TWI726892B - 印刷電路板之製造方法及樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
本發明提供能提高印刷電路板之含有無機填充材的絕緣層與導體層之密合性的印刷電路板之製造方法。本發明之印刷電路板之製造方法,具有使印刷電路板用之絕緣層之表面接觸鹼水溶液的鹼處理步驟、及於該絕緣層之經過該鹼處理步驟之該表面之至少一部分形成導體層的導體層形成步驟,該絕緣層包括含有熱硬化性樹脂、具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷化合物、及無機填充材之樹脂組成物。
Description
本發明關於印刷電路板之製造方法、及樹脂組成物。
近年,隨著已廣泛使用在電子設備、通訊器材、個人電腦等的半導體封裝體之高機能化、小型化進展,半導體封裝體用之各零件之高整合化、高密度安裝化於近年正日益加速。伴隨於此,因半導體元件與半導體塑膠封裝體用印刷電路板之熱膨脹率之差造成之半導體塑膠封裝體之翹曲成為問題,已有人開始探求各種對策。
其對策之一,可舉例在印刷電路板中使用之絕緣層之低熱膨脹化。此為使印刷電路板之熱膨脹率接近半導體元件之熱膨脹率以抑制翹曲之方法,現在已被積極地採用(例如,參照專利文獻1~3)。
抑制半導體塑膠封裝體翹曲之方法,除了印刷電路板之低熱膨脹化以外,尚有提高疊層板之剛性(高剛性化)、提高疊層板之玻璃轉移溫度(高Tg化)在探討當中(例如,參照專利文獻4及5)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2013-216884號公報 [專利文獻2]日本專利第3173332號公報 [專利文獻3]日本特開2009-035728號公報 [專利文獻4]日本特開2013-001807號公報 [專利文獻5]日本特開2011-178992號公報
[發明所欲解決之課題] 如上述專利文獻4,藉由使樹脂組成物含有無機填充材而謀求低熱膨脹化,相較於不含有無機填充材之情況更能於製造半導體封裝體之際減低其翹曲。然而,若欲以如此之樹脂組成物形成印刷電路板之絕緣層,會有構成印刷電路板的絕緣層與導體層之間之密合性降低之情形。因此,即使為絕緣層含有無機填充材之狀態仍維持印刷電路板之絕緣層與導體層之高度密合性的方法正為人們所需求。
本發明係鑑於上述情形而成者,目的為提供能提高印刷電路板之含有無機填充材的絕緣層與導體層之密合性的印刷電路板之製造方法、及樹脂組成物。 [解決課題之手段]
本案發明人等,為了達成上述目的努力地進行了研究,結果發現藉由在製造印刷電路板之際對形成的絕緣層施以特定之處理,從而經該處理後之絕緣層與導體層之間之密合性變高,終至完成本發明。
亦即,本發明如下列。 [1]一種印刷電路板之製造方法,具有以下步驟: 鹼處理步驟,使印刷電路板用之絕緣層之表面接觸鹼水溶液; 導體層形成步驟,於該絕緣層之經過該鹼處理步驟之該表面之至少一部分形成導體層; 該絕緣層包括含有熱硬化性樹脂、具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷化合物、及無機填充材之樹脂組成物。 [2]如[1]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括馬來醯亞胺化合物作為該熱硬化性樹脂。 [3]如[2]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括選自於由雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷及下式(6)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之至少1種化合物作為該馬來醯亞胺化合物; [化1]式中,R5
各自獨立地表示氫原子或甲基,n1
表示1以上之整數。 [4]如[1]至[3]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)作為該熱硬化性樹脂。 [5]如[4]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括下式(1)表示之化合物作為該經烯基取代之納迪克醯亞胺; [化2]式中,R1
各自獨立地表示氫原子、或碳數1~6之烷基,R2
表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、伸聯苯基、伸萘基、或下式(2)或(3)表示之基; [化3]式中,R3
表示亞甲基、異亞丙基、CO、O、S、或SO2
表示之取代基; [化4]式中,R4
各自獨立地表示碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之環伸烷基。 [6]如[4]或[5]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括下式(4)及/或(5)表示之化合物作為該經烯基取代之納迪克醯亞胺; [化5][化6][7]如[1]至[6]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括下式(C)表示之化合物作為該具有(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷化合物; [化7]式中,R13
表示水解性基或羥基,R14
表示氫原子或碳數1~3之烷基,R13
或R14
有多數個時,多數個R13
或R14
彼此可相同也可不同,R15
表示氫原子或甲基,R16
表示碳數2~10之伸烷基,j表示1~3之整數。 [8]如[1]至[7]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括選自於由具有苯乙烯骨架與水解性基或苯乙烯骨架與羥基之矽烷化合物、具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物、具有胺基與水解性基或胺基與羥基之胺基系矽烷化合物、具有乙烯基與水解性基或乙烯基與羥基之乙烯基系矽烷化合物構成之群組中之1種以上之化合物。 [9]如[1]至[7]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物。 [10]如[8]或[9]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括下式(D)表示之化合物作為該具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物; [化8]式中,R10
表示水解性基或羥基,R11
表示氫原子或碳數1~3之烷基,R10
或R11
有多數個時,多數個R10
或R11
彼此可相同也可不同,R12
表示碳數1~10之伸烷基,m表示1~3之整數。 [11]如[1]至[10]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括氰酸酯化合物。 [12]如[11]之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括下式(7)及/或(8)表示之化合物作為該氰酸酯化合物; [化9]式中,R6
各自獨立地表示氫原子或甲基,n2
表示1以上之整數; [化10]式中,R7
各自獨立地表示氫原子或甲基,n3
表示1以上之整數。 [13]如[1]至[12]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該無機填充材係選自於由二氧化矽、氧化鋁及軟水鋁石構成之群組中之1種以上。 [14]如[1]至[13]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成的預浸體獲得。 [15]如[14]之印刷電路板之製造方法,其中,該基材係選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維布構成之群組中之至少1種。 [16]如[1]至[13]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從在支持體塗佈該樹脂組成物而成的樹脂片獲得。 [17]如[1]至[13]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層,係從重疊1片以上選自於由在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成之預浸體、及在支持體塗佈該樹脂組成物而成之樹脂片構成之群組中之至少1種並對其硬化而得之疊層板獲得。 [18]如[1]至[13]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從將選自於由在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成之預浸體、及在支持體塗佈該樹脂組成物而成之樹脂片構成之群組中之至少1種和金屬箔疊層並硬化而得之覆金屬箔疊層板獲得。 [19]如[1]至[18]中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該導體層係利用鍍敷處理形成之層。 [發明之效果]
依本發明,可提供能提高印刷電路板之含有無機填充材的絕緣層與導體層之密合性的印刷電路板之製造方法及樹脂組成物。
以下,針對用以實施本發明之形態(以下簡單稱為「本實施形態」。)詳細說明,但本發明不限於下列本實施形態。本發明可在不脫離其要旨的範圍內為各種變形。
本實施形態之印刷電路板之製造方法,具有以下步驟:鹼處理步驟,使印刷電路板用之絕緣層之表面接觸鹼水溶液;導體層形成步驟,於絕緣層之經過鹼處理步驟的該表面之至少一部分形成導體層。
於鹼處理步驟,使印刷電路板用之絕緣層之表面接觸鹼水溶液。鹼處理步驟只要為在導體層形成步驟之前使絕緣層之表面接觸鹼水溶液之步驟即可,不特別限定,該接觸處理可為兼進行通常之印刷電路板製造過程中之去膠渣(desmear)處理者,也可為不兼進行去膠渣處理者,亦即為本實施形態之製造方法在去膠渣處理外另有之處理。其中,當施以去膠渣處理時,從更有效且確實地發揮去膠渣處理之膠渣去除效果、及鹼處理步驟之絕緣層與導體層之密合性改善效果之觀點,本實施形態之印刷電路板之製造方法較佳係在施以去膠渣處理之步驟外另有鹼處理步驟。
上述絕緣層包括含有熱硬化性樹脂、具(甲基)丙烯酸骨架(丙烯酸骨架或甲基丙烯酸骨架)與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基的矽烷化合物(以下稱為「丙烯酸系矽烷化合物」。)、及無機填充材的樹脂組成物。本實施形態之樹脂組成物含有丙烯酸系矽烷化合物,存在於絕緣層之表面附近並有將無機填充材鍵結保持於絕緣層表面之作用的丙烯酸系矽烷化合物會於鹼處理步驟水解,從而造成露出於絕緣層之表面的無機填充材剝落,結果存在於絕緣層表面之無機填充材減少。無機填充材於後續之導體層形成步驟之際會使已形成於絕緣層之表面的導體層與絕緣層之間之密合性降低,但本實施形態,如上述,因經過鹼處理步驟從而存在於絕緣層表面的無機填充材減少,所以能提高導體層與絕緣層之間之密合性。此外,可知絕緣層表面之填充材剝落後留下之痕跡可於導體層形成之際作為導體層之錨定部(anchor)使用,因此有助於更進一步的密合性之改善。
熱硬化性樹脂不特別限定,例如,可舉例馬來醯亞胺化合物、經烯基取代之納迪克醯亞胺、氰酸酯化合物、環氧樹脂、苯酚樹脂、苯并 、BT樹脂(雙馬來醯亞胺-三樹脂)、胺化合物及乙烯基化合物。其中,從提高與無機填充材之密合性(鍵結性)、或(尤其藉由與經烯基取代之納迪克醯亞胺之組合以)提高絕緣層之玻璃轉移溫度之觀點,馬來醯亞胺化合物為較佳;從(尤其藉由與馬來醯亞胺化合物之組合以)提高絕緣層之玻璃轉移溫度之觀點,經烯基取代之納迪克醯亞胺為較佳;從成形性、及絕緣層與導體層之密合性之觀點,氰酸酯化合物為較佳。熱硬化性樹脂可單獨使用1種或組合2種以上使用。
本實施形態之樹脂組成物宜包括馬來醯亞胺化合物作為熱硬化性樹脂為較佳。馬來醯亞胺化合物只要為分子中有1個以上之馬來醯亞胺基的化合物即可,不特別限定。其具體例,可舉例:N-苯基馬來醯亞胺、N-羥基苯基馬來醯亞胺、雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、下式(6)表示之馬來醯亞胺化合物、該等馬來醯亞胺化合物之預聚物、或馬來醯亞胺化合物與胺化合物之預聚物。該等可適宜地使用1種或混用2種以上。
其中,雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、下式(6)表示之馬來醯亞胺化合物為較佳,下式(6)表示之馬來醯亞胺化合物尤佳。可藉由使樹脂組成物包括如此之馬來醯亞胺化合物,以獲得硬化物之熱膨脹率更低、耐熱性及玻璃轉移溫度更優異之印刷電路板。 [化11]式(6)中,R5
各自獨立地表示氫原子或甲基,其中氫原子為較佳。又,式中,n1
表示1以上之整數。n1
之上限値較佳為10,更佳為7。
本實施形態之樹脂組成物包括馬來醯亞胺化合物時,馬來醯亞胺化合物之含量,如後述可由為任意含有的經烯基取代之納迪克醯亞胺之官能基之一的烯基數(α)與馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基數(β)之官能基數之比([β/α])決定。又,馬來醯亞胺化合物之含量,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分(亦包括藉由聚合以形成樹脂之成分。以下同樣。)之合計100質量份較佳係定為15~70質量份,更佳係定為20~45質量份。可藉由使馬來醯亞胺化合物之含量為上述範圍,以獲得即使在無機填充材填充時成形性亦優異、硬化性、熱彈性係數、耐去膠渣性、耐藥品性優異之印刷電路板。
本實施形態之樹脂組成物宜包括經烯基取代之納迪克醯亞胺作為熱硬化性樹脂。經烯基取代之納迪克醯亞胺只要為分子中有1個以上之經烯基取代之納迪克醯亞胺基的化合物即可,不特別限定。其具體例可舉例下式(1)表示之化合物。 [化12]式(1)中,R1
各自獨立地表示氫原子、碳數1~6之烷基,R2
表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、伸聯苯基、伸萘基、或下式(2)或(3)表示之基。 [化13]式(2)中,R3
表示亞甲基、異亞丙基、CO、O、S、或SO2
表示之取代基。 [化14]式(3)中,R4
各自獨立地表示碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之環伸烷基。
又,式(1)表示之經烯基取代之納迪克醯亞胺也可使用市售者。市售者不特別限定,例如可舉例下式(4)表示之化合物(BANI-M(丸善石油化學(股)製))、及下式(5)表示之化合物(BANI-X(丸善石油化學(股)製))。該等可使用1種或組合2種以上使用。 [化15][化16]
本實施形態之樹脂組成物包括經烯基取代之納迪克醯亞胺時,經烯基取代之納迪克醯亞胺之含量,如後述可由為其官能基之一的烯基與任意含有的馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基之官能基數之比決定。又,經烯基取代之納迪克醯亞胺之含量,相對於構成樹脂組成物中之樹脂之成分之合計100質量份較佳係定為20~50質量份,更佳係定為25~45質量份。可藉由使經烯基取代之納迪克醯亞胺之含量為上述範圍,以獲得即使在無機填充材填充時成形性亦優異、硬化性、熱彈性係數、耐去膠渣性、耐藥品性優異之印刷電路板。
本實施形態之樹脂組成物包括經烯基取代之納迪克醯亞胺及馬來醯亞胺化合物之兩者時,該等含量各自可依指定之官能基數之比規定。在此指定之經烯基取代之納迪克醯亞胺之官能基為鍵結於分子末端之烯基,馬來醯亞胺化合物之官能基為馬來醯亞胺基。
本實施形態之樹脂組成物較佳係以滿足下式(E)表示之關係之方式包括經烯基取代之納迪克醯亞胺與馬來醯亞胺化合物,更佳係以滿足下式(E1)表示之關係之方式包括經烯基取代之納迪克醯亞胺與馬來醯亞胺化合物。 0.9≦β/α≦4.3 (E) 1.5≦β/α≦4.0 (E1) 在此,式中,α表示樹脂組成物中之經烯基取代之納迪克醯亞胺具有的烯基之總數,β表示樹脂組成物中之馬來醯亞胺化合物具有的馬來醯亞胺基之總數。可藉由使該官能基數之比(β/α)為上述範圍,以獲得更低熱膨脹、熱彈性係數、耐熱性、吸濕耐熱性、耐去膠渣性、耐藥品性、易硬化性優異之印刷電路板。
本實施形態之樹脂組成物較佳係包括氰酸酯化合物作為熱硬化性樹脂。氰酸酯化合物之種類不特別限定,例如可舉例:下式(7)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯、下式(8)表示之酚醛清漆型氰酸酯、聯苯芳烷基型氰酸酯、雙(3,3-二甲基-4-氰氧基苯基)甲烷、雙(4-氰氧基苯基)甲烷、1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基聯苯、雙(4-氰氧基苯基)醚、雙(4-氰氧基苯基)硫醚、雙(4-氰氧基苯基)碸、及2、2-雙(4-氰氧基苯基)丙烷。
其中,下式(7)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯、下式(8)表示之酚醛清漆型氰酸酯、及聯苯芳烷基型氰酸酯,由於阻燃性優異、硬化性高、且硬化物之熱膨脹係數低,故特別理想。
[化17]在此,式中,R6
各自獨立地表示氫原子或甲基,其中以氫原子為較佳。又,式中,n2
表示1以上之整數。n2
之上限値較佳為10,更佳為6。 [化18]在此,式中,R7
各自獨立地表示氫原子或甲基,其中以氫原子為較佳。又,式中,n3
表示1以上之整數。n3
之上限値較佳為10,更佳為7。
該等氰酸酯化合物之製法不特別限定,可利用作為氰酸酯合成法之現有任意方法製造。若具體例示,可藉由使下式(9)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂與鹵化氰於鈍性有機溶劑中於鹼性化合物存在下反應以獲得。又,亦可採用使同樣的萘酚芳烷基型苯酚樹脂與鹼性化合物之鹽於含有水的溶液中形成,然後和鹵化氰進行2相系界面反應而合成之方法。
又,萘酚芳烷基型氰酸酯可從使由α-萘酚或β-萘酚等萘酚類與對亞二甲苯二醇、α,α’-二甲氧基-對二甲苯、1,4-二(2-羥基-2-丙基)苯等之反應獲得之萘酚芳烷基樹脂與氰酸縮合而得者當中選擇。
本實施形態之樹脂組成物包括氰酸酯化合物時,氰酸酯化合物之含量不特別限定,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份,較佳為0.01~40質量份,更佳為0.01~25質量份。可藉由使氰酸酯化合物之含量為上述範圍內,以獲得無機填充材填充時之成形性更優異、熱彈性係數、耐去膠渣性及耐藥品性亦更優異的印刷電路板用之絕緣層。
又,亦可於本實施形態之樹脂組成物中在不損害所期待之特性之範圍添加上述以外之樹脂(以下稱為「其他樹脂」。)。就該其他樹脂之種類只要為具有絕緣性者即可,不特別限定,例如可舉例熱塑性樹脂、矽酮樹脂等樹脂。可藉由適宜地倂用該等樹脂以賦予金屬密合性、應力緩和性之類的特性。
本實施形態之樹脂組成物包括丙烯酸系矽烷化合物。丙烯酸系矽烷化合物只要為具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基者即可,不特別限定,也可為作為具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷偶聯劑使用者(所謂之丙烯酸系矽烷偶聯劑)。丙烯酸系矽烷化合物,從更有效且確實地發揮本發明所致之作用效果之觀點,較佳係包括下式(C)表示之化合物。 [化20]在此,式(C)中,R13
表示水解性基或羥基,R14
表示氫原子或碳數1~3之烷基,R13
或R14
為多數個時,多數個R13
或R14
彼此可相同也可不同,R15
表示氫原子或甲基,R16
表示碳數2~10之伸烷基,j表示1~3之整數。又,水解性基例如可舉例甲氧基、乙氧基及丙氧基等烷氧基、及氯原子及碘原子等鹵素原子(以下同樣。)。R16
較佳為碳數2~8之伸烷基,更佳為碳數2~5之伸烷基。
丙烯酸系矽烷化合物之具體例,可舉例3-甲基丙烯醯氧丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷、及甲基丙烯醯氧辛基三甲氧基矽烷,其中,3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷為較佳。市售品,例如可舉例KBM-502、KBM-503、KBE-502、KBE-503、KBM-5103、及KBM-5803(以上為信越化學工業公司製產品名)。丙烯酸系矽烷化合物可單獨使用1種或組合2種以上使用。
本實施形態之樹脂組成物中之丙烯酸系矽烷化合物之含量不特別限定,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份較佳為0.1~15質量份,更佳為0.5~5質量份。可藉由使丙烯酸系矽烷化合物之含量為上述範圍,以使絕緣層與導體層之密合性更提高並達成進一步的吸濕耐熱性及成形性之改善。
本實施形態之樹脂組成物包括無機填充材。無機填充材有助於印刷電路板之低熱膨脹化、彈性係數及熱傳導率之改善。無機填充材只要為具有絕緣性者即可,不特別限定,例如可舉例:天然二氧化矽、熔融二氧化矽、非晶二氧化矽及中空二氧化矽等二氧化矽類、氧化鋁、氮化鋁、氮化硼、軟水鋁石、氧化鉬、氧化鈦、矽酮橡膠、矽酮複合粉、硼酸鋅、錫酸鋅、黏土、高嶺土、滑石、煅燒黏土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、玻璃短纖維(E玻璃、D玻璃等玻璃微粉末類)、中空玻璃、及球狀玻璃。無機填充材可單獨使用1種或組合2種以上使用。其中,從低熱膨脹之觀點二氧化矽為較佳,從高熱傳導性之觀點氧化鋁、氮化鋁為較佳,氧化鋁為更佳,從加工性之觀點軟水鋁石為較佳。又,該等無機填充材可為預先以丙烯酸系矽烷化合物進行表面處理而得者。該表面處理之方法不特別限定。例如,可舉例作為直接處理法之乾式處理法及使用漿液之處理法(濕式法)等,從處理之均勻性之觀點濕式法為較佳。又,無機填充材可為市售之經過表面處理之無機填充材(填料)。
本實施形態之樹脂組成物中之無機填充材之含量不特別限定,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份較佳為100~1100質量份,更佳為100~700質量份。使無機填充材之含量為上述範圍,可顯現低熱膨脹化、高彈性化、及熱傳導率等無機填充材特有之特性,另一方面可更抑制成形性之降低。
無機填充材之平均粒徑(D50)不特別限定,從能形成更微細之配線之觀點較佳為0.2~10μm,更佳為0.2~5μm。又,無機填充材之粒子形狀亦不特別限定,從成形性之觀點較佳為球狀或大致球狀。在此,D50係指中位徑(median diameter),係將測得之粉體之粒度分布分成2部分時較大側與較小側之質量為等量之粒徑。一般可利用濕式雷射繞射・散射法測定。
為了改善無機填充材之分散性、熱硬化性樹脂與無機填充材或玻璃布之密合性,本實施形態之樹脂組成物也可包括上述丙烯酸系矽烷化合物以外之具有對有機基化學鍵結之基與水解性基或對有機基化學鍵結之基與羥基的矽烷化合物(以下稱為「其他之矽烷化合物」。)及/或濕潤分散劑。其他之矽烷化合物可為一般在無機物之表面處理使用的矽烷偶聯劑,不特別限定。其他之矽烷化合物之具體例,可舉例苯乙烯基系矽烷化合物、環氧系矽烷化合物、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷等具有胺基與水解性基或胺基與羥基之胺基系矽烷化合物、3-乙烯基三甲氧基矽烷等具有乙烯基與水解性基或乙烯基與羥基之乙烯基系矽烷化合物。其中,從更提高熱硬化性樹脂與無機填充材之密合性之觀點,苯乙烯基系矽烷化合物為較佳,從無機填充材之分散性、成形性之觀點,環氧系矽烷化合物為較佳。該等可單獨使用1種或組合2種以上使用。
苯乙烯基系矽烷化合物只要為具有苯乙烯骨架與水解性基或苯乙烯骨架與羥基之矽烷化合物即可,不特別限定,也可為作為具有苯乙烯骨架與水解性基或苯乙烯骨架與羥基之矽烷偶聯劑使用者(所謂之苯乙烯基系矽烷偶聯劑)。苯乙烯基系矽烷化合物較佳係包括下式(A)表示之化合物。 [化21]在此,式(A)中,R8
表示水解性基或羥基,R9
表示氫原子或碳數1~3之烷基,R8
或R9
為多數個時,多數個R8
或R9
彼此可相同也可不同,k表示1~3之整數。
苯乙烯基系矽烷化合物之具體例,可舉例對苯乙烯基三甲氧基矽烷、對苯乙烯基三乙氧基矽烷、對苯乙烯基甲基二甲氧基矽烷、對苯乙烯基甲基二乙氧基矽烷、及N-(乙烯基苄基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽,其中,對苯乙烯基三甲氧基矽烷、及對苯乙烯基三乙氧基矽烷為較佳,對苯乙烯基三甲氧基矽烷更佳。市售品例如可舉例KBM-575、及KBM-1403(皆為信越化學工業公司製產品名)。苯乙烯基系矽烷化合物可單獨使用1種或組合2種以上使用。
為了提高無機填充材之分散性並使成形性優異,本實施形態之樹脂組成物宜包括環氧系矽烷化合物。環氧系矽烷化合物只要為具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物即可,不特別限定,也可為作為具有環氧基與水解性基或環氧基與羥基的矽烷偶聯劑使用者(所謂之環氧系矽烷偶聯劑)。從更有效且確實地發揮本發明所致之作用效果之觀點,環氧系矽烷化合物宜包括下式(D)表示之化合物。 [化22]在此,式(D)中,R10
表示水解性基或羥基,R11
表示氫原子或碳數1~3之烷基,R10
或R11
為多數個時,多數個R10
或R11
彼此可相同也可不同,R12
表示碳數1~10之伸烷基,m表示1~3之整數。R12
較佳為碳數1~8之伸烷基,更佳為碳數1~6之伸烷基,又更佳為碳數1~4之伸烷基。
環氧系矽烷化合物之具體例,可舉例3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷,其中,3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷為較佳。市售品例如可舉例KBM-403、KBM-402、KBE-403、及KBE-402(以上,信越化學工業公司製產品名)。環氧系矽烷化合物可單獨使用1種或組合2種以上使用。
本實施形態之樹脂組成物中之其他之矽烷化合物之含量不特別限定,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份較佳為0.1~15質量份,更佳為0.5~3質量份。藉由使其他之矽烷化合物之含量為上述範圍,可更進一步地改善無機填充材之分散性,另一方面,不阻礙丙烯酸系矽烷化合物之利用鹼處理所為之水解剝離從而能改善剝離強度。
從提高無機填充材之分散性之觀點,本實施形態之樹脂組成物也可包括濕潤分散劑。濕潤分散劑只要為塗料用途使用的分散穩定劑即可,不特別限定。濕潤分散劑之市售品,例如可舉例BYK Chemie Japan(股)製之Disperbyk-110、111、118、180、161、2009、BYK-W996、W9010、W903(皆為產品名)。該等可單獨使用1種或組合2種以上使用。
又,在本實施形態之樹脂組成物中,在無損所期待特性之範圍內也可併用硬化促進劑。硬化促進劑,例如可舉例:咪唑化合物;過氧化苯甲醯、過氧化月桂醯、過氧化乙醯、過氧化對氯苯甲醯、二過氧化鄰苯二甲酸二第三丁酯等例示之有機過氧化物;偶氮雙腈等偶氮化合物;N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁胺、吡啶、喹啉、N-甲基啉、三乙醇胺、三乙二胺、四甲基丁二胺、N-甲基哌啶等三級胺類;苯酚、二甲酚、甲酚、間苯二酚、兒茶酚等苯酚類;環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛酸鋅、油酸錫、蘋果酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯基丙酮鐵等有機金屬鹽;將該等有機金屬鹽溶解於苯酚、雙酚等含羥基之化合物而成者;氯化錫、氯化鋅、氯化鋁等無機金屬鹽;二辛基氧化錫、其他之烷基錫、烷基氧化錫等有機錫化合物。該等可單獨使用1種或組合2種以上使用。
本實施形態之樹脂組成物宜更包括上述硬化促進劑中之咪唑化合物。咪唑化合物不特別限定,從更有效且確實地發揮本發明之作用效果之觀點,較佳係下式(11)表示之咪唑化合物。 [化23]在此,式中,Ar表示苯基、萘基、聯苯基或蒽基或將該等以羥基改性而得之1價基,R17
表示氫原子或烷基或將其以羥基改性而得之1價基、或芳基。芳基例如可舉例經取代或未經取代之苯基、萘基、聯苯基或蒽基。
咪唑化合物,例如可舉例:2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、及2,4,5-三苯基咪唑。其中,2,4,5-三苯基咪唑為較佳。
本實施形態之樹脂組成物中之咪唑化合物之含量不特別限定,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份較佳為0.01~10質量份,更佳為0.1~5質量份。可藉由使咪唑化合物之含量為上述範圍內以獲得硬化性與成形性優異之印刷電路板。
再者,基於改善無機填充材等固體成分之分散性等目的,本實施形態之樹脂組成物也可包括表面調整劑。表面調整劑只要為以往作為界面活性劑包含於樹脂組成物中者即可,不特別限定,例如可舉例聚二甲基矽氧烷系、及丙烯酸系。其市售品例如可舉例BYK Chemie Japan(股)製之BYK-310、330、346。表面調整劑可單獨使用1種或組合2種以上使用。
又,本實施形態之樹脂組成物也可視需要包括溶劑。例如,若使用有機溶劑,樹脂組成物製備時之黏度降低,操作性改善,並且對於玻璃布之含浸性提高。溶劑之種類只要為能溶解樹脂組成物中之樹脂之一部分或全部者即可,不特別限定。其具體例,例如可舉例丙酮、甲乙酮及甲基賽珞蘇等酮類、甲苯及二甲苯等芳香族烴類、二甲基甲醯胺等醯胺類、及丙二醇單甲醚及其乙酸酯等,但不特別限於該等。溶劑可單獨使用1種或組合2種以上使用。
本實施形態之樹脂組成物可依常法製備。例如,可獲得均勻地含有上述各成分之樹脂組成物之方法為較佳。具體而言,例如可藉由將上述各成分依序摻合於溶劑並充分地進行攪拌以容易地製備本實施形態之樹脂組成物。又,也可和其他之成分同樣將丙烯酸系矽烷化合物、其他之矽烷化合物直接摻合於樹脂組成物中,也可不那樣做或在那樣做之外,將無機填充材以丙烯酸系矽烷化合物、其他之矽烷化合物進行表面處理後,將表面鍵結有該等矽烷化合物的無機填充材與其他之成分一起摻合而製備樹脂組成物。其中,相較於將無機填充材以丙烯酸系矽烷化合物、其他之矽烷化合物進行表面處理後,將表面鍵結有該等矽烷化合物的無機填充材與其他之成分一起摻合,和其他之成分同樣將丙烯酸系矽烷化合物、其他之矽烷化合物直接摻合於樹脂組成物中,有絕緣層與導體層之間之密合性更提高之傾向,故較理想。將無機填充材以丙烯酸系矽烷化合物、其他之矽烷化合物進行表面處理之方法不特別限定。例如,可舉例作為直接處理法之乾式處理法及使用漿液的處理法(濕式法)等,從處理之均勻性之觀點濕式法為較佳。又,亦可使用市售已經過表面處理之無機填充材(填料)。
在製備本實施形態之樹脂組成物時,視需要也可使用有機溶劑。有機溶劑之種類只要為能溶解樹脂組成物中之樹脂者即可,不特別限定。其具體例如上述。在製備樹脂組成物時,可實施使各成分均勻溶解或分散所需之公知處理(攪拌、混合、混練處理等)。例如,使用無機填充材之情況,在將其均勻分散時,可藉由使用附設具有適切之攪拌能力的攪拌機的攪拌槽進行攪拌分散處理,以提高對於樹脂組成物之分散性。上述之攪拌、混合、混練處理,例如可使用球磨機、珠磨機等以混合為目的之裝置、或公轉或自轉型之混合裝置等公知裝置適宜地進行。
上述絕緣層,例如,係由預浸體、樹脂片、疊層板及覆金屬箔疊層板之樹脂組成物層(由上述樹脂組成物構成之層)形成,該等為較佳。
本實施形態之預浸體具備基材與含浸或塗佈於該基材之上述樹脂組成物。如此之預浸體可藉由在基材含浸或塗佈上述樹脂組成物獲得。預浸體之製造方法可依常法進行,不特別限定。例如,可藉由在基材含浸或塗佈本實施形態之樹脂成分後,於100~200℃之乾燥機中進行1~30分鐘之加熱等而使其半硬化(B階段化),以製作本實施形態之預浸體。
樹脂組成物(包括無機填充材。)之含量不特別限定,相對於預浸體之總量較佳為30~90質量%,更佳為35~85質量%,又更佳為40~80質量%。當樹脂組成物之含量為上述範圍內,有成形性更改善之傾向。
基材不特別限定,可依目的之用途、性能適宜地選用在各種印刷電路板材料中使用的公知品。其具體例不特別限定,例如可舉例:E玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃、球狀玻璃、NE玻璃、L玻璃、T玻璃等玻璃纖維;石英等玻璃以外之無機纖維;聚對伸苯基對苯二甲醯胺(Kevlar(註冊商標),杜邦(股)公司製)、共聚對伸苯・3,4’氧基二伸苯・對苯二甲醯胺(Technora(註冊商標),Teijin technoproducts(股)公司製)等全芳香族聚醯胺;2,6-羥基萘甲酸・對羥基苯甲酸(Vectran(註冊商標),可樂麗(股)公司製)、Zxion(註冊商標,KB seiren製)等聚酯;聚對伸苯基苯并雙唑(poly(p-phenylene-2,6-benzobisoxazole)(Zylon (註冊商標),東洋紡(股)公司製)、聚醯亞胺等有機纖維。其中,從低熱膨脹率之觀點,E玻璃、T玻璃、S玻璃、Q玻璃及有機纖維為較佳。該等基材可單獨使用1種,也可併用2種以上。
基材之形狀不特別限定,例如可舉例織布、不織布、粗紗、切股氈、表面氈等。織布之織法不特別限定,例如平織、斜子織(basket weave)、斜紋織(twill weave)等為已知,可從該等公知者依目的之用途、性能適宜地選擇使用。又,可理想地使用將該等予以開纖處理而得者、或以如矽烷偶聯劑之矽烷化合物等進行表面處理而得之玻璃織布。基材之厚度、質量不特別限定,通常可理想地使用約0.01~0.3mm者。尤其,從強度與吸水性之觀點,基材較佳為厚度200μm以下、質量250g/m2
以下之玻璃織布,更佳為選自於由E玻璃、S玻璃、T玻璃及Q玻璃之玻璃纖維及有機纖維構成之群組中之1種以上之纖維之織布。
本實施形態之樹脂片包括支持體(片基材)、與塗佈於該片基材之上述樹脂組成物,上述樹脂組成物係疊層在該片基材之單面或兩面。樹脂片係作為薄片化之1種方法使用,例如,於金屬箔、薄膜等支持體直接塗佈預浸體等中使用之熱硬化性樹脂(包括無機填充材)並予以乾燥而製造。
片基材不特別限定,可使用在各種印刷電路板材料中使用的公知品。例如可舉例聚醯亞胺薄膜、聚醯胺薄膜、聚酯薄膜、聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)薄膜、聚丙烯(PP)薄膜、聚乙烯(PE)薄膜、鋁箔、銅箔、金箔等。其中,電解銅箔、PET薄膜為較佳。
塗佈方法,例如,可舉例將使本實施形態之樹脂組成物溶解於溶劑而得之溶液以桿塗機、模塗機、刮刀、貝克塗抹器等塗佈於片基材上之方法。
樹脂片較佳為將上述樹脂組成物塗佈於支持體(片基材)後使其半硬化(B階段化)而得者。具體而言,例如可舉例將上述樹脂組成物塗佈於銅箔等片基材後,利用於100~200℃之乾燥機中加熱1~60分鐘之方法等使其半硬化而製造樹脂片之方法等。樹脂組成物對支持體之附著量,以樹脂片之樹脂厚計較佳為1~300μm之範圍。本實施形態之樹脂片可作為印刷電路板之增層材料使用。
本實施形態之疊層板係重疊1片以上選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種而成,包含選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種所含有的樹脂組成物之硬化物。此疊層板,例如可重疊1片以上選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種並予以硬化而獲得。重疊預浸體、樹脂片時,例如可使用真空層合法。又,本實施形態之覆金屬箔疊層板,係具有選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種、與配置於選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種之單面或兩面的金屬箔的覆金屬箔疊層板,包含選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種所含有之樹脂組成物之硬化物。此覆金屬箔疊層板,可藉由重疊1片以上選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之至少1種,於其單面或兩面配置金屬箔並進行疊層成形以獲得。更具體而言,可藉由形成將前述預浸體及/或樹脂片重疊1片或多數片,依所希望於其單面或兩面配置銅、鋁等金屬箔而得之構成,並視需要將其疊層成形以製造覆金屬箔疊層板。在此使用之金屬箔只要為在印刷電路板材料中使用者即可,不特別限定,壓延銅箔、電解銅箔等公知銅箔為較佳。又,金屬箔之厚度不特別限定,較佳為1~70μm,更佳為1.5~35μm。就覆金屬箔疊層板之成形方法及其成形條件亦不特別限定,可使用一般的印刷電路板用疊層板及多層板之方法及條件。例如,在覆金屬箔疊層板成形時可使用多段壓製機、多段真空壓製機、連續成形機、高壓釜成形機等。又,在覆金屬箔疊層板成形時,一般溫度為100~300℃、壓力為面壓2~100kgf/cm2
、加熱時間為0.05~5小時之範圍。再者,視需要也可於150~300℃之溫度進行後硬化。又,也可藉由組合上述預浸體、與另外製作的內層用之配線板並予以疊層成形以做成多層板。
如上述,鹼處理步驟只要為在導體層形成步驟前使絕緣層之表面接觸鹼水溶液之步驟即可,不特別限定,該接觸處理可為兼進行通常之印刷電路板之製造過程中之去膠渣處理者,也可為不兼進行去膠渣處理者,亦即為本實施形態之製造方法在去膠渣處理外另有之處理。鹼處理步驟中之絕緣層表面與鹼水溶液之接觸方法,可舉例將鹼水溶液噴霧於絕緣層表面之方法、將絕緣層表面浸漬於鹼水溶液之方法、及以刷毛、塗佈機將鹼水溶液塗佈於絕緣層之表面之方法。又,接觸之時間、溫度只要為不阻礙本發明之課題解決之程度即可,亦不特別限定,例如時間可為10秒~60分鐘,溫度可為10℃~80℃。
鹼處理步驟中使用的鹼水溶液不特別限定,例如可舉例氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、銨、羥基胺、及氫氧化四甲基銨之水溶液。其中,從安全性及成本之觀點,氫氧化鈉之水溶液及碳酸鈉之水溶液為較佳。又,鹼水溶液之pH不特別限定,例如可為8~13。
導體層形成步驟只要為在絕緣層之接觸鹼水溶液之表面之至少一部分形成導體層之步驟即可,不特別限定,例如,也可在絕緣層之經鹼處理步驟的上述表面之至少一部分形成導體層以成為後述印刷電路板之外層電路。於絕緣層之表面形成導體層之方法,例如可舉例:重疊絕緣層與導體層後,將該等沿疊層方向進行壓製而形成之方法、於絕緣層之表面利用無電解鍍敷處理形成導體層之方法、及於絕緣層之表面利用金屬蒸鍍形成導體層之方法。從更有效且確實地發揮本發明所致之作用效果之觀點,導體層較佳為利用無電解鍍敷處理形成之層。
導體層之材料只要為具有導電性者即可,不特別限定,例如可舉例銅、鋁,其中,銅及鋁為較佳,銅為更佳。導體層之材料可單獨使用1種或組合2種以上使用。又,導體層之厚度亦不特別限定,例如可為1~36μm。
本實施形態之印刷電路板之製造方法,具體而言,例如可舉例以下方法。首先,準備上述覆金屬箔疊層板(覆銅疊層板等)或疊層板,利用蝕刻等將金屬箔或支持體從該覆金屬箔疊層板或疊層板剝離。接著,也可使露出之係樹脂組成物之硬化物的絕緣層之表面接觸鹼水溶液。此接觸處理可為本實施形態之鹼處理步驟,也可為兼進行去膠渣處理者。再者於該絕緣層之上述表面之至少一部分形成係導體層之內層電路,製作內層基板。上述內層電路之形成也可為本實施形態之導體層形成步驟,此時上述內層電路即為導體層。
或者,視需要於內層電路表面進行用以提高黏著強度之表面處理,接著於該內層電路表面重疊所需片數之上述預浸體,並將樹脂組成物層硬化而獲得絕緣層。之後,也可使重疊硬化而得之絕緣層之表面接觸鹼水溶液。此接觸處理也可為本實施形態之鹼處理步驟。再者於重疊硬化而得之絕緣層之外側疊層外層電路用之金屬箔並進行加熱加壓而予以一體成形。此一體成形可為本實施形態之導體層形成步驟,此時上述金屬箔即為導體層。
如此可製造在內層電路與外層電路用之金屬箔之間形成有由基材及樹脂組成物之硬化物構成之絕緣層的多層疊層板。接著,對於該多層疊層板施以貫穿孔(through hole)或通孔(via hole)用之開孔加工後,進行去膠渣處理以去除係來自硬化物層含有之樹脂成分的樹脂殘渣的膠渣。從更有效且確實地發揮本發明所致之作用效果之觀點,該去膠渣處理較佳為本實施形態之鹼處理步驟。之後,在該孔之壁面形成使內層電路與外層電路用之金屬箔導通的鍍敷金屬皮膜。從更有效且確實地發揮本發明所致之作用效果之觀點,該鍍敷金屬皮膜之形成(鍍敷處理)較佳為本實施形態之導體層形成步驟,此時鍍敷金屬皮膜即為導體層。再者對於外層電路用之金屬箔施以蝕刻處理而形成外層電路,製造印刷電路板。
又,當不使用覆金屬箔疊層板及疊層板時,也可在將上述預浸體、或上述樹脂片之樹脂組成物層硬化而獲得絕緣層後,於該絕緣層上形成成為電路的導體層而製作印刷電路板。此時,亦可將無電解鍍敷之方法用於導體層之形成。此時也可經使上述絕緣層之表面接觸鹼水溶液之鹼處理步驟後,在該絕緣層之上述表面之至少一部分形成上述導體層。
本實施形態之印刷電路板,由於上述絕緣層即使在半導體封裝時之回焊溫度下仍維持優異之彈性係數從而有效地抑制半導體塑膠封裝體之翹曲,因此可特別有效地作為半導體封裝體用印刷電路板使用。 [實施例]
以下,藉由實施例更詳細說明本發明,但本發明不限於該等實施例。
(合成例1)α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂之合成 將安裝有溫度計、攪拌器、滴加漏斗及回流冷卻器的反應器預先利用鹵水冷卻至0~5℃,於其中加入氯化氰7.47g(0.122mol)、35%鹽酸9.75g(0.0935mol)、水76mL、及二氯甲烷44mL。邊將該反應器內之溫度保持在-5~+5℃、pH保持在1以下,邊於攪拌下利用滴加漏斗費時1小時滴加將上述式(9)中之R8
皆為氫原子的α-萘酚芳烷基型苯酚樹脂(SN485,OH基當量:214g/eq.軟化點:86℃,新日鐵化學(股)製)20g(0.0935mol)及三乙胺14.16g(0.14mol)溶解於二氯甲烷92mL而得之溶液,滴加結束後再費時15分鐘滴加三乙胺4.72g(0.047mol)。滴加結束後於同溫度攪拌15分鐘後將反應液分液並分取有機層。將獲得之有機層以水100mL洗淨2次後,以蒸發器於減壓下餾去二氯甲烷,最後於80℃進行1小時濃縮乾固,獲得α-萘酚芳烷基型苯酚樹脂之氰酸酯化物(α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂)23.5g。
(實施例1) [預浸體之製作] 於由合成例1獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂10質量份、酚醛清漆型馬來醯亞胺化合物(BMI-2300、大和化成工業(股)製)35質量份、雙烯丙基納迪克醯亞胺(BANI-M、丸善石油化學(股)製)35質量份、及聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000FH、日本化藥(股)製)20質量份混合球狀二氧化矽(SC-5050MOB、粒徑1.6μm、Admatechs(股)公司製)100質量份、係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份、及濕潤分散劑(DISPERBYK-161、BYK Chemie Japan(股)製)1質量份並以甲乙酮稀釋,藉此獲得清漆。將此清漆含浸塗佈於E玻璃織布,於160℃加熱乾燥3分鐘,而獲得樹脂組成物含量49質量%之預浸體。此時,[β/α]為1.54。在此,[β/α]以下列計算式表示(以下同樣。)。 [β/α]=(馬來醯亞胺化合物之質量份數/馬來醯亞胺化合物之官能基當量)/(經烯基取代之納迪克醯亞胺之質量份數/經烯基取代之納迪克醯亞胺之官能基當量)
[覆金屬箔疊層板之製作] 將上述獲得之預浸體各重疊4片或8片,於上下配置3μm厚之電解銅箔(JXUT-I、JX日礦日石金屬(股)製、表面粗糙度Rz=1.1μm),於壓力30kgf/cm2
、溫度220℃進行120分鐘之疊層成型,獲得絕緣層厚度0.4mm或0.8mm之覆銅疊層板作為覆金屬箔疊層板。
[印刷電路板之製造] 利用蝕刻去除上述獲得之絕緣層厚度0.4mm之覆銅疊層板之表層銅箔,將獲得之絕緣層浸漬於40℃之鹼水溶液(1N-氫氧化鈉水溶液)5分鐘。將從鹼水溶液取出的絕緣層水洗後,利用上村工業公司製之無電解銅鍍敷處理(使用藥液名:MCD-PL、MDP-2、MAT-SP、MAB-4-C、MEL-3-APEA ver.2)在該絕緣層之表面施以約0.5μm之無電解銅鍍敷,於130℃乾燥1小時。接著,以鍍敷銅之厚度成為20μm之方式施以電解銅鍍敷,於180℃乾燥1小時。如此,製作在厚度0.1mm之絕緣層上形成有厚度20μm之導體層(鍍敷銅)的印刷電路板之樣品,並提供該樣品以進行無電解鍍敷剝離(有鹼處理)之評價。又,藉由從上述步驟排除以鹼水溶液進行之處理而成之步驟製作形成有導體層的印刷電路板之樣品,並提供該樣品以進行無電解鍍敷剝離(無鹼處理)之評價。
(實施例2) 使用係環氧系矽烷化合物的3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(KBM-403、信越化學工業(股)製)2.5質量份、及係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)2.5質量份以替代係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份,除此以外,以與實施例1同樣方式獲得覆金屬箔疊層板,進而獲得印刷電路板。
(實施例3) 使用係丙烯酸系矽烷化合物的甲基丙烯醯氧辛基三甲氧基矽烷(KBM-5803、信越化學工業(股)製)5質量份以替代係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份,除此以外,以與實施例1同樣方式獲得覆金屬箔疊層板,進而獲得印刷電路板。
(比較例1) 使用係環氧系矽烷化合物的3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(KBM-403、信越化學工業(股)製)5質量份以替代係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份,除此以外,以與實施例1同樣方式獲得覆金屬箔疊層板,進而獲得印刷電路板。
(比較例2) 使用係環氧系矽烷化合物的3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(KBM-403、信越化學工業(股)製)2.5質量份、及係苯乙烯基系矽烷化合物的對苯乙烯基三甲氧基矽烷(KBM-1403、信越化學工業(股)製)2.5質量份以替代係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份,除此以外,以與實施例1同樣方式獲得覆金屬箔疊層板,進而獲得印刷電路板。
(比較例3) 使用係苯乙烯基系矽烷化合物的對苯乙烯基三甲氧基矽烷(KBM-1403、信越化學工業(股)製)5質量份以替代係丙烯酸系矽烷化合物的3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷(KBM-5103、信越化學工業(股)製)5質量份,除此以外,以與實施例1同樣方式獲得覆金屬箔疊層板,進而獲得印刷電路板。
[耐藥品性] 將覆金屬箔疊層板(50mm×50mm×0.8mm)浸漬於調整成1N的70℃之氫氧化鈉水溶液2小時。從浸漬前後之覆金屬箔疊層板之質量計算出重量減少量(質量%)。絕對値越低表示耐藥品性(耐鹼性)越優異。將結果表示於表1。
[耐去膠渣性] 利用蝕刻去除覆金屬箔疊層板(50mm×50mm×0.8mm)之兩面之銅箔後,於80℃浸於為膨潤液的Atotech Japan(股)之Swelling Dip Securiganth P 10分鐘,其次於80℃浸於為粗化液的Atotech Japan(股)之Concentrate compact CP 5分鐘,最後於45℃浸於為中和液的Atotech Japan(股)之Reduction conditioner Securiganth P500 10分鐘。重複進行此處理3次。從處理前後之覆金屬箔疊層板之質量測定質量減少量(質量%)。絕對値越低,表示耐去膠渣性越優異。將結果表示於表1。
[無電解鍍敷剝離] 使用依上述程序製作而得之絕緣層厚度0.4mm之印刷電路板之樣品,依據JIS C6481測定鍍敷銅之黏著力3次,求取其平均値。
本申請案係基於2015年7月6日提申的日本專利申請案(日本特願2015-135203),其內容在此援引作為參考。 [產業利用性]
依本發明,可提供能提高含有無機填充材的絕緣層與導體層之密合性的印刷電路板,所以在用於半導體塑膠封裝體的印刷電路板等領域有產業利用性。
Claims (19)
- 一種印刷電路板之製造方法,具有以下步驟:鹼處理步驟,使印刷電路板用之絕緣層之表面接觸鹼水溶液;導體層形成步驟,於該絕緣層之經過該鹼處理步驟之該表面之至少一部分形成導體層;該絕緣層包括含有熱硬化性樹脂、具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷化合物、及無機填充材之樹脂組成物,該具(甲基)丙烯酸骨架與水解性基或(甲基)丙烯酸骨架與羥基之矽烷化合物之含有量,相對於構成樹脂組成物中之樹脂的成分之合計100質量份為0.1~15質量份。
- 如申請專利範圍第1項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括馬來醯亞胺化合物作為該熱硬化性樹脂。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)作為該熱硬化性樹脂。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括選自於由具有苯乙烯骨架與水解性基或苯乙烯骨架與羥基之矽烷化合物、具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物、具有胺基與水解性基或胺基與羥基之胺基系矽烷化合物、具有乙烯基與水解性基或乙烯基與羥基之乙烯基系矽烷化合物構成之群組中之1種以上之化合物。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括具有環氧骨架與水解性基或環氧骨架與羥基之矽烷化合物。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該樹脂組成物更包括氰酸酯化合物。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該無機填充材係選自於由二氧化矽、氧化鋁及軟水鋁石構成之群組中之1種以上。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成的預浸體獲得。
- 如申請專利範圍第14項之印刷電路板之製造方法,其中,該基材係選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維布構成之群組中之至少1種。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從在支持體塗佈該樹脂組成物而成的樹脂片獲得。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層,係從重疊1片以上選自於由在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成之預浸體、及在支持體塗佈該樹脂組成物而成之樹脂片構成之群組中之至少1種並對其硬化而得之疊層板獲得。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該絕緣層係從將選自於由在基材含浸或塗佈該樹脂組成物而成之預浸體、及在支持 體塗佈該樹脂組成物而成之樹脂片構成之群組中之至少1種和金屬箔疊層並硬化而得之覆金屬箔疊層板獲得。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之印刷電路板之製造方法,其中,該導體層係利用鍍敷處理形成之層。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2015-135203 | 2015-07-06 | ||
JP2015135203 | 2015-07-06 |
Publications (2)
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