併用しない場合よりも主蒸気系の線量率を低減できる。

特に、起動運転の初期は炉水温度が低く蒸気がほとんど発生していないので、炉水の室温 p Hを 8 . 5 < p H < 9 の範囲内の高いレベルにしても、炉水中の放射性物質が蒸気に同伴して主蒸気系に至ることはほとんどない。水素注入による再結合反応の促進効果は、炉水の室温 p Hを高いレベルにすることによって一段と著しくなる。即ち、主蒸気系の線量率を上昇させずに、再結合反応を効果的に促進して、 S C Cの発生及び進展を効果的に抑制できる。

また、第 2 ，第 3及び第 5 の発明のように、炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く運転サイクルのほとんどの期間は 3 0 - 1 0 0 pp b の範囲内に制御し、定格運転時の短期間には 1 0 0 〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大することによリ、水素注入による再結合反応を定格運転中の短期間に促進して、 S C Cの発生及び進展を効果的に抑制できる。

この場合、水素濃度を増大させた短期間の間は、主蒸気系の線量率が上昇するが、この線量率が上昇する区域における工事等をこの短期間を避けて実施することにより容易に対応できる。しかも、この短期間を除くほとんどの期間は水素濃度が低いレベルにあるので、主蒸気系の線量率の上昇は余り問題にはならない。

実際には、水素注入と P Hの弱アルカリ制御の併用による主蒸気系の線量率の低減効果があるので、上記短期間を例えば 1 〜 2 日程度にすれば、 p Hの弱アルカリ制御を併用しない場合に比べて、主蒸気系の線量率を低減できる。以上説明したように、炉水の実効酸素濃度を目標にすることによって水素注入量を減らせるので、現状以上に主蒸気系の線量率を増大させない範囲で、原子炉の運転が可能となる。また、現状と同じ水素注入量で原子炉を運転する場合、炉水中の酸素濃度及び過酸化水素濃度が現状よリも低くなるので、腐食電位の低下量は大きくなる。

次に、腐食電位に対する P Hの影響を説明する。酸素及び過酸化水素の還元反応は、以下の化学式 5及び 6で示される。

0₂ + 4 H ⁺ + 4 e " → 2 H₂0 (ィ匕 5 )

H₂0₂ + 2 H⁺+ 2 e _ → 2 H₂0 (ィ匕 6 ) 何れの式も、左辺にプロトン（ H+ ) が関与しているので、 p Hに対する依存性を持つ。炉水の p Hが高くなるとプロトン濃度が減少するので、左辺から右辺への反応は抑制される。このため、水素注入にょリ炉水の実効酸素濃度が低下している条件では、腐食電位の低下量は一段と大きくなる。これからも、上記した S C Cの発生及び進展の抑制効果が得られることが解る。

次に、原子炉構造材表面のき裂内部の P Hについて説明する。主蒸気系の線量率の増大を抑制するために水素注入量を制限し過ぎると、炉水の実効酸素濃度が高くなり、腐食電位も高くなる。一方で、第 1 0図に示すように、原子炉構造材のき裂部では、き裂の内表面で酸素が消費される。このとき、酸素はき裂の外部からの拡散のみで供給される。従つて、き裂開口部からき裂先端部に向かうほど酸素濃度が低下し、き裂先端部では酸素濃度がほぼゼロとなる。このため、き裂先端部での局所的な腐食電位は、き裂開口部に比べて低くなる。

この結果、き裂先端部からき裂開口部に向けて原子炉構造材中を電子 ( e - ) が移動し、き裂先端部では電子が欠乏する。この電子を供給するために、き裂先端部では、以下の化学式で示すように、金属（ M ) がき裂内の水中へ金属イオン（Μ^π+) として酸化溶解する。また、金属ィオンの一部は、水との反応により加水分解して、酸化被膜を形成する。

Μ → Μ^η十 + n e— (ィ匕 7 )

Mⁿ⁺ + m H₂0 → M(O H)ⁿ- ^m + m H⁺ (ィ匕 8 ) 化学式 7及び 8 において、 nは金属がイオン化する時に放出する電子のモル数であり、 mは金属イオンと水との加水分解の時に反応する水のモル数である。

金属が酸化溶解して水と加水分解する結果、き裂先端部の水中ではプ口トン（ H+ ) が生成する。これらの金属イオンとプロトンの持つ正電荷に対して電気的中性を保つように、き裂開口部から炉水中のァニオンがき裂先端部に向かって流入する。

炉水中のァニオンとしては、 H⁺ と平衡して存在する O H— が主体であるが、樹脂等から炉水中に流入した S 0₄ ²—， N 0₃- 等も存在する。き裂開口部とき裂先端部の電位差によリ、これらのァニオンがき裂開口部からき裂先端部に流入して濃縮され、き裂先端部の p Hが酸性側にシフ卜する。これがき裂を進展させる原動力と考えられる。

一方、水素注入によって炉水中の C r O — などの 6価のクロムが 3 価のクロム（ C r ³⁺) に変った場合、カチオン樹脂の炉水への流入を阻止することによって炉水の P Hはほぼ中性になる。更に、炉水を弱アルカリに制御することによって、炉水中には過剰の 0 H が存在することになる。

この場合、き裂開口部とき裂先端部の電位差によって、き裂開口部からき裂先端部に流入するァニオンは O H— のみとなる。この O H— の流入によって、き裂先端部の p Hはアルカリ側にシフトする。従って、前記した水素注入と P Hの弱アルカリ制御の併用により、き裂の進展を効果的に抑制できる。

次に、炉水の放射能の低減効果について説明する。原子炉内で燃料棒表面に析出している放射性クラッドから炉水に溶出する ⁶° C 0等の放射性物質の溶出速度は、炉水の p Hに依存する。炉水の p Hと C oの溶出速度との関係を、第 1 1 図に示す。同図では、放射性クラッドとして、 C o Oと C o F e ₂0₄を示している。

第 1 1 図に示すように、 C oの溶出速度は、炉水の室温 p Hが酸性側では大きく、ァルリ側になるほど急激に低下することが解る。従って、炉水の室温 P Hを弱アルカリに制御することにより、炉水の放射能を低減することができる。この結果、原子炉の線量率を低減できる。

更に、第 1 1 図に示すように、ジルカロイの腐食速度は、炉水の室温 p Hが 9 よりも高くなると、 p H = 7の場合に比べて高くなる。本発明の場合、炉水の室温 p Hを弱アルカリ（ 7 < p H≤ 9 ) の範囲内で制御することにより、ジルカロイ製の燃料被覆管の腐食を、 p H = 7の場合と同程度に抑制できる。図面の簡単な説明

第 1 図は、 B WRに本発明を適用した第 1 実施例の原子炉運転方法を示す図である。

第 2図は、第 1 実施例の原子炉運転方法を適用する BWRの一次冷却系の系統図である。

第 3図は、炉水の N a濃度と p Hとの関係を求めた解析結果を示す図である。

第 4図は、 BWRに本発明を適用した第 2実施例の原子炉運転方法を示す図である。

第 5図は、第 2実施例の原子炉運転方法を適用する BWRの一次冷却系の系統図である。

第 6図は、第 2実施例の運転方法における炉水とき裂先端部の p Hの時間変化を模式的に示す図である。

第 7図は、 BWRに本発明を適用した第 3実施例の原子炉運転方法を示す図である。

第 8図は、第 3実施例の原子炉運転方法を適用する BWRの一次冷却系の系統図である。

第 9図は、給水水素濃度と炉水の実効酸素濃度との関係を求めた解析結果を示す図である。

第 1 0図は、き裂内部の p Hの説明図である。

第 1 1 図は、炉水の p Hと C oの溶出速度との関係を示す図である。発明を実施するための最良の形態

(第 1実施例）

第 1 図〜第 3図を用いて、本発明を沸騰水型原子炉（BWR)に適用した第 1実施例を説明する。第 1 図は、起動運転時から水素を炉水中に注入している BWRに本発明を適用した第 1 実施例の原子炉運転方法を示す図である。第 2図は、第 1実施例の原子炉運転方法を適用する B W R の一次冷却系の系統図である。第 3図は、炉水の N a濃度と p Hとの関係を求めた解析結果を示す図である。

第 2図に示すように、 BWRの一次冷却系は、復水系 1 ，給水系 2，原子炉圧力容器 3 ，再循環系 4，主蒸気系 5，タービン 6 ，復水器 7及び炉浄化系 1 7などから構成される。復水器 7 には、オフガス系 2 8が接続されている。

復水系 1 には、復水ポンプ 8及び復水脱塩器 9 が設置されている。ォフガス系 2 8 には、蒸気抽出器 2 7 及び再結合器 3 0 が設置されている。酸素注入装置 2 9 が、オフガス系 2 8 の復水器 7 と蒸気抽出器 2 7 の間の配管に接続されている。

給水系 2 には、低圧給水加熱器 1 0 ，高圧給水加熱器 1 1 及び給水ポンプ 1 2 が設置されている。水素注入装置 2 4が、給水系 2 の低圧給水加熱器 1 0 と給水ポンプ 1 2 の間の配管に接続されている。給水の水質を測定するための水質測定装置 2 0 が、高圧給水加熱器 1 1 と原子炉圧力容器 3 の間の配管に、サンプリング配管 1 9 を介して接続されている。炉浄化系 1 7 には、熱交換器 1 7 a，炉浄化系ボンプ 1 7 b及び炉浄化系脱塩器 1 8 が設置されている。水素注入装置 2 4 a及びアルカリ注入装置 3 2 が、炉浄化系 1 7 のうち給水系 2 に直接接続されている配管に接続されている。

炉水の腐食電位を測定するための腐食電位（ E C P ) センサ 2 5 が、ボトムドレン 1 6 に設置されている。 E C P以外の炉水の水質を測定するための水質測定装置 2 0 a及び 2 0 b が、ボトムドレン 1 6 のサンプリング配管 2 2及び炉浄化系 1 7 のサンプリング配管 2 1 にそれぞれ接続されている。

主蒸気系 5 にも、サンプリング配管 2 3 を介して水質測定装置 2 0 c が接続されている。水質測定装置 2 0 c は、蒸気を凝縮して生成した凝縮水の水質を測定するためのものである。主蒸気系 5 には、主蒸気系の線量率を測定するための線量率モニタ 2 6 も設置されている。

上記構成を備えた B W Rプラントでは、原子炉の炉心 1 3 で炉水が沸縢して生成した蒸気が、主蒸気系 5 を通ってタービン 6 を駆動し、電力を発生する。タービン 6 を出た蒸気は復水器 7 で凝縮され、この凝縮水が復水として復水系 1 を流れる。この復水は、低圧給水加熱器 1 ◦ , 給水ポンプ 1 2及び高圧給水加熱器 1 1 を通って、給水として給水系 2 から原子炉圧力容器 3 に戻る。炉水は、再循環ポンプ 4 a によって再循環系 4 を循環される。

蒸気にならなかった大部分の炉水は、原子炉圧力容器 3 の上部で蒸気と分離され、炉心 1 3 の周囲のダウン力マ 1 4 を通って原子炉圧力容器 3 の下方に流れる。この炉水は、再循環系 4 に流入し、再循環ポンプ 4 a によって再び炉心 1 3 に戻される。蒸気の生成により減少した炉水の分量が、給水の供給により補充される。

炉水を浄化するために、再循環系 4 と原子炉下部プレナム 1 5のボトムドレン 1 6 から炉水の一部が抜かれ、炉浄化系 1 7 に送られる。炉浄化系 1 7 では、炉水中の不純物イオンが炉浄化系脱塩器 1 8 により除去される。炉浄化系脱塩器 1 8 によつて浄化された炉水は、給水と混合され、原子炉圧力容器 3 に戻される。

給水の水質（溶存酸素濃度，溶存水素濃度， p H，導電率など）は、サンプリング配管 1 9 から採取した給水を減圧及び冷却して、水質測定装置 2 0 によリオンラインで測定される。炉水の水質は、サンプリング配管 2 1 及び 2 2から採取した炉水を減圧及び冷却して、水質測定装置 2 0 b及び 2 0 aによリオンラインで測定される。炉水の場合、 E C P センサ 2 5 によってその E C Pも測定されるので、酸素濃度と過酸化水素濃度の両方を定量することができる。

主蒸気系 5 では、サンプリング配管 2 3 から抽出した蒸気を凝縮し、この凝縮水を減圧及び冷却して、その水質が水質測定装置 2 0 c によりオンラインで測定される。以上説明したように、水質測定装置 2 0， 2 0 a〜 2 0 c は、水を減圧及び冷却することにより、室温〜約 5 0 °C の温度， 1 〜約 5気圧の圧力の条件下で水質を測定している。

以下、第 1 図を用いて第 1 実施例の運転方法を説明する。第 1 図で、横軸は原子炉の運転時間を示し、縦軸は炉水の温度， p H (室温 p H ) 及び水素濃度、並びに原子炉出力を示す。運転時間は、 1 つの運転サイクル期間に対する相対値で示している。 1 つの運転サイクルは、起動運転，定格運転及び停止運転からなる。定格運転時間は、起動運転及び停止運転の時間に比べて十分に長いので、第 1 図では一部を省略して示している。炉水の温度及び水素濃度、並びに原子炉出力は、定格運転時の値に対する相対値で示している。

起動運転では、原子力発電所内の電源などの設備，計測制御系，原子炉核計装装置及び原子炉制御装置のチェック，原子炉一次冷却系及びタ一ビン設備系の運転準備，制御棒駆動装置の運転，再循環ポンプの運転などを実施する。本実施例では、この起動運転の時期から炉水中へアルカリを注入することによって、炉水の p Hをアルカリ側に制御する。起動運転の初期には、水素注入装置 2 4 aから炉浄化系 1 7 に水素を連続して注入し、炉水の水素濃度が 3 0 - 1 0 0 pp b 程度の範囲となるように、バルブ 3 4 aの開度（水素の注入量）を調整する。また、アル力リ注入装置 3 2 から炉浄化系 1 7 にアルカリを連続して注入し、炉水の P Hが約 9 となるようにバルブ 3 5 の開度（アルカリの注入量）を調整する。炉水の水素濃度及び p Hは、水質測定装置 2 0 a又は 2 0 b を用いて測定する。

アルカリ注入装置 3 2 からは、 N a O H， K O H， L i O Hなどのァルカリ溶液を注入する。起動運転時には給水系 2 が停止している場合があるので、炉浄化系 1 Ί が好適な注入点となる。バルブ 3 5 の開度の調整は、運転員による手動調整，炉水の温度を入力とする自動調整、又は手動と自動を組み合わせた半自動調整の何れでも良い。

この状態において、再循環ポンプ 4 a を用いて再循環系 4 を低流量 (定格運転時の約 2 0 %の流量）で運転し、制御棒（図示せず）を炉心 1 3 から引き抜いて原子炉の臨界条件を達成する。炉水温度が上昇を開始した時点で、バルブ 3 5 を閉じて炉水へのアルカリの注入を停止して炉水の p Hを 9 から下げる。これにより、炉水温度の上昇による原子炉構造材への高アルカリの影響を減少することができる。尚、 p Hを低下させる場合、バルブ 3 5 の開度を小さくして炉水へのアルカリの注入量を徐々に減少させても良い。

その後、炉水温度と原子炉圧力は、燃料の核加熱によって上昇し、定格運転状態に到達する。炉水中のアルカリは、この時点で定格運転時と同じ弱アルカリのレペル（ p H = 8 ) まで低下するように調整される。以降、炉水の p Hは約 8 に保たれる。更に、タービンの起動，発電機の併入などの一連の起動シーケンスを実施した後、原子炉出力を上昇して定格出力に到達させる。この時点で、起動運転が完了する。

定格運転時には、炉水の p Hは弱アルカリである約 8 に保たれる。このために、復水脱塩器 9又は炉浄化系脱塩器 1 8 のカチオン樹脂の一部を、通常の H型から N a型などのアルカリ型に変えたものを用いる。この脱塩器によつて給水又は炉水中のカチオンを除去する際に、給水又は炉水中に N aイオンなどのカチオンをリークさせ、この濃度を調整することによって炉水の p Hを弱アルカリに制御する。アルカリ型のカチォン樹脂（イオン交換樹脂）としては、 K型， L i 型， N H ₄ +型なども用レヽることができる。

また、給水系 2 が運転を開始した後は、バルブ 3 4 a を閉じると共にバルブ 3 4 を開いて、水素注入装置 2 4から給水系 2 への連続した水素注入を開始する。この際、炉水の水素濃度が起動運転時とほぼ同じになるように、バルブ 3 4の開度（水素の注入量）を調整する。このためには、水素の注入量（流量）の給水流量に対する比率を一定に調整すれば良い。

ここで、アルカリによって炉水の P Hを制御する方法の一例を説明する。第 3 図は、炉水の N a濃度と p Hとの関係を求めた解析結果を示す図である。同図は、炉水中に N a以外の不純物が存在しない場合における結果である。同図に示すように、 N a濃度が低い（ 0 . 1 ~ 1 ppb ) 場合、 p Hは水の解離で生成する H ⁺ イオンの濃度で決まり、 7 でほぼ一定である。 N a濃度が l ppb よりも高くなると p Hは緩やかに上昇し、 N a濃度が約 2 0 ppb で p Hは約 8 となり、 N a濃度が約 2 5 0 ppb で P Hは約 9 となる。

従って、炉水の N a濃度が約 2 5 0 ppb となるように、アルカリ注入装置 3 2 からの N aの注入量を調整することにより、炉水の p Hを約 9 に制御できる。また、炉水の N a濃度が約 2 0 ppb となるように、復水脱塩器 9 又は炉浄化系脱塩器 1 8 からリークする N aの量を調整することにより、炉水の p Hを約 8 に制御できる。

これは以下の理由による。即ち、 N aは炉水に溶けている状態で強電解質であるため、水和して当量の O H— イオンを生成する。この影響により水の解離平衡がアル力リ側にずれるので、炉水の p Hが変化する。停止運転時には、制御棒を炉心 1 3 に挿入して原子炉出力を降下させ、所定値まで原子炉出力が下がった時点で、発電機を解列する。その後、炉水温度と原子炉圧力が十分に下がってから、バルブ 3 4 を閉じて停止運転を終了する。前述したように、炉水温度が低い起動運転の初期は、定格運転時に比較して高い p Hが許容される。この起動運転の初期から水素を炉水中に注入すれば、原子炉内で蒸気が発生していないため、注入した水素が原子炉の外部へ逃げることはない。このため、前の運転サイクルから炉心 1 3 に装荷されている燃料から放出される弱いガンマ（ γ ) 線の作用により、炉水中の酸素及び過酸化水素と水素との再結合反応が促進される。本実施例の場合、起動運転の初期は ρ Η = 9 に制御し、その後は p H = 8 に制御することにより、前述したように、上記再結合反応は促進される。従って、主蒸気系の線量率を増大せずに、炉水中の溶存酸素濃度 (実効酸素濃度）を効果的に低下させて、原子炉構造材の S C Cの発生及び進展を効果的に抑制できる。

また、炉水を弱アルカリに制御することにより、原子炉構造材表面のき裂の内外電位差（き裂開口部とき裂先端部の電位差）が小さくなリ、アルカリがき裂内に蓄積される。この結果、き裂先端部の p Hをアル力リ側にシフトできるので、原子炉構造材のき裂の進展を効果的に抑制できる。更に、炉水の弱アルカリ制御により、前述したように、炉水の放射能を低減できる。

尚、本実施例では、炉水の ρ Ηを起動運転の途中で 9から 8 に下げた例を説明したが、これに限定されるものではない。即ち、 7く ρ Η≤ 9 の範囲内において、起動運転の初期に 8. 5 < ρ Η≤ 9 を維持し、起動運転の途中で 7く ρ Η≤ 8. 5 のレベルまで p Hを下げ、その後 p Hをこのレベルに維持すれば良い。

また、本実施例では、炉水の水素濃度を 3 0 ~ 1 0 0 ppb の範囲で制御したが、好ましくは、この範囲を 3 0〜 6 5ppb とすることにより、主蒸気系の線量率をより低減できる。また、 E C Pセンサなどの炉水の水質を測定するためのセンサは、可能であれば原子炉圧力容器 3 内に設置した方が好ましい。

(第 2実施例）

次に、第 4図〜第 6 図を用いて、本発明を B W Rに適用した第 2実施例を説明する。第 4図は、起動運転時から水素を炉水中に注入している B W Rに本発明を適用した第 2 実施例の原子炉運転方法を示す図である。第 5 図は、第 2 実施例の原子炉運転方法を適用する B W Rの一次冷却系の系統図である。第 6 図は、第 2実施例の運転方法における炉水とき裂先端部の P Hの時閬変化を模式的に示す図である。

第 5 図に示す一次冷却系の構成はほとんどが第 2図の第 1 実施例と同じであり、第 1 実施例と異なる点は、水素注入装置 2 4から給水系 2 に注入する水素注入量の制御手段である。その他の構成は第 2 図と同じであるので、ここでは説明を省略する。第 5 図において、 3 1 は水素を貯えるためのアキユミユレータで、後述する短期の水素注入量の増大に使用される。

第 4図に示す原子炉運転方法はほとんどが第 1 図の第 1 実施例と同じであり、第 1 実施例と異なる点は、定格運転中に炉水の水素濃度を短期間だけ増大させることである。その他の手順は第 1 図と同じであるので、ここでは説明を省略する。

第 4図に示すように、本実施例では、定格運転中に炉水の p Hを約 8 に維持した状態で、炉水の水素濃度を短期間だけ増大させる。この短期間としては、例えば 1 〜 2 日程度の期間にすれば良い。この期間の水素濃度は、例えば 1 0 0 ~ 2 0 0 pp b 程度の範囲まで増大させれば良い。この水素濃度の増大は、次のようにして行う。

バルブ 3 4 を開いて水素注入装置 2 4から給水系 2 に水素を連続して注入する（以下、連続水素注入という）前に、水素注入装置 2 4と給水系 2の間に設けたアキユミユレータ 3 1 に予め所定量（以下、過剰水素量という）の水素を貯える。炉水の水素濃度を増大させる時点で、アキユミユレータ 3 1 に貯えられた水素を給水系 2に短期間（以下、過剰水素供給期間という）だけ放出することにより、水素の注入量を一時的に増加させる。

この時、 E C Pセンサ 2 5によって測定した炉水の E C Pに基づいて、連続水素注入前に、予め必要な過剰水素量及び過剰水素供給期間を決めておく。これにより、アルカリをき裂先端部に確実に浸透させるために最適な量及び期間の条件を満たすように、水素注入量を制御することができる。

尚、予め十分な量の水素をアキユミユレータ 3 1 に蓄積しておけば、例えば水電解による水素発生装置の水素発生量の上限値が連続水素注入時の水素注入量に設定されていても、十分に対応できる。

このように炉水の p Hを弱アルカリに維持した状態で、炉水への水素注入量を短期間だけ増大させる（以下、短期の高水素注入運転という）ことにより、炉水の E C Pを大幅に低減できる。但し、過剰水素量は、き裂開口部の E C Pがき裂先端部とほぼ同じ約— 5 0 O mV_vs S H E (定格運転時）となる量に設定する。ここで、〔 mV_vs S H E〕は標準水素電極電位に対する相対的な電位を意味する。

き裂開口部の E C Pは炉水の E C Pとみなせる。従って、予め水素注入装置 2 4からの水素注入量と炉水の E C Pとの関係を求めておけば、この関係に基づいて上記過剰水素量の設定を行うことができる。

上記したようにき裂開口部とき裂先端部の E C Pをほぼ等しくすることによって、濃度拡散によるアル力リ金属イオン又はカチオンのき裂先端部への移動を促進して、き裂先端部を弱アルカリにできる。その後、水素注入量を連続水素注入時の最適値に戻すことによリ、起動運転時の高アルカリ運転と同等の効果を期待することができる。

第 6 図に、本実施例の原子炉運転方法における炉水及びき裂先端部の P Hの時間変化を模式的に示す。同図で、横軸は原子炉の運転時間を示し、縦軸は原子炉出力と炉水及びき裂先端部の P Hを示す。原子炉の運転時間及び原子炉出力は、第 4図と同じ相対値で示している。

第 6 図のように、起動運転初期の高アルカリ運転時には、炉水の p H 及びき裂先端部の P Hは、約 9 で等しい。起動運転の後半から定格運転にかけては、炉水の p Hは約 8 に維持されるが、き裂先端部の p Hは次第に減少して 8 よりも低くなる。定格運転中に、短期の高水素注入運転を実施することによリ、き裂先端部の p Hは上昇して炉水の p Hと同じ約 8 になる。

本実施例でも、第 1 実施例と同様な効果が得られる。更に、本実施例では、定格運転時に炉水の p Hを弱アルカリに保つことにより、起動運転時にき裂内に蓄積されたアルカリがき裂から抜け難くできる。また、定格運転中の短期間に炉水の水素濃度を増大させることによって、より多くのアルカリをき裂内に蓄積できるので、き裂の進展をよリ確実に抑制できる。

更に、ポトムドレン 1 6 に D C B ( Doub l e C an t i l eve r Be am ) センサ等の亀裂進展速度センサを設置して、炉水中における材料のき裂進展速度を監視すれば、き裂先端部の p Hが低下してきたとき（き裂進展速度が所定値よりも大きくなつたとき）に、上記した短期の高水素注入運転を実施して、き裂先端部へのアルカリ供給を適切に行うことができる。尚、本実施例のように定格運転時のある短期間に水素注入量を増大させると、この期間の主蒸気系 5 の線量率は上昇する。これに対しては、例えば原子力発電所内で線量率が上昇する区域における工事等をこの期間を避けて実施することにより、容易に対応できる。また、上記した短期の高水素注入運転に対しては、ガストレーラの増設や、水素発生装置による水素発生量の増大などで対応することも可能である。

(第 3実施例）

次に、第 7 図及び第 8 図を用いて、本発明を B W Rに適用した第 3実施例を説明する。第 7 図は、起動運転時から水素を炉水中に注入している B W Rに本発明を適用した第 3 実施例の原子炉運転方法を示す図である。第 8 図は、第 3実施例の原子炉運転方法を適用する B W Rの一次冷却系の系統図である。

第 8 図に示す一次冷却系は、第 5 図の第 2実施例において、炉浄化系 1 7 に接続されている水素注入装置 2 4 a及びアルカリ注入装置 3 2 を削除し、ボトムドレン 1 6 に D C Bセンサ 3 3 を追加した構成になっている。その他の構成は第 5 図と同じであるので、ここでは説明を省略する。

第 7 図に示す原子炉運転方法は、第 4図の第 2 実施例において、炉水の P Hを運転サイクルを通して弱アル力リである約 8 に維持するものである。即ち、本実施例では、起動運転時に高アルカリ運転を行わず、定格運転時に短期の高水素注入運転を実施する。その他の手順は基本的に第 4図と同じであるので、ここでは説明を省略する。

本実施例の場合、炉水への水素注入装置が給水系 2 のみに接続されているため、起動運転時における水素注入方法が、第 1 及び第 2実施例とは異なる。即ち、本実施例では、起動運転時から水素注入装置 2 4 を用いて給水系 2 に水素を連続して注入し、炉水の水素濃度が 3 0 ~ 1 0 0 ppb 程度の範囲となるように、バルブ 3 4 の開度（水素の注入量）を調整する。

更に、本実施例では、ボトムドレン 1 6 に設置した D C Bセンサを用いて炉水中における材料のき裂進展速度を監視し、き裂先端部の p Hが低下してきたとき（き裂進展速度が所定値よりも大きくなつたとき）に、短期の高水素注入運転を実施する。これにより、き裂先端部へのアル力リ供給を適切に行うことができる。

本実施例によれば、定格運転中に短期の高水素注入運転を実施することにより、水素注人による再結合反応を定格運転中の短期間に促進できる。従って、主蒸気系の線量率を増大せずに、炉水中の溶存酸素濃度 (実効酸素濃度）を効果的に低下させて、原子炉構造材の S C Cの発生及び進展を効果的に抑制できる。

また、炉水を弱アルカリに制御することにより、き裂先端部の P Hをアルカリ側にシフトできるので、原子炉構造材のき裂の進展を効果的に抑制できる。更に、炉水の弱アルカリ制御により、炉水の放射能を低減できる。

尚、本実施例でも、好ましくは、炉水の水素濃度を 3 0 ~ 6 5 ppb の範囲内に制御することにより、主蒸気系の線量率をより低減できる。また、 E C Pセンサや D C Bセンサなどの炉水の水質を測定するためのセンサは、可能であれば原子炉圧力容器 3 内に設置した方が好ましい。

Claims

請求の範囲

1. 沸騰水型原子炉の炉水の P Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、

前記炉水の室温 P Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 8.5 < p H≤ 9の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転まで 7 < p H≤ 8. 5 の範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、前記運転サイクルを通して 3 0〜 1 0 Oppb の範囲内に制御することを特徴とする原子炉運転方法。

2. 沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、

前記炉水の室温 P Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 8.5 < p H≤ 9の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転まで 7 < p H≤ 8. 5 の範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サイクルのほとんどの期間は 3 0〜 1 0 0 ppb の範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大することを特徴とする原子炉運転方法。

3. 請求の範囲第 1項又は第 2項において、前記炉水の温度が定格運転時よりも低い時期に、前記炉水の室温 P Hを前記高いレベルから前記低いレベルに低下させることを特徴とする原子炉運転方法。

4. 請求の範囲第 1項乃至第 3項の何れかにおいて、水に溶解したときにアルカリ性を示す溶液又は気体を原子炉一次冷却系に注入することによリ、前記炉水の室温 P Hを前記高いレベルに制御することを特徴とする原子炉運転方法。

5. 沸縢水型原子炉の炉水の p Hをアル力リ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 p Hを、 1つの運転サイクルを通して 7 < p H≤8.5 の範囲内に制御すると共に、

前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サイクルのほとんどの期間は 3 0〜 1 0 Oppb の範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大することを特徴とする原子炉運転方法。

6 . 請求の範囲第 1項乃至第 5項の何れかにおいて、復水系又は炉浄化系の脱塩器にアルカリ基型のカチオン樹脂を用い、該カチオン樹脂から漏洩する陽イオンの濃度を調整することによリ、前記炉水の室温 P Hを

7 < p H < 8. 5 の範囲内に制御することを特徴とする原子炉運転方法。

7 . 請求の範囲第 1項乃至第 6項の何れかにおいて、前記 3 0 ~ 1 0 0 ppb の範囲内で制御される炉水の水素濃度は、 3 0 ~ 6 5 ppb の範囲内に制御されることを特徴とする原子炉運転方法。

8 . 請求の範囲第 2項又は第 5項において、前記炉水中又はそのサンプリング配管に設置したき裂進展速度センサでモニタしたき裂進展速度が所定値よりも大きくなつた時に、前記炉水の水素濃度を増大することを特徴とする原子炉運転方法。

9 . 沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアル力リ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、

前記炉水の室温 p Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 7 < p H≤ 9の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転までは前記範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、

前記炉水の水素濃度を、前記運転サイクルを通して 3 0〜 1 0 0 ppb の範囲内に制御することを特徴とする原子炉運転方法。

1 0 . 沸騰水型原子炉の炉水の p Hをアルカリ側に制御し且つ該炉水中に水素を注入して前記原子炉を運転する原子炉運転方法において、前記炉水の室温 P Hを、 1 つの運転サイクルの起動運転の初期は 7 < p H≤ 9 の範囲内の相対的に高いレベルに制御し、その後停止運転までは前記範囲内の相対的に低いレベルに制御すると共に、

前記炉水の水素濃度を、定格運転時の短期間を除く前記運転サイクルのほとんどの期間は 3 0 〜 1 0 0 ppb の範囲内に制御し、前記定格運転時の短期間には 1 0 0 〜 2 0 0 ppb の範囲内に増大することを特徴とする原子炉運転方法。