WO1997044844A1 - Verfahren zum betreiben einer brennstoffzellenanordnung - Google Patents

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WO1997044844A1
WO1997044844A1 PCT/EP1997/002474 EP9702474W WO9744844A1 WO 1997044844 A1 WO1997044844 A1 WO 1997044844A1 EP 9702474 W EP9702474 W EP 9702474W WO 9744844 A1 WO9744844 A1 WO 9744844A1
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PCT/EP1997/002474
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Joachim Hoffmann
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Mtu Motoren- Und Turbinen-Union Friedrichshafen Gmbh
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a method for operating one of a number of
  • Fuel cell arrangement formed in which fuel gas is fed to the anodes of the fuel cells at an anode inlet, anode exhaust gas is discharged from the anodes at an anode outlet, cathode gas is fed to the cathodes of the fuel cells at a cathode inlet and cathode waste gas is discharged from the cathodes at a cathode outlet.
  • the invention relates to such
  • anode gas fuel gas
  • the cathode gas oxidant
  • the anodes of the fuel cell assembly is a mixture of, for example, H 2, C0 2, H 2 0, CR ,, CO, inter alia, supplied as an anode gas, a fuel gas in the form, wherein the H 2 contained in the combustion gas is electrochemically converted and consumed with the formation of CO 2 and H 2 O.
  • the fuel is only partially converted, namely around 60 - 80% based on the fuel gas content.
  • a catalytic combustion device is provided directly behind the anode outlet, which has the task of catalytically burning reactive mixtures of fuel gas and cathode gas for this purpose a sufficient concentration of oxygen is required. Without the controlled catalytic combustion of the remaining fuel gas components, if an ignitable mixture is formed, a deflagration could take place within the hot module and destroy it
  • Another problem with a fuel cell arrangement which is constructed according to the principle of a hot module mentioned above, is that if the oxygen concentration in the catalytic combustion device is too low, the incompletely degraded reductive gas atmosphere reaches the cathode side of the fuel cells and there destroys the cathode-side components the anode-side components are destroyed by oxidation when an oxidizing atmosphere gets into the anode compartment of the fuel cells
  • Fuel cell arrangement were obtained from gas samples taken during operation at various points. It is disadvantageous that continuous monitoring is not possible due to the sampling taking place only at larger intervals, so that at most gradual changes can be detected, but a reaction to spontaneous disturbances is not possible
  • Phosphoric acid fuel cells are known to detect the oxygen concentration in the exhaust gas or the hydrogen concentration and the carbon dioxide concentration in the exhaust air of the fuel cells in order to detect the formation of residual amounts of phosphoric acid at an early stage. Furthermore, the use of ⁇ probes is known from the automotive sector in order to prepare a mixture for the purpose of catalytic exhaust gas purification close to the stoichiometric air / fuel ratio
  • the object of the present invention is therefore to create a method for operating a fuel cell arrangement of the type specified above, in which the regulation of the gas streams converted in the fuel cell arrangement is possible reliably and with little effort
  • Oxygen concentration is measured by means of a ⁇ probe and the currents of anode gas and / or cathode gas and / or the mixing ratio of cathode exhaust gas and anode exhaust gas are set as a function of the measured value for the oxygen concentration
  • the oxygen concentration is measured at the cathode inlet and / or at the cathode outlet and, depending on the measured value for the oxygen concentration, the supply of fresh cathode gas is set in the cathode gas stream circulating between the cathode outlet and the cathode inlet
  • the oxygen concentration is measured at the cathode inlet and / or at the cathode outlet and the recirculation ratio of the cathode gas from the cathode outlet to the cathode inlet is set as a function of the measured value for the oxygen concentration
  • the oxygen concentration of the anode exhaust gas is measured after its reductive components have been burned by catalytic combustion with the oxygen from the air supplied, and that the amount of the fuel gas supplied to the anode input is dependent on the measured value for the oxygen concentration and / or the supplied air in order to optimize the catalytic combustion
  • the measurement of the oxygen concentration is carried out by means of a ⁇ measuring probe with a step characteristic, which for a region of low oxygen concentration has a first signal with a small concentration-dependent signal change and for a region of high oxygen concentration a second signal from the first signal different signal with one low concentration-dependent signal change, as well as a sudden changing signal in between, and that the setting of the anode gas and / or cathode gas flows and / or the supply of fresh air for catalytic combustion takes place in the sense of achieving a high oxygen concentration
  • the measurement of the oxygen concentration with a ⁇ measuring probe takes place with an approximately linear change as a function of the oxygen concentration, and that the setting of the anode gas and / or cathode gas flows and / or the supply of fresh air to the catalytic converter Combustion takes place in such a way that an oxygen concentration is established in a predetermined range
  • the oxygen concentration is adjusted so that there is a ⁇ ratio of 1.4 to 2.2, preferably of about 1.8, for cathode gas and anode gas
  • Circulation is offset, with part of the anode exhaust gas from the anode outlet being admixed to the cathode gas circulating inside the gas-tight housing
  • FIG. 1 shows a cross-sectional view of a fuel cell arrangement, which is accommodated in a gas-tight housing, in which exemplary embodiments of the method according to the invention are implemented;
  • FIG. 2 is a diagram showing the output signal of a first type of ⁇ probe used in the present invention as a function of the oxygen concentration;
  • Figure 3 is a diagram showing the dependency of the output signal of a second type on the ⁇ probe used in the present invention on the oxygen concentration in the gas to be measured
  • FIG. 1 shows a fuel cell arrangement 1 which is arranged in a gas-tight housing 2 in the manner of a hot module.
  • the anode input 5 to the anode output 6 flows through the fuel cell arrangement 1, which is formed from a number of fuel cells configured in a stack, through an anode gas in the form of a fuel gas, the anode gas being conducted via a fuel gas line B into the interior of the gas-tight housing 2.
  • a heat exchanger 3 can be provided in the interior of the gas-tight housing 2, through which the fuel gas is guided and from there via a fuel gas line B 'to the anode input 5 Flow of the cathode gas circulating within the gas-tight housing 2 is flowed through, heat being transferred from the cathode gas to the fuel gas.
  • the cathode gas enters the fuel cell arrangement 1 at a cathode inlet 7 and leaves it at a cathode outlet 8 Flow directions of cathode gas and anode gas in the fuel cell arrangement perpendicular to one another The flow of the cathode gas from the cathode outlet 8 to the cathode inlet 7 is maintained by means of a blower 4 which is arranged inside the gas-tight housing 2 and from an outside of the gas-tight housing 2
  • Blower drive 4a is driven
  • the flow of the cathode gas is mixed in an anode gas mixer 9 with the anode exhaust gas leaving the anode outlet 6, from where it enters the blower 4.
  • a catalytic combustion device 10 is connected between the anode gas mixer 9 and the blower 4 and combusts combustible residual components contained in the anode exhaust gas in a catalytic manner.
  • a diffuser 11 can be arranged in the flow direction in front of the cathode inlet 7, by means of which the flow of the cathode gas is made more uniform.
  • the supply of fresh air for the operation of the fuel cell arrangement takes place via the anode gas mixer 9, exhaust gas is discharged from the inside of the gas-tight housing 2 via an exhaust gas line A.
  • the anode gas mixer 9 returns the cathode exhaust gas mixed with the anode exhaust gas to the cathode inlet 7
  • a ⁇ probe for measuring the oxygen concentration is provided, which is located in the cathode gas stream circulating between the cathode outlet 8 and the cathode inlet 7 and is arranged in the region of the cathode outlet 8. Using this ⁇ probe, the oxygen concentration in the flow of the cathode gas is determined and used to control the flows of anode gas and / or cathode gas in such a way that a predetermined minimum concentration of the oxygen is not fallen below.
  • ⁇ actual cathode gas-anode gas ratio / stoichiometric cathode gas-anode gas ratio
  • the oxygen concentration in the cathode gas stream is preferably detected by means of a ⁇ probe with a characteristic as shown in the diagram in FIG.
  • the signal emitted by the ⁇ probe is shown there as a function of the oxygen concentration. As can be seen, the signal changes approximately linearly depending on the oxygen concentration, so that it is possible to follow changes in the oxygen concentration well over a wide range and to regulate the gas flows depending on the output signal of the ⁇ probe.
  • the oxygen concentration is measured by means of a ⁇ probe which is arranged in the flow of the anode exhaust gas behind the catalytic combustion device 10, where the reductive components of the anode exhaust gas are oxidized with the oxygen of the supplied air.
  • the flows of the fuel gas forming the anode gas and / or the supplied air are changed so that the formation of a reductive gas atmosphere is prevented, which would result from a lack of oxygen in the catalytic combustion device.
  • Such a reductive gas atmosphere would lead to the destruction of the components in the cathode compartment of the fuel cells if it gets there.
  • a ⁇ probe with a characteristic as shown in the diagram in FIG. 2 is particularly suitable for detecting the oxygen concentration.
  • the ⁇ probe gives a first, low, signal with a low concentration-dependent signal change for a region of low oxygen concentration and for a region of higher Oxygen concentration a second, high, different from the first signal with an equally small concentration-dependent signal change.
  • the ⁇ probe emits a suddenly changing signal. Roughly speaking, the ⁇ probe thus emits two output signals, namely a low output signal when there is a lack of oxygen and a high output signal when there is an excess of oxygen.
  • the gas flows are regulated in a simple manner in the manner of a two-point control, in that when the oxygen concentration falls below a predetermined value, which corresponds to the grade rule of the ⁇ probe, an output signal is emitted which reduces the fuel gas inflow and / or increases the air inflow is so that the lack of oxygen is remedied.
  • the fuel cell arrangement is to be protected against damage or destruction in the event of faults. If, in the event of a fault, the supply of the operating gases, that is to say the anode gas and the cathode gas, is switched off, the last supplied gases remain in the fuel cells. Diffusion processes compensate for the concentrations in such a way that anode gas migrates into the cathode compartment and cathode gas migrates into the anode compartment. As long as these gases react with each other due to self-ignition, this condition is not critical. The remaining reaction partner can only cause damage in the space of the respective electrode when the self-ignition temperature falls below about 550 ° C or the reaction partner is used up.
  • the gas composition is measured by means of a ⁇ probe and, depending on the measured value, the deficit component, that is to say H 2 or air or O 2, is supplied in order to keep the composition close to the stoichiometric ratio where the oxidizing and reducing agents Components are broken down evenly.
  • a ⁇ probe with a step characteristic as shown in FIG. 2 is again suitable for such a control.
  • the regulation takes place in such a way that the concentration of the gases is kept close to the step concentration at which the output signal of the ⁇ probe changes between the high and the low output signal and which corresponds to the stoichiometric ratio.

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Abstract

Es wird ein Verfahren zum Betreiben einer aus einer Anzahl von Brennstoffzellen gebildeten Brennstoffzellenanordnung (1) beschrieben, bei dem an einem Anodeneingang (5) Brenngas zu den Anoden der Brennstoffzellen zugeführt, an einem Anodenausgang (6) Anodenabgas von den Anoden abgeführt, an einem Kathodeneingang (7) Kathodengas zu den Kathoden der Brennstoffzellen zugeführt und an einem Kathodenausgang (8) das Kathodenabgas von den Kathoden abgeführt wird. Gemäß der Erfindung wird zumindest an einem Punkt des Strömungsweges von Kathodengas und/oder Anodengas die Sauerstoffkonzentration mittels einer μ-Sonde gemessen und es werden die Ströme von Anodengas und/oder Kathodengas in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstoffkonzentration eingestellt. Besonders vorteilhaft ist das Verfahren zur Regelung der Gaszusammensetzung beim Betreiben einer Brennstoffzellenanordnung, bei der ein Teil des Kathodenabgases vom Kathodenausgang (8) zum Kathodeneingang (7) zurückgeführt und zumindest ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang (6) dem rückgeführten Kathodengas beigemischt wird.

Description

B E S C H R E I B U N G
Verfahren zum Betreiben einer Brennstoflzellenanordnung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben einer aus einer Anzahl von
Brennstoffzellen gebildeten Brennstoffzellenanordnung, bei dem an einem Anodeneingang Brenngas zu den Anoden der Brennstoffzellen zugeführt, an einem Anodenausgang Anodenabgas von den Anoden abgeführt, an einem Kathodeneingang Kathodengas zu den Kathoden der Brennstoffzellen zugeführt und an einem Kathodenausgang Kathodenabgas von den Kathoden abgeführt wird. Insbesondere betrifft die Erfindung ein derartiges
Verfahren, bei dem zumindest ein Teil des Kathodenabgases vom Kathodenausgang zum Kathodeneingang zurückgeführt und zumindest ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang dem rückgeführten Kathodengas beigemischt wird.
Beim Betrieb von Brennstoffzellen ist es von Bedeutung, daß das Anodengas (Brenngas) und das Kathodengas (Oxidans) möglichst in einem stöchiometrischen Verhältnis vorliegen, da andernfalls die Brennstoffzellen nicht mit maximalem Wirkungsgrad betrieben werden können und eine ungünstige Abgaszusammensetzung die Folge ist.
ln der jüngeren Zeit werden Verfahren der oben genannten Art zur Anwendung gebracht, bei denen zumindest ein Teil des Kathodenabgases vom Kathodenausgang zum Kathodeneingang zurückgeführt und zumindest ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang dem rückgeführten Kathodengas beigemischt wird. Ein derartiges Verfahren findet insbesondere Anwendung bei einer Brennstoffzellenanordnung, die von einem gasdichten Gehäuse umgeben ist, wobei das Kathodenabgas vom Kathodenausgang in das Innere des gasdichten Gehäuses abgegeben und zur Rückführung zum Kathodeneingang im Inneren des gasdichten Gehäuses in Zirkulation versetzt wird, wobei ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang dem im Inneren des gasdichten Gehäuses zirkulierenden Kathodengas beigemischt wird. Eine solche Brennstoffzellenanordnung ist als Hot Module bekannt.
Bei Schmelzkarbonatbrennstoffzellen, aufweiche die vorliegende Erfindung vorzugsweise anwendbar ist, wird den Anoden der Brennstoffzellenanordnung als Anodengas ein Brenngas in Form einer Mischung aus beispielsweise H2, C02, H20, CR,, CO u.a. zugeführt, wobei das im Brenngas enthaltene H2 unter Entstehung von CO2 und H2O elektrochemisch umgesetzt und verbraucht wird. Auch unter optimalen Betriebsbedingungen wird der Brennstoff jedoch nur zu einem Teil umgesetzt, nämlich zu etwa 60 - 80% bezogen auf den Brenngas- Anteil. Der restliche Teil des Brenngases gelangt beim Hot Module am Anodenausgang direkt in den Kathodengasstrom Damit eine kontrollierte Verbrennung des restlichen Brenngases mit dem Sauerstoff des Kathodengases gewährleistet ist, ist dicht hinter dem Anodenausgang eine katalytische Verbrennungseinrichtung vorgesehen, welche die Aufgabe hat, reaktionsfähige Mischungen von Brenngas und Kathodengas katalytisch zu verbrennen Hierfür ist eine ausreichende Konzentration an Sauerstoff erforderlich. Ohne die kontrollierte katalytische Verbrennung der restlichen Brenngasanteile könnte beim Entstehen eines zundfähigen Gemischs eine Verpufϊüng innerhalb des Hot Modules stattfinden und dieses zerstören
Ein weiteres Problem bei einer Brennstoffzellenanordnung, die nach dem oben genannten Prinzip eines Hot Modules aufgebaut ist, besteht darin, daß bei einer zu geringen Sauerstofϊkonzentration in der katalytischen Verbrennungseinrichtung die unvollständig abgebaute reduktive Gasatmosphäre auf die Kathodenseite der Brennstoffzellen gelangt und dort die kathodenseitigen Komponenten zerstört Ahnlich werden die anodenseitigen Komponenten durch Oxidation zerstört, wenn eine oxidierende Atmosphäre in den Anodenraum der Brennstoffzellen gelangt
Bisher erfolgt die korrekte Einstellung der Anodengas- und Kathodengasströme sowie des Mischungsverhältnisses von Kathodenabgas und Anodenabgas auf manuelle Weise auf der Grundlage von Meßwerten, die durch gaschromatographische Auswertung von der
Brennstoffzellenanordnung beim Betrieb an verschiedenen Stellen entnommenen Gasproben gewonnen wurden Dabei ist nachteilig, daß aufgrund der nur in größeren zeitlichen Abstanden erfolgenden Probeentnahme eine kontinuierliche Überwachung nicht möglich ist, so daß sich allenfalls schleichende Veränderungen aufdecken lassen, eine Reaktion auf spontane Störungen jedoch nicht möglich ist
Aus dem japanischen Patent- Abstract JP 03-101061 ist es für
Phosphorsaurebrennstoffzellen bekannt die Sauerstoffkonzentration im Abgas oder die Wasserstoffkonzentration und die Kohlendioxidkonzentration in der Abluft der Brennstoffzellen zu erfassen, um das Entstehen von Restmengen an Phosphorsäure frühzeitig zu erfassen Weiterhin ist aus dem Automobilbereich die Verwendung von λ - Sonden bekannt, um zum Zwecke katalytischer Abgasreinigung eine Gemischaufbereitung nahe dem stöchiometrischen Kraftstoff/Luft- Verhältnis zu erreichen
Zur ständigen Überwachung und Regelung der Gasstrome einer Hot-Module- Brennstoffzellenanordnung ist es derzeit erforderlich für jede Gaskomponente einen Meßwertgeber und einen Massendurchflußregler vorzusehen und eine Regelung auf der Grundlage aller erhaltenen Meßwerte vorzunehmen Dies führt zu einem äußerst aufwendigen und schwer zu beherrschenden Regelungssystem.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es somit ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenanordnung der oben angegebenen Art zu schaffen, bei dem die Regelung der in der Brennstoffzellenanordnung umgesetzten Gasstrome zuverlässig und mit geringem Aufwand möglich ist
Diese Aufgabe wird gemäß der vorliegenden Erfindung dadurch gelöst, daß zumindest an einem Punkt des Strömungsweges von Kathodengas und/oder Anodengas die
Sauerstoffkonzentration mittels einer λ -Sonde gemessen und die Strome von Anodengas und/oder Kathodengas und/oder das Mischungsverhältnis von Kathodenabgas und Anodenabgas in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration eingestellt werden
Gemäß einer Weiterbildung der Erfindung ist es vorgesehen, daß die Sauerstoffkonzentration am Kathodeneingang und/oder am Kathodenausgang gemessen und in Abhängigkeit vom Meßwert für die Sauerstoffkonzentration die Zuführ von frischem Kathodengas in den zwischen Kathodenausgang und Kathodeneingang zirkulierenden Kathodengasstrom eingestellt wird
Gemäß einer anderen Weiterbildung ist es vorgesehen, daß die Sauerstofϊkonzentration am Kathodeneingang und/oder am Kathodenausgang gemessen und in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration das Ruckführungsverhaltnis des Kathodengases vom Kathodenausgang zum Kathodeneingang eingestellt wird
Gemäß einer anderen Weiterbildung ist es vorgesehen, daß die Sauerstofϊkonzentration des Anodenabgases gemessen wird, nachdem dessen reduktive Bestandteile durch katalytische Verbrennung mit dem Sauerstoff von zugeführter Luft verbrannt worden sind, und daß in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration die Menge des dem Anodeneingang zugeführten Brenngases und/oder der zugeführten Luft im Sinne einer Optimierung der katalytischen Verbrennung eingestellt werden
Gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung ist es vorgesehen, daß die Messung der Sauerstoffkonzentration mittels einer λ -Meßsonde mit einer Sprungcharakteristik erfolgt, die für einen Bereich geringer Sauerstofϊkonzentration ein erstes Signal mit einer geringen konzentrationsabhangigen Signaländerung und für einen Bereich hoher Sauerstofϊkonzentration ein zweites, vom ersten Signal verschiedenes Signal mit einer geringen konzentrationsabhangigen Signalanderung, sowie dazwischen ein sich sprungartig änderndes Signal abgibt, und daß die Einstellung der Anodengas- und/oder Kathodengasströme und/oder die Zuführung von Frischluft zur katalytischen Verbrennung im Sinne eines Erlangens hoher Sauerstofϊkonzentration erfolgt
Gemäß einem alternativen Ausführungsbeispiel ist es vorgesehen, daß die Messung der Sauerstofϊkonzentration mit einer λ -Meßsonde mit einer naherungsweise linearen Änderung in Abhängigkeit von der Sauerstoffkonzentration erfolgt, und daß die Einstellung der Anodengas- und/oder Kathodengasströme und/oder die Zuführung von Frischluft zur katalytischen Verbrennung so erfolgt, daß sich eine Sauerstoffkonzentration in einem vorgegebenen Bereich einstellt
Gemäß einer Weiterbildung hiervon ist es vorgesehen, daß die Messung der Sauerstofϊkonzentration im Kathodengasstrom erfolgt und die Gasstrome so eingestellt werden, daß eine vorgegebene Mindestkonzentration an Sauerstoff im Kathodengasstrom nicht unterschritten wird
Gemäß einer anderen Weiterbildung ist es vorgesehen, daß die Sauerstoffkonzentration so eingestellt wird, daß für Kathodengas und Anodengas ein λ -Verhältnis von 1,4 bis 2,2, vorzugsweise von etwa 1,8 besteht
Von besonderem Vorteil ist es, das erfindungsgemaße Verfahren bei einer von einem gasdichten Gehäuse umgebenen Brennstoffzellenanordnung zu verwenden, bei der das Kathodenabgas vom Kathodenausgang in das Innere des gasdichten Gehäuses abgegeben und zur Rückführung zum Kathodeneingang im Inneren des gasdichten Gehäuses in
Zirkulation versetzt wird, wobei ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang dem im Inneren des gasdichten Gehäuses zirkulierenden Kathodengas beigemischt wird
Im folgenden werden Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der Zeichnung erläutert Es zeigt
Figur 1 eine Querschnittsansicht einer Brennstoffzellenanordnung, die in einem gasdichten Gehäuse untergebracht ist, bei der Ausführungsbeispiele des erfindungsgemaßen Verfahrens verwirklicht werden; Figur 2 ein Diagramm, welches das Ausgangssignal einer ersten Art von bei der vorliegenden Erfindung verwendeten λ -Sonde in Abhängigkeit von der Sauerstofϊkonzentration zeigt; und
Figur 3 ein Diagramm, das die Abhängigkeit des Ausgangssignals einer zweiten Art von der bei der vorliegenden Erfindung verwendeten λ -Sonde von der Sauerstofϊkonzentration in dem zu messenden Gas zeigt
Figur 1 zeigt eine Brennstoffzellenanordnung 1, die in einem gasdichten Gehäuse 2 nach Art eines Hot Modules angeordnet ist. Die aus einer Anzahl von in einem Stapel konfigurierten Brennstoffzellen gebildete Brennstoffzellenanordnung 1 wird von einem Anodeneingang 5 zu einem Anodenausgang 6 hin von einem Anodengas in Form eines Brenngases durchströmt, wobei das Anodengas über eine Brenngasleitung B in das Innere des gasdichten Gehäuses 2 geführt wird. Im Inneren des gasdichten Gehäuses 2 kann ein Wärmetauscher 3 vorgesehen sein, durch den hindurch das Brenngas und von dort über eine Brenngasleitung B' zum Anodeneingang 5 geführt wird Der Wärmetauscher 3 ist ein Gas/Gas-Warmetauscher, der einerseits vom Brenngas und andererseits von einer Strömung des innerhalb des gasdichten Gehäuses 2 zirkulierenden Kathodengas durchströmt wird, wobei Warme vom Kathodengas an das Brenngas übertragen wird Das Kathodengas tritt an einem Kathodeneingang 7 in die Brennstoffzellenanordnung 1 ein und verläßt diese an einem Kathodenausgang 8. Wie aus der Figur ersichtlich ist, sind die Stromungsrichtungen von Kathodengas und Anodengas in der Brennstoffzellenanordnung senkrecht zueinander Die Strömung des Kathodengases vom Kathodenausgang 8 zum Kathodeneingang 7 wird mittels eines Geblases 4 aufrechterhalten, das innerhalb des gasdichten Gehäuses 2 angeordnet ist und von einem außerhalb des gasdichten Gehäuses 2 befindlichen
Geblaseantrieb 4a angetrieben wird Der Strömung des Kathodengases wird in einem Anodengasmischer 9 das den Anodenausgang 6 verlassende Anodenabgas zugemischt, von wo aus es in das Gebläse 4 eintritt. Zwischen den Anodengasmischer 9 und das Gebläse 4 ist eine katalytische Verbrennungseinrichtung 10 geschaltet, welche in dem Anodenabgas enthaltene brennbare Restbestandteile auf katalytische Art verbrennt. In Stromungsrichtung vor dem Kathodeneingang 7 kann ein Diffüsor 11 angeordnet sein, durch welchen die Strömung des Kathodengases vergleichmäßigt wird. Die Zufuhr von Frischluft für den Betrieb der Brennstoffzellenanordnung erfolgt über den Anodengasmischer 9, Abgas wird aus dem Inneren des gasdichten Gehäuses 2 über eine Abgasleitung A abgegeben. Durch den Anodengasmischer 9 wird das mit dem Anodenabgas gemischte Kathodenabgas zum Kathodeneingang 7 zurückgeführt Gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung ist es vorgesehen eine λ -Sonde zur Messung der Sauerstoffkonzentration vorzusehen, welche sich in dem zwischen dem Kathodenausgang 8 und dem Kathodeneingang 7 zirkulierenden Kathodengasstrom befindet und im Bereich des Kathodenausgangs 8 angeordnet ist. Mittels dieser λ -Sonde wird die Sauerstoffkonzentration in der Strömung des Kathodengases bestimmt und dazu verwendet die Strömungen von Anodengas und/oder Kathodengas so zu steuern, daß eine vorgegebene Mindestkonzentration des Sauerstoffs nicht unterschritten wird.
Dabei wird das Verhältnis
λ = tatsächliches Kathodengas- Anodengas- Verhältnis/ stöchiometrisches Kathodengas- Anodengas- Verhältnis
so eingestellt, daß sich für λ ein Wert von 1,4 bis 2,2, vorzugsweise von etwa 1 ,8 ergibt.
Die Erfassung der Sauerstoffkonzentration im Kathodengasstrom erfolgt vorzugsweise mittels einer λ -Sonde mit einer Charakteristik, wie sie im Diagramm der Figur 1 dargestellt ist. Dort ist das von der λ -Sonde abgegebene Signal in Abhängigkeit von der Sauerstofϊkonzentration dargestellt. Wie ersichtlich ist, ändert sich das Signal näherungsweise linear in Abhängigkeit von der Sauerstofϊkonzentration, so daß es möglich ist Änderungen der Sauerstofϊkonzentration über einen weiten Bereich gut zu folgen und in Abhängigkeit vom Ausgangssignal der λ -Sonde die Gasströme zu regeln.
Gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel erfolgt die Messung der Sauerstoffkonzentration mittels einer λ -Sonde die im Strom des Anodenabgases hinter der katalytischen Verbrennungseinrichtung 10 angeordnet ist, wo die reduktiven Bestandteile des Anodenabgases mit dem Sauerstoff der zugeführten Luft oxidiert werden. In Abhängigkeit von der gemessenen Sauerstoffkonzentration werden die Ströme des das Anodengas bildenden Brenngases und/oder der zugeführten Luft so geändert, daß das Entstehen einer reduktiven Gasatmosphäre verhindert wird, die durch Sauerstoffmangel in der katalytischen Verbrennungseinrichtung entstehen würde. Eine solche reduktive Gasatmosphäre würde zur Zerstörung der Komponenten im Kathodenraum der Brennstoffzellen führen, wenn sie dorthin gelangt.
Zur Erfassung der Sauerstoffkonzentration ist eine λ -Sonde mit einer Charakteristik besonders geeignet, wie sie im Diagramm der Figur 2 dargestellt ist. Wie ersichtlich ist, gibt die λ -Sonde für einen Bereich geringer Sauerstofϊkonzentration ein erstes, niedriges, Signal mit einer geringen konzentrationsabhängigen Signaländerung und für einen Bereich hoher Sauerstofϊkonzentration ein zweites, hohes, vom ersten Signal verschiedenes Signal mit einer ebenfalls geringen konzentrationsabhängigen Signaländerung ab. Im Übergangsbereich zwischen diesen beiden Konzentrationsbereichen gibt die λ -Sonde ein sich sprungartig änderndes Signal ab. Grob gesprochen gibt die λ -Sonde somit zwei Ausgangssignale ab, nämlich ein niedriges Ausgangssignal bei Sauerstoffmangel und ein hohes Ausgangssignal bei Sauerstoffüberschuß. Die Regelung der Gasströme erfolgt auf einfache Weise nach Art einer Zwei-Punkt-Regelung, indem beim Unterschreiten einer vorgegebenen Sauerstoffkonzentration, die mit dem Sprungwert der λ -Sonde übereinstimmt, ein Ausgangssignal abgegeben wird, durch das der Brenngaszustrom vermindert und/oder der Luftzustrom erhöht wird, so daß der Sauerstoffmangel behoben wird.
Gemäß einem dritten Ausführungsbeispiel ist es vorgesehen die Brennstoffzellenanordnung bei Auftreten von Störungen gegen Beschädigung oder Zerstörung zu schützen. Wenn im Falle einer Störung die Zuführung der Betriebsgase, also des Anodengases und des Kathodengases abgeschaltet wird, verbleiben in den Brennstoffzellen die zuletzt zugeführten Gase. Durch Diffüsionsprozesse kommt es zu einem Ausgleich der Konzentrationen in der Weise, daß Anodengas in den Kathodenraum wandert und Kathodengas in den Anodenraum wandert. Solange diese Gase aufgrund von Selbstentzündung noch miteinander reagieren, ist dieser Zustand nicht kritisch. Erst wenn bei Unterschreiten der Selbstentzündungstemperatur von etwa 550°C die Reaktion aufhört oder einer der beteiligten Reaktionspartner verbraucht ist, kann der verbleibende Reaktionspartner Schäden im Raum der jeweiligen Elektrode anrichten. Gelangt O2 an die Anodenkomponenten, so führt dies unweigerlich zur Oxidation der Komponenten, während eine Anwesenheit von H2 im Kathodenraum zur Reduktion der Kathodenkomponenten führt. Gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel wird die Gaszusammensetzung mittels einer λ -Sonde gemessen und in Abhängigkeit vom Meßwert gezielt die Unterschußkomponente, also H2 oder Luft bzw. O2 zugeführt, um die Zusammensetzung in der Nähe des stöchiometrischen Verhältnisses zu halten, wo die oxidierenden und reduzierenden Bestandteile gleichmäßig abgebaut werden.
Für eine derartige Regelung ist wiederum eine λ -Sonde mit einer Sprungcharakteristik, wie sie in Figur 2 gezeigt ist, geeignet. Die Regelung erfolgt in der Weise, daß die Konzentration der Gase nahe der Sprungkonzentration gehalten wird, bei der das Ausgangssignal der λ -Sonde zwischen dem hohen und dem niedrigen Ausgangssignal wechselt und das dem stöchiometrischen Verhältnis entspricht.

Claims

P A T E N T A N S P R Ü C H E
1. Verfahren zum Betreiben einer aus einer Anzahl von Brennstoffzellen gebildeten Brennstoffzellenanordnung (1), bei dem an einem Anodeneingang (5) Brenngas zu den
Anoden der Brennstoffzellen zugeführt, an einem Anodenausgang (6) Anodenabgas von den Anoden abgeführt, an einem Kathodeneingang (7) Kathodengas zu den Kathoden der Brennstoffzellen zugeführt und an einem Kathodenausgang (8) das Kathodenabgas von den Kathoden abgeführt wird, wobei insbesondere zumindest ein Teil des Kathodenabgases vom Kathodenausgang (8) zum Kathodeneingang (7) zurückgeführt und zumindest ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang (6) dem rückgeführten Kathodengas beigemischt wird, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest an einem Punkt des Strömungsweges von Kathodengas und/oder Anodengas die Sauerstofϊkonzentration mittels einer λ -Sonde gemessen und die Ströme von Anodengas und/oder Kathodengas und/oder das Mischungsverhältnis von Kathodenabgas und Anodenabgas in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration eingestellt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstofϊkonzentration am Kathodeneingang (7) und/oder am Kathodenausgang (8) gemessen und in Abhängigkeit vom Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration die Zuführ von frischem Kathodengas in den zwischen Kathodenausgang (8) und Kathodeneingang (7) zirkulierenden Kathodengasstrom eingestellt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstofϊkonzentration am Kathodeneingang (7) und/der am Kathodenausgang (8) gemessen und in Abhängigkeit von dem Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration das Rückführungsverhältnis des Kathodengases vom Kathodenausgang (8) zum Kathodeneingang (7) eingestellt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die
Sauerstofϊkonzentration des Anodenabgases gemessen wird, nachdem dessen reduktive Bestandteile durch katalytische Verbrennung mit dem Sauerstoff von zugeführter Luft verbrannt worden sind, und daß in Abhängigkeit vom Meßwert für die Sauerstofϊkonzentration die Menge des dem Anodeneingang (5) zugeführten Brenngases und/oder der zugeführten Luft im Sinne einer Optimierung der katalytischen Verbrennung eingestellt werden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Messung der Sauerstofϊkonzentration mittels einer λ -Meßsonde mit einer Sprungcharakteristik erfolgt, die für einen Bereich geringer Sauerstofϊkonzentration ein erstes Signal mit einer geringen konzentrationsabhangigen Signalanderung und für einen Bereich hoher Sauerstofϊkonzentration ein zweites, vom ersten Signal verschiedenes Signal mit einer geringen konzentrationsabhängigen Signalanderung, sowie dazwischen ein sich sprungartig änderndes Signal abgibt, und daß die Einstellung der Anodengas- und/oder Kathodengasströme und/oder die Zuführung von Frischluft zur katalytischen Verbrennung im Sinne eines Erlangens hoher Sauerstofϊkonzentration erfolgt
6 Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Messung der Sauerstofϊkonzentration mit einer λ -Meßsonde mit einer naherungsweise linearen Signalanderung in Abhängigkeit von der Sauerstofϊkonzentration erfolgt, und daß die Einstellung der Anodengas- und/oder Kathodengasströme und/oder die Zuführung von Frischluft zur katalytischen Verbrennung so erfolgt, daß sich eine Sauerstoffkonzentration in einem vorgegebenen Bereich einstellt
7 Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Messung der Sauerstoffkonzentration im Kathodengasstrom erfolgt und die Gasstrome so eingestellt werden, daß eine vorgegebene Mindestkonzentration an Sauerstoff im Kathodengasstrom nicht unterschritten wird
8 Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstofϊkonzentration so eingestellt wird, daß für Kathodengas und Anodengas ein λ - Verhältnis von 1,4 bis 2,2, vorzugsweise von etwa 1,8 besteht
9 Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren bei einer von einem gasdichten Gehäuse (2) umgebenen Brennstoffzellenanordnung (1) verwendet wird, bei der das Kathodenabgas vom Kathodenausgang (8) in das Innere des gasdichten Gehäuses (2) abgegeben und zur Ruckführung zum Kathodeneingang (7) im Inneren des gasdichten Gehäuses (2) in Zirkulation versetzt wird, und wobei wahlweise zumindest ein Teil des Anodenabgases vom Anodenausgang (6) in das Innere des gasdichten Gehäuses (2) abgegeben und dem dort zirkulierenden Kathodengas beigemischt wird
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