JPH04274800A - 沸騰水型原子炉一次冷却系の水質制御方法と装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、沸騰水型原子炉炉水の
水質制御に係わり、特に原子炉タービン系の線量率低減
に好適な原子炉の水質制御に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子炉構造材料のＩＧＳＣＣ（粒界応力
腐食割れ、ｉｎｔｅｒｇｒａｎｕｌａｒ　ｓｔｒｅｓｓ
ｃｏｒｒｏｓｉｏｎ　ｃｒａｃｋｉｎｇ）は、材料の成
分組成、応力、水質の３因子が共に好ましくない状態に
ある時に起こるとされている。従来から原子炉構造材、
特にＳＵＳ３０４鋼に対しては、炭素含有量を低くする
ことや、残留応力緩和の熱処理などを施し、ＩＧＳＣＣ
の観点からは十分安全側で運転されてきた。このように
、これまでの方策は、ＩＧＳＣＣの３因子のうちで材料
、応力の２因子に対するものであったが、近年沸騰水型
原子炉（ＢＷＲ）において、第３の因子のうちの一つで
ある炉水中溶存酸素を低減するため、特開昭５７−３０
８６号公報に見られるように、水素注入が試みられてき
た。

【０００３】図２に水素注入を行う様にした従来例のＢ
ＷＲ一次系の主要系統を示す。同図において、１は原子
炉炉心、２は上部プレナム、３は気水分離器、４はミキ
シングプレナム、５はダウンカマ、６は再循環ポンプ、
７は下部プレナム、８は炉浄化系、９は給水ヒータ、１
０は復水脱塩器、１１Ａは高圧タービン、１１Ｂは低圧
タービン、１２はこれらのタービンにより運転される発
電機、１３は酸素水素再結合器、１４は希ガスホールド
アップ、１５は復水器、１６は水素注入装置、１７は給
水配管、１８は主蒸気配管、１９はジェットポンプ、２
０は給水ポンプ、２１は復水ポンプである。

【０００４】このように、従来例は、ＢＷＲ一次冷却系
の復水器以後の給水系において給水ポンプ２０の上流に
水素注入装置１６を配置し、この注入した水素を炉心に
おける水の放射線分解の結果生成する酸素と再結合させ
、再循環系６をはじめとして一次冷却系各部の溶存酸素
濃度を低減させることをねらいとしている。

【０００５】注入した水素の大部分は、炉心１の沸騰２
相流下では蒸気相に移行し、主蒸気配管１８、タービン
１１を経て、一次冷却系外へ放出される。水素注入時に
は同時に放出される酸素ガスに対して水素が大幅に過剰
になるから、オフガス系の酸素水素再結合器１３の上流
で、この過剰分の水素に見合う酸素または空気を供給す
る必要がある。炉水中の酸素濃度は、通常、炉浄化系８
にサンプリング系を設けて測定されることが多い。

【０００６】ＩＧＳＣＣに対する感受性を故意に増した
ＳＵＳ３０４鋼であっても、溶存酸素を２０ｐｐｂ程度
に低減すればＩＧＳＣＣは起きないことが確認されてい
る。

【０００７】しかし水素注入には限界がある。それは、
水素注入により通常は硝酸の形で水中に溶けている放射
性窒素１６Ｎが還元されて気体になり、タービン系ひい
てはサイト敷地境界の線量率が上昇するからである。実
機の例では水素注入量の増加に伴って最大５倍程度の上
昇が報告されている。上記線量率はある水素濃度の閾値
までは一定の値を保ち、その閾値から急に増加する傾向
がある。したがって、水素注入量には上限があることに
なり、ＢＷＲにおける水素注入運転はその上限以下の水
素注入量で環境緩和を実現する必要がある。

【０００８】他方、主蒸気系の放射線線量率が亜硝酸、
ＮＯガスなどの注入によって低減できることが特願昭６
２−２５９７１１、特開平２−６７９６号に示されてい
る。この方法によれば基本的には放射性窒素のタービン
系での濃度上昇を招くことなく、溶存酸素の濃度低減が
可能であるが、注入量が多すぎると放射性窒素濃度は下
がるものの、溶存酸素濃度が逆に上昇してしまうことや
、水の導電率が高くなり、また一次系内で分布がつくこ
となど制御に困難な点があった。

【０００９】また、実機条件における気相への放射性窒
素の移行量は、炉水のｐＨを７〜８のアルカリ性に調整
することにより低減されることが、ステータスオブアー
トレポート，２，エー・エヌ・エル−６５６２（１９６
３年）（Ｓｔａｔｕｓ　ｏｆ　　ａｒｔ　ｒｅｐｏｒｔ
，　Ｖｏｌ．　ＩＩ，ＡＮＬ−６５６２（１９６３））
に示されている。しかしながら他方、炉水の溶存酸素濃
度低減のため炉水中にアンモニアを注入した場合、気相
への放射性窒素の移行量は逆に著しく増大することがニ
ュークリアーテクノロジー，２９，１６０（１９７６）
（Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，　２９，１
６０（１９７６）において報告されている。従ってこの
報告より、アンモニアは水溶液中ではｐＨを増大させる
ことを考慮すると、気相への放射性窒素の移行量は炉水
のｐＨを単にアルカリ性に調整することのみでは低減で
きないことが明らかである。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、沸騰
水型原子炉一次冷却系に水素あるいはＮＯガス注入を行
なって溶存酸素濃度を低減すると同時に、一次冷却系の
水質を制御して放射性窒素の気相への移行を抑制し、以
てタービン系の線量率の上昇を抑制することにある。

【００１１】

【課題を解決するための手段】タービン系の線量率の上
昇は、炉心の高中性子束場で冷却水の酸素原子が１６Ｏ
（ｎ，ｐ）１６Ｎ反応により放射化されて放射性窒素１
６Ｎを生成し、これが気相である主蒸気系へ移行する事
に起因する。

【００１２】本発明によれば、沸騰水型原子炉一次冷却
系に水素あるいはＮＯガス注入を行なって溶存酸素濃度
を低減させると同時に、他方、放射性窒素の気相移行量
の低減は、原子炉一次冷却系に、炉水中の放射性窒素あ
るいはその化合物と反応して揮発性の窒素化合物を生成
することのない薬剤を添加することによって達成される
。この薬剤の代表的なものとしては、アルカリまたはア
ルカリ土類金属の水酸化物、もしくはそれらから構成さ
れる塩を用いる。

【００１３】

【作用】放射性窒素の気相移行挙動を明らかにするため
、タンデム加速器で加速した重水素イオンを重水素ガス
に照射してＤ（ｄ，ｎ）３　Ｈｅ反応により高エネルギ
ーの中性子ｎを発生させ、これを室温で種々の酸、中性
塩または塩基を添加した純水に照射した。高エネルギー
の中性子と水の酸素原子との１６Ｏ（ｎ，ｐ）１６Ｎ反
応により生成した放射性窒素１６ＮをＮａＩシンチレー
ションカウンタにより、気相および液相別に定量分析し
た。

【００１４】図４および図５に、酸としては硝酸、硫酸
を、また中性塩としては亜硝酸ナトリウム、亜硫酸ナト
リウムを、また塩基として水酸化ナトリウム、水酸化ア
ンモニウム、水酸化リチウムをそれぞれ独立に純水に添
加した場合の放射性窒素の気相移行割合の変化を示す。 図４はそれぞれの添加物濃度を変化させた場合の放射性
窒素の気相移行割合の変化を示し、図５は放射性窒素の
気相移行割合の液相のｐＨ依存性である。

【００１５】図４より放射性窒素の気相移行割合は亜硫
酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム
、水酸化リチウムを添加した場合に、添加量の増大に伴
って減少していることがわかる。

【００１６】水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム、
水酸化リチウムを添加した場合の放射性窒素の気相移行
割合の減少は、図５に見られるように液相のｐＨがアル
カリ性になった事に起因する。アルカリ性において放射
性窒素の気相移行割合が減少する主な理由は、非還元雰
囲気での放射性窒素１６Ｎの主要化学形態、即ち硝酸イ
オン１６ＮＯ３−または亜硝酸イオン１６ＮＯ−２から
揮発性の１６ＮＯを生成する以下の反応： 　　　　　　１６ＮＯ３−＋ｅ−　＝１６ＮＯ３２−　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　…（１
）　　　　〔１６ＮＯ３−＋ｅ−（Ｈ２　Ｏ）＝Ｈ１６
ＮＯ３−＋ＯＨ−　〕　　　　…（１’）　　　　　　
１６ＮＯ３２−　＋Ｈ２　Ｏ→１６ＮＯ２　＋ＯＨ−　
　　　　　　　　　　　　…（２）　　　　　　〔Ｈ１
６ＮＯ３−→１６ＮＯ２　＋ＯＨ−　〕　　　　　　　
　　　　　　　…（２’）　　　　　　１６ＮＯ３−＋
Ｈ　　→１６ＮＯ２　＋ＯＨ−　　　　　　　　　　　
　　　　　　…（３）　　　　　　１６ＮＯ２　＋ｅ−
　→１６ＮＯ２−　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　…（４）　　　　　　１６ＮＯ２　＋Ｈ
　　→１６ＮＯ２−＋Ｈ＋　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　…（５）　　　　　　１６ＮＯ２　＋ｅ−
（Ｈ２　Ｏ）＝Ｈ１６ＮＯ２−＋ＯＨ−　　　　　　　
…（６）　　　　　　Ｈ１６ＮＯ２−　　　　→１６Ｎ
Ｏ↑＋ＯＨ−　　　　　　　　　　　　　　　　　…（
７）　　　　　　１６ＮＯ２−＋Ｈ　　→１６ＮＯ↑＋
ＯＨ−　　　　　　　　　　　　　　　　　…（８）に
おいて、（６）または（１’）の平衡反応がアルカリ性
では左に移動し、揮発性の１６ＮＯの生成が抑制される
ためである。

【００１７】放射性窒素の気相移行割合の減少は、液相
に亜硫酸ナトリウムを添加した場合にも見られる。これ
は、還元力の強い亜硫酸イオンの存在により、１６Ｏ（
ｎ，ｐ）１６Ｎ反応により生成した放射性窒素１６Ｎが
、アンモニウムイオンＮＨ４　＋　として液相で安定に
存在する事が主な原因である。しかしながらアンモニウ
ムイオンＮＨ４＋は高温では安定ではなくアンモニアＮ
Ｈ３　として気相へ移行する。従って、還元剤の添加に
より放射性窒素１６ＮをアンモニウムイオンＮＨ４　＋
　まで還元することは実機でのタービン系線量率の低減
策としては好ましくない。

【００１８】なお、図４に示されるように、硫酸を添加
した場合に比較して硝酸を添加した場合には、明らかに
放射性窒素の気相移行割合の増大が認められる。これは
、非放射性の１４ＮＯ３−の添加に伴い、次の反応：　
　　　１４ＮＯ３−＋１６Ｎ→１４ＮＯ２−＋１６ＮＯ
↑　　　　　　　　　　　　　　　　…（９）によって
、１６Ｏ（ｎ，ｐ）１６Ｎ反応で生成した放射性窒素１
６Ｎが揮発性の１６ＮＯに酸化される確率が増大したた
めである。硝酸は元来酸化剤ではあるが熱力学的に比較
的安定であるため、酸化反応に関与する際の活性化エネ
ルギーが高い。しかしながらラジカルである１６Ｎとの
反応においてはその反応速度は著しく速く、従って硝酸
が１６Ｎの酸化剤として作用することは不合理ではない
。

【００１９】実機条件下でアンモニア注入により放射性
窒素の気相移行割合が増大したという前記の報告がある
が、この場合も上記の硝酸添加の場合と類似の反応、例
えば 　　　　１４ＮＨ４＋＋１６ＮＯ２−→１４Ｎ１６Ｎ↑
＋２Ｈ２　Ｏ　　　　　　　　　　…（１０）　　など
によって放射線窒素１６Ｎの気相移行割合が増大したも
のである。

【００２０】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。

【００２１】図１は本発明を適用したＢＷＲ一次系シス
テムの一例である。ＢＷＲ一次冷却系の復水器１５以降
の給水系において、水素注入装置１６を設置し、復水脱
塩器１０と給水ポンプ２０の間に水素注入装置１６から
水素注入を行い、一次冷却系の溶存酸素濃度の低減化を
図る。これと同時に再循環ポンプ６および炉浄化系８か
ら構成される再循環系においてアルカリ注入装置２２を
設置し、炉浄化系８の下流側出口にアルカリを注入し、
アルカリ性浄化水を給水系配管１７へ供給する。これに
より、原子炉炉心１、ミキシングプレナム４、ダウンカ
マ５および下部プレナム７の液相の水質はアルカリ性に
保たれ、主蒸気配管１８への放射線窒素の移行は低減さ
れる。このアルカリ注入装置２２から注入するものは、
アルカリ金属、もしくはアルカリ土類金属の水酸化物、
または、水溶液中でアルカリ性を呈するアルカリ金属も
しくはアルカリ土類金属から構成される化合物、あるい
はその水溶液であり、その代表例は、前述した水酸化ナ
トリウム、水酸化アンモニウム、または水酸化リチウム
である。

【００２２】図３は、アルカリ注入装置２２の設置位置
を図１の再循環系から給水系へ変えた場合の実施例であ
る。図３では給水系へ水素注入と同時にアルカリ注入が
行われる。この場合も第１図の場合と同様、原子炉炉心
１、ミキシングプレナム４、ダウンカマ５および下部プ
レナム７の液相の水質はアルカリ性に保たれ、主蒸気配
管への放射性窒素の移行は低減される。

【００２３】なお、以上の実施例において水素注入に代
えてＮＯガス注入を行ってもよい。

【００２４】アルカリ注入装置２２から注入するアルカ
リ金属またはアルカリ土類金属の水酸化物としては、水
酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水
酸化ルビジウム、水酸化セシウム、水酸化フランシウム
、水酸化ベリリウム、水酸化マグネシウム、水酸化カル
シウム、水酸化ストロンチウム、水酸化バリウム、もし
くは水酸化ラジウムを用いることができる。又は、原子
炉一次冷却系の水質をアルカリ性にする無機あるいは有
機薬剤として、ぎ酸、酢酸、しゅう酸などの弱酸と、ア
ルカリ金属またはアルカリ土類金属の水酸化物などの強
塩基から構成される塩または化合物を用い、これを原子
炉一次冷却系に注入することもできる。これらによって
も本発明の目的を達成し得る。

【００２５】

【発明の効果】以上のように、本発明によれば、沸騰水
型原子炉一次冷却系への水素あるいはＮＯガス注入によ
り溶存酸素濃度を低減して材料腐蝕を抑制すると同時に
、炉心で発生する放射性窒素の気相移行量を抑制し、主
蒸気配管およびタービン系の放射能量を低減することが
できる。したがって、原子炉の健全性および安全性を著
しく向上させ、ひいては原子炉の長寿命化にもつながる
。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例によるＢＷＲ一次系システム
を示す。

【図２】従来例によるＢＷＲ一次冷却系の概念図である
。

【図３】本発明の他の実施例によるＢＷＲ一次系システ
ムを示す。

【図４】放射性窒素１６Ｎの気相移行割合に関する常温
基礎実験の結果を示す図である。

【図５】放射性窒素１６Ｎの気相移行割合に関する常温
基礎実験の結果を示す図である。

【符号の説明】

１…原子炉炉心　　　　　　　　　　　　２…上部プレ
ナム３…上昇管　　　　　　　　　　　　　　　　４…
ミキシングプレナム５…ダウンカマ　　　　　　　　　
　　　６…再循環ポンプ７…下部プレナム　　　　　　
　　　　８…炉浄化系９…給水ヒータ　　　　　　　　
　　　　１０…復水脱塩器１１Ａ…高圧タービン　　　
　　　１１Ｂ…低圧タービン１２…発電機　　　　　　
　　　　　　　　１３…水素酸素再結合器１４…希ガス
ホールドアップ装置

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　原子炉一次冷却系に、炉水中の放射性
   窒素またはその化合物と反応して揮発性の窒素化合物を
   生成することのない薬剤を添加することによって気相へ
   の放射性窒素の移行量を低減しつつ、水素またはＮＯガ
   ス注入を行うことによって溶存酸素を低減することを特
   徴とする沸騰水型原子炉一次冷却系の水質制御方法。
2. 【請求項２】　　炉水中の放射性窒素またはその化合物
   と反応して揮発性の窒素化合物を生成することのない前
   記薬剤として、水溶液中でアルカリ性を呈する無機ある
   いは有機塩または化合物を用いることを特徴とする請求
   項１記載の沸騰水型原子炉一次冷却系の水質制御方法。
3. 【請求項３】　　炉水中の放射性窒素またはその化合物
   と反応して揮発性の窒素化合物を生成することのない前
   記薬剤として、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の
   水酸化物を用いることを特徴とする請求項１記載の沸騰
   水型原子炉一次冷却系の水質制御方法。
4. 【請求項４】　　原子炉一次冷却系に、炉水中の放射性
   窒素またはその化合物と反応して揮発性の窒素化合物を
   生成することのない薬剤を添加する装置および水素また
   はＮＯガス注入を行う装置からなることを特徴とする沸
   騰水型原子炉一次冷却系の水質制御装置。
5. 【請求項５】　　前記の薬剤を添加する装置は、アルカ
   リ金属またはアルカリ土類金属の水酸化物を添加するも
   のであることを特徴とする請求項４記載の沸騰水型原子
   炉一次冷却系の水質制御装置。