TWI784286B - 玻璃粉末、介電體材料、燒結體及高頻用電路構件 - Google Patents
玻璃粉末、介電體材料、燒結體及高頻用電路構件 Download PDFInfo
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Abstract
本發明之玻璃粉末係含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末，其特徵為玻璃組成中包含0.1~1.0莫耳%(但不包含1.0莫耳%)之Li2
O+Na2
O+K2
O，莫耳比Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.35~0.65，莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.25~0.55，莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.025~0.20，且25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5~4.0，25℃、16GHz之介電損耗角正切為0.0020以下。
Description
本發明有關於於10GHz以上之高頻區域，具有低的相對介電係數及介電損耗角正切之玻璃粉末、介電體材料、燒結體及高頻用電路構件。
陶瓷玻璃廣泛作為配線基板或電路零件而使用。然而，氧化鋁陶瓷相對介電係數為10而較高，有信號處理速度慢之缺點。且氧化鋁陶瓷由於使用高熔點金屬之鎢作為導體材料，故亦有導體損耗變大之缺點。
為了補足氧化鋁陶瓷之缺點，迄今已開發使用含有玻璃粉末及陶瓷填料粉末之介電體材料。例如包含含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末的介電體材料之相對介電係數為6～8，低於氧化鋁陶瓷之相對介電係數。且該介電體材料由於可於1000℃以下之溫度燒成，故可以與導體損耗低的Ag、Cu等之低熔點金屬同時燒成，該等具有可使用作為內層導體之優點(參考專利文獻1、2)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特開平11-116272號公報
[專利文獻2]日本特開平9-241068號公報
[發明欲解決之課題]
目前，朝向與第五代行動通訊系統(5G)對應之開發正在進展，而檢討用以使系統高速化、高傳送容量化、低延遲化之技術。5G通訊係使用高頻電波。而且5G通訊之高頻裝置所用之材料，為了傳送信號之低損失化，而被要求低介電係數、低介電損耗角正切。
然而，上述專利文獻所揭示之介電體材料，由於於高頻區域之介電特性不充分，故有信號處理速度變慢之問題。
本發明之目的在於提供可於1000℃以下燒成而且於高頻區域具有低的相對介電係數及介電損耗角正切之玻璃粉末、介電體材料、燒結體及高頻用電路構件。
[用以解決課題之手段]
本發明人等重複種種實驗之結果，發現於含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末中，若嚴格限制鹼金屬氧化物之含量與含有比率，則可使相對介電係數及介電損耗角正切顯著降低，因而作為本發明進行提案。亦即本發明之玻璃粉末係含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末，其特徵為玻璃組成中包含0.1～1.0莫耳%(但不包含1.0莫耳%)之Li2
O+Na2
O+K2
O，莫耳比Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.35～0.65，莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.25～0.55，莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.025～0.20，且25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～4.0，25℃、16GHz之介電損耗角正切為0.0020以下。此處，所謂「鹼硼矽酸玻璃」係玻璃組成中包含鹼金屬氧化物、SiO2
、B2
O3
之玻璃。「Li2
O+Na2
O+K2
O」係指Li2
O、Na2
O及K2
O之合計量。「Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)」係指Li2
O之含量除以Li2
O、Na2
O及K2
O之合計量所得之值。「Na2
O/(Li2
O+Na2
O +K2
O)」係指Na2
O之含量除以Li2
O、Na2
O及K2
O之合計量所得之值。「K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)」係指K2
O之含量除以Li2
O、Na2
O及K2
O之合計量所得之值。「25℃、16GHz下之相對介電係數」及「25℃、16GHz之介電損耗角正切」係指依據兩端短路形介電體共振器法(JIS R1627)測定之值。
本發明之玻璃粉末，由於以硼矽酸玻璃作為基本組成，且含有0.1莫耳%以上之Li2
O+Na2
O+K2
O，故可在1000℃以下之溫度燒成。且鹼硼矽酸玻璃中，鹼金屬氧化物為使相對介電係數及介電損耗角正切上升之原因，但若將其含量限制於未達1莫耳%，則可將高頻區域之相對介電係數及介電損耗角正切上升抑制至實用上不成為題之程度。進而，本發明之玻璃粉末由於係以如上述限制鹼金屬氧化物之含有率，故可使鹼混合效果最適化，使介電損耗角正切大幅降低。
本發明之介電體材料係含有玻璃粉末50〜100質量%與陶瓷填料粉末0〜50質量%之介電體材料，較佳該玻璃粉末係上述之玻璃粉末，該陶瓷填料粉末係選自α-石英、α-方矽石、β-鱗石英、α-氧化鋁、莫來石、氧化鋯、堇青石之群組中之1種或2種以上。
本發明之燒結體係使介電體材料燒結而成之燒結體，較佳該介電體材料為上述介電體材料。
本發明之燒結體較佳於25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～6.0，於25℃、16GHz下之介電損耗角正切為0.0030以下。
本發明之高頻用電路構件係具有介電體層之高頻用電路構件，較佳該介電體層為上述燒結體。
[發明效果]
本發明之介電體材料由於可於1000℃以下燒成，故可使用Ag、Cu等之低熔點金屬材料作為內層導體。再者，本發明之介電體材料於高頻區域具有低的相對介電係數及介電損耗角正切。因此本發明之介電體材料適合作為高頻用電路構件。
本發明之玻璃粉末係含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末，且玻璃組成中包含0.1～1.0莫耳%(但不包含1.0莫耳%)之Li2
O+Na2
O+K2
O，莫耳比Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.35～0.65，莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.25～0.55，莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.025～0.20。將各成分含量及含有率限定為如上述之理由示於以下。又，玻璃組成之說明中，%的表示意指莫耳%。
鹼硼矽酸玻璃期望為即使燒成亦不析出結晶之非晶質玻璃。其原因係非晶質之玻璃與結晶性玻璃相比，燒成時之軟化流動性良好，容易獲得緻密燒結體之故。
鹼金屬氧化物(Li2
O、Na2
O、K2
O)由於係提高熔融性之成分，並且係降低介電體材料之燒成溫度之成分。Li2
O+Na2
O+K2
O含量若變多，則介電損耗角正切變大，傳送訊號之損失容易變大。另一方面，Li2
O+Na2
O+K2
O之含量若變少，則熔融性容易降低，並且介電體材料之低溫燒成變困難。因此，Li2
O+Na2
O+K2
O之含量較佳為0.1～未達1.0%，較佳為0.5～0.98%。又，Li2
O含量為0.05～0.55%，特佳為0.2～0.5%，Na2
O含量為0.05～0.5%，特佳為0.1～0.4%，K2
O含量為0.01～0.3%，特佳為0.05～0.2%。
莫耳比Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.35～0.65，較佳為0.4～0.6。莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)為0.25～0.55，較佳為0.3～0.5。莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O) 為0.025～0.20，較佳為0.025～0.15%。上述莫耳比若為範圍外，則難以享受鹼混合效果，介電損耗角正切容易上升。
又，以三角圖顯示莫耳比Li2
O/(Li2
O+ Na2
O+K2
O)、莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)、莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)之範圍時，則如圖1，成為由(Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)、Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)、K2
O/ (Li2
O+Na2
O+K2
O))為點A(0.65, 0.325, 0.025)、點B(0.65, 0.25, 0.1)、點C(0.55, 0.25, 0.2)、點D(0.35, 0.45, 0.2)、點E(0.35, 0.55, 0.1)、點F(0.425, 0.55, 0.025)所包圍之區域內。較佳之區域為由點A’(0.60, 0.375, 0.025)、點B’(0.60, 0.30, 0.10)、點C’(0.55, 0.30, 0.15)、點D’(0.40, 0.45, 0.15)、點E’(0.40, 0.50, 0.1)、點F’(0.475, 0.50, 0.025)所包圍之區域內。又，圖1中，R2
O意指Li2
O、Na2
O及K2
O之合計量。
SiO2
係成為玻璃的網絡構成物之成分。SiO2
含量若變多，則有燒成溫度變高之傾向，有無法使用Ag或Cu作為導體或電極之虞。另一方面，SiO2
含量若變少，則介電損耗角正切容易上升，有信號處理速度變慢之虞。因此，SiO2
含量為65～85%，特佳為70～80%。
B2
O3
為使玻璃黏度降低之成分。B2
O3
含量若變多，則玻璃容易分相，且耐水性容易降低。另一方面，B2
O3
含量若變少，則有燒成溫度變高之傾向，有無法使用Ag或Cu作為導體或電極之虞。因此，B2
O3
含量為15～40%，特佳為15～30%。
除了上述成分以外，於不損及介電特性之範圍內，亦可將Al2
O3
、MgO、CaO等成分分別添加至3莫耳%。
本發明之玻璃粉末中，於25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～4.0，特佳為3.6～3.9，於25℃、16GHz之介電損耗角正切為0.0020以下，0.0015以下，特佳為0.0012以下。相對介電係數或介電耗損角正切若變高，則傳送訊號之損失容易變大，且訊號處理速度容易變慢。
本發明之介電體材料可僅由上述之含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末所構成，但較佳對於玻璃粉末添加陶瓷填料粉末，作成混合粉末。其混合比例較佳為玻璃粉末50〜80質量%(較佳55～80質量%)，陶瓷填料粉末20〜50質量%(較佳20～45質量%)。陶瓷填料粉末之比例如此限定之理由係陶瓷填料粉末若變多，則燒成體之緻密化困難，陶瓷填料粉末若變少，燒成體之彎曲強度容易降低。
作為陶瓷填料粉末較佳使用於1GHz以上之高頻區域的相對介電係數16以下，介電損耗角正切為0.010以下之陶瓷填料粉末，例如可使用α-石英、α-方矽石、β-鱗石英、α-氧化鋁、莫來石、氧化鋯、堇青石之一種或兩種以上。若如此，則於高頻區域中，可使介電體材料之相對介電係數、介電損耗角正切降低。
本發明之介電體材料(燒成體)中，於25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～6.0，特佳為4.0～5.0，於25℃、16GHz下之介電損耗角正切為0.0030以下，特佳為0.0020以下。相對介電係數或介電損耗角正切若變高，則傳送訊號之損失容易變大，且訊號處理速度容易變慢。
本發明之燒結體係使介電體材料燒結而成之燒結體，該介電體材料較佳為上述介電體材料。以下說明本發明之燒結體之製造方法。
首先，對上述玻璃粉末與陶瓷填料粉末之混合粉末，添加特定量之結合劑、可塑劑及溶劑而調製漿料。作為結合劑可適當地使用例如聚乙烯縮丁醛樹脂、甲基丙烯酸樹脂等，作為可塑劑可適當地使用例如鄰苯二甲酸二丁酯等，作為溶劑可適當地使用例如甲苯、甲基乙基酮等。
其次，藉由刮刀法，將上述漿料成形為坯片。進而使該坯片乾燥，切斷為特定尺寸，藉機械加工形成通孔，將例如銀導體或成為電極之低阻抗金屬材料印刷於通孔及坯片表面。隨後將此等坯片複數片積層，藉由熱壓而一體化。
將所得積層坯片予以燒成，獲得燒結體。如此製作之燒結體於內部或表面具備導體或電極。燒成溫度為1000℃以下，特別期望為800～950℃之溫度。
使用至今使用坯片之例，說明燒結體之製造方法，但本發明並非限定於此，而可適用陶瓷製造中所用之各種方法製作例如包含黏合劑之顆粒，進行加壓成型等之方法。
本發明之高頻用電路構件係具有介電體層之高頻用電路構件，該介電體層較佳為上述燒結體。再者，高頻用電路構件較佳進而以配線形成線圈，且亦較佳於介電體層(燒結體)表面上連接Si系、GaAs系等之半導體元件之晶片。
[實施例]
以下，基於實施例說明本發明。又，本發明並非限定於以下實施例。以下實施例僅為例示。
本發明之實施例(試料No.1～4、7～12)及比較例(試料No.5、6)示於表1、2。又，表中之R2
O意指Li2
O+Na2
O+K2
O。
如下製作各試料。首先，如表中之玻璃組成所示般，調和各種氧化物之玻璃原料，均一混合後，放入白金坩堝中，於1550～1650℃熔融3～8小時，所得熔融玻璃以水冷輥成形為薄片。其次，所得玻璃膜粗碎後，添加醇並藉由球磨機濕式粉碎，分級為粒徑成為1.5～3μm，獲得玻璃粉末。
其次，對上述玻璃粉末均一混合表中所示之陶瓷填料粉末(平均粒徑2～3μm)，獲得介電體材料。
接著，對於上述介電體材料，添加作為結合劑之聚乙烯縮丁醛15質量%、作為可塑劑之鄰苯二甲酸丁酯苄酯4質量%、作為溶劑之甲苯30質量%，調整漿料。其次，上述漿料藉由刮刀法成形為坯片，使之乾燥，切斷為特定尺寸後，積層複數片，藉由熱壓著而一體化。進而藉由燒結所得積層坯片而獲得燒結體。
針對如此所得各試料，測定玻璃之介電特性、介電體材料之燒成溫度、介電特性及熱膨脹係數。其結果示於表1、2。
玻璃之相對介電係數與介電損耗角正切係將熔融玻璃成形為薄板狀之際，將熔融玻璃一部分流出至金屬模具中並成形為棒狀，緩慢冷卻後，加工成直徑13mm、高6.5mm之大小，基於兩端短路形介電體共振器法(JIS R1627)，於溫度25℃、測定頻率16GHz下測定之值。
介電體材料之燒成溫度係記載將墨水塗佈於於各種溫度燒成之燒結體之後擦拭掉，未殘留墨水(=緻密燒結)之試料內，以最低溫度燒結者之燒結溫度。
燒結體(介電體材料)之相對介電係數與介電損耗角正切係將粉末狀之介電體材料加壓成形為直徑13mm、高6.5mm之圓柱後，於830～920℃燒成者作為測定試料，基於兩端短路形介電體共振器法(JIS R1627)，於溫度25℃、測定頻率16GHz下測定之值。
燒結體(介電體材料)之熱膨脹係數係於30～300之溫度範圍測定之值，係藉熱機械分析裝置測定之值。
如表1、2所了解，試料No.1～4、7～12由於玻璃粉末之相對介電係數為3.7～3.9，介電損耗角正切為0.0008～0.0017，故燒結體(介電體材料)之相對介電係數為3.8～5.2，介電損耗為0.0011～0.0027。又，試料No.1～4、7～12之燒成溫度為920℃以下，熱膨脹係數為4.6～6.3ppm/℃。
相對於此，試料No.5由於Li2
O/(Li2
O+ Na2
O+K2
O)較大，Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)較小，故介電損耗角正切為0.0045。試料No.6係Li2
O+Na2
O+K2
O之含量為2莫耳%，介電損耗角正切為0.0050。
[圖1]係以三角圖顯示莫耳比Li2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)、莫耳比Na2
O/(Li2
O+Na2
O+K2
O)、莫耳比K2
O/(Li2
O+Na2
O +K2
O)之範圍者。
Claims (5)
- 一種玻璃粉末，其係含有鹼硼矽酸玻璃之玻璃粉末， 其特徵為玻璃組成中包含0.1～1.0莫耳%(但不包含1.0莫耳%)之Li2 O+Na2 O+K2 O，莫耳比Li2 O/(Li2 O+Na2 O+K2 O)為0.35～0.65，莫耳比Na2 O/(Li2 O+Na2 O+K2 O)為0.25～0.55，莫耳比K2 O/(Li2 O+Na2 O+K2 O)為0.025～0.20，且25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～4.0，25℃、16GHz之介電損耗角正切為0.0020以下。
- 一種介電體材料，其係含有玻璃粉末50〜100質量%與陶瓷填料粉末0〜50質量%之介電體材料， 其特徵為該玻璃粉末係如請求項1之玻璃粉末， 該陶瓷填料粉末係選自α-石英、α-方矽石、β-鱗石英、α-氧化鋁、莫來石、氧化鋯、堇青石之群組中之1種或2種以上。
- 一種燒結體，其係將介電體材料燒結而成的燒結體， 其特徵為該介電體材料為如請求項2之介電體材料。
- 如請求項3之燒結體，其中25℃、16GHz下之相對介電係數為3.5～6.0，25℃、16GHz下之介電損耗角正切為0.0030以下。
- 一種高頻用電路構件，其係具有介電體層之高頻用電路構件， 其特徵為該介電體層為如請求項3或4之燒結體。
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