TWI737924B - 可拉伸電容器電極-導體結構及超級電容器 - Google Patents
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Abstract
本發明涉及可拉伸電容器電極-導體結構,包括:電容器電極以及導體結構,該電容器電極與該導體結構一體成型,該可拉伸電容器電極-導體結構的表面具有複數個褶皺,該電容器電極包括複數個層迭設置的奈米碳管層,相鄰兩個奈米碳管層之間設置有活性物質,每個奈米碳管層包括複數個層迭設置的超順排奈米碳管膜;該導體結構包括複數個層迭設置的超順排奈米碳管膜;每個所述超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸。本發明還提供一種包括上述可拉伸電容器電極-導體結構的超級電容器。
Description
本發明涉及一種可拉伸電容器電極-導體結構及超級電容器,尤其涉及一種可以沿不同方向大應變拉伸的電容器電極-導體結構及超級電容器。
在可拉伸電子設備的實際工作環境中,例如生物組織中,往往會發生不同方向的反復形變,這就要求可拉伸電子設備不僅能夠能承受單次大應變的拉伸,還需要承受不同方向的反復的形變,即需要具有對不同方向應變循環的高耐受性。可拉伸電容器是一比較常用的可拉伸電子設備。為了能夠與可拉伸電容器的工作特點和工作環境相匹配,可拉伸電容器電極及導體均需要具有耐不同方向反復拉伸的能力。
奈米碳管薄膜具有良好的力學性能和電學性能,能夠作為導體,還能夠以不同方式同其他活性材料複合,獲得具有良好的電學性能的電容器電極。然而,先前的奈米碳管電極及導體只能在單一方向進行小應變的拉伸,不能夠承受複數個方向反復大應變拉伸。
有鑑於此,確有必要提供一種可拉伸電容器電極-導體結構及超級電容器,該可拉伸電容器電極-導體結構及超級電容器能夠承受不同方向大應變反復拉伸。
一種可拉伸電容器電極-導體結構,包括:一電容器電極以及一導體結構,該電容器電極與該導體結構一體成型,該可拉伸電容器電極-導體結構的表面具有複數個褶皺,該電容器電極包括複數個奈米碳管層層迭設置,相鄰的兩個奈米碳管層之間設置有活性物質,每個奈米碳管層包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置;該導體結構包括複數個超順
排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置;每個所述超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸。
所述的可拉伸電容器電極-導體結構,進一步包括一彈性基底,該電容器電極以及導體設置在所述彈性基底的同一個表面。
一種超級電容器,包括:如所述可拉伸電容器電極-導體結構、電解質和一封裝結構,所述電解質塗覆在所述電容器電極的表面,所述封裝結構用於對所述可拉伸電容器電極-導體結構和電解質進行封裝。
與先前技術相比,本發明提供的可拉伸電容器電極-導體結構的表面形成複數個褶皺。當該可拉伸複合電極沿複數個不同方向同時被拉伸時,該複數個褶皺可以在複數個不同的應變方向上同時展開,吸收應變,奈米碳管層中的奈米碳管不宜斷裂,進而使可拉伸電容器電極-導體結構及採用該可拉伸電容器電極-導體結構的超級電容器在複數個不同方向同時大應變反復拉伸時不容易斷裂。
10:可拉伸電容器電極-導體結構
102:彈性基底
104:電容器電極
106:導體結構
108:褶皺
圖1為本發明實施例提供的可拉伸電容器電極-導體結構的製備方法的流程圖。
圖2為本發明實施例提供的可拉伸電容器電極-導體結構的製備方法的示意圖。
圖3為本發明實施例提供的超順排奈米碳管膜的掃描電子顯微鏡照片。
圖4為本發明實施例1中的可拉伸電容器電極-導體結構的結構示意圖。
圖5為本發明實施例2中的可拉伸電容器電極-導體結構的結構示意圖。
圖6為本發明實施例1中可拉伸電容器電極-導體結構沿不同方向拉伸時電極電阻隨應變變化的關係圖。
圖7為本發明實施例提供的可拉伸超級電容器的結構示意圖。
圖8為本發明實施例提供的可拉伸超級電容器沿不同方向拉伸時充放電循環性能圖。
圖9為本發明實施例提供的可拉伸超級電容器沿不同方向的循環拉伸過程中,容量保持率隨循環次數的變化曲線。
圖10為本發明實施例提供的可拉伸超級電容器初始狀態和2000次不同方向循環拉伸後的充放電曲線。
圖11為本發明實施例提供的可拉伸超級電容器在動態應變下的充放電曲線。
圖12為本發明實施例提供的可拉伸電容器電極-導體結構的結構示意圖。
圖13為本發明實施例提供的可拉伸電容器電極-導體結構的豎切面示意圖。
以下將結合附圖及具體實施例,對本發明提供的可拉伸電容器電極-導體結構及採用該可拉伸電容器電極-導體結構的超級電容器作進一步詳細說明。
請參閱圖1和2,本發明實施例提供一種可拉伸電容器電極-導體結構的製備方法,包括以下步驟:步驟S1,提供一彈性基底,沿第一方向和第二方向對該彈性基底進行預拉伸,使所述彈性基底處於拉伸狀態,該第一方向和第二方向交叉;步驟S2,在所述彈性基底的表面鋪設一奈米碳管活性物質複合層,具體包括以下步驟:S21,將一第一奈米碳管膜狀結構鋪設在處於拉伸狀態的彈性基底的表面,該第一奈米碳管膜狀結構包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置,每個超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸;S22,在所述第一奈米碳管膜狀結構遠離所述基底的表面覆蓋一第一掩模板;S23,向所述第一奈米碳管膜狀結構遠離所述彈性基底的表面加入電極活性物質,在所述第一奈米碳管膜狀結構的部分表面形成一第一活性物質層;
S24,移除所述第一掩模板;S25,在所述第一活性物質層遠離所述彈性基底的表面鋪設一第二奈米碳管膜狀結構,形成所述奈米碳管活性物質複合層,該第二奈米碳管膜狀結構包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置,每個超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸;步驟S3,撤掉彈性基底的預拉伸使處於拉伸狀態的彈性基底恢復到原始形態,在所述奈米碳管活性物質複合層的表面形成複數個褶皺;以及步驟S4,處理所述奈米碳管活性物質複合層,形成電容器電極和導體結構,該電容器電極和導體結構一體成型,進而得到所述可拉伸電容器電極-導體結構。
步驟S1中,所述第一方向和第二方向的交叉角度不限。優選的,所述第一方向和第二方向垂直交叉,因為垂直交叉時可以使彈性基底在預拉伸時受力更均勻,當預拉伸撤掉時,在奈米碳管活性物質複合層表面形成的複數個褶皺的分佈以及褶皺的大小,形狀等更加均勻,進而使可拉伸電容器電極-導體結構在任意方向被拉伸時,該複數個褶皺可以在應變方向上均得到更好的伸展,提高可拉伸電容器電極-導體結構的耐不同方向拉伸的能力。本實施例中,所述第一方向和第二方向垂直交叉。
可以理解,在其它實施例中,也可以沿三個或三個以上的方向對該彈性基底進行預拉伸,使所述彈性基底處於拉伸狀態,三個或三個以上的方向對稱且交叉設置。
所述彈性基底的材料可以為任意彈性材料。例如,所述彈性基底可選自矽橡膠、聚氯乙烯、聚四氟乙烯、聚氨酯(PU)、聚氯乙烯(PVC)、以及聚二甲基矽氧烷(PDMS)等。本實施例中,所述彈性基底為厚度為1mm的長方形的PDMS基底。
所述彈性基底可以在第一方向和第二方向上均進行雙向預拉伸。該雙向預拉伸是指該彈性基底在第一方向上分別朝兩端進行預拉伸,在第二方向上分別朝兩端進行預拉伸。可以理解,所述彈性基底在所述第一方向和第二方向上也可以均進行單向拉伸,即在所述第一方向上所述彈性基底的一端固定,僅對另一端進行預拉伸;在所述第二方向上所述彈性基底的一端固定,僅對另
一端進行預拉伸。本實施例中,所述彈性基底沿第一方向和第二方向均進行雙向拉伸,第一方向平行於長方形的長邊長,第二方向平行於長方形的短邊長。
所述彈性基底在第一方向和第二方向上的預拉伸量可以相等或不相等。本實施例中,所述彈性基底在第一方向和第二方向上的預拉伸量相等。該彈性基底在第一方向上的預拉伸量是指預拉伸之後彈性基底的沿第一方向的長度與原始形態下彈性基底沿第一方向的長度的百分比;該彈性基底在第二方向上的預拉伸量是指預拉伸之後彈性基底沿第二方向的長度與原始形態下彈性基底沿第二方向的長度的百分比。
所述彈性基底的預拉伸量需控制在該彈性基底的彈性範圍之內,所述彈性基底的預拉伸量可以根據該彈性基底的材料以及實際需要等進行設定。本實施例中,所述彈性基底為PDMS基底,在第一方向和第二方向上的預拉伸量大於等於150%小於等於400%。通過同時沿第一方向和第二方向對所述彈性基底施加外力進而對該彈性基底進行預拉伸,該外力的大小為使該彈性基底在不被破壞的情況下至少發生彈性變形的大小。本實施例中,通過一夾具對所述PDMS基底進行預拉伸。
步驟S21中,優選的,所述第一奈米碳管膜狀結構中的複數個超順排奈米碳管膜中,相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中的奈米碳管交叉設置。此時,所述複數個超順排奈米碳管膜中,會形成一網格結構,當第一奈米碳管膜狀結構受到拉伸時,該網格結構可以通過自身的變形吸收一定的應變,可以在一定的範圍內保持自身導電網路的完整,進而不易被拉斷,可以減慢電阻的增加速度。相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度不限。本實施例中,相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度為90度。
所述超順排奈米碳管膜的製備方法包括:首先,提供一超順排奈米碳管陣列,該超順排奈米碳管陣列形成於一基板的表面。該超順排奈米碳管陣列由複數個奈米碳管組成,且該複數個奈米碳管基本上相互平行且垂直於所述基板的表面,該超順排奈米碳管陣列基本不含雜質,如無定型碳或殘留的催化劑金屬顆粒等。所述超順排奈米碳管陣列的製備方法可參見中國大陸專利申請公開第02134760.3號。其次,採用一拉伸工具從所述超順排奈米碳管陣列中選定複數個奈米碳管,本實施例優選為採用具有一定寬度的膠帶或粘性基條接觸該超順排奈米碳管陣列以選定具有一定寬度的複數個奈米碳管;以一定速度
拉伸該選定的奈米碳管,該拉取方向沿基本垂直於超順排奈米碳管陣列的生長方向。從而形成首尾相連的複數個奈米碳管,進而形成一連續的超順排奈米碳管膜。該超順排奈米碳管膜中的複數個奈米碳管定向排列且通過凡得瓦力首尾相連。該超順排奈米碳管膜中奈米碳管的排列方向基本平行於該超順排奈米碳管膜的拉伸方向。
請參見圖3,所述超順排奈米碳管膜由若干奈米碳管組成。所述若干奈米碳管基本沿同一方向擇優取向排列,所述擇優取向排列是指在超順排奈米碳管膜中大多數奈米碳管的整體延伸方向基本朝同一方向。而且,所述大多數奈米碳管的整體延伸方向基本平行於超順排奈米碳管膜的表面。當然,所述超順排奈米碳管膜中存在少數隨機排列的奈米碳管,這些奈米碳管不會對超順排奈米碳管膜中大多數奈米碳管的整體取向排列構成明顯影響。具體地,所述超順排奈米碳管膜中基本朝同一方向延伸的多數奈米碳管,並非絕對的直線狀,可以適當的彎曲;或者並非完全按照延伸方向上排列,可以適當的偏離延伸方向。因此,不能排除所述超順排奈米碳管膜中基本朝同一方向延伸的多數奈米碳管中並列的奈米碳管之間可能存在部分接觸。
可以在所述超順排奈米碳管陣列中拉取所述超順排奈米碳管膜之後直接鋪設在處於拉伸狀態的彈性基底的表面,即直接在處於拉伸狀態的彈性基底的表面形成所述第一奈米碳管膜狀結構。具體地,在一超順排奈米碳管陣列中拉取一第一超順排奈米碳管膜直接鋪設在處於拉伸狀態的彈性基底的表面;在所述超順排奈米碳管陣列拉取一第二超順排奈米碳管膜直接鋪設在所述第一超順排奈米碳管膜的表面,並使該第二超順排奈米碳管膜和所述第一超順排奈米碳管膜層迭且交叉設置;以此類推,直至形成所述第一奈米碳管膜狀結構。可以理解,也可以將所述複數個超順排奈米碳管膜層迭且交叉設置形成所述第一奈米碳管膜狀結構之後,再將該第一奈米碳管膜狀結構鋪設在處於拉伸狀態的彈性基底的表面。
所述第一奈米碳管膜狀結構中奈米碳管的延伸方向與所述第一方向和第二方向的夾角不限。本實施例中,所述第一奈米碳管膜狀結構中奈米碳管的延伸方向與所述第一方向或第二方向平行。
由於所述第一奈米碳管膜狀結構比較純淨,基本不含雜質,因此該奈米碳管活性物質複合層可以通過該第一奈米碳管膜狀結構自身的粘性固定在所述彈性基底的表面。
步驟S22中,所述第一掩模板的材料不限。所述第一掩模板為圖案化掩模板,用於使第一活性物質通過該第一掩模板之後形成在所述第一奈米碳管膜狀結構上。優選的,該第一掩模板上的圖案的大小和形狀分別根據電容器兩個電極的大小和形狀進行設計,此時,將所述奈米碳管活性物質複合層中奈米碳管/活性物質複合膜部分切割為電容器電極形狀的步驟可以省略。本實施例中,所述掩模板為一具有兩個孔洞的聚乙烯薄膜,該兩個孔洞根據電極的大小和形狀進行切割。
步驟S23中,所述第一活性物質層的材料可以為任意的電容器電極活性材料或者是活性物質前驅體材料。所述電容器電極活性材料可以為活性炭(AC)、二氧化錳、二氧化釕等。所述活性物質前驅體材料可以為硝酸錳等。
步驟S25中,優選的,所述第二奈米碳管膜狀結構中的複數個超順排奈米碳管膜中,相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中的奈米碳管交叉設置。相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度不限。本實施例中,相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度為90度。
向所述第一奈米碳管膜狀結構遠離所述彈性基底的表面加入電極活性物質的具體方法包括:將電極活性物質分散到一易揮發有機溶劑中形成一混合溶液;將所述混合溶液通過掩模板的孔洞均勻滴加到所述第一奈米碳管膜狀結構的部分表面,待所述易揮發的有機溶劑蒸發至無明顯液滴後,形成所述第一活性物質層。本實施例中,將電極活性物質使用細胞粉碎機分散在乙醇中,分散一段時間之後,使用移液槍取少量的分散液均勻滴加到第一奈米碳管膜狀結構上。
第一奈米碳管膜狀結構中層迭設置的超順排奈米碳管膜可以形成複數個微孔,當所述第一活性層中的活性物質顆粒尺寸小於該微孔的尺寸時,該第一活性層可以部分嵌入到所述第一奈米碳管膜狀結構中。
可以理解,在步驟S25之後S3之前可進一步包括:步驟S26:在所述第二奈米碳管膜狀結構遠離所述彈性基底的表面覆蓋一第二掩模板,向所述第二奈米碳管膜狀結構遠離所述彈性基底的表面加入所述活性物質,在所述
第二奈米碳管膜狀結構的部分表面形成一第二活性物質層;移除所述第二掩模板;以及在所述第二活性物質層遠離所述彈性基底的表面鋪設一第三奈米碳管膜狀結構,該第三奈米碳管膜狀結構包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置;以此類推,多次重複步驟S26。該第二活性物質層的材料以及加入方法均與第一活性物質層相同。第一掩模板的覆蓋位置與第二掩模板的覆蓋位置相同,即第一掩模板中的孔洞位置與第二掩模板中的孔洞位置是重疊的。優選的,所述第三奈米碳管膜狀結構中的複數個超順排奈米碳管膜中,相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中的奈米碳管交叉設置。
整個可拉伸電容器電極-導體結構中,活性物質層包裹在層狀的奈米碳管膜狀結構之間,形成層狀的三明治結構。每個奈米碳管膜狀結構中超順排奈米碳管膜的數量可以相等也可以不相等的。優選的,第一奈米碳管膜狀結構與最外層的奈米碳管膜狀結構中的超順排奈米碳管膜的數量大於中間層的奈米碳管膜狀結構中超順排奈米碳管膜的數量,這樣可以更好的對活性物質層進行承載,最外層的奈米碳管膜狀結構是指與彈性基底距離最遠的奈米碳管膜狀結構。本實施例中,9次重複步驟S26,得到的奈米碳管活性物質複合層中共包括12層奈米碳管膜狀結構和11層活性物質層,其中第一奈米碳管膜狀結構中和最外層的奈米碳管膜狀結構均由6層超順排奈米碳管膜組成,中間的奈米碳管膜狀結構均由2層超順排奈米碳管膜組成。
步驟S3中,由於所述奈米碳管活性物質複合層粘結於所述彈性基底的表面,當去除彈性基底的預拉伸之後,所述彈性基底沿第一方向和第二方向方向上的長度均會縮短,奈米碳管活性物質複合層中的奈米碳管將在該奈米碳管活性物質複合層的法線方向向上彎曲形成複數個突起的褶皺,也就是說,該奈米碳管活性物質複合層的某一部分已經高出其他部分。所述奈米碳管活性物質複合層表面形成波浪狀的起伏結構,包括複數個褶皺,表面呈褶皺狀態。該可拉伸電容器電極-導體結構沿任意方向被拉伸時,該複數個褶皺可以在應變方向上展開,吸收應變,奈米碳管活性物質複合層中的奈米碳管不會斷開,保持可拉伸電容器電極-導體結構的完整性。尤其是當該可拉伸電容器電極-導體結構沿不同方向同時被拉伸時,該複數個褶皺可以在不同的應變方向上同時展開,吸收應變,奈米碳管活性物質複合層中的奈米碳管不會斷開,保持奈米碳管活
性物質複合層的完整性。如果應變小於等於所述彈性基底的預拉伸量,則奈米碳管活性物質複合層表面的褶皺結構的形變可逆。
在步驟S4中,所述處理所述奈米碳管活性物質複合層的方法包括將所述奈米碳管活性物質複合層中奈米碳管/活性物質複合膜部分切割為電容器電極,將奈米碳管活性物質複合層中純奈米碳管部分切割成導體結構,得到所述可拉伸電容器電極-導體結構。
可以採用雷射將所述奈米碳管活性物質複合層中奈米碳管/活性物質複合膜部分切割為電容器電極,將奈米碳管活性物質複合層中純奈米碳管部分切割成導體結構,得到所述可拉伸電容器電極-導體結構。
所述導體結構的形狀不限,可以根據實際需要進行切割。
在步驟S4之後,可進一步包括將所述彈性基底去除的步驟,進而使得到的可拉伸電容器電極-導體結構不包括彈性基底。
實施例1:
本實施例中,製備一可拉伸電容器電極-導體結構,其中電容器電極部分包括PDMS、超順排奈米碳管膜以及AC,導體部分為純奈米碳管。其製備方法包括:提供一PDMS基底,分別沿長方形PDMS基底的長和寬對該PDMS基底進行150%預拉伸;然後將鋪在75mm×75mm的鋁合金框上的6層超順排奈米碳管交叉膜覆蓋到拉伸狀態下的PDMS基底上;在6層超順排奈米碳管交叉膜覆蓋一聚乙烯薄膜作為掩模板;將45mg活性炭粉末使用細胞粉碎機分散在60mL乙醇中形成一分散液,使用移液槍取6mL分散液均勻滴加到覆蓋掩模板的所述6層超順排奈米碳管交叉膜的部分表面上,待乙醇蒸發至無明顯液滴後形成AC活性物質層,移除所述掩模板;在AC活性物質層上覆蓋2層超順排奈米碳管交叉膜,在該2層超順排奈米碳管交叉膜覆蓋聚乙烯薄膜作為掩模板,使用移液槍取6mL分散液均勻滴加到覆蓋掩模板的2層超順排奈米碳管交叉膜上,待乙醇蒸發至無明顯液滴後形成AC活性物質層,移除所述掩模板,重複該步驟9次;最後再覆蓋一層6層超順排奈米碳管交叉膜;待乙醇蒸發至無明顯液滴後,撤去載入至PDMS基底上的外力,在保證PDMS基底完整性的基礎上,採用雷射將純奈米碳管部分切割成如圖4所述的導體結構。得到的奈米碳管活性物質複合層中共包括12層奈米碳管膜狀結構和11層活性物質層,其中第一奈米碳管膜狀結構中和最外層的奈米碳管膜狀結構均由6層超順排奈米碳管膜組
成,中間的奈米碳管膜狀結構均由2層超順排奈米碳管膜組成。本實施例中含有活性物質部分的活性炭的面密度約為5mg/cm3。
實施例2:
本實施例與實施例1的區別僅在於純奈米碳管部分切割成的導體結構不同。請參閱圖5。
對比例1:
本對比例中,也製備一可拉伸電容器電極-導體結構,其中電容器電極部分包括PDMS、超順排奈米碳管膜以及AC,導體部分為純奈米碳管,其製備方法與實施例1基本相同,其不同僅在於本對比例中的PDMS基底未經過預拉伸處理。
請參閱圖6,實施例1的複合結構分別在X、Y、45°以及30°軸向進行0~150%拉伸之後,實施例1中的電容器電極的電阻僅有微小的增加。當應變達到150%時,實施例1的電容器電極沿X、Y、45°、30°軸向拉伸的軸向電阻僅分別增加6.5%、6%、5.9%以及5.1%。然而,對比例1中未經預拉伸的電容器電極在沿碳管束軸向拉伸時電阻迅速增加,40%應變下電阻增加就達到了50%。說明相比於未進行預拉伸的電容器電極-導體結構,經過雙向預拉伸處理的電容器電極-導體結構在不同方向0~150%應變下都保持了良好的電阻穩定性,進而說明通過雙向預拉伸的工藝,能夠大幅度提高可拉伸電容器電極-導體結構的各個方向上的應變承受能力,獲得電阻穩定的可拉伸電容器電極-導體結構。
請參閱圖7,將實施例1和實施例2的可拉伸電容器電極-導體結構串聯製備一可拉伸超級電容器。在實施例1和2中的可拉伸電容器電極-導體結構的電容器電極部分分別均勻塗敷一層凝膠電解質,採用70℃左右烘箱烘乾約1h後;將實施例2中的可拉伸電容器電極-導體結構與該實施例1中可拉伸電容器電極-導體結構粘貼在一起,實施例1中的電容器電極部分與實施例2中的電容器電極部分對準,使凝膠電解質位於實施例1的電容器電極和實施例2的電容器電極中間;排除其中所有氣體後,使用PDMS將周圍密封,待PDMS固化後即可得到可拉伸超級電容器。
所述凝膠電解質使用水系凝膠電解質。該水系凝膠電解質的製備方法包括,將0.6g聚乙烯醇(PVA)在80℃左右溶解於6g去離子水中,然後添加0.6g 1M的磷酸(H3PO4),攪拌約5小時至形成均勻凝膠狀電解質。
請參閱圖8,為所述可拉伸超級電容器恒流充放電的循環曲線,以及將可拉伸超級電容器沿不同方向拉伸至150%應變後的恒流充放電循環曲線。由圖中可以看出,該可拉伸超級電容器在恒流充放電循環中具有良好的容量保持率,1000次充放電循環後容量保持率接近100%,說明該可拉伸超級電容器具有很好的耐拉伸循環能力。相比較於未拉伸狀態下的可拉伸超級電容器,X、Y、45°方向150%應變下的可拉伸超級電容器拉伸後容量保持率分別可以達到96.7%,97.8%以及98.9%,說明該可拉伸超級電容器具有良好的抗大應變拉伸能力。由圖中還可以看出,未拉伸狀態下的超級電容器比容量為0.91F/g,說明實施例1和2中的電容器複合電極具有了良好的電化學性能,這是因為該電極是在純奈米碳管表面吸附的活性炭。
請參閱圖9,對所述可拉伸超級電容器沿不同軸向進行了2000次0~150%應變的往復拉伸,拉伸速度為1%/s。由圖中可以看出,該可拉伸超級電容器經過2000次X、Y、45°軸向拉伸之後,容量保持率分別為97%、98.5%以及98.6%。說明該可拉伸超級電容器對不同方向的反復大應變拉伸有良好的耐受性。
請參閱圖10,可以看出,所述可拉伸超級電容器沿不同軸向150%應變拉伸2000次循環後的充放電曲線與未經拉伸時可拉伸超級電容器的充放電曲線幾乎完全一致。說明不同軸向的反復拉伸對該種可拉伸超級電容器的電極結構幾乎沒有影響。
請參閱圖11,為了測試可拉伸超級電容器充放電曲線充放電過程中對應變的回應能力,在充放電過程中對可拉伸超級電容器進行了動態的拉伸。在對可拉伸超級電容器進行0.5A/g充放電的同時,對其沿不同方向以7.5%/s的速度載入0~150%的循環應變。由圖中可以看出,在循環應變載入的過程中,可拉伸超級電容器充放電的過程幾乎沒有受到循環應變的影響,依然保持了與靜態可拉伸超級電容器相同的充放電曲線。X、Y、45°方向的循環應變下可拉伸超級電容器比容量保持率分別達到了94%、96%以及97%,說明該可拉伸超級電容器對不同方向循環應變具有良好的耐受能力。
請參閱圖12,本發明實施例還提供一種採用上述製備方法得到的可拉伸電容器電極-導體結構10,該可拉伸電容器電極-導體結構10包括:彈性基底102,電容器電極104以及導體結構106,該電容器電極104以及導體結構
106均設置在所述彈性基底102的表面,且該電容器電極104與該導體結構106一體成型。該電容器電極104包括複數個奈米碳管層層迭設置,相鄰的兩個奈米碳管層之間設置有活性物質,每個奈米碳管層包括至少兩層超順排奈米碳管膜,該至少兩層超順排奈米碳管膜層迭設置,每個超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸。該導體結構106包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置。每個超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸。請參閱圖13,所述可拉伸電容器電極-導體結構10的表面具有複數個褶皺108。該複數個褶皺108是指在可拉伸電容器電極-導體結構10的法線方向向上彎曲形成複數個突起,也就是說,該電容器電極104以及導體結構106的某一部分已經高出其它部分。該可拉伸電容器電極-導體結構10沿任意方向被拉伸時,該複數個褶皺108可以在應變方向上展開,吸收應變,奈米碳管層中的奈米碳管不會斷開,保持可拉伸電容器電極-導體結構的完整性。尤其是當該可拉伸電容器電極-導體結構沿不同方向同時被拉伸時,該複數個褶皺可以在不同的應變方向上同時展開,吸收應變,奈米碳管層中的奈米碳管不會斷開,保持可拉伸電容器電極-導體結構的完整性。如果應變小於等於所述彈性基底的預拉伸量,則所述褶皺108的形變可逆。
所述彈性基底102的材料可以為任意彈性材料。例如,所述彈性基底102可選自矽橡膠、聚氯乙烯、聚四氟乙烯、聚氨酯(PU)、聚氯乙烯(PVC)、以及聚二甲基矽氧烷(PDMS)等。本實施例中,所述彈性基底為厚度為1mm的長方形的PDMS基底。可以理解,所述彈性基底102為一可選擇元件,在某些實例中,可拉伸電容器電極-導體結構不包括所述彈性基底102,僅由所述電容器電極104以及導體結構106組成。
所述超順排奈米碳管膜比較純淨,基本不含雜質,因此該電容器電極104以及導體結構106可以通過該複數個超順排奈米碳管膜自身的粘性固定在所述彈性基底102的表面。
優選的,所述奈米碳管層中相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管交叉設置,所述導體結構106中相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管交叉設置。所述奈米碳管層中相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度以及所述導體結構106中相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角
度不限。本實施例中,所述奈米碳管層中以及所述導體結構106中相鄰的兩個超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度均為90度。
每個奈米碳管層中超順排奈米碳管膜的數量可以相等也可以不相等的。優選的,與彈性基底102直接接觸的奈米碳管層以及與彈性基底距離最遠的奈米碳管層中的超順排奈米碳管膜的數量均大於中間層的奈米碳管膜狀結構中超順排奈米碳管膜的數量,這樣可以更好的對活性物質進行承載。本實施例中,所述電容器電極104中共包括12層奈米碳管層,相鄰的兩個奈米碳管層之間均分佈有活性物質,其中與彈性基底102直接接觸的奈米碳管層以及與彈性基底距離最遠的奈米碳管層均由6層超順排奈米碳管膜組成,中間的奈米碳管層均由2層超順排奈米碳管膜組成。
所述活性物質可以為任意的電容器電極活性材料。本實施例中,所述活性物質為活性炭粉末。
所述奈米碳管層中層迭且交叉設置的超順排奈米碳管膜可以形成複數個微孔,當活性物質的顆粒尺寸小於該微孔的尺寸時,該活性物質可以部分嵌入到所述奈米碳管層中。
當沿複數個不同方向對所述可拉伸電容器電極-導體結構10施加應力時,該複數個褶皺可以在複數個應變方向上同時展開,吸收應變,保持可拉伸電容器電極-導體結構10中導電網路的完整性。如果應變小於等於所述彈性基底102的預拉伸量,則該複數個褶皺的形變可逆。
所述電容器電極中活性物質的面密度優選為3-8mg/cm3。本實施例中,所述含有活性物質的電容器電極中活性炭的面密度約為5mg/cm3。
優選的,在應用時,拉伸方向與該可拉伸電容器電極-導體結構10中奈米碳管的延伸方向保持一定的夾角。更優選的,拉伸方向與所述可拉伸電容器電極-導體結構10中奈米碳管的延伸方向的夾角均大於等於30度小於等於60度。由於超順排奈米碳管膜中奈米碳管束本身的斷裂伸長量並不是很長,當應變載入時容易被拉斷,進而還會導致奈米碳管層的電阻迅速增大,導電性降低。而當所述超順排奈米碳管膜中奈米碳管的延伸方向與拉伸之間有一定的夾角時,奈米碳管層中的導電網路可以通過自身的變形吸收一定的應變,可以在一定的範圍內保持自身導電網路的完整,進而不易被拉斷,可以減慢電阻的增加速度。
所述導體結構106的形狀並不限於本實施例中的形狀,可以根據實際需要進行設置。
本發明還提供一種超級電容器,該超級電容器包括所述可拉伸電容器電極-導體結構、電解質和一封裝結構,所述電解質塗覆在所述電容器電極的表面,所述封裝結構用於對所述可拉伸電容器電極-導體結構和電解質進行封裝。
所述電解質為凝膠電解質。本實施例中,使用水系凝膠電解質,該水系凝膠電解質為將聚乙烯醇溶解於去離子水中,然後添加磷酸形成。具體的,該水系凝膠電解質的製備方法包括,將0.6g聚乙烯醇(PVA)在80℃左右溶解於6g去離子水中,然後添加0.6g 1M的磷酸(H3PO4),攪拌約5小時至形成均勻凝膠狀電解質。
所述封裝結構的材料可以選自任意的柔性材料。本實施例中,所述封裝結構的材料為PDMS。
本發明提供的可拉伸電容器電極-導體結構的製備方法通過在兩個方向上對彈性基底進行預拉伸後,在該彈性基底的表面鋪設奈米碳管層,然後再撤掉彈性基底的預拉伸,進而在奈米碳管膜狀結構的表面形成複數個褶皺。該複數個褶皺可以使該電容器電極-導體結構沿不同方向同時被拉伸時,該複數個褶皺可以在不同的應變方向上同時展開,吸收應變,保持奈米碳管層中導電網路的完整性,進而使可拉伸電容器電極-導體結構在大應變拉伸時保持電阻穩定。如果應變小於等於所述彈性基底的預拉伸量,則褶皺結構的形變可逆,進而使該方法得到的可拉伸電容器電極-導體結構可以反復拉伸,在大應變下具有良好的電阻穩定性和拉伸循環性能。該製備方法可以同時得到電容器電極以及導體,方法簡單;而且該方法得到的電容器電極-導體結構中,電容器電極與導體一體成型,因此不存在接觸電阻,導電性較高。
綜上所述,本發明確已符合發明專利之要件,遂依法提出專利申請。惟,以上所述者僅為本發明之較佳實施例,自不能以此限制本案之申請專利範圍。舉凡習知本案技藝之人士援依本發明之精神所作之等效修飾或變化,皆應涵蓋於以下申請專利範圍內。
10:可拉伸電容器電極-導體結構
102:彈性基底
108:褶皺
Claims (10)
- 一種可拉伸電容器電極-導體結構,包括:一電容器電極以及一導體結構,其改良在於,該電容器電極與該導體結構一體成型,該可拉伸電容器電極-導體結構的表面具有複數個褶皺,該電容器電極包括複數個奈米碳管層層迭設置,相鄰的兩個奈米碳管層之間設置有活性物質層,每個奈米碳管層包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置;該導體結構包括複數個超順排奈米碳管膜,該複數個超順排奈米碳管膜層迭設置;每個所述超順排奈米碳管膜包括複數個奈米碳管,該複數個奈米碳管基本沿同一方向延伸,該可拉伸電容器電極-導體結構能夠實現雙向或多向拉伸。
- 如請求項1所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,所述複數個超順排奈米碳管膜中,相鄰的超順排奈米碳管膜中的奈米碳管交叉設置。
- 如請求項2所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,相鄰的超順排奈米碳管膜中奈米碳管的交叉角度為90度。
- 如請求項1所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,最外層奈米碳管層中的超順排奈米碳管膜的數量大於中間層的奈米碳管膜狀結構中超順排奈米碳管膜的數量。
- 如請求項1所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,進一步包括一彈性基底,該電容器電極以及導體結構設置在所述彈性基底的同一個表面。
- 如請求項5所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,所述彈性基底選自矽橡膠、聚氯乙烯、聚四氟乙烯、聚氨酯(PU)、聚氯乙烯(PVC)、以及聚二甲基矽氧烷(PDMS)。
- 如請求項1所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,所述電容器電極中活性物質的面密度為3~8mg/cm3。
- 如請求項1所述的可拉伸電容器電極-導體結構,其中,所述第一活性物質層的材料為電容器電極活性材料或者是電容器電極活性物質前驅體材料。
- 一種超級電容器,其改良在於:包括:如請求項1-8中任意一項所述的可拉伸電容器電極-導體結構、電解質和一封裝結構,所述電解質塗覆在所述電容器電極的表面,所述封裝結構用於對所述可拉伸電容器電極-導體結構和電解質進行封裝。
- 如請求項9所述的超級電容器,其中,所述電解質為水系凝膠電解質,該水系凝膠電解質為將聚乙烯醇溶解于去離子水中,然後添加磷酸形成。
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