CN105914053B - 可拉伸的超级电容器及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

提供了可拉伸的超级电容器及其制造方法。可拉伸的超级电容器包括在第一集流器和第二集流器之间的隔板。第一集流器和第二集流器的每个包括活性材料。第二集流器在第一集流器上。隔板包括电解质。隔板、第一和第二集流器的每个包括弹性聚合物层。第一和第二集流器可以每个具有三维纳米孔结构。可拉伸的超级电容器还可以包括与第一集流器接触的第一电极以及与第二集流器接触的第二电极。弹性聚合物层可以包括苯乙烯‑b‑丁二烯‑b‑苯乙烯(SBS)、聚氨酯、聚氨酯丙烯酸酯、丙烯酸酯聚合物、丙烯酸酯三元共聚物和基于硅酮的聚合物中的至少一个。

Description

可拉伸的超级电容器及其制造方法
技术领域
本公开涉及电容器，更具体地，涉及可拉伸的超级电容器和/或制造该超级电容器的方法。
背景技术
电容器是用于储存电荷的器件。超级电容器也被称为双电层电容器或电化学电容器。当电压被施加到超级电容器时，双层形成在电解质和电极之间的界面处。由于该双层，超级电容器能够储存比一般的电容器更大量的电荷。
超级电容器作为在可再生能源应用和/或燃料效率高的车辆应用中的重要储存手段而引起关注。除了具有一般的电容器的优点之外，超级电容器能够储存大量的能量。超级电容器可以是用于代替各种装置(诸如电力工具、移动电子设备和电动机车辆)中的电池的低成本替代物之一。超级电容器的能量密度可以相对地低于电池的能量密度，但是超级电容器的输出密度比电池的高得多。
发明内容
提供的是一种可应用于体积可变部件或表面变形部件的可拉伸的超级电容器。
提供的是制造该可拉伸的超级电容器的方法。
额外的方面将在以下的描述中被部分地阐述，并将部分地从该描述而变得明显，或者可以通过实践示例实施例而掌握。
根据示例实施例，一种可拉伸的超级电容器包括：第一集流器(currentcollector)和第二集流器，每个包括活性材料；和隔板，设置在第一集流器和第二集流器之间。该隔板包括电解质，隔板、第一集流器和第二集流器的每个包括弹性聚合物层。
在示例实施例中，可拉伸的超级电容器还可以包括与第一集流器接触的第一电极以及与第二集流器接触的第二电极。
在示例实施例中，第一电极可以覆盖第一集流器的一个表面的整个表面。第二电极可以覆盖第二集流器的一个表面的整个表面。
在示例实施例中，第一和第二电极可以具有皱纹表面。
在示例实施例中，第一和第二电极可以包括覆盖石墨烯薄片层的银纳米线层。
在示例实施例中，第一和第二电极的每个可以包括石墨烯电极、导电橡胶电极和金属电极中的一个。
在示例实施例中，第一和第二集流器可以具有三维纳米孔结构。
在示例实施例中，隔板、第一集流器和第二集流器中的至少一个中的弹性聚合物层可以包括苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯(SBS)、聚氨酯、聚氨酯丙烯酸酯、丙烯酸酯聚合物、丙烯酸酯三元共聚物和基于硅酮的聚合物中的至少一个。
在示例实施例中，基于硅酮的聚合物可以包括聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚苯基甲基硅氧烷(polyphenylmethylsiloxane)、六甲基二硅氧烷(hexamethyldisiloxane)和聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(polybutylene adipate terephthalate，PBAT)中的至少一个。
在示例实施例中，活性材料可以是导电的纳米材料。
在示例实施例中，导电的纳米材料可以是碳纳米管、石墨烯薄片和金属线中的一个。
根据示例实施例，提供一种制造可拉伸的超级电容器的方法。该方法包括：形成隔板,该隔板包括与第二表面相反的第一表面；形成第一集流器；形成第二集流器；以及将第一和第二集流器分别附接到隔板的第一表面和隔板的第二表面，所以第二集流器面对第一集流器。隔板以及第一和第二集流器的每个包括弹性聚合物层。
在示例实施例中，形成第一集流器可以包括：在基底基板上形成具有三维纳米孔结构的第一弹性聚合物层；以及将第一弹性聚合物层浸泡在包括活性材料的溶液中。第一弹性聚合物可以浸泡在包括活性材料的溶液中达到期望时间和/或替代地达到预定时间。
在示例实施例中，形成第二集流器可以包括：在基底基板上形成具有三维纳米孔结构的第二弹性聚合物层；以及将第二弹性聚合物层浸泡在包括活性材料的溶液中。第二弹性聚合物可以浸泡在包括活性材料的溶液中达期望和/或可选地预定的时间。
该方法还可以包括：在附接到隔板的第一集流器上形成第一电极；以及在附接到隔板的第二集流器上形成第二电极。
附图说明
从以下结合附图对非限制性的实施例的描述，这些和/或其他的方面将变得明显并更易于理解，附图中：
图1至图3是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的截面图；
图4是在根据示例实施例的可拉伸的超级电容器中当集流器由苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯(SBS)形成时集流器的表面以及集流器的期望区域和/或替代地预定区域的光学图像的扫描电子显微镜(SEM)图像；
图5是总结测量根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的隔板的应变和恢复力的结果的表；
图6至图13是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的根据应变的充电和放电特性的图形；
图14是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的根据应变力的电容的变化的图形；以及
图15和图16是示出根据示例实施例的形成可拉伸的超级电容器的集流器的方法的示意截面图。
具体实施方式
现在将参照附图更充分地描述示例实施例，附图中示出一些示例实施例。然而，示例实施例可以以多种不同的形式实施，而不应被解释为限于这里阐述的实施例；而是，提供这些实施例使得本公开将透彻和完整，并将发明构思的示例实施例的范围充分传达给本领域普通技术人员。附图中，为了清晰，层和区域的厚度被夸大。附图中的同样的参考符号和/或标记表示同样的元件，因此它们的描述可以不被重复。
将理解，当称一个元件“连接”或“联接”到另一元件时，它可以直接连接或联接到另一元件，或者还可以存在插入的元件。相反，当称一个元件“直接连接”或“直接联接”到另一元件时，不存在插入元件。用于描述元件或层之间的关系的其他词语应当以类似的方式解释(例如，“在…之间”与“直接在…之间，“与…相邻”与“直接与…相邻”，“在…上”与“直接在…上”)。如这里所用的，术语“和/或”包括一个或多个所列相关项目的任何及所有组合。
将理解，虽然这里可使用术语“第一”、“第二”等描述各种元件、部件、区域、层和/或部分，但这些元件、部件、区域、层和/或部分不应受到这些术语限制。这些术语仅用于将一个元件、部件、区域、层或部分与另一元件、部件、区域、层或部分区别开。因此，以下讨论的第一元件、部件、区域、层或部分可以被称为第二元件、部件、区域、层或部分而没有背离示例实施例的教导。
为便于描述这里可以使用诸如“在…之下”、“在...下面”、“下”、“在…之上”、“上”等空间关系术语来描述如附图所示的一个元件或特征与另一个(些)元件或特征之间的关系。将理解，空间关系术语旨在涵盖除附图所示取向之外器件在使用或操作中的不同取向。例如，如果附图中的器件翻转过来，被描述为“在”其他元件或特征“之下”或“下面”的元件将会取向在其他元件或特征“之上”。这样，术语“在...下面”能够涵盖之上和之下两种取向。器件可以另外地取向(旋转90度或在其他的取向)，这里所用的空间关系描述符做相应解释。
这里所用的术语仅是为了描述特定实施例的目的，并不旨在限制示例实施例。如这里所用的，除非上下文另有明确表述，否则单数形式“一”、“一个”和“该”旨在也包括复数形式。还将理解的是，术语“包括”和/或“包含”，如果在这里使用，指定了所述特征、整体、步骤、操作、元件和/或部件的存在，但并不排除一个或多个其他特征、整体、步骤、操作、元件、部件和/或其组合的存在或增加。
这里参照截面图描述示例实施例，这些图是示例实施例的理想化实施例(和中间结构)的示意图。因而，由例如制造技术和/或公差引起的图示形状的变化是可能发生的。因此，示例实施例不应被解释为限于这里示出的区域的特定形状，而是包括由例如制造引起的形状偏差在内。因此，附图所示的区域在本质上是示意性的，它们的形状不旨在示出器件的区域的实际形状，也并不旨在限制示例实施例的范围。
除非另行定义，这里使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)都具有示例实施例所属领域内的普通技术人员所通常理解的同样的含义。还将理解的是，诸如通用词典中所定义的术语，除非这里加以明确定义，否则应当被解释为具有与它们在相关领域的语境中的含义相一致的含义，而不应被解释为理想化的或过度形式化的意义。
首先，将描述根据示例实施例的可拉伸的超级电容器。
图1至3是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的截面图。
参照图1，超级电容器可以包括第一集流器40、隔板42和第二集流器44。第一电极46形成在第一集流器40的下表面上。第二电极48形成在第二集流器44的上表面上。第一集流器40和第一电极46被第一钝化膜50覆盖。第二集流器44和第二电极48被第二钝化膜52覆盖。第一和第二钝化膜50和52可以是聚二甲基硅氧烷(PDMS)或聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)。
第一和第二集流器40和44是具有高拉伸特性的弹性聚合物层。例如，第一和第二集流器40和44的每个可以是可拉伸约300％的，并具有在大部分应变区域内的90％或以上的恢复力。用于形成第一和第二集流器40和44的弹性聚合物层可以包括例如苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯(SBS)、聚氨酯、聚氨酯丙烯酸酯、丙烯酸酯聚合物、丙烯酸酯三元共聚物和基于硅酮的聚合物中的至少一个或两个以上的组合。基于硅酮的聚合物可以包括聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚苯基甲基硅氧烷、六甲基二硅氧烷和聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)中的至少一个。第一和第二集流器40和44可以通过使用静电纺丝(electro-spinning)方法形成。第一和第二集流器40和44具有三维纳米孔结构。因此，第一和第二集流器40和44的接触面积比第一和第二集流器40和44不具有纳米孔结构时大得多。图4示出三维纳米孔结构的示例。
第一和第二集流器40和44分别包括活性材料40a和44a。活性材料40a和44a可以分别均匀地分布在第一和第二集流器40和44的整个区域上。由于第一和第二集流器40和44具有三维纳米孔结构，所以在供应活性材料40a和44a到第一和第二集流器40和44的工艺(涂覆工艺)中，活性材料40a和44a可以在第一和第二集流器40和44的各处被吸收。供应活性材料40a和44a的工艺可以是活性材料40a和44a的涂覆工艺。
以这样的方式，第一和第二集流器40和44中的活性材料40a和44a的含量大于当三维纳米孔结构不存在时的含量。由于第一和第二集流器40和44具有三维纳米孔结构，所以第一和第二集流器40和44中的离子可以在第一和第二集流器40和44中三维地自由地运动。因此，第一和第二集流器40和44的特性可以比当三维纳米孔结构不存在时更好。
活性材料40a和44a可以为例如碳纳米管(CNT)、石墨烯薄片、金属纳米线或其它的纳米材料。第一集流器40的活性材料40a和第二集流器44的活性材料44a可以是相同的或彼此不同。当第一和第二集流器40和44浸泡在包括活性材料40a和44a的溶液中时，活性材料40a和44a可以渗透到第一和第二集流器40和44中。隔板42可以是弹性聚合物层。由于弹性聚合物层用作隔板42，所以可以保持高的离子导电性并且可以保持热稳定性和电化学稳定性。隔板42包括电解质42a。用于形成第一和第二电极46和48的材料可以为例如石墨烯或导电橡胶。在这一点上，导电橡胶可以是包括导电的纳米材料的橡胶。导电的纳米材料可以为例如CNT或石墨烯薄片。导电橡胶可以通过将橡胶浸泡在包含导电的纳米材料的溶液中达到期望时间和/或替代地达到预定时间而形成。
参照图2，第一电极46形成为覆盖第一集流器40的下表面。第一电极46可以接触第一集流器40的整个下表面。第二电极48形成为覆盖第二集流器44的上表面。第二电极48可以接触第二集流器44的整个上表面。此外，如图2中的圆形示出的，第二电极48可以包括第一层48a和覆盖第一层48a的第二层48b。第一层48a可以包括石墨烯薄片。第二层48b可以包括覆盖石墨烯薄片的银纳米线。第二电极48的包括第一层48a和第二层48b的构造可以应用于第一电极46的构造。
第一和第二电极46和48可以是金属电极，在这一点上，如图3所示，第一和第二电极46和48的表面可以形成为具有皱折。这种类型的折痕表面可以如此形成：在其中第一集流器40、隔板42和第二集流器44被顺序地堆叠的叠层通过被拉到两个方向而被拉伸的状态下在第一集流器40的下表面上沉积可用于第一电极46的金属膜和在第二集流器44的上表面上沉积可用于第二电极48的金属膜之后，去除施加到该叠层的应变。当应变被除去时，该叠层由于每个材料的恢复力而恢复。然而，沉积的金属膜没有恢复力，因此，如图3所示，第一和第二电极46和48具有皱纹表面。由于沉积的金属膜具有皱纹表面，所以金属膜附接到其的第一和第二集流器40和44的界面可以具有与金属膜的皱纹表面相同类型的皱纹。
图4是用于第一和第二集流器40和44的SBS弹性聚合物层的表面的光学图像(左侧)和扫描电子显微镜(SEM)图像(右侧)。
参照图4的右侧的图，在SBS弹性聚合物层中看到大量纳米孔。
图5是总结隔板42的拉伸特性的测试结果的表，也就是测量隔板的根据应变程度的恢复力的测试结果。为了获得测试结果，聚氨酯(PU)用作隔板42。在图5的表中，L0＝40表示隔板42的长度在没有应变的条件下为40mm。此外，L1表示由应变导致的拉伸长度，L2表示在应变被去除之后的恢复长度。在以上测试中，应变被改变使得隔板42从25％拉伸到300％。
参照图5，隔板42的最后的恢复大部分超过该应变范围的90％。在隔板42的长度被拉伸250％至300％的应变处，最后的恢复率略微地降低但是最后的恢复率大于85％。
接下来，将参照图6至图13描述可拉伸的超级电容器的根据应变的充电和放电特性。对于此测试，使用具有1cm×1cm的尺寸的超级电容器。在用于测试的超级电容器中，隔板是PU膜并且集流器是SBS。Cu箔用作电极。隔板和集流器的厚度是从50μm至100μm。
图6至图13是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的根据应变的充电和放电特性的图形。在图6至图13中，横轴表示时间s，纵轴表示电势V。
图6示出超级电容器的在没有应变的条件下(也就是，当超级电容器没有被拉伸时)的充电和放电特性。
图7示出当关于超级电容器的应变为20％(也就是，超级电容器被拉伸20％)时超级电容器的充电和放电特性。
图8示出当关于超级电容器的应变为40％(也就是，超级电容器被拉伸40％)时超级电容器的充电和放电特性。
图9示出当关于超级电容器的应变为60％(也就是，超级电容器被拉伸60％)时超级电容器的充电和放电特性。
图10示出当关于超级电容器的应变为80％(也就是，超级电容器被拉伸80％)时超级电容器的充电和放电特性。
图11示出当关于超级电容器的应变为100％(也就是，超级电容器被拉伸100％)时超级电容器的充电和放电特性。
图12示出当关于超级电容器的应变为150％(也就是，超级电容器被拉伸150％)时超级电容器的充电和放电特性。
图13示出当关于超级电容器的应变为200％(也就是，超级电容器被拉伸200％)时超级电容器的充电和放电特性。
参照图7至图13，直到应变达到80％，超级电容器的充电和放电之间的间隙根据应变的增大而略微地减小，但是该间隙是可忽略的水平。当关于超级电容器的应变大于80％时，充电和放电周期没有改变。也就是，超级电容器的充电和放电特性是稳定的。此外，最高电势值不根据应变而改变。在每个附图中，F/g值表示在每个应变处的电容。
在以上测试中，根据应变的电容与电势一起被测量，测量结果在图14中示出。根图14是示出根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的根据应变的电容的变化的图形。
参照图14，超级电容器的电容在没有应变(也就是，超级电容器没有被拉伸)时是最大的。当超级电容器的长度由于应变而逐渐地增大时，超级电容器的电容减小。当超级电容器的应变为200％时的电容与没有应变时相比减少了约11％。然而，考虑到超级电容器的应变程度，电容的减小可以被认为是小的变化。
因此，认为超级电容器显示了关于各种大小的应变的稳定的操作特性。
接下来，将参照图1、图15和图16描述根据示例实施例的制造可拉伸的超级电容器的方法。同样的附图标记用来表示基本上相同的元件。
参照图1，形成包括电解质42a的隔板42。隔板42可以通过将聚合物层(其随后用于隔板42)浸泡在电解质溶液中达到期望时间和/或替代地达到预定时间而形成。替代地，电解质溶液可以涂覆在弹性聚合物层上。在形成隔板42之后，形成第一和第二集流器40和44。第一和第二集流器40和44分别附接到隔板42的下表面和上表面。
集流器40可以如下形成。
参照图15，将要用作集流器的弹性聚合物层82形成在基底基板80上。弹性聚合物层82通过使用静电纺丝方法形成，因此，三维纳米孔结构形成在弹性聚合物层82中。如图16所示，当弹性聚合物层82浸泡在活性材料溶液90中达到期望时间的和/或替代地达到预定时间时，活性材料穿过三维纳米孔结构，并被吸收在弹性聚合物层82的各处。以这样的方式，形成第一集流器40。在将第一集流器40从基底基板80分离之后，第一集流器40附接到隔板42的下表面。第二集流器44也可以以与第一集流器40相同的方法形成。
接下来，在将第一和第二集流器40和44附接到隔板42之后，第一电极46形成在第一集流器40上并且第二电极48形成在第二集流器44上。如图2所示，第一和第二电极46和48可以分别形成为覆盖第一集流器40的下表面和第二集流器44的上表面。在这一点上，第一和第二电极46和48可以形成为如图3所示的皱纹形式。
根据示例实施例的可拉伸的超级电容器的第一和第二集流器40和44以及隔板42分别具有高拉伸特性和高恢复力的固有特性。因此，可拉伸的超级电容器可以通过被应用于可拉伸的装置而用作能量存储装置和/或能量供给装置。此外，可拉伸的超级电容器可以应用于其中体积改变或发生表面变形的装置，因此，可拉伸的超级电容器可以用作可穿戴型能量存储装置和/或能量供给装置。
此外，由于可拉伸的超级电容器的集流器在其中具有三维纳米孔结构，所以集流器的表面面积增大，并且由于离子可以三维地运动，所以可以储存更大量的电荷。因此，在可拉伸的超级电容器的拉伸和恢复的过程中，可以平稳地实现充电和放电。
可拉伸的超级电容器可以通过与其他的可拉伸的装置例如晶体管、发光二极管、太阳能电池或传感器结合而使用。因此，可拉伸的超级电容器可以用于可穿戴电子设备和/或膜片型(patch-type)生物医学传感器。
虽然已经参照附图描述了一个或多个示例实施例，但是本领域普通技术人员将理解，可以在其中进行形式和细节上的各种变化而没有背离发明构思的精神和范围，发明构思的精神和范围由权利要求书限定。

Claims (20)

1.一种可拉伸的超级电容器，包括：
第一集流器和第二集流器，每个包括活性材料，所述第二集流器在所述第一集流器上；
隔板，在所述第一集流器和所述第二集流器之间；
与所述第一集流器接触的第一电极；和
与所述第二集流器接触的第二电极，
所述隔板包括电解质，并且
所述隔板、所述第一集流器和所述第二集流器的每个包括弹性聚合物层，其中所述第一集流器和所述第二集流器中的每个具有三维纳米孔结构，
其中所述第一集流器和所述第二集流器的每个是单层，所述第一集流器与所述第一电极之间的界面以及所述第二集流器与所述第二电极之间的界面具有皱纹。
2.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述第一电极覆盖所述第一集流器的一个表面的整个表面。
3.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述第二电极覆盖所述第二集流器的一个表面的整个表面。
4.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述第一电极和所述第二电极具有皱纹表面。
5.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述第一电极和所述第二电极的每个包括覆盖石墨烯薄片层的银纳米线层。
6.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述第一电极和所述第二电极的每个包括石墨烯电极、导电橡胶电极和金属电极中的一个。
7.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述隔板、所述第一集流器和所述第二集流器中的至少一个中的弹性聚合物层包括苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯(SBS)、聚氨酯、丙烯酸酯聚合物和基于硅酮的聚合物中的至少一个。
8.如权利要求7所述的可拉伸的超级电容器，其中所述聚氨酯是聚氨酯丙烯酸酯，其中所述丙烯酸酯聚合物是丙烯酸酯三元共聚物。
9.如权利要求7所述的可拉伸的超级电容器，其中所述基于硅酮的聚合物包括聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚苯基甲基硅氧烷、六甲基二硅氧烷和聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)中的至少一个。
10.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中
所述第一集流器和所述第二集流器的每个中的弹性聚合物层包括苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯，所述隔板中的弹性聚合物包括聚氨酯。
11.如权利要求1所述的可拉伸的超级电容器，其中所述活性材料是导电的纳米材料。
12.如权利要求11所述的可拉伸的超级电容器，其中所述导电的纳米材料是碳纳米管、石墨烯薄片和金属线中的一个。
13.一种制造可拉伸的超级电容器的方法，该方法包括：
形成隔板，该隔板包括与第二表面相反的第一表面；
形成第一集流器；
形成第二集流器；
将所述第一集流器附接到所述隔板的第一表面；以及
将所述第二集流器附接到所述隔板的第二表面以面对所述第一集流器，
所述隔板、所述第一集流器和所述第二集流器的每个包括弹性聚合物层，其中所述第一集流器和所述第二集流器中的每个具有三维纳米孔结构，
所述方法还包括：
在附接到所述隔板的所述第一集流器上形成第一电极；以及
在附接到所述隔板的所述第二集流器上形成第二电极，
其中所述第一集流器和所述第二集流器的每个是单层，所述第一集流器与所述第一电极之间的界面以及所述第二集流器与所述第二电极之间的界面具有皱纹。
14.如权利要求13所述的方法，其中形成所述第一集流器包括：
在基底基板上形成具有三维纳米孔结构的第一弹性聚合物层；以及
将所述第一弹性聚合物层浸泡在包括活性材料的溶液中。
15.如权利要求13所述的方法，其中形成所述第二集流器包括：
在基底基板上形成具有三维纳米孔结构的第二弹性聚合物层；以及
将所述第二弹性聚合物层浸泡在包括活性材料的溶液中。
16.如权利要求13所述的方法，其中所述第一电极和所述第二电极具有皱纹表面。
17.如权利要求13所述的方法，其中所述第一电极和所述第二电极的每个包括：
石墨烯薄片层；和
覆盖所述石墨烯薄片层的银纳米线层。
18.如权利要求13所述的方法，其中所述第一电极和所述第二电极的每个是石墨烯电极、导电橡胶电极和金属电极中的一个。
19.如权利要求13所述的方法，其中所述弹性聚合物层包括苯乙烯-b-丁二烯-b-苯乙烯、聚氨酯、丙烯酸酯聚合物和基于硅酮的聚合物中的至少一个。
20.如权利要求19所述的方法，其中所述聚氨酯是聚氨酯丙烯酸酯，其中所述丙烯酸酯聚合物是丙烯酸酯三元共聚物。
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