TWI638025B - Anisotropic conductive film - Google Patents

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Abstract

本發明之異向性導電膜含有具有光硬化性化合物及光硬化劑之黏合劑組成物及分散於該黏合劑組成物中之導電粒子。作為導電粒子，使用表面之至少一部分經光擴散性填料被覆者。異向性導電膜之依據JIS K7375測得之總光線反射率為25%以上。導電粒子較佳為其表面之15%以上經光擴散性填料被覆。又，未被覆導電粒子之光擴散性填料相對於異向性導電膜中之總光擴散性填料之比率較佳為4~15質量%。

Description

異向性導電膜
本發明係關於一種於將IC晶片等電子零件安裝於玻璃基板等透明基板時有用之異向性導電膜。
先前以來，一直實施如下方式：將使導電粒子分散於光硬化性黏合劑組成物而成之異向性導電膜配置於FPC或IC晶片等電子零件與形成有配線及連接用端子之透明基板之間，一面進行推壓，一面自透明基板側照射紫外線使異向性導電膜光硬化，藉此將電子零件與透明基板異向性導電連接。
於進行此種異向性導電連接之情形時，與透明基板之配線或連接用端子接觸之部位之異向性導電膜由於紫外線被配線及連接用端子遮擋，故而存在如下問題：尤其配線或端子之寬度方向中央部之硬化率相對降低，透明基板與電子零件之間之導通電阻上升。
因此，提出：由積層光硬化性之含導電粒子層及光硬化性之絕緣性樹脂層而成者構成異向性導電膜，進而使該等層之至少任一者含有光散射性微粒子(專利文獻1)。根據該異向性導電膜，可期待：光散射性微粒子使紫外線亦散射於膜之平面方向(邊緣方同)，而使照射於與透明基 板之配線或連接用端子接觸的部位之異向性導電膜的紫外線量增大，從而使該部位之硬化率上升。
專利文獻1：國際公開2013/073563
然而，由於專利文獻1之光硬化型異向性導電膜為2層構造，故存在製造成本增大之問題。而且，存在如下問題：與透明基板之配線或端子的平面方向中央部接觸之異向性導電膜的硬化率不會以所期待之程度上升，會超過所需之導通電阻值。
本發明之目的在於解決習知技術之問題，提供一種將光硬化型之異向性導電膜單層化，且可使與透明基板之配線或連接端子之平面方向中央部接觸的部位之硬化率提昇而降低導通電阻之異向性導電膜。
本發明者基於將光擴散性填料摻合於經單層化之異向性導電膜時並非使之分散於膜整體，而是使之偏向分佈是否可藉此改善硬化率之推論，嘗試以異向性導電膜之依據JIS K7375測得的總光線反射率成為25%以上之方式將導電粒子之表面之至少一部分以光擴散性填料被覆，結果發現可達成上述目的，從而完成本發明。
即，本發明提供一種異向性導電膜，其係含有具有光硬化性化合物及光硬化劑之黏合劑組成物及分散於該黏合劑組成物中之導電粒子者，該導電粒子之表面之至少一部分經光擴散性填料被覆，依據JIS K7375 測得之總光線反射率為25%以上。
又，本發明提供一種連接體，其經由上述異向性導電膜而異向性導電連接透明基板之連接端子與電子零件之電極。
進而，本發明提供一種製造方法，其係該連接體之製造方法，該方法係將異向性導電膜配置於透明基板之連接用端子，經由該異向性導電膜將電子零件之電極對準於透明基板之連接端子，並自電子零件側進行推壓，其後自透明基板側照射紫外線，藉此將透明基板與電子零件接合。
光硬化型之本發明之異向性導電膜中，導電粒子之表面之至少一部分經光擴散性填料被覆，依據JIS K7375測得之總光線反射率顯示為25%以上。因此，於經由該異向性導電膜將透明基板之連接端子與電子零件之電極異向性導電連接而製作連接體時，自透明基板側所照射之紫外線之一部分藉由光擴散性填料不出射至異向性導電膜外而於膜內部擴散於膜之平面方同。其結果為，可使紫外線傳播至與透明基板之配線或連接端子之寬度方向中央部接觸之部位即紫外線難以到達之部位，提昇該部位之硬化率，而可使導通電阻降低。
1‧‧‧透明基板
2‧‧‧連接用端子
3‧‧‧異向性導電膜
4‧‧‧電子零件
5‧‧‧電極
6‧‧‧光擴散性填料
7‧‧‧導電粒子
圖1係於經由異向性導電膜將透明基板與電子零件進行接合時，自透明基板側進行光照射時之說明圖。
<異向性導電膜>
本發明之異向性導電膜由含有光硬化性化合物及光硬化劑之黏合劑組成物及分散於該黏合劑組成物中之導電粒子所構成，其特徵為：作為導電粒子，使用表面之至少一部分經光擴散性填料被覆者(光擴散性填料被覆導電粒子)，又，異向性導電膜之依據JIS K7375測得之總光線反射率為25%以上。
(光擴散性填料被覆導電粒子)
光擴散性填料被覆導電粒子如文字般，係導電粒子之表面之至少一部分經光擴散性填料被覆者。
「導電粒子」
作為導電粒子，可採用先前以來應用於異向性導電膜之導電粒子。例如可列舉：鎳、銀、金、鈀等金屬之粒子；焊錫等合金之粒子；藉由無電電鍍法、濺鍍法等以鎳薄膜或鎳/金薄膜等金屬薄膜被覆苯乙烯-二乙烯苯共聚物、苯胍樹脂、交聯聚苯乙烯樹脂、丙烯酸樹脂等樹脂之粒子(樹脂核心粒子)之表面而成的金屬被覆樹脂粒子。該等導電粒子可視需要利用薄之樹脂被膜進行絕緣被覆。
此種導電粒子之平均粒徑因應用異向性導電膜之透明基板之配線間距或電子零件之凸塊直徑等而不同，通常為2μm以上，15μm以下，較佳為2μm以上，10μm以下，更佳為2μm以上，5μm以下。再者，導電粒子之平均粒徑可藉由一般之粒度分佈測量裝置(例如FPAR-1000，大塚電子股份有限公司製造)等進行測量。
又，關於導電粒子於異向性導電膜中之含量，就異向性導電連接時短路之發生防止、導通電阻之降低、導通可靠性之確保等觀點而言，較佳為5質量%以上，50質量%以下，更佳為5質量%以上，30質量%以下。
「光擴散性填料」
光擴散性填料係可使入射至異向性導電膜中之紫外線結果擴散於異向性導電膜之平面方向(邊緣方向)者。此處，所謂擴散，意指於填料表面反射紫外線或者使透射之紫外線折射而出射。作為光擴散性填料，可使用無機微粒子、有機微粒子，可根據異向性導電膜之使用目的進行適當選擇。作為無機微粒子，可較佳地使用氧化鋁微粒子、氧化鎂微粒子、氧化鈦微粒子、氧化鋅微粒子、二氧化矽微粒子等無機氧化物。作為有機微粒子，可較佳地使用具有大於構成異向性導電膜之光硬化性樹脂之硬化物的折射率之樹脂微粒子。
光擴散性填料之平均粒徑並無特別限制，可根據目的進行適當選擇，就使照射光容易穿透至配線上之非透射區域之方面而言，較佳為50nm以上，800nm以下，更佳為100nm以上，500nm以下。又，關於光擴散性填料之平均粒徑，以為上述範圍為前提，就穩定之異向性連接之觀點而言，於將導電粒子之平均粒徑設為100時，較佳為0.4~40，更佳為0.5~40，進而更佳為6~25。又，光擴散性填料之平均粒徑較佳設為接近於異向性導電連接時所利用之照射光之波長的1/2之大小。再者，光擴散性填料之平均粒徑可藉由一般之粒度分佈測量裝置(例如FPAR-1000，大塚電子股份有限公司製造)等進行測量。
為了充分地實現發明之效果，藉由如上擴散性填料而得之導 電粒子的表面之被覆率(光擴散性填料被覆導電粒子之經光擴散性填料所覆蓋的面積相對於導電粒子之總表面積的比率)至少為15%以上，較佳為30%以上。該被覆率可藉由電子顯微鏡(SEM)進行測量，通常以50個樣品之平均值之方式進行定義。
又，光擴散性填料亦可作為不被覆導電粒子之存在態樣獨立分散於異向性導電膜中。於此情形時，就連接後之可靠性之方面而言，未被覆導電粒子之光擴散性填料相對於異向性導電膜中之總光擴散性填料之比率較佳為4質量%以上，15質量%以下，更佳為6質量%以上，12質量%以下。
(硬化性化合物)
作為構成黏合劑組成物之光硬化性化合物，並無特別限制，可根據異向性導電膜之使用目的進行適當選擇，例如可列舉光陽離子硬化性化合物、光自由基硬化性化合物等。
作為光陽離子硬化性化合物，可使用使公知之異向性導電膜所使用之光陽離子聚合性化合物(單體或者低聚物)進行光陽離子聚合而成者。例如可列舉：雙酚A型環氧化合物、雙酚F型環氧化合物、酚醛清漆型環氧化合物、氧雜環丁烷化合物、脂環式環氧化合物及該等之丙烯酸、胺基甲酸酯或羧酸改質環氧化合物等。該等可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
作為光自由基硬化性化合物，可使用使公知之異向性導電膜所使用之光自由基聚合性化合物(單體或者低聚物)進行自由基聚合而成者。作為此種光自由基聚合性單體，可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙 烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸異丁酯等單官能(甲基)丙烯酸酯；乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二羥甲基三環癸烷二(甲基)丙烯酸酯、四亞甲基二醇四(甲基)丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二(甲基)丙烯醯氧基丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基乙氧基)苯基]丙烷、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸三環癸酯、異氰尿酸三((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯等多官能(甲基)丙烯酸酯；環氧(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯、(甲基)丙烯酸酯低聚物等。該等可單獨使用1種，亦可併用2種以上。此處，稱為「(甲基)丙烯酸酯」之用語係包含丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯之用語。
關於光硬化性化合物於異向性導電膜中之含量，就導電粒子壓入後之保持性或穩定性之方面而言，較佳為5質量%以上，50質量%以下，更佳為5質量%以上，30質量%以下。
(光硬化劑)
作為光硬化劑，並無特別限制，可根據目的進行適當選擇，可使用藉由紫外線使活性陽離子種或活性自由基種產生之公知之光陽離子硬化劑或光自由基硬化劑。作為光陽離子硬化劑，例如可列舉鋶鹽、鎓鹽等；作為光自由基硬化劑，例如可列舉烷基苯酮系光聚合起始劑、醯基膦氧化物系光聚合起始劑、二茂鈦系光聚合起始劑、肟酯(oxime ester)系光聚合起始劑等。
關於光硬化劑於異向性導電膜中之含量，就硬化率或硬化速度等觀點而言，於光陽離子硬化劑之情形時，相對於光陽離子聚合性化合 物100質量份，較佳為3質量份以上，15質量份以下，更佳為5質量份以上，10質量份以下。又，於光自由基硬化劑之情形時，相對於光自由基聚合性化合物100質量份，較佳為3質量份以上，15質量份以下，更佳為5質量份以上，10質量份以下。
(其他成分)
黏合劑組成物可視需要於無損發明之效果之範圍內含有膜形成樹脂、矽烷偶合劑、溶劑等。作為膜形成樹脂，可列舉苯氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、飽和聚酯樹脂、胺基甲酸酯樹脂、丁二烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、聚烯烴樹脂等，相對於光硬化性化合物100質量份，較佳為摻合50質量份以上，100質量份以下，更佳為摻合60質量份以上，90質量份以下。又，作為矽烷偶合劑，可列舉環氧系矽烷偶合劑、丙烯酸系矽烷偶合劑、硫醇系矽烷偶合劑、胺系矽烷偶合劑等，相對於光硬化性化合物與膜形成樹脂之合計100質量份，較佳摻合2質量份以上，25質量份以下，更佳摻合2質量份以上，10質量份以下。
(異向性導電膜之厚度)
作為異向性導電膜之厚度，可根據導電粒子直徑、導電粒子含量、光硬化性化合物之種類、異向性導電膜之使用目的等進行適當選擇，通常較佳為10μm以上，30μm以下，更佳為10μm以上，25μm以下，進而更佳為10μm以上，20μm以下。
(異向性導電膜之總光線反射率)
於將透明基板之連接端子與電子零件之電極進行異向性導電連接而製作連接體時，為了使照射光難以到達之與透明基板之配線或連接端子之寬 度方向中央部接觸的部位之硬化率提昇，而降低導通電阻，本發明之異向性導電膜之依據JIS K7375測得的總光線反射率為25%以上，較佳為35~60%。
異向性導電膜之總光線反射率的調整可藉由對光擴散性填料之種類、導電粒子之光擴散性填料被覆率、未被覆導電粒子之光擴散性填料於異向性導電膜中之存在量等進行選擇、調整而進行。具體而言，於要使總光線反射率增大之情形時，例如可藉由使導電粒子之光擴散性填料被覆率增大等而進行，相反地，於要使總光線反射率降低之情形時，可藉由使導電粒子之光擴散性填料被覆率降低等而進行。
<異向性導電膜之製造>
本發明之異向性導電膜可藉由如下方式而製造：藉由高速攪拌機等使光擴散性填料附著於導電粒子之表面而製備光擴散性填料被覆導電粒子，並藉由常法使該光擴散性填料被覆導電粒子均勻地分散於含有光硬化性化合物、光硬化劑及視需要而摻合之其他溶劑或成膜用樹脂等成分之黏合劑組成物中，成膜為所欲之厚度後，視需要於50℃以上，100℃以下進行乾燥。
<連接體>
藉由經由本發明之異向性導電膜將透明基板之連接端子與電子零件之電極進行異向性導電連接可獲得連接體，該連接體亦為本發明之一部分。作為透明基板，可採用紫外線透射性之玻璃基板、塑膠基板，又，連接端子或配線之材料、寬度、間距等可使用習知之透明基板所採用者。又，作為電子零件，為成為異向性導電連接之對象者，可列舉FPC、IC晶片、液晶面板等。
<連接體之製造方法>
本發明之連接體如圖1所示，可藉由如下方式而製造：於透明基板1之連接用端子2配置異向性導電膜3，經由該異向性導電膜3將電子零件4之電極5對準於透明基板1之連接用端子2，並自電子零件4側進行推壓，其後，較佳一面維持該推壓，一面自透明基板1側照射紫外線(圖中箭頭)，將透明基板1與電子零件4進行接合。於該紫外線照射時，照射於異向性導電膜3中之經光擴散性填料6被覆之導電粒子7的紫外線藉由光擴散性填料6亦擴散於異向性導電膜3之邊緣方向，而可使夾於連接用端子2與電極5之間的光硬化性之黏合劑組成物之硬化率提昇。
再者，作為製造本發明之連接體時之較佳推壓條件，可例示壓力50MPa以上，90MPa以下、推壓溫度100℃以上，120℃以下、推壓時間3秒以上、較佳為5秒以上。之所以於推壓之後進行紫外線照射，其原因在於：若與推壓同時照射紫外線，則有導電粒子不會被充分地壓入，導通電阻變大之傾向。藉此，可使與透明基板之配線或連接端子之寬度方向中央部接觸的部位之異向性導電膜的硬化率提昇，而降低導通電阻。再者，關於紫外線光源或紫外線照射條件等，亦可應用習知之連接體之製造方法中的紫外線光源或紫外線照射條件。
[實施例]
以下，藉由更具體之實施例對本發明進行說明。
實施例1
(光擴散性填料被覆導電粒子之製備)
使用高速攪拌機，相對於平均粒徑約4μm之導電粒子(AUL704，積 水化學工業股份有限公司製造)100質量份，以平均粒徑100nm之氧化鋅微粒子20質量份進行被覆處理，藉此獲得經20質量%之氧化鋅微粒子被覆之光擴散性填料被覆導電粒子。所獲得之光擴散性填料被覆導電粒子50個樣品之藉由氧化鋅微粒子所得之被覆率為15%。
(異向性導電膜之製作)
將所獲得之光擴散性填料被覆導電粒子30質量份、苯氧樹脂(YP70，新日鐵住金化學股份有限公司製造)20質量份、液狀環氧樹脂(EP828，三菱化學股份有限公司製造)30質量份、固形環氧樹脂(YD014，新日鐵住金化學股份有限公司製造)20質量份及光陽離子系硬化劑(LW-S1，SAN-APRO股份有限公司製造)5質量份使用攪拌裝置(脫泡練太郎，Thinky股份有限公司製造)均勻地混合。將所獲得之混合物以乾燥後之平均厚度成為20μm之方式塗佈於經剝離處理之PET上，並於80℃進行乾燥，藉此獲得異向性導電膜。
<接合體之製造>
於接合體之製造使用以下試驗用FPC及玻璃基板。
「玻璃基板」
與上述試驗用IC晶片之凸塊對應之配線材料：Al/Cr/Au配線
配線寬度：0.2mm、0.5mm、1.0mm之三種
平均配線厚度：0.5μm
基板厚：0.7mm
將切為1.5mm寬之異向性導電膜配置於玻璃基板，於0.5MPa、60℃暫時貼附2秒，於其上放置試驗用IC晶片並暫時固定後，使用 加熱工具及1.5mm寬之緩衝材(厚度70μm之Teflon(註冊商標))，以壓接條件120℃、80MPa、10秒(工具速度25mm/秒，載台溫度30℃)開始加熱推壓，自開始5秒後，一面維持加熱加壓，一面使用最大發光波長為360nm之LED燈(控制器：ZUV-C20H；頭單元：ZUV-H20MB；透鏡單元：ZUV-212L；Omron股份有限公司製造)於400W/cm2下自玻璃基板側進行UV照射5秒。藉此，獲得接合體。
實施例2
使用平均粒徑100nm之氧化鋁代替氧化鋅，除此以外，與實施例1同樣地製作光擴散性填料被覆導電粒子(被覆率20%)，並使用該光擴散性填料被覆導電粒子製作異向性導電膜，進而製作連接體。
實施例3
使用平均粒徑100nm之氧化鎂代替氧化鋅，除此以外，與實施例1同樣地製作光擴散性填料被覆導電粒子(被覆率45%)，並使用該光擴散性填料被覆導電粒子製作異向性導電膜，進而製作連接體。
實施例4
使用平均粒徑100nm之氧化鎂30質量份代替氧化鋅20質量份，除此以外，與實施例1同樣地製作光擴散性填料被覆導電粒子(被覆率60%)，並使用該光擴散性填料被覆導電粒子製作異向性導電膜，進而製作連接體。
實施例5
使用平均粒徑100nm之氧化鎂40質量份代替氧化鋅20質量份，除此以外，與實施例1同樣地製作光擴散性填料被覆導電粒子(被覆率80%)，並使用該光擴散性填料被覆導電粒子製作異向性導電膜，進而製作連接體。
比較例1
將未經光擴散性填料被覆之平均粒徑約4μm之導電粒子(AUL704，積水化學工業股份有限公司製造)5質量份、苯氧樹脂(YP70，新日鐵住金化學股份有限公司製造)20質量份、液狀環氧樹脂(EP828，三菱化學股份有限公司製造)30質量份、固形環氧樹脂(YD014，新日鐵住金化學股份有限公司製造)20質量份及光陽離子系硬化劑(LW-S1，SAN-APRO股份有限公司製造)5質量份使用攪拌裝置(脫泡練太郎，Thinky股份有限公司製造)均勻地混合。將所獲得之混合物以乾燥後之平均厚度成為20μm之方式塗佈於經剝離處理之PET上，並於80℃進行乾燥，藉此獲得異向性導電膜。又，使用所獲得之異向性導電膜，與實施例1同樣地製作連接體。
比較例2
於比較例1之調配中進而摻合平均粒徑100nm之氧化鋅微粒子6質量份，除此以外，與比較例1同樣地獲得異向性導電膜。又，使用所獲得之異向性導電膜，與實施例1同樣地製作連接體。
比較例3
於比較例1之調配中進而摻合平均粒徑100nm之氧化鋅微粒子12質量份，除此以外，與比較例1同樣地獲得異向性導電膜。又，使用所獲得之異向性導電膜，與實施例1同樣地製作連接體。
<評價>
針對實施例及比較例所獲得之連接體，對「導通電阻」、「配線中央之硬化率(%)」「總光線反射率(%)」如以下所說明般進行試驗，並進行評價。將所獲得之結果示於表1。
「導通電阻」
針對連接體，使用四端子法於電流1mA之條件下測量30處之電阻值(Ω)。實用中較理想為1Ω以下。
「配線中央之硬化率(%)」
根據環氧基之914cm-1的紅外吸收強度之變化，對與接合體之配線的平面方向之中央接觸的光硬化後之異向性導電膜的硬化率進行研究。於將硬化前之紅外吸收強度設為100，將硬化後之紅外吸收強度設為x時，硬化率(%)可利用100-x而求出。再者，未與配線重疊之異向性導電膜之硬化率為93%。
「總光線反射率(%)」
使用依據JIS K7375之總光線反射率測量器(日立分光光度計U-3300，Hitachi High-Tech Fielding股份有限公司製造)，求出異向性導電膜之總光線反射率(%)。
如由表1所知，含有經光擴散性填料被覆之導電粒子的實施 例1~5之異向性導電膜的導通電阻值為1Ω以下，顯示實用上無問題之值。硬化率亦得到大幅改善，不僅與完全不使用光擴散性填料之比較例1相比，相比寬度0.5mm或寬度1mm之配線之平面方向中央部的異向性導電膜之硬化率得到大幅改善，而且與光擴散性填料不被覆導電粒子而均勻地分散於膜整體之比較例2、3相比亦如此。
[產業上之可利用性]
關於本發明之異向性導電膜，所使用之導電粒子之表面之至少一部分經光擴散性填料被覆，又，依據JIS K7375測得之總光線反射率為25%以上。因此，於經由該異向性導電膜將透明基板之連接端子與電子零件之電極進行異向性導電連接而製作連接體時，可使與透明基板之配線或連接端子之寬度方向中央部接觸的部位之硬化率提昇，降低連接電阻，因此於將IC晶片等電子零件安裝於透明基板時有用。

Claims (6)

  1. 一種異向性導電膜，其含有具有光硬化性化合物及光硬化劑之黏合劑組成物及分散於該黏合劑組成物中之導電粒子，該導電粒子之表面之至少一部分經光擴散性填料被覆，JIS K7375總光線反射率為25%以上。
  2. 如申請專利範圍第1項之異向性導電膜，其中，導電粒子之表面之15%以上經光擴散性填料被覆。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之異向性導電膜，其中，未被覆導電粒子之光擴散性填料相對於異向性導電膜中之總光擴散性填料之比率為4~15質量%。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之異向性導電膜，其中，光擴散性填料為無機氧化物。
  5. 一種連接體，其經由申請專利範圍第1至4項中任一項之異向性導電膜而異向性導電連接透明基板之連接端子與電子零件之電極。
  6. 一種製造方法，其係申請專利範圍第5項之連接體之製造方法，該方法係將異向性導電膜配置於透明基板之連接用端子，經由該異向性導電膜將電子零件之電極對準於透明基板之連接端子，並自電子零件側進行推壓，其後自透明基板側照射紫外線，藉此將透明基板與電子零件接合。
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