WO1994008343A1 - Verfahren zur zerstörung einer organischen substanz - Google Patents

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    • C02F2101/006—Radioactive compounds

Definitions

  • the invention b relates to a method for destroying an organic substance, in particular an organic acid, which is used in particular as a complexing agent in the decontamination of radioactively contaminated surfaces of components, and / or a complex formed in such a decontamination.
  • the organic substance can be dissolved.
  • the solvent is usually water.
  • Organic acids are often used in the surface decontamination of a radioactively contaminated component. These acids can serve as complexing agents that form complexes with deposits that carry the contamination. Such complexes are easily soluble. They are therefore easy to remove. The previously radioactively contaminated component is then decontaminated.
  • waste solution which contains both unused complexing agents and complexes formed during the decontamination.
  • a waste solution can contain inactive and radioactive heavy metal cations, e.g. Iron, chromium, nickel, cobalt or manganese, and anionic complexes of the organic acids used for decontamination, and also contain these acids themselves.
  • an acid e.g. Sulfuric acid.
  • the anion of this acid must then be removed. This increases the amount of waste to be disposed of.
  • the invention was based on the object of specifying a process for the disposal of an organic substance, after its implementation only a small volume which is free of complexing agents, complexes and additional cations has to be treated further or sent to final storage. No additional acid should be required to provide the protons required for the reaction.
  • the problem is solved according to the invention in that a solution of the substance permanganic acid is removed and then a substance remaining after a chemical reaction is removed.
  • permarganic acid achieves the advantage that no anion, in particular no anion of an acid, such as e.g. Sulfate, must be disposed of. It can namely advantageously on additional acids such as sulfuric acid in the oxidation of those to be disposed of
  • a precipitating solid substance is separated off, which can be removed from the solution, for example by filtration.
  • This solid substance consists of manganese dioxide (Mn0 2 ), which can be sent to a repository. The remaining one
  • Residual solution is advantageously free of complexing agents and complexes and also contains no ions of an oxidizing agent that would make further treatment necessary. It only needs to be disposed of manganese dioxide.
  • the separated solid substance is dried. This further reduces the volume to be stored.
  • the solution of the substance is admixed with the permanganic acid in the presence of a cation exchange resin.
  • the loaded cation exchange resin is then removed.
  • ITHx and ITHy are unloaded, ITH-x - *. R Mn and. ITHy - ".- i. Fe J. Mno, loaded cation exchange resins.
  • MnO MnO. Is present in the solution due to the presence of protons and protons which the cation exchange resin, which is in the form of hydrogen, provides. " reduced to Mn. The 10 Mn 2+ is then taken up by the cation exchange resin.
  • a decisive advantage of this method is the fact that the process of extraction process in the system or decontaminated containers may be carried out directly after a decontamination, 5, since no specified normal operation of the system remain interfering substances. No additional apparatus or expensive systems are required to carry out the process.
  • the procedure is
  • a loaded cation exchange resin 0 small residual volume to be stored is a loaded cation exchange resin. No organic substances, in particular complexing agents or complexes, remain in the residual waste to be disposed of. Apart from the cation exchange resin, only water and carbon dioxide are obtained. If
  • the method according to the invention has the particular advantage that only a small volume of manganese dioxide or of a loaded cation exchange resin needs to be fed to a repository.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Zerstörung einer organischen Substanz. Diese Substanz ist insbesondere eine organische Säure, die beispielsweise bei der Dekontamination radioaktiv kontaminierter Oberflächen von Bauteilen als Komplexbildner eingesetzt wird, und/oder ein bei einer solchen Dekontamination gebildeter Komplex. Es ist vorgesehen, daß einer Lösung der Substanz Permangansäure zugemischt wird und daß ein nach einer chemischen Reaktion verbleibender Stoff entfernt wird. Es kann entweder eine ausfallende, feste Substanz, z.B. durch Filtration, abgetrennt werden, oder es kann ein Kationenaustauscherharz eingesetzt werden.

Description

Verfahrer zur Z tstöruig einer organischen Substanz
Die Erfindung b trifft eiti Verfahren zur Zerstörung einer organischen Subrtanz, insbesondere einer organischen Säure, die insbesondere bei der Dekontamination radioaktiv kontaminierter Oberflächen von Bauteilen als Komplex¬ bildner eingesetzt wird, und/oder eines bei einer solchen Dekontamination gebildeten Komplexes.
Die organische Substanz kann gelöst vorliegen. Das Lösungs¬ mittel ist in der Regel Wasser.
Bei der Oberflächendekontamination eines radioaktiv konta¬ minierten Bauteils werden häufig organische Säuren einge- setzt. Diese Säuren können dabei als Komplexbildner dienen, die mit Ablagerungen, welche die Kontamination tragen, Komplexe bilden. Solche Komplexe sind leicht lös¬ lich. Sie sind daher leicht zu entfernen. Das zuvor radio¬ aktiv kontaminierte Bauteil ist dann dekontaminiert.
Es verbleibt jedoch eine Abfallösung (Abwasser), die so¬ wohl unverbrauchten Komplexbildner, als auch bei der De¬ kontamination gebildete Komplexe enthalt. Eine solche Lö¬ sung kann inaktive und radioaktive Schwermetallkationen, z.B. Eisen, C rom, Nickel, Kobalt oder Mangan, und anioni¬ sche Komplexe der zur Dekontamination verwendeten organi¬ schen Säuren, sowie auch diese Säuren selbst enthalten.
3
Die weitere Behandlung von Komplexbildnern, insbesondere eine Endlagerung von Komplexbildnern, ist, da Komplexbild¬ ner wassergefährdende Stoffe sind, aufwendig und fast un¬ möglich. Auch eine Einbindung der Ko olexe in Bitumen oder Zement ist problematisch. Die eingeschränkte Thermostabili- tät der Komplexe behindert eine Bitumeneinbindung. Bei einer Zementierung wird das Erhärten des Zements gestört. Bisher sind auch schon Verfahren zur Volumenve minderung einer gebrauchten Dekontaminationslösung vorgeschlagen worden. Neben einem Aufkorizentrieren durch Eindampfen ist eine Reinigung mit lonenaüstsuschern bekannt. Dazu werden sowohl Kationenaustauscher als euch Anionenaustauscher eingesetzt. Es fallen dann sehr große Mengen Austauscher¬ harze an, die endgelagert werden müssen.
Es ist auch schon eine Oxidaticn der zu entsorgenden Sub- stanz mit Kaliumpermanganat unc. eine gleichzeitige Fällung der Schwermetalle zusammen mit entstehendem Braunstein vorgeschlagen worden. Es verbleibt dabei eine Lösung, die zusätzlich zu den bereits vorhandenen Kationen Kalium ent¬ hält, das entsorgt werden muß.
Um eine möglichst vollständige Umwandlung des Mangans in zweiwertiges Mangan, das keine unerwünschten anionischen Komplexe bildet, zu gewährleisten, wird eine Säure, z.B. Schwefelsäure, zugeführt. Zusätzlich zum Kalium und Mangan muß dann das Anion dieser Säure entfernt werden. Die zu entsorgende Abfallmenge erhöht sich dadurch.
Im übrigen gewährleisten die genannten Verfahren keine zuverlässige vollständige Beseitigung der Komplexbildner und Komplexe.
Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Entsorgung einer organischen Substanz anzugeben, nach dessen Durchführung nur noch ein kleines Volumen, das frei von Komplexbildnern, Komplexen und zusätzlichen Katio¬ nen ist, weiterbehandelt oder einer Endlagerung zugeführt werden muß. Es soll zum Bereitstellen de:r zur Reaktion not¬ wendigen Protonen keine zusätzliche Säure erforderlich sein. Die AufgsDe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß einor Lös. g der Subr.tanz Permangansäure ∑uge ischt wird und daß dann ein nach einer chemischen Reaktion verblei¬ bender Stoff entfernt wird.
Mit dem Einsatz von Permargansäure wird der Vorteil er¬ zielt, daß kein Anion, insbesondere kein Anion einer Säure, wie z.B. Sulfat, entsorgt werden muß. Es kann nämlich vorteilhafterweise auf zusätzliche Säuren wie Schwefelsäure bei der Oxidation der zu entsorgenden
Substanz verzichtet werdens da die eingesetzte Permangan¬ säure selbst Protonen für die Oxidation der organischen Substanz, die entsorgt werden soll, liefert. Gegenüber der Verwendung vor, Kaliumpermanganat wird der Vorteil erzielt, daß weder Kalium noch sein Gegenion entsorgt werden müssen. Das nach der Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung noch zu entsorgende Restvolumen ist vorteilhafterweise deut¬ lich kleiner als bei bekannten Verfahren und ist frei von Komplexbildnern, Komplexen und zusätzlichen Kationen.
Beispielsweise wird nach der Zugabe von Permangansäure eine ausfallende feste Substanz abgetrennt, die, z.B. durch Filtration, aus der Lösung entfernt werden kann. Diese feste Substanz besteht aus Braunstein (Mn02), der einem Endlager zugeführt werden kann. Die verbleibende
Restlösung ist vorteilhafterweise frei von Komplexbildnern und Komplexen und enthält auch keine Ionen eines Oxida- tionsmittels, die eine weitere Behandlung notwendig machen würden. Es braucht nur Braunstein entsorgt zu werden.
Beispielsweise wird die abgetrennte, feste Substanz ge¬ trocknet. Dadurch wird das zu lagernde Volumen weiter verkleinert. Nach einem anderen wesentlichen Beispiel wird der Lösung der Substanz die Permangansäure i n Gegenwart eines Kati- onenaustauscherharzes- zugemischt . Anschließend wird das beladene Kationenaustausch^rharz entfernt . Mi t diesem Ver- fahren wird der Vorteil erzielt , daß ein Kationenaustau¬ scherharz , das ohnehin zur Bindung von kationischen Radio¬ nukliden er forderlich sein kann , ausreicht , um alle an fal ¬ lenden I onen zu binden . Eε fällt dann keine f este Sub¬ stanz , wie z .B. Braunstein aus , die abgetrennt und ent- sorgt werden müßte .
Bei Verwendung eines Kationenaustauscherharzes in Wasserstoff -Form kann dieses darüber hinaus für di e Oxi¬ dation notwendige Protonen liefern.
Bei der Oxidationsreaktion von Permangansäure (HMnO.) mit einem Komplexbildner, beispielsweise mit Oxalsäure (H«C„0Δ), oder mit einem Komplex, beispielsweise mit einem Eisen- oxalatkomplex (H-Fe^O^)^), bleiben bei deren Zerstörung keine Anionen in der Lösung zurück,die entfernt werden müßten. Es bleiben auch keine anionischen Komplexe drei¬ wertiger Kationen zurück, die durch einen Kationenaustau¬ scher nicht entfernt werden könnten. Neben dem beladenen Kationenaustauscherharz verbleiben als Restprodukte nur Wasser und Kohlenstoffdioxid» die keiner weiteren Behand¬ lung bedürfen.
Die folgenden Reaktionsgleichungen zeigen, daß Permangan¬ säure und ein Kationenaustauscherharz (ITHx oder ITHy) der Wasserstoff-Form, wobei > bzw. y die Anzahl der Wasser¬ stoffatome des unbeladenen Kationenaustauscherharzes sind, ausreichen, um z. B. Oxalsäure oder einen Eisenoxalatkom- plex zu entsorgen: 5 H2C204 + 2 HMn04 + ITHχ > 10 C02 + 8 H20 + ITHχ_4Mn2
5 H3Fe(C204)3 + 6 HMn04 + ITH —> 30 C02+24 HjO+ITH _27 Fe5Mn 6
ITHx und ITHy sind unbeladene, ITH-x—*.r Mn und. ITHy—„.- i. Fe J. Mno, beladene Kationenaustauseherharze.-
Durch vorhandene Protonen und durch Protonen, die das Kationenaustauscherharz, das in Wasserstoff-Form vorliegt, liefert, wird in der Lösung MnO." zu Mn reduziert. Das 10 Mn 2+ wird dann vom Kationenaustauscherharz aufgenommen.
Ein entscheidender Vorteil dieses Verfahrens ist darin zu sehen, daß das Verfahren direkt nach einem Dekontamina- ,5 tionsverfahren im dekontaminierten System oder Behälter durchgeführt werden kann, da keine den bestimmungsgemäßen Betrieb des Systems störenden Stoffe zurückbleiben. Es sind keine zusätzlichen Apparate oder teure Anlagen zur Durchführung des Verfahrens notwendig. Das Verfahren ist
20 darüber hinaus in einfacher Weise in einen mehrstufigen Dekontaminationsprozeß integrierbar.
Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird , wenn ein Kationenaustauscherharz eingesetzt wird, insbesondere
25 der Vorteil erzielt , daß nur Permangansäure und das Kationenaustauscherharz er forderlich sind , um eine organische Substanz , die insbesondere aus Restsubstanzen eines Dekontaminationsverfahrens besteht , zu zerstören . Es ist ke in Anionenaustauscher er forderlich . Das verbleibende
,0 kleine Restvolumen , das en dzulagern ist , ist ein beladenes Kationenaustauscherharz . Es verbleiben ke ine organischen Substanzen, insbesondere Komplexbildner oder Komplexe im endzulagernden Restabfall . Außer dem Kationenaustauscher¬ harz fallen nur Wasser und Kohlenstoffdioxid an . Wenn
,5 kein Kationenaustauscherharz eingesetzt wird , fällt eine relativ kleine Menge Braunstein aus der Lösung aus , die entsorgt wird . Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird insbesondere der Vorteil erzielt, daß nur ein kleines Volumen aus Braunstein oder aus einem beladenen Kationenaustauscher¬ harz einem Endlager zugeführt zu werden braucht.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Zei Störung einer organischen Substanz, insbesondere einer nrganischen Säure, die insbesondere bei der Dekontamintion radioaktiv kontaminierter Oberflächen von Bauteilen als Komplexbildner eingesetzt wird, und/oder eines bei einer solchen Dekontamination gebildeten Kom¬ plexes, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß einer Lösung der Substanz Permangansäure zugemischt wird und daß dann ein nach einer chemischen Reaktion verbleibender Stoff entfernt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß eine ausfallende, feste Substanz abgetrennt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die abgetrennte, feste Substanz getrocknet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Permangansäure der Lösung der Substanz in Gegenwart eines Kationenaustauscherharzes zugemischt wird und daß das da¬ nach beladene Kationenaustauscherharz entfernt wird.
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